WO2019021567A1 - ガラス基板、有機ｅｌ照明装置 - Google Patents

ガラス基板、有機ｅｌ照明装置 Download PDF

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organic
glass
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苅部　林也
宗太郎 岩田
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東洋製罐グループホールディングス株式会社
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    • H10K50/10—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED]
    • H10K50/11—OLEDs or polymer light-emitting diodes [PLED] characterised by the electroluminescent [EL] layers

Definitions

  • the present invention relates to a glass substrate and an organic EL lighting device provided with the glass substrate.
  • Organic EL (Electro Luminescence) elements are self-luminous elements capable of surface emission, and are used for thin illumination light sources and flat panel displays.
  • This organic EL device has a thin film laminated structure in which a transparent conductive layer such as ITO, an organic layer including a light emitting layer, a metal conductive layer, etc. is formed on a transparent substrate such as a glass substrate.
  • the layer is used as a pair of electrodes (anode and cathode), and the light emitted by energization between the electrodes is extracted to the outside through the transparent substrate.
  • an organic EL element since the refractive index of the organic layer or the transparent conductive layer is considerably higher than the refractive index of the transparent substrate, part of the light emitted from the organic layer is at the interface between the transparent conductive layer and the transparent substrate. There is a phenomenon that total internal reflection occurs at the interface between the transparent substrate and the air layer, resulting in confinement inside the device, and it is not possible to take out all the emitted light to the outside.
  • the ratio of light that can be extracted to the outside with respect to the emitted light is called light extraction efficiency, but an organic EL device, in particular an organic EL device, that wants to obtain as high luminance as possible with power saving. It has become a major issue for lighting devices.
  • the transparent substrate is made of a combination of particles for refractive index adjustment and a binder. It has been proposed to disperse scattering particles formed of a transparent material having a refractive index different from that of the base material portion in the base material portion adjusted to a higher refractive index (see the following patent documents) 1).
  • An object of the present invention is to solve such a problem. That is, in the glass substrate to be the light extraction side transparent substrate of the organic EL element, the light extraction of the organic EL element is performed by taking in more light inside the glass substrate and efficiently extracting the light incident on the glass substrate to the outside. It is an object of the present invention to improve the efficiency.
  • the present invention comprises the following composition.
  • a glass substrate which is a light extraction side transparent substrate of an organic EL element, and a refractive index adjusting layer having a light scattering function is provided on the light incident side of the glass layer, and a flat surface on the light emission side of the glass layer A surface shaping having an angular distribution with respect to the glass substrate.
  • the glass substrate having such features has the refractive index adjusting layer having a light scattering function, and light reflected once there changes the angle again and is incident on the glass layer on the light incident side of the glass layer. As a result, a lot of light can be taken into the glass layer. Under the present circumstances, although the advancing direction of the light which injected into the glass layer has broad distribution in various directions, by providing the surface shaping which has an angle distribution with respect to a flat surface in the light emission side of a glass layer Light traveling in various directions in the glass layer can be efficiently extracted to the outside. By this, the glass substrate which can improve the light extraction efficiency of an organic EL element can be provided.
  • Explanatory drawing ((a) is sectional drawing, (b) is the A section enlarged view of (a)) which showed the glass substrate which concerns on embodiment of this invention. It is an explanatory view showing an example of composition of an organic EL element (organic EL lighting device). It is explanatory drawing of an Example ((a) is a histogram which showed the angle distribution of the shape A, (b) is a histogram which showed the angle distribution of the shape B). It is the graph which showed the cumulative frequency of the histogram of Drawing 3 (a) and (b) for every angle.
  • the glass substrate includes a glass layer 1 and a refractive index adjustment layer 2.
  • the glass layer 1 is provided with a surface shaping 1A on the light emitting side (surface side), and a rough surface 1B on the light incident side (back side).
  • the refractive index adjustment layer 2 is provided on the light incident side of the glass layer 1.
  • the refractive index adjustment layer 2 has a resin layer 2A having a refractive index higher than that of the glass layer 1 and a scattering particle 2B having a refractive index different from that of the resin layer 2A, and has a function of scattering transmitted light ( Light scattering function).
