WO2021206306A1 - 전극 리드, 그의 제조 방법 및 파우치 형 이차 전지 - Google Patents

전극 리드, 그의 제조 방법 및 파우치 형 이차 전지 Download PDF

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김현태
최용수
유형균
강민형
변일규
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Definitions

  • the present invention relates to an electrode lead, a manufacturing method thereof, and a pouch-type secondary battery, and more particularly, by forming two-stage electrode leads to discharge gas generated inside the battery case to the outside to ensure safety, 2
  • the present invention relates to an electrode lead in which an electrode lead of a stage is reliably detached and completely cut off from an electrical connection, a method for manufacturing the same, and a pouch-type secondary battery.
  • types of secondary batteries include a nickel cadmium battery, a nickel hydrogen battery, a lithium ion battery, and a lithium ion polymer battery.
  • These secondary batteries are not only small products such as digital cameras, P-DVDs, MP3Ps, mobile phones, PDAs, Portable Game Devices, Power Tools and E-bikes, but also large products requiring high output such as electric and hybrid vehicles and surplus power generation. It is also applied and used in power storage devices that store power or renewable energy and power storage devices for backup.
  • a cathode, a separator, and a cathode are manufactured, and these are laminated. Specifically, a positive electrode active material slurry is applied to a positive electrode current collector, and a negative electrode active material slurry is applied to a negative electrode current collector to prepare a positive electrode and a negative electrode. And when a separator is interposed between the prepared positive electrode and the negative electrode and stacked, unit cells are formed, and the unit cells are stacked on each other, thereby forming an electrode assembly. In addition, when the electrode assembly is accommodated in a specific case and an electrolyte is injected, a secondary battery is manufactured.
  • Such secondary batteries are classified into pouch type and can type according to the material of the battery case for accommodating the electrode assembly.
  • the pouch type accommodates the electrode assembly in a pouch made of a flexible polymer material having an irregular shape.
  • the electrode assembly is accommodated in a case made of a material such as metal or plastic having a constant shape.
  • the pouch-type battery case is manufactured by forming a cup portion by performing drawing molding on a pouch film having flexibility.
  • the electrode assembly is accommodated in the accommodating space of the cup portion, the battery case is folded, and the sealing portion is sealed to manufacture a secondary battery.
  • gas may be generated inside due to an internal short circuit, overcharging, overdischarging, or the like.
  • This gas increases the internal pressure of the secondary battery, thereby causing problems such as weakening of bonding force between parts, damage to the secondary battery case, early operation of the protection circuit, deformation of the electrode, internal short circuit, and explosion.
  • a protective member such as a CID filter and a safety vent is provided to physically block the electrical connection when the pressure inside the case increases.
  • a protection member is not sufficiently provided.
  • the problem to be solved by the present invention is that safety can be secured by discharging gas generated inside the battery case to the outside by forming two-stage electrode leads, and the two-stage electrode leads are securely detached and electrically connected To provide an electrode lead that can be completely blocked, a manufacturing method thereof, and a pouch-type secondary battery.
  • An electrode lead for solving the above problems includes: a first electrode lead having one end connected to an electrode tab protruding from one side of the electrode assembly; a second electrode lead having one end connected to the other end of the first electrode lead and the other end protruding to the outside of a battery case accommodating the electrode assembly; and a connecting portion connecting the first electrode lead and the second electrode lead to each other, wherein the connecting portion is formed by curing an adhesive applied between the first electrode lead and the second electrode lead, the adhesive comprising: , a conductive material and a solvent are mixed, and the solvent is formed by mixing a polymer and a diluent, and the solvent includes 5 wt% to 15 wt% of the diluent.
  • the solvent may include 5 wt% to 10 wt% of the diluent.
  • the diluent is a glycidyl ester (Glycidyl ester)-based electrode lead.
  • the adhesive may include 70 wt% to 85 wt% of the conductive material, and 15 wt% to 30 wt% of the solvent.
  • the conductive material may include at least one of graphite, carbon black, conductive fiber, metal powder, conductive whisker, conductive metal oxide, and conductive material.
  • the conductive material may include silver.
  • the polymer is an epoxy resin, acrylic resin, EPDM (Ethylene Propylene Diene Monomer) resin, CPE (Chlorinated Polyethylene) resin, silicone, polyurethane, urea resin, melamine resin, phenol resin, unsaturated ester resin, polypropylene (Polypropylene) ), polyethylene, polyimide, and polyamide.
  • EPDM Ethylene Propylene Diene Monomer
  • CPE Chlorinated Polyethylene
  • silicone silicone
  • polyurethane polyurea resin
  • melamine resin phenol resin
  • unsaturated ester resin polypropylene (Polypropylene)
  • polyethylene polyimide
  • polyamide polyamide
  • the polymer may include an epoxy resin.
  • a pouch-type secondary battery includes an electrode assembly including an electrode including a positive electrode and a negative electrode, and an electrode assembly in which a separator is stacked; a pouch-shaped battery case accommodating the electrode assembly; an electrode tab connected to the electrode and protruding from one side of the electrode assembly; a first electrode lead having one end connected to the electrode tab; a second electrode lead having one end connected to the other end of the first electrode lead and the other end protruding to the outside of the battery case; and a connecting portion connecting the first electrode lead and the second electrode lead to each other, wherein the connecting portion is formed by curing an adhesive applied between the first electrode lead and the second electrode lead, the adhesive comprising: , a conductive material and a solvent are mixed, and the solvent is formed by mixing a polymer and a diluent, and the solvent includes 5 wt% to 15 wt% of the diluent.
  • the first and second electrode leads may further include an insulating part that surrounds a portion connected through the connection part and adheres the first and second electrode leads to the battery case.
  • an adhesive force between the first and second electrode leads and the connection part may be weaker than an adhesive force between the first and second electrode leads and the insulating part.
  • the insulating part may be formed of at least one of a thermoplastic, thermosetting, and photocurable resin having electrical insulation properties.
  • the solvent includes 5 wt% to 15 wt% of the diluent.
  • the two-stage electrode By forming the two-stage electrode leads, even when gas is generated inside the battery case and the internal pressure increases, the gas can be discharged to the outside to ensure safety.
  • the electrode leads of the two stages are securely detached, so that the electrical connection can be completely cut off.
  • the effect according to the present invention is not limited by the contents exemplified above, and more various effects are included in the present specification.
  • FIG. 1 is an assembly view of a secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a perspective view of a secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a perspective view illustrating an expanded volume of a pouch-type secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 4 is a flowchart illustrating a method of manufacturing an electrode lead according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a part of a cross-sectional view taken along line A-A' of FIG. 2 of a pouch-type secondary battery according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a portion of a cross-sectional view taken along line A-A' of FIG. 2 in which the volume of a pouch-type secondary battery according to an embodiment of the present invention is expanded.
  • FIG. 1 is an assembly view of a secondary battery 1 according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a perspective view of the secondary battery 1 according to an embodiment of the present invention.
  • the pouch-type secondary battery 1 includes an electrode assembly 10 formed by stacking electrodes such as a positive electrode and a negative electrode and a separator, and the electrode assembly 10 .
  • the electrode assembly 10 includes a pouch-type battery case 13 for accommodating therein.
  • the pouch-type secondary battery 1 In order to manufacture the pouch-type secondary battery 1, first, a slurry in which an electrode active material, a binder, and a plasticizer are mixed is applied to a positive electrode current collector and a negative electrode current collector to prepare electrodes such as a positive electrode and a negative electrode.
  • the electrode assembly 10 of a predetermined shape is formed by stacking this on both sides of a separator, and then, the electrode assembly 10 is inserted into the battery case 13, and the electrolyte is injected and then sealed.
  • the electrode assembly (Electrode Assembly, 10) is a laminate structure having two types of electrodes, a positive electrode and a negative electrode, and a separator interposed between the electrodes or disposed on the left or right side of any one electrode to insulate the electrodes from each other.
  • the laminated structure may have various shapes without limitation, such as a positive electrode and a negative electrode having a predetermined standard may be stacked with a separator interposed therebetween, and may be wound in the form of a jelly roll.
  • Two types of electrodes that is, a positive electrode and a negative electrode, have a structure in which an active material slurry is applied to an electrode current collector in the form of a metal foil or metal mesh including aluminum and copper, respectively.
  • the slurry may be formed by stirring a granular active material, an auxiliary conductor, a binder, and a plasticizer in a state in which a solvent is added. The solvent is removed in a subsequent process.
  • the electrode assembly 10 includes an electrode tab 11 .
  • the electrode tab 11 is respectively connected to the positive electrode and the negative electrode of the electrode assembly 10 , and protrudes to the outside of the electrode assembly 10 , and serves as a path through which electrons can move between the inside and the outside of the electrode assembly 10 .
  • the electrode current collector of the electrode assembly 10 includes a portion to which the electrode active material is applied and a distal portion to which the electrode active material is not applied, that is, an uncoated portion.
  • the electrode tab 11 may be formed by cutting the uncoated area or may be formed by connecting a separate conductive member to the uncoated area by ultrasonic welding or the like. As shown in FIG. 1 , the electrode tabs 11 may protrude side by side from one side of the electrode assembly 10 in the same direction, but are not limited thereto and may protrude in different directions.
  • An electrode lead 12 for supplying electricity to the outside of the secondary battery 1 is connected to the electrode tab 11 of the electrode assembly 10 by spot welding or the like.
  • a plurality of electrode leads 12 according to an embodiment of the present invention are provided to form two-stage electrode leads 12 .
  • the first electrode lead 123 (shown in FIG. 5 ) is connected to the electrode tab 11 of the electrode assembly 10
  • the second electrode lead 124 FIG. 5 . (shown in ) protrudes to the outside of the battery case (Battery Case, 13).
  • a detailed description of the two-stage electrode lead 12 will be described later.
