WO2015122529A1 - 電気化学セル用パッケージおよび電気化学セル - Google Patents

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横井　清孝
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京セラ株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to an electrochemical cell package and an electrochemical cell.
  • Such an electrochemical cell includes an active material used as a positive electrode or a negative electrode or an electrolyte using a non-aqueous solvent.
  • the wiring conductor is routed, and part of the wiring conductor is covered with a ceramic coat layer so that the wiring conductor does not melt into the active material or electrolyte, and the rest is protected against corrosion.
  • a technique of covering with a material is disclosed (for example, see Japanese Patent Application Laid-Open No. 2007-5278).
  • cracks occur in the ceramic coating layer due to the difference in thermal expansion between the ceramic coating layer and the wiring conductor or the anticorrosive conductive material, or the anticorrosive conductive material is ceramic coated.
  • the product may be peeled off from the layer, and the wiring conductor may melt into the electrolyte, resulting in a shortened product life.
  • the present invention has been made in view of the above, and an object of the present invention is to provide an electrochemical cell package and an electrochemical cell capable of maintaining a good product life.
  • An electrochemical cell package has an upper surface and a lower surface, a rectangular substrate having via conductors provided from the upper surface toward the lower surface, and the upper surface, And a rectangular frame that surrounds the via conductor in plan view. Further, in the central region and the peripheral region surrounded by the frame body on the upper surface, except for the peripheral region, a wiring conductor provided from the via conductor to the central region, and the peripheral from the wiring conductor A ceramic coat layer having a through-hole formed in the central region and a slit formed in the peripheral region, which is provided over the region. Furthermore, in the said center area
  • An electrochemical cell according to an embodiment of the present invention includes the electrochemical cell package, and an electrolyte using an active material and a nonaqueous solvent that are housed in the electrochemical cell package and are used as a positive electrode or a negative electrode. ing.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of the electrochemical cell along the line XX in FIG. 1.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of the electrochemical cell package taken along line YY in FIG. 2. It is an example of the top view which shows the inside of the package for electrochemical cells which concerns on this embodiment.
  • FIG. 1 is an external perspective view of an electrochemical cell according to this embodiment.
  • FIG. 2 is an external perspective view of the electrochemical cell package according to the present embodiment.
  • FIG. 3 is an external perspective view showing the lower surface of the electrochemical cell package according to the present embodiment.
  • FIG. 4 is a plan view showing the top surface of the electrochemical cell package according to the present embodiment, and is provided with via conductors, wiring conductors, and plating provided in places where broken lines are covered with a conductive layer or a ceramic coating layer. Shows the layer.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of the electrochemical cell taken along line XX of FIG.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of the electrochemical cell package taken along line YY of FIG.
  • FIG. 7 is an example of a plan view showing the inside of the electrochemical cell package according to the present embodiment.
  • the electrochemical cell of this embodiment is used for a nonaqueous electrolyte battery, an electric double layer capacitor, or the like, and has a power generation function or a power storage function.
  • the electrochemical cell can be used as a backup power source for a timepiece or a semiconductor memory, a standby power source for an electronic device composed of a microcomputer or an IC memory, a control circuit for a solar timepiece or a power source for driving a motor.
  • the electrochemical cell can be used as a power source of an electric vehicle, an auxiliary power storage unit of an energy conversion / storage system, or the like.
  • the electrochemical cell 1 includes an electrochemical cell package 2, an active material 3 used as a positive electrode or a negative electrode provided in the electrochemical cell package 2, and an electrolyte 4 using a nonaqueous solvent. Yes.
  • the electrochemical cell package 2 includes a rectangular substrate 5 having via conductors 51 and a rectangular frame 6 surrounding the via conductors 51 provided on the upper surface of the substrate 5. Further, in the central region and the peripheral region surrounded by the frame body 6 on the upper surface of the substrate 5, the wiring conductor 7 provided from the via conductor 51 to the central region excluding the peripheral region, and the peripheral region from the wiring conductor 7.
  • the ceramic coat layer 8 having the through hole H1 formed in the central region and the slit H2 formed in the peripheral region, and the central region provided from above the ceramic coat layer 8 to the inside of the through hole H1.
  • a rectangular anticorrosion electrode layer 10 electrically connected to the wiring conductor 7.
  • the slits H2 are formed at the four corners so as to cross the diagonal extensions L1 and L2 of the anticorrosion electrode layer 10 in the peripheral region.
  • the substrate 5 has an upper surface and a lower surface, and has via conductors 51 provided from the upper surface toward the lower surface.
  • the substrate 5 has a rectangular outer shape and is formed by laminating a plurality of insulating layers.
  • the substrate 5 is made of, for example, a ceramic material such as alumina, mullite, or aluminum nitride, or a glass ceramic material. Or it consists of a composite material which mixed several materials among these materials.
  • substrate 5 is set to 0.2 mm or more and 2 mm or less, for example.
  • a via conductor 51 is provided on the substrate 5. As shown in FIG. 5 or 6, the via conductor 51 is provided through the substrate 5, but is not limited thereto. As long as it is electrically connected to the wiring conductor 7, it may be provided halfway between the upper surface and the lower surface of the substrate 5. Specifically, a via conductor 51 is provided from the upper surface of the substrate 5 to the inside of the substrate 5, an internal conductive layer is provided from the lower end of the via conductor 51 to the side surface of the substrate 5, and provided from the internal conductive layer to the side surface of the substrate 5. Alternatively, it may be electrically routed to the side conductive layer.
  • the via conductor 51 is provided from the upper surface of the substrate 5 that overlaps the through hole H ⁇ b> 1 in the electrochemical cell package 2 to the inside of the base body 5, the wiring conductor 7 is provided at the upper end of the via conductor 51, and from the lower end of the via conductor 51.
  • An internal conductive layer may be provided over the side surface of the substrate 5, and may be provided so as to be electrically routed from the internal conductive layer to the side surface conductive layer provided on the side surface of the substrate 5 and electrically connected to the lower surface electrode 14. .
  • the via conductor 51 is made of a conductive material, for example, a metal material such as tungsten, molybdenum, manganese, nickel, copper, silver or gold, or an alloy thereof, or a composite in which a plurality of these materials are mixed. It consists of a system material or a composite layer of these materials.