  • the scattering particles 2B have a particle size substantially equal to the wavelength of visible light. Specifically, one having a particle diameter of 0.1 to 2.5 ⁇ m can be used, and the particle diameter may be uniform or nonuniform.
  • the scattering particles 2B are mixed in the resin layer 2A in the range of 20 to 80% by volume, and can be made of, for example, silicone particles.
  • the material of the scattering particle 2B is not limited to the silicone particle as long as the material has a refractive index different from that of the refractive index adjusting layer 2. For example, ceramics such as glass can be used.
  • the refractive index adjustment layer 2 is formed on the rough surface 1B on the back surface side of the glass layer 1, and becomes a base layer of the transparent conductive layer which is a component of the organic EL element, and has a refractive index or less of the transparent conductive layer.
  • the refractive index is larger than the refractive index of the glass layer 1.
  • the refractive index adjustment layer 2 has a function of filling and roughening the rough surface 1B of the glass layer 1 so that the transparent conductive layer formed thereon becomes flat.
  • the material used for the refractive index adjustment layer 2 is not limited to resin as long as it is a transparent body. For example, ceramics such as glass can be used.
  • the surface shaping 1A formed on the surface of the glass layer 1 has various angular distributions with respect to the flat surface H of the glass substrate.
  • the surface shaping 1A is formed by arranging a plurality of concave or convex unit shapes in parallel, and various angle distributions are provided at the interface with the air layer in one unit shape.
  • FIG. 2 shows a configuration example of an organic EL element provided with the above-described glass substrate.
  • the transparent conductive layer 3 is formed on the refractive index adjustment layer 2 provided on the back surface side of the glass layer 1, the organic layer 4 having the light emitting layer is formed on the transparent conductive layer 3.
  • Metal conductive layer 5 is formed thereon.
  • Such an organic EL element becomes a light emitting element of the organic EL lighting device.
  • the transparent conductive layer 3 and the metal conductive layer 5 are used as a pair of electrodes, and light emitted from the light emitting layer is energized between the electrodes and the light emitted from the light emitting layer is the transparent conductive layer 3, the refractive index adjustment layer 2 and the glass layer 1 Are taken out to the outside.
  • the refractive index adjusting layer 2 having a light scattering function makes the light reflected once again try to change the angle again and enter the glass layer 1 on the light incident side of the glass layer 1, the result is A lot of light will be taken into the glass layer 1.
  • the traveling direction of light incident on the glass layer 1 has a broad distribution in various directions, but on the light emitting side of the glass layer 1, the surface shaping 1A having an angular distribution with respect to the flat surface
  • the surface shaping 1A having an angular distribution with respect to the flat surface
  • the surface shaping 1A formed on the glass layer 1 is formed by pressing the convex shape of a quadrangular pyramid (pyramid shape) to the glass layer 1 in a molten state. At this time, a shaping A having a shaping depth of about 20 ⁇ m and a shaping B having a shaping depth of about 50 ⁇ m are formed.
  • an angular distribution as shown in the histogram of FIG. 3A is formed in one unit shape.
  • the angle 0 ° is an angle parallel to the flat surface of the glass substrate
  • the angle 90 ° is an angle orthogonal to the flat surface of the glass substrate
  • the class width of the histogram is 1 °.
  • the angle distribution of shape A has the highest frequency of angle 1 ° and is mainly distributed in the range of angle 0 ° to angle 30 °, but the peak frequency of the histogram is 16% or less.
  • the angle as shown in the histogram of FIG. 3 (b) is obtained within one unit shape.
  • a distribution is formed.
  • the angle distribution of shape B has the highest frequency of angles 4 ° to 8 ° (about 5 to 6% each) when the class width of the histogram is 1 °, and the angle is in the range of 0 ° to 70 °. Although widely distributed, the peak frequency of the histogram is 6% or less.
  • FIG. 4 is a graph showing the cumulative frequencies of the histograms of FIGS. 3 (a) and 3 (b) for each angle. It can be seen that the shape B has a wide angular range distribution with respect to the shape A. The cumulative frequency is 3 ° for the angle of 50% or more in the angular distribution of the shape A, and 9 ° in the angular distribution of the shape B for 50% or more.