  • a part of the electrode lead 12 is surrounded by an insulating portion 14 .
  • the insulating part 14 is located limited to the sealing part 134 to which the upper case 131 and the lower case 132 of the battery case 13 are thermally fused, and the electrode lead 12 is attached to the battery case 13 . glue it together.
  • electricity generated from the electrode assembly 10 is prevented from flowing to the battery case 13 through the electrode lead 12 , and the sealing of the battery case 13 is maintained.
  • the insulating portion 14 has high adhesiveness and is a non-conductive non-conductive material that does not conduct electricity well, particularly a polymer resin, and may be formed of at least one of a thermoplastic, thermosetting, and photocurable resin having electrical insulation properties.
  • an insulating tape that is easy to attach to the electrode lead 12 and has a relatively thin thickness is used a lot, but it is not limited thereto and various members can be used as long as it can insulate the electrode lead 12. have.
  • the electrode lead 12 has one end connected to the positive electrode tab 111 , one end connected to the positive electrode lead 121 and the negative electrode tab 112 extending in the protruding direction of the positive electrode tab 111 , and the negative electrode tab 112 .
  • ) includes a negative lead 122 extending in the protruding direction.
  • the positive lead 121 and the negative lead 122 both have the other end protruding to the outside of the battery case 13 . Accordingly, electricity generated inside the electrode assembly 10 may be supplied to the outside.
  • the positive electrode lead 121 and the negative electrode lead 122 may also extend in various directions.
  • the material of the positive lead 121 and the negative lead 122 may be different from each other. That is, the positive electrode lead 121 may be made of the same aluminum (Al) material as the positive electrode current collector, and the negative electrode lead 122 may be made of the same copper (Cu) material as the negative electrode current collector or nickel (Ni) coated copper. And a portion of the electrode lead 12 protruding to the outside of the battery case 13 becomes a terminal part, and is electrically connected to the external terminal.
  • the battery case 13 is a pouch made of a soft material to accommodate the electrode assembly 10 therein.
  • the battery case 13 will be described as a pouch.
  • the pouch film 135 having flexibility is formed by drawing using a punch or the like, a portion is elongated to form the cup portion 133 including the pocket-shaped accommodation space 1331 , thereby forming the battery case 13 . manufactured.
  • the battery case 13 accommodates and seals the electrode assembly 10 so that a portion of the electrode lead 12, that is, the terminal portion is exposed.
  • the battery case 13 includes an upper case 131 and a lower case 132 .
  • a cup part 133 is formed in the lower case 132 to provide an accommodating space 1331 accommodating the electrode assembly 10
  • the upper case 131 has the electrode assembly 10 in the battery case 13 .
  • the accommodating space 1331 is covered from the upper part so as not to be separated to the outside of the .
  • the sealing part 134 is sealed to seal the accommodation space 1331 .
  • the cup portion 133 having the accommodation space 1331 is also formed in the upper case 131 to accommodate the electrode assembly 10 from the upper portion.
  • the upper case 131 and the lower case 132 may be manufactured by connecting one side to each other as shown in FIG.
  • the cup part 133 of the lower case 132 is provided.
  • the electrode assembly 10 is accommodated in the accommodation space 1331 , and the upper case 131 covers the space from the top. Then, the electrolyte is injected therein and the sealing part 134 extending outwardly from the edges of the upper case 131 and the lower case 132 is sealed.
  • the electrolyte is to move lithium ions generated by the electrochemical reaction of the electrode during charging and discharging of the secondary battery 1, and a polymer using a non-aqueous organic electrolyte or a polymer electrolyte, which is a mixture of lithium salt and high-purity organic solvents. may include.
  • a polymer using a non-aqueous organic electrolyte or a polymer electrolyte, which is a mixture of lithium salt and high-purity organic solvents. may include.
  • the pouch-type secondary battery 1 may be manufactured.
  • FIG 3 is a perspective view illustrating an expanded volume of the pouch-type secondary battery 1 according to an embodiment of the present invention.
  • the pouch-type secondary battery 1 may generate an abnormally large amount of gas due to internal short circuit due to external impact of the electrode assembly 10, heat due to overcharging, overdischarging, etc., and electrolyte decomposition and thermal runaway phenomenon.
  • the high temperature may rapidly promote the electrochemical reaction of the electrolyte and the electrode active material to generate gas.
  • the pouch film 135 having flexibility is formed by drawing using a punch or the like. This drawing molding is performed by inserting the pouch film 135 into a press and applying pressure to the pouch film 135 with a punch to stretch the pouch film 135 . As described above, the battery case 13 is manufactured by stretching the pouch film 135 to form the cup portion 133 in a recessed manner.
  • the pouch film 135 is a surface protection layer mainly made of a polymer such as nylon resin or polyethylene terephthalate (PET), and a gas barrier layer mainly made of an aluminum thin film (Al Foil) (Gas). It is formed by laminating a barrier layer) and a sealant layer mainly made of a polymer such as polypropylene (PP) or polyethylene (PE).
  • FIG. 4 is a flowchart illustrating a method of manufacturing the electrode lead 12 according to an embodiment of the present invention.
  • the electrode lead 12 by forming the electrode lead 12 in two stages, even if gas is generated inside the battery case 13 and the internal pressure increases, the gas can be discharged to the outside to ensure safety. .
  • the electrode leads 12 of the two stages are securely detached, so that the electrical connection can be completely cut off.
  • the electrode lead 12 manufacturing method comprises the steps of manufacturing the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124, respectively; applying an adhesive to at least one of the other end of the first electrode lead 123 and one end of the second electrode lead 124 ; bonding the other end of the first electrode lead 123 and one end of the second electrode lead 124 to each other to form a lead stack; and forming a connection part 15 by applying heat to the lead laminate to cure the adhesive, wherein the adhesive is formed by mixing a conductive material and a solvent, and the solvent is a mixture of a polymer and a diluent. is formed, and the solvent contains 5 wt% to 15 wt% of the diluent.
  • the electrode lead 12 manufactured in this way includes: a first electrode lead 123 whose one end is connected to the electrode tab 11 protruding from one side of the electrode assembly 10; a second electrode lead 124 having one end connected to the other end of the first electrode lead 123 and the other end protruding to the outside of the battery case 13 accommodating the electrode assembly 10; and a connection part 15 for connecting the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 to each other, wherein the connection part 15 includes the first electrode lead 123 and the second electrode.
  • the adhesive is formed by mixing a conductive material and a solvent
  • the solvent is formed by mixing a polymer and a diluent
  • the solvent is the diluent 5 wt% to 15 wt%.
  • the pouch-type secondary battery 1 including the electrode lead 12 includes an electrode assembly 10 in which an electrode including a positive electrode and a negative electrode and a separator are stacked; a pouch-shaped battery case 13 for accommodating the electrode assembly 10; an electrode tab 11 connected to the electrode and protruding from one side of the electrode assembly 10; a first electrode lead 123 having one end connected to the electrode tab 11; a second electrode lead 124 having one end connected to the other end of the first electrode lead 123 and the other end protruding to the outside of the battery case 13; and a connection part 15 for connecting the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 to each other, wherein the connection part 15 is disposed between the first electrode lead and the second electrode lead.
  • the adhesive is formed by mixing a conductive material and a solvent
  • the solvent is formed by mixing a polymer and a diluent
  • the solvent is 5 wt% to 15 wt% of the diluent
  • FIG. 5 is a part of a cross-sectional view taken along line A-A' of FIG. 2 of the pouch-type secondary battery 1 according to an embodiment of the present invention.
  • the electrode lead 12 is formed in two stages. That is, the electrode lead 12 has a first electrode lead 123 having one end connected to the electrode tab 11 of the electrode assembly 10 , one end connected to the other end of the first electrode lead 123 , and the other end being connected to the other end of the first electrode lead 123 . and a second electrode lead 124 protruding to the outside of the battery case 13 . In addition, the other end of the first electrode lead 123 and one end of the second electrode lead 124 are connected to each other by bonding one surface to each other through the connection part 15 .
  • the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 are separately manufactured ( S401 ). It is preferable that both the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 have a rectangular shape. And in order to be easily adhered to each other later, it is preferable that the widths are equal to each other.
  • An adhesive is applied to at least one of the other end of the manufactured first electrode lead 123 and one end of the second electrode lead 124 ( S402 ). Then, the other end of the first electrode lead 123 and one end of the second electrode lead 124 are adhered to each other to form a lead laminate ( S403 ).
  • the adhesive includes a material having conductivity. Thereby, electricity generated from the electrode assembly 10 can be easily discharged to the outside.
  • the adhesive is preferably formed by mixing a conductive material and a solvent, and the solvent is preferably formed by mixing a polymer and a diluent.
  • the conductive material is graphite such as natural or artificial; carbon black, such as carbon black, acetylene black, Ketjen black, channel black, furnace black, lamp black, and summer black; conductive fibers such as carbon fibers or metal fibers; metal powders such as carbon fluoride, aluminum, nickel, gold, silver, and copper powder; Powder having a core/shell structure coated with a different type of metal on one type of metal; conductive whiskers such as zinc oxide and potassium titanate; conductive metal oxides such as titanium oxide; and at least one of a conductive material such as a polyphenylene derivative, particularly preferably silver.
  • the amount of the conductive material included in the adhesive is preferably 70 to 85 wt%.
  • Polymers are thermosetting polymer resins, such as epoxy resin, acrylic resin, EPDM (Ethylene Propylene Diene Monomer) resin, CPE (Chlorinated Polyethylene) resin, silicone, polyurethane, urea resin, melamine resin, phenolic resin and unsaturated ester resin, and polypropylene (Polypropylene). ), polyethylene (Polyethylene), polyimide (Polyimide), and contains at least one of polyamide (Polyamide), in particular, it is most preferable to include an epoxy or an acrylic resin.
