WO2017038622A1

WO2017038622A1 - 荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置

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Publication number: WO2017038622A1
Application number: PCT/JP2016/074813
Authority: WO
Inventors: 渉加田; 三浦　健太; 花泉　修; 富裕神谷; 佐藤　隆博; 純一須崎; 山田　鈴弥
Original assignee: 国立大学法人群馬大学; 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構; デンカ株式会社
Priority date: 2015-08-28
Filing date: 2016-08-25
Publication date: 2017-03-09
Also published as: US10294419B2; TW201727262A; EP3343248B1; US20180244990A1; US10533130B2; US20190367808A1; EP3591439B1; EP3591439A1; JP6781361B2; TWI722011B; EP3343248A4; EP3343248A1; JPWO2017038622A1

Abstract

【課題】耐熱性及び放射線照射耐性の高い放射線計測機器を提供する。【解決手段】ＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を含むシンチレータを用いる荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置を提供する。

Description

荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置

　本発明は、荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置に関する。

　重粒子線治療装置等の放射線発生装置を利用した高度医療や、関連加速器施設における基礎実験では、荷電粒子の照射量やエネルギーを高い照射密度の条件下で正確にかつ連続的に計測する必要がある。他方で、核分裂を利用した原子力発電所等の原子力施設での事故時、ならびに近年開発が進められている核融合炉の炉内環境では、高温・高環境負荷、ならびに高放射線照射環境下に放射線計測機器を設置し、計測を行う必要がある。

　加速器施設から発生するイオンビームや原子力施設からの放射線は一般的に高密度であり、荷電粒子照射環境下でかつ周辺の環境が高温である場合、多くの放射線計測機器は高い信頼性を有する必要がある。

　これらの計測時には、シンチレータを用いたシンチレーション型検出器が用いられるが、放射線を光に変換する発光材料部分の耐性や発光効率が極めて重要である。シンチレータとは放射線が入射すると発光する物質で、前述の放射線計測用途・重粒子線治療等の加速器施設の他に、陽電子消滅断層撮影（ＰＥＴ）装置や産業用途で利用される。現在のα線計測機器には、その発光効率から、ＺｎＳ：Ａｇ，Ｃｕ等といった材料が広く利用されている（特許文献１、特許文献２または非特許文献１参照）。

　しかしながら、現在使用されているＺｎＳ：Ａｇ，Ｃｕ等のシンチレータ材料は、１００℃程度の温度領域以上での利用は推奨されていない。そのため、高温環境下での使用が想定される原子力施設での放射線計測には材料特性が適していない。
　他方でＺｎＳ：Ａｇ，Ｃｕ等は、高密度の放射線による、その発光強度の著しい劣化が問題となっており、高頻度の交換が必要である。

特開２００７－７０４９６号公報特開２０１０－１２７８６２号公報

Transactions of the Materials Research Society of Japan Vol. 38, No. 3; 2013　p443-446

　原子力施設では放射線に起因する劣化は、その放射線量測定に悪影響があり、信頼性の点で問題である。また加速器施設ならびにこれを利用した重粒子線治療施設などの医療用設備においても、高密度の荷電粒子照射が想定される。これらの機器におけるビーム品質の性能確保や、交換手順から来る作業効率の劣化は加速器装置の運転効率を著しく阻害する点で、既存のシンチレータを利用した放射線計測機器には未だ問題点が残る。

　従来のシンチレータ型荷電粒子（α線）検出器に広く用いられる既存のシンチレータ材料（ＺｎＳ：Ａｇ，Ｃｕ）では、百数十度（℃）を越える高温環境下に長時間設置した場合に、荷電粒子による線量を長時間にわたり正確に計測することができず、また、測定された線量についても正確な計測ができないという問題があった。

