WO2014156722A1 - 工程フィルム、その使用方法、成型品の製造方法および成型体 - Google Patents

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住友ベークライト株式会社
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    • G02B6/0076—Stacked arrangements of multiple light guides of the same or different cross-sectional area

Definitions

  • the present invention relates to a process film, a method for using the film, a method for manufacturing a molded product, and a molded body.
  • thermosetting resin molded products have excellent strength. For this reason, thermosetting resin molded products are used in various applications. Moreover, an unevenness
  • corrugation may be provided to the surface of a thermosetting resin molded product depending on a use. And, as a method of imparting irregularities to the surface of the thermosetting resin molded product, conventionally, after curing the thermosetting resin, using a file or the like, the irregularity is imparted to the surface of the cured product of the thermosetting resin. It was.
  • a mold having irregularities inside may be used as another method for imparting irregularities to the surface of a thermosetting resin molded product.
  • methods for providing irregularities on the surface of a molded product using a mold as described above include the following.
  • Patent Document 1 discloses a method for producing a resin mold that is molded using a flat metal mold having irregularities of a predetermined shape. Patent Document 1 also discloses a resin molded product molded using the obtained resin mold. The technique described in Patent Document 1 is a method for manufacturing a resin mold having irregularities, and is not a method for obtaining a molded product, but is to impart irregularities to the surface of the resin mold using a mold. .
  • This invention is made
  • the present inventors have used a process film having irregularities on the surface, and the process film is molded so as to have at least irregularities on the surface in contact with the resin material. It has been found that the arrangement can provide irregularities on the surface of the molded product by a simple means, and the irregular shape of the molded product can be easily changed.
  • thermosetting resin material that is arranged on at least one of the opposing surfaces of the upper mold and the lower mold constituting the mold and is introduced into the mold.
  • a method for using a process film for producing a molded product using the process film is provided.
  • the step of curing the thermosetting resin material there is provided a method for producing a molded product, wherein the unevenness is imparted to the surface of the cured product of the thermosetting resin material.
  • a molded body that is formed by the method for manufacturing a molded product and is in close contact with the cured product of the thermosetting resin material in a state where the first release film is peelable.
  • ⁇ Process film> 1 to 4 are cross-sectional views of an example of a first process film 10 (first release film 10) according to the present embodiment.
  • the first process film 10 according to the present embodiment may be one having unevenness 300 on one surface, or unevenness on both surfaces as shown in FIGS. 3 and 4. 300 may be included.
  • corrugation 300 formed in the 1st process film 10 surface can be transcribe
  • the first process film 10 may have a single layer structure or a multilayer structure. As shown in FIGS. 1 and 3, when the first process film 10 has a single layer structure, the first process film 10 is formed to include the release layer 1 provided with the unevenness 300. . On the other hand, when the first process film 10 has a multilayer structure, it is necessary to provide the release layer 1 at least on the outermost layer so that the unevenness 300 is provided on the film surface. . When the first process film 10 has a multilayer structure, any number of layers may be formed. For example, as shown in FIGS. So as to be sandwiched between the release layer 1 on the opposite side of the release layer 1 and the release layer 1 and the release opposite layer 3 through an intermediate layer 2 described later.
  • the release layer 1 is a layer provided in order to give the unevenness
  • the intermediate layer 2 is a layer provided to improve followability to the mold.
  • the mold release opposite layer 3 is a layer provided in order to improve the mold release property of a metal mold
  • the layer structure of the first process film 10 forms a single layer structure as shown in FIGS. 1 and 3, the manufacturing process of the first process film 10 described later can be simplified.
  • the layer structure of the first process film 10 is a multilayer structure, the releasability from the molded product 200 and the followability to the mold are improved. It can be adjusted as appropriate according to the usage situation.
  • the loss elastic modulus E "of the 1st process film 10 measured on the conditions of tension mode, frequency 1Hz, and temperature 120 degreeC using a dynamic viscoelasticity apparatus is 1 Mpa or more, and is 8 Mpa or more. In this way, it is possible to further improve the followability of the first process film 10 to the mold. Also, the loss elastic modulus E "of the first process film 10 measured under the above conditions. Is preferably 100 MPa or less, and more preferably 40 MPa or less. By carrying out like this, the followability of the said 1st process film 10 to a metal mold
  • the material for forming the film including the release layer 1 provided with the unevenness 300 is polymethylpentene such as poly (4-methyl 1-pentene), polybutylene terephthalate.