  • the amount of the polymer contained in the adhesive is preferably 15 to 30 wt%.
  • the diluent is added to the polymer in order to increase the user's convenience by reducing the viscosity of the adhesive and increasing the fluidity.
  • the diluent may be a glycidyl ester type, for example, n-butyl glycidyl ether, allyl glycidyl ether, 2-ethylhexyl glycidyl ether, styrene oxide, phenyl glycidyl ether, cresyl glycidyl ether, Monoepoxides such as cidyl ether, glycidyl methacrylate, tertiary carboxylic acid glycidyl ester, vinyl cyclohexene monoepoxide, butanediol glycidyl ether, 1,6-hexanediol diglycidyl ether, It may include at least one of diepoxides such as ne,
  • the addition ratio of the diluent is 5 wt% to 15 wt%, preferably 5 wt% to 10 wt%. If the addition ratio of the diluent is less than 5 wt%, the viscosity becomes excessively high, making it almost impossible to apply the adhesive, or even if possible, there is a problem in that time and effort are excessively required to apply the adhesive. Conversely, if the addition ratio of the diluent is greater than 15 wt%, the electrolyte resistance of the connection part 15 formed by curing the adhesive decreases, and after the secondary battery 1 is manufactured, the two-stage electrode leads 12 are attached to the electrolyte. There is a problem of detachment by
  • connection part 15 also includes a conductive material and a conductive polymer. Therefore, as shown in FIG. 5 , the manufacturing of the two-stage electrode lead 12 in which the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 are connected to each other is completed.
  • the first and second electrode leads 123 and 124 When the battery case 13 is normal, the first and second electrode leads 123 and 124 should be stably connected to each other, and when the battery case 13 is expanded, the first and second electrode leads 123 and 124 are connected to each other. It should be easily detached. Therefore, it is preferable that the first and second electrode leads 123 and 124 are positioned on different planes and have upper and lower surfaces connected to each other rather than being positioned on the same plane and connected to each other.
  • the connecting portion 15 connecting the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 to each other is preferably very thin with a thickness of 1 to 500 ⁇ m. Therefore, even if the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 form a step, the level of the step may not be excessively large.
  • a part of the electrode lead 12, in particular, the part where the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 are connected through the connection part 15 is surrounded by the insulating part 14. be surrounded
  • the first and second electrode leads 123 and 124 are adhered to the battery case 13 through the insulating part 14 .
  • the portion in contact with the electrode lead 12 has a relatively high pressure, so that the sealant layer of the battery case 13 is highly likely to be damaged.
  • the sealant layer has insulation properties because it is in direct contact with the electrode assembly 10 .
  • electricity may flow to the battery case 13 through the electrode lead 12 .
  • the gas barrier layer of the battery case 13 is made of a metal such as aluminum, if the gas barrier layer is exposed due to even the slightest damage to the sealant layer, electricity can easily flow through contact with the electrode lead 12 .
  • the insulating portion 14 is made of an insulator having a non-conductive material that does not conduct electricity well.
  • the insulating portion 14 has high mechanical strength and heat resistance.
  • the insulating part 14 may include, for example, a polyolefin-based resin such as polypropylene (PP) or polyethylene (PE).
  • PP polypropylene
  • PE polyethylene
  • polypropylene (PP) has excellent mechanical properties such as tensile strength, rigidity, surface hardness, abrasion resistance, heat resistance, and chemical properties such as corrosion resistance, and is mainly used for manufacturing the insulating part 14 .
  • acid-treated polypropylene may be included.
  • acid-treated polypropylene and normal polypropylene may be mixed, polyethylene may be further mixed, and only acid-treated polypropylene may be included.
  • the acid-treated polypropylene may be MAH PP (maleic anhydride polypropylene).
  • the insulating portion 14 maintains its shape, so that even if the sealant layer is partially damaged and the gas barrier layer is exposed, the electrode lead 12 and the gas barrier layer cut off contact As a result, electricity generated from the electrode assembly 10 is prevented from flowing to the battery case 13 through the electrode lead 12 .
  • the insulating part 14 surrounds all of the first electrode lead 123 , the connection part 15 , and the second electrode lead 124 . If the first electrode lead 123 or the connection part 15 is not surrounded, even if the battery case 13 expands, a repulsive force cannot be applied to the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 . am.
  • FIG. 6 is a portion of a cross-sectional view taken along line A-A' of FIG. 2 in which the volume of the pouch-type secondary battery 1 according to an embodiment of the present invention is expanded.
  • the outer wall of the battery case 13 moves toward the outside.
  • the upper wall and the lower wall of the outer wall of the battery case 13 have a large area and are not sealed, so that the ductility is higher.
  • the upper wall of the battery case 13 moves upward, and the lower wall moves downward.
  • a repulsive force is applied to the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 connected through the insulating part 14 . Therefore, as the internal pressure of the battery case 13 gradually increases, the force to move the outer wall of the battery case 13 increases, and the magnitude of the repulsive force applied to the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 . also increases further.
  • the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 As shown in FIG. 6 . is eventually desorbed. Therefore, the electrical connection is physically cut off, so that electricity can no longer flow.
  • desorption means that the adsorbed or adhered thing falls off.
  • the adhesive force between the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 and the connection part 15 is between the first electrode lead 123 and the second electrode lead 124 and the insulating part 14 . weaker than adhesion.
  • a nickel-plated copper plate having a thickness of 200 ⁇ m was cut to prepare a first electrode lead having a length of 40 mm and a width of 45 mm and a second electrode lead having a length of 10 mm and a width of 45 mm, respectively.
  • the prepared adhesive was applied to an area 5 mm from one end of the second electrode lead, and the other end of the first electrode lead was adhered to form a lead laminate. And by putting the lead laminate in an oven and drying and curing the adhesive at a temperature of 180° C. for 1 hour, a two-stage electrode lead was manufactured.
  • a two-stage electrode lead was prepared in the same manner as in Preparation Example 1, except that 0.5 g of glycidyl ester as a diluent was added to 9.5 g of liquid epoxy to prepare a solvent.
  • glycidyl ester is added to the epoxy by 5 wt%, it accounts for 1.1 wt% of the total adhesive.
  • a two-stage electrode lead was prepared in the same manner as in Preparation Example 1, except that 3 g of glycidyl ester as a diluent was added to 7 g of liquid epoxy to prepare a solvent.
  • the diluent, glycidyl ester is added to the epoxy by 30 wt%, and accounts for 6.6 wt% of the total adhesive.
  • a two-stage electrode lead was prepared in the same manner as in Preparation Example 1, except that 5 g of glycidyl ester as a diluent was added to 5 g of liquid epoxy to prepare a solvent.
  • the diluent, glycidyl ester is added to the epoxy by 50 wt%, and accounts for 11 wt% of the total adhesive.
  • the two-stage electrode lead samples prepared in Preparation Example 1, Preparation Example 2, Comparative Example 1 and Comparative Example 2 were each put in a polyethylene (PE) bottle having a capacity of 125 ml, and 30 ml of electrolyte (lithium salt LiPF6 1 M, and Ethylene carbonate (EC): ethylmethyl carbonate (EMC): dimethyl carbonate (DMC) was prepared by dissolving each in a ratio of 3: 3: 4), and the inlet was sealed with paraffin. Then, each of the bottles was sealed with aluminum wrapping paper, and stored for 16 weeks at a temperature of 60° C. and a relative humidity of 90 %RH.
  • PE polyethylene
  • EMC ethylmethyl carbonate
  • DMC dimethyl carbonate
  • the adhesive force of the connection portion was not significantly reduced by the electrolyte, but in the case of the electrode leads according to Comparative Examples 1 and 2, the connection portion was formed by the electrolyte. Adhesion was greatly reduced. That is, it can be seen that the electrode leads according to Preparation Examples 1 and 2 have better electrolyte resistance than the electrode leads according to Comparative Examples 1 and 2.
  • the resistance increased from 0.150 m ⁇ initially to 0.169 m ⁇ after 16 weeks, increasing by 12.7%.
  • the resistance increased from 0.136 m ⁇ initially to 0.137 m ⁇ after 16 weeks, increasing only 0.74%.
  • the two-stage electrode lead samples prepared in Preparation Example 1 and Comparative Example 1 were put into a Simultaneous Thermogravimetric Analyzer (Manufacturer: HITACHI, Model Name: STA7200). And, in a nitrogen (N 2 ) gas environment, from 30 °C to 400 °C, heat was applied at a temperature increase rate of 4 °C/min. And by calculating the changed mass compared to the initial mass, the weight reduction rate was measured.
  • Simultaneous Thermogravimetric Analyzer Manufacturer: HITACHI, Model Name: STA7200.
  • N 2 nitrogen
  • the weight of the electrode lead according to Comparative Example 1 decreased more rapidly than the electrode lead according to Preparation Example 1.
  • the weight reduction rate of the electrode lead according to Preparation Example 1 at 300 °C was only -0.4 wt%, but the electrode lead according to Comparative Example 1 had a weight reduction rate of -1.4 wt% .
  • a high weight reduction rate means that the residual amount of the water contained in the diluent contained and the diluent itself is large.
  • the adhesive when the adhesive is dried and cured, the water contained in the diluent and the diluent itself does not sufficiently evaporate in the electrode lead according to Comparative Example 1 than in the electrode lead according to Preparation Example 1, and thus the diluent and the residual amount of water are more. If the residual amount of the diluent and water is large, the reactivity with the electrolyte is high, and if the amount of the diluent and the remaining amount of water is small, the reactivity with the electrolyte is low.
  • the electrode lead according to Preparation Example 1 of the present invention has less weight at high temperature than the electrode lead according to Comparative Example 1, it can be seen that the diluent and water residual amount are small, and thus the electrolyte resistance is better.
