WO2015076033A1 - 放射線検出素子およびそれを備えた放射線検出器、核医学診断装置ならびに放射線検出素子の製造方法 - Google Patents

放射線検出素子およびそれを備えた放射線検出器、核医学診断装置ならびに放射線検出素子の製造方法 Download PDF

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radiation
radiation detection
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高橋 勲
信也 小南
知之 清野
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日立アロカメディカル株式会社
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    • G01T1/24Measuring radiation intensity with semiconductor detectors

Definitions

  • the present invention relates to a radiation detection element, a radiation detector including the radiation detection element, a nuclear medicine diagnosis apparatus, and a method for manufacturing the radiation detection element.
  • Patent Document 1 describes a thallium halide radiation detection element having a thallium metal electrode on two opposing surfaces in a radiation detection element using a thallium halide crystal.
  • a variety of materials such as scintillators and gases are used as materials for radiation detectors that detect radiation and output signals.
  • attention is increasing due to the advantages that microfabrication is easy and the incident position of radiation can be accurately determined, or the energy of detected radiation can be accurately determined.
  • a metal electrode is generally provided on the opposite surface of the crystal and a voltage is applied.
  • electron-hole pairs are generated in the semiconductor by radiation, they are attracted to an electric field and gathered at the electrodes, thereby outputting a signal.
  • information such as the type of radiation and the number of incidents can be obtained.
  • a thallium metal electrode is provided on two opposing surfaces in a radiation detection element using a thallium halide crystal. According to this method, after thallium ions and halogen ions in the thallium halide crystal move to the vicinity of the thallium metal electrode, the thallium ions change to thallium metal and the halogen ions change to thallium halide. Since it is no longer an ion, that is, it is neutralized, this method can provide a radiation detection element that does not generate polarization.
  • Patent Document 1 a thallium metal electrode film is formed on a thallium halide crystal by vapor deposition.
  • many heavy metals are toxic, such as thallium, their handling is not easy.
  • it is necessary to vaporize heavy metals for vapor deposition it is necessary to handle them very carefully, and various measures must be taken for that purpose. For this reason, there is a problem that further improvement is necessary for practical use.
  • the present invention has been made in view of the above problems, a practical radiation detection element that suppresses the occurrence of problems due to polarization, a radiation detector including the radiation detection element, a nuclear medicine diagnosis apparatus, and a radiation detection element.
  • An object is to provide a manufacturing method.
  • the present invention includes a plurality of means for solving the above-mentioned problems.
  • a radiation detection element comprising an ion / electron mixed conductor which is a compound in which heavy metal ions and anions are combined.
  • a crystal part as a material, a first metal electrode formed on one surface of the crystal part, and a second metal electrode formed on a surface of the crystal part opposite to the surface on which the first metal electrode is formed
  • the crystal portion contains a heavy metal in which the element of the anion is selectively removed and the heavy metal ion becomes neutral on the surface on which the first metal electrode and the second metal electrode are formed. It has the metal containing part which carries out.
  • production of the problem resulting from polarization, and the manufacturing method of a radiation detection element can be provided, and the radiation detector provided with it and a nuclear medicine diagnostic apparatus are also provided. can do.
  • FIGS. 1 to 3 is a perspective view showing the configuration of a radiation detection element according to an embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a side view showing the configuration of the radiation detection element according to the embodiment of the present invention
  • FIG. 3 is a radiation detection element according to the embodiment of the present invention. It is a schematic diagram of the circuit structure of the radiation detector which performs a radiation measurement using FIG.
  • the radiation detection element 1 includes a crystal part 10 and a metal electrode 13.
  • the crystal part 10 includes a single crystal part 11 made of a single crystal of an ion / electron mixed conductor made of a compound in which heavy metal ions and anions are combined, and a metal containing part 12.
  • Specific materials for the crystal part 10 include single crystals of thallium bromide, mercury iodide, lead iodide, bismuth iodide, indium iodide, etc.
  • a single crystal of thallium bromide is used. is there.
  • the size is, for example, 5 mm wide, 4 mm deep, and 1.5 mm thick.
  • the metal-containing portion 12 is formed on the surface side of the crystal portion 10 where the metal electrode 13 is formed, and the composition thereof is basically the same as that of the single crystal portion 11, and the negative electrode is formed from the thallium bromide crystal.
  • the bromine ions, which are ions, are selectively removed, and thallium in which thallium ions are neutral is contained as a metal.
  • the metal electrode 13 is an electrode for applying a voltage to the crystal portion 10, and one surface on which the metal-containing portion 12 is formed in the crystal portion 10 of the radiation detection element 1 and a surface facing this one surface. And is provided.
  • the metal electrode 13 is preferably made of a low-reactivity metal such as platinum, gold, palladium, or chromium, and is a platinum electrode in this embodiment.
  • the thickness is, for example, 50 nm.
  • a high voltage power generation device 20 is connected to one metal electrode 13 a of the radiation detection element 1.
  • the high-voltage power generation device 20 is a device for applying a voltage of +1000 V, for example, to the metal electrode 13 a of the radiation detection element 1.
  • the metal electrode 13b formed on the surface facing the metal electrode 13a of the radiation detection element 1 is grounded via the resistor 21, so that a potential difference of 1000 V is generated between the electrodes facing the radiation detection element 1. It has become.
  • the charge generated by the energy of the radiation moves due to this potential difference, so that an induced charge is induced in the metal electrode 13b.
