WO2020230690A1 - 合わせガラス用中間膜および合わせガラス - Google Patents

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WO2020230690A1
WO2020230690A1 PCT/JP2020/018535 JP2020018535W WO2020230690A1 WO 2020230690 A1 WO2020230690 A1 WO 2020230690A1 JP 2020018535 W JP2020018535 W JP 2020018535W WO 2020230690 A1 WO2020230690 A1 WO 2020230690A1
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laminated glass
interlayer film
mass
glass
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裕之 有嶋
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株式会社クラレ
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    • C08L29/14—Homopolymers or copolymers of acetals or ketals obtained by polymerisation of unsaturated acetals or ketals or by after-treatment of polymers of unsaturated alcohols

Definitions

  • the present invention relates to an interlayer film for laminated glass and laminated glass.
  • the glass plate used for window glass and the like is excellent in durability and daylighting property, but it is known that the damping performance (tan ⁇ against bending vibration) is very small. Therefore, the resonance state caused by the vibration of the glass and the incident sound wave, that is, the decrease in sound insulation due to the coincidence effect is remarkable.
  • the weight can be reduced by reducing the thickness of the laminated glass, but the sound insulation is reduced according to the weight reduction. Therefore, in order to realize the weight reduction, a means for compensating for the reduction in sound insulation is required. There is.
  • interlayer film As a method for improving sound insulation, there is a method of using an interlayer film for laminated glass having excellent damping performance (hereinafter, may be simply referred to as "intermediate film”).
  • the interlayer film has the ability to absorb vibrational energy by converting it into thermal energy.
  • Examples of such an interlayer film are an interlayer film for laminated glass (see, for example, Patent Document 1), which is made of polyvinyl butyral and has a certain impact resistance and sound insulation, and a resin made of a copolymer of polystyrene and a rubber resin.
  • an intermediate film (see, for example, Patent Document 2) formed by sandwiching the film A with a resin film B made of a plasticized polyvinyl acetal resin, and further, a resin film A made of a copolymer of polystyrene and a rubber resin.
  • an intermediate film (see, for example, Patent Document 4) having a laminate in which 10 or more layers of a first layer containing polystyrene acetal and a plasticizer are laminated are proposed. Has been done. It has also been proposed to improve the sound insulation by using two interlayer films and sandwiching the glass in the laminated glass (see, for example, Patent Documents 5 and 6).
  • Patent Document 6 proposes to use a hard polymer instead of the glass sandwiched between the interlayer films, if a hard polymer is used, a laminated glass can be produced in a laminated glass structure having a high curvature.
  • the interlayer film does not easily follow the curved surface of the glass during the process, and there is a problem that the interlayer film may become difficult to stretch in the process of stretching the interlayer film into a shape along the curvature of the glass.
  • the structure is more complicated than that of the sound insulation film composed of three layers which has been commercially manufactured, there is a problem that the manufacturing process is complicated.
  • an object of the present invention is to provide a laminated glass interlayer film having a high sound insulation property and a laminated glass having a high sound insulation property, which are composed of at least three layers.
  • an interlayer film for laminated glass containing layers A and B made of a specific material and have completed the present invention. That is, the present invention provides the following preferred embodiments.
  • the A layer is a layer containing the first thermoplastic resin, and the resin material constituting the A layer is measured by performing a complex shear viscosity test under the condition of a frequency of 1 Hz according to JIS K 7244-10: 2005.
  • the peak with the maximum tan ⁇ is in the range of ⁇ 30 ° C. or higher and 10 ° C.
  • the layer B is a layer containing a polyvinyl acetal resin, and is an interlayer film for laminated glass in which the total thickness of the plurality of layers B is more than 600 ⁇ m. [2]; The interlayer film for laminated glass according to [1], wherein the total thickness of the plurality of B layers is more than 750 ⁇ m. [3];
  • the layer A is a polymer block (a) containing 60 mol% or more of aromatic vinyl monomer units and a polymer containing 60 mol% or more of conjugated diene monomer units.
  • the interlayer film for laminated glass according to any one.
  • the plasticizer has a melting point of 30 ° C. or lower or is non-crystalline, has a hydroxyl value of 15 to 450 mgKOH / g, and is an ester-based plasticizer or an ether-based plasticizer.
  • the plasticizer contains at least one plasticizer selected from the group consisting of benzoic acid ester, aromatic phosphate ester and phthalate ester.
  • the interlayer film for laminated glass according to any one of [1] to [9], wherein the loss coefficient at the measured secondary resonance frequency is 0.56 or more. [11]; A laminated glass interlayer film is sandwiched between one float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.9 mm and a float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.3 mm.
  • the alignment according to any one of [1] to [10], wherein the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the damping test of the laminated glass by the central vibration method at 20 ° C. is 0.56 or more.
  • Intermediate film for glass is 0.56 or more.
  • the laminated glass according to [12] which is a windshield for a vehicle, a side glass for a vehicle, a sunroof for a vehicle, a rear glass for a vehicle, or a glass for a head-up display.
  • the laminated glass interlayer film of the present disclosure is an interlayer film composed of at least three or more layers including a B layer, an A layer, and a B layer in this order.
  • the A layer is a layer containing the first thermoplastic resin, and the resin material constituting the A layer is measured by performing a complex shear viscosity test under the condition of a frequency of 1 Hz according to JIS K 7244-10: 2005.
  • the peak having the maximum tan ⁇ is in the range of -30 ° C or higher and 10 ° C or lower (hereinafter, this temperature may be referred to as “tan ⁇ peak temperature”), and the height of the tan ⁇ peak (hereinafter, “tan ⁇ peak height”). (Sometimes referred to as "sa”) is 1.5 or more.
  • the B layer is a layer containing a polyvinyl acetal resin, and the total thickness of the B layer is more than 600 ⁇ m.
  • the laminated glass interlayer film of the present disclosure includes at least one layer A.
  • the layer A is a layer containing the first thermoplastic resin.
  • the resin material constituting the layer A is made of a first thermoplastic resin or a resin composition containing the first thermoplastic resin.
  • the first thermoplastic resin is not particularly limited as long as the resin material constituting the layer A satisfies the above-mentioned tan ⁇ peak temperature and tan ⁇ peak height.
  • the layer A contains a polymer block (a) containing 60 mol% or more of aromatic vinyl monomer units and a polymer block (a) containing 60 mol% or more of conjugated diene monomer units ( It contains a hydrogenated additive of a block copolymer having b) (hereinafter, may be referred to as "block copolymer (A)").
  • the content of the polymer block (a) in the hydrogenated product of the block copolymer is preferably 25% by mass or less with respect to the total mass of the hydrogenated product of the block copolymer.
  • aromatic vinyl compound constituting the aromatic vinyl monomer unit in the polymer block (a) examples include styrene, o-methylstyrene, m-methylstyrene, p-methylstyrene, ⁇ -methylstyrene, and ⁇ -methyl.
  • One aromatic vinyl compound may be used alone, or two or more may be used in combination. Among them, styrene, ⁇ -methylstyrene, p-methylstyrene and a mixture thereof are preferable, and styrene is more preferable, from the viewpoint of production cost and physical property balance.
  • the content of the aromatic vinyl monomer unit in the polymer block (a) is preferably 60 mol% or more, more preferably 80 mol% or more, based on all the constituent units constituting the polymer block (a). It is more preferably 85 mol% or more, further preferably 90 mol% or more, particularly preferably 95 mol% or more, and may be substantially 100 mol% or more.
  • the content of the aromatic vinyl monomer unit in the polymer block (a) is at least the above lower limit value, good moldability or mechanical strength can be easily obtained.
  • the polymer block (a) may contain a structural unit derived from an unsaturated monomer other than the aromatic vinyl monomer unit, as long as it does not interfere with the purpose and effect of the present disclosure.
  • unsaturated monomers include, for example, butadiene, isoprene, 2,3-dimethylbutadiene, 1,3-pentadiene, 1,3-hexadiene, isobutylene, methyl methacrylate, methyl vinyl ether, N-vinylcarbazole, ⁇ -. Examples thereof include pinen, 8,9-p-mentene, dipentene, methylenenorbornene and 2-methylene tetrahydrofuran.
  • the content of the other unsaturated monomer unit in the polymer block (a) is preferably less than 40 mol%, more preferably 20 mol%, based on all the constituent units constituting the polymer block (a). Less than, more preferably less than 15 mol%, even more preferably less than 10 mol%, particularly preferably less than 5 mol%.
  • the polymer block (a) is substantially free of the other unsaturated monomeric units described above.
  • the bonding form thereof is not particularly limited and may be either random or tapered.
  • the content of the aromatic vinyl monomer unit and the content of other unsaturated monomer units in the polymer block (a) of the block copolymer (A) are the same as those of the block copolymer (A). 1 Obtained from the H-NMR spectrum, the content can be adjusted to a desired content by adjusting the charging ratio of each monomer in the preparation of the block copolymer (A).
  • the block copolymer (A) may have at least one polymer block (a).
  • the polymer blocks (a) may be the same or different from each other.
  • “the polymer block is different” means the monomer unit constituting the polymer block, the weight average molecular weight, the stereoregularity, and each unit amount when having a plurality of monomer units. It means that the ratio of body units and at least one of the forms of copolymerization (random, gradient, block) are different. This also applies to the polymer block (b) described later.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the polymer block (a) contained in the block copolymer (A) is not particularly limited.
  • the weight average molecular weight of at least one polymer block (a) among the polymer blocks (a) contained in the block copolymer (A) is preferably 3,000 to 60,000, more preferably 4,000 to 50. It is 000.
  • the block copolymer (A) has at least one polymer block (a) having a weight average molecular weight within the above range, the mechanical strength is further improved and good film forming property can be easily obtained.
  • the weight average molecular weight is a polystyrene-equivalent weight average molecular weight obtained by gel permeation chromatography (GPC) measurement.
  • the glass transition temperature of the polymer block (a) is preferably 120 ° C. or lower, more preferably 110 ° C. or lower, preferably 60 ° C. or higher, and more preferably 70 ° C. or higher.
  • the glass transition temperature of the polymer block (a) is measured by the method described in Examples described later, and is within a desired range by adjusting the charging ratio of each monomer in the preparation of the block copolymer (A). Can be adjusted.
  • the content of the polymer block (a) in the hydrogenated product of the block copolymer (A) [the total content of a plurality of polymer blocks (a) when they are present] is the content of the block copolymer (A). It is preferably 25% by mass or less with respect to the total mass of the hydrogenated product.
  • the value of tan ⁇ also changes depending on the morphology of the block copolymer (A), and tan ⁇ tends to be high especially when a microphase-separated structure having a sphere structure is adopted.
  • the hydrogenated product of the block copolymer (A) Adjusting the content of the block polymer (a) with respect to the total mass to preferably 25% by mass or less, more preferably 20% by mass or less, and particularly preferably 15% by mass or less improves the sound insulation of the obtained interlayer film. It is very advantageous to improve.
  • the content of the polymer block (a) is more preferably 14% by mass or less, more preferably 13% by mass or less, more preferably 12.5% by mass or less, more preferably 11% by mass or less, and particularly preferably. It is 9% by mass or less.
  • the content of the polymer block (a) is preferably 3% by mass or more, more preferably 3.5% by mass or more. In one embodiment of the present disclosure, the content of the polymer block (a) is preferably 3 to 25% by mass. On the other hand, from the viewpoint of easily improving the handleability and mechanical properties of the layer A, the content of the polymer block (a) is preferably 6 to 25% by mass, more preferably 8 to 25% by mass, and particularly preferably. It is 10 to 25% by mass. Further, in one embodiment of the present disclosure, the content of the polymer block (a) is preferably 3.5 to 25% by mass, more preferably 4 to 15% by mass, and the polymer block (a).
  • the content of the polymer block (a) in the hydrogenated product of the block copolymer (A) is determined from the 1 H-NMR spectrum of the hydrogenated product of the block copolymer (A), and is a block copolymer. In the preparation of (A), it can be adjusted to a desired range by adjusting the charging ratio of each monomer.
  • Examples of the conjugated diene compound constituting the conjugated diene monomer unit contained in the polymer block (b) include isoprene, butadiene, hexadiene, 2,3-dimethyl-1,3-butadiene, 1,3-pentadiene and milsen. And so on.
  • One conjugated diene compound may be used alone, or two or more may be used in combination.
  • isoprene, butadiene, and a mixture of isoprene and butadiene are preferable, and isoprene is more preferable, from the viewpoints of availability, versatility, controllability of the bond form described later, and the like.
  • a mixture of butadiene and isoprene may be used as the conjugated diene compound.
  • the mixing ratio [isoprene / butadiene] (mass ratio) is not particularly limited, but is preferably 5/95 to 95/5, more preferably 10/90 to 90/10, and even more preferably 40/60 to 70/30. , Particularly preferably 45/55 to 65/35.
  • the mixing ratio [isoprene / butadiene] is shown in molar ratio, it is preferably 5/95 to 95/5, more preferably 10/90 to 90/10, still more preferably 40/60 to 70/30, particularly. It is preferably 45/55 to 55/45.
  • the content of the conjugated diene monomer unit in the polymer block (b) is preferably 60 mol% or more, more preferably 65 mol% or more, and further, with respect to all the constituent units constituting the polymer block (b). It is preferably 80 mol% or more.
  • the content of the conjugated diene monomer unit is not more than the lower limit value, the amount of the segment exhibiting the sound insulation characteristic is sufficient, and it is easy to obtain an interlayer film having excellent sound insulation.
  • the upper limit of the content of the conjugated diene monomer unit described above is not particularly limited.
  • the content of the conjugated diene monomer unit described above may be 100 mol%.
  • the polymer block (b) may have only a structural unit derived from one kind of conjugated diene compound, or may have a structural unit derived from two or more kinds of conjugated diene compounds. As described above, in the present disclosure, it is preferable that the polymer block (b) contains 60 mol% or more of the conjugated diene monomer unit.
  • the conjugated diene monomer unit of the polymer block (b) a structural unit derived from isoprene (hereinafter, may be abbreviated as "isoprene unit”) and a structural unit derived from butadiene (hereinafter, "butadiene unit”).
  • the total amount of isoprene unit and butadiene unit is 60 mol% or more in each case. This makes it easy to obtain an interlayer film having excellent sound insulation.
  • the polymer block (b) has two or more conjugated diene monomer units, their bonding morphology is random, tapered, completely alternating, partially blocked, blocked, or two or more of them. Any combination of
  • the polymer block (b) may contain a structural unit derived from a polymerizable monomer other than the conjugated diene monomer unit, as long as it does not interfere with the purpose and effect of the present disclosure.
  • polymerizable monomers include, for example, styrene, ⁇ -methylstyrene, o-methylstyrene, m-methylstyrene, p-methylstyrene, pt-butylstyrene, 2,4-dimethylstyrene, vinylnaphthalene and Aromatic vinyl compounds such as vinylanthracene, as well as methyl methacrylate, methylvinyl ether, N-vinylcarbazole, ⁇ -pinene, 8,9-p-mentene, dipentene, methylenenorbornene, 2-methylene tetrahydrofuran, 1,3-cyclopentadiene.
  • the polymer block (b) contains the above-mentioned other polymerizable monomer unit, the specific combination thereof is preferably isoprene and styrene, butadiene and styrene, and more preferably isoprene and styrene. is there.
  • the polymer block (b) contains such a combination, the tan ⁇ of the resin material constituting the A layer may be high.
  • the content of the other polymerizable monomer unit in the polymer block (b) is preferably less than 40 mol%, more preferably less than 35 mol%, based on all the constituent units constituting the polymer block (b). , Particularly preferably less than 20 mol%.
  • the bonding form thereof is not particularly limited and may be random or tapered.
  • the content of the conjugated diene monomer unit in the polymer block (b) and the content of other polymerizable monomer units in the block copolymer (A) are 1 of those of the block copolymer (A). Obtained from the H-NMR spectrum, the content can be adjusted to a desired content by adjusting the charging ratio of each monomer in the preparation of the block copolymer (A).
  • the bond form of isoprene can be 1,2-bond, 3,4-bond or 1,4-bond.
  • Butadiene can take 1,2-bond or 1,4-bond as the bond form.
  • the total content of 3,4-bonding units and 1,2-bonding units in the polymer block (b) in the block copolymer (A) (hereinafter, may be referred to as "vinyl bond amount") is It is preferably 20 mol% or more, more preferably 40 mol% or more, and particularly preferably 50 mol% or more.
  • the total amount of vinyl bonds described above is preferably 90 mol% or less, more preferably 85 mol% or less.
  • the vinyl bond amount is calculated by dissolving the block copolymer (A) before hydrogenation in CDCl 3 and measuring the 1 H-NMR spectrum.
  • the structural unit constituting the polymer block (b) consists only of isoprene units
  • vinyl is obtained from the ratio of the total peak area of the isoprene units to the peak areas corresponding to the 3,4-bonding units and the 1,2-bonding units. The amount of binding is calculated.
  • the vinyl bond amount is calculated from the ratio of the total peak area of the butadiene units to the peak area corresponding to the 1,2-bonding unit.
  • the constituent units constituting the polymer block (b) include isoprene units and butadiene units, the total peak area of the isoprene units and butadiene units and the 3,4-bonding units and 1,2-bonding units and butadiene in the isoprene units.
  • the vinyl bond amount is calculated from the ratio of the unit to the peak area corresponding to the 1,2-bond unit.
  • the amount of vinyl bond increases, the value of tan ⁇ of the resin material constituting the A layer tends to increase, and by controlling the position of the peak of tan ⁇ in a specific temperature range, the sound insulation of the obtained interlayer film is improved. Can be made to.
  • the amount of vinyl bond can be adjusted to a desired range by, for example, adjusting the amount of the organic Lewis base used in the anionic polymerization for producing the block copolymer (A).
  • the weight average molecular weight of the polymer block (b) contained in the block copolymer (A) is preferably 15,000 to 800,000, more preferably 50, in the state before hydrogenation from the viewpoint of sound insulation and the like. It is 000 to 700,000, more preferably 70,000 to 600,000, particularly preferably 90,000 to 500,000, and most preferably 130,000 to 450,000.
  • the weight average molecular weight is a polystyrene-equivalent weight average molecular weight obtained by gel permeation chromatography (GPC) measurement
  • the weight average molecular weight of the polymer block (b) is the polymer block (b). It means a value calculated by the difference in weight average molecular weight before and after copolymerization.
  • the glass transition temperature of the polymer block (b) is preferably 10 ° C. or lower, more preferably 0 ° C. or lower, preferably ⁇ 30 ° C. or higher, and more preferably ⁇ 20 ° C. or higher.
  • the glass transition temperature of the polymer block (b) is measured by the method described in Examples described later, and is within a desired range by adjusting the charging ratio of each monomer in the preparation of the block copolymer (A). Can be adjusted.
  • the block copolymer (A) may have at least one of the above-mentioned polymer blocks (b).
  • the polymer blocks (b) may be the same or different from each other.
  • the content of the polymer block (b) in the hydrogenated product of the block copolymer (A) [the total content of the multiple polymer blocks (b) when they are present] is the block copolymer (A). It is preferably 75 to 97% by mass with respect to the total mass of the hydrogenated product of.
  • the hydrogenated additive of the block copolymer (A) tends to have appropriate flexibility or good moldability.
  • the value of tan ⁇ also changes depending on the morphology of the hydrogenated product of the block copolymer (A), and tan ⁇ tends to increase particularly when a microphase-separated structure having a sphere structure is adopted.
  • the content of the polymer block (b) in the hydrogenated product of the block copolymer (A) greatly affects the ease of forming the sphere structure, the total hydrogenated material of the block polymer (A) is affected. Adjusting the content of the polymer block (b) with respect to the mass to preferably 75 to 97% by mass is very advantageous in further improving the sound insulation of the obtained interlayer film.
  • the content of the polymer block (b) is more preferably 75 to 96.5% by mass, further preferably 75 to 96% by mass, and particularly preferably 90 to 96% by mass.
  • the content of the polymer block (b) is preferably 75 to 94% by mass, more preferably 75 to 92% by mass, and particularly preferably. Is 75 to 90% by mass. Further, in a preferred embodiment of the present disclosure, the content of the polymer block (b) described above is 75 to 96.5% by mass, and the content of the polymer block (b) is within this range. It is possible to improve the handleability and mechanical properties of the obtained layer A while ensuring high sound insulation.
  • the content of the polymer block (b) in the hydrogenated product of the block copolymer (A) is determined from the 1 H-NMR spectrum of the hydrogenated product of the block copolymer (A), and is a block copolymer. In the preparation of (A), it can be adjusted to a desired range by adjusting the charging ratio of each monomer.
  • the bonding form is not limited, and the bonding form is linear, branched, radial, or these. Any combination of two or more may be used.
  • the bonding form between the polymer block (a) and the polymer block (b) is preferably linear, and as an example, the polymer block (a) is a and the polymer block (b).
  • the diblock copolymer represented by ab the triblock copolymer represented by ab
  • the tetrablock copolymer represented by abab examples thereof include pentablock copolymers represented by a-b-a-ba-a.
  • linear triblock copolymers or diblock copolymers are preferable, and a-ba-type triblock copolymers are preferably used from the viewpoints of flexibility, ease of production, and the like.
  • the layer A is one kind of hydrogenated block copolymer (A) [hereinafter, may be referred to as "hydrogenated block copolymer (A)"]. It is preferable to contain the above. From the viewpoint of heat resistance, weather resistance and sound insulation, 80 mol% or more of the carbon-carbon double bond of the polymer block (b) is hydrogenated (hereinafter, may be abbreviated as “hydrogenation”). It is more preferable that 85 mol% or more is hydrogenated, 88 mol% or more is further preferably hydrogenated, and 90 mol% or more is particularly preferably hydrogenated (). Hereinafter, this value may be referred to as "hydrogenation rate").
  • the hydrogenation rate may be 99 mol% or less, and may be 98 mol% or less.
  • the hydrogenation rate was determined by determining the content of carbon-carbon double bonds in the conjugated diene monomer unit in the polymer block (b) by 1 H-NMR measurement before and after hydrogenation, and from those contents. It is a calculated value.
  • the weight average molecular weight of the hydrogenated block copolymer (A) determined by gel permeation chromatography in terms of standard polystyrene is preferably 15,000 to 800,000, more preferably 50,000 to 700,000, still more preferably. Is 70,000 to 600,000, particularly preferably 90,000 to 500,000, and most preferably 130,000 to 450,000.
  • the weight average molecular weight of the hydrogenated block copolymer (A) is at least the lower limit value, the heat resistance tends to be high, and when it is at least the upper limit value, the moldability tends to be good.
  • the method for producing the block copolymer (A) is not particularly limited.
  • the block copolymer (A) can be produced, for example, by an anionic polymerization method, a cationic polymerization method, a radical polymerization method, or the like.
  • Specific examples of the anion polymerization method include the methods described in (i) to (iii) below.
  • (I) A method of sequentially polymerizing an aromatic vinyl monomer, a conjugated diene monomer, and then an aromatic vinyl monomer using an alkyllithium compound as an initiator; (Ii) A method of sequentially polymerizing an aromatic vinyl monomer and a conjugated diene monomer using an alkyllithium compound as an initiator, and then adding a coupling agent for coupling; (Iii) A method in which a conjugated diene monomer and then an aromatic vinyl monomer are sequentially polymerized using a dilithium compound as an initiator.
  • the 1,2-bonding amount and 3,4-bonding amount of the first thermoplastic resin can be increased by adding an organic Lewis base during anionic polymerization, and the organic Lewis can be used.
  • the 1,2-bonding amount and the 3,4-bonding amount of the first thermoplastic resin that is, the vinyl bond amount can be easily controlled.