  • connection 111 positive tab
  • sealing part 135 pouch film

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Abstract

상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 전극 리드는 일단이 전극 조립체의 일측으로부터 돌출되는 전극 탭과 연결되는 제1 전극 리드; 일단이 상기 제1 전극 리드의 타단과 연결되고, 타단이 상기 전극 조립체를 수용하는 전지 케이스의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드; 및 상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드를 서로 연결하는 연결부를 포함하되, 상기 연결부는, 상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드 사이에 도포된 접착제가 경화되어 형성되며, 상기 접착제는, 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고, 상기 용매는, 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함한다.

Description

전극 리드, 그의 제조 방법 및 파우치 형 이차 전지
관련출원과의 상호인용
본 출원은 2020년 04월 07일자 한국특허출원 10-2020-0042421호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 한국특허출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
기술분야
본 발명은 전극 리드, 그의 제조 방법 및 파우치 형 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 2단의 전극 리드를 형성하여 전지 케이스의 내부에 발생한 가스를 외부로 배출하여 안전성을 확보할 수 있고, 2단의 전극 리드가 확실하게 탈착되어, 전기적인 연결이 완전히 차단될 수 있는 전극 리드, 그의 제조 방법 및 파우치 형 이차 전지에 관한 것이다.
일반적으로, 이차 전지의 종류로는 니켈 카드뮴 전지, 니켈 수소 전지, 리튬 이온 전지 및 리튬 이온 폴리머 전지 등이 있다. 이러한 이차 전지는 디지털 카메라, P-DVD, MP3P, 휴대폰, PDA, Portable Game Device, Power Tool 및 E-bike 등의 소형 제품뿐만 아니라, 전기 자동차나 하이브리드 자동차와 같은 고출력이 요구되는 대형 제품과 잉여 발전 전력이나 신재생 에너지를 저장하는 전력 저장 장치와 백업용 전력 저장 장치에도 적용되어 사용되고 있다.
전극 조립체를 제조하기 위해, 양극(Cathode), 분리막(Separator) 및 음극(Anode)을 제조하고, 이들을 적층한다. 구체적으로, 양극 활물질 슬러리를 양극 집전체에 도포하고, 음극 활물질 슬러리를 음극 집전체에 도포하여 양극(Cathode)과 음극(Anode)을 제조한다. 그리고 상기 제조된 양극 및 음극의 사이에 분리막(Separator)이 개재되어 적층되면 단위 셀(Unit Cell)들이 형성되고, 단위 셀들이 서로 적층됨으로써, 전극 조립체가 형성된다. 그리고 이러한 전극 조립체가 특정 케이스에 수용되고 전해액을 주입하면 이차 전지가 제조된다.
이러한 이차 전지는 전극 조립체를 수용하는 전지 케이스의 재질에 따라, 파우치 형(Pouch Type) 및 캔 형(Can Type) 등으로 분류된다. 파우치 형(Pouch Type)은 형태가 일정하지 않은 유연한 폴리머 재질로 제조된 파우치에 전극 조립체를 수용한다. 그리고, 캔 형(Can Type)은 형태가 일정한 금속 또는 플라스틱 등의 재질로 제조된 케이스에 전극 조립체를 수용한다.
파우치 형 전지 케이스는, 유연성을 가지는 파우치 필름에 드로잉(Drawing) 성형을 하여, 컵부를 형성함으로써 제조된다. 그리고 컵부가 형성되면, 상기 컵부의 수용 공간에 전극 조립체를 수납하고 전지 케이스를 폴딩한 후 실링부를 실링하여 이차 전지를 제조한다.
한편, 이차 전지는 내부 단락, 과충전, 과방전 등에 의해 내부에서 가스가 발생할 수 있다. 이러한 가스는 이차 전지의 내부 압력을 상승시켜 부품간의 결합력 약화, 이차 전지의 케이스 파손, 보호회로의 조기 작동, 전극의 변형, 내부 단락, 폭발 등의 문제를 발생시킨다. 캔 형(Can Type)의 이차 전지의 경우에는, CID 필터 및 안전 벤트와 같은 보호 부재가 마련되어, 케이스의 내부의 압력이 증가하면 전기적 연결을 물리적으로 차단하였다. 그러나, 종래의 파우치 형(Pouch Type)의 이차 전지의 경우에는, 이러한 보호 부재가 충분히 마련되지 않았다.
(특허문헌 1)
한국공개공보 제2019-0059677호
본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 2단의 전극 리드를 형성하여 전지 케이스의 내부에 발생한 가스를 외부로 배출하여 안전성을 확보할 수 있고, 2단의 전극 리드가 확실하게 탈착되어, 전기적인 연결이 완전히 차단될 수 있는 전극 리드, 그의 제조 방법 및 파우치 형 이차 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 과제들은 이상에서 언급한 과제로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제들은 아래의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 전극 리드는 일단이 전극 조립체의 일측으로부터 돌출되는 전극 탭과 연결되는 제1 전극 리드; 일단이 상기 제1 전극 리드의 타단과 연결되고, 타단이 상기 전극 조립체를 수용하는 전지 케이스의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드; 및 상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드를 서로 연결하는 연결부를 포함하되, 상기 연결부는, 상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드 사이에 도포된 접착제가 경화되어 형성되며, 상기 접착제는, 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고, 상기 용매는, 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함한다.
또한, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 10 wt% 포함할 수 있다.
또한, 상기 희석제는, 글리시딜에스터(Glycidyl Ester)계인 전극 리드.
또한, 상기 접착제는, 상기 도전재를 70 wt% 내지 85 wt% 포함하고, 상기 용매를 15 wt% 내지 30 wt% 포함할 수 있다.
또한, 상기 도전재는, 흑연, 카본블랙, 도전성 섬유, 금속 분말, 도전성 위스커, 도전성 금속 산화물 및 도전성 소재 중 적어도 하나 포함할 수 있다.
또한, 상기 도전재는, 은을 포함할 수 있다.
또한, 상기 폴리머는, 에폭시 수지, 아크릴 수지, EPDM(Ethylene Propylene Diene Monomer) 수지, CPE(Chlorinated Polyethylene) 수지, 실리콘, 폴리우레탄, 우레아 수지, 멜라민 수지, 페놀수지, 불포화에스테르 수지, 폴리프로필렌(Polypropylene), 폴리에틸렌(Polyethylene), 폴리이미드(Polyimide) 및 폴리아미드(Polyamide) 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
또한, 상기 폴리머는, 에폭시 수지를 포함할 수 있다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지는 양극 및 음극을 포함하는 전극과, 분리막이 적층되는 전극 조립체; 상기 전극 조립체를 수용하는 파우치 형태의 전지 케이스; 상기 전극과 연결되며 상기 전극 조립체의 일측으로부터 돌출되는 전극 탭; 일단이 상기 전극 탭과 연결되는 제1 전극 리드; 일단이 상기 제1 전극 리드의 타단과 연결되고, 타단이 상기 전지 케이스의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드; 및 상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드를 서로 연결하는 연결부를 포함하되, 상기 연결부는, 상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드 사이에 도포된 접착제를 경화함으로써 형성되며, 상기 접착제는, 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고, 상기 용매는, 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함한다.
또한, 상기 제1 및 제2 전극 리드가 상기 연결부를 통해 연결된 부분을 포위하여, 상기 제1 및 제2 전극 리드를 상기 전지 케이스에 접착시키는 절연부를 더 포함할 수 있다.
또한, 상기 제1 및 제2 전극 리드와 상기 연결부 간의 접착력은, 상기 제1 및 제2 전극 리드와 상기 절연부 간의 접착력보다 약할 수 있다.
또한, 상기 절연부는, 전기 절연성을 가지는 열가소성, 열경화성, 광경화형 수지 중 적어도 하나로 형성될 수 있다.
상기 과제를 해결하기 위한 본 발명의 실시예에 따른 전극 리드 제조 방법은 제1 전극 리드 및 제2 전극 리드를 각각 제조하는 단계; 상기 제1 전극 리드의 타단 및 상기 제2 전극 리드의 일단 중 적어도 하나에 접착제를 도포하는 단계; 상기 제1 전극 리드의 타단과 상기 제2 전극 리드의 일단을 서로 접착시켜 리드 적층체를 형성하는 단계; 및 상기 리드 적층체에 열을 인가하여 상기 접착제를 경화함으로써 연결부를 형성하는 단계를 포함하되, 상기 접착제는, 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고, 상기 용매는, 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함한다.
본 발명의 기타 구체적인 사항들은 상세한 설명 및 도면들에 포함되어 있다.
본 발명의 실시예들에 의하면 적어도 다음과 같은 효과가 있다.
2단의 전극 리드를 형성함으로써, 전지 케이스의 내부에 가스가 발생하여 내부 압력이 증가하더라도, 가스를 외부로 배출하여 안전성을 확보할 수 있다.
또한, 2단의 전극 리드가 확실하게 탈착되어, 전기적인 연결이 완전히 차단될 수 있다.
또한, 2단의 전극 리드 사이를 접착시키는 접착제의 내전해액성을 향상시키면서, 접촉 저항을 크게 증가시키지 않을 수 있다.
본 발명에 따른 효과는 이상에서 예시된 내용에 의해 제한되지 않으며, 더욱 다양한 효과들이 본 명세서 내에 포함되어 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 조립도이다.
도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지의 사시도이다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지의 부피가 팽창한 모습을 나타낸 사시도이다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 리드를 제조하는 방법을 나타내는 흐름도이다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지를 도 2의 A-A'로 절단한 단면도의 일부이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지의 부피가 팽창한 모습을 도 2의 A-A'로 절단한 단면도의 일부이다.
도 7은 본 발명의 제조예 1 및 비교예 1에 따른 전극 리드 샘플의 중량 감소율을 나타낸 그래프이다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것들을 달성하는 방법은 첨부되는 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시예들을 참조하면 명확해질 것이다. 그러나 본 발명은 이하에서 개시되는 실시예들에 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 수 있으며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하고, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다. 명세서 전체에 걸쳐 동일 참조 부호는 동일 구성 요소를 지칭한다.
