WO2021132886A1 - 양극 전극용 집전체 - Google Patents

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김경준
최승호
진영훈
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Definitions

  • the present invention relates to a current collector for a positive electrode, and more particularly, a positive electrode having an electrochemical fuse function that prevents overheating of a battery during a short circuit, blocks a short circuit current path, or lowers a short circuit current by plating aluminum metal on a polymer film It relates to a current collector for an electrode.
  • lithium secondary batteries with high energy density and operating potential and low self-discharge rate have been commercialized.
  • the lithium metal secondary battery is the first commercialized secondary battery, and uses lithium metal as an anode.
  • lithium metal secondary batteries have cell volume expansion, gradual decrease in capacity and energy density due to lithium dendrites formed on the surface of lithium metal anodes, short circuit due to continuous growth of dendrites, decrease in cycle life, and cell stability problems (explosion and ), and production ceased after only a few years of commercialization.
  • a carbon-based negative electrode that is more stable and can stably store lithium in an ion state in a lattice or empty space has been used instead of lithium metal.
  • lithium secondary batteries have mainly been made of carbon-based or non-carbon-based anode materials, and most anode materials have been developed with carbon-based (graphite, hard carbon, soft carbon, etc.) and non-carbon-based (silicon, tin, titanium oxide, etc.) materials. is focused on
  • the safety of the lithium secondary battery should be improved by blocking the current path or lowering the short-circuit current when a short circuit occurs.
  • the present applicant has proposed the present invention in order to solve the above problems.
  • the present invention has been proposed to solve the above problems, and it is possible to reduce the thickness or weight compared to a current collector made of a metal foil, and at the same time to function as a fuse when an internal short circuit or an external short circuit occurs, thereby preventing the temperature rise and reducing the temperature of the battery.
  • a current collector for a positive electrode capable of increasing stability.
  • a current collector for a positive electrode according to the present invention for achieving the above object is a current collector for a positive electrode replacing a metal foil, comprising: a polymer film made of a non-metallic non-conductive material; and an aluminum conductive material coated or applied to a thickness of 0.25 to 0.6 ⁇ m on at least one surface of the upper surface or the lower surface of the polymer film to form an outermost surface of the current collector for the positive electrode; Alternatively, it may have a function of an electrochemical fuse when an external short circuit occurs, or a function of blocking a short-circuit current or lowering a short-circuit current.
  • the current collector for a positive electrode as a current collector for a positive electrode replacing the metal foil, a polymer film made of a non-metallic insulator; and an aluminum conductive material coated or applied to a thickness of 0.25 to 0.6 ⁇ m on at least one surface of the upper or lower surface of the polymer film to form the outermost surface of the current collector for the positive electrode;
  • the conductive material reacts with the electrolyte to corrode or break along the thickness direction over the entire thickness of the conductive material, thereby blocking the short-circuit current path or lowering the short-circuit current.
  • the current collector for a positive electrode as a current collector for a positive electrode replacing the metal foil, a polymer film made of a non-metallic insulator; and an aluminum conductive material coated or applied to a thickness of 0.25 to 0.6 ⁇ m on at least one surface of the upper or lower surface of the polymer film to form the outermost surface of the current collector for the positive electrode;
  • the conductive material is corroded or broken along the thickness direction over the entire thickness, thereby blocking the short-circuit current path or lowering the short-circuit current.
  • a metal piece provided on at least one of an upper surface or a lower surface of the polymer film to be electrically connected to the conductive material may be included, and the conductive material may be provided between the metal piece and the polymer film.
  • the metal piece may be made of aluminum foil or SUS 316L foil.
  • It may include a lead tab bonded to or connected to the metal piece.
  • An insulating polymer layer may be provided between the conductive material and the metal piece.
  • a plurality of nano-sized pores may be formed in the conductive material coated or applied to the surface of the polymer film.
  • the metal piece is provided on one of the surfaces of the conductive material formed on the upper surface and the lower surface of the polymer film, and an insulating polymer layer provided on the surface of the conductive material from the side facing the metal piece among the upper surface or the lower surface of the polymer film; and a lead tab joined or connected to the insulating polymer layer on a side facing the metal piece.
  • the conductive material may be provided on either one of the upper surface or the lower surface of the polymer film, and the conductive material, the insulating polymer layer, and the metal piece may be provided on the same side with respect to the upper surface or the lower surface of the polymer film.
  • a lead tab which is bonded or connected to the polymer film, may be provided on one of the upper and lower surfaces of the polymer film facing the metal piece.
  • a metal piece provided on either an upper or lower surface of the polymer film so as to be electrically connected to the conductive material, and an insulating polymer layer provided on a side facing the metal piece of the upper or lower surface of the polymer film, the insulating polymer layer and the conductive material may be provided between the polymer film.
  • It may include a lead tab bonded to or connected to the insulating polymer layer.
  • the current collector for a positive electrode according to the present invention uses a polymer film made of an insulator instead of a metal foil, and a conductive material is coated or a plating layer is formed on at least one of the upper and lower surfaces of the polymer film. weight can be reduced.
  • the current collector for a positive electrode according to the present invention has a resistance value greater than that of the current collector made of metal foil when an internal short circuit or an external short circuit occurs, and current flows due to corrosion or electrochemical reaction of the conductive material formed on one surface of the polymer film Since it can be disturbed, the short-circuit current can be reduced when a short circuit occurs, and the battery's temperature can be prevented from increasing, thereby improving the safety of the battery.
  • the current collector for a positive electrode according to the present invention can improve safety while increasing the energy density of a secondary battery, and can secure the safety of the battery when a short circuit occurs.
  • FIG. 1 is a perspective view illustrating an electrode assembly including a current collector for a positive electrode according to the present invention.
  • FIG. 2 is an exploded perspective view illustrating an electrode assembly according to the present invention.
  • FIG. 3 is a perspective view illustrating a current collector for a positive electrode according to the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view illustrating a current collector for a positive electrode according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view illustrating a current collector for a positive electrode according to a second embodiment of the present invention.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view illustrating a current collector for a positive electrode according to a third embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view illustrating a current collector for a positive electrode according to a fourth embodiment of the present invention.
  • FIG 8 is a graph showing the capacity measurement results according to the thickness of the conductive material in the lithium secondary battery including the current collector for the positive electrode according to the first embodiment of the present invention.
  • FIG. 9 is a graph showing a nail penetration test result according to a thickness of a conductive material in a lithium secondary battery including a current collector for a positive electrode according to a first embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a perspective view showing an electrode assembly including a current collector for a positive electrode according to the present invention
  • FIG. 2 is an exploded perspective view showing an electrode assembly according to the present invention
  • FIG. 3 is a current collector for a positive electrode according to the present invention 4 is a cross-sectional view showing a current collector for a positive electrode according to a first embodiment of the present invention
  • FIG. 5 is a cross-sectional view showing a current collector for a positive electrode according to a second embodiment of the present invention
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a current collector for a positive electrode according to a third embodiment of the present invention
  • FIG. 7 is a cross-sectional view showing a current collector for a positive electrode according to a fourth embodiment of the present invention
  • FIG. 8 is a first embodiment of the present invention
  • FIG. 9 is a lithium containing a current collector for a positive electrode according to the first embodiment of the present invention It is a graph showing the results of the nail penetration test according to the thickness of the conductive material in the secondary battery.
  • the electrode assembly 10 including the current collector 100 for a positive electrode according to the present invention is shown. 1 and 2 , the positive electrode current collector 100 according to the present invention has a positive electrode active material 103 applied to the surface of the positive electrode current collector 100 in order to be used in the electrode assembly 10 . .
  • the negative electrode active material 203 is applied to the negative metal foil 201 , and the negative lead tab 290 may be connected to one end in the longitudinal direction.
  • the separator 300 may be disposed between the current collector 200 for a negative electrode and the current collector 100 for a positive electrode according to the present invention.
  • the current collector 200 for the negative electrode and the current collector 100 for the positive electrode are respectively stacked up and down with the separator 300 interposed therebetween in the state shown in FIG. 2, the electrode assembly 10 as shown in FIG. 1 becomes
  • the current collector 100 for a positive electrode does not use a metal foil, unlike the current collector 200 for a negative electrode mentioned above.
  • the current collector 100 for a positive electrode according to the present invention as shown in FIG. 3 has a resistance value greater than that of the current collector made of a metal foil, the limit current value of the current flowing through the current collector can be adjusted and Since the current flow may be disturbed by damage to the polymer film, it is possible to reduce the short-circuit current or prevent heat generation when an internal short circuit of the secondary battery occurs.
  • a lithium secondary battery having the current collector 100 for a positive electrode according to the present invention may have a characteristic or concept of a Max Current Limited Battery (MCLB).
  • MCLB Max Current Limited Battery
  • the current collector 100 for a positive electrode according to the present invention has a higher resistance than that of a current collector for a positive electrode formed of a metal foil of an existing battery, the limit current can be adjusted as well as when an internal short circuit occurs. By collapsing the current path, the safety of the battery can be improved by reducing the short-circuit current or reducing the heat generated during the short-circuit.
  • the current collector 100 for a positive electrode according to the present invention uses a polymer film 101 as a basic material without using a metal foil, and a thin metal may be applied or coated on the polymer film 101 .
  • the current collectors 100 , 400 , 500 , and 600 for a positive electrode according to the present invention include a polymer film 101 ; a conductive material (102, Conductive material) provided on at least one surface of the upper surface or the lower surface of the polymer film 101; a metal piece (120, Metal element) provided on the upper or lower surface of the polymer film 101 so as to be electrically connected to the conductive material 102; and a lead tab (190, Lead tab) provided to be bonded to any one of the metal piece 120, the conductive material 102, or the polymer film 101 and electrically connected to the conductive material 102; and , the conductive material 102 is positioned between the metal piece 120 and the polymer film 101 or between the lead tab 190 and the polymer film 101 , and the lead tab 190 is the polymer film 101 . It may be welded to the metal piece 120 provided on the upper and lower surfaces of the film 101 or to the metal piece 120 provided on one side of the polymer
  • the conductive material 102 may be located between the metal piece 120 and the polymer film 101 or between the polymer film 101 and the lead tab 190 .
  • the conductive material 102 may function as an electrochemical fuse through a reaction with an electrolyte during a short circuit, and thus may have a short circuit prevention function.
  • the electrochemical properties of the conductive material 102 will be described later.
  • the polymer film 101 may be provided in a band shape to have a certain length.
  • the polymer film 101 may be supplied or transported in a roll to roll manner along its longitudinal direction (ie, a direction having a relatively long length) to form an electrode assembly 10 to be described later.
  • Polymer film 101 is polyethylene (PE: polyethylene), polypropylene (PP: polypropylene), polybutylene terephthalate (PBT: Polybutylene terephthalate), polyimide (PI: Polyimide) or polyethylene terephthalate (PET: polyethylene terephthalate) It is preferable to be provided with a polymer insulator material such as
  • the polymer film 101 has a thickness of 50 ⁇ m or less, and preferably has a thickness of 1.4 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less.