  • This electric charge is input to the charge sensitive preamplifier 23 through the coupling capacitor 22 connected to the metal electrode 13b.
  • the charge-sensitive preamplifier 23 converts and amplifies a radiation detection signal, which is a minute charge, into a voltage.
  • This radiation detection signal is input to the signal processing device 24 at the subsequent stage.
  • the input radiation detection signal is further processed by the processing circuit such as waveform shaping, peak hold, analog-digital conversion, and processed by the data processing device into information such as an energy spectrum.
  • Information such as the energy spectrum after this processing is output to a display device and displayed.
  • the radiation detection element 101 of this embodiment includes the radiation detection element 1 and the signal processing device 24 that processes the radiation detection signal output from one of the metal electrodes 13a and 13b.
  • the radiation detection element 1 includes a crystal part 10 made of an ion / electron mixed conductor, which is a compound in which heavy metal ions (thallium ions) and anions (bromine ions) are combined, and one of the crystal parts 10.
  • the crystal portion 10 is formed with the metal electrode 13a and the metal electrode 13b.
  • the metal-containing portion 12 containing thallium in which bromine is selectively removed and thallium ions become neutral is provided on the surface.
  • the moved ions are accumulated near the metal electrode 13a or the metal electrode 13b, polarization occurs, the electric field in the crystal is weakened, and the performance as a radiation detector is deteriorated.
  • the metal-containing portion 12 containing thallium metal is provided below the metal electrodes 13a and 13b. Therefore, on the metal electrode 13a side, the bromine ions that have moved migrate to bond with the thallium metal contained in the metal-containing portion 12 and release electrons to become thallium bromide. Therefore, bromine ions on the metal electrode 13a side Accumulation is suppressed.
  • the moving thallium ions are combined with electrons to become thallium metal, so that thallium ions are prevented from accumulating on the metal electrode 13b side. Due to these effects, the occurrence of polarization is suppressed, and the deterioration of the performance of the radiation detector is suppressed.
  • the thallium metal contained in the metal-containing portion 12 provided under the metal electrode 13a changes to thallium bromide, so that the thallium metal content is gradually reduced.
  • the thallium metal content gradually increases in the metal-containing portion 12 provided under the metal electrode 13b.
  • the polarity of the voltage applied to the crystal part 10 is changed to ⁇ 1000 V by the high voltage power generator 20 and the voltage is applied for the same time.
  • the bromine ions that have moved are combined with the thallium metal contained in the metal-containing portion 12 to release electrons and become thallium bromide, thereby reducing the thallium metal content.
  • the moving thallium ions are combined with electrons to generate thallium metal, and the thallium metal content increases.
  • the composition of the metal containing part 12 of the crystal part 10 can be returned to the same state as the initial state before voltage application.
  • the radiation detector of this embodiment can be used permanently.
  • the polarity of the radiation signal input to the charge-sensitive preamplifier 23 is reversed between the case where the output of the high voltage power generator 20 is +1000 V and the case where the output is ⁇ 1000 V.
  • the processing of the charge sensitive preamplifier 23 is switched corresponding to the polarity of the voltage.
  • any one of the ion / electron mixed conductors of mercury iodide, lead iodide, bismuth iodide and indium iodide is used as a material. can do.
  • any metal of gold, palladium, and chromium may be used, and one of these gold, platinum, palladium, and chromium may be used.
  • An alloy in which the above metals are mixed may be used.
  • a single crystal of thallium bromide is prepared by purifying a commercially available thallium bromide material having a purity of 99.99%, growing a single crystal ingot with a single crystal growing apparatus, and processing this.
  • a single crystal growth method for example, the vertical Bridgman method can be used.
  • the diameter of the single crystal ingot is about 3 inches.
  • the grown single crystal ingot is cut with a slicer and further polished to obtain a 3-inch thallium bromide single crystal wafer having a desired thickness (1.5 mm in this embodiment).
  • bromine is selectively removed from both sides of the produced thallium bromide single crystal wafer to form a metal-containing portion 12 containing thallium as a metal.
  • the produced single crystal wafer is placed in a vacuum heating chamber, the vacuum heating chamber is evacuated by a pump, and the placed single crystal wafer is heated to several tens to several hundreds of degrees Celsius.
  • bromine existing on the surface of the single crystal wafer is selectively removed, and the metal-containing portion 12 containing thallium as a metal is formed.
  • This utilizes the property that the boiling point of thallium at atmospheric pressure is 1473 ° C., whereas the boiling point of bromine is as extremely low as 59 ° C. and the vapor pressure is high.
  • Another method is to selectively remove bromine from the wafer surface by immersing the fabricated single crystal wafer in a solution such as an etchant to elute bromine into the solution and reduce thallium ions to thallium metal. And the metal containing part 12 in which thallium is contained as a metal is formed.
  • the metal electrodes 13a and 13b are deposited on the single-crystal wafer by depositing platinum on the metal-containing part 12 on both sides by a method such as an electron beam evaporation method. Form.
  • the single crystal wafer provided with the metal-containing portion 12 and the metal electrodes 13a and 13b on both surfaces is cut out to a desired size (in this embodiment, 5 mm in width and 4 mm in depth) by the dicing apparatus, whereby the radiation detection element 1 is obtained. Is obtained.
  • one or both surfaces are divided by dicing, photolithography, or other techniques, so that a plurality of strip-type detectors, pixel-type detectors, or the like can be obtained. It is possible to have a detector having a number of detection channels.
