WO2017110140A1 - 金属と炭素繊維との複合材の製造方法 - Google Patents

金属と炭素繊維との複合材の製造方法 Download PDF

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Definitions

  • This invention relates to the manufacturing method of the composite material of a metal and carbon fiber, and the manufacturing method of an insulated substrate.
  • aluminum is used to include both pure aluminum and aluminum alloys, unless otherwise specified, and the term “copper” is also specifically indicated. Except in some cases, it is meant to include both pure copper and copper alloys.
  • the vertical direction of the insulating substrate according to the present invention is not limited, in this specification and the claims, in order to facilitate understanding of the configuration of the insulating substrate, the insulating substrate on which the heat generating element is mounted. Is defined as the upper side of the insulating substrate and the opposite side as the lower side of the insulating substrate.
  • a metal for example, a composite material of aluminum and a carbon material has been studied as a material that improves the heat dissipation of aluminum and controls the linear expansion coefficient.
  • a method for producing this composite material a method of mixing carbon fiber as a carbon material into molten aluminum and stirring and mixing (a molten metal stirring method), a method of pushing molten aluminum into a carbon molded body having voids (a molten metal forging method), Known are a method of mixing aluminum powder and carbon powder and baking under pressure (powder metallurgy method), a method of mixing aluminum powder and carbon powder and extruding (powder extrusion method), and the like.
  • Patent Document 1 discloses that a precursor molded product (prepreg) is manufactured by bonding or bonding inorganic whiskers to a metal surface of a thin metal plate with an organic binder, and then the precursor molded product.
  • prepreg a precursor molded product
  • a method of manufacturing a reinforced metal material by laminating a plurality of layers and heating and pressing them is disclosed.
  • Patent Document 2 prepares a coating mixture by mixing carbon fiber with an organic binder and a solvent, and then deposits the coating mixture on a sheet-like or foil-like metal support. Forming a preform foil (coating foil), then stacking multiple preform foils to form a laminate, and then heat-pressing the laminate to integrate the preform foils together with the metal and carbon fiber Discloses a method for producing a metal-based carbon fiber composite material as a composite material.
  • Patent Document 3 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2015-25158
  • Patent Document 4 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2015-25158
  • Patent Documents 2 to 4 a composite material of metal and carbon fiber obtained by joining and integrating in a state where a plurality of metal layers and carbon fiber layers are alternately laminated is obtained.
  • JP 59-76840 A Japanese Patent No. 5150905 Japanese Patent No. 5145591 Japanese Patent Laying-Open No. 2015-25158
  • a plane perpendicular to the stacking direction of the metal layer and the carbon fiber layer is referred to as a “plane of the composite material”, and the stacking direction of the metal layer and the carbon fiber layer
  • the vertical plane direction is referred to as “the plane direction of the composite material”.
  • the linear expansion coefficient, heat conduction In the composite material, when the fiber directions of the carbon fibers in the carbon fiber layer are aligned in one direction within the plane of the composite material, that is, when the carbon fibers are oriented in one direction, the linear expansion coefficient, heat conduction
  • the physical properties of the composite material, such as the rate greatly differ between the fiber direction of the carbon fiber (that is, the orientation direction of the carbon fiber) in the plane of the composite material and the direction perpendicular thereto. Therefore, there has been a drawback that the composite material is easily distorted when the composite material is heated.
  • the lamination work of the preform foil is troublesome.
  • the physical properties (eg, linear expansion coefficient) in the oblique direction (eg, 45 ° direction) with respect to the fiber direction of the carbon fiber in the plane of the composite material are the same as the physical properties of the carbon fiber and the direction perpendicular thereto. It was difficult to do.
  • the present invention has been made in view of the above-described technical background, and the object thereof is a method for producing a composite material of metal and carbon fiber that can achieve uniform physical properties in the planar direction of the composite material, and insulation. It is to provide a method for manufacturing a substrate.
  • the present invention provides the following means.
  • a coating liquid containing carbon fiber, a binder, and the binder solvent in a mixed state is applied to the surface of the metal foil by a gravure coating apparatus provided with a gravure roll having a number of cells on the peripheral surface.
  • the shape of the cell of the gravure roll is cup-shaped, and the diameter of a circle inscribed in the mouth shape of the cell is set to 1.2 times or more the average fiber length of the carbon fiber.
  • the step of obtaining the coated foil includes the step of removing the solvent from the carbon fiber layer formed on the surface of the metal foil. Production method.
  • the step of obtaining the coated foil includes a step of removing the solvent from the carbon fiber layer without subjecting the surface of the carbon fiber layer formed on the surface of the metal foil to a leveling treatment.
  • the binder is removed from the laminate while heating the laminated body so that the temperature of the laminated body rises to a temperature at which the coating foil is joined and integrated.
  • a method of manufacturing an insulating substrate comprising a plurality of insulating substrate constituent layers integrated in a laminated form, At least one of the plurality of constituent layers is formed of a composite material of metal and carbon fiber, A method for manufacturing an insulating substrate, wherein the composite material is manufactured by the method for manufacturing a composite material of metal and carbon fiber according to any one of items 1 to 6.
  • the present invention has the following effects.
  • coating is performed by applying a coating liquid on the surface of the metal foil, forming a laminate in which a plurality of coating foils are laminated, and pressurizing and heating the laminate.
  • the thermal conductivity of the obtained composite material can be reliably increased.
  • the coating device for applying the coating liquid to the surface of the metal foil is a gravure coating device
  • the gravure roll cell shape of the gravure coating device is cup-shaped
  • the cell mouth shape The diameter of the circle inscribed in the metal fiber is set to 1.2 times or more than the average fiber length of the carbon fiber, so that the carbon fiber layer is made of metal so that the fiber direction of the carbon fiber in the surface of the metal foil is random. It can be formed on the surface of the foil. Therefore, the physical properties in the planar direction of the composite material can be made uniform. In addition, it is not necessary to consider the fiber direction of the carbon fibers when forming the laminate, and this makes it possible to easily achieve uniform physical properties in the plane direction of the composite material.
  • the coating foil can be satisfactorily joined and integrated in the step of joining and integrating the coating foil by removing the solvent from the carbon fiber layer.
  • the fiber direction of the carbon fibers in the carbon fiber layer can be reliably maintained in a random state by not performing the leveling treatment on the surface of the carbon fiber layer. As a result, the physical properties in the planar direction of the composite material can be ensured.
  • the composite material is easily manufactured by removing the binder from the laminate while heating the laminate so that the temperature of the laminate rises to the temperature at which the coating foil is joined and integrated. be able to.
  • the shape of the cell is at least one selected from the group consisting of a lattice type, a pyramid type, a turtle shell type, and a circular type, so that the fiber direction of the carbon fiber in the surface of the metal foil is ensured.
  • the carbon fiber layer can be formed on the surface of the metal foil so as to be random. As a result, the physical properties in the planar direction of the composite material can be ensured.
  • the metal foil is at least one of an aluminum foil and a copper foil, so that a composite material having high thermal conductivity can be obtained with certainty.
  • an insulating substrate having high reliability against temperature changes such as a cooling / heating cycle can be manufactured.
  • FIG. 1 is a flowchart showing a method for manufacturing a composite material of metal and carbon fiber according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic diagram illustrating a process of obtaining a coating foil.
  • FIG. 3A is a plan view showing an arrangement state of lattice-type cells on the peripheral surface of the gravure roll.
  • FIG. 3B is a perspective view showing the shape of the lattice cell of FIG. 3A.
  • FIG. 4A is a plan view showing an arrangement state of pyramidal cells on the peripheral surface of the gravure roll.
  • FIG. 4B is a perspective view showing the shape of the pyramidal cell of FIG. 4A.
  • FIG. 5A is a plan view showing an arrangement state of turtle shell cells on the peripheral surface of the gravure roll.
  • FIG. 5B is a perspective view showing the shape of the turtle shell cell of FIG. 5A.
  • FIG. 6A is a plan view showing an arrangement state of circular cells on the peripheral surface of the gravure roll.
  • FIG. 6B is a perspective view showing the shape of the circular cell of FIG. 6A.
  • FIG. 7A is a side view of the cell when the bottom surface of the cell is flat.
  • FIG. 7B is a side view of the cell when the bottom surface of the cell has a concave curved surface shape.
  • FIG. 7C is a side view of the cell when the bottom surface of the cell has a concave conical surface shape.
  • FIG. 8 is a perspective view of the cell when a communication port is provided on the inner peripheral side surface of the cell.
  • FIG. 9 is a schematic view when a strip of coating foil is cut.
  • FIG. 10 is a schematic side view of a laminate formed by laminating a plurality of coating foils.
  • FIG. 11 is a schematic diagram illustrating a process of sintering and integrating the coating foil.
  • FIG. 12 is a diagram (graph) showing an example of a temperature curve when the laminate is heated in the step of sintering and integrating the coating foil.
  • FIG. 13 is a schematic side view of the composite material of the present embodiment obtained by sintering and integrating the coating foil.
  • FIG. 14 is a perspective view of the composite material showing various directions defined by the composite material of the present embodiment.
  • FIG. 15 is a side view of the insulating substrate.
  • process S1 which obtains coating foil
  • process S2 which forms a laminated body
  • Step S3 for integrating the coating foil by sintering, and these steps are performed in the order of this description.
  • the step S1 of obtaining the coating foil is a step of obtaining the strip-shaped strip 12A of the coating foil 12 (that is, the strip-shaped long coating foil 12) as described in detail with reference to FIG. That is, in this step S1, by applying the coating liquid 5 to the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10, the carbon fiber layer made of the coating liquid 5 on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 is applied.
  • 11 is a step of obtaining the strip material 12A of the coating foil 12 in which 11 is formed.
  • the coating liquid 5 contains the carbon fiber 1, the binder 2, and the binder 2 solvent 3 in a mixed state.
  • the process S1 for obtaining the coating foil 12 includes a process S1a for removing the solvent 3 from the carbon fiber layer 11 formed on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 (see FIG. 1).
  • the step S2 of forming the laminate 15 is a step of forming the laminate 15 in a state where a plurality of coating foils 12 are laminated as shown in FIG.
  • the step S3 of sintering and integrating the coating foil 12 is performed by heating the laminated body 15 while pressing it in the laminating direction of the coating foil 12 (that is, the thickness direction of the laminated body 15).
  • This process S3 includes process S3a which removes the binder 2 from the laminated body 15 by heating the laminated body 15 (refer FIG. 1).
  • process S3 which sinter-integrates the coating foil 12 is equivalent to the desirable example about the process of joining and integrating the coating foil 12 described in the claim.
  • the composite material 17 of metal and carbon fiber according to the present embodiment means that a metal is used as a matrix and contains the carbon fiber 1 as a material to be combined with the metal (matrix). . That is, the composite material 17 can be regarded as a metal matrix composite material containing the carbon fiber 1.
  • the composite material 17 obtained in this embodiment as shown in FIG. 13, a plurality of metal layers formed of metal foil 10 and carbon fiber layers 11 mainly composed of a large number of carbon fibers 1 are alternately laminated. It was integrated by sintering. A part of the metal of the metal foil 10 penetrates into the carbon fiber layer 11.
  • the metal corresponds to a matrix
  • the carbon fiber 1 corresponds to a material that is combined with the metal (matrix).
  • the composite material 17 can be suitably used as a material for at least one of the plurality of insulating substrate constituting layers 51 to 55 constituting the insulating substrate 50 shown in FIG.
  • the insulating substrate 50 is used as an electronic module substrate such as a power module substrate.
  • the insulating substrate 50 includes a wiring layer 51, a first stress buffer layer 52, a ceramic layer (insulating layer) 53, a second stress buffer layer 54, and a metal cooling layer 55 as a plurality of constituent layers.
  • the wiring layer 51, the first stress buffer layer 52, the ceramic layer 53, the second stress buffer layer 54, and the cooling layer 55 are laminated by a predetermined joining means such as brazing.
  • the constituent layers 51 to 55 are joined and integrated.
  • An exothermic element 56 (shown by a two-dot chain line) such as an electronic element is mounted on the mounting surface 50a of the insulating substrate 50 by soldering or the like.
  • the mounting surface 50 a is composed of the upper surface of the wiring layer 51.
  • the cooling layer 55 is a layer for cooling the exothermic element 56, and is a cooling member (including a heat radiating member), for example, and has a plurality of heat radiating fins 55a.
  • the cooling layer 55 is made of aluminum or copper.
  • the composite material 17 of this embodiment can set the linear expansion coefficient in the planar direction to an intermediate value between the linear expansion coefficient of the metal and the linear expansion coefficient of the ceramic. Therefore, in the insulating substrate 50, it is desirable that at least one of the first and second stress buffer layers 52 and 54 among the constituent layers 51 to 55 is formed of the composite material 17 of the present embodiment.
  • the composite material 17 of the present embodiment can be regarded as a metal matrix composite material reinforced with the carbon fiber 1 and has a high Young's modulus. Therefore, it can be suitably used as a material for members that require high mechanical strength.
  • the coating liquid 5 used in this step S1 is obtained as follows, for example. As shown in FIG. 2, a large number of carbon fibers 1, a binder 2, and a binder 2 solvent 3 are placed in a mixing container 41, and these are stirred and mixed by a stirring and mixing device 42. Thereby, the coating liquid 5 containing the carbon fiber 1, the binder 2, and the solvent 3 in a mixed state is obtained. At this time, a dispersing agent, an antifoaming agent, a surface adjusting agent, a viscosity adjusting agent and the like may be put into the mixing container 41 and mixed with stirring as necessary.
  • the stirring and mixing device 42 is not limited, and a stirrer with a stirring blade, a planetary mixer, a homodisper, a bead mill, or the like can be used.
