WO2022071498A1 - 複合成形体、及び複合成形体用ゴム組成物 - Google Patents

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矢登 大場
遥平 藤井
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住友化学株式会社
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    • B32B25/00—Layered products comprising a layer of natural or synthetic rubber
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    • B32B25/08—Layered products comprising a layer of natural or synthetic rubber comprising rubber as the main or only constituent of a layer, which is next to another layer of the same or of a different material of synthetic resin
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
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    • C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
    • C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
    • C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
    • C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
    • C08L23/04—Homopolymers or copolymers of ethene
    • C08L23/08—Copolymers of ethene

Definitions

  • the adherend comprises a low HSP polymer material having a Hansen solubility parameter of less than 20 MPa 0.5 and a high HSP filler exhibiting a Hansen solubility parameter of 23.5 MPa 0.5 or more. It is a molded product having a content of 5 to 200 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the content of the low HSP polymer material.
  • the present invention is not limited to the following examples.
  • the rubber molded body 10 is a vulcanized product of a rubber composition containing an ethylene- ⁇ -olefin-based copolymer rubber and an unsaturated carboxylic acid metal salt.
  • Ethylene- ⁇ -olefin copolymer rubber is a copolymer containing ethylene and ⁇ -olefin as a monomer unit.
  • the ⁇ -olefin may be an ⁇ -olefin having 3 to 20 carbon atoms.
  • Examples of ⁇ -olefins having 3 to 20 carbon atoms are linear olefins such as propylene, 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-heptene, 1-octene, 1-nonene, and 1-decene.
  • Branched olefins such as 3-methyl-1-butene, 3-methyl-1-pentene, and 4-methyl-1-pentene; vinylcyclohexanes; and combinations of two or more compounds selected from these.
  • the ⁇ -olefin may be propylene or 1-butene, or may be propylene.
  • the unsaturated carboxylic acid metal salt is a compound represented by the following formula (1).
  • R 1 and R 2 each independently represent a hydrogen atom or a hydrocarbon group
  • M represents a metal element
  • n represents an integer of 1 to 3.
  • the unsaturated carboxylic acid metal salt represented by the formula (1) may be a salt formed from n carboxylate ions and n-valent metal cation Mn + , and among n carboxylate ions. A part may be replaced with hydroxide ion.
  • the rubber composition and the rubber molded body 10 formed from the rubber composition may further contain an inorganic filler.
  • Inorganic fillers are usually added to the rubber composition as a reinforcing agent.
  • the inorganic filler may be, for example, carbon black, silica, calcium carbonate, mica, magnesium silicate, aluminum silicate, lignin, aluminum hydroxide, magnesium hydroxide, or a combination of two or more selected from these.
  • carbon black include SRF, GPF, FEF, MAF, ISAF, SAF, FT, and MT.
  • Examples of silica include dry method silica, wet method silica, synthetic silicate-based silica, and colloidal silica.
  • the rubber composition can be obtained, for example, by kneading a mixture containing an ethylene- ⁇ -olefin copolymer rubber, an unsaturated carboxylic acid metal salt, and other components added as necessary.
  • the kneading can be performed by using a closed kneader such as a mixer, a kneader and a twin-screw extruder.
  • the kneading time may be 1 minute or more and 60 minutes or less.
  • the kneading temperature may be 40 ° C. or higher and 200 ° C. or lower.
  • An oil-extended rubber obtained by mixing an ethylene- ⁇ -olefin copolymer rubber with a paraffin-based oil and a process oil such as a naphthen-based oil may be used for producing a rubber composition.
  • the high HSP polymer material may be at least one selected from polyesters such as polyethylene terephthalate, liquid crystal polyesters, polyurethanes, polyamides, celluloses, hemicelluloses, and lignin, epoxy resins, and phenol resins.
  • the high HSP polymer material may be a thermoplastic resin, in which case the thermoplastic resin is at least one selected from polyesters such as polyethylene terephthalate, polyurethane, polyamide, cellulose, hemicellulose, and lignin. There may be.
  • the molded body may be wood containing cellulose or the like.
  • the adherends 20, 21 and 22 can be wood sheets, in which case the composite molded bodies 1A and 1B can be used as the plywood material.
  • the low HSP polymer material may be rubber, and examples thereof include fluororubber, acrylonitrile-butadiene rubber, styrene-butadiene rubber, chloroprene rubber, silicone rubber, butyl rubber, acrylic rubber, natural rubber, isoprene rubber, and butadiene rubber. Can be mentioned.
  • the composite molded bodies 1A and 1B can be manufactured by using a rubber composition for a composite molded body for forming the rubber molded body 10.
  • the preformed body made of an unvulcanized rubber composition and the adherend 20 or the adherends 21 and 22 are directly adhered to each other, and the preformed body and the adherend 20 or A rubber molded product that is a vulcanized product of a rubber composition by heating the preliminary composite having the adherends 21 and 22 with a molding machine such as an injection molding machine, a compression molding machine, or a hot air vulcanizer.
  • HSP values of raw materials The HSP values of polymer materials and fillers used as raw materials are shown below.
  • the HSP value of the polymer material is a calculated value obtained from ⁇ D, ⁇ P and ⁇ H calculated using the computer software Hansen Solubility Parameters in Practice (HSPiP) with reference to the above-mentioned HSPiP manual.
  • the HSP value of wood is the value calculated for cellulose.
  • the HSP value of carbon black (CB) is the literature value described in "Determination of Hansen parameters for particles Astandardized routine based on analytical centrifugation, Appendix A".
  • the HSP value of silica is a document value described in JP-A-2017-186476.
  • EPDM Composition 1-5 100 parts by mass EPDM (Espren E501A), 100 parts by mass of carbon black (Asahi 60UG), 50 parts by mass of process oil (Diana process oil PW380), 5 parts by mass of zinc oxide, 1 part by mass of stearic acid, anti-aging
  • the agent (1 part by mass of Antage MB and 0.25 parts by mass of Antage RD) and 20 parts by mass of zinc acrylate (ZDA-90) were kneaded using a Banbury mixer. 277.3 parts by mass of the obtained kneaded product and 6.5 parts by mass of Perhexa C-40 were kneaded using an open roll to obtain EPDM composition 1-5.
  • EPDM Composition 1-6 100 parts by mass EPDM (Espren E501A), 100 parts by mass of carbon black (Asahi 60UG), 50 parts by mass of process oil (Diana process oil PW380), 5 parts by mass of zinc oxide, 1 part by mass of stearic acid, anti-aging
  • the agent (1 part by mass of Antage MB and 0.25 parts by mass of Antage RD) and 20 parts by mass of zinc acrylate (ZDA-90) were kneaded using a Banbury mixer. 277.3 parts by mass of the obtained kneaded product and 6.75 parts by mass of Park Mill D-40 were kneaded using an open roll to obtain EPDM composition 1-6.
  • EPDM Composition 1-7 100 parts by mass EPDM (Espren E501A), 100 parts by mass of carbon black (Asahi 60UG), 50 parts by mass of process oil (Diana process oil PW380), 5 parts by mass of zinc oxide, 1 part by mass of stearic acid, anti-aging
  • the agent (1 part by mass of Antage MB and 0.25 parts by mass of Antage RD) and 10 parts by mass of zinc methacrylate were kneaded using a Banbury mixer. 267.3 parts by mass and 6.5 parts by mass of perhexa C-40 of the obtained kneaded product were kneaded using an open roll to obtain EPDM composition 1-7.
  • volume change rate of EPDM sheet The volume change rate of EPDM sheet formed from each EPDM composition was measured by an oil resistance test according to JIS K6258.
