WO2019240107A1 - Polymerizable composition, ink, transfer matrix, and method for manufacturing electrode member - Google Patents

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Definitions

  • the present invention is capable of appropriately maintaining the shape after curing even in a high temperature environment such as a reflow process, which is required with the progress of such mounting technology, and capable of being dissolved by an aqueous solution.
  • step S102 It is a flowchart of the manufacturing method which concerns on this embodiment. It is a figure for demonstrating a hardening process (step S102) from an arrangement
  • the type of the polymerization initiator is not limited as long as it can generate radicals by irradiation with ionizing radiation and can initiate the polymerization reaction of the monofunctional acrylic compound and the monofunctional N-vinyl compound.
  • the content of the polymerization initiator is also appropriately set according to the type and content of the monofunctional acrylic compound and the monofunctional N-vinyl compound and the type of polymerization initiator.
  • the content of the curing agent is preferably 0.1 to 20 parts by weight, more preferably 1 to 15 parts by weight, and more preferably 2 to 12 parts by weight with respect to the total amount of the polymerizable composition. Particularly preferred.
  • an electrode member that can be used as a rewiring (RDL) used for a fan-out type WLP or the like and that has a plurality of electrodes each having a recess formed on one surface of an insulating substrate in which the wiring is embedded.
  • RDL rewiring
  • the material constituting the electrode includes, for example, copper (Cu), and the material constituting the insulating substrate includes, for example, polyimide.
  • the conductive material toward the substrate SB may have a high temperature or high kinetic energy.
  • the substrate SB is heated, and as a result, the pattern 20 of the ionized radiation cured product on the substrate SB may become high temperature.
  • the heating step (step S107) is substantially performed in the conductive member forming step (step S104). Even when the heating step (step S107) is substantially performed as described above, as described above, the pattern 20 of the ionized radiation cured product can be appropriately dissolved by the aqueous solution in the dissolution step described later. Less shape change due to heat.
  • Example 3 7.06 parts by mass of acryloylmorpholine (ACMO) as a monofunctional acrylamide compound which is a kind of monofunctional acrylic compound, and 4.26 masses of N-vinylacetamide (NVAc) as a monofunctional N-vinyl compound.
  • ACMO acryloylmorpholine
  • NVAc N-vinylacetamide
  • Part, 1.36 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator, and 0.0057 parts by mass of BYK342 as a surfactant were prepared.
  • the viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 6.8 mPa ⁇ s. Therefore, the polymerizable composition according to Example 3 was particularly suitable as an ink jet ink if it was 25 ° C. or higher.

Abstract

As an ionizing-radiation-curable polymerizable composition which can be dissolved by an aqueous solution and which can suitably maintain the cured shape thereof even in a high-temperature environment, there is provided a polymerizable composition characterized by containing: a monofunctional acrylic compound comprising one or more compounds selected from the group consisting of a monofunctional acrylic acid ester compound and a monofunctional acrylamide compound; a monofunctional N-vinyl compound; and a polymerization initiator for generating a radical by irradiation with ionizing radiation.

Description

重合性組成物、インク、転写母型および電極部材の製造方法Polymerizable composition, ink, transfer matrix and method for producing electrode member
　本発明は、高密度化実装に対応して一括して電極形成を行う際に好適に使用されうる重合性組成物、かかる重合性組成物からなるインク、上記重合性組成物に電離放射線を照射して得られた電離放射線硬化物からなる転写母型、および上記の重合性組成物を用いて基材上に形成された電極群を備える電極部材を製造する方法に関する。 The present invention relates to a polymerizable composition that can be suitably used when forming electrodes in a lump for high-density mounting, an ink comprising the polymerizable composition, and irradiating the polymerizable composition with ionizing radiation. It relates to a method for producing an electrode member comprising a transfer matrix made of an ionizing radiation cured product obtained as described above and an electrode group formed on a substrate using the polymerizable composition.
　特許文献１には、高密度化実装の一形態であるＷＬ－ＣＳＰ（ウェハーレベル－チップサイズパッケージ）においてウエハー上に形成された複数の半導体装置（ＩＣ）に一括して電極を形成する技術として、非感放射線性樹脂組成物からなる下層とネガ型感放射線性樹脂組成物からなる上層とを有し、高解像度性と易剥離性との両立が可能な二重積層膜、およびかかる二重積層膜を用いてバンプを形成する方法が記載されている。 Patent Document 1 discloses a technique for collectively forming electrodes on a plurality of semiconductor devices (ICs) formed on a wafer in WL-CSP (wafer level-chip size package) which is one form of high-density packaging. A double laminated film having a lower layer made of a non-radiation sensitive resin composition and an upper layer made of a negative radiation sensitive resin composition and capable of achieving both high resolution and easy peelability, and such a double layer A method of forming bumps using a laminated film is described.
特開２００７－７９５５０公報JP 2007-79550 A
　特許文献１に記載される上記の二重積層膜では、現像の際に、上層は放射線が照射された部分のみが残存し、下層は上層における除去部分（放射線非照射部）に対応する部分が溶解除去される。このため、二重積層膜のうち放射線が照射された部分だけが残存し、二重積層膜のうち放射線非照射部は現像段階で除去される。こうして二重積層膜が除去された部分に金属ペーストを埋め込み、ウエハーごと加熱して金属ペーストをリフローして、ウエハー上に複数のバンプを一括形成する。こうしてバンプの一括形成が行われたのち、ウエハー上に残存する二重積層膜はジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）のような有機溶剤系の剥離液により除去される。 In the above-mentioned double laminated film described in Patent Document 1, during development, only the portion irradiated with radiation remains in the upper layer, and the lower layer has a portion corresponding to a removed portion (radiation non-irradiated portion) in the upper layer. Dissolved and removed. For this reason, only the part irradiated with radiation remains in the double laminated film, and the radiation non-irradiated part of the double laminated film is removed at the development stage. A metal paste is embedded in the portion from which the double laminated film has been removed in this manner, the whole wafer is heated to reflow the metal paste, and a plurality of bumps are collectively formed on the wafer. After the bumps are collectively formed in this way, the double laminated film remaining on the wafer is removed by an organic solvent-based stripping solution such as dimethyl sulfoxide (DMSO).
　近年、実装密度が高まっているため、バンプを形成するためにウエハー上に形成されるネガパターン（転写母型）の形状は複雑化（３次元化を含む。）してきている。ところが、上記のような二重積層膜を用いてネガパターンを形成するプロセスにより複雑な形状のネガパターンを形成しようとすると工程が煩雑化してしまう。それゆえ、製造工程の簡略化が期待されている。また、ウエハー上に残存するネガパターンを構成する材料は、バンプが形成されたあとは確実に除去することが求められるが、環境問題への関心の高まりから、上記のような有機溶剤系の剥離液ではなく、水系剥離液、特に、無機アルカリ性物質（水酸化ナトリウムなどが例示される。）、あるいは有機アルカリ性物質（テトラメチルアンモニウムヒドロキシドなどが例示される。）を実質的に含有しない水系剥離液により除去可能な材料が求められている。 In recent years, since the mounting density has been increased, the shape of the negative pattern (transfer matrix) formed on the wafer for forming the bump has become complicated (including three-dimensional). However, if a negative pattern having a complicated shape is formed by a process of forming a negative pattern using the double laminated film as described above, the process becomes complicated. Therefore, simplification of the manufacturing process is expected. In addition, the material constituting the negative pattern remaining on the wafer is required to be surely removed after the bumps are formed. Water-based stripping solution, not an aqueous solution, particularly an aqueous stripping that does not substantially contain an inorganic alkaline substance (such as sodium hydroxide) or an organic alkaline substance (such as tetramethylammonium hydroxide). There is a need for materials that can be removed by liquid.
　さらに、最近の高密度実装技術においては、チップ面積を超える広い領域に再配線層を形成するファン－アウト型ＷＬＰが採用されてきており、このファン－アウト型ＷＬＰを多層に積層するスタックモジュールも実現している。このようなファン－アウト型ＷＬＰでは、銅などからなる導電性ピラーを再配線層に多数形成し、導電性ピラー上にハンダボールなどの接続材料が配置される。この接続材料の配置精度は実装密度の向上に伴い高くなるため、導電性ピラー上により正確に接続材料を配置することが求められる。 Furthermore, in recent high-density mounting technology, fan-out type WLPs in which a redistribution layer is formed in a wide area exceeding the chip area have been adopted, and stack modules in which this fan-out type WLP is laminated in multiple layers are also used. Realized. In such a fan-out WLP, a large number of conductive pillars made of copper or the like are formed in the rewiring layer, and a connection material such as a solder ball is disposed on the conductive pillars. Since the disposition accuracy of the connection material increases as the mounting density increases, it is required to dispose the connection material more accurately on the conductive pillar.
　本発明は、このような実装技術の進展に伴い求められる、リフロープロセスのような高温環境を経ても硬化後の形状を適切に保持することができるとともに、水系の溶解液により溶解可能な、電離放射線硬化性の重合性組成物を提供することを目的とする。また、本発明は、かかる重合性組成物からなるインク、上記の重合性組成物に電離放射線を照射して得られた電離放射線硬化物からなる転写母型、および上記の重合性組成物を用いて基材上に電極群を備える電極部材を製造する方法を提供することも目的とする。なお、本明細書において、「電離放射線」とは、γ線、Ｘ線、紫外線、可視光などの電磁波、および電子、さらには陽子やイオンなど、重合開始剤に照射されたり衝突したりすることによりラジカルを発生させることができるエネルギー源の総称を意味する。 The present invention is capable of appropriately maintaining the shape after curing even in a high temperature environment such as a reflow process, which is required with the progress of such mounting technology, and capable of being dissolved by an aqueous solution. An object is to provide a radiation-curable polymerizable composition. Further, the present invention uses an ink comprising such a polymerizable composition, a transfer matrix comprising an ionizing radiation cured product obtained by irradiating the polymerizable composition with ionizing radiation, and the above polymerizable composition. Another object of the present invention is to provide a method for producing an electrode member having an electrode group on a substrate. In the present specification, “ionizing radiation” means that the polymerization initiator is irradiated with or collides with electromagnetic waves such as γ-rays, X-rays, ultraviolet rays, visible light, and electrons, as well as protons and ions. This is a general term for energy sources that can generate radicals.
　上記課題を解決するために、提供される本発明は次のとおりである。
［１］転写母型を形成するための重合性組成物であって、単官能型アクリル酸エステル化合物および単官能型アクリルアミド化合物からなる群から選ばれる１種または２種以上の化合物からなる単官能型アクリル系化合物と、単官能型Ｎ－ビニル化合物と、電離放射線の照射によりラジカルを発生する重合開始剤と、を含有することを特徴とする重合性組成物。
［２］前記単官能型Ｎ－ビニル化合物が単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物である、上記［１］に記載の重合性組成物。
［３］前記単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物がＮ－ビニルホルムアミド、Ｎ－ビニルアセトアミド、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタムから選ばれる１種または２種以上の化合物からなる、上記［２］に記載の重合性組成物。
［４］６０℃における粘度が１５ｍＰａ・ｓ以下である、上記［１］から上記［３］のいずれかに記載の重合性組成物。
［５］前記重合性組成物全体に対して３０質量％以下の揮発性溶剤を含有する、上記［１］から上記［４］のいずれかに記載の重合性組成物。
［６］上記［１］から上記［５］のいずれかに記載される重合性組成物からなるインクジェット用インク。
［７］上記［１］から上記［５］のいずれかに記載される重合性組成物の電離放射線硬化物からなる転写母型。
［８］前記電離放射線硬化物がガラス基板上に形成された厚さ１３～１８μｍの膜形状を有する場合に、大気中において１５０℃で２時間加熱されても、前記電離放射線硬化物の残膜率が８０％以上である、上記［７］に記載の転写母型。
［９］大気中において１５０℃で２時間加熱されても、前記電離放射線硬化物は水系溶解液への５分以内の浸漬で溶解される、上記［７］または上記［８］に記載の転写母型。
［１０］前記水系溶解液は水－アルコール混合液である、上記［９］に記載の転写母型。上記のアルコールは、水に対する混和性を有しているアルコールであることが好ましく、炭素数が４以下のアルコールであることがより好ましい。
［１１］前記水系溶解液はｐＨが８以下である、上記［９］または上記［１０］に記載の転写母型。
［１２］配線が埋設された絶縁基板の一面に、複数の電極がそれぞれ凹部を有して表出する電極部材の製造方法であって、上記［１］から上記［５］のいずれかに記載される重合性組成物を基材の上に配置する配置工程、前記基材上に配置された前記重合性組成物に電離放射線を照射して、前記重合性組成物を硬化して電離放射線硬化物からなる転写母型を得る硬化工程、前記転写母型を覆うように導電性材料を配置して導電部材を形成する導電部材形成工程、前記転写母型および前記導電部材を含む構造体を前記基材から剥離して、前記複数の電極に対応する複数の前記導電部材を、前記導電部材に付着する前記転写母型の前記基材側の面とともに露出させる剥離工程、および前記複数の導電部材のそれぞれに付着する前記転写母型を水系溶解液を用いて溶解し、前記転写母型の反転形状からなる前記凹部を有する前記複数の電極を得る溶解工程、を備えることを特徴とする電極部材の形成方法。
［１３］前記硬化工程の後、前記溶解工程の開始までの間に、前記基材上の前記反転母型を加熱する加熱工程をさらに備える、上記［１２］に記載の電極部材の形成方法。
［１４］前記配置工程では前記重合性組成物を前記基材へと供給して前記重合性組成物の塗膜のパターンを前記基材上に配置し、前記硬化工程では前記基材上の前記重合性組成物の塗膜のパターンを硬化させて前記電離放射線硬化物のパターンを前記転写母型として前記基材上に形成する、上記［１２］または上記［１３］に記載の電極部材の形成方法。
［１５］前記重合性組成物はインクジェット用インクであって、前記配置工程ではインクジェットプリンタを用いて前記重合性組成物の塗膜のパターンを前記基材上に配置する、上記［１４］に記載の電極部材の形成方法。
［１６］前記配置工程では前記基材上に前記重合性組成物の層を形成し、前記硬化工程では前記重合性組成物の層から前記電離放射線硬化物の層を形成し、前記導電部材形成工程を開始する前に、前記電離放射線硬化物の層の一部に高エネルギー線を照射して前記電離放射線硬化物を除去して、前記電離放射線硬化物のパターンを前記転写母型として前記基材上に形成するパターニング工程をさらに備える、上記［１２］または上記［１３］に記載の電極部材の形成方法。
［１７］前記導電部材形成工程では、前記基材上に電気的に独立した複数の前記導電性部材のパターンを形成すること、前記複数の導電性部材のパターンのそれぞれに電気的に接続される前記配線をさらに形成すること、および前記複数の導電性部材のパターンおよび前記配線の周囲に絶縁性材料を配置して前記絶縁基板を前記基材上に形成することを行い、前記剥離工程において前記基材から剥離される前記構造体は、前記転写母型および前記絶縁基板からなる、上記［１４］から上記［１６］のいずれかに記載の電極部材の形成方法。 In order to solve the above-mentioned problems, the present invention provided is as follows.
