WO2016002925A1 - 複合体とその製造方法 - Google Patents

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aluminum
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metal
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庸介 石原
宮川　健志
真也 成田
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電気化学工業株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a composite and a method for producing the same.
  • the Al—SiC composite material has a thermal conductivity of 300 W / mK or less regardless of how the conditions are optimized, and development of a heat dissipation member having a higher thermal conductivity than that of copper has been developed. It has been demanded.
  • a metal-diamond composite material having a high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element material has been proposed by combining the high thermal conductivity of diamond and the large thermal expansion coefficient of metal. (Patent Document 2).
  • metal-diamond composites can hardly be processed with ordinary diamond tools, and how low the cost is to use metal-diamond composites as heat sinks that are small and have various shapes.
  • the problem is whether to perform shape processing. In response to such problems, laser processing, water jet processing, and metal-ceramic composites can be energized, and processing methods using electric discharge processing have been studied.
  • the metal-diamond composite has problems that the processing cost is high, the processing time is long, and the productivity is low as compared with processing with a normal diamond tool even when the above processing method is used. In addition, it is difficult to produce a multistage shape or a complicated shape.
  • the surface accuracy of the bonding interface is important for heat dissipation.
  • the surface roughness of the bonding surface is rough, and as a result, the thermal resistance of the contact interface increases, which is not preferable. For this reason, as a characteristic required for the heat sink material, there is a problem of how to reduce the surface roughness.
  • an object of the present invention is to provide a composite having a high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element, and easy to mold into a predetermined shape, and a method for manufacturing the same.
  • the first peak of the volume distribution of the particle diameter is from 5 to 25 ⁇ m
  • the second peak is from 55 to 195 ⁇ m
  • the volume distribution area and the particle diameter is from 45 to 195 ⁇ m. Obtained by pressure-molding a mixed powder of 50 vol% to 80 vol% of diamond powder and 20 vol% to 50 vol% of metal powder with a ratio of 205 ⁇ m to the volume distribution area of 1: 9 to 4: 6 A composite is provided.
  • the metal powder is an aluminum powder, an aluminum alloy powder, or a mixed powder made of a metal other than aluminum and aluminum.
  • a metal layer composed of an Au layer having a thickness of 0.05 to 4 ⁇ m is sequentially formed, and the total thickness of the Ni layer and the amorphous Ni alloy layer is 1.0 to 10 ⁇ m.
  • the first peak of the volume distribution of the particle diameter is from 5 to 25 ⁇ m
  • the second peak is from 55 to 195 ⁇ m
  • the volume distribution area and the particle diameter is from 45 to 195 ⁇ m.
  • the metal powder is an aluminum powder, an aluminum alloy powder, or a mixed powder made of a metal other than aluminum and aluminum.
  • the composite according to the present invention has high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element, and can be easily molded into a predetermined shape.
  • complex which concerns on this invention has high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close
  • the symbol “ ⁇ ” means “above” and “below”.
  • a to B means more than A and less than B.
  • both sides means both the front surface and the back surface of a flat member.
  • the “side surface portion” means a portion of the flat plate-like member that is substantially perpendicular to both surfaces of the both surfaces.
  • the “hole portion” is a through-hole that is formed so as to penetrate the upper and lower surfaces of the flat plate-shaped composite body that is provided for screwing the component of the present embodiment to another heat radiating member. means.
  • the composite of this embodiment has a volume distribution area and a particle diameter in which the first peak of the volume distribution of the particle diameter is 5 to 25 ⁇ m, the second peak is 55 to 195 ⁇ m, and the particle diameter is 1 to 35 ⁇ m.
  • a mixed powder of diamond powder 50 volume% to 80 volume% and metal powder 20 volume% to 50 volume% with a ratio of the volume distribution area of 45 to 205 ⁇ m of 1 to 9 to 4 to 6 is pressed. Obtained.
  • the composite having the above structure has a high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element, and can be formed into a predetermined shape.
  • complex of this embodiment is demonstrated.
  • the composite in the present embodiment is obtained by press-molding a raw material containing diamond powder and metal powder at a predetermined temperature and pressure.
  • Diamond powder As the raw material diamond powder, either natural diamond powder or artificial diamond powder can be used. Moreover, you may add binders, such as a silica, to this diamond powder as needed. By adding the binder, an effect that a molded body can be formed can be obtained.
  • binders such as a silica
  • the particle size of the first peak of the volume distribution of the particle size is 5 ⁇ m to 25 ⁇ m
  • the particle size of the second peak is 55 ⁇ m to 195 ⁇ m
  • the volume of 1 ⁇ m to 35 ⁇ m including the first peak in the volume distribution is preferably 1 to 9 to 4 to 6.
  • each diamond powder is added to pure water to prepare a slurry, which is used as a measurement solution.
  • the water is measured with a spectrophotometer at a refractive index of 1.33 and a refractive index of diamond of 2.42.
  • the content of diamond particles in the composite of the present embodiment is preferably 50% by volume or more and 80% by volume or less. If the content of diamond particles is 50% by volume or more, the thermal conductivity of the resulting composite can be sufficiently ensured. Moreover, it is preferable that content of a diamond particle is 80 volume% or less from the surface of a filling property. If it is 80 volume% or less, it is not necessary to process the shape of diamond particles into a spherical shape or the like, and a composite can be obtained at a stable cost.
  • Diamond powder in which a ⁇ -type silicon carbide layer is formed on the surface of the diamond particles may be used. This can suppress the generation of low thermal conductivity of the metal carbide formed during compounding (Al 4 C 3), and can improve the wettability with the molten aluminum. As a result, an effect that the thermal conductivity of the obtained composite is improved can be obtained.
  • the metal powder used as the raw material is preferably an aluminum powder, an aluminum alloy powder, or a mixed powder of metal other than aluminum and aluminum.
  • the composition of the aluminum alloy powder is preferably 77 to 100% by mass of aluminum, 0 to 20% by mass of silicon and 0 to 3% by mass of magnesium.
  • the composition of the mixed powder in the case of mixing aluminum and a metal other than aluminum is preferably 77 to 100% by mass of aluminum, 0 to 20% by mass of silicon, and 0 to 3% by mass of magnesium. If a silicon component is 20 mass% or less, the heat conductivity of the obtained alloy will not fall, and the heat conductivity of the composite obtained will not fall.
  • the magnesium component has the effect of improving the adhesion between the obtained alloy and silicon carbide, and if it is 3% by mass or less, it is difficult to produce aluminum carbide (Al 4 C 3 ) at the time of compounding, and the thermal conductivity and strength are high. In terms of surface. Moreover, since heat conductivity will not fall if it is 1 mass% or less, other metals, such as nickel, cobalt, copper, titanium, iron, may be contained.
  • the metal powder a powder obtained by mixing at least one powder selected from the above-mentioned aluminum powder, aluminum alloy powder, and powder of metal other than aluminum may be used.
  • the content of these metal powders is preferably 20% by volume to 50% by volume with respect to the resulting composite.
  • the content (volume%) of the metal powder is calculated by setting the average density of the metal powder to 2.7 g / cm 3 .
  • the content of the metal powder is 20% by volume or more, the amount of the metal powder at the time of hot press molding is sufficient, and the composite is sufficiently densified.
  • the content of the metal powder is 50% by volume or less, a dense composite can be obtained, and the thermal expansion coefficient of the composite is suppressed.
  • the average particle size of the metal powder is preferably about 10 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the average particle diameter is 10 ⁇ m or more, densification is promoted by oxidation of the metal particle surface.
  • the average particle diameter is 100 ⁇ m or less, densification of metal particles due to creep deformation is difficult to be inhibited.
  • the mixing method of the raw material powder is not particularly limited as long as the individual raw materials are uniformly mixed. Ball mill mixing, mixing with a mixer, and the like are possible. Regarding the mixing time, a time that does not allow the oxidation and pulverization of the raw material powder is preferred, and depending on the mixing method and filling amount, a time of about 15 minutes to 5 hours is preferred. If the mixing time is within this range, it is possible to suppress insufficient densification of the composite and non-uniformity of the composite structure, and pulverization occurs due to oxidation and pulverization of the raw material powder, which decreases the thermal conductivity of the composite. Can be suppressed. Moreover, if it can be removed at the heating stage at the time of hot press molding, a shape-retaining binder or the like can be used as necessary.