  • Each EPDM composition was vulcanized using a press molding machine (trade name: PSF-B010, manufactured by Kansai Roll Co., Ltd.) at a pressing pressure of 10 MPa, a set temperature of 150 ° C. or 170 ° C. at the press time shown in Table 1 to obtain a thickness.
  • a 2 mm EPDM sheet was obtained. From the obtained EPDM sheet, a test piece having a length of 40 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 2 mm was cut out.
  • the weight m1 of this test piece in air and the weight m2 in pure water were measured.
  • An automatic hydrometer manufactured by Toyo Seiki Co., Ltd.
  • the test piece was immersed in a lubricating oil (trade name: IRM903, manufactured by Nippon Sun Oil Co., Ltd.).
  • the temperature of the lubricating oil was 100 ° C., and the immersion time was 22 hours.
  • excess lubricating oil adhering to the surface of the test piece was removed, and the weights m3 and m4 of the test piece in air and water were measured by the same method as described above.
  • the volume change rate ( ⁇ V) of the test piece was calculated.
  • the volume change rate was measured for the two test pieces.
  • ⁇ V shown in Table 1 or Table 7 is the average value of ⁇ V of the two test pieces. The smaller the value of ⁇ V, the better the oil resistance of the molded product.
  • ⁇ V ⁇ (m3-m4)-(m1-m2) ⁇ / (m1-m2) ⁇ 100
  • ⁇ V Volume change rate (%)
  • m1 Weight in air before immersion (mg)
  • m2 Weight in water before immersion (mg)
  • m3 Weight in air after immersion (mg)
  • m4 Weight in water after immersion (mg)
  • the adhesive strength (N / mm) was measured by a 180-degree peeling test in which the EPDM sheet and the PET sheet were peeled off from the short side end of the test piece in the direction of 90 degrees with respect to the surface direction of the test piece. The measurement results are shown in Table 2.
  • Test 3 A 6 mm thick EPDM sheet formed from the EPDM composition 1-2, 1-4 or 1-6 and a polyamide 6 (PA6) sheet (6 mm thick) as an adherend are laminated and laminated.
  • the preliminary composite was heat-pressed at 170 ° C. for 20 minutes to obtain a composite molded body in which the vulcanized EPDM sheet and the PA6 sheet were directly adhered to each other.
  • the adhesive strength (N / mm) was measured by the same method as in Test 1. The measurement results are shown in Table 4.
  • Test 4 An EPDM sheet having a thickness of 2 mm formed from the EPDM composition 1-1, 1-3 or 1-7 and a polyamide 12 (PA12) sheet (thickness 3 mm) as an adherend are laminated, and the laminate thereof is laminated.
  • the preliminary composite was heat-pressed at 150 ° C. for 20 minutes to obtain a composite molded product in which the vulcanized EPDM sheet and the PA12 sheet were directly adhered to each other.
  • the adhesive strength (N / mm) was measured by the same method as in Test 1. The measurement results are shown in Table 5.
  • Test 5 An EPDM sheet having a thickness of 2 mm formed from the EPDM composition 1-1 or 1-3 and a sugi wood sheet (thickness 5 mm) as an adherend are laminated, and a preliminary composite which is a laminate thereof is 150. By hot pressing at ° C. for 20 minutes, a composite molded body in which the vulcanized EPDM sheet and the Sugi wood sheet were directly adhered to each other was obtained. Using the obtained composite molded product, the adhesive strength (N / mm) was measured by the same method as in Test 1. The measurement results are shown in Table 6.
  • EPDM Composition 2-1 (EPDM2-1) Banbury 100 parts by mass of EPDM (Esprene E505A), 50 parts by mass of carbon black (Asahi 50G), 1 part by mass of stearic acid, 5 parts by mass of zinc oxide, and 10 parts by mass of process oil (Diana process oil PW90). Kneaded using a mixer.
  • EPDM2-1 Banbury 100 parts by mass of EPDM (Esprene E505A), 50 parts by mass of carbon black (Asahi 50G), 1 part by mass of stearic acid, 5 parts by mass of zinc oxide, and 10 parts by mass of process oil (Diana process oil PW90). Kneaded using a mixer.
  • NBR Composition 1 100 parts by mass of NBR (Nipol 1042), 75 parts by mass of carbon black (Asahi 50G), 1 part by mass of steaic acid, 5 parts by mass of zinc oxide, 1 part by mass of antioxidant (Antage RD), and 20 parts by mass.
  • DOP dioctyl phthalate