[1] A polymerizable composition for forming a transfer matrix, which is a monofunctional compound composed of one or more compounds selected from the group consisting of a monofunctional acrylate compound and a monofunctional acrylamide compound A polymerizable composition comprising an acrylic compound, a monofunctional N-vinyl compound, and a polymerization initiator that generates radicals upon irradiation with ionizing radiation.
[2] The polymerizable composition as described in [1] above, wherein the monofunctional N-vinyl compound is a monofunctional N-vinylamide compound.
[3] The above-mentioned [2], wherein the monofunctional N-vinylamide compound is composed of one or more compounds selected from N-vinylformamide, N-vinylacetamide, and N-vinyl-ε-caprolactam. Polymerizable composition.
[4] The polymerizable composition according to any one of [1] to [3], wherein a viscosity at 60 ° C. is 15 mPa · s or less.
[5] The polymerizable composition according to any one of [1] to [4] above, containing 30% by mass or less of a volatile solvent with respect to the entire polymerizable composition.
[6] An inkjet ink comprising the polymerizable composition according to any one of [1] to [5].
[7] A transfer matrix comprising an ionizing radiation cured product of the polymerizable composition as described in any one of [1] to [5].
[8] When the ionized radiation cured product has a film shape of 13 to 18 μm thick formed on a glass substrate, the residual film of the ionized radiation cured product even if heated in air at 150 ° C. for 2 hours The transfer matrix according to the above [7], wherein the rate is 80% or more.
[9] The transfer according to [7] or [8] above, wherein the ionized radiation cured product is dissolved by immersion in an aqueous solution within 5 minutes even when heated at 150 ° C. for 2 hours in the air. Mother type.
[10] The transfer matrix according to [9], wherein the aqueous solution is a water-alcohol mixture. The alcohol is preferably an alcohol having miscibility with water, and more preferably an alcohol having 4 or less carbon atoms.
[11] The transfer matrix according to [9] or [10] above, wherein the aqueous solution has a pH of 8 or less.
[12] A method for manufacturing an electrode member in which a plurality of electrodes are provided with concave portions on one surface of an insulating substrate in which wiring is embedded, and the method according to any one of [1] to [5] Placing the polymerizable composition on the substrate, irradiating the polymerizable composition placed on the substrate with ionizing radiation, curing the polymerizable composition, and ionizing radiation curing A curing step for obtaining a transfer master block made of a material, a conductive member forming step for forming a conductive member by disposing a conductive material so as to cover the transfer master block, and a structure including the transfer master block and the conductive member. A peeling step of peeling the plurality of conductive members corresponding to the plurality of electrodes together with the surface of the transfer matrix attached to the conductive member together with the surface on the substrate side, and the plurality of conductive members. The transfer matrix attached to each of the Solution was lysed using, method of forming the transfer matrix type wherein a plurality of obtaining an electrode dissolution step, characterized in that it comprises an electrode member having the recess consisting of reverse shape of.
[13] The method for forming an electrode member according to [12], further including a heating step of heating the inverted matrix on the base material after the curing step and before the start of the melting step.
[14] In the arranging step, the polymerizable composition is supplied to the substrate to arrange a coating film pattern of the polymerizable composition on the substrate, and in the curing step, the pattern on the substrate. Formation of the electrode member according to [12] or [13], wherein the pattern of the coating film of the polymerizable composition is cured to form the pattern of the ionizing radiation cured product on the substrate as the transfer matrix. Method.
[15] The above polymerizable composition according to [14], wherein the polymerizable composition is an inkjet ink, and in the arranging step, a coating film pattern of the polymerizable composition is arranged on the substrate using an inkjet printer. The electrode member forming method.
[16] In the arranging step, the layer of the polymerizable composition is formed on the substrate, and in the curing step, the layer of the ionizing radiation cured product is formed from the layer of the polymerizable composition, thereby forming the conductive member. Before starting the process, a part of the layer of the ionizing radiation cured product is irradiated with high energy rays to remove the ionizing radiation cured product, and the pattern of the ionizing radiation cured product is used as the transfer matrix as the base. The method for forming an electrode member according to the above [12] or [13], further comprising a patterning step formed on the material.
[17] In the conductive member forming step, a plurality of electrically independent patterns of the conductive members are formed on the base material and electrically connected to each of the plurality of conductive member patterns. Further forming the wiring, and forming the insulating substrate on the base material by disposing an insulating material around the pattern of the plurality of conductive members and the wiring, and in the peeling step, The method for forming an electrode member according to any one of [14] to [16], wherein the structure peeled from the base material includes the transfer matrix and the insulating substrate.
　本発明によれば、高温環境を経ても硬化後の形状を適切に保持することができるとともに、水系溶解液により溶解可能な電離放射線硬化物を形成可能な重合性組成物が提供される。また、本発明によれば、上記の重合性組成物からなるインク、上記の重合性組成物に電離放射線を照射して得られた電離放射線硬化物、および上記の重合性組成物を用いて基材上に電極群を備える電極部材を製造する方法が提供される。 According to the present invention, there is provided a polymerizable composition capable of appropriately maintaining the shape after curing even under a high temperature environment and capable of forming an ionizing radiation cured product that can be dissolved by an aqueous solution. Further, according to the present invention, an ink comprising the polymerizable composition described above, an ionizing radiation cured product obtained by irradiating the polymerizable composition with ionizing radiation, and the polymerizable composition described above are used. A method of manufacturing an electrode member comprising an electrode group on a material is provided.
本実施形態に係る製造方法のフローチャートである。It is a flowchart of the manufacturing method which concerns on this embodiment. 配置工程（ステップＳ１０１）から硬化工程（ステップＳ１０２）を説明するための図である。It is a figure for demonstrating a hardening process (step S102) from an arrangement | positioning process (step S101). 配置工程（ステップＳ１０１）、硬化工程（ステップＳ１０２）およびパターニング工程（ステップＳ１０３）を説明するための図である。It is a figure for demonstrating an arrangement | positioning process (step S101), a hardening process (step S102), and a patterning process (step S103). 導電部材配置工程（ステップＳ１０４）、剥離工程（ステップＳ１０５）、および溶解工程（ステップＳ１０６）を説明するための図である。It is a figure for demonstrating an electroconductive member arrangement | positioning process (step S104), a peeling process (step S105), and a melt | dissolution process (step S106).
　以下、本発明の実施形態に係る重合性組成物、インク、電離放射線硬化物、および電極部材の製造方法について説明する。 Hereinafter, a polymerizable composition, an ink, an ionizing radiation cured product, and a method for producing an electrode member according to an embodiment of the present invention will be described.
　本発明の一実施形態に係る重合性組成物は転写母型を形成するためのものであって、単官能型アクリル酸エステル化合物および単官能型アクリルアミド化合物からなる群から選ばれる１種または２種以上の化合物からなる単官能型アクリル系化合物と、単官能型Ｎ－ビニル化合物と、電離放射線の照射によりラジカルを発生する重合開始剤と、を含有する重合性の重合性組成物である。 The polymerizable composition according to an embodiment of the present invention is for forming a transfer matrix, and is one or two selected from the group consisting of a monofunctional acrylate compound and a monofunctional acrylamide compound. A polymerizable polymerizable composition comprising a monofunctional acrylic compound comprising the above compounds, a monofunctional N-vinyl compound, and a polymerization initiator that generates radicals upon irradiation with ionizing radiation.
　単官能型アクリル系化合物は、単官能型アクリル酸エステル化合物および単官能型アクリルアミド化合物からなる群から選ばれる１種または２種以上の化合物からなる。単官能型アクリル酸エステル化合物は、（メタ）アクリル酸エステルおよび（メタ）アクリル酸エステルに基づく部分構造を有する化合物であって、エチレン性二重結合を分子内に１つ有する化合物の総称であり、（メタ）アクリル酸に基づく部分構造を有する化合物の具体例として（メタ）アクリル酸メチルが挙げられる。なお、本明細書中、「アクリル酸」および「メタアクリル酸」の一方または両方を示すために、「（メタ）アクリル酸」のように表記することがある。（メタ）アクリル酸に関連する用語、例えば、「（メタ）アクリレート」、「（メタ）アクリロキシ」も同様の意味を有する。 The monofunctional acrylic compound is composed of one or more compounds selected from the group consisting of a monofunctional acrylic ester compound and a monofunctional acrylamide compound. The monofunctional acrylate compound is a generic name for compounds having a partial structure based on (meth) acrylate and (meth) acrylate, and having one ethylenic double bond in the molecule. Specific examples of the compound having a partial structure based on (meth) acrylic acid include methyl (meth) acrylate. In addition, in this specification, in order to show one or both of "acrylic acid" and "methacrylic acid", it may describe as "(meth) acrylic acid". Terms related to (meth) acrylic acid, for example, “(meth) acrylate” and “(meth) acryloxy” have the same meaning.
　重合性組成物に電離放射線が照射されてなる電離放射線硬化物の水系溶解液への溶解性を確保する観点から、単官能型アクリル酸エステル化合物は、ヒドロキシル基（－ＯＨ）を有することが好ましい。そのようなヒドロキシル基（－ＯＨ）含有単官能型アクリル酸エステル化合物の具体例として、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、１，４－シクロヘキサンジメタノールモノ（メタ）アクリレート、Ｎ－ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド、およびポリオキシエチレンモノアクリレートが挙げられる。これらの中でも、比較的揮発しにくく、それゆえ重合性組成物の印刷適性、保存安定性を確保しやすい観点から、４－ヒドロキシブチルアクリレートおよび１，４－シクロヘキサンジメタノールモノアクリレートが好ましく、得られる電離放射線硬化物の水系溶解液に対する溶解のし易さの観点から４－ヒドロキシブチルアクリレートが特に好ましい。 From the viewpoint of ensuring the solubility of the ionizing radiation cured product obtained by irradiating the polymerizable composition with ionizing radiation in an aqueous solution, the monofunctional acrylate compound preferably has a hydroxyl group (—OH). . Specific examples of such a hydroxyl group (—OH) -containing monofunctional acrylate compound include 2-hydroxyethyl (meth) acrylate, 2-hydroxypropyl (meth) acrylate, 4-hydroxybutyl (meth) acrylate, 1 , 4-cyclohexanedimethanol mono (meth) acrylate, N-hydroxyethyl (meth) acrylamide, and polyoxyethylene monoacrylate. Among these, 4-hydroxybutyl acrylate and 1,4-cyclohexanedimethanol monoacrylate are preferable and obtained from the viewpoint that they are relatively less volatile and therefore easy to ensure printability and storage stability of the polymerizable composition. 4-Hydroxybutyl acrylate is particularly preferable from the viewpoint of easy dissolution of the ionized radiation cured product in an aqueous solution.
　単官能型アクリルアミド化合物の具体例として、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチルアミノエチル（メタ）アクリルアミド、およびＮ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミドならびに（メタ）アクリロイルモルフォリンが挙げられる。これらの中でも、比較的揮発しにくく、それゆえ重合性組成物の印刷適性、保存安定性を確保しやすい観点と、得られる電離放射線硬化物の水系溶解液に対する溶解のし易さの観点から、（メタ）アクリロイルモルフォリンが好ましい。 Specific examples of monofunctional acrylamide compounds include N-isopropylacrylamide, N, N-dimethyl (meth) acrylamide, N, N-dimethylaminoethyl (meth) acrylamide, N, N-diethyl (meth) acrylamide, N, N -Diethylaminoethyl (meth) acrylamide, and N, N-dimethylaminopropyl (meth) acrylamide and (meth) acryloylmorpholine. Among these, it is relatively difficult to volatilize, and therefore, from the viewpoint of easily ensuring the printability and storage stability of the polymerizable composition, and the ease of dissolution in the aqueous solution of the resulting ionized radiation cured product, (Meth) acryloylmorpholine is preferred.