다른 정의가 없다면, 본 명세서에서 사용되는 모든 용어(기술 및 과학적 용어를 포함)는 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 공통적으로 이해될 수 있는 의미로 사용될 수 있을 것이다. 또 일반적으로 사용되는 사전에 정의되어 있는 용어들은 명백하게 특별히 정의되어 있지 않는 한 이상적으로 또는 과도하게 해석되지 않는다.
본 명세서에서 사용된 용어는 실시예들을 설명하기 위한 것이며 본 발명을 제한하고자 하는 것은 아니다. 본 명세서에서, 단수형은 문구에서 특별히 언급하지 않는 한 복수형도 포함한다. 명세서에서 사용되는 "포함한다(comprises)" 및/또는 "포함하는(comprising)"은 언급된 구성요소 외에 하나 이상의 다른 구성요소의 존재 또는 추가를 배제하지 않는다.
이하, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지(1)의 조립도이고, 도 2는 본 발명의 일 실시예에 따른 이차 전지(1)의 사시도이다.
본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지(1)는, 도 1에 도시된 바와 같이, 양극, 음극 등의 전극 및 분리막이 적층되어 형성되는 전극 조립체(10) 및 상기 전극 조립체(10)를 내부에 수용하는 파우치 형의 전지 케이스(13)를 포함한다.
파우치 형 이차 전지(1)를 제조하기 위해, 먼저 전극 활물질과 바인더 및 가소제를 혼합한 슬러리를 양극 집전체 및 음극 집전체에 도포하여 양극과 음극 등의 전극을 제조한다. 이를 분리막(Separator)의 양 측에 적층함으로써 소정 형상의 전극 조립체(10)를 형성한 다음에, 전극 조립체(10)를 전지 케이스(13)에 삽입하고 전해액 주입 후 실링한다.
구체적으로, 전극 조립체(Electrode Assembly, 10)는 양극 및 음극 두 종류의 전극과, 전극들을 상호 절연시키기 위해 전극들 사이에 개재되거나 어느 하나의 전극의 좌측 또는 우측에 배치되는 분리막을 구비한 적층 구조체일 수 있다. 상기 적층 구조체는 소정 규격의 양극과 음극이 분리막을 사이에 두고 적층될 수도 있고, 젤리 롤(Jelly Roll) 형태로 권취될 수 있는 등 제한되지 않고 다양한 형태일 수 있다. 두 종류의 전극, 즉 양극과 음극은 각각 알루미늄과 구리를 포함하는 금속 포일 또는 금속 메쉬 형태의 전극 집전체에 활물질 슬러리가 도포된 구조이다. 슬러리는 통상적으로 입상의 활물질, 보조 도체, 바인더 및 가소제 등이 용매가 첨가된 상태에서 교반되어 형성될 수 있다. 용매는 후속 공정에서 제거된다.
전극 조립체(10)는 도 1에 도시된 바와 같이, 전극 탭(Electrode Tab, 11)을 포함한다. 전극 탭(11)은 전극 조립체(10)의 양극 및 음극과 각각 연결되고, 전극 조립체(10)의 외부로 돌출되어, 전극 조립체(10)의 내부와 외부 사이에 전자가 이동할 수 있는 경로가 된다. 전극 조립체(10)의 전극 집전체는 전극 활물질이 도포된 부분과 전극 활물질이 도포되지 않은 말단 부분, 즉 무지부로 구성된다. 그리고 전극 탭(11)은 무지부를 재단하여 형성되거나 무지부에 별도의 도전부재를 초음파 용접 등으로 연결하여 형성될 수도 있다. 이러한 전극 탭(11)은 도 1에 도시된 바와 같이, 전극 조립체(10)의 일측으로부터 동일한 방향으로 나란히 돌출될 수도 있으나, 이에 제한되지 않고 각각 다른 방향으로 돌출될 수도 있다.
전극 조립체(10)의 전극 탭(11)에는 이차 전지(1)의 외부로 전기를 공급하는 전극 리드(Electrode Lead, 12)가 스팟(Spot) 용접 등으로 연결된다. 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 리드(12)는 복수로 마련되어, 2단의 전극 리드(12)를 형성한다. 그리고, 2단의 전극 리드(12) 중에서, 제1 전극 리드(123, 도 5에 도시됨)는 전극 조립체(10)의 전극 탭(11)과 연결되고, 제2 전극 리드(124, 도 5에 도시됨)는 전지 케이스(Battery Case, 13)의 외부로 돌출된다. 2단의 전극 리드(12)에 대한 자세한 설명은 후술한다.
전극 리드(12)의 일부는 절연부(14)로 주위가 포위된다. 절연부(14)는 전지 케이스(13)의 상부 케이스(131)와 하부 케이스(132)가 열 융착되는 실링부(134)에 한정되어 위치하여, 전극 리드(12)를 전지 케이스(13)에 접착시킨다. 그리고, 전극 조립체(10)로부터 생성되는 전기가 전극 리드(12)를 통해 전지 케이스(13)로 흐르는 것을 방지하며, 전지 케이스(13)의 실링을 유지한다. 따라서, 이러한 절연부(14)는 높은 접착성을 가지며, 전기가 잘 통하지 않는 비전도성을 가진 부도체, 특히 고분자 수지로서, 전기 절연성을 지니는 열가소성, 열경화성, 광경화형 수지 중 적어도 하나로 이루어질 수 있다. 일반적으로 절연부(14)로는, 전극 리드(12)에 부착하기 용이하고, 두께가 비교적 얇은 절연테이프를 많이 사용하나, 이에 제한되지 않고 전극 리드(12)를 절연할 수 있다면 다양한 부재를 사용할 수 있다.
전극 리드(12)는 양극 탭(111)에 일단이 연결되고, 양극 탭(111)이 돌출된 방향으로 연장되는 양극 리드(121) 및 음극 탭(112)에 일단이 연결되고, 음극 탭(112)이 돌출된 방향으로 연장되는 음극 리드(122)를 포함한다. 한편, 양극 리드(121) 및 음극 리드(122)는 도 1에 도시된 바와 같이, 모두 타단이 전지 케이스(13)의 외부로 돌출된다. 그럼으로써, 전극 조립체(10)의 내부에서 생성된 전기를 외부로 공급할 수 있다. 또한, 양극 탭(111) 및 음극 탭(112)이 각각 다양한 방향을 향해 돌출 형성되므로, 양극 리드(121) 및 음극 리드(122)도 각각 다양한 방향을 향해 연장될 수 있다.
양극 리드(121) 및 음극 리드(122)는 서로 그 재질이 다를 수 있다. 즉, 양극 리드(121)는 양극 집전체와 동일한 알루미늄(Al) 재질이며, 음극 리드(122)는 음극 집전체와 동일한 구리(Cu) 재질 또는 니켈(Ni)이 코팅된 구리 재질일 수 있다. 그리고 전지 케이스(13)의 외부로 돌출된 전극 리드(12)의 일부분은 단자부가 되어, 외부 단자와 전기적으로 연결된다.
전지 케이스(13)는 전극 조립체(10)를 내부에 수납하는, 연성의 재질로 제조된 파우치이다. 이하, 전지 케이스(13)는 파우치인 것으로 설명한다. 펀치 등을 이용하여 유연성을 가지는 파우치 필름(135)을 드로잉(Drawing) 성형하면, 일부가 연신되어 주머니 형태의 수용 공간(1331)을 포함하는 컵부(133)가 형성됨으로써, 전지 케이스(13)가 제조된다. 전지 케이스(13)는 전극 리드(12)의 일부, 즉 단자부가 노출되도록 전극 조립체(10)를 수용하고 실링된다. 이러한 전지 케이스(13)는 도 1에 도시된 바와 같이, 상부 케이스(131)와 하부 케이스(132)를 포함한다. 하부 케이스(132)에는 컵부(133)가 형성되어 전극 조립체(10)를 수용할 수 있는 수용 공간(1331)이 마련되고, 상부 케이스(131)는 상기 전극 조립체(10)가 전지 케이스(13)의 외부로 이탈되지 않도록 상기 수용 공간(1331)을 상부에서 커버한다. 그리고 실링부(134)가 실링됨으로써 상기 수용 공간(1331)을 밀폐한다. 이 때, 상부 케이스(131)에도 수용 공간(1331)이 마련된 컵부(133)가 형성되어, 전극 조립체(10)를 상부에서 수용할 수도 있다. 상부 케이스(131)와 하부 케이스(132)는 도 1에 도시된 바와 같이 일측이 서로 연결되어 제조될 수 있으나, 이에 제한되지 않고 서로 분리되어 별도로 제조되는 등 다양하게 제조될 수 있다.
전극 조립체(10)의 전극 탭(11)에 전극 리드(12)가 연결되고, 전극 리드(12)의 일부분에 절연부(14)가 형성되면, 하부 케이스(132)의 컵부(133)에 마련된 수용 공간(1331)에 전극 조립체(10)가 수용되고, 상부 케이스(131)가 상기 공간을 상부에서 커버한다. 그리고, 내부에 전해액을 주입하고 상부 케이스(131)와 하부 케이스(132)의 테두리로부터 외측으로 연장 형성된 실링부(134)를 실링한다. 전해액은 이차 전지(1)의 충, 방전 시 전극의 전기 화학적 반응에 의해 생성되는 리튬 이온을 이동시키기 위한 것으로, 리튬염과 고순도 유기 용매류의 혼합물인 비수질계 유기 전해액 또는 고분자 전해질을 이용한 폴리머를 포함할 수 있다. 이와 같은 방법을 통해, 도 2에 도시된 바와 같이 파우치 형 이차 전지(1)가 제조될 수 있다.
