WO2017179692A1 - 有機エレクトロルミネッセント素子および照明装置 - Google Patents

有機エレクトロルミネッセント素子および照明装置 Download PDF

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light
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満 森本
田中　純一
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Definitions

  • the present invention relates to an organic electroluminescent (EL) element and a lighting device.
  • EL organic electroluminescent
  • An organic EL device is a self-emitting device having a light emitting layer made of an organic compound between a cathode and an anode facing each other, and is injected from the cathode side into the light emitting layer when a voltage is applied between the cathode and the anode.
  • the emitted electrons and holes injected into the light emitting layer from the anode side emit light by excitons (excitons) generated by recombination in the light emitting layer.
  • Tang of Eastman Kodak Company has a structure in which organic compounds having different carrier transport properties are laminated so that electrons and holes are injected in a balanced manner from the cathode and the anode, respectively, in order to increase the efficiency of the organic EL device.
  • the layer thickness of the organic layer sandwiched between the anode and the anode 200 nm or less high luminance and high efficiency sufficient for practical use with an applied voltage of 10 V or less and 1000 cd / m 2 and an external quantum efficiency of 1% are obtained. It succeeded in obtaining (for example, refer nonpatent literature 1).
  • Organic EL elements have been developed on the basis of the element structure shown by Tang et al.
  • a light emitting unit including at least one light emitting layer is used as one unit, and an electrically insulating charge generation layer (CGL) is disposed between a plurality of light emitting units.
  • An organic EL element having a photon emission (MPE) structure has been developed (for example, see Patent Document 1).
  • MPE photon emission
  • This organic EL element having a tandem structure has been attracting attention as a technology that enables longer life, higher brightness, and uniform light emission over a large area, which could not be realized with the structure of an organic EL element such as Tang.
  • organic EL element has characteristics such that light emission can be switched at a high speed, the element structure is simple, and the thickness can be reduced.
  • Organic EL elements are applied to display devices such as mobile phones and in-vehicle devices, taking advantage of such excellent characteristics. Furthermore, in recent years, organic EL elements have attracted attention as lighting devices such as a backlight of a liquid crystal display and general illumination, taking advantage of the characteristic of thin surface light emission.
  • an organic EL element when applied to a lighting device, it is necessary to obtain white light having a high color temperature and color rendering.
  • a method of obtaining white light with an organic EL element two colors of light emitting materials having complementary colors, for example, a method of obtaining white by mixing light emitted from a blue light emitting layer and a yellow light emitting layer, red, blue, Examples thereof include a method of obtaining white by mixing light emitted from three green light emitting layers.
  • a method of mixing light emitted from three light emitting layers of red, blue, and green is suitable for obtaining white light with high color rendering properties (see, for example, Patent Documents 2 and 3).
  • the conventional organic EL element from the viewpoint of obtaining a high color temperature and color rendering properties, the emission spectrum of white light obtained by emitting light from the three light emitting layers of red, blue, and green is always sufficiently controlled. I wouldn't say that. That is, the conventional organic EL element does not necessarily have sufficient performance as the light source of the lighting device.
  • An object of the present invention is to provide an organic electroluminescent element suitable for use as a light source, and an illumination device including such an organic electroluminescent element.
  • the present invention provides the following means. (1) A structure in which a plurality of light emitting units including at least a light emitting layer made of an organic compound is laminated between a cathode and an anode with a charge generation layer interposed therebetween, and the plurality of light emitting units emit white light.
  • An organic electroluminescent device capable of obtaining light, A first light emitting unit including a light emitting layer including a red phosphorescent light emitting layer emitting red light having one peak wavelength in the red wavelength region and a green phosphorescent light emitting layer emitting green light having one peak wavelength in the green wavelength region
  • a second light emitting unit including a light emitting layer composed of a blue fluorescent light emitting layer emitting blue light having one or two peak wavelengths in the blue wavelength region
  • a third light-emitting unit including a light-emitting layer composed of a blue fluorescent light-emitting layer emitting blue light having one or two peak wavelengths in the blue wavelength region
  • the first light emitting unit and the second light emitting unit are stacked with a first charge generation layer interposed therebetween, and the second light emitting unit and the third light emitting unit sandwich a second charge generation layer.
  • the white light obtained by emitting light from the first light emitting unit, the second light emitting unit, and the third light emitting unit has a continuous emission spectrum over a wavelength range of at least 380 nm to 780 nm, In this emission spectrum, one peak wavelength in the red wavelength range of 590 nm to 640 nm, one peak wavelength in the green wavelength range of 500 nm to 550 nm, and one or two peak wavelengths in the blue wavelength range of 440 nm to 490 nm And an organic electroluminescent device.
  • the organic electroluminescent element according to the above (1) which has one bottom wavelength in a blue wavelength range or a green wavelength range of 500 nm to 520 nm.
  • the ratio of (B) to (A) ((B) / (A)) is 0.50 or less, and the organic electroluminescence according to (2) or (3) element.
  • an interval between one bottom wavelength between adjacent peak wavelengths and one bottom wavelength in the blue to green wavelength range of 500 nm to 520 nm is 50 nm or more.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (2) to (4), wherein (6)
  • the emission color of the white light is a daylight color (D) in the chromaticity range defined in “JIS Z 9112”, and the average color rendering index (Ra) of the white light is 70 or more.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (1) to (5), wherein (7)
  • the charge generation layer is composed of an electrical insulating layer composed of an electron accepting substance and an electron donating material, and the specific resistance of the electrical insulating layer is 1.0 ⁇ 10 2 ⁇ ⁇ cm or more.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (1) to (6).
  • the organic electroluminescent device according to (7), wherein the electrical insulating layer has a specific resistance of 1.0 ⁇ 10 5 ⁇ ⁇ cm or more.
  • the charge generation layer is composed of a mixed layer of different substances, one component of which is a metal oxide, and this metal oxide forms a charge transfer complex by a redox reaction,
  • a voltage is applied between the cathode and the anode, the charges in the charge transfer complex move toward the cathode side and the anode side, respectively, thereby sandwiching the charge generation layer and the cathode
  • Organic electroluminescent element is composed of a mixed layer of different substances, one component of which is a metal oxide, and this metal oxide forms a charge transfer complex by a redox reaction.
  • the charge generation layer comprises a laminate of the electron accepting substance and the electron donating substance,
  • a voltage is applied between the cathode and the anode, electron transfer between the electron accepting material and the electron donating material is performed at the interface between the electron accepting material and the electron donating material.
  • the charges generated by the accompanying reaction move toward the cathode side and the anode side, respectively, thereby injecting holes into one light emitting unit located on the cathode side across the charge generation layer, and 10.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (7) to (9), wherein electrons are injected into another light emitting unit located on the anode side with the generation layer interposed therebetween.
  • the organic electroluminescent device according to any one of (1) to (10), wherein the charge generation layer includes a compound having a structure represented by the following formula (1).
  • An illumination device comprising the organic electroluminescent element according to any one of (1) to (11).
  • the emission color of the white light is any one of a daylight color (D), a daylight white (N), and a white (W) in a chromaticity range defined in “JIS Z 9112”, and The lighting device according to (12) or (13), wherein the average color rendering index (Ra) of white light is 80 or more.
  • the illumination device according to any one of (12) to (14), wherein R13 and R15 of the color rendering index in the white light are each 70 or more.
  • an organic electroluminescent element capable of obtaining white light having a high color temperature and high color rendering properties
  • an illumination device including such an organic electroluminescent element.
  • FIG. 1 It is a schematic sectional drawing which shows one Embodiment of the element structure of the organic EL element of this invention. It is a graph which shows an example of the emission spectrum of the white light obtained by one Embodiment of the organic EL element of this invention.
  • 2 is a cross-sectional view showing an element structure of an organic EL element of Example 1.
  • FIG. It is a figure which shows the evaluation result of the organic EL element of Example 1, 3.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing an element structure of an organic EL element of Example 2.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an embodiment of an element structure of an organic EL element of the present invention.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment includes a plurality of light emitting units 21, 22, and 23 including a light emitting layer made of at least an organic compound between a cathode 11 and an anode 12.
  • CGL This is an organic EL element having a structure in which layers 31 and 32 are sandwiched, and white light can be obtained by light emission from a plurality of light emitting units 21, 22, and 23.
  • the organic EL element 10 according to the present embodiment includes a first light emitting unit 21, a second light emitting unit 22, and a third light emitting unit 23.
  • the first light emitting unit 21 emits light composed of a red phosphorescent light emitting layer that emits red light having one peak wavelength in the red wavelength region and a green phosphorescent light emitting layer that emits green light having one peak wavelength in the green wavelength region. Including layers.
  • the second light emitting unit 22 includes a light emitting layer composed of a blue fluorescent light emitting layer that emits blue light having one or two peak wavelengths in the blue wavelength region.
  • the third light emitting unit 23 includes a light emitting layer composed of a blue fluorescent light emitting layer that emits blue light having one or two peak wavelengths in the blue wavelength region.
  • the first light emitting unit 21 and the second light emitting unit 22 are stacked with the first charge generation layer 31 interposed therebetween.