  • it preferably contains at least one selected from the group consisting of polystyrene or ethylene-tetrafluoroethylene copolymer having a syndiotactic structure.
  • polystyrene having a syndiotactic structure include a styrene-butadiene block copolymer.
  • the thickness of the first process film 10 is preferably 10 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, and the lower limit value is more preferably 15 ⁇ m or more.
  • the crystallinity of the resin is preferably 10% or more, more preferably 30% or more. It is. By doing so, the releasability from the molded product 200 can be further improved. Further, the crystallinity of the resin used for the release layer 1 is preferably 90% or less, and more preferably 80% or less. By doing so, the releasability from the molded product 200 can be further improved.
  • the entire first process film 10 has a multilayer structure.
  • each layer has a single layer structure.
  • An inorganic filler such as an agent, titanium oxide, calcium carbonate, and talc may be included.
  • corrugation 300 was provided in the 1st process film 10 is 10 micrometers or more. By doing so, the releasability from the molded product 200 can be further improved. Further, the thickness of the release layer 1 is preferably 120 ⁇ m or less, and more preferably 50 ⁇ m or less. By doing so, it is possible to further improve the shape followability to the mold.
  • the material for forming the intermediate layer 2 is not particularly limited, and for example, it has an ⁇ -olefin polymer such as polyethylene and polypropylene, ethylene, propylene, butene, pentene, hexene, methylpentene and the like as a copolymer component.
  • an ⁇ -olefin polymer such as polyethylene and polypropylene, ethylene, propylene, butene, pentene, hexene, methylpentene and the like as a copolymer component.
  • polyester resins such as polyethylene terephthalate and polybutylene terephthalate
  • polyamide resins such as nylon-6 (registered trademark) and nylon-66 (registered trademark)
  • Engineering plastics resins such as polystyrene resins such as polyethersulfone and polyphenylene sulfide, and these may be used alone or in combination.
  • ⁇ -olefin copolymers are preferred.
  • ⁇ -olefin such as ethylene and (meth) acrylic acid ester, a copolymer of ethylene and vinyl acetate, a copolymer of ethylene and (meth) acrylic acid, and those Partially ionically crosslinked products and the like can be mentioned.
  • the material forming the release layer 3 is not particularly limited, but may be the same as or different from the material forming the release layer 1, but is preferably the same.
  • the first process film 10 has irregularities 300. That is, it is a process film having unevenness 300 (embossing).
  • the surface shape of the first process film 10 can be transferred to the surface of the molded product 200.
  • corrugation 300 can be transcribe
  • the unevenness 300 is formed on the surface of the molded product 200 by a simple means without applying manufacturing costs and labor, as compared with the technology for providing the unevenness provided in the mold described in the background section above. Can be transferred.
  • corrugation 300 can be transcribe
  • the transmitted light or reflected light with respect to the molded product 200 can be scattered by the unevenness 301 (see FIG. 8) formed in the molded product 200.
  • the unevenness 301 formed on the molded product 200 has various inclination angles and plays the role of a mirror surface. Thereby, the transmitted light or the reflected light can be scattered by the unevenness 301 in various directions.
  • the specular gloss I at 60 ° of the first process film 10 according to the present embodiment is preferably 3 or more, and practically 4 or more from the viewpoint of improving the optical characteristics of the molded product 200. More preferably, it is more preferably 5.5 or more. By doing so, the unevenness transferability to the molded product 200 can be further improved. That is, the light diffusibility of the obtained molded product 200 can be further improved.
  • the specular gloss I at 60 ° of the first process film 10 is preferably 60 or less, and more preferably 40 or less from the viewpoint of improving the optical properties of the molded product 200 for practical use. , 30 or less is even more preferable. By carrying out like this, the light diffusibility of the molded article 200 obtained can be improved further.
  • 10-point average roughness Rz measured according to JISB0601 is 2 micrometers or more, and practically the molded article 200 From the viewpoint of improving the optical properties, it is more preferably 5 ⁇ m or more, and even more preferably 9 ⁇ m or more.
  • the ten-point average roughness Rz is preferably 20 ⁇ m or less, and is practically more preferably 18 ⁇ m or less, more preferably 14 ⁇ m or less from the viewpoint of improving the optical properties of the molded product 200. Even more preferred.
  • the light diffusibility of the molded article 200 obtained can be improved further.