　単官能型Ｎ－ビニル化合物は、エチレン性不飽和基がアミノ基に結合した構造を有する化合物であって、アミノ基はカルボニル基とアミド結合を構成していてもよい。本明細書において、このようなエチレン性不飽和基が結合したアミノ基がアミド結合を構成している単官能型化合物を「単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物」ともいう。単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物は単官能型Ｎ－ビニル化合物の好ましい一例である。単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物の具体例として、Ｎ－ビニルホルムアミド、Ｎ－ビニルアセトアミド、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタムなどが挙げられ、単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物以外の単官能型Ｎ－ビニル化合物の具体例として、１－ビニルイミダゾールおよび９－ビニルカルバゾールが挙げられる。これらの化合物の中でも、得られる電離放射線硬化物の水系溶解液に対する溶解のし易さの観点から、Ｎ－ビニルホルムアミド、Ｎ－ビニルアセトアミド、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタムおよび１－ビニルイミダゾールが好ましく、製品の輸送上の制限の観点から、Ｎ－ビニルホルムアミド、Ｎ－ビニルアセトアミドおよびＮ－ビニル－ε－カプロラクタムが特に好ましい。 The monofunctional N-vinyl compound is a compound having a structure in which an ethylenically unsaturated group is bonded to an amino group, and the amino group may form an amide bond with a carbonyl group. In this specification, such a monofunctional compound in which an amino group to which an ethylenically unsaturated group is bonded constitutes an amide bond is also referred to as a “monofunctional N-vinylamide compound”. A monofunctional N-vinylamide compound is a preferred example of a monofunctional N-vinyl compound. Specific examples of monofunctional N-vinylamide compounds include N-vinylformamide, N-vinylacetamide, N-vinyl-ε-caprolactam, and the like, and monofunctional N-vinyl compounds other than monofunctional N-vinylamide compounds Specific examples of these include 1-vinylimidazole and 9-vinylcarbazole. Among these compounds, N-vinylformamide, N-vinylacetamide, N-vinyl-ε-caprolactam and 1-vinylimidazole are preferable from the viewpoint of ease of dissolution of the obtained ionizing radiation cured product in an aqueous solution. N-vinylformamide, N-vinylacetamide and N-vinyl-ε-caprolactam are particularly preferred from the viewpoint of product transportation restrictions.
　重合開始剤は、電離放射線の照射によりラジカルを生成可能であって、上記の単官能型アクリル系化合物および単官能型Ｎ－ビニル化合物の重合反応を開始することができる限り、種類は限定されない。重合開始剤の含有量も単官能型アクリル系化合物および単官能型Ｎ－ビニル化合物の種類および含有量ならびに重合開始剤の種類に応じて適宜設定される。限定されない例示をすれば、硬化剤の含有量は、重合性組成物の全体量に対して、０．１～２０重量部が好ましく、１～１５重量部がより好ましく、２～１２重量部が特に好ましい。 The type of the polymerization initiator is not limited as long as it can generate radicals by irradiation with ionizing radiation and can initiate the polymerization reaction of the monofunctional acrylic compound and the monofunctional N-vinyl compound. The content of the polymerization initiator is also appropriately set according to the type and content of the monofunctional acrylic compound and the monofunctional N-vinyl compound and the type of polymerization initiator. For example, the content of the curing agent is preferably 0.1 to 20 parts by weight, more preferably 1 to 15 parts by weight, and more preferably 2 to 12 parts by weight with respect to the total amount of the polymerizable composition. Particularly preferred.
　重合開始剤の具体例として、ベンゾフェノン、ミヒラーズケトン、４，４’－ビス（ジエチルアミノ）ベンゾフェノン、キサントン、チオキサントン、イソプロピルキサントン、２，４－ジエチルチオキサントン、２－エチルアントラキノン、アセトフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチルプロピオフェノン、２－ヒドロキシ－２－メチル－４’－イソプロピルプロピオフェノン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、イソプロピルベンゾインエーテル、イソブチルベンゾインエーテル、２，２－ジエトキシアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、カンファーキノン、ベンズアントロン、２－ヒロドキシ－１－［４－［４－（２－ヒドロキシ－２－メチル－プロピオニル）－ベンジル］フェニル］－２－メチル－プロパン－１－オン、１－［４－（２－ヒドロキシエトキシ）－フェニル］－２－ヒドロキシ－２－メチル－１－プロパン－１－オン、２－ヒドロキシ－２－メチル－１－フェニル－プロパン－１－オン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルフォリノ－１－プロパノン、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－１－ブタノン、２－ジメチルアミノ－２－（４－メチルベンジル）－１－（４－モルフォリノフェニル）－１－ブタノン、オキシ－フェニル－アセチックアシッド２－（２－オキソ－２－フェニル－アセトキシ－エトキシ）－エチルエステル、オキシ－フェニル－アセチックアシッド２－（２－ヒドロキシ－エトキシ）－エチルエステル、オキシ－フェニル－アセチックアシッド２－（２－オキソ－２－フェニル－アセトキシ－エトキシ）－エチルエステルとオキシ－フェニル－アセチックアシッド２－（２－ヒドロキシ－エトキシ）－エチルエステルとの混合物、フェニルグリオキシリックアシッドメチルエステル、４－ジメチルアミノ安息香酸エチル、４－ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４，４’－ジ（ｔ－ブチルペルオキシカルボニル）ベンゾフェノン、３，４，４’－トリ（ｔ－ブチルペルオキシカルボニル）ベンゾフェノン、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ブチルペルオキシカルボニル）ベンゾフェノン、３，３’，４，４’－テトラ（ｔ－ヘキシルペルオキシカルボニル）ベンゾフェノン、３，３’－ジ（メトキシカルボニル）－４，４’－ジ（ｔ－ブチルペルオキシカルボニル）ベンゾフェノン、３，４’－ジ（メトキシカルボニル）－４，３’－ジ（ｔ－ブチルペルオキシカルボニル）ベンゾフェノン、４，４’－ジ（メトキシカルボニル）－３，３’－ジ（ｔ－ブチルペルオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２－（４’－メトキシスチリル）－４，６－ビス（トリクロロメチル）－ｓ－トリアジン、２－（３’，４’－ジメトキシスチリル）－４，６－ビス（トリクロロメチル）－ｓ－トリアジン、２－（２’，４’－ジメトキシスチリル）－４，６－ビス（トリクロロメチル）－ｓ－トリアジン、２－（２’－メトキシスチリル）－４，６－ビス（トリクロロメチル）－ｓ－トリアジン、２－（４’－ペンチルオキシスチリル）－４，６－ビス（トリクロロメチル）－ｓ－トリアジン、４－［ｐ－Ｎ，Ｎ－ジ（エトキシカルボニルメチル）］－２，６－ジ（トリクロロメチル）－ｓ－トリアジン、１，３－ビス（トリクロロメチル）－５－（２’－クロロフェニル）－ｓ－トリアジン、１，３－ビス（トリクロロメチル）－５－（４’－メトキシフェニル）－ｓ－トリアジン、２－（ｐ－ジメチルアミノスチリル）ベンズオキサゾール、２－（ｐ－ジメチルアミノスチリル）ベンズチアゾール、２－メルカプトベンゾチアゾール、３，３’－カルボニルビス（７－ジエチルアミノクマリン）、２－（ｏ－クロロフェニル）－４，４’，５，５’－テトラフェニル－１，２’－ビイミダゾール、２，２’－ビス（２－クロロフェニル）－４，４’，５，５’－テトラキス（４－エトキシカルボニルフェニル）－１，２’－ビイミダゾール、２，２’－ビス（２，４－ジクロロフェニル）－４，４’，５，５’－テトラフェニル－１，２’－ビイミダゾール、２，２’－ビス（２，４－ジブロモフェニル）－４，４’，５，５’－テトラフェニル－１，２’－ビイミダゾール、２，２’－ビス（２，４，６－トリクロロフェニル）－４，４’，５，５’－テトラフェニル－１，２’－ビイミダゾール、３－（２－メチル－２－ジメチルアミノプロピオニル）カルバゾール、３，６－ビス（２－メチル－２－モルフォリノプロピオニル）－９－ｎ－ドデシルカルバゾール、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ビス（η5－２，４－シクロペンタジエン－１－イル）－ビス（２，６－ジフルオロ－３－（１Ｈ－ピロール－１－イル）－フェニル）チタニウム、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）フェニルフォスフィンオキサイドおよび２，４，６－トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイドを挙げることができる。これらの化合物は単独で使用してもよく、２つ以上を混合して使用することも有効である。中でも、２－ベンジル－２－ジメチルアミノ－１－（４－モルフォリノフェニル）－１－ブタノン、２－ジメチルアミノ－２－（４－メチルベンジル）－１－(４－モルフォリノフェニル）－１－ブタノン、２－メチル－１－［４－（メチルチオ）フェニル］－２－モルホリノ－１－プロパノン、ビス（２，４，６－トリメチルベンゾイル）－フェニルフォスフィンオキサイド、２，４，６－トリメチルベンゾイル－ジフェニル－フォスフィンオキサイドはＵＶ－ＬＥＤ光源に対する感度が高く、光硬化性の観点から好ましい。 Specific examples of the polymerization initiator include benzophenone, Michler's ketone, 4,4′-bis (diethylamino) benzophenone, xanthone, thioxanthone, isopropylxanthone, 2,4-diethylthioxanthone, 2-ethylanthraquinone, acetophenone, 2-hydroxy-2- Methyl propiophenone, 2-hydroxy-2-methyl-4'-isopropylpropiophenone, 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone, isopropyl benzoin ether, isobutyl benzoin ether, 2,2-diethoxyacetophenone, 2,2-dimethoxy- 2-phenylacetophenone, 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethane-1-one, camphorquinone, benzanthrone, 2-hydroxy-1- [4- [4- (2-hydroxy -2-Methyl-propionyl) -benzyl] phenyl] -2-methyl-propan-1-one, 1- [4- (2-hydroxyethoxy) -phenyl] -2-hydroxy-2-methyl-1-propane- 1-one, 2-hydroxy-2-methyl-1-phenyl-propan-1-one, 2-methyl-1- [4- (methylthio) phenyl] -2-morpholino-1-propanone, 2-benzyl-2 -Dimethylamino-1- (4-morpholinophenyl) -1-butanone, 2-dimethylamino-2- (4-methylbenzyl) -1- (4-morpholinophenyl) -1-butanone, oxy-phenyl- Acetic acid 2- (2-oxo-2-phenyl-acetoxy-ethoxy) -ethyl ester, oxy-phenyl-acetic acid 2- (2-hydride) Roxy-ethoxy) -ethyl ester, oxy-phenyl-acetic acid 2- (2-oxo-2-phenyl-acetoxy-ethoxy) -ethyl ester and oxy-phenyl-acetic acid 2- (2-hydroxy-ethoxy) A mixture with ethyl ester, phenylglyoxylic acid methyl ester, ethyl 4-dimethylaminobenzoate, isoamyl 4-dimethylaminobenzoate, 4,4′-di (t-butylperoxycarbonyl) benzophenone, 3,4, 4'-tri (t-butylperoxycarbonyl) benzophenone, 3,3 ', 4,4'-tetra (t-butylperoxycarbonyl) benzophenone, 3,3', 4,4'-tetra (t-hexylperoxycarbonyl) ) Benzophenone, 3,3'-di (methoxycarbonyl) ) -4,4′-di (t-butylperoxycarbonyl) benzophenone, 3,4′-di (methoxycarbonyl) -4,3′-di (t-butylperoxycarbonyl) benzophenone, 4,4′-di ( Methoxycarbonyl) -3,3′-di (t-butylperoxycarbonyl) benzophenone, 2- (4′-methoxystyryl) -4,6-bis (trichloromethyl) -s-triazine, 2- (3 ′, 4 '-Dimethoxystyryl) -4,6-bis (trichloromethyl) -s-triazine, 2- (2', 4'-dimethoxystyryl) -4,6-bis (trichloromethyl) -s-triazine, 2- ( 2'-methoxystyryl) -4,6-bis (trichloromethyl) -s-triazine, 2- (4'-pentyloxystyryl) -4,6-bis (trichloromethyl) -s- Liazine, 4- [pN, N-di (ethoxycarbonylmethyl)]-2,6-di (trichloromethyl) -s-triazine, 1,3-bis (trichloromethyl) -5- (2′-chlorophenyl) ) -S-triazine, 1,3-bis (trichloromethyl) -5- (4′-methoxyphenyl) -s-triazine, 2- (p-dimethylaminostyryl) benzoxazole, 2- (p-dimethylaminostyryl) ) Benzthiazole, 2-mercaptobenzothiazole, 3,3′-carbonylbis (7-diethylaminocoumarin), 2- (o-chlorophenyl) -4,4 ′, 5,5′-tetraphenyl-1,2′- Biimidazole, 2,2'-bis (2-chlorophenyl) -4,4 ', 5,5'-tetrakis (4-ethoxycarbonylphenyl) -1,2'-biimida 2,2′-bis (2,4-dichlorophenyl) -4,4 ′, 5,5′-tetraphenyl-1,2′-biimidazole, 2,2′-bis (2,4-dibromo) Phenyl) -4,4 ′, 5,5′-tetraphenyl-1,2′-biimidazole, 2,2′-bis (2,4,6-trichlorophenyl) -4,4 ′, 5,5 ′ -Tetraphenyl-1,2'-biimidazole, 3- (2-methyl-2-dimethylaminopropionyl) carbazole, 3,6-bis (2-methyl-2-morpholinopropionyl) -9-n-dodecylcarbazole 1-hydroxycyclohexyl phenyl ketone, bis (η 5 -2,4-cyclopentadien-1-yl) -bis (2,6-difluoro-3- (1H-pyrrol-1-yl) -phenyl) titanium, bis (2,4,6-tri Mention may be made of methylbenzoyl) phenylphosphine oxide and 2,4,6-trimethylbenzoyldiphenylphosphine oxide. These compounds may be used alone or in combination of two or more. Among them, 2-benzyl-2-dimethylamino-1- (4-morpholinophenyl) -1-butanone, 2-dimethylamino-2- (4-methylbenzyl) -1- (4-morpholinophenyl) -1 -Butanone, 2-methyl-1- [4- (methylthio) phenyl] -2-morpholino-1-propanone, bis (2,4,6-trimethylbenzoyl) -phenylphosphine oxide, 2,4,6-trimethyl Benzoyl-diphenyl-phosphine oxide has high sensitivity to UV-LED light source and is preferable from the viewpoint of photocurability.