  • the timing for cutting out the radiation detection element 1 from the single crystal wafer by the dicing apparatus is not limited after the metal-containing portion and the metal electrode are provided on both surfaces of the single crystal wafer, and the same effect can be obtained.
  • a radiation detection element may be manufactured by cutting a single crystal from a polished single crystal wafer with a dicing apparatus and providing a metal-containing portion and metal electrodes on both sides of the single crystal.
  • the radiation detection element may be manufactured by cutting a single crystal wafer provided with a metal-containing portion with a dicing apparatus and then providing a metal electrode.
  • FIGS. 4 and 5 are block diagrams of a nuclear medicine diagnosis apparatus using a radiation detector according to an embodiment of the present invention.
  • the SPECT imaging apparatus 600 includes two radiation detection blocks 601 ⁇ / b> A and 601 ⁇ / b> B positioned above and below, a rotation support base 606, a bed 31 so as to surround a cylindrical measurement region 602 in the center portion.
  • An image information creation device 603 is provided.
  • the radiation detection block 601A located on the upper side includes a plurality of radiation measurement units 611, a unit support member 615, and a light shielding / electromagnetic shield 613.
  • the radiation measurement unit 611 includes a plurality of radiation detectors 101, a substrate 612, and a collimator 614.
  • the radiation detection block 601B located at the lower part has the same configuration.
  • the image information creation device 603 includes a data processing device 32 and a display device 33.
  • the radiation detection blocks 601A and 601B are arranged at positions shifted by 180 degrees in the circumferential direction on the rotation support base 606. Specifically, each unit support member 615 (only one is shown) of each of the radiation detection blocks 601A and 601B is attached to the rotation support base 606 at a position 180 degrees apart in the circumferential direction. A plurality of radiation measurement units 611 including the substrate 612 are detachably attached to the unit support member 615.
  • the plurality of radiation detectors 101 are arranged in multiple stages in a state of being attached to the substrate 612 in the region K partitioned by the collimator 614.
  • the collimator 614 is formed of a radiation shielding material (for example, lead, tungsten, etc.), and forms a large number of radiation paths through which radiation (for example, ⁇ rays) passes.
  • All the substrates 612 and the collimators 614 are arranged in a light shielding / electromagnetic shield 613 installed on the rotation support base 606.
  • the light shielding / electromagnetic shield 613 blocks the influence of electromagnetic waves other than ⁇ rays on the radiation detector 101 and the like.
  • the emitted ⁇ rays pass through the radiation path of the collimator 614 to the corresponding radiation detector 101. Incident. Then, the radiation detector 101 outputs a ⁇ -ray detection signal.
  • the ⁇ -ray detection signal is counted by the data processing device 32 for each ⁇ -ray energy, and the information is displayed on the display device 33.
  • the radiation detection blocks 601A and 601B rotate as indicated by thick arrows while being supported by the rotation support base 606, and perform imaging and measurement while changing the angle with the subject H. Further, the radiation detection blocks 601A and 601B are movable up and down as indicated by thin arrows, and the distance from the subject H can be changed.
  • the detector 101 used in such a SPECT imaging apparatus 600 has a circuit configuration as shown in FIG. 3, and bromine ions, which are anions, are selectively removed from thallium bromide crystals, and thallium ions are neutral.
  • a radiation detector including a radiation detection element 1 including a crystal part 10 having a metal-containing part 12 containing thallium as a metal and a metal electrode 13 is used.
  • the radiation detector 101 of the present embodiment is not limited to the SPECT imaging apparatus 600 but can be used for a gamma camera apparatus, a PET imaging apparatus, or the like as a nuclear medicine diagnostic apparatus.
  • a positron emission tomographic imaging apparatus (PET imaging apparatus) 700 includes an imaging apparatus 701 having a cylindrical measurement region 702 in the center, and a bed 31 that supports a subject H and is movable in the longitudinal direction.
  • the image information creating apparatus 703 is provided.
  • the image information creation device 703 includes a data processing device 32 and a display device 33.
  • a substrate P on which a large number of the radiation detectors 101 are mounted is disposed so as to surround the measurement region 702.
  • Such a PET imaging apparatus 700 includes a digital ASIC having a data processing function (Application Specific Integrated Circuit for digital circuits, application-specific integrated circuit for digital circuits, not shown), and the like, A packet having a time and a detection channel ID (Identification) of the radiation detector 101 is created, and the created packet is input to the data processing device 32.
  • a digital ASIC having a data processing function (Application Specific Integrated Circuit for digital circuits, application-specific integrated circuit for digital circuits, not shown), and the like
  • a packet having a time and a detection channel ID (Identification) of the radiation detector 101 is created, and the created packet is input to the data processing device 32.
  • the radiation detector 101 detects ⁇ rays emitted from the body of the subject H due to the radiopharmaceutical. That is, when the positrons emitted from the radiopharmaceutical for PET imaging are extinguished, a pair of ⁇ rays are emitted in opposite directions of about 180 degrees, and are detected by separate detection channels among the many radiation detectors 101.
  • the detected ⁇ -ray detection signal is input to the corresponding digital ASIC, signal processing is performed as described above, and the position information of the detection channel that detected the ⁇ -ray and the detection time information of the ⁇ -ray are processed by data processing. Input to the device 32.
  • the data processing device 32 counts (simultaneously counts) a pair of ⁇ -rays generated by the disappearance of one positron as one, and determines the positions of the two detection channels that detected the pair of ⁇ -rays as their positions. Identify based on information.