  • the metal mold used in the pressure molding of the present embodiment can be made of iron material such as cast iron or stainless steel or ceramic such as silicon nitride from the viewpoint of strength.
  • a graphite mold can also be used.
  • the mold can be used by applying a release agent to the surface from the viewpoint of releasability with the composite obtained by pressure molding.
  • a mold release agent such as graphite, alumina, boron nitride or the like is suitable.
  • a release plate such as a graphite sheet can be used between the mold and the product as necessary.
  • the mold structure is preferably composed of a middle mold that determines the outer shape of the composite during molding and upper and lower punches.
  • a mixed powder of metal powder and diamond powder is filled in the above mold and heated to a temperature below the melting point of the metal powder to be used.
  • the heating temperature is preferably 300 ° C. to 660 ° C. More preferably, it is 550 ° C to 650 ° C. If heating temperature is 300 degreeC or more, metal powder will be easy to deform
  • the pre-forming pressure is preferably 10 MPa to 300 MPa, and the pressing time is preferably 1 minute to 30 minutes. If the pressure at the time of preforming is 10 MPa or more, densification is sufficient.
  • the upper limit of the pressing pressure is not limited in terms of characteristics, but is preferably 300 MPa or less from the strength of the mold and the strength of the apparatus. Densification is sufficient when the pressing time is 1 minute or more.
  • the upper limit of the pressurization time is not limited in terms of characteristics, but is preferably 30 minutes or less in consideration of the possibility of failure of the apparatus and the mold and production efficiency.
  • the thickness of the composite is preferably 0.4 mm or more, and the thickness is preferably 6 mm or less in consideration of the cost and thermal conductivity of the material.
  • a method for forming a multi-stage composite as shown in FIG. 2 or 3 will be described.
  • a method of forming a composite body having such a shape for example, a mold B (9 in FIG. 5 or FIG. 6) in which a desired step-shaped recess is provided at a place where a bottom punch is desired to be finally formed and an upper punch Can be easily formed by using a mold C (10 in FIG. 5) having no unevenness.
  • the composite When used as a heat sink for a semiconductor element, it may have a complicated shape, a screw hole, a notch, or the like.
  • the composite is an extremely hard and difficult-to-process material, and processing costs increase if the complex shape as shown in FIG. 4 or a hole is processed by laser processing, water jet processing, or the like.
  • a method for forming a composite with a notch for example, a mold D (13 in FIG. 7 or FIG. 8) provided with a lower punch of a target shape and a metal provided with a slit having the same shape as the shape of the lower punch.
  • Type E (14 in FIG. 7) can be used.
  • a pin is disposed at a place where a hole is finally required in the lower punch of the mold, and a slit is provided in the upper punch at a position similar to the pin position of the lower punch. I can do it.
  • the pin material to be placed in the mold must have a melting point higher than the heat forming temperature and may be a metal material such as stainless steel or die steel, or a ceramic material such as silicon nitride, aluminum nitride, or alumina. Since the raw material diamond used in the embodiment is hard, it is preferably a material having excellent wear resistance. For this reason, it is preferable to fix the pin to the mold by a detachable method such as screwing because it is easy to replace when worn.
  • the pin diameter needs to be designed in consideration of the thermal expansion coefficient of the material used for the pin, and the pin thermal expansion coefficient at the time of thermoforming and the shrinkage amount of the hole at the time of cooling in the composite thermal expansion coefficient.
  • the draft of 1 to 5 ° in consideration of the extraction of the composite after thermoforming.
  • the draft is 1 ° or more, the occurrence of cracks around the pin portion can be suppressed when the composite is extracted. If the draft is 5 ° or less, the hole size difference between both main surfaces of the composite does not increase, and it is possible to suppress occurrence of positional deviation and insufficient tightening force during attachment.
  • the clearance between the upper and lower mold pins and slits is preferably in the range of 0.01 mm to 1.0 mm. If the clearance between the upper and lower mold pins and slits is 0.01 mm or more, if there is a temperature difference between the upper and lower molds, the slit diameter will be smaller than the pin diameter, and the pins and slits will contact each other during heat molding, causing the mold to deteriorate. Can be suppressed. Further, if the clearance between the pin and the slit of the upper and lower molds is 1 mm or less, the strength around the hole can be maintained without lowering the density around the hole in the composite.
  • Annealing treatment performed for the purpose of removing strain at the time of compounding is preferably performed at a temperature of 400 ° C. to 550 ° C. for 10 minutes or more. If the annealing temperature is 400 ° C. or higher, it is possible to prevent the distortion in the composite from being sufficiently released and the shape from being changed by heat treatment after machining. If the annealing temperature is 550 ° C. or lower, the aluminum alloy in the composite can be prevented from melting. If the annealing time is 10 minutes or longer, it is possible to prevent the internal distortion of the composite from being sufficiently released at the annealing temperature and to change the thermal expansion coefficient and dimensions. When the above conditions are satisfied, a sufficient annealing effect can be obtained even if cooling is performed as it is after pressure molding.
  • the composite of this embodiment is used as a heat dissipation component, as shown in FIG. 1, the composite layer (3 in FIG. 1), the surface layer 4, the Ni layer 5, and the amorphous provided on both surfaces of the composite unit 3.
  • the heat radiating component 1 including the surface metal layer 2 made of the Ni alloy layer 6 and the Au layer 7 can be obtained.
  • a surface layer mainly composed of aluminum it is suitable for plating the composite.
  • the material for the surface layer aluminum or aluminum alloy that is easy to adhere to the composite is preferable.
  • a foil or a plate of aluminum or aluminum alloy having a thickness of 0.01 mm to 1 mm is 100 K lower than the melting point to a temperature lower than the melting point. It can be compounded on the surface of the composite by pressure molding at a temperature of.
  • Metal layer When the composite body of this embodiment is used as a heat sink for a semiconductor element, it is often used by bonding to the semiconductor element by brazing. Therefore, it is preferable to provide a metal layer on the bonding surface of the composite.
  • a method for forming the metal layer a plating method, a vapor deposition method, a sputtering method, or the like can be employed. From the viewpoint of cost, the treatment by the plating method is preferable, and the treatment by the plating method will be described below.
  • the surface of the composite is preferably subjected to crystalline Ni plating with a film thickness of 0.5 ⁇ m to 6.5 ⁇ m. If the Ni plating film thickness is 1 ⁇ m or more, pinholes (unplated portions) of the plating film are unlikely to occur, and if it is 5 ⁇ m or less, residual stress is unlikely to occur in the plating film. The problem of swelling, peeling and cracking of the plating film hardly occurs due to the load.
  • the plating method is preferably an electroplating method, but an electroless plating method can also be applied as long as a crystalline Ni plating film can be obtained.
  • the peel strength is preferably 5 kgf / cm or more, more preferably 8 kgf / cm or more.
  • the peel strength is 5 kgf / cm or more, when used as a heat dissipation component of a semiconductor element, the problem that the plating layer is peeled off due to a temperature load during actual use hardly occurs.
  • the surface of the Ni plating is further subjected to amorphous Ni alloy plating having a film thickness of 0.5 to 6.5 ⁇ m.
  • amorphous Ni alloy plating is performed by electroplating, a plating film is not formed on the diamond particles exposed on the side surface, and pinholes (unplated portions) are generated. Therefore, electroless plating is preferable.
  • the amorphous Ni alloy plating in this case is preferably an alloy plating containing 5 to 15% by mass of Ni and phosphorus (P).
  • the film thickness of the amorphous Ni alloy plating is 0.5 ⁇ m or more, pinholes (unplated portions) of the plating film are unlikely to occur, and if it is 6.5 ⁇ m or less, the residual stress generated in the plating film is Without increasing, the plating film is less likely to swell, peel off or crack due to the temperature load during actual use.
  • the amorphous Ni alloy plating layer preferably has a thickness of 0.5 ⁇ m to 2 ⁇ m.