  • the amount of vinyl bond increases, the value of tan ⁇ of the resin material constituting the A layer tends to increase, and by controlling the position of the peak of tan ⁇ in a specific temperature range, the sound insulation of the obtained interlayer film is improved. Can be made to.
  • organic Lewis base examples include esters such as ethyl acetate; amines such as triethylamine, N, N, N', N'-tetramethylethylenediamine (TMEDA) and N-methylmorpholine; and nitrogen-containing heterocyclic aromatics such as pyridine.
  • Group compounds Amides such as dimethyl acetamide; Ethers such as dimethyl ether, diethyl ether, tetrahydrofuran (THF), dioxane; Glycol ethers such as ethylene glycol dimethyl ether and diethylene glycol dimethyl ether; Sulfoxides such as dimethyl sulfoxide; Ketones such as acetone and methyl ethyl ketone. Be done.
  • a hydrogenated block copolymer (A) By subjecting the block copolymer (A) to a hydrogenation reaction, a hydrogenated block copolymer (A) can be obtained.
  • the unhydrogenated block copolymer (A) is simply added from the reaction solution containing the produced block copolymer (A).
  • a method in which the block copolymer (A) is separated and dissolved in a solvent inert to the hydrogenation catalyst, or the unhydrogenated block copolymer (A) in the reaction solution is reacted with hydrogen in the presence of the hydrogenation catalyst. Can be mentioned.
  • the hydrogenation catalyst examples include Raney nickel; a heterogeneous catalyst in which a metal such as Pt, Pd, Ru, Rh, and Ni is supported on a carrier such as carbon, alumina, and diatomaceous earth; a transition metal compound, an alkylaluminum compound, and an alkyllithium compound.
  • a Cheegler-based catalyst composed of a combination with the above; a metallocene-based catalyst and the like can be mentioned.
  • the hydrogenation reaction can usually be carried out under the conditions of a hydrogen pressure of 0.1 MPa or more and 20 MPa or less, a reaction temperature of 20 ° C. or more and 250 ° C. or less, and a reaction time of 0.1 hour or more and 100 hours or less.
  • the resin material constituting the A layer has a peak in which the maximum tan ⁇ measured by performing a complex shear viscosity test under the condition of a frequency of 1 Hz according to JIS K 7244-10: 2005 is in the range of -30 ° C or higher and 10 ° C or lower. Have in.
  • the tan ⁇ peak temperature is in the range lower than ⁇ 30 ° C., the decrease in sound insulation in the frequency range of 5000 Hz to 10000 Hz becomes remarkable.
  • the tan ⁇ peak temperature is in the range higher than 10 ° C., the sound insulation in the middle frequency range of 2000 Hz to 5000 Hz is significantly reduced.
  • tan ⁇ is also referred to as loss tangent, and is obtained by dividing the shear loss elastic modulus by the shear storage elastic modulus, and the higher this value, the higher the sound insulation is expected. Tan ⁇ is measured by the method described in Examples described later.
  • the tan ⁇ peak temperature of the resin material constituting the layer A is preferably ⁇ 25 ° C. or higher, more preferably ⁇ 20 ° C. or higher, preferably 0 ° C. or lower, and more preferably ⁇ 5 ° C. or lower.
  • the tan ⁇ peak temperature is within the range of the above-mentioned lower limit value and upper limit value, good sound insulation in the frequency range from 2000 Hz to 10000 Hz is likely to be obtained.
  • the content of the polymer block (a) which is a hard segment can be adjusted, or the polymer block (a) or a soft segment which is a hard segment can be adjusted.
  • Examples thereof include a method of adjusting the type of monomer constituting the polymer block (b), the bond form, the glass transition temperature of each segment itself, and the like.
  • vinyl is used.
  • the tan ⁇ peak temperature can be adjusted (increased).
  • the tan ⁇ peak height is 1.5 or more. If the tan ⁇ peak height is less than 1.5, it is difficult to obtain the desired sound insulation.
  • the tan ⁇ peak height is preferably 2.0 or more, more preferably 2.2 or more, and particularly preferably 2.4 or more.
  • the upper limit of the tan ⁇ peak height is not particularly limited.
  • the tan ⁇ peak height is usually 5.0 or less.
  • Examples of the method for increasing the tan ⁇ peak height include making the microphase-separated structure a sphere structure and increasing the amount of vinyl bonds in the polymer block (b).
  • the tensile storage elastic modulus at 20 ° C. measured by performing a dynamic viscoelasticity test on the resin material constituting the layer A under the condition of a frequency of 0.3 Hz according to JIS K 7244-4: 1999 is preferably 1. It is less than 0.0 GPa.
  • the resin material constituting the layer A contains the hydrogenated block copolymer (A) as the first thermoplastic resin in an amount of preferably 60% by mass or more, more preferably 70% by mass, based on the total mass of the resin material. % Or more, more preferably 80% by mass or more.
  • the content of the hydrogenated block copolymer (A) in the resin material constituting the layer A is 90% by mass or more, 95% by mass or more, 99% by mass or more, and 99.9 with respect to the total mass of the resin material. In some cases, it is preferably mass% or more, 99.99% by mass or more, or 100% by mass.
  • the resin material constituting the layer A is, in addition to the hydrogenated block copolymer (A), other thermoplastic resins (for example, hydrogenated) as needed and within the range in which the effects of the present disclosure are not impaired.
  • Hydrogenated resins such as Kumaron-Inden resin, hydrogenated rosin resin, hydrogenated terpene resin, alicyclic hydrogenated petroleum resin; tackifier resin such as aliphatic resin composed of olefin and diolefin polymer; water Polyisobutylene, hydrogenated polybutadiene, butyl rubber, polyisobutylene, polybutene, polyolefin-based elastomers, specifically ethylene-propylene copolymers, ethylene-butylene copolymers, propylene-butylene copolymers, polyolefin-based resins, olefin-based Polymers, polyethylene-based resins, etc.) may be included.
  • the thickness of one layer A is preferably 50 ⁇ m or more and 450 ⁇ m or less.
  • the optimum thickness of one layer A varies depending on the thickness of other layers (for example, layer B described later) constituting the interlayer film or the storage elastic modulus of each layer, but the thicker the layer A, the higher the sound insulation.
  • the elastic modulus of the entire interlayer film tends to decrease.
  • the frequency range in which the coincidence effect of the laminated glass occurs tends to be higher than 6000 Hz, and the sound insulation property may be significantly reduced in the frequency range of 6000 Hz or higher. ..
  • the thickness of the A layer 1 layer is more preferably 350 ⁇ m or less, and particularly preferably 300 ⁇ m or less, from the viewpoint of further enhancing the sound insulation in the high frequency range. Further, when the thickness of the A layer is thinner than 50 ⁇ m, the elastic modulus of the entire interlayer film becomes high, and the frequency range in which the coincidence effect occurs may be in the middle frequency range, and sound insulation in the middle frequency range of 4000 to 6000 Hz may occur. The decline in sex may be noticeable. In particular, the sound insulation in this frequency range is practically important, and the effect of improving the sound insulation also decreases as the thickness of the A layer decreases. Therefore, the thickness of the A layer 1 layer is more preferably 70 ⁇ m. As mentioned above, it is particularly preferably 90 ⁇ m or more, and further preferably 110 ⁇ m or more.
  • the resin material constituting the A layer requires an antioxidant, an ultraviolet absorber, a light stabilizer, an antiblocking agent, a pigment, a dye, a crystal nucleating agent, a heat insulating material, or the like, which will be described later. It may be added accordingly.
  • these additives may be contained in one or more layers selected from the group consisting of the B layer, the A layer, and the B layer. When the additives are contained in two or more layers selected from the above group, the same additives may be contained in those layers, or different additives may be contained.
  • antioxidants examples include a phenol-based antioxidant, a phosphorus-based antioxidant, a sulfur-based antioxidant, and the like.
  • One antioxidant may be used alone, or two or more may be used in combination.
  • phenolic antioxidants include 1,3,5-tris (4-tert-butyl-3-hydroxy-2,6-dimethylbenzyl) -1,3,5-triazine-2,4,6.
  • phosphorus-based antioxidants include tris (2,4-di-t-butylphenyl) phosphite, triphenylphosphite, diphenylisodecylphosphite, phenyldiisodecylphosphite, tris (nonylphenyl) phosphite, and tris ( Dinonylphenyl) phosphite, tris (2-t-butyl-4-methylphenyl) phosphite, tris (cyclohexylphenyl) phosphite, 2,2-methylenebis (4,6-di-t-butylphenyl) octylphos Fight, 9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide, 10- (3,5-di-t-butyl-4-hydroxybenzyl) -9,10-dihydro-9-oxa Monophosphi
  • sulfur-based antioxidant examples include dilauryl 3,3'-thiodipropionate, distearyl 3,3-thiodipropionate, laurylstearyl 3,3'-thiodipropionate, and pentaerythritol-tetrakis- ( ⁇ ).
  • -Lauryl-thiopropionate 3,9-bis (2-dodecylthioethyl) -2,4,8,10-tetraoxaspiro [5.5] undecane and the like.
  • the amount of the antioxidant added is preferably 0.001 part by mass or more, more preferably 0.01 part by mass or more, and preferably 5 parts by mass or less, based on 100 parts by mass of the first thermoplastic resin. It is preferably 1 part by mass or less.
  • amount of the antioxidant is not less than the lower limit value and not more than the upper limit value, a sufficient antioxidant effect can be imparted.
  • the ultraviolet absorber examples include benzotriazole-based ultraviolet absorbers, hindered amine-based ultraviolet absorbers, benzoate-based ultraviolet absorbers, triazine-based compounds, benzophenone-based compounds, malonic acid ester-based compounds, indol-based compounds, and oxalic acid anilide-based compounds. Can be mentioned.
  • One UV absorber may be used alone, or two or more UV absorbers may be used in combination.
  • at least one layer in the interlayer film for laminated glass comprises an ultraviolet absorber.
  • the ultraviolet absorber is preferably a group consisting of a benzotriazole-based compound, a benzophenone-based compound, a triazine-based compound, a hindered amine-based compound, a benzoate-based compound, a malonic acid ester-based compound, an indol-based compound, and a oxalic acid anilide-based compound. At least one selected from.
  • the amount of the ultraviolet absorber added is preferably 10 ppm or more, more preferably 100 ppm or more, preferably 50,000 ppm or less, and more preferably 10,000 ppm or less based on the mass of the first thermoplastic resin. .. When the amount of the ultraviolet absorber added is within the range of the above-mentioned lower limit value and upper limit value, a sufficient ultraviolet absorption effect can be expected.
  • Examples of the light stabilizer include hindered amine-based light stabilizers.
  • Examples of the blocking inhibitor include inorganic particles and organic particles.
  • Examples of the inorganic particles include oxides, hydroxides, sulfides, and nitrogenous compounds of Group IA, Group IIA, Group IVA, Group VIA, Group VIIA, Group VIIIA, Group IB, Group IIB, Group IIIB and Group IVB elements. Halogenates, carbonates, sulfates, acetates, phosphates, phosphates, organic carboxylates, silicates, titanates, borates and their hydrous compounds, and composites containing them as the main components. Examples include compounds and natural mineral particles. Here, the main component is the component having the highest content.
  • Examples of the organic particles include fluororesins, melamine-based resins, styrene-divinylbenzene copolymers, acrylic resin silicones, and crosslinked products thereof.
  • the interlayer film for laminated glass can be provided with a heat-shielding function, and the transmittance of near-infrared light having a wavelength of about 1500 nm can be reduced when the laminated glass is used.
  • the heat-shielding material include heat-shielding particles having a heat-shielding function, and a material in which a resin or glass contains an organic dye compound having a heat-shielding function.
  • Examples of the particles having a heat ray shielding function include oxide particles such as tin-doped indium oxide, antimony-doped tin oxide, aluminum-doped zinc oxide, tin-doped zinc oxide, and silicon-doped zinc oxide, and LaB 6 (hexaborated lanthanum) particles.
  • Examples thereof include particles of an inorganic material having a heat ray shielding function such as.
  • Examples of the organic dye compound having a heat ray shielding function include diimonium dye, aminium dye, phthalocyanine dye, anthraquinone dye, polymethine dye, benzenedithiol type ammonium compound, thiourea derivative, and thiol metal complex. Can be mentioned.
  • One of the heat shield materials may be used alone, or two or more of them may be used in combination.
  • At least one layer in the interlayer film for laminated glass contains a heat shield material.
  • the heat shield material is preferably tin-doped indium oxide, antimon-doped tin oxide, zinc antimonate, metal-doped tungsten oxide, diimonium-based dye, aminium-based dye, phthalocyanine-based dye, anthraquinone-based dye, polymethine-based dye, and the like.
  • It is at least one selected from the group consisting of benzenedithiol-type ammonium compounds, thiourea derivatives, thiol metal complexes, aluminum-doped zinc oxide, tin-doped zinc oxide, silicon-doped zinc oxide, lanthanum hexaborate and vanadium oxide.
  • the content thereof is preferably 0.01% by mass or more, more preferably 0.05% by mass or more, still more preferably 0.1% by mass or more, and particularly preferably 0. It is 2% by mass or more, preferably 5% by mass or less, and more preferably 3% by mass or less.
  • the heat-shielding material may be contained in any of the A layer, the B layer described later, and the C layer described later when the thermoplastic resin is contained, and the above-mentioned "content" is used. , A layer, B layer, and the amount when the total mass of all the resin materials constituting the C layer when present and containing the thermoplastic resin is 100% by mass.
  • the average particle size of the heat ray-shielding particles is preferably 100 nm or less, more preferably 50 nm or less.
  • the average particle diameter is an average particle diameter measured by a laser diffractometer.
  • an organic dye compound When used as the heat shield material, its content is preferably 0.001% by mass or more, more preferably 0.005% by mass or more, still more preferably 0.01% by mass or more, and preferably 1. It is mass% or less, more preferably 0.5 mass% or less.
  • the content of the organic dye compound is within the range of the above lower limit value and the upper limit value, the near red having a wavelength of about 1500 nm is not affected without affecting the transmittance of visible light of the laminated glass using the obtained interlayer film. It is easy to effectively reduce the transmittance of external light.
  • the plasticizer contained in the A layer is preferably 30 parts by mass or less, more preferably 15 parts by mass or less, and particularly preferably 8 parts by mass or less, based on 100 parts by mass of the resin material constituting the A layer.
  • the content of the plasticizer with respect to 100 parts by mass of the first thermoplastic resin is preferably 30 parts by mass or less, more preferably 15 parts by mass or less, and particularly preferably 5 parts by mass or less.
  • the plasticizer contained in the layer A does not have to be 0 parts by mass, that is, the layer A does not have to contain the plasticizer substantially.
  • the A layer may contain the plasticizer due to the migration of the plasticizer from the B layer to the A layer, which will be described later.
  • the content of the plasticizer in the A layer is preferably not more than the above upper limit value.
  • the plasticizer that may be contained in the layer A is not particularly limited, and may be the same plasticizer that may be contained in the layer B, which will be described later.
  • the laminated glass interlayer film of the present disclosure contains at least two layers B containing a polyvinyl acetal resin. Since the B layer usually has adhesiveness to the glass, it is preferable to include the B layer on the surface in contact with the glass. Since the B layer contains a polyvinyl acetal resin, the glass scattering property when the laminated glass produced by using the interlayer film for laminated glass of the present disclosure is broken tends to be low.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in the B layer is preferably 25% by mass or more, more preferably 30% by mass or more, further preferably 35% by mass or more, and further preferably 40% by mass, based on the total mass of the resin materials constituting the B layer. % Or more is particularly preferable.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in the B layer may be preferably 45% by mass or more, 55% by mass or more, 65% by mass or more, or 70% by mass or more with respect to the total mass of the resin material constituting the B layer.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in the B layer is usually 100% by mass or less, 95% by mass or less, 90% by mass or less, 85% by mass or less, or 80% by mass with respect to the total mass of the resin material constituting the B layer. % Or less may be preferable.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin used in the B layer is preferably 40 mol% or more, more preferably 60 mol% or more, preferably 90 mol% or less, more preferably 85 mol% or less, still more preferably 80. It is less than mol%.
  • the degree of acetalization is determined by using a unit consisting of two carbons in the main chain (for example, vinyl alcohol unit, vinyl acetate unit, ethylene unit, etc.) in the polyvinyl alcohol-based resin, which is a raw material for producing the polyvinyl acetal resin, as a repeating unit. It is the amount of the above-mentioned unit forming an acetal based on one repetition unit.
  • the degree of acetalization is within the above-mentioned lower limit value and upper limit value, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer tends to be good, and the polyvinyl acetal resin and the resin material containing the plasticizer can be easily obtained. It is preferable from the viewpoint of the process because it is easy.
  • the degree of acetalization of the polyvinyl acetal resin is preferably 65 mol% or more from the viewpoint of water resistance. The degree of acetalization can be adjusted by adjusting the amount of aldehyde used in the acetalization reaction.
  • the content of the vinyl acetate unit of the polyvinyl acetal resin is preferably 30 mol% or less, more preferably 20 mol% or less.
  • the content of the vinyl acetate unit is a unit consisting of two carbons in the main chain (for example, vinyl alcohol unit, vinyl acetate unit, ethylene unit, etc.) in the polyvinyl alcohol-based resin which is a raw material for producing the polyvinyl acetal resin. It is the amount of vinyl acetate unit based on the one-repetition unit.
  • the content of the vinyl acetate unit is not more than the above upper limit value, blocking is less likely to occur during the production of the polyvinyl acetal resin, and the production becomes easier.
  • the lower limit of the content of the vinyl acetate unit is not particularly limited.
  • the content of vinyl acetate unit is usually 0.3 mol% or more.
  • the content of the vinyl acetate unit can be adjusted by appropriately adjusting the degree of saponification of the raw material polyvinyl alcohol-based resin.
  • the content of the vinyl alcohol unit of the polyvinyl acetal resin is preferably 5 mol% or more, more preferably 10 mol% or more, still more preferably 15 mol% or more, preferably 35 mol% or less, more preferably 30 mol% or less. More preferably, it is 25 mol% or less, and particularly preferably 20 mol% or less.
  • the content of the vinyl alcohol unit is a unit consisting of two carbons in the main chain (for example, vinyl alcohol unit, vinyl acetate unit, ethylene unit, etc.) in the polyvinyl alcohol-based resin which is a raw material for producing the polyvinyl acetal resin. It is the amount of vinyl alcohol unit based on the one-repetition unit.
  • the content of the vinyl alcohol unit is equal to or higher than the lower limit, the interaction (hydrogen bond) between the hydroxyl group of the plasticizer and the polyvinyl acetal resin is caused when a compound having a hydroxyl group as described later is used as the plasticizer. It can be sufficiently expressed, and as a result, the compatibility between the polyvinyl acetal resin and the plasticizer is improved, and the plasticizer tends to be difficult to transfer to another layer. Further, when the content of the vinyl alcohol unit is not more than the above upper limit value, the penetration resistance or impact resistance function required for the interlayer film as a safety glass can be suitably controlled. The content of the vinyl alcohol unit can be adjusted by adjusting the amount of aldehyde used in the acetalization reaction.
  • Polyvinyl acetal resins are usually composed of acetal-forming units, vinyl alcohol units and vinyl acetate units, each of which is determined by, for example, JIS K6728 "Polyvinyl Butyral Test Method” or Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy (NMR). Be measured.
  • JIS K6728 Polyvinyl Butyral Test Method
  • NMR Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy
  • the polyvinyl acetal resin can be produced by a conventionally known method, and typically can be produced by acetalizing a polyvinyl alcohol-based resin (for example, a polyvinyl alcohol resin or an ethylene vinyl alcohol copolymer) with an aldehyde.
  • a polyvinyl alcohol-based resin for example, a polyvinyl alcohol resin or an ethylene vinyl alcohol copolymer
  • an aldehyde for example, a polyvinyl alcohol-based resin is dissolved in warm water, and the obtained aqueous solution is maintained at a predetermined temperature (for example, 0 ° C. or higher, preferably 10 ° C. or higher, for example 90 ° C. or lower, preferably 20 ° C. or lower).
  • the required acid catalyst and aldehyde are added, and the acetalization reaction is allowed to proceed with stirring.
  • the reaction temperature is raised to about 70 ° C. for aging to complete the reaction, and then neutralization, washing with water and drying are carried
  • the viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol-based resin which is the raw material of the polyvinyl acetal resin, is preferably 100 or more, more preferably 300 or more, more preferably 400 or more, still more preferably 600 or more, particularly preferably 700 or more, and most preferably. It is 750 or more. If the viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol-based resin is too low, the penetration resistance and creep physical properties, particularly the creep physical properties under high temperature and high humidity conditions such as 85 ° C. and 85% RH may be deteriorated.
  • the viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol-based resin is preferably 5000 or less, more preferably 3000 or less, still more preferably 2500 or less, particularly preferably 2300 or less, and most preferably 2000 or less. If the viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol-based resin is too high, it may be difficult to form the B layer.
  • the viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol resin is preferable. It is 1800 or less, more preferably 1600 or less, still more preferably 1300 or less, still more preferably 1100 or less, and particularly preferably 1000 or less.
  • the value of the preferable viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl acetal resin is the same as the value of the preferable viscosity average degree of polymerization of the polyvinyl alcohol-based resin described above.
  • the degree of saponification of the polyvinyl alcohol-based resin is at least the above lower limit value, the transparency and heat resistance of the resin tend to be excellent, and the reactivity with aldehyde is also good.
  • the degree of saponification is more preferably 95 mol% or more.
  • the viscosity average degree of polymerization and the degree of saponification of the polyvinyl alcohol-based resin can be measured based on, for example, JIS K 6726 "polyvinyl alcohol test method".
  • the aldehyde used for acetalizing the polyvinyl alcohol-based resin is preferably an aldehyde having 1 or more and 12 or less carbon atoms.
  • the number of carbon atoms of the aldehyde is within the above range, the reactivity of acetalization is good, the resin block is less likely to occur during the reaction, and the polyvinyl acetal resin can be easily synthesized.
  • the aldehyde is not particularly limited, and for example, formaldehyde, acetaldehyde, propionaldehyde, n-butyl aldehyde, isobutyl aldehyde, barrel aldehyde, n-hexyl aldehyde, 2-ethyl butyl aldehyde, n-heptyl aldehyde, n-octyl aldehyde, n- Examples include aliphatic, aromatic or alicyclic aldehydes such as nonylaldehyde, n-decylaldehyde, benzaldehyde and cinnamaldehyde.
  • aliphatic aldehydes having 2 or more and 6 or less carbon atoms are preferable, and n-butyraldehyde is particularly preferable.
  • only one type of the above aldehyde may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • a polyfunctional aldehyde, an aldehyde having another functional group, or the like may be used in a small amount in a range of 20% by mass or less of the total aldehyde.
  • polyvinyl acetal resin polyvinyl butyral resin is most preferable.
  • polyvinyl butyral resin a modified polyvinyl butyral resin obtained by saponifying a copolymer of a vinyl ester and another monomer to a polyvinyl alcohol-based polymer using butyraldehyde can be used.
  • the other monomers mentioned above include ethylene, propylene and styrene.
  • a monomer having a hydroxyl group, a carboxyl group or a carboxylate group can be used as the other monomer described above.
  • the B layer may further contain a plasticizer.
  • the plasticizer is not particularly limited.
  • a carboxylic acid ester-based plasticizing agent such as a monovalent carboxylic acid ester-based plasticizing agent or a polyvalent carboxylic acid ester-based plasticizing agent, a phosphoric acid ester-based plasticizing agent or a carboxylic acid ester-based plasticizing agent, or a carboxylic acid polyester-based plasticizing agent
  • Polymer plastics such as plasticizers, polyester carbonate plastics or polyalkylene glycol plastics, ester compounds of hydroxycarboxylic acid and polyhydric alcohol such as castor oil, hydroxycarboxylic acid and monovalent or polyhydric alcohol
  • a hydroxycarboxylic acid ester-based plasticizer such as an ester compound can also be used. Only one type of plasticizer may be used alone, or two or more types may be used in combination.