  • the data processing device 32 creates tomographic image information (image information) of the subject H at the radiopharmaceutical accumulation position, that is, the tumor position, using the count value obtained by the coincidence counting and the position information of the detection channel. . This tomographic image information is displayed on the display device 33.
  • the radiation detector 101 used in such a PET imaging apparatus 700 has a circuit configuration as shown in FIG. 3, in which bromine ions, which are anions, are selectively removed from thallium bromide crystals, and thallium ions are contained in the middle.
  • the radiation detector of the present invention and the nuclear medicine diagnostic apparatus equipped with the radiation detector can image radiopharmaceuticals with high energy resolution, and can be downsized and reduced in price. Contributing, widely used and adopted in this field.

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Abstract

 放射線検出素子1は、タリウムイオンと臭素イオンとが結合した化合物であるイオン・電子混合伝導体を素材とする結晶部10と、この結晶部10の1つの面に形成された金属電極13aと、この金属電極13aが形成された面に対向する面に形成された金属電極13bとを備え、結晶部10は、金属電極13a,13bが形成された面に、臭素元素が選択的に除去されタリウムイオンが中性となったタリウムを含有する金属含有部12を有する。これにより、分極に起因する問題の発生を抑制した実用的な放射線検出素子およびその製造方法が提供される。

Description

放射線検出素子およびそれを備えた放射線検出器、核医学診断装置ならびに放射線検出素子の製造方法
 本発明は、放射線検出素子およびそれを備えた放射線検出器、核医学診断装置ならびに放射線検出素子の製造方法に関する。
 TlBr等のタリウムハロゲン化物を用いた放射線検出器として、例えば特許文献1に記載された検出器がある。
  この特許文献1には、ハロゲン化タリウム結晶を用いた放射線検出素子において、対向する2つの面にタリウム金属電極を有するハロゲン化タリウム放射線検出素子が記載されている。
特許第5083964号公報
 放射線を検出して信号を出力する放射線検出器の素材として、シンチレータやガスなど様々な材料が使用されている。その中で半導体は、微細加工が容易で放射線の入射位置を精度良く決定できる、あるいは検出した放射線のエネルギーを精度良く決定できる、等のメリットにより注目が高まっている。
 半導体を放射線検出素子として使用する場合は、一般的には結晶の向かい合う面に金属電極を備え付け、電圧を印加する。放射線によって半導体の中に電子正孔対が生成されると、これらが電場に引かれて電極に集まることで信号が出力される。この信号を処理することで、放射線の種類や入射数などの情報を得ることができる。
 放射線検出器の放射線に対する感度を上げるためには、密度および原子番号の高い放射線検出素子を用いることが効果的である。そのため、重金属を含む半導体、例えば臭化タリウムや沃化水銀を材料とした放射線検出素子の開発が進められている。これらの半導体は、シリコンなどとは異なり、イオンとしての性質が結晶中で強く見られるという特徴があり、イオン・電子混合伝導体と呼ばれている。
 このようなイオン・電子混合伝導体を用いた放射線検出素子では、電子正孔対だけでなくイオンも電場に引かれて電極付近に移動する。これらのイオンは、中和されるよりも集積する方が速いため、電極付近に空間電荷を作り、結果として印加電圧による電場を打ち消すことになる。この現象は分極と呼ばれている。この分極により、放射線検出素子に電圧を印加してしばらく経つと、検出した放射線の信号を正常に出力することができなくなる、という望ましくない現象が起きる。
 このような分極を避けるために、特許文献1に記載された放射線検出素子では、ハロゲン化タリウム結晶を用いた放射線検出素子において、対向する2つの面にタリウム金属電極を設けている。この方法によれば、ハロゲン化タリウム結晶中のタリウムイオンとハロゲンイオンは、タリウム金属製の電極付近に移動した後に、タリウムイオンはタリウム金属に、ハロゲンイオンはハロゲン化タリウムに変化する。イオンでなくなる、すなわち中和されるため、この方法によって分極が発生しない放射線検出素子を提供することができる、としている。
 しかしながら、特許文献1では、ハロゲン化タリウム結晶にタリウム金属の電極膜を蒸着によって形成している。しかし、タリウムを筆頭に重金属には毒性を有するものが多いため、その取扱いは容易でない。また蒸着するためには重金属を気体化させる必要があることから、非常に慎重に取扱う必要があり、そのために様々な対策を講じる必要がある。このため、実用化に向けて更なる改良が必要である、との問題がある。