  • the thermal expansion between the surface layer mainly composed of aluminum and the plating film is accompanied by an increase in the junction temperature and an increase in the temperature load during actual use. Swelling may occur due to the difference, but by forming a Ni plating layer with a smaller thermal expansion difference from the surface layer mainly composed of aluminum than the amorphous Ni alloy plating layer, swelling due to temperature load during actual use Can be suppressed. Further, the total thickness of the Ni plating layer and the amorphous Ni alloy plating layer is preferably thinner, specifically, 1.0 ⁇ m to 10 ⁇ m. Within this range, the occurrence of swelling and pinholes during actual use is suppressed.
  • the composite of this embodiment it is preferable to apply Au plating with a film thickness of 0.05 ⁇ m to 4 ⁇ m to the outermost surface by electroplating or electroless plating. If the plating film thickness of Au plating is 0.05 ⁇ m or more, bonding is sufficient and there are no restrictions on characteristics, but it is preferable that the film thickness is 4 ⁇ m or less from the viewpoint of cost.
  • the composite of this embodiment has a thermal conductivity of 350 W / mK or more when the temperature of the composite is 25 ° C., and a thermal expansion coefficient of 4 to 10 ⁇ 10 ⁇ 6 / K from 25 ° C. to 150 ° C. It is preferable that If the thermal conductivity at 25 ° C. is 350 W / mK or more and the thermal expansion coefficient from 25 ° C. to 150 ° C. is 4 to 10 ⁇ 10 ⁇ 6 / K, it has high thermal conductivity and low expansion equivalent to that of a semiconductor device. Become a rate.
  • a heat radiating component such as a heat sink
  • it has excellent heat radiating characteristics, and even when subjected to a temperature change, the difference in coefficient of thermal expansion between the semiconductor element and the heat radiating component is small, so that the destruction of the semiconductor element can be suppressed.
  • it is preferably used as a highly reliable heat dissipation component.
  • the composite of this embodiment has a high thermal conductivity and a low thermal expansion coefficient equivalent to that of a semiconductor element, and is suitable as a heat radiation component for a semiconductor laser element or a high-frequency element such as GaN, GaAs, or SiC that requires a high output. .
  • it is suitable as a heat dissipation component for GaN-HEMT elements and GaAs-HEMT elements that are high-frequency elements.
  • the composite according to the above embodiment has a high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element, and can be easily formed into a predetermined shape or a hole or a notch. For this reason, it is preferably used as a heat dissipation component such as a heat sink for heat dissipation.
  • Examples 1 to 6, Comparative Examples 1 and 2 Commercially available high-purity diamond powder A (Diamond Innovation Co./average particle size: 150 ⁇ m) and high-purity diamond powder B (Diamond Innovation Co./average particle size: 10 ⁇ m) are mixed in a mass ratio of 7 to 3.
  • the mixed powder and aluminum powder manufactured by Alcoa / average particle size: 25 ⁇ m
  • the volume distribution has a first peak at 10 ⁇ m and a second peak at 150 ⁇ m.
  • the ratio of the area of the 205 ⁇ m volume distribution was 3 to 7.
  • the particle size distribution was measured by adding each diamond powder to pure water to prepare a slurry to obtain a measurement solution.
  • the refractive index of water was 1.33
  • the refractive index of diamond was 2.42
  • a spectrophotometer (Beckman Coulter, Inc.). Manufactured by Coulter LS230).
  • a cast iron mold A8 (outer dimension: 250 ⁇ 200 ⁇ 50 mm, inner dimension: 25.0 ⁇ 25.0 ⁇ 50 mm) and mold B9 (lower part: 250 ⁇ 200 ⁇ 20 mm, upper part) shown in FIG. : 24.9 ⁇ 24.9 ⁇ 10 mm) after applying graphite and boron nitride as mold release agents, and then laminating them and placing pure aluminum foil (100 ⁇ m) on the surfaces of molds B and C, and mold B9 Then, a mold release graphite sheet was placed between the mold C10 and the pure aluminum foil to produce a molded body of the mixed powder and the aluminum foil. Similarly, a mold C10 (24.9 ⁇ 24.9 ⁇ 60 mm) coated with a release agent was laminated, and preformed with a hydraulic press at a surface pressure of 50 MPa.
  • this laminate was heated in an electric furnace to a temperature of 610 ° C. in an air atmosphere and held for 15 minutes, so that the temperature of the laminate was 610 ° C.
  • the heated laminate was heat-molded with a hydraulic press at a surface pressure of 250 MPa for 5 minutes through a 5 mm thick heat insulating material, and then the pressure was released and cooled to room temperature.
  • the mold B9 is removed, the mold C10 is pushed in with a hydraulic press, the molded body is taken out, and then the graphite sheet arranged for mold release is peeled off to form a stepped 25 ⁇ 25 ⁇ 2 mm composite. Obtained.
  • Table 2 shows the results of measuring the density of the obtained composite by the Archimedes method and calculating the relative density (density measurement value / theoretical density ⁇ 100). In Comparative Example 2, since aluminum leaked from the mold during pressing and the ratio of diamond to aluminum was changed, no subsequent measurement was performed.
  • the surface of the composite according to Examples 1 to 4 was 6 ⁇ m thick ( A plating layer of Ni: 2.0 ⁇ m + Ni-P: 2.0 ⁇ m + Au: 2.0 ⁇ m was formed.
  • the solder wet spread rate was 80% or more in all plated products.
  • the peel strength of the obtained plated product it was 98 N / cm or more in all the plated products.
  • the obtained plated product was subjected to a heat treatment at a temperature of 400 ° C. for 10 minutes in an air atmosphere, and as a result of observing the plated surface, no abnormality such as swelling was observed.
  • the composites according to Examples 1 to 6 have high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element. Further, when the composite is produced by such a method, the cost can be reduced as compared with a case where a flat plate-like composite is produced by a molten metal forging method or the like and shaped by water jet machining or laser machining.
  • Examples 7 and 8, Comparative Examples 3 and 4 Commercially available high purity diamond powder A (Diamond Innovation Co./average particle size: 150 ⁇ m), high purity diamond powder B (Diamond Innovation Co./average particle size: 10 ⁇ m) and aluminum powder (Alcoa Co./average) A composite was produced in the same manner as in Example 1 except that the particle size was 25 ⁇ m) with the blending ratio shown in Table 3.
  • the volume distribution has a first peak at 10 ⁇ m and a second peak at 150 ⁇ m.
  • the ratio of the area of the volume distribution of 205 ⁇ m was the value shown in Table 3.
  • the particle size distribution was measured by adding each diamond powder to pure water to prepare a slurry to obtain a measurement solution.
  • the refractive index of water was 1.33
  • the refractive index of diamond was 2.42
  • a spectrophotometer (Beckman Coulter, Inc.). Manufactured by Coulter LS230).
  • the obtained composite was evaluated for the same characteristics as in Example 1. The results are shown in Table 4. In Comparative Examples 3 and 4, the thermal conductivity was low and the thermal expansion coefficient was large.
  • a cast iron mold A (outer dimension: 250 ⁇ 200 ⁇ 50 mm, inner dimension: 25.0 ⁇ 25.0 ⁇ 50 mm) and mold D (lower part: 250 ⁇ 200 ⁇ 20 mm, upper part shown in FIG. : 24.9 ⁇ 24.9 ⁇ 10 mm) after applying graphite and boron nitride as mold release agents, and then laminating them and placing a pure aluminum foil (100 ⁇ m) on the surface of the mold D and E side. Then, a mold release graphite sheet was placed between the mold E and the pure aluminum foil to prepare a molded body of the mixed powder and the aluminum foil. Similarly, a mold E (24.9 ⁇ 24.9 ⁇ 60 mm) coated with a release agent was laminated and pre-molded with a hydraulic press at a surface pressure of 50 MPa.
  • this laminate was heat-molded in an electric furnace in an air atmosphere under the conditions shown in Table 5, and then the pressure was released to cool to room temperature.
  • the mold D is removed, the mold E is pushed in with a hydraulic press, the molded product is taken out, and then the graphite sheet arranged for mold release is peeled off to form a complex 25 ⁇ 25 ⁇ 2 mm composite. Obtained.
  • Example 6 The composites according to Examples 9 to 14 have a high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element.
  • Comparative Example 5 aluminum leaked from the mold during pressing, and the ratio between diamond and aluminum was changed.
  • Comparative Examples 6, 7, and 9 the thermal conductivity was low and the thermal expansion coefficient was large, so that characteristics suitable for this application could not be obtained.