  • the via conductor 51 is set to have a diameter of, for example, 0.1 mm to 1 mm.
  • a frame 6 is provided on the substrate 5.
  • the frame body 6 is provided so as to surround the via conductor 51 in plan view.
  • the frame 6 is obtained by stacking a plurality of insulating frame plates.
  • the frame 6 is made of, for example, a ceramic material such as alumina, mullite, or aluminum nitride, or a glass ceramic material. Or it consists of a composite material which mixed several materials among these materials.
  • the thickness of the frame 6 is set to 0.2 mm or more and 2 mm or less, for example.
  • the wiring conductor 7 is provided on the upper surface of the substrate 5.
  • the wiring conductor 7 is connected to the upper end of the via conductor 51.
  • the wiring conductor 7 is provided from the via conductor 51 to the upper surface of the substrate 5, and a part of the upper surface of the substrate 5 is exposed.
  • the wiring conductor 7 is made of the same conductive material as that of the via conductor 51.
  • a metal material such as tungsten, molybdenum, manganese, nickel, copper, silver or gold, or an alloy thereof, or a plurality of these materials. It is composed of a composite material mixed with or a composite layer of these materials.
  • the thickness of the wiring conductor 7 is set to, for example, 2 ⁇ m or more and 20 ⁇ m or less.
  • the thermal expansion coefficient of the wiring conductor 7 is set to, for example, 4.5 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or more and 53 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or less.
  • the ceramic coat layer 8 is provided in a region surrounded by the frame body 6 from the wiring conductor 7 to the exposed portion of the upper surface of the substrate 5.
  • the ceramic coat layer 8 covers most of the wiring conductors 7 so that the wiring conductors 7 are hardly corroded by the electrolyte solution.
  • the ceramic coat layer 8 has a through hole H ⁇ b> 1 formed at a location overlapping the wiring conductor 7 in a plan view and a slit H ⁇ b> 2 formed at a location overlapping the exposed location of the substrate 5. is doing.
  • the ceramic coat layer 8 may be provided over the upper surface of the substrate 5 overlapping the frame 6 in the electrochemical cell package 2.
  • substrate 5, or an inside, for example Can be prevented from being corroded by the electrolyte 4.
  • the ceramic paste to be the ceramic coat layer 8 is made by adding an appropriate amount of a sintering aid such as manganese oxide, copper oxide or silicon oxide to alumina powder, and adding an additive such as a binder made of acrylic resin to an organic solvent such as toluene. And a paste obtained by kneading with a ball mill.
  • the thickness of the ceramic coat layer 8 is set to 3 ⁇ m or more and 15 ⁇ m or less, for example.
  • the thermal expansion coefficient of the ceramic coat layer 8 is set to, for example, 7 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or more and 8 ⁇ 10 ⁇ 6 / K or less.
  • the ceramic coat layer 8 is provided from the wiring conductor 7 to the peripheral region, and has a through hole H1 formed in the central region and a slit H2 formed in the peripheral region.
  • the through hole H ⁇ b> 1 is provided at a location overlapping the wiring conductor 7, and the through hole H ⁇ b> 1 is for providing the plating layer 9.
  • the diameter is set to 0.1 mm or more and 1 mm or less.
  • the depth of the through hole H1 is set to 3 ⁇ m or more and 15 ⁇ m or less, for example.
  • the slit H ⁇ b> 2 is provided so as to overlap with an exposed portion of the upper surface of the substrate 5.
  • the slit H2 disperses the thermal stress during sintering of the ceramic coat layer 8, the thermal stress during environmental testing of the electrochemical cell package 2, or the thermal stress during operation of the electrochemical cell 1, or the ceramic coat layer 8 It is used to measure the thickness of the film.
  • the slit H ⁇ b> 2 is provided along the edge of the frame body 6 in a region surrounded by the frame body 6.
  • the depth of the slit H2 is set to 3 ⁇ m or more and 15 ⁇ m or less, for example.
  • the slits H ⁇ b> 2 have the anticorrosive electrode layer 10 formed in a rectangular shape, and are formed in at least four corners so as to cross the diagonal extension lines L ⁇ b> 1 and L ⁇ b> 2 of the anticorrosive electrode layer 10. . Due to the difference in thermal expansion between the anticorrosive electrode layer 10 and the ceramic coat layer 8, there is a possibility that cracks may occur in the ceramic coat layer 8 or the anticorrosive electrode layer 10 may peel off from the ceramic coat layer 8. The thermal stress generated in the corners of the anticorrosion electrode layer 10 due to thermal expansion and contraction in the diagonal direction of 10 can be relaxed or divided by the slit H2.
  • the diagonal extension lines L1 and L2 of the anticorrosion electrode layer 10 are positions where the thermal expansion and contraction are the largest in the anticorrosion electrode layer 10, and the anticorrosion electrode layer 10 or The thermal stress generated in the ceramic coat layer 8 can be effectively relaxed and divided.
  • the slits H2 at the four corners of the anticorrosion electrode layer 10 have, for example, a long side of the anticorrosion electrode layer 10 of 1.8 mm and a short side of the anticorrosion electrode layer 10 of 0.5 mm.
  • the thickness of the anticorrosion electrode layer 10 is 0.015 mm
  • the width of the slit H2 is 0.05 mm
  • the length of the slit H2 is 0.15 mm.
  • the difference in depth between the through hole H1 and the slit H2 is set to 5 ⁇ m or less. If the depth of the slit H2 can be made the same as the depth of the through hole H1, the depth of the through hole H1 can be estimated by measuring the depth of the slit H2.
  • the through hole H1 must be formed on the wiring conductor 7, and the area of the through hole H1 cannot be increased in order to reduce the thermal stress of the plating layer 9. If the area of the through hole H1 in plan view is increased, a part of the upper surface of the wiring conductor 7 exposed from the through hole H1 is exposed to the outside until the plating layer 9 is formed. The possibility that the conductor 7 is oxidized increases.
  • the electrochemical cell package 2 can reduce the thermal stress generated in the plating layer 9 and oxidize the wiring conductor 7 by setting the size of the area of the through hole H1 in plan view to be small. Can be suppressed. However, the smaller the area of the through hole H1, the more difficult it is to search for the through hole H1 and measure the depth of the through hole H1. Therefore, by providing the slit H2 separately from the through hole H1, the depth of the through hole H1 can be estimated by measuring the depth of the slit H2.