  • a gravure coating apparatus eg, gravure coater 20 is used.
  • the gravure coating apparatus 20 is a direct gravure coating apparatus (for example, a direct gravure coater) in detail, and is a coating that attaches the coating liquid 5 to the gravure roll 21, the backup roll 23, and the peripheral surface 21 a of the gravure roll 21.
  • the liquid adhesion means 25 etc. are provided.
  • a large number of cells (concave portions) 22 are arranged on the peripheral surface 21a of the gravure roll 21 in an orderly manner (see FIGS. 3A, 4A, 5A, and 6A).
  • a partition wall 21b is formed between the adjacent cells 22, and each cell 22 is partitioned by the partition wall 21b.
  • the backup roll 23 is disposed to face the gravure roll 21.
  • the coating liquid adhering means 25 includes a coating liquid pan 26 containing the coating liquid 5, and a part of the circumferential surface 21 a of the gravure roll 21 in the circumferential direction is coated in the pan 26.
  • the gravure roll 21 rotates around its central axis while immersed in the working liquid 5, so that the coating liquid 5 is attached to the peripheral surface 21 a of the gravure roll 21.
  • the carbon fibers 1 in the coating liquid 5 in the pan 26 are dispersed in the coating liquid 5 so that the fiber directions are random.
  • the strip 10A of the metal foil 10 unwound from the unwinding roll 27a is between the gravure roll 21 and the backup roll 23, and in a drying furnace 28 as a drying apparatus. Are sequentially wound in a substantially horizontal direction at a predetermined feed speed, and thereafter wound on a winding roll 27b.
  • the feed direction F of the strip 10A of the metal foil 10 is set to the longitudinal direction of the strip 10A of the metal foil 10, and the direction parallel to the feed direction F is the gravure coating device 20 (more specifically, the gravure coating device). 20 is a coating direction of the coating liquid 5 on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 by the gravure roll 21).
  • the gravure roll 21 is disposed in a manner of traversing the strip 10A of the metal foil 10 across the entire width direction below the strip 10A of the metal foil 10, and the backup roll 23 is
  • the strip 10A of the metal foil 10 is arranged on the upper side of the strip 10A of the metal foil 10 so as to traverse the entire width direction. Therefore, the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 to which the coating solution 5 is applied is the lower surface of the strip 10A of the metal foil 10 in detail.
  • the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 to which the coating solution 5 is applied is not limited to the lower surface of the strip 10A of the metal foil 10, and other examples include The upper surface of the strip 10A of the metal foil 10 may be sufficient, and the upper and lower surfaces of the strip 10A of the metal foil 10 may be sufficient.
  • the coating of the coating liquid 5 is performed when the strip 10A of the metal foil 10 passes between the gravure roll 21 and the backup roll 23. That is, when the gravure roll 21 rotates, the coating liquid 5 in the pan 26 adheres to the peripheral surface 21 a of the gravure roll 21 and the coating liquid 5 enters each cell 22. And the excess coating liquid 5 adhering to the peripheral surface 21a of the gravure roll 21 is scraped off by a doctor blade (scraper) 24, and then the peripheral surface 21a of the gravure roll 21 is the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10. , The coating liquid 5 in the cell 22 is transferred to the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10.
  • the carbon fiber layer 11 made of the transferred coating liquid 5 is formed on the entire surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 over the entire surface 10a.
  • strip material 12A of coating foil 12 in which carbon fiber layer 11 is formed on surface 10a of strip material 10A of metal foil 10 is obtained.
  • the rotation direction of the gravure roll 21 is normally set in the same direction as the feed direction F of the strip 10A of the metal foil 10.
  • the peripheral speed of the gravure roll 21 is normally set equal to the feed speed of the strip 10 ⁇ / b> A of the metal foil 10.
  • the drying furnace 28 heats and drys the carbon fiber layer 11 formed on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 (that is, the carbon fiber layer 11 of the strip 12A of the coating foil 12), thereby heating the carbon fiber layer 11. Is for evaporating and removing the solvent 3 contained in the carbon fiber layer 11.
  • the shape of the cell 22 is cup-shaped, and in particular, the periphery of the cell 22 is preferably substantially closed over the entire circumference.
  • the shape of the cell 22 includes a lattice type 22A (see FIGS. 3A and 3B), a pyramid type 22B (see FIGS. 4A and 4B), a turtle shell type 22C (see FIGS. 5A and 5B), and a circular type 22D (see FIG.
  • a lattice type 22A see FIGS. 3A and 3B
  • a pyramid type 22B see FIGS. 4A and 4B
  • a turtle shell type 22C see FIGS. 5A and 5B
  • a circular type 22D see FIG.
  • the lattice-type cell 22A is formed in a quadrangular truncated pyramid shape as shown in FIGS. 3A and 3B.
  • the pyramid type cell 22B is formed to be recessed in a quadrangular pyramid shape as shown in FIGS. 4A and 4B.
  • the tortoiseshell type cell 22C is formed in a hexagonal truncated pyramid shape.
  • the circular cell 22D is formed to be recessed in a truncated cone shape as shown in FIGS. 6A and 6B.
  • the shape of the bottom surface 22b of the cell 22 is not limited, and may be flat as shown in FIG. 7A, for example.
  • 7B may be a concave curved surface (eg, concave spherical surface), or may be a concave conical surface (eg, concave pyramidal surface, concave conical surface) as shown in FIG. 7C.
  • a shape in which at least two of these shapes are combined may be used.
  • the cell 22 has a shape in which the periphery of the cell 22 is completely closed over the entire circumference, but the present invention is not limited to this, and as shown in FIG. A shape in which a small communication port 22c for allowing a part of the coating liquid 5 in the cell 22 to flow into the adjacent cell 22 is formed in a part of the inner peripheral side surface 22a of the 22 may be used. .
  • the size of the cell 22 is large enough for the carbon fiber 1 having an average fiber length to enter the cell 22 in a state substantially parallel to the opening surface of the cell 22, and the average fiber that has entered the cell 22. It is desirable that the long carbon fiber 1 has such a size that it can rotate 360 ° in the inner circumferential direction of the cell 22 in the cell 22. Specifically, the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 22 (specifically, the circle N inscribed in the opening peripheral edge 22d of the cell 22) is 1.2 times or more the average fiber length of the carbon fiber 1 It is desirable to be set to.
  • the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 22 is indicated by a two-dot chain line, and in FIG. 6A, the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 22 is the opening peripheral edge 22d of the cell 22. Match.
  • the shape of the cell 22 is cup-shaped, and the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 22 is set to 1.2 times or more with respect to the average fiber length of the carbon fiber 1.
  • the coating liquid 5 in the pan 26 adheres to the peripheral surface 21a of the gravure roll 21 (that is, when the peripheral surface 21a of the gravure roll 21 is immersed in the coating liquid 5 in the pan 26)
  • the coating liquid 5 enters the cell 22 so that the fiber direction of the carbon fiber 1 in the cell 5 is random in the inner circumferential direction of the cell 22.
  • the carbon fiber 1 in the coating liquid 5 that has entered the cell 22 can rotate in the inner circumferential direction of the cell 22.
  • the coating liquid 5 in the cell 22 is transferred to the surface 10 a of the strip 10 ⁇ / b> A of the metal foil 10 as the gravure roll 21 rotates.
  • the carbon fiber layer 11 is formed on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 so that the fiber direction of the carbon fibers 1 in the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 is random.
  • the coating liquid 5 in the pan 26 on the peripheral surface 21 a of the gravure roll 21 if the shape of the cell 22 is not a cup shape but a hatched type (not shown) well known as the shape of the cell 22, the coating liquid 5 in the pan 26 on the peripheral surface 21 a of the gravure roll 21. , The coating liquid 5 easily enters the cell 22 so that the fiber direction of the carbon fibers 1 in the coating liquid 5 is aligned in one direction along the oblique line direction of the cell 22. In this state, the coating liquid 5 in the cell 22 is transferred to the surface 10 a of the strip 10 ⁇ / b> A of the metal foil 10 as the gravure roll 21 rotates. As a result, the fiber directions of the carbon fibers 1 in the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 are not random and are easily aligned in one direction. Therefore, the shape of the cell 22 must be a cup shape, not a diagonal type.
  • the upper limit of the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 22 is not limited and is, for example, 2500 ⁇ m.
  • the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cell 22 is such that the shape of the cell 22 is a tortoiseshell type 22C. It is desirable that the size is larger than the case of the circular shape 22D, and it is particularly desirable that it is 1.5 times or more the average fiber length of the carbon fiber 1.
  • the strip 10A of the metal foil 10 (the strip 12A of the coating foil 12) is in the drying furnace 28.
  • the surface of the carbon fiber layer 11 is not subjected to a leveling treatment for flattening the surface. It is desirable to do so.
  • the leveling treatment is a direction in which the edge portion of the leveling member (eg, leveling plate) intersects the feed direction F of the strip 10A of the metal foil 10 (example) :
  • the surface of the carbon fiber layer 11 is smoothed by feeding the strip 10A of the metal foil 10 in the feed direction F relative to the leveling member in a state of being applied to the right angle direction). This is a process of leveling the surface of the carbon fiber layer 11 by rubbing with a portion.
  • the fiber direction of the carbon fibers 1 in the carbon fiber layer 11 tends to be aligned in the direction along the edge of the leveling member. Therefore, it is desirable that the surface of the carbon fiber layer 11 is not subjected to a leveling process as much as possible.
  • the fiber direction of the carbon fiber 1 in the carbon fiber layer 11 in the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 is reliably maintained in a random state. be able to. Thereby, the physical properties in the planar direction of the composite material 17 can be ensured.
  • the carbon fiber 1 can be used as long as it is a fibrous carbon particle, and specifically includes, for example, a PAN-based carbon fiber, a pitch-based carbon fiber, and a carbon nanofiber (eg, vapor-grown carbon fiber, carbon nanotube).
  • a PAN-based carbon fiber e.g., PAN-based carbon fiber
  • a pitch-based carbon fiber e.g., PAN-based carbon fiber
  • a carbon nanofiber eg, vapor-grown carbon fiber, carbon nanotube.
  • One kind of carbon fiber selected from the group or two or more kinds of mixed carbon fibers are used.
  • pitch-based carbon fibers it is particularly desirable to use pitch-based carbon fibers.
  • the reason is that the thermal conductivity in the fiber direction of the pitch-based carbon fiber is larger than that of the PAN-based carbon fiber, so that the composite material 17 having a higher thermal conductivity can be obtained.
  • the length of the carbon fiber 1 is not limited, and the average fiber length of the carbon fiber 1 is particularly preferably 1 mm or less.
  • the reason is that the carbon fiber layer 11 can be formed on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 so that the fiber direction of the carbon fiber 1 in the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 is surely random. It is. Thereby, the physical properties in the planar direction of the composite material 17 can be further ensured.
  • the lower limit of the length of the carbon fiber 1 is not limited, and usually the lower limit of the average fiber length of the carbon fiber 1 is 10 ⁇ m.
  • the fiber diameter of the carbon fiber 1 is not limited, and the average fiber diameter of the carbon fiber 1 is, for example, 0.1 nm to 20 ⁇ m.
  • the carbon fiber 1 is a PAN-based carbon fiber or a pitch-based carbon fiber
  • the carbon fiber 1 is, for example, a chopped fiber or a milled fiber
  • the average fiber diameter is, for example, 5 ⁇ m to 15 ⁇ m.
  • the carbon fiber 1 is a vapor grown carbon nanofiber
  • the average fiber diameter of the carbon fiber 1 is, for example, 0.1 nm to 20 ⁇ m.
  • the binder 2 gives the carbon fiber 1 adhesion to the surface 10 a of the strip 10 ⁇ / b> A of the metal foil 10, whereby the carbon fiber 1 in the carbon fiber layer 11 falls off from the surface 10 a of the strip 10 ⁇ / b> A of the metal foil 10. It is for suppressing this, and is usually made of a resin.
  • the binder 2 when the binder 2 is heated, it easily becomes an organic sintered residue or an amorphous carbide, which causes a decrease in the thermal conductivity of the composite material 17 as a residue of the binder 2. Therefore, it is desirable to use the binder 2 that does not carbonize at a temperature of 200 ° C. to 450 ° C. in a non-oxidizing atmosphere and disappears by sublimation or decomposition.
  • a binder 2 an acrylic resin, a polyethylene glycol resin, a butylene rubber resin, a phenol resin, a cellulose resin, or the like is preferably used. These binders 2 are generally solid at room temperature.
  • Solvent 3 is desirably one that dissolves binder 2 at room temperature, and water, alcohol solvents, hydrocarbon solvents, ester solvents, ether solvents, and the like are preferably used.
  • the coating solution 5 desirably contains the carbon fiber 1 and the binder 2 in a mass ratio of 75:25 to 99.5: 0.5.
  • the carbon fiber 1 can be reliably attached to the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 in the step S1 to obtain the coating foil 12, and the binder 2 can be surely attached in the step S3a of removing the binder 2.
  • the coating solution 5 contains the carbon fiber 1 and the binder 2 in a mass ratio of 80:20 to 99: 1.
  • step S1 of obtaining the coating foil 12 the coating solution 5 is applied to the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 so that the coating amount of the carbon fiber 1 contained in the carbon fiber layer 11 is 40 g / m 2 or less. It is desirable to apply. The reason is as follows.