　本実施形態に係る重合性組成物は、電離放射線硬化物の形成工程を簡素にする観点から揮発性溶剤を実質的に含有しなくてもよいが、重合性組成物の粘度を調整する観点などから揮発性溶剤を含有していてもよい。揮発性溶剤は使用の際に他の組成物と混合されて重合性組成物を構成してもよい。重合性組成物が揮発性溶剤を含有する場合において、重合性組成物が未硬化の状態で揮発を開始してもよく、電離放射線の照射の前、途中、および／または後に適宜加熱することによって少なくとも電離放射線硬化物が形成された段階では揮発していることが好ましい。重合性組成物がある程度硬化した状態でも未揮発の溶剤が過度に残留していると、最終的な硬化物（電離放射線硬化物）がポーラスな構造を有し、反転転写する反転母型（ネガパターン）として求められる表面性状（表面平滑性）が低下する場合がある。したがって、揮発性溶剤の含有量は、重合性組成物全体に対して３０質量％以下であることが好ましい。 The polymerizable composition according to the present embodiment may not substantially contain a volatile solvent from the viewpoint of simplifying the process of forming the ionizing radiation cured product, but may include a viewpoint of adjusting the viscosity of the polymerizable composition. May contain a volatile solvent. The volatile solvent may be mixed with another composition at the time of use to constitute a polymerizable composition. In the case where the polymerizable composition contains a volatile solvent, the polymerizable composition may start to volatilize in an uncured state by appropriately heating before, during and / or after irradiation with ionizing radiation. It is preferable that it is volatilized at least when the ionized radiation cured product is formed. If the non-volatile solvent remains excessively even after the polymerizable composition is cured to some extent, the final cured product (ionizing radiation cured product) has a porous structure, and is a reversal matrix (negative) In some cases, the surface properties (surface smoothness) required as the (pattern) may decrease. Therefore, it is preferable that content of a volatile solvent is 30 mass% or less with respect to the whole polymeric composition.
　揮発性溶剤の具体例として、メタノール、エタノール、プロパノール、ブタノール、酢酸ブチル、プロピオン酸ブチル、乳酸エチル、オキシ酢酸メチル、オキシ酢酸エチル、オキシ酢酸ブチル、メトキシ酢酸メチル、メトキシ酢酸エチル、メトキシ酢酸ブチル、エトキシ酢酸メチル、エトキシ酢酸エチル、３－オキシプロピオン酸メチル、３－オキシプロピオン酸エチル、３－メトキシプロピオン酸メチル、３－メトキシプロピオン酸エチル、３－エトキシプロピオン酸メチル、３－エトキシプロピオン酸エチル、２－オキシプロピオン酸メチル、２－オキシプロピオン酸エチル、２－オキシプロピオン酸プロピル、２－メトキシプロピオン酸メチル、２－メトキシプロピオン酸エチル、２－メトキシプロピオン酸プロピル、２－エトキシプロピオン酸メチル、２－エトキシプロピオン酸エチル、２－オキシ－２－メチルプロピオン酸メチル、２－オキシ－２－メチルプロピオン酸エチル、２－メトキシ－２－メチルプロピオン酸メチル、２－エトキシ－２－メチルプロピオン酸エチル、ピルビン酸メチル、ピルビン酸エチル、ピルビン酸プロピル、アセト酢酸メチル、アセト酢酸エチル、２－オキソブタン酸メチル、２－オキソブタン酸エチル、ジオキサン、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノエチルエーテル、プロピレングリコールモノプロピルエーテル、プロピレングリコールモノブチルエーテル、プロピレングリコールモノフェニルエーテル、エチレングリコールモノブチルエーテル、エチレングリコールモノフェニルエーテル、ジエチレングリコールモノメチルエーテル、ジエチレングリコールモノエチルエーテル、ジエチレングリコールモノプロピルエーテル、ジエチレングリコールモノブチルエーテル、ジエチレングリコールモノフェニルエーテル、ジプロピレングリコールモノメチルエーテル、ジプロピレングリコールモノエチルエーテル、ジプロピレングリコールモノプロピルエーテル、ジプロピレングリコールモノブチルエーテル、ジプロピレングリコールモノフェニルエーテル、エチレングリコール、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、ジプロピレングリコール、グリセリン、ベンジルアルコール、シクロヘキサノール、１，４－ブタンジオール、トリエチレングリコール、トリプロピレングリコール、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、プロピレングリコールモノプロピルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジプロピレングリコールモノブチルエーテルアセテート、エチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、シクロヘキサノン、シクロペンタノン、ジエチレングリコールモノメチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノエチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールモノブチルエーテルアセテート、ジエチレングリコールジメチルエーテル、ジエチレングリコールジエチルエーテル、ジエチレングリコールメチルエチルエーテル、トルエン、キシレン、アニソール、γ－ブチロラクトン、Ｎ，Ｎ－ジメチルアセトアミド、Ｎ－メチル－２－ピロリドンおよびジメチルイミダゾリジノンなどが挙げられる。これらの化合物は単独で使用してもよく、２つ以上を混合して使用することも有効である。 Specific examples of volatile solvents include methanol, ethanol, propanol, butanol, butyl acetate, butyl propionate, ethyl lactate, methyl oxyacetate, ethyl oxyacetate, butyl oxyacetate, methyl methoxyacetate, ethyl methoxyacetate, butyl methoxyacetate, Methyl ethoxy acetate, ethyl ethoxy acetate, methyl 3-oxypropionate, ethyl 3-oxypropionate, methyl 3-methoxypropionate, ethyl 3-methoxypropionate, methyl 3-ethoxypropionate, ethyl 3-ethoxypropionate, Methyl 2-oxypropionate, ethyl 2-oxypropionate, propyl 2-oxypropionate, methyl 2-methoxypropionate, ethyl 2-methoxypropionate, propyl 2-methoxypropionate, 2-ethoxy Methyl lopionate, ethyl 2-ethoxypropionate, methyl 2-oxy-2-methylpropionate, ethyl 2-oxy-2-methylpropionate, methyl 2-methoxy-2-methylpropionate, 2-ethoxy-2- Ethyl methyl propionate, methyl pyruvate, ethyl pyruvate, propyl pyruvate, methyl acetoacetate, ethyl acetoacetate, methyl 2-oxobutanoate, ethyl 2-oxobutanoate, dioxane, propylene glycol monomethyl ether, propylene glycol monoethyl ether, Propylene glycol monopropyl ether, propylene glycol monobutyl ether, propylene glycol monophenyl ether, ethylene glycol monobutyl ether, ethylene glycol monophenyl ether, die Lenglycol monomethyl ether, diethylene glycol monoethyl ether, diethylene glycol monopropyl ether, diethylene glycol monobutyl ether, diethylene glycol monophenyl ether, dipropylene glycol monomethyl ether, dipropylene glycol monoethyl ether, dipropylene glycol monopropyl ether, dipropylene glycol monobutyl ether, Dipropylene glycol monophenyl ether, ethylene glycol, diethylene glycol, propylene glycol, dipropylene glycol, glycerin, benzyl alcohol, cyclohexanol, 1,4-butanediol, triethylene glycol, tripropylene glycol, propylene glycol monomethyl ether Cetate, propylene glycol monoethyl ether acetate, propylene glycol monopropyl ether acetate, dipropylene glycol monoethyl ether acetate, dipropylene glycol monobutyl ether acetate, ethylene glycol monobutyl ether acetate, cyclohexanone, cyclopentanone, diethylene glycol monomethyl ether acetate, diethylene glycol mono Ethyl ether acetate, diethylene glycol monobutyl ether acetate, diethylene glycol dimethyl ether, diethylene glycol diethyl ether, diethylene glycol methyl ethyl ether, toluene, xylene, anisole, γ-butyrolactone, N, N-dimethylacetamide, N-methyl-2- Etc. pyrrolidone and dimethyl imidazolidinone. These compounds may be used alone or in combination of two or more.
　本実施形態に係る重合性組成物は、上記の成分以外をその他の添加剤として含んでもよい。その他の添加剤の具体例として、界面活性剤、重合禁止剤、可塑剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、難燃剤、難燃助剤、充填剤、顔料、染料などが挙げられるが、本発明の趣旨を逸脱しない範囲内において、その他の成分と均一に混合することが可能であれば特に限定されない。 The polymerizable composition according to the present embodiment may contain other additives than the above-described components. Specific examples of other additives include surfactants, polymerization inhibitors, plasticizers, antioxidants, ultraviolet absorbers, antistatic agents, flame retardants, flame retardant aids, fillers, pigments, dyes, and the like. However, it is not particularly limited as long as it can be uniformly mixed with other components within the scope of the present invention.
　本実施形態に係る重合性組成物は、使用に際して、塗布、滴下などによって基材上に供給されることにより、膜状の形状あるいは所定のパターンを基材上で有することになる。こうした基材上への重合性組成物の供給しやすさを高める観点から、本実施形態に係る重合性組成物の２５℃における粘度は１００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましい場合がある。特に、重合性組成物の基材上への供給がインクジェットプリンタによって行われる場合には、上記の粘度範囲を満たすことが好ましい。さらに、本実施形態に係る重合性組成物からなるインクジェット用インクは、吐出温度（例えば６０℃）における粘度が１５ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、１０ｍＰａ・ｓ以下であることが特に好ましい。 The polymerizable composition according to the present embodiment has a film-like shape or a predetermined pattern on the substrate by being supplied onto the substrate by coating, dropping, or the like. From the viewpoint of increasing the ease of supply of the polymerizable composition onto such a substrate, the viscosity at 25 ° C. of the polymerizable composition according to this embodiment may be preferably 100 mPa · s or less. In particular, when the supply of the polymerizable composition onto the substrate is performed by an ink jet printer, it is preferable to satisfy the above viscosity range. Furthermore, the inkjet ink comprising the polymerizable composition according to this embodiment preferably has a viscosity at a discharge temperature (for example, 60 ° C.) of 15 mPa · s or less, particularly preferably 10 mPa · s or less.
　本実施形態に係る重合性組成物は電離放射線を照射されることによって、硬化し、電離放射線硬化物となる。かかる電離放射線硬化物は、大気中において１５０℃で２時間加熱された後でも水系溶解液に可溶である。具体例を挙げれば、上記加熱処理（１５０℃２時間）後の電離放射線硬化物は、水系溶解液への１５分間以内の浸漬、好ましい一態様では５分間以内の浸漬によって溶解される。 The polymerizable composition according to this embodiment is cured by being irradiated with ionizing radiation, and becomes an ionizing radiation cured product. Such an ionizing radiation cured product is soluble in an aqueous solution even after being heated in air at 150 ° C. for 2 hours. If a specific example is given, the ionizing radiation hardened | cured material after the said heat processing (150 degreeC 2 hours) will be melt | dissolved by the immersion for 15 minutes within an aqueous solution, and the preferable one aspect | mode will be immersed for 5 minutes or less.
　水系溶解液は、水を含有する溶解液であり、水から構成されていてもよいが、極性溶媒との混合溶媒であることが好ましく、アルコールのようなプロトン性極性溶媒との混合液であることがより好ましい。混合液の均一性を高める観点などから、アルコールは、水への溶解度が高い、すなわち水に対する混和性を有することが好ましい。水系溶解液における水の含有量は、水系溶解液に含有される水以外の成分の種類や、電離放射線硬化物の組成によって適宜設定される。水系溶解液が水とアルコールとの混合液である水－アルコール混合液からなる場合であって、水－アルコール混合液に含まれるアルコールが、エタノールやイソプロパノールのような炭素数４以下の物質からなる場合には、アルコールの含有量は、２５質量％以上９０質量％以下であることが好ましく、５０質量％以上８５質量％以下であることがより好ましく、７０質量％以上８０質量％以下であることが特に好ましい。 The aqueous solution is a solution containing water, and may be composed of water, but is preferably a mixed solvent with a polar solvent, and is a mixed solution with a protic polar solvent such as alcohol. It is more preferable. From the viewpoint of improving the uniformity of the mixed solution, the alcohol preferably has high solubility in water, that is, has miscibility with water. The content of water in the aqueous solution is appropriately set depending on the type of components other than water contained in the aqueous solution and the composition of the ionizing radiation cured product. The aqueous solution is composed of a water-alcohol mixture that is a mixture of water and alcohol, and the alcohol contained in the water-alcohol mixture is composed of a substance having 4 or less carbon atoms such as ethanol and isopropanol. In this case, the alcohol content is preferably 25% by mass or more and 90% by mass or less, more preferably 50% by mass or more and 85% by mass or less, and 70% by mass or more and 80% by mass or less. Is particularly preferred.
　水系溶解液は、アルコール以外の有機溶媒を含有してもよい。そのような有機溶媒として、Ｎ－メチルピロリドン、アセトン、アセトニトリル、ジメチルスルホキシドなどの非プロトン性の有機溶媒が例示される。環境負荷を低減させる観点から、水系溶解液におけるアルコール以外の有機溶媒の含有量は、水系溶解液全体の２０質量％以下で含有することが好ましい。 The aqueous solution may contain an organic solvent other than alcohol. Examples of such an organic solvent include aprotic organic solvents such as N-methylpyrrolidone, acetone, acetonitrile, and dimethyl sulfoxide. From the viewpoint of reducing the environmental load, the content of the organic solvent other than alcohol in the aqueous solution is preferably 20% by mass or less of the entire aqueous solution.
