WO2017090367A1 - 固体酸化物形燃料電池スタック - Google Patents

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fuel
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陽介 朝重
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    • Y02E60/30—Hydrogen technology
    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a solid oxide fuel cell stack in which a plurality of solid oxide fuel cells are stacked.
  • a solid oxide fuel cell (also referred to as SOFC: Solid Oxide Fuel Cell) is a fuel electrode (anode): H 2 + O 2 ⁇ ⁇ H 2 O + 2e ⁇ , an air electrode (cathode): (1 / 2)
  • a device for extracting electric energy by the reaction of O 2 + 2e ⁇ ⁇ O 2 ⁇ In order to continuously extract electric energy, it is necessary to perform the reaction continuously. Therefore, oxidation of fuel gas (for example, H 2 ) as an anode gas and air (O 2 ) as a cathode gas supplied to the cathode is performed. The agent gas is continuously supplied.
  • a solid oxide fuel cell a plurality of fuel cells are stacked in order to obtain a sufficient voltage.
  • a fuel cell (fuel cell stack) is configured.
  • the fuel cell stack electrically connects a plurality of fuel cells.
  • a metal layer is disposed between one fuel cell and the other fuel cell, and the metal layer and the fuel cell 2 are electrically connected to each other. It has been proposed to provide a conductive material layer between the fuel cell and the fuel cell (see, for example, Patent Document 1).
  • the fuel cell made of ceramic and the metal layer made of metal have different coefficients of thermal expansion, and there is room for improvement in connectivity when a thermal cycle is applied.
  • a layer made of a conductive ceramic is used instead of the metal layer, there is a problem that heat tends to be trapped.
  • the present invention solves the above-mentioned problems, and in the stacking (stacking) of solid oxide fuel cells, the reliability of electrical connection between the cells is improved and the heat generated with power generation is reduced.
  • An object of the present invention is to provide a solid oxide fuel cell stack in which the cell in-plane temperature distribution is flattened and cracks are suppressed.
  • the solid oxide fuel cell stack of the present invention has a structure in which a plurality of fuel cells are stacked.
  • the fuel cell includes a solid oxide electrolyte layer, a fuel electrode layer and an air electrode layer stacked via the solid oxide electrolyte layer, and a stack of layers stacked outside the fuel electrode layer and the air electrode layer.
  • a plurality of connecting portions that electrically connect one fuel battery cell and the other fuel battery cell in a portion where the fuel battery cells are stacked, and the fuel electrode layer or A conductive via that electrically connects the air electrode layer and the connecting portion and penetrates the separator in the stacking direction, and the plurality of connecting portions are mutually positioned at positions corresponding to the conductive via. They are arranged at intervals.
  • a heat conduction part made of a material having a higher thermal conductivity than the connection part is provided in the interval of the plurality of connection parts.
  • the heat conducting portion is substantially the same height as the connecting portion in a direction in which the fuel cells are stacked.
  • the heat conducting portion has a comb shape.
  • the heat conducting part is selected from the group consisting of Pt, Pd, Ag, Au, Ru, Rh, Ni, Fe, Cr, Cu, Ti, Co, and Si. It is preferably made of a material mainly composed of at least one kind.
  • the connecting portion LaSrMnO 3, LaSrCoO 3, LaSrCoFeO 3, MnCoO 3, SmSrCoO 3, LaCaMnO 3, LaCaCoO 3, LaCaCoFeO 3, LaNiFeO 3, (LaSr) 2 NiO 4
  • the conductive ceramic is mainly composed of at least one material selected from the group consisting of:
  • the solid oxide fuel cell stack of the present invention in the stacking (stacking) of solid oxide fuel cell, heat generated by power generation is improved while improving the reliability of electrical connection between cells. Therefore, it is possible to provide a solid oxide fuel cell stack in which the in-plane temperature distribution resulting from the above is flattened and cracks are suppressed.
  • FIG. 1 is a schematic front sectional view showing a main part of a fuel cell stack according to a first embodiment of the present invention. It is a disassembled perspective view of one fuel battery cell used for the fuel cell stack of the 1st Embodiment of this invention. It is a top view of one fuel cell used for the fuel cell stack concerning a 1st embodiment.
  • 1 is a perspective view schematically showing a fuel cell stack according to a first embodiment.
  • FIG. 5 is a schematic front sectional view showing the main part of the fuel cell stack according to the second embodiment.
  • FIG. 6A is a plan view of a connecting portion of an example of the fuel cell stack according to the second embodiment as viewed from above.
  • FIG. 6B is a plan view of the heat conducting portion of an example of the fuel cell stack according to the second embodiment as viewed from above.
  • FIG. 1 is a schematic front sectional view of a fuel cell stack according to a first embodiment of the present invention.
  • the upper fuel cell 2 and the middle fuel cell 2 are joined via a joint 4, and the middle fuel cell 2 and the lower fuel cell 2 are joined. 4 is joined.
  • three fuel cells 2, 2, and 2 are shown.