  • the slits H ⁇ b> 2 may be provided on both sides of the anticorrosion electrode layer 10 with the anticorrosion electrode layer 10 interposed therebetween.
  • the slit H2 runs laser light in a direction intersecting with the slit H2
  • the laser light always strikes the slit H2
  • the depth of the slit H2 can be measured based on the laser light.
  • the depth of the through hole H1 can be estimated.
  • the slit H ⁇ b> 2 may be connected along a direction orthogonal to the longitudinal direction of the anticorrosion electrode layer 10 in a plan view.
  • the slit H2 is connected along the direction orthogonal to the longitudinal direction of the anticorrosive electrode layer 10, so that the anticorrosive electrode layer 10 in the longitudinal direction of the anticorrosive electrode layer 10 where thermal expansion or thermal contraction of the anticorrosive electrode layer 10 increases.
  • the portions formed at the four corners of the peripheral region may be bent along the corners of the anticorrosion electrode layer 10, respectively.
  • the slit H2 may be linear. Since the slit H2 is bent along the corner of the anticorrosive electrode layer 10, the shape of the slit H2 in which the thermal stress generated in the ceramic coat layer 8 located between the corner of the anticorrosive electrode layer 10 and the frame body 6 is bent. The effect of dispersing without concentrating on a part of the is obtained.
  • the slit H ⁇ b> 2 may be provided in a curved shape that swells in the direction of the frame body 6 along the corner of the anticorrosive electrode layer 10. Thereby, there exists an effect that the thermal stress which arises in the ceramic coat layer 8 located between the corner
  • the slit H2 so as to be connected to the ceramic coat layer 8 along a direction orthogonal to the longitudinal direction of the anticorrosion electrode layer 10, a difference in thermal expansion between the anticorrosion electrode layer 10 and the ceramic coat layer 8 and electrochemical Based on the thermal expansion and contraction of the anticorrosion electrode layer 10 that occurs during the manufacture of the cell package 2, during the environmental test, or during the operation of the electrochemical cell 1, the ceramic coat layer 8 tends to be stretched or contracted.
  • the stress to be distributed can be dispersed with the slit H2 as a boundary.
  • the plating layer 9 is provided in the through hole H1.
  • the plating layer 9 has, for example, a two-layer structure, and the lower layer is made of a material having excellent connectivity with the wiring conductor 7 and corrosiveness, and the upper layer is made of a low resistance material having excellent connectivity with the lower layer.
  • the anticorrosion electrode layer 10 is provided on the ceramic coat layer 8.
  • the anticorrosion electrode layer 10 is formed at the same time as the plating layer 9 and is made of the same material.
  • the anticorrosion electrode layer 10 is provided at a position overlapping the slit H2 for the purpose of suppressing thermal stress generated between the anticorrosion electrode layer 10 and the ceramic coat layer 8 in the longitudinal direction of the anticorrosion electrode layer 10.
  • the anticorrosion electrode layer 10 functions as one electrode as a battery, and produces an opposite potential difference between the other electrode during charging and discharging.
  • the anticorrosion electrode layer 10 is made of, for example, a metal material such as gold, silver, titanium, or aluminum having excellent corrosion resistance and low electrical resistance, or a composite layer of these materials.
  • a part of the anticorrosion electrode layer 10 formed in the through hole H1 is a plating layer 9.
  • the seal ring 11 is brazed on the frame 6 via a joining material such as a metal layer and a brazing material.
  • the brazing material is made of, for example, silver, copper, gold, aluminum, or magnesium, and may contain an additive such as nickel, cadmium, or phosphorus.
  • the seal ring 11 is a frame-like member that overlaps the frame body 6 provided on the substrate 5 when viewed in plan.
  • the seal ring 11 is made of a buffer material having excellent thermal conductivity, such as copper, iron, tungsten, molybdenum, nickel, or cobalt.
  • the seal ring 11 is connected to the frame body 6 using a solid bonding material.
  • the bonding material is disposed on the metal layer provided on the upper surface of the frame 6, the seal ring 11 is stacked on the bonding material, and heat is applied to the seal ring 11, so that the bonding material is melted and the seal ring 11 The metal layer is connected. Furthermore, when the molten bonding material is cooled and solidified, the seal ring 11 is fixed to the frame body 6 via the metal layer and the bonding material, and is electrically connected.
  • a lid 12 is provided on the seal ring 11.
  • the lid 12 is provided on the seal ring 11 in a state where the positive electrode 3 a, the separator 13, and the negative electrode 3 b are stacked in a region surrounded by the frame body 6 on the upper surface of the substrate 5 and filled with the electrolyte 4.
  • the lid body 12 has a function of sealing a space surrounded by the substrate 5 and the frame body 6.
  • the lid 12 is brazed onto the frame 6 via a brazing material, for example.
  • the lid 12 is welded to the seal ring 11 by resistance seam welding, laser seam welding, electron beam welding, or the like.
  • the lid 12 is made of, for example, a metal material such as copper, iron, tungsten, molybdenum, nickel, or cobalt, or an alloy containing these metal materials.
  • the positive electrode 3 a, the separator 13, and the negative electrode 3 b are stacked in this order from the wiring conductor 7 side and filled with the electrolyte 4.
  • the positive electrode 3 a, the separator 13, the negative electrode 3 b, and the electrolyte 4 are accommodated in order, and the lid body 12 is connected via the seal ring 11.
  • the positive electrode 3a, the separator 13, the negative electrode 3b, and the electrolyte 4 can be sealed in the package 2.
  • the positive electrode 3 a or the negative electrode 3 b is used as the active material 3.
  • the positive electrode 3 a is electrically connected to the anticorrosion electrode layer 10.
  • the anticorrosion electrode layer 10 is electrically connected to the lower surface electrode 14 a serving as the positive electrode formed on the lower surface of the substrate 2 through the plating layer 9, the wiring conductor 7 and the via conductor 51.