  • the metal of the metal foil 10 sufficiently penetrates substantially all of the voids in the carbon fiber layer 11 and is disposed on both sides of the carbon fiber layer 11 therebetween. 10 are sufficiently sintered. Thereby, the intensity
  • the coating liquid 5 is applied to the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 so that the volume of the carbon fiber 1 in the obtained composite material 17 is less than 50% with respect to the total volume of the composite material 17. It is desirable that the metal of the metal foil 10 can be reliably infiltrated into the carbon fiber layer 11 in the step S3 of sintering and integrating the coating foil 12, and the coating foil 12 is securely and firmly Sintering can be integrated.
  • the linear expansion coefficient of the composite material 17 in the planar direction is that of the ceramic layer 53 of the insulating substrate 50. It is desirable to set the ratio of the volume of the metal foil 10 and the volume of the carbon fiber 1 so as to be an intermediate value between the linear expansion coefficient and the linear expansion coefficient of the wiring layer 51.
  • the linear expansion coefficient in the planar direction of the composite material 17 is equal to the linear expansion coefficient of the ceramic layer 53 of the insulating substrate 50 and the cooling layer. It is desirable to set the ratio of the volume of the metal foil 10 and the volume of the carbon fiber 1 so as to be an intermediate value with the linear expansion coefficient of 55.
  • the linear expansion coefficient in the planar direction of the composite material 17 is used as a ceramic (aluminum nitride, alumina, silicon carbide, etc.) wire often used as the material of the ceramic layer 53.
  • the coefficient of expansion eg about 3 ⁇ 10 ⁇ 6 / K to 5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K
  • the coefficient of linear expansion of aluminum often used as the material for the cooling layer 55 (about 23 ⁇ 10 ⁇ 6 / K)
  • the volume of the carbon fiber 1 is set to 10% or more and less than 50% with respect to the total volume of the composite material 17. It is desirable.
  • the metal foil 10 (the strip 10A of the metal foil 10) is not limited to that material as long as it can withstand coating.
  • the metal foil 10 is desirably at least one of an aluminum foil and a copper foil. The reason is that the composite material 17 having a high thermal conductivity can be obtained with certainty.
  • the material of the aluminum foil is not limited, and A1000 series, A3000 series, A6000 series, and the like are used.
  • the material of the aluminum foil is appropriately selected from a plurality of types of aluminum materials so that the physical properties (thermal conductivity, linear expansion coefficient, etc.) of the obtained composite material 17 become desired set values.
  • the type and material of the copper foil are not limited, and an electrolytic copper foil, a rolled copper foil, or the like is used.
  • the material of the copper foil is appropriately selected from a plurality of types of copper materials so that the physical properties of the obtained composite material 17 are set to desired values.
  • the thickness of the metal foil 10 is not limited, and the thickness of the metal foil 10 can be selected so that the physical properties of the obtained composite material 17 become a desired set value.
  • the thinnest thickness of the commercially available metal foil (aluminum foil, copper foil) 10 is 6 ⁇ m
  • the lower limit of the thickness of the metal foil 10 is easily 6 ⁇ m. It is particularly desirable in that it is available.
  • the upper limit of the thickness of the metal foil 10 is usually 100 ⁇ m, and particularly preferably about 50 ⁇ m.
  • the width of the metal foil 10 is not limited, and is set according to the application of the composite material 17, for example, 10 mm to 1200 mm.
  • the step S1a for removing the solvent 3 is performed by passing the strip 12A of the coating foil 12 through the drying furnace 28 as shown in FIG. That is, when the strip 12A of the coating foil 12 passes through the drying furnace 28, the carbon fiber layer 11 is heated and dried by the drying furnace 28, whereby the solvent 3 contained in the carbon fiber layer 11 is changed to the carbon fiber layer. 11 is removed by evaporation. Thereafter, the strip 12A of the coating foil 12 is wound around the winding roll 27b.
  • the conditions for removing the solvent 3 by the drying furnace 28 are not limited as long as the solvent 3 contained in the carbon fiber layer 11 can be removed from the carbon fiber layer 11 by evaporation. Drying conditions of 250 ° C. and drying time of 1 min to 120 min can be applied as solvent 3 removal conditions.
  • Step S2 of Forming Laminate 15> In the step of forming the laminated body 15, as shown in FIG. 9, the strip material 12 ⁇ / b> A of the coating foil 12 unwound from the winding roll 27 b is cut into a predetermined shape by a cutting machine 29. As a result, a plurality of coating foils 12 having a predetermined shape (eg, substantially rectangular shape) are cut out from the strip 12 ⁇ / b> A of the coating foil 12. And as shown in FIG. 10, the laminated body 15 of the state by which the coating foil 12 was laminated
  • the laminated body 15 thus formed is used as a preform (sintered material).
  • the number of laminated coating foils 12 is not limited, and is set according to the desired thickness of the composite material 17, for example, 5 to 1000.
  • step S3 for integrating the coating foil 12 by sintering the laminate 15 is disposed in the sintering chamber 31 of a sintering apparatus (joining apparatus) 30 such as a pressure heating sintering apparatus.
  • the laminate 15 is heated at a predetermined sintering temperature while being pressed in the lamination direction of the coating foil 12 (that is, the thickness direction of the laminate 15) in a predetermined sintering atmosphere by the sintering device 30.
  • the laminated body 15 is sintered, that is, the coating foil 12 is sintered and integrated. Thereby, as shown in FIG. 13, the composite material 17 of this embodiment is obtained.
  • the laminate 15 is pressurized and heated, so that the carbon fiber layer 11 is compressed in the thickness direction, and a part of the metal of the metal foil 10 penetrates into the carbon fiber layer 11 to form carbon fibers. It fills in the fine space
  • the theoretical density of the composite material 17 is the density of the composite material 17 when the composite material 17 is formed only of the metal of the metal foil 10 and the carbon fiber 1 and there is no void inside the composite material 17. Means.
  • a hot press apparatus eg, vacuum hot press apparatus
  • a discharge plasma sintering apparatus or the like is preferably used.
  • the pressurization to the laminate 15 is performed by, for example, pressing the laminate 15 with a pair of punches 32 and 32 provided in the sintering apparatus 30.
  • the sintering atmosphere is preferably a non-oxidizing atmosphere.
  • the non-oxidizing atmosphere includes an inert gas atmosphere (eg, nitrogen gas atmosphere, argon gas atmosphere), a vacuum atmosphere, and the like.
  • the sintering temperature means a temperature at which the coating foil 12 is sintered and integrated (joined integrated). Specifically, the sintering temperature is set to a temperature equal to or lower than the melting point of the metal of the metal foil 10, and in particular, set to a temperature between the melting point of the metal of the metal foil 10 and a temperature about 50 ° C. lower than the melting point. It is desirable that the coating foil 12 can be reliably sintered and integrated. When the metal foil 10 is, for example, an aluminum foil, the sintering temperature is preferably set in the range of 550 ° C. to 620 ° C.
  • the pressure applied to the laminate 15 is not limited, and may be a pressure that lightly presses the laminate 15. Furthermore, since the fluidity of the metal of the metal foil 10 may be improved when the laminate 15 is pressurized when heated to the laminate 15, the metal of the metal foil 10 is removed from the laminate 15 by the pressurization to the laminate 15. It is particularly desirable to pressurize with a pressing force that does not flow out, or pressurize the laminated body 15 in a mold (not shown) so that the metal of the metal foil 10 does not flow out of the laminated body 15.
  • the gap portion becomes an internal defect of the composite material 17. Therefore, in order to suppress the occurrence of this defect, it is desirable to pressurize the laminate 15 as a sintering atmosphere in a vacuum atmosphere and / or pressurize the laminate 15 in the mold.
  • the step S3a for removing the binder 2 is a process in which the laminate 15 in the step S3 for sintering and integrating the coating foil 12 by the sintering apparatus 30 is heated from about room temperature as the initial temperature to the sintering temperature. Is performed by the sintering apparatus 30.
  • the binder 2 removal step S3a in this case will be described below.
  • FIG. 12 is a diagram (graph) showing an example of a temperature curve when the laminated body 15 is heated in the step S3 of sintering and integrating the coating foil 12.
  • T1 to T2 (where T1 ⁇ T2) in the figure is a range in which the binder 2 contained in the carbon fiber layer 11 of the coating foil 12 of the laminate 15 disappears due to sublimation or decomposition. Usually, it is 200 ° C. to 450 ° C.
  • T3 is a sintering temperature and is higher than T2 (that is, T3> T2).
  • the temperature of the laminated body 15 during the heating of the laminated body 15 by the sintering device 30 so that the temperature of the laminated body 15 rises from about room temperature to the sintering temperature T3. Is within the range of T1 to T2, the binder 2 disappears by sublimation or decomposition and is removed from the laminate 15 (more specifically, the carbon fiber layer 11 of the coating foil 12 of the laminate 15).
  • the time ⁇ t during which the temperature of the laminate 15 is within the temperature range of T1 to T2 is not limited as long as the binder 2 can be removed from the laminate 15, and the temperature of the laminate 15 is increased by the sintering device 30. It is set according to the temperature rate, the total amount of the binder 2 contained in the laminate 15, the thickness of the laminate 15 (eg, the number of laminated coating foils 12), the sintering atmosphere, etc., and is usually 10 min. Set as above.
  • the time ⁇ t is lengthened by temporarily stopping the temperature increase or by gradually increasing the temperature increase rate, thereby reliably removing the binder 2. It is also possible to do so.
  • the number of manufacturing steps of the composite material 17 is achieved by performing the step S3a for removing the binder 2 while heating the laminated body 15 in the step S3 for sintering and integrating the coating foil 12 to the sintering temperature T3. Therefore, the composite material 17 can be easily manufactured.
  • the present invention does not exclude that the step S3a for removing the binder 2 is performed independently from the step S3 for sintering and integrating (joining integration) the coating foil 12 by the sintering device 30.
  • the step S3a for removing the binder 2 may be performed after the step S2 for forming the laminate 15 and before the step S3 for sintering and integrating (joining integration) the coating foil 12.
  • the step S3a for removing the binder 2 may be performed after the step S2 for forming the laminate 15 and before the step S3 for sintering and integrating (joining integration) the coating foil 12.
  • the laminate 15 is disposed in a non-oxidizing atmosphere. It is desirable to set the temperature of the laminated body 15 to 300 ° C. or lower. The reason is that oxidation consumption of the carbon fiber 1 can be reliably suppressed, and oxidation of the aluminum foil can be reliably suppressed when the metal foil 10 is an aluminum foil.
  • the coating apparatus for applying the coating liquid 5 to the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 is the gravure coating apparatus 20, and the gravure roll of the gravure coating apparatus 20
  • the shape of the 21 cells 22 is cup-shaped, and the diameter W of the circle N inscribed in the mouth shape of the cells 22 is set to 1.2 times or more the average fiber length of the carbon fibers 1.
  • the carbon fiber layer 11 can be formed on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 so that the fiber direction of the carbon fiber 1 in the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 is random. Therefore, the physical properties (thermal conductivity, linear expansion coefficient, etc.) of the composite material 17 in the planar direction can be made uniform.
  • the arrow “P” in FIG. 14 indicates the coating direction of the coating liquid 5 on the surface 10a of the strip 10A of the metal foil 10 by the gravure coating apparatus 20.
  • the length direction A of the composite material 17 means a direction parallel to the coating direction P.
  • the width direction B of the composite material 17 means a direction perpendicular to the length direction A of the composite material 17 in the plane of the composite material 17.
  • the oblique direction D of the composite material 17 means a direction oblique by 45 ° with respect to the length direction A of the composite material 17 in the plane of the composite material 17.
  • “C” is the thickness direction of the composite material 17, and the thickness direction D coincides with the lamination direction of the coating foil 12.
  • the composite material 17 of the present embodiment includes the physical properties of the composite material 17 in the longitudinal direction A, the physical properties of the composite material 17 in the width direction B, and the physical properties of the composite material 17 in the oblique direction D. They are almost equal to each other. Therefore, in the insulating substrate 50 shown in FIG. 15, by forming at least one constituent layer of the plurality of constituent layers 51 to 55 constituting the insulating substrate 50 with the composite material 17, it is possible to prevent temperature changes such as a cooling cycle. Thus, an insulating substrate having high reliability can be obtained, and therefore, cracking and peeling of the insulating substrate 50 due to thermal strain can be reliably suppressed.
  • the coating apparatus is not a gravure coating apparatus 20, but a roll coater (eg, roll coater), a die coater (eg, die coater) or a knife coater (eg, knife coater), a metal foil
  • a roll coater eg, roll coater
  • a die coater eg, die coater
  • a knife coater eg, knife coater
  • the metal foil to which the coating liquid is applied in the step of obtaining the coating foil is not limited to the strip of metal foil as shown in the above embodiment. It may be a metal foil that is not in the shape of a strip (eg, a substantially rectangular metal foil having a preset length dimension and width dimension).
  • the gravure coating apparatus is particularly preferably a direct gravure coating apparatus as shown in the above embodiment, but in addition, for example, an offset gravure coating apparatus (eg, offset gravure coater) Also good.
  • an offset gravure coating apparatus eg, offset gravure coater
  • Example 1 a composite material of aluminum and carbon fiber was produced by the following procedure.
  • Carbon fiber with an average fiber length of 150 ⁇ m and average fiber diameter of 10 ⁇ m (Nippon Graphite Fiber Co., Ltd .: XN-100) and polyethylene oxide with an average molecular weight of 700,000 as a binder (manufactured by Meisei Chemical Industry Co., Ltd .: Alcox) )
  • a 3% by weight aqueous solution of E-45), isopropyl alcohol as a solvent, water, a dispersant, and a surface conditioner were mixed with stirring to obtain a coating solution.
  • the mass of the binder contained in the coating liquid was 10% in terms of solid content with respect to the mass of the carbon fiber.