도 3은 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지(1)의 부피가 팽창한 모습을 나타낸 사시도이다.
일반적으로 파우치 형 이차 전지(1)는 전극 조립체(10)의 외부 충격에 의한 내부 단락, 과충전, 과방전 등에 의한 발열과 이로 인한 전해질 분해, 열폭주 현상 등에 의해 비정상적으로 많은 가스가 발생할 수 있다. 또는 고온에서 보관하거나 저장하는 경우, 높은 온도가 전해질 및 전극 활물질의 전기화학적 반응을 빠르게 촉진하여 가스가 발생할 수 있다.
한편, 파우치 형 전지 케이스(13)를 제조하기 위해, 펀치 등을 이용하여 유연성을 가지는 파우치 필름(135)을 드로잉(Drawing) 성형한다. 이러한 드로잉 성형은 프레스에 파우치 필름(135)을 삽입하고 펀치로 파우치 필름(135)에 압력을 인가하여, 파우치 필름(135)을 연신시킴으로써 수행된다. 이와 같이 파우치 필름(135)을 연신시켜 컵부(133)를 함몰 형성함으로써, 전지 케이스(13)가 제조된다. 이러한 파우치 필름(135)은 주로 나일론(Nylon) 수지 또는 폴리에틸렌테레프탈레이트(PET) 등의 폴리머로 제조되는 표면 보호층(Surface Protection Layer), 주로 알루미늄 박막(Al Foil)으로 제조되는 가스 배리어층(Gas Barrier Layer) 및 주로 폴리프로필렌(PP) 또는 폴리에틸렌(PE) 등의 폴리머로 제조되는 실란트층(Sealant Layer)을 적층하여 형성한다.
만약 전지 케이스(13) 내부에서 기체가 발생한다면, 전지 케이스(13)는 각 층들이 모두 유연성을 가지므로, 상기 발생한 기체가 이차 전지(1)의 내부 압력을 상승시켜, 도 3에 도시된 바와 같이 이차 전지(1)의 부피가 팽창한다. 그리고, 부품간의 결합력 약화, 이차 전지(1)의 케이스 파손, 보호회로의 조기 작동, 전극의 변형, 내부 단락, 폭발 등의 문제를 발생시킨다.
도 4는 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 리드(12)를 제조하는 방법을 나타내는 흐름도이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면 2단의 전극 리드(12)를 형성함으로써, 전지 케이스(13)의 내부에 가스가 발생하여 내부 압력이 증가하더라도, 가스를 외부로 배출하여 안전성을 확보할 수 있다. 또한, 2단의 전극 리드(12)가 확실하게 탈착되어, 전기적인 연결이 완전히 차단될 수 있다. 또한, 2단의 전극 리드(12) 사이를 접착시키는 접착제의 내전해액성을 향상시키면서, 접촉 저항을 크게 증가시키지 않을 수 있다.
이를 위해, 본 발명의 일 실시예에 따른 전극 리드(12) 제조 방법은, 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)를 각각 제조하는 단계; 상기 제1 전극 리드(123)의 타단 및 상기 제2 전극 리드(124)의 일단 중 적어도 하나에 접착제를 도포하는 단계; 상기 제1 전극 리드(123)의 타단과 상기 제2 전극 리드(124)의 일단을 서로 접착시켜 리드 적층체를 형성하는 단계; 및 상기 리드 적층체에 열을 인가하여 상기 접착제를 경화함으로써 연결부(15)를 형성하는 단계를 포함하되, 상기 접착제는, 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고, 상기 용매는, 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함한다.
이러한 방법으로 제조된 전극 리드(12)는, 일단이 전극 조립체(10)의 일측으로부터 돌출되는 전극 탭(11)과 연결되는 제1 전극 리드(123); 일단이 상기 제1 전극 리드(123)의 타단과 연결되고, 타단이 상기 전극 조립체(10)를 수용하는 전지 케이스(13)의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드(124); 및 상기 제1 전극 리드(123) 및 상기 제2 전극 리드(124)를 서로 연결하는 연결부(15)를 포함하되, 상기 연결부(15)는, 상기 제1 전극 리드(123) 및 상기 제2 전극 리드(124) 사이에 도포된 접착제를 경화함으로써 형성되며, 상기 접착제는, 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고, 상기 용매는, 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함한다.
그리고 이러한 전극 리드(12)를 포함하는 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치형 이차 전지(1)는, 양극 및 음극을 포함하는 전극과, 분리막이 적층되는 전극 조립체(10); 상기 전극 조립체(10)를 수용하는 파우치 형태의 전지 케이스(13); 상기 전극과 연결되며 상기 전극 조립체(10)의 일측으로부터 돌출되는 전극 탭(11); 일단이 상기 전극 탭(11)과 연결되는 제1 전극 리드(123); 일단이 상기 제1 전극 리드(123)의 타단과 연결되고, 타단이 상기 전지 케이스(13)의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드(124); 및 상기 제1 전극 리드(123) 및 상기 제2 전극 리드(124)를 서로 연결하는 연결부(15)를 포함하되, 상기 연결부(15)는, 상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드 사이에 도포된 접착제를 경화함으로써 형성되며, 상기 접착제는, 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고, 상기 용매는, 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며, 상기 용매는, 상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함한다.
이하, 도 4의 흐름도에 도시된 각 단계를 도 5 및 도 6을 참고하여 구체적으로 설명한다.
도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지(1)를 도 2의 A-A'로 절단한 단면도의 일부이다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 전극 리드(12)는 2단으로 형성된다. 즉, 전극 리드(12)는 일단이 전극 조립체(10)의 전극 탭(11)과 연결되는 제1 전극 리드(123) 및 일단이 상기 제1 전극 리드(123)의 타단과 연결되고, 타단이 전지 케이스(13)의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드(124)를 포함한다. 그리고, 제1 전극 리드(123)의 타단과 제2 전극 리드(124)의 일단은 각각 일면이 연결부(15)를 통해 접착됨으로써, 서로 연결된다.
이러한 전극 리드(12)를 제조하기 위해, 먼저 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)를 각각 별도로 제조한다(S401). 제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)는 모두 사각형의 형상을 가지는 것이 바람직하다. 그리고 추후에 서로 용이하게 접착되기 위해, 폭이 서로 동일한 것이 바람직하다.
상기 제조된 제1 전극 리드(123)의 타단 및 제2 전극 리드(124)의 일단 중 적어도 하나에 접착제를 도포한다(S402). 그리고, 제1 전극 리드(123)의 타단과 제2 전극 리드(124)의 일단을 서로 접착시켜 리드 적층체를 형성한다(S403).
접착제는 전도성을 가지는 물질을 포함한다. 그럼으로써, 전극 조립체(10)로부터 생성된 전기를 용이하게 외부로 방출할 수 있다. 이를 위해, 접착제는 도전재 및 용매가 혼합되어 형성되며, 용매는 폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되는 것이 바람직하다.
도전재는 천연 또는 인조 등의 흑연; 카본블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유 또는 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화카본, 알루미늄, 니켈, 금, 은, 구리 분말 등의 금속 분말; 1종의 금속 위에 이종의 금속으로 코팅된 Core/Shell 구조를 가지는 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 및 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 중 적어도 하나를 포함하며, 특히 은을 포함하는 것이 가장 바람직하다. 이러한 접착제에 포함되는 도전재는 70 내지 85 wt%인 것이 바람직하다.
폴리머는 열경화성 고분자 수지로 에폭시 수지, 아크릴 수지, EPDM(Ethylene Propylene Diene Monomer) 수지, CPE(Chlorinated Polyethylene) 수지, 실리콘, 폴리우레탄, 우레아 수지, 멜라민 수지, 페놀수지 및 불포화에스테르 수지, 폴리프로필렌(Polypropylene), 폴리에틸렌(Polyethylene), 폴리이미드(Polyimide) 및 폴리아미드(Polyamide) 중 적어도 하나를 포함하며, 특히 에폭시 또는 아크릴 수지를 포함하는 것이 가장 바람직하다. 이러한 접착제에 포함되는 폴리머는 15 내지 30 wt%인 것이 바람직하다.
한편, 접착제의 점성을 감소시키고 유동성을 증가시켜 사용자의 편의성을 증대시키기 위해, 상기 폴리머에는 희석제를 첨가한다. 여기서 희석제는 글리시딜에스터(Glycidylester)계일 수 있으며, 예를 들면 n­부틸글리시딜에테르, 알릴글리시딜에테르, 2­에틸헥실 글리시딜에테르, 스틸렌옥사이드, 페닐글리시딜에테르, 크레 질 글리시딜에테르, 글리시딜메타크릴레이트, 3급 카르복실산 글리시딜 에스테르, 비닐 사이클로헥센 모노에폭시드 등의 모노에폭시드, 부탄디올 글리시딜에테르, 1,6­헥산디올 디 글리시딜에테르, 네오펜틸글리콜 디 글리시딜에테르, (폴리) 에틸렌글리콜 디 글리시딜에테르, (폴리) 프로필렌 글리콜 디글리시딜 에테르, 비닐 사이클로헥센 디옥사이드 등의 디에폭시드 중 적어도 하나를 포함할 수 있다.
그리고, 희석제의 첨가 비율은 5 wt% 내지 15 wt%이며, 바람직하게는 5 wt% 내지 10 wt%이다. 만약 희석제의 첨가 비율이 5 wt%보다 작다면, 점성이 과도하게 높아져 접착제의 도포가 거의 불가능하거나, 가능하더라도 접착제를 도포하는데 시간과 노력이 과도하게 많이 소요되는 문제가 있다. 반대로 희석제의 첨가 비율이 15 wt%보다 크다면, 접착제를 경화하여 형성된 연결부(15)의 내전해액성이 저하되어, 이차 전지(1)를 제조한 후에 2단의 전극 리드(12)가 전해액에 의해 탈착되는 문제가 있다.