  • the second light emitting unit 22 and the third light emitting unit 23 are stacked with the second charge generation layer 32 interposed therebetween.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment includes an anode 12, a third light emitting unit 23, a second charge generation layer 32, a second light emission unit 22, a first charge generation layer 31, a first light emission unit 21, and
  • the cathode 11 has a structure in which they are stacked in this order. That is, in the organic EL element 10 of the present embodiment, the first light emitting unit 21, the second light emitting unit 22, and the third light emitting unit 23 have the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32. It has a structure (MPE structure) stacked between each other.
  • white light obtained by the first light emitting unit 21, the second light emitting unit 22, and the third light emitting unit 23 emits light over a wavelength range of at least 380 nm to 780 nm. And has a continuous emission spectrum. Further, the organic EL element 10 of the present embodiment has one peak wavelength in the red wavelength region of 590 nm to 640 nm, one peak wavelength in the green wavelength region of 500 nm to 550 nm, and blue color of 440 nm to 490 nm in this emission spectrum. One or two peak wavelengths in the wavelength band.
  • the cathode 11 generally a metal having a small work function or an alloy thereof, a metal oxide, or the like may be used.
  • the metal forming the cathode 11 include alkali metals such as Li, alkaline earth metals such as Mg and Ca, rare earth metals such as Eu, or these metals and Al, Ag, In, and the like. Including alloys are used.
  • the cathode 11 includes an organic layer doped with metal at the interface between the cathode 11 and the organic layer.
  • the configuration used may be used.
  • a conductive material is used as the material of the cathode 11, and properties such as a work function are not particularly limited.
  • the cathode 11 has an organic layer in contact with the cathode 11 with an alkali metal ion or an alkaline earth metal.
  • You may be comprised by the organometallic complex compound containing at least 1 sort (s) selected from the group which consists of an ion and rare earth metal ions.
  • a metal that can reduce the metal ion contained in the organometallic complex compound to a metal in a vacuum for example, a (thermally reducible) metal such as Al, Zr, Ti, Si, or these metals Can be used for the cathode 11.
  • Al generally used widely as a wiring electrode may be used from the viewpoint of easiness of vapor deposition, high light reflectance, chemical stability, and the like.
  • the material of the anode 12 is not particularly limited.
  • a transparent conductive material such as ITO (indium tin oxide) or IZO (indium zinc oxide) is used. It is done.
  • the anode 12 is formed by using the method disclosed in “Japanese Patent Laid-Open No. 2002-332567”, for example, when the ITO film is formed by a sputtering method that does not damage the organic film.
  • the metal-doped organic layer disclosed in “10-270171” as the electron injection layer the above-described transparent conductive material such as ITO or IZO can be used for the cathode 11.
  • both the cathode 11 and the anode 12 are made transparent (the first light emitting unit 21, the second light emitting unit 22, the third light emitting unit 23, the first charge generating layer 31, the second charge generating layer). Since 32 is also transparent), it is possible to produce a transparent organic EL element 10. Contrary to the case of a general organic EL element, it is also possible to extract light from the cathode 11 side by using a metal material for the anode 12 and a transparent conductive material for the cathode 11. Further, regarding the film formation order, it is not always necessary to start from the anode 12 side, and the film formation may be started from the cathode 11 side.
  • the first light emitting unit 21, the second light emitting unit 22, and the third light emitting unit 23 can adopt various structures in the same manner as the conventionally known organic EL element 10, and have at least a light emitting layer made of an organic compound. Any laminated structure may be used as long as it is included.
  • an electron transport layer, an electron injection layer, or the like may be disposed on the cathode 11 side of the light emitting layer, and a hole transport layer, a hole injection layer, or the like may be disposed on the anode 12 side of the light emitting layer.
  • the electron transport layer is made of, for example, a conventionally known electron transport material.
  • a conventionally known electron transport material among the electron transport materials generally used in the organic EL element, those having a relatively deep HOMO (High Occupied Molecular Orbital) level may be used.
  • an electron transporting material having a HOMO level of at least approximately 6.0 eV or more may be used.
  • the electron injection layer is formed between the cathode 11 and the electron transport layer or the first electron transport layer in order to improve the efficiency of electron injection from the cathode 11 or at least one of the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32. It is inserted between at least one of the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32 and the electron transport layer located on the anode 12 side.
  • As the material for the electron injection layer generally, an electron transporting substance having the same properties as the electron transport layer is used.
  • the electron transport layer and the electron injection layer may be collectively referred to as an electron transport layer.
  • the hole transport layer is made of, for example, a conventionally known hole transport material.
  • the hole transport material is not particularly limited.
  • As the hole transporting substance for example, an organic compound (electron donating substance) having an ionization potential smaller than 5.7 eV and having a hole transporting property, that is, an electron donating property may be used.
  • the hole injection layer is formed between the anode 12 and the hole transport layer in order to improve the hole injection efficiency from the anode 12 or at least one of the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32. Alternatively, it is inserted between at least one of the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32 and the hole transport layer located on the cathode 11 side.
  • As a material for the hole injection layer an electron donating substance having the same properties as the hole transport layer is generally used.
  • the hole transport layer and the hole injection layer may be collectively referred to as a hole transport layer.
  • the red phosphorescent light emitting layer and the green phosphorescent light emitting layer included in the first light emitting unit 31 usually include a host material that is a main component and a guest material that is a minor component as an organic compound. Red emission and green emission are due in particular to the nature of the guest material.
  • the host material for the red phosphorescent light emitting layer and the green phosphorescent light emitting layer an electron transporting material, a hole transporting material, or a mixture of both is used.
  • Specific examples of the host material for the phosphorescent light emitting layer include 4,4′-biscarbazolylbiphenyl (CBP) and 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-9,10-phenanthroline (BCP). ) Etc. are used.
  • the guest material is also called a dopant material.
  • a material that uses phosphorescence as a guest material is usually called a phosphorescent material.
  • a light-emitting layer made of this phosphorescent material is called a phosphorescent layer.
  • the phosphorescent light emitting layer in addition to 75% triplet excitons generated by recombination of electrons and holes, 25% triplet excitons generated by energy transfer from singlet excitons can be used. Above, 100% internal quantum efficiency is obtained. That is, excitons generated by recombination of electrons and holes are converted into light without causing thermal deactivation in the light emitting layer.
  • an organic metal complex containing a heavy atom such as iridium or platinum achieves an internal quantum efficiency close to 100% by optimizing the element structure.
  • the guest material for the phosphorescent light emitting layer is not particularly limited.
  • a red phosphorescent light emitting material such as Ir (piq) 3 , Ir (btpy) 3, Ir (btp) 2 acac or Ir (2-phq) 2 acac is used.
  • a green phosphorescent light emitting material such as Ir (ppy) 3 is used.
  • the blue fluorescent light-emitting layer included in the second light-emitting unit 22 and the blue fluorescent light-emitting layer included in the third light-emitting unit 23 are organic compounds, usually a host material that is a main component and a guest that is a minor component. Including materials. The blue emission is due in particular to the nature of the guest material.
  • the blue fluorescent light-emitting layer and the host material and guest material of the blue fluorescent light-emitting layer for example, the blue fluorescent light-emitting material described in paragraphs [0052] to [0061] of “International Publication 2012/053216” is used. It is done.
  • a guest material of the blue fluorescent light emitting layer and the blue fluorescent light emitting layer for example, a styrylamine compound, a fluoranthene compound, an aminopyrene compound, a boron complex, or the like can be used.
  • BDAVBi 4,4′-bis [4- (diphenylamino) styryl] biphenyl
  • MDP3FL 2,7-bis ⁇ 2- [phenyl (m-tolyl) amino] -9,9-dimethyl-fluorene-7- Il ⁇ -9,9-dimethylfluorene
  • each layer constituting the first light emitting unit 21, the second light emitting unit 22, and the third light emitting unit 23 for example, a vacuum evaporation method, a spin coating method, or the like is used.
  • the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32 are made of an electrically insulating layer composed of an electron accepting substance and an electron donating substance.
  • the specific resistance of the electrical insulating layer may be 1.0 ⁇ 10 2 ⁇ ⁇ cm or more, or 1.0 ⁇ 10 5 ⁇ ⁇ cm or more.
  • the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32 are composed of mixed layers of different substances, one component of which is a metal oxide, and this metal oxide forms a charge transfer complex by an oxidation-reduction reaction. It may be formed.
  • this metal oxide forms a charge transfer complex by an oxidation-reduction reaction. It may be formed.
  • the charges in the charge transfer complex move toward the cathode 11 side and the anode 12 side, respectively, whereby the second charge generation layer 32.
  • Holes are injected into the second light emitting unit 22 positioned on the cathode 11 side with the first charge generating layer 31 interposed between the first light emitting unit 21 positioned on the cathode 11 side.
  • Electrons are injected into the third light emitting unit 23 located on the anode 12 side with the generation layer 32 interposed therebetween and the second light emitting unit 22 located on the anode 12 side with the first charge generation layer 31 interposed therebetween. Holes are injected into one light-emitting unit (the first light-emitting unit 21 or the second light-emitting unit 22) located on the cathode 11 side with the second charge generation layer 32 interposed therebetween. Electrons are injected into another light emitting unit (third light emitting unit 23) located on the anode 12 side.
  • the 1st light emission unit 21 and the 2nd light emission unit 22 are obtained simultaneously with the same electric current amount.
  • the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32 may be a laminate of an electron accepting substance and an electron donating substance. In this case, the same effect as described in [0041] can be obtained.