　水系溶解液はアルカリフリー、すなわち非アルカリであることが好ましい場合がある。水系溶解液をアルカリ性にするために水系溶解液が水酸化ナトリウムなどの無機アルカリ性物質やテトラメチルアンモニウムヒドロキシドなどの有機アルカリ性物質を含有する場合には、水系溶解液の取り扱い性が低下することもある。なお、一般的なアルカリ系の溶解液はｐＨが９以上であるから、本明細書においてアルカリフリーな水系溶解液とはｐＨが９未満であることを意味する。アルカリフリーであることをより確実にする観点から、水系溶解液のｐＨは８以下であることが好ましく、７．５以下であることがより好ましい。 It may be preferable that the aqueous solution is alkali-free, that is, non-alkali. If the aqueous solution contains an inorganic alkaline material such as sodium hydroxide or an organic alkaline material such as tetramethylammonium hydroxide in order to make the aqueous solution alkaline, the handleability of the aqueous solution may be reduced. is there. In addition, since a general alkaline solution has a pH of 9 or more, an alkali-free aqueous solution in this specification means that the pH is less than 9. From the viewpoint of more surely being alkali-free, the pH of the aqueous solution is preferably 8 or less, more preferably 7.5 or less.
　本実施形態に係る電離放射線硬化物は、加熱されても形状変化しにくい。具体例を挙げれば、本実施形態に係る電離放射線硬化物がガラス基板上に形成された厚さ１３～１８μｍの膜形状を有する場合に、大気中において１５０℃で２時間加熱されても、（熱処理後の厚さ）／（熱処理後の厚さ）により定義される残膜率が８０％以上であり、好ましい一例では８５％以上であり、より好ましい一例では９０％以上である。したがって、電離放射線硬化物からなるパターンの上に直接銅などの金属が蒸着やスパッタリングなどのドライプロセスで形成された場合であっても、パターンの形状が変化しにくい。 The ionized radiation cured product according to the present embodiment hardly changes its shape even when heated. As a specific example, when the ionized radiation cured product according to this embodiment has a film shape of 13 to 18 μm thick formed on a glass substrate, even if it is heated at 150 ° C. for 2 hours in the atmosphere ( The residual film ratio defined by (thickness after heat treatment) / (thickness after heat treatment) is 80% or more, 85% or more in a preferred example, and 90% or more in a more preferred example. Therefore, even when a metal such as copper is directly formed on a pattern made of an ionizing radiation cured product by a dry process such as vapor deposition or sputtering, the shape of the pattern hardly changes.
　以下、ファン－アウト型ＷＬＰなどに使用される再配線（ＲＤＬ）としても使用可能な、配線が埋設された絶縁基板の一面に、複数の電極がそれぞれ凹部を有して表出する電極部材の製造方法について説明する。電極を構成する材料は例えば銅（Ｃｕ）を含み、絶縁基板を構成する材料は例えばポリイミドを含む。 Hereinafter, an electrode member that can be used as a rewiring (RDL) used for a fan-out type WLP or the like and that has a plurality of electrodes each having a recess formed on one surface of an insulating substrate in which the wiring is embedded. A manufacturing method will be described. The material constituting the electrode includes, for example, copper (Cu), and the material constituting the insulating substrate includes, for example, polyimide.
　図１は、本実施形態に係る製造方法のフローチャートである。図１に示されるように、本製造方法は、配置工程（ステップＳ１０１）、硬化工程（ステップＳ１０２）、導電部材配置工程（ステップＳ１０４）、剥離工程（ステップＳ１０５）、および溶解工程（ステップＳ１０６）を必須工程として備える。本製造方法は、いずれも必要に応じ、硬化工程（ステップＳ１０２）と導電部材配置工程（ステップＳ１０４）との間にパターニング工程（ステップＳ１０３）を備えてもよいし、硬化工程（ステップＳ１０２）の後、溶解工程（ステップＳ１０６）の開始までの間に加熱工程（ステップＳ１０７）をさらに備えてもよい。 FIG. 1 is a flowchart of the manufacturing method according to the present embodiment. As shown in FIG. 1, the present manufacturing method includes an arranging step (step S101), a curing step (step S102), a conductive member arranging step (step S104), a peeling step (step S105), and a melting step (step S106). Is provided as an essential process. This manufacturing method may include a patterning step (step S103) between the curing step (step S102) and the conductive member placement step (step S104) as necessary, or the curing step (step S102). Thereafter, a heating step (step S107) may be further provided before the start of the melting step (step S106).
　図２は、本実施形態に係る製造方法の一例に含まれる配置工程（ステップＳ１０１）から硬化工程（ステップＳ１０２）を説明するための図である。 FIG. 2 is a diagram for explaining the curing process (step S102) from the arrangement process (step S101) included in an example of the manufacturing method according to the present embodiment.
　配置工程（ステップＳ１０１）では、ガラス基板、シリコン基板など、最終的には剥離される板状またはシート状の基材ＳＢ（図２（ａ））の一方の主面上に、上記の重合性組成物１０を配置する。重合性組成物１０の配置方法は限定されない。図２には、図２（ｂ）に示されるように、スクリーン印刷機ＰＳ（左側）、転写ロールを用いたオフセット印刷機ＰＲ（中央）、インクジェットプリンタＰＪ（右側）のような各種の公知の配置手段を用いて、基材ＳＢ上に、重合性組成物の塗布物のパターン１１を基材ＳＢ上に形成する例が示されている。 In the arrangement step (step S101), the above-described polymerizable property is formed on one main surface of a plate-like or sheet-like base material SB (FIG. 2A) that is finally peeled off, such as a glass substrate or a silicon substrate. Composition 10 is placed. The arrangement method of the polymerizable composition 10 is not limited. In FIG. 2, as shown in FIG. 2B, various known devices such as a screen printer PS (left side), an offset printer PR (center) using a transfer roll, and an ink jet printer PJ (right side) are used. The example which forms the pattern 11 of the coating material of polymeric composition on base material SB using the arrangement | positioning means on base material SB is shown.
　硬化工程では、基材ＳＢ上に配置された重合性組成物の塗布物のパターン１１に電離放射線ＬＲを照射して（図２（ｃ））、重合性組成物の塗布物のパターン１１を硬化して電離放射線硬化物のパターン２０を転写母型として基材ＳＢ上に得る（図２（ｄ））。電離放射線ＬＲの種類は特に限定されず、可視光、紫外光、Ｘ線、γ線、電子線、イオンビームなどが例示される。照射装置ＬＳは電離放射線ＬＲの種類に応じて適宜設定される。ＬＥＤ、ハロゲンランプ、放射線照射装置、電子線照射装置、イオンビーム発生源などが具体例として挙げられる。入手容易性や取扱容易性などの観点から、３５０ｎｍ程度から４００ｎｍ程度に発光ピークを有するＵＶ－ＬＥＤやハロゲンランプが好適に使用される。 In the curing step, the pattern 11 of the polymerizable composition coating disposed on the substrate SB is irradiated with ionizing radiation LR (FIG. 2C) to cure the polymerizable composition pattern 11. Then, a pattern 20 of the ionizing radiation cured product is obtained on the substrate SB as a transfer matrix (FIG. 2D). The type of ionizing radiation LR is not particularly limited, and examples thereof include visible light, ultraviolet light, X-rays, γ-rays, electron beams, and ion beams. The irradiation device LS is appropriately set according to the type of ionizing radiation LR. Specific examples include an LED, a halogen lamp, a radiation irradiation device, an electron beam irradiation device, and an ion beam generation source. From the viewpoint of easy availability and ease of handling, UV-LEDs and halogen lamps having an emission peak from about 350 nm to about 400 nm are preferably used.
　図３は、本実施形態に係る製造方法の他の一例に含まれる配置工程（ステップＳ１０１）、硬化工程（ステップＳ１０２）およびパターニング工程（ステップＳ１０３）を説明するための図である。 FIG. 3 is a diagram for explaining an arrangement step (step S101), a curing step (step S102), and a patterning step (step S103) included in another example of the manufacturing method according to the present embodiment.
　配置工程（ステップＳ１０１）では、基材ＳＢの一方の主面（図３（ａ））上に、図３（ｂ）に示されるように重合性組成物の層１２を形成する。この重合性組成物の層１２の形成方法として、スピンコート、浸漬法、スプレーコートなどが例示される。その後、硬化工程（ステップＳ１０２）を実施することにより、図３（ｃ）に示されるように、基材ＳＢの一方の主面に電離放射線硬化物の層２１が形成される。 In the arranging step (step S101), a layer 12 of a polymerizable composition is formed on one main surface (FIG. 3 (a)) of the substrate SB as shown in FIG. 3 (b). Examples of the method for forming the layer 12 of the polymerizable composition include spin coating, dipping, and spray coating. Then, by performing a hardening process (step S102), as shown in FIG.3 (c), the layer 21 of ionizing radiation hardening material is formed in one main surface of base material SB.
　その後、電離放射線硬化物の層２１の一部に高エネルギー線ＰＥ（具体的にはレーザー、イオンビームが例示される。）を照射して、不要な電離放射線硬化物１２ｄを除去する。このようにして、電離放射線硬化物のパターン２０からなる転写母型を基材ＳＢの上に形成するパターニング工程（ステップＳ１０３）を実施する。 Thereafter, a part of the layer 21 of the ionizing radiation cured product is irradiated with a high energy beam PE (specifically, a laser or an ion beam) to remove the unnecessary ionizing radiation cured product 12d. Thus, the patterning process (step S103) which forms the transcription | transfer mother die which consists of the pattern 20 of ionizing-radiation hardened | cured material on the base material SB is implemented.
　図４は、本実施形態に係る製造方法の一例に含まれる導電部材配置工程（ステップＳ１０４）、剥離工程（ステップＳ１０５）、および溶解工程（ステップＳ１０６）を説明するための図である。 FIG. 4 is a view for explaining the conductive member arranging step (step S104), the peeling step (step S105), and the dissolving step (step S106) included in an example of the manufacturing method according to the present embodiment.
　図２または図３に示される製造工程を経て、基材ＳＢの上に電離放射線硬化物のパターン２０が形成された構造体を得たら、基材ＳＢの上の電離放射線硬化物のパターン２０を覆うように導電性材料を配置して導電部材の膜３０を形成する導電部材形成工程（ステップＳ１０４）を実施する。図３（ａ）では、導電部材形成工程（ステップＳ１０４）の具体的な一例として、基材ＳＢの一方の主面に一様に導電性材料を配置して膜状の導電部材の膜３０を形成する場合が示されている。 After obtaining the structure in which the ionizing radiation cured product pattern 20 is formed on the substrate SB through the manufacturing process shown in FIG. 2 or FIG. 3, the ionizing radiation cured product pattern 20 on the substrate SB is obtained. A conductive member forming step (step S104) is performed in which a conductive material is disposed so as to cover the conductive member film 30 to form the conductive member film 30. In FIG. 3A, as a specific example of the conductive member forming step (step S104), a conductive material film 30 is formed by uniformly disposing a conductive material on one main surface of the substrate SB. The case of forming is shown.
　導電性材料の種類は特に限定されないが、導電部材の膜３０は非透水性であって、電離放射線硬化物のパターン２０の保護層の機能を有していれば、その後のプロセスの設定自由度が高まるため、好ましい。この観点から、導電性材料は、銅（Ｃｕ）、アルミニウム（Ａｌ）などの金属系の材料、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化亜鉛（ＺｎＯ）などの無機酸化物系の材料、導電性ナノワイヤが樹脂に分散した導電性材料などが例示される。導電部材の膜３０の製造方法は導電性材料の種類に応じて適宜設定される。導電性材料が銅（Ｃｕ）などの金属系材料から構成される場合には、蒸着やスパッタリングなどのドライプロセスにより導電部材の膜３０の全体を形成する方法、蒸着やスパッタリングなどのドライプロセスにより基材ＳＢの上の電離放射線硬化物のパターン２０を覆うように導電性材料の薄層を形成し、その後めっきなどのウエットプロセスにより導電性材料を堆積させて、導電部材の膜３０を基材ＳＢの上に形成する方法などが具体例として挙げられる。 The type of the conductive material is not particularly limited. However, if the conductive member film 30 is water-impermeable and has the function of the protective layer of the pattern 20 of the ionized radiation cured product, the degree of freedom in setting the subsequent processes Is preferable. From this point of view, conductive materials include metal materials such as copper (Cu) and aluminum (Al), inorganic oxide materials such as indium tin oxide (ITO) and zinc oxide (ZnO), and conductive nanowires. Examples thereof include a conductive material dispersed in a resin. The method for manufacturing the conductive member film 30 is appropriately set according to the type of conductive material. When the conductive material is made of a metal material such as copper (Cu), a method of forming the entire conductive member film 30 by a dry process such as vapor deposition or sputtering, or a dry process such as vapor deposition or sputtering. A thin layer of a conductive material is formed on the material SB so as to cover the pattern 20 of the ionizing radiation cured product, and then a conductive material is deposited by a wet process such as plating, so that the conductive member film 30 is formed on the substrate SB. A specific example is a method of forming on the surface.