  • the negative electrode 3 b is electrically connected to a metal layer formed on the upper surface of the lid body 12 or the frame body 6. Then, the lid body 12 and the metal layer are extended to the lower surface of the substrate 2 through the side surface of the frame body 6 and the side surface of the substrate 2. And it is electrically connected with the lower surface electrode 14b used as the negative electrode formed in the lower surface of the board
  • the positive electrode 3a includes, for example, a metal chalcogen compound such as titanium disulfide, a metal oxide such as manganese oxide or molybdenum oxide, polyaniline, polypyrrole, or poly Conductive polymers such as paraphenylene, or various substances capable of occluding and releasing lithium ions and anions can be used.
  • a metal chalcogen compound such as titanium disulfide
  • a metal oxide such as manganese oxide or molybdenum oxide
  • polyaniline such as polypyrrole
  • poly Conductive polymers such as paraphenylene
  • various substances capable of occluding and releasing lithium ions and anions can be used.
  • various substances such as silicon oxide, tungsten trioxide, or tin oxide can be used.
  • activated carbon or activated carbon fiber can be used as the active material of the positive electrode 3a and the negative electrode 3b.
  • the separator 13 can be made of a heat-resistant non-woven fabric that has little dissolution or chemical reaction in the non-aqueous electrolyte.
  • the separator 13 is an insulating film having a large ion permeability and mechanical strength.
  • a resin such as polyolefin, polyphenylene sulfide, or polyether ether ketone, glass fiber, or ceramic porous body can be used.
  • the nonaqueous solvent electrolyte 4 is, for example, lithium hexafluorophosphate, borofluoride in an organic solvent such as propylene carbonate, butylene carbonate, sulfolane, ethylene carbonate, acetonitrile, dimethoxyethane, methyl formate, etc.
  • organic solvent such as propylene carbonate, butylene carbonate, sulfolane, ethylene carbonate, acetonitrile, dimethoxyethane, methyl formate, etc.
  • a material in which lithium, lithium trifluoromethanesulfonate, lithium perfluoroethylsulfonylimide, or the like is dissolved can be used.
  • the ceramic coat layer 8 is provided with a through hole H1 formed in a portion overlapping the wiring conductor 7 in a plan view and a slit H2 formed in a portion overlapping the exposed portion.
  • the depth of the through hole H1 can be estimated based on the depth of the slit H2, and the thickness of the plating layer 9 can be arbitrarily controlled, and is continuous on the ceramic coat layer 8 and the plating layer 9.
  • the anticorrosion electrode layer 10 can be formed.
  • the manufacturing method of the electrochemical cell 1 shown in FIG. 1 is demonstrated.
  • the substrate 5 and the frame 6 are prepared.
  • the substrate 5 and the frame body 6 are obtained by laminating and sintering a plurality of green sheets.
  • the green sheet constituting the substrate 5 and the frame 6 is formed by molding a mixture obtained by adding and mixing an organic binder, a plasticizer, a solvent, and the like to raw material powders such as aluminum oxide, silicon oxide, magnesium oxide, and calcium oxide. Can be obtained.