  • the ten-point average roughness Rz of the embossed process film is 5 ⁇ m or more, the film 15 itself may be caught in the embossing roll 16 when embossing the process film surface (see FIG. 5). ), It is possible to prevent a decrease in releasability.
  • the molded product 200 and the process film are peeled off in a relatively short time after molding with a mold. When trying to do so, it is possible to prevent inconveniences such as degradation of releasability, breakage of the process film, or wrinkles on the process film.
  • the unevenness 300 provided in the first process film 10 is artificially formed, and does not include the unevenness inevitably generated by the film manufacturing process such as wrinkles.
  • 10-point average roughness Rz measured according to JISB0601 becomes a value of 1 micrometer or less, for example.
  • corrugation 300 in the 1st process film 10 is provided in the whole instead of a part of the 1st process film 10. FIG. By carrying out like this, the light-diffusion function of the molded article 200 can fully be exhibited.
  • the average interval (Sm) of the unevenness 300 (embossing) provided in the first process film 10 is not particularly limited, but is preferably 50 ⁇ m or more, and more preferably 80 ⁇ m or more. By doing so, the releasability from the molded product 200 can be further improved. Moreover, it is preferable that the average space
  • the irregularities 300 provided on the first process film 10 are embossed on the surface layer of the first process film 10 inline or offline.
  • in-line embossing refers to embossing during the process of film production by extrusion.
  • Off-line embossing refers to embossing the film surface using an embossing roll having embossing on the surface after the film is produced by extrusion molding.
  • the first process film 10 is embossed inline or offline. For this reason, it is possible to easily change the shape of the irregularities 300 to be formed by changing the embossing conditions according to the characteristics required for the molded product 200.
  • FIG. 5 is a view showing a state in which the surface of the process film according to the present embodiment is embossed offline.
  • an embossing method as shown in FIG. 5, when embossing is performed off-line, there is a method of passing the film 15 through the embossing roll 16 at high temperature and high pressure.
  • the embossing temperature (surface temperature of the embossing roll 16) T0 (° C.) is, for example, when a resin to be crystallized is used, Tc-40 ⁇ T0 ⁇ Tc + 10 (where Tc is the crystallization temperature (° C.) of the resin of the release layer 1) )).
  • the surface roughness after the pressing process may be less than 2 ⁇ m. If the embossing temperature exceeds the upper limit value, the resin is in a molten state, and the film 15 is wound on the embossing roll 16 during embossing. there is a possibility.
  • the embossing pressure is not particularly limited, but is linear pressure (gauge pressure) of 10 kgf / cm or more and 200 kgf / cm or less, more preferably 30 kgf / cm or more and 120 kgf / cm or less.
  • linear pressure gauge pressure
  • the film 15 may be wound around the embossing roll 16.
  • the front-back temperature difference of the embossing roll 16 shall be 0 degreeC or more and 40 degrees C or less. If the temperature difference between the front and back surfaces of the embossing roll 16 exceeds 40 ° C., the film tends to be curled after embossing, which may make it difficult to use.
  • FIG. 6 is a view showing a state in which the surface of the process film according to the present embodiment is embossed inline.
  • embossing when embossing is performed in-line, there is a method of pressing a roll having an emboss such as a touch roll 13 against the film 15 coming out of the die 11.
  • a roll having an emboss on the surface is used as the first roll 12 and / or the touch roll 13 installed immediately after the extrusion.
  • the molten resin extruded from the die 11 is sandwiched between the first roll 12 and the touch roll 13, and the embossed shape on the surface of the first roll 12 and / or the touch roll 13 is changed to the film 15. Is transferred to the surface.
  • the surface temperature T1 (° C.) of the film 15 immediately before being formed into a film by sandwiching the molten resin between the first roll 12 and the touch roll 13 is Tc-60 ⁇ T1 ⁇ .
  • Tc-20 is preferred.
  • T1 exceeds the said lower limit, it can suppress that the cooling effect with respect to the molten resin extruded from the die
  • T1 is less than the upper limit, it is possible to prevent the film 15 from being wound around an embossing roll, and the film 15 to be softened and the embossed film 15 from being crushed in a later step. . Thereby, it can prevent that the uneven
  • the surface temperature T2 (° C.) of the film 15 immediately before being taken up by a cooling roll (hereinafter referred to as the second roll 14) used for lowering the temperature of the process film is Tc ⁇ 150 ⁇ T2 ⁇ 170.
  • T2 indicates the temperature immediately before contacting the second roll 14 from the moment when the film 15 is separated from the first roll 12.