 本発明は、以上の問題に鑑みてなされたものであり、分極に起因する問題の発生を抑制した実用的な放射線検出素子およびそれを備えた放射線検出器、核医学診断装置ならびに放射線検出素子の製造方法を提供することを目的とする。
 上記課題を解決するために、例えば特許請求の範囲に記載の構成を採用する。
  本発明は、上記課題を解決する手段を複数含んでいるが、その一例を挙げるならば、放射線検出素子であって、重金属イオンと陰イオンとが結合した化合物であるイオン・電子混合伝導体を素材とする結晶部と、この結晶部の1つの面に形成された第1金属電極と、前記結晶部の前記第1金属電極が形成された面に対向する面に形成された第2金属電極とを備え、前記結晶部は、前記第1金属電極および前記第2金属電極が形成された面に、前記陰イオンの元素が選択的に除去され前記重金属イオンが中性となった重金属を含有する金属含有部を有することを特徴とする。
 本発明によれば、分極に起因する問題の発生を抑制した実用的な放射線検出素子および放射線検出素子の製造方法を提供することができ、それを備えた放射線検出器、核医学診断装置も提供することができる。
本発明の実施形態の放射線検出素子の構成を示す斜視図である。 本発明の実施形態の放射線検出素子の構成を示す側面図である。 本発明の実施形態の放射線検出素子を用いて放射線計測を行う放射線検出器の回路構成の模式図である。 本発明の実施形態における放射線検出器を用いた核医学診断装置の一例の構成図である。 本発明の実施形態における放射線検出器を用いた核医学診断装置の他の一例の構成図である。
 本発明の放射線検出素子およびそれを備えた放射線検出器ならびに放射線検出素子の製造方法の実施形態を、図1乃至図3を用いて説明する。
  図1は本発明の実施形態の放射線検出素子の構成を示す斜視図、図2は本発明の実施形態の放射線検出素子の構成を示す側面図、図3は本発明の実施形態による放射線検出素子を用いて放射線計測を行う放射線検出器の回路構成の模式図である。
 (放射線検出素子構成) 
 図1および図2に示すように、放射線検出素子1は、結晶部10と、金属電極13とを備えている。
 結晶部10は、重金属イオンと陰イオンとが結合した化合物からなるイオン・電子混合伝導体の単結晶からなる単結晶部11と、金属含有部12とからなる。
  結晶部10の具体的な材料としては、臭化タリウム、沃化水銀、沃化鉛、沃化ビスマス、沃化インジウム等の単結晶が挙げられ、本実施例においては臭化タリウムの単結晶である。そのサイズは、例えば幅5mm、奥行き4mm、厚さ1.5mmである。
 金属含有部12は、結晶部10の金属電極13が形成されている面側に形成されているものであり、その組成は基本的には単結晶部11と同じで、臭化タリウム結晶から陰イオンである臭素イオンが選択的に除去され、タリウムイオンが中性となったタリウムが金属として含まれているものである。
 金属電極13は結晶部10に対して電圧を印加するための電極であり、放射線検出素子1の結晶部10における金属含有部12が形成されている一つの面とこの一つの面に対抗する面とに備えられている。
  金属電極13は、例えば白金、金、パラジウム、クロムなどの反応性の低い金属を材料とすることが好適であり、本実施例においては白金電極である。その厚みは、例えば50nmである。
 (回路構成) 
 次に、図3を用いて本実施形態による放射線検出素子1を用いた放射線検出器について以下説明する。
 図3に示すように、放射線検出器101は、放射線検出素子1の片方の金属電極13aに高圧電源発生装置20が接続されている。この高圧電源発生装置20は、例えば+1000Vの電圧を放射線検出素子1の金属電極13aに対して印加するための装置である。
  放射線検出素子1の金属電極13aに対向する面に形成されている金属電極13bは抵抗21を介して接地されており、放射線検出素子1の対向する電極間には1000Vの電位差が発生するようになっている。
 電圧印加中に放射線検出素子1で放射線が検出されると、放射線のエネルギーによって生成した電荷がこの電位差によって移動することで、金属電極13bに誘導電荷が誘起される。この電荷は、金属電極13bに接続されているカップリングコンデンサ22を通して電荷有感型前置増幅器23へ入力される。電荷有感型前置増幅器23は、微小な電荷である放射線検出信号を電圧に変換・増幅する。この放射線検出信号は、後段の信号処理装置24に入力される。
 信号処理装置24では、入力された放射線検出信号に対して処理回路でさらに波形整形・ピークホールド・アナログデジタル変換などの処理を行い、データ処理装置によってエネルギースペクトルなどの情報へと処理する。この処理後のエネルギースペクトルなどの情報を表示装置などに出力し、表示させる。
 (放射線の検出,分極の抑制効果) 
 上述したように、本実施形態の放射線検出素子101は、放射線検出素子1と、金属電極13a,13bのいずれか一方から出力された放射線検出信号を処理する信号処理装置24とを備えている。このうち、放射線検出素子1は、重金属イオン(タリウムイオン)と陰イオン(臭素イオン)とが結合した化合物であるイオン・電子混合伝導体を素材とする結晶部10と、この結晶部10の1つの面に形成された金属電極13aと、この金属電極13aが形成された面に対向する面に形成された金属電極13bとを備え、結晶部10は、金属電極13aおよび金属電極13bが形成された面に、臭素が選択的に除去されタリウムイオンが中性となったタリウムを含有する金属含有部12を有しているものである。