  • a material constituting the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32 for example, a material described in Patent Document 1 is used. Among these, materials described in paragraphs [0019] to [0021] are preferably used. In addition, as materials constituting the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32, materials described in paragraphs [0023] to [0026] of “International Publication 2010/113493” are used. . Among them, in particular, the strong electron accepting substance (HATCN6) described in paragraph [0059] is a material often used for the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32 in recent years.
  • HTCN6 strong electron accepting substance
  • a compound having a structure represented by the following formula (1) may be used as the material constituting the first charge generation layer 31 and the second charge generation layer 32.
  • the substituent represented by R is CN (cyano group), it corresponds to HATCN6 described above.
  • FIG. 2 is a graph showing an example of an emission spectrum of white light obtained by the organic EL element 10 of the present embodiment. Specifically, as shown in FIG. 2, the white light obtained by the organic EL element 10 has a continuous emission spectrum S as a so-called visible light over a wavelength range of at least 380 nm to 780 nm.
  • the emission spectrum S has one peak wavelength p 1 in the red wavelength range R of 590 nm to 640 nm, one peak wavelength p 2 in the green wavelength range G of 500 nm to 550 nm, and one in the blue wavelength range B of 440 nm to 490 nm. It has a peak wavelength p 3 or two peak wavelengths p 3 and p 4 .
  • one bottom wavelength b 1 may be provided between two adjacent peak wavelengths p 2 and p 3 in a blue wavelength range or a green wavelength range of 500 nm to 520 nm.
  • a blue wavelength range or a green wavelength range of 500 nm to 520 nm may be provided between two adjacent peak wavelengths p 2 and p 3 in a blue wavelength range or a green wavelength range of 500 nm to 520 nm.
  • the emission intensity of one bottom wavelength b 1 in the blue wavelength range or the green wavelength range of 500 nm to 520 nm is in other wavelength ranges (green wavelength range, red wavelength range, blue wavelength range). May be lower than the emission intensity of the bottom wavelengths b 2 and b 3 .
  • the emission intensity ratio of the peak wavelengths p 1 to p 2 forming the bottom wavelength b 2 and the emission intensity ratio of the peak wavelengths p 3 to p 4 forming the bottom wavelength b 3 appropriate, respectively, A suitable white light color temperature can be ensured.
  • the peak intensity having the highest emission intensity is (A)
  • the emission intensity is 1 in the blue wavelength range or the green wavelength range of 500 nm to 520 nm.
  • the ratio of (B) to (A) ((B) / (A)) may be 0.50 or less. This makes it possible to achieve both high-luminance light emission and high color rendering, and can ensure the color temperature of white light suitable for illumination.
  • one bottom wavelength b 1 between adjacent peak wavelengths p 1 and p 2 and one bottom wavelength in the blue wavelength range or the green wavelength range from 500 nm to 520 nm.
  • the distance from b 2 may be 50 nm or more, or may be 60 nm or more.
  • blue light emitted from the blue fluorescent light emitting layer is an important factor for obtaining white light having a high color temperature and high color rendering properties. Specifically, it may have one peak wavelength p 3 or two peak wavelengths p 3 and p 4 in the blue wavelength range of 440 nm to 490 nm.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment can obtain white light with high color temperature and color rendering.
  • White light corresponding to can be obtained.
  • white light having an average color rendering index (Ra) of 70 or more and further 80 or more can be obtained.
  • the organic EL element 10 of the present embodiment can obtain white light having such a high color temperature and color rendering, it can be suitably used as a light source for an illumination device such as a backlight of a liquid crystal display or general illumination, for example. . That is, in an illuminating device provided with the organic EL element 10 of the present embodiment, illumination with white light having a high color temperature and high color rendering is possible. Moreover, the organic EL element 10 of this embodiment is not limited to the light source of an illuminating device, but can be used for various uses.
  • the lighting device of the present embodiment includes the organic EL element 10 of the present embodiment described above.
  • the lighting device of the present embodiment can also be configured to include an optical film for improving color rendering on the light extraction surface side of the organic EL element 10 of the above-described embodiment.
  • the color rendering properties are often evaluated by an average color rendering index (Ra), and this average color rendering index (Ra) is expressed by an average value of eight types of color rendering indices (R1 to R8). It is. In addition, there are seven types such as R9 for evaluating red color reproducibility, R13 for evaluating Western skin color reproducibility, and R15 for evaluating Japanese skin color reproducibility. There is a color rendering index.
  • the optical film used in the illumination device of the present embodiment covers the depression (bottom wavelength b 2 ) appearing in the wavelength region of 540 nm to 580 nm in the emission spectrum S described above, and maintains the color rendering property while maintaining the color rendering property. This is to improve the deviation.
  • an organic EL element emits light inside a light emitting layer having a refractive index higher than that of air (refractive index of about 1.6 to 2.1), and 15% to 20% of light emitted from the light emitting layer. It is said that only about% light can be extracted. This is because light incident on the interface at an angle greater than the critical angle causes total reflection and cannot be extracted outside the device, or light is totally reflected between the transparent electrode or light emitting layer and the transparent substrate. This is because the light is guided through the transparent electrode or the light emitting layer, and as a result, the light escapes in the side direction of the element.
  • a method for improving the light extraction efficiency for example, the following method can be cited.
  • a method of forming irregularities on the surface of the transparent substrate to prevent total reflection at the interface between the transparent substrate and the air see, for example, “US Pat. No. 4,774,435”.
  • a method for improving efficiency by providing a substrate with a light condensing property see, for example, “JP-A-63-314795”.
  • a method of forming a reflective surface on the side surface of the element see, for example, “Japanese Patent Laid-Open No. 1-220394”).
  • a method of forming an antireflection film by introducing a flat layer having an intermediate refractive index between a substrate and a light emitter see, for example, “JP-A-62-172691”.
  • a method of introducing a flat layer having a lower refractive index than that of the substrate between the substrate and the light emitter see, for example, “Japanese Patent Laid-Open No. 2001-202827”.
  • a method of forming a diffraction grating between any one of a substrate, a transparent electrode layer, and a light emitting layer (including between the substrate and the outside) see, for example, “JP-A-11-283951”).
  • a specific direction for example, element light emission.
  • condensing light in the front direction with respect to the surface it is possible to increase the luminance in a specific direction.
  • a light diffusion film for example, a light diffusion film (light-up) manufactured by Kimoto Co., Ltd. is used.
  • the lighting device of the present embodiment can obtain white light with high color temperature and color rendering. Specifically, in the illuminating device of the present embodiment, it corresponds to a light color of daylight color (D), daylight white (N), or white (W) in the chromaticity range defined in “JIS Z 9112”. White light can be obtained. Moreover, in the illuminating device of this embodiment, the white color light whose average color rendering index (Ra) is 80 or more, and 85 or more can be obtained.
  • R13 and R15 may be 70 or more, respectively, and may be 80 or more.
  • the organic EL element of the present embodiment has the element structure shown in FIG. 1 described above as an element structure for obtaining white light having an emission spectrum S having a high color rendering property and color temperature shown in FIG.
  • the present invention is not necessarily limited to such an element structure. That is, the element structure of the organic EL element of the present embodiment is not limited as long as white light having a color temperature and an emission spectrum S having a high color rendering property as shown in FIG. 2 described above can be obtained. It is possible to employ various element structures and materials.
  • Example 1 "Production of organic EL elements"
  • an organic EL element having the element structure shown in FIG. 3 was produced. Specifically, first, a 0.7 mm thick soda lime glass substrate on which an ITO film having a thickness of 100 nm, a width of 2 mm, and a sheet resistance of about 20 ⁇ / ⁇ was prepared. Then, this substrate was subjected to ultrasonic cleaning for 5 minutes each with a neutral detergent, ion-exchanged water, acetone, and isopropyl alcohol, then spin-dried, and further subjected to UV / O 3 treatment.
  • each of the deposition crucibles (made of tantalum or alumina) in the vacuum deposition apparatus was filled with the constituent material of each layer shown in FIG.
  • the substrate is set in a vacuum deposition apparatus, and a crucible for deposition is energized and heated in a reduced pressure atmosphere with a degree of vacuum of 1 ⁇ 10 ⁇ 4 Pa or less, and each layer is formed into a predetermined film at a deposition rate of 0.1 nm / second. Vapor deposited thick.
  • a layer made of two or more materials such as a light emitting layer was co-deposited by energizing the evaporation crucible so as to be formed at a predetermined mixing ratio.
  • the cathode was deposited to a predetermined film thickness at a deposition rate of 1 nm / second.
  • the organic EL element of Example 1 was made to emit light by connecting a power source (KEITHLEY2425) to the organic EL element of Example 1 manufactured as described above and applying a constant current of 3 mA / cm 2 . At this time, the emission spectrum of light emitted from the organic EL element toward the front was measured with a multi-channel analyzer (trade name: PMA-11, manufactured by Hamamatsu Photonics).
  • the luminescent color was evaluated by the chromaticity coordinates of the CIE color system. Further, based on the chromaticity coordinates, the emission color is classified into light source colors defined in “JISJZ 9112.” Further, a deviation duv from the black body locus was derived based on the provision of “JIS Z 8725”. Further, the average color rendering index (Ra) of the luminescent color was derived by the method defined in “JIS Z 8726”. The evaluation results that summarize these are shown in FIG.
