WO2017047635A1 - インプリント用モールドの製造方法 - Google Patents

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WO2017047635A1
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mold
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resin
gap
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郁美 坂田
亜衣 武田
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綜研化学株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing an imprint mold.
  • the imprint technique is a fine processing technique in which a mold having a reverse pattern of a desired fine uneven pattern is pressed against a transfer material such as a liquid resin on a substrate, thereby transferring the reverse pattern of the mold to the transfer material.
  • Inversion patterns of fine concavo-convex patterns exist from nanoscales of 10 nm level to those of about 100 ⁇ m, and are used in various fields such as semiconductor materials, optical materials, storage media, micromachines, biotechnology, and the environment. Yes.
  • a roll-shaped imprint mold produced by winding a film mold around a transfer roll, or a metal roll produced by scraping a metal, by roll-to-roll.
  • a method for continuously transferring a reverse pattern to a transfer material There is a method for continuously transferring a reverse pattern to a transfer material.
  • Patent Document 1 discloses that the film mold is wound around a cylindrical transfer roll so that there is a gap where there is no reverse pattern of the uneven pattern at the abutting portions at both ends of the film mold.
  • a method is disclosed in which a gap is filled with a resin composition, and a pattern substantially identical to the reverse pattern is formed in the filled resin composition. According to this method, a continuous reversal pattern can be provided over the entire circumference of the transfer roll, and a continuous concavo-convex pattern is formed on the transfer material by transferring the reversal pattern using this transfer roll. can do.
  • the present invention has been made in view of such circumstances, and provides a method for manufacturing an imprint mold in which transfer defects are unlikely to occur.
  • a film mold having a resin layer on which a base pattern composed of a reversal pattern of a desired fine uneven pattern is formed is formed in a circle so that a gap where the base pattern does not exist is formed at both ends.
  • the resin filling step of filling the gap with the resin composition, and pressing the transfer pattern provided in the pattern addition mold against the resin composition A pattern forming step of forming an additional pattern on the resin composition, wherein the resin composition is pressed before the pattern additional mold is pressed against the resin composition or the pattern additional mold is pressed against the resin composition.
  • the resin composition protrudes from the gap when Wherein on the surface of the resin layer protruding portion of the resin composition is filled so as to form, method of manufacturing the imprint mold is provided.
  • the base pattern and the additional pattern can be prevented from occurring.
  • the protruding portion is attached to the pattern addition mold and removed from the surface of the resin layer when the pattern addition mold is detached from the resin composition.
  • the pattern addition mold includes a non-peeling treatment region that is not subjected to a peeling treatment in a partial region on the base material, and the protruding portion is attached to the non-peeling treatment region.
  • the resin composition is a photocurable resin, and in the pattern forming step, the resin composition is irradiated with curing light in a state where the transfer pattern of the pattern addition mold is pressed against the resin composition.
  • the film mold includes an exposed region provided with the resin layer on a resin base material and not provided with the resin layer at an end in a winding direction.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing a state after the film mold is wound around the transfer roll, following FIG. 3. It is an enlarged view of the area
  • FIG. 5 is a continuation of FIG. 5 showing a state in which the resin composition is filled in the gap between the butted portions at both ends of the film mold.
  • FIG. 6 is a continuation of the step of forming an additional pattern on the resin composition.
  • FIG. 8 shows the state after the additional pattern is formed on the resin composition. It is sectional drawing of the film mold of 2nd Embodiment of this invention. It is a figure corresponding to FIG. 5 at the time of using the film mold of FIG.
  • FIG. 10 is a continuation of FIG. 10 showing a state in which the resin composition is filled in the gap between the butted portions at both ends of the film mold.
  • the continuation of FIG. 11 shows a step of forming an additional pattern on the resin composition.
  • FIG. 12 shows the state after an additional pattern is formed in the resin composition. It is a figure corresponding to FIG. 5 at the time of using the film mold of 3rd Embodiment of this invention.
  • FIG. 10 is a continuation of FIG. 10 showing a state in which the resin composition is filled in the gap between the butted portions at both ends of the film mold.
  • the continuation of FIG. 11 shows a step of forming an additional pattern on the resin composition.
  • FIG. 12 shows the state after an additional pattern is formed in the resin composition.
  • FIG. 15 shows a state in which the resin composition is filled in the gap between the butted portions at both ends of the film mold.
  • a continuation of FIG. 15 shows a step of forming an additional pattern on the resin composition.
  • FIG. 16 shows a state after the additional pattern is formed on the resin composition.
  • FIG. 5 shows the state which wound the double-sided adhesive tape and film mold of FIG. 18 around the transfer roll.
  • 4th Embodiment of this invention the state after an additional pattern was formed in the resin composition with which the clearance gap G was filled is shown.
  • the imprint mold manufacturing method of the present embodiment includes a winding step, a resin filling step, and a pattern forming step. Hereinafter, each step will be described in detail.
  • a film mold 2 having a resin layer 6 on which a base pattern 3 composed of a reverse pattern of a desired fine concavo-convex pattern is formed is bonded at both butted portions. It winds around the cylindrical transfer roll 12 so that the clearance gap G where the base pattern 3 does not exist is made.
  • the film mold 2 can be formed by a known imprint technique.
  • the film mold 2 includes a resin layer 6 having a base pattern 3 on a flexible resin substrate 4 as shown in FIG.
  • the resin substrate 4 is made of, for example, one selected from the group consisting of polyethylene terephthalate, polycarbonate, polyester, polyolefin, polyimide, polysulfone, polyethersulfone, cyclic polyolefin, and polyethylene naphthalate.
  • examples of the resin forming the resin layer 6 include a thermoplastic resin, a thermosetting resin, and a photocurable resin.
  • examples of the resin include acrylic resins, styrene resins, olefin resins, polycarbonate resins, polyester resins, epoxy resins, silicone resins, and mixtures of these resins.
  • the thickness of the resin layer 6 is usually 50 nm to 1 mm, preferably 500 nm to 500 ⁇ m. With such a thickness, imprinting is easy to perform.
  • the mold for forming the base pattern is pressed with a thickness of 0.5 to 50 MPa while the resin layer 6 is heated to a temperature equal to or higher than the glass transition temperature (Tg). After holding and pressing for 10 to 600 seconds, the resin layer 6 is cooled to a temperature of Tg or less, and the mold is separated from the resin layer 6, whereby the base pattern 3 can be formed on the resin layer 6.
  • the resin forming the resin layer 6 is a photocurable resin
  • the resin layer 6 is cured with light (UV light, visible light) in a state where a mold for forming a base pattern is pressed against the liquid resin layer 6.
  • the base pattern 3 can be formed on the resin layer 6 by irradiating the resin layer 6 by irradiating a resin such as an electron beam, which is an energy beam that can cure the resin, and then separating the mold.
  • the light may be irradiated from the resin base material 4 side, and may be irradiated from the mold side when the mold is transparent to the light.
  • the resin forming the resin layer 6 is a thermosetting resin
  • the resin layer 6 is heated to the curing temperature in a state where the mold for forming the base pattern is pressed against the liquid resin layer 6.
  • the base pattern 3 can be formed on the resin layer 6 by curing 6 and then separating the mold.
  • the light may be irradiated from the resin base material 4 side, and may be irradiated from the mold side when the mold is transparent to light.
  • the shape of the base pattern 3 is not particularly limited, but preferably has a period of 10 nm to 2 mm and a depth of 10 nm to 500 ⁇ m, more preferably a period of 20 nm to 20 ⁇ m and a depth of 50 nm to 1 ⁇ m.
  • Examples of the surface shape include moth-eye, line, cylinder, monolith, cone, polygonal pyramid, and microlens.
  • the resin layer 6 may be peeled off.