  • the current collector 100 for a positive electrode according to the first embodiment of the present invention can reduce the thickness or weight of a battery compared to the case of using a conventional metal foil current collector, and a non-conductive material having a thickness of 1.4 ⁇ m or more and 50 ⁇ m or less.
  • the polymer film 101 is preferably formed of a material that melts at a temperature lower than 300 °C.
  • the lead tab 190 is welded and fixed to the polymer film 101 . If the polymer film 101 does not melt at a temperature lower than the welding temperature of the lead tab 190 , the lead tab 190 is attached to the polymer film 101 . cannot be combined Accordingly, the polymer film 101 should have a melting point that can melt in the process of welding the lead tab 190 , and preferably has a melting point lower than 300°C.
  • the current collectors 100 , 400 , 500 , and 600 for positive electrodes according to the present invention may include a conductive material 102 provided on at least one of the upper surface and the lower surface of the polymer film 101 .
  • the conductive material 102 is preferably made of aluminum (Al), and may be plated or coated on the surface of the polymer film 101 . Accordingly, the conductive material 102 may be referred to as a conductive layer forming the outermost surface of the current collector 100 for a positive electrode.
  • the conductive material 102 may be formed to adjust or lower the limit current or the maximum current of the current collectors 100 , 400 , 500 , and 600 for the positive electrode.
  • the conductive material 102 is aluminum that is plated or coated on at least one surface of the upper surface or the lower surface of the polymer film 101 in order to control the conductivity of the current collectors 100, 400, 500, and 600 for the positive electrode, and the polymer film
  • the conductive material 102 may be referred to as a conductive layer.
  • the conductive material 102 is a concept including a conductive layer.
  • the coating amount or the coating thickness of the conductive material 102 plated or coated on at least one surface of the upper surface or the lower surface of the polymer film 101 to control or lower the maximum amount of current flowing through the current collector 100, 400, 500, 600 for the positive electrode Therefore, the safety of the lithium secondary battery can be improved, and the safety of the battery can be secured when a short circuit occurs.
  • the limit current or the maximum current flowing through the current collector 100 for the positive electrode may be controlled by the thickness or amount of the conductive material 102 formed on the surface of the polymer film 101 .
  • the nature or concept of the Max Current Limited Battery (MCLB) of a lithium secondary battery can be implemented by the conductive material 102 of the current collector 100, 400, 500, and 600 for an electrode according to the present invention.
  • the polymer film 101 may melt, thereby preventing rapid current generation, thereby improving battery safety.
  • the thickness of the conductive material 102 is thin, when an internal short or an external short circuit occurs, the potential of the aluminum layer forming the conductive material 102 is lowered to induce an electrochemical reaction between the aluminum layer and the electrolyte, thereby lowering the conductivity or current. By blocking the battery, the safety of the battery can be improved.
  • the conductive material 102 may be formed on the surface of the polymer film 101 by various methods.
  • the conductive material 102 is a metal, it may be formed on the surface of the polymer film 101 by sputtering or evaporation coating.
  • the conductivity of the current collector 100 for the positive electrode can be controlled or the safety of the battery can be secured by the amount (weight) or thickness of the conductive material 102 being plated or coated, the conductive material 102 is plated or coated. ), it is necessary to use a method that can control or adjust the thickness or weight.
  • the thickness of the conductive material 102 plated or coated on the surface of the polymer film 101 may be determined by the length of the lead tab 190 and the electrode (current collector). For example, as the length of the electrode (current collector) increases, it is preferable that the plating thickness of the conductive material 102 also increases.
  • the conductive material 102 may be formed only on one side of the polymer film 101 or formed on both sides of the polymer film 101 .
  • the conductive material 102 is preferably formed to have a thickness of at least 0.25 ⁇ m and at most 0.6 ⁇ m on any one surface of the polymer film 101 .
  • the conductive material 102 is plated or coated on the surface of the polymer film 101 because current can flow by the conductive material 102. . To this end, it is preferable to increase the binding force between the conductive material 102 and the polymer film 101 by surface treatment of the polymer film 101 .
  • the conductive material 102 may be separated or separated from the surface of the polymer film 101 while the electrolyte is injected. It is important to increase the binding force between the polymer films 101 .
  • a surface treatment may be formed on the surface of the polymer film 101 to increase adhesion or binding force with the conductive material 102 .
  • the current collectors 100 , 400 , 500 , and 600 for a positive electrode according to the present invention may include a lead tab 190 for connection with an external device.
  • the conventional electrode current collector made of metal foil can directly weld lead tabs to the metal foil, but the current collector for a positive electrode according to the present invention (100, 400, 500, 600) has a thin polymer film (101) corresponding to the conventional metal foil. Therefore, it is impossible to directly weld the lead tab to the polymer film 101 . That is, the lead tab 190 should be welded to the conductive material 102 formed on the upper or lower surface of the polymer film 101, but since the polymer film 101 is thin, sufficient tensile strength cannot be secured at the welding site, so the lead tab (190) is difficult to attach to the polymer film (101).
  • the current collector 100, 400, 500, 600 for a positive electrode according to the present invention is a state in which the metal piece 120 made of a metal material is attached to the upper and lower surfaces of the polymer film 101, and the lead tab 190 is welded to the metal piece 120, or any This problem can be solved by welding the lead tab 190 to the metal piece 120 while attaching the metal piece 120 to one surface and the lead tab 190 to the other surface.
  • the lead tab 190 is formed by ultrasonic welding, laser welding, or spot welding to form a metal piece 120, a conductive material. (102) or the polymer film (101) can be welded.
  • the metal piece 120 and the lead tab 190 made of both metal on the upper and lower surfaces of the polymer film 101 can be located. have.
  • the conductive material 102 may be provided on the upper surface and the lower surface of the polymer film 101 .
  • Metal pieces 120 are provided on the upper and lower surfaces of the polymer film 101 to be bonded or connected to the upper and lower conductive materials 102 , respectively. That is, the metal piece 120 may be provided to be bonded or connected to the conductive material 102 from the upper and lower sides of the polymer film 101 .
  • the lead tab 190 is welded to any one of the metal pieces 120 provided above and below the polymer film 101 , so that the lead tab 190 may be electrically connected to the metal piece 120 and the conductive material 102 .
  • the metal piece 120 may serve to secure a position for welding the lead tab 190 on the polymer film 101 . That is, the metal piece 120 may serve as a connection part of the lead tab 190 .
  • the metal piece 120 is preferably formed to have a thickness of 5 ⁇ m or more. Here, it is sufficient that the metal piece 120 is provided only in a portion of the polymer film 101 . There is no limitation on the number or position of the metal pieces 120 provided on the polymer film 101 . However, when the lead tab 190 is welded to the metal piece 120 , it is preferable to determine the position of the metal piece 120 to which the lead tab 190 is welded in consideration of the shape of the electrode assembly.
  • the metal piece 120 preferably has a shape of a metal thin film or a metal foil having a thickness of 5 ⁇ m or more, but is not necessarily limited thereto. That is, the metal piece 120 may be provided in the form of a thin film, foil, or mesh.
  • the metal piece 120 may be made of aluminum foil or SUS 316L foil.
  • the metal piece 120 of the current collector 100 for a positive electrode may secure a welding position of the lead tab 190 .
  • the conductive material 102 may be formed on both upper and lower surfaces of the polymer film 101 , and the metal piece 120 is in contact with the upper and lower conductive materials 102 on both upper and lower surfaces of the polymer film 101 . may be provided on the side.
  • the lead tab 190 may be welded to any one of the upper and lower metal pieces 120 . When welding is performed, the polymer film 101 is melted and the conductive material 102 , the metal piece 120 , and the lead tab 190 may be electrically connected to each other.
  • an insulating polymer layer 130 may be formed between one surface of the metal piece 120 facing the conductive material 102 and the conductive material 102 .
  • the insulating polymer layer 130 is for attaching the metal piece 120 to the surface of the polymer film 101 or the surface of the conductive material 102 or to insulate the conductive material 102 from the metal piece 120 .
  • the insulating polymer layer 130 may be provided between the conductive material 102 and the metal piece 120 .
  • the insulating polymer layer 130 is preferably made of a material having adhesiveness or adhesiveness.
  • the insulating polymer layer 130 may be provided in the form of a polymer material or a polymer film.
  • the thickness is less than 50 ⁇ m.
  • the insulating polymer layer 130 may be melted at the same temperature as the polymer film 101 or at a lower temperature of the polymer film 101 . That is, the insulating polymer layer 130 preferably has the same melting point as the polymer film 101 , or has a melting point lower than the melting point of the polymer film 101 .
  • the insulating polymer layer 130 includes polyethylene (PE), polypropylene (PP), polyvinylidene difluoride (PVDF), polyethylene terephthalate (PET: polyethylene terephthalate), and polyimide (PI: Polyimide) may be formed of a polymer material such as Ethylene Vinyl Acetate (EVA) or a polymer material having an adhesive component, such as an acrylate-based compound.
  • PE polyethylene
  • PP polypropylene
  • PVDF polyvinylidene difluoride
  • PET polyethylene terephthalate
  • PI polyimide
  • EVA Ethylene Vinyl Acetate
  • an adhesive component such as an acrylate-based compound.
  • the insulating polymer layer 130 may function as an insulating layer as well as a function of attaching the metal piece 120 to the surface of the polymer film 101 or the conductive material 102 .
  • the insulating polymer layer 130 is melted and electrically connected to the conductive material 102 , and portions other than the welded portion are insulated by the insulating polymer layer 130 .
  • the electrically connected portion is limited to the welded portion during an external short circuit, the conductive material 102 of the welded portion may react to reduce or block the current. If the electrically connected part is wide, it may be difficult to block the current because it requires a lot of reaction. Therefore, when the metal piece 120 is attached to the conductive material 102 , it is preferable that the insulating polymer layer 130 having insulation is provided between the conductive material 102 and the metal piece 120 .
  • the insulating polymer layer 130 and the metal piece 120 attached to the conductive material 102 respectively provided on both sides of the polymer film 101 may be provided at the same position with respect to the polymer film 101 .
  • the current collector 400 for a positive electrode includes a conductive material 102 coated on both upper and lower surfaces of a polymer film 101 , and a metal piece 120 provided on the surface of one of the conductive materials 102 . ), the lead tab 190 provided on the surface of the other conductive material 102 , the insulating polymer layer 130 provided between the conductive material 102 and the metal piece 120 , the conductive material 102 and the lead The insulating polymer layer 130 provided between the tabs 190 may be included.
  • the metal piece 120 is provided on one side of the polymer film 101 and only the lead tab 190 is provided on the opposite side, the metal piece 120 and the conductive material ( 102 , there is an insulating polymer layer 130 , but there is no metal piece 120 between the insulating polymer layer 130 and the lead tab 190 .
  • the current collector 400 for a positive electrode shown in FIG. 5 is also shown in FIG. 4 in that both the metal member, that is, the metal piece 120 and the lead tab 190 are located on the upper and lower surfaces of the polymer film 101 . It is similar to the current collector 100 for a positive electrode shown in FIG.
  • the metal piece 120 and the lead tab 190 respectively provided on the upper and lower surfaces of the polymer film 101 may be provided at the same position.