  • Examples of the monovalent carboxylic acid ester-based plasticizer include monovalent carboxylic acids such as butanoic acid, isobutanoic acid, hexane acid, 2-ethylbutanoic acid, heptanic acid, octyl acid, 2-ethylhexanoic acid, lauric acid and benzoic acid. And a compound obtained by a condensation reaction with a polyhydric alcohol such as ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, tetraethylene glycol, polyethylene glycol, polypropylene glycol or glycerin.
  • monovalent carboxylic acids such as butanoic acid, isobutanoic acid, hexane acid, 2-ethylbutanoic acid, heptanic acid, octyl acid, 2-ethylhexanoic acid, lauric acid and benzoic acid.
  • a compound obtained by a condensation reaction with a polyhydric alcohol such as ethylene
  • Examples of specific compounds include triethylene glycol di2-diethylbutanoate, triethylene glycol diheptanoate, triethylene glycol di2-ethylhexanoate, triethylene glycol dioctanoate, and diethylene glycol dibenzoate.
  • PEG # 400 di2-ethylhexanoate, triethylene glycol mono2-ethylhexanoate, glycerin or diglycerin complete or partially esterified with 2-ethylhexanoate, etc. Can be mentioned.
  • PEG # 400 represents polyethylene glycol having an average molecular weight of 350 to 450.
  • polyvalent carboxylic acid ester-based plasticizer examples include polyvalent carboxylic acids such as adipic acid, succinic acid, azelaic acid, sebacic acid, phthalic acid, isophthalic acid, terephthalic acid or trimetic acid, and methanol, ethanol, butanol, hexanol, etc.
  • polyvalent carboxylic acids such as adipic acid, succinic acid, azelaic acid, sebacic acid, phthalic acid, isophthalic acid, terephthalic acid or trimetic acid, and methanol, ethanol, butanol, hexanol, etc.
  • examples thereof include compounds obtained by a condensation reaction with an alcohol having 1 to 12 carbon atoms such as 2-ethylbutanol, heptanol, octanol, 2-ethylhexanol, decanol, dodecanol, butoxyethanol, butoxyethoxyethanol or benzyl alcohol
  • Examples of specific compounds include dihexyl adipate, di-2-ethylbutyl adipate, diheptyl adipate, dioctyl adipate, di2-ethylhexyl adipate, di (butoxyethyl) adipate, di (butoxyethoxyethyl butoxyethoxyethyl) adipate.
  • Phosphoric acid ester plasticizers or phosphite ester plasticizers include phosphoric acid or phosphite, methanol, ethanol, butanol, hexanol, 2-ethylbutanol, heptanol, octanol, 2-ethylhexanol, decanol, dodecanol. , Butoxyethanol, butoxyethoxyethanol, benzyl alcohol and other compounds obtained by condensation reaction with alcohols having 1 to 12 carbon atoms.
  • Examples of specific compounds include trimethyl phosphate, triethyl phosphate, tripropyl phosphate, tributyl phosphate, tri (2-ethylhexyl) phosphate, tri (butoxyethyl) phosphate, tri (2-ethylhexyl) phosphate. ), Triphenyl phosphate, tricresyl phosphate and the like.
  • carboxylic acid polyester-based plasticizers include oxalic acid, malonic acid, succinic acid, adipic acid, suberic acid, sebacic acid, dodecanodic acid, 1,2-cyclohexanedicarboxylic acid, 1,3-cyclohexanedicarboxylic acid or 1 , 4-Cyclohexanedicarboxylic acid and other polyvalent carboxylic acids, ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, tetraethylene glycol, 1,2-propylene glycol, 1,3-propylene glycol, 1,2-butylene glycol, 1, 3-butylene glycol, 1,4-butylene glycol, 1,2-pentanediol, 1,5-pentanediol, 2,4-pentanediol, 1,2-hexanediol, 1,6-hexanediol, 3-methyl -1,5-Pentanediol, 3-Methyl-2,4
  • the terminal structure of the carboxylic acid polyester is not particularly limited, and may be a hydroxyl group or a carboxyl group, the terminal hydroxyl group is reacted with a monovalent carboxylic acid to form an ester bond, or the terminal carboxyl group is reacted with a monohydric alcohol to ester. It may be a combination.
  • polyester carbonate-based plasticizers include ethylene glycol, diethylene glycol, triethylene glycol, tetraethylene glycol, 1,2-propylene glycol, 1,3-propylene glycol, 1,2-butylene glycol, and 1,3-butylene glycol.
  • 1,4-butylene glycol 1,2-pentanediol, 1,5-pentanediol, 2,4-pentanediol, 1,2-hexanediol, 1,6-hexanediol, 3-methyl-1,5 -Pentanediol, 3-methyl-2,4-pentanediol, 1,2-heptanediol, 1,7-heptanediol, 1,2-octanediol, 1,8-octanediol, 1,2-nonanediol, 1,9-Nonandiol, 2-Methyl-1,8-octanediol, 1,2-decanediol, 1,10-decanediol, 1,2-dodecanediol, 1,12-dodecanediol, 1,2- Cyclohexanediol, 1,3-cyclohexane
  • polyester carbonate obtained by alternately copolymerizing the polyhydric alcohol of the above and a carbonate ester such as dimethyl carbonate or diethyl carbonate by an ester exchange reaction.
  • the terminal structure of the polyester carbonate compound is not particularly limited, but is preferably a carbonic acid ester group, a hydroxyl group, or the like.
  • polyalkylene glycol-based plastic agents include ring-opening polymerization of alkylene oxides such as ethylene oxide, propylene oxide, butylene oxide and oxetane, using monovalent alcohol, polyhydric alcohol, monovalent carboxylic acid or polyvalent carboxylic acid as an initiator. Examples thereof include a polymer obtained by subjecting the mixture.
  • hydroxycarboxylic acid ester-based plasticizers include monohydric alcohol esters of hydroxycarboxylic acids, such as methyl ricinolate, ethyl ricinolate, butyl ricinolate, methyl 6-hydroxyhexanoate, ethyl 6-hydroxyhexanoate or 6-. Butyl hydroxyhexanoate; polyhydric alcohol esters of hydroxycarboxylic acids, such as ethylene glycol di (6-hydroxyhexanoic acid) esters, diethylene glycol di (6-hydroxyhexanoic acid) esters, triethylene glycol di (6-hydroxyhexanoic acid) esters.
  • monohydric alcohol esters of hydroxycarboxylic acids such as methyl ricinolate, ethyl ricinolate, butyl ricinolate, methyl 6-hydroxyhexanoate, ethyl 6-hydroxyhexanoate or 6-.
  • Butyl hydroxyhexanoate polyhydric alcohol
  • the plasticizer preferably has a melting point of 30 ° C. or lower or is non-crystalline from the viewpoint of easily enhancing compatibility with a polyvinyl butyral resin or low migration or non-migration to other layers. Further, the plasticizer preferably has a hydroxyl value of 15 to 450 mgKOH / g or less.
  • the plasticizer is preferably an ester-based plasticizer or an ether-based plasticizer.
  • non-crystalline means that a melting point is not observed at a temperature of ⁇ 20 ° C. or higher. When a melting point is observed, the melting point is preferably 15 ° C. or lower, particularly preferably 0 ° C. or lower.
  • the hydroxyl value is more preferably 30 mgKOH / g or more, particularly preferably 45 mgKOH / g or more, more preferably 360 mgKOH / g or less, and particularly preferably 280 mgKOH / g or less, regardless of whether the melting point is observed or not.
  • the ester-based plasticizer include polyesters satisfying the above-mentioned regulations (the above-mentioned carboxylic acid polyester-based plasticizer or carbonate polyester-based plasticizer, etc.) or hydroxycarboxylic acid ester compounds (the above-mentioned hydroxycarboxylic acid ester-based plasticizer, etc.).
  • the ether-based plasticizer include polyether compounds satisfying the above specifications (such as the above-mentioned polyalkylene glycol-based plasticizer).
  • the plasticizer a compound having a hydroxyl group is preferable.
  • the plasticizer compound having a hydroxyl group include a polyester polyol "Kuraray polyol P-510" or “Kuraray polyol P-1010” manufactured by Kuraray Co., Ltd.
  • a compound having an aromatic ring is also preferable from the viewpoint of compatibility with the polyvinyl butyral resin or low migration to other layers.
  • examples thereof include benzoic acid ester plasticizers such as diethylene glycol dibenzoate and tripropylene glycol dibenzoate, aromatic phosphoric acid ester plasticizers such as tricresyl phosphate, and phthalate ester plasticizers such as benzylbutylphthalate.
  • the content of the plasticizer in the B layer is preferably 60 parts by mass or less, more preferably 50 parts by mass or less, still more preferably 45 parts by mass or less, and particularly preferably 40 parts by mass or less with respect to 100 parts by mass of the polyvinyl acetal resin. Is. When the content of the plasticizer is not more than the above upper limit value, the laminated glass using the obtained interlayer film tends to have excellent impact resistance.
  • the lower limit of the plasticizer content in the B layer is not particularly limited.
  • the content of the plasticizer in the B layer may be, for example, 0 parts by mass or more, 5 parts by mass or more, or 10 parts by mass or more with respect to 100 parts by mass of the polyvinyl acetal resin.
  • the plasticizer used for the B layer is appropriately selected and the migration to the A layer is suppressed.
  • the plasticizers described above serve this purpose. Even after laminating the interlayer film as laminated glass and storing it at room temperature for one month, the plasticizer content contained in the B layer is within the above range, and the transition from the B layer causes the plasticizer to be contained in the A layer.
  • the content of the plasticizer contained is preferably not more than the above-mentioned predetermined amount in the layer A.
  • the resin material constituting the B layer may contain a resin other than the polyvinyl acetal resin as a resin component.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in the resin material constituting the B layer is preferably 40% by mass with respect to the total mass of the resin in the resin material constituting the B layer. As mentioned above, it is more preferably 50% by mass or more, more preferably 60% by mass or more, particularly preferably 80% by mass or more, and most preferably 90% by mass or more.
  • the content of the polyvinyl acetal resin in the resin material constituting the B layer is 95% by mass or more, 98% by mass or more, 99% by mass or more, 99.9 with respect to the total mass of the resin in the resin material constituting the B layer. In some cases,% by mass or more or 99.99% by mass or more is preferable.
  • resins other than the polyvinyl acetal resin that may be contained in the resin material constituting the B layer include polyolefin resins, acrylic polymers, urethane polymers, silicone polymers, rubbers, and vinyl acetate polymers. By adding these resins, flexural rigidity and sound insulation may be effectively enhanced.
  • the resin material constituting the B layer further contains an antioxidant, an ultraviolet absorber, a light stabilizer, an antiblocking agent, a pigment, a dye, a functional inorganic compound, a heat shield material, etc. as other components, if necessary. You may.
  • the antioxidant the ultraviolet absorber, the light stabilizer, the blocking inhibitor or the heat shield material, the same materials as those described in the above description of the A layer can be used, and a suitable agent in the B layer or The material or addition amount may be the same as or different from the suitable agent or material or addition amount in the A layer.
  • the layer B may be a layer that controls the adhesiveness of the obtained interlayer film to glass or the like, if necessary.
  • a method of controlling the adhesiveness for example, a method of adding an additive used as an adhesiveness adjusting agent for glass according to the resin material constituting the B layer, or a method of adjusting the adhesiveness to the resin material constituting the B layer.
  • a method of adding various additives for this purpose can be mentioned. By such a method, an interlayer film for laminated glass containing an adhesiveness adjusting agent and / or various additives for adjusting the adhesiveness is obtained.
  • Alkaline metal salts or alkaline earth metal salts are preferably used, and examples thereof include potassium salts, sodium salts, magnesium salts and the like.
  • the salt include salts of organic acids such as carboxylic acids (eg octanoic acid, hexanoic acid, butyric acid, acetic acid or formic acid); salts of inorganic acids such as hydrochloric acid or nitric acid.
  • a plastic agent having a hydroxyl group when used, or when it is desired to suppress the formation of a white layer on a wall in a film forming apparatus (for example, on a wall in an extruder, on an inner wall of an extrusion die and / or on an inner wall of a die lip).
  • a salt composed of a carboxylic acid having 6 to 12 carbon atoms as a highly reproducible adhesion control method.
  • hexanoic acid, 2-ethylbutanoic acid, heptanic acid, octanoic acid, nonanoic acid and decanoic acid for example, hexanoic acid, 2-ethylbutanoic acid, heptanic acid, octanoic acid, nonanoic acid and decanoic acid.
  • the optimum amount of adhesive adjuster added depends on the adhesive adjuster used.
  • the amount of the addition is preferably adjusted so that the adhesive force of the obtained interlayer film to the glass is generally 3 or more and 10 or less in the Pummel test (described in Pummel Test: International Publication No. 03/033583, etc.).
  • Pummel Test International Publication No. 03/033583, etc.
  • high glass shatterproofness it is preferable to adjust the amount to 7 or more and 10 or less.
  • high glass shatterproofness it is also a useful method not to add an adhesiveness adjusting agent.
  • the tensile storage elastic modulus at 20 ° C. measured by performing a dynamic viscoelasticity test on the resin material constituting the layer B under the condition of a frequency of 0.3 Hz according to JIS K 7244-4: 1999 is preferably 1. It is less than .2 GPa.
  • the flexural rigidity of plate-like materials correlates with the tensile modulus and thickness.
  • the laminated glass interlayer film of the present disclosure at least two layers B are included.
  • the total thickness of the plurality of B layers is more than 600 ⁇ m, preferably 2.0 mm or less.
  • the effect of improving the sound insulation property is limited even if the B layer is thickened. From this, it can be said that the improvement of the sound insulation property is not caused only by the increase in the weight of the B layer, but is achieved at a high level by satisfying the constitution of the present disclosure in the interlayer film for laminated glass.
  • the thickness of the B layer increases the weight of the interlayer film to raise the sound insulation in the entire frequency range, and even if there is a coincidence in the frequency range close to the middle frequency range, the conventional interlayer film is used. It is easier to configure a design with improved sound insulation in the mid-frequency range when compared to.
  • the rigidity of the interlayer film is increased, so that the rigidity of the laminated glass can be increased, and thereby the glass can be thinned.
  • the thickness of the B layer is thick, it becomes easy to obtain a laminated glass having excellent impact resistance and penetration resistance.
  • the total thickness of the plurality of B layers is more than 600 ⁇ m, preferably 670 ⁇ m or more, more preferably 700 ⁇ m or more, further preferably more than 750 ⁇ m, still more preferably more than 800 ⁇ m, and particularly preferably 1000 ⁇ m or more.
  • the total thickness of the plurality of B layers is preferably 2.0 mm or less, more preferably 1800 ⁇ m or less, and particularly preferably 1600 ⁇ m or less.
  • the thickness of each one layer of the B layer is not particularly limited, but is preferably 100 ⁇ m or more, more preferably 150 ⁇ m or more, and particularly preferably 300 ⁇ m or more. There are cases where 350 ⁇ m or more or 400 ⁇ m or more is preferable.
  • the thickness of the B layer is equal to or more than the lower limit, when shaping is performed on the surface, the shape of the shaped emboss is difficult to be transferred to the A layer via the B layer, and even after the laminated glass is formed.
  • the thickness of each one layer of the B layer is preferably 1900 ⁇ m or less, more preferably 1800 ⁇ m or less, and may be 1500 ⁇ m or less, 1300 ⁇ m or less, or 1000 ⁇ m or less in some cases.
  • the thickness of the plurality of B layers may be the same or different, but from the viewpoint of minimizing the influence of embossing formed on the B layer, it is preferable that the thicknesses are the same.
  • the thickness of at least one B layer is different from the thickness of the other B layer.
  • the thickness of at least one B layer is within the above-mentioned suitable range. The thickness is measured with a thickness gauge.
  • the ratio (B / A) of the total thickness of the B layer to the thickness of the A layer is preferably 1.5 to 30, more preferably 2 to 20, and even more preferably 3 to 10. Within this range, the sound insulation of the interlayer film is likely to be improved.
  • the thickness of the A layer may be calculated by adopting the sum of the thicknesses of the plurality of A layers.
  • the method for producing the interlayer film for laminated glass of the present disclosure is not particularly limited.
  • the resin material constituting the B layer is uniformly kneaded, and then the B layer is prepared by a known film forming method (for example, extrusion method, calender method, pressing method, casting method or inflation method).
  • a layer may be produced from the resin material constituting the A layer by the method described in the above method and laminated by press molding or the like, or may be produced by coextruding the A layer and the B layer. Good.
  • the intermediate film when the intermediate film also includes the C layer described later, the intermediate film may be produced by laminating the C layer in addition to the A layer and the B layer by press molding or the like, or the material constituting the C layer is thermoplastic. In the case of a resin material containing a resin, it may be produced by coextruding the A layer, the B layer and the C layer.
  • laminated glass can be produced according to the method for producing laminated glass described later.
  • the resin temperature (resin material temperature) at the time of extrusion is preferably 150 ° C. or higher, more preferably 170 ° C. or higher, preferably 250 ° C. or lower, and more preferably 230 ° C. or lower.
  • the resin temperature at the time of extrusion is within the above-mentioned lower limit value and upper limit value, the resin or the like contained in the resin material is less likely to be decomposed, so that the resin or the like is less likely to deteriorate and the discharge from the extruder is stable.
  • Cheap In order to efficiently remove volatile substances, it is preferable to remove the volatile substances from the vent port of the extruder by reducing the pressure.
  • each of the A layer and the B layer is as described above.
  • the laminated structure of the interlayer film for laminated glass of the present disclosure is appropriately determined depending on the purpose.
  • the interlayer film for laminated glass has, for example, a structure (B layer / A layer / B layer) as shown in FIG. 1, and layers other than the A layer and the B layer (C) as long as the effects of the present disclosure are not significantly impaired. It may contain one or more layers).
  • B layer / A layer / B layer / A layer, B layer / A layer / B layer / A layer / B layer, B layer / A layer / C layer / B layer / A layer / B layer, etc. A layer may be contained in two or more layers, or B layer may be contained in three or more layers. Further, in the above-mentioned laminated structure, when two or more layers A, B and / or C are included, the materials constituting each A layer, B layer and C layer may be the same or different from each other. Good.
  • the material constituting the C layer that can be contained in the interlayer film for laminated glass of the present disclosure is not particularly limited, and examples thereof include paper, resin, and metal.
  • Examples of the C layer include a layer made of a known resin.
  • Examples of the resin constituting the C layer include polyesters such as polyethylene, polypropylene, polyvinyl chloride, polystyrene, polyvinyl acetate, polyurethane, polytetrafluoroethylene, acrylic resin, polyamide, polyacetal, polycarbonate, polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate.
  • Cyclic polyolefin, polyphenylensulfide, polytetrafluoroethylene, polysulfone, polyether sulfone, polyallylate, liquid crystal polymer, polyimide and the like can be used.
  • the C layer may contain additives such as a plasticizer, an antioxidant, an ultraviolet absorber, a light stabilizer, an antiblocking agent, a pigment, a dye, and a heat insulating material, and may contain an inorganic multilayer film or an inorganic multilayer film.
  • a layer such as a metal conductive layer may be formed on at least a part of the C layer.
  • a concavo-convex structure on the surface of the interlayer film for laminated glass of the present disclosure by a conventionally known method such as melt fracture or embossing.
  • the shape of the uneven structure is not particularly limited, and conventionally known ones can be adopted.
  • the thickness of the interlayer film for laminated glass of the present disclosure is preferably 0.80 mm or more, more preferably 1.0 mm or more, particularly preferably 1.3 mm or more, preferably 2.4 mm or less, more preferably. It is 2.2 mm or less, particularly preferably 2.0 mm or less.
  • the total thickness of the A layer and the B layer is preferably 0.80 mm or more, more preferably 1.0 mm or more, particularly preferably 1.3 mm or more, preferably 2.4 mm or less, more preferably. Is 2.2 mm or less, particularly preferably 2.0 mm or less.
  • the thickness is at least the lower limit value, it is easy to obtain a configuration having excellent sound insulation of the laminated glass, and when the thickness is at least the upper limit value, the weight of the entire laminated glass is reduced and the bending rigidity of the interlayer film is reduced. This is preferable because the cost of the interlayer film can be reduced and the curved surface followability to the glass can be easily obtained.
  • the laminated glass interlayer film of the present disclosure is prepared by sandwiching the laminated glass interlayer film with two float glasses having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.9 mm, at a temperature of 140 ° C., a pressure of 1 MPa, and 60 minutes.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency measured by the damping test of the laminated glass by the central vibration method at 20 ° C. in the laminated glass crimped under the conditions is preferably 0.56 or more, more preferably 0.60 or more. , Especially preferably 0.65 or more.
  • the interlayer film for laminated glass of the present disclosure uses one float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm and a thickness of 1.9 mm, and one float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm and a thickness of 1.3 mm.
  • the loss coefficient of is preferably 0.56 or more, more preferably 0.60 or more, and particularly preferably 0.65 or more.
  • the loss coefficient tends to decrease as the transparent base material (for example, glass) of the outermost layer sandwiching the interlayer film for laminated glass becomes thinner. Therefore, even if the thickness of the laminated glass is the same, the thickness of the two transparent substrates of the outermost layer is different, so that the cross section of the laminated glass is asymmetrical, so that the two outermost layers have the same thickness.
  • the loss coefficient is lower than that of a structure in which the thickness of the transparent substrate is the same and the cross section of the laminated glass is symmetric.
  • the glass on the outside of the vehicle is generally limited to a thickness of about 1.8 mm or more.
  • the interlayer film for laminated glass according to the present disclosure has high sound insulation, it is also useful as a method for solving such a problem. That is, as the interlayer film used for laminated glass for automobiles, it can be suitably used not only for windshields but also for glass having a laminated glass cross section such as side glass for the purpose of improving sound insulation.
  • the laminated glass of the present disclosure is formed by sandwiching the interlayer film for laminated glass of the present disclosure between two transparent substrates.
  • the laminated glass interlayer film of the present disclosure can be suitably used for a vehicle (for example, automobile) windshield, a vehicle side glass, a vehicle sunroof, a vehicle rear glass, a head-up display glass, or the like.
  • the laminated glass is a vehicle windshield, a vehicle side glass, a vehicle sunroof, a vehicle rear glass or a head-up display glass.
  • the vehicle in the present disclosure means a train, a train, an automobile, a ship, an aircraft, or the like.
  • the cross-sectional shape of the interlayer film is thick on one end face side and the other end face. It is preferable that the side has a thin shape.
  • the cross-sectional shape may be a wedge-shaped shape as a whole so as to gradually become thinner from one end face side to the other end face side, or between one end face and the other end face.
  • a part of the cross section having the same thickness up to an arbitrary position and gradually thinning from the arbitrary position to the other end face may be wedge-shaped, and the position is not a problem in manufacturing. It may have an arbitrary cross-sectional shape regardless.
  • the layers whose cross-sectional thickness changes may be all layers, or only some layers may change.
  • the laminated glass of the present disclosure usually uses two transparent substrates on the outermost side.
  • the transparent base material is not particularly limited, and for example, inorganic glass, organic glass, or a combination thereof can be used.
  • inorganic glass include float glass, polished glass, template glass, meshed glass, and heat ray absorbing glass.
  • examples of the material constituting the organic glass include acrylic resin (for example, polymethyl methacrylate resin) and polycarbonate resin.
  • the transparent substrate may be colorless, colored, transparent or non-transparent.