  • Comparative Examples 8 and 10 characteristics suitable for this application were obtained, but it was found that chipping and deformation of the mold were observed and the productivity was not excellent.
  • the cost can be reduced as compared with a case where a flat plate-like composite is produced by a molten metal forging method or the like and shaped by water jet machining or laser machining.
  • Example 15 to 17 Comparative Examples 11 to 14
  • a composite was prepared in the same manner as in Example 1 except that 55% by volume of a commercially available mixed powder of high-purity diamond powder and 45% by volume of aluminum powder (Alcoa / average particle size: 25 ⁇ m) were mixed. did.
  • Table 7 shows the results of the particle size distribution measurement of the used diamond powder and mixed powder.
  • Example 15 to 17 the obtained composite body performed the characteristic evaluation similar to Example 1.
  • FIG. 8 The results are shown in Table 8. It can be seen that the composites according to Examples 15 to 17 have a high thermal conductivity and a thermal expansion coefficient close to that of a semiconductor element.

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Abstract

　粒子径の体積分布の第一ピークが５～２５μｍにあり、第二ピークが５５～１９５μｍにあり、粒子径が１～３５μｍである体積分布の面積と粒子径が４５～２０５μｍである体積分布の面積との比率が１対９から４対６であるダイヤモンド粉末５０体積％～８０体積％と金属粉末２０体積％～５０体積％との混合粉末を加圧成形して得られる複合体により、高い熱伝導率と半導体素子に近い熱膨張率とを備え、所定の形状に成形することが容易な複合体を得る。

Description

複合体とその製造方法
　本発明は、複合体とその製造方法に関する。
　一般的に、光通信等に用いられる半導体レーザー素子や高周波素子等の半導体素子では、同素子から発生する熱を如何に効率的に逃がすかが、動作不良等を防止する為に非常に重要である。近年、半導体素子の技術の進歩に伴い、素子の高出力化、高速化、高集積化が進み、ますます、その放熱に対する要求は厳しくなってきている。この為、一般には、ヒートシンク等の放熱部品に対しても、高い熱伝導率が要求され、熱伝導率が３９０Ｗ／ｍＫと高い銅（Ｃｕ）が用いられている。
　一方、個々の半導体素子は、高出力化に伴いその寸法が大きくなってきており、半導体素子と放熱に用いるヒートシンクとの熱膨張のミスマッチの問題が顕在化してきた。これらの問題を解決する為には、高熱伝導という特性と半導体素子との熱膨張率のマッチングを両立するヒートシンク材料の開発が求められている。このような材料として、金属とセラミックスの複合体、例えばアルミニウム（Ａｌ）と炭化珪素（ＳｉＣ）の複合体が提案されている。（特許文献１）
　しかしながら、Ａｌ－ＳｉＣ系の複合材料においては、如何に条件を適正化しても熱伝導率は３００Ｗ／ｍＫ以下であり、銅の熱伝導率以上の更に高い熱伝導率を有する放熱部材の開発が求められている。このような材料として、ダイヤモンドの持つ高い熱伝導率と金属の持つ大きな熱膨張率とを組み合わせて、高熱伝導率で且つ熱膨張係数が半導体素子材料に近い、金属－ダイヤモンド複合材料が提案されている（特許文献２）。
　また、ダイヤモンド粒子の表面にβ型のＳｉＣ層を形成することで、複合化時に形成される低熱伝導率の金属炭化物の生成を抑えると共に、溶融金属との濡れ性を改善して、得られる金属－ダイヤモンド複合体の熱伝導率を改善することが提案されている（特許文献３）。
　更に、ダイヤモンドは非常に硬い材料である為、金属と複合化して得られる金属－ダイヤモンド複合体も同様に非常に硬く、難加工性材料である。このため、金属－ダイヤモンド複合体は、通常のダイヤモンド工具では、殆ど加工することが出来ず、小型で種々の形状が存在するヒートシンクとして、金属－ダイヤモンド複合体を使用するには、如何に低コストで形状加工を行うかが課題である。この様な課題に対して、レーザー加工、ウォータージェット加工、更には、金属－セラミックス複合体は、通電が可能であり、放電加工による加工方法も検討されている。
特開平９－１５７７７３号公報 特開２０００－３０３１２６号公報 特表２００７－５１８８７５号公報
　しかし、金属－ダイヤモンド複合体は、上記のような加工方法を用いても通常のダイヤモンド工具での加工に比べ加工費が高く、加工時間も長く生産性が低いといった問題がある。また、多段形状、複雑形状の作製が困難である。
　さらに、半導体素子に対してヒートシンクがロウ材等で接合される場合、接合界面の面精度が放熱に対して重要である。従来の金属－ダイヤモンド複合体の場合、接合面にダイヤモンド粒子が露出しているため、接合面の面粗さが粗く、その結果、接触界面の熱抵抗が増大して好ましくない。このため、ヒートシンク用材料に求められる特性として、表面の面粗さを如何に小さくするかといった課題がある。
　即ち本発明の目的は、高い熱伝導率と半導体素子に近い熱膨張率とを備え、所定の形状に成形することが容易な複合体及びその製造方法を提供することである。
　本発明によれば、粒子径の体積分布の第一ピークが５～２５μｍにあり、第二ピークが５５～１９５μｍにあり、粒子径が１～３５μｍである体積分布の面積と粒子径が４５～２０５μｍである体積分布の面積との比率が１対９から４対６であるダイヤモンド粉末５０体積％～８０体積％と金属粉末２０体積％～５０体積％との混合粉末を加圧成型して得られる複合体が提供される。
　本発明の一態様では、上記の複合体において、前記金属粉末が、アルミニウム粉末、アルミニウム合金粉末又はアルミニウムとアルミニウム以外の金属からなる混合粉末である。
　本発明の一態様では、上記の複合体の表面に、（１）膜厚が０．５～６．５μｍのＮｉ層、（２）膜厚が０．５～６．５μｍのアモルファスのＮｉ合金層、（３）膜厚が０．０５～４μｍのＡｕ層からなる金属層が順次形成され、Ｎｉ層とアモルファスのＮｉ合金層の膜厚の合計が１．０～１０μｍである。
　本発明によれば、粒子径の体積分布の第一ピークが５～２５μｍにあり、第二ピークが５５～１９５μｍにあり、粒子径が１～３５μｍである体積分布の面積と粒子径が４５～２０５μｍである体積分布の面積との比率が１対９から４対６であるダイヤモンド粉末５０体積％～８０体積％と金属粉末２０体積％～５０体積％との混合粉末を金型に充填する工程と、混合粉末を３００℃以上６６０℃未満の温度に加熱する工程と、成形圧力１０～３００ＭＰａ、加圧時間１～３０分間で加圧成型する工程とを含む複合体の製造方法が提供される。
　本発明の一態様では、上記の複合体の製造方法において、前記金属粉末が、アルミニウム粉末、アルミニウム合金粉末又はアルミニウムとアルミニウム以外の金属からなる混合粉末である。
　本発明に係る複合体は、高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、所定の形状に成形することが容易である。また本発明に係る複合体の製造方法は、高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、要求された形状の複合体を製造することが容易である。