  • a structure in which the fuel cells 2 and 2 on both sides are stacked via another joint 4. Furthermore, it is lined up.
  • FIG. 1 only the positions where the fuel cells 2, 2 and 2 are provided are schematically shown. Details of one fuel cell 2 will be described with reference to FIGS. 2 and 3.
  • the fuel cell 2 has a solid oxide electrolyte layer 7.
  • the solid oxide electrolyte layer 7 is made of a ceramic having high ionic conductivity. Examples of such materials include stabilized zirconia and partially stabilized zirconia. More specifically, zirconia stabilized by Y or Sc is mentioned. Examples of the stabilized zirconia include 10 mol% yttria stabilized zirconia (10YSZ) and 11 mol% scandia stabilized zirconia (11ScSZ). Examples of the partially stabilized zirconia include 3 mol% yttria partially stabilized zirconia (3YSZ).
  • the material constituting the solid oxide electrolyte layer 7 is not limited to the above, Sm and Gd-doped ceria-based oxide and, La 0.8 Sr 0.2 Ga 0.8 Me 0.2 O It may be formed of a perovskite oxide such as (3- ⁇ ) . ⁇ represents a positive number less than 3.
  • the solid oxide electrolyte layer 7 is provided with a through hole 7a and a through hole 7b.
  • the through hole 7a constitutes a fuel gas flow path.
  • the through hole 7b constitutes an air flow path through which air as an oxidant gas passes.
  • the fuel electrode layer 6 is laminated above the solid oxide electrolyte layer 7.
  • the fuel electrode layer 6 can be composed of yttria-stabilized zirconia containing Ni, scandia-stabilized zirconia containing Ni, or the like.
  • the fuel electrode layer 6 is provided with a slit 6a constituting a fuel gas flow path and a slit 6b constituting an air flow path.
  • the separator 5 is laminated on the fuel electrode layer 6.
  • the separator 5 can be formed of stabilized zirconia, partially stabilized zirconia, or the like.
  • Through holes 5 a and 5 b are formed in the separator 5.
  • the through hole 5a constitutes a fuel gas flow path.
  • the through hole 5b constitutes an air flow path.
  • the separator 5 is provided with a plurality of interconnectors 5c for taking out electricity so as to penetrate the lower surface from the upper surface of the separator 5. That is, each interconnector 5c is formed by a via-hole conductor. The plurality of interconnectors 5 c are electrically connected to the fuel electrode layer 6.
  • the material of the interconnector 5c is not particularly limited.
  • the interconnector 5c includes, for example, an Ag—Pd alloy, an Ag—Pt alloy, lanthanum chromite (LaCrO 3 ) added with an alkaline earth metal, lanthanum ferrate (LaFeO 3 ), lanthanum strontium manganite (LSM). ) Or the like.
  • an air electrode layer 8 and a separator 9 are laminated below the solid oxide electrolyte layer 7.
  • the air electrode layer 8 is provided with a slit 8a that constitutes a fuel gas passage and a slit 8b that constitutes an air passage.
  • the air electrode layer 8 is preferably made of a porous material having high electron conductivity.
  • Such an air electrode layer 8 includes, for example, scandia-stabilized zirconia (ScSZ), ceria doped with Gd, indium oxide doped with Sn, PrCoO 3 oxide, LaCoO oxide, or LaMoO 3 oxide. It can be formed by things.
  • Examples of the LaMoO 3 oxide include La 0.8 Sr 0.2 MnO 3 (hereinafter abbreviated as LSM) and La 0.6 Ca 0.4 MnO 3 .
  • the separator 9 is configured in the same manner as the separator 5. Therefore, it has the through-hole 9a which comprises a fuel gas flow path, the through-hole 9b which comprises an air flow path, and the several interconnector 9c.
  • the fuel battery cell 2 is prepared by mixing and molding the materials shown above with a binder and a solvent for each component, preparing a green sheet having a predetermined shape, and laminating and crimping these green sheets, It can obtain through the baking process integrated by co-sintering the obtained laminated body.
  • FIG. 3 shows a plan view of the single fuel cell 2.
  • the fuel battery cell 2 has a cross-shaped flow path component 2a and four power generation units 2b, 2c, 2d, and 2e partitioned by the flow path component 2a when viewed in plan. .
  • the interconnector 5c is exposed on the upper surfaces of the power generation units 2b to 2e.
  • FIG. 4 is a perspective view showing the fuel cell stack 1. As shown in FIG. 4, in the fuel cell stack 1, the fuel cells 2, 2, 2 are stacked via joints 4, 4.
  • the fuel cell stack 1 is characterized by the structure of a joint 4 that joins the fuel battery cell 2 and the fuel battery cell 2 together.
  • the joint 4 physically joins and integrates the upper fuel cell 2 and the lower fuel cell 2, and electrically connects the upper fuel cell 2 and the lower fuel cell 2 in series. Connected.
  • the joint portion 4 is provided with a connection portion 10 in order to electrically connect the upper fuel cell 2 and the lower fuel cell 2.