  • T2 exceeds the lower limit, it is possible to prevent the cooling effect of the film 15 from becoming relatively high. For this reason, since the fall of the crystallinity degree of the film 15 can be suppressed, mold release property with the molded article 200 can be maintained.
  • T2 is less than the upper limit, it is possible to prevent the film 15 from being wound on an embossing roll, or the film 15 to be softened and the embossed film 15 from being crushed in a later step. . Thereby, it can prevent that the uneven
  • the film 15 obtained by extrusion molding maintains the state in which the film 15 and the first roll 12 are in contact for at least about 1 second after being in contact with the first roll 12.
  • the film 15 is taken up by the second roll 14 in a relatively soft state. For this reason, the film 15 may be caught in the second roll 14, and the unevenness on the surface of the embossed film 15 may be crushed.
  • the surface shape of the embossing roll can be transferred to the process film surface at a high transfer rate of 60% or more.
  • the manufacturing method of a process film is not limited, For example, it can manufacture by any manufacturing methods, such as a co-extrusion method, an extrusion lamination method, and a dry lamination method.
  • a co-extrusion method such as a co-extrusion method, an extrusion lamination method, and a dry lamination method.
  • FIGS. 2 and 4 when the first process film 10 forms a three-layer structure, between the release layer 1 and the intermediate layer 2 and between the release opposite layer 3 and the intermediate layer 2, respectively.
  • an adhesive resin layer it is preferable not to use an adhesive resin layer because it can reduce the smearing of the film end face.
  • FIG. 7 is a cross-sectional view for explaining a method of manufacturing a molded product using the process film according to the present embodiment.
  • the manufacturing method of the molded product 200 includes the first step on at least one of the opposing surfaces of the upper mold 30 and the lower mold 40 constituting the mold. Including the step of disposing the film 10 (first release film 10), the step of introducing the thermosetting resin material 50 into the mold, and the step of curing the introduced thermosetting resin material 50. Yes.
  • the first process film 10 a film having irregularities 300 on at least a surface in contact with the thermosetting resin material 50 is used.
  • corrugation 300 is provided to the surface of the hardened
  • corrugation 300 currently formed in the 1st process film 10 can be transcribe
  • corrugation 300 can be provided to the molded product 200 surface by a simple means.
  • corrugation 300 is provided to the molded product 200 surface using the 1st process film 10, compared with the case where the conventional metal mold
  • the first process film 10 placed in the mold is simply replaced with a film having a desired concavo-convex shape. It is possible to change the shape of the unevenness 300 that can be imparted to the surface.
  • the molded product 200 is used as a light diffusing optical material having a function of diffusing transmitted light or reflected light.
  • thermosetting resin material 50 a material containing a thermosetting resin and a phosphor is preferably used.
  • thermosetting resin material 50 includes a phosphor
  • the first process film 10 is disposed on the surface of the lower mold 40.
  • the unevenness 300 provided on the first process film 10 is arranged so as to face the upper mold 30 side. By doing so, the film irregularities 300 can be transferred to the surface of the molded product 200.
  • the 2nd process film 20 is arrange
  • FIG. As this 2nd process film 20, what does not have the unevenness
  • the molded article 200 excellent in handling property and releasability with the 2nd process film 20 can be obtained.
  • thermosetting resin material 50 is introduced into the mold.
  • the method for introducing the thermosetting resin material 50 into the mold is not particularly limited. For example, even if the slurry-like thermosetting resin material 50 is introduced into the mold, the temperature is not lower than 80 ° C.
  • the molten thermosetting resin material 50 may be introduced into the mold.
  • the thermosetting resin material 50 may be introduced into the mold all at once, or may be introduced in several times.
  • thermosetting resin material 50 into the mold may be performed in the air or in vacuum, but the thermosetting resin material 50 is removed from the mold after vacuum degassing. It is preferable to introduce into the inside. By doing so, it is possible to prevent voids from being generated in the molded product 200.
  • an air vent may be provided in the mold to evacuate the air inside.
  • thermosetting resin material 50 a material containing a thermosetting resin and a phosphor is preferably used.
  • corrugation 300 formed in the 1st process film 10 can be transcribe
  • the molded product 200 which is further excellent in light diffusibility can be obtained.
  • the content of the phosphor in the thermosetting resin material 50 of the present embodiment is not particularly limited, but may be 2% by weight or more with respect to the total amount of the thermosetting resin material 50.
  • the light diffusibility of the molded article 200 obtained can be improved further.