　他方で、加速器施設から発生する荷電粒子ビームなどのビームモニタ計測用途では、高密度のイオン流が想定され、既存のシンチレータ材料（ＺｎＳ：Ａｇ，Ｃｕ）では発光量の減衰が著しく、例えば１平方ｃｍあたり１０^１５個のイオン（以下、１０^１５［ｉｏｎｓ／ｃｍ^２］のように表記）を超える積算量では交換が必要となる。また、これ以前の測定においても、発光量から照射線量を求めるには発光効率の劣化を勘案する必要があるため、正確な計測を行うことができないという問題があった。

　これらは原子力施設で利用されるα線を計測対象とする放射線計測機器、重粒子線治療装置などの放射線発生装置を利用した先進医療装置設備や、その他の荷電粒子利用関連加速器施設における基礎・応用物理分野から、イオン注入装置のような小型加速機構を有する産業機器分野に関連する課題である。

　本発明は、上記の背景に鑑みてなされたものであり、耐熱性及び放射線照射耐性の高い放射線計測機器を提供することを目的とする。

　本発明によれば、ＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を含むシンチレータを用いる荷電粒子放射線計測方法が提供される。

　本発明によれば、ＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を含むシンチレータと、シンチレータからの光を選択的に集光する光学部品と、放射線に起因する光を読み取る計測部とを含む、荷電粒子放射線計測装置が提供される。

　本発明の一態様においては、上記ＳｉＡｌＯＮ蛍光体が、一般式：Ｅｕ_ｘＳｉ_６－ｚＡｌ_ｚＯ_ｚＮ_８－ｚで示され、０．０１≦ｘ≦０．５、０＜ｚ≦４．２であり、発光中心Ｅｕを含有するβ型ＳｉＡｌＯＮを主成分とする蛍光体である。

　本発明の一態様においては、上記ＳｉＡｌＯＮ蛍光体が、一般式：Ｍ_ｙＳｉ_{１２－（ｍ＋ｎ）}Ａｌ_{（ｍ＋ｎ）}Ｏ_ｎＮ_１６－ｎ（Ｍは、Ｌｉ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｙ及びランタニド元素（ＬａとＣｅを除く）から選ばれる少なくとも１種の元素とＥｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｅｒ、Ｐｒから選ばれる少なくとも１種の発光中心を含む。ｙ＝ｍ/ｐ（ｐ：Ｍの原子価））で示され、０．３＜ｍ＜４．５、０≦ｎ＜２．５の範囲のα型ＳｉＡｌＯＮを主成分とする蛍光体である。

　本発明によれば、耐熱性及び放射線照射耐性の高い放射線計測機器を提供することができる。

本発明の一実施形態に係る放射線量測定装置の概略的な構成図である。実施例の放射線量測定装置におけるビーム計測例である。実施例の放射線量測定装置における波長計測の例である。放射線量測定装置の放射線耐性を高密度放射線により試験した例である。

　以下、添付図面を参照して、本発明に係る荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置を実施するための形態について説明する。しかしながら、本発明がこれらの実施形態に限定されないことは自明である。

　本実施形態に係る荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置では、シンチレータ材料としてＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を採用する。

　ＳｉＡｌＯＮ蛍光体は、代表的な酸窒化物蛍光体である。高温で高機械的特性を維持するエンジニアリングセラミックスとして開発されたＳｉＡｌＯＮをホスト結晶に用いて発光中心を賦活した蛍光体であり、結晶構造の異なる二つの種類がある。

　β型ＳｉＡｌＯＮは、一般式：Ｅｕ_ｘＳｉ_６－ｚＡｌ_ｚＯ_ｚＮ_８－ｚで示され、０．０１≦ｘ≦０．５、０＜ｚ≦４．２である発光中心Ｅｕを含有する、緑色発光する蛍光体である。
　α型ＳｉＡｌＯＮは、一般式：Ｍ_ｙＳｉ_{１２－（ｍ＋ｎ）}Ａｌ_{（ｍ＋ｎ）}Ｏ_ｎＮ_１６－ｎ（Ｍは、Ｌｉ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｙ及びランタニド元素（ＬａとＣｅを除く）から選ばれる少なくとも１種の元素とＥｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｅｒ、Ｐｒから選ばれる少なくとも１種の発光中心を含む。ｙ＝ｍ/ｐ（ｐ：Ｍの原子価））で示され、０．３＜ｍ＜４．５、０≦ｎ＜２．５の範囲の蛍光体である。