  • the connecting portion 10 is disposed at a position corresponding to the conductive via 11 provided in the fuel cell 2 with a space therebetween.
  • the conductive via 11 is provided penetrating through the separator 5 or the separator 9 in the stacking direction, and electrically connects the fuel electrode layer 6 or the air electrode layer 8 and the connection portion 10.
  • connection portions 10 are arranged with a space therebetween, that is, by providing the connection portion 10 non-formation region in the joint portion 4, it is possible to suppress heat from being trapped inside the fuel cell stack 1. be able to. Furthermore, since the connection part 10 is arrange
  • the conductive via 11 is, for example, a surface electrode formed of a conductive oxide, and takes out electricity generated by the fuel cell to the outside.
  • the fuel cell stack 1 can be stacked by electrically connecting the surface electrodes of the opposing fuel cells 2 via a conductive material, and the output can be increased.
  • the output increases (when the amount of power generation increases)
  • the heat generated by the power generation is trapped inside the fuel cell stack 1 and the temperature distribution is generated in the plane of the fuel cell 2, which may cause cracks. Get higher.
  • the conventional joining between the fuel cells 2 and 2 has been performed by a method such as disposing a sheet-like conductive material over the entire joint.
  • a method of alternately stacking (stacking) fuel cells and metal separators using a metal separator is also employed. Since the metal separator itself has a relatively high thermal conductivity, it is possible to flatten the temperature distribution in the fuel cell. However, since the fuel cell and the metal separator are electrically connected between different materials, the reliability is not sufficient. Moreover, Cr vapor
  • the material constituting the connecting portion 10, LaSrMnO 3 is a conductive ceramic material: made of (LSM Lanthanum Strontium Manganite).
  • the material which comprises the said connection part 10 is not specifically limited, What is necessary is just to have favorable electroconductivity.
  • a conductive ceramic material a material having a crystal structure of ABO 3 or A 2 BO 4 (A: one kind of rare earth, B: one kind of transition element) can be mentioned.
  • the aforementioned LSM, LaSrCoO 3 , LaSrCoFeO 3 , MnCoO 3 , SmSrCoO 3 , LaCaMnO 3 , LaCaCoO 3 , LaCaCoFeO 3 , LaNiFeO 3 , (LaSr) 2 NiO 4, etc. can be used. Since these materials have electrical conductivity, the electrical resistance between the fuel cells can be reduced by using the connection portion 10 and the stack characteristics can be improved.
  • a noble metal such as Au or Pt can be used as the material constituting the connecting portion 10, but it is preferable to use a material such as LSM because the noble metal is expensive.
  • connection part 10 Since the extraction of electricity from the fuel battery cell 2 is performed by the conductive via 11, the connecting portion 10 disposed between the fuel battery cells 2 only needs to exist at least on the surface electrode (conductive via 11). Therefore, the connection part 10 is preferably provided in a dot shape on the conductive via 11. When the area of the connection part 10 in plan view is larger than the area of the conductive via 11 in plan view, the resistance value of the connection part can be lowered, which is preferable. Alternatively, the material of the connection part 10 can be made into a paste and applied in a meandering manner so as to trace the adjacent conductive vias 11. As described above, the connection portion 10 is continuously provided at positions corresponding to the plurality of conductive vias 11, thereby facilitating manufacturing.
  • FIG. 5 is a schematic front sectional view of a fuel cell stack according to the second embodiment of the present invention.
  • the heat conduction part 12 made of a material having a higher thermal conductivity than the connection part 10 is provided in the interval of the plurality of connection parts 10.
  • FIG. 6 shows an example of the shapes of the connection part 10 and the heat conduction part 12.
  • FIG. 6A is a plan view of a connecting portion of an example of the fuel cell stack according to the second embodiment as viewed from above.
  • FIG. 6B is a plan view of the heat conducting portion of an example of the fuel cell stack according to the second embodiment as viewed from above.
  • the connection part 10 in FIG. 6A is provided in a meandering manner so as to cover the conductive via 11.
  • the connection part 10 is formed in a meandering shape, the connection part 10 is connected to one line.
  • “a plurality of connection parts are arranged with a space between each other” means, for example, FIG. 6 (a), when the cross section of the vicinity of the center is viewed with a vertical line, it is sufficient that there is a portion where a plurality of connecting portions are arranged with intervals, and the connecting portions may be connected at the end portions. Absent.
  • a metal foil processed into a comb-teeth shape as shown in FIG. 6B is opposed to the heat conducting portion 12 between the meandering connection portions 10 shown in FIG. Two pieces are inserted.
  • the heat conduction part 12 is substantially the same height as the connection part 10 in the direction in which the fuel cells (2, 2, 2) are stacked.
  • substantially the same height means that the height can include an error as long as the connection between the fuel cells of the connection portion 10 is not hindered.