 そのため、放射線検出器101によって放射線を検出するために放射線検出素子1に対して高圧電源発生装置20によって+1000Vの電圧を印加すると、結晶部10の内部に発生する電場により、臭化タリウム結晶内の臭素イオンとタリウムイオンが移動する。陰イオンである臭素イオンは金属電極13a側へ、陽イオンであるタリウムイオンは金属電極13b側へと移動する。
 電圧を印加し続けると、この移動したイオンが金属電極13aまたは金属電極13b付近に集積し、分極が発生して結晶内の電場が弱まり、放射線検出器としての性能が劣化する。
  しかし、本実施形態の放射線検出素子1では、金属電極13a,13bの下にタリウム金属が含まれる金属含有部12が備えられている。そのため、金属電極13a側では、移動してきた臭素イオンが金属含有部12に含まれているタリウム金属と結合し、電子を放出して臭化タリウムとなるので、金属電極13a側での臭素イオンの集積が抑制される。また、金属電極13b側では、移動してきたタリウムイオンが電子と結合してタリウム金属となるので、タリウムイオンが金属電極13b側に集積することが抑制される。これらの効果によって分極の発生が抑制され、放射線検出器の性能の劣化が抑制される。
 この過程が継続すると、金属電極13aの下に備えられた金属含有部12に含まれるタリウム金属が臭化タリウムへ変化することで、徐々にタリウム金属の含有量が減ってしまう。また、金属電極13bの下に備えられた金属含有部12にはタリウム金属の含有量が徐々に増加してしまう。
 しかし、臭化タリウムおよびタリウム金属の生成反応は可逆反応であるため、高圧電源発生装置20によって結晶部10に印加する電圧の極性を変えて-1000Vとし、同じ時間だけ電圧を印加する。
  これにより、金属電極13b側では、移動してきた臭素イオンが金属含有部12に含まれているタリウム金属と結合,電子を放出して臭化タリウムとなることでタリウム金属の含有量が減少する。同様に、金属電極13a側では、移動してきたタリウムイオンが電子と結合してタリウム金属が生じ、タリウム金属の含有量が増加する。これにより、結晶部10の金属含有部12の組成を電圧印加前の初期状態と同様の状態に戻すことができる。これによって、本実施形態の放射線検出器を恒久的に使用することができる。
 また、結晶部10に-1000Vの電圧が印加されている時にも、結晶部10の結晶内には電場が発生している。このため、放射線検出素子1が放射線を検出した際には、電荷有感型前置増幅器23に放射線信号が入力され、放射線計測を行うことができる。
 なお、高圧電源発生装置20の出力が+1000Vの場合と-1000Vの場合とで電荷有感型前置増幅器23に入力される放射線信号の極性が逆になることから、高圧電源発生装置の出力する電圧の極性に対応して電荷有感型前置増幅器23の処理を切り替える。
 また、上述したように、結晶部10に臭化タリウムを用いる場合について説明したが、沃化水銀,沃化鉛,沃化ビスマス,沃化インジウムのいずれかのイオン・電子混合伝導体を素材とすることができる。
 また、金属電極13aおよび金属電極13bに白金を用いる場合について説明したが、金,パラジウム,クロムのいずれかの金属であってもよいし、更にはこれら金,白金,パラジウム,クロムのうち一つ以上の金属を混合した合金であってもよい。
 (放射線検出素子の作製) 
 次に、本実施形態の放射線検出素子1の製造方法について説明する。
 まず、金属含有部12を有する結晶部10を構成する臭化タリウム結晶の作製方法について説明する。
  臭化タリウムの単結晶は、市販の純度99.99%臭化タリウム原料を純化処理した後、単結晶育成装置によって単結晶インゴットを育成し、これを加工することで作製する。
  単結晶育成方法としては、例えば垂直ブリッジマン法を用いることができる。単結晶インゴットの直径は約3インチである。育成された単結晶インゴットをスライサで切断し、さらに研磨することで所望の厚さ(本実施例では厚さ1.5mm)の3インチ臭化タリウム単結晶ウェハが得られる。
 次いで、作製した臭化タリウム単結晶ウェハの両面から臭素を選択的に除去し、タリウムが金属として含まれている金属含有部12を形成する。
  その一つの方法としては、作製した単結晶ウェハを真空加熱チャンバー内に設置し、ポンプで真空加熱チャンバーを真空に引くとともに、設置した単結晶ウェハを数十~数百℃に加熱する。これにより、単結晶ウェハの表面に存在している臭素を選択的に除去し、タリウムが金属として含まれている金属含有部12を形成する。これは、大気圧中でのタリウムの沸点が1473℃であるのに対し、臭素の沸点は59℃と著しく低く蒸気圧が高いという性質を利用している。
  また別の方法として、作製した単結晶ウェハを、エッチング液等の溶液に浸し、臭素を溶液に溶出させると共にタリウムイオンをタリウム金属に還元させることで、同様にウェハ表面から臭素を選択的に除去し、タリウムが金属として含まれている金属含有部12を形成する。
 次いで、表面に金属含有部12を形成した後、単結晶ウェハに対し、電子ビーム蒸着法等の方法によって白金を両面の金属含有部12の上に蒸着させることで、金属電極13a,13bとを形成する。
 次いで、金属含有部12および金属電極13a,13bとが両面に備えられた単結晶ウェハを、ダイシング装置で所望の大きさ(本実施例では幅5mm奥行き4mm)に切り出すことにより、放射線検出素子1が得られる。
 以上、放射線検出素子およびそれを備えた放射線検出器ならびに放射線検出素子の製造方法の好適な実施例について述べてきたが、本発明の要旨を逸脱しない範囲で種々の変更・追加を考えることができる。
 例えば、一つの放射線検出素子1に備えられている金属電極13a,13bのうち、片面あるいは両面をダイシングやフォトリソグラフィその他の手法で分割することによって、ストリップ型検出器やピクセル型検出器などの複数の検出チャンネルを持つ検出器とすることが可能である。