　これらのＳｉＡｌＯＮ蛍光体は、青色ＬＥＤチップの青色光によって励起発光を行う白色ＬＥＤデバイス用の蛍光体としては、３００℃まで環境温度が上がっても発光強度の低下があまり生じないことや高温耐湿（８５℃、８５％相対湿度）の環境下で放置しても劣化が見られないことが知られている。

　本願発明者らは、ＺｎＳ：Ａｇ，Ｃｕ蛍光体等の既存のシンチレータ材料と比較して、ＳｉＡｌＯＮ蛍光体の高温環境や高密度の放射線照射による劣化が極めて生じ難いことを見出して本発明を完成させるに至った。

　本実施形態における放射線計測機器では、耐熱性及び放射線照射耐性の高いＳｉＡｌＯＮ蛍光体から放射線に起因して発生する発光のスペクトルを、光センサにおける量子効率が高い波長をピーク波長とするように調整することが好ましい。

　本実施形態に係る荷電粒子放射線計測装置は、ＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を含むシンチレータと、シンチレータからの光を選択的に集光する光学部品と、放射線に起因する光を読み取る計測部とを含む。

　本実施形態に係る放射線計測機器は、粉末、焼結体、単結晶、薄膜などの形状を有するＳｉＡｌＯＮ蛍光体を保持固定するホルダ他の機構部品と、放射線起因のシンチレータからの光を選択的に集光する光学部品、ならびに１次の放射線に起因する光子を読み取るカメラ機器、アバランシェフォトダイオード（Avalanche Photo-Diode: APD）、光電子増倍管（Photomultiplier: PMT）、ＣＣＤ素子、フォトダイオード（Photodiode: PD）などの計測部を組み合わせることで装置を構成することができる。

　図１は放射線計測機器を示す概略的な構成図の一例である。加速器施設からの放射線を１次の放射線として用いている。
　シンチレータを構成するＳｉＡｌＯＮ蛍光体の組成によって発光波長の調整が可能であり、これにより、計測機器の読み取り効率を改善することができる。

　環境放射線などのα線では、放射線の発生源が１点ではなく、シンチレータ材料を囲む形で四方から発生するが、シンチレータ材料とこれに付随する機構部品、光学部品、計測部は図１と同様の構成としてもよい。
　また機構部品、光学部品、ならびに計測部は測定対象に適した幾何学的構造、配置を行う必要があるため、その構造は目的に応じて種々の形態をとってよい。計測部は１次元、２次元の計測機器を用いることで、観察様式を変更可能である。

　本発明によれば、放射線発生装置以外の放射線源による放射線の計測についても、放射線計測機器の構造は異なるものの、基本的には同一の構成素子により、高温・高負荷環境においての荷電粒子計測が可能である。

　計測機器に利用される部材の耐熱性能が問題となるが、ＳｉＡｌＯＮ蛍光体は、高温まで構造変化は起こりえないため、適切な構造材料ならびに光学部品、計測部と組み合わせることで、従来よりも高い放射線耐性を有した放射線計測機器の動作温度範囲を改善させることが可能である。これにより通常の放射能汚染検査を目的としたα線計測機器の高寿命化や、高温耐性を必要とする原子力施設内部他でのα線計測用の放射線計測機器が実現し、これを提供することができる。

　本実施形態に係る荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置は、イ）原子力施設で利用されるα線を計測対象とする放射線計測機器のうち、シンチレーション方式により計測を行うもの、ロ）重粒子線や陽子線の治療装置などの放射線発生装置（加速器）におけるビーム品質計測用のビームモニタ・放射線測定器、ハ）その他の荷電粒子利用関連加速器施設、ならびに産業用イオン注入装置のような小型加速機構を有する産業機器におけるビーム品質計測装置等に利用することができる。