  • the metal paste is obtained by preparing a high melting point metal powder such as tungsten or molybdenum, and adding and mixing an organic binder, a plasticizer, a solvent, or the like to the powder.
  • a metal paste is applied to the plurality of green sheets to be the substrate 5 and the frame body 6 by using, for example, a screen printing method, and the metal layer provided on the upper surface of the via conductor 51, the wiring conductor 7, and the frame body 6 Form. Further, the ceramic coat layer 8 is formed on the substrate 5 and the wiring conductor 7 by screen printing so that the through holes H1 and the slits H2 are provided.
  • the seal ring 11 processed into a predetermined shape is passed through the brazing material. It joins to the metal layer provided on the upper surface of the frame 6.
  • the electrochemical cell package 2 can be manufactured by forming the plating layer 9 in the through hole H1, providing the anticorrosion electrode layer 10 on the ceramic coat layer 8, and performing necessary plating, brazing, and the like.
  • the positive electrode 3 a, the separator 13, and the negative electrode 3 b are provided in order, and the electrolyte 4 is filled.
  • the electrochemical cell 1 can be manufactured by preparing the lid body 12 and fixing the lid body 12 via the seal ring 11 so as to close the opening of the frame body 6.

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Abstract

　電気化学セル用パッケージ２であって、ビア導体５１を有する長方形状の基板５と、基板５の上面に設けられた、ビア導体５１を取り囲む長方形状の枠体６とを備えている。また、上面のうち枠体６で囲まれる、中央領域および周辺領域において、周辺領域を除いてビア導体５１上から中央領域にかけて設けられた配線導体７と、配線導体７上から周辺領域にかけて設けられた、中央領域に形成された貫通孔Ｈ１および周辺領域に形成されたスリットＨ２を有する、セラミックコート層８と、中央領域において、セラミックコート層８上から貫通孔Ｈ１内にかけて設けられた、配線導体７に電気的に接続された長方形状の防食電極層１０とを備えている。スリットＨ２は、周辺領域のうち防食電極層１０の対角線の延長線Ｌ１，Ｌ２を横切るように四隅に形成されている。

Description

電気化学セル用パッケージおよび電気化学セル
　本発明は、電気化学セル用パッケージおよび電気化学セルに関する。
　表面実装可能な電気化学セルは、スマートフォンに用いられる時計機能のバックアップ電源や半導体メモリのバックアップ電源などに使用されている。かかる電気化学セルとしては、セラミック容器を用いたものが開発されている。
　かかる電気化学セルは、内部に正極または負極として用いられる活物質や非水溶媒を用いた電解質が設けられている。電気化学セル用パッケージ内には、配線導体が引き回れており、配線導体が活物質や電解質内に溶け出さないように、配線導体の一部をセラミックコート層で覆い、残りを防食性の導電材料で覆う技術が開示されている（例えば、特開２００７－５２７８号公報参照）。
　このような電気化学セル用パッケージにおいては、セラミックコート層と、配線導体や防食性の導電材料との熱膨張の違いにより、セラミックコート層にクラックが発生したり、防食性の導電材料がセラミックコート層から剥離して、配線導体が電解質内に溶け出したりして、製品寿命が短くなるおそれがある。
　本発明は、上記に鑑みてなされたものであって、製品の寿命を良好に維持することが可能な電気化学セル用パッケージおよび電気化学セルを提供することを目的とする。
　本発明の一実施形態に係る電気化学セル用パッケージは、上面および下面を有し、前記上面から前記下面に向かって設けられたビア導体を有する長方形状の基板と、前記上面に設けられた、平面視して前記ビア導体を取り囲む長方形状の枠体とを備えている。また、前記上面のうち前記枠体で囲まれる、中央領域および周辺領域において、前記周辺領域を除いて、前記ビア導体上から前記中央領域にかけて設けられた配線導体と、前記配線導体上から前記周辺領域にかけて設けられた、前記中央領域に形成された貫通孔および前記周辺領域に形成されたスリットを有する、セラミックコート層とを備えている。さらに、前記中央領域において、前記セラミックコート層上から前記貫通孔内にかけて設けられた、前記配線導体に電気的に接続された長方形状の防食電極層を備えている。そして、前記スリットは、前記周辺領域のうち前記防食電極層の対角線の延長線を横切るように四隅に形成されている。
　本発明の一実施形態に係る電気化学セルは、前記電気化学セル用パッケージと、前記電気化学セル用パッケージに収容された、正極または負極として用いる活物質および非水溶媒を用いた電解質とを備えている。
本実施形態に係る電気化学セルの外観を示す斜視図である。 本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの外観を示す上方斜視図である。 本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの外観を示す下方斜視図である。 本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの内部を示す平面図である。 図１のＸ－Ｘ線に沿った電気化学セルの断面図である。 図２のＹ－Ｙ線に沿った電気化学セル用パッケージの断面図である。 本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの内部を示す平面図の一例である。