  • Examples of the peeling treatment method include a method in which a peeling layer is formed on the surface of the resin layer 6 or the resin layer 6 is formed from a peeling resin (a resin containing a peeling component).
  • the release agent for forming the release layer is preferably a fluorine-based silane coupling agent, a perfluoro compound having an amino group or a carboxyl group, a perfluoroether compound having an amino group or a carboxyl group, or a fluorine-based agent. It consists of at least one selected from the group consisting of a surfactant and a silicone-based surfactant, and more preferably a fluorine-based silane coupling agent, a one-end aminated perfluoro (perfluoroether) compound, and a one-end carboxylated perfluorocarbon.
  • the thickness of the release layer (not shown) is preferably in the range of 0.5 to 20 nm, more preferably 0.5 to 10 nm, and most preferably 0.5 to 5 nm.
  • an additive having a group capable of binding to a release agent as disclosed in WO2012 / 018045 may be added to the resin layer 6. Good.
  • a silicone resin such as polydimethylsiloxane (PDMS), a copolymer of an acrylic monomer and a silicone monomer, a copolymer of an acrylic monomer and a fluorine monomer
  • PDMS polydimethylsiloxane
  • the acrylic polymer a mixture of a silicone monomer, a mixture of an acrylic polymer and a fluorine monomer, or the like can be used.
  • the step of forming a release layer on the surface of the resin layer 6 after the formation of the resin layer 6 can be omitted.
  • the length of the film mold 2 is preferably slightly shorter than the outer peripheral length of the transfer roll 12 around which the film mold 2 is wound. In this case, a gap G is naturally formed between the butted portions at both ends of the film mold 2 in a state where the film mold 2 is wound around the transfer roll 12.
  • Double-sided adhesive tape Since the film mold 2 does not stick to the transfer roll 12 as it is, the film mold 2 is wound around the transfer roll 12 after applying the adhesive to the winding surface side of the film mold 2 or 2, the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is attached to the winding surface side of the film mold 2, and the film mold 2 is wound around the transfer roll 12 via the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8. Since the latter is preferable from the viewpoint of workability, the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 suitably used in the present embodiment will be described below.
  • the separator 10 which protects the adhesive layer of the double-sided adhesive tape 8 is provided in the roll sticking surface side of the double-sided adhesive tape 8.
  • the structure of the double-sided adhesive tape 8 is not particularly limited as long as the film mold 2 can be attached to the transfer roll 12, but normally a polyethylene terephthalate film (not shown) is used as a core material, and the film mold It is preferable that the adhesive strength of the surface to be attached to 2 (hereinafter referred to as “mold adhesive surface”) is stronger than the adhesive strength of the surface to be adhered to the transfer roll 12 (hereinafter referred to as “roll adhesive surface”).
  • roll adhesive surface is preferably re-peelable, and after the film mold 2 is attached to the transfer roll 12 via the double-sided adhesive tape 8, the double-sided adhesive tape 8 and the film mold 2 are peeled together.
  • the adhesive surface of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is as strong as possible to prevent the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 and the film mold 2 from being displaced.
  • the roll adhering surface of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 has removability while having an adhesive force with no problem in use so as to facilitate peeling from the transfer roll 12 after use.
  • the thickness of the film serving as the core material is preferably in the range of 12 to 100 ⁇ m, and if it is less than 12 ⁇ m, the workability when affixing to the transfer roll 12 is reduced, and if it exceeds 100 ⁇ m, the core material is used. Since the repulsive force of the film to be increased increases, the film tends to be lifted with the transfer roll 12.
  • the pressure-sensitive adhesive layer is not particularly limited as long as it satisfies the above-described peeling performance, but is acrylic-based pressure-sensitive adhesive.
  • the adhesive composition or the silicone-based pressure-sensitive adhesive composition is preferable from the viewpoints of cost, handling, and physical properties, and the acrylic pressure-sensitive adhesive composition is not particularly limited.
  • the thickness of the pressure-sensitive adhesive layer is usually in the range of 5 to 50 ⁇ m on both the mold application surface and the roll application surface. Within this range, the pressure-sensitive adhesive functions as a buffer material and is preferable in terms of improving transfer accuracy.
  • the position of the edge part of the winding direction of the double-sided adhesive tape 8 and the film mold 2 may correspond, it is preferable that it has shifted
  • the positions of the butt portions at both ends of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 and the butt portions at both ends of the film mold 2 are shifted.
  • the resin composition 22 filled in the butt portions at both ends of 2 is filled in a portion other than the butt portion of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8, and the resin composition 22 can be prevented from adhering to the transfer roll 12. .
  • the length of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is preferably substantially equal to the outer peripheral length of the transfer roll 12. In this case, it is because the double-sided adhesive tape 8 is stuck without a gap over the entire circumference of the transfer roll 12. Therefore, when the length of the film mold 2 is slightly shorter than the outer peripheral length of the transfer roll 12, the double-sided adhesive tape 8 is slightly longer than the film mold 2.
  • the structure of the separator 10 is not particularly limited as long as the separator 10 protects the adhesive layer on the roll sticking surface of the double-sided adhesive tape 8 and can be easily peeled when wound around the transfer roll 12.
  • FIG. 3 shows an imprint apparatus for imprinting a concavo-convex pattern onto a transfer material, and the winding of the film mold 2 around the transfer roll 12 is usually performed with the transfer roll 12 mounted on the imprint apparatus.
  • This apparatus includes a transfer roll 12 around which the film mold 2 is wound, an upstream roll 14 that is disposed on the upstream side of the transfer roll 12 and sandwiches the film mold 2 between the transfer roll 12, and a downstream side of the transfer roll. And a downstream roll 16.
  • a delivery roll (not shown) for delivering the transport film F is disposed further upstream of the upstream roll 14, and a take-up roll (not illustrated) for winding the transport film F is disposed further downstream of the downstream roll 16.
  • a coater eg, a die coater 18 for applying a transfer material such as a photo-curing resin on the transport film is installed between the feed roll and the upstream roll 14, and below the transfer roll 12.
  • a light irradiator eg, UV light
  • a coater and a light irradiator are not used.
  • the film mold 2 to which the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 with the separator 10 is attached is disposed on the tangent line of the transfer roll 12, and the double-sided pressure-sensitive adhesive is peeled off in the direction of the arrow Y.
  • the film mold 2 with the tape 8 is inserted between the transport film F and the transfer roll 12.
  • each roll rotates in the direction of the arrow shown in each roll, and the film mold 2 with the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is pressed against the transfer roll 12 by the upstream side roll 14 so that the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is affixed to the roll.
  • the landing surface is affixed to the transfer roll 12.
  • FIG. 5 is an enlarged view of a region A in FIG.
  • the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 is attached to the entire circumference of the transfer roll 12, and there is substantially no gap between the butted portions 8a at both ends. However, there is no problem even if there is a slight gap. There is a gap G at the abutting portion at both ends of the film mold 2.
  • the length of the gap G (the length of the roll in the circumferential direction is referred to as “length”, and the length of the roll in the rotation axis direction is referred to as “width”) is not particularly limited. Is 10 mm, preferably 0.5 to 5 mm.
  • the resin composition 22 is filled into the gap G as shown in FIG.
  • the method of filling the resin composition 22 is not particularly limited, and can be performed using, for example, a micropipette.
  • the resin composition 22 is filled so as to protrude from the gap G and form a protruding portion 22 a of the resin composition on the surface of the resin layer 6.
  • the resin composition 22 it is preferable to fill the resin composition 22 so that the protruding portion 22a is formed at the time before the pattern addition mold 24 is pressed in the pattern forming step, but the resin composition 22 is filled in the gap G.
  • the protruding portion 22a is not formed at the time, and the resin composition 22 may be filled so that the protruding portion 22a is formed when the pattern addition mold 24 is pressed against the resin composition 22.
  • Resin composition 22 is a heat or photocurable resin.