  • CR Composition 1 100 parts by mass of CR (Shoprene W), 40 parts by mass of carbon black (Asahi 60UG), 1 part by mass of stearic acid, 10 parts by mass of process oil (Sansen 4240), 4 parts by mass of magnesium oxide (Kyowamag 150), And 1 part by mass of the antiaging agent (Antage 6C) was kneaded using a Banbury mixer.
  • the adhesive strength (N / mm) was measured by a 180-degree peeling test in which two rubber sheets were peeled off from the end on the short side of the test piece in a direction of 90 degrees with respect to the surface direction of the test piece. As shown in Tables 12-15, composite moldings of EPDM sheets containing zinc acrylate and other rubber sheets containing low HSP rubber and high HSP fillers have significantly higher adhesive strength. It was confirmed to show.

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Abstract

ゴム成形体と、ゴム成形体に直接接着された被着体とを備える複合成形体が開示される。ゴム成形体は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム、及び下記式（１）： で表される不飽和カルボン酸金属塩を含むゴム組成物の加硫物である。ゴム組成物における不飽和カルボン酸金属塩の含有量が、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムの含有量１００質量部に対して１～３０質量部である。被着体が、２０ＭＰａ０．５以上３８ＭＰａ０．５以下のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰ高分子材料を含む成形体であってもよい。

Description

複合成形体、及び複合成形体用ゴム組成物
　本開示は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムを含む成形体を備える複合成形体、及び複合成形体用ゴム組成物に関する。
　エチレン－α－オレフィン－非共役ポリエン共重合体ゴム等のエチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムを含む成形体が、金属部材との組み合わせにより複合成形体を形成するために用いられることがある（例えば特許文献１）。
国際公開第２０２０／０４５４５４号
　エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムを含む成形体は、その他の材料に対する接着性が不足することが多い。そのため、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムを含む成形体は、通常、その他の材料の成形体と接着剤を介して接着される。しかし、工程数の削減、又は接着剤の塗布ムラ等に起因する不良品の発生抑制等の点から、２種の成形体を、接着剤を用いずに直接接着できることが望ましい。
　本開示の一側面は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムを含む成形体とその他の成形体とを有し、これら２種の成形体が高い接着強度で直接接着された複合成形体に関する。
　本開示の一側面は、ゴム成形体と、前記ゴム成形体に直接接着された被着体とを備える、複合成形体に関する。前記ゴム成形体が、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム、及び、下記式（１）：
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
 で表される不飽和カルボン酸金属塩を含むゴム組成物の加硫物である。式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に水素原子又は炭化水素基を示し、Ｍは金属元素を示し、ｎは１～３の整数を示し、ｎ個のカルボキシラートイオンのうち一部が水酸化物イオンに置き換わっていてもよい。前記ゴム組成物における前記不飽和カルボン酸金属塩の含有量は、前記エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムの含有量１００質量部に対して１～３０質量部である。前記被着体は、２０ＭＰａ０．５以上３８ＭＰａ０．５以下のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰ高分子材料を含む成形体である。又は、前記被着体は、２０ＭＰａ０．５未満のハンセン溶解度パラメータを有する低ＨＳＰ高分子材料、及び２３．５ＭＰａ０．５以上のハンセン溶解度パラメータを示す高ＨＳＰフィラーを含み、前記高ＨＳＰフィラーの含有量が、前記低ＨＳＰ高分子材料の含有量１００質量部に対して５～２００質量部である、成形体である。
　本開示の別の一側面は、被着体に直接接着されたゴム成形体を形成することによって前記ゴム成形体及び前記被着体を備える複合成形体を製造するために用いられる、複合成形体用ゴム組成物に関する。当該ゴム組成物は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム、及び上記不飽和カルボン酸金属塩を含む。当該ゴム組成物における前記不飽和カルボン酸金属塩の含有量は、前記エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムの含有量１００質量部に対して１～３０質量部である。前記被着体は、２０ＭＰａ０．５以上３８ＭＰａ０．５以下のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰ高分子材料を含む成形体である。又は、前記被着体は、２０ＭＰａ０．５未満のハンセン溶解度パラメータを有する低ＨＳＰ高分子材料、及び２３．５ＭＰａ０．５以上のハンセン溶解度パラメータを示す高ＨＳＰフィラーを含み、前記高ＨＳＰフィラーの含有量が、前記低ＨＳＰ高分子材料の含有量１００質量部に対して５～２００質量部である、成形体である。
　本開示の一側面によれば、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムを含む成形体とその他の成形体とを有し、これら２種の成形体が高い接着強度で直接接着された複合成形体が提供される。
複合成形体の一例を示す断面図である。 複合成形体の一例を示す断面図である。
　本発明は以下の例に限定されるものではない。
　図１は、複合成形体の一例を示す断面図である。図１に示される複合成形体１Ａは、シート状のゴム成形体１０と、１枚のシート状の被着体２０とを備える。ゴム成形体１０は、被着体２０と直接接着されている。ゴム成形体１０は、接着剤を介さずに被着体２０と直接接している。
　図２は、複合成形体の他の一例を示す断面図である。図２に示される複合成形体１Ｂは、シート状のゴム成形体１０と、２枚のシート状の被着体２１，２２とを備える。シート状のゴム成形体１０は、対向配置された２枚のシート状の被着体２１，２２の間に挟まれている。
　ゴム成形体１０は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム、及び不飽和カルボン酸金属塩を含むゴム組成物の加硫物である。
　エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムは、エチレン及びα－オレフィンをモノマー単位として含む共重合体である。α－オレフィンは、炭素数３～２０のα－オレフィンであってもよい。炭素数３～２０のα－オレフィンの例として、プロピレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－ヘプテン、１－オクテン、１－ノネン、及び１－デセンのような直鎖状オレフィン；３－メチル－１－ブテン、３－メチル－１－ペンテン、及び４－メチル－１－ペンテンのような分岐オレフィン；ビニルシクロヘキサン；並びに、これらから選ばれる２以上の化合物の組合せが挙げられる。入手の容易性の観点から、α－オレフィンはプロピレン又は１－ブテンであってもよく、プロピレンであってもよい。
　エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムは、非共役ポリエンをモノマー単位として更に含む、エチレン－α－オレフィン－非共役ポリエン共重合体ゴムであってもよい。非共役ポリエンは、炭素数３～２０の非共役ポリエンであってもよい。炭素数３～２０の非共役ポリエンの例として、１，４－ヘキサジエン、１，６－オクタジエン、２－メチル－１，５－ヘキサジエン、６－メチル－１，５－ヘプタジエン、及び７－メチル－１，６－オクタジエンのような鎖状非共役ジエン；５－エチリデン－２－ノルボルネン、シクロヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、メチルテトラインデン、５－ビニルノルボルネン、５－（２－プロペニル）－２－ノルボルネン、５－（３－ブテニル）－２－ノルボルネン、５－（４－ペンテニル）－２－ノルボルネン、５－（５－ヘキセニル）－２－ノルボルネン、５－（５－ヘプテニル）－２－ノルボルネン、５－（７－オクテニル）－２－ノルボルネン、５－メチレン－２－ノルボルネン、４－エチリデン－８－メチル－１，７－ノナジエン、５，９，１３－トリメチル－１，４，８，１２－テトラデカジエン、４－エチリデン－１２－メチル－１，１１－ペンタデカジエン及び６－クロロメチル－５－イソプロペニル－２－ノルボルネンのような環状非共役ジエン；２，３－ジイソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－エチリデン－３－イソプロピリデン－５－ノルボルネン、２－プロペニル－２，２－ノルボルナジエン、１，３，７－オクタトリエン、６，１０－ジメチル－１，５，９－ウンデカトリエン、５，９－ジメチル－１，４，８－デカトリエン、１３－エチル－９－メチル－１，９，１２－ペンタデカトリエン、５，９，８，１４，１６－トリメチル－１，７，１４－ヘキサデカトリエン、及び１，４，９－デカトリエンのようなトリエン；並びに、これらから選ばれる２以上の化合物の組合せが挙げられる。非共役ポリエンは、５－エチリデン－２－ノルボルネン、ジシクロペンタジエン又はこれらの組合せであってもよい。
　不飽和カルボン酸金属塩は、下記式（１）で表される化合物である。式（１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に水素原子又は炭化水素基を示し、Ｍは金属元素を示し、ｎは１～３の整数を示す。式（１）で表される不飽和カルボン酸金属塩は、ｎ個のカルボキシラートイオンとｎ価の金属カチオンＭｎ＋とから形成された塩であってもよく、ｎ個のカルボキシラートイオンのうち一部が水酸化物イオンに置き換わっていてもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000004
　式（１）中のＭは、例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、マンガン、鉄、コバルト、ニッケル、銅、銀、亜鉛、又はアルミニウムであってもよく、亜鉛であってもよい。Ｒ１又はＲ２としての炭化水素基は、例えばアルキル基であってもよく、その炭素数が１～１０であってもよい。Ｒ１及びＲ２が水素原子であってもよい。ｎは２又は３であってもよい。不飽和カルボン酸金属塩が、例えば、アクリル酸亜鉛、アクリル酸マグネシウム、及びアクリル酸アルミニウムからなる群より選ばれる少なくとも１種であってもよく、下記式（１Ａ）で表されるアクリル酸亜鉛であってもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000005
　ゴム組成物における不飽和カルボン酸金属塩の含有量は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムの含有量１００質量部に対して１～３０質量部であり、５～２５質量部であってもよい。
　ゴム組成物は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム及び不飽和カルボン酸金属塩以外の成分を更に含んでもよい。ただし、ゴム組成物におけるエチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム及び不飽和カルボン酸金属塩の合計の含有量は、後述の無機フィラー及び軟化剤を除く成分の合計質量を基準として、通常、５０～１００質量％、６０～１００質量％又は７０～１００質量％である。
　ゴム組成物は、ゴムの架橋又は加硫のための架橋剤を更に含んでもよい。架橋剤は、例えば、有機過酸化物、硫黄、硫黄化合物、オキシム化合物、ニトロソ化合物、ポリアミン化合物、アルキルフェノール・ホルムアルデヒド縮合体、又はこれらから選ばれる２種以上の組み合わせを含んでもよい。
　有機過酸化物の例としては、ケトンパーオキサイド、ジアシルパーオキサイド、ハイドロパーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド、パーオキシケタール、アルキルパーエステル、パーカーボネート、パーオキシジカーボネート、及びパーオキシエステルが挙げられる。
　有機過酸化物の具体例として、ジクミルパーオキサイド、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキシン、１，３－ビス（ｔ－ブチルパーオキシイソプロピル）ベンゼン、ｔ－ブチルクミルパーオキサイド、ジ－ｔ－ブチルパーオキサイド、２，２，４－トリメチルペンチル－２－ハイドロパ－オキサイド、ジイソプロピルベンゾハイドロパーオキサイド、クメンパーオキサイド、ｔ－ブチルパーオキサイド、１，１－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）３，５，５－トリメチルシクロヘキサン、１，１－ジ－ｔ－ブチルパーオキシシクロヘキサン、イソブチルパーオキサイド、２，４－ジクロロベンゾイルパーオキサイド、ｏ－メチルベンゾイルパーオキサイド、ビス－３，５，５－トリメチルヘキサノイルパーオキサイド、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイド、及びｐ－クロロベンゾイルパーオキサイドが挙げられる。有機過酸化物として、単独の化合物、又は２種以上の化合物を用いてもよい。
　ゴム組成物及びこれから形成されたゴム成形体１０は、無機フィラーを更に含んでもよい。無機フィラーは、通常、補強剤としてゴム組成物に加えられる。無機フィラーは、例えば、カーボンブラック、シリカ、炭酸カルシウム、マイカ、ケイ酸マグネシウム、ケイ酸アルミニウム、リグニン、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、又はこれらから選ばれる２種以上の組み合わせであってもよい。カーボンブラックの例としては、ＳＲＦ、ＧＰＦ、ＦＥＦ、ＭＡＦ、ＩＳＡＦ、ＳＡＦ、ＦＴ、及びＭＴが挙げられる。シリカの例としては、乾式法シリカ、湿式法シリカ、合成ケイ酸塩系シリカ、及びコロイダルシリカが挙げられる。ゴム組成物又はゴム成形体１０における無機フィラーの含有量は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム１００質量部に対して、１０質量部以上であってもよく、２００質量部以下、又は１５０質量部以下であってもよい。
　ゴム組成物は、例えば、軟化剤、架橋助剤、及び加工助剤等のその他の成分を更に含んでもよい。
　軟化剤の例としては、プロセスオイル、潤滑油、パラフィン、流動パラフィン等のパラフィン系オイル、ナフテン系オイル、石油アスファルト、ワセリン、コールタールピッチ、ヒマシ油、アマニ油、サブ、密ロウ、及びリシノール酸が挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いられる。ゴム組成物における軟化剤の含有量は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム１００質量部に対して、１０質量部以上であってもよく、１５０質量部以下、又は１００質量部以下であってもよい。
　架橋助剤は、分子内に２個以上の二重結合を有する化合物を含んでいてもよい。架橋助剤の例として、Ｎ，Ｎ’－ｍ－フェニレンビスマレイミド、トルイレンビスマレイミド、トリアリルイソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、ｐ－キノンジオキシム、ニトロベンゼン、ジフェニルグアニジン、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、及びアリルメタクリレートが挙げられる。これらは単独で又は２種以上を組み合わせて用いてもよい。ゴム組成物における架橋助剤の含有量は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム１００質量部に対して、０．０５質量部以上２０質量部以下、又は０．１質量部以上８質量部以下であってもよい。
　加工助剤の例としては、オレイン酸、パルミチン酸及びステアリン酸等の脂肪酸；ラウリン酸亜鉛、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸バリウム及びステアリン酸カルシウム等の脂肪酸金属塩；脂肪酸エステル；エチレングリコール及びポリエチレングリコール等のグリコールが挙げられる。これらは単独で又は組み合わせて用いることが可能である。ゴム組成物における加工助剤の含有量は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム１００質量部に対して、０．２質量部以上１０質量部以下、又は０．３質量部以上８質量部以下であってもよい。
　ゴム組成物が、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム以外のゴム成分を更に含んでもよい。ゴム組成物に含まれ得るゴム成分の例としては、天然ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、及びブチルゴムが挙げられる。ゴム組成物におけるエチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム以外のゴム成分の含有量は、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム１００質量部に対して、４０質量部以下、３０質量部以下、２０質量部以下、１０質量部以下、又は５質量部以下であってもよい。