  • the current collector 500 for a positive electrode includes a conductive material 102 coated on only one of the upper and lower surfaces of the polymer film 101 , and a metal piece 120 provided on the surface of the conductive material 102 . , a lead tab 190 provided on the surface of the polymer film 101 without the conductive material 102 , and an insulating polymer layer 130 provided between the conductive material 102 and the metal piece 120 .
  • the conductive material 102 and the metal piece 120 are provided only on one surface of the polymer film 101 , and the lead tab 190 is on the opposite surface of the polymer film 101 .
  • the difference is that only the insulating polymer layer 130 is provided between the metal piece 120 and the conductive material 102 , but there is no insulating polymer layer 130 between the polymer film 101 and the lead tab 190 .
  • the current collector 500 for a positive electrode shown in FIG. 6 also has a metal member on both the upper and lower surfaces of the polymer film 101 , that is, the metal piece 120 and the lead tab 190 in FIG. 4 .
  • the current collector 100 shown in FIG. 5 is similar to the current collector 400 for a positive electrode shown in FIG. 5 .
  • the metal piece 120 and the lead tab 190 respectively provided on the upper and lower surfaces of the polymer film 101 may be provided at the same position.
  • a lead tab 190 is attached to one surface of the polymer film 101 on which the aluminum conductive material 102 is not applied. Therefore, when the electrode assembly is formed by folding the side without the conductive material 102 inward, the lead tab 190 does not meet the separator and the negative electrode. Accordingly, there is an advantage that a separate protective film is not required to prevent the short circuit of the lead tab 190 .
  • the current collector 600 for a positive electrode includes a conductive material 102 coated on only one of the upper and lower surfaces of the polymer film 101 , and a lead tab 190 provided on the surface of the conductive material 102 . ), a metal piece 120 provided on the surface of the polymer film 101 without the conductive material 102 , and an insulating polymer layer 130 provided between the conductive material 102 and the lead tab 190 . .
  • the metal piece 120 and the lead tab 190 respectively provided on the upper and lower surfaces of the polymer film 101 may be provided at the same position.
  • the current collector 600 for a positive electrode illustrated in FIG. 7 is different from the current collector 400 for a positive electrode illustrated in FIG. 6 in that the positions of the metal piece 120 and the lead tab 190 are opposite to each other.
  • the current collector 600 for a positive electrode shown in FIG. 7 also has a metal member on both the upper and lower surfaces of the polymer film 101, that is, the metal piece 120 and the lead tab 190 in FIG. 4 .
  • the current collector 100, 400, 500, and 600 for a positive electrode according to the present invention provides an insulating polymer layer 130 made of a polymer on at least one of the upper surface or the lower surface of the polymer film 101, even when the polymer film 101. Since there are both metal members, that is, the metal piece 120 or the lead tab 190 on both sides of the , the tensile strength of the portion to which the polymer film 101 or the lead tab 190 is welded is good.
  • the lead tab 190 When the lead tab 190 is welded, the insulating polymer layer 130 and the polymer film 101 are melted at the welding site, and the lead tab 190 may be bonded and electrically connected to the conductive material 102 .
  • the metal piece 120 is positioned on the conductive material 102
  • the lead tab 190 is positioned on the metal piece 120 .
  • the insulating polymer layer 130 is present between the metal piece 120 and the conductive material 102 .
  • the lead tab 190 is welded, the insulating polymer layer 130 and the polymer film 101 are melted to form a welding point.
  • the lead tab 190 is welded while the insulating polymer layer 130 positioned between the metal piece 120 and the conductive material 102 is melted, and the electrical connection is connected while the insulating polymer layer 130 is melted. It is made of only welding points.
  • the lead tab 190 when the insulating polymer layer 130 is present, when the lead tab 190 is welded, since a current pass is formed in a very small area only at the welding point, the lead tab 190 or the metal piece 120 is electrically connected. ) and the conductive material 102 may be insulated. In addition, the remaining portion except for the welding point is exposed to the electrolyte or is in a state where the electrolyte is easy to penetrate.
  • the lead tab or the metal piece and the conductive material come into direct contact, and in this case, both are in physical contact with the conductive material in an area corresponding to the size of the lead tab or metal piece. .
  • the surface contact is as much as the width of the metal piece. The area that needs to be reacted is bound to be large.
  • the lead tab 190 When the lead tab 190 is welded to any one of the metal pieces 120 among the metal pieces 120 provided on both sides of the polymer film 101, the polymer film 101 melts and the metal pieces provided on both sides of the polymer film 101 120 are connected to each other, and as a result, the lead tab 190 may be electrically connected to the conductive material 102 provided on both surfaces of the polymer film 101 at the same time.
  • the lead tab 190 is ultrasonically welded, laser welded or When spot welding is performed, a portion of the polymer film 101 may be melted. If the welding heat generated when welding the lead tab 190 is higher than the melting point of the polymer film 101 , the polymer film 101 may be melted during the welding process.
  • the upper and lower metal pieces 120 may directly contact each other. At this time, since the metal piece 120 is also molten by the heat of welding, the upper and lower metal pieces 120 are joined together. Therefore, since the upper and lower metal pieces 120 are directly melt-bonded in the portion where the polymer film 101 is not melted, the lead tab 190 welded to any one of the metal pieces 120 is not only the upper and lower metal pieces 120 but also the polymer film 101 ) may be electrically connected to the conductive material 102 formed on the upper and lower surfaces.
  • the current collectors 100, 400, 500, and 600 for positive electrodes according to the present invention maintain the state in which the metal piece 120 is connected to the polymer film 101 even when a part of the polymer film 101 is melted by the heat of welding, so that the lead tab 190 is connected. it is possible to do
  • the lead tab 190 may be welded to the metal piece 120 even when the polymer film 101 is not melted.
  • the current collectors 100, 400, 500, and 600 for positive electrodes according to the present invention are current collectors used as positive electrodes of lithium secondary batteries, and unlike the conventional current collectors made of metal foil, the safety of the lithium secondary battery can be improved. This is because the conductive material 102 applied or coated on the polymer film 101 functions like a fuse to block the short-circuit current or lower the short-circuit current.
  • the conductive material 102 applied or coated on the polymer film 101 functions as a current pass. In the event of a short circuit, the conductive material 102 reacts with the electrolyte and is corroded as if it is broken, because the current path is blocked. The short-circuit current no longer flows or the short-circuit current is reduced.
  • the reason that the current path can be blocked or the short-circuit current can be lowered when a short circuit occurs is because the thickness of the aluminum conductive material 102 formed on the surface of the polymer film 101 is very thin.
  • the conductive material 102 reacts with the electrolyte in the depth direction or the entire thickness direction of the conductive material 102 to be corroded or broken, thereby blocking the short-circuit current path or lowering the short-circuit current.
  • the inventors of the present invention conducted a resistance measurement, battery capacity measurement, and nail penetration test of a lead tab for each thickness of the conductive material 102 for a lithium secondary battery including a current collector 100, 400, 500, 600 for a positive electrode according to the present invention, As a result, it was possible to find the optimal thickness range of the conductive material 102 capable of securing the safety of the lithium secondary battery.
  • the test results and the optimum thickness range of the conductive material 102 will be described.
  • the current collector 100 for a positive electrode includes a conductive material 102 provided by plating or coating on at least one of the upper and lower surfaces of the polymer film 101 , and between the metal piece 120 and the conductive material 102 . It may include an insulating polymer layer 130 that is provided to adhere the metal piece 120 to the conductive material 102 , and a lead tab 190 that is welded to any one of the metal pieces 120 .
  • the polymer film 101 is made of polyethylene terephthalate (PET) having a thickness of 7 ⁇ m, and the conductive material 102 has a thickness of 0.12 ⁇ m, 0.25 ⁇ m, 0.4 ⁇ m, and 0.6 ⁇ m on one surface of the polymer film 101 .
  • the thickness may be provided by sputtering.
  • the insulating polymer layer 130 is provided with an acrylic adhesive having a thickness of 10 ⁇ m
  • the metal piece 120 is provided with an aluminum foil having a thickness of 12 ⁇ m, and is provided on both sides of the polymer film 101 so as to be at an angle of 90 degrees to each other.
  • the lead tab 190 is made of aluminum metal having a thickness of 100 ⁇ m and a width of 3 mm, and is welded to the metal piece 120 on which the conductive material 102 is formed by ultrasonic welding.
  • [Table 1] shows the results of measuring the resistance between the plated surface of the conductive material 102 and the lead tab 190 for each thickness of the conductive material 102 .
  • the resistance was measured using a HIOKI 3554 instrument.
  • the thinner the thickness of the conductive material 102 that is, the smaller the plating amount of the conductive material 102, the greater the resistance between the plating surface of the conductive material 102 and the lead tab 190. that can be checked
  • Electrolyte EC/EMC 1M LiFP6, additive added
  • [Table 2] shows the results of measuring the battery capacity of the lithium secondary battery having the above characteristics for each thickness of the conductive material 102 .
  • % in parentheses means a ratio to 0.2C capacity for each thickness of the conductive material 102 .
  • the 1.0C capacity decreases as the plating amount of the conductive material 101 decreases, that is, as the thickness of the conductive material 102 decreases.
  • the battery operated normally.
  • the thickness of the conductive material 102 was 0.12 ⁇ m, the battery was not operated. Therefore, it can be seen that the thickness of the conductive material 102 must be 0.25 ⁇ m or more in order to operate as a battery.
  • FIG. 8 is a graph showing the capacity measurement results according to the thickness of the conductive material in the lithium secondary battery including the current collector for the positive electrode according to the first embodiment of the present invention. That is, FIG. 8 shows when the thickness of the conductive material among the contents of [Table 2] is 0.25 ⁇ m (refer to FIG. 8(a)), 0.4 ⁇ m (refer to FIG. 8(b)), and 0.6 ⁇ m (refer to FIG. 8(c)). It is a graph showing the capacity measurement results of Referring to FIG. 8 , it can be seen that the lithium secondary battery exhibits a normal battery function in all cases where the thickness of the conductive material 102 of the current collector 100 for the positive electrode is 0.25 ⁇ m, 0.4 ⁇ m, and 0.6 ⁇ m.
  • FIG. 9 is a graph showing a nail penetration test result according to a thickness of a conductive material in a lithium secondary battery including a current collector for a positive electrode according to a first embodiment of the present invention. That is, FIG. 9 shows an anode having a conductive material thickness of 0.25 ⁇ m (refer to FIG. 9(b)), 0.4 ⁇ m (refer to FIG. 9(c)), and 0.6 ⁇ m (refer to FIG. 9(d)) among the contents of [Table 3].
  • a nail penetration test is performed on a lithium secondary battery including a current collector for an electrode, the temperature and voltage change of the battery and a lithium secondary battery including a conventional current collector for a metal foil positive electrode (refer to FIG.
  • FIG. 9 (a) It is a graph showing the temperature and voltage change of the battery when the nail penetration test is performed.