  • the resin include acrylic resin, epoxy resin, and silicone resin. Since it can be easily cured after pattern formation if it is heat or photo-curing, it is easy to handle.
  • Resin composition 22 is preferably a peelable resin. This is because, if the release resin is used, the transfer material can be prevented from adhering during imprinting of the uneven pattern on the transfer material without forming the release layer after forming the additional pattern 3a on the resin composition 22.
  • the release resin include a mixture of the above-mentioned heat or photocurable resin and a release agent, a silicone resin such as polydimethylsiloxane (PDMS), and a copolymer of an acrylic monomer and a silicone monomer (including a macromonomer).
  • PDMS polydimethylsiloxane
  • a copolymer of an acrylic monomer and a fluorine monomer (including a macromonomer), and a mixture of a heat or photocurable resin and a release agent and a silicone resin are preferable.
  • These resins can be easily obtained at low cost, and can sufficiently exhibit releasability with respect to a transfer material to which a pattern is transferred by roll-to-roll. Moreover, if it is light or thermosetting, since it can be hardened
  • the release agent include silicone compounds, fluorine compounds, alkyd resins, long-chain alkyl compounds, and waxes.
  • the additional pattern 3a which consists of the inversion pattern of the transfer pattern 27a is formed in the resin composition 22 by pressing the transfer pattern 27a provided in the pattern addition mold 24 against the resin composition 22.
  • the additional pattern 3a is preferably substantially the same as the base pattern 3, but may be a different pattern.
  • the light irradiator 26 is used with the transfer pattern 27a of the pattern addition mold 24 pressed against the resin composition 22, as shown in FIG.
  • the pattern addition mold 24 is detached from the resin composition 22 to remove the additional pattern 3a as shown in FIG. Form into composition 22.
  • the protruding portion 22a of the resin composition 22 may or may not be irradiated with curing light.
  • the pattern addition mold 24 preferably has transparency to the curing light that cures the resin composition 22, and in this case, the curing light can be applied to the resin composition 22 through the pattern addition mold 24.
  • the pattern addition mold 24 includes, for example, a base material 25 made of a material such as resin or quartz, and a resin layer 27 provided in a partial region on the base material 25.
  • a transfer pattern 27 a is formed on the resin layer 27.
  • the resin layer 27 can be formed of the same material as that of the resin layer 6 of the film mold 2 and may be subjected to a peeling treatment as necessary.
  • the transfer pattern 27a is preferably formed in an area wider than the opening of the gap G. Since the base material 25 is not peeled off, the region on the base material 25 where the resin layer 27 is not provided becomes the non-peeling treatment region E.
  • the protruding portion 22 a is preferably removed from the surface of the resin layer 6 by being attached to the pattern addition mold 24 when the pattern addition mold 24 is detached from the resin composition 22.
  • the protruding portion 22 a is preferably attached to the non-peeling treatment region E provided on the base material 25.
  • the protruding portion 22 a includes an protruding portion 22 b between the base material 25 and the resin layer 6 and an protruding portion 22 c between the resin layer 27 and the resin layer 6.
  • peeling force is force required in order to peel the resin composition 22 from another member.
  • F1> F2 In the above method, in order to remove the protruding portion 22a, it is preferable that F1> F2.
  • the resin composition 22 when the non-peeling treatment area E of the base material 25 is pressed against the resin composition 22, the resin composition 22 is in close contact with both the base material 25 and the resin layer 6, and in this state, the pattern additional mold 24 is used.
  • the protruding portion 22 b When released from the resin composition 22, the protruding portion 22 b is removed from the surface of the resin layer 6 by peeling the resin composition 22 from the resin layer 6 and attaching it to the non-peeling region E of the substrate 25.
  • the relationship of F1> F2 can be established by performing the peeling process on the resin layer 6 without performing the peeling process on the non-peeling region E of the substrate 25.
  • the protruding portion 22b since the protruding portion 22b is connected to the protruding portion 22c, the protruding portion 22c is removed from the surface of the resin layer 6
  • F3> F4 in order to prevent the resin composition 22 in the gap G from adhering to and removed from the resin layer 27 of the pattern addition mold 24 when the pattern addition mold 24 is detached from the resin composition 22. Is preferred.
  • the relation of F3> F4 can be established by performing the peeling process on the resin layer 27 without performing the peeling process on the base of the gap G.
  • the relationship between the peeling forces is F3> F1> F4, F2.
  • the relationship between F4 and F2 may be any of F4> F2, F4 ⁇ F2, and F2 ⁇ F4.
  • a step of removing the protruding portion 22a may be provided after the pattern adding mold 24 is detached from the resin composition 22.
  • the pattern surface of the pattern addition mold 24 (the surface on the transfer roll 12 side) preferably has a curvature substantially equal to that of the transfer roll 12.
  • the additional pattern 3 a to be formed has a shape further fitted to the outer periphery of the transfer roll 12.
  • the pattern addition mold 24 is preferably a flexible mold such as a film mold.
  • the resin composition 22 is cured in a state in which the pattern addition mold 24 is deformed so as to conform to the shape of the outer periphery of the transfer roll 12, thereby forming the additional pattern 3 a having a shape further fitted to the outer periphery of the transfer roll 12. can do.
  • an imprint mold is obtained in which a pattern is formed seamlessly over the entire circumference of the transfer roll 12 and the occurrence of steps is suppressed.
  • a concavo-convex pattern can be continuously formed on the transfer material.
  • the transport film F is discharged by rotating a roll of the imprint apparatus shown in FIG. 3 and discharging a transfer material (eg, photocurable resin) from the coater 18 while transporting the transport film F.
  • a transfer material is applied onto the transfer material, and a seamless imprint mold wound around the transfer roll 12 is pressed against the transfer material.
  • light for curing the transfer material is applied to the transfer material from the light irradiator 20.
  • the transfer material can be cured, and a concavo-convex pattern can be continuously formed on the transfer material.
  • the imprint mold produced by the above method the occurrence of a step between the base pattern 3 and the additional pattern 3a is suppressed, so that transfer defects due to the step are suppressed.
  • Second Embodiment The second embodiment of the present invention is similar to the first embodiment, but in this embodiment, as shown in FIG. 9, the resin layer 6 is provided at the end in the winding direction of the film mold 2. The difference is that an exposed region 5 that is not provided is provided.
  • the length of the film mold 2 (that is, the length of the resin base material 4) may be approximately the same as the outer periphery of the transfer roll 12 around which the film mold 2 is wound.
  • the butted portions 4a at both ends of the resin base material 4 are substantially free of gaps.
  • the resin composition 22 is filled in the gap G, the resin composition 22 is filled on the resin base 4 as shown in FIG. Similarly to the first embodiment, the resin composition 22 is filled so as to protrude from the gap G and form a protruding portion 22 a of the resin composition on the surface of the resin layer 6.
  • the base of the gap G is the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8, but in this embodiment, the base of the gap G is the resin base material 4.
  • an imprint mold is obtained in which a pattern is formed seamlessly over the entire circumference of the transfer roll 12 and the occurrence of steps is suppressed.
  • the resin composition 22 is filled on the resin base material 4, so that the resin composition is placed on the double-sided adhesive tape 8 as shown in FIG. 6.
  • the amount of the resin composition 22 can be reduced as compared with the case where the resin 22 is filled, and the production efficiency can be improved.
  • the resin composition 22 is the clearance gap G adjacent to the end surface 4b.
  • the end face 4b is not completely covered, the cut end portion when the film mold 2 is cut is not smooth.
  • the resin base material is used. 4 is likely to occur at a position corresponding to the end face 4b.