  • Example 2 An organic EL element of Example 2 having the element structure shown in FIG. 5 was produced using the same production method as in Example 1. Then, the organic EL device of Example 2 was evaluated by the same method as in Example 1. The evaluation results are shown in FIG.
  • the illumination device including the organic EL element of the present invention can be illuminated with white light having high color temperature and high color rendering.
  • Example 3 A lighting device having an optical film attached to the light extraction surface (anode) side of the organic EL element of Example 1 was prepared. And the illuminating device of Example 3 was evaluated by the same method as Example 1. The evaluation results are shown in FIG.
  • Example 4 A lighting device having an optical film attached to the light extraction surface (anode) side of the organic EL element of Example 2 was prepared. And the illuminating device of Example 4 was evaluated by the same method as Example 1. The evaluation results are shown in FIG.
  • Ra was 82
  • Ra was 82
  • Example 5 Using the same manufacturing method as in Example 1, the lighting device of Example 5 having the element structure shown in FIG. 7 was manufactured. And the illuminating device of Example 5 was evaluated by the same method as Example 1. The evaluation results are shown in FIG.
  • Example 6 Using the same manufacturing method as in Example 1, the lighting device of Example 6 having the element structure shown in FIG. 9 was manufactured. And the illuminating device of Example 6 was evaluated by the same method as Example 1. The evaluation results are shown in FIG.
  • the illumination device including the organic EL element of the present invention can be illuminated with white light having high color temperature and high color rendering.
  • Example 7 Using the same manufacturing method as in Example 1, the lighting device of Example 7 having the element structure shown in FIG. 11 was manufactured. And the illuminating device of Example 7 was evaluated by the same method as Example 1. The evaluation results are shown in FIG.
  • Example 2 Using a manufacturing method similar to that of Example 1, a lighting device of a comparative example having the element structure shown in FIG. 13 was manufactured. And the illuminating device of the comparative example was evaluated by the same method as Example 1. The evaluation results are shown in FIG.
  • a power source (KEITHLEY 2425) was connected to the lighting devices of Example 7 and Comparative Example, and a constant current of 3 mA / cm 2 was applied to cause the lighting devices of Example 7 and Comparative Example to emit light.
  • the emission spectrum of light emitted from the illumination device in the front direction was measured with a multi-channel analyzer (trade name: PMA-11, manufactured by Hamamatsu Photonics). From this measurement result, the deviation duv from the black body locus was derived based on the provision of “JIS Z 8725”.
  • the average color rendering index (Ra) of the luminescent color was derived by the method defined in “JIS Z 8726”. The results are shown in Table 1.
  • the illuminating device of Example 7 obtained white light having a high color temperature and a high color rendering property. Therefore, it has been clarified that the illumination device including the organic EL element of the present invention can be illuminated with white light having high color temperature and high color rendering. Further, from the result of FIG. 14, the lighting device of Example 7 can obtain a luminance life almost equal to that of the lighting device of the comparative example, despite the luminance of 1.60 times that of the lighting device of the comparative example. I understood that I could do it. That is, the illuminating device of Example 7 can achieve high luminance and long life light emission while achieving high color temperature and high color rendering.
  • an organic electroluminescent element capable of obtaining white light having a high color temperature and high color rendering properties
  • an illumination device including such an organic electroluminescent element.
  • SYMBOLS 10 Organic electroluminescent element (organic EL element), 11 ... Cathode, 12 ... Anode, 21 ... 1st light emission unit, 22 ... 2nd light emission unit, 23. -3rd light emission unit, 31 ... 1st charge generation layer, 32 ... 2nd charge generation layer.

Abstract

有機ＥＬ素子（１０）は、赤色燐光発光層と緑色燐光発光層を含む第１の発光ユニット２１と、青色蛍光発光層を含む第２の発光ユニット（２２）と、青色蛍光発光層を含む第３の発光ユニット（２３）と、を有し、陽極（１２）、第３の発光ユニット（２３）、第２の電荷発生層（３２）、第２の発光ユニット（２２）、第１の電荷発生層（３１）、第１の発光ユニット（２１）および陰極（１１）がこの順に積層された構造を有し、第１の発光ユニット（２１）、第２の発光ユニット（２２）および第３の発光ユニット（２３）が発光することで得られる白色光が、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５５０ｎｍの緑色波長域に１つのピーク波長と、４４０ｎｍ～４９０ｎｍの青色波長域に１つまたは２つのピーク波長と、を有する。

Description

有機エレクトロルミネッセント素子および照明装置
　本発明は、有機エレクトロルミネッセント（ＥＬ）素子および照明装置に関する。
　本願は、２０１６年４月１４日に、日本に出願された特願２０１６－０８１２０４号について優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　有機ＥＬ素子は、対向する陰極と陽極との間に有機化合物からなる発光層を有する自己発光型素子であり、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、陰極側から発光層に注入された電子と、陽極側から発光層に注入された正孔（ホール）とが、発光層内で再結合することによって生じた励起子（エキシトン）により発光する。
　イーストマンコダック社のＴａｎｇ等は、この有機ＥＬ素子の高効率化のため、キャリア輸送性の異なる有機化合物を積層し、電子および正孔がそれぞれ陰極および陽極よりバランス良く注入される構造とし、陰極と陽極との間に挟み込まれた有機層の層厚を２００ｎｍ以下とすることで、１０Ｖ以下の印加電圧で１０００ｃｄ／ｍ２と外部量子効率１％の実用化に十分な高輝度および高効率を得ることに成功した（例えば、非特許文献１参照）。