　本実施形態に係る荷電粒子放射線計測装置として、放射線－光変換材料である新規シンチレータ材料としてＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を用いることにより、シンチレータ材料と、これを保持固定する機構部品ならびにシンチレータからの光を選択的に集光する光学部品と、放射線起因の光を読み取る計測部とで構成された、耐熱性及び放射線照射耐性の高い放射線計測装置を提供することができる。

　以上のように、本実施形態に係る荷電粒子放射線計測方法および荷電粒子放射線計測装置により、従来の荷電粒子放射線計測機器の利用が困難な数百度（℃）程度の温度や集束荷電粒子照射環境等の高い放射線照射量の条件において、その状況に関わらず荷電粒子の照射量を計測し、また従来よりも長寿命に利用できる放射線測定器を提供することができる。

　以下、本発明の実施例を説明する。
（実施例１）
　β型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ粉末（デンカ（株）製ＧＲ-２００グレード、β型ＳｉＡｌＯＮ、平均粒子径：２１μｍ）を水ガラスに分散させて炭素製の板上に塗膜厚み１０μｍ以下で塗布して均一に固定させ、シンチレータを作製した。このシンチレータを図１に示すような放射線計測機器に取り付けて荷電粒子の照射試験を行った。

　隣接する加速器施設から３ＭｅＶのＨ^＋（プロトン）集束イオンビームを局所的（４００μｍ×４００μｍ）なターゲットへ連続的に照射した。

　本発明における放射線計測機器では、光の空間分布や波長分布により、１次放射線の分布や強度を測定することが可能である。ここで、図２は、放射線計測機器におけるビーム計測の例である。図３は、試験開始時における、荷電粒子によって励起発光したスペクトル・発光強度の計測結果を示している。

（実施例２）
　α型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ粉末（デンカ（株）製ＹＬ－６００Ａグレード、α型ＳｉＡｌＯＮ、平均粒子径：１５μｍ）を用い、実施例１と同様の方法にてシンチレータを作製し、荷電粒子の照射試験を行った。

（比較例１）
　比較例１として、上記のβ型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ粉末に替えてＺｎＳ：Ａｇ蛍光体粉末を用い、実施例１と同様の条件にて荷電粒子の照射試験を行った。

　図３に実施例１、２と比較例１の試験開始時におけるスペクトル・発光強度の計測結果を示す。同一の照射量下において、試験開始時には、β型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ蛍光体を用いた実施例１では、ＺｎＳ：Ａｇを用いた比較例１よりもやや長波長側に同程度の発光強度の荷電粒子励起発光が観察された。β型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ蛍光体の発光波長は、ＺｎＳ：Ａｇの発光波長と比較して光センサの量子効率が高い点で有利である。
　また、α型ＳｉＡｌＯＮを用いた実施例２では、β型ＳｉＡｌＯＮと比較して長波長側に荷電粒子励起発光が観察された。α型ＳｉＡｌＯＮの発光強度の高さは、β型ＳｉＡｌＯＮに比較して低いが、発光スペクトルを積分した発光強度では、同程度の値が得られた。

　図４に放射線計測機器の実施例１、２と比較例１における高密度照射試験の結果を示す。横軸方向に荷電粒子の照射量を、縦軸方向に同一の放射線照射強度における発光強度を示す。
　荷電粒子の照射量の増加とともにＺｎＳ：Ａｇを用いた比較例１の発光強度は著しく減衰していくことがわかる。一方、β型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ蛍光体を用いた実施例１の場合は、発光強度の減衰が見られず高密度照射により蛍光特性が劣化しないことが確認できる。α型ＳｉＡｌＯＮ：Ｅｕ蛍光体を用いた実施例２では、発光強度の減衰は見られるが、ＺｎＳ：Ａｇを用いた比較例１に比べると減衰は小さいことが分かる。