  • the resin base 4 is longer than the resin layer 6 in the winding direction of the film mold 2, and the end face 4 b of the resin base 4 and the end face of the resin layer 6 The position of 6b is shifted. For this reason, when the resin composition 22 is filled in the gap G, the end surface 4 b is completely covered with the resin composition 22. According to such a configuration, even when the cut end portion when the film mold 2 is cut is not smooth, a step is unlikely to occur at a position corresponding to the end surface 4b of the resin base material 4, so that the base pattern 3 and the additional pattern Generation of a step between 3a can be further suppressed.
  • the third embodiment of the present invention is similar to the second embodiment, but in this embodiment, as shown in FIG. 14, a gap G1 is provided at the butt portion of the resin layer 6 in the winding direction.
  • a gap G2 is provided at a butt portion in the winding direction of the resin base material 4, and the gap G1 is larger than the gap G2.
  • the gaps G1 and G2 can be filled with the resin composition 22 by the same method as in the second embodiment.
  • the resin composition 22 is filled so as to protrude from the gaps G ⁇ b> 1 and G ⁇ b> 2 and form a protruding portion 22 a of the resin composition on the surface of the resin layer 6.
  • the base of the gap G is the resin base material 4, but in this embodiment, the base of the gap G2 is the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8, and the base of the portion other than the gap G2 in the gap G1. Resin substrate 4 is formed.
  • the cutting dimension of the film mold 2 may be set slightly shorter than the outer peripheral length of the transfer roll 12, so that the accuracy of the cutting dimension of the film mold 2 may be low.
  • the resin composition 22 since the resin composition 22 is arrange
  • the resin composition 22 is also filled in the gap G2 of the butt portion of the resin base material 4, a circumferential force is applied to the resin composition 22 in the gaps G1 and G2.
  • the resin composition 22 is not easily peeled off from the resin base material 4.
  • a circumferential force is applied to the resin composition 22. Even so, the resin composition 22 is prevented from being peeled off.
  • a fourth embodiment of the present invention is similar to the first embodiment, but in this embodiment, as shown in FIG. 18, the end of the double-sided adhesive tape 8 and the film mold 2 in the winding direction. It is characterized by the position of
  • a gap G is formed between the abutting portions at both ends of the film mold 2 and the abutting portions at both ends of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8.
  • the resin composition 22 is filled and the additional pattern 3a is formed by the same method as in the first embodiment, and the configuration shown in FIG. 20 is obtained.
  • the positions of the end portions in the winding direction of the double-sided pressure-sensitive adhesive tape 8 and the film mold 2 can be matched.

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Abstract

転写不良が生じにくいインプリント用モールドの製造方法を提供する。 本発明によれば、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンからなるベースパターンが形成された樹脂層を有するフィルムモールドを、両端の突き合わせ部において前記ベースパターンが存在しない隙間ができるように、円柱状の転写ロールに巻き付ける巻き付け工程と、前記隙間に樹脂組成物を充填する樹脂充填工程と、パターン追加モールドに設けられた転写パターンを前記樹脂組成物に押し付けることによって、前記転写パターンの反転パターンからなる追加パターンを前記樹脂組成物に形成するパターン形成工程を備え、前記樹脂組成物は、前記パターン追加モールドが前記樹脂組成物に押し付けられる前までに又は前記パターン追加モールドが前記樹脂組成物に押し付けられた際に、前記隙間から前記樹脂組成物がはみ出して前記樹脂層の表面上に前記樹脂組成物のはみ出し部分が形成されるように充填される、インプリント用モールドの製造方法が提供される。

Description

インプリント用モールドの製造方法
　本発明は、インプリント用モールドの製造方法に関する。
　インプリント技術とは、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンを有するモールドを、基板上の液状樹脂等の転写材料へ押し付け、これによりモールドの反転パターンを転写材料に転写する微細加工技術である。微細な凹凸パターンの反転パターンとしては、１０ｎｍレベルのナノスケールのものから、１００μｍ程度のものまで存在し、半導体材料、光学材料、記憶メディア、マイクロマシン、バイオ、環境等、様々な分野で用いられている。