　添付図面を参照して、本発明にかかる電気化学セル用パッケージおよび電気化学セルの実施形態を説明する。図１は、本実施形態に係る電気化学セルの外観斜視図である。図２は、本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの外観斜視図である。図３は、本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの下面を示した外観斜視図である。図４は、本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの上面を示した平面図であって、破線が導電層やセラミックコート層で覆われた箇所に設けられた、ビア導体、配線導体およびめっき層を示している。図５は、図１のＸ－Ｘ線に沿った電気化学セルの断面図である。図６は、図２のＹ－Ｙ線に沿った電気化学セル用パッケージの断面図である。図７は、本実施形態に係る電気化学セル用パッケージの内部を示す平面図の一例である。
　　＜電気化学セルの構成＞
　本実施形態の電気化学セルは、非水電解質電池または電気二重層キャパシタ等に用いるものであって、発電機能または蓄電機能を有するものである。電気化学セルは、時計または半導体メモリのバックアップ電源、あるいはマイクロコンピュータまたはＩＣメモリ等からなる電子装置の予備電源、あるいはソーラー時計の制御回路またはモーター駆動用の電源等として用いることができる。さらに、電気化学セルは、電気自動車の電源、エネルギー変換・貯蔵システムの補助蓄電ユニット等として用いることができる。
　本実施形態に係る電気化学セル１は、電気化学セル用パッケージ２と、電気化学セル用パッケージ２内に設けた正極または負極として用いる活物質３および非水溶媒を用いた電解質４とを備えている。
　電気化学セル用パッケージ２は、ビア導体５１を有する長方形状の基板５と、基板５の上面に設けられた、ビア導体５１を取り囲む長方形状の枠体６とを備えている。また、基板５の上面のうち枠体６で囲まれる、中央領域および周辺領域において、周辺領域を除いてビア導体５１上から中央領域にかけて設けられた配線導体７と、配線導体７上から周辺領域にかけて設けられた、中央領域に形成された貫通孔Ｈ１および周辺領域に形成されたスリットＨ２を有する、セラミックコート層８と、中央領域において、セラミックコート層８上から貫通孔Ｈ１内にかけて設けられた、配線導体７に電気的に接続された長方形状の防食電極層１０とを備えている。スリットＨ２は、周辺領域のうち防食電極層１０の対角線の延長線Ｌ１，Ｌ２を横切るように四隅に形成されている。
　基板５は、上面および下面を有し、上面から下面に向かって設けられたビア導体５１を有する。基板５は、外形が長方形状であって、絶縁性の複数の絶縁層を積層したものである。基板５は、例えば、アルミナ、ムライトまたは窒化アルミ等のセラミック材料、あるいはガラスセラミック材料等からなる。または、これらの材料のうち複数の材料を混合した複合系材料から成る。また、基板５の厚みは、例えば、０．２ｍｍ以上２ｍｍ以下に設定されている。
　基板５には、ビア導体５１が設けられている。ビア導体５１は、図５または図６に示すように、基板５を貫通して設けられているが、これに限られない。配線導体７に電気的に接続されるのであれば、基板５の上面から下面までの間の途中までに設けられていてもよい。具体的には、基板５の上面から基板５内にかけてビア導体５１が設けられ、ビア導体５１の下端から基板５の側面にかけて内部導電層を設けて、内部導電層から基板５の側面に設けられた側面導電層まで電気的に引き回すようにしてもよい。さらに、ビア導体５１は、電気化学セル用パッケージ２において貫通孔Ｈ１と重なる基板５の上面から基体５内にかけて設けられ、ビア導体５１の上端に配線導体７が設けられ、ビア導体５１の下端から基板５の側面にかけて内部導電層が設けられるとともに、内部導電層から基板５の側面に設けられた側面導電層まで電気的に引き回すように設けられて下面電極１４と電気的に接続されてもよい。これにより、配線導体７の長さや面積を小さくすることができることから、基板５と配線導体７およびセラミックコート層８との熱膨張の差によって生じる応力を小さくでき、配線導体７が基板５、セラミックコート層８またはビア導体５１から剥離したり、電気的に断線したりすることを抑制できる。
　ビア導体５１は、導電性の材料からなり、例えば、タングステン、モリブデン、マンガン、ニッケル、銅、銀または金等の金属材料、あるいはそれらの合金、あるいはこれらの材料のうち複数の材料を混合した複合系材料、あるいはそれらの材料の複合層からなる。ビア導体５１は、直径が例えば０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下に設定されている。
　基板５上には、枠体６が設けられている。枠体６は、平面視してビア導体５１を取り囲むように設けられている。枠体６は、絶縁性の複数の枠板を積層したものである。枠体６は、例えば、アルミナ、ムライトまたは窒化アルミ等のセラミック材料、あるいはガラスセラミック材料等からなる。または、これらの材料のうち複数の材料を混合した複合系材料からなる。また、枠体６の厚みは、例えば、０．２ｍｍ以上２ｍｍ以下に設定されている。
　配線導体７は、基板５の上面に設けられている。配線導体７は、ビア導体５１の上端に接続されている。配線導体７は、ビア導体５１上から基板５の上面にかけて設けられており、基板５の上面の一部を露出している。配線導体７は、ビア導体５１と同様の導電材料からなり、例えば、タングステン、モリブデン、マンガン、ニッケル、銅、銀または金等の金属材料、あるいはそれらの合金、あるいはこれらの材料のうち複数の材料を混合した複合系材料、あるいはそれらの材料の複合層からなる。なお、配線導体７の厚みは、例えば２μｍ以上２０μｍ以下に設定されている。配線導体７の熱膨張係数は、例えば４．５×１０－６／Ｋ以上５３×１０－６／Ｋ以下に設定されている。
　セラミックコート層８は、枠体６で囲まれる領域内であって、配線導体７上から基板５の上面の露出箇所にかけて設けられている。セラミックコート層８は、配線導体７の多くを覆うことで、配線導体７が電解質の電解液によって腐食されにくくするものである。セラミックコート層８には、図４に示すように、平面視して配線導体７と重なる箇所に形成された貫通孔Ｈ１と、基板５の露出箇所と重なる箇所に形成されたスリットＨ２とを有している。なお、セラミックコート層８は、電気化学セル用パッケージ２において枠体６と重なる基板５の上面にかけて設けられてもよい。これにより、電気化学セル用パッケージ２に充填される電解質４が基板５と枠体６との接合部に浸入することを抑制できることから、例えば基板５の上面や内部に設けられる金属層や貫通導体が電解質４で腐食されることを抑制できる。
　セラミックコート層８となるセラミックペーストは、アルミナ粉末に、酸化マンガン、酸化銅や酸化ケイ素等の焼結助剤を適量加え、これにアクリル樹脂等からなるバインダー等の添加物をトルエン等の有機溶剤とともに添加して、ボールミルで混練することによって得られたペーストを用いる。なお、セラミックコート層８の厚みは、例えば３μｍ以上１５μｍ以下に設定されている。セラミックコート層８の熱膨張係数は、例えば７×１０－６／Ｋ以上８×１０－６／Ｋ以下に設定されている。
　セラミックコート層８は、配線導体７上から周辺領域にかけて設けられており、中央領域に形成された貫通孔Ｈ１および周辺領域に形成されたスリットＨ２を有している。貫通孔Ｈ１は、配線導体７と重なる箇所に設けられており、貫通孔Ｈ１は、めっき層９を設けるためのものである。例えば直径が０．１ｍｍ以上１ｍｍ以下の大きさに設定されている。貫通孔Ｈ１の深さは、例えば３μｍ以上１５μｍ以下に設定されている。また、スリットＨ２は、基板５の上面の露出した箇所に重なって設けられている。スリットＨ２は、セラミックコート層８の焼結時の熱応力、電気化学セル用パッケージ２の環境試験時の熱応力、または電気化学セル１の作動時の熱応力を分散させたり、セラミックコート層８の厚みを計測するのに用いるものである。なお、スリットＨ２は、枠体６で囲まれる領域内に、枠体６の縁に沿って設けられている。スリットＨ２の深さは、例えば３μｍ以上１５μｍ以下に設定されている。