  • FIG. 9(a) in the case of a battery using a metal foil current collector, it can be seen that when a nail penetrates, the temperature of the battery rises sharply and the voltage falls sharply. In this case, the safety of the battery is extremely poor. will fall off
  • a battery using the conductive material 102 coated with a thickness of 0.25 ⁇ m, 0.4 ⁇ m, and 0.6 ⁇ m as shown in FIGS. 9(a) to (c) even if the nail penetrates the temperature and voltage It can be seen that this gradually decreases. Therefore, in the lithium secondary battery using the current collector for the positive electrode according to the present invention, the temperature and voltage of the battery are gradually decreased even when the nail is penetrated, so that the safety of the battery can be improved and improved.
  • the aluminum conductive material 102 is applied or coated on the surface of the polymer film 101 by sputtering or evaporation, formed in this way.
  • a plurality of nano-sized pores may be formed or irregular shapes such as cracks (hereinafter referred to as “pores”) may exist on the surface. This is because, rather than sputtering or depositing fine particles of aluminum sputtered or deposited on the polymer film 101 in a state in 100% close contact with no gaps, minute gaps exist between the aluminum particles, and these gaps become pores.
  • pores such as cracks
  • the electrolyte is permeated into a plurality of pores present in the aluminum conductive material 102, and the electrolyte is formed through the pores over the entire or partial thickness of the conductive material 102 can exist within. If a short circuit occurs in this state, the conductive material 102 can be easily corroded or broken in the thickness direction because the area where the electrolyte solution existing in the pores of the conductive material 120 and the conductive material 102 react is widened. As a result, short-circuit current cannot flow. In this way, the plurality of pores present in the conductive material 102 act like a fuse, so that the flow of the short-circuit current may be blocked or the short-circuit current may be reduced during a short circuit.
  • the current collectors 100, 400, 500, and 600 for positive electrodes according to the present invention form the conductive material 102 on the surface of the polymer film 101 to a thickness of 0.25 ⁇ m based on the minimum cross-section and 0.6 ⁇ m based on the maximum cross-section.
  • the energy density of the lithium secondary battery using the current collectors for electrodes 100, 400, 500, and 600 as the positive electrode can be increased while increasing the safety, and the safety of the battery can be secured when a short circuit occurs.

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Abstract

본 발명에 따른 양극 전극용 집전체는, 금속 포일을 대체하는 양극 전극용 집전체로서, 비금속 부도체 재질의 고분자 필름; 및 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 0.25 ~ 0.6 μm의 두께로 코팅 또는 도포되어 상기 양극 전극용 집전체의 최외면을 형성하는 알루미늄 도전재;를 포함하고, 상기 도전재는 내부 단락 또는 외부 단락 발생시 전기화학적 퓨즈의 기능을 가지거나 단락 전류를 차단하거나 단락 전류를 낮추는 기능을 가질 수 있다.

Description

양극 전극용 집전체
본 발명은 양극 전극용 집전체에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고분자 필름에 알루미늄 금속이 도금됨으로써 단락시 전지의 과열 현상을 방지하거나 단락 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮추는 전기화학적 퓨즈 기능을 하는 양극 전극용 집전체에 관한 것이다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 작동전위를 나타내고, 자가방전율이 낮은 리튬 이차전지가 상용화되어 있다.
리튬금속 이차전지는 최초로 상용화된 이차전지로서, 리튬 금속을 음극으로 사용한다. 그러나, 리튬 금속 이차전지는 리튬금속 음극의 표면에 형성되는 리튬 수지상에 의해 셀의 부피팽창, 용량 및 에너지 밀도의 점진적인 감소, 수지상 지속 성장에 따른 단락발생, 사이클 수명 감소와 셀 안정성 문제(폭발 및 발화)가 있어 상용화된지 불과 몇 년만에 생산이 중단되었다. 이에, 리튬 금속 대신에 보다 안정하고 격자나 빈 공간 내에 리튬을 이온상태로 안정하게 저장할 수 있는 탄소계 음극이 사용되었으며, 상기 탄소계 음극 사용으로 인해 본격적인 리튬 이차전지의 상용화 및 보급이 진행되었다.
현재까지 리튬 이차전지는 탄소계 또는 비탄소계 음극 소재들이 주류를 이루고 있으며, 대부분의 음극재 개발은 탄소계(흑연, 하드카본, 소프트 카본 등)와 비탄소계(실리콘, 주석, 티타늄 산화물 등) 소재에 집중되어 있다.
한편, 최근에는 휴대용 전자기기 및 정보 통신 기기가 소형화됨에 따라 이들을 구동하기 위한 초소형 전원 시스템으로서 리튬 이차전지의 이용이 크게 기대되고 있다.
더욱이, 최근에는 유연성(Flexibility), 저가격, 제작 용이성 등의 장점을 이용한 고분자계 전자기기 및 소자의 개발 및 연구가 활발하게 진행되고 있다. 따라서 소형화된 기기에 사용하기 위해서는 리튬 이차전지의 에너지 밀도 또는 성능은 유지하면서도 전지의 두께 또는 무게를 줄일 필요가 있다.
또한, 리튬 이차전지의 두께 또는 무게를 줄이더라도 단락 발생시 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮춤으로써 리튬 이차전지의 안전성을 높일 수 있어야 한다.
본 출원인은, 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여, 본 발명을 제안하게 되었다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 해결하기 위하여 제안된 것으로, 금속 포일로 된 집전체와 비교하여 두께 또는 무게를 줄일 수 있으면서 동시에 내부 단락 또는 외부 단락 발생시 퓨즈와 같은 기능함으로써 온도 상승을 방지하고 전지의 안정성을 높일 수 있는 양극 전극용 집전체를 제공한다.
상기한 바와 같은 과제를 달성하기 위한 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체는, 금속 포일을 대체하는 양극 전극용 집전체로서, 비금속 부도체 재질의 고분자 필름; 및 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 0.25 ~ 0.6 μm의 두께로 코팅 또는 도포되어 상기 양극 전극용 집전체의 최외면을 형성하는 알루미늄 도전재;를 포함하고, 상기 도전재는 내부 단락 또는 외부 단락 발생시 전기화학적 퓨즈의 기능을 가지거나 단락 전류를 차단하거나 단락 전류를 낮추는 기능을 가질 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체는, 금속 포일을 대체하는 양극 전극용 집전체로서, 비금속 부도체 재질의 고분자 필름; 및 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 0.25 ~ 0.6 μm의 두께로 코팅 또는 도포되어 상기 양극 전극용 집전체의 최외면을 형성하는 알루미늄 도전재;를 포함하고, 내부 단락 또는 외부 단락이 발생하면 상기 도전재는 전해액과 반응하여 상기 도전재의 전체 두께에 걸쳐서 두께 방향을 따라 부식되거나 깨지면서 단락 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮출 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체는, 금속 포일을 대체하는 양극 전극용 집전체로서, 비금속 부도체 재질의 고분자 필름; 및 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 0.25 ~ 0.6 μm의 두께로 코팅 또는 도포되어 상기 양극 전극용 집전체의 최외면을 형성하는 알루미늄 도전재;를 포함하고, 내부 단락 또는 외부 단락이 발생하면 상기 양극 전극용 집전체의 전위가 음극 전위까지 떨어지면서 상기 도전재는 전체 두께에 걸쳐서 두께 방향을 따라 부식되거나 깨지면서 단락 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮출 수 있다.
상기 도전재와 전기적으로 연결되도록 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어 한 쪽에 마련되는 금속편을 포함하고, 상기 금속편과 상기 고분자 필름 사이에 상기 도전재가 마련될 수 있다.
상기 금속편은 알루미늄 포일 또는 SUS 316L 포일로 마련될 수 있다.
상기 금속편에 접합 또는 연결되는 리드탭을 포함할 수 있다.
상기 도전재와 상기 금속편 사이에는 절연성 고분자층이 마련될 수 있다.
상기 고분자 필름의 표면에 코팅 또는 도포되는 상기 도전재에는 나노 사이즈의 기공이 다수개 형성될 수 있다.
상기 금속편은 상기 고분자 필름의 상면 및 하면에 형성된 상기 도전재 중 어느 한 쪽의 표면에 마련되고, 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 상기 금속편과 마주 보는 쪽에서 상기 도전재의 표면에 마련되는 절연성 고분자층 및 상기 금속편과 마주 보는 쪽에서 상기 절연성 고분자층에 접합 또는 연결되는 리드탭을 포함할 수 있다.
상기 도전재는 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 어느 일면에 마련되고, 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면에 대해 상기 도전재, 상기 절연성 고분자층 및 상기 금속편은 동일한 쪽에 마련될 수 있다.
상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 상기 금속편과 마주 보는 일면에는 상기 고분자 필름에 접합 또는 연결되는 리드탭이 마련될 수 있다.
상기 도전재와 전기적으로 연결되도록 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 어느 일면에 마련되는 금속편 및 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 상기 금속편과 마주 보는 쪽에 마련되는 절연성 고분자층을 포함하고, 상기 절연성 고분자층과 상기 고분자 필름 사이에 상기 도전재가 마련될 수 있다.
상기 절연성 고분자층에 접합 또는 연결되는 리드탭을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체는 금속 포일 대신 부도체로 된 고분자 필름을 이용하고, 고분자 필름의 상하 양면 중 적어도 일면에 도전재를 코팅 또는 도금층을 형성하기 때문에 금속 포일로 된 집전체 보다 두께 또는 무게를 줄일 수 있다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체는 내부 단락 또는 외부 단락 발생시 금속 포일로 된 집전체의 저항 보다 큰 저항값을 가지며 또한 고분자 필름의 일면에 형성된 도전재의 부식 또는 전기화학적 반응의 결과물로 인해 전류 흐름이 방해를 받을 수 있기 때문에 단락 발생시 단락 전류를 저하시킬 수 있으며 전지의 온도가 높아지는 것을 방지하여 전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체는 이차전지의 에너지 밀도는 높이면서도 안전성을 높일 수 있고 단락 발생시 전지의 안전성을 확보할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 전극 조립체를 도시한 사시도이다.
도 2는 본 발명에 따른 전극 조립체를 도시한 분해 사시도이다.
도 3은 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 사시도이다.
도 4는 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도이다.
도 5는 본 발명의 제2 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도이다.
도 6은 본 발명의 제3 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도이다.
도 7은 본 발명의 제4 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도이다.
도 8은 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지에 있어서 도전재의 두께에 따른 용량 측정 결과를 보여주는 그래프이다.
도 9는 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지에 있어서 도전재의 두께에 따른 못 관통 시험 결과를 보여주는 그래프이다.
이하에서, 첨부된 도면을 참조하여 본 발명에 따른 실시예들을 상세하게 설명한다. 그러나, 본 발명이 실시예들에 의해 제한되거나 한정되는 것은 아니다. 각 도면에 제시된 동일한 참조 부호는 동일한 부재를 나타낸다.
도 1은 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 전극 조립체를 도시한 사시도, 도 2는 본 발명에 따른 전극 조립체를 도시한 분해 사시도, 도 3은 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 사시도, 도 4는 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도, 도 5는 본 발명의 제2 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도, 도 6은 본 발명의 제3 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도, 도 7은 본 발명의 제4 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 도시한 단면도, 도 8은 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지에 있어서 도전재의 두께에 따른 용량 측정 결과를 보여주는 그래프, 도 9는 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지에 있어서 도전재의 두께에 따른 못 관통 시험 결과를 보여주는 그래프이다.