　転写材料への反転パターンの転写方法としては、フィルムモールドを転写ロールに巻き付けて作製したロール状のインプリント用モールドや、金属の削り出しにより作製した金属ロールを用いて、ロール・トゥー・ロールにより転写材料へ反転パターンを連続転写する方法がある。
　フィルムモールドからロール状のインプリント用モールドを作成するには、フィルムモールドの両端を接合することが必要である。フィルムモールドの接合方法としては、特許文献１には、フィルムモールドの両端の突き合わせ部において、凹凸パターンの反転パターンが存在しない隙間ができるように、円柱状の転写ロールにフィルムモールドを巻きつけ、上記隙間に樹脂組成物を充填し、充填した樹脂組成物に上記反転パターンと実質的に同一のパターンを形成する方法が開示されている。この方法によれば、転写ロールの全周に渡って連続する反転パターンを設けることができ、この転写ロールを用いて反転パターンの転写を行うことによって、転写材料に対して連続した凹凸パターンを形成することができる。
ＷＯ２０１４／０８０８５７号
　しかしながら、特許文献１の方法によれば、フィルムモールドに形成されている反転パターンと、上記隙間内の樹脂組成物に形成される反転パターンとの間に段差が生じやすい。これらの反転パターン間の段差は、転写材料に形成される凹凸パターンにも反映されてしまい、転写不良につながりやすい。
　本発明は、このような実情に鑑みてなされたものであり、転写不良が生じにくいインプリント用モールドの製造方法を提供するものである。
　本発明によれば、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンからなるベースパターンが形成された樹脂層を有するフィルムモールドを、両端の突き合わせ部において前記ベースパターンが存在しない隙間ができるように、円柱状の転写ロールに巻き付ける巻き付け工程と、前記隙間に樹脂組成物を充填する樹脂充填工程と、パターン追加モールドに設けられた転写パターンを前記樹脂組成物に押し付けることによって、前記転写パターンの反転パターンからなる追加パターンを前記樹脂組成物に形成するパターン形成工程を備え、前記樹脂組成物は、前記パターン追加モールドが前記樹脂組成物に押し付けられる前までに又は前記パターン追加モールドが前記樹脂組成物に押し付けられた際に、前記隙間から前記樹脂組成物がはみ出して前記樹脂層の表面上に前記樹脂組成物のはみ出し部分が形成されるように充填される、インプリント用モールドの製造方法が提供される。
　本発明によれば、フィルムモールドの両端の突き合わせ部の隙間から樹脂組成物がはみ出して樹脂層の表面上に樹脂組成物のはみ出し部分が形成されるように充填されるので、ベースパターンと追加パターンの間の段差の発生を抑制することができる。
　以下、本発明の種々の実施形態を例示する。以下に示す実施形態は、互いに組み合わせ可能である。
　好ましくは、前記はみ出し部分は、前記パターン追加モールドを前記樹脂組成物から離脱させる際に前記パターン追加モールドに付着されて前記樹脂層の表面から除去される。
　好ましくは、前記パターン追加モールドは、基材上の一部の領域に剥離処理がなされていない非剥離処理領域を備え、前記はみ出し部分は、前記非剥離処理領域に付着される。
　好ましくは、前記樹脂組成物は、光硬化性樹脂であり、前記パターン形成工程では、前記パターン追加モールドの前記転写パターンを前記樹脂組成物に押し付けた状態で前記樹脂組成物に硬化光を照射することによって前記樹脂組成物を硬化させた後に、前記パターン追加モールドを前記樹脂組成物から離脱させることによって前記追加パターンを前記樹脂組成物に形成する。
　好ましくは、前記フィルムモールドは、樹脂基材上に前記樹脂層を備え、且つ巻き付け方向の端部に前記樹脂層が設けられていない露出領域を備える。
本発明の第１実施形態のフィルムモールドの断面図である。 図１のフィルムモールドに両面粘着テープを貼着した状態を示す断面図である。 図２の両面粘着テープ付きフィルムモールドを転写ロールに巻き付ける工程を示す断面図である。 図３の続きで、フィルムモールドが転写ロールに巻き付けられた後の状態を示す断面図である。 図４中の領域Ａの拡大図である。 図５の続きで、フィルムモールドの両端の突き合わせ部の隙間に樹脂組成物が充填された状態を示す。 図６の続きで、樹脂組成物に追加パターン形成を行う工程を示す。 図７の続きで、樹脂組成物に追加パターンが形成された後の状態を示す。 本発明の第２実施形態のフィルムモールドの断面図である。 図９のフィルムモールドを用いた場合の、図５に対応する図である。 図１０の続きで、フィルムモールドの両端の突き合わせ部の隙間に樹脂組成物が充填された状態を示す。 図１１の続きで、樹脂組成物に追加パターン形成を行う工程を示す。 図１２の続きで、樹脂組成物に追加パターンが形成された後の状態を示す。 本発明の第３実施形態のフィルムモールドを用いた場合の、図５に対応する図である。 図１４の続きで、フィルムモールドの両端の突き合わせ部の隙間に樹脂組成物が充填された状態を示す。 図１５の続きで、樹脂組成物に追加パターン形成を行う工程を示す。 図１６の続きで、樹脂組成物に追加パターンが形成された後の状態を示す。 本発明の第４実施形態において、両面粘着テープとフィルムモールドの巻き付け方向の端部の位置が一致するように両者を貼り合わせた状態を示す断面図である。 図１８の両面粘着テープとフィルムモールドを転写ロールに巻きつけた状態を示す、図５に対応する図である。 本発明の第４実施形態において、隙間Ｇに充填された樹脂組成物に追加パターンが形成された後の状態を示す
　以下、図面を参照しながら本発明の好ましい実施の形態について具体的に説明する。
１．第１実施形態
　図１～図８を用いて、本発明の第１実施形態のインプリント用モールドの製造方法について説明する。本実施形態のインプリント用モールドの製造方法は、巻き付け工程と、樹脂充填工程と、パターン形成工程を備える。
　以下、各工程について詳細に説明する。
１－１．巻き付け工程
　この工程では、図１～図５に示すように、所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンからなるベースパターン３が形成された樹脂層６を有するフィルムモールド２を、両端の突き合わせ部においてベースパターン３が存在しない隙間Ｇができるように、円柱状の転写ロール１２に巻き付ける。
（１）フィルムモールド２
　フィルムモールド２は、公知のインプリント技術により形成可能であり、一例では、図１に示すようにフレキシブルな樹脂基材４上に、ベースパターン３を有する樹脂層６を備える。
樹脂基材４は、具体的には例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリイミド、ポリサルフォン、ポリエーテルサルフォン、環状ポリオレフィンおよびポリエチレンナフタレートからなる群から選ばれる１種からなるものである。
　一方、樹脂層６を形成する樹脂としては、熱可塑性樹脂、熱硬化性樹脂または光硬化性樹脂が挙げられる。樹脂として、アクリル系樹脂、スチレン系樹脂、オレフィン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン系樹脂、およびこれら樹脂の混合物等が挙げられる。　
　上記した樹脂層６の厚さは、通常５０ｎｍ～１ｍｍ、好ましくは、５００ｎｍ～５００μｍである。このような厚さとすれば、インプリント加工が行い易い。
　樹脂層６を形成する樹脂が熱可塑性樹脂である場合は、樹脂層６をガラス転移温度（Ｔｇ）以上の温度に加熱した状態で、ベースパターン形成用のモールドを０．５～５０ＭＰａのプレス厚で１０～６００秒間保持してプレスした後、樹脂層６をＴｇ以下の温度にまで冷却し、モールドを樹脂層６から引き離すことによって、樹脂層６にベースパターン３を形成することができる。一方、樹脂層６を形成する樹脂が光硬化性樹脂である場合は、液状の樹脂層６にベースパターン形成用のモールドを押し付けた状態で樹脂層６に対して硬化光（ＵＶ光、可視光、電子線などの樹脂を硬化可能なエネルギー線の総称）を照射することによって樹脂層６を硬化し、その後、モールドを引き離すことによって、樹脂層６にベースパターン３を形成することができる。光は、樹脂基材４側から照射してもよく、モールドが光に対して透明である場合には、モールド側から照射してもよい。また、樹脂層６を形成する樹脂が熱硬化性樹脂である場合は、液状の樹脂層６にベースパターン形成用のモールドを押し付けた状態で樹脂層６を硬化温度にまで加熱することによって樹脂層６を硬化し、その後、モールドを引き離すことによって、樹脂層６にベースパターン３を形成することができる。光は、樹脂基材４側から照射してもよく、モールドが光に対して透過性を有する場合には、モールド側から照射してもよい。