 また、単結晶ウェハから放射線検出素子1をダイシング装置で切り出すタイミングは、単結晶ウェハの両面に金属含有部および金属電極を備えた後に限定せずとも同様の効果が得られる。
  例えば、研磨が終わった単結晶ウェハからダイシング装置で単結晶を切り出し、この単結晶の両面に金属含有部および金属電極を備えることで放射線検出素子を作製しても良い。
  あるいは、金属含有部を備えた単結晶ウェハをダイシング装置で切り、その後で金属電極を備えることで放射線検出素子を作製しても良い。
 (核医学診断装置) 
 次に、図4および図5を用いて、本実施形態による放射線検出器を用いた核医学診断装置の構成について説明する。
  図4および図5は、本発明の一実施形態による放射線検出器を用いた核医学診断装置の構成図である。
 最初に、図4を用いて、核医学診断装置として、単光子放射断層撮像装置(SPECT撮像装置)600に本実施形態の放射線検出器101を適用した場合について説明する。
 図4において、SPECT撮像装置600は、中央部分に円柱状の計測領域602を取り囲むようにして、2台の上下に位置した放射線検出ブロック601A,601Bと、回転支持台606と、ベッド31と、画像情報作成装置603を備えている。
 ここで、上側に位置する放射線検出ブロック601Aは、複数の放射線計測ユニット611と、ユニット支持部材615と、遮光・電磁シールド613とを備えている。放射線計測ユニット611は、複数の放射線検出器101と、基板612と、コリメータ614とを備えている。また、下部に位置する放射線検出ブロック601Bも同様の構成である。また、画像情報作成装置603は、データ処理装置32と、表示装置33とから構成されている。
 放射線検出ブロック601A,601Bは、回転支持台606において周方向に180度ずれた位置に配置されている。具体的には、それぞれの放射線検出ブロック601A,601Bの各ユニット支持部材615(一方のみ図示)が、周方向に180度隔てた位置で回転支持台606に取り付けられる。そして、ユニット支持部材615に、基板612を含む複数の放射線計測ユニット611が着脱可能に取り付けられている。
 複数の放射線検出器101は、コリメータ614で仕切られる領域Kに、基板612に取り付けられた状態で多段にそれぞれ配置される。コリメータ614は、放射線遮蔽材(例えば、鉛、タングステン等)から形成され、放射線(例えば、γ線)が通過する多数の放射線通路を形成している。
 全ての基板612およびコリメータ614は、回転支持台606に設置された遮光・電磁シールド613内に配置される。この遮光・電磁シールド613は、γ線以外の電磁波の放射線検出器101等への影響を遮断している。
 このようなSPECT撮像装置600では、放射性薬剤を投与された被検体Hが載置されるベッド31が移動され、被検体Hは、一対の放射線検出ブロック601A,601Bの間に移動される。そして、回転支持台606が回転されることによって、各放射線検出ブロック601A,601Bが被検体Hの周囲を旋回して検出が開始される。
 そして、放射性薬剤が集積した被検体H内の集積部(例えば、患部)Dからγ線が放出されると、放出されたγ線がコリメータ614の放射線通路を通って対応する放射線検出器101に入射する。そして、放射線検出器101は、γ線検出信号を出力する。このγ線検出信号は、γ線のエネルギー毎にデータ処理装置32によってカウントされ、その情報等が表示装置33に表示される。
 なお、図4において、放射線検出ブロック601A,601Bは、回転支持台606に支えられながら、太い矢印で示したように回転し、被検体Hとの角度を変えながら、撮像および計測を行う。また、放射線検出ブロック601A,601Bは、細い矢印で示したように上下に移動可能であり、被検体Hとの距離を変えることができる。
 このようなSPECT撮像装置600に用いられた検出器101として、図3に示すような回路構成であり、臭化タリウム結晶から陰イオンである臭素イオンが選択的に除去され、タリウムイオンが中性となったタリウムが金属として含まれている金属含有部12を有する結晶部10と、金属電極13とを備えている放射線検出素子1を備えた放射線検出器が用いられている。
 次に、図5を用いて、核医学診断装置として、PET撮像装置700に本実施形態の放射線検出器101を適用した場合について説明する。
 本実施形態の放射線検出器101は、SPECT撮像装置600に限られることではなく、核医学診断装置としての、ガンマカメラ装置、PET撮像装置等に対しても用いることができる。
 図5において、陽電子放出型断層撮像装置(PET撮像装置)700は、中央部分に円柱状の計測領域702を有する撮像装置701と、被検体Hを支持して長手方向に移動可能なベッド31と、画像情報作成装置703を備えて構成される。なお、画像情報作成装置703は、データ処理装置32および表示装置33を備えて構成されている。
 撮像装置701には、計測領域702を取り囲むようにして、前記の放射線検出器101を多数搭載した基板Pが配置されている。
 このようなPET撮像装置700では、データ処理機能を有するデジタルASIC(デジタル回路用のApplication Specific Integrated Circuit、デジタル回路用の特定用途向け集積回路、図示せず)等を備え、γ線のエネルギー値、時刻、放射線検出器101の検出チャンネルID(Identification)を有するパケットが作成され、この作成されたパケットがデータ処理装置32に入力されるようになっている。
 検査時には、被検体Hの体内から放射性薬剤に起因して放射されたγ線が、放射線検出器101によって検出される。すなわち、PET撮像用の放射性薬剤から放出された陽電子の消滅時に、一対のγ線が約180度の反対方向に放出され、多数の放射線検出器101のうち別々の検出チャンネルで検出される。検出されたγ線検出信号は、該当する前記デジタルASICに入力されて、前記したように信号処理が行われ、γ線を検出した検出チャンネルの位置情報およびγ線の検出時刻情報が、データ処理装置32に入力される。