  • the height of the heat conduction part 12 substantially the same as the height of the connection part 10, it is possible to achieve both suppression of heat trapping inside the fuel cell stack 1 and suppression of thickening of the fuel cell stack. Therefore, it is preferable. Further, in the structure of the present embodiment in which the heat conducting portion 12 is provided in the space between the connecting portions 10, it is not necessary to add a new layer, so that the in-plane temperature distribution can be reduced in a small space. Therefore, it is useful for reducing the size of the fuel cell stack.
  • the heat conduction part 12 is made of a material mainly composed of at least one selected from the group consisting of Pt, Pd, Ag, Au, Ru, Rh, Ni, Fe, Cr, Cu, Ti, Co, and Si. It is preferable to become. In this specification, “mainly” means to occupy 1/2 or more.
  • the metal material is more preferably a low-cost material that has high thermal conductivity and can withstand the operating temperature environment of the solid oxide fuel cell.
  • NCA-1 manufactured by Nisshin Steel
  • it is preferable that Al is added as a trace element. This is because the Al element forms an Al 2 O 3 layer on the metal surface at a high temperature, and the oxidation resistance becomes very high.
  • connection portion 10 is provided in a meandering manner so as to cover the conductive via 11, but the present invention is not limited to this. It is also preferable to provide the connection part 10 on the conductive via 11 in a dot shape.
  • the metal foil used as the heat conduction part 12 may be a mesh in which the position of the conductive via 11 is a through hole, for example.
  • the in-plane temperature distribution caused by the heat generated by the power generation while improving the reliability of the electrical connection between the cells. It is possible to provide a solid oxide fuel cell stack in which the cracks are flattened and cracks are suppressed.

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Abstract

固体酸化物形燃料電池セルの積層（スタック化）において、セル間の電気的接続の信頼性を向上しつつ、発電に伴って発生する熱に起因するセル面内温度分布を平坦化し、クラックの発生を抑制した固体酸化物形燃料電池スタックを提供する。複数の燃料電池セルが積層されている構造を有し、燃料電池セル２は、固体酸化物電解質層７と、固体酸化物電解質層７を介して積層された燃料極層６および空気極層８と、燃料極層６および空気極層８の外側に積層された一組のセパレータ５，９とを備え、燃料電池セル２同士が積層されている部分において、一方の燃料電池セルと、他方の燃料電池セルとを電気的に接続する複数の接続部１０と、燃料極層６または空気極層８と接続部１０とを電気的に接続し、セパレータ５，９内を積層方向に貫通する導電ビア１１と、を有し、複数の接続部１０は導電ビア１１に対応する位置に、相互に間隔を有して配置されている、固体酸化物形燃料電池スタック１。