複合体の概念的な構造図 多段形状の複合体の概念的な平面図 多段形状の複合体の概念的な側面図 複雑形状の複合体の概念的な平面図 複合体の多段形状形成時に使用する金型の説明図 多段形状形成時に使用する金型Ｂの概念的な平面図 複合体の複雑形状形成時に使用する金型の説明図 複雑形状形成時に使用する金型Ｄの概念的な平面図
［用語の説明］
　本明細書において、「～」という記号は「以上」及び「以下」を意味する。例えば、「Ａ～Ｂ」というのは、Ａ以上でありＢ以下であるという意味である。
　本明細書において、「両面」とは、平板状の部材について、表面および裏面の両方の面を意味する。また本明細書において、「側面部」とは、平板状の部材について、上記両面の周囲をめぐり、両面に対して略垂直の部分を意味する。また、本明細書において、「穴部」とは、本実施形態の部品を他の放熱部材にネジ止めするために設ける、平板状の複合体の上下面を貫くように加工される貫通穴を意味する。
　以下に、図を用いて本実施形態に係る複合体及びその製造方法の一実施形態を説明する。
　本実施形態の複合体は、粒子径の体積分布の第一ピークが５～２５μｍにあり、第二ピークが５５～１９５μｍにあり、粒子径が１～３５μｍである体積分布の面積と粒子径が４５～２０５μｍである体積分布の面積との比率が１対９から４対６であるダイヤモンド粉末５０体積％～８０体積％と金属粉末２０体積％～５０体積％との混合粉末を加圧成型して得られる。
　上記構成からなる複合体は、高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、所定の形状に成形することができる。
　以下に、本実施形態の複合体の製造方法を説明する。本実施形態における複合体は、ダイヤモンド粉末と金属粉末とを含む原料を所定の温度及び圧力にて加圧成形することによって得られる。
［ダイヤモンド粉末］
　原料であるダイヤモンド粉末は、天然ダイヤモンド粉末もしくは人造ダイヤモンド粉末のいずれも使用することができる。また、該ダイヤモンド粉末には、必要に応じて、例えばシリカ等の結合材を添加してもよい。結合材を添加することにより、成形体を形成することができるという効果を得ることができる。
　ダイヤモンド粉末の粒度に関しては、粒子径の体積分布の第一ピークの粒子径が５μｍ～２５μｍ、第二ピークの粒子径が５５μｍ～１９５μｍにあり、体積分布における第一ピークを含む１μｍ～３５μｍの体積分布の面積と第二ピークを含む４５μｍ～２０５μｍの体積分布の面積との比率が１対９から４対６であることが好ましい。
 粒度分布測定は、コールター法を用いて行う。例えば純水に各ダイヤモンド粉末を加えスラリーを作製して測定溶液とし、水の屈折率を１．３３、ダイヤモンドの屈折率を２．４２として、分光光度計により測定する。
　本実施形態の複合体中のダイヤモンド粒子の含有量は、５０体積％以上８０体積％以下が好ましい。ダイヤモンド粒子の含有量が５０体積％以上であれば、得られる複合体の熱伝導率を十分に確保できる。また、充填性の面より、ダイヤモンド粒子の含有量が８０体積％以下であることが好ましい。８０体積％以下であれば、ダイヤモンド粒子の形状を球形等に加工する必要がなく、安定したコストで複合体を得ることができる。
　上記ダイヤモンド粒子の表面にβ型炭化珪素の層を形成したダイヤモンド粉末を用いてもよい。これにより、複合化時に形成される低熱伝導率の金属炭化物（Ａｌ４Ｃ３）の生成を抑えることができ、且つ、溶湯アルミニウムとの濡れ性を改善することができる。その結果、得られる複合体の熱伝導率が向上するという効果を得ることができる。
［金属粉末］
 原料として用いる金属粉末は、アルミニウム粉末、アルミニウム合金粉末又は、アルミニウムとアルミニウム以外の金属の混合粉末のいずれかが好ましい。
 アルミニウム合金粉末の組成は、アルミニウム７７～１００質量％、珪素０～２０質量％及びマグネシウム０～３質量％が好ましい。アルミニウムとアルミニウム以外の金属とを混合する場合の混合粉末の組成は、アルミニウム７７～１００質量％、珪素０～２０質量％及びマグネシウム０～３質量％が好ましい。
 珪素成分が２０質量％以下であれば、得られる合金の熱伝導率が低下せず、得られる複合体の熱伝導率が低下しない。マグネシウム成分は、得られる合金と炭化珪素の密着性を向上させる効果があり、３質量％以下であれば、複合化時に炭化アルミニウム（Ａｌ４Ｃ３）を生成し難く、熱伝導率、強度の面で好ましい。また、１質量％以下であれば、熱伝導率が低下しないため、ニッケル、コバルト、銅、チタン、鉄等のその他の金属が含まれてもよい。
 金属粉末としては、上記のアルミニウム粉末、アルミニウム合金粉末及びアルミニウム以外の金属の粉末から選択される少なくとも一つの粉末を混合させた粉末を用いてもよい。
 これらの金属粉末の含有量は、得られる複合体に対して、２０体積％～５０体積％であることが好ましい。ここで、金属粉末の含有量（体積％）は、金属粉末の平均密度を２．７ｇ／ｃｍ３として含有量（体積％）を算出している。
 金属粉末の含有量が２０体積％以上であれば、加熱プレス成形時の金属粉末量が十分であり、複合体の緻密化が十分となる。金属粉末の含有量が５０体積％以下であれば、緻密な複合体を得ることができ、複合体の熱膨張係数が抑制される。
 金属粉末の粒度に関しては、平均粒子径が１０μｍ～１００μｍ程度が好適である。平均粒子径が１０μｍ以上であれば、金属粒子表面の酸化により緻密化が促進される。また、平均粒子径が１００μｍ以下であれば、クリープ変形による金属粒子の緻密化が阻害されにくい。
 原料粉末の混合方法に関しては、個々の原料が均一に混合される方法であれば特に制約はない。ボールミル混合、ミキサーによる混合等が可能である。混合時間に関しては、原料粉末の酸化及び粉砕が進まない程度の時間が好ましく、混合方法及び充填量にもよるが、１５分～５時間程度が好ましい。混合時間がこの範囲であれば、複合体の緻密化不足や複合体組織は不均一となることを抑制でき、原料粉末の酸化及び粉砕による微粉化が起こり、複合体の熱伝導率が低下することが抑制できる。
 また、加熱プレス成形時の加熱段階で除去可能なものであれば、必要に応じて保形用バインダー等の使用が可能である。
 本実施形態の加圧成形で用いる金型は、強度の点から、鋳鉄、ステンレス等の鉄製の材料、窒化珪素等のセラミックスを用いることができる。また黒鉛製の金型も用いることができる。金型は、加圧成形で得られる複合体との離型性の面より、表面に離型剤を塗布して用いることができる。離型剤としては、黒鉛、アルミナ、窒化硼素等の離型剤が適している。また金型にアルミナ等の薄膜を形成した後、離型剤を塗布することにより、優れた離型性を得ることが出来ると共に、金型の寿命を延ばすことができる。また、必要に応じて金型と製品の間に、黒鉛シート等の離型板を用いることもできる。
 金型の構造については、成形時に複合体の外形を決定する中型と上下のパンチから構成されることが好ましい。
 加圧成形においては、金属粉末とダイヤモンド粉末の混合粉末を上記の金型内に充填し、使用する金属粉末の融点未満の温度に加熱する。加熱温度は３００℃～６６０℃が好ましい。さらに好ましくは５５０℃～６５０℃である。加熱温度が３００℃以上であれば、金属粉末が変形し易く、複合体の緻密化が促進される。加熱温度が６６０℃以下であれば、成形時にアルミニウムが漏出することによる、熱伝導率や強度等の特性バラツキが生じ難くなる。
 混合粉末を金型に充填して成形体を作製する際、予備成形圧力は１０ＭＰａ～３００ＭＰａ、加圧時間は１分～３０分間が好ましい。
 予備成形時の圧力が１０ＭＰａ以上であれば、緻密化が十分となる。プレス圧の上限については特性面からの制約はないが、金型の強度、装置の力量より３００ＭＰａ以下が好ましい。加圧時間を１分以上とすることで緻密化が十分となる。また加圧時間の上限については特性面からの制約はないが、装置および金型の故障の可能性や生産効率を考慮して３０分以下が好ましい。
 上記の加圧成形により、原料の混合粉末が緻密化された０．４ｍｍ～６ｍｍの板状の複合体となる。ヒートシンク等としては、複合体の厚みが０．４ｍｍ以上であることが好ましく、材料のコストと熱伝導性を考慮すると厚みが６ｍｍ以下であることが好ましい。
 次に、図２又は図３に示すような多段形状の複合体の形成方法について説明する。このような形状の複合体の形成方法として、例えば下パンチに最終的に凸を形成させたい場所に目的の段形状の凹みを設けた金型Ｂ（図５又は図６の９）と上パンチに凹凸の無い金型Ｃ（図５の１０）を用いることで容易に形成することができる。
 また、穴部や切欠き等が設けられた複合体の形成方法について説明する。複合体を半導体素子のヒートシンクとして使用する場合、複雑な形状としたりネジ止め用の穴部や切欠き等が必要な場合がある。
 複合体は非常に硬い難加工材であり、レーザー加工やウォータージェット加工等により、図４のような複雑な形状としたり穴部を加工したりすると、加工コストが高くなってしまう。