　有機ＥＬ素子は、このようなＴａｎｇ等が示した素子構造を基礎として発展してきた。　また、有機ＥＬ素子の素子構造としては、少なくとも１層以上の発光層を含む発光ユニットを１つの単位とし、複数の発光ユニットの間に電気絶縁性の電荷発生層（ＣＧＬ）が配置されたマルチフォトンエミッション（ＭＰＥ）構造の有機ＥＬ素子が開発されている（例えば、特許文献１参照）。このＭＰＥ構造の有機ＥＬ素子では、陰極と陽極との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ陰極側および陽極側に向かって移動することにより、電荷発生層を挟んで陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、電荷発生層を挟んで陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する。これにより、同じ電流量のまま複数の発光ユニットからの発光が同時に得られるため、発光ユニットの個数倍相当の電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
　このタンデム構造の有機ＥＬ素子は、Ｔａｎｇ等の有機ＥＬ素子の構造では実現できなかった、長寿命化や高輝度化、大面積での均一発光を可能とする技術として注目されている。
　上述した有機ＥＬ素子は、高速度での発光の切り換えが可能であり、素子構造が簡単で薄型化が可能であるなどの特性を有している。有機ＥＬ素子は、このような優れた特性を活かして、例えば携帯電話や車載機器などの表示装置に応用されている。さらに、近年、有機ＥＬ素子は、薄型面発光という特性を活かして、例えば、液晶ディスプレイのバックライトや一般照明等の照明装置としても注目されている。
　ところで、有機ＥＬ素子を照明装置に応用する場合は、高い色温度および演色性を有する白色光を得る必要がある。有機ＥＬ素子で白色光を得る方法としては、補色の関係にある２色の発光材料、例えば、青色発光層と黄色発光層とが発する光を混色して白色を得る方法や、赤色、青色、緑色の３つの発光層が発する光を混色して白色を得る方法等が挙げられる。
　その中でも、赤色、青色、緑色の３つの発光層が発する光を混色する方法が、演色性の高い白色光を得るのに適している（例えば、特許文献２、３参照）。
　しかしながら、従来の有機ＥＬ素子では、高い色温度および演色性を得る観点から、赤色、青色、緑色の３つの発光層が発光することで得られる白色光の発光スペクトルが必ずしも十分に制御されたものとは言えなかった。すなわち、従来の有機ＥＬ素子は、照明装置の光源として必ずしも充分な性能を有するものではなかった。
特開２００３－２７２８６０号公報 特開２００６－２８７１５４号公報 特開２００９－２２４２７４号公報
Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，５１，９１３（１９８７）．
　本発明は、このような従来の事情に鑑みて提案されたものであり、色温度および演色性が高く、かつ高輝度発光および長寿命駆動が可能な白色光を得ることによって、特に照明装置の光源に用いて好適な有機エレクトロルミネッセント素子、および、そのような有機エレクトロルミネッセント素子を備えた照明装置を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明は以下の手段を提供する。
（１）陰極と陽極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
　赤色波長域に１つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色燐光発光層と、緑色波長域に１つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色燐光発光層とからなる発光層を含む第１の発光ユニットと、
　青色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する青色光を発する青色蛍光発光層からなる発光層を含む第２の発光ユニットと、
　青色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する青色光を発する青色蛍光発光層からなる発光層を含む第３の発光ユニットとを有し、
　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、前記第２の発光ユニットと前記第３の発光ユニットとが第２の電荷発生層を挟んで積層され、
　前記陽極、前記第３の発光ユニット、前記第２の電荷発生層、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記陰極がこの順に積層された構造を有し、
　前記第１の発光ユニット、前記第２の発光ユニットおよび前記第３の発光ユニットが発光することで得られる前記白色光が、少なくとも３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域に亘って連続した発光スペクトルを有し、かつ、この発光スペクトルにおいて、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５５０ｎｍの緑色波長域に１つのピーク波長と、４４０ｎｍ～４９０ｎｍの青色波長域に１つまたは２つのピーク波長と、を有する有機エレクトロルミネッセント素子。
（２）５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域に１つのボトム波長を有する前記（１）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（３）前記５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長の発光強度が、他の波長域にあるボトム波長の発光強度よりも低い前記（２）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（４）前記３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域において、最も高い発光強度を有するピーク波長の発光強度を（Ａ）、前記５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長の発光強度を（Ｂ）とした場合、前記（Ａ）に対する前記（Ｂ）の比率（（Ｂ）／（Ａ））が０．５０以下である前記（２）または（３）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（５）前記赤色波長域および緑色波長域において、互いに隣接するピーク波長の間にある１つのボトム波長と、前記５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色ないし緑色波長域にある１つのボトム波長との間隔が５０ｎｍ以上である前記（２）～（４）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（６）前記白色光の発光色が、「ＪＩＳ　Ｚ　９１１２」に規定される色度範囲のうち、昼光色（Ｄ）であり、かつ、前記白色光の平均演色評価数（Ｒａ）が、７０以上である前記（１）～（５）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（７）前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物資とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０２Ω・ｃｍ以上である前記（１）～（６）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（８）前記電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０５Ω・ｃｍ以上である前記（７）に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（９）前記電荷発生層は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が金属酸化物であり、この金属酸化物が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しており、
　前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加したときに、前記電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ前記陰極側および前記陽極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する前記（１）～（６）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（１０）前記電荷発生層は、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との積層体からなり、
　前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記陰極側および前記陽極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する前記（７）～（９）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
（１１）前記電荷発生層は、下記式（１）で表わされる構造を有する化合物を含む前記（１）～（１０）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
 （１２）前記（１）～（１１）のいずれかに記載の有機エレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。
（１３）前記有機エレクトロルミネッセント素子の光取り出し面側に光学フィルムを備える前記（１２）に記載の照明装置。
（１４）前記白色光の発光色が、「ＪＩＳ　Ｚ　９１１２」に規定される色度範囲のうち、昼光色（Ｄ）、昼白色（Ｎ）、白色（Ｗ）の何れかであり、かつ、前記白色光の平均演色評価数（Ｒａ）が８０以上である前記（１２）または（１３）に記載の照明装置。
（１５）前記白色光における演色評価数のうち、Ｒ１３およびＲ１５がそれぞれ７０以上である前記（１２）～（１４）のいずれかに記載の照明装置。
　本発明によれば、色温度および演色性の高い白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子、および、そのような有機エレクトロルミネッセント素子を備えた照明装置を提供することができる。
本発明の有機ＥＬ素子の素子構造の一実施形態を示す概略断面図である。 本発明の有機ＥＬ素子の一実施形態により得られる白色光の発光スペクトルの一例を示すグラフである。 実施例１の有機ＥＬ素子の素子構造を示す断面図である。 実施例１，３の有機ＥＬ素子の評価結果を示す図である。 実施例２の有機ＥＬ素子の素子構造を示す断面図である。 実施例２，４の有機ＥＬ素子の評価結果を示す図である。 実施例５の照明装置の素子構造を示す断面図である。 実施例５の照明装置の評価結果を示す図である。 実施例６の照明装置の素子構造を示す断面図である。 実施例６の照明装置の評価結果を示す図である。 実施例７の照明装置の素子構造を示す断面図である。 実施例７および比較例の照明装置の評価結果を示す図である。 比較例の照明装置の素子構造を示す断面図である。 実施例７および比較例の照明装置の寿命特性の評価結果を示す図である。
　本発明の有機エレクトロルミネッセント（ＥＬ）素子および照明装置の実施の形態について、図面を参照して詳細に説明する。
　なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際と同じであるとは限らない。また、以下の説明において例示される材料、寸法等は一例であって、本発明はそれらに必ずしも限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することが可能である。
［有機エレクトロルミネッセント素子（有機ＥＬ素子）］
　図１は、本発明の有機ＥＬ素子の素子構造の一実施形態を示す概略断面図である。
　図１に示すように、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、陰極１１と陽極１２との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニット２１，２２，２３が電荷発生層（ＣＧＬ）３１，３２を挟んで積層された構造を有し、複数の発光ユニット２１，２２，２３が発光することで白色光が得られる有機ＥＬ素子である。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット２１と、第２の発光ユニット２２と、第３の発光ユニット２３と、を有する。