리드 적층체를 형성한 후, 오븐 등을 이용하여 상기 리드 적층체에 열을 인가한다(S404). 그러면, 접착제가 건조하여 경화됨으로써 연결부(15)가 형성되며, 이러한 연결부(15)도 도전재 및 전도성 폴리머를 포함한다. 따라서 도 5에 도시된 바와 같이, 제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)가 서로 연결된 2단의 전극 리드(12)의 제조가 완료된다.
전지 케이스(13)가 정상일 때에는 제1 및 제2 전극 리드(123, 124)가 서로 안정적으로 연결되어야 하고, 전지 케이스(13)가 팽창하면 제1 및 제2 전극 리드(123, 124)는 서로 용이하게 탈착되어야 한다. 따라서 제1 및 제2 전극 리드(123, 124)는, 동일 평면상에 위치하여 측면이 연결되는 것보다는, 서로 다른 평면상에 위치하여 상하면이 서로 연결되는 것이 바람직하다.
제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)를 서로 연결하는 연결부(15)는, 두께가 1 내지 500 μm로 매우 얇은 것이 바람직하다. 따라서, 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)가 단차를 형성하더라도, 단차의 크기가 과도하게 크지 않을 수 있다.
한편 상기 기술한 바와 같이, 전극 리드(12)의 일부, 특히 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)가 상기 연결부(15)를 통해 연결된 부분은 절연부(14)로 주위가 포위된다. 그리고 절연부(14)를 통해, 제1 및 제2 전극 리드(123, 124)가 전지 케이스(13)에 접착된다. 상부 케이스(131)와 하부 케이스(132)가 실링되는 과정에서, 전극 리드(12)와 접촉하는 부분은 상대적으로 압력이 높으므로, 전지 케이스(13)의 실란트층이 파손될 가능성이 높다. 이러한 실란트층은 상기 기술한 바와 같이, 전극 조립체(10)와 직접적으로 접촉하므로 절연성을 가진다. 그러나, 실란트층이 파손된다면, 전극 리드(12)를 통해서 전지 케이스(13)로 전기가 흐를 수 있다. 특히, 전지 케이스(13)의 가스 배리어층은 알루미늄과 같은 금속으로 제조되므로, 실란트층이 조금이라도 파손되어 가스 배리어층이 노출된다면, 전극 리드(12)와 접촉하여 전기가 용이하게 흐를 수 있다.
따라서, 절연부(14)는 전기가 잘 통하지 않는 비전도성을 가진 부도체로 제조된다. 또한, 절연부(14)는 높은 기계적 강도와 내열성을 가진다. 이에 절연부(14)에는 예를 들어, 폴리프로필렌(PP) 또는 폴리에틸렌(PE) 등의 폴리올레핀계 수지가 포함될 수 있다. 특히, 폴리프로필렌(PP)은 인장강도, 강성, 표면경도, 내마모성, 내열성 등의 기계적 물성과 내식성 등의 화학적 물성이 뛰어나, 절연부(14)를 제조하는데 주로 사용된다. 나아가, 절연부(14)의 접착력을 향상시키기 위해, 산처리된 폴리프로필렌을 포함할 수도 있다. 예를 들어, 산처리된 폴리프로필렌과 노멀 폴리프로필렌을 혼합할 수도 있고, 폴리에틸렌을 더 혼합할 수도 있으며, 단순히 산처리된 폴리프로필렌만을 포함할 수도 있다. 여기서 산처리된 폴리프로필렌은 MAH PP(말레익 안하이드라이드 폴리프로필렌)일 수 있다.
따라서 상부 케이스(131)와 하부 케이스(132)가 열 융착될 때 절연부(14)는 형태를 유지하여, 실란트 층이 일부 파손되어 가스 배리어층이 노출되더라도 전극 리드(12)와 가스 배리어층의 접촉을 차단한다. 그럼으로써 전극 조립체(10)로부터 생성되는 전기가 전극 리드(12)를 통해 전지 케이스(13)로 흐르는 것을 방지한다.
도 5에 도시된 바와 같이, 절연부(14)는 제1 전극 리드(123), 연결부(15) 및 제2 전극 리드(124)를 모두 포위한다. 만약, 제1 전극 리드(123) 또는 연결부(15)를 포위하지 않는다면, 전지 케이스(13)가 팽창하더라도 제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)에 척력을 인가할 수 없기 때문이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 파우치 형 이차 전지(1)의 부피가 팽창한 모습을 도 2의 A-A'로 절단한 단면도의 일부이다.
상기 기술한 바, 파우치 형 전지 케이스(13)의 내부에서 압력이 증가한다면, 파우치 형 이차 전지(1)의 부피가 팽창한다. 따라서 도 6에 도시된 바와 같이, 전지 케이스(13)의 외벽이 외측을 향해 이동한다. 이 때, 전지 케이스(13)의 외벽 중에 상벽 및 하벽은 면적이 넓고 실링이 되어 있지 않아, 연성이 더욱 크다. 따라서, 전지 케이스(13)의 상벽은 상방으로, 하벽은 하방으로 이동한다. 한편, 전지 케이스(13)의 외벽이 외측을 향해 이동하면서, 절연부(14)를 통해 연결된 제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)에 척력을 인가한다. 따라서, 전지 케이스(13)의 내부 압력이 점점 증가하면 전지 케이스(13)의 외벽이 이동하려는 힘이 더욱 커지고, 제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)에 인가되는 척력의 크기도 더욱 증가한다.
제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)간의 접착력보다 상기 척력의 크기가 더 커지게 되면, 도 6에 도시된 바와 같이 제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)는 결국 탈착된다. 따라서, 전기적 연결이 물리적으로 차단되어, 전기가 더 이상 흐를 수가 없다. 여기서 탈착이란 흡착 또는 부착된 것이 떨어진다는 것을 의미한다. 다만, 이 때 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)와 연결부(15) 간의 접착력은, 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)와 절연부(14) 간의 접착력보다 약하다. 따라서, 제1 전극 리드(123)와 제2 전극 리드(124)에 척력이 인가되면, 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)와 절연부(14) 사이의 접착력은 유지되어 전지 케이스(13)의 실링이 유지되고, 제1 전극 리드(123) 및 제2 전극 리드(124)가 서로 탈착된다.
제조예 1
두께 200 μm의 니켈도금 구리 판을 재단하여 각각 길이 40 mm, 폭 45 mm인 제1 전극 리드와 길이 10 mm, 폭 45 mm인 제2 전극 리드를 제조하였다.
한편, 5 μm 이하의 제1 은가루 30 g과 2 μm 이하의 제2 은가루 30 g를 1:1 중량비로 혼합하였다. 그리고 희석제인 글리시딜에스테르 1 g을 액상 에폭시 9 g 에 첨가하여 용매를 제조하였다. 그리고, 상기 용매 중 2.2 g에 상기 혼합된 은가루 중 7.8 g를 용해시켜, 은 78 wt%, 용매 22 wt%인 접착제를 제조하였다. 여기서 희석제인 글리시딜에스테르는 에폭시에 10 wt% 첨가하므로, 전체 접착제에서는 2.2 wt%를 차지한다.
제2 전극 리드의 일단으로부터 5 mm까지의 영역에 상기 제조된 접착제를 도포하고, 제1 전극 리드의 타단을 접착시켜 리드 적층체를 형성하였다. 그리고 리드 적층체를 오븐에 투입하고 180 ℃의 온도에서 1 시간 동안 접착제를 건조 및 경화시킴으로써, 2단의 전극 리드를 제조하였다.
제조예 2
희석제인 글리시딜에스테르 0.5 g을 액상 에폭시 9.5 g 에 첨가하여 용매를 제조한 점을 제외하고는, 제조예 1과 동일한 방법으로 2단의 전극 리드를 제조하였다. 여기서 희석제인 글리시딜에스테르는 에폭시에 5 wt% 첨가하므로, 전체 접착제에서는 1.1 wt%를 차지한다.
비교예 1
희석제인 글리시딜에스테르 3 g을 액상 에폭시 7 g 에 첨가하여 용매를 제조한 점을 제외하고는, 제조예 1과 동일한 방법으로 2단의 전극 리드를 제조하였다. 여기서 희석제인 글리시딜에스테르는 에폭시에 30 wt% 첨가하므로, 전체 접착제에서는 6.6 wt%를 차지한다.
비교예 2
희석제인 글리시딜에스테르 5 g을 액상 에폭시 5 g 에 첨가하여 용매를 제조한 점을 제외하고는, 제조예 1과 동일한 방법으로 2단의 전극 리드를 제조하였다. 여기서 희석제인 글리시딜에스테르는 에폭시에 50 wt% 첨가하므로, 전체 접착제에서는 11 wt%를 차지한다.
제조예 1 제조예 2 비교예 1 비교예 2
용매 내 희석제 비율[wt%] 10 5 30 50
전체 희석제 비율[wt%] 2.2 1.1 6.6 11
은 비율[wt%] 78 78 78 78
용매 비율[wt%] 22 22 22 22
물성 측정방법 - 1. 장기신뢰성
먼저, 제조예 1, 제조예 2, 비교예 1 및 비교예 2에서 제조된 2단의 전극 리드 샘플들을 각각 125 ml 용량의 폴리에틸렌(PE) 병에, 전해액 30 ml(리튬염　LiPF6 1 M, 그리고　에틸렌 카보네이트(EC) : 에틸메틸 카보네이트(EMC) : 디메틸 카보네이트(DMC)를 각각 3 : 3 : 4의 비율로 녹여 제조)와 함께 수납하고, 파라핀으로 입구를 밀봉하였다. 그리고, 상기 병들을 각각 알루미늄 포장지로 실링하고, 60 ℃의 온도, 90 %RH의 상대습도인 공간에서 16주 동안 보관하였다. 1주, 2주, 4주, 8주 및 16주 마다 경과하면, 상기 2단의 전극 리드 샘플들을 꺼내어 전해액을 완전히 제거하고, 양 단에 각각 단자를 연결하여 저항 측정기(모델명: HIOKI 3560)를 이용하여 각각의 저항을 측정하였다.