　ベースパターン３の形状に特に制限はないが、周期１０ｎｍ～２ｍｍ、深さ１０ｎｍ～５００μｍのものが好ましく、周期２０ｎｍ～２０μｍ、深さ５０ｎｍ～１μｍのものがより好ましい。表面形状としては、モスアイ、線、円柱、モノリス、円錐、多角錐、マイクロレンズが挙げられる。
　樹脂層６は、剥離処理がされていてもよい。剥離処理の方法としては、樹脂層６の表面に剥離層を形成したり、樹脂層６を剥離性樹脂（剥離成分を含有している樹脂）で形成したりする方法が挙げられる。
　剥離層（図示せず）を形成する離型剤としては、好ましくはフッ素系シランカップリング剤、アミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロ化合物、アミノ基又はカルボキシル基を有するパーフルオロエーテル化合物、フッ素系界面活性剤およびシリコーン系界面活性剤からなる群から選ばれる少なくとも１種からなり、より好ましくは、フッ素系シランカップリング剤、片末端アミン化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物ならびに片末端カルボキシル化パーフルオロ（パーフルオロエーテル）化合物の単体または単体および複合体の混合物からなる群から選ばれる少なくとも１種からなる。離型剤として上記のものを用いると、樹脂層６への密着が良好であるとともに、インプリントを行う樹脂との剥離性が良好である。剥離層（図示せず）の厚さは、好ましくは０．５～２０ｎｍ、より好ましくは０．５～１０ｎｍ、最も好ましくは０．５～５ｎｍの範囲内である。なお、剥離層と樹脂層６の密着性を向上すべく、樹脂層６には、ＷＯ２０１２／０１８０４５に開示されているような、離型剤と結合可能な基を有する添加剤を添加してもよい。
　また、樹脂層６を形成する剥離性樹脂として、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）などのシリコーン樹脂、アクリル系モノマーとシリコーン系モノマーとの共重合体、アクリル系モノマーとフッ素系モノマーとの共重合体、アクリル系ポリマーにシリコーン系モノマーとの混合物、アクリル系ポリマーとフッ素系モノマーとの混合物などを用いることができる。この場合、樹脂層６の形成後に樹脂層６の表面に剥離層を形成する工程を省略できる点で好ましい。
　フィルムモールド２の長さは、フィルムモールド２を巻き付ける転写ロール１２の外周長よりも僅かに短くすることが好ましい。この場合、フィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付けた状態で、フィルムモールド２の両端の突き合わせ部の間に自然に隙間Ｇが形成される。
（２）両面粘着テープ
　フィルムモールド２は、そのままでは転写ロール１２に貼り付かないので、フィルムモールド２の巻き付け面側に粘着剤を塗布した後にフィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付けるか、又は、図２に示すように、フィルムモールド２の巻き付け面側に両面粘着テープ８を貼り付け、この両面粘着テープ８を介してフィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付ける。作業性の観点から後者が好ましいので、以下、本実施形態で好適に利用される両面粘着テープ８について説明する。なお、両面粘着テープ８のロール貼着面側には、両面粘着テープ８の粘着層を保護するセパレータ１０が設けられている。
　両面粘着テープ８は、フィルムモールド２を転写ロール１２に貼り付けることができるものであれば、その構成は特に限定されないが、通常はポリエチレンテレフタレート製フィルム（図示せず）を芯材とし、フィルムモールド２に貼り付ける面（以下、「モールド貼着面」）の粘着力が、転写ロール１２に貼り付ける面（以下、「ロール貼着面））の粘着力よりも強い方が好ましく、ロール貼着面は、再剥離性であることが好ましい。両面粘着テープ８を介してフィルムモールド２を転写ロール１２に貼り付けて使用した後は、両面粘着テープ８とフィルムモールド２は、一緒に剥離されて廃棄される。従って、両面粘着テープ８のモールド貼着面は、両面粘着テープ８とフィルムモールド２のズレを防ぐために、粘着力はできるだけ強いことが好ましく、一方、両面粘着テープ８のロール貼着面は、使用後の転写ロール１２からの剥離を容易にすべく、使用上問題がない程度の粘着力を有しつつ再剥離性を有することが好ましい。前記の芯材となるフィルムの厚さは、１２～１００μｍの範囲が好ましい。１２μｍ未満であると転写ロール１２への貼り付ける際の作業性が低下し、１００μｍを超えると芯材となるフィルムの反発力が増加するため、転写ロール１２との間で浮きが生じやすくなるので好ましくない。粘着剤層は、前記の剥離性能を満たすものであれば特に限定されないが、アクリル系粘着剤組成物またはシリコーン系粘着剤組成物により構成されるのがコスト面、取り扱い面、物性面の観点から好ましい。アクリル系粘着剤組成物としては、特に限定されないが、たとえば、アクリル系ポリマーに架橋剤などの添加剤を配合したものが挙げられる。粘着剤層の厚さは、通常はモールド貼付面およびロール貼付面とも５～５０μｍの範囲である。この厚さの範囲であると、粘着剤が緩衝材としての機能を果たし、転写精度が向上する等の面で好ましい。
　また、両面粘着テープ８とフィルムモールド２の巻き付け方向の端部の位置は、一致していてもよいが、ずれていることが好ましい。この場合、両面粘着テープ８を介してフィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付けた際に、両面粘着テープ８の両端の突き合わせ部と、フィルムモールド２の両端の突き合わせ部の位置がずれるので、フィルムモールド２の両端の突き合わせ部に充填した樹脂組成物２２は、両面粘着テープ８の突き合わせ部以外の部分に充填されることになり、樹脂組成物２２が転写ロール１２に付着することを防ぐことができる。
　両面粘着テープ８の長さは、転写ロール１２の外周長と実質的に等しくすることが好ましい。この場合、両面粘着テープ８が転写ロール１２の全周に渡って隙間なく貼着されるからである。従って、フィルムモールド２の長さを転写ロール１２の外周長より若干短くしている場合には、両面粘着テープ８はフィルムモールド２よりも若干長くなる。
　セパレータ１０は、両面粘着テープ８のロール貼着面の粘着層を保護し、転写ロール１２への巻き付け時に容易に剥離可能なものであれば、その構成は特に限定されない。
（３）転写ロール１２への巻き付け
　次に、フィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付ける方法を詳細に説明する。ここでは、図３に示す装置を用いる場合を例に挙げて説明を進めるが、装置構成はこれに限定されず、巻き付け方法にここで説明するものに限定されない。
　図３は、転写材料へ凹凸パターンをインプリントするためのインプリント装置であり、転写ロール１２へのフィルムモールド２の巻き付けは、通常、転写ロール１２がインプリント装置に装着された状態で行われる。この装置は、フィルムモールド２を巻き付ける転写ロール１２と、転写ロール１２の上流側に配置され且つ転写ロール１２との間にフィルムモールド２を挟み込む上流側ロール１４と、転写ロールの下流側に配置された下流側ロール１６とを備える。上流側ロール１４のさらに上流には搬送フィルムＦを送り出す送り出しロール（図示せず）が配置され、下流側ロール１６のさらに下流には搬送フィルムＦを巻き取る巻き取りロール（図示せず）が配置されている。また、送り出しロールと上流側ロール１４との間には搬送フィルム上に光硬化樹脂などの転写材料を塗布するためのコーター（例：ダイコーター）１８が設置されており、転写ロール１２の下方には転写材料を硬化させるための光照射器（例：ＵＶライト）２０が設けられている。フィルムモールド２の巻き付け時には、コーター及び光照射器は使用しない。
　まず、セパレータ１０付きの両面粘着テープ８が貼着されたフィルムモールド２を図３に示すように、転写ロール１２の接線上に配置し、矢印Ｙの方向にセパレータ１０を引き剥がしながら、両面粘着テープ８付きフィルムモールド２を搬送フィルムＦと転写ロール１２の間に挿入する。この際、各ロールは、それぞれのロールに示す矢印の方向で回転しており、上流側ロール１４によって両面粘着テープ８付きフィルムモールド２が転写ロール１２に押し付けられて、両面粘着テープ８のロール貼着面が転写ロール１２に貼り付けられる。