　スリットＨ２は、図４，図７に示すように、防食電極層１０が長方形状に形成されており、防食電極層１０の対角線の延長線Ｌ１，Ｌ２を横切るように少なくとも四隅に形成されている。防食電極層１０とセラミックコート層８との熱膨張の違いにより、セラミックコート層８にクラックが発生したり、防食電極層１０がセラミックコート層８から剥離したりするおそれがあるが、防食電極層１０の対角線方向における熱膨張や熱収縮により、防食電極層１０の角部に生じる熱応力を、スリットＨ２によって緩和あるいは分断させることができる。なお、防食電極層１０の対角線の延長線Ｌ１，Ｌ２上が、防食電極層１０において最も熱膨張や熱収縮が大きくなる位置であり、その箇所にスリットＨ２を設けることによって、防食電極層１０やセラミックコート層８に生じる熱応力を効果的に緩和し、分断することができる。図７に示すように、防食電極層１０の四隅の１つのスリットＨ２は、例えば、防食電極層１０の長辺が１．８ｍｍであって、防食電極層１０の短辺が０．５ｍｍであって、防食電極層１０の厚みが０．０１５ｍｍのとき、スリットＨ２の幅が０．０５ｍｍで、スリットＨ２の長さが０．１５ｍｍに形成されている。
　貫通孔Ｈ１とスリットＨ２の深さの差は、５μｍ以下に設定されている。スリットＨ２の深さを貫通孔Ｈ１の深さと同じにできれば、スリットＨ２の深さを計測すれば、貫通孔Ｈ１の深さを推定することができる。貫通孔Ｈ１は、配線導体７上に形成しなければならず、しかも、めっき層９の熱応力を小さくするために貫通孔Ｈ１の面積を大きくすることができない。また、平面視した貫通孔Ｈ１の面積を大きくすれば、めっき層９を形成するまでは、貫通孔Ｈ１から露出する配線導体７の上面の一部が外部に晒され、かかる箇所を中心に配線導体７が酸化するおそれが大きくなる。本実施形態に係る電気化学セル用パッケージ２は、平面視した貫通孔Ｈ１の面積の大きさを小さく設定することで、めっき層９に生じる熱応力を小さくできるとともに配線導体７が酸化するのを抑制することができる。しかしながら、貫通孔Ｈ１の面積を小さくすればするほど、貫通孔Ｈ１を探して、貫通孔Ｈ１の深さを計測することが困難になる。そこで、スリットＨ２を、貫通孔Ｈ１とは別に設けることで、スリットＨ２の深さを測定して、貫通孔Ｈ１の深さを推定することができる。
　スリットＨ２は、図４に示すように、防食電極層１０を間に挟んで防食電極層１０の両側にそれぞれに設けられていてもよい。また、スリットＨ２は、スリットＨ２と交わる方向にレーザー光を走らせれば、スリットＨ２にレーザー光が必ず当たり、それに基づいてスリットＨ２の深さを測定することができる。その結果、貫通孔Ｈ１の深さを推定することができる。
　また、スリットＨ２は、図４に示すように、平面視して防食電極層１０の長手方向に直交する方向に沿って繋がっていてもよい。スリットＨ２が、防食電極層１０の長手方向に直交する方向に沿って繋がっていることで、防食電極層１０の熱膨張または熱収縮が大きくなる防食電極層１０の長手方向において、防食電極層１０と枠体６の間に位置するセラミックコート層８に生じる熱応力を低減できるという作用効果を奏する。
　また、スリットＨ２は、周辺領域の四隅に形成されている部分がそれぞれ防食電極層１０の角に沿って曲がっていてもよい。また、スリットＨ２は、直線状であってもよい。スリットＨ２が防食電極層１０の角に沿って曲がっていることで、防食電極層１０の角部と枠体６との間に位置するセラミックコート層８に生じる熱応力が曲がったスリットＨ２の形状に沿って一部に集中することなく分散するという作用効果を奏する。なお、スリットＨ２は、図４に示すように、防食電極層１０の角に沿って、枠体６の方向に膨らむ曲線状に曲がって設けられてもよい。これにより、スリットＨ２によって防食電極層１０の角部と枠体６との間に位置するセラミックコート層８に生じる熱応力を分散できるという作用効果を奏する。
　また、セラミックコート層８に防食電極層１０の長手方向と直交する方向に沿って繋がるようにスリットＨ２を設けることで、防食電極層１０とセラミックコート層８との熱膨張の差や、電気化学セル用パッケージ２の製造時、環境試験時、または電気化学セル１の作動時に生じる防食電極層１０の熱膨張および熱収縮に基づき、セラミックコート層８が引き延ばされたり、縮められたりしようとする応力をスリットＨ２を境界にして分散させることができる。その結果、防食電極層１０の長手方向における、防食電極層１０と枠体６との間に設けられるセラミックコート層８に応力が集中して、セラミックコート層８が割れたり、防食電極層１０がセラミックコート層８から剥離したりすることを抑制することができる。セラミックコート層８が割れたり、防食電極層１０がセラミックコート層８から剥離したりすると、電解質が配線導体７にまで浸み込んだりするが、セラミックコート層８を割れにくくし、防食電極層１０をセラミックコート層８から剥離しにくくすることで、配線導体７の劣化を抑制し、製品寿命の向上に寄与することが可能な電気化学セル用パッケージ２および電気化学セル１を提供することができる。
　めっき層９は、貫通孔Ｈ１内に設けられる。めっき層９は、例えば２層構造であって、下層が配線導体７との接続性および腐食性に優れた材料からなり、上層が下層との接続性に優れた低抵抗な材料からなる。
　防食電極層１０は、セラミックコート層８上にかけて設けられている。防食電極層１０は、めっき層９と同時に形成されるものであって、同じ材料からなる。また、防食電極層１０は、防食電極層１０の長手方向における、防食電極層１０とセラミックコート層８との間に生じる熱応力を抑制することを目的として、スリットＨ２と重なる箇所には設けられていない。防食電極層１０は、電池としての一方の電極として機能し、他方の電極との間で充電時と放電時とでは逆の電位差が生じるものである。なお、防食電極層１０は、例えば、耐蝕性に優れ、かつ電気抵抗が小さい金、銀、チタンまたはアルミニウム等の金属材料、あるいはそれらの材料の複合層からなる。なお、貫通孔Ｈ１内に形成された防食電極層１０の一部をめっき層９としている。
　枠体６上には、金属層およびろう材等の接合材を介してシールリング１１がろう付けされる。なお、ろう材は、例えば、銀、銅、金、アルミニウムまたはマグネシウム等からなり、ニッケル、カドミウムまたは燐等の添加物を含有させてもよい。シールリング１１は、平面視したとき、基板５の上に設けた枠体６と重なる枠状部材である。シールリング１１は、例えば、銅、鉄、タングステン、モリブデン、ニッケルまたはコバルト等の熱伝導性の優れた緩衝材料からなる。なお、シールリング１１は、枠体６に対して固形の接合材を用いて接続される。枠体６の上面に設けられた金属層上に接合材を配置し、この接合材上にシールリング１１を重ねて、シールリング１１に熱を加えることで、接合材が溶けてシールリング１１と金属層とが接続される。さらに、溶融した接合材が冷やされて固化することで、シールリング１１が金属層および接合材を介して枠体６に固定され、電気的に導通される。
　また、シールリング１１上には、蓋体１２が設けられる。蓋体１２は、基板５の上面であって枠体６で囲まれる領域に正極３ａ、セパレータ１３、負極３ｂが積層され、電解質４が充填された状態で、シールリング１１上に設けられる。蓋体１２は、基板５と枠体６とで囲まれる空間を封止する機能を備えている。蓋体１２は、例えばろう材を介して枠体６上にろう付けされる。あるいは、蓋体１２は、抵抗シーム溶接、レーザーシーム溶接や電子ビーム溶接などによってシールリング１１に溶接される。なお、蓋体１２は、例えば、銅、鉄、タングステン、モリブデン、ニッケルまたはコバルト等の金属材料、あるいはこれらの金属材料を含有する合金からなる。