 そして、データ処理装置32によって、1つの陽電子の消滅により発生した一対のγ線を1個として計数(同時計数)し、その一対のγ線を検出した2つの検出チャンネルの位置を、それらの位置情報を基に特定する。また、データ処理装置32は、同時計数で得た計数値および検出チャンネルの位置情報を用いて、放射性薬剤の集積位置、すなわち腫瘍位置での被検体Hの断層像情報(画像情報)を作成する。この断層像情報は表示装置33に表示される。
 このようなPET撮像装置700に用いられた放射線検出器101として、図3に示すような回路構成であり、臭化タリウム結晶から陰イオンである臭素イオンが選択的に除去され、タリウムイオンが中性となったタリウムが金属として含まれている金属含有部12を有する結晶部10と、金属電極13とを備えている放射線検出素子1を備えた放射線検出器が用いられている。
 なお、本発明の放射線検出器、およびそれを搭載した核医学診断装置は、高いエネルギー分解能で放射性薬剤を撮像可能であり、かつ小型化および価格低減を図ることができるため、これら装置の普及に貢献して、この分野で広く利用、採用される。
1…放射線検出素子、
10…結晶部、
11…単結晶部、
12…金属含有部、
13,13a,13b…金属電極、
20…高圧電源発生装置、
21…抵抗、
22…カップリングコンデンサ、
23…電荷有感型前置増幅器、
24…信号処理装置、
101…放射線検出器、
600…SPECT撮像装置、
601A,601B…放射線検出ブロック、
602,702…計測領域、
603,703…画像情報作成装置、
606…回転支持台、
611…放射線計測ユニット、
612…基板、
613…遮光・電磁シールド、
614…コリメータ、
615…ユニット支持部材、
700…PET撮像装置、
701…撮像装置、
D…集積部、
H…被検体、
K…コリメータで仕切られる領域、
P…基板。

Claims (11)

  1.  放射線検出素子であって、
     重金属イオンと陰イオンとが結合した化合物であるイオン・電子混合伝導体を素材とする結晶部と、
     この結晶部の1つの面に形成された第1金属電極と、
     前記結晶部の前記第1金属電極が形成された面に対向する面に形成された第2金属電極とを備え、
     前記結晶部は、前記第1金属電極および前記第2金属電極が形成された面に、前記陰イオンの元素が選択的に除去され前記重金属イオンが中性となった重金属を含有する金属含有部を有する
     ことを特徴とする放射線検出素子。
  2.  請求項1に記載の放射線検出素子において、
     前記結晶部は、臭化タリウム,沃化水銀,沃化鉛,沃化ビスマス,沃化インジウムのいずれかのイオン・電子混合伝導体を素材とする
     ことを特徴とする放射線検出素子。
  3.  請求項1に記載の放射線検出素子において、
     前記第1金属電極および前記第2金属電極は、金,白金,パラジウム,クロムの少なくとも一つ以上の金属からなる
     ことを特徴とする放射線検出素子。
  4.  請求項1に記載の放射線検出素子と、
     前記第1金属電極と前記第2金属電極のいずれか一方から出力された放射線検出信号を処理する信号処理装置とを備えた
     ことを特徴とする放射線検出器。
  5.  請求項4に記載の放射線検出器において、
     前記放射線検出素子に印加する電圧の極性を変更可能な電圧印加装置を更に備えた
     ことを特徴とする放射線検出器。
  6.  複数の放射線検出器が取り付けられるとともに、被検体を支持するベッドが挿入される計測領域を取り囲み、前記計測領域の周囲に配置された基板と、
     前記基板の前記複数の放射線検出器から出力された放射線検出信号を基に得られた情報を用いて画像を生成する画像情報作成装置とを備え、
     前記放射線検出器として、請求項4に記載の放射線検出器を備えた
     ことを特徴とする核医学診断装置。
  7.  重金属イオンと陰イオンとが結合した化合物であるイオン・電子混合伝導体の結晶を作製する工程と、
     作製した前記結晶の第1面とこの第1面に対抗する第2面とに、前記陰イオンの元素が選択的に除去され前記重金属イオンが中性となった重金属を含有する金属含有部を形成する工程と、
     前記金属含有部が形成された前記第1面に第1金属電極を、前記金属含有部が形成された前記第2面に第2金属電極を形成する工程とを備える
     ことを特徴とする放射線検出素子の製造方法。
  8.  請求項7に記載の放射線検出素子の製造方法において、
     前記結晶として、臭化タリウム,沃化水銀,沃化鉛,沃化ビスマス,沃化インジウムのいずれかのイオン・電子混合伝導体を素材とする結晶を作製する
     ことを特徴とする放射線検出素子の製造方法。
  9.  請求項7に記載の放射線検出素子の製造方法において、
     前記第1金属電極および前記第2金属電極の材質を、金,白金,パラジウム,クロムの少なくとも一つ以上の金属とする
     ことを特徴とする放射線検出素子の製造方法。
  10.  請求項7に記載の放射線検出素子の製造方法において、
     前記金属含有部を形成する工程は、前記結晶に対して真空中で加熱処理を施す工程である
     ことを特徴とする放射線検出素子の製造方法。
  11.  請求項7に記載の放射線検出素子の製造方法において、
     前記金属含有部を形成する工程は、前記結晶中の前記陰イオンを溶液中に溶出させる工程である
     ことを特徴とする放射線検出素子の製造方法。
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