  • the shaping A is adopted as the surface shaping 1A of the glass layer 1, and the scattering particles (silicone particles) 2B having a particle diameter of 0.2 to 2 ⁇ m are constituted as the refractive index adjusting layer 2 at a volume fraction of 44%
  • the glass substrate dispersed in the above is referred to as Example 1.
  • the shaping B is adopted as the surface shaping 1A of the glass layer 1, and the scattering particles (silicone particles) 2B having a particle diameter of 0.2 to 2 ⁇ m are similarly 44% as the refractive index adjusting layer 2.
  • a glass substrate dispersed in a resin layer 2A is referred to as Example 2.
  • an organic EL element is formed respectively with the glass substrate of Example 1 and the glass substrate of Example 2, light extraction efficiency is measured, and the measured value and a flat glass substrate (the material of the glass layer is the same)
  • the organic EL element was formed, and the light extraction efficiency was measured and compared with the measured value.
  • the light extraction efficiency of the organic EL element which stuck the commercially available film which improves light extraction efficiency on a flat glass substrate surface is measured, and the measured value and organic EL on a flat glass substrate (the material of a glass layer is the same)
  • the element was formed and the light extraction efficiency was measured and compared with the measured value.
  • the measurement results are shown in the following table.
  • Examples 1 and 2 both have higher light extraction efficiency than the flat glass substrate, and Example 1 has the same light extraction efficiency as when a commercially available film is attached. In Example 2, higher light extraction efficiency is obtained as compared to the case where a commercial film is attached.
  • Example 2 since the light extraction efficiency higher than Example 1 is obtained, when the refractive index adjustment 2 which has a light-scattering function is provided in the back surface side of the glass layer 1, surface shaping of the glass layer 1 is carried out. It has been found that high light extraction efficiency can be obtained by dispersing the 1 A angular distribution over a wider angular range, ie, lowering the peak frequency of the angular distribution histogram.