　第１の発光ユニット２１は、赤色波長域に１つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色燐光発光層と、緑色波長域に１つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色燐光発光層とからなる発光層を含む。
　第２の発光ユニット２２は、青色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する青色光を発する青色蛍光発光層からなる発光層を含む。
　第３の発光ユニット２３は、青色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する青色光を発する青色蛍光発光層からなる発光層を含む。
　第１の発光ユニット２１と第２の発光ユニット２２とが第１の電荷発生層３１を挟んで積層されている。
　第２の発光ユニット２２と第３の発光ユニット２３とが第２の電荷発生層３２を挟んで積層されている。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、陽極１２、第３の発光ユニット２３、第２の電荷発生層３２、第２の発光ユニット２２、第１の電荷発生層３１、第１の発光ユニット２１および陰極１１がこの順に積層された構造を有する。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット２１、第２の発光ユニット２２および第３の発光ユニット２３が、第１の電荷発生層３１と第２の電荷発生層３２を挟んで積層された構造（ＭＰＥ構造）を有する。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、第１の発光ユニット２１、第２の発光ユニット２２および第３の発光ユニット２３が発光することで得られる白色光が、少なくとも３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域に亘って連続した発光スペクトルを有する。また、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、この発光スペクトルにおいて、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５５０ｎｍの緑色波長域に１つのピーク波長と、４４０ｎｍ～４９０ｎｍの青色波長域に１つまたは２つのピーク波長と、を有する。
　陰極１１としては、一般的に仕事関数の小さい金属またはその合金、金属酸化物等を用いてもよい。陰極１１を形成する金属としては、例えば、Ｌｉ等のアルカリ金属、Ｍｇ、Ｃａ等のアルカリ土類金属、Ｅｕ等の希土類金属等の金属単体、または、これらの金属とＡｌ、Ａｇ、Ｉｎ等を含む合金等が用いられる。
　また、陰極１１は、例えば、「特開平１０－２７０１７１号公報」や「特開２００１－１０２１７５号公報」に開示されるように、陰極１１と有機層との界面に金属ドーピングされた有機層を用いた構成であってもよい。この場合、陰極１１の材料としては、導電性材料が用いられ、その仕事関数等の性質は特に制限されない。
　また、陰極１１は、例えば、「特開平１１－２３３２６２号公報」や「特開２０００－１８２７７４号公報」に開示されるように、陰極１１に接する有機層を、アルカリ金属イオン、アルカリ土類金属イオンおよび希土類金属イオンからなる群から選択される少なくとも１種を含有する有機金属錯体化合物により構成されていてもよい。この場合、有機金属錯体化合物中に含有される金属イオンを真空中で金属に還元し得る金属、例えば、Ａｌ、Ｚｒ、Ｔｉ、Ｓｉ等の（熱還元性）金属、または、これらの金属を含有する合金を陰極１１に用いることができる。これらの中でも、配線電極として一般に広く使用されているＡｌが、蒸着の容易さ、光反射率の高さ、化学的安定性等の観点から用いられてもよい。
　陽極１２の材料としては、特に限定されず、この陽極１２側から光を取り出す場合には、例えば、ＩＴＯ（インジウム・すず酸化物）、ＩＺＯ（インジウム・亜鉛酸化物）等の透明導電材料が用いられる。
　また、陽極１２は、例えば、「特開２００２－３３２５６７号公報」に開示された手法を用いて、有機膜に損傷のないようなスパッタリング法によってＩＴＯの成膜を行う場合は、上記「特開平１０－２７０１７１号公報」に開示されている金属ドーピングされた有機層を電子注入層に用いることで、上述したＩＴＯやＩＺＯ等の透明導電材料を陰極１１に用いることもできる。
　したがって、陰極１１および陽極１２の両方を透明にして（第１の発光ユニット２１、第２の発光ユニット２２、第３の発光ユニット２３や、第１の電荷発生層３１、第２の電荷発生層３２も同様に透明であるから）、透明な有機ＥＬ素子１０を作製することが可能である。また、一般的な有機ＥＬ素子の場合とは逆に、陽極１２を金属材料、陰極１１に透明導電材料を用いることで、陰極１１側から光を取り出すことも可能である。また、成膜順序に関しては必ずしも陽極１２側から始める必要はなく、陰極１１側から成膜を始めてもよい。
　第１の発光ユニット２１、第２の発光ユニット２２および第３の発光ユニット２３は、従来公知の有機ＥＬ素子１０と同様に種々の構造を採用することができ、少なくとも有機化合物からなる発光層を含むものであれば、如何なる積層構造を有していてもよい。例えば、発光層の陰極１１側に、電子輸送層や電子注入層等を配置し、発光層の陽極１２側に、正孔輸送層や正孔注入層等を配置してもよい。
　電子輸送層は、例えば、従来公知の電子輸送性物質からなる。本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、一般に有機ＥＬ素子に用いられる電子輸送性物質のなかでも、比較的深いＨＯＭＯ（Ｈｉｇｈｅｓｔ　Ｏｃｃｕｐｉｅｄ　Ｍｏｌｅｃｕｌａｒ　Ｏｒｂｉｔａｌ）準位を有するものが用いられてもよい。具体的には、少なくとも概ね６．０ｅＶ以上のＨＯＭＯ準位を有する電子輸送性物質を用いてもよい。
　電子注入層は、陰極１１、または第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２の少なくとも一方から電子の注入効率を向上させるために、陰極１１と電子輸送層との間、または第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２の少なくとも一方と陽極１２側に位置する電子輸送層との間に挿入するものである。電子注入層の材料としては、一般的に、電子輸送層と同様の性質を有する電子輸送性物質が用いられる。電子輸送層と電子注入層をまとめて、電子輸送層と呼ぶこともある。
　正孔輸送層は、例えば、従来公知の正孔輸送性物質からなる。正孔輸送性物質としては、特に限定されない。正孔輸送性物質としては、例えば、イオン化ポテンシャルが５．７ｅＶより小さく、正孔輸送性、即ち電子供与性を有する有機化合物（電子供与性物質）を用いてもよい。
　正孔注入層は、陽極１２、または第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２の少なくとも一方から正孔の注入効率を向上させるために、陽極１２と正孔輸送層との間、または第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２の少なくとも一方と陰極１１側に位置する正孔輸送層との間に挿入するものである。正孔注入層の材料としては、一般的に、正孔輸送層と同様の性質を有する電子供与性物質が用いられる。正孔輸送層と正孔注入層をまとめて、正孔輸送層と呼ぶこともある。
　第１の発光ユニット３１に含まれる赤色燐光発光層と緑色燐光発光層は、有機化合物として、通常は主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含む。赤色の発光および緑色の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。
　赤色燐光発光層および緑色燐光発光層のホスト材料としては、電子輸送性の材料、ホール輸送性の材料、または両者を混合したもの等が用いられる。燐光発光層のホスト材料としては、具体的には、例えば、４,４’－ビスカルバゾリルビフェニル（ＣＢＰ）や、２,９－ジメチル－４,７－ジフェニル－９,１０－フェナントロリン（ＢＣＰ）等が用いられる。
　ゲスト材料は、ドーパント材料とも呼ばれる。
　ゲスト材料に燐光発光を利用するものは、通常、燐光発光材料と呼ばれる。この燐光発光材料で構成される発光層のことを燐光発光層と呼ぶ。
　燐光発光層では、電子と正孔の再結合により生じた７５％の三重項励起子に加え、一重項励起子からのエネルギー移動により生成した２５％分の三重項励起子も利用できるため、理論上は、１００％の内部量子効率が得られる。すなわち、電子と正孔の再結合により生じた励起子が、発光層内で熱失活等を生じることなく光に変換される。実際に、イリジウムや白金等の重原子を含む有機金属錯体では、素子構造の最適化等によって１００％に近い内部量子効率を達成している。
　燐光発光層のゲスト材料としては、特に制限されるものではない。
　赤色燐光発光層のゲスト材料としては、例えば、Ｉｒ（ｐｉｑ）３やＩｒ（ｂｔｐｙ）３ならびにＩｒ（ｂｔｐ）２ａｃａｃやＩｒ（２－ｐｈｑ）２ａｃａｃ等の赤色燐光発光材料が用いられる。
　緑色燐光発光層のゲスト材料としては、例えば、Ｉｒ（ｐｐｙ）３等の緑色燐光発光材料が用いられる。
　第２の発光ユニット２２に含まれる青色蛍光発光層、および、第３の発光ユニット２３に含まれる青色蛍光発光層は、有機化合物として、通常は主成分であるホスト材料と、少量成分であるゲスト材料とを含む。青色の発光は、特にゲスト材料の性質に起因する。
　青色蛍光発光層および青色蛍光発光層のホスト材料およびゲスト材料としては、例えば、「国際公開第２０１２／０５３２１６号公報」の段落［００５２］～［００６１］に記載されている青色蛍光発光材料が用いられる。
　青色蛍光発光層および青色蛍光発光層のゲスト材料としては、例えば、スチリルアミン化合物、フルオランテン化合物、アミノピレン化合物、ホウ素錯体等を用いることもできる。さらに、４,４’－ビス［４－（ジフェニルアミノ）スチリル］ビフェニル（ＢＤＡＶＢｉ）や２,７－ビス｛２－［フェニル（ｍ－トリル）アミノ］－９,９－ジメチル－フルオレン－７－イル｝－９,９－ジメチルフルオレン（ＭＤＰ３ＦＬ）等といった材料を用いることができる。
　第１の発光ユニット２１、第２の発光ユニット２２および第３の発光ユニット２３を構成する各層の成膜方法としては、例えば、真空蒸着法やスピンコート法等が用いられる。
　第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２は、電子受容性物質と電子供与性物質とから構成される電気的絶縁層からなる。この電気的絶縁層の比抵抗は１．０×１０２Ω・ｃｍ以上であってもよく、１．０×１０５Ω・ｃｍ以上であってもよい。
　また、第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が金属酸化物であり、この金属酸化物が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しているものであってもよい。この場合、陰極１１と陽極１２との間に電圧を印加したときに、電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ陰極１１側および陽極１２側に向かって移動することにより、第２の電荷発生層３２を挟んで陰極１１側に位置する第２の発光ユニット２２と第１の電荷発生層３１を挟んで陰極１１側に位置する第１の発光ユニット２１とに正孔を注入し、第２の電荷発生層３２を挟んで陽極１２側に位置する第３の発光ユニット２３と第１の電荷発生層３１を挟んで陽極１２側に位置する第２の発光ユニット２２に電子を注入する。第２の電荷発生層３２を挟んで陰極１１側に位置する一の発光ユニット（第１の発光ユニット２１または第２の発光ユニット２２）に正孔を注入し、第２の電荷発生層３２を挟んで陽極１２側に位置する他の発光ユニット（第３の発光ユニット２３）に電子を注入する。これにより、同じ電流量のまま第１の発光ユニット２１、第２の発光ユニット２２および第３の発光ユニット２３からの発光が同時に得られるため、第１の発光ユニット２１、第２の発光ユニット２２および第３の発光ユニット２３の発光効率を合算した電流効率および外部量子効率を得ることが可能である。
　第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなるものであってもよい。この場合も［００４１］に記載の効果と同様の効果を得ることが可能である。