  • the viscosity of the coating solution was 1000 mPa ⁇ s at 25 ° C.
  • a coating liquid is applied to the entire lower surface of a strip of aluminum foil (material: A1N30) having a thickness of 20 ⁇ m and a width of 500 mm by a gravure coater (specifically, a direct gravure coater) at a coating speed of 20 m / min.
  • a gravure coater specifically, a direct gravure coater
  • the composition of the gravure coater was as follows.
  • the mesh on the peripheral surface of the gravure roll provided in the gravure coater was # 25, the cell shape was a lattice shape, and the diameter of the circle inscribed in the cell mouth shape was 1000 ⁇ m.
  • the solvent removal conditions in the drying furnace were a drying temperature of 180 ° C. and a drying time of 2 minutes.
  • the strip of the coating foil was cut into a square shape (its dimensions: 50 mm long ⁇ 50 mm wide), whereby a plurality of square coated foils were cut out from the strip of the coating foil. And the laminated body was formed by laminating
  • the laminate is sintered by heating at a predetermined sintering temperature while pressing the laminate in the laminating direction of the coating foil in a vacuum atmosphere by a discharge plasma sintering apparatus as a pressure heating sintering apparatus. That is, the coating foil was sintered and integrated, thereby obtaining a composite material of aluminum and carbon fiber.
  • the thickness of the composite material was 4 mm.
  • the sintering temperature was 550 ° C.
  • the holding time (sintering time) of the sintering temperature was 3 h
  • the temperature rising rate from room temperature was 50 ° C./min
  • the pressure applied to the laminate was 15 MPa
  • the degree of vacuum was 5 Pa.
  • the temperature rise was temporarily stopped while the laminate was heated from room temperature to a sintering temperature of 550 ° C., and the binder was removed from the laminate.
  • the binder removal conditions applied at this time were as follows.
  • the heating temperature of the laminate for removing the binder was 380 ° C., and the heating time was 30 min.
  • the obtained composite material is in a state in which a plurality of aluminum layers and carbon fiber layers formed from aluminum foil are alternately laminated, and the aluminum sufficiently penetrates into the carbon fiber layer so that the carbon fiber layer There were almost no voids inside, and the density of the composite material was 99% of the theoretical density of the composite material.
  • Example 2 a composite material of aluminum and carbon fiber was produced by the following procedure.
  • Carbon fiber (Mitsubishi Resin Co., Ltd. product: K223HM) having an average fiber length of 200 ⁇ m and an average fiber diameter of 10 ⁇ m, an acrylic resin as a binder, propylene glycol ethyl ether acetate as a solvent, a dispersant, and a surface conditioner are stirred. This was mixed to obtain a coating solution.
  • the mass of the binder contained in the coating liquid was 20% in terms of solid content with respect to the mass of the carbon fiber.
  • the viscosity of the coating solution was 700 mPa ⁇ s at 25 ° C.
  • a coating solution was applied to the lower surface of a strip of aluminum foil (material: A1N30) having a thickness of 20 ⁇ m and a width of 280 mm by a gravure coater at a coating speed of 30 m / min.
  • a strip of coated foil having a carbon fiber layer formed on the lower surface of the strip of foil was obtained.
  • the strip of the coating foil was passed through a drying furnace to evaporate and remove the solvent from the carbon fiber layer.
  • the coating amount of the carbon fiber contained in the carbon fiber layer after removing the solvent from the carbon fiber layer was 20 g / m 2 .
  • the composition of the gravure coater was as follows.
  • the mesh on the peripheral surface of the gravure roll provided in the gravure roll was # 30, the shape of the cell was a pyramid, and the diameter of the circle inscribed in the mouth shape of the cell was 830 ⁇ m.
  • the solvent removal conditions in the drying furnace were a drying temperature of 170 ° C. and a drying time of 1 min.
  • the strip of the coating foil was cut into a square shape (its dimensions: 50 mm long ⁇ 50 mm wide), whereby a plurality of square coated foils were cut out from the strip of the coating foil. And the laminated body was formed by laminating
  • the laminated body is sintered by heating at a predetermined sintering temperature while pressing the laminated body in the lamination direction of the coating foil in a vacuum atmosphere by a vacuum hot press apparatus as a pressure heating sintering apparatus.
  • the coating foil was sintered and integrated to obtain a composite material of aluminum and carbon fiber.
  • the thickness of the composite material was 4 mm.
  • the sintering temperature is 600 ° C.
  • the sintering temperature holding time (sintering time) is 6 hours
  • the heating rate from room temperature is 20 ° C./min
  • the pressure applied to the laminate is 15 MPa
  • the degree of vacuum is 5 ⁇ 10 ⁇ 1. Pa.
  • the rate of temperature rise from room temperature (20 ° C./min) is slower than that of Example 1 (50 ° C./min), and the laminate is taken from room temperature.
  • the binder was removed from the laminate without temporarily stopping the heating during the heating to the sintering temperature of 600 ° C.
  • the obtained composite material is in a state in which a plurality of aluminum layers and carbon fiber layers formed from aluminum foil are alternately laminated, and the aluminum sufficiently penetrates into the carbon fiber layer so that the carbon fiber layer There were almost no voids inside, and the density of the composite material was 99% of the theoretical density of the composite material.
  • Comparative Example 1 a composite material of aluminum and carbon fiber was produced by the following procedure.
  • Example 2 The same coating solution as that used in Example 1 was prepared. Then, a coating liquid was applied over the entire lower surface of the strip of aluminum foil (its material: A1N30) having a thickness of 20 ⁇ m and a width of 150 mm using a test applicator, whereby the strip of aluminum foil A strip of coated foil having a carbon fiber layer formed on the lower surface was obtained. Then, the strip of the coating foil was passed through a drying furnace to evaporate and remove the solvent from the carbon fiber layer. The coating amount of the carbon fiber contained in the carbon fiber layer after removing the solvent from the carbon fiber layer was 30 g / m 2 .
  • the solvent removal conditions in the drying furnace were a drying temperature of 100 ° C. and a drying time of 30 minutes.
  • the strip of the coating foil was cut into a square shape (its dimensions: 50 mm long ⁇ 50 mm wide), whereby a plurality of square coated foils were cut out from the strip of the coating foil.
  • the laminated body was formed by laminating
  • the laminate is sintered by heating at a predetermined sintering temperature while pressing the laminate in the laminating direction of the coating foil in a vacuum atmosphere by a discharge plasma sintering apparatus as a pressure heating sintering apparatus. That is, the coating foil was sintered and integrated, thereby obtaining a composite material of aluminum and carbon fiber.
  • the thickness of the composite material was 4 mm.
  • the obtained composite material is in a state in which a plurality of aluminum layers and carbon fiber layers formed from aluminum foil are alternately laminated, and the aluminum sufficiently penetrates into the carbon fiber layer so that the carbon fiber layer There were almost no voids inside, and the density of the composite material was 99% of the theoretical density of the composite material.
  • Comparative example 2 In Comparative Example 2, aluminum and carbon were used in the same production process and production conditions as in Comparative Example 1 except that a laminate was formed by laminating 200 coating foils so that the coating directions were alternately perpendicular. A composite with fiber was obtained.
  • the obtained composite material is in a state in which a plurality of aluminum layers and carbon fiber layers formed from aluminum foil are alternately laminated, and the aluminum sufficiently penetrates into the carbon fiber layer so that the carbon fiber layer There were almost no voids inside, and the density of the composite material was 99% of the theoretical density of the composite material.
  • the thermal conductivities in the A direction, the B direction, and the D direction are substantially equal to each other, and the linear expansion coefficients in the A direction, the B direction, and the D direction are also substantially equal to each other. It was equal. Therefore, it was confirmed that the physical properties (thermal conductivity, linear expansion coefficient) in the planar direction of the composite materials of Examples 1 and 2 were substantially uniform.
  • the thermal conductivities in the A direction, the B direction, and the D direction were different from each other, and the linear expansion coefficients in the A direction, the B direction, and the D direction were also different from each other.
  • the thermal conductivity in the A direction and the B direction are substantially equal to each other, but the thermal conductivity in the D direction is different from the thermal conductivity in the A direction and the B direction.
  • the linear expansion coefficients in the direction are equal to each other, but the linear expansion coefficients in the D direction are different from the linear expansion coefficients in the A direction and the B direction. Therefore, it was confirmed that the physical properties (thermal conductivity, linear expansion coefficient) in the planar direction of the composite materials of Comparative Examples 1 and 2 were poor in uniformity.
  • the composite materials of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 were each cut into a square shape (its dimensions: 30 mm length ⁇ 30 mm width), and each surface was square (its dimensions: 20 mm length ⁇ 20 mm width ⁇ thickness).
  • 1.6 mm thick) silicon carbide plates (SiC plates) were joined in a laminated manner by soldering, whereby the joined bodies of Examples 1 and 2 and Comparative Examples 1 and 2 were obtained. Then, a cooling / heating cycle test of ⁇ 40 ° C. to 80 ° C. was repeated 3000 cycles for each joined body.
  • the term present invention or inventory should not be construed inappropriately as identifying criticality, nor should it be construed as inappropriately applied across all aspects or all embodiments ( That is, it should be understood that the present invention has numerous aspects and embodiments) and should not be construed inappropriately to limit the scope of the present application or the claims.
  • the term “embodiment” is also used to describe any aspect, feature, process or step, any combination thereof, and / or any part thereof. It is done. In some examples, various embodiments may include overlapping features.
  • the abbreviations “e.g.,” and “NB” may be used, meaning “for example” and “careful”, respectively.
  • the present invention can be used in a method for manufacturing a composite material of metal and carbon fiber and a method for manufacturing an insulating substrate.