 切欠きが設けられた複合体の形成方法として、例えば目的形状の下パンチが設けられた金型Ｄ（図７又は図８の１３）と下パンチの形状と同形状のスリットが設けられた金型Ｅ（図７の１４）とを用いることができる。
 また穴部の形成方法として、例えば金型の下パンチに最終的に穴が必要な箇所にピンを配置し、上パンチに下パンチのピン位置と同様の位置にスリットを設けることで容易に形成することが出来る。
 金型に配置するピンの材質については、加熱成形温度以上の融点である必要がありステンレス鋼やダイス鋼等の金属材料でも、窒化珪素や窒化アルミ、アルミナ等のセラミックス材料でも構わないが、本実施形態で使用する原料のダイヤモンドは硬いため、耐摩耗性に優れた材料であることが好ましい。
 このため、ピンは金型にネジ止め等の脱着可能な方式で固定した方が摩耗した際、交換が容易であるため好ましい。ピン径については、ピンに使用する材質の熱膨張係数を考慮し、加熱成形時のピンの熱膨張係数と複合体の熱膨張係数における冷却時の穴の収縮量とで設計する必要がある。
 ピンの形状については、加熱成形後の複合体の抜き出しを考慮し１～５°の抜き勾配を設けることが好ましい。抜き勾配が１°以上であれば複合体抜き出しの際にピン部分の周囲でのクラックの発生を抑制することができる。抜き勾配が５°以下であれば、複合体の両主面の穴寸法差が大きくなることがなく、取り付け時に位置ズレや締め付け力不足が発生することを抑制する。
 上下金型のピンとスリットのクリアランスについては０．０１ｍｍ～１．０ｍｍの範囲であることが好ましい。上下金型のピンとスリットのクリアランスが０．０１ｍｍ以上であれば、上下の金型に温度差がある場合、ピン径よりもスリット径が小さくなり加熱成形時にピンとスリットが接触し、金型が劣化することを抑制できる。また、上下金型のピンとスリットのクリアランスが１ｍｍ以下であれば、複合体の穴周囲の密度が低下することなく、穴部周辺の強度を維持できる。
 複合体を加圧成形した後、室温まで冷却する。なお、複合化時の歪み除去の目的で、加圧成形後にアニール処理を行ってもよい。
 複合化時の歪み除去の目的で行うアニール処理は、４００℃～５５０℃の温度で１０分以上行うことが好ましい。アニール温度が４００℃以上であれば、複合体内部の歪みが十分に開放されて機械加工後の熱処理で形状が変化してしまうことを防止できる。アニール温度が５５０℃以下であれば、複合体中のアルミニウム合金が溶融することを防止できる。
 アニール時間が１０分以上であれば、上記のアニール温度で複合体内部の歪みが十分に開放され、熱膨張係数および寸法が変化することを抑制できる。上記条件を満たす場合は、加圧成形後にそのまま冷却を行っても十分なアニール効果が得られる。
［放熱部品］
　本実施形態の複合体を放熱部品として用いる場合、図１に示すように、複合化部（図１の３）、複合化部３の両面に設けられた、表面層４、Ｎｉ層５、アモルファスのＮｉ合金層６及びＡｕ層７からなる表面金属層２を備える放熱部品１とすることができる。
［表面層］
 複合体の片面又は両面の表面がアルミニウムを主成分とする表面層で覆われていると、複合体をめっき処理するのに好適である。
 この表面層の材料としては、複合体と密着しやすいアルミニウム、又はアルミニウム合金が好ましく、０．０１ｍｍ～１ｍｍの厚みのアルミニウム、又はアルミニウム合金の箔または板をそれらの融点より１００Ｋ低い温度～融点未満の温度で加圧成形することで、複合体の表面に複合化することができる。
［金属層］
　本実施形態の複合体を半導体素子のヒートシンクとして用いる場合、ロウ付けにより半導体素子と接合して用いられることが多い。よって、複合体の接合表面には、金属層を設けることが好ましい。金属層の形成方法としては、めっき法、蒸着法、スパッタリング法等の方法を採用することができる。費用の面からはめっき法による処理が好ましく、以下では、めっき法による処理について説明する。
　複合体の表面には、膜厚が０．５μｍ～６．５μｍの結晶質のＮｉめっきを施すことが好ましい。Ｎｉめっきの膜厚が１μｍ以上であれば、めっき膜のピンホール（めっき未着部分）が発生しにくく、５μｍ以下であれば、めっき膜中に残留応力が発生しにくく、実使用時の温度負荷により、めっき膜の膨れ、剥離やクラック発生の問題が生じにくい。
　めっき法は、電気めっき処理法が好ましいが、結晶質のＮｉめっき膜が得られるのであれば、無電解めっき処理法を適用することもできる。
　アルミニウムにＮｉめっきを施す際には前処理を施すことが好ましく、めっき密着性に優れる亜鉛置換を施すことが好ましい。Ｎｉめっきの密着性に関しては、ピール強度が５ｋｇｆ／ｃｍ以上であることが好ましく、さらに好ましくは８ｋｇｆ／ｃｍ以上である。
　ピール強度が５ｋｇｆ／ｃｍ以上であれば、半導体素子の放熱部品として用いる場合、実使用時の温度負荷によりめっき層が剥離する問題が生じにくい。
　上記のＮｉめっきの表面には、さらに膜厚が０．５～６．５μｍのアモルファス（非晶質）のＮｉ合金めっきをさらに施すことがより好ましい。電気めっき処理でアモルファスのＮｉ合金めっきを施すと、側面に露出したダイヤモンド粒子上にめっき膜が形成されずピンホール（めっき未着部）が発生するため、無電解めっき処理が好ましい。
　この場合のアモルファスのＮｉ合金めっきは、Ｎｉとリン（Ｐ）を５～１５質量％含有する合金めっきが好ましい。アモルファスのＮｉ合金めっきの膜厚が０．５μｍ以上であれば、めっき膜のピンホール（めっき未着部分）が発生しにくく、６．５μｍ以下であれば、めっき膜中に発生する残留応力が増加することなく、実使用時の温度負荷により、めっき膜の膨れ、剥離やクラック発生などが生じにくい。
　また、接合温度の上昇、実使用時の温度負荷の増加に伴い、アモルファスのＮｉ合金めっきが結晶化し、その際の体積変化によりマイクロクラックが発生し、その後の温度負荷でクラックが伸展するといった問題があり、アモルファスのＮｉ合金めっき層は０．５μｍ～２μｍの厚みであることが好ましい。
　本実施形態の複合体を高出力の半導体素子の放熱部品として用いる場合、接合温度の上昇、実使用時の温度負荷の増加に伴い、アルミニウムを主成分とする表面層とめっき膜との熱膨張差により膨れが発生する場合があるが、アモルファスのＮｉ合金めっき層よりもアルミニウムを主成分とする表面層との熱膨張差が小さいＮｉめっき層を形成することで実使用時の温度負荷による膨れの発生を抑えることができる。
　さらにＮｉめっき層とアモルファスのＮｉ合金めっき層の合計厚みはより薄いものが好ましく、具体的には１．０μｍ～１０μｍであることが好ましい。この範囲であれば、実使用時の膨れやピンホールの発生が抑制される。
　本実施形態の複合体に高温のロウ材接合を施す場合、最表面に電気めっき処理法又は無電解めっき処理法で、膜厚が０．０５μｍ～４μｍのＡｕめっきを施すことが好ましい。Ａｕめっきのめっき膜厚が０．０５μｍ以上であれば、接合が十分であり、特性上の制約はないが、コストの面から、４μｍ以下の膜厚であることが好ましい。
　また、本実施形態の複合体は、複合体の温度が２５℃のときの熱伝導率が３５０Ｗ／ｍＫ以上であり、２５℃から１５０℃における熱膨張係数が４～１０×１０－６／Ｋであることが好ましい。
　２５℃での熱伝導率が３５０Ｗ／ｍＫ以上であり、２５℃から１５０℃の熱膨張係数が４～１０×１０－６／Ｋであれば、高熱伝導率かつ半導体素子と同等レベルの低膨張率となる。そのため、ヒートシンク等の放熱部品として用いた場合、放熱特性に優れ、また、温度変化を受けても半導体素子と放熱部品との熱膨張率の差が小さいため、半導体素子の破壊を抑制できる。その結果、高信頼性の放熱部品として好ましく用いられる。
　本実施形態の複合体は、高熱伝導率かつ半導体素子と同等レベルの低熱膨張率であり、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＳｉＣ等の高出力が要求される半導体レーザー素子又は高周波素子の放熱部品として好適である。特に、高周波素子であるＧａＮ－ＨＥＭＴ素子、ＧａＡｓ－ＨＥＭＴ素子の放熱部品として好適である。
　上記の実施形態に係る複合体は、高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、所定の形状に成形したり穴部や切欠きを容易に形成することができる。このため、放熱用ヒートシンク等の放熱部品として好ましく用いられる。
［実施例１～６、比較例１、２］
 市販されている高純度のダイヤモンド粉末Ａ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒径：１５０μｍ）と高純度のダイヤモンド粉末Ｂ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒子径：１０μｍ）を７対３の質量比で混合した混合粉末とアルミニウム粉末（アルコア社製／平均粒子径：２５μｍ）を表１に示す配合比で混合した。