Description

固体酸化物形燃料電池スタック
　この発明は、複数の固体酸化物形の燃料電池セルが積層されている固体酸化物形燃料電池スタックに関する。
　固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ：Ｓｏｌｉｄ　Ｏｘｉｄｅ　Ｆｕｅｌ　Ｃｅｌｌ、固体電解質形燃料電池ともいう）は、燃料極（アノード）：Ｈ２＋Ｏ２－→Ｈ２Ｏ＋２ｅ－、空気極（カソード）：（１／２）Ｏ２＋２ｅ－→Ｏ２－の反応により、電気エネルギーを取り出す装置である。電気エネルギーを連続的に取り出すため、反応を連続的に行う必要があり、そのため、アノードガスとしての燃料ガス（例えばＨ２）およびカソードに供給されるカソードガスとしての空気（Ｏ２）等の酸化剤ガスを連続して供給する。固体酸化物形燃料電池においては、十分な電圧を得るために、複数の燃料電池セルが積層されている。それによって、燃料電池（燃料電池スタック）が構成されている。燃料電池スタックは、複数の燃料電池セルを電気的に接続する。前記接続の信頼性を高めるために、一方の燃料電池セルと他方の燃料電池セルとの間に金属層を配置し、前記金属層と燃料電池セル２を電気的に接続するように前記金属層と前記燃料電池セルとの間に導電材層を設けることが提案されている（例えば、特許文献１参照）。
国際公開第２０１５／０４５９２６号
　しかしながら、前記の場合、セラミックからなる前記燃料電池セルと、前記金属からなる金属層とは、熱膨張係数が異なっており、熱サイクルが加わった場合における接続性に改善の余地がある。一方、金属層の代わりに導電性セラミックからなる層を使用した場合には熱がこもり易くなってしまうという問題があった。
　本発明は上記問題点を解決するものであり、固体酸化物形燃料電池セルの積層（スタック化）において、セル間の電気的接続の信頼性を向上しつつ、発電に伴って発生する熱に起因するセル面内温度分布を平坦化し、クラックの発生を抑制した固体酸化物形燃料電池スタックを提供することを目的とする。
　上記目的を達成するために、本発明の固体酸化物形燃料電池スタックは、複数の燃料電池セルが積層されている構造を有する。前記燃料電池セルは、固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層を介して積層された燃料極層および空気極層と、前記燃料極層および前記空気極層の外側に積層された一組のセパレータとを備え、前記燃料電池セル同士が積層されている部分において、一方の燃料電池セルと、他方の燃料電池セルとを電気的に接続する複数の接続部と、前記燃料極層または前記空気極層と前記接続部とを電気的に接続し、前記セパレータ内を積層方向に貫通する導電ビアと、を有し、前記複数の接続部は前記導電ビアに対応する位置に、相互に間隔を有して配置されている。
　本発明の固体酸化物形燃料電池スタックのある特定の局面においては、前記複数の接続部が有する前記間隔内に、前記接続部よりも熱伝導率の高い材料からなる熱伝導部が設けられている。
　本発明の固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、前記熱伝導部は、前記燃料電池セル同士が積層されている方向において、前記接続部の高さと略同一の高さであることが好ましい。
　本発明の固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、前記熱伝導部は、櫛歯形状であることが好ましい。
　本発明の固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、前記熱伝導部は、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｇ、Ａｕ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｓｉからなる群から選択された少なくとも１種を主体とする材料からなることが好ましい。
　本発明の固体酸化物形燃料電池スタックにおいて、前記接続部は、ＬａＳｒＭｎＯ３、ＬａＳｒＣｏＯ３、ＬａＳｒＣｏＦｅＯ３、ＭｎＣｏＯ３、ＳｍＳｒＣｏＯ３、ＬａＣａＭｎＯ３、ＬａＣａＣｏＯ３、ＬａＣａＣｏＦｅＯ３、ＬａＮｉＦｅＯ３、（ＬａＳｒ）２ＮｉＯ４からなる群から選択された少なくとも１種の材料を主体とする導電セラミックスであることが好ましい。
　本発明の固体酸化物形燃料電池スタックによれば、固体酸化物形燃料電池セルの積層（スタック化）において、セル間の電気的接続の信頼性を向上しつつ、発電に伴って発生する熱に起因するセル面内温度分布を平坦化し、クラックの発生を抑制した固体酸化物形燃料電池スタックを提供することができる。
　この発明の上述の目的，その他の目的，特徴および利点は、図面を参照して行う以下の実施例の詳細な説明から一層明らかとなろう。
図１は、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池スタックの要部を示す略図的正面断面図である。 本発明の第１の実施形態の燃料電池スタックに用いられている１つの燃料電池セルの分解斜視図である。 第１の実施形態に係る燃料電池スタックに用いられている１つの燃料電池セルの平面図である。 第１の実施形態の燃料電池スタックを模式的に示す斜視図である。 図５は、第２の実施形態に係る燃料電池スタックの要部を示す略図的正面断面図である。 図６（ａ）は、第２の実施形態に係る燃料電池スタックの一例の接続部を上面から見た平面図である。図６（ｂ）は、第２の実施形態に係る燃料電池スタックの一例の熱伝導部を上面から見た平面図である。