　なお、ドライプロセスにより導電性材料を堆積させる場合には、基材ＳＢに向かう導電性材料が高温であったり高い運動エネルギーを有していたりする場合がある。この場合には、基材ＳＢが加熱され、結果、基材ＳＢの上に電離放射線硬化物のパターン２０も高温になることがある。そのような場合には、導電部材形成工程（ステップＳ１０４）において実質的に加熱工程（ステップＳ１０７）が実施されていることになる。このように加熱工程（ステップＳ１０７）が実質的に行われる場合であっても、前述のように、電離放射線硬化物のパターン２０は後述する溶解工程において水系溶解液によって適切に溶解することができ、熱による形状変化も少ない。 In addition, when depositing a conductive material by a dry process, the conductive material toward the substrate SB may have a high temperature or high kinetic energy. In this case, the substrate SB is heated, and as a result, the pattern 20 of the ionized radiation cured product on the substrate SB may become high temperature. In such a case, the heating step (step S107) is substantially performed in the conductive member forming step (step S104). Even when the heating step (step S107) is substantially performed as described above, as described above, the pattern 20 of the ionized radiation cured product can be appropriately dissolved by the aqueous solution in the dissolution step described later. Less shape change due to heat.
　こうして導電部材の膜３０が基材ＳＢの上に形成されたら、レーザーなどの高エネルギー線を照射して導電部材の膜３０の一部を除去して、電離放射線硬化物のパターン２０を個々に覆うように形成された導電部材のパターン３１を得る（図４（ｂ））。このプロセスにおいて照射された高エネルギー線が基材ＳＢや導電部材のパターン３１を加熱する可能性がある。そのような場合も、導電部材形成工程（ステップＳ１０４）において実質的に加熱工程（ステップＳ１０７）が実施されていることがある。このように加熱が電離放射線硬化物のパターン２０に伝わったとしても、水系溶解液への溶解性を適切に維持することができ、形状変化が生じにくいことは、前述のとおりである。 When the conductive member film 30 is thus formed on the substrate SB, a portion of the conductive member film 30 is removed by irradiating a high-energy beam such as a laser to individually form the ionized radiation cured product pattern 20. A conductive member pattern 31 formed so as to be covered is obtained (FIG. 4B). There is a possibility that the high energy rays irradiated in this process heat the substrate SB and the pattern 31 of the conductive member. Even in such a case, the heating step (step S107) may be substantially performed in the conductive member forming step (step S104). As described above, even when the heating is transmitted to the pattern 20 of the ionized radiation cured product, the solubility in the aqueous solution can be appropriately maintained, and the shape change hardly occurs.
　なお、図４（ａ）および図４（ｂ）では、導電部材形成工程（ステップＳ１０４）により導電部材の膜３０を形成してから導電部材のパターン３１を形成したが、これに限定されない。適当なマスク材を用いるなどによって、導電部材のパターン３１を直接形成してもよい。 In FIGS. 4A and 4B, the conductive member pattern 31 is formed after the conductive member film 30 is formed in the conductive member forming step (step S104). However, the present invention is not limited to this. The conductive member pattern 31 may be directly formed by using an appropriate mask material.
　続いて、基材ＳＢの上に設けられた導電部材のパターン３１の上にさらに部材を積層しやすくするために、図４（ｃ）に示されるように、ポリイミドなどの絶縁性材料４０を基材ＳＢの上の導電部材のパターン３１の周囲に配置する。このプロセスの具体的手法は任意である。例えば、絶縁性材料４０をスピンコートなどにより塗布し、加熱処理を行うフォトリソグラフィー（硬化を含む。）によって配置してもよい。この場合、加熱処理が施されるため、絶縁性材料４０と接する導電部材のパターン３１に覆われた電離放射線硬化物のパターン２０も加熱されることになる。したがって、この加熱処理は、次に説明する剥離工程（ステップＳ１０５）が開始される前に行われる加熱工程（ステップＳ１０７）に相当する。前述のように、本実施形態に係る電離放射線硬化物は加熱されても水系溶解液への溶解性が低下しにくく、また加熱による形状変化も生じにくいため、このような加熱処理を行う加熱工程（ステップＳ１０７）を実施することができる。 Subsequently, in order to make it easier to stack the member on the conductive member pattern 31 provided on the substrate SB, as shown in FIG. 4C, an insulating material 40 such as polyimide is used as a base material. It arrange | positions around the pattern 31 of the electrically-conductive member on material SB. The specific method of this process is arbitrary. For example, the insulating material 40 may be applied by spin coating or the like, and arranged by photolithography (including curing) in which heat treatment is performed. In this case, since the heat treatment is performed, the pattern 20 of the ionized radiation cured product covered with the pattern 31 of the conductive member in contact with the insulating material 40 is also heated. Therefore, this heat treatment corresponds to a heating step (step S107) performed before the peeling step (step S105) described below is started. As described above, since the ionized radiation cured product according to the present embodiment is less likely to be reduced in solubility in an aqueous solution even when heated, and is less likely to change in shape due to heating, a heating process for performing such heat treatment is performed. (Step S107) can be performed.
　こうして導電部材のパターン３１の周囲に絶縁性材料４０を適切に配置したのち、導電性材料の積層・パターニング（パターニングしつつの積層であってもよい。）をさらに行って、導電部材のパターン３１の上に配線部材３２を形成し、配線部材３２の周囲をポリイミドなどの絶縁性材料４１を配置する（図４（ｄ））。この配線部材３２と絶縁性材料４１とからなる層は複数設けられる場合もある。この配線部材３２と絶縁性材料４１とからなる層を形成するプロセスが加熱処理を含んで、実質的に加熱工程（ステップＳ１０７）の実施となっても、電離放射線硬化物は水系溶解液への溶解性を適切に維持し、加熱による形状変化が生じにくいことは前述のとおりである。こうして、転写母型を構成する電離放射線硬化物のパターン２０と、電極を構成する導電部材のパターン３１、配線を構成する配線部材３２、および絶縁性材料４０、４１から構成される絶縁部４２からなる絶縁基板５０と、を備える構造体２００が、基材ＳＢ上に配置される。 After the insulating material 40 is appropriately arranged around the conductive member pattern 31 in this manner, the conductive material pattern 31 is further formed by further laminating and patterning the conductive material (may be laminated while patterning). A wiring member 32 is formed thereon, and an insulating material 41 such as polyimide is disposed around the wiring member 32 (FIG. 4D). A plurality of layers made of the wiring member 32 and the insulating material 41 may be provided. Even if the process of forming the layer made of the wiring member 32 and the insulating material 41 includes a heat treatment, and the heating step (step S107) is substantially performed, the ionizing radiation cured product is dissolved in the aqueous solution. As described above, the solubility is appropriately maintained and the shape change due to heating hardly occurs. Thus, from the insulating portion 42 composed of the pattern 20 of the ionizing radiation cured product constituting the transfer matrix, the pattern 31 of the conductive member constituting the electrode, the wiring member 32 constituting the wiring, and the insulating materials 40 and 41. A structure 200 including the insulating substrate 50 is disposed on the base material SB.
　こうして得られた構造体２００を反転して構造体２００の上側に基材ＳＢを位置させ（図４（ｅ））、基材ＳＢを剥離して、構造体２００における、電離放射線硬化物のパターン２０における基材ＳＢ側の面２０Ｓ（基材ＳＢに対向配置されていた面）を露出させる（図４（ｆ））。この露出した面２０Ｓを含む電離放射線硬化物のパターン２０を水系溶解液に接触させることにより、電離放射線硬化物のパターン２０を溶解・除去することができる。その結果、図４（ｇ）に示されるように、電離放射線硬化物のパターン２０の反転形状である凹部３１Ｒの面を有する導電部材のパターン３１が表出し、これらの導電部材のパターン３１のそれぞれが電極部材の電極となる。こうして、配線（配線部材３２）が埋設された絶縁基板５０の一面に、複数の電極（導電部材のパターン３１）がそれぞれ凹部３１Ｒを有して表出する電極部材１００が得られる。 The structure 200 thus obtained is inverted, the base material SB is positioned on the upper side of the structure body 200 (FIG. 4E), the base material SB is peeled off, and the pattern of the ionizing radiation cured product in the structure 200 The surface 20S on the base material SB side in FIG. 20 (the surface disposed opposite to the base material SB) is exposed (FIG. 4F). By bringing the ionizing radiation cured product pattern 20 including the exposed surface 20S into contact with an aqueous solution, the ionizing radiation cured product pattern 20 can be dissolved and removed. As a result, as shown in FIG. 4G, conductive member patterns 31 having the surface of the concave portion 31 </ b> R that is the inverted shape of the pattern 20 of the ionizing radiation cured product are exposed, and each of these conductive member patterns 31 is exposed. Becomes the electrode of the electrode member. In this way, an electrode member 100 is obtained in which a plurality of electrodes (conductive member pattern 31) are respectively exposed with recesses 31R on one surface of the insulating substrate 50 in which the wiring (wiring member 32) is embedded.
　このように電極の表出部が凹部３１Ｒを有する場合には、電極部材を再配線として使用する際に、この凹部３１Ｒがはんだボールの受容部として機能するため、載置されるはんだボールの安定性が向上する。それゆえ、再配線における電極の配置密度を高めることができ、実装密度の向上が可能となる。 Thus, when the exposed portion of the electrode has the recess 31R, when the electrode member is used as a rewiring, the recess 31R functions as a receiving portion for the solder ball. Improves. Therefore, the arrangement density of the electrodes in the rewiring can be increased, and the mounting density can be improved.
　以上の製造方法により、導電部材のパターン３１を構成する個々の導電部材が電極となり、電極および電極に電気的に接続された配線が支持部材（絶縁性材料４０および絶縁性材料４１からなる。）に埋設された電極部材を製造することができる。 By the above manufacturing method, each conductive member constituting the pattern 31 of the conductive member becomes an electrode, and the electrode and the wiring electrically connected to the electrode are made of the support member (the insulating material 40 and the insulating material 41). An electrode member embedded in the substrate can be manufactured.
　本発明について上記実施形態を参照しつつ説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、改良の目的または本発明の思想の範囲内において改良または変更が可能である。 Although the present invention has been described with reference to the above embodiment, the present invention is not limited to the above embodiment, and can be improved or changed within the scope of the purpose of the improvement or the idea of the present invention.
　以下、実施例等により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明の範囲はこれらの実施例等に限定されるものではない。 Hereinafter, the present invention will be described more specifically with reference to examples and the like, but the scope of the present invention is not limited to these examples and the like.
（実施例１）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリルアミド化合物としてアクリロイルモルフォリン（ＡＣＭＯ）を７．０６質量部と、単官能型Ｎ－ビニル化合物としてＮ－ビニルホルムアミド（ＮＶＦ）を３．５５質量部と、重合開始剤としてＩＲＧＡＣＵＲＥ　３７９ＥＧ（ＢＡＳＦ社製、以下、「ＩＲＧ３７９」と略す。）を１．２７質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２（ビックケミー・ジャパン社製）を０．００５３質量部とを含有する重合性組成物を調製した。重合性組成物において、単官能型アクリル系化合物と単官能型Ｎ－ビニル化合物とは当モル（モル比が１：１）であった。以下の他の実施例および比較例においても、重合性組成物に含有されるエチレン性不飽和結合を有する２種類の化合物は、それぞれの化合物のエチレン性不飽和結合の数が互いに等しくなるように（官能基数として当モルになるように）、重合性組成物における各化合物の含有量を設定した。重合性組成物において、重合開始剤は、単官能型アクリル系化合物と単官能型Ｎ－ビニル化合物との合計質量部の１２％に相当する量であり、界面活性剤は、単官能型アクリル系化合物と単官能型Ｎ－ビニル化合物との合計質量部の５００ｐｐｍに相当する量であった。以下の他の実施例および比較例においても、重合開始剤の含有量および界面活性剤の含有量は、上記の合計質量部の関係をそれぞれ満たすように設定された。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は１０．４ｍＰａ・ｓであり、３０℃では８．８ｍＰａ・ｓであった。したがって、実施例１に係る重合性組成物は、３０℃以上であれば、インクジェット用のインクとして特に好適であった。 (Example 1)
7.06 parts by mass of acryloylmorpholine (ACMO) as a monofunctional acrylamide compound, which is a kind of monofunctional acrylic compound, and 3.55 masses of N-vinylformamide (NVF) as a monofunctional N-vinyl compound 1.27 parts by mass of IRGACURE 379EG (manufactured by BASF, hereinafter abbreviated as “IRG379”) as a polymerization initiator, and 0.0053 parts by mass of BYK342 (manufactured by Big Chemie Japan) as a surfactant, A polymerizable composition containing was prepared. In the polymerizable composition, the monofunctional acrylic compound and the monofunctional N-vinyl compound were equimolar (molar ratio 1: 1). Also in the following other examples and comparative examples, the two types of compounds having an ethylenically unsaturated bond contained in the polymerizable composition have the same number of ethylenically unsaturated bonds in each compound. The content of each compound in the polymerizable composition was set (so that the number of functional groups was equimolar). In the polymerizable composition, the polymerization initiator is an amount corresponding to 12% of the total mass part of the monofunctional acrylic compound and the monofunctional N-vinyl compound, and the surfactant is a monofunctional acrylic compound. The amount was equivalent to 500 ppm of the total mass part of the compound and the monofunctional N-vinyl compound. Also in the following other Examples and Comparative Examples, the content of the polymerization initiator and the content of the surfactant were set so as to satisfy the above relationship of the total parts by mass, respectively. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 10.4 mPa · s, and at 30 ° C., it was 8.8 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Example 1 was particularly suitable as an ink jet ink if it was 30 ° C. or higher.
（実施例２）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリルアミド化合物としてアクリロイルモルフォリン（ＡＣＭＯ）を７．０６質量部と、単官能型Ｎ－ビニル化合物としてＮ－ビニル－ε－カプロラクタム（ＮＶＣ）を６．９６質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．６８質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００７０質量部とを含有する重合性組成物を調製した。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は１０．８ｍＰａ・ｓであり、３０℃では９．０ｍＰａ・ｓであった。したがって、実施例２に係る重合性組成物は、３０℃以上であれば、インクジェット用のインクとして特に好適であった。 (Example 2)
7.06 parts by mass of acryloylmorpholine (ACMO) as a monofunctional acrylamide compound which is a kind of monofunctional acrylic compound, and 6 N-vinyl-ε-caprolactam (NVC) as a monofunctional N-vinyl compound. A polymerizable composition containing .96 parts by mass, 1.68 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator, and 0.0070 parts by mass of BYK342 as a surfactant was prepared. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 10.8 mPa · s, and at 30 ° C., it was 9.0 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Example 2 was particularly suitable as an ink-jet ink when it was 30 ° C. or higher.