  • the peak frequency of the histogram at a class width of 1 ° is 16% or less of the whole, but a commercially available film which improves the light extraction efficiency by dispersing the angular distribution to the same extent.
  • the light extraction efficiency of the same degree as obtained can be obtained.
  • higher light extraction efficiency can be obtained.
  • the shape of the surface shaping 1A is a shape obtained by pressing the quadrangular pyramid, but the shape of the surface shaping 1A is not limited to this, as long as the angle distribution is widely dispersed. It may have any shape.

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Abstract

有機ＥＬ素子の光取り出し側透明基板となるガラス基板において、ガラス基板の内部により多くの光を取り込み、且つガラス基板に入射した光を効率良く外部に取り出すことで、有機ＥＬ素子の光取り出し効率の改善を図る。有機ＥＬ素子の光取り出し側透明基板であるガラス基板であって、ガラス層の光入射側には、光散乱機能を有する屈折率調整層が設けられ、ガラス層の光出射側には、平坦面に対して角度分布を有する表面賦形が設けられている。

Description

ガラス基板、有機ＥＬ照明装置
　本発明は、ガラス基板、ガラス基板を備える有機ＥＬ照明装置に関するものである。
　有機ＥＬ（Electro Luminescence）素子は、面発光が可能な自発光素子であり、薄型照明光源やフラットパネルディスプレイなどに用いられている。この有機ＥＬ素子は、ガラス基板などの透明基板上に、ＩＴＯなどの透明導電層、発光層を含む有機層、金属導電層などを形成する薄膜積層構造を備えており、透明導電層と金属導電層を一対の電極（陽極と陰極）として、電極間への通電で発光した光を透明基板を介して外部に取り出す。
　このような有機ＥＬ素子は、有機層や透明導電層の屈折率が透明基板の屈折率に対してかなり高いことから、有機層で発光した光の一部が透明導電層と透明基板の界面或いは透明基板と空気層の界面で全反射を起こして素子内部に閉じ込められる現象が生じ、発光した光の全てを外部に取り出すことができない。発光した光に対して外部に取り出すことができる光の割合を光取り出し効率と呼んでいるが、光取り出し効率の向上が、省電力で可能な限り高輝度を得たい有機ＥＬ装置、特に有機ＥＬ照明装置の大きな課題になっている。
　光取り出し効率の改善策としては、透明基板の内部に入る光を増やすことと、透明基板に入った光のうち透明基板の表面から出射する光を増やすことの２面で検討することが必要になる。前者の改善策としては、透明導電膜と透明基板との間に光散乱機能を有する屈折率調整層を設けることが検討されており、例えば、屈折率調整用粒子とバインダーとの配合で透明基板より高い屈折率に調整された母材部の中に、母材部の屈折率とは異なる屈折率を有する透明材料で形成された散乱粒子を分散させることなどが提案されている（下記特許文献１参照）。
　また、後者の改善策としては、透明基板の光取り出し側の表面に凹凸賦形を設けることが検討されており、例えば、透明基板の表面に、凸状又は凹状であって、頂角が２０°～１２０°の範囲に設定された錐状のレンズアレイ素子を設けることが提案されている（下記特許文献２参照）。
特開２０１５－１７６７３４号公報 特開２００３－５９６４１号公報
　有機ＥＬ素子の光取り出し効率を改善するには、前述した前者の改善策と後者の改善策を組み合わせることが考えられる。しかしながら、透明基板の裏面側（光入射側）に光拡散機能を有する屈折率調整層を設けた場合には、光散乱の効果で、透明基板に入射した光の進行方向は様々な方向に広い分布を有することになる。これに対して、透明基板の表面側（光取り出し側）には、頂角の角度が一定（２０°～１２０°の範囲で設定された一定角度）の凹凸賦形（レンズアレイ素子）が設けられることになり、透明基板の内部を様々な方向に進行する光を、効率良く外に取り出すことができない問題があった。