　以下、この発明の実施の形態を、図面を参照しながら説明する。ただし、本発明は、以下の例に限定および制限されない。なお、以下で参照する図面は、模式的に記載されたものであり、図面に描画された物体の寸法の比率などは、現実の物体の寸法の比率などとは異なる場合がある。図面相互間においても、物体の寸法比率等が異なる場合がある。また、各実施形態は例示であり、異なる実施形態で示した構成の部分的な置換または組み合わせが可能であることは言うまでもない。第２の実施形態以降では、第１の実施形態と共通の事柄についての記述を省略し、異なる点についてのみ説明する。とくに、同様の構成による同様の作用効果については、実施形態毎には逐次言及しない。
（第１の実施形態）
　図１は、本発明の第１の実施形態に係る燃料電池スタックの略図的正面断面図である。燃料電池スタック１においては、上段の燃料電池セル２と中段の燃料電池セル２とが接合部４を介して接合されており、中段の燃料電池セル２と下段の燃料電池セル２とが接合部４を介して接合されている。図１においては、３つの燃料電池セル２，２，２を示したが、本実施形態においては、さらに他の接合部４を介して両側の燃料電池セル２，２が積層されている構造がさらに連ねられている。
　また、図１においては、燃料電池セル２，２，２は、その設けられている位置のみを略図的に示している。図２および図３を参照して、１つの燃料電池セル２の詳細を説明する。
　図２に示すように、燃料電池セル２は、固体酸化物電解質層７を有する。固体酸化物電解質層７は、イオン導電性が高いセラミックスからなる。このような材料としては、例えば、安定化ジルコニアや部分安定化ジルコニアなどを挙げることができる。より具体的には、ＹやＳｃにより安定化されたジルコニアが挙げられる。安定化ジルコニアとしては、例えば、１０モル％イットリア安定化ジルコニア（１０ＹＳＺ）、１１モル％スカンジア安定化ジルコニア（１１ＳｃＳＺ）などを挙げることができる。部分安定化ジルコニアとしては、例えば、３モル％イットリア部分安定化ジルコニア（３ＹＳＺ）などを挙げることができる。
　なお、上記固体酸化物電解質層７を構成する材料は上記に限定されず、ＳｍやＧｄがドープされたセリア系酸化物や、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２Ｇａ０．８Ｍｅ０．２Ｏ（３－δ）などのペロブスカイト型酸化物などにより形成してもよい。なお、δは、３未満の正の数を示す。
　固体酸化物電解質層７には、貫通孔７ａと貫通孔７ｂとが設けられている。貫通孔７ａは、燃料ガス流路を構成している。貫通孔７ｂは、酸化剤ガスとしての空気を通す空気流路を構成している。
　固体酸化物電解質層７の上方に燃料極層６が積層されている。燃料極層６は、Ｎｉを含むイットリア安定化ジルコニアや、Ｎｉを含むスカンジア安定化ジルコニアなどにより構成することができる。燃料極層６には、燃料ガス流路を構成するスリット６ａと、空気流路を構成するスリット６ｂとが設けられている。
　上記燃料極層６上にセパレータ５が積層されている。セパレータ５は、安定化ジルコニアや部分安定化ジルコニアなどにより形成され得る。セパレータ５に、貫通孔５ａ，５ｂが形成されている。貫通孔５ａは、燃料ガス流路を構成している。貫通孔５ｂは、空気流路を構成している。
　他方、セパレータ５には、電気を取り出すための複数本のインターコネクタ５ｃがセパレータ５の上面から下面を貫くように設けられている。すなわち、ビアホール導体により各インターコネクタ５ｃが形成されている。複数本のインターコネクタ５ｃは、上記燃料極層６に電気的に接続されている。
　インターコネクタ５ｃの材質は、特に限定されない。インターコネクタ５ｃは、例えば、Ａｇ－Ｐｄ合金、Ａｇ－Ｐｔ合金、アルカリ土類金属を添加したランタンクロマイト（ＬａＣｒＯ３）、ランタンフェレート（ＬａＦｅＯ３）や、ランタンストロンチウムマンガナイト（ＬＳＭ：Ｌａｎｔｈａｎｕｍ　Ｓｔｒｏｎｔｉｕｍ　Ｍａｎｇａｎｉｔｅ）等により形成することができる。
　他方、固体酸化物電解質層７の下方には、空気極層８およびセパレータ９が積層されている。空気極層８には、燃料ガス流路を構成するスリット８ａと、空気流路を構成するスリット８ｂとが設けられている。空気極層８は、電子伝導性が高く、かつ多孔質の材料からなることが好ましい。このような空気極層８は、例えば、スカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、Ｇｄがドープされたセリア、Ｓｎがドープされた酸化インジウム、ＰｒＣｏＯ３系酸化物、ＬａＣｏＯ系酸化物、またはＬａＭｏＯ３系酸化物などにより形成することができる。ＬａＭｏＯ３系酸化物としては、例えば、Ｌａ０．８Ｓｒ０．２ＭｎＯ３（以下においてＬＳＭと略す）や、Ｌａ０．６Ｃａ０．４ＭｎＯ３などが挙げられる。
　セパレータ９はセパレータ５と同様に構成されている。従って、燃料ガス流路を構成する貫通孔９ａと、空気流路を構成する貫通孔９ｂと、複数本のインターコネクタ９ｃとを有する。
　燃料電池セル２は、各構成部材について、上記に示す材料をバインダーおよび溶媒と混合、成形して、所定の形状のグリーンシートとして準備し、これらグリーンシートを積層して圧着する積層圧着工程と、得られた積層体を共焼結することによって一体化する焼成工程を経て、得ることができる。
　図３は、この単一の燃料電池セル２の平面図を示す。図３に示すように燃料電池セル２は、平面視した場合、十字状の流路構成部２ａと、流路構成部２ａで区画された４つの発電部２ｂ，２ｃ，２ｄ，２ｅとを有する。そして、発電部２ｂ～２ｅの上面には上記インターコネクタ５ｃが露出している。