  • the thickness of the transparent base material is not particularly limited, but is preferably 100 mm or less. The thicknesses of the two transparent substrates may be the same or different from each other.
  • the thickness of at least one transparent substrate is preferably 3.0 mm or less, more preferably 2.5 mm or less, still more preferably 2.0 mm or less, and particularly preferably 1.8 mm or less. ..
  • the thickness of one transparent base material shall be 1.8 mm or more
  • the thickness of the other transparent base material shall be 1.8 mm or less
  • the difference in thickness between the two transparent base materials shall be 0.2 mm or more.
  • the difference in thickness between the two transparent substrates is preferably 0.5 mm or more, and may be 1.0 mm or more.
  • laminated glass having a structure in which the thicknesses of the transparent base materials on the outside and inside of the vehicle are the same is mainly used. Even in such a case, the interlayer film according to the present disclosure is preferably used and laminated. High sound insulation can be achieved with glass.
  • the sound insulation of laminated glass can be evaluated by the loss coefficient obtained by the damping test by the central vibration method.
  • the loss coefficient of the laminated glass of the present disclosure at the secondary resonance frequency measured by the damping test of the laminated glass by the central vibration method at 20 ° C. is preferably 0.56 or more, more preferably 0.60 or more, particularly. It is preferably 0.65 or more.
  • the laminated glass of the present disclosure can be produced by a conventionally known method.
  • Examples of such a method include a method using a vacuum laminator device, a method using a vacuum bag, a method using a vacuum ring, a method using a nip roll, and the like. Further, it is also possible to carry out a method of additionally charging the autoclave step after the temporary crimping.
  • a vacuum laminator device for example, a known device used for manufacturing a solar cell is used, and the temperature is 100 ° C. or higher and 200 ° C. or lower (particularly 130) under a reduced pressure of 1 ⁇ 10 -6 MPa or more and 3 ⁇ 10 ⁇ 2 MPa or less. Lamination is performed at a temperature of ° C. or higher and 170 ° C. or lower).
  • a method using a vacuum bag or vacuum ring is described, for example, in European Patent No. 1235683, for example, laminating is performed at a temperature of 130 ° C. or higher and 145 ° C. or lower under a pressure of about 2 ⁇ 10 ⁇ 2 MPa.
  • Examples of the method using the nip roll include a method in which the first temporary crimping is performed at a temperature equal to or lower than the flow start temperature of the polyvinyl acetal resin, and then crimping or temporary crimping is performed under conditions closer to the flow start temperature. Specifically, for example, after heating to 30 ° C. or higher and 100 ° C. or lower with an infrared heater or the like, deaeration is performed with a roll, and then temporarily crimped, and after further heating to 50 ° C. or higher and 150 ° C. or lower, crimping or temporary crimping is performed with a roll. There is a way to do it.
  • the autoclave process additionally performed after the temporary crimping depends on the thickness and composition of the laminated glass, but for example, under a pressure of 1 MPa or more and 15 MPa or less, at a temperature of 120 ° C. or more and 160 ° C. or less, 0.5 hours or more and 2 hours or less. It will be carried out at the time of.
  • the viscosity average degree of polymerization measured based on the same viscosity average degree of polymerization as the target viscosity average degree of polymerization (JIS K 6726 "polyvinyl alcohol test method").
  • JIS K 6726 polyvinyl alcohol test method
  • a resin material (hydrogenated block copolymer, hereinafter also referred to as "hydrogenated block copolymer”) constituting layer A is pressurized at a temperature of 230 ° C. and a pressure of 10 MPa for 3 minutes to a thickness of 1.0 mm.
  • a single-layer sheet was prepared. This single-layer sheet was cut into a disk shape and used as a test sheet.
  • ⁇ Content of polymer block (a)> Dissolve the resin material (hydrogen block copolymer) constituting layer A in CDCl 3 and measure 1 1 H-NMR spectrum [Equipment: JNM-Lambda 500 (manufactured by Nippon Denshi Co., Ltd.), measurement temperature: 50 ° C.] Then, the content of the polymer block (a) was calculated from the peak intensity derived from styrene.
  • the monomer constituting the block (a) and the prepared hydrogenated block copolymer were obtained by differential scanning calorimetry (DSC, manufactured by Seiko Denshi Kogyo Co., Ltd.). In the measurement, the temperature was raised from ⁇ 120 ° C. to 100 ° C. at a heating rate of 10 ° C./min, and the temperature of the inflection point of the measurement curve was read and used as the glass transition temperature of each block.
  • Vibration is applied to the central portion of the laminated glass at a frequency of 0 to 10000 Hz at 20 ° C., and the exciting force and acceleration waveform at this vibration point (central portion of the laminated glass to which vibration is applied) are detected to detect the center.
  • a damping test of laminated glass by the vibration method was performed.
  • the mechanical impedance of the excitation point is obtained based on the obtained excitation force and the velocity signal obtained by integrating the acceleration signal, and the horizontal axis is the frequency and the vertical axis is the frequency showing the peak in the obtained impedance curve as the mechanical impedance.
  • the half-value width ( ⁇ 1 dB width) were used to determine the loss coefficient (secondary) of the laminated glass.
  • the reason for adopting the second-order loss coefficient is that the peaks after the third-order of the impedance curve are flat and the peak position is unclear because the loss coefficient is very high, and the maximum at which the peak position is determined is determined.
  • Second-order data which is the order, was adopted. As far as the peak width shape (peak flatness) of the impedance curve is compared, it is considered that when the second-order loss coefficient is high, the third-order and subsequent loss coefficients are also high.
  • Laminated glass for penetration resistance evaluation was prepared in the same manner. One month after the production of the laminated glass, the obtained laminated glass (specimen) having a size of 300 mm ⁇ 300 mm was preliminarily adjusted at 23 ° C. for 6 hours, and then the end of the specimen was fixed to the support frame. Then, while holding it horizontally, a steel ball weighing 2.26 kg was freely dropped from a height of 4 m to the center of the specimen.
  • Pass / fail was judged based on whether or not the ball penetrated within 5 seconds after falling on the laminated glass.
  • the number of specimens was 6, and 3 sheets were measured with the B 1 layer side as the upper surface and 3 sheets with the B 2 layer side as the upper surface. If even one of them penetrated, it was rejected.
  • Example 1 Linear water containing 8% by mass of styrene unit and 92% by mass of isoprene as the resin material constituting the A layer, and having a tan ⁇ peak temperature of -11.1.8 ° C. and a tan ⁇ peak height of 2.5.
  • polyvinyl butyral (PVB) resin acetalization degree 70 mol%, vinyl acetate unit content 0.9 mol%, viscosity average degree of polymerization of polyvinyl alcohol as a raw material about 1700; PVB Resin 1
  • plasticizer Polyvinyl polyol "Kurare polyol P-510" manufactured by Kuraray Co., Ltd. (melting point: -77 ° C., hydroxyl value: 213.0 to 235.0 mgKOH / g)] 38.8 parts by mass
  • a resin composition containing magnesium acetate and tetrahydrate was added so as to be 500 ppm with respect to the whole system.
  • Each of these resin materials was molded by a hot press, and one A layer with a thickness of 250 ⁇ m and two B layers with a thickness of 250 ⁇ m and a thickness of 500 ⁇ m (in Table 1 below, two B layers were formed. , B 1 layer and B 2 layer, respectively).
  • the obtained A layer and two B layers are laminated in the order of B layer / A layer / B layer and press-molded at 150 ° C. to form a three-layer composite film having a thickness of 1000 ⁇ m.
  • a film film 1 was produced.
  • the obtained interlayer film 1 was subjected to humidity control at 20 ° C. and 20% for one week, and two float glasses having a length of 300 mm, a width of 25 mm and a thickness of 1.9 mm were formed (glass in Table 1 below). G 1 and the glass G 2) are laminated with, using a vacuum laminator apparatus, 100 ° C.
  • Example 2 to 12 An interlayer film was prepared in the same manner as in Example 1 except that the plasticizer of layer B and / or the thickness of each layer was changed as shown in Table 1.
  • Laminated glass was prepared in the same manner as in Example 1 except that the obtained interlayer film was used and the glass having the thickness shown in Table 1 was used for Examples 7 to 12.
  • laminated glass for evaluation of penetration resistance was also separately prepared and evaluated. Table 1 shows the evaluation results of the sound insulation characteristics and penetration resistance of the obtained laminated glass.
  • Example 2 one float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.9 mm and one piece of float glass having a length of 300 mm and a width of 25 mm, instead of the two float glasses having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.9 mm.
  • Laminated glass was produced in the same manner as in Example 1 except that one float glass having a thickness of 1.3 mm was used, and the sound insulation characteristics were evaluated.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency was 0.56 or more. ..
  • Example 8 and 12 one float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.9 mm and one float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.3 mm are replaced with a float glass having a length of 300 mm, a width of 25 mm, and a thickness of 1.3 mm.
  • the loss coefficient at the secondary resonance frequency was 0.56 or more.
  • DPGDB used as a plasticizer in Examples 5 and 10 represents dipropylene glycol dibenzoate (melting point: ⁇ 0 ° C., hydroxyl value: ⁇ 10 mgKOH / g). Further, the laminated glass of the example was cooled with liquid nitrogen to peel off the glass, the obtained interlayer film was divided into a layer A and a layer B, and the amount of plasticizer contained in the layer A was analyzed using NMR. In the case of Examples 1 to 4, 6 to 9 and 11 to 12 in which 510 was used as a plasticizer, P- was applied to 100 parts by mass of a resin (linear hydrogenated styrene / isoprene / styrene triblock copolymer). 510 was less than 1 part by mass. On the other hand, in the cases of Examples 5 and 10 in which DPGDB was used as a plasticizer, DPGDB was 5 to 7 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the resin.
  • polyvinyl butyral (PVB) resin acetalization degree 75 mol%, vinyl acetate unit content 8 mol%, viscosity average degree of polymerization of polyvinyl alcohol as a raw material about 2400; PVB resin 2
  • the resin material constituting the B layer 100 parts by mass of the same PVB resin used in Example 1 and 38.8 parts by mass of triethylene glycol di2-ethylhexanoate (3G8) as a plasticizer were used.
  • the resin composition containing was used.
  • laminated glass was prepared in the same manner as in Example 1 except that the material of each layer and the thickness of each layer were changed to prepare an interlayer film, and the laminated glass was formed by using the glass of each thickness. Glass was made. The sound insulation characteristics of the obtained laminated glass were evaluated.
  • laminated glass for evaluation of penetration resistance was also separately prepared and evaluated. The results are shown in Table 2.
  • the laminated glass interlayer film and the laminated glass of the present disclosure are particularly preferably used for vehicle glass (for example, vehicle window glass) that requires high sound insulation.

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Abstract

本開示は、Ｂ層、Ａ層、Ｂ層をこの順に含む合わせガラス用中間膜であって、前記Ａ層は第１の熱可塑性樹脂を含有する層であり、Ａ層を構成する樹脂材料はＪＩＳ　Ｋ　７２４４－１０：２００５に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを－３０℃以上１０℃以下の範囲に有し、当該ｔａｎδピークの高さは１．５以上であり、前記Ｂ層はポリビニルアセタール樹脂を含有する層であり、複数のＢ層の厚さの総和が６００μｍ超である、合わせガラス用中間膜に関する。

Description

合わせガラス用中間膜および合わせガラス
　本発明は、合わせガラス用中間膜および合わせガラスに関する。
　窓ガラス等に使用されているガラス板は耐久性および採光性に優れているが、ダンピング性能（屈曲振動に対するｔａｎδ）が非常に小さいことが知られている。このためガラスの振動と入射音波とで起こる共振状態、即ちコインシデンス効果による遮音性の低下は顕著である。
　近年、合わせガラスを軽量化することにより、乗物（例えば自動車）を軽量化し、燃費を向上させる取り組みがなされている。一般には、合わせガラスの厚さを薄くすることによって軽量化できるが、その重量減少分に応じた遮音性の低下が生じるため、重量減少の実現には遮音性の低下を補う手段が求められている。