도 1 및 도 2에는 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)를 포함하는 전극조립체(10)가 도시되어 있다. 도 1 및 도 2의 경우, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)는 전극조립체(10)에 사용되기 위해서 양극 전극용 집전체(100)의 표면에 양극 활물질(103)이 도포되어야 한다.
한편, 음극 전극용 집전체(200)는 음극 금속포일(201)에 음극 활물질(203)이 도포되며, 길이방향의 일단측에 음극 리드탭(290)이 연결될 수 있다.
음극 전극용 집전체(200)와 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100) 사이에 분리막(300)이 배치될 수 있다. 도 2에 도시된 바와 같은 상태로 분리막(300)을 사이에 두고 상하에 각각 음극 전극용 집전체(200)와 양극 전극용 집전체(100)를 순서대로 쌓으면 도 1과 같은 전극조립체(10)가 된다.
도 3에는 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)가 도시되어 있다. 양극 전극용 집전체(100)는 앞서 언급한 음극 전극용 집전체(200)와는 달리 금속 포일을 사용하지 않는다.
도 3에 도시된 바와 같은 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)는, 금속 포일로 된 집전체의 저항 보다 큰 저항값을 가지기 때문에, 집전체를 흐르는 전류의 한계 전류값을 조정할 수 있고 고분자 필름의 손상에 의해 전류 흐름이 방해를 받을 수 있기 때문에 이차전지의 내부 단락 발생시 단락 전류를 저하시키거나 발열을 방지할 수 있다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)를 구비한 리튬이차전지(Lithium Secondary Battery)는 Max Current Limited Battery (MCLB)의 성격 또는 개념을 가질 수 있다. 이하에서는, MCLB의 구현을 가능하게 하는 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체에 대해서 설명한다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)는, 기존 전지의 금속 포일(metal foil)로 형성된 양극 전극용 집전체의 저항 보다 높은 저항값을 가지기 때문에 한계 전류를 조정할 수 있을 뿐만 아니라 내부 단락시 전류 패스를 붕괴시킴으로써 단락 전류를 저하시키거나 단락시 발생하는 발열 현상을 줄여서 전지의 안전성을 높일 수 있다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)는 금속 포일을 사용하지 않고 고분자 필름(101)을 기본 소재로 하고, 고분자 필름(101) 위에 얇은 두께의 금속이 도포하거나 코팅될 수 있다.
이하에서는 도면을 참조하여 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100)의 다양한 형태에 대해서 설명한다.
우선, 도 4 내지 도 7을 참조하면, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는, 고분자 필름(101); 고분자 필름(101)의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 마련되는 도전재(102, Conductive material); 도전재(102)와 전기적으로 연결되도록 고분자 필름(101)의 상면 또는 하면 쪽에 마련되는 금속편(120, Metal element); 및 상기 금속편(120), 상기 도전재(102) 또는 상기 고분자 필름(101) 중 어느 하나와 접합되도록 마련되어 상기 도전재(102)와 전기적으로 연결되는 리드탭(190, Lead tab);을 포함하며, 상기 도전재(102)는 상기 금속편(120)과 상기 고분자 필름(101) 사이에 위치하거나 상기 리드탭(190)과 상기 고분자 필름(101) 사이에 위치하고, 상기 리드탭(190)은 상기 고분자 필름(101)의 상면 및 하면 쪽에 마련된 상기 금속편(120)과 용접되거나 상기 리드탭(190)과 마주 보는 상기 고분자 필름(101)의 일면 쪽에 마련된 상기 금속편(120)과 용접될 수 있다.
이때, 상기 도전재(102)는 상기 금속편(120)과 상기 고분자 필름(101) 사이에 위치하거나 상기 고분자 필름(101)과 상기 리드탭(190) 사이에 위치할 수 있다.
여기서, 상기 도전재(102)는 단락시 전해액과의 반응을 통해 전기화학적 퓨즈(electrochemical fuse)의 기능을 할 수 있기 때문에 단락 방지 기능을 가질 수 있다. 이러한 도전재(102)의 전기 화학적 특성에 대해서는 후술하도록 한다.
고분자 필름(101)은 일정한 길이는 가지도록 띠 모양으로 마련될 수 있다. 여기서, 고분자 필름(101)은 그 길이방향(즉, 상대적으로 긴 길이를 가지는 방향)을 따라 롤투롤(Roll to roll) 방식으로 공급 또는 이송됨으로써 후술하는 전극조립체(10)를 형성할 수 있다.
고분자 필름(101)은 폴리에틸렌(PE: polyethylene), 폴리프로필렌(PP: polypropylene), 폴리부틸렌 테레프탈레이트(PBT: Polybutylene terephthalate), 폴리이미드(PI: Polyimide) 또는 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET: polyethylene terephthalate) 등의 고분자 부도체 재질로 마련되는 것이 바람직하다.
고분자 필름(101)은 50 μm 이하의 두께를 가지되, 1.4 μm 이상, 50 μm 이하의 두께를 가지는 것이 바람직하다. 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(100)는 기존의 금속 포일 집전체를 사용하는 경우 보다 전지의 두께 또는 무게를 줄일 수 있는데, 두께가 1.4 μm 이상, 50 μm 이하인 부도체 재질의 고분자 필름을 고분자 필름(101)으로 사용함으로써 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)를 구비한 리튬이차전지의 전체적인 두께 또는 무게를 줄일 수 있다.
한편, 고분자 필름(101)은 300℃ 보다 낮은 온도에서 녹는 재질로 형성되는 것이 바람직하다. 리드탭(190)을 용접하여 고분자 필름(101)에 고정하게 되는데, 고분자 필름(101)이 리드탭(190)의 용접 온도 보다 낮은 온도에서 녹지 않으면 리드탭(190)이 고분자 필름(101)에 결합될 수 없다. 따라서, 고분자 필름(101)은 리드탭(190)을 용접하는 과정에서 녹을 수 있는 정도의 녹는점을 가져야 하며 300℃ 보다 낮은 녹는점을 가지는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는, 고분자 필름(101)의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 표면에 마련되는 도전재(102, conductive material)를 포함할 수 있다.
도전재(102)는 알루미늄(Al)으로 마련되는 것이 바람직하며, 고분자 필름(101)의 표면에 도금 또는 코팅된 상태로 형성될 수 있다. 따라서 도전재(102)는 양극 전극용 집전체(100)의 가장 외면을 형성하는 도전층(conductive layer)이라고 할 수도 있다.
도전재(102)는 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)의 한계 전류 또는 최대 전류를 조절하거나 낮추도록 형성될 수 있다. 다시 말하면, 도전재(102)는 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)의 전도성(conductivity)을 제어하기 위해 고분자 필름(101)의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 표면에 도금되거나 코팅되는 알루미늄이며, 고분자 필름(101)의 표면에 도금 또는 코팅된 상태에 중점을 둘 경우에는 도전재(102)는 도전층이라고 할 수도 있다. 이하에서 도전재(102)는 도전층을 포함하는 개념임을 밝혀둔다.
고분자 필름(101)의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 표면에 도금되거나 코팅되는 도전재(102)의 코팅량 또는 코팅 두께를 조절함으로써 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)를 흐르는 전류의 최대량을 제어 또는 낮출 수 있고, 이로 인해 리튬이차전지의 안전성을 높일 수 있으며 단락 발생시 전지의 안전성을 확보할 수 있다.
다시 말하면, 고분자 필름(101)의 표면에 형성된 도전재(102)의 두께 또는 양에 의해서 양극 전극용 집전체(100)를 흐르는 한계 전류 또는 최대 전류가 조절될 수 있다. 이와 같이, 본 발명에 따른 전극용 집전체(100,400,500,600)의 도전재(102)에 의해서 리튬이차전지(Lithium Secondary Battery)의 Max Current Limited Battery (MCLB)의 성격 또는 개념이 구현될 수 있다.
또한, 물리적인 내부 단락 또는 외부 단락 발생시 고분자 필름(101)이 녹을 수 있어서 급격한 전류의 발생을 방해할 수 있기 때문에 전지의 안전성을 향상시킬 수 있다. 더불어, 도전재(102)의 두께가 얇은 경우에는 내부 단락 또는 외부 단락 발생시 도전재(102)를 형성하는 알루미늄 층의 전위가 낮아져서 알루미늄 층과 전해액의 전기화학적 반응을 유도하기 때문에 전도성을 낮추거나 전류를 차단함으로써 전지의 안전성을 향상시킬 수 있다.
상기 도전재(102)는 다양한 방식에 의해 고분자 필름(101)의 표면에 형성될 수 있다. 예를 들어, 도전재(102)가 금속인 경우에는 스퍼터링(sputtering) 또는 증발코팅(evaporation coating)에 의해서 고분자 필름(101)의 표면에 형성될 수 있다.
도전재(102)가 도금 또는 코팅되는 양(무게) 또는 두께에 의해서 양극 전극용 집전체(100)의 전도성을 제어하거나 전지의 안전성을 확보할 수 있기 때문에, 도금 또는 코팅할 때 도전재(102)의 두께 또는 무게를 제어 내지 조절할 수 있는 방식을 사용할 필요가 있다.
고분자 필름(101)의 표면에 도금되거나 코팅되는 도전재(102)의 두께는 리드탭(190)과 전극(집전체)의 길이에 의해서 결정될 수 있다. 예를 들어, 전극(집전체)의 길이가 길어지면 도전재(102)의 도금 두께도 증가하는 것이 바람직하다.
도전재(102)는 고분자 필름(101)의 어느 일면에만 형성되거나 양면에 모두 형성될 수도 있다. 이때, 도전재(102)는 고분자 필름(101)의 어느 일면 최소 0.25 μm, 최대 0.6 μm의 두께로 형성되는 것이 바람직하다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 도전재(102)에 의해서 전류 흐름이 가능하기 때문에 고분자 필름(101)의 표면에 도전재(102)가 도금 또는 코팅된 상태가 잘 유지되어야 한다. 이를 위해서, 고분자 필름(101)의 표면 처리를 하여 도전재(102)와 고분자 필름(101)의 결착력을 높이는 것이 바람직하다.
도전재(102)와 고분자 필름(101) 간의 결착력이 좋지 않으면, 전해액이 주입된 상태에서 도전재(102)가 고분자 필름(101)의 표면에서 분리 또는 이탈될 수 있기 때문에 도전재(102)와 고분자 필름(101) 간의 결착력을 높이는 것이 중요하다.
고분자 필름(101)의 표면에는 도전재(102)와의 접착력 또는 결착력을 높이기 위한 표면 처리가 형성될 수 있다.
도전재(102)와 고분자 필름(101)의 결착력을 높이기 위해서 고분자 필름(101)의 표면에 코로나 처리를 하는 것이 바람직하다.
한편, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 외부 기기와의 연결을 위한 리드탭(190)을 구비할 수 있다.