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Abstract

金属と炭素繊維との複合材の製造方法は、炭素繊維（１）等を含有する塗工液（５）をグラビア塗工装置（20）により金属箔（10）の表面（10a）に塗工することで、金属箔（10）の表面（10a）上に炭素繊維層（11）が形成された塗工箔（12）を得る工程と、塗工箔（12）が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、積層体を塗工箔（12）の積層方向に加圧しながら加熱することにより塗工箔（12）を接合一体化する工程と、を具備する。グラビア塗工装置（20）のグラビアロール（21）の周面（21a）のセル（22）の形状はカップ状であり、且つ、セル（22）の口形状に内接する円の直径は炭素繊維（１）の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている。

Description

金属と炭素繊維との複合材の製造方法
　本発明は、金属と炭素繊維との複合材の製造方法、及び、絶縁基板の製造方法に関する。
　なお本明細書及び特許請求の範囲では、「アルミニウム」の語は、特に明示する場合を除き純アルミニウム及びアルミニウム合金の双方を含む意味で用いられ、また同じく「銅」の語は、特に明示する場合を除き純銅及び銅合金の双方を含む意味で用いられる。
　また、本発明に係る絶縁基板の上下方向は限定されるものではないが、本明細書及び特許請求の範囲では、絶縁基板の構成を理解し易くするため、発熱性素子が搭載される絶縁基板の搭載面側を絶縁基板の上側及びその反対側を絶縁基板の下側とそれぞれ定義する。
　金属として例えばアルミニウムの放熱性を向上させるとともに線膨張率をコントロールした材料として、アルミニウムと炭素材との複合材が検討されている。
　この複合材の製造方法として、溶融したアルミニウムに炭素材としての炭素繊維を入れて撹拌混合する方法（溶湯撹拌法）、空隙を有する炭素成形体内に溶融したアルミニウムを押し込む方法（溶湯鍛造法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して加圧加熱焼成する方法（粉末冶金法）、アルミニウム粉末と炭素粉末を混合して押出加工する方法（粉末押出法）などが知られている。
　しかしながら、これらの方法では、溶融したアルミニウム又はアルミニウム粉末を用いるので、製造作業が煩雑であるし、製造設備が大型化していた。
　また、特開昭５９－７６８４０号公報（特許文献１）は、無機ウィスカーを有機結合剤により金属薄板の金属面に結合又は接着させることで前駆成型物（プリプレグ）を製作し、次いで前駆成型物を複数積層して加熱加圧することで強化金属材を製造する方法を開示している。
　また、特許第５１５０９０５号公報（特許文献２）は、炭素繊維を有機バインダー及び溶剤と混合して塗布混合物を準備し、次いで塗布混合物をシート状又はフォイル状の金属支持体上に付着させることでプリフォーム箔（塗工箔）を形成し、その後、プリフォーム箔を複数積み重ねて積層体を形成し、そして積層体を加熱圧接してプリフォーム箔同士を一体化させることにより、金属と炭素繊維との複合材としての金属基炭素繊維複合材を製造する方法を開示している。
　また、金属と炭素繊維との複合材の製造方法を開示したその他の文献としては、特許第５１４５５９１号公報（特許文献３）及び特開２０１５－２５１５８号公報（特許文献４）がある。
　上記の特許文献２～４に開示された製造方法では、金属層と炭素繊維層が交互に複数積層された状態で接合一体化されてなる金属と炭素繊維との複合材が得られる。
特開昭５９－７６８４０号公報 特許第５１５０９０５号公報 特許第５１４５５９１号公報 特開２０１５－２５１５８号公報
　而して、上記の特許文献１に開示された複合材の製造方法では、金属薄板の金属面に結合又は接着した無機ウィスカー層が厚すぎると、無機ウィスカー層内に金属薄板の金属が十分に浸透することができず、無機ウィスカー層内に空隙ができてしまうこと、及び、無機ウィスカー層を挟んだ両側に配置された金属薄板同士があまり接合されないことが原因で、複合材の強度は低かった。
　上記の特許文献２～４に開示された複合材には次のような欠点があった。
　ここで本明細書では、複合材において、金属層と炭素繊維層との積層方向に対して垂直な面を「複合材の平面」といい、金属層と炭素繊維層との積層方向に対して垂直な面方向を「複合材の平面方向」という。
　複合材において、炭素繊維層中の炭素繊維の繊維方向が複合材の平面内で一方向に揃っている場合、即ち炭素繊維が一方向に配向している場合には、線膨張係数、熱伝導率等の複合材の物性が複合材の平面内における炭素繊維の繊維方向（即ち炭素繊維の配向方向）とその直角方向とで大きく相異する。そのため、複合材が加熱されたときに複合材が歪み易いという欠点があった。
　そこで、プリフォーム箔を炭素繊維の繊維方向が交互に直角になるように複数積層して積層体を形成することが考えられる。
　しかしこの方法では、炭素繊維の繊維方向を考慮しながらプリフォーム箔を積層しなければならないので、プリフォーム箔の積層作業が面倒である。しかも、複合材の平面内における炭素繊維の繊維方向に対して斜め方向（例：４５°の方向）の物性（例：線膨張係数）を炭素繊維の繊維方向及びその直角方向の物性と同じにすることが困難であった。
　本発明は、上述した技術背景に鑑みてなされたもので、その目的は、複合材の平面方向の物性の均一化を図ることができる金属と炭素繊維との複合材の製造方法、及び、絶縁基板の製造方法を提供することにある。
　本発明のその他の目的及び利点は、以下の好ましい実施形態から明らかにされるであろう。
　本発明は以下の手段を提供する。
　［１］　炭素繊維とバインダーと前記バインダー用溶剤とを混合状態に含有する塗工液を、周面に多数のセルが設けられたグラビアロールを備えたグラビア塗工装置により金属箔の表面に塗工することにより、前記金属箔の表面上に炭素繊維層が形成された塗工箔を得る工程と、
　前記塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、
　前記積層体を加熱することにより前記積層体から前記バインダーを除去し、そして前記前記積層体を前記塗工箔の積層方向に加圧しながら加熱することにより前記塗工箔を接合一体化する工程と、を具備し、
　前記グラビアロールの前記セルの形状がカップ状であり、且つ、前記セルの口形状に内接する円の直径が前記炭素繊維の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている、金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
　［２］　前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる前項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
　［３］　前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層の表面に摺り均し処理を施さないで前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる前項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
　［４］　前記塗工箔を接合一体化する工程では、前記積層体の温度が前記塗工箔を接合一体化する温度まで上昇するように前記積層体を加熱する途中で前記積層体から前記バインダーを除去する前項１～３のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
　［５］　前記セルの形状は、格子型、ピラミッド型、亀甲型及び円型からなる群より選択される少なくとも一つである前項１～４のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
　［６］　前記金属箔はアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方である前項１～５のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
　［７］　積層状に一体化される複数の絶縁基板構成層を備えた絶縁基板の製造方法であって、
　複数の構成層のうち少なくとも一つの構成層は金属と炭素繊維との複合材で形成されており、
　前記複合材を前項１～６のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法により製造する、絶縁基板の製造方法。
　本発明は以下の効果を奏する。
　前項［１］では、金属箔の表面に塗工液を塗工すること、塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成すること、及び、積層体を加圧加熱することで塗工箔を接合一体化することを採用することにより、金属と炭素繊維との複合材を安価に且つ大量に製造することができる。
　さらに、積層体からバインダーを除去することにより、得られる複合材の熱伝導率を確実に高めることができる。
　さらに、塗工液を金属箔の表面に塗工するための塗工装置がグラビア塗工装置であり、グラビア塗工装置のグラビアロールのセルの形状がカップ状であり、更に、セルの口形状に内接する円の直径が炭素繊維の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されているにより、金属箔の表面内における炭素繊維の繊維方向がランダムになるように炭素繊維層を金属箔の表面上に形成することができる。そのため、複合材の平面方向の物性の均一化を図ることができる。しかも、積層体を形成する際に炭素繊維の繊維方向を考慮する必要がなく、これにより複合材の平面方向の物性の均一化を容易に図ることができる。
　前項［２］では、炭素繊維層から溶剤を除去することにより、塗工箔を接合一体化する工程において塗工箔を良好に接合一体化することができる。
　前項［３］では、炭素繊維層の表面に摺り均し（すりならし）処理を施さないことにより、炭素繊維層中の炭素繊維の繊維方向をランダムな状態に確実に維持することができる。これにより、複合材の平面方向の物性の均一化を確実に図ることができる。
　前項［４］では、積層体の温度が塗工箔を接合一体化する温度まで上昇するように積層体を加熱する途中で積層体からバインダーを除去することにより、複合材の製造を容易に行うことができる。
　前項［５］では、セルの形状が、格子型、ピラミッド型、亀甲型及び円型からなる群より選択される少なくとも一つであることにより、金属箔の表面内における炭素繊維の繊維方向が確実にランダムになるように炭素繊維層を金属箔の表面上に形成することができる。これにより、複合材の平面方向の物性の均一化を確実に図ることができる。
　前項［６］では、金属箔がアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方であることにより、高い熱伝導率を有する複合材を確実に得ることができる。
　前項［７］では、冷熱サイクル等の温度変化に対して高い信頼性を有する絶縁基板を製造できる。
図１は、本発明の一実施形態に係る金属と炭素繊維との複合材の製造方法を示す流れ図である。 図２は、塗工箔を得る工程を説明する概略図である。 図３Ａは、グラビアロールの周面における格子型セルの配列状態を示す平面図である。 図３Ｂは、図３Ａの格子型セルの形状を示す斜視図である。 図４Ａは、グラビアロールの周面におけるピラミッド型セルの配列状態を示す平面図である。 図４Ｂは、図４Ａのピラミッド型セルの形状を示す斜視図である。 図５Ａは、グラビアロールの周面における亀甲型セルの配列状態を示す平面図である。 図５Ｂは、図５Ａの亀甲型セルの形状を示す斜視図である。 図６Ａは、グラビアロールの周面における円型セルの配列状態を示す平面図である。 図６Ｂは、図６Ａの円型セルの形状を示す斜視図である。 図７Ａは、セルの底面が平坦状である場合のセルの側面図である。 図７Ｂは、セルの底面が凹曲面状である場合のセルの側面図である。 図７Ｃは、セルの底面が凹錐面状である場合のセルの側面図である。 図８は、セルの内周側面に連絡口が設けられている場合のセルの斜視図である。 図９は、塗工箔の条材を切断するときの概略図である。 図１０は、塗工箔が複数積層されて形成された積層体の概略側面図である。 図１１は、塗工箔を焼結一体化する工程を説明する概略図である。 図１２は、塗工箔を焼結一体化する工程において積層体を加熱する時の温度曲線の一例を示す図（グラフ）である。 図１３は、塗工箔が焼結一体化されて得られた本実施形態の複合材の概略側面図である。 図１４は、本実施形態の複合材で定義された様々な方向を示す複合材の斜視図である。 図１５は、絶縁基板の側面図である。
　次に、本発明の一実施形態について図面を参照して以下に説明する。
　本発明の一実施形態に係る金属と炭素繊維との複合材（複合体）の製造方法は、図１に示すように、塗工箔を得る工程Ｓ１と、積層体を形成する工程Ｓ２と、塗工箔を焼結一体化する工程Ｓ３とを含んでおり、この記載の順にこれらの工程が行われる。
　塗工箔を得る工程Ｓ１は、図２に示すように詳述すると塗工箔１２の帯状条材１２Ａ（即ち帯状の長尺な塗工箔１２）を得る工程である。すなわちこの工程Ｓ１は、塗工液５を金属箔１０の帯状条材１０Ａの表面１０ａに塗工することにより、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に塗工液５からなる炭素繊維層１１が形成されてなる塗工箔１２の条材１２Ａを得る工程である。塗工液５は、炭素繊維１とバインダー２とバインダー２用溶剤３とを混合状態に含有したものである。
　さらに、塗工箔１２を得る工程Ｓ１は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成された炭素繊維層１１から溶剤３を除去する工程Ｓ１ａを含んでいる（図１参照）。
　積層体１５を形成する工程Ｓ２は、図１０に示すように、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成する工程である。
　塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３は、図１１に示すように、積層体１５を塗工箔１２の積層方向（即ち積層体１５の厚さ方向）に加圧しながら加熱することにより塗工箔１２を焼結一体化する工程である。この工程Ｓ３は、積層体１５を加熱することにより積層体１５からバインダー２を除去する工程Ｓ３ａを含んでいる（図１参照）。
　なお、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３は、特許請求の範囲に記載された、塗工箔１２を接合一体化する工程についての望ましい一例に相当している。
　本実施形態に係る金属と炭素繊維との複合材１７とは、マトリックスとして金属が用いられており且つ当該金属（マトリックス）と複合化される材料として炭素繊維１を含有しているものを意味する。すなわちこの複合材１７は、炭素繊維１を含有する金属基複合材として捉えることができる。
　本実施形態で得られる複合材１７は、図１３に示すように、金属箔１０で形成された金属層と多数の炭素繊維１を主体とする炭素繊維層１１とが交互に複数積層された状態で焼結一体化されたものである。炭素繊維層１１内には金属箔１０の金属の一部が浸透している。そしてこの複合材１７では、金属がマトリックスに相当し、炭素繊維１が金属（マトリックス）と複合化される材料に相当している。
　この複合材１７は、図１５に示した絶縁基板５０を構成する複数の絶縁基板構成層５１～５５のうち少なくとも一つの構成層の材料として好適に使用可能である。
　絶縁基板５０は、例えば、パワーモジュール用基板等の電子モジュール用基板として用いられる。そして、絶縁基板５０は、複数の構成層として、配線層５１と、第１応力緩衝層５２と、セラミック層（絶縁層）５３と、第２応力緩衝層５４と、金属冷却層５５とを備えるとともに、上から下へ順に、配線層５１、第１応力緩衝層５２、セラミック層５３、第２応力緩衝層５４及び冷却層５５が積層された状態でろう付け等の所定の接合手段によりこれらの構成層５１～５５が接合一体化されている。
　絶縁基板５０の搭載面５０ａには電子素子等の発熱性素子５６（二点鎖線で示す）がはんだ付け等により接合されて搭載される。搭載面５０ａは配線層５１の上面からなる。