　遮音性を高める方法として、ダンピング性能に優れた合わせガラス用中間膜（以下、単に「中間膜」と称することもある）を用いる方法がある。中間膜は、振動エネルギーを熱エネルギーに変換することで振動エネルギーを吸収する能力を有する。そのような中間膜の例として、ポリビニルブチラールからなり、一定の耐衝撃性および遮音性を有する合わせガラス用中間膜（例えば特許文献１参照）、ポリスチレンとゴム系樹脂との共重合体からなる樹脂膜Ａを可塑化ポリビニルアセタール系樹脂からなる樹脂膜Ｂで挟着されてなる中間膜（例えば特許文献２参照）、さらに、ポリスチレンとゴム系樹脂との共重合体からなる樹脂膜Ａの遮音特性を向上させた中間膜（例えば特許文献３参照）、およびポリビニルアセタールと可塑剤とを含む第１の層が１０層以上積層されている積層体を有する中間膜（例えば特許文献４参照）が提案されている。
　また、中間膜を２枚使用し、合わせガラス中にガラスを挟持することによって、遮音性を改善することも提案されている（例えば、特許文献５、６参照）。
国際公開第２００５／０１８９６９号パンフレット 特開２００７－９１４９１号公報 特開２０１８－１５４５１９号公報 国際公開第２０１３／０３１８８４号パンフレット 国際公開第２０１７／０９４８８４号パンフレット 国際公開第２０１８／０５７２８７号パンフレット
　しかしながら、上記特許文献１乃至４に記載されるような合わせガラス用中間膜を用いた場合であっても、合わせガラスにおけるその遮音特性は十分に満足されないことがあり、さらなる車内環境の快適さ、または合わせガラスの軽量化による自動車の燃費改善に対する要求等から、より一層の遮音特性の改善が求められることがあった。また、構成によっては、合わせガラスに求められる、耐衝撃性や耐貫通性についてのさらなる改善も求められていた。
　さらに、上記特許文献５乃至６に記載されるような合わせガラス中にガラスを挟持させた構成は、遮音性は極めて高いものの、中心にガラスを配置するプロセスにおいて、中間膜やガラスの位置合わせ等のプロセス上の煩雑さが伴うため、２枚のガラスと１枚の中間膜からなる簡素な構成からなる遮音合わせガラスの方が、作製プロセスの簡便さの観点から望ましい。特許文献６においては、中間膜間に挟持されるガラスに代えて、硬いポリマーを使用することも提案されているものの、硬いポリマーを使用すると、曲率の高い合わせガラス構成においては、合わせガラスの製造プロセス時に中間膜がガラス曲面に追従しにくいという課題や、ガラスの曲率に沿った形状に中間膜をストレッチするプロセスにおいて中間膜がストレッチしにくくなることがあるという課題があった。また、従来から商業的に製造されている３層からなる遮音膜に比べて複雑な構成となるため、製造工程が複雑化してしまう問題があった。
　したがって、本発明は、少なくとも３層の構成からなる高い遮音特性を有する合わせガラス用中間膜および高い遮音特性を有する合わせガラスを提供することを目的とする。
　本発明者らは鋭意検討した結果、特定の材料で構成されるＡ層およびＢ層を含む合わせガラス用中間膜により上記課題が解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。即ち本発明は、以下の好適な態様を提供するものである。
〔１〕；　Ｂ層、Ａ層、Ｂ層をこの順に含む合わせガラス用中間膜であって、
　前記Ａ層は第１の熱可塑性樹脂を含有する層であり、Ａ層を構成する樹脂材料はＪＩＳ　Ｋ　７２４４－１０：２００５に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを－３０℃以上１０℃以下の範囲に有し、当該ｔａｎδピークの高さは１．５以上であり、
　前記Ｂ層はポリビニルアセタール樹脂を含有する層であり、複数のＢ層の厚さの総和が６００μｍ超である、合わせガラス用中間膜。
〔２〕；　複数のＢ層の厚さの総和が７５０μｍ超である、〔１〕に記載の合わせガラス用中間膜。
〔３〕；　前記Ａ層は第１の熱可塑性樹脂として、芳香族ビニル単量体単位を６０モル％以上含む重合体ブロック（ａ）と共役ジエン単量体単位を６０モル％以上含む重合体ブロック（ｂ）とを有するブロック共重合体の水素添加物を含有し、ブロック共重合体の水素添加物における重合体ブロック（ａ）の含有量は、ブロック共重合体の水素添加物の総質量に対して２５質量％以下である、〔１〕または〔２〕に記載の合わせガラス用中間膜。
〔４〕；　少なくとも２つのＢ層の厚さが、それぞれ３００μｍ以上である、〔１〕～〔３〕のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
〔５〕；　前記Ｂ層のうちの少なくとも１つのＢ層の、前記ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量が５質量部以上６０質量部以下である、〔１〕～〔４〕のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
〔６〕；　前記可塑剤は、融点が３０℃以下であるか非結晶性であり、水酸基価が１５～４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、エステル系可塑剤またはエーテル系可塑剤である、〔５〕に記載の合わせガラス用中間膜。
〔７〕；　前記可塑剤が、安息香酸エステル、芳香族リン酸エステルおよびフタル酸エステルからなる群から選択される少なくとも１つの可塑剤を含有する、〔５〕または〔６〕に記載の合わせガラス用中間膜。
〔８〕；　前記Ａ層において、前記第１の熱可塑性樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量が３０質量部以下である、〔１〕～〔７〕のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
〔９〕；　Ａ層とＢ層の厚さの総和が０．８０ｍｍ以上２．４ｍｍ以下である、〔１〕～〔８〕のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
〔１０〕；　縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス２枚を用いて前記合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスにおいて、２０℃で中央加振法による合わせガラスのダンピング試験により測定される２次共振周波数での損失係数が０．５６以上である、〔１〕～〔９〕のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
〔１１〕；　縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス１枚と縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．３ｍｍのフロートガラス１枚を用いて前記合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスにおいて、２０℃で中央加振法による合わせガラスのダンピング試験により測定される２次共振周波数での損失係数が０．５６以上である、〔１〕～〔１０〕のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
〔１２〕；　〔１〕～〔１１〕のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラス。
〔１３〕；　乗物用フロントガラス、乗物用サイドガラス、乗物用サンルーフ、乗物用リアガラスまたはヘッドアップディスプレイ用ガラスである、〔１２〕に記載の合わせガラス。
　本発明によれば、高い遮音特性を有する中間膜および高い遮音特性を有する合わせガラスを提供することができる。
本開示の合わせガラス用中間膜の一態様である構成を示す断面模式図である。
　以下、本開示の実施の形態について詳細に説明する。なお、本開示の範囲はここで説明する実施の形態に限定されるものではなく、本開示の趣旨を損なわない範囲で種々の変更をすることができる。
　本開示の合わせガラス用中間膜は、少なくとも、Ｂ層、Ａ層、Ｂ層をこの順に含む、３層以上の層からなる中間膜である。Ａ層は第１の熱可塑性樹脂を含有する層であり、Ａ層を構成する樹脂材料はＪＩＳ　Ｋ　７２４４－１０：２００５に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを－３０℃以上１０℃以下の範囲に有し（以下、この温度を「ｔａｎδピーク温度」と称することもある）、当該ｔａｎδピークの高さ（以下、「ｔａｎδピーク高さ」と称することもある）は１．５以上である。Ｂ層はポリビニルアセタール樹脂を含有する層であり、Ｂ層の厚さの総和が６００μｍ超である。
＜Ａ層＞
　本開示の合わせガラス用中間膜は、少なくとも１層のＡ層を含む。Ａ層は第１の熱可塑性樹脂を含有する層である。後述のＢ層とともに、Ａ層が合わせガラス用中間膜に含まれることによって、合わせガラス用中間膜に高い遮音性が付与される。Ａ層を構成する樹脂材料は、第１の熱可塑性樹脂からなるか、または第１の熱可塑性樹脂を含有する樹脂組成物からなる。Ａ層を構成する樹脂材料が上述のｔａｎδピーク温度およびｔａｎδピーク高さの条件を満たす限り、第１の熱可塑性樹脂は特に制限されない。
　好ましくは、Ａ層は第１の熱可塑性樹脂として、芳香族ビニル単量体単位を６０モル％以上含む重合体ブロック（ａ）と共役ジエン単量体単位を６０モル％以上含む重合体ブロック（ｂ）とを有するブロック共重合体（以下、「ブロック共重合体（Ａ）」と称することもある）の水素添加物を含有する。当該ブロック共重合体の水素添加物における重合体ブロック（ａ）の含有量は、ブロック共重合体の水素添加物の総質量に対して好ましくは２５質量％以下である。
　重合体ブロック（ａ）における芳香族ビニル単量体単位を構成する芳香族ビニル化合物としては、例えばスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、α－メチルスチレン、β－メチルスチレン、２，６－ジメチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、α－メチル－ｏ－メチルスチレン、α－メチル－ｍ－メチルスチレン、α－メチル－ｐ－メチルスチレン、β－メチル－ｏ－メチルスチレン、β－メチル－ｍ－メチルスチレン、β－メチル－ｐ－メチルスチレン、２，４，６－トリメチルスチレン、α－メチル－２，６－ジメチルスチレン、α－メチル－２，４－ジメチルスチレン、β－メチル－２，６－ジメチルスチレン、β－メチル－２，４－ジメチルスチレン、ｏ－クロロスチレン、ｍ－クロロスチレン、ｐ－クロロスチレン、２，６－ジクロロスチレン、２，４－ジクロロスチレン、α－クロロ－ｏ－クロロスチレン、α－クロロ－ｍ－クロロスチレン、α－クロロ－ｐ－クロロスチレン、β－クロロ－ｏ－クロロスチレン、β－クロロ－ｍ－クロロスチレン、β－クロロ－ｐ－クロロスチレン、２，４，６－トリクロロスチレン、α－クロロ－２，６－ジクロロスチレン、α－クロロ－２，４－ジクロロスチレン、β－クロロ－２，６－ジクロロスチレン、β－クロロ－２，４－ジクロロスチレン、ｏ－ｔ－ブチルスチレン、ｍ－ｔ－ブチルスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン、ｏ－メトキシスチレン、ｍ－メトキシスチレン、ｐ－メトキシスチレン、ｏ－クロロメチルスチレン、ｍ－クロロメチルスチレン、ｐ－クロロメチルスチレン、ｏ－ブロモメチルスチレン、ｍ－ブロモメチルスチレン、ｐ－ブロモメチルスチレン、シリル基で置換されたスチレン誘導体、インデンおよびビニルナフタレン等が挙げられる。芳香族ビニル化合物は１つを単独で用いてもよく、２つ以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、製造コストおよび物性バランスの観点から、スチレン、α－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレンおよびこれらの混合物が好ましく、スチレンがより好ましい。
　重合体ブロック（ａ）における芳香族ビニル単量体単位の含有量は、重合体ブロック（ａ）を構成する全構成単位に対して、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは８０モル％以上、より好ましくは８５モル％以上、さらに好ましくは９０モル％以上、特に好ましくは９５モル％以上であり、実質的に１００モル％であってもよい。重合体ブロック（ａ）における芳香族ビニル単量体単位の含有量が前記下限値以上であると、良好な成形性または機械的強度を得やすい。
　重合体ブロック（ａ）は、本開示の目的および効果の妨げにならない範囲において、芳香族ビニル単量体単位以外の他の不飽和単量体に由来する構成単位を含有していてもよい。他の不飽和単量体としては、例えばブタジエン、イソプレン、２，３－ジメチルブタジエン、１，３－ペンタジエン、１，３－ヘキサジエン、イソブチレン、メタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、Ｎ－ビニルカルバゾール、β－ピネン、８，９－ｐ－メンテン、ジペンテン、メチレンノルボルネンおよび２－メチレンテトラヒドロフラン等が挙げられる。
　重合体ブロック（ａ）中の他の不飽和単量体単位の含有量は、重合体ブロック（ａ）を構成する全構成単位に対して、好ましくは４０モル％未満、より好ましくは２０モル％未満、より好ましくは１５モル％未満、さらに好ましくは１０モル％未満、特に好ましくは５モル％未満である。本開示の好適な一実施態様において、重合体ブロック（ａ）は、上記した他の不飽和単量体単位を実質的に含まない。重合体ブロック（ａ）が上記した他の不飽和単量体に由来する単位を含有する場合、その結合形態は特に制限されるものではなく、ランダム状またはテーパー状のいずれでもよい。
　なお、ブロック共重合体（Ａ）における重合体ブロック（ａ）中の芳香族ビニル単量体単位の含有量および他の不飽和単量体単位の含有量は、ブロック共重合体（Ａ）の１Ｈ－ＮＭＲスペクトルから求められ、ブロック共重合体（Ａ）の調製において各単量体の仕込み比を調節することにより所望の含有量に調整できる。
　ブロック共重合体（Ａ）は、重合体ブロック（ａ）を少なくとも１つ有していればよい。ブロック共重合体（Ａ）が重合体ブロック（ａ）を２つ以上有する場合には、それらの重合体ブロック（ａ）は、互いに同一であっても異なっていてもよい。なお、本明細書において「重合体ブロックが異なる」とは、重合体ブロックを構成する単量体単位、重量平均分子量、立体規則性、並びに複数の単量体単位を有する場合には各単量体単位の比率および共重合の形態（ランダム、グラジェント、ブロック）のうちの少なくとも１つが異なることを意味する。このことは、後述する重合体ブロック（ｂ）においても同じである。
　ブロック共重合体（Ａ）に含まれる重合体ブロック（ａ）の重量平均分子量（Ｍｗ）は特に制限されない。ブロック共重合体（Ａ）が含む重合体ブロック（ａ）のうち少なくとも１つの重合体ブロック（ａ）の重量平均分子量は、好ましくは３，０００～６０，０００、より好ましくは４，０００～５０，０００である。ブロック共重合体（Ａ）が前記範囲内の重量平均分子量である重合体ブロック（ａ）を少なくとも１つ有することにより、機械的強度がより向上し、良好な製膜性を得やすい。ここで、重量平均分子量とは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によって求めたポリスチレン換算の重量平均分子量である。
　重合体ブロック（ａ）のガラス転移温度は、好ましくは１２０℃以下、より好ましくは１１０℃以下であり、好ましくは６０℃以上、より好ましくは７０℃以上である。重合体ブロック（ａ）のガラス転移温度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、Ａ層を構成する樹脂材料のせん断貯蔵弾性率を特定の範囲に制御しやすくなり、得られる中間膜の遮音性の向上につながるとともに、機械的強度を高くできる。重合体ブロック（ａ）のガラス転移温度は、後述の実施例に記載の方法により測定され、ブロック共重合体（Ａ）の調製において各単量体の仕込み比を調節することにより所望の範囲に調整できる。
　ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物における重合体ブロック（ａ）の含有量〔複数の重合体ブロック（ａ）を有する場合はそれらの合計含有量〕は、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物の総質量に対して好ましくは２５質量％以下である。ブロック共重合体（Ａ）のモルフォロジーによってｔａｎδの値も変化し、特にスフィア構造からなるミクロ相分離構造をとる場合にｔａｎδが高くなる傾向にある。スフィア構造の形成のしやすさには、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物における重合体ブロック（ａ）の含有量が大きく影響するため、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物の総質量に対するブロック重合体（ａ）の含有量を好ましくは２５質量％以下、より好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１５質量％以下に調整することが、得られる中間膜の遮音性をより向上させる上で非常に有利である。前記した重合体ブロック（ａ）の含有量は、より好ましくは１４質量％以下、より好ましくは１３質量％以下、より好ましくは１２．５質量％以下、より好ましくは１１質量％以下、特に好ましくは９質量％以下である。遮音性の観点から、前記した重合体ブロック（ａ）の含有量は、好ましくは３質量％以上、より好ましくは３．５質量％以上である。本開示の一実施態様において、前記した重合体ブロック（ａ）の含有量は好ましくは３～２５質量％である。一方で、Ａ層の取扱性および機械物性を高めやすい観点からは、前記した重合体ブロック（ａ）の含有量は好ましくは６～２５質量％、より好ましくは８～２５質量％、特に好ましくは１０～２５質量％である。また、本開示の一実施態様において、前記した重合体ブロック（ａ）の含有量は好ましくは３．５～２５質量％、より好ましくは４～１５質量％であって、重合体ブロック（ａ）の含有量が前記範囲内であると、高い遮音性を確保しつつ、得られるＡ層の取扱性および機械物性を高めることができる。
　なお、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物における重合体ブロック（ａ）の含有量は、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物の１Ｈ－ＮＭＲスペクトルから求められ、ブロック共重合体（Ａ）の調製において各単量体の仕込み比を調節することにより所望の範囲に調整できる。
　重合体ブロック（ｂ）に含まれる共役ジエン単量体単位を構成する共役ジエン化合物としては、例えばイソプレン、ブタジエン、ヘキサジエン、２，３－ジメチル－１，３－ブタジエン、１，３－ペンタジエンおよびミルセン等を挙げることができる。共役ジエン化合物は１つを単独で用いてもよく、２つ以上を組み合わせて用いてもよい。中でも、入手しやすさ、汎用性、および後述する結合形態の制御性等の観点から、イソプレン、ブタジエン、およびイソプレンとブタジエンとの混合物が好ましく、イソプレンがより好ましい。
　共役ジエン化合物として、ブタジエンとイソプレンとの混合物を用いてもよい。その混合比率［イソプレン／ブタジエン］（質量比）に特に制限はないが、好ましくは５／９５～９５／５、より好ましくは１０／９０～９０／１０、さらに好ましくは４０／６０～７０／３０、特に好ましくは４５／５５～６５／３５である。なお、前記混合比率［イソプレン／ブタジエン］をモル比で示すと、好ましくは５／９５～９５／５、より好ましくは１０／９０～９０／１０、さらに好ましくは４０／６０～７０／３０、特に好ましくは４５／５５～５５／４５である。
　重合体ブロック（ｂ）における共役ジエン単量体単位の含有量は、重合体ブロック（ｂ）を構成する全構成単位に対して、好ましくは６０モル％以上、より好ましくは６５モル％以上、さらに好ましくは８０モル％以上である。前記した共役ジエン単量体単位の含有量が前記下限値以上であると、遮音特性を発揮するセグメントの量が十分となり、遮音性に優れた中間膜を得やすい。前記した共役ジエン単量体単位の含有量の上限値は特に限定されない。前記した共役ジエン単量体単位の含有量は１００モル％であってもよい。
　重合体ブロック（ｂ）は、１種の共役ジエン化合物に由来する構成単位のみを有していてもよく、２種以上の共役ジエン化合物に由来する構成単位を有していてもよい。先に述べた通り本開示では重合体ブロック（ｂ）が共役ジエン単量体単位を６０モル％以上含有することが好ましい。重合体ブロック（ｂ）が共役ジエン単量体単位として、イソプレンに由来する構成単位（以下、「イソプレン単位」と略称することがある）、ブタジエンに由来する構成単位（以下、「ブタジエン単位」と略称することがある）、またはイソプレン単位とブタジエン単位との合計量を、それぞれの場合において６０モル％以上含有することが好ましい。このことにより、遮音性に優れた中間膜を得やすい。
　重合体ブロック（ｂ）が２種以上の共役ジエン単量体単位を有している場合は、それらの結合形態はランダム、テーパー、完全交互、一部ブロック状、ブロック、またはそれらの２種以上の組み合わせのいずれでもよい。
　重合体ブロック（ｂ）は、本開示の目的および効果の妨げにならない範囲において、共役ジエン単量体単位以外の他の重合性単量体に由来する構成単位を含有していてもよい。他の重合性単量体としては、例えばスチレン、α－メチルスチレン、ｏ－メチルスチレン、ｍ－メチルスチレン、ｐ－メチルスチレン、ｐ－ｔ－ブチルスチレン、２，４－ジメチルスチレン、ビニルナフタレンおよびビニルアントラセン等の芳香族ビニル化合物、並びにメタクリル酸メチル、メチルビニルエーテル、Ｎ－ビニルカルバゾール、β－ピネン、８，９－ｐ－メンテン、ジペンテン、メチレンノルボルネン、２－メチレンテトラヒドロフラン、１，３－シクロペンタジエン、１，３－シクロヘキサジエン、１，３－シクロヘプタジエンおよび１，３－シクロオクタジエン等が挙げられる。中でも、スチレン、α－メチルスチレンおよびｐ－メチルスチレンが好ましく、スチレンがより好ましい。重合体ブロック（ｂ）が上記した他の重合性単量体単位を含有する場合、その具体的な組み合わせとしては、好ましくは、イソプレンとスチレン、ブタジエンとスチレンであり、より好ましくはイソプレンとスチレンである。重合体ブロック（ｂ）がこのような組み合わせを含む場合、Ａ層を構成する樹脂材料のｔａｎδが高くなることがある。
　重合体ブロック（ｂ）における他の重合性単量体単位の含有量は、重合体ブロック（ｂ）を構成する全構成単位に対して、好ましくは４０モル％未満、より好ましくは３５モル％未満、特に好ましくは２０モル％未満である。重合体ブロック（ｂ）が上記した他の重合性単量体単位を含有する場合、その結合形態は特に制限はなく、ランダムまたはテーパー状のいずれでもよい。
　なお、ブロック共重合体（Ａ）における重合体ブロック（ｂ）中の共役ジエン単量体単位の含有量および他の重合性単量体単位の含有量は、ブロック共重合体（Ａ）の１Ｈ－ＮＭＲスペクトルから求められ、ブロック共重合体（Ａ）の調製において各単量体の仕込み比を調節することにより所望の含有量に調整できる。
　重合体ブロック（ｂ）を構成する構成単位が、イソプレン単位またはブタジエン単位を含む場合、イソプレンの結合形態としては１，２－結合、３，４－結合または１，４－結合をとることができ、ブタジエンの結合形態としては１，２－結合または１，４－結合をとることができる。
　ブロック共重合体（Ａ）における重合体ブロック（ｂ）中の３，４－結合単位および１，２－結合単位の含有量（以下、「ビニル結合量」と称することがある）の合計は、好ましくは２０モル％以上、より好ましくは４０モル％以上、特に好ましくは５０モル％以上である。また、特に制限されるものではないが、上記したビニル結合量の合計は好ましくは９０モル％以下、より好ましくは８５モル％以下である。ここで、ビニル結合量は、水素添加前のブロック共重合体（Ａ）をＣＤＣｌ３に溶解して１Ｈ－ＮＭＲスペクトルを測定して算出される。重合体ブロック（ｂ）を構成する構成単位がイソプレン単位のみからなる場合は、イソプレン単位の全ピーク面積と３，４－結合単位および１，２－結合単位に対応するピーク面積との比からビニル結合量は算出される。重合体ブロック（ｂ）を構成する構成単位がブタジエン単位のみからなる場合は、ブタジエン単位の全ピーク面積と１，２－結合単位に対応するピーク面積との比からビニル結合量は算出される。重合体ブロック（ｂ）を構成する構成単位がイソプレン単位およびブタジエン単位を含む場合は、イソプレン単位およびブタジエン単位の全ピーク面積とイソプレン単位における３，４－結合単位および１，２－結合単位並びにブタジエン単位における１，２－結合単位に対応するピーク面積との比からビニル結合量は算出される。
　ビニル結合量が増えるほどＡ層を構成する樹脂材料のｔａｎδの値が高くなる傾向にあり、このｔａｎδのピークの位置を特定の温度範囲に制御することにより、得られる中間膜の遮音性を向上させることができる。ビニル結合量は、例えばブロック共重合体（Ａ）を製造するためのアニオン重合の際に用いる有機ルイス塩基の添加量を調節することによって所望の範囲に調整できる。
　ブロック共重合体（Ａ）に含まれる重合体ブロック（ｂ）の重量平均分子量は、遮音性等の観点から、水素添加前の状態で、好ましくは１５，０００～８００，０００、より好ましくは５０，０００～７００，０００、さらに好ましくは７０，０００～６００，０００、特に好ましくは９０，０００～５００，０００、最も好ましくは１３０，０００～４５０，０００である。ここで、重量平均分子量とは、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定によって求めたポリスチレン換算の重量平均分子量であり、重合体ブロック（ｂ）の重量平均分子量とは、重合体ブロック（ｂ）を共重合する前後の重量平均分子量の差により算出した値を意味する。
　重合体ブロック（ｂ）のガラス転移温度は、好ましくは１０℃以下、より好ましくは０℃以下であり、好ましくは－３０℃以上、より好ましくは－２０℃以上である。重合体ブロック（ｂ）のガラス転移温度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、Ａ層を構成する樹脂材料のｔａｎδピーク温度を特定の範囲に制御しやすくなり、得られる中間膜の遮音性の向上につながる。重合体ブロック（ｂ）のガラス転移温度は、後述の実施例に記載の方法により測定され、ブロック共重合体（Ａ）の調製において各単量体の仕込み比を調節することにより所望の範囲に調整できる。
　ブロック共重合体（Ａ）は、上記重合体ブロック（ｂ）を少なくとも１つ有していればよい。ブロック共重合体（Ａ）が重合体ブロック（ｂ）を２つ以上有する場合には、それらの重合体ブロック（ｂ）は、互いに同一であっても異なっていてもよい。
　ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物における重合体ブロック（ｂ）の含有量〔複数の重合体ブロック（ｂ）を有する場合にはそれらの合計含有量〕は、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物の総質量に対して好ましくは７５～９７質量％である。重合体ブロック（ｂ）の含有量が上記範囲内にあると、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物が適度な柔軟性または良好な成形性を有しやすい。また、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物のモルフォロジーによってｔａｎδの値も変化し、特にスフィア構造からなるミクロ相分離構造をとる場合にｔａｎδが高くなる傾向にある。スフィア構造の形成のしやすさには、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物における重合体ブロック（ｂ）の含有量が大きく影響するため、ブロック重合体（Ａ）の水素添加物の総質量に対する重合体ブロック（ｂ）の含有量を好ましくは７５～９７質量％に調整することは、得られる中間膜の遮音性をより向上させる上で非常に有利である。前記した重合体ブロック（ｂ）の含有量は、より好ましくは７５～９６．５質量％、さらに好ましくは７５～９６質量％、特に好ましくは９０～９６質量％である。一方で、Ａ層の取扱性および機械物性を高めやすい観点からは、前記した重合体ブロック（ｂ）の含有量は、好ましくは７５～９４質量％、より好ましくは７５～９２質量％、特に好ましくは７５～９０質量％である。また、本開示の好適な一実施態様において、前記した重合体ブロック（ｂ）の含有量は７５～９６．５質量％であり、重合体ブロック（ｂ）の含有量がこの範囲内にあると、高い遮音性を確保しつつ、得られるＡ層の取扱性および機械物性を高めることができる。