금속 포일로 된 기존의 전극 집전체는 금속 포일에 직접 리드탭을 용접할 수 있지만, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 기존의 금속 포일에 대응하는 구성이 얇은 고분자 필름(101)이기 때문에 고분자 필름(101)에 직접 리드탭을 용접하는 것이 불가능하다. 즉, 고분자 필름(101)의 상면 또는 하면에 형성된 도전재(102)에 리드탭(190)을 용접해야 하는데, 고분자 필름(101)이 얇기 때문에 용접 부위에 충분한 인장 강도를 확보할 수 없어서 리드탭(190)이 고분자 필름(101)에 부착하는 것이 어렵다. 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 고분자 필름(101)의 상면 및 하면에 금속 재질의 금속편(120)을 부착한 상태에서 금속편(120)에 리드탭(190)을 용접하거나, 어느 일면에 금속편(120)을 부착하고 타면에 리드탭(190)을 부착한 상태에서 리드탭(190)을 금속편(120)에 용접함으로써 이러한 문제를 해결할 수 있다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)에 있어서, 리드탭(190)은 초음파 용접(ultrasonic welding), 레이저 용접(laser welding) 또는 스폿 용접(spot welding)에 의해서 금속편(120), 도전재(102) 또는 고분자 필름(101)에 용접될 수 있다.
도 4 내지 도 7에 도시된 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는, 고분자 필름(101)의 상면 및 하면에 모두 금속으로 된 금속편(120), 리드탭(190)이 위치할 수 있다.
이하에서는 도 4 내지 도 7을 참조하여 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)에 대해서 보다 상세하게 설명한다.
우선, 도 4에 도시된 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(100)는, 고분자 필름(101)의 상면과 하면에 도전재(102)가 마련될 수 있다. 상하의 도전재(102)와 접합 또는 연결되도록 고분자 필름(101)의 상면 및 하면에는 각각 금속편(120)이 마련되어 있다. 즉, 금속편(120)은 고분자 필름(101)의 상면쪽과 하면쪽에서 도전재(102)와 접합 또는 연결되도록 마련될 수 있다. 리드탭(190)은 고분자 필름(101)의 상하에 마련된 금속편(120) 중 어느 하나에 용접됨으로써 리드탭(190)은 금속편(120) 및 도전재(102)와 전기적으로 연결될 수 있다.
여기서, 금속편(120)은 고분자 필름(101) 상에서 리드탭(190)을 용접하는 위치를 확보하는 역할을 할 수 있다. 즉, 금속편(120)은 리드탭(190)의 연결부와 같은 역할을 할 수 있다.
금속편(120)은 5 μm 이상의 두께를 가지도록 형성되는 것이 바람직하다. 여기서, 금속편(120)은 고분자 필름(101)의 일부분에만 마련되는 것으로 충분하다. 고분자 필름(101) 상에 마련되는 금속편(120)의 개수 또는 위치 등에는 제한이 없다. 다만, 금속편(120)에 리드탭(190)이 용접되는 경우라면, 전극조립체의 형태를 고려하여 리드탭(190)이 용접되는 금속편(120)의 위치를 결정하는 것이 바람직하다.
상기한 바와 같이, 금속편(120)은 5 μm 이상의 두께를 가지는 금속 박막 또는 금속 포일의 형태를 가지는 것이 바람직하지만, 반드시 이러한 형태에 국한되는 것은 아니다. 즉, 금속편(120)은 박막, 포일 또는 메쉬(mesh)의 형태로 마련될 수 있다.
금속편(120)은 알루미늄 포일(foil) 또는 SUS 316L 포일로 마련될 수 있다.
이와 같이, 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(100)의 금속편(120)은 리드탭(190)의 용접 위치를 확보할 수 있다.
도 4에 도시된 바와 같이, 고분자 필름(101)의 상하 양면에 도전재(102)가 형성될 수 있고, 상하의 도전재(102)와 접촉하도록 금속편(120)이 고분자 필름(101)의 상하 양면 쪽에 마련될 수 있다. 리드탭(190)은 상하의 금속편(120) 중 어느 하나에 용접될 수 있다. 용접을 하게 되면 고분자 필름(101)이 녹으면서 도전재(102), 금속편(120) 및 리드탭(190)이 전기적으로 연결될 수 있다.
또한, 도 4에 도시된 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(100)를 참조하면, 도전재(102)와 마주보는 금속편(120)의 일면과 도전재(102) 사이에는 절연성 고분자층(130)이 형성될 수 있다. 절연성 고분자층(130)은 고분자 필름(101)의 표면 또는 도전재(102)의 표면에 금속편(120)을 부착하거나 도전재(102)와 금속편(120)을 절연하기 위한 것이다. 도 4의 경우에는 도전재(102)와 금속편(120) 사이에 절연성 고분자층(130)이 마련될 수 있다.
절연성 고분자층(130)은 접착성 또는 점착성을 가지는 물질로 마련되는 것이 바람직하다. 또한, 절연성 고분자층(130)은 고분자(Polymer) 재질로 마련되거나 고분자 필름 형태로 마련될 수 있다. 절연성 고분자층(130)이 고분자 필름의 형태로 마련될 경우에는 두께가 50 μm 미만인 것이 바람직하다.
절연성 고분자층(130)은 고분자 필름(101)과 같은 온도에서 녹거나 고분자 필름(101)의 낮은 온도에서 녹을 수 있다. 즉, 절연성 고분자층(130)은 고분자 필름(101)과 같은 녹는점을 가지거나, 고분자 필름(101)의 녹는점 보다 낮은 온도의 녹는점을 가지는 것이 바람직하다.
절연성 고분자층(130)은 폴리에틸렌(PE: Polyethylene), 폴리프로필렌(PP: Polypropylene), 폴리비닐리덴디플루오라이드(PVDF: Polyvinylidene Difluoride), 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET: Polyethylene terephthalate), 폴리이미드(PI: Polyimide) 등의 고분자 재질로 형성될 뿐만 아니라 에틸렌아세트산비닐(EVA: Ethylene Vinyl Acetate) 또는 아크릴레이트(Acrylate)계 화합물 등과 같이 접착 성분을 가지는 고분자 재질로 형성될 수 있다.
절연성 고분자층(130)은 고분자 필름(101) 또는 도전재(102)의 표면에 금속편(120)을 부착하는 기능 뿐만 아니라 절연층의 기능도 할 수 있다. 리드탭(190)이 용접될 때 절연성 고분자층(130)은 녹으면서 도전재(102)와 전기적으로 연결되는데 용접된 부분을 제외한 부분은 절연성 고분자층(130)에 의하여 절연된 상태가 된다. 외부 단락시 전기적으로 연결된 부분이 용접된 부분으로 제한된 경우 용접된 부분의 도전재(102)가 반응하여 전류를 줄이거나 차단할 수 있다. 전기적으로 연결된 부분이 넓은 경우에는 반응이 많이 필요하기 때문에 전류 차단이 어려울 수 있다. 따라서, 도전재(102)에 금속편(120)이 부착되는 경우에 도전재(102)와 금속편(120) 사이에 절연성을 가지는 절연성 고분자층(130)이 마련되는 것이 바람직하다.
여기서, 고분자 필름(101)의 양면에 각각 마련된 도전재(102)에 부착되는 절연성 고분자층(130) 및 금속편(120)은 고분자 필름(101)을 기준으로 서로 동일한 위치에 마련될 수 있다.
도 5에는 본 발명의 제2 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(400)가 도시되어 있다. 도 5를 참조하면, 양극 전극용 집전체(400)는, 고분자 필름(101)의 상하 양면에 도포된 도전재(102), 어느 한 쪽의 도전재(102)의 표면에 마련되는 금속편(120), 다른 한 쪽의 도전재(102)의 표면에 마련되는 리드탭(190), 도전재(102)와 금속편(120) 사이에 마련되는 절연성 고분자층(130), 도전재(102)와 리드탭(190) 사이에 마련되는 절연성 고분자층(130)을 포함할 수 있다.
도 4의 양극 전극용 집전체(100)와 비교하면, 금속편(120)이 고분자 필름(101)의 한 쪽에 마련되고 반대편에는 리드탭(190)만 마련되는 점, 금속편(120)과 도전재(102) 사이에는 절연성 고분자층(130)이 있지만 절연성 고분자층(130)과 리드탭(190) 사이에는 금속편(120)이 없는 점에서 차이가 있다. 하지만, 도 5에 도시된 양극 전극용 집전체(400)도 고분자 필름(101)의 상면과 하면에 모두 금속으로 된 부재 즉, 금속편(120)과 리드탭(190)이 위치하는 점에서는 도 4에 도시된 양극 전극용 집전체(100)와 유사하다.
고분자 필름(101)의 상하 양면에 각각 마련되는 금속편(120)과 리드탭(190)은 동일한 위치에 마련될 수 있다.
도 6에는 본 발명의 제3 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(500)가 도시되어 있다. 도 6을 참조하면, 양극 전극용 집전체(500)는, 고분자 필름(101)의 상하 양면 중 어느 일면에만 도포된 도전재(102), 도전재(102)의 표면에 마련되는 금속편(120), 도전재(102)가 없는 고분자 필름(101)의 표면에 마련되는 리드탭(190), 도전재(102)와 금속편(120) 사이에 마련되는 절연성 고분자층(130)을 포함할 수 있다.
도 5의 양극 전극용 집전체(400)와 비교하면, 도전재(102)와 금속편(120)이 고분자 필름(101)의 일면에만 마련되고 고분자 필름(101)의 반대면에는 리드탭(190)만 마련되는 점, 금속편(120)과 도전재(102) 사이에는 절연성 고분자층(130)이 있지만 고분자 필름(101)과 리드탭(190) 사이에는 절연성 고분자층(130)이 없는 점에서 차이가 있다. 하지만, 도 6에 도시된 양극 전극용 집전체(500)도 고분자 필름(101)의 상면과 하면에 모두 금속으로 된 부재 즉, 금속편(120)과 리드탭(190)이 위치하는 점에서는 도 4에 도시된 집전체(100), 도 5에 도시된 양극 전극용 집전체(400)와 유사하다.
고분자 필름(101)의 상하 양면에 각각 마련되는 금속편(120)과 리드탭(190)은 동일한 위치에 마련될 수 있다.
도 6에 도시된 본 발명의 제3 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(500)는, 알루미늄 도전재(102)가 도포되어 있지 않은 고분자 필름(101)의 일면에 리드탭(190)이 부착되기 때문에 도전재(102)가 없는 면을 안쪽으로 하여 접어서 전극조립체를 형성할 때 리드탭(190)이 분리막 및 음극과 만나지 않게 된다. 따라서, 리드탭(190)의 단락을 방지하기 위한 별도의 보호 필름이 필요하지 않다는 장점이 있다.
도 7에는 본 발명의 제4 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(600)가 도시되어 있다. 도 7을 참조하면, 양극 전극용 집전체(600)는, 고분자 필름(101)의 상하 양면 중 어느 일면에만 도포된 도전재(102), 도전재(102)의 표면에 마련되는 리드탭(190), 도전재(102)가 없는 고분자 필름(101)의 표면에 마련되는 금속편(120), 도전재(102)와 리드탭(190) 사이에 마련되는 절연성 고분자층(130)을 포함할 수 있다.
고분자 필름(101)의 상하 양면에 각각 마련되는 금속편(120)과 리드탭(190)은 동일한 위치에 마련될 수 있다.