　第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２を構成する材料としては、例えば、上記特許文献１に記載さていれる材料が用いられる。それらの中でも、段落［００１９］～［００２１］に記載さていれる材料が好適に用いられる。また、第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２を構成する材料としては、「国際公開２０１０／１１３４９３号公報」の段落［００２３］～［００２６］に記載さていれる材料が用いられる。それらの中でも、特に、段落［００５９］に記載されている強電子受容性物質（ＨＡＴＣＮ６）は、近年、第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２によく用いられる材料である。
　第１の電荷発生層３１および第２の電荷発生層３２を構成する材料としては、下記式（１）で表わされる構造を有する化合物を用いてもよい。なお、下記式（１）で表される構造において、Ｒにて記載された置換基がＣＮ（シアノ基）の場合、上述したＨＡＴＣＮ６に相当する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　図２は、本実施形態の有機ＥＬ素子１０により得られる白色光の発光スペクトルの一例を示すグラフである。
　具体的に、有機ＥＬ素子１０により得られる白色光は、図２に示すように、いわゆる可視光として、少なくとも３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域に亘って連続した発光スペクトルＳを有している。
　発光スペクトルＳは、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域Ｒに１つのピーク波長ｐ１と、５００ｎｍ～５５０ｎｍの緑色波長域Ｇに１つのピーク波長ｐ２と、４４０ｎｍ～４９０ｎｍの青色波長域Ｂに１つのピーク波長ｐ３もしくは２つのピーク波長ｐ３，ｐ４とを有している。
　図２に示すように、５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域において、互いに隣接する２つのピーク波長ｐ２，ｐ３の間に、１つのボトム波長ｂ１を有してもよい。
　これにより、視感度の高いピーク波長ｐ２と短波長成分が含まれるピーク波長ｐ３の発光強度の比を好適に制御することで、高輝度発光と高演色性を両立することが可能となる。
　また、図２に示すように、５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長ｂ１の発光強度が、他の波長域（緑色波長域ないし赤色波長域、青色波長域）にあるボトム波長ｂ２、ｂ３の発光強度よりも低くてもよい。
　これにより、ボトム波長ｂ２を形成するピーク波長ｐ１ないしｐ２の発光強度比およびボトム波長ｂ３を形成するピーク波長ｐ３ないしｐ４の発光強度比をそれぞれ適正にすることで、照明に適した白色光の色温度を確保することができる。
　例えば、３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域において、最も高い発光強度を有するピーク波長（図２ではピーク波長ｐ４）、の発光強度を（Ａ）、５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長ｂ１の発光強度を（Ｂ）とした場合、（Ａ）に対する（Ｂ）の比率（（Ｂ）／（Ａ））が０．５０以下であってもよい。これにより、高輝度発光と高演色性を両立することが可能となり、照明に適した白色光の色温度を確保することができる。
　また、赤色波長域および緑色波長域において、互いに隣接するピーク波長ｐ１、ｐ２の間にある１つのボトム波長ｂ１と、５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長ｂ２との間隔が５０ｎｍ以上であってもよく、６０ｎｍ以上であってもよい。
　これにより、青色波長域のピーク波長ｐ３と、赤色波長域のピーク波長ｐ１および緑色波長域のピーク波長ｐ２が近付き過ぎることに起因する演色性の低下を防ぐことができる。
　また、青色蛍光発光層が発する青色光は、高色温度および演色性の高い白色光を得るためには重要な因子である。具体的には、４４０ｎｍ～４９０ｎｍの青色波長域に１つのピーク波長ｐ３もしくは２つのピーク波長ｐ３，ｐ４のいずれかを有してもよい。
　これにより、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、色温度および演色性の高い白色光を得ることができる。具体的に、本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、「ＪＩＳ Ｚ ９１１２」に規定される色度範囲のうち、昼光色（Ｄ）、昼白色（Ｎ）、白色（Ｗ）のいずれかの光色に該当する白色光を得ることができる。また、本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、平均演色評価数（Ｒａ）が７０以上、さらに８０以上となる白色光を得ることができる。
　本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、このような高い色温度および演色性を有した白色光が得られるため、例えば、液晶ディスプレイのバックライトや一般照明等の照明装置の光源として好適に用いられる。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子１０を備える照明装置では、色温度および演色性の高い白色光による照明が可能である。また、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、照明装置の光源に限定されることなく、様々な用途に用いることができる。
［照明装置］
　本実施形態の照明装置は、上述の本実施形態の有機ＥＬ素子１０を備える。
　本実施形態の照明装置は、上述の本実施形態の有機ＥＬ素子１０の光取り出し面側に、演色性を向上させるための光学フィルムを備えた構成とすることもできる。
　通常、演色性は、平均演色評価数（Ｒａ）で評価されることが多く、この平均演色評価数（Ｒａ）は、８種類の演色評価数（Ｒ１～Ｒ８）の平均値で表されるものである。また、それ以外にも、赤色の色再現性を評価するＲ９や、西洋人の肌の色の再現性を評価するＲ１３、日本人の肌の色の再現性を評価するＲ１５などの７種類の演色評価数がある。
　本実施形態の照明装置で用いられる光学フィルムは、上述の発光スペクトルＳのうち、５４０ｎｍ～５８０ｎｍの波長域に現れる窪み（ボトム波長ｂ２）をカバーし、演色性を維持しながら、色温度や偏差の改善を図るためのものである。
　また、一般的に、有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率１．６～２．１程度）発光層の内部で発光し、この発光層が発する光のうち１５％～２０％程度の光しか取り出せないと言われている。これは、臨界角以上の角度で界面に入射する光は全反射を起こし、素子外部に取り出すことができないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として光が素子側面方向に逃げるためである。
　この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、次のような手法が挙げられる。透明基板の表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（例えば、「米国特許第４，７７４，４３５号明細書」を参照。）。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（例えば、「特開昭６３－３１４７９５号公報」を参照。）。素子の側面等に反射面を形成する方法（例えば、「特開平１－２２０３９４号公報」を参照。）。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（例えば、「特開昭６２－１７２６９１号公報」を参照。）。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（例えば、「特開２００１－２０２８２７号公報」を参照。）。基板、透明電極層や発光層のいずれかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（例えば、「特開平１１－２８３７５１号公報」を参照。）。
　なお、照明装置では、上述した演色性の向上を図るために、上記光学フィルムの表面にさらにマイクロレンズアレイ等を設けた構造としたり、集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば、素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めたりすることが可能である。さらに、有機ＥＬ素子からの光放射角を制御するために、光拡散フィルムを集光シートと併用してもよい。このような光拡散フィルムとしては、例えば、きもと社製の光拡散フィルム（ライトアップ）等が用いられる。
　本実施形態の照明装置は、色温度および演色性の高い白色光を得ることができる。具体的に、本実施形態の照明装置では、「ＪＩＳ Ｚ ９１１２」に規定される色度範囲のうち、昼光色（Ｄ）、昼白色（Ｎ）、白色（Ｗ）のいずれかの光色に該当する白色光を得ることができる。また、本実施形態の照明装置では、平均演色評価数（Ｒａ）が８０以上、さらに８５以上となる白色光を得ることができる。
　本実施形態の照明装置は、白色光における演色評価数のうち、Ｒ１３およびＲ１５がそれぞれ７０以上であってもよく、さらに８０以上であってもよい。
　なお、本発明は、上述の実施形態のものに必ずしも限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
　具体的に、本実施形態の有機ＥＬ素子は、上述の図２に示す色温度および演色性の高い発光スペクトルＳを有する白色光を得るための素子構造として、上述の図１に示す素子構造を好適に採用するものであるが、このような素子構造に必ずしも制限されるものではない。すなわち、本実施形態の有機ＥＬ素子の素子構造としては、上述の図２に示すような色温度および演色性の高い発光スペクトルＳを有する白色光が得られるものであればよく、それに合わせて様々な素子構造や材料等を採用することが可能である。
　以下、実施例により本発明の効果をより明らかなものとする。
　なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではなく、その要旨を変更しない範囲で適宜変更して実施することができる。
（実施例１）
「有機ＥＬ素子の作製」
　実施例１では、図３に示す素子構造を有する有機ＥＬ素子を作製した。
　具体的には、先ず、厚み１００ｎｍ、幅２ｍｍ、シート抵抗約２０Ω／□のＩＴＯ膜が成膜された、厚さ０．７ｍｍのソーダライムガラス基板を用意した。
　そして、この基板を、中性洗剤、イオン交換水、アセトン、イソプロピルアルコールで各５分間の超音波洗浄した後、スピン乾燥し、さらにＵＶ／Ｏ３処理を施した。
　次に、真空蒸着装置内の蒸着用るつぼ（タンタル製またはアルミナ製）の各々に、図３に示す各層の構成材料を充填した。そして、上記基板を真空蒸着装置にセットし、真空度１×１０－４Ｐａ以下の減圧雰囲気下で、蒸着用るつぼに通電して加熱し、各層を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で所定の膜厚に蒸着した。また、発光層等２つ以上の材料からなる層は、所定の混合比で形成されるように、蒸着用るつぼに通電を行い共蒸着した。

　また、陰極を蒸着速度１ｎｍ／秒で所定の膜厚に蒸着した。
「有機ＥＬ素子の評価」
　以上のようにして作製した実施例１の有機ＥＬ素子に、電源（ＫＥＩＴＨＬＥＹ２４２５）を接続し、３ｍＡ／ｃｍ２の定電流を通電することで、実施例１の有機ＥＬ素子を発光させた。このとき、有機ＥＬ素子から正面方向に向けて発せられた光の発光スペクトルを、マルチチャネルアナライザー（商品名：ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス社製）により測定した。
　そして、この測定結果に基づき、発光色をＣＩＥ表色系の色度座標で評価した。また、この色度座標に基づいて、発光色を「ＪＩＳ Ｚ ９１１２」に規定される光源色に区分した。また、「ＪＩＳ Ｚ ８７２５」の規定に基づき、黒体軌跡からの偏差ｄｕｖを導出した。さらに、発光色の平均演色評価数（Ｒａ）を、「ＪＩＳ Ｚ ８７２６」に規定される方法によって導出した。これらをまとめた評価結果を図４に示す。
（実施例２）
　実施例１と同様の作製方法を用いて、図５に示す素子構造を有する実施例２の有機ＥＬ素子を作製した。
　そして、実施例２の有機ＥＬ素子を、実施例１と同様の方法で評価した。その評価結果を図６に示す。