（実施例３）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリルアミド化合物としてアクリロイルモルフォリン（ＡＣＭＯ）を７．０６質量部と、単官能型Ｎ－ビニル化合物としてＮ－ビニルアセトアミド（ＮＶＡｃ）を４．２６質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．３６質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００５７質量部とを含有する重合性組成物を調製した。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は６．８ｍＰａ・ｓであった。したがって、実施例３に係る重合性組成物は、２５℃以上であれば、インクジェット用のインクとして特に好適であった。 Example 3
7.06 parts by mass of acryloylmorpholine (ACMO) as a monofunctional acrylamide compound which is a kind of monofunctional acrylic compound, and 4.26 masses of N-vinylacetamide (NVAc) as a monofunctional N-vinyl compound. Part, 1.36 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator, and 0.0057 parts by mass of BYK342 as a surfactant were prepared. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 6.8 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Example 3 was particularly suitable as an ink jet ink if it was 25 ° C. or higher.
（実施例４）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリルアミド化合物としてアクリロイルモルフォリン（ＡＣＭＯ）を７．０６質量部と、単官能型Ｎ－ビニル化合物としてＮ－ビニルイミダゾール（ＮＶＩＭ）を４．７１質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．４１質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００５９質量部とを含有する重合性組成物を調製した。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は７．５ｍＰａ・ｓであった。したがって、実施例４に係る重合性組成物は、２５℃以上であれば、インクジェット用のインクとして特に好適であった。 (Example 4)
7.06 parts by mass of acryloylmorpholine (ACMO) as a monofunctional acrylamide compound which is a kind of monofunctional acrylic compound, and 4.71 mass of N-vinylimidazole (NVIM) as a monofunctional N-vinyl compound. Part, 1.41 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator, and 0.0059 parts by mass of BYK342 as a surfactant were prepared. The resulting polymerizable composition had a viscosity at 25 ° C. of 7.5 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Example 4 was particularly suitable as an ink-jet ink if it was 25 ° C. or higher.
（実施例５）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリル酸エステル化合物として４－ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）を７．２１質量部と、単官能型Ｎ－ビニル化合物としてＮ－ビニルホルムアミド（ＮＶＦ）を３．５５質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．２９質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００５４質量部とを含有する重合性組成物を調製した。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は９．０ｍＰａ・ｓであった。したがって、実施例５に係る重合性組成物は、２５℃以上であれば、インクジェット用のインクとして特に好適であった。 (Example 5)
As a monofunctional acrylic ester compound, which is a kind of monofunctional acrylic compound, 7.21 parts by mass of 4-hydroxybutyl acrylate (4HBA) and N-vinylformamide (NVF) as a monofunctional N-vinyl compound are used. A polymerizable composition containing 3.55 parts by mass, 1.29 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator, and 0.0054 parts by mass of BYK342 as a surfactant was prepared. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 9.0 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Example 5 was particularly suitable as an ink jet ink if it was 25 ° C. or higher.
（実施例６）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリルアミド化合物としてジエチルアクリルアミド（ＤＥＡＡ）を６．３６質量部と、単官能型Ｎ－ビニル化合物としてＮ－ビニルホルムアミド（ＮＶＦ）を３．５５質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．１９質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００５０質量部とを含有する重合性組成物を調製した。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は３．７ｍＰａ・ｓであった。したがって、実施例６に係る重合性組成物は、２５℃以上であれば、インクジェット用のインクとして特に好適であった。 (Example 6)
6.36 parts by mass of diethyl acrylamide (DEAA) as a monofunctional acrylamide compound which is a kind of monofunctional acrylic compound, and 3.55 parts by mass of N-vinylformamide (NVF) as a monofunctional N-vinyl compound A polymerizable composition containing 1.19 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator and 0.0050 parts by mass of BYK342 as a surfactant was prepared. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 3.7 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Example 6 was particularly suitable as an ink-jet ink if it was 25 ° C. or higher.
（比較例１）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリルアミド化合物としてアクリロイルモルフォリン（ＡＣＭＯ）を７．０６質量部と、単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリル酸エステル化合物として４－ヒドロキシブチルアクリレート（４ＨＢＡ）を７．２１質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．７１質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００７１質量部とを含有する重合性組成物を調製した。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は１２．８ｍＰａ・ｓであり、４０℃では７．９ｍＰａ・ｓであった。したがって、比較例１に係る重合性組成物は、４０℃以上であれば、インクジェット用のインクとして特に好適である。 (Comparative Example 1)
7.06 parts by mass of acryloylmorpholine (ACMO) as a monofunctional acrylamide compound which is a kind of monofunctional acrylic compound and 4-monofunctional acrylate compound as a kind of monofunctional acrylic compound. A polymerizable composition containing 7.21 parts by mass of hydroxybutyl acrylate (4HBA), 1.71 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator, and 0.0071 parts by mass of BYK342 as a surfactant was prepared. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 12.8 mPa · s, and at 40 ° C., it was 7.9 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Comparative Example 1 is particularly suitable as an inkjet ink if it is 40 ° C. or higher.
（比較例２）
　単官能型アクリル系化合物の一種である単官能型アクリルアミド化合物としてアクリロイルモルフォリン（ＡＣＭＯ）を７．０６質量部と、二官能型アクリル系化合物としてポリエチレングリコール＃４００ジアクリレート（９ＥＧ－Ａ）を６．５３質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．２１質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００７１質量部とを含有する重合性組成物を調製した。官能基の数が等しくなるように、重合性組成物における単官能型アクリル系化合物と二官能型アクリル系化合物とのモル比を１：０．５とした。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は５２．８ｍＰａ・ｓであり、６０℃では１４．９ｍＰａ・ｓであった。したがって、比較例２に係る重合性組成物は、６０℃以上であれば、インクジェット用のインクとして好適である。 (Comparative Example 2)
7.06 parts by mass of acryloylmorpholine (ACMO) as a monofunctional acrylamide compound which is a kind of monofunctional acrylic compound, and 6 of polyethylene glycol # 400 diacrylate (9EG-A) as a bifunctional acrylic compound. A polymerizable composition containing 0.53 parts by mass, 1.21 parts by mass of IRG379 as a polymerization initiator, and 0.0071 parts by mass of BYK342 as a surfactant was prepared. The molar ratio of the monofunctional acrylic compound and the bifunctional acrylic compound in the polymerizable composition was 1: 0.5 so that the number of functional groups was equal. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 52.8 mPa · s, and at 60 ° C., it was 14.9 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Comparative Example 2 is suitable as an inkjet ink if it is 60 ° C. or higher.
（比較例３）
　二官能型アクリル系化合物としてポリエチレングリコール＃４００ジアクリレート（９ＥＧ－Ａ）を６．５３質量部と、単官能型Ｎ－ビニル化合物としてＮ－ビニルホルムアミド（ＮＶＦ）を１．７８質量部と、重合開始剤としてＩＲＧ３７９を１．００質量部と、界面活性剤としてＢＹＫ３４２を０．００４２質量部とを含有する重合性組成物を調製した。官能基の数が等しくなるように、重合性組成物における二官能型アクリル系化合物と単官能型Ｎ－ビニル化合物とのモル比を０．５：１とした。得られた重合性組成物の２５℃における粘度は５２．８ｍＰａ・ｓであり、６０℃では１４．６ｍＰａ・ｓであった。したがって、比較例３に係る重合性組成物は、６０℃以上であれば、インクジェット用のインクとして好適である。 (Comparative Example 3)
6.53 parts by mass of polyethylene glycol # 400 diacrylate (9EG-A) as a bifunctional acrylic compound and 1.78 parts by mass of N-vinylformamide (NVF) as a monofunctional N-vinyl compound were polymerized. A polymerizable composition containing 1.00 parts by mass of IRG379 as an initiator and 0.0042 parts by mass of BYK342 as a surfactant was prepared. The molar ratio of the bifunctional acrylic compound to the monofunctional N-vinyl compound in the polymerizable composition was 0.5: 1 so that the number of functional groups was equal. The viscosity of the obtained polymerizable composition at 25 ° C. was 52.8 mPa · s, and at 60 ° C., it was 14.6 mPa · s. Therefore, the polymerizable composition according to Comparative Example 3 is suitable as an inkjet ink if it is 60 ° C. or higher.
（評価例１）光硬化性の評価
　実施例１～６および比較例１～３に係る重合性組成物のそれぞれをガラス基板上にスピンコートで１０秒間塗布して塗膜を得た。
　得られた重合性組成物の塗膜を、以下の条件で硬化させて電離放射線硬化物を得た。
　　ＵＶ照射装置：あすみ技研社製「ＡＳＭ１５０３ＮＭ－ＵＶ－ＬＥＤ」
　　ランプ波長：３６５ｎｍ
　　露光量：５００ｍＪ／ｃｍ２、１０００ｍＪ／ｃｍ２、１５００ｍＪ／ｃｍ２、２０００ｍＪ／ｃｍ２
　　照度：７００ｍＷ／ｃｍ２
　ＵＶ光の測定には、ＵＶＡ（３１５～４００ｎｍ）を測定するＵＶモニター（Ｏｐｓｙｔｅｃ社製「ＵＶ－Ｐａｄ」）を用いた。
　実施例１～６および比較例１～３に係る重合性組成物を塗布および露光を実施して、ガラス基板上に電離放射線硬化物の膜を形成した。その後、硬化膜表面を触指し、完全にタックレス状態になる露光量を調べた。結果を表１に示す。 (Evaluation Example 1) Evaluation of Photocurability Each of the polymerizable compositions according to Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 to 3 was applied on a glass substrate by spin coating for 10 seconds to obtain a coating film.
The coating film of the obtained polymerizable composition was cured under the following conditions to obtain an ionizing radiation cured product.
UV irradiation device: “ASM1503NM-UV-LED” manufactured by Asumi Giken
Lamp wavelength: 365nm
Exposure: 500mJ / cm 2, 1000mJ / cm 2, 1500mJ / cm 2, 2000mJ / cm 2
Illuminance: 700 mW / cm 2
For the measurement of UV light, a UV monitor (“UV-Pad” manufactured by Opsytec) that measures UVA (315 to 400 nm) was used.
The polymerizable compositions according to Examples 1 to 6 and Comparative Examples 1 to 3 were applied and exposed to form a film of ionizing radiation cured product on a glass substrate. Then, the cured film surface was touched and the exposure amount which becomes a tackless state completely was investigated. The results are shown in Table 1.
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１に示されるように、実施例１から６および比較例２および３では、タックレス露光量が１５００ｍＪ／ｃｍ２以下であり、中でも特に、実施例1、３、４および６ならびに比較例２および３は５００ｍＪ／ｃｍ２であり特に良好であった。これに対し、比較例１では、露光量を２０００ｍＪ／ｃｍ２としてもタックレス状態に至らず、重合性組成物の硬化が完了しなかった。 As shown in Table 1, in Examples 1 to 6 and Comparative Examples 2 and 3, the tackless exposure amount is 1500 mJ / cm 2 or less, and in particular, Examples 1, 3, 4 and 6 and Comparative Examples 2 and 3 was 500 mJ / cm 2 and was particularly good. On the other hand, in Comparative Example 1, even when the exposure amount was 2000 mJ / cm 2 , the tackless state was not reached and the curing of the polymerizable composition was not completed.
（評価例２）熱処理後の残膜率の評価
　実施例１から６ならびに比較例２および３に係る重合性組成物のそれぞれを評価例１と同じ条件で塗布し硬化させて電離放射線硬化物の膜を得た。光硬化条件として、露光量は評価例１で確認したタックレス露光量にて露光を行った。その後、得られた電離放射線硬化物の膜に対して、次の条件でさらに熱処理を行った。なお、比較例１は露光量を２０００ｍＪ／ｃｍ２としてもタックレス状態に至らなかったため、評価対象外とし、追加の熱処理を行わなかった。
　　クリーンオーブン：ヤマト科学社製「ＤＴ６１０」
　　温度：１５０℃
　　加熱時間：２時間
　熱処理前後で電離放射線硬化物の膜厚（単位：μｍ）を測定し、（熱処理後の厚さ）／熱処理後の厚さ）により定義される残膜率（単位：％）を算出した。熱処理前後の膜厚および残膜率を表２に示す。 (Evaluation example 2) Evaluation of the remaining film ratio after heat treatment Each of the polymerizable compositions according to Examples 1 to 6 and Comparative Examples 2 and 3 was applied and cured under the same conditions as in Evaluation Example 1, and the ionizing radiation cured product A membrane was obtained. As photocuring conditions, the exposure was performed with the tackless exposure amount confirmed in Evaluation Example 1. Thereafter, the obtained ionized radiation cured product film was further heat-treated under the following conditions. In Comparative Example 1, even when the exposure amount was 2000 mJ / cm 2 , the tackless state was not reached, so it was excluded from the evaluation and no additional heat treatment was performed.
Clean oven: “DT610” manufactured by Yamato Scientific Co., Ltd.
Temperature: 150 ° C
Heating time: 2 hours Remaining film rate (unit:%) defined by (thickness after heat treatment) / (thickness after heat treatment) after measuring the film thickness (unit: μm) of the ionized radiation cured product before and after heat treatment Was calculated. Table 2 shows the film thickness before and after the heat treatment and the remaining film ratio.