　なお、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物における重合体ブロック（ｂ）の含有量は、ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物の１Ｈ－ＮＭＲスペクトルから求められ、ブロック共重合体（Ａ）の調製において各単量体の仕込み比を調節することにより所望の範囲に調整できる。
　ブロック共重合体（Ａ）において重合体ブロック（ａ）と重合体ブロック（ｂ）とが結合している限りは、その結合形態は限定されず、直鎖状、分岐状、放射状、またはこれらの２つ以上を組合せた結合形態のいずれでもよい。中でも、重合体ブロック（ａ）と重合体ブロック（ｂ）との結合形態は直鎖状であることが好ましく、その例としては重合体ブロック（ａ）をａで、また重合体ブロック（ｂ）をｂで表したときに、ａ－ｂで示されるジブロック共重合体、ａ－ｂ－ａで示されるトリブロック共重合体、ａ－ｂ－ａ－ｂで示されるテトラブロック共重合体、ａ－ｂ－ａ－ｂ－ａで示されるペンタブロック共重合体等を挙げることができる。中でも、直鎖状のトリブロック共重合体またはジブロック共重合体が好ましく、ａ－ｂ－ａ型のトリブロック共重合体が柔軟性および製造容易性等の観点から好ましく用いられる。
　本開示において、Ａ層は第１の熱可塑性樹脂として、上記ブロック共重合体（Ａ）の水素添加物〔以下、「水添ブロック共重合体（Ａ）」と称することもある〕を１種以上含有することが好ましい。
　耐熱性、耐候性および遮音性の観点から、重合体ブロック（ｂ）が有する炭素－炭素二重結合の８０モル％以上が水素添加（以下、「水添」と略称することがある）されていることが好ましく、８５モル％以上が水添されていることがより好ましく、８８モル％以上が水添されていることがさらに好ましく、９０モル％以上が水添されていることが特に好ましい（以下、この値を「水添率」と称することもある）。水添率の上限値に特に制限はない。水添率は９９モル％以下であってよく、９８モル％以下であってもよい。なお、水添率は、重合体ブロック（ｂ）中の共役ジエン単量体単位中の炭素－炭素二重結合の含有量を水素添加前後に１Ｈ－ＮＭＲ測定によって求め、それらの含有量から算出した値である。
　水添ブロック共重合体（Ａ）のゲルパーミエーションクロマトグラフィーによる標準ポリスチレン換算で求めた重量平均分子量は、好ましくは１５，０００～８００，０００、より好ましくは５０，０００～７００，０００、さらに好ましくは７０，０００～６００，０００、特に好ましくは９０，０００～５００，０００、最も好ましくは１３０，０００～４５０，０００である。水添ブロック共重合体（Ａ）の重量平均分子量が前記下限値以上であれば耐熱性が高くなりやすく、前記上限値以下であれば成形性が良好になりやすい。
　ブロック共重合体（Ａ）の製造方法は特に限定されない。ブロック共重合体（Ａ）は、例えばアニオン重合法、カチオン重合法またはラジカル重合法等により製造できる。アニオン重合法の具体的な例として、下記（ｉ）～（iii）に記載の方法を挙げることができる。
（ｉ）アルキルリチウム化合物を開始剤として用い、芳香族ビニル単量体、共役ジエン単量体、次いで芳香族ビニル単量体を逐次重合させる方法；
（ii）アルキルリチウム化合物を開始剤として用い、芳香族ビニル単量体、共役ジエン単量体を逐次重合させ、次いでカップリング剤を加えてカップリングする方法；
（iii）ジリチウム化合物を開始剤として用い、共役ジエン単量体、次いで芳香族ビニル単量体を逐次重合させる方法。
　共役ジエン単量体を用いる場合、アニオン重合の際に有機ルイス塩基を添加することによって第１の熱可塑性樹脂の１，２－結合量および３，４－結合量を増やすことができ、有機ルイス塩基の添加量を調整することによって第１の熱可塑性樹脂の１，２－結合量および３，４－結合量、即ちビニル結合量を容易に制御することができる。ビニル結合量が増えるほどＡ層を構成する樹脂材料のｔａｎδの値が高くなる傾向にあり、このｔａｎδのピークの位置を特定の温度範囲に制御することにより、得られる中間膜の遮音性を向上させることができる。
　前記有機ルイス塩基としては、例えば酢酸エチル等のエステル；トリエチルアミン、Ｎ，Ｎ，Ｎ’，Ｎ’－テトラメチルエチレンジアミン（ＴＭＥＤＡ）、Ｎ－メチルモルホリン等のアミン；ピリジン等の含窒素複素環式芳香族化合物；ジメチルアセトアミド等のアミド；ジメチルエーテル、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）、ジオキサン等のエーテル；エチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジメチルエーテル等のグリコールエーテル；ジメチルスルホキシド等のスルホキシド；アセトン、メチルエチルケトン等のケトン等が挙げられる。
　ブロック共重合体（Ａ）を水素添加反応に付すことにより、水添ブロック共重合体（Ａ）を得ることができる。未水添のブロック共重合体（Ａ）を水素添加反応に付す方法としては、例えば、生成したブロック共重合体（Ａ）を含む反応液から未水添のブロック共重合体（Ａ）を単離し、それを水素添加触媒に対して不活性な溶媒に溶解したもの、または前記反応液中の未水添のブロック共重合体（Ａ）を、水素添加触媒の存在下で水素と反応させる方法が挙げられる。
　水素添加触媒としては、例えばラネーニッケル；Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ等の金属をカーボン、アルミナ、珪藻土等の担体に担持させた不均一系触媒；遷移金属化合物とアルキルアルミニウム化合物、アルキルリチウム化合物等との組み合わせからなるチーグラー系触媒；メタロセン系触媒等が挙げられる。水素添加反応は通常、水素圧力０．１ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下、反応温度２０℃以上２５０℃以下、反応時間０．１時間以上１００時間以下の条件下で行なうことができる。
　Ａ層を構成する樹脂材料はＪＩＳ　Ｋ　７２４４－１０：２００５に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを－３０℃以上１０℃以下の範囲に有する。ｔａｎδピーク温度が－３０℃より低い範囲にあると、５０００Ｈｚから１００００Ｈｚの周波数域の遮音性の低下が顕著となる。一方、ｔａｎδピーク温度が１０℃より高い範囲にあると、２０００Ｈｚから５０００Ｈｚの中周波数域の遮音性の低下が顕著となる。ここで、ｔａｎδとは、損失正接とも称され、せん断損失弾性率をせん断貯蔵弾性率で除したものであり、この値が高いほど高い遮音性が期待される。なおｔａｎδは、後述する実施例に記載の方法により測定される。
　本開示においてＡ層を構成する樹脂材料のｔａｎδピーク温度は、好ましくは－２５℃以上、より好ましくは－２０℃以上であり、好ましくは０℃以下、より好ましくは－５℃以下である。ｔａｎδピーク温度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、２０００Ｈｚから１００００Ｈｚまでの周波数域における良好な遮音性がもたらされやすい。
　ｔａｎδピーク温度を調整する方法としては、ブロック共重合体（Ａ）において、ハードセグメントである重合体ブロック（ａ）の含有量を調整したり、ハードセグメントである重合体ブロック（ａ）またはソフトセグメントである重合体ブロック（ｂ）を構成する単量体の種類、結合形態もしくは各セグメント自体のガラス転移温度等を調整したりする方法等が挙げられる。具体的には、例えばブロック共重合体（Ａ）における重合体ブロック（ａ）の含有量を少なくすること、または重合体ブロック（ｂ）を構成する単量体の種類もしくは組み合わせの変更等によりビニル結合量を多くすることによって、ｔａｎδピーク温度を調整する（高くする）ことができる。
　本開示において、ｔａｎδピーク高さは１．５以上である。ｔａｎδピーク高さが１．５未満であると所望の遮音性は得られにくい。ｔａｎδピーク高さは好ましくは２．０以上、より好ましくは２．２以上、特に好ましくは２．４以上である。ｔａｎδピーク高さの上限値は特に限定されない。ｔａｎδピーク高さは通常５．０以下である。
　ｔａｎδピーク高さを高くする方法としては、ミクロ相分離構造をスフィア構造とすること、重合体ブロック（ｂ）中のビニル結合量を高めること等が挙げられる。
　Ａ層を構成する樹脂材料について、ＪＩＳ　Ｋ　７２４４－４：１９９９に準じて周波数０．３Ｈｚの条件で動的粘弾性試験を行うことで測定される２０℃における引張貯蔵弾性率は、好ましくは１．０ＧＰａ未満である。
　Ａ層を構成する樹脂材料は、第１の熱可塑性樹脂としての前記水添ブロック共重合体（Ａ）を、樹脂材料の総質量に対して、好ましくは６０質量％以上、より好ましくは７０質量％以上、さらに好ましくは８０質量％以上の量で含む。Ａ層を構成する樹脂材料における前記水添ブロック共重合体（Ａ）の含有量は、樹脂材料の総質量に対して、９０質量％以上、９５質量％以上、９９質量％以上、９９．９質量％以上、９９．９９質量％以上または１００質量％であることが好ましい場合もある。Ａ層を構成する樹脂材料は、前記水添ブロック共重合体（Ａ）に加えて、必要に応じて、また本開示の効果が損なわれない範囲において、他の熱可塑性樹脂（例えば、水添クマロン・インデン樹脂、水添ロジン系樹脂、水添テルペン樹脂、脂環式系水添石油樹脂等の水添系樹脂；オレフィンおよびジオレフィン重合体からなる脂肪族系樹脂等の粘着付与樹脂；水添ポリイソプレン、水添ポリブタジエン、ブチルゴム、ポリイソブチレン、ポリブテン、ポリオレフィン系エラストマー、具体的にはエチレン－プロピレン共重合体、エチレン－ブチレン共重合体、プロピレン－ブチレン共重合体、ポリオレフィン系樹脂、オレフィン系重合体、ポリエチレン系樹脂等）を含んでもよい。
　本開示の合わせガラス用中間膜において、Ａ層１層の厚さは好ましくは５０μｍ以上４５０μｍ以下である。Ａ層１層の最適な厚さは、中間膜を構成する他の層（例えば後述するＢ層）の厚さまたは各層の貯蔵弾性率等により異なるが、Ａ層が厚いほど遮音性が高くなる一方で中間膜全体の弾性率が下がる傾向にある。これにより、Ａ層１層の厚さが４５０μｍより厚くなると、合わせガラスのコインシデンス効果の起こる周波数域が６０００Ｈｚよりも高くなりやすく、６０００Ｈｚ以上の周波数域における遮音性の低下が顕著になることがある。高周波数域の遮音性をより高める点から、Ａ層１層の厚さは、より好ましくは３５０μｍ以下、特に好ましくは３００μｍ以下である。また、Ａ層の厚さが５０μｍより薄い場合には、中間膜全体の弾性率が高くなり、コインシデンス効果の起こる周波数域が中周波数域になることがあり、４０００～６０００Ｈｚの中周波数域における遮音性の低下が顕著になることがある。特にこの周波数域における遮音性は実用上重要であり、また、遮音性の改善効果もＡ層の厚さの低下に伴って小さくなることから、Ａ層１層の厚さは、より好ましくは７０μｍ以上、特に好ましくは９０μｍ以上、さらに好ましくは１１０μｍ以上である。
　Ａ層を構成する樹脂材料には、その他の成分として、後述するような酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、結晶核剤または遮熱材料等が必要に応じて添加されてもよい。なお、本開示の合わせガラス用中間膜において、これらの添加剤は、Ｂ層、Ａ層、Ｂ層からなる群から選択される１層以上の層に含まれていてもよい。前記群から選択される２層以上の層に添加剤が含まれる場合、それらの層に同じ添加剤が含まれていてもよく、異なる添加剤が含まれていてもよい。
　酸化防止剤としては、例えばフェノール系酸化防止剤、リン系酸化防止剤および硫黄系酸化防止剤等が挙げられる。酸化防止剤は、１つを単独で用いてもよく、２つ以上を組み合わせて用いてもよい。
　フェノール系酸化防止剤の例としては、例えば１，３，５－トリス（４－ｔｅｒｔ－ブチル－３－ヒドロキシ－２，６－ジメチルベンジル）－１，３，５－トリアジン－２，４，６－（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）－トリオン、２－ｔ－ブチル－６－（３－ｔ－ブチル－２－ヒドロキシ－５－メチルベンジル）－４－メチルフェニルアクリレート、２，４－ジ－ｔ－アミル－６－（１－（３，５－ジ－ｔ－アミル－２－ヒドロキシフェニル）エチル）フェニルアクリレート等のアクリレート系化合物、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－メチルフェノール、２，６－ジ－ｔ－ブチル－４－エチルフェノール、オクタデシル－３－（３，５－）ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’－メチレン－ビス（４－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス（４－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、４，４’－ブチリデン－ビス（６－ｔ－ブチル－ｍ－クレゾール）、４，４’－チオビス（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェノール）、ビス（３－シクロヘキシル－２－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）メタン、３，９－ビス（２－（３－（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオニルオキシ）－１，１－ジメチルエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン、１，１，３－トリス（２－メチル－４－ヒドロキシ－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、１，３，５－トリメチル－２，４，６－トリス（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）ベンゼン、テトラキス（メチレン－３－（３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニル）プロピオネート）メタン、またはトリエチレングリコールビス（３－（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチルフェニル）プロピオネート）等のアルキル置換フェノール系化合物、６－（４－ヒドロキシ－３，５－ジ－ｔ－ブチルアニリノ）－２，４－ビス－オクチルチオ－１，３，５－トリアジン、６－（４－ヒドロキシ－３，５－ジメチルアニリノ）－２，４－ビス－オクチルチオ－１，３，５－トリアジン、６－（４－ヒドロキシ－３－メチル－５－ｔ－ブチルアニリノ）－２，４－ビス－オクチルチオ－１，３，５－トリアジン、または２－オクチルチオ－４，６－ビス－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－オキシアニリノ）－１，３，５－トリアジン等のトリアジン基含有フェノール系化合物等が挙げられる。
　リン系酸化防止剤としては、例えばトリス（２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル）ホスフェイト、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト、フェニルジイソデシルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（ジノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２－ｔ－ブチル－４－メチルフェニル）ホスファイト、トリス（シクロヘキシルフェニル）ホスファイト、２，２－メチレンビス（４，６－ジ－ｔ－ブチルフェニル）オクチルホスファイト、９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン－１０－オキサイド、１０－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジル）－９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン－１０－オキサイド、または１０－デシロキシ－９，１０－ジヒドロ－９－オキサ－１０－ホスファフェナントレン等のモノホスファイト系化合物、４，４’－ブチリデン－ビス（３－メチル－６－ｔ－ブチルフェニル－ジ－トリデシルホスファイト）、４，４’－イソプロピリデン－ビス（フェニル－ジ－アルキル（Ｃ１２～Ｃ１５）ホスファイト）４，４’－イソプロピリデン－ビス（ジフェニルモノアルキル（Ｃ１２～Ｃ１５）ホスファイト）、１，１，３－トリス（２－メチル－４－ジ－トリデシルホスファイト－５－ｔ－ブチルフェニル）ブタン、またはテトラキス（２，４－ジ－ｔブチルフェニル）－４，４’－ビフェニレンホスファイト等のジホスファイト系化合物等が挙げられる。これらの中でもモノホスファイト系化合物が好ましい。
　硫黄系酸化防止剤としては、例えばジラウリル３，３’－チオジプロピオネート、ジステアリル３，３－チオジプロピオネート、ラウリルステアリル３，３’－チオジプロピオネート、ペンタエリスリトール－テトラキス－（β－ラウリル－チオプロピオネート）、３，９－ビス（２－ドデシルチオエチル）－２，４，８，１０－テトラオキサスピロ［５．５］ウンデカン等が挙げられる。
　酸化防止剤の添加量は、第１の熱可塑性樹脂１００質量部に対して、好ましくは０．００１質量部以上、より好ましくは０．０１質量部以上であり、好ましくは５質量部以下、より好ましくは１質量部以下である。酸化防止剤の量が前記下限値以上であり前記上限値以下であれば、十分な酸化防止効果を付与することができる。
　紫外線吸収剤としては、例えばベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、ヒンダードアミン系紫外線吸収剤、ベンゾエート系紫外線吸収剤、トリアジン系化合物、ベンゾフェノン系化合物、マロン酸エステル系化合物、インドール系化合物、シュウ酸アニリド系化合物等が挙げられる。紫外線吸収剤は、１つを単独で用いてもよく、２つ以上を組み合わせて用いてもよい。
　本開示の一態様では好ましくは、合わせガラス用中間膜における少なくとも１つの層は紫外線吸収剤を含んでなる。この態様において、紫外線吸収剤は好ましくは、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物、トリアジン系化合物、ヒンダードアミン系化合物、ベンゾエート系化合物、マロン酸エステル系化合物、インドール系化合物およびシュウ酸アニリド系化合物からなる群から選択される少なくとも１つである。
　紫外線吸収剤の添加量は、第１の熱可塑性樹脂に対して質量基準で、好ましくは１０ｐｐｍ以上、より好ましくは１００ｐｐｍ以上であり、好ましくは５０，０００ｐｐｍ以下、より好ましくは１０，０００ｐｐｍ以下である。紫外線吸収剤の添加量が前記した下限値と上限値との範囲内であると、十分な紫外線吸収効果を期待できる。
　光安定剤としては、例えばヒンダードアミン系光安定剤等が挙げられる。
　ブロッキング防止剤としては、無機粒子および有機粒子が挙げられる。無機粒子としては、例えばＩＡ族、ＩＩＡ族、ＩＶＡ族、ＶＩＡ族、ＶＩＩＡ族、ＶＩＩＩＡ族、ＩＢ族、ＩＩＢ族、ＩＩＩＢ族およびＩＶＢ族元素の酸化物、水酸化物、硫化物、窒素化物、ハロゲン化物、炭酸塩、硫酸塩、酢酸塩、リン酸塩、亜リン酸塩、有機カルボン酸塩、ケイ酸塩、チタン酸塩、硼酸塩およびそれらの含水化合物、並びにそれらを主成分として含む複合化合物および天然鉱物粒子が挙げられる。ここで主成分とは、含有量が最も高い成分である。有機粒子としては、例えばフッ素樹脂、メラミン系樹脂、スチレン－ジビニルベンゼン共重合体、アクリル系レジンシリコーンおよびそれらの架橋体が挙げられる。
　遮熱材料を含むことで、合わせガラス用中間膜に遮熱機能を付与し、合わせガラスとしたときに波長約１５００ｎｍの近赤外光の透過率を下げることができる。
　遮熱材料としては、例えば熱線遮蔽機能を有する熱線遮蔽粒子、または熱線遮蔽機能を有する有機色素化合物を樹脂もしくはガラスに含有させた材料等が挙げられる。熱線遮蔽機能を有する粒子としては、例えば錫ドープ酸化インジウム、アンチモンドープ酸化錫、アルミニウムドープ酸化亜鉛、錫ドープ酸化亜鉛、ケイ素ドープ酸化亜鉛等の酸化物の粒子、ＬａＢ６（六ホウ化ランタン）粒子等の熱線遮蔽機能を有する無機材料の粒子等が挙げられる。また、熱線遮蔽機能を有する有機色素化合物としては、例えばジイモニウム系色素、アミニウム系色素、フタロシアニン系色素、アントラキノン系色素、ポリメチン系色素、ベンゼンジチオール型アンモニウム系化合物、チオ尿素誘導体、チオール金属錯体等が挙げられる。遮熱材料は、１つを単独で用いてもよく、２つ以上を組み合わせて用いてもよい。
　本開示の一態様では好ましくは、合わせガラス用中間膜における少なくとも１つの層は遮熱材料を含んでなる。この態様において、遮熱材料は好ましくは、錫ドープ酸化インジウム、アンチモンドープ酸化錫、アンチモン酸亜鉛、金属ドープ酸化タングステン、ジイモニウム系色素、アミニウム系色素、フタロシアニン系色素、アントラキノン系色素、ポリメチン系色素、ベンゼンジチオール型アンモニウム系化合物、チオ尿素誘導体、チオール金属錯体、アルミニウムドープ酸化亜鉛、錫ドープ酸化亜鉛、ケイ素ドープ酸化亜鉛、六ホウ化ランタンおよび酸化バナジウムからなる群から選択される少なくとも１つである。
　遮熱材料として熱線遮蔽粒子を用いる場合、その含有量は、好ましくは０．０１質量％以上、より好ましくは０．０５質量％以上、さらに好ましくは０．１質量％以上、特に好ましくは０．２質量％以上であり、好ましくは５質量％以下、より好ましくは３質量％以下である。本開示において遮熱材料は、Ａ層、後述するＢ層、および存在し、熱可塑性樹脂を含有する場合は後述するＣ層のいずれに含まれていてもよく、上記した「含有量」とは、Ａ層、Ｂ層、および存在し、熱可塑性樹脂を含有する場合のＣ層を構成する樹脂材料全ての総質量を１００質量％とした場合の量を意味する。後述する有機色素化合物の「含有量」も同じ意味を有する。熱線遮蔽粒子の含有量が前記した下限値と上限値との範囲内であると、得られる中間膜を用いた合わせガラスの可視光線の透過率に影響を及ぼすことなく、波長約１５００ｎｍの近赤外光の透過率を効果的に下げやすい。中間膜の透明性の観点から、熱線遮蔽粒子の平均粒子径は、好ましくは１００ｎｍ以下、より好ましくは５０ｎｍ以下である。なお、この平均粒子径はレーザー回折装置で測定される平均粒子径である。
　遮熱材料として有機色素化合物を用いる場合、その含有量は、好ましくは０．００１質量％以上、より好ましくは０．００５質量％以上、さらに好ましくは０．０１質量％以上であり、好ましくは１質量％以下、より好ましくは０．５質量％以下である。有機色素化合物の含有量が前記した下限値と上限値との範囲内であると、得られる中間膜を用いた合わせガラスの可視光線の透過率に影響を及ぼすことなく、波長約１５００ｎｍの近赤外光の透過率を効果的に下げやすい。
　Ａ層に含まれる可塑剤は、Ａ層を構成する樹脂材料１００質量部に対して、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、特に好ましくは８質量部以下である。Ａ層において、前記第１の熱可塑性樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量は、好ましくは３０質量部以下、より好ましくは１５質量部以下、特に好ましくは５質量部以下である。Ａ層に含まれる可塑剤は０質量部、すなわちＡ層が実質的に可塑剤を含んでいなくてもよい。Ａ層の作製時にＡ層に可塑剤を含有させない場合であっても、後述するＢ層からＡ層に可塑剤が移行することでＡ層が可塑剤を含有する場合がある。Ｂ層からＡ層への可塑剤の移行を抑制しやすい観点から、Ａ層の可塑剤の含有量は上記上限値以下であることが好ましい。
　Ａ層に含まれてよい可塑剤は、特に限定されず、後述するＢ層に含まれてよい可塑剤と同じ可塑剤であってよい。
＜Ｂ層＞
　本開示の合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂を含有するＢ層を少なくとも２層含む。Ｂ層は通常、ガラスに対して接着性を持つため、ガラスと接する面にＢ層を含むことが好ましい。Ｂ層がポリビニルアセタール樹脂を含有することにより、本開示の合わせガラス用中間膜を用いて製造した合わせガラスの破損時のガラス飛散性が低くなりやすい。
　Ｂ層におけるポリビニルアセタール樹脂の含有量は、Ｂ層を構成する樹脂材料の総質量に対して、２５質量％以上が好ましく、３０質量％以上がより好ましく、３５質量％以上がさらに好ましく、４０質量％以上が特に好ましい。Ｂ層におけるポリビニルアセタール樹脂の含有量は、Ｂ層を構成する樹脂材料の総質量に対して、４５質量％以上、５５質量％以上、６５質量％以上または７０質量％以上が好ましい場合もある。Ｂ層におけるポリビニルアセタール樹脂の含有量は、Ｂ層を構成する樹脂材料の総質量に対して、通常１００質量％以下であり、９５質量％以下、９０質量％以下、８５質量％以下または８０質量％以下が好ましい場合もある。
　Ｂ層に用いられるポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、好ましくは４０モル％以上、より好ましくは６０モル％以上であり、好ましくは９０モル％以下、より好ましくは８５モル％以下、さらに好ましくは８０モル％以下である。アセタール化度は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準とした、アセタールを形成する上記単位の量である。アセタール化度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が良好になりやすく、ポリビニルアセタール樹脂および可塑剤を含有する樹脂材料を容易に得やすいため、プロセス上の観点から好ましい。また、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、耐水性の観点からは６５モル％以上であることが好ましい。アセタール化度は、アセタール化反応におけるアルデヒドの使用量を調整することにより調整できる。
　ポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位の含有量は好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２０モル％以下である。酢酸ビニル単位の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準とした酢酸ビニル単位の量である。酢酸ビニル単位の含有量が前記上限値以下であると、ポリビニルアセタール樹脂の製造時にブロッキングを起こしにくく、製造しやすくなる。酢酸ビニル単位の含有量の下限値は特に限定されない。酢酸ビニル単位の含有量は通常は０．３モル％以上である。酢酸ビニル単位の含有量は、原料のポリビニルアルコール系樹脂のケン化度を適宜調整することにより調整できる。
　ポリビニルアセタール樹脂のビニルアルコール単位の含有量は好ましくは５モル％以上、より好ましくは１０モル％以上、さらに好ましくは１５モル％以上であり、好ましくは３５モル％以下、より好ましくは３０モル％以下、さらに好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。ビニルアルコール単位の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂の製造原料であるポリビニルアルコール系樹脂中の主鎖の炭素２個からなる単位（例えば、ビニルアルコール単位、酢酸ビニル単位、エチレン単位等）を一繰返し単位とし、その一繰返し単位を基準としたビニルアルコール単位の量である。ビニルアルコール単位の含有量が前記下限値以上であると、可塑剤として後述するような水酸基を有する化合物を用いた場合に、可塑剤が有する水酸基とポリビニルアセタール樹脂との相互作用（水素結合）を十分発現させることができ、その結果、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が良好になり、可塑剤が他の層へ移行しにくくなる傾向にある。また、ビニルアルコール単位の含有量が前記上限値以下であると、安全ガラスとして中間膜に要求される耐貫通性または耐衝撃性機能を好適に制御することができる。ビニルアルコール単位の含有量は、アセタール化反応におけるアルデヒドの使用量を調整することにより調整できる。
　ポリビニルアセタール樹脂は通常、アセタールを形成する単位、ビニルアルコール単位および酢酸ビニル単位から構成されており、これらの各単位量は、例えばＪＩＳ　Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」または核磁気共鳴法（ＮＭＲ）によって測定される。