도 7에 도시된 양극 전극용 집전체(600)는 금속편(120)와 리드탭(190)의 위치가 반대인 점에서 도 6에 도시된 양극 전극용 집전체(400)와 차이가 있다. 하지만, 도 7에 도시된 양극 전극용 집전체(600)도 고분자 필름(101)의 상면과 하면에 모두 금속으로 된 부재 즉, 금속편(120)과 리드탭(190)이 위치하는 점에서는 도 4에 도시된 양극 전극용 집전체(100), 도 5에 도시된 양극 전극용 집전체(400) 및 도 6에 도시된 양극 전극용 집전체(500)와 유사하다. 따라서, 도 7에 도시된 본 발명의 제4 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(600)도 리드탭(190)의 용접 부위에 충분한 인장강도를 확보할 수 있고 양호한 전기전도도를 가진다고 볼 수 있다.
상기한 바와 같이 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는, 고분자 필름(101)의 상면 또는 하면 중 적어도 일면에 고분자로 된 절연성 고분자층(130)을 마련하는 경우에도 고분자 필름(101)의 양면에 금속으로 된 부재 즉, 금속편(120) 또는 리드탭(190)이 모두 있기 때문에 고분자 필름(101) 또는 리드탭(190)이 용접된 부위의 인장강도가 양호하다.
리드탭(190)을 용접하게 되면 용접 부위에서 절연성 고분자층(130) 및 고분자 필름(101)이 녹으면서 리드탭(190)이 접합되어 도전재(102)와 전기적으로 연결될 수 있다.
한편, 도 3을 참조하면, 도전재(102) 위에 금속편(120)이 위치하고, 금속편(120) 위에 리드탭(190)이 위치하고 있다. 이때, 금속편(120)과 도전재(102) 사이에는 절연성 고분자층(130)이 존재한다. 리드탭(190)이 용접되는 과정에서 절연성 고분자층(130)과 고분자 필름(101)이 녹으면서 용접 포인트를 형성하게 된다. 도 3의 경우, 금속편(120)과 도전재(102) 사이에 위치하는 절연성 고분자층(130)이 녹으면서 리드탭(190)이 용접되는데, 전기적 연결은 절연성 고분자층(130)이 녹으면서 연결된 용접 포인트만으로 이루어지게 된다. 이와 같이, 절연성 고분자층(130)이 있는 경우에는 리드탭(190)의 용접시에 전기적 연결이 용접 포인트에서만 매우 작은 부위에 전류 패스(pass)가 형성되기 때문에 리드탭(190) 또는 금속편(120)과 도전재(102) 사이를 절연시킬 수 있다. 또한, 용접 포인트를 제외한 나머지 부분은 전해액에 노출되거나 전해액이 침투하기 쉬운 상태가 된다.
만약, 리드탭 또는 금속편과 도전재 사이에 절연성 고분자층이 없으면, 리드탭 또는 금속편과 도전재가 직접 접촉하게 되는데 이때 양자는 리드탭 또는 금속편의 크기에 해당하는 면적으로 도전재와 물리적 접촉을 하게 된다. 이와 같이, 리드탭의 용접 부위에서 리드탭 또는 금속편과 도전재가 물리적 접촉하는 양극 전극용 집전체의 경우, 금속편과 도전재 사이에 절연성 고분자층이 없기 때문에 금속편의 넓이 만큼 면접촉을 가지게 되고 이에 따라 반응해야 하는 면적도 넓을 수밖에 없다. 이렇기 때문에, 고분자 필름의 표면에 도포된 도전재를 모두 반응시키기 어렵다. 이러한 양극 전극용 집전체를 사용하는 전지에 외부 단락이 발생하면 전류 패스(pass)가 유지되기 때문에 전류를 차단시키지 못하고 전지의 온도가 상승할 수 있다.
고분자 필름(101)의 양면에 마련된 금속편(120) 중 어느 하나의 금속편(120)에 리드탭(190)을 용접할 때, 고분자 필름(101)이 녹음으로써 고분자 필름(101)의 양면에 마련된 금속편(120)이 서로 연결되고, 그 결과 리드탭(190)이 고분자 필름(101)의 양면에 마련된 도전재(102)와 동시에 전기적으로 연결될 수 있다.
고분자 필름(101)의 상하 양면에 금속편(120)와 도전재(102)가 마련된 상태에서 고분자 필름(101)의 어느 일면에 마련된 금속편(120)에 리드탭(190)을 초음파 용접, 레이저 용접 또는 스폿 용접하게 되면, 고분자 필름(101)의 일부가 녹을 수 있다. 리드탭(190)을 용접할 때 발생하는 용접열이 고분자 필름(101)의 녹는점 보다 높다면 용접 과정에서 고분자 필름(101)은 녹을 수 있다.
이처럼 고분자 필름(101)이 녹은 부분에서는 고분자 필름(101)이 존재하지 않기 때문에 상하의 금속편(120)끼리 직접 접촉할 수 있다. 이때, 금속편(120)도 용접열에 의해서 용융된 상태이기 때문에 상하의 금속편(120)끼리 접합하게 된다. 따라서, 고분자 필름(101)이 녹아서 없는 부분에서 상하의 금속편(120)끼리 직접 용융 결합되기 때문에 어느 하나의 금속편(120)에 용접되는 리드탭(190)이 상하의 금속편(120) 뿐만 아니라 고분자 필름(101)의 상하면에 형성된 도전재(102)와 전기적으로 연결될 수 있다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 용접열에 의해서 고분자 필름(101)의 일부가 녹더라도 금속편(120)이 고분자 필름(101)과 연결된 상태를 유지하기 때문에 리드탭(190)을 연결하는 것이 가능하다.
다만, 경우에 따라서는 고분자 필름(101)이 녹지 않은 상태에서도 리드탭(190)을 금속편(120)에 용접할 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 리튬이차전지의 양극으로 사용되는 집전체로서, 기존의 금속 포일로 된 집전체와 달리 리튬이차전지의 안전성을 높일 수 있다. 왜냐하면, 고분자 필름(101)에 도포 또는 코팅된 도전재(102)가 마치 퓨즈와 같이 단락 전류를 차단하거나 단락 전류를 낮추는 기능을 하기 때문이다.
일반적으로 이차전지에 내부 단락 또는 외부 단락이 발생하면 단락 전류에 의해서 이차전지의 온도가 올라가는 발열 현상이 생기고, 또한 발열 때문에 전지가 폭발하는 등의 위험성이 있다. 반면에, 양극으로 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)를 사용하는 리튬이차전지에 내부 단락 또는 외부 단락이 발생하더라도 리튬이차전지의 온도가 올라가는 것을 방지하고 단락 전류를 차단하거나 단락 전류를 낮춤으로써 리튬이차전지의 안전성을 확보할 수 있다.
양극으로 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)를 사용하는 리튬이차전지에 단락이 발생하면, 알루미늄 금속이 도전재(102)로 고분자 필름(101)에 도포 또는 코팅된 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)의 전위가 음극 전위 근처(즉, < 0.3 volt, 음극 Li 금속)로 낮아지게 되면 알루미늄 도전재(102)가 전해질과 반응하게 되면 도전재(102)가 마치 부식된 것처럼 깨지면서 단락 전류를 차단하거나 단락 전류를 낮출 수 있다.
고분자 필름(101)에 도포되거나 코팅된 도전재(102)가 전류 패스(pass)의 기능을 하게 되는데, 단락 발생시 도전재(102)가 전해액과 반응하면서 부식된 것처럼 잘게 깨지면 전류 패스가 차단되기 때문에 단락 전류가 더 이상 흐르지 않게 되거나 단락 전류가 줄어들게 된다.
본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)의 경우 단락 발생시 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮출 수 있는 이유는 고분자 필름(101)의 표면에 형성된 알루미늄 도전재(102)의 두께가 매우 얇기 때문에 도전재(102)의 깊이 방향 또는 두께 방향 전체에 대해서 도전재(102)가 전해질과 반응하여 부식되거나 깨져서 단락 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮출 수 있다.
본 발명의 발명자들은 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)를 포함하는 리튬이차전지를 대상으로 도전재(102)의 두께별 리드탭의 저항측정, 전지용량측정, 못 관통 시험을 하였고, 그 결과 리튬이차전지의 안전성을 확보할 수 있는 도전재(102)의 최적 두께 범위를 찾을 수 있었다. 이하에서는 시험 결과 및 도전재(102)의 최적 두께 범위에 대해서 설명한다.
우선, 상기 실험을 하기 위해서 도 4에 도시된 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체(100)를 제작한다. 도 4를 참조하면, 양극 전극용 집전체(100)는, 고분자 필름(101)의 상하 양면 중 적어도 일면에 도금 또는 코팅되어 마련된 도전재(102), 금속편(120)과 도전재(102) 사이에 마련되어 금속편(120)을 도전재(102)에 접착시키는 절연성 고분자층(130) 및 어느 하나의 금속편(120)에 용접되는 리드탭(190)을 포함할 수 있다.
여기서, 고분자 필름(101)은 두께 7μm의 폴리에틸렌 테레프탈레이트(PET: polyethylene terephthalate)로 마련되고, 도전재(102)는 고분자 필름(101)의 일면에 0.12μm, 0.25μm, 0.4μm, 0.6μm의 두께로 스퍼터링(sputtering)으로 마련될 수 있다. 또한, 절연성 고분자층(130)은 두께 10μm의 아크릴계 접착제로 마련되고, 금속편(120)은 두께 12μm의 알루미늄 포일로 마련되되 고분자 필름(101)의 양면에 서로 90도 각도가 되도록 마련된다. 또한, 리드탭(190)은 두께 100μm, 폭 3mm의 알루미늄 금속으로 마련되고, 도전재(102)가 형성된 금속편(120)에 초음파 용접에 의해 용접된다.
* 도전재의 도금면과 리드탭 사이의 저항 측정
[표 1]은 도전재(102)의 두께별로 도전재(102)의 도금면과 리드탭(190) 사이의 저항을 측정한 결과이다. HIOKI 3554 계측기를 사용하여 저항을 측정하였다.
도전재 두께 저항(mOhm)
0.12 μm 758
0.25 μm 344
0.4 μm 260
0.6 μm 150
[표 1]을 참조하면, 도전재(102)의 두께가 작을수록 즉, 도전재(102)의 도금량이 적을수록 도전재(102)의 도금면과 리드탭(190) 사이의 저항이 커진다는 것을 확인할 수 있다.
* 도전재의 두께별 리튬이차전지의 용량 측정
도전재(102)의 두께에 따른 리튬이차전지의 용량을 측정하기 위해서, 다음과 같은 특성을 가지는 리튬이차전지를 제조하였다.
(1) 양극 조성 : NCM(L&F NE-X6S) / super-P / PVDF(solef 5130) = 92 / 4 / 4
(2) 음극 조성 : 흑연(BTR 518) / SBR(Zeon BM-400B) / CMC (Nippon paper) = 97 / 1.5 / 1.5
(3) 양극 로딩 : 3mAh/cm2
(4) 음극 집전체 : Cu foil (8μm)
(5) 음극 로딩 : 3.1mAh/cm2
(6) 분리막 : 7um PE (Tonen)
(7) 전해액 : EC/EMC 1M LiFP6, additive 추가
양극/분리막/음극을 와인딩(Winding)하여 파우치 타입(pouch type)의 리튬이차전지 제조(DNP 113um)
(8) 양극 size : 3cm × 15cm
(9) 전지 용량 : ~120mAh
[표 2]는 상기와 같은 특성을 가지는 리튬이차전지의 전지 용량을 도전재(102)의 두께별로 측정한 결과이다.