　冷却層５５は、発熱性素子５６を冷却するための層であり、例えば冷却部材（放熱部材を含む）であり複数の放熱フィン５５ａを有している。一般に冷却層５５はアルミニウム又は銅製である。
　本実施形態の複合材１７は、その平面方向の線膨張係数を金属の線膨張係数とセラミックの線膨張係数との中間値に設定することができる。そのため、絶縁基板５０において、これらの構成層５１～５５のうち特に第１及び第２応力緩衝層５２、５４の少なくとも一方が本実施形態の複合材１７で形成されることが望ましい。
　また、本実施形態の複合材１７は、炭素繊維１で強化された金属基複合材料として捉えることができ、高いヤング率を有している。したがって、高い機械的強度を要求される部材の材料としても好適に使用可能である。
　次に、各工程について以下に詳細に説明する。
　＜塗工箔１２を得る工程Ｓ１＞
　本工程Ｓ１で使用される塗工液５は例えば次のようにして得られる。図２に示すように、多数の炭素繊維１とバインダー２とバインダー２用溶剤３とを混合容器４１内に入れてこれらを撹拌混合装置４２により撹拌混合する。これにより、炭素繊維１とバインダー２と溶剤３とを混合状態に含有した塗工液５が得られる。このとき、分散剤、消泡剤、表面調整剤、粘度調整剤なども必要に応じて混合容器４１内に入れて撹拌混合しても良い。
　撹拌混合装置４２は限定されるものではなく、撹拌羽根付き撹拌器、プラネタリーミキサー、ホモディスパー、ビーズミルなどを使用可能である。
　炭素繊維１、バインダー２及び溶剤３についての具体的な説明は後述する。
　塗工液５を塗工するための塗工装置としてはグラビア塗工装置（例：グラビアコーター）２０が用いられている。
　グラビア塗工装置２０は、詳述するとダイレクトグラビア塗工装置（例：ダイレクトグラビアコーター）であり、グラビアロール２１、バックアップロール２３、グラビアロール２１の周面２１ａに塗工液５を付着させる塗工液付着手段２５などを備えている。グラビアロール２１の周面２１ａにはその全体に亘って多数のセル（凹部）２２が整然と配列して設けられている（図３Ａ、４Ａ、５Ａ及び６Ａ参照）。隣り合うセル２２間には隔壁部２１ｂが形成されており、この隔壁部２１ｂによって各セル２２が仕切られている。バックアップロール２３は、グラビアロール２１に対向して配置されている。
　塗工液付着手段２５は、本実施形態では塗工液５を収容した塗工液パン２６を備えたものであり、グラビアロール２１の周面２１ａの周方向の一部がパン２６内の塗工液５に漬けられた状態でグラビアロール２１がその中心軸を中心に回転することにより、グラビアロール２１の周面２１ａに塗工液５が付着されるように構成されている。パン２６内の塗工液５中の炭素繊維１はその繊維方向がランダムになるように塗工液５中に分散している。
　図２に示したグラビア塗工装置２０では、巻出しロール２７ａから巻き出された金属箔１０の条材１０Ａは、グラビアロール２１とバックアップロール２３との間と、乾燥装置としての乾燥炉２８内とを所定の送り速度で略水平方向に順次通過したのち巻取りロール２７ｂに巻き取られる。
　金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆは金属箔１０の条材１０Ａの長手方向に設定されており、この送り方向Ｆに平行な方向がグラビア塗工装置２０（詳述するとグラビア塗工装置２０のグラビアロール２１）による金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａへの塗工液５の塗工方向となる。
　本実施形態では、グラビアロール２１は金属箔１０の条材１０Ａの下側に金属箔１０の条材１０Ａをその幅方向の全体に亘って横断する態様にして配置されており、バックアップロール２３は金属箔１０の条材１０Ａの上側に金属箔１０の条材１０Ａをその幅方向の全体に亘って横断する態様にして配置されている。したがって、塗工液５が塗工される金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａとは、詳述すると金属箔１０の条材１０Ａの下表面である。
　なお本発明では、塗工液５が塗工される金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａは、金属箔１０の条材１０Ａの下表面であることに限定されるものではなく、その他に例えば金属箔１０の条材１０Ａの上表面であっても良く、また金属箔１０の条材１０Ａの上下両表面であっても良い。
　塗工液５の塗工は、金属箔１０の条材１０Ａがグラビアロール２１とバックアップロール２３との間を通過する際に行われる。すなわち、グラビアロール２１が回転することにより、グラビアロール２１の周面２１ａにパン２６内の塗工液５が付着して各セル２２内に塗工液５が入る。そして、グラビアロール２１の周面２１ａに付着した余分な塗工液５がドクターブレード（スクレーパ）２４により掻き取られ、その後、グラビアロール２１の周面２１ａが金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに当接することにより、セル２２内の塗工液５が金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに転移される。その結果、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上にその全体に亘って、転移した塗工液５からなる炭素繊維層１１が形成される。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に炭素繊維層１１が形成されてなる塗工箔１２の条材１２Ａが得られる。
　グラビアロール２１の回転方向は、通常、金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆと同じ方向に設定される。グラビアロール２１の周速度は、通常、金属箔１０の条材１０Ａの送り速度と等しく設定される。
　乾燥炉２８は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成された炭素繊維層１１（即ち塗工箔１２の条材１２Ａの炭素繊維層１１）を加熱乾燥することにより炭素繊維層１１に含まれている溶剤３を炭素繊維層１１から蒸発させて除去するためのものである。
　グラビア塗工装置２０のグラビアロール２１において、セル２２の形状はカップ状であり、特に、セル２２の周囲が全周に亘って略閉鎖された形状であることが望ましい。
　具体的にはセル２２の形状は、格子型２２Ａ（図３Ａ及び３Ｂを見よ）、ピラミッド型２２Ｂ（図４Ａ及び４Ｂを見よ）、亀甲型２２Ｃ（図５Ａ及び５Ｂを見よ）及び円型２２Ｄ（図６Ａ及び６Ｂを見よ）からなる群より選択される少なくとも一つであることが望ましい。
　格子型セル２２Ａは、図３Ａ及び３Ｂに示すように四角錐台状に凹んで形成されている。
　ピラミッド型セル２２Ｂは、図４Ａ及び４Ｂに示すように四角錐状に凹んで形成されている。
　亀甲型セル２２Ｃ、は図５Ａ及び５Ｂに示すように六角錐台状に凹んで形成されている。
　円型セル２２Ｄは、図６Ａ及び６Ｂに示すように円錐台状に凹んで形成されている。
　さらに、セル２２（例：格子型、ピラミッド型、亀甲型、円型）の底面２２ｂの形状は限定されるものではなく、例えば、図７Ａに示すように平坦状であっても良いし、図７Ｂに示すように凹曲面状（例：凹球面状）であっても良いし、図７Ｃに示すように凹錐面状（例：凹角錐面状、凹円錐面状）であっても良いし、更に、これらの形状のうち少なくとも二つが組み合わされた形状であっても良い。
　さらに本実施形態では、セル２２は、セル２２の周囲が全周に亘って完全に閉鎖された形状であることが望ましいが、これに限定されるものではなく、図８に示すように、セル２２の内周側面２２ａの一部に、セル２２内の塗工液５の一部が隣りのセル２２内へ流れうるようにするための小さな連絡口２２ｃが形成された形状であっても良い。
　セル２２の大きさは、セル２２内に平均繊維長の炭素繊維１がセル２２の開口面と略平行な状態で入るのに十分な大きさであり、且つ、セル２２内に入った平均繊維長の炭素繊維１がセル２２内でセル２２の内周方向に３６０°回転可能な大きさであることが望ましい。具体的には、セル２２の口形状に内接する円Ｎ（詳述するとセル２２の開口周縁２２ｄに内接する円Ｎ）の直径Ｗが炭素繊維１の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されていることが望ましい。
　なお、図３Ａ、４Ａ及び５Ａではセル２２の口形状に内接する円Ｎは二点鎖線で示されており、図６Ａではセル２２の口形状に内接する円Ｎはセル２２の開口周縁２２ｄと一致する。
　このように、セル２２の形状がカップ状であり、且つ、セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗが炭素繊維１の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されることにより、グラビアロール２１の周面２１ａにパン２６内の塗工液５が付着した時（即ちグラビアロール２１の周面２１ａがパン２６内の塗工液５に浸けられた時）、塗工液５中の炭素繊維１の繊維方向がセル２２の内周方向にランダムになるように塗工液５がセル２２内に入る。セル２２内に入った塗工液５中の炭素繊維１はセル２２の内周方向に回転可能である。そして、この状態でセル２２内の塗工液５がグラビアロール２１の回転に伴い金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに転移される。その結果、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向がランダムになるように炭素繊維層１１が金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成される。
　一方、もしセル２２の形状がカップ状ではなくセル２２の形状としてよく知られている斜線型（図示せず）である場合では、グラビアロール２１の周面２１ａにパン２６内の塗工液５が付着した時、塗工液５中の炭素繊維１の繊維方向がセル２２の斜線方向に沿って一方向に揃うように塗工液５がセル２２内に入り易い。そして、この状態でセル２２内の塗工液５がグラビアロール２１の回転に伴い金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに転移される。その結果、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向がランダムにならず一方向に揃い易い。よって、セル２２の形状は斜線型ではなくカップ状でなければならない。
　セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗの上限については限定されるものではなく、例えば２５００μｍである。
　セル２２の開口周縁２２ｄの形状が正方形状（例：格子型２２Ａ、ピラミッド型２２Ｂ）である場合は、セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗは、セル２２の形状が亀甲型２２Ｃや円型２２Ｄである場合よりも大きい方が望ましく、特に炭素繊維１の平均繊維長に対して１．５倍以上であることが非常に望ましい。
　グラビアロール２１により金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に炭素繊維層１１を形成した後であって且つ金属箔１０の条材１０Ａ（塗工箔１２の条材１２Ａ）が乾燥炉２８内に入る前（即ち炭素繊維層１１から溶剤３を除去する工程Ｓ１ａの前）においては、炭素繊維層１１の表面に当該表面を平坦にするための摺り均し（すりならし）処理を施さないようにすることが望ましい。
　摺り均し処理とは、炭素繊維層１１の表面に摺り均し部材（例：摺り均し板）の端縁辺部を金属箔１０の条材１０Ａの送り方向Ｆに対して交差する方向（例：直角方向）に当てた状態にして金属箔１０の条材１０Ａを摺り均し部材に対して相対的に送り方向Ｆに送ることにより、炭素繊維層１１の表面を摺り均し部材の端縁辺部で摺って炭素繊維層１１の表面を平坦に均す処理である。
　この摺り均し処理を炭素繊維層１１の表面に施した場合、炭素繊維層１１中の炭素繊維１の繊維方向が摺り均し部材の端縁辺部に沿う方向に揃う傾向がある。したがって、炭素繊維層１１の表面に摺り均し処理をなるべく施さないことが望ましい。炭素繊維層１１の表面に摺り均し処理を施さない場合は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維層１１中の炭素繊維１の繊維方向をランダムな状態に確実に維持することができる。これにより、複合材１７の平面方向の物性の均一化を確実に図ることができる。
　炭素繊維１は繊維状の炭素粒子であれば使用可能であり、具体的には例えば、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維及びカーボンナノファイバー（例：気相成長カーボンファイバー、カーボンナノチューブ）からなる群より選択される１種の炭素繊維か又は２種以上の混合炭素繊維が用いられる。
　ＰＡＮ系炭素繊維及びピッチ系炭素繊維のうち特にピッチ系炭素繊維を用いることが望ましい。その理由は、ピッチ系炭素繊維の繊維方向の熱伝導率がＰＡＮ系炭素繊維のそれよりも大きく、そのためより高い熱伝導率を有する複合材１７を得られるからである。
　炭素繊維１の長さは限定されるものではなく、特に炭素繊維１の平均繊維長が１ｍｍ以下であることが望ましい。その理由は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向が確実にランダムになるように炭素繊維層１１を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成できるからである。これにより、複合材１７の平面方向の物性の均一化を更に確実に図ることができる。
　炭素繊維１の長さの下限は限定されるものではなく、通常、炭素繊維１の平均繊維長の下限は１０μｍである。
　炭素繊維１の繊維直径は限定されるものではなく、炭素繊維１の平均繊維直径は例えば０．１ｎｍ～２０μｍである。炭素繊維１がＰＡＮ系炭素繊維やピッチ系炭素繊維である場合は、炭素繊維１は例えばチョップドファイバーやミルドファイバーであってその平均繊維直径は例えば５μｍ～１５μｍである。炭素繊維１が気相成長カーボンナノファイバーである場合は、炭素繊維１の平均繊維直径は例えば０．１ｎｍ～２０μｍである。
　バインダー２は、炭素繊維１に金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａへの付着力を付与し、これにより炭素繊維層１１中の炭素繊維１が金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａから脱落するのを抑制するためのものであり、通常、樹脂からなる。
　さらに、バインダー２は、加熱すると有機物の焼結残渣又はアモルファス炭化物になり易く、これらはバインダー２の残渣として複合材１７の熱伝導率を低下させる要因になる。したがって、バインダー２は、非酸化雰囲気中にて２００℃～４５０℃の温度で炭化せずに昇華又は分解などにより消失するものを用いることが望ましい。そのようなバインダー２として、アクリル系樹脂、ポリエチレングリコール系樹脂、ブチレンゴム樹脂、フェノール樹脂、セルロース系樹脂などが好適に使用される。これらのバインダー２は一般に常温で固形である。
　溶剤３は、バインダー２を常温で溶解するものであることが望ましく、水、アルコール系溶剤、炭化水素系溶剤、エステル系溶剤、エーテル系溶剤などが好適に使用される。
　塗工液５は、炭素繊維１とバインダー２を質量比で７５：２５～９９．５：０．５の割合で含有していることが望ましい。この場合には、塗工箔１２を得る工程Ｓ１において炭素繊維１を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに確実に付着させることができるし、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａにおいてバインダー２を確実に消失除去することができる。特に望ましくは、塗工液５は炭素繊維１とバインダー２を質量比で８０：２０～９９：１の割合で含有していることが良い。
　塗工箔１２を得る工程Ｓ１では、炭素繊維層１１に含まれる炭素繊維１の塗工量が４０ｇ／ｍ２以下になるように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工することが望ましい。その理由は次のとおりである。