　このまま、各ロールを回転させると、両面粘着テープ８付きフィルムモールド２の全体が転写ロール１２に巻き付けられ、図４～図５に示す構成が得られる。図５は、図４中の領域Ａの拡大図である。
　図５に示すように、両面粘着テープ８は、転写ロール１２の全周に貼り付いて、両端の突き合わせ部８ａには実質的に隙間がない状態になっている。但し、若干隙間が空いていても問題ない。フィルムモールド２の両端の突き合わせ部には、隙間Ｇが存在している。隙間Ｇの長さ（ロールの円周方向の長さを「長さ」と称し、ロールの回転軸方向の長さを「幅」と称する。）は、特に限定されないが、例えば、０．１～１０ｍｍであり、好ましくは、０．５～５ｍｍである。
１－２．樹脂充填工程
　この工程では、図６に示すように、隙間Ｇに樹脂組成物２２を充填する。樹脂組成物２２を充填する方法は、特に限定されないが、例えば、マイクロピペットを用いて行うことができる。
　樹脂組成物２２は、図６に示すように、隙間Ｇからはみ出して樹脂層６の表面上に樹脂組成物のはみ出し部分２２ａが形成されるように充填される。このように樹脂組成物を充填することによって、寸法誤差によって隙間Ｇが規定の幅よりも大きくなってしまった場合でも、フィルムモールド２に形成されているベースパターン３と、隙間Ｇ内の樹脂組成物２２に形成される追加パターン３ａとの間に段差が発生することが抑制される。なお、パターン形成工程においてパターン追加モールド２４を押し付ける前の時点ですでにはみ出し部分２２ａが形成されているように樹脂組成物２２を充填することが好ましいが、樹脂組成物２２を隙間Ｇに充填した時点でははみ出し部分２２ａが形成されておらず、パターン追加モールド２４を樹脂組成物２２に押し付けた際にはみ出し部分２２ａが形成されるように樹脂組成物２２を充填してもよい。
　樹脂組成物２２は、熱又は光硬化性樹脂である。樹脂としては、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂が挙げられる。熱又は光硬化性であれば、パターン形成後に容易に硬化させることができるので、取り扱いが容易である。
　樹脂組成物２２は、剥離性樹脂が好ましい。剥離性樹脂を用いれば、樹脂組成物２２に追加パターン３ａを形成した後に剥離層を形成しなくても、転写材料への凹凸パターンのインプリント時に転写材料の付着を防ぐことができるからである。剥離性樹脂としては、前記の熱または光硬化性樹脂と剥離剤との混合物、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）などのシリコーン樹脂、アクリル系モノマーとシリコーン系モノマー（マクロモノマーを含む）との共重合体、アクリル系モノマーとフッ素系モノマー（マクロモノマーを含む）との共重合体などが挙げられ、熱または光硬化性樹脂と剥離剤との混合物およびシリコーン樹脂が好ましい。これらの樹脂であれば、安価で容易に入手できるとともに、ロール・トゥー・ロールによりパターンが転写される転写材料に対して剥離性を充分に発揮することが可能である。また、光又は熱硬化性であれば、パターン形成後に容易に硬化させることができるので、取り扱いが容易である。なお、剥離剤としては、シリコーン化合物、フッ素化合物、アルキッド樹脂、長鎖アルキル化合物、ワックスなどが挙げられる。
１－３．パターン形成工程
　この工程では、パターン追加モールド２４に設けられた転写パターン２７ａを樹脂組成物２２に押し付けることによって、転写パターン２７ａの反転パターンからなる追加パターン３ａを樹脂組成物２２に形成する。追加パターン３ａは、ベースパターン３と実質的に同一であることが好ましいが、異なるパターンであってもよい。
　具体的には、樹脂組成物２２が光硬化性樹脂である場合、図７に示すように、パターン追加モールド２４の転写パターン２７ａを樹脂組成物２２を押し付けた状態で、光照射器２６を用いて樹脂組成物２２に硬化光を照射することによって樹脂組成物２２を硬化させた後に、パターン追加モールド２４を樹脂組成物２２から離脱させることによって、図８に示すように、追加パターン３ａを樹脂組成物２２に形成する。樹脂組成物２２のはみ出し部分２２ａについては、硬化光を照射してもしなくてもよい。
　パターン追加モールド２４は、樹脂組成物２２を硬化させる硬化光に対して透過性を有することが好ましく、この場合、硬化光は、パターン追加モールド２４を通じて樹脂組成物２２に照射することができる。パターン追加モールド２４は、例えば、樹脂や石英などの材料からなる基材２５と、基材２５上の一部の領域に設けられた樹脂層２７を備える。樹脂層２７には転写パターン２７ａが形成されている。樹脂層２７は、フィルムモールド２の樹脂層６と同様の材料で形成することができ、必要に応じて剥離処理がされてもよい。転写パターン２７ａは、隙間Ｇの開口部よりも広い面積で形成されていることが好ましい。基材２５は、剥離処理がなされていないので、基材２５上の、樹脂層２７が設けられていない領域が非剥離処理領域Ｅとなる。
　図８に示すように、はみ出し部分２２ａは、パターン追加モールド２４を樹脂組成物２２から離脱させる際に、パターン追加モールド２４に付着させて樹脂層６の表面から除去することが好ましい。はみ出し部分２２ａは、基材２５上に設けられた非剥離処理領域Ｅに付着させることが好ましい。図７～図８に示すように、はみ出し部分２２ａは、基材２５と樹脂層６の間のはみ出し部分２２ｂと、樹脂層２７と樹脂層６の間のはみ出し部分２２ｃで構成される。
　ここで、樹脂組成物２２と別部材との間の剥離力の好ましい関係について説明する。以下、説明において、Ｆ１～Ｆ４は、表１に示すように定義する。なお、剥離力とは、樹脂組成物２２を別部材から剥離させるのに必要な力である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　上記方法ではみ出し部分２２ａを除去するために、Ｆ１＞Ｆ２であることが好ましい。この場合、基材２５の非剥離処理領域Ｅが樹脂組成物２２に押し付けられると、樹脂組成物２２が基材２５と樹脂層６の両方に密着した状態となり、その状態においてパターン追加モールド２４を樹脂組成物２２から離脱させると、樹脂組成物２２が樹脂層６から剥離されて基材２５の非剥離処理領域Ｅに付着されることによってはみ出し部分２２ｂが樹脂層６の表面から除去される。基材２５の非剥離処理領域Ｅについては剥離処理を行わず、樹脂層６については剥離処理を行うことによって、Ｆ１＞Ｆ２の関係を成立させることができる。また、はみ出し部分２２ｂは、はみ出し部分２２ｃに繋がっているので、はみ出し部分２２ｃは、はみ出し部分２２ｂと一緒に、樹脂層６の表面から除去される。
　パターン追加モールド２４を樹脂組成物２２から離脱させる際に、隙間Ｇ内の樹脂組成物２２がパターン追加モールド２４の樹脂層２７に付着して除去されないようにするために、Ｆ３＞Ｆ４であることが好ましい。隙間Ｇの下地については剥離処理を行わず、樹脂層２７については剥離処理を行うことによって、Ｆ３＞Ｆ４の関係を成立させることができる。
　以上の点を考慮すると、剥離力の関係は、Ｆ３＞Ｆ１＞Ｆ４，Ｆ２であることが好ましい。Ｆ４とＦ２の関係は、Ｆ４＞Ｆ２、Ｆ４≒Ｆ２、Ｆ２＜Ｆ４の何れであってもよい。
　なお、パターン追加モールド２４にはみ出し部分２２ａを付着させて除去する代わりに、パターン追加モールド２４を樹脂組成物２２から離脱させた後に、別途、はみ出し部分２２ａを除去する工程を設けてもよい。
　パターン追加モールド２４のパターン面（転写ロール１２側の面）は、転写ロール１２と実質的に等しい曲率を有していることが好ましい。この場合、形成される追加パターン３ａが、転写ロール１２の外周にさらにフィットした形状になる。また、パターン追加モールド２４は、フィルムモールドのような柔軟性を有するモールドであることが好ましい。この場合、転写ロール１２の外周の形状に沿うようにパターン追加モールド２４を変形させた状態で樹脂組成物２２を硬化させることによって、転写ロール１２の外周にさらにフィットした形状の追加パターン３ａを形成することができる。
　以上の工程により、転写ロール１２の全周に渡って途切れなくパターンが形成され且つ段差の発生が抑制されたインプリント用モールドが得られる。
　このインプリント用モールドを用いれば、転写材料に連続的に凹凸パターンを形成することができる。具体的には、例えば、図３に示すインプリント装置の各ロールを回転させて搬送フィルムＦを搬送しながらコーター１８から転写材料（例：光硬化性樹脂）を吐出することによって、搬送フィルムＦ上に転写材料を塗布し、この転写材料に対して転写ロール１２に巻き付けられたシームレスのインプリント用モールドを押し付け、その状態で光照射器２０から、転写材料を硬化させる光を転写材料に対して照射することによって転写材料を硬化させて、転写材料に連続的に凹凸パターンを形成することができる。上記方法で作製したインプリント用モールドは、ベースパターン３と追加パターン３ａの間に段差が発生することが抑制されているので、段差に起因する転写不良が抑制される。