  • the upper limit of content of the fluorescent substance in the thermosetting resin material 50 is not specifically limited, the light diffusibility of the molded article 200 obtained can be further improved by setting it as 90 weight% or less. .
  • the phosphor is not particularly limited, for example, inorganic phosphors, pigments, organic fluorescent dyes, such as pseudo-pigments.
  • inorganic phosphor Y 3 - X Ga X A l5 O 12: Ce ( 0 ⁇ x ⁇ 3), BaMgAl 16 O 27 : Eu, (Sr, Ca, Ba) 5 (PO 4 ) 3 Cl: Eu, BaMgAl 16 O 27 : Eu, Mn, Zn 2 GeO 4 : Mn, Y 2 O 2 S: Eu, 3.5MgO.0.5MgF 2 .GeO 2 : Mn, La 2 O 2 S: Eu, CaS: Eu, LiEuW 2 O 8 etc.
  • pigments phthalocyanine type, azo type, isoindolinone type
  • Organic pigments such as quinacridone and lake pigments, inorganic pigments such as cobalt blue, ultramarine and iron oxide, and organic fluorescent dyes such as perylene, naphthalimide, coumarin, Nin system, flavin-based, rhodamine-based, etc., as the pseudo pigment can be preferably used fluorescent pigments colored powder plastic dye with a fluorescence.
  • thermosetting resin examples include silicone resin, epoxy resin, and phenol resin.
  • thermosetting resin examples include silicone resin, epoxy resin, and phenol resin.
  • a silicone resin or an epoxy resin as the thermosetting resin used in the present embodiment.
  • a silicone resin or an epoxy resin as the thermosetting resin, the mold releasability between the mold and the process film can be improved.
  • the silicone resin used in the present embodiment for example, a material composed of alkoxysilane and a silane coupling material can be used. By introducing alkoxysilane and a silane coupling material, ultrafine pores are formed in the compound, and the refractive index of the thermosetting resin material 50 can be reduced.
  • the epoxy resin used in the present embodiment is not particularly limited.
  • it is a monomer, oligomer, or polymer generally having two or more epoxy groups in one molecule, and the molecular weight and molecular structure are not particularly limited.
  • bisphenol type epoxy resins such as bisphenol A type epoxy resin, bisphenol F type epoxy resin, tetramethylbisphenol F type epoxy resin; crystalline epoxy resins such as biphenyl type epoxy resin, stilbene type epoxy resin, hydroquinone type epoxy resin; Novolac type epoxy resins such as novolak type epoxy resin, phenol novolak type epoxy resin, naphthol novolak type epoxy resin; phenylene skeleton containing phenol aralkyl type epoxy resin, biphenylene skeleton containing phenol aralkyl type epoxy resin, phenylene skeleton containing naphthol aralkyl type epoxy resin, Phenol aralkyl type epoxy resins such as alkoxy naphthalene skeleton-containing phenol
  • Heterocycle-containing epoxy resins such as bifunctional alicyclic epoxy resins, and the like may be used, and these may be used alone or in combination of two or more.
  • alicyclic epoxy resins such as bifunctional alicyclic epoxy resins, and the like may be used, and these may be used alone or in combination of two or more.
  • thermosetting resin material 50 introduced into the mold is cured.
  • the temperature condition for curing the thermosetting resin material 50 is not particularly limited because it is appropriately selected depending on the type of resin.
  • the glass transition temperature of the resin is Tg, Tg-100 ° C. It is preferably Tg + 100 ° C. or less, more preferably Tg ⁇ 50 ° C. or more and Tg + 50 ° C. or less.
  • the temperature at which the thermosetting resin material 50 is cured may be changed in multiple stages.
  • the thermosetting resin material 50 may be cured in one step, or may be subjected to multi-stage curing in which post-cure is performed after pre-curing in order to improve the strength of the molded product 200.
  • the surface of the molded product 200 obtained by simply curing the thermosetting resin material in the mold is easily provided with unevenness. can do.
  • corrugation 300 provided to the molded article 200 can be changed by changing the shape of the unevenness
  • corrugation 300 is provided to the molded product 200 using the 1st process film 10, and the said background art Compared with the technique for providing the molded product with the unevenness provided in the mold described in the item, the shape of the unevenness 300 can be easily changed. Further, in the present embodiment, even if the molded product 200 is in the process of being manufactured, the first process film 10 placed in the mold is simply replaced with a film having the shape of the desired unevenness 300, so that the molded product can be easily obtained. The shape of the unevenness 300 to be applied to the 200 can be changed. Thus, the method of providing the unevenness 300 on the molded product 200 using the first process film 10 is superior to the conventional technical level in terms of manufacturing cost and labor.