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　表２に示されるように、実施例１から６ならびに比較例２および３では、残膜率が８０％以上であり、中でも、実施例１および５ならびに比較例２および３は残膜率が９０％以上であり特に良好であった。 As shown in Table 2, in Examples 1 to 6 and Comparative Examples 2 and 3, the remaining film ratio is 80% or more. Among them, Examples 1 and 5 and Comparative Examples 2 and 3 have a remaining film ratio of 90%. % Or more, particularly good.
（評価例３）溶解性の評価
　実施例１から６ならびに比較例２および３に係る重合性組成物のそれぞれを評価例２と同じ条件で塗布し硬化させて電離放射線硬化物を得た。また、その後、得られた電離放射線硬化物に対して、評価例２と同じ条件で熱処理を行った。なお、比較例１は露光量を２０００ｍＪ／ｃｍ２としてもタックレス状態に至らなかったため、評価対象外とし、溶解性の評価を行わなかった。
　続いて、溶解液として水とエタノール（ＥｔＯＨ）との混合液（混合比：水／ＥｔＯＨ＝２５／７５）を用意し、２５℃の溶解液に熱処理後の電離放射線硬化物を浸漬させて、電離放射線硬化物の溶解状態を観察した。評価基準は次のとおりである。
　　Ａ：５分間以内に溶解した
　　Ｂ：５分間経過後１５分間までの期間に溶解した
　　Ｃ：１５分間経過しても溶解しなかった (Evaluation Example 3) Solubility Evaluation Each of the polymerizable compositions according to Examples 1 to 6 and Comparative Examples 2 and 3 was applied and cured under the same conditions as in Evaluation Example 2 to obtain an ionizing radiation cured product. Thereafter, the obtained ionized radiation cured product was subjected to heat treatment under the same conditions as in Evaluation Example 2. In Comparative Example 1, even when the exposure amount was 2000 mJ / cm 2 , the tackless state was not reached, so it was excluded from the evaluation target, and the solubility was not evaluated.
Subsequently, a mixed liquid of water and ethanol (EtOH) (mixing ratio: water / EtOH = 25/75) is prepared as a dissolving liquid, and the ionized radiation cured product after the heat treatment is immersed in the dissolving liquid at 25 ° C., The dissolution state of the ionizing radiation cured product was observed. The evaluation criteria are as follows.
A: Dissolved within 5 minutes B: Dissolved after 15 minutes up to 15 minutes C: Not dissolved even after 15 minutes
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　実施例１から６に係る電離放射線硬化物では、熱処理後の電離放射線硬化物が５分間以内に溶解し、良好であった。これに対し、比較例２および３に係る電離放射線硬化物では、熱処理後の電離放射線硬化物が浸漬後１５分間経過しても溶解しなかった。 In the ionizing radiation cured product according to Examples 1 to 6, the ionizing radiation cured product after the heat treatment was dissolved within 5 minutes and was good. On the other hand, in the ionized radiation cured product according to Comparative Examples 2 and 3, the ionized radiation cured product after the heat treatment was not dissolved even after 15 minutes had passed after the immersion.
１０　　　：重合性組成物
１１　　　：重合性組成物の塗膜のパターン
１２　　　：重合性組成物の層
１２ｄ　　：不要な電離放射線硬化物
２０　　　：電離放射線硬化物のパターン
２０Ｓ　　：露出した面
２１　　　：電離放射線硬化物の層
３０　　　：導電部材の膜
３１　　　：導電部材のパターン
３１Ｒ　　：凹部
３２　　　：配線部材
４０、４１　：絶縁性材料
４２　　　：絶縁部
５０　　　：絶縁基板
１００　　：電極部材
２００　　：構造体
ＬＲ　　　：電離放射線
ＬＳ　　　：照射装置
ＰＥ　　　：高エネルギー線
ＰＪ　　　：インクジェットプリンタ
ＰＲ　　　：オフセット印刷機
ＰＳ　　　：スクリーン印刷機
ＳＢ　　　：基材 10: Polymerizable composition 11: Pattern of coating film of polymerizable composition 12: Layer 12d of polymerizable composition: Unnecessary ionizing radiation cured product 20: Pattern of ionizing radiation cured product 20S: Exposed surface 21: Ionizing radiation Cured layer 30: Conductive member film 31: Conductive member pattern 31R: Recess 32: Wiring members 40, 41: Insulating material 42: Insulating portion 50: Insulating substrate 100: Electrode member 200: Structure LR: Ionizing radiation LS: Irradiation device PE: High energy beam PJ: Inkjet printer PR: Offset printer PS: Screen printer SB: Substrate

Claims (17)

  1. 　転写母型を形成するための重合性組成物であって、
    　単官能型アクリル酸エステル化合物および単官能型アクリルアミド化合物からなる群から選ばれる１種または２種以上の化合物からなる単官能型アクリル系化合物と、
    　単官能型Ｎ－ビニル化合物と、
    　電離放射線の照射によりラジカルを発生する重合開始剤と、
    を含有することを特徴とする重合性組成物。     A polymerizable composition for forming a transfer matrix,
    A monofunctional acrylic compound composed of one or more compounds selected from the group consisting of a monofunctional acrylic ester compound and a monofunctional acrylamide compound;
    A monofunctional N-vinyl compound;
    A polymerization initiator that generates radicals upon irradiation with ionizing radiation; and
    A polymerizable composition comprising:
  2. 　前記単官能型Ｎ－ビニル化合物が単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物である、請求項１に記載の重合性組成物。 The polymerizable composition according to claim 1, wherein the monofunctional N-vinyl compound is a monofunctional N-vinylamide compound.
  3. 　前記単官能型Ｎ－ビニルアミド化合物がＮ－ビニルホルムアミド、Ｎ－ビニルアセトアミド、Ｎ－ビニル－ε－カプロラクタムから選ばれる１種または２種以上の化合物からなる、請求項２に記載の重合性組成物。 The polymerizable composition according to claim 2, wherein the monofunctional N-vinylamide compound comprises one or more compounds selected from N-vinylformamide, N-vinylacetamide, and N-vinyl-ε-caprolactam. .
  4. 　６０℃における粘度が１５ｍＰａ・ｓ以下である、請求項１から請求項３のいずれか一項に記載の重合性組成物。 The polymerizable composition according to any one of claims 1 to 3, wherein the viscosity at 60 ° C is 15 mPa · s or less.
  5. 　前記重合性組成物全体に対して３０質量％以下の揮発性溶剤を含有する、請求項１から請求項４のいずれか一項に記載の重合性組成物。 The polymerizable composition according to any one of claims 1 to 4, comprising 30% by mass or less of a volatile solvent with respect to the entire polymerizable composition.
  6. 　請求項１から請求項５のいずれか一項に記載される重合性組成物からなるインクジェット用インク。 An ink-jet ink comprising the polymerizable composition according to any one of claims 1 to 5.
  7. 　請求項１から請求項５のいずれか一項に記載される重合性組成物の電離放射線硬化物からなる転写母型。 A transfer matrix comprising an ionizing radiation cured product of the polymerizable composition according to any one of claims 1 to 5.
  8. 　前記電離放射線硬化物がガラス基板上に形成された厚さ１３～１８μｍの膜形状を有する場合に、大気中において１５０℃で２時間加熱されても、前記電離放射線硬化物の残膜率が８０％以上である、請求項７に記載の転写母型。 When the ionized radiation cured product has a film shape of 13 to 18 μm thick formed on a glass substrate, the residual film rate of the ionized radiation cured product is 80 even when heated in air at 150 ° C. for 2 hours. The transfer matrix according to claim 7, which is at least%.
  9. 　大気中において１５０℃で２時間加熱されても、前記電離放射線硬化物は水系溶解液への５分以内の浸漬で溶解される、請求項７または請求項８に記載の転写母型。 The transfer matrix according to claim 7 or 8, wherein the ionized radiation cured product is dissolved in an aqueous solution within 5 minutes even when heated at 150 ° C for 2 hours in the air.
  10. 　前記水系溶解液は水－アルコール混合液である、請求項９に記載の転写母型。 The transfer matrix according to claim 9, wherein the aqueous solution is a water-alcohol mixed solution.
  11. 　前記水系溶解液はｐＨが８以下である、請求項９または請求項１０に記載の転写母型。 The transfer matrix according to claim 9 or 10, wherein the aqueous solution has a pH of 8 or less.
  12. 　配線が埋設された絶縁基板の一面に、複数の電極がそれぞれ凹部を有して表出する電極部材の製造方法であって、
    　請求項１から請求項５のいずれか一項に記載される重合性組成物を基材の上に配置する配置工程、
    　前記基材上に配置された前記重合性組成物に電離放射線を照射して、前記重合性組成物を硬化して電離放射線硬化物からなる転写母型を得る硬化工程、
    　前記転写母型を覆うように導電性材料を配置して導電部材を形成する導電部材形成工程、
    　前記転写母型および前記導電部材を含む構造体を前記基材から剥離して、前記複数の電極に対応する複数の前記導電部材を、前記導電部材に付着する前記転写母型の前記基材側の面とともに露出させる剥離工程、および
    　前記複数の導電部材のそれぞれに付着する前記転写母型を水系溶解液を用いて溶解し、前記転写母型の反転形状からなる前記凹部を有する前記複数の電極を得る溶解工程、を備えること
    を特徴とする電極部材の形成方法。     A method of manufacturing an electrode member in which a plurality of electrodes are respectively exposed with recesses on one surface of an insulating substrate in which wiring is embedded,
    An arrangement step of arranging the polymerizable composition according to any one of claims 1 to 5 on a substrate,
    A curing step of irradiating the polymerizable composition disposed on the substrate with ionizing radiation to cure the polymerizable composition to obtain a transfer matrix made of an ionizing radiation cured product,
    A conductive member forming step of forming a conductive member by disposing a conductive material so as to cover the transfer matrix;
    The structure including the transfer master and the conductive member is peeled off from the base material, and the plurality of conductive members corresponding to the plurality of electrodes are attached to the conductive member on the base material side. A plurality of electrodes having the concave portions formed by reversing the transfer matrix by dissolving the transfer matrix attached to each of the plurality of conductive members using an aqueous solution. A method for forming an electrode member, comprising:
  13. 　前記硬化工程の後、前記溶解工程の開始までの間に、前記基材上の前記反転母型を加熱する加熱工程をさらに備える、請求項１２に記載の電極部材の形成方法。 The method for forming an electrode member according to claim 12, further comprising a heating step of heating the inverted matrix on the substrate after the curing step and before the start of the melting step.
  14. 　前記配置工程では前記重合性組成物を前記基材へと供給して前記重合性組成物の塗膜のパターンを前記基材上に配置し、
    　前記硬化工程では前記基材上の前記重合性組成物の塗膜のパターンを硬化させて前記電離放射線硬化物のパターンを前記転写母型として前記基材上に形成する、
    請求項１２または請求項１３に記載の電極部材の形成方法。     In the arrangement step, the polymerizable composition is supplied to the base material, and a coating film pattern of the polymerizable composition is arranged on the base material.
    In the curing step, the pattern of the polymerizable composition coating film on the substrate is cured to form the pattern of the ionizing radiation cured product on the substrate as the transfer matrix.
    The method of forming an electrode member according to claim 12 or claim 13.
  15. 　前記重合性組成物はインクジェット用インクであって、前記配置工程ではインクジェットプリンタを用いて前記重合性組成物の塗膜のパターンを前記基材上に配置する、請求項１４に記載の電極部材の形成方法。 The electrode member according to claim 14, wherein the polymerizable composition is an inkjet ink, and in the arranging step, a pattern of the coating film of the polymerizable composition is arranged on the substrate using an inkjet printer. Forming method.
  16. 　前記配置工程では前記基材上に前記重合性組成物の層を形成し、
    　前記硬化工程では前記重合性組成物の層から前記電離放射線硬化物の層を形成し、
    　前記導電部材形成工程を開始する前に、前記電離放射線硬化物の層の一部に高エネルギー線を照射して前記電離放射線硬化物を除去して、前記電離放射線硬化物のパターンを前記転写母型として前記基材上に形成するパターニング工程をさらに備える、
    請求項１２または請求項１３に記載の電極部材の形成方法。     In the arranging step, a layer of the polymerizable composition is formed on the substrate,
    In the curing step, a layer of the ionizing radiation cured product is formed from the layer of the polymerizable composition,
    Before starting the conductive member forming step, the ionizing radiation cured product is removed by irradiating a part of the layer of the ionizing radiation cured product with a high energy ray, and the pattern of the ionizing radiation cured product is transferred to the transfer mother. Further comprising a patterning step of forming on the substrate as a mold,
    The method of forming an electrode member according to claim 12 or claim 13.
  17. 　前記導電部材形成工程では、前記基材上に電気的に独立した複数の前記導電性部材のパターンを形成すること、前記複数の導電性部材のパターンのそれぞれに電気的に接続される前記配線をさらに形成すること、および前記複数の導電性部材のパターンおよび前記配線の周囲に絶縁性材料を配置して前記絶縁基板を前記基材上に形成することを行い、前記剥離工程において前記基材から剥離される前記構造体は、前記転写母型および前記絶縁基板からなる、請求項１４から請求項１６のいずれか一項に記載の電極部材の形成方法。 In the conductive member forming step, a plurality of electrically independent conductive member patterns are formed on the substrate, and the wiring electrically connected to each of the plurality of conductive member patterns is formed. Forming the insulating substrate on the base material by disposing an insulating material around the pattern of the plurality of conductive members and the wiring, and forming the insulating substrate from the base material in the peeling step. The method for forming an electrode member according to any one of claims 14 to 16, wherein the structure to be peeled is composed of the transfer matrix and the insulating substrate.
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