　図４，６に示すように、実施例１、２の有機ＥＬ素子では、何れも色温度および演色性の高い白色光が得られた。したがって、このような本発明の有機ＥＬ素子を備える照明装置では、色温度および演色性の高い白色光による照明が可能であることが明らかとなった。
（実施例３）
　上記実施例１の有機ＥＬ素子の光取り出し面（陽極）側に、光学フィルムを貼付した照明装置を作製した。
　そして、実施例３の照明装置を、実施例１と同様の方法で評価した。その評価結果を図４に示す。
（実施例４）
　上記実施例２の有機ＥＬ素子の光取り出し面（陽極）側に、光学フィルムを貼付した照明装置を作製した。
　そして、実施例４の照明装置を、実施例１と同様の方法で評価した。その評価結果を図６に示す。
　図４、６に示すように、実施例３，４の照明装置では、有機ＥＬ素子の光取り出し面（陽極）側に光学フィルムを貼付することによって、光学フィルムを貼付しなかった場合（図中の破線で示す。）と比較して、その形状が変化していることがわかる。特に、緑色波長域ないし赤色波長域に現れる２つのピーク波長の発光強度が相対的に強くなっていることが分かった。
　これにより、実施例３の照明装置では、Ｒａが８２となり、また、実施例４の照明装置では、Ｒａが８２となり、何れにおいても、非常に優れた演色性が得られた。
（実施例５）
　実施例１と同様の作製方法を用いて、図７に示す素子構造を有する実施例５の照明装置を作製した。
　そして、実施例５の照明装置を、実施例１と同様の方法で評価した。その評価結果を図８に示す。
（実施例６）
　実施例１と同様の作製方法を用いて、図９に示す素子構造を有する実施例６の照明装置を作製した。
　そして、実施例６の照明装置を、実施例１と同様の方法で評価した。その評価結果を図１０に示す。
　図８，１０に示すように、実施例５，６の照明装置では、何れも色温度および演色性の高い白色光が得られた。したがって、このような本発明の有機ＥＬ素子を備える照明装置では、色温度および演色性の高い白色光による照明が可能であることが明らかとなった。
（実施例７）
　実施例１と同様の作製方法を用いて、図１１に示す素子構造を有する実施例７の照明装置を作製した。
　そして、実施例７の照明装置を、実施例１と同様の方法で評価した。その評価結果を図１２に示す。
（比較例）
　実施例１と同様の作製方法を用いて、図１３に示す素子構造を有する比較例の照明装置を作製した。
　そして、比較例の照明装置を、実施例１と同様の方法で評価した。その評価結果を図１２に示す。
［実施例７および比較例の照明装置の評価］
　実施例７および比較例の照明装置の輝度を測定した。結果を表１に示す。なお、表１において、実施例７の照明装置の輝度は、比較例の照明装置の輝度を基準とする相対値である。
　実施例７および比較例の照明装置の相関色温度（Ｋ）を測定した。結果を表１に示す。　実施例７および比較例の照明装置の発光色を測定した。結果を表１に示す。
　実施例７および比較例の照明装置のｘｙ色度座標を測定した。結果を表１に示す。
　実施例７および比較例の照明装置に、電源（ＫＥＩＴＨＬＥＹ２４２５）を接続し、３ｍＡ／ｃｍ２の定電流を通電することで、実施例７および比較例の照明装置を発光させた。このとき、照明装置から正面方向に向けて発せられた光の発光スペクトルを、マルチチャネルアナライザー（商品名：ＰＭＡ－１１、浜松ホトニクス社製）により測定した。そして、この測定結果から、「ＪＩＳ Ｚ ８７２５」の規定に基づき、黒体軌跡からの偏差ｄｕｖを導出した。さらに、発光色の平均演色評価数（Ｒａ）を、「ＪＩＳ Ｚ ８７２６」に規定される方法によって導出した。結果を表１に示す。
［実施例７および比較例の照明装置の寿命特性の評価］
 実施例７および比較例の照明装置に電源制御ユニット（商品名：ＰＥＬ－１００ＴＢ、イーエッチシー社製）を接続し、１０ｍＡ／ｃｍ２および２０ｍＡ／ｃｍ２の定電流を通電することで、照明装置の寿命加速試験を行った。
　このとき、照明装置から正面方向に向けて発せられた光の輝度および発光スペクトルを、所定の経過時間に応じて分光放射輝度計（商品名：ＳＲ－３ＡＲ、トプコンテクノハウス社製）による輝度値の測定を行い、経過時間ごとの輝度の減衰率を算出した。
　上記の加速試験により得られた輝度減衰率のデータは、比較例および実施例にて必要となる所定の輝度よりも高い値であるため、電流密度１０ｍＡ／ｃｍ２駆動時の寿命をα、電流密度２０ｍＡ／ｃｍ２駆動時の寿命をβとした際に、以下の式により加速係数Ｂを算出した。
　（α／β）＝（２０÷１０）Ｂ
　その後、比較例および実施例７にて所定の輝度を得るために必要となる電流密度ＸおよびＹを算出し、以下の累乗関数によって当該輝度における寿命推定カーブを作成した。結果を図１４に示す。
　α×（１０／Ｘ）Ｂ・・・比較例の推定寿命
　α×（１０／Ｙ）Ｂ・・・実施例７の推定寿命
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
　図１２および表１に示すように、実施例７の照明装置は、高色温度でかつ演色性の高い白色光が得られた。したがって、このような本発明の有機ＥＬ素子を備える照明装置では、色温度および演色性の高い白色光による照明が可能であることが明らかとなった。
　また、図１４の結果から、実施例７の照明装置は、比較例の照明装置に対して１．６０倍の輝度にも関わらず、比較例の照明装置とほぼ同等の輝度寿命を得ることができることが分かった。すなわち、実施例７の照明装置は、高色温度および高演色を達成しながら、高輝度かつ長寿命発光を実現することができる。
　本発明によれば、色温度および演色性の高い白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子、および、そのような有機エレクトロルミネッセント素子を備えた照明装置を提供することができる。
１０・・・有機エレクトロルミネッセント素子（有機ＥＬ素子）、１１・・・陰極、１２・・・陽極、２１・・・第１の発光ユニット、２２・・・第２の発光ユニット、２３・・・第３の発光ユニット、３１・・・第１の電荷発生層、３２・・・第２の電荷発生層。

Claims (15)

  1. 　陰極と陽極との間に、少なくとも有機化合物からなる発光層を含む複数の発光ユニットが電荷発生層を挟んで積層された構造を有し、前記複数の発光ユニットが発光することで白色光が得られる有機エレクトロルミネッセント素子であって、
    　赤色波長域に１つのピーク波長を有する赤色光を発する赤色燐光発光層と、緑色波長域に１つのピーク波長を有する緑色光を発する緑色燐光発光層とからなる発光層を含む第１の発光ユニットと、
    　青色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する青色光を発する青色蛍光発光層からなる発光層を含む第２の発光ユニットと、
    　青色波長域に１つまたは２つのピーク波長を有する青色光を発する青色蛍光発光層からなる発光層を含む第３の発光ユニットとを有し、
    　前記第１の発光ユニットと前記第２の発光ユニットとが第１の電荷発生層を挟んで積層され、前記第２の発光ユニットと前記第３の発光ユニットとが第２の電荷発生層を挟んで積層され、
    　前記陽極、前記第３の発光ユニット、前記第２の電荷発生層、前記第２の発光ユニット、前記第１の電荷発生層、前記第１の発光ユニットおよび前記陰極がこの順に積層された構造を有し、
    　前記第１の発光ユニット、前記第２の発光ユニットおよび前記第３の発光ユニットが発光することで得られる前記白色光が、少なくとも３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域に亘って連続した発光スペクトルを有し、かつ、この発光スペクトルにおいて、５９０ｎｍ～６４０ｎｍの赤色波長域に１つのピーク波長と、５００ｎｍ～５５０ｎｍの緑色波長域に１つのピーク波長と、４４０ｎｍ～４９０ｎｍの青色波長域に１つまたは２つのピーク波長と、を有する有機エレクトロルミネッセント素子。
  2. 　５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域に１つのボトム波長を有する請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  3. 　前記５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長の発光強度が、他の波長域にあるボトム波長の発光強度よりも低い請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  4. 　前記３８０ｎｍ～７８０ｎｍの波長域において、最も高い発光強度を有するピーク波長の発光強度を（Ａ）、前記５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長の発光強度を（Ｂ）とした場合、前記（Ａ）に対する前記（Ｂ）の比率（（Ｂ）／（Ａ））が０．５０以下である請求項２または３に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  5. 　前記赤色波長域および緑色波長域において、互いに隣接するピーク波長の間にある１つのボトム波長と、前記５００ｎｍ～５２０ｎｍの青色波長域ないし緑色波長域にある１つのボトム波長との間隔が５０ｎｍ以上である請求項２～４のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  6. 　前記白色光の発光色が、「ＪＩＳ　Ｚ　９１１２」に規定される色度範囲のうち、昼光色（Ｄ）であり、かつ、前記白色光の平均演色評価数（Ｒａ）が、７０以上である請求項１～５のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  7. 　前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物資とから構成される電気的絶縁層からなり、この電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０２Ω・ｃｍ以上である請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  8. 　前記電気的絶縁層の比抵抗が１．０×１０５Ω・ｃｍ以上である請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  9. 　前記電荷発生層は、異なる物質の混合層からなり、その一成分が金属酸化物であり、この金属酸化物が酸化還元反応による電荷移動錯体を形成しており、
    　前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加したときに、前記電荷移動錯体中の電荷が、それぞれ前記陰極側および前記陽極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  10. 　前記電荷発生層は、電子受容性物質と電子供与性物質との積層体からなり、
    　前記陰極と前記陽極との間に電圧を印加したときに、前記電子受容性物質と前記電子供与性物質との界面において、これら電子受容性物質と電子供与性物質との間での電子移動を伴う反応により発生した電荷が、それぞれ前記陰極側および前記陽極側に向かって移動することにより、前記電荷発生層を挟んで前記陰極側に位置する一の発光ユニットに正孔を注入し、前記電荷発生層を挟んで前記陽極側に位置する他の発光ユニットに電子を注入する請求項１～６のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
  11. 　前記電荷発生層は、下記式（１）で表わされる構造を有する化合物を含む請求項１～１０のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
  12. 　請求項１～１１のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセント素子を備える照明装置。
  13. 　前記有機エレクトロルミネッセント素子の光取り出し面側に光学フィルムを備える請求項１２に記載の照明装置。
  14. 　前記白色光の発光色が、「ＪＩＳ　Ｚ　９１１２」に規定される色度範囲のうち、昼光色（Ｄ）、昼白色（Ｎ）、白色（Ｗ）のいずれかであり、かつ、前記白色光の平均演色評価数（Ｒａ）が８０以上である請求項１２または１３に記載の照明装置。
  15. 　前記白色光における演色評価数のうち、Ｒ１３およびＲ１５がそれぞれ７０以上である請求項１２～１４のいずれか１項に記載の照明装置。
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