　ゴム組成物は、例えば、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムと、不飽和カルボン酸金属塩と、必要により加えられるその他の成分とを含む混合物を混練することにより、得ることができる。混練は、ミキサー、ニーダー及び二軸押出機等の密閉式混練機を用いて行うことができる。混練時間は１分以上６０分以下であってもよい。混練温度は４０℃以上２００℃以下であってもよい。エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムと、パラフィン系オイル、及びナフテン系オイル等のプロセスオイルとを混合して得られる油展ゴムを、ゴム組成物の製造に用いてもよい。
　被着体２０，２１，２２は、２０ＭＰａ０．５以上３８ＭＰａ０．５以下のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰ高分子材料を含む成形体であってもよい。
　ここで、ハンセン溶解度パラメータ（以下「ＨＳＰ値」ということがある。）は、下記式（１０）：
　ＨＳＰ値２＝（δＤ）２＋（δＰ）２＋（δＨ）２　・・・（１０）
で算出される値である。式（１０）中、δＤ、δＰ、及び、δＨは以下の３次元のパラメータである。
　δＤ：Ｌｏｎｄｏｎ分散力項
　δＰ：分子分極項（双極子間力項）
　δＨ：水素結合項
　ＨＳＰ値は、例えば、Ａ　Ｕｓｅｒ’ｓ　Ｈａｎｄｂｏｏｋ，Ｓｅｃｏｎｄ　Ｅｄｉｔｉｏｎ，Ｃ．Ｍ．Ｈａｎｓｅｎ（２００７），Ｔａｙｌｏｒ　ａｎｄ　Ｆｒａｎｃｉｓ　Ｇｒｏｕｐ，ＬＬＣ（ＨＳＰｉＰマニュアル）を参照して算出することができる。δＤ、δＰおよびδＨは、例えば、コンピュータソフトウェアＨａｎｓｅｎ　Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ　Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｉｎ　Ｐｒａｃｔｉｃｅ（ＨＳＰｉＰ）を用いることによって、高分子材料の化学構造式から計算することができる。
　高ＨＳＰ高分子材料は、ポリエチレンテレフタラートなどのポリエステル、液晶ポリエステル、ポリウレタン、ポリアミド、セルロース、ヘミセルロース、及びリグニン、エポキシ樹脂、及びフェノール樹脂から選ばれる少なくとも１種であってもよい。高ＨＳＰ高分子材料は、熱可塑性樹脂であってもよく、その場合の熱可塑性樹脂は、例えば、ポリエチレンテレフタラートなどのポリエステル、ポリウレタン、ポリアミド、セルロース、ヘミセルロース、及びリグニンから選ばれる少なくとも１種であってもよい。成形体が、セルロース等を含む木材であってもよい。被着体２０，２１，２２は木材シートであることができ、その場合、複合成形体１Ａ，１Ｂを合板材料として用いることができる。
　被着体２０，２１，２２としての成形体における高ＨＳＰ高分子材料の含有量は、成形体（被着体２０，２１，２２）の質量を基準として、６０～１００質量％、７０～１００質量％、８０～１００質量％、又は９０～１００質量％であってもよい。
　高ＨＳＰ高分子材料を含む成形体が、無機フィラーを更に含んでもよい。この無機フィラーは、後述の高ＨＳＰフィラー、低ＨＳＰフィラー又はこれらの組み合わせであってもよい。無機フィラーは、ガラス繊維等の短繊維であってもよい。
　被着体２０，２１，２２は、２０ＭＰａ０．５未満のＨＳＰ値を有する低ＨＳＰ高分子材料、及び２３．５ＭＰａ０．５以上のＨＳＰ値を有する高ＨＳＰフィラーを含む成形体であってもよい。この成形体における高ＨＳＰフィラーの含有量は、低ＨＳＰ高分子材料の含有量１００質量部に対して５質量部以上、８質量部以上、又は１３質量部以上であってもよく、２００質量部以下、１５０質量部以下、又は１００質量部以下であってもよい。
　低ＨＳＰ高分子材料は、ゴムであってもよく、その例としては、フッ素ゴム、アクリロニトリルブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、クロロプレンゴム、シリコーンゴム、ブチルゴム、アクリルゴム、天然ゴム、イソプレンゴム、及びブタジエンゴムが挙げられる。
　高ＨＳＰフィラーは、例えば、シリカ、グラスファイバー、セルロースナノファイバー、タルク、酸化チタン、炭酸マグネシウム、及び炭酸カルシウムから選ばれる少なくとも１種であってもよい。高ＨＳＰフィラーは、表面改質によって高いＨＳＰ値が付与されたものであってもよい。ＨＳＰ値が２３．５ＭＰａ０．５以上である材料によって形成された表面を有するフィラーは、高ＨＳＰフィラーとして用いることができる。
　低ＨＳＰ高分子材料及び高ＨＳＰフィラーを含む成形体が、２３．５ＭＰａ０．５未満のＨＳＰ値を有する低ＨＳＰフィラーを更に含んでいてもよい。ただし、低ＨＳＰ高分子材料及び高ＨＳＰフィラーを含む成形体における低ＨＳＰフィラーの含有量は、通常、低ＨＳＰ高分子材料の含有量１００質量部に対して１５０質量部以下、１００質量部以下、又は８０質量部以下である。低ＨＳＰフィラーの例としては、カーボンブラックが挙げられる
　ゴム成形体１０をＪＩＳ　Ｋ６２５８で規定された１００℃の試験用潤滑油Ｎｏ.３油（ＩＲＭ９０３）に２２時間浸漬したときの体積変化率ΔＶが、６５％以上、７０％以上、又は７５％以上であってもよく、１６０％以下、１５０％以下、又は１４０％以下であってもよい。体積変化率ΔＶがこの範囲にあると、ゴム成形体が柔軟性を保ちつつ、ゴム成形体に油が付着しても膨潤が抑制され、それによりゴム成形体と被着体との接着界面の変形が抑制され得る。その結果、ゴム成形体と被着体とが剥離し難いより優れた複合成形体を得ることができる。
　複合成形体１Ａ，１Ｂは、ゴム成形体１０を形成するための複合成形体用ゴム組成物を用いて製造することができる。複合成形体１Ａ，１Ｂは、例えば、未加硫のゴム組成物からなる予備成形体と、被着体２０又は被着体２１，２２とを直接接着させ、予備成形体及び被着体２０又は被着体２１，２２を有する予備複合体を、例えば、射出成形機、圧縮成形機、熱空気加硫装置等の成形機によって加熱することによって、ゴム組成物の加硫物であるゴム成形体１０と被着体２０又は被着体２１，２２とを有する複合成形体１Ａ又は１Ｂを形成する工程を含む方法によって、製造することができる。被着体２０，２１，２２もゴム成形体である場合、例えば、ゴム成形体１０を形成するための未加硫の予備成形体と、被着体２０，２１，２２を形成するための未加硫の予備成形体とを直接接触させ、これら予備成形体を有する予備複合体を加熱及び加圧する工程を含む方法によって、製造することができる。予備複合体から複合成形体を形成するための加熱温度及び圧力は、十分な接着強度等が得られるように調整される。例えば、加熱温度は１００～２２０℃であってもよい。加熱の時間は０．５～６０分であってもよい。
　ゴム成形体及び被着体から構成される複合成形体の形態は、図１及び図２に例示される形態に限定されない。複合成形体が２以上のゴム成形体を有していてもよい。複合成形体が、管状のゴム成形体及び被着体から構成される管状体であってもよい。管状の複合成形体は、例えばホースとして用いられる。
　ゴム成形体及び被着体のサイズ及び厚さは、複合成形体の用途等に応じて適宜決定することができる。ゴム成形体の最大厚さは、例えば０．１～５０ｍｍであってもよい。
　以下、実施例を挙げて本発明についてさらに具体的に説明する。ただし、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
原材料
＜エチレン－α－オレフィン－非共役ポリエン共重合体ゴム＞
・エスプレンＥ５０１Ａ（商品名、住友化学株式会社）：エチレン－プロピレン－５－エチリデン－２－ノルボルネン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）
・エスプレンＥ５０５Ａ（商品名、住友化学株式会社）：エチレン－プロピレン－５－エチリデン－２－ノルボルネン共重合体ゴム（ＥＰＤＭ）
＜フッ素ゴム＞
・ダイエルＧ－９０２（商品名、ダイキン工業株式会社）
＜アクリロニトリルブタジエンゴム（ＮＢＲ）＞
・Ｎｉｐｏｌ　１０４２（商品名、日本ゼオン株式会社）
＜スチレンブタジエンゴム（ＳＢＲ）＞
・Ｎｉｐｏｌ　１５０２（商品名、日本ゼオン株式会社）
＜クロロプレンゴム（ＣＲ）＞
・ショウプレンＷ（商品名、昭和電工株式会社）
＜カーボンブラック（ＣＢ）＞
・旭６０ＵＧ（商品名、旭カーボン社）
・旭５０Ｇ（商品名、旭カーボン社）
・旭１５（商品名、旭カーボン社）
・旭７０（商品名、旭カーボン社）
＜シリカフィラー＞
・Ｎｉｐｓｉｌ　ＶＮ３（商品名、東ソー・シリカ株式会社）
・Ｎｉｐｓｉｌ　ＡＱ（商品名、東ソー・シリカ株式会社）
＜プロセスオイル＞
・ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０（商品名、出光興産株式会社）
・ダイアナプロセスオイルＰＷ９０（商品名、出光興産株式会社）
・ＶｉＶａｔｅｃ　５００（商品名、スターリーオイル株式会社）
・ＤＯＰ（フタル酸ジオクチル、田岡化学工業株式会社）
・サンセン４２４０（商品名、日本サン石油株式会社）
＜アクリル酸亜鉛＞
・ＺＤＡ－９０（商品名、浅田化学工業株式会社）
＜メタクリル酸亜鉛＞
＜老化防止剤＞
・アンテージＭＢ（商品名、川口化学工業株式会社）
・アンテージＲＤ（商品名、川口化学工業株式会社）
・アンテージ６Ｃ（商品名、川口化学工業株式会社）
＜共架橋剤＞
・トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）
＜硫黄＞
＜有機過酸化物＞
・パークミルＤ－４０（商品名、ジクミルパーオキシド、日本油脂株式会社）
・パークミルＤ－４０ＭＢ（商品名、ジクミルパーオキシド、日本油脂株式会社）
・パーヘキサＣ－４０（商品名、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、日本油脂株式会社）
・パーヘキサ２５Ｂ－４０（商品名、２，５－ジメチル－２，５－ジ（ｔ－ブチルパーオキシ）ヘキサン、日本油脂株式会社）
＜加硫促進剤＞
・レノグランＣＢＳ－８０（商品名、Ｎ－シクロヘキシル－２－ベンゾチアゾリルスルフェンアミド、ラインケミー社）
・レノグランＴＭＴＤ－８０（商品名、テトラメチルチウラムジスルフィド、ラインケミー社）
・レノグランＴＭＴＭ－８０（商品名、テトラメチルチウラムモノスルフィド、ラインケミー社）
・レノグランＺＤＢＣ－８０（商品名、ジ－ｎ－ブチルジチオカルバミン酸亜鉛、ラインケミー社）
・ソクシノールＤ（商品名、１，３－ジフェニルグアニジン、住友化学株式会社）
・レノグランＥＴＵ－８０（商品名、Ｎ，Ｎ’－エチレンチオウレア、ラインケミー社）
・レノグランＭＢＴＳ－７５（商品名、ジベンゾチアジルジスルフィド、ラインケミー社）
＜酸化亜鉛＞
＜ステアリン酸＞
＜シランカップリング剤＞
・Ｓｉ７５（商品名、Ｅｖｏｎｉｋ　Ｄｅｇｕｓｓａ社）
＜酸化マグネシウム＞
・キョーワマグ１５０（商品名、協和化学工業株式会社）
原材料のＨＳＰ値
　原材料として用いられた高分子材料及びフィラーのＨＳＰ値が以下に示される。高分子材料のＨＳＰ値は、上述のＨＳＰｉＰマニュアルを参照し、コンピュータソフトウェアＨａｎｓｅｎ　Ｓｏｌｕｂｉｌｉｔｙ　Ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｉｎ　Ｐｒａｃｔｉｃｅ（ＨＳＰｉＰ）を用いて算出されたδＤ、δＰおよびδＨから求められた計算値である。木材のＨＳＰ値は、セルロースについて計算された値である。カーボンブラック（ＣＢ）のＨＳＰ値は、「Determination of Hansen parameters for particles  Astandardized routine based on analytical centrifugation, Appendix A」に記載の文献値である。シリカのＨＳＰ値は、特開２０１７－１８６４７６号公報に記載の文献値である。
ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）：２２．１ＭＰａ０．５
ポリウレタン（ＰＵ）：２１．９ＭＰａ０．５
ポリアミド６（ＰＡ６）：２４ＭＰａ０．５
ポリアミド１２（ＰＡ１２）：２１．１ＭＰａ０．５
木材：３２．３ＭＰａ０．５
フッ素ゴム：１３．３ＭＰａ０．５
ＮＢＲ：１９．９ＭＰａ０．５
ＳＢＲ：１７．７ＭＰａ０．５
ＣＲ：１７．７ＭＰａ０．５
ＣＢ：２３．１ＭＰａ０．５
シリカ：２５．７ＭＰａ０．５
（検討１：ＥＰＤＭ／熱可塑性樹脂）
１－１．ＥＰＤＭ組成物の調製
ＥＰＤＭ組成物１－１（EPDM1-1）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０１Ａ）、１００質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、５０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）、５質量部の酸化亜鉛、及び１質量部のステアリン酸をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２５６質量部と６．５０質量部のパーヘキサＣ－４０とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物１－１を得た。
ＥＰＤＭ組成物１－２（EPDM1-2）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０１Ａ）、１００質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、５０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）、５質量部の酸化亜鉛、及び１質量部のステアリン酸をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２５６質量部と６．７５質量部のパークミルＤ－４０とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物１－２を得た。
ＥＰＤＭ組成物１－３（EPDM1-3）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０１Ａ）、１００質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、５０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）、５質量部の酸化亜鉛、１質量部のステアリン酸、老化防止剤（１質量部のアンテージＭＢ及び０．２５質量部のアンテージＲＤ）、及び１０質量部のアクリル酸亜鉛（ＺＤＡ－９０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２６７．３質量部と６．５質量部のパーヘキサＣ－４０とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物１－３を得た。
ＥＰＤＭ組成物１－４（EPDM1-4）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０１Ａ）、１００質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、５０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）、５質量部の酸化亜鉛、１質量部のステアリン酸、老化防止剤（１質量部のアンテージＭＢ及び０．２５質量部のアンテージＲＤ）、及び１０質量部のアクリル酸亜鉛（ＺＤＡ－９０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２６７．３質量部と６．７５質量部のパークミルＤ－４０とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物１－４を得た。
ＥＰＤＭ組成物１－５（EPDM1-5）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０１Ａ）、１００質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、５０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）、５質量部の酸化亜鉛、１質量部のステアリン酸、老化防止剤（１質量部のアンテージＭＢ及び０．２５質量部のアンテージＲＤ）、及び２０質量部のアクリル酸亜鉛（ＺＤＡ－９０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２７７．３質量部と６．５質量部のパーヘキサＣ－４０とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物１－５を得た。
ＥＰＤＭ組成物１－６（EPDM1-6）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０１Ａ）、１００質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、５０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）、５質量部の酸化亜鉛、１質量部のステアリン酸、老化防止剤（１質量部のアンテージＭＢ及び０．２５質量部のアンテージＲＤ）、及び２０質量部のアクリル酸亜鉛（ＺＤＡ－９０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２７７．３質量部と６．７５質量部のパークミルＤ－４０とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物１－６を得た。
ＥＰＤＭ組成物１－７（EPDM1-7）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０１Ａ）、１００質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、５０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ３８０）、５質量部の酸化亜鉛、１質量部のステアリン酸、老化防止剤（１質量部のアンテージＭＢ及び０．２５質量部のアンテージＲＤ）、及び１０質量部のメタクリル酸亜鉛をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２６７．３質量部と６．５質量部のパーヘキサＣ－４０とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物１－７を得た。
１－２．ＥＰＤＭシートの体積変化率