 ダイヤモンド粉末Ａとダイヤモンド粉末Ｂの混合粉末の粒度分布測定を行った結果、体積分布において１０μｍに第一ピーク、１５０μｍに第二ピークを持ち、体積分布における１～３５μｍの体積分布の面積と４５～２０５μｍの体積分布の面積の比率が３対７であった。粒度分布の測定は、純水に各ダイヤモンド粉末を加えスラリーを作製して測定溶液とし、水の屈折率を１．３３、ダイヤモンドの屈折率を２．４２として、分光光度計（ベックマン・コールター社製：コールターＬＳ２３０）により測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　次に、図５に示す鋳鉄製の金型Ａ８（外寸：２５０×２００×５０ｍｍ、内寸：２５．０×２５．０×５０ｍｍ）及び金型Ｂ９（下部：２５０×２００×２０ｍｍ、上部：２４．９×２４．９×１０ｍｍ）に離型剤として黒鉛及び窒化硼素を塗布した後、積層して金型Ｂ、Ｃ側の面に純アルミニウム箔（１００μｍ）を配置し、金型Ｂ９、金型Ｃ１０と純アルミニウム箔との間に離型用の黒鉛シートを配置して、前記混合粉末とアルミニウム箔の成形体を作製した。
　同様に離型剤を塗布した金型Ｃ１０（２４．９×２４．９×６０ｍｍ）を積層し、油圧プレスにて面圧：５０ＭＰａで予備成形を実施した。
　次に、この積層体を電気炉にて、大気雰囲気下、温度６１０℃に加熱して１５分間保持して、積層体の温度を６１０℃とした。加熱した積層体は、厚み５ｍｍの断熱材を介して、油圧プレスにて面圧：２５０ＭＰａで５分間、加熱成形を行った後、圧力を開放して室温まで冷却した。
　次に、金型Ｂ９を外し、油圧プレスにて金型Ｃ１０を押し込み、成形体を取り出した後、離型用に配置した黒鉛シートを剥がして、段付きの２５×２５×２ｍｍの複合体を得た。
　続いて、金ヤスリを使用して外周部に生じたバリを除去した。得られた複合体の密度をアルキメデス法にて測定し相対密度（密度測定値÷理論密度×１００）を算出した結果を表２に示す。
　比較例２では、プレス時に金型よりアルミニウムが漏れ出しており、ダイヤモンドとアルミニウムの比率が変化しているため、この後の測定は行わなかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　得られた複合体から、ウォータージェット加工機（スギノマシン製アブレッシブ・ジェットカッタＮＣ）により、圧力２５０ＭＰａ、加工速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件で、研磨砥粒として粒度１００μｍのガーネットを使用して、板厚方向の熱伝導率測定用試験体（直径１０ｍｍ厚さ２ｍｍ）及び熱膨張係数測定用試験体（４×２×２０ｍｍ）を作製した。
　それぞれの試験片を用いて、温度２５℃～１５０℃の熱膨張係数を熱膨張計（セイコー電子工業社製；ＴＭＡ３００）で、２５℃での熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＬＦ／ＴＣＭ－８５１０Ｂ）で測定した。その結果を表２に示す。比較例１は熱伝導率が低く、熱膨張係数が大きいため本用途に適した特性が得られなかった。
　また、上記の複合体を超音波洗浄した後、Ｚｎ触媒による前処理後に、電気Ｎｉ、無電解Ｎｉ―Ｐ、電気Ａｕめっきを行い、実施例１～４に係る複合体の表面に６μｍ厚（Ｎｉ：２．０μｍ＋Ｎｉ－Ｐ：２．０μｍ＋Ａｕ：２．０μｍ）のめっき層を形成した。
　得られためっき品について、ＪＩＳ　Ｚ３１９７に準じて半田ぬれ広がり率の測定を行った結果、全てのめっき品で、半田ぬれ広がり率は８０％以上であった。また、得られためっき品のピール強度を測定した結果、全てのめっき品で９８Ｎ／ｃｍ以上であった。更に、得られためっき品は、大気雰囲気下、温度４００℃で１０分間の加熱処理を行った後、めっき表面を観察した結果、膨れ等の異常は認められなかった。
　表２に示されるように、実施例１～６に係る複合体は、高熱伝導率及び半導体素子に近い熱膨張係数を有している。また、このような方法で複合体を作製した場合、溶湯鍛造法等により平板状の複合体を作製し、ウォータージェット加工またはレーザー加工等で形状加工した場合に比べコストを低減させることができる。
［実施例７、８、比較例３、４］
 市販されている高純度のダイヤモンド粉末Ａ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒径：１５０μｍ）と高純度のダイヤモンド粉末Ｂ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒子径：１０μｍ）とアルミニウム粉末（アルコア社製／平均粒子径：２５μｍ）を表３に示す配合比で混合したこと以外は実施例１と同様の方法で複合体を作製した。
 ダイヤモンド粉末Ａとダイヤモンド粉末Ｂの混合粉末の粒度分布測定を行った結果、体積分布において１０μｍに第一ピーク、１５０μｍに第二ピークを持ち、体積分布における１～３５μｍの体積分布の面積と４５～２０５μｍの体積分布の面積の比率は表３に示す値であった。粒度分布の測定は、純水に各ダイヤモンド粉末を加えスラリーを作製して測定溶液とし、水の屈折率を１．３３、ダイヤモンドの屈折率を２．４２として、分光光度計（ベックマン・コールター社製：コールターＬＳ２３０）により測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
　得られた複合体について、実施例１と同様の特性評価を実施した。その結果を表４に示す。比較例３、４は熱伝導率が低く、熱膨張係数が大きかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
［実施例９～１４、比較例５～１０］
 市販されている高純度のダイヤモンド粉末Ａ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒子径：１５０μｍ）、高純度のダイヤモンド粉末Ｂ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒子径：１０μｍ）を７：３の質量比で混合した混合粉末とアルミニウム粉末（アルコア社製／平均粒子径：２５μｍ）を実施例１と同様の比率（ダイヤモンド粉末：アルミニウム粉末＝６１：３９）で混合した。
　次に、図７に示す鋳鉄製の金型Ａ（外寸：２５０×２００×５０ｍｍ、内寸：２５．０×２５．０×５０ｍｍ）及び金型Ｄ（下部：２５０×２００×２０ｍｍ、上部：２４．９×２４．９×１０ｍｍ）に離型剤として黒鉛及び窒化硼素を塗布した後、積層して金型Ｄ、Ｅ側の面に純アルミニウム箔（１００μｍ）を配置し、金型Ｄ、金型Ｅと純アルミニウム箔との間に離型用の黒鉛シートを配置して、前記混合粉末とアルミニウム箔の成形体を作製した。
　同様に離型剤を塗布した金型Ｅ（２４．９×２４．９×６０ｍｍ）を積層し、油圧プレスにて面圧：５０ＭＰａで予備成形を実施した。
　次に、この積層体を電気炉にて、大気雰囲気下、表５に示した条件にて加熱成形を行った後、圧力を開放して室温まで冷却した。次に、金型Ｄを外し、油圧プレスにて金型Ｅを押し込み、成形体を取り出した後、離型用に配置した黒鉛シートを剥がして、複雑形状の２５×２５×２ｍｍの複合体を得た。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　また、得られた複合体は、実施例１と同様の特性評価を実施した。その結果を表６に示す。実施例９～１４に係る複合体は、高熱伝導率及び半導体素子に近い熱膨張係数を有している。比較例５ではプレス時に金型よりアルミニウムが漏れ出しており、ダイヤモンドとアルミニウムの比率が変化しているためこの後の測定は行わなかった。また、比較例６、７、９は熱伝導率が低く、熱膨張係数が大きいため本用途に適した特性が得られなかった。比較例８、１０は本用途に適した特性が得られたが、金型の欠けおよび変形が見られ、生産性に優れないことがわかった。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
　また、このような方法で複合体を作製した場合、溶湯鍛造法等により平板状の複合体を作製し、ウォータージェット加工またはレーザー加工等で形状加工した場合に比べコストを低減させることができる。
［実施例１５～１７、比較例１１～１４］
 市販されている高純度のダイヤモンド粉末の混合粉末５５体積％とアルミニウム粉末（アルコア社製／平均粒子径：２５μｍ）４５体積％を混合したこと以外は実施例１と同様の方法で複合体を作製した。使用したダイヤモンド粉末と混合粉末の粒度分布測定を行った結果を表７に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