　本実施形態の燃料電池スタック１においては、このような燃料電池セル２が複数積層されている。図４は、燃料電池スタック１を示す斜視図である。図４に示すように、燃料電池スタック１においては、燃料電池セル２，２，２は接合部４，４を介して積層されている。
　図１に示すように、本実施形態の燃料電池スタック１の特徴は、燃料電池セル２と燃料電池セル２とを接合している接合部４の構成にある。
　接合部４は、上方の燃料電池セル２と下方の燃料電池セル２とを物理的に接合し一体化するとともに、上方の燃料電池セル２と下方の燃料電池セル２とを電気的に直列に接続している。接合部４には、上方の燃料電池セル２と下方の燃料電池セル２とを電気的に接続するために、接続部１０が設けられている。接続部１０は、燃料電池セル２に設けられた導電ビア１１に対応する位置に、相互に間隔を有して配置されている。導電ビア１１は、セパレータ５内またはセパレータ９内を積層方向に貫通して設けられており、燃料極層６または空気極層８と接続部１０とを電気的に接続する。このように、接続部１０が相互に間隔を有して配置される、すなわち、接合部４内に接続部１０非形成領域を設けることで、熱が燃料電池スタック１内部にこもるのを抑制することができる。さらに、接続部１０は、間隔を有して配置されているので、単位体積当たりの表面積は大きくなる。そのため、接続部等の形成の際に、脱脂性が向上するという利点もある。
　導電ビア１１は、例えば、導電性酸化物で形成された表面電極であり、燃料電池セルで発電された電気を外部に取り出す。燃料電池スタック１は、対向する燃料電池セル２の表面電極を、導電性材料を介して電気的に接続することでスタックし、出力を上げることができる。しかし、出力が上がると（発電量が増えると）、発電に伴って発生する熱が燃料電池スタック１内部にこもり、燃料電池セル２の面内に温度分布が生じることで、クラック発生の懸念が高くなる。従来の燃料電池セル２，２間の接合は、接合部全面に、例えばシート状の導電性材料を配置する等の方法で行われていた。あるいは、金属製のセパレータを用いて、燃料電池セルと金属セパレータとを交互に積層（スタック）するという方法も採用されている。金属セパレータは、それ自体が相対的に熱伝導率が高いので、燃料電池セル内の温度分布を平坦化することは可能である。しかし、燃料電池セルと金属セパレータとの間は、異種素材間の電気接続となるため、信頼性が十分とはいえない。また、金属セパレータからＣｒ蒸気が発生する場合がある。Ｃｒ蒸気が燃料電池セルの電極を被毒すると、燃料電池の耐久性に問題が生じるおそれがある。
　そこで、電気接続の信頼性を向上させるとともに、Ｃｒ被毒も問題とならず、かつ、燃料電池セル内の温度分布の発生を抑制してクラック発生も抑制可能な燃料電池スタックを実現させたのが、本発明である。
　本実施形態においては、接続部１０を構成する材料は、導電セラミックス材料であるＬａＳｒＭｎＯ３（ＬＳＭ：Ｌａｎｔｈａｎｕｍ　Ｓｔｒｏｎｔｉｕｍ　Ｍａｎｇａｎｉｔｅ）からなる。もっとも、上記接続部１０を構成する材料は特に限定されず、良好な導電性を有していればよい。例えば、導電セラミックス材料であれば、ＡＢＯ３あるいはＡ２ＢＯ４（Ａ：希土類を１種含む、Ｂ：遷移元素を１種含む）の結晶構造を有する材料があげられる。具体的には、前述のＬＳＭ、ＬａＳｒＣｏＯ３、ＬａＳｒＣｏＦｅＯ３、ＭｎＣｏＯ３、ＳｍＳｒＣｏＯ３、ＬａＣａＭｎＯ３、ＬａＣａＣｏＯ３、ＬａＣａＣｏＦｅＯ３、ＬａＮｉＦｅＯ３、（ＬａＳｒ）２ＮｉＯ４などを使用することができる。これらの材料は、電気伝導性を持つため、接続部１０とすることで燃料電池セル間の電気抵抗を小さくすることができ、スタック特性を向上させることができる。接続部１０を構成する材料としては、ＡｕやＰｔなどの貴金属を用いることもできるが、貴金属は高価であるため、ＬＳＭ等の材料を用いることが好ましい。
　燃料電池セル２からの電気の取り出しは、導電ビア１１によって行われるので、燃料電池セル２間に配置する接続部１０は、この表面電極（導電ビア１１）上に少なくとも存在していればよい。したがって、接続部１０は、導電ビア１１の上に点状に設けるとよい。接続部１０の平面視での面積を、導電ビア１１の平面視での面積よりも大きくすると、接続部の抵抗値を下げることができ、好ましい。また、接続部１０の材料をペースト化しておき、隣接する導電ビア１１をなぞるように蛇行状に塗布して形成することもできる。このように、接続部１０を複数の導電ビア１１に対応する位置に連続して設けることで、製造が容易になる。
（第２の実施形態）
　図５は、本発明の第２の実施形態に係る燃料電池スタックの略図的正面断面図である。本実施形態においては、複数の接続部１０が有する前記間隔内に、接続部１０よりも熱伝導率の高い材料からなる熱伝導部１２が設けられている。
　図６に、接続部１０および熱伝導部１２の形状の一例を示す。図６（ａ）は、第２の実施形態に係る燃料電池スタックの一例の接続部を上面から見た平面図である。図６（ｂ）は、第２の実施形態に係る燃料電池スタックの一例の熱伝導部を上面から見た平面図である。図６（ａ）の接続部１０は、導電ビア１１上をカバーするように、蛇行状に設けられている。なお、蛇行状に接続部１０を形成すると、接続部１０が１本のラインにつながることとなるが、本発明における「複数の接続部が相互に間隔を有して配置」とは、例えば図６（ａ）において中央付近を縦のラインで断面を見たときに、複数の接続部が間隔を有して配置されている部分があればよく、端部において接続部がつながっていても構わない。