　ＪＩＳ　Ｋ６２５８に準拠した耐油性試験により、各ＥＰＤＭ組成物から形成されたＥＰＤＭシートの体積変化率を測定した。各ＥＰＤＭ組成物を、プレス成型機（商品名：ＰＳＦ－Ｂ０１０、関西ロール社製）を用いて、加圧力１０ＭＰａ、設定温度１５０℃又は１７０℃で表１記載のプレス時間で加硫し、厚み２ｍｍのＥＰＤＭシートを得た。得られたＥＰＤＭシートから、縦４０ｍｍ、横２５ｍｍ、厚み２ｍｍの試験片を切り出した。次いで、この試験片の空気中での重量ｍ１と、純水中での重量ｍ２を測定した。測定には自動比重計（東洋精機社製）を用いた。次いで、試験片を潤滑油（商品名：ＩＲＭ９０３、日本サン石油社製）に浸漬させた。このときの潤滑油の温度は１００℃、浸漬時間は２２時間であった。浸漬終了後、試験片の表面に付着した余分な潤滑油を取り除き、試験片の空気中及び水中での重量ｍ３及びｍ４を上記と同様の方法で測定した。重量の測定値を下記の式に代入し、試験片の体積変化率（ΔＶ）を算出した。２個の試験片について体積変化率を測定した。表１又は表７に示されるΔＶは、２個の試験片のΔＶの平均値である。ΔＶの値が小さいほど、成形体の耐油性が優れることを意味する。
ΔＶ＝｛（ｍ３－ｍ４）－（ｍ１－ｍ２）｝／（ｍ１－ｍ２）×１００
ΔＶ:体積変化率（％）
ｍ１：浸漬前の空気中の重量（ｍｇ）
ｍ２：浸漬前の水中の重量（ｍｇ）
ｍ３：浸漬後の空気中の重量（ｍｇ）
ｍ４：浸漬後の水中の重量（ｍｇ）
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
１－３．複合成形体の作製と接着強度測定
試験１
　ＥＰＤＭ組成物１－１、１－３又は１－５から形成された厚さ２ｍｍのＥＰＤＭシートと、被着体としてのポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）シート（厚さ３ｍｍ）とを重ね、それらの積層体である予備複合体を１５０℃で２０分、熱プレスすることにより、加硫されたＥＰＤＭシートと、ＰＥＴシートとが互いに直接接着した複合成形体を得た。得られた複合成形体から幅２５ｍｍの短冊状の試験片を切り出した。試験片の短辺側の端部から、ＥＰＤＭシートとＰＥＴシートをそれぞれ試験片の面方向に対して９０度の方向に引き剥がす１８０度剥離試験によって、接着強度（Ｎ／ｍｍ）を測定した。測定結果が表２に示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
試験２
　ＥＰＤＭ組成物１－１、１－３又は１－５から形成された厚さ６ｍｍのＥＰＤＭシートと、被着体としてのポリウレタン（ＰＵ）ゴムシート（厚さ３ｍｍ）とを重ね、それらの積層体である予備複合体を１５０℃で２０分、熱プレスすることにより、加硫されたＥＰＤＭシートと、ＰＵゴムシートとが互いに直接接着した複合成形体を得た。得られた複合成形体を用いて試験１と同様の方法によって接着強度（Ｎ／ｍｍ）を測定した。測定結果が表３に示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
試験３
　ＥＰＤＭ組成物１－２、１－４又は１－６から形成された厚さ６ｍｍのＥＰＤＭシートと、被着体としてのポリアミド６（ＰＡ６）シート（厚さ６ｍｍ）とを重ね、それらの積層体である予備複合体を１７０℃で２０分、熱プレスすることにより、加硫されたＥＰＤＭシートと、ＰＡ６シートとが互いに直接接着した複合成形体を得た。得られた複合成形体を用いて試験１と同様の方法によって接着強度（Ｎ／ｍｍ）を測定した。測定結果が表４に示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
試験４
　ＥＰＤＭ組成物１－１、１－３又は１－７から形成された厚さ２ｍｍのＥＰＤＭシートと、被着体としてのポリアミド１２（ＰＡ１２）シート（厚さ３ｍｍ）とを重ね、それらの積層体である予備複合体を１５０℃で２０分、熱プレスすることにより、加硫されたＥＰＤＭシートと、ＰＡ１２シートとが互いに直接接着した複合成形体を得た。得られた複合成形体を用いて試験１と同様の方法によって接着強度（Ｎ／ｍｍ）を測定した。測定結果が表５に示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
試験５
　ＥＰＤＭ組成物１－１又は１－３から形成された厚さ２ｍｍのＥＰＤＭシートと、被着体としてのスギ木材シート（厚さ５ｍｍ）とを重ね、それらの積層体である予備複合体を１５０℃で２０分、熱プレスすることにより、加硫されたＥＰＤＭシートと、スギ木材シートとが互いに直接接着した複合成形体を得た。得られた複合成形体を用いて試験１と同様の方法によって接着強度（Ｎ／ｍｍ）を測定した。測定結果が表６に示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
（検討２：ＥＰＤＭ／シリカ含有低極性ゴム）
２－１．ＥＰＤＭ組成物の調製
　表７に示される配合比のＥＰＤＭ組成物を以下の手順で調整した。
ＥＰＤＭ組成物２－１（EPDM2-1）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０５Ａ）、５０質量部のカーボンブラック（旭５０Ｇ）、１質量部のステアリン酸、５質量部の酸化亜鉛、及び１０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ９０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物１６６質量部と、硫黄１．２質量部と、加硫促進剤（２．５質量部のレノグランＣＢＳ－８０、１．２５質量部のレノグランＴＭＴＤ－８０、及び１．２５質量部のレノグランＺＤＢＣ－８０）とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物２－１を得た。
ＥＰＤＭ組成物２－２（EPDM2-2）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０５Ａ）、５０質量部のカーボンブラック（旭５０Ｇ）、１質量部のステアリン酸、５質量部の酸化亜鉛、及び１０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ９０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物１６６質量部と、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）１．５質量部と、パークミルＤ－４０ＭＢの６．７５質量部とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物２－２を得た。
ＥＰＤＭ組成物２－３（EPDM2-3）
　１００質量部のＥＰＤＭ（エスプレンＥ５０５Ａ）、５０質量部のカーボンブラック（旭５０Ｇ）、１質量部のステアリン酸、５質量部の酸化亜鉛、１０質量部のプロセスオイル（ダイアナプロセスオイルＰＷ９０）、及び１０質量部のアクリル酸亜鉛をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物１７６質量部と、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）１．５質量部と、パークミルＤ－４０ＭＢの６．７５質量部とをオープンロールを用いて混練し、ＥＰＤＭ組成物２－３を得た。
２－２．ＥＰＤＭシートの体積変化率
　各ＥＰＤＭ組成物から形成されるＥＰＤＭシートの耐油性試験による体積変化率を、「１－２．ＥＰＤＭシートの体積変化率」に記載の方法と同様の方法で測定した。結果が表７に示される。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
２－３．フッ素ゴム組成物の調製
　表８に示される配合比のフッ素ゴム組成物を以下の手順で調整した。
フッ素ゴム組成物１（FKM-1）
　１００質量部のフッ素ゴム（ダイエルＧ－９０２）、２０質量部のカーボンブラック（旭１５）をオープンロールを用いて混練した。得られた混練物１２０質量部と、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）２．６質量部と、パーヘキサ２５Ｂ－４０の３．７５質量部とをオープンロールを用いて混練し、フッ素ゴム組成物１を得た。
フッ素ゴム組成物２（FKM-2）
　１００質量部のフッ素ゴム（ダイエルＧ－９０２）、１質量部のカーボンブラック（旭１５）と、１５質量部のシリカフィラー（Ｎｉｐｓｉｌ　ＶＮ３）とをバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物１１６質量部と、トリアリルイソシアヌレート（ＴＡＩＣ）２．６質量部と、パーヘキサ２５Ｂ－４０の３．７５質量部とをオープンロールを用いて混練し、フッ素ゴム組成物２を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000013
２－４．ＮＢＲ組成物の調製
　表９に示される配合比のＮＢＲ組成物を以下の手順で調整した。
ＮＢＲ組成物１（NBR-1）
　１００質量部のＮＢＲ（Ｎｉｐｏｌ　１０４２）、７５質量部のカーボンブラック（旭５０Ｇ）、１質量部のステアリン酸、５質量部の酸化亜鉛、１質量部の抗酸化剤（アンテージＲＤ）、及び２０質量部のフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２０２質量部と、硫黄０．５質量部と、加硫促進剤（２．５質量部のレノグランＣＢＳ－８０）、及び１．２５質量部のレノグランＴＭＴＤ－８０）とをオープンロールを用いて混練し、ＮＢＲ組成物１を得た。
ＮＢＲ組成物２（NBR-2）