２．第２実施形態
　本発明の第２実施形態は、第１実施形態に類似しているが、本実施形態では、図９に示すように、フィルムモールド２の巻き付け方向の端に、樹脂層６を設けない露出領域５が設けられている点において異なっている。
　このような構成のフィルムモールド２では、フィルムモールド２の長さ（つまり、樹脂基材４の長さ）は、フィルムモールド２を巻き付ける転写ロール１２の外周と同程度にしてもよい。この場合、フィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付けた後の状態では、図１０に示すように、樹脂基材４の両端の突き合わせ部４ａに実質的に隙間がない状態になっていて、この状態で樹脂組成物２２を隙間Ｇに充填すると、図１１に示すように、樹脂組成物２２は、樹脂基材４上に充填される。樹脂組成物２２は、第１実施形態と同様に、隙間Ｇからはみ出して樹脂層６の表面上に樹脂組成物のはみ出し部分２２ａが形成されるように充填される。
　次に、図１２に示すように、第１実施形態と同様の方法で、樹脂組成物２２に追加パターン３ａを形成すると、図１３に示す構成が得られる。はみ出し部分２２ａは、第１実施形態と同様の方法で除去することができる。なお、第１実施形態では、隙間Ｇの下地が両面粘着テープ８であったが、本実施形態では、隙間Ｇの下地は、樹脂基材４である。
　以上の工程により、転写ロール１２の全周に渡って途切れなくパターンが形成され且つ段差の発生が抑制されたインプリント用モールドが得られる。
　図６と図１１の比較から明らかなように、本実施形態では、樹脂組成物２２は、樹脂基材４上に充填されるので、図６のように、両面粘着テープ８上に樹脂組成物２２を充填する場合よりも、樹脂組成物２２の量を少なくすることができ、製造の効率化が可能になる。
　また、第１実施形態では、図１に示すように、樹脂基材４の端面４ｂと樹脂層６の端面６ｂの位置が揃っているので、樹脂組成物２２は、端面４ｂに隣接した隙間Ｇに充填されるものの、端面４ｂを完全には覆わないので、フィルムモールド２を裁断したときの裁断端部がなめらかでない場合には、フィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付けたときに、樹脂基材４の端面４ｂに相当する位置に段差が発生しやすい。一方、本実施形態では、図９に示すように、フィルムモールド２の巻き付け方向について、樹脂基材４が樹脂層６よりも長くなっていて、樹脂基材４の端面４ｂと樹脂層６の端面６ｂの位置がずれている。このため、樹脂組成物２２を隙間Ｇに充填すると、端面４ｂが樹脂組成物２２で完全に覆われる。このような構成によれば、フィルムモールド２を裁断したときの裁断端部がなめらかでない場合でも、樹脂基材４の端面４ｂに相当する位置に段差が発生しにくいので、ベースパターン３と追加パターン３ａの間の段差の発生をさらに抑制することができる。
３．第３実施形態
　本発明の第３実施形態は、第２実施形態に類似しているが、本実施形態では、図１４に示すように、樹脂層６の巻き付け方向の突き合わせ部に隙間Ｇ１が設けられていることに加えて、樹脂基材４の巻き付け方向の突き合わせ部に隙間Ｇ２が設けられており、隙間Ｇ１が隙間Ｇ２よりも大きいことを特徴としている。
　図１５に示すように、隙間Ｇ１，Ｇ２には、第２実施形態と同様の方法で樹脂組成物２２を充填することができる。樹脂組成物２２は、第２実施形態と同様に、隙間Ｇ１，Ｇ２からはみ出して樹脂層６の表面上に樹脂組成物のはみ出し部分２２ａが形成されるように充填される。
　次に、図１６に示すように、第２実施形態と同様の方法で、樹脂組成物２２に追加パターン３ａを形成すると、図１７に示す構成が得られる。はみ出し部分２２ａは、第２実施形態と同様の方法で除去することができる。なお、第２実施形態では、隙間Ｇの下地は、樹脂基材４であったが、本実施形態では、隙間Ｇ２の下地は両面粘着テープ８、隙間Ｇ１のうち隙間Ｇ２以外の部分の下地は樹脂基材４となっている。
　第２実施形態では、樹脂基材４の両端の突き合わせ部４ａに実質的に隙間がない状態にするために、フィルムモールド２の裁断寸法の精度を非常に高くする必要があったが、本実施形態では、フィルムモールド２の裁断寸法を転写ロール１２の外周長よりも少し短めに設定すればいいので、フィルムモールド２の裁断寸法の精度が低くてもよい。また、第２実施形態では、樹脂組成物２２が樹脂基材４上に配置されるので、隙間Ｇ内の樹脂組成物２２に周方向の力が加わると、樹脂組成物２２が樹脂基材４から剥離されてしまいやすい。これに対して、本実施形態では、樹脂基材４の突き合わせ部の隙間Ｇ２内にも樹脂組成物２２が充填されるので、隙間Ｇ１，Ｇ２内の樹脂組成物２２に周方向の力が加わっても、樹脂組成物２２が樹脂基材４から剥離されにくい。このため、本実施形態によれば、フィルムモールド２を転写ロール１２に巻き付けて得られるシームレスのインプリント用モールドを用いてインプリントを行った際に、樹脂組成物２２に周方向の力が加わったとしても、樹脂組成物２２が剥がれて脱落することが抑制される。
４．第４実施形態
　本発明の第４実施形態は、第１実施形態に類似しているが、本実施形態では、図１８に示すように、両面粘着テープ８とフィルムモールド２の巻き付け方向の端部の位置が一致していることを特徴としている。
　両面粘着テープ８とフィルムモールド２の長さは、転写ロール１２の外周長よりもわずかに短いので、両面粘着テープ８及びフィルムモールド２を転写ロール１２に巻きつけると、図１９に示すように、フィルムモールド２の両端の突き合わせ部と両面粘着テープ８の両端の突き合わせ部に、隙間Ｇが形成される。
　隙間Ｇには、第１実施形態と同様の方法によって、樹脂組成物２２の充填及び追加パターン３ａの形成が行われて、図２０に示す構成が得られる。
　上記の第２～第３実施形態についても、同様に、両面粘着テープ８とフィルムモールド２の巻き付け方向の端部の位置を一致させることができる。
２：フィルムモールド、３：ベースパターン、３ａ：追加パターン、４：樹脂基材、４ａ：樹脂基材の両端の突き合わせ部、６：樹脂層、８：両面粘着テープ、８ａ：両面粘着テープの両端の突き合わせ部、１０：セパレータ、１２：転写ロール、１４：上流側ロール、１６：下流側ロール、１８：コーター、２０：光照射器、２２：樹脂組成物、２２ａ：はみ出し部分、２４：パターン追加モールド、２５：基材、２７：樹脂層、Ｆ：搬送フィルム、Ｇ，Ｇ１，Ｇ２：隙間

Claims (5)

  1. 所望とする微細な凹凸パターンの反転パターンからなるベースパターンが形成された樹脂層を有するフィルムモールドを、両端の突き合わせ部において前記ベースパターンが存在しない隙間ができるように、円柱状の転写ロールに巻き付ける巻き付け工程と、
    前記隙間に樹脂組成物を充填する樹脂充填工程と、
    パターン追加モールドに設けられた転写パターンを前記樹脂組成物に押し付けることによって、前記転写パターンの反転パターンからなる追加パターンを前記樹脂組成物に形成するパターン形成工程を備え、
    前記樹脂組成物は、前記パターン追加モールドが前記樹脂組成物に押し付けられる前までに又は前記パターン追加モールドが前記樹脂組成物に押し付けられた際に、前記隙間から前記樹脂組成物がはみ出して前記樹脂層の表面上に前記樹脂組成物のはみ出し部分が形成されるように充填される、インプリント用モールドの製造方法。
  2. 前記はみ出し部分は、前記パターン追加モールドを前記樹脂組成物から離脱させる際に前記パターン追加モールドに付着されて前記樹脂層の表面から除去される、請求項１に記載のインプリント用モールドの製造方法。
  3. 前記パターン追加モールドは、基材上の一部の領域に剥離処理がなされていない非剥離処理領域を備え、前記はみ出し部分は、前記非剥離処理領域に付着される、請求項２に記載のインプリント用モールドの製造方法。
  4. 前記樹脂組成物は、光硬化性樹脂であり、
    前記パターン形成工程では、前記パターン追加モールドの前記転写パターンを前記樹脂組成物に押し付けた状態で前記樹脂組成物に硬化光を照射することによって前記樹脂組成物を硬化させた後に、前記パターン追加モールドを前記樹脂組成物から離脱させることによって前記追加パターンを前記樹脂組成物に形成する、請求項１～請求項３の何れか１つに記載のインプリント用モールドの製造方法。
  5. 前記フィルムモールドは、樹脂基材上に前記樹脂層を備え、且つ巻き付け方向の端部に前記樹脂層が設けられていない露出領域を備える、請求項１～請求項４の何れか１つに記載のインプリント用モールドの製造方法。
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