　また、得られた複合体は、実施例１と同様の特性評価を実施した。この結果を表８に示す。
　実施例１５～１７に係る複合体は、高熱伝導率及び半導体素子に近い熱膨張係数を有していることがわかる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
　一方、比較例１１～１４ではプレス時に金型よりアルミニウムが漏れ出しており、ダイヤモンドとアルミニウムの比率が変化しているためこの後の測定は行わなかった。
１　　放熱部品
２　　表面金属層
３　　複合体
４　　表面層
５　　Ｎｉ層
６　　アモルファスのＮｉ合金層
７　　Ａｕ層
８　　金型Ａ
９　　金型Ｂ
１０　金型Ｃ
１１　金属粉末とダイヤモンド粉末の混合粉末
１２　黒鉛シート
１３　金型Ｄ
１４　金型Ｅ

Claims (5)

  1. 　粒子径の体積分布の第一ピークが５～２５μｍにあり、第二ピークが５５～１９５μｍにあり、粒子径が１～３５μｍである体積分布の面積と粒子径が４５～２０５μｍである体積分布の面積との比率が１対９から４対６であるダイヤモンド粉末５０体積％～８０体積％と金属粉末２０体積％～５０体積％との混合粉末を加圧成型して得られる複合体。
  2. 　前記金属粉末が、アルミニウム粉末、アルミニウム合金粉末又はアルミニウムとアルミニウム以外の金属からなる混合粉末である請求項１に記載の複合体。
  3. 　請求項１又は２に記載の複合体の表面に、（１）膜厚が０．５～６．５μｍのＮｉ層、（２）膜厚が０．５～６．５μｍのアモルファスのＮｉ合金層、（３）膜厚が０．０５～４μｍのＡｕ層からなる金属層が順次形成され、Ｎｉ層とアモルファスのＮｉ合金層の膜厚の合計が１．０～１０μｍであることを特徴とする半導体素子用放熱部品。
  4. 　粒子径の体積分布の第一ピークが５～２５μｍにあり、第二ピークが５５～１９５μｍにあり、粒子径が１～３５μｍである体積分布の面積と粒子径が４５～２０５μｍである体積分布の面積との比率が１対９から４対６であるダイヤモンド粉末５０体積％～８０体積％と金属粉末２０体積％～５０体積％との混合粉末を金型に充填する工程と、
    　混合粉末を３００℃以上６６０℃未満の温度に加熱する工程と、
    　成形圧力１０～３００ＭＰａ、加圧時間１～３０分間で加圧成型する工程とを含む複合体の製造方法。
  5. 　前記金属粉末が、アルミニウム粉末、アルミニウム合金粉末又はアルミニウムとアルミニウム以外の金属からなる混合粉末である請求項４に記載の複合体の製造方法。
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Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN107245595A (zh) * 2017-05-31 2017-10-13 北京科技大学 一种制备具有负膨胀系数鳞片石墨/Cu复合材料的方法
WO2018123380A1 (ja) * 2016-12-28 2018-07-05 デンカ株式会社 半導体素子用放熱部品
CN113210609A (zh) * 2021-04-14 2021-08-06 中国电子科技集团公司第二十九研究所 一种热膨胀系数局部可调的一体化微波盒体封装方法

Families Citing this family (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2017065139A1 (ja) * 2015-10-13 2017-04-20 デンカ株式会社 アルミニウム－ダイヤモンド系複合体及びその製造方法
JP7104620B2 (ja) * 2016-03-15 2022-07-21 デンカ株式会社 アルミニウム－ダイヤモンド系複合体及び放熱部品
CN111804919B (zh) * 2019-04-10 2022-06-17 中国科学院宁波材料技术与工程研究所 高导热石墨-金属复合材料及其制备方法
CN114985707B (zh) * 2022-05-30 2024-01-23 长飞光纤光缆股份有限公司 一种铝包金属基金刚石复合材料的制备方法
CN118563155B (zh) * 2024-07-31 2024-10-22 赣州金顺科技有限公司 一种金刚石铝复合材料的制备方法

Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2010007974A1 (ja) * 2008-07-17 2010-01-21 電気化学工業株式会社 アルミニウム－ダイヤモンド系複合体の製造方法
JP2012117085A (ja) * 2010-11-29 2012-06-21 Denki Kagaku Kogyo Kk アルミニウム−ダイヤモンド系複合体及びその製造方法
WO2013015158A1 (ja) * 2011-07-28 2013-01-31 電気化学工業株式会社 半導体素子用放熱部品

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPH09157773A (ja) 1995-10-03 1997-06-17 Hitachi Metals Ltd 低熱膨張・高熱伝導性アルミニウム複合材料及びその製造方法
JP2000303126A (ja) 1999-04-15 2000-10-31 Sumitomo Electric Ind Ltd ダイヤモンド−アルミニウム系複合材料およびその製造方法
US20040062928A1 (en) * 2002-10-01 2004-04-01 General Electric Company Method for producing a sintered, supported polycrystalline diamond compact
US7279023B2 (en) 2003-10-02 2007-10-09 Materials And Electrochemical Research (Mer) Corporation High thermal conductivity metal matrix composites
WO2010027504A1 (en) * 2008-09-08 2010-03-11 Materials And Electrochemical Research (Mer) Corporation Machinable metal/diamond metal matrix composite compound structure and method of making same

Patent Citations (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2010007974A1 (ja) * 2008-07-17 2010-01-21 電気化学工業株式会社 アルミニウム－ダイヤモンド系複合体の製造方法
JP2012117085A (ja) * 2010-11-29 2012-06-21 Denki Kagaku Kogyo Kk アルミニウム−ダイヤモンド系複合体及びその製造方法
WO2013015158A1 (ja) * 2011-07-28 2013-01-31 電気化学工業株式会社 半導体素子用放熱部品

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2018123380A1 (ja) * 2016-12-28 2018-07-05 デンカ株式会社 半導体素子用放熱部品
JPWO2018123380A1 (ja) * 2016-12-28 2019-11-21 デンカ株式会社 半導体素子用放熱部品
US10541189B2 (en) 2016-12-28 2020-01-21 Denka Company Limited Heat dissipation component for semiconductor element
EP3564993A4 (en) * 2016-12-28 2020-09-02 Denka Company Limited HEAT DISSIPATING COMPONENT FOR SEMICONDUCTOR ELEMENT
JP7000347B2 (ja) 2016-12-28 2022-01-19 デンカ株式会社 半導体素子用放熱部品
CN107245595A (zh) * 2017-05-31 2017-10-13 北京科技大学 一种制备具有负膨胀系数鳞片石墨/Cu复合材料的方法
CN113210609A (zh) * 2021-04-14 2021-08-06 中国电子科技集团公司第二十九研究所 一种热膨胀系数局部可调的一体化微波盒体封装方法

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