　ポリビニルアセタール樹脂としては、１種のみを単独で用いてもよく、アセタール化度または粘度平均重合度等が異なる２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　ポリビニルアセタール樹脂は従来公知の方法により製造でき、代表的には、ポリビニルアルコール系樹脂（例えばポリビニルアルコール樹脂またはエチレンビニルアルコールコポリマー）をアルデヒドによりアセタール化することによって製造できる。具体的には例えば、ポリビニルアルコール系樹脂を温水に溶解し、得られた水溶液を所定の温度（例えば０℃以上、好ましくは１０℃以上、例えば９０℃以下、好ましくは２０℃以下）に保持しておいて、所要の酸触媒およびアルデヒドを加え、撹拌しながらアセタール化反応を進行させる。次いで、反応温度を７０℃程度に上げて熟成して、反応を完結させ、その後、中和、水洗および乾燥を行って、ポリビニルアセタール樹脂の粉末を得ることができる。
　ポリビニルアセタール樹脂の原料となるポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは１００以上、より好ましくは３００以上、より好ましくは４００以上、さらに好ましくは６００以上、特に好ましくは７００以上、最も好ましくは７５０以上である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が低すぎると、耐貫通性、耐クリープ物性、特に８５℃、８５％ＲＨのような高温高湿条件下での耐クリープ物性が低下することがある。また、ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は、好ましくは５０００以下、より好ましくは３０００以下、さらに好ましくは２５００以下、特に好ましくは２３００以下、最も好ましくは２０００以下である。ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度が高すぎると、Ｂ層の成形が難しくなることがある。
　さらに、得られる合わせガラス用中間膜のラミネート適性（例えば積層時の溶融流動性）を向上させ、外観に一層優れた合わせガラスを得るためには、ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度は好ましくは１８００以下、より好ましくは１６００以下、さらに好ましくは１３００以下、よりさらに好ましくは１１００以下、特に好ましくは１０００以下である。
　なお、ポリビニルアセタール樹脂の好ましい粘度平均重合度の値は、上記したポリビニルアルコール系樹脂の好ましい粘度平均重合度の値と同一である。
　得られるポリビニルアセタール樹脂の酢酸ビニル単位を３０モル％以下に設定するために、ケン化度が７０モル％以上のポリビニルアルコール系樹脂を使用することが好ましい。ポリビニルアルコール系樹脂のケン化度が前記下限値以上であると、樹脂の透明性や耐熱性に優れる傾向にあり、またアルデヒドとの反応性も良好となる。ケン化度は、より好ましくは９５モル％以上である。
　ポリビニルアルコール系樹脂の粘度平均重合度およびケン化度は、例えば、ＪＩＳ　Ｋ　６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。
　ポリビニルアルコール系樹脂のアセタール化に用いるアルデヒドとしては、炭素数が１以上１２以下のアルデヒドが好ましい。アルデヒドの炭素数が前記範囲内であるとアセタール化の反応性が良好であり、反応中に樹脂のブロックが発生しにくくなり、ポリビニルアセタール樹脂の合成を容易に行うことができる。
　アルデヒドとしては特に限定されず、例えばホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ－ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、バレルアルデヒド、ｎ－ヘキシルアルデヒド、２－エチルブチルアルデヒド、ｎ－ヘプチルアルデヒド、ｎ－オクチルアルデヒド、ｎ－ノニルアルデヒド、ｎ－デシルアルデヒド、ベンズアルデヒドおよびシンナムアルデヒド等の脂肪族、芳香族または脂環式アルデヒドが挙げられる。これらの中でも炭素数が２以上６以下の脂肪族アルデヒドが好ましく、ｎ－ブチルアルデヒドが特に好ましい。また、上記アルデヒドは１種のみを単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。さらに、多官能性アルデヒドやその他の官能基を有するアルデヒド等を全アルデヒドの２０質量％以下の範囲で少量併用してもよい。
　ポリビニルアセタール樹脂としてはポリビニルブチラール樹脂が最も好ましい。ポリビニルブチラール樹脂としては、ビニルエステルと他の単量体との共重合体をケン化して得られるポリビニルアルコール系重合体を、ブチルアルデヒドを用いてブチラール化した変性ポリビニルブチラール樹脂を用いることができる。前記した他の単量体としては、例えばエチレン、プロピレンおよびスチレンが挙げられる。また、前記した他の単量体として、水酸基、カルボキシル基またはカルボキシレート基を有する単量体を用いることができる。
　Ｂ層は、可塑剤をさらに含有してよい。可塑剤は特に限定されない。可塑剤として、一価カルボン酸エステル系可塑剤もしくは多価カルボン酸エステル系可塑剤等のカルボン酸エステル系可塑剤、リン酸エステル系可塑剤もしくは亜リン酸エステル系可塑剤、またはカルボン酸ポリエステル系可塑剤、炭酸ポリエステル系可塑剤もしくはポリアルキレングリコール系可塑剤等の高分子可塑剤、またはひまし油等のヒドロキシカルボン酸と多価アルコールとのエステル化合物、ヒドロキシカルボン酸と一価もしくは多価アルコールとのエステル化合物等のヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤も使用することができる。可塑剤は、１種のみを単独で用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
　一価カルボン酸エステル系可塑剤としては、ブタン酸、イソブタン酸、へキサン酸、２－エチルブタン酸、へプタン酸、オクチル酸、２－エチルヘキサン酸、ラウリル酸または安息香酸等の一価カルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコールまたはグリセリン等の多価アルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。その具体的な化合物を例示すると、トリエチレングリコールジ２－ジエチルブタノエート、トリエチレングリコールジヘプタノエート、トリエチレングリコールジ２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジオクタノエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート、テトラエチレングリコールジ２－エチルブタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ２－エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジオクタノエート、ジエチレングリコールジ２－エチルヘキサノエート、ＰＥＧ＃４００ジ２－エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールモノ２－エチルヘキサノエート、グリセリンまたはジグリセリンの２－エチルヘキサン酸との完全または部分エステル化物等が挙げられる。ここでＰＥＧ＃４００とは、平均分子量が３５０～４５０であるポリエチレングリコールを表す。
　多価カルボン酸エステル系可塑剤としては、アジピン酸、コハク酸、アゼライン酸、セバシン酸、フタル酸、イソフタル酸、テレフタル酸またはトリメット酸等の多価カルボン酸と、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２－エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２－エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノールまたはベンジルアルコール等の炭素数１～１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジ－２－エチルブチル、アジピン酸ジヘプチル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ジ２－エチルヘキシル、アジピン酸ジ（ブトキシエチル）、アジピン酸ジ（ブトキシエトキシエチル）、アジピン酸モノ（２－エチルヘキシル）、セバシン酸ジブチル、セバシン酸ジヘキシル、セバシン酸ジ２－エチルブチル、フタル酸ジブチル、フタル酸ジヘキシル、フタル酸ジ（２－エチルブチル）、フタル酸ジオクチル、フタル酸ジ（２－エチルヘキシル）、フタル酸ベンジルブチルおよびフタル酸ジドデシル等が挙げられる。
　リン酸エステル系可塑剤または亜リン酸エステル系可塑剤としては、リン酸または亜リン酸と、メタノール、エタノール、ブタノール、ヘキサノール、２－エチルブタノール、ヘプタノール、オクタノール、２－エチルヘキサノール、デカノール、ドデカノール、ブトキシエタノール、ブトキシエトキシエタノールまたはベンジルアルコール等の炭素数１～１２のアルコールとの縮合反応により得られる化合物が挙げられる。具体的な化合物を例示すると、リン酸トリメチル、リン酸トリエチル、リン酸トリプロピル、リン酸トリブチル、リン酸トリ（２－エチルヘキシル）、リン酸トリ（ブトキシエチル）、亜リン酸トリ（２－エチルヘキシル）、リン酸トリフェニルおよびリン酸トリクレジル等が挙げられる。
　カルボン酸ポリエステル系可塑剤の例としては、シュウ酸、マロン酸、コハク酸、アジピン酸、スベリン酸、セバシン酸、ドデカン二酸、１，２－シクロヘキサンジカルボン酸、１，３－シクロヘキサンジカルボン酸または１，４－シクロヘキサンジカルボン酸等の多価カルボン酸と、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２－プロピレングリコール、１，３－プロピレングリコール、１，２－ブチレングリコール、１，３－ブチレングリコール、１，４－ブチレングリコール、１，２－ペンタンジオール、１，５－ペンタンジオール、２，４－ペンタンジオール、１，２－ヘキサンジオール、１，６－ヘキサンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、３－メチル－２，４－ペンタンジオール、１，２－ヘプタンジオール、１，７－ヘプタンジオール、１，２－オクタンジオール、１，８－オクタンジオール、１，２－ノナンジオール、１，９－ノナンジオール、２－メチル－１，８－オクタンジオール、１，２－デカンジオール、１，１０－デカンジオール、１，２－ドデカンジオール、１，１２－ドデカンジオール、１，２－シクロヘキサンジオール、１，３－シクロヘキサンジオール、１，４－シクロヘキサンジオール、１，２－ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３－ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンまたは１，４－ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン等の多価アルコールとを交互共重合して得られるカルボン酸ポリエステル；脂肪族ヒドロキシカルボン酸（例えばグリコール酸、乳酸、２－ヒドロキシ酪酸、３－ヒドロキシ酪酸、４－ヒドロキシ酪酸、６－ヒドロキシへキサン酸、８－ヒドロキシへキサン酸、１０－ヒドロキシデカン酸もしくは１２－ヒドロキシドデカン酸）または芳香環含有ヒドロキシカルボン酸〔例えば４－ヒドロキシ安息香酸もしくは４－（２－ヒドロキシエチル）安息香酸〕等のヒドロキシカルボン酸の重合体（ヒドロキシカルボン酸ポリエステル）；脂肪族ラクトン化合物（例えばγ－ブチロラクトン、γ－バレロラクトン、δ－バレロラクトン、β－メチル－δ－バレロラクトン、δ－ヘキサノラクトン、ε－カプロラクトンまたはラクチド）または芳香環含有ラクトン化合物（例えばフタリド）等のラクトン化合物を開環重合して得られるカルボン酸ポリエステル等が挙げられる。カルボン酸ポリエステルの末端構造は特に限定されず、水酸基もしくはカルボキシル基でもよいし、末端水酸基を一価カルボン酸と反応させてエステル結合としたもの、もしくは末端カルボキシル基を一価アルコールと反応させてエステル結合としたものでもよい。
　炭酸ポリエステル系可塑剤の例としては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール、１，２－プロピレングリコール、１，３－プロピレングリコール、１，２－ブチレングリコール、１，３－ブチレングリコール、１，４－ブチレングリコール、１，２－ペンタンジオール、１，５－ペンタンジオール、２，４－ペンタンジオール、１，２－ヘキサンジオール、１，６－ヘキサンジオール、３－メチル－１，５－ペンタンジオール、３－メチル－２，４－ペンタンジオール、１，２－ヘプタンジオール、１，７－ヘプタンジオール、１，２－オクタンジオール、１，８－オクタンジオール、１，２－ノナンジオール、１，９－ノナンジオール、２－メチル－１，８－オクタンジオール、１，２－デカンジオール、１，１０－デカンジオール、１，２－ドデカンジオール、１，１２－ドデカンジオール、１，２－シクロヘキサンジオール、１，３－シクロヘキサンジオール、１，４－シクロヘキサンジオール、１，２－ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン、１，３－ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサンまたは１，４－ビス（ヒドロキシメチル）シクロヘキサン等の多価アルコールと、炭酸ジメチルまたは炭酸ジエチル等の炭酸エステルとをエステル交換反応により交互共重合して得られる炭酸ポリエステルが挙げられる。炭酸ポリエステル化合物の末端構造は特に限定されないが、好ましくは炭酸エステル基または水酸基等である。
　ポリアルキレングリコール系可塑剤の例としては、エチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシドまたはオキセタン等のアルキレンオキシドを、一価アルコール、多価アルコール、一価カルボン酸または多価カルボン酸を開始剤として開環重合させて得られる重合体が挙げられる。
　ヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤の例としては、ヒドロキシカルボン酸の一価アルコールエステル、例えばリシノール酸メチル、リシノール酸エチル、リシノール酸ブチル、６－ヒドロキシヘキサン酸メチル、６－ヒドロキシヘキサン酸エチルまたは６－ヒドロキシヘキサン酸ブチル；ヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステル、例えばエチレングリコールジ（６－ヒドロキシヘキサン酸）エステル、ジエチレングリコールジ（６－ヒドロキシヘキサン酸）エステル、トリエチレングリコールジ（６－ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３－メチル－１，５－ペンタンジオールジ（６－ヒドロキシヘキサン酸）エステル、３－メチル－１，５－ペンタンジオールジ（２－ヒドロキシ酪酸）エステル、３－メチル－１，５－ペンタンジオールジ（３－ヒドロキシ酪酸）エステル、３－メチル－１，５－ペンタンジオールジ（４－ヒドロキシ酪酸）エステル、トリエチレングリコールジ（２－ヒドロキシ酪酸）エステル、グリセリントリ（リシノール酸）エステルまたはＬ－酒石酸ジ（１－（２－エチルヘキシル））；ひまし油もしくはヒドロキシカルボン酸の多価アルコールエステルのヒドロキシカルボン酸由来の一部の基を、水酸基を含まないカルボン酸由来の基もしくは水素原子に置き換えた化合物が挙げられる。これらヒドロキシカルボン酸エステルは従来公知の方法で得られるものを使用できる。
　前記可塑剤は、ポリビニルブチラール樹脂との相溶性または他の層への低移行性もしくは非移行性を高めやすい観点から、好ましくは、融点が３０℃以下であるか非結晶性である。また、前記可塑剤は、好ましくは水酸基価が１５～４５０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。また、前記可塑剤は、好ましくはエステル系可塑剤もしくはエーテル系可塑剤である。ここで非結晶性とは、－２０℃以上の温度において融点が観測されないことを指す。融点が観測される場合、前記融点は、好ましくは１５℃以下であり、特に好ましくは０℃以下である。前記水酸基価は、融点が観測される場合も観測されない場合も、より好ましくは３０ｍｇＫＯＨ／ｇ以上、特に好ましくは４５ｍｇＫＯＨ／ｇ以上であり、より好ましくは３６０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下、特に好ましくは２８０ｍｇＫＯＨ／ｇ以下である。前記エステル系可塑剤としては、前記規定を満たすポリエステル（前述したカルボン酸ポリエステル系可塑剤もしくは炭酸ポリエステル系可塑剤等）またはヒドロキシカルボン酸エステル化合物（前述したヒドロキシカルボン酸エステル系可塑剤等）が挙げられ、エーテル系可塑剤としては、前記規定を満たすポリエーテル化合物（前述したポリアルキレングリコール系可塑剤等）が挙げられる。
　水酸基を有する化合物はポリビニルアセタール樹脂との相溶性が高くＡ層への移行性が低いため、得られる中間膜を用いた合わせガラスの遮音性が安定的に発揮される。そのため、前記可塑剤としては水酸基を有する化合物が好ましい。水酸基を有する可塑剤化合物としては、例えば株式会社クラレ製のポリエステルポリオール「クラレポリオールＰ－５１０」または「クラレポリオールＰ－１０１０」が挙げられる。
　前記可塑剤としては、ポリビニルブチラール樹脂との相溶性または他の層への低移行性の観点から、芳香環を有する化合物も好ましい。例えば、ジエチレングリコールジベンゾエート、トリプロピレングリコールジベンゾエート等の安息香酸エステル系可塑剤、リン酸トリクレジル等の芳香族リン酸エステル系可塑剤、ベンジルブチルフタレート等のフタル酸エステル系可塑剤が挙げられる。水酸基価が低い可塑剤を使用すると、他の層への移行性は高くなる傾向にはなるが、一方、吸湿性が抑えられ、ガラスとの接着性に対する水の影響を低減することができる。
　Ｂ層における可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して、好ましくは６０質量部以下、より好ましくは５０質量部以下、さらに好ましくは４５質量部以下、特に好ましくは４０質量部以下である。可塑剤の含有量が前記上限値以下であると、得られる中間膜を用いた合わせガラスが優れた耐衝撃性を有しやすい。Ｂ層における可塑剤の含有量の下限値は、特に限定されない。Ｂ層における可塑剤の含有量は、ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対して例えば０質量部以上、５質量部以上、または１０質量部以上であってもよい。
　合わせガラスの遮音性が安定的に発揮されるためには、Ｂ層に用いる可塑剤が適切に選択され、Ａ層への移行を抑えることが好ましい。上述の可塑剤は本目的に適う。中間膜を合わせガラスとして積層した後、室温で１か月保管した後であっても、Ｂ層に含まれる可塑剤含有量が上記範囲にあり、また、Ｂ層からの移行によってＡ層中に含まれる可塑剤の含有量がＡ層において上述した所定量以下であることが好ましい。
　Ｂ層を構成する樹脂材料は、樹脂成分として、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂を含有することもできる。ガラスとの高い接着性を維持しやすい観点から、Ｂ層を構成する樹脂材料におけるポリビニルアセタール樹脂の含有量は、Ｂ層を構成する樹脂材料における樹脂の総質量に対して、好ましくは４０質量％以上、より好ましくは５０質量％以上、より好ましくは６０質量％以上、特に好ましくは８０質量％以上、最も好ましくは９０質量％以上である。Ｂ層を構成する樹脂材料におけるポリビニルアセタール樹脂の含有量は、Ｂ層を構成する樹脂材料における樹脂の総質量に対して、９５質量％以上、９８質量％以上、９９質量％以上、９９．９質量％以上または９９．９９質量％以上が好ましい場合もある。
　Ｂ層を構成する樹脂材料に含まれてよい、ポリビニルアセタール樹脂以外の樹脂としては、例えば、ポリオレフィン樹脂、アクリル重合体、ウレタン重合体、シリコーン重合体、ゴム、または酢酸ビニル重合体が挙げられる。これらの樹脂が添加されることにより、曲げ剛性および遮音性を効果的に高められることがある。
　Ｂ層を構成する樹脂材料は、その他の成分としてさらに、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料、機能性無機化合物または遮熱材料等を必要に応じて含有してもよい。
　酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤または遮熱材料に関しては、先のＡ層の説明内で記述した材料と同様のものを用いることができ、Ｂ層における好適な剤もしくは材料または添加量は、Ａ層における好適な剤もしくは材料または添加量と同じであっても異なっていてもよい。
　Ｂ層は必要に応じて、得られる中間膜のガラス等への接着性を制御する層であってもよい。接着性を制御する方法としては例えば、Ｂ層を構成する樹脂材料に合わせガラスの接着性調整剤として使用される添加剤を添加する方法、またはＢ層を構成する樹脂材料に接着性を調整するための各種添加剤を添加する方法等が挙げられる。このような方法によって、接着性調整剤および／または接着性を調整するための各種添加剤を含む合わせガラス用中間膜が得られる。
　接着性調整剤としては、例えば国際公開第０３／０３３５８３号に開示されているものを使用することができる。好ましくはアルカリ金属塩またはアルカリ土類金属塩が使用され、その例としてカリウム塩、ナトリウム塩またはマグネシウム塩等が挙げられる。前記塩の例としては、カルボン酸（例えばオクタン酸、ヘキサン酸、酪酸、酢酸または蟻酸等）等の有機酸の塩；塩酸または硝酸等の無機酸の塩が挙げられる。特に、水酸基を有する可塑剤を使用する場合や、製膜装置内の壁上（例えば押出機内の壁上、押出ダイの内壁上および／またはダイリップの内壁上）の白色層の形成を抑制したい場合には、炭素数６～１２のカルボン酸からなる塩を使用することが再現性の良い接着コントロール手法として好ましく、例えば、ヘキサン酸、２－エチルブタン酸、ヘプタン酸、オクタン酸、ノナン酸、デカン酸、ウンデカン酸、ドデカン酸、２－エチルヘキサン酸、２－エチル酪酸、２－プロピルヘプタン酸、２，２－ジメチル酪酸、２，２－ジメチルペンタン酸、２，２－ジメチルヘキサン酸、２，２－ジメチルヘプタン酸、２，２－ジメチルオクタン酸、２，２－ジメチルノナン酸、２，２－ジメチルデカン酸、ネオデカン酸、ネオペンタン酸、等からなるマグネシウム塩が挙げられる。
　接着性調整剤の最適な添加量は使用する接着性調整剤により異なる。前記添加量は、得られる中間膜のガラスへの接着力が、パンメル試験（Ｐｕｍｍｅｌ　Ｔｅｓｔ：国際公開第０３／０３３５８３号等に記載）において、一般には３以上１０以下になるよう調整することが好ましく、特に高い耐貫通性を必要とする場合は３以上６以下になるように調整することが好ましい。また、高いガラス飛散防止性を必要とする場合は７以上１０以下になるように調整することが好ましい。高いガラス飛散防止性が求められる場合は、接着性調整剤を添加しないことも有用な方法である。
　Ｂ層を構成する樹脂材料について、ＪＩＳ　Ｋ　７２４４－４：１９９９に準じて周波数０．３Ｈｚの条件で動的粘弾性試験を行うことで測定される２０℃における引張貯蔵弾性率は、好ましくは１．２ＧＰａ未満である。一般に、板状材料の曲げ剛性は引張貯蔵弾性率および厚さに相関している。２０℃における引張貯蔵弾性率が１．２ＧＰａ未満であると、高遮音性中間膜の曲げ剛性が低くなる傾向にあり、合わせガラスを作製する際のガラスと中間膜の積層時において中間膜がガラスの曲面に追従しやすく、上面のガラスの凹部の一部が中間膜から浮いた状態および中間膜が下面のガラスの凸部から浮いた状態となりにくい。そのため、ガラスと中間膜を密着させるためにガラスを強く押し付ける必要がなくなり、ガラスの割れの発生、およびその後の接着プロセスにおける位置ズレの発生が抑制されやすい。また、接着プロセス後、中間膜と上下面のガラスの間に空隙が生じにくい。
　本開示の合わせガラス用中間膜において、Ｂ層は少なくとも２層含まれる。複数のＢ層の厚さの総和は６００μｍ超であり、好ましくは２．０ｍｍ以下である。一般に、動的粘弾性試験を行うことで測定される損失係数ｔａｎδが高いほど制振性が高くなると考えられており、その観点から、主な遮音機能はＡ層から実現されると考えられる。一方、相対的にｔａｎδの低いＢ層であっても、厚さを厚くすることで、従来以上の高い遮音性が実現されることが本開示により見出された。その遮音性の向上分は、Ｂ層の重量の上昇のみでは説明できない。例えば、後述の比較例のように、Ａ層が本発明の構成を満たさない中間膜では、Ｂ層を厚くしても遮音性向上の効果は限定的である。このことから、遮音性の向上は、Ｂ層の重量の上昇のみに起因するものではなく、合わせガラス用中間膜が本開示の構成を満たすことによって高次元で達成されるものであると言える。加えて、Ｂ層が厚いことに基づいて中間膜の重量が上昇することによる遮音性の全周波数域における底上げがなされ、中周波数域に近い周波数域にコインシデンスが存在したとしても、従来の中間膜と比べたときの中周波数域での遮音性を高めた設計を構成しやすくなる。さらに、本開示ではＢ層の厚さを厚くすることにより、中間膜の剛性が高くなるため、合わせガラスの剛性を高くすることも可能となり、それにより、ガラスの薄肉化も可能となる。加えて、Ｂ層の厚さが厚いことにより、耐衝撃性や耐貫通性に優れた合わせガラスを得やすくなる。
　複数のＢ層の厚さの総和は６００μｍ超であり、好ましくは６７０μｍ以上、より好ましくは７００μｍ以上、さらに好ましくは７５０μｍ超、よりさらに好ましくは８００μｍ超、特に好ましくは１０００μｍ以上である。複数のＢ層の厚さの総和は、好ましくは２．０ｍｍ以下、より好ましくは１８００μｍ以下、特に好ましくは１６００μｍ以下である。Ｂ層の厚さの総和が６００μｍ以下であると、Ｂ層由来の遮音性の向上の効果が小さく、合わせガラスとした際の耐衝撃性や耐貫通性に劣る。また、前記上限値以下であると、合わせガラスを作製する際に、ガラスの曲面への追従性やストレッチ性に問題を生じにくい。複数のＢ層の厚さの総和が上記範囲に入る限りにおいて、Ｂ層の各１層の厚さに特に制限はないが、好ましくは１００μｍ以上、より好ましくは１５０μｍ以上、特に好ましくは３００μｍ以上であり、３５０μｍ以上または４００μｍ以上が好ましい場合もある。Ｂ層の厚さが前記下限値以上であると、表面に賦形を行う場合、賦形されたエンボスの形状がＢ層を介してＡ層にまで転写されにくく、合わせガラス化した後にもその形状が残存しにくいため、光学的なムラの発生をより抑制できる。Ｂ層の各１層の厚さは、好ましくは１９００μｍ以下、より好ましくは１８００μｍ以下であり、１５００μｍ以下、１３００μｍ以下または１０００μｍ以下が好ましい場合もある。複数のＢ層の厚さは同じであっても、異なっていてもよいが、Ｂ層へ賦形したエンボスの影響を最小化する観点からは、同等の厚さであることが好ましい。一方、中間膜の剛性を高くする観点からは、少なくとも１つのＢ層の厚さが他のＢ層の厚さと異なる構成とすることが好ましい。少なくとも１つのＢ層の厚さが他のＢ層の厚さと異なる場合、少なくとも１つのＢ層の厚さが上記好適な範囲内であることが好ましい。厚さは厚み計で測定される。
　Ａ層の厚さに対するＢ層の厚さの総和の比率（Ｂ／Ａ）は、好ましくは１．５～３０、より好ましくは２～２０、さらに好ましくは３～１０である。この範囲であると中間膜の遮音性を向上させやすい。なおＡ層が複数含まれる場合は、Ａ層の厚さとしては、複数のＡ層の厚さの総和を採用して計算すればよい。
＜合わせガラス用中間膜＞
　本開示の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されない。
　前記中間膜フィルムは、Ｂ層を構成する樹脂材料を均一に混練した後、公知の製膜方法（例えば押出法、カレンダー法、プレス法、キャスティング法またはインフレーション法）によりＢ層を作製し、同様の方法で、Ａ層を構成する樹脂材料からＡ層を作製し、これらをプレス成形等で積層することにより作製してもよいし、Ａ層およびＢ層を共押出することにより作製してもよい。中間膜が後述するＣ層も含む場合、中間膜は、Ａ層およびＢ層に加えてＣ層もプレス成形等で積層することにより作製してもよいし、Ｃ層を構成する材料が熱可塑性樹脂を含む樹脂材料である場合はＡ層、Ｂ層およびＣ層を共押出することにより作製してもよい。なお、本開示の合わせガラス用中間膜を用い、後述する合わせガラスの製造方法にしたがって合わせガラスを製造できる。