　すなわち、炭素繊維層１１に含まれる炭素繊維１の塗工量が４０ｇ／ｍ２以下になるように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工する場合には、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３において金属箔１０の金属が炭素繊維層１１内の空隙の略全部に十分に浸透するとともに炭素繊維層１１を挟んだ両側に配置された両金属箔１０、１０同士が十分に焼結される。これにより、複合材１７の強度（機械的強度等）を確実に高めることができる。さらに、複合材１７の製造時間を短縮化するため、炭素繊維層１１に含まれる炭素繊維１の塗工量は３０ｇ／ｍ２以下であることが特に望ましい。
　また、得られる複合材１７において炭素繊維１の体積が複合材１７全体の体積に対して５０％未満になるように、塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工することが望ましく、これにより、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３において金属箔１０の金属を炭素繊維層１１内に確実に浸透させることができて、塗工箔１２を確実に強固に焼結一体化することができる。
　ここで、複合材１７が図１５に示した絶縁基板５０の第１応力緩衝層５２の材料として用いられる場合には、複合材１７の平面方向の線膨張係数が絶縁基板５０のセラミック層５３の線膨張係数と配線層５１の線膨張係数との中間値になるように金属箔１０の体積と炭素繊維１の体積との比率を設定することが望ましい。
　また、複合材１７が絶縁基板５０の第２応力緩衝層５４の材料として用いられる場合には、複合材１７の平面方向の線膨張係数が絶縁基板５０のセラミック層５３の線膨張係数と冷却層５５の線膨張係数との中間値になるように金属箔１０の体積と炭素繊維１の体積との比率を設定することが望ましい。
　金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合においては、特に、複合材１７の平面方向の線膨張係数を、セラミック層５３の材料としてよく使用されるセラミック（窒化アルミ、アルミナ、炭化ケイ素等）の線膨張係数（例：約３×１０－６／Ｋ～５×１０－６／Ｋ）と冷却層５５の材料としてよく使用されるアルミニウムの線膨張係数（約２３×１０－６／Ｋ）との中間値（約１０×１０－６／Ｋ～１６×１０－６／Ｋ）にするためには、炭素繊維１の体積を複合材１７全体の体積に対して１０％以上５０％未満に設定することが望ましい。
　金属箔１０（金属箔１０の条材１０Ａ）は、塗工に耐えうるものであればその材料に限定されるものではない。特に、金属箔１０はアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方であることが望ましい。その理由は、高い熱伝導率を有する複合材１７を確実に得られるからである。
　金属箔１０がアルミニウム箔である場合において、アルミニウム箔の材料は限定されるものではなく、Ａ１０００系、Ａ３０００系、Ａ６０００系等が用いられる。一般に、アルミニウム箔の材料は、得られる複合材１７の物性（熱伝導率、線膨張係数など）が所望する設定値になるように複数種のアルミニウム材料の中から適宜選択される。
　金属箔１０が銅箔である場合において、銅箔の種類及び材料は限定されるものではなく、電解銅箔、圧延銅箔などが用いられる。一般に、銅箔の材料は、得られる複合材１７の物性が所望する設定値になるように複数種の銅材料の中から適宜選択される。
　金属箔１０の厚さは限定されるものではなく、得られる複合材１７の物性が所望する設定値になるように金属箔１０の厚さを選択可能である。
　ここで、市販されている金属箔（アルミニウム箔、銅箔）１０の最薄の厚さは６μｍであることから、金属箔１０の厚さの下限は６μｍであることが金属箔１０を容易に入手可能である点で特に望ましい。金属箔１０の厚さの上限は通常１００μｍであり、特に概ね５０μｍであることが望ましい。
　金属箔１０の幅は限定されるものではなく、複合材１７の用途などに応じて設定され、例えば１０ｍｍ～１２００ｍｍに設定される。
　溶剤３を除去する工程Ｓ１ａは、図２に示すように、塗工箔１２の条材１２Ａが乾燥炉２８を通過することにより行われる。すなわち、塗工箔１２の条材１２Ａが乾燥炉２８を通過した時に炭素繊維層１１が乾燥炉２８により加熱されて乾燥され、これにより炭素繊維層１１に含まれている溶剤３が炭素繊維層１１から蒸発除去される。その後、塗工箔１２の条材１２Ａは巻取りロール２７ｂに巻き取られる。
　乾燥炉２８による溶剤３の除去条件は、炭素繊維層１１に含まれている溶剤３を炭素繊維層１１から蒸発除去可能な条件であれば限定されるものではなく、通常、乾燥温度６０℃～２５０℃及び乾燥時間１ｍｉｎ～１２０ｍｉｎの乾燥条件を溶剤３の除去条件として適用可能である。
　さらに、溶剤３を除去した後では炭素繊維層１１内に大きな空隙が生じていることもあるので、押圧ロール（図示せず）で炭素繊維層１１をその厚さ方向に押圧して炭素繊維層１１のかさ密度を高めることも可能である。
　＜積層体１５を形成する工程Ｓ２＞
　積層体１５を形成する工程では、図９に示すように、巻取りロール２７ｂから巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａを切断機２９により所定形状に切断する。これにより、塗工箔１２の条材１２Ａから所定形状（例：略四角形状）の塗工箔１２を複数切り出す。そして、図１０に示すように、塗工箔１２を複数積層することにより、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成する。あるいは、図示していないが巻取りロール２７ｂから巻き解かれた塗工箔１２の条材１２Ａをロール状に巻くことにより、塗工箔１２が複数積層された状態の積層体１５を形成しても良い。
　こうして形成された積層体１５はプリフォーム（焼結素材）として用いられる。
　塗工箔１２の積層枚数は限定されるものではなく、所望する複合材１７の厚さなどに応じて設定され、例えば５～１０００枚に設定される。
　＜塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３＞
　塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３では、図１１に示すように、加圧加熱焼結装置などの焼結装置（接合装置）３０の焼結室３１内に積層体１５を配置し、そして焼結装置３０によって所定の焼結雰囲気中にて積層体１５を塗工箔１２の積層方向（即ち積層体１５の厚さ方向）に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体１５を焼結し即ち塗工箔１２を焼結一体化する。これにより、図１３に示すように本実施形態の複合材１７が得られる。
　この工程Ｓ３では、積層体１５が加圧加熱されることにより、炭素繊維層１１がその厚さ方向に圧縮されて金属箔１０の金属の一部が炭素繊維層１１内に浸透して炭素繊維層１１内に存在する微細な空隙（例：炭素繊維層１１中の炭素繊維１間の隙間）に充填されて、当該空隙が略消滅する。これにより、得られる複合材１７の密度を複合材１７の理論密度の９５％以上にすることができる。
　なお、複合材１７の理論密度とは、複合材１７が金属箔１０の金属と炭素繊維１とだけで形成されており且つ複合材１７の内部に空隙が全く存在しない場合における複合材１７の密度を意味する。
　焼結装置３０としては、ホットプレス装置（例：真空ホットプレス装置）、放電プラズマ焼結装置などが好適に用いられる。
　積層体１５への加圧は、例えば、焼結装置３０に備えられた一対のパンチ３２、３２で積層体１５を挟んで加圧することにより行われる。
　焼結雰囲気は非酸化雰囲気であることが望ましい。非酸化雰囲気は、不活性ガス雰囲気（例：窒素ガス雰囲気、アルゴンガス雰囲気）、真空雰囲気などを含む。
　焼結温度とは、塗工箔１２を焼結一体化（接合一体化）する温度を意味する。具体的には焼結温度は、金属箔１０の金属の融点以下の温度に設定され、特に、金属箔１０の金属の融点と当該融点よりも５０℃程度低い温度との間の温度に設定されることが塗工箔１２を確実に良好に焼結一体化できる点で望ましい。金属箔１０が例えばアルミニウム箔である場合、焼結温度は５５０℃～６２０℃の範囲に設定されることが望ましい。
　積層体１５への加圧力は限定されるものではなく、積層体１５を軽く押圧する程度の加圧力でも良い。さらに、積層体１５への加熱時に積層体１５を加圧すると金属箔１０の金属の流動性が向上することがあるので、積層体１５への加圧により金属箔１０の金属が積層体１５から流れ出ない程度の加圧力で加圧するか、あるいは金属箔１０の金属が積層体１５から流れ出ないように金型（図示せず）内で積層体１５を加圧することが特に望ましい。
　もし塗工箔１２間に空隙が残った状態で塗工箔１２が焼結一体化されると、当該空隙の部分が複合材１７の内部欠陥になる。そこで、この欠陥の発生を抑制するため、積層体１５を焼結雰囲気として真空雰囲気中にて加圧すること又は／及び積層体１５を金型内にて加圧することが望ましい。
　本実施形態では、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａは、焼結装置３０により塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３における積層体１５を初期温度としての約室温から焼結温度まで加熱する途中で焼結装置３０により行われる。この場合におけるバインダー２の除去工程Ｓ３ａを以下に説明する。
　図１２は、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３において積層体１５を加熱する時の温度曲線の一例を示す図（グラフ）である。
　同図中のＴ１～Ｔ２（但し、Ｔ１＜Ｔ２）の温度範囲は、積層体１５の塗工箔１２の炭素繊維層１１に含まれているバインダー２が昇華又は分解などにより消失する範囲であり、通常２００℃～４５０℃である。Ｔ３は焼結温度であり、Ｔ２よりも高い温度である（即ちＴ３＞Ｔ２）。
　塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３では、積層体１５の温度が約室温から焼結温度Ｔ３まで上昇するように焼結装置３０により積層体１５を加熱する途中における積層体１５の温度がＴ１～Ｔ２の範囲内である時に、バインダー２が昇華又は分解などにより消失して積層体１５（詳述すると積層体１５の塗工箔１２の炭素繊維層１１）から除去される。
　積層体１５の温度がＴ１～Ｔ２の温度範囲内である時間Δｔは、バインダー２を積層体１５から除去しうる時間であれば限定されるものではなく、焼結装置３０による積層体１５の昇温速度、積層体１５に含まれているバインダー２の全量、積層体１５の厚さ（例：塗工箔１２の積層枚数）、焼結雰囲気などに応じて設定されるものであり、通常１０ｍｉｎ以上に設定される。
　また、積層体１５の温度がＴ１～Ｔ２の温度範囲内である時に昇温を一旦停止したり昇温速度を緩やかにしたりすることにより上記時間Δｔを長くし、これによりバインダー２の除去を確実に行うようにすることも可能である。
　このように、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａを、塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３における積層体１５を焼結温度Ｔ３まで加熱する途中で行うことにより、複合材１７の製造工程数を削減することができて複合材１７の製造を容易に行える。
　なお本発明は、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａが、焼結装置３０により塗工箔１２を焼結一体化（接合一体化）する工程Ｓ３から独立して行われることを排除するものではない。
　この場合、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａは、積層体１５を形成する工程Ｓ２の後であって且つ塗工箔１２を焼結一体化（接合一体化）する工程Ｓ３の前に行われることが望ましい。その理由は、積層体１５の形成時に炭素繊維層１１中の炭素繊維１が金属箔１０の表面１０ａから脱落するのを確実に抑制できるからである。さらにこの場合、バインダー２を除去する工程Ｓ３ａを行った後であって且つ塗工箔１２を焼結一体化する工程Ｓ３を行う前においては、積層体１５を非酸化雰囲気中に配置しておくこと又は／及び積層体１５の温度を３００℃以下に設定しておくことが望ましい。その理由は、炭素繊維１の酸化消耗を確実に抑制できるし、金属箔１０がアルミニウム箔である場合においてアルミニウム箔の酸化を確実に抑制できるからである。
　本実施形態では、上述したように塗工液５を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａに塗工するための塗工装置がグラビア塗工装置２０であり、グラビア塗工装置２０のグラビアロール２１のセル２２の形状がカップ状であり、更に、セル２２の口形状に内接する円Ｎの直径Ｗが炭素繊維１の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている。これにより、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向がランダムになるように炭素繊維層１１を金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ上に形成することができる。そのため、複合材１７の平面方向の物性（熱伝導率、線膨張係数など）の均一化を図ることができる。
　しかも、積層体１５を形成する際に炭素繊維１の繊維方向を考慮する必要がなく、そのため、複合材１７の平面方向の物性の均一化を容易に図ることができる。
　ここで、図１４中の矢印「Ｐ」は、グラビア塗工装置２０による金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａへの塗工液５の塗工方向を示している。本実施形態では、複合材１７の長さ方向Ａとは塗工方向Ｐと平行な方向を意味する。複合材１７の幅方向Ｂとは、複合材１７の平面内における複合材１７の長さ方向Ａに対して直角方向を意味する。複合材１７の斜め方向Ｄとは、複合材１７の平面内において複合材１７の長さ方向Ａに対して４５°斜めの方向を意味する。「Ｃ」は複合材１７の厚さ方向であり、この厚さ方向Ｄは塗工箔１２の積層方向と一致している。
　本実施形態の複合材１７は、図１４に示すように、複合材１７の長さ方向Ａの物性と、複合材１７の幅方向Ｂの物性と、複合材１７の斜め方向Ｄの物性とは互いに略等しくなる。よって、図１５に示した絶縁基板５０において、絶縁基板５０を構成する複数の構成層５１～５５のうち少なくとも一つの構成層を複合材１７で形成することにより、冷熱サイクル等の温度変化に対して高い信頼性を有する絶縁基板を得ることができ、したがって熱歪みによる絶縁基板５０の割れや剥離を確実に抑制することができる。
　一方、もし塗工装置がグラビア塗工装置２０ではなく、ロールコート装置（例：ロールコーター）、ダイコート装置（例：ダイコーター）又はナイフコート装置（例：ナイフコーター）である場合は、金属箔１０の条材１０Ａの表面１０ａ内における炭素繊維１の繊維方向が一方向に揃い易い。そのため、複合材１７の平面方向の物性の均一化を図ることが非常に困難である。
　以上で本発明の一実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲内で様々に変更可能である。
　本発明では、塗工箔を得る工程において塗工液が塗工される金属箔は、上記実施形態で示したような金属箔の条材であることに限定されるものではなく、その他に例えば条材状ではない金属箔（例：予め設定された長さ寸法及び幅寸法を有する略方形状の金属箔）であっても良い。
　さらに本発明では、グラビア塗工装置は、上記実施形態で示したようにダイレクトグラビア塗工装置であることが特に望ましいが、その他に例えばオフセットグラビア塗工装置（例：オフセットグラビアコーター）であっても良い。
　次に、本発明の具体的な実施例及び比較例を以下に示す。ただし、本発明は以下に示した実施例に限定されるものではない。
　＜実施例１＞
　実施例１では、アルミニウムと炭素繊維との複合材を次の手順で製造した。