　基板５上であって枠体６で囲まれる領域には、配線導体７側から順に、正極３ａ、セパレータ１３、負極３ｂが積層されて、電解質４が充填されている。基板５上であって枠体６で囲まれる領域に、正極３ａ、セパレータ１３、負極３ｂおよび電解質４を順番に収容し、シールリング１１を介して蓋体１２を接続することで、電気化学セル用パッケージ２内に正極３ａ、セパレータ１３、負極３ｂおよび電解質４を封止することができる。なお、正極３ａまたは負極３ｂが活物質３として用いられる。
　正極３ａは、防食電極層１０と電気的に接続されている。そして、防食電極層１０は、めっき層９、配線導体７およびビア導体５１を介して基板２の下面に形成された正極となる下面電極１４ａと電気的に接続される。また、負極３ｂは、蓋体１２または枠体６の上面に形成した金属層と電気的に接続される。そして、蓋体１２や金属層は、枠体６の側面および基板２の側面を通って、基板２の下面にまで引き延ばされる。そして、基板２の下面に形成された負極となる下面電極１４ｂと電気的に接続される。
　電気化学セル１を発電素子である非水電解質電池とする場合は、正極３ａには、例えば、二硫化チタン等の金属カルコゲン化合物、酸化マンガンまたは酸化モリブデン等の金属酸化物、ポリアニリン、ポリピロールまたはポリパラフェニレン等の導電性高分子、あるいはリチウムイオンおよびアニオンを吸蔵放出可能な各種の物質を用いることができる。また、負極３ｂには、例えば、酸化珪素、三酸化タングステンまたは酸化錫等の各種物質を用いることができる。
　電気化学セル１を電気二重層キャパシタとする場合は、正極３ａおよび負極３ｂの活物質には、活性炭または活性炭繊維を用いることができる。また、セパレータ１３は、非水電解質への溶解または化学反応が少なく、耐熱性のある不織布を用いることができる。
　セパレータ１３は、大きなイオン透過度を有し、機械的強度を有する絶縁膜である。セパレータ１３は、例えば、ポリオレフィン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルエーテルケトン等の樹脂、あるいはガラス繊維、あるいはセラミック多孔質体を用いることができる。
　非水溶媒の電解質４は、例えば、プロピレンカーボネイト、ブチレンカーボネイト、スルホラン、エチレンカーボネイト、アセトニトリル、ジメトキシエタン、メチルフォルメイト等の単独あるいは適宣混合した有機溶媒に、六フッ化リン酸リチウム、ホウフッ化リチウム、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム、リチウムパーフルオロエチルスルホニルイミド等を溶解したものを用いることができる。
　本実施形態に係る電気化学セル１は、セラミックコート層８に、平面視して配線導体７と重なる箇所に形成された貫通孔Ｈ１および露出箇所と重なる箇所に形成されたスリットＨ２を設けることで、貫通孔Ｈ１の深さをスリットＨ２の深さに基づき推定することができ、めっき層９の厚さを任意に制御することができるとともに、セラミックコート層８上およびめっき層９上に連続した防食電極層１０を形成することができる。その結果、めっき層９とセラミックコート層８との境界から配線導体７に内部の溶液等が染み出にくくすることができる。また、活物質３および電解質４に配線導体７の材料が溶け出すのを抑制することができ、活物質３および電解質４の劣化を抑え、製品寿命の向上に寄与することができる。
　なお、本発明は上述の形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において種々の変更、改良等が可能である。
　　＜電気化学セルの製造方法＞
　ここで、図１に示す電気化学セル１の製造方法について説明する。まず、基板５および枠体６を準備する。基板５および枠体６は、複数のグリーンシートを積層して焼結させたものである。基板５および枠体６を構成するグリーンシートは、例えば酸化アルミニウム、酸化珪素、酸化マグネシウムおよび酸化カルシウム等の原料粉末に、有機バインダー、可塑剤および溶剤等を添加混合して得た混合物を成型することで得られる。
　次に、金属ペーストを準備する。金属ペーストは、タングステンまたはモリブデン等の高融点金属粉末を準備し、この粉末に有機バインダー、可塑剤または溶剤等を添加混合して得られる。
　そして、基板５や枠体６となる複数のグリーンシートに対して、例えばスクリーン印刷法を用いて金属ペーストを塗って、ビア導体５１や配線導体７、枠体６の上面に設けられる金属層を形成する。さらに、基板５上および配線導体７上に、貫通孔Ｈ１およびスリットＨ２が設けられるようにセラミックコート層８をスクリーン印刷法で形成しておく。
　次に、準備した焼結前の基板５や枠体６となるグリーンシートを積層した状態で、約１６００℃の温度で焼成した後、所定形状に加工されたシールリング１１をろう材を介して枠体６の上面に設けられた金属層に接合する。そして、貫通孔Ｈ１にめっき層９を形成し、セラミックコート層８上に防食電極層１０を設け、所要のめっき、ろう付け等を行うことによって電気化学セル用パッケージ２を作製することができる。そして、枠体６内に、正極３ａ、セパレータ１３および負極３ｂを順番に設け、電解質４を充填する。
　次に、蓋体１２を準備して、枠体６の開口を塞ぐようにシールリング１１を介して蓋体１２を固定することで、電気化学セル１を作製することができる。

Claims (5)

  1. 　上面および下面を有し、前記上面から前記下面に向かって設けられたビア導体を有する長方形状の基板と、
    前記上面に設けられた、平面視して前記ビア導体を取り囲む長方形状の枠体と、
    前記上面のうち前記枠体で囲まれる、中央領域および周辺領域において、前記周辺領域を除いて前記ビア導体上から前記中央領域にかけて設けられた配線導体と、
    前記配線導体上から前記周辺領域にかけて設けられた、前記中央領域に形成された貫通孔および前記周辺領域に形成されたスリットを有する、セラミックコート層と、
    前記中央領域において、前記セラミックコート層上から前記貫通孔内にかけて設けられた、前記配線導体に電気的に接続された長方形状の防食電極層とを備え、
    前記スリットは、前記周辺領域のうち前記防食電極層の対角線の延長線を横切るように四隅に形成されていることを特徴とする電気化学セル用パッケージ。
  2. 　請求項１に記載の電気化学セル用パッケージであって、
    前記スリットは、前記防食電極層の長手方向に直交する方向に沿って繋がるように形成されていることを特徴とする電気化学セル用パッケージ。
  3. 　請求項２に記載の電気化学セル用パッケージであって、
    前記スリットは、四隅に形成されている部分がそれぞれ前記防食電極層の角に沿って曲がっていることを特徴とする電気化学セル用パッケージ。
  4. 　請求項１ないし請求項３のいずれかに記載の電気化学セル用パッケージであって、
    前記防食電極層は、アルミ蒸着めっきからなることを特徴とする電気化学セル用パッケージ。
  5. 　請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の電気化学セル用パッケージと、
    前記電気化学セル用パッケージに収容された、正極または負極として用いる活物質および非水溶媒を用いた電解質とを備えた電気化学セル。
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