　１００質量部のＮＢＲ（Ｎｉｐｏｌ　１０４２）、１質量部のカーボンブラック（旭５０Ｇ）、６５質量部のシリカフィラー（Ｎｉｐｓｉｌ　ＶＮ３）、１質量部のステアリン酸、５質量部の酸化亜鉛、１質量部の抗酸化剤（アンテージＲＤ）、及び２０質量部のフタル酸ジオクチル（ＤＯＰ）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物１９３質量部と、硫黄０．５質量部と、加硫促進剤（２．５質量部のレノグランＣＢＳ－８０）、及び１．２５質量部のレノグランＴＭＴＤ－８０）とをオープンロールを用いて混練し、ＮＢＲ組成物２を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
２－５．ＳＢＲ組成物の調製
　表１０に示される配合比のＳＢＲ組成物を以下の手順で調整した。
ＳＢＲ組成物１（SBR-1）
　１００質量部のＳＢＲ（Ｎｉｐｏｌ　１５０２）、６５質量部のカーボンブラック（旭７０）、２質量部のステアリン酸、３質量部の酸化亜鉛、１．５質量部の抗酸化剤（アンテージ６Ｃ）、及び３０質量部のプロセスオイル（ＶｉＶａｔｅｃ　５０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２０１．５質量部と、硫黄２質量部と、加硫促進剤（１．８７５質量部のレノグランＣＢＳ－８０、及び２質量部のソクシノールＤ）とをオープンロールを用いて加熱しながら混練し、ＳＢＲ組成物１を得た。
ＳＢＲ組成物２（SBR-2）
　１００質量部のＳＢＲ（Ｎｉｐｏｌ　１５０２）、１質量部のカーボンブラック（旭７０）、６５質量部のシリカフィラー（Ｎｉｐｓｉｌ　ＡＱ）、２質量部のステアリン酸、３質量部の酸化亜鉛、６質量部のシランカップリング剤（Ｓｉ７５）、１．５質量部の抗酸化剤（アンテージ６Ｃ）、及び３０質量部のプロセスオイル（ＶｉＶａｔｅｃ　５０）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物２０８．５質量部と、硫黄２質量部と、加硫促進剤（１．８７５質量部のレノグランＣＢＳ－８０、及び２質量部のソクシノールＤ）とをオープンロールを用いて加熱しながら混練し、ＳＢＲ組成物２を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
２－６．ＣＲ組成物の調製
　表１１に示される配合比のＣＲ組成物を以下の手順で調整した。
ＣＲ組成物１（CR-1）
　１００質量部のＣＲ（ショウプレンＷ）、４０質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、１質量部のステアリン酸、１０質量部のプロセスオイル（サンセン４２４０）、４質量部の酸化マグネシウム（キョーワマグ１５０）、及び１質量部の老化防止剤（アンテージ６Ｃ）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物１５６質量部と、硫黄１質量部と、酸化亜鉛５質量部と、加硫促進剤（０．３７５質量部のレノグランＴＭＴＭ－８０、０．６２５質量部のレノグランＥＴＵ－８０、及び１．３３３質量部のレノグランＭＢＴＳ－７５）とをオープンロールを用いて加熱しながら混練し、ＣＲ組成物１を得た。
ＣＲ組成物２（CR-2）
　１００質量部のＣＲ（ショウプレンＷ）、１質量部のカーボンブラック（旭６０ＵＧ）、１質量部のステアリン酸、５０質量部のシリカフィラー（Ｎｉｐｓｉｌ　ＶＮ３）、１０質量部のプロセスオイル（サンセン４２４０）、４質量部の酸化マグネシウム（キョーワマグ１５０）、及び１質量部の老化防止剤（アンテージ６Ｃ）をバンバリーミキサーを用いて混練した。得られた混練物１６７質量部と、硫黄１質量部と、酸化亜鉛５質量部と、加硫促進剤（０．３７５質量部のレノグランＴＭＴＭ－８０、０．６２５質量部のレノグランＥＴＵ－８０、及び１．３３３質量部のレノグランＭＢＴＳ－７５）とをオープンロールを用いて加熱しながら混練し、ＣＲ組成物２を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
２－７．複合成形体の作製と接着強度測定
　各ゴム組成物を１００℃以下に加熱しながら予備成形して、未加硫のＥＰＤＭシート及びその他のゴムシートを作製した。各ＥＰＤＭシートと、被着体としてのその他の各ゴムシートとの組み合わせにより複合成形体を作製した。ゴムシートの組み合わせは表１２～１５に示される。ＥＰＤＭシートとゴムシートとを重ね、これらの積層体である予備複合体を１６０℃で表１２～１５に示されるプレス時間の熱プレスによって圧着させた。形成された複合成形体から幅２５ｍｍの短冊状の試験片を切り出した。試験片の短辺側の端部から、２枚のゴムシートをそれぞれ試験片の面方向に対して９０度の方向に引き剥がす１８０度剥離試験により、接着強度（Ｎ／ｍｍ）を測定した。表１２～１５に示されるように、アクリル酸亜鉛を含むＥＰＤＭシートと、低ＨＳＰのゴムと高ＨＳＰのフィラーとを含むその他のゴムシートとの組み合わせによる複合成形体は、顕著に高い接着強度を示すことが確認された。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000017
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000018
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000019
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000020
　１Ａ，１Ｂ…複合成形体、１０…ゴム成形体、２０，２１，２２…被着体。

Claims (5)

  1. 　ゴム成形体と、
    　前記ゴム成形体に直接接着された被着体と、
    を備え、
    　前記ゴム成形体が、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム、及び、下記式（１）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     で表され、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に水素原子又は炭化水素基を示し、Ｍは金属元素を示し、ｎは１～３の整数を示し、ｎ個のカルボキシラートイオンのうち一部が水酸化物イオンに置き換わっていてもよい、不飽和カルボン酸金属塩を含むゴム組成物の加硫物であり、
    　前記ゴム組成物における前記不飽和カルボン酸金属塩の含有量が、前記エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムの含有量１００質量部に対して１～３０質量部であり、
    　前記被着体が、
    　２０ＭＰａ０．５以上３８ＭＰａ０．５以下のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰ高分子材料を含む成形体、又は、
    　２０ＭＰａ０．５未満のハンセン溶解度パラメータを有する低ＨＳＰ高分子材料、及び２３．５ＭＰａ０．５以上のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰフィラーを含み、前記高ＨＳＰフィラーの含有量が、前記低ＨＳＰ高分子材料の含有量１００質量部に対して５～２００質量部である、成形体である、
    複合成形体。
  2. 　前記ゴム成形体をＪＩＳ　Ｋ６２５８で規定された１００℃の試験用潤滑油Ｎｏ.３油に２２時間浸漬したときの体積変化率が６５～１６０％である、請求項１に記載の複合成形体。
  3. 　前記ゴム成形体がシート状で、前記被着体が木材シートであり、
    　シート状の前記ゴム成形体が２枚の前記木材シートの間に挟まれている、請求項１又は２に記載の複合成形体。
  4. 　被着体に直接接着されたゴム成形体を形成することによって前記ゴム成形体及び前記被着体を備える複合成形体を製造するために用いられる、複合成形体用ゴム組成物であって、
    　当該ゴム組成物が、エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴム、及び、下記式（１）：
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     で表され、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ独立に水素原子又は炭化水素基を示し、Ｍは金属元素を示し、ｎは１～３の整数を示し、ｎ個のカルボキシラートイオンのうち一部が水酸化物イオンに置き換わっていてもよい、不飽和カルボン酸金属塩を含み、
    　当該ゴム組成物における前記不飽和カルボン酸金属塩の含有量が、前記エチレン－α－オレフィン系共重合体ゴムの含有量１００質量部に対して１～３０質量部であり、
    　前記被着体が、
    　２０ＭＰａ０．５以上３８ＭＰａ０．５以下のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰ高分子材料を含む成形体、又は、
    　２０ＭＰａ０．５未満のハンセン溶解度パラメータを有する低ＨＳＰ高分子材料、及び２３．５ＭＰａ０．５以上のハンセン溶解度パラメータを有する高ＨＳＰフィラーを含み、前記高ＨＳＰフィラーの含有量が、前記低ＨＳＰ高分子材料の含有量１００質量部に対して５～２００質量部である、成形体である、
    複合成形体用ゴム組成物。
  5. 　前記ゴム成形体がシート状で、前記被着体が木材シートであり、
    　シート状の前記ゴム成形体が２枚の前記木材シートの間に挟まれている、複合成形体を製造するために用いられる、
    請求項４に記載の複合成形体用ゴム組成物。
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