　平均繊維長１５０μｍ及び平均繊維直径１０μｍの炭素繊維（日本グラファイトファイバー（株）製：ＸＮ－１００）と、バインダーとして平均分子量７０万のポリエチレンオキサイド（明成化学工業（株）製：アルコックス（登録商標）Ｅ－４５）の３質量％水溶液と、溶剤としてイソプロピルアルコールと、水と、分散剤と、表面調整剤とを撹拌混合し、これにより塗工液を得た。塗工液に含まれるバインダーの質量は炭素繊維の質量に対して固形分で１０％であった。また、塗工液の粘度は２５℃で１０００ｍＰａ・ｓであった。
　厚さ２０μｍ及び幅５００ｍｍのアルミニウム箔（その材質：Ａ１Ｎ３０）の帯状条材の下表面にその全体に亘って塗工液をグラビアコーター（詳述するとダイレクトグラビアコーター）により塗工速度２０ｍ／ｍｉｎで塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の下表面上に炭素繊維層が形成されてなる塗工箔の条材を得た。そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより炭素繊維層から溶剤を蒸発除去した。炭素繊維層から溶剤を除去した後の炭素繊維層に含まれる炭素繊維の塗工量は３０ｇ／ｍ２であった。
　グラビアコーターの構成は次のとおりであった。
　グラビアコーターに備えられたグラビアロールの周面のメッシュは＃２５、セルの形状は格子型、セルの口形状に内接する円の直径は１０００μｍであった。
　乾燥炉による溶剤の除去条件は、乾燥温度が１８０℃、乾燥時間が２ｍｉｎであった。
　次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔を複数切り出した。そして、塗工箔を２００枚積層することで積層体を形成した。
　次いで、加圧加熱焼結装置としての放電プラズマ焼結装置により真空雰囲気中にて積層体を塗工箔の積層方向に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体を焼結し即ち塗工箔を焼結一体化し、これによりアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。複合材の厚さは４ｍｍであった。
　この焼結に適用した焼結条件は次のとおりであった。
　焼結温度は５５０℃、焼結温度の保持時間（焼結時間）は３ｈ、室温からの昇温速度は５０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は１５ＭＰａ、真空度は５Ｐａであった。
　また、このように塗工箔を焼結一体化した工程において積層体を室温から焼結温度５５０℃まで加熱する途中で昇温を一旦停止し、積層体からのバインダーの除去を行った。この際に適用したバインダーの除去条件は次のとおりであった。
　バインダーを除去するための積層体の加熱温度は３８０℃、加熱時間は３０ｍｉｎであった。
　得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
　＜実施例２＞
　実施例２では、アルミニウムと炭素繊維との複合材を次の手順で製造した。
　平均繊維長２００μｍ及び平均繊維直径１０μｍの炭素繊維（三菱樹脂（株）製：Ｋ２２３ＨＭ）と、バインダーとしてアクリル系樹脂と、溶剤としてプロピレングリコールエチルエーテルアセテートと、分散剤と、表面調整剤とを撹拌混合し、これにより塗工液を得た。塗工液に含まれるバインダーの質量は炭素繊維の質量に対して固形分で２０％であった。また、塗工液の粘度は２５℃で７００ｍＰａ・ｓであった。
　厚さ２０μｍ及び幅２８０ｍｍのアルミニウム箔（その材質：Ａ１Ｎ３０）の帯状条材の下表面にその全体に亘って塗工液をグラビアコーターにより塗工速度３０ｍ／ｍｉｎで塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の下表面上に炭素繊維層が形成されてなる塗工箔の条材を得た。そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより炭素繊維層から溶剤を蒸発除去した。炭素繊維層から溶剤を除去した後の炭素繊維層に含まれる炭素繊維の塗工量は２０ｇ／ｍ２であった。
　グラビアコーターの構成は次のとおりであった。
　グラビアロールに備えられたグラビアロールの周面のメッシュは＃３０、セルの形状はピラミッド型、セルの口形状に内接する円の直径は８３０μｍであった。
　乾燥炉による溶剤の除去条件は、乾燥温度が１７０℃、乾燥時間が１ｍｉｎであった。
　次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔を複数切り出した。そして、塗工箔を２００枚積層することで積層体を形成した。
　次いで、加圧加熱焼結装置としての真空ホットプレス装置により真空雰囲気中にて積層体を塗工箔の積層方向に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体を焼結し即ち塗工箔を焼結一体化し、これによりアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。複合材の厚さは４ｍｍであった。
　この焼結に適用した焼結条件は次のとおりであった。
　焼結温度は６００℃、焼結温度の保持時間（焼結時間）は６ｈ、室温からの昇温速度は２０℃／ｍｉｎ、積層体への加圧力は１５ＭＰａ、真空度は５×１０－１Ｐａであった。
　また、このように塗工箔を焼結一体化した工程において、室温からの昇温速度（２０℃／ｍｉｎ）が実施例１のそれ（５０℃／ｍｉｎ）よりも遅く、積層体を室温から焼結温度６００℃まで加熱する途中で昇温を一旦停止しなくてもバインダーが積層体から除去された。
　得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
　＜比較例１＞
　比較例１では、アルミニウムと炭素繊維との複合材を次の手順で製造した。
　上記実施例１で用いた塗工液と同じ塗工液を準備した。そして、厚さ２０μｍ及び幅１５０ｍｍのアルミニウム箔（その材質：Ａ１Ｎ３０）の条材の下表面にその全体に亘って塗工液を試験用アプリケーターにより塗工し、これにより、アルミニウム箔の条材の下表面上に炭素繊維層が形成されてなる塗工箔の条材を得た。そして、塗工箔の条材を乾燥炉内に通過させることにより炭素繊維層から溶剤を蒸発除去した。炭素繊維層から溶剤を除去した後の炭素繊維層に含まれる炭素繊維の塗工量は３０ｇ／ｍ２であった。
　乾燥炉による溶剤の除去条件は、乾燥温度が１００℃、乾燥時間が３０ｍｉｎであった。
　次いで、塗工箔の条材を正方形状（その寸法：縦５０ｍｍ×横５０ｍｍ）に切断し、これにより塗工箔の条材から正方形状の塗工箔を複数切り出した。そして、塗工箔を塗工方向に向きを全て揃えて２００枚積層することで積層体を形成した。
　次いで、加圧加熱焼結装置としての放電プラズマ焼結装置により真空雰囲気中にて積層体を塗工箔の積層方向に加圧しながら所定の焼結温度で加熱することにより積層体を焼結し即ち塗工箔を焼結一体化し、これによりアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。複合材の厚さは４ｍｍであった。
　この焼結に適用した焼結条件及びバインダーの除去条件は上記実施例１と同じであった。
　得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
　＜比較例２＞
　比較例２では、塗工箔を塗工方向が交互に直角になるように２００枚積層することで積層体を形成したこと以外は、上記比較例１と同じ製造工程及び製造条件でアルミニウムと炭素繊維との複合材を得た。
　得られた複合材は、アルミニウム箔から形成されたアルミニウム層と炭素繊維層とが交互に複数積層された状態になっており、更に、炭素繊維層内にアルミニウムが十分に浸透して炭素繊維層内に空隙が殆ど存在しておらず、複合材の密度は複合材の理論密度の９９％であった。
　＜物性測定＞
　上記実施例１、２、比較例１及び２の複合材についてそれぞれ熱伝導率と線膨張係数を測定した。その結果を表１に示した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
　表１中の「熱伝導率」及び「線膨張係数」欄において、「Ａ方向」、「Ｂ方向」、「Ｃ方向」及び「Ｄ方向」は、それぞれ、前述の図１４に示すように、複合材の長さ方向Ａ、幅方向Ｂ、厚さ方向Ｃ及び斜め方向Ｄを意味している。
　表１に示すように、実施例１及び２の複合材では、Ａ方向とＢ方向とＤ方向の熱伝導率は互いに概ね等しく、またＡ方向とＢ方向とＤ方向の線膨張係数も互いに概ね等しかった。したがって、実施例１及び２の複合材の平面方向の物性（熱伝導率、線膨張係数）は略均一であることを確認し得た。
　一方、比較例１の複合材では、Ａ方向とＢ方向とＤ方向の熱伝導率は互いに相異しており、またＡ方向とＢ方向とＤ方向の線膨張係数も互いに相異していた。比較例２の複合材では、Ａ方向とＢ方向の熱伝導率は互いに概ね等しいがＤ方向の熱伝導率がＡ方向及びＢ方向の熱伝導率と相異しており、またＡ方向とＢ方向の線膨張係数は互いに等しいがＤ方向の線膨張係数がＡ方向及びＢ方向の線膨張係数と相異していた。したがって、比較例１及び２の複合材の平面方向の物性（熱伝導率、線膨張係数）は均一性に乏しいことを確認し得た。
　＜冷熱サイクル試験＞
　上記実施例１、２、比較例１及び２の複合材に対してそれぞれ以下の冷熱サイクル試験を行った。
　上記実施例１、２、比較例１及び２の複合材をそれぞれ正方形状（その寸法：縦３０ｍｍ×横３０ｍｍ）に切断し、それぞれの表面に正方形状（その寸法：縦２０ｍｍ×横２０ｍｍ×厚さ１．６ｍｍ）の炭化ケイ素板（ＳｉＣ板）をはんだ付けにより積層状に接合し、これにより実施例１、２、比較例１及び２の接合体を得た。そして、各接合体に対して－４０℃～８０℃の冷熱サイクル試験を３０００サイクル繰り返して行った。
　この冷熱サイクル試験の結果では、実施例１及び２の接合体はその接合界面に剥がれは発生しなかった。したがって、実施例１及び２の複合材は絶縁基板の構成層の材料として好適に用いることができることを確認し得た。一方、比較例１及び２の接合体はその接合界面に部分的に剥がれが発生しており更に変形していた。これらの結果を表１中の「剥がれの有無」欄に示した。
　本願は、２０１５年１２月２４日付で出願された日本国特許出願の特願２０１５－２５１４１６号の優先権主張を伴うものであり、その開示内容は、そのまま本願の一部を構成するものである。
　ここに用いられた用語及び表現は、説明のために用いられたものであって限定的に解釈するために用いられたものではなく、ここに示され且つ述べられた特徴事項の如何なる均等物をも排除するものではなく、この発明のクレームされた範囲内における各種変形をも許容するものであると認識されなければならない。
　本発明は、多くの異なった形態で具現化され得るものであるが、この開示は本発明の原理の実施例を提供するものと見なされるべきであって、それら実施例は、本発明をここに記載しかつ／または図示した好ましい実施形態に限定することを意図するものではないという了解のもとで、多くの図示実施形態がここに記載されている。
　本発明の図示実施形態を幾つかここに記載したが、本発明は、ここに記載した各種の好ましい実施形態に限定されるものではなく、この開示に基づいていわゆる当業者によって認識され得る、均等な要素、修正、削除、組み合わせ（例えば、各種実施形態に跨る特徴の組み合わせ）、改良及び／又は変更を有するありとあらゆる実施形態をも包含するものである。クレームの限定事項はそのクレームで用いられた用語に基づいて広く解釈されるべきであり、本明細書あるいは本願のプロセキューション中に記載された実施例に限定されるべきではなく、そのような実施例は非排他的であると解釈されるべきである。例えば、この開示において、「preferably」という用語は非排他的なものであって、「好ましいがこれに限定されるものではない」ということを意味するものである。この開示および本願のプロセキューション中において、ミーンズ・プラス・ファンクションあるいはステップ・プラス・ファンクションの限定事項は、特定クレームの限定事項に関し、ａ）「means for」あるいは「step for」と明確に記載されており、かつｂ）それに対応する機能が明確に記載されており、かつｃ）その構成を裏付ける構成、材料あるいは行為が言及されていない、という条件の全てがその限定事項に存在する場合にのみ適用される。この開示および本願のプロセキューション中において、「present invention」または「invention」という用語は、この開示範囲内における１または複数の側面に言及するものとして使用されている場合がある。このpresent inventionまたはinventionという用語は、臨界を識別するものとして不適切に解釈されるべきではなく、全ての側面すなわち全ての実施形態に亘って適用するものとして不適切に解釈されるべきではなく（すなわち、本発明は多数の側面および実施形態を有していると理解されなければならない）、本願ないしはクレームの範囲を限定するように不適切に解釈されるべきではない。この開示および本願のプロセキューション中において、「embodiment」という用語は、任意の側面、特徴、プロセスあるいはステップ、それらの任意の組み合わせ、及び／又はそれらの任意の部分等を記載する場合にも用いられる。幾つかの実施例においては、各種実施形態は重複する特徴を含む場合がある。この開示および本願のプロセキューション中において、「e.g.,」、「NB」という略字を用いることがあり、それぞれ「たとえば」、「注意せよ」を意味するものである。
　本発明は、金属と炭素繊維との複合材の製造方法、及び、絶縁基板の製造方法に利用可能である。
１：炭素繊維
２：バインダー
３：溶剤
５：塗工液
１０：金属箔
１０Ａ：金属箔の条材
１１：炭素繊維層
１２：塗工箔
１２Ａ：塗工箔の条材
１５：積層体
１７：金属と炭素繊維との複合材
２０：グラビア塗工装置
２１：グラビアロール
２２：セル
２８：乾燥炉
３０：焼結装置

Claims (7)

  1. 　炭素繊維とバインダーと前記バインダー用溶剤とを混合状態に含有する塗工液を、周面に多数のセルが設けられたグラビアロールを備えたグラビア塗工装置により金属箔の表面に塗工することにより、前記金属箔の表面上に炭素繊維層が形成された塗工箔を得る工程と、
    　前記塗工箔が複数積層された状態の積層体を形成する工程と、
    　前記積層体を加熱することにより前記積層体から前記バインダーを除去し、そして前記前記積層体を前記塗工箔の積層方向に加圧しながら加熱することにより前記塗工箔を接合一体化する工程と、を具備し、
    　前記グラビアロールの前記セルの形状がカップ状であり、且つ、前記セルの口形状に内接する円の直径が前記炭素繊維の平均繊維長に対して１．２倍以上に設定されている、金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
  2. 　前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる請求項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
  3. 　前記塗工箔を得る工程は、前記金属箔の表面上に形成された前記炭素繊維層の表面に摺り均し処理を施さないで前記炭素繊維層から前記溶剤を除去する工程を含んでいる請求項１記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
  4. 　前記塗工箔を接合一体化する工程では、前記積層体の温度が前記塗工箔を接合一体化する温度まで上昇するように前記積層体を加熱する途中で前記積層体から前記バインダーを除去する請求項１～３のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
  5. 　前記セルの形状は、格子型、ピラミッド型、亀甲型及び円型からなる群より選択される少なくとも一つである請求項１～４のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
  6. 　前記金属箔はアルミニウム箔及び銅箔のうち少なくとも一方である請求項１～５のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法。
  7. 　積層状に一体化される複数の絶縁基板構成層を備えた絶縁基板の製造方法であって、
    　複数の構成層のうち少なくとも一つの構成層は金属と炭素繊維との複合材で形成されており、
    　前記複合材を請求項１～６のいずれかに記載の金属と炭素繊維との複合材の製造方法により製造する、絶縁基板の製造方法。
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