물성 측정결과 - 1. 장기신뢰성
제조예 1 제조예 2 비교예 1 비교예 2
저항[mΩ] 0주 0.150 0.136 0.161 0.168
1주 0.157 0.137 0.561 3.112
2주 0.164 0.138 분리 분리
4주 0.171 0.137 분리 분리
8주 0.167 0.137 분리 분리
16주 0.169 0.137 분리 분리
상기 [표 2]에 기재된 바와 같이, 본 발명의 제조예 1 및 제조예 2와 비교예 1 및 비교예 2를 비교하면, 제조예 1 및 제조예 2에 따른 전극 리드는, 기간이 16주가 경과하더라도 제1 전극 리드 및 제2 전극 리드가 분리되지 않았다. 반면에, 비교예 1 및 비교예 2에 따른 전극 리드는, 기간이 2주만 경과하면 전해액에 의해 제1 전극 리드 및 제2 전극 리드가 분리되었다.
이와 같이, 제조예 1 및 제조예 2에 따른 전극 리드의 경우에는, 전해액에 의해 연결부의 접착력이 크게 저하되지 않았으나, 비교예 1 및 비교예 2에 따른 전극 리드의 경우에는, 전해액에 의해 연결부의 접착력이 크게 저하되었다. 즉, 제조예 1 및 제조예 2에 따른 전극 리드가, 비교예 1 및 비교예 2에 따른 전극 리드보다 내전해액성이 더 우수하다는 것을 알 수 있다.
한편, 제조예 1에 따른 전극 리드는, 저항이 최초 0.150 mΩ에서, 16주 후에는 0.169 mΩ으로 증가하여, 12.7 %가 증가하였다. 반면에, 제조예 2에 따른 전극 리드는, 저항이 최초 0.136 mΩ에서, 16주 후에는 0.137 mΩ으로 증가하여, 불과 0.74 %가 증가할 뿐이었다.
이와 같이, 제조예 2에 따른 전극 리드가, 제조예 1에 따른 전극 리드보다 저항이 더 크게 증가하지 않았다는 것을 알 수 있다.
물성 측정방법 - 2. 중량 감소율
제조예 1, 비교예 1에서 제조된 2단의 전극 리드 샘플들을 동시 열중량 분석기(Simultaneous Thermogravimetric Analyzer, 제조사: HITACHI, 모델명: STA7200)에 투입하였다. 그리고, 질소(N2)가스 환경에서 30 ℃부터 400 ℃까지, 4 ℃/min의 승온 속도로 열을 가하였다. 그리고 초기 질량 대비 변화된 질량을 연산함으로써, 중량 감소율을 측정하였다.
물성 측정결과 - 2. 중량 감소율
제조예 1 비교예 1
300 ℃ 중량 감소율[wt%] -0.4 -1.4
도 7은 본 발명의 제조예 1 및 비교예 1에 따른 전극 리드 샘플의 중량 감소율을 나타낸 그래프이다.
도 7에 도시된 바와 같이, 온도가 증가함에 따라 제조예 1에 따른 전극 리드보다, 비교예 1에 따른 전극 리드의 중량이 더욱 빠르게 감소하였다. 특히, 상기 [표 3]에 기재된 바와 같이, 300 ℃에서 제조예 1에 따른 전극 리드는 중량 감소율이 -0.4 wt%에 불과하였으나, 비교예 1에 따른 전극 리드는 중량 감소율이 -1.4 wt% 였다. 중량 감소율이 높다는 것은 함유된 희석제 및 희석제 자체가 포함하는 수분의 잔존량이 많다는 것을 의미한다. 그런데 접착제를 건조 및 경화하였을 때, 제조예 1에 따른 전극 리드보다 비교예 1에 따른 전극 리드에, 희석제 및 희석제 자체가 포함하는 수분이 충분히 증발하지 못하여, 희석제 및 수분 잔존량이 더욱 많다. 이러한 희석제 및 수분 잔존량이 많다면, 전해액과의 반응성이 크고, 희석제 및 수분 잔존량이 적다면, 전해액과의 반응성이 작다.
이와 같이, 본 발명의 제조예 1에 따른 전극 리드가, 비교예 1에 따른 전극 리드보다 고온에서 중량이 덜 감소하므로, 희석제 및 수분 잔존량이 적어 내전해액성이 더 우수하다는 것을 알 수 있다.
본 발명이 속하는 기술분야의 통상의 지식을 가진 자는 본 발명이 그 기술적 사상이나 필수적인 특징을 변경하지 않고서 다른 구체적인 형태로 실시될 수 있다는 것을 이해할 수 있을 것이다. 그러므로 이상에서 기술한 실시예들은 모든 면에서 예시적인 것이며 한정적이 아닌 것으로 이해해야만 한다. 본 발명의 범위는 상기 상세한 설명보다는 후술하는 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 균등 개념으로부터 도출되는 다양한 실시 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
[부호의 설명]
1: 이차 전지 10: 전극 조립체
11: 전극 탭 12: 전극 리드
13: 전지 케이스 14: 절연부
15: 연결부 111: 양극 탭
112: 음극 탭 121: 양극 리드
122: 음극 리드 123: 제1 전극 리드
124: 제2 전극 리드 131: 상부 케이스
132: 하부 케이스 133: 컵부
134: 실링부 135: 파우치 필름
1331: 수용 공간

Claims (13)

  1. 일단이 전극 조립체의 일측으로부터 돌출되는 전극 탭과 연결되는 제1 전극 리드;
    일단이 상기 제1 전극 리드의 타단과 연결되고, 타단이 상기 전극 조립체를 수용하는 전지 케이스의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드; 및
    상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드를 서로 연결하는 연결부를 포함하되,
    상기 연결부는,
    상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드 사이에 도포된 접착제가 경화되어 형성되며,
    상기 접착제는,
    도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고,
    상기 용매는,
    폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며,
    상기 용매는,
    상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함하는 전극 리드.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 용매는,
    상기 희석제를 5 wt% 내지 10 wt% 포함하는 전극 리드.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 희석제는,
    글리시딜에스터(Glycidyl Ester)계인 전극 리드.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 접착제는,
    상기 도전재를 70 wt% 내지 85 wt% 포함하고,
    상기 용매를 15 wt% 내지 30 wt% 포함하는 전극 리드.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 도전재는,
    흑연, 카본블랙, 도전성 섬유, 금속 분말, 도전성 위스커, 도전성 금속 산화물 및 도전성 소재 중 적어도 하나 포함하는 전극 리드.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 도전재는,
    은을 포함하는 전극 리드.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 폴리머는,
    에폭시 수지, 아크릴 수지, EPDM(Ethylene Propylene Diene Monomer) 수지, CPE(Chlorinated Polyethylene) 수지, 실리콘, 폴리우레탄, 우레아 수지, 멜라민 수지, 페놀수지, 불포화에스테르 수지, 폴리프로필렌(Polypropylene), 폴리에틸렌(Polyethylene), 폴리이미드(Polyimide) 및 폴리아미드(Polyamide) 중 적어도 하나를 포함하는 전극 리드.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 폴리머는,
    에폭시 수지를 포함하는 전극 리드.
  9. 양극 및 음극을 포함하는 전극과, 분리막이 적층되는 전극 조립체;
    상기 전극 조립체를 수용하는 파우치 형태의 전지 케이스;
    상기 전극과 연결되며 상기 전극 조립체의 일측으로부터 돌출되는 전극 탭;
    일단이 상기 전극 탭과 연결되는 제1 전극 리드;
    일단이 상기 제1 전극 리드의 타단과 연결되고, 타단이 상기 전지 케이스의 외부로 돌출되는 제2 전극 리드; 및
    상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드를 서로 연결하는 연결부를 포함하되,
    상기 연결부는,
    상기 제1 전극 리드 및 상기 제2 전극 리드 사이에 도포된 접착제를 경화함으로써 형성되며,
    상기 접착제는,
    도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고,
    상기 용매는,
    폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며,
    상기 용매는,
    상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함하는 파우치 형 이차 전지.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 전극 리드가 상기 연결부를 통해 연결된 부분을 포위하여, 상기 제1 및 제2 전극 리드를 상기 전지 케이스에 접착시키는 절연부를 더 포함하는 파우치 형 이차 전지.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 제1 및 제2 전극 리드와 상기 연결부 간의 접착력은,
    상기 제1 및 제2 전극 리드와 상기 절연부 간의 접착력보다 약한, 파우치 형 이차 전지.
  12. 제10항에 있어서,
    상기 절연부는,
    전기 절연성을 가지는 열가소성, 열경화성, 광경화형 수지 중 적어도 하나로 형성되는, 파우치 형 이차 전지.
  13. 제1 전극 리드 및 제2 전극 리드를 각각 제조하는 단계;
    상기 제1 전극 리드의 타단 및 상기 제2 전극 리드의 일단 중 적어도 하나에 접착제를 도포하는 단계;
    상기 제1 전극 리드의 타단과 상기 제2 전극 리드의 일단을 서로 접착시켜 리드 적층체를 형성하는 단계; 및
    상기 리드 적층체에 열을 인가하여 상기 접착제를 경화함으로써 연결부를 형성하는 단계를 포함하되,
    상기 접착제는,
    도전재 및 용매가 혼합되어 형성되고,
    상기 용매는,
    폴리머 및 희석제가 혼합되어 형성되며,
    상기 용매는,
    상기 희석제를 5 wt% 내지 15 wt% 포함하는 전극 리드 제조 방법.
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