　本発明は、このような問題を解決することを課題としている。すなわち、有機ＥＬ素子の光取り出し側透明基板となるガラス基板において、ガラス基板の内部により多くの光を取り込み、且つガラス基板に入射した光を効率良く外部に取り出すことで、有機ＥＬ素子の光取り出し効率の改善を図ることが本発明の課題である。
　このような課題を解決するために、本発明は、以下の構成を具備するものである。
　有機ＥＬ素子の光取り出し側透明基板であるガラス基板であって、ガラス層の光入射側には、光散乱機能を有する屈折率調整層が設けられ、ガラス層の光出射側には、平坦面に対して角度分布を有する表面賦形が設けられていることを特徴とするガラス基板。
　このような特徴を有するガラス基板は、光散乱機能を有する屈折率調整層の存在で、ガラス層の光入射側の面では、そこで一旦反射された光が再び角度を変えてガラス層内に入射しようとするので、結果的に多くの光をガラス層内に取り込むことができる。この際、ガラス層に入射した光の進行方向は様々な方向に広い分布を有することになるが、ガラス層の光出射側に、平坦面に対して角度分布を有する表面賦形を設けることで、ガラス層内の様々な方向に進行する光を効率的に外部に取り出すことができる。これによって、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を改善することができるガラス基板を提供することができる。
本発明の実施形態に係るガラス基板を示した説明図（（ａ）が断面図、（ｂ）が（ａ）のＡ部拡大図）である。 有機ＥＬ素子（有機ＥＬ照明装置）の構成例を示した説明図である。 実施例の説明図である（（ａ）が賦形Ａの角度分布を示したヒストグラムであり、（ｂ）が賦形Ｂの角度分布を示したヒストグラムである）。 図３（ａ），（ｂ）のヒストグラムの累積度数を角度毎に示したグラフである。
　以下、図面を参照して本発明の実施形態を説明する。図１に示すように、ガラス基板は、ガラス層１と屈折率調整層２とを備えている。ガラス層１は、光出射側（表面側）に表面賦形１Ａが設けられており、光入射側（裏面側）には、粗面１Ｂが設けられている。そして、ガラス層１の光入射側に屈折率調整層２が設けられている。
　屈折率調整層２は、ガラス層１より高い屈折率を有する樹脂層２Ａと樹脂層２Ａの屈折率とは異なる屈折率を有する散乱粒子２Ｂを有しており、透過する光を散乱させる機能（光散乱機能）を有している。散乱粒子２Ｂは、可視光の波長と同程度の粒径を有している。具体的には、０．１～２．５μｍの粒径を有するものを用いることができ、粒径は均一であっても不均一であってもよい。また、散乱粒子２Ｂは、体積分率２０～８０％の範囲で樹脂層２Ａ内に混入されており、一例として、シリコーン粒子で構成することができる。但し、散乱粒子２Ｂの材料は屈折率調整層２と屈折率の異なる材料であればシリコーン粒子とは限らない。たとえばガラスなどのセラミックを用いることができる。
　屈折率調整層２は、ガラス層１の裏面側の粗面１Ｂ上に形成されており、有機ＥＬ素子の構成要素である透明導電層の下地層となるもので、透明導電層の屈折率以下でガラス層１の屈折率より大きい屈折率を有している。また、屈折率調整層２は、その上に形成される透明導電層が平坦になるように、ガラス層１の粗面１Ｂを埋めて平坦化する機能を有している。また、屈折率調整層２に用いられる材料は透明体であれば樹脂に限らない。たとえばガラスなどのセラミックを用いることができる。
　ガラス層１の表面に形成される表面賦形１Ａは、ガラス基板の平坦面Ｈに対して様々な角度分布を有している。この表面賦形１Ａは、凹形状又は凸形状の単位形状を複数並列配置したものであり、一つの単位形状内における空気層との界面に様々な角度分布を設けている。
　図２は、前述したガラス基板を備える有機ＥＬ素子の構成例を示している。有機ＥＬ素子は、ガラス層１の裏面側に設けられる屈折率調整層２上に透明導電層３を形成し、透明導電層３上に発光層を有する有機層４を形成し、有機層４の上に金属導電層５を形成する。このような有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ照明装置の発光要素になる。
　有機ＥＬ素子は、透明導電層３と金属導電層５を一対の電極としており、この電極間に通電して発光層から発光した光が、透明導電層３と屈折率調整層２とガラス層１を通過して外部に取り出される。この際、光散乱機能を有する屈折率調整層２により、ガラス層１の光入射側の面では、そこで一旦反射された光が再び角度を変えてガラス層１内に入射しようとするので、結果的に多くの光がガラス層１内に取り込まれることになる。ここで、ガラス層１に入射した光の進行方向は様々な方向に広い分布を有することになるが、ガラス層１の光出射側に、平坦面に対して角度分布を有する表面賦形１Ａを設けることで、ガラス層１内の様々な方向に進行する光を効率的に外部に取り出すことができる。これによって、有機ＥＬ素子の光取り出し効率を改善することが可能になる。
　以下に実施例を説明する。ガラス層１に形成される表面賦形１Ａを、溶融状態のガラス層１に四角錐（ピラミッド状）の凸型を押し当てて形成する。この際、賦形深さが約２０μｍの賦形Ａと、賦形深さが約５０μｍの賦形Ｂを形成する。