　以上の結果より、本発明のＳｉＡｌＯＮ蛍光体を利用する荷電粒子放射線計測方法は、耐熱性及び放射線照射耐性の高い放射線測定器に十分使用可能であることがわかる。これより、ＳｉＡｌＯＮ蛍光体を利用した放射線測定器の計測部の出力より、発光強度からの放射線の照射強度や照射量の測定が長時間に渡って可能である。
　更に、図２に示すようにビームスポットの２次元的な計測が可能であり、一次放射線の分布を測定することが可能である。

　本例では加速器施設からの放射線を放射線源とするため、計測時間が数時間程度の著しい加速試験となっているが、環境放射線などのα線ではこれらは数年単位の劣化に対しても耐性が高いことを意味している。また荷電粒子が局所的に加熱し続ける条件下でもＳｉＡｌＯＮはその蛍光特性を維持するため、数百度（℃）程度の高温環境下でも利用可能である。

Claims

　ＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を含むシンチレータを用いる荷電粒子放射線計測方法。
　ＳｉＡｌＯＮ蛍光体が、一般式：Ｅｕ_ｘＳｉ_６－ｚＡｌ_ｚＯ_ｚＮ_８－ｚで示され、０．０１≦ｘ≦０．５、０＜ｚ≦４．２であり、発光中心Ｅｕを含有するβ型ＳｉＡｌＯＮを主成分とする蛍光体である請求項１に記載の荷電粒子放射線計測方法。
　ＳｉＡｌＯＮ蛍光体が、一般式：Ｍ_ｙＳｉ_{１２－（ｍ＋ｎ）}Ａｌ_{（ｍ＋ｎ）}Ｏ_ｎＮ_１６－ｎ（Ｍは、Ｌｉ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｙ及びランタニド元素（ＬａとＣｅを除く）から選ばれる少なくとも１種の元素とＥｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｅｒ、Ｐｒから選ばれる少なくとも１種の発光中心を含む。ｙ＝ｍ/ｐ（ｐ：Ｍの原子価））で示され、０．３＜ｍ＜４．５、０≦ｎ＜２．５の範囲のα型ＳｉＡｌＯＮを主成分とする蛍光体である請求項１に記載の荷電粒子放射線計測方法。
　ＳｉＡｌＯＮ蛍光体を主成分とする蛍光体を含むシンチレータと、
　シンチレータからの光を選択的に集光する光学部品と、
　放射線に起因する光を読み取る計測部とを含む、荷電粒子放射線計測装置。
　ＳｉＡｌＯＮ蛍光体が、一般式：Ｅｕ_ｘＳｉ_６－ｚＡｌ_ｚＯ_ｚＮ_８－ｚで示され、０．０１≦ｘ≦０．５、０＜ｚ≦４．２であり、発光中心Ｅｕを含有するβ型ＳｉＡｌＯＮを主成分とする蛍光体である請求項４に記載の荷電粒子放射線計測装置。
　ＳｉＡｌＯＮ蛍光体が、一般式：Ｍ_ｙＳｉ_{１２－（ｍ＋ｎ）}Ａｌ_{（ｍ＋ｎ）}Ｏ_ｎＮ_１６－ｎ（Ｍは、Ｌｉ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｙ及びランタニド元素（ＬａとＣｅを除く）から選ばれる少なくとも１種の元素とＥｕ、Ｃｅ、Ｔｂ、Ｙｂ、Ｓｍ、Ｄｙ、Ｅｒ、Ｐｒから選ばれる少なくとも１種の発光中心を含む。ｙ＝ｍ/ｐ（ｐ：Ｍの原子価））で示され、０．３＜ｍ＜４．５、０≦ｎ＜２．５の範囲のα型ＳｉＡｌＯＮを主成分とする蛍光体である請求項４に記載の荷電粒子放射線計測装置。