　本実施形態においては、図６（ａ）に示す蛇行状の接続部１０の間に、熱伝導部１２として、図６（ｂ）に示すような櫛歯状に加工した金属箔を向かい合わせて２枚が挿入されている。接続部１０よりも熱伝導率が高い金属箔を熱伝導部１２として設けることで、燃料電池セル２の面内の温度分布を緩和して、クラック発生を抑制することができる。ここで、熱伝導部１２は、燃料電池セル同士（２、２、２）が積層されている方向において、接続部１０の高さと略同一の高さであることが好ましい。ここで略同一の高さとは、接続部１０の燃料電池セル間の接続を阻害しない範囲で、誤差を含むことのできる高さであることを意味する。熱伝導部１２の高さを接続部１０の高さと略同一にすることによって、熱が燃料電池スタック１内部にこもることの抑制と、燃料電池スタックの厚肉化抑制とを両立させることができるので、好ましい。また、接続部１０の間のスペースに熱伝導部１２を設ける本実施形態の構造では、新たな層を追加する必要がないため、省スペースで面内温度分布の緩和ができる。したがって、燃料電池スタックの小型化にも有用である。
　熱伝導部１２は、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｇ、Ａｕ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｓｉからなる群からなる群から選択された少なくとも１種を主体とする材料からなることが好ましい。なお、本明細書において、「主体とする」とは、１／２以上を占めることを意味する。金属材料としては、熱伝導率が高く、かつ、固体酸化物形燃料電池の動作温度環境下に耐えうる、低コストの材料であることがより好ましい。例えば、フェライト系ステンレスを基本とした組成であるＮＣＡ－１（日新製鋼製）を好ましく用いることができる。フェライト系ステンレスにおいては、微量元素としてＡｌが添加されていることが好ましい。Ａｌ元素は、高温化において金属表面にＡｌ２Ｏ３層を形成し、耐酸化性が非常に高くなるためである。
　本実施形態では、接続部１０は、導電ビア１１上をカバーするように、蛇行状に設けられているが、本発明はこれに限定されない。接続部１０は、導電ビア１１上に点状に設けることも好ましい。接続部１０を点状に設ける場合、熱伝導部１２として用いる金属箔を、例えば、導電ビア１１の位置が貫通孔であるようなメッシュとすることもできる。
　このように、本発明によると、固体酸化物形燃料電池セルのスタック化において、セル間の電気的接続の信頼性を向上しつつ、発電に伴って発生する熱に起因するセル面内温度分布を平坦化し、クラックの発生を抑制した固体酸化物形燃料電池スタックを提供することができる。
１　　燃料電池スタック
２　　燃料電池セル
２ａ　　流路構成部
２ｂ，２ｃ，２ｄ，２ｅ　　発電部
４　　接合部
５　　セパレータ
５ａ，５ｂ　　貫通孔
５ｃ　　インターコネクタ
６　　燃料極層
６ａ，６ｂ　　スリット
７　　固体酸化物電解質層
７ａ，７ｂ　　貫通孔
８　　空気極層
８ａ，８ｂ　　スリット
９　　セパレータ
９ａ，９ｂ　　貫通孔
９ｃ　　インターコネクタ
１０　　接続部
１１　　導電ビア
１２　　熱伝導部

Claims (6)

  1. 　複数の燃料電池セルが積層されている構造を有する固体酸化物形燃料電池スタックであって、
    　前記燃料電池セルは、固体酸化物電解質層と、前記固体酸化物電解質層を介して積層された燃料極層および空気極層と、前記燃料極層および前記空気極層の外側に積層された一組のセパレータとを備え、
    　前記燃料電池セル同士が積層されている部分において、一方の燃料電池セルと、他方の燃料電池セルとを電気的に接続する複数の接続部と、
    　前記燃料極層または前記空気極層と前記接続部とを電気的に接続し、前記セパレータ内を積層方向に貫通する導電ビアと、を有し、
    　前記複数の接続部は前記導電ビアに対応する位置に、相互に間隔を有して配置されている、固体酸化物形燃料電池スタック。
  2. 　前記複数の接続部が有する前記間隔内に、前記接続部よりも熱伝導率の高い材料からなる熱伝導部が設けられている、請求項１記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
  3. 　前記熱伝導部は、前記燃料電池セル同士が積層されている方向において、前記接続部の高さと略同一の高さである、請求項２記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
  4. 　前記熱伝導部は、櫛歯形状である、請求項２または３記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
  5. 　前記熱伝導部は、Ｐｔ、Ｐｄ、Ａｇ、Ａｕ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｒ、Ｃｕ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｓｉからなる群から選択された少なくとも１種を主体とする材料からなる、請求項２から４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
  6. 　前記接続部は、ＬａＳｒＭｎＯ３、ＬａＳｒＣｏＯ３、ＬａＳｒＣｏＦｅＯ３、ＭｎＣｏＯ３、ＳｍＳｒＣｏＯ３、ＬａＣａＭｎＯ３、ＬａＣａＣｏＯ３、ＬａＣａＣｏＦｅＯ３、ＬａＮｉＦｅＯ３、（ＬａＳｒ）２ＮｉＯ４からなる群から選択された少なくとも１種の材料を主体とする導電セラミックスである、請求項１から５のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池スタック。
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