　公知の製膜方法の中でも、特に押出機を用いて中間膜フィルムまたは合わせガラス用中間膜を製造する方法が好適に採用される。押出時の樹脂温度（樹脂材料温度）は、好ましくは１５０℃以上、より好ましくは１７０℃以上であり、好ましくは２５０℃以下、より好ましくは２３０℃以下である。押出時の樹脂温度が前記した下限値と上限値との範囲内であると、樹脂材料に含まれる樹脂等の分解が起こりにくいため樹脂等の劣化が生じにくく、押出機からの吐出が安定しやすい。揮発性物質を効率的に除去するためには、減圧によって押出機のベント口から揮発性物質を除去することが好ましい。
　Ａ層およびＢ層のそれぞれ１層ずつの厚さは、先に述べた通りである。
　本開示の合わせガラス用中間膜における積層構成は目的によって適宜決められる。合わせガラス用中間膜は、例えば、図１に示すような構成（Ｂ層／Ａ層／Ｂ層）のほか、本開示の効果を著しく阻害しない範囲で、Ａ層とＢ層以外の層（Ｃ層とする）を１層以上含んでいてもよい。例えば、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層、Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｃ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｃ層／Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層、Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ｃ層等の積層構成が挙げられる。また、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層、Ｂ層／Ａ層／Ｃ層／Ｂ層／Ａ層／Ｂ層等のように、Ａ層が２層以上含まれる態様や、Ｂ層が３層以上含まれる態様であってもよい。また上記積層構成において、Ａ層、Ｂ層および／またはＣ層が、それぞれ２層以上含まれる場合、各Ａ層、Ｂ層、Ｃ層を構成する材料は互いに同じであっても異なっていてもよい。
　本開示の合わせガラス用中間膜に含まれ得るＣ層を構成する材料は、特に制限はなく、紙、樹脂、金属等が挙げられる。Ｃ層としては例えば公知の樹脂からなる層が挙げられる。Ｃ層を構成する樹脂としては、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル、ポリウレタン、ポリテトラフルオロエチレン、アクリル樹脂、ポリアミド、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリエチレンテレフタレートまたはポリブチレンテレフタレートのようなポリエステル、環状ポリオレフィン、ポリフェニレンスルファイド、ポリテトラフルオロエチレン、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、ポリアリレート、液晶ポリマーまたはポリイミド等を用いることができる。また、必要に応じて、Ｃ層は可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、ブロッキング防止剤、顔料、染料および遮熱材料等の添加剤を含有してよく、無機多層膜や金属導電層等の層がＣ層上の少なくとも一部に形成されていてもよい。
　本開示の合わせガラス用中間膜の表面には、メルトフラクチャーまたはエンボス加工等の従来公知の方法で凹凸構造を形成することが好ましい。凹凸構造の形状は特に限定されず、従来公知のものを採用できる。
　本開示の合わせガラス用中間膜の厚さは、好ましくは０．８０ｍｍ以上、より好ましくは１．０ｍｍ以上であり、特に好ましくは１．３ｍｍ以上であり、好ましくは２．４ｍｍ以下、より好ましくは２．２ｍｍ以下、特に好ましくは２．０ｍｍ以下である。また、Ａ層とＢ層の厚さの総和は、好ましくは０．８０ｍｍ以上、より好ましくは１．０ｍｍ以上であり、特に好ましくは１．３ｍｍ以上であり、好ましくは２．４ｍｍ以下、より好ましくは２．２ｍｍ以下、特に好ましくは２．０ｍｍ以下である。前記厚さが前記下限値以上であると、合わせガラスの遮音性に優れた構成を得やすく、前記厚さが前記上限値以下であると、合わせガラス全体の重量軽減や中間膜の曲げ剛性低減につながり、中間膜のコストの削減がはかられ、また、ガラスに対する曲面追従性を得やすいため好ましい。
　本開示の合わせガラス用中間膜は、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍである２枚のフロートガラスを用いて該合わせガラス用中間膜を挟み、温度１４０℃、圧力１ＭＰａ、６０分の条件で圧着した合わせガラスにおける、２０℃での中央加振法による合わせガラスのダンピング試験により測定される２次共振周波数での損失係数が、好ましくは０．５６以上、より好ましくは０．６０以上、特に好ましくは０．６５以上である。
　本開示の合わせガラス用中間膜は、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍである１枚のフロートガラスと、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．３ｍｍのフロートガラス１枚とを用いて該合わせガラス用中間膜を挟み、温度１４０℃、圧力１ＭＰａ、６０分の条件で圧着した合わせガラスにおける、２０℃での中央加振法による合わせガラスのダンピング試験により測定される２次共振周波数での損失係数が、好ましくは０．５６以上、より好ましくは０．６０以上、特に好ましくは０．６５以上である。
　一般に、合わせガラス用中間膜を挟持する最外層の透明基材（例えばガラス）が薄くなると、損失係数は低くなる傾向にある。そのため、合わせガラスとしては同一の厚さであったとしても、最外層の２枚の透明基材の厚さが異なることで合わせガラス断面が非対称な構成とすることにより、最外層の２枚の透明基材の厚さが同一であって合わせガラス断面が対称な構成と比べて、損失係数は低下する。一方、自動車フロントガラス用合わせガラスにおいては、飛び石に対するチッピング耐性を付与するため、一般に車外側のガラスは約１．８ｍｍ以上の厚さに制限される。そのため、合わせガラスの軽量化を実現するためには車内側のガラスを薄くする必要があるが、その場合には上述のような損失係数の低下が問題となっていた。本開示による合わせガラス用中間膜は高い遮音性を有するため、そのような問題を解決する方法としても有用である。
　すなわち、自動車用合わせガラスに用いられる中間膜としては、フロントガラスのみならず、サイドガラスのような合わせガラス断面が対称な構成を持つガラスに対しても、遮音性を高める目的で好適に使用できる。
＜合わせガラス＞
　本開示の合わせガラスは、２つの透明基材の間に本開示の合わせガラス用中間膜が挟持されてなるものである。上述の通り、本開示の合わせガラス用中間膜を用いることにより、遮音性、特に２０００Ｈｚから１００００Ｈｚまでの周波数域における遮音性に優れる合わせガラスを得ることができる。そのため、本開示の合わせガラス用中間膜は、乗物用（例えば自動車用）フロントガラス、乗物用サイドガラス、乗物用サンルーフ、乗物用リアガラスまたはヘッドアップディスプレイ用ガラス等に好適に用いることができる。したがって、本開示の好ましい一態様では、合わせガラスは、乗物用フロントガラス、乗物用サイドガラス、乗物用サンルーフ、乗物用リアガラスまたはヘッドアップディスプレイ用ガラスである。ここで、本開示における乗物とは、汽車、電車、自動車、船舶または航空機等を意味する。
　２つの透明基材の間に本開示の合わせガラス用中間膜が挟持されてなる合わせガラスをヘッドアップディスプレイ用ガラスに適用する場合、中間膜の断面形状は、一方の端面側が厚く、他方の端面側が薄い形状であることが好ましい。その場合、断面形状は、一方の端面側から他方の端面側に漸次的に薄くなるような全体が楔形である形状であってもよいし、一方の端面から該端面と他方の端面の間の任意の位置までは同一の厚さで、該任意の位置から他方の端面まで漸次的に薄くなるような断面の一部が楔形のものであってもよいし、製造上問題とならない限り、位置によらず任意の断面形状を有していてもよい。断面厚さが変わる層は、すべての層であってもよいし、一部の層のみが変わってもよい。
　本開示の合わせガラスには通常、最も外側に透明基材を２枚使用する。透明基材は特に限定されず、例えば無機ガラス、有機ガラス、またはそれらの組み合わせを使用できる。無機ガラスの例としては、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラスおよび熱線吸収板ガラスが挙げられる。有機ガラスを構成する材料としては、例えばアクリル樹脂（例えばポリメタクリル酸メチル樹脂）およびポリカーボネート樹脂が挙げられる。透明基材は無色、有色、透明または非透明のいずれであってもよい。
　透明基材の厚さは特に限定されないが、好ましくは１００ｍｍ以下である。２枚の透明基材の厚さは、互いに同じであっても異なっていてもよい。また、本開示の中間膜は遮音性に優れることから、より薄い透明基材を用いた場合であっても高い遮音性が発揮されるため、合わせガラスの軽量化が実現される。軽量化の観点からは、透明基材の厚さは少なくとも１枚が好ましくは３．０ｍｍ以下、より好ましくは２．５ｍｍ以下、さらに好ましくは２．０ｍｍ以下、特に好ましくは１．８ｍｍ以下である。特に、一方の透明基材の厚さを１．８ｍｍ以上とし、他方の透明基材の厚さを１．８ｍｍ以下として２枚の透明基材の厚さの差を０．２ｍｍ以上とすることにより、曲げ強度を損なうことなく薄膜化と軽量化とを実現した合わせガラスを作製することができる。前記した２枚の透明基材の厚さの差は好ましくは０．５ｍｍ以上であり、１．０ｍｍ以上であってもよい。
　自動車用サイドガラスでは、主として、車外側と車内側の透明基材の厚さが同等の構成の合わせガラスが用いられるが、そのような場合においても、本開示による中間膜が好適に使用され、合わせガラスにおいて高い遮音性を実現できる。
　合わせガラスの遮音性は、先の合わせガラス用中間膜の説明において記載した通り、中央加振法によるダンピング試験によって得られる損失係数で評価でき、合わせガラスの損失係数が高いほど、合わせガラスの遮音性が高いといえる。
　本開示の合わせガラスの、２０℃で中央加振法による合わせガラスのダンピング試験により測定される２次共振周波数での損失係数は、好ましくは０．５６以上、より好ましくは０．６０以上、特に好ましくは０．６５以上である。
＜合わせガラスの製造方法＞
　本開示の合わせガラスは、従来公知の方法で製造することが可能である。そのような方法の例としては、真空ラミネータ装置を用いる方法、真空バッグを用いる方法、真空リングを用いる方法、およびニップロールを用いる方法等が挙げられる。また、仮圧着後に付加的にオートクレーブ工程に投入する方法を行なうこともできる。
　真空ラミネータ装置を用いる方法では例えば、太陽電池の製造に用いられる公知の装置を使用し、１×１０－６ＭＰａ以上３×１０－２ＭＰａ以下の減圧下、１００℃以上２００℃以下（特に１３０℃以上１７０℃以下）の温度で積層を行う。
　真空バッグまたは真空リングを用いる方法は、例えば欧州特許第１２３５６８３号明細書に記載されており、例えば約２×１０－２ＭＰａの圧力下、１３０℃以上１４５℃以下の温度で積層を行う。
　ニップロールを用いる方法としては例えば、ポリビニルアセタール樹脂の流動開始温度以下の温度で１回目の仮圧着をした後、さらに流動開始温度に近い条件で圧着または仮圧着する方法が挙げられる。具体的には例えば、赤外線ヒーター等で３０℃以上１００℃以下に加熱した後ロールで脱気し、それに伴って仮圧着し、さらに５０℃以上１５０℃以下に加熱した後ロールで圧着または仮圧着する方法が挙げられる。
　仮圧着後に付加的に行われるオートクレーブ工程は、合わせガラスの厚さや構成にもよるが、例えば、１ＭＰａ以上１５ＭＰａ以下の圧力下、１２０℃以上１６０℃以下の温度で０．５時間以上２時間以下の時間実施される。
　以下、実施例および比較例により本開示を具体的に説明するが、本開示はこれらの実施例に限定されない。なお、以下の実施例において「％」は特に断りのない限り、「質量％」を意味する。
　以下の実施例および比較例において、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂としては、目的とする粘度平均重合度と同じ粘度平均重合度（ＪＩＳ　Ｋ　６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定した粘度平均重合度）を有するポリビニルアルコールを塩酸触媒下でｎ－ブチルアルデヒドによりアセタール化したものを用いた。
＜Ａ層を構成する樹脂材料のｔａｎδピーク温度およびｔａｎδピーク高さ＞
　Ａ層を構成する樹脂材料（ブロック共重合体の水素添加物、以下において「水添ブロック共重合体」とも称する）を温度２３０℃、圧力１０ＭＰａで３分間加圧することで、厚さ１．０ｍｍの単層シートを作製した。この単層シートを円板形状に切り出し、これを試験シートとした。
　ＪＩＳ　Ｋ７２４４－１０：２００５に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで、Ａ層を構成する樹脂材料のｔａｎδが最大となるピークの温度および当該ｔａｎδピークの高さを求めた。
＜重合体ブロック（ａ）の含有量＞
　Ａ層を構成する樹脂材料（水添ブロック共重合体）をＣＤＣｌ３に溶解して１Ｈ－ＮＭＲスペクトルを測定［装置：ＪＮＭ－Ｌａｍｂｄａ　５００（日本電子株式会社製）、測定温度：５０℃］し、スチレンに由来するピーク強度から重合体ブロック（ａ）の含有量を算出した。
＜重合体ブロック（ａ）および重合体ブロック（ｂ）のガラス転移温度＞
　Ａ層を構成する樹脂材料（水添ブロック共重合体）に含まれる重合体ブロック（ａ）および重合体ブロック（ｂ）のガラス転移温度を、水添ブロック共重合体の調製に用いた重合体ブロック（ａ）を構成する単量体と、調製した水添ブロック共重合体について、それぞれ、示差走査熱量測定（ＤＳＣ、セイコー電子工業社製）を行うことにより求めた。測定においては、１０℃／分の昇温速度にて－１２０℃から１００℃まで昇温し、測定曲線の変曲点の温度を読みとり、各ブロックのガラス転移温度とした。
＜遮音特性評価（合わせガラスの２次共振周波数における損失係数）＞
　各実施例および比較例の通りに合わせガラスを作製した１か月後、機械インピーダンス装置（株式会社小野測器製；マスキャンセルアンプ：ｍａｓｓｃａｎｃｅｌａｍｐｌｉｆｉｅｒＭＡ－５５００；チャンネルデータステーション：ＤＳ－２１００）における加振器（ｐｏｗｅｒａｍｐｌｉｆｉｅｒ／ｍｏｄｅｌ３７１－Ａ）のインピーダンスヘッドに内蔵された加振力検出器の先端部に、上記合わせガラスの厚さ１．９ｍｍのガラスの中央部を固定した。２０℃において周波数０～１００００Ｈｚの範囲で上記合わせガラスの中央部に振動を与え、この加振点（振動を加えた合わせガラスの中央部）の加振力と加速度波形を検出することで、中央加振法による合わせガラスのダンピング試験を行った。得られた加振力と加速度信号を積分して得られた速度信号とに基づき加振点の機械インピーダンスを求め、横軸を周波数、縦軸を機械インピーダンスとして得られるインピーダンス曲線においてピークを示す周波数と半値幅（±１ｄＢ幅）とから合わせガラスの損失係数（２次）を求めた。ここで、２次の損失係数を採用した理由は、損失係数が非常に高いために、インピーダンス曲線の３次以降のピークが平坦となり、ピーク位置が不鮮明であったからであり、ピーク位置が定まる最大次数である、２次のデータを採用した。インピーダンス曲線のピーク幅形状（ピークの平坦さ）で比較する限りにおいて、２次の損失係数が高い場合、３次以降の損失係数も高くなっていると考えられる。
＜耐貫通性評価＞
　実施例１～６および比較例１～７において、用いたガラスを縦３００ｍｍ、横３００ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのガラス２枚に変更したこと以外は実施例１～６および比較例１～７と各々同様にして、耐貫通性評価用の合わせガラスを作製した。
　合わせガラス作製から１か月後、得られた３００ｍｍ×３００ｍｍのサイズを有する合わせガラス（供試体）をあらかじめ２３℃で６時間調温しておき、その後、供試体の端部を支持枠に固定して水平に保持した状態で、４ｍの高さから重さ２．２６ｋｇの鋼球を供試体の中央部に自由落下させた。合わせガラスへの落球後、５秒以内に貫通するかどうかによって、合格・不合格を判断した。供試体数は６枚とし、Ｂ１層側を上面にして３枚、Ｂ２層側を上面にして３枚測定をした。その内１枚でも貫通すれば、不合格とした。
＜実施例１＞
　Ａ層を構成する樹脂材料として、８質量％のスチレン単位および９２質量％のイソプレン単位を含有し、－１１．８℃のｔａｎδピーク温度および２．５のｔａｎδピーク高さを有する直鎖状水添スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体（水添率９３％、重量平均分子量２５８，０００）を用いた。
　また、Ｂ層を構成する樹脂材料として、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂（アセタール化度７０モル％、酢酸ビニル単位含有量０．９モル％、原料としたポリビニルアルコールの粘度平均重合度約１７００；ＰＶＢ樹脂１）１００質量部、可塑剤〔株式会社クラレ製ポリエステルポリオール「クラレポリオールＰ－５１０」（融点：－７７℃、水酸基価：２１３．０～２３５．０ｍｇＫＯＨ／ｇ）〕３８．８質量部を含有し、さらに全系に対して５００ｐｐｍとなるように酢酸マグネシウム・４水和物を添加した樹脂組成物を用いた。
　これらの樹脂材料をそれぞれ熱プレスにて成形し、厚さ２５０μｍのＡ層１枚と、厚さ２５０μｍと厚さ５００μｍのＢ層２枚（後掲の表１中では、２枚のＢ層を、それぞれ、Ｂ１層、Ｂ２層と表記した）を作製した。得られたＡ層および２枚のＢ層を、Ｂ層／Ａ層／Ｂ層の順となるように積層し、１５０℃でプレス成形して３層構成の複合膜である厚さ１０００μｍの中間膜フィルム１を作製した。なお、Ａ層を構成する樹脂材料について、ＪＩＳ　Ｋ　７２４４－４：１９９９に準じて周波数０．３Ｈｚの条件で動的粘弾性試験を行うことで測定される０℃における引張貯蔵弾性率は、１．０ＧＰａ未満であった。
　得られた中間膜フィルム１を、２０℃２０％の条件にて１週間調湿し、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラスを２枚（後掲の表１中における、ガラスＧ１とガラスＧ２）用いて積層し、真空ラミネータ装置を用いて、３０ｋＰａの減圧下で１００℃、２０分の条件で仮圧着を行った後、温度１４０℃、圧力１ＭＰａ、６０分の条件でオートクレーブを用いて圧着して合わせガラスを作製した。得られた合わせガラスの損失係数を表１に示す。なお、遮音特性評価時には、インピーダンスヘッドに取り付けるガラス面として、Ｂ層が２５０μｍの側（ガラスＧ１側）と５００μｍ（ガラスＧ２側）の側の２パターンがあるが、どちらの場合も同じ測定結果となった。以後の実施例および比較例では、Ｂ１層側（ガラスＧ１側）をインピーダンスヘッドに取り付けるガラス面として測定を行った。
　別途、耐貫通性評価用の合わせガラスを作製した。耐貫通性評価を行ったところ、合格であった。
＜実施例２～１２＞
　Ｂ層の可塑剤および／または各層の厚さを表１に記載の通り変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜フィルムを作製した。得られた中間膜を用いたこと、および実施例７～１２については表１に記載された厚さのガラスを用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。厚さ１．９ｍｍのフロートガラスを２枚用いた構成の実施例２～６については、耐貫通性評価用の合わせガラスも別途作製して評価を実施した。得られた合わせガラスの遮音特性と耐貫通性の評価結果を表１中に示す。
　実施例２および３において、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍの２枚のフロートガラスに代えて縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス１枚および縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．３ｍｍのフロートガラス１枚を用いたこと以外は実施例１と同様にして合わせガラスを作製し、遮音特性を評価すると、２次共振周波数での損失係数は０．５６以上である。実施例８および１２において、縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス１枚および縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．３ｍｍのフロートガラス１枚に代えて縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍの２枚のフロートガラスを用い、実施例１と同様にして合わせガラスを作製し、遮音特性を評価すると、２次共振周波数での損失係数は０．５６以上である。
　ここで、実施例５および１０で可塑剤として用いたＤＰＧＤＢは、ジプロピレングリコールジベンゾエート（融点：＜０℃、水酸基価：＜１０ｍｇＫＯＨ／ｇ）を表す。
　また、実施例の合わせガラスを液体窒素で冷やしてガラスを剥がし、得られた中間膜をＡ層とＢ層に分け、Ａ層に含まれる可塑剤量をＮＭＲを用いて分析したところ、Ｐ－５１０を可塑剤に用いた実施例１～４、６～９および１１～１２の場合は、樹脂（直鎖状水添スチレン・イソプレン・スチレントリブロック共重合体）１００質量部に対してＰ－５１０は１質量部未満であった。一方、ＤＰＧＤＢを可塑剤に用いた実施例５および１０の場合は樹脂１００質量部に対してＤＰＧＤＢは５～７質量部であった。
＜比較例１および２＞
　表１に記載の通り、Ａ層および／またはＢ層の厚さを変更したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜フィルムおよび合わせガラスを作製した。得られた合わせガラスの遮音特性を表１中に示す。また、実施例１と同様にして、耐貫通性評価用の合わせガラスも別途作製して評価を行ったところ、どちらも不合格であった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　＜比較例３～８＞
　Ａ層を構成する樹脂材料として、ポリビニルブチラール（ＰＶＢ）樹脂（アセタール化度７５モル％、酢酸ビニル単位含有量８モル％、原料としたポリビニルアルコールの粘度平均重合度約２４００；ＰＶＢ樹脂２）１００質量部および可塑剤トリエチレングリコールジ２－エチルヘキサノエート（表２中では、“３Ｇ８”と示す。）７０質量部からなる樹脂組成物を用いた。
　また、Ｂ層を構成する樹脂材料としては、実施例１で用いたものと同一のＰＶＢ樹脂１００質量部および可塑剤としてトリエチレングリコールジ２－エチルヘキサノエート（３Ｇ８）３８．８質量部を含む樹脂組成物を用いた。表２に示すように、各層の材料や各層の厚さを変えた中間膜フィルムを作製し、各厚さのガラスを用いて合わせガラスを構成したこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを作製した。得られた合わせガラスの遮音特性の評価を行った。比較例３～７については、耐貫通性評価用の合わせガラスも別途作製して評価を行った。結果を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表１および表２における遮音特性において、２枚のガラスの厚さが同じ条件である、実施例１～６の合わせガラスと比較例１～７の合わせガラスを比較すると、実施例１～６の合わせガラスは０．５８以上の高い損失係数を有していることが分かる。また、実施例７～１２の合わせガラスは、１枚のガラスの厚さが１．９ｍｍから１．３ｍｍのガラスに変わったことにより、遮音性の低下が若干見られるものの、依然として０．５６以上の高い損失係数を有していることが分かる。さらに、実施例１～６と比較例１～２を比較すると、実施例１～６の合わせガラスは、耐貫通性にも優れていることが分かる。比較例３～８ではＢ層の厚さを変更しているが、Ｂ層を厚くしても、所定のＡ層を有しないため、２次損失係数の値を十分に大きくすることができなかった。これらの結果は、本開示の合わせガラス用中間膜は高い遮音性を持ち、そのような合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスは高い遮音性と耐貫通性を備えることを示している。
　本開示の合わせガラス用中間膜および合わせガラスは特に、高い遮音性が要求される乗物用ガラス（例えば乗物用窓ガラス）等に好適に使用される。
　　１ａ　　Ａ層
　　２ａ　　Ｂ層
　　２ｂ　　Ｂ層

Claims (13)

  1. 　Ｂ層、Ａ層、Ｂ層をこの順に含む合わせガラス用中間膜であって、
    　前記Ａ層は第１の熱可塑性樹脂を含有する層であり、Ａ層を構成する樹脂材料はＪＩＳ　Ｋ　７２４４－１０：２００５に準じて周波数１Ｈｚの条件で複素せん断粘度試験を行うことで測定されるｔａｎδが最大となるピークを－３０℃以上１０℃以下の範囲に有し、当該ｔａｎδピークの高さは１．５以上であり、
    　前記Ｂ層はポリビニルアセタール樹脂を含有する層であり、複数のＢ層の厚さの総和が６００μｍ超である、合わせガラス用中間膜。
  2. 　複数のＢ層の厚さの総和が７５０μｍ超である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
  3. 　前記Ａ層は第１の熱可塑性樹脂として、芳香族ビニル単量体単位を６０モル％以上含む重合体ブロック（ａ）と共役ジエン単量体単位を６０モル％以上含む重合体ブロック（ｂ）とを有するブロック共重合体の水素添加物を含有し、ブロック共重合体の水素添加物における重合体ブロック（ａ）の含有量は、ブロック共重合体の水素添加物の総質量に対して２５質量％以下である、請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜。
  4. 　少なくとも２つのＢ層の厚さが、それぞれ３００μｍ以上である、請求項１～３のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
  5. 　前記Ｂ層のうちの少なくとも１つのＢ層の、前記ポリビニルアセタール樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量が５質量部以上６０質量部以下である、請求項１～４のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
  6. 　前記可塑剤は、融点が３０℃以下であるか非結晶性であり、水酸基価が１５～４５０ｍｇＫＯＨ／ｇであり、エステル系可塑剤またはエーテル系可塑剤である、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
  7. 　前記可塑剤が、安息香酸エステル、芳香族リン酸エステルおよびフタル酸エステルからなる群から選択される少なくとも１つの可塑剤を含有する、請求項５または６に記載の合わせガラス用中間膜。
  8. 　前記Ａ層において、前記第１の熱可塑性樹脂１００質量部に対する可塑剤の含有量が３０質量部以下である、請求項１～７のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
  9. 　Ａ層とＢ層の厚さの総和が０．８０ｍｍ以上２．４ｍｍ以下である、請求項１～８のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
  10. 　縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス２枚を用いて前記合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスにおいて、２０℃で中央加振法による合わせガラスのダンピング試験により測定される２次共振周波数での損失係数が０．５６以上である、請求項１～９のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
  11. 　縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．９ｍｍのフロートガラス１枚と縦３００ｍｍ、横２５ｍｍ、厚さ１．３ｍｍのフロートガラス１枚を用いて前記合わせガラス用中間膜を挟持した合わせガラスにおいて、２０℃で中央加振法による合わせガラスのダンピング試験により測定される２次共振周波数での損失係数が０．５６以上である、請求項１～１０のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜。
  12. 　請求項１～１１のいずれかに記載の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラス。
  13. 　乗物用フロントガラス、乗物用サイドガラス、乗物用サンルーフ、乗物用リアガラスまたはヘッドアップディスプレイ用ガラスである、請求項１２に記載の合わせガラス。
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