도전재 두께 0.2C (mAh) 0.5C (mAh) 1.0C (mAh) 비고
0.12 μm - - - 전지 작동 안함
0.25 μm 122.7
(100%)		 119.0
(97.0%)		 110.4
(90.0%)
0.4 μm 125.6
(100%)		 121.4
(96.7%)		 116.5
(92.8%)
0.6 μm 124.6
(100%)		 120.6
(96.8%)		 116.1
(93.2%)
[표 2]에서 괄호 내의 %는 도전재(102)의 두께별로 0.2C 용량에 대한 비율을 의미한다. [표 2]를 참조하면, 도전재(101)의 도금양이 적을수록 즉, 도전재(102)의 두께가 작을수록 1.0C 용량이 작아지는 것을 볼 수 있다. 하지만, 전지는 정상적으로 작동하였다.
다만, 도전재(102)의 두께가 0.12 μm인 경우에는 전지가 작동되지 않았다. 따라서, 전지로 작동하기 위해서 도전재(102)의 두께가 0.25 μm 이상이 되어야 한다는 것을 알 수 있다.
도 8은 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지에 있어서 도전재의 두께에 따른 용량 측정 결과를 보여주는 그래프이다. 즉, 도 8은 [표 2]의 내용 중 도전재 두께가 0.25μm(도 8(a) 참조), 0.4μm(도 8(b) 참조), 0.6μm(도 8(c) 참조) 일 때의 용량 측정 결과를 보여주는 그래프이다. 도 8을 참조하면, 양극 전극용 집전체(100)의 도전재(102) 두께가 0.25μm, 0.4μm, 0.6μm인 모든 경우에 리튬이차전지가 정상적인 전지의 기능을 발휘한다는 것을 알 수 있다.
* 도전재의 두께별 리튬이차전지의 안전성 시험 : 못 관통 시험
도전재의 두께별로 리튬이차전지의 안전성을 시험하기 위해서, 리튬이차전지를 4.2V 만충전 한 후, 직경 3mm의 SUS 못(Nail)을 사용하여 150mm/sec의 속도로 전지의 중앙부를 관통시키는 못(Nail) 관통 단락 시험을 하였다. [표 3]은 못 관통 시험의 결과이다.
도전재의 두께 최대 온도 (℃) 비고
0.25 μm 28 전압 강하 느림 (> 3.7V @ 30min)
0.25 μm 29 전압 강하 느림 (> 3.7V @ 30min)
0.25 μm 28 전압 강하 느림 (> 3.7V @ 30min)
Reference
(12 μm Al foil)
~90
1~2분 이내 0V 근방으로 떨어짐
[표 3]을 참조하면, 도전재(102)가 0.25 μm ~ 0.6 μm의 두께로 도금된 경우에, 외부 단락 발생시에도 전지의 안전성을 확보할 수 있고 전지가 정상적으로 작동한다는 것을 확인할 수 있었다.
도 9는 본 발명의 제1 실시예에 따른 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지에 있어서 도전재의 두께에 따른 못 관통 시험 결과를 보여주는 그래프이다. 즉, 도 9는 [표 3]의 내용 중 도전재 두께가 0.25μm(도 9(b) 참조), 0.4μm(도 9(c) 참조), 0.6μm(도 9(d) 참조)인 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지에 대해 못 관통 시험을 한 경우 전지의 온도 및 전압 변화와, 종래의 금속포일 양극 전극용 집전체를 포함하는 리튬이차전지(도 9의 (a) 참조)에 대해 못 관통 시험을 한 경우 전지의 온도 및 전압 변화를 보여주는 그래프이다. 도 9(a)를 참조하면, 금속포일 집전체를 사용하는 전지의 경우에는 못이 관통하게 되면 전지의 온도 급격하게 올라가고 전압은 급격하게 떨어지는 것을 알 수 있는데, 이 경우 전지의 안전성은 극도로 나빠지게 된다. 반면에, 도 9(a) 내지 (c)에 도시된 바와 같이, 0.25μm, 0.4μm, 0.6μm의 두께로 도포된 도전재(102)를 사용하는 전지의 경우에는 못이 관통하더라도 온도와 전압이 서서히 감소하는 것을 알 수 있다. 따라서, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체를 사용하는 리튬이차전지는 못 관통시에도 전지의 온도와 전압이 서서히 감소하기 때문에 전지의 안전성을 개선하고 향상시킬 수 있다.
한편, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 고분자 필름(101)의 표면에 알루미늄 도전재(102)가 스퍼터링(sputtering) 또는 증착(evaporation) 방식으로 도포되거나 코팅되는데, 이러한 방식으로 형성되는 알루미늄 도전재(102)에는 나노 사이즈의 기공(pore)이 다수개 형성되거나 크랙과 같은 불규칙적인 형태(이하 "기공"이라 함)가 표면에 존재할 수 있다. 왜냐하면, 고분자 필름(101)에 스퍼터링 또는 증착되는 알루미늄의 미세 입자가 틈새 없이 100% 밀착한 상태로 스퍼터링 또는 증착되는 것이 아니라 알루미늄 입자 사이에 미세한 틈새가 존재하게 되는데 이러한 틈새가 기공이 되는 것이다. 반면에 기존의 금속 포일로 된 양극 전극용 집전체의 경우에는 금속 포일은 압연박이기 때문에 기공이 전혀 존재하지 않는다.
여기서, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)의 경우에는, 전해액이 알루미늄 도전재(102)에 존재하는 다수개의 기공에 스며들게 되는데 전해액은 도전재(102)의 전체 또는 일부 두께에 걸쳐서 기공 내에 존재할 수 있게 된다. 이러한 상태에서 단락이 발생하게 되면, 도전재(120)의 기공 내에 존재하는 전해액과 도전재(102)가 반응하는 면적을 넓혀주기 때문에 도전재(102)가 그 두께방향으로 쉽게 부식되거나 깨질 수 있게 되고 그 결과 단락 전류가 흐를 수 없게 된다. 이와 같이, 도전재(102)에 존재하는 다수개의 기공이 퓨즈와 같은 역할을 하게 되어 단락시 단락 전류의 흐름이 차단되거나 단락 전류가 줄어들 수 있다.
상기한 바와 같이, 본 발명에 따른 양극 전극용 집전체(100,400,500,600)는 도전재(102)를 최소 단면 기준 0.25 μm, 최대 단면 기준 0.6 μm의 두께로 고분자 필름(101)의 표면에 형성함으로써, 이러한 전극용 집전체(100,400,500,600)를 양극으로 사용하는 리튬이차전지의 에너지 밀도는 높이면서도 안전성을 높일 수 있고 단락 발생시 전지의 안전성을 확보할 수 있다.
이상과 같이 본 발명에서는 구체적인 구성 요소 등과 같은 특정 사항들과 한정된 실시예 및 도면에 의해 설명되었으나 이는 본 발명의 보다 전반적인 이해를 돕기 위해서 제공된 것일 뿐, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상적인 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다. 따라서, 본 발명의 사상은 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니 되며, 후술하는 청구범위뿐 아니라 이 청구범위와 균등하거나 등가적 변형이 있는 모든 것들은 본 발명 사상의 범주에 속한다고 할 것이다.

Claims (13)

  1. 금속 포일을 대체하는 양극 전극용 집전체로서,
    비금속 부도체 재질의 고분자 필름; 및
    상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 0.25 ~ 0.6 μm의 두께로 코팅 또는 도포되어 상기 양극 전극용 집전체의 최외면을 형성하는 알루미늄 도전재;를 포함하고,
    상기 도전재는 내부 단락 또는 외부 단락 발생시 전기화학적 퓨즈의 기능을 가지거나 단락 전류를 차단하거나 낮추는 기능을 가지는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  2. 금속 포일을 대체하는 양극 전극용 집전체로서,
    비금속 부도체 재질의 고분자 필름; 및
    상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 0.25 ~ 0.6 μm의 두께로 코팅 또는 도포되어 상기 양극 전극용 집전체의 최외면을 형성하는 알루미늄 도전재;를 포함하고,
    내부 단락 또는 외부 단락이 발생하면 상기 도전재는 전해액과 반응하여 상기 도전재의 전체 두께에 걸쳐서 두께 방향을 따라 부식되거나 깨지면서 단락 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮추는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  3. 금속 포일을 대체하는 양극 전극용 집전체로서,
    비금속 부도체 재질의 고분자 필름; 및
    상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 하나의 일면에 0.25 ~ 0.6 μm의 두께로 코팅 또는 도포되어 상기 양극 전극용 집전체의 최외면을 형성하는 알루미늄 도전재;를 포함하고,
    내부 단락 또는 외부 단락이 발생하면 상기 양극 전극용 집전체의 전위가 음극 전위까지 떨어지면서 상기 도전재는 전체 두께에 걸쳐서 두께 방향을 따라 부식되거나 깨지면서 단락 전류 패스를 차단하거나 단락 전류를 낮추는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 도전재와 전기적으로 연결되도록 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 적어도 한 쪽에 마련되는 금속편을 포함하고,
    상기 금속편과 상기 고분자 필름 사이에 상기 도전재가 마련되는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 금속편은 알루미늄 포일 또는 SUS 316L 포일로 마련되는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  6. 제5항에 있어서,
    상기 금속편에 접합 또는 연결되는 리드탭을 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 도전재와 상기 금속편 사이에는 절연성 고분자층이 마련되는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  8. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 고분자 필름의 표면에 코팅 또는 도포되는 상기 도전재에는 나노 사이즈의 기공이 다수개 형성되는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 금속편은 상기 고분자 필름의 상면 및 하면에 형성된 상기 도전재 중 어느 한 쪽의 표면에 마련되고,
    상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 상기 금속편과 마주 보는 쪽에서 상기 도전재의 표면에 마련되는 절연성 고분자층 및 상기 금속편과 마주 보는 쪽에서 상기 절연성 고분자층에 접합 또는 연결되는 리드탭을 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 도전재는 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 어느 일면에 마련되고,
    상기 고분자 필름의 상면 또는 하면에 대해 상기 도전재, 상기 절연성 고분자층 및 상기 금속편은 동일한 쪽에 마련되는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 상기 금속편과 마주 보는 일면에는 상기 고분자 필름에 접합 또는 연결되는 리드탭이 마련되는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  12. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 도전재와 전기적으로 연결되도록 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 어느 일면에 마련되는 금속편 및 상기 고분자 필름의 상면 또는 하면 중 상기 금속편과 마주 보는 쪽에 마련되는 절연성 고분자층을 포함하고,
    상기 절연성 고분자층과 상기 고분자 필름 사이에 상기 도전재가 마련되는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 절연성 고분자층에 접합 또는 연결되는 리드탭을 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 전극용 집전체.
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