　ガラス層１に形成される表面賦形１Ａは、前述した賦形Ａを形成した場合には、一つの単位形状内で、図３（ａ）のヒストグラムに示されるような角度分布が形成される。ここでの角度０°は、ガラス基板の平坦面と平行な角度であり、角度９０°は、ガラス基板の平坦面と直交する角度であって、ヒストグラムの階級幅を１°としている。賦形Ａの角度分布は、角度１°の頻度が最も高く、角度０°から角度３０°の範囲で主に分布しているが、ヒストグラムのピーク度数が１６％以下になっている。
　これに対して、ガラス層１に形成される表面賦形１Ａは、前述した賦形Ｂを形成した場合には、一つの単位形状内で、図３（ｂ）のヒストグラムに示されるような角度分布が形成される。賦形Ｂの角度分布は、ヒストグラムの階級幅を１°とした場合に、角度４°～８°の頻度が最も高く（各約５～６％）、角度０°から角度７０°の範囲で広く分布しているが、ヒストグラムのピーク度数が６％以下になっている。
　図４は、図３（ａ），（ｂ）のヒストグラムの累積度数を角度毎に示したグラフである。賦形Ａに対して賦形Ｂが広い角度範囲の分布を示していることが分かる。累計度数は、賦形Ａの角度分布では、５０％以上の角度が３°であり、賦形Ｂの角度分布では、５０％以上の角度が９°である。
　そして、ガラス層１の表面賦形１Ａとして賦形Ａを採用し、屈折率調整層２として、粒径０．２～２μｍの散乱粒子（シリコーン粒子）２Ｂを体積分率４４％で樹脂層２Ａに分散させたガラス基板を実施例１とする。また、ガラス層１の表面賦形１Ａとして賦形Ｂを採用し、屈折率調整層２として、同様に、粒径０．２～２μｍの散乱粒子（シリコーン粒子）２Ｂを体積分率４４％で樹脂層２Ａに分散させたガラス基板を実施例２とする。
　そして、実施例１のガラス基板と実施例２のガラス基板で、それぞれ有機ＥＬ素子を形成して光取り出し効率を測定し、その測定値と、平坦ガラス基板上（ガラス層の材質は同じ）に有機ＥＬ素子を形成して光取り出し効率を測定した測定値とを比較した。また、平坦ガラス基板表面に光取り出し効率を改善する市販フィルムを貼り付けた有機ＥＬ素子の光取り出し効率を測定し、その測定値と、平坦ガラス基板上（ガラス層の材質は同じ）に有機ＥＬ素子を形成して光取り出し効率を測定した測定値とを比較した。測定結果を下記の表に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から明らかなように、実施例１，２は、共に平坦ガラス基板より高い光取り出し効率となっており、実施例１は、市販フィルムを貼り付けた場合と同程度の光取り出し効率であり、実施例２は、市販フィルムを貼り付けた場合と比較しても更に高い光取り出し効率が得られている。
　実施例２が実施例１より高い光取り出し効率が得られていることから、ガラス層１の裏面側に光散乱機能を有する屈折率調整２を設けた場合には、ガラス層１の表面賦形１Ａの角度分布をより広い角度範囲に分散させること、即ち、角度分布のヒストグラムのピーク度数をより低くすることで、高い光取り出し効率が得られることが分かった。実施例１の賦形Ａにおいては、階級幅１°でのヒストグラムのピーク度数が全体の１６％以下であるが、それと同程度に角度分布を分散させることで、光取り出し効率を改善する市販フィルムを貼り付けた場合と同程度の光取り出し効率を得ることができ、賦形Ｂのように更にピーク度数の割合を低くすることで、より高い光取り出し効率を得ることができる。
　なお、前述の実施例では、表面賦形１Ａの形状を四角錐を押し込んだ形状にしているが、表面賦形１Ａの形状はこれに限らず、角度分布が広く分散している形状であればどのような形状であってもよい。
１：ガラス層，１Ａ：表面賦形，１Ｂ：粗面，
２：屈折率調整層，２Ａ：樹脂層，２Ｂ：散乱粒子，
３：透明導電層，４：有機層（発光層），５：金属導電層

Claims (6)

  1. 　有機ＥＬ素子の光取り出し側透明基板であるガラス基板であって、
    　ガラス層の光入射側には、光散乱機能を有する屈折率調整層が設けられ、ガラス層の光出射側には、平坦面に対して角度分布を有する表面賦形が設けられていることを特徴とするガラス基板。
  2. 　前記表面賦形の一単位形状内の角度分布は、階級幅を１°としたヒストグラムのピーク度数が全体の１６％以下に分散していることを特徴とする請求項１記載のガラス基板。
  3. 　前記表面賦形の一単位形状内の角度分布が、ヒストグラムの累積度数において、全体の５０％以上の角度が３°以上になることを特徴とする請求項１又は２記載のガラス基板。
  4. 　前記屈折率調整層には、粒径０．１～２．５μｍの散乱粒子が体積分率２０～８０％の範囲で分散されていることを特徴とする請求項１～３のいずれか１項記載のガラス基板。
  5. 　前記ガラス層の光入射側の面が粗面になっていることを特徴とする請求項１～４のいずれか１項記載のガラス基板。
  6. 　請求項１～５のいずれか１項に記載されたガラス基板を備え、前記屈折率調整層上に透明導電膜が形成されていることを特徴とする有機ＥＬ照明装置。
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