  • the case where the first process film 10 is arranged on the surface of the lower mold 40 has been described as an example.
  • the present invention is not limited thereto, and the upper mold 30 and the lower mold constituting the mold are not limited thereto. What is necessary is just the aspect which arrange
  • the said 2nd process film 20 demonstrated the aspect arrange
  • die 40 is not limited to this.
  • the second process film 20 may have the unevenness 300 or may not have the unevenness 300. However, from the viewpoint of releasability from the molded product 200 and followability to the mold. Therefore, the second process film 20 preferably does not have the unevenness 300.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view of a molded product according to the present embodiment.
  • the molded product 200 according to the present embodiment is provided with the unevenness 301 provided by the first process film 10.
  • the molded product 200 can be used as a light diffusing optical material having a function of diffusing transmitted light or reflected light. For this reason, the molded product 200 can be used, for example, for LED phosphors, LED light diffusion films, and the like.
  • ⁇ Molded body obtained by using method film> 9 and 10 are views for explaining a molded body obtained by the method of using the first process film 10 and the method of manufacturing the molded product 200 according to the present embodiment, and each figure (a) is a perspective view. , (B) are sectional views.
  • the molded body 400 obtained by the above-described method of using the first process film 10 is in close contact with the cured product of the thermosetting resin material 50 in a state where the first process film 10 can be peeled off. is doing. By doing so, the surface of the molded product 200 can be protected by the first process film 10 until just before the molded product 200 is used.
  • adhered it can prevent that the surface of the molded product 200 is damaged, the surface of the molded product 200 is contaminated, etc.
  • the molded product 400 may have both surfaces of the molded product 200 covered with the first process film 10, and as shown in FIG. Although the other surface may be covered with the second process film 20 on the one-process film 10, the first process film 10 and the unevenness are formed as shown in FIG. It is preferable that the surface is covered with the second process film 20 that does not have, and is in close contact in a peelable state. By doing so, the first process film 10 and the second process film 20 can be easily peeled off from the molded product 200.
  • covering the surface of the molded product 200 indicates a state in which the surface is covered with the first process film 10 or the second process film 20. Note that the coating may be continuous or partly, and it is sufficient that at least the surface of the molded product 200 is covered.
  • the molded body 400 is in close contact with the first process film 10 or between the first process film 10 and the second process film 20 around the molded product 200. It is preferable to have the holding part 450 which has. In this way, when the molded body 400 is used, the grip portion 450 can be grasped by the arm of the manufacturing robot or the operator's hand. Thereby, the molded object 400 can be made excellent in handling property.
  • the materials forming the first process film 10 and the second process film 20 are preferably different materials. By carrying out like this, when peeling off the 1st process film 10 and the 2nd process film 20 from the molded article 200, the mold release property of process films can be made still more excellent.
  • the molded product 200 when the molded product 200 is a light diffusing optical material having a function of diffusing transmitted light or reflected light, it can have a light diffusibility better than that having no unevenness 301 on the surface. This is because the transmitted light or reflected light with respect to the molded product 200 can be scattered by the unevenness 301.
  • the unevenness 301 formed on the molded product 200 has various inclination angles and plays the role of a mirror surface. Thereby, the transmitted light or the reflected light can be scattered by the unevenness 301 in various directions.
  • TPX poly (4-methyl 1-pentene)
  • PBT polybutylene terephthalate
  • SPS Polystyrene having a syndiotactic structure: Product number Zalek S108 (manufactured by Idemitsu Kosan Co., Ltd.)
  • Ethylene-tetrafluoroethylene copolymer (ETFE) Part number Aflex C-55APC-55AP (Asahi Glass Co., Ltd.)
  • Nobrene FH1016 manufactured by Sumitomo Chemical Co., Ltd.
  • olefin mixtures A to C were used as resins for forming the intermediate layer.
  • the olefin mixtures A to C have the following compositions.
  • the olefin mixture A is a mixture of EMMA, PP and TPX in a ratio of 5: 3: 2.
  • the olefin mixture B is a mixture of EMMA, PP, AD (F515A) and PBT in a ratio of 3: 1.5: 4: 1.5, respectively.
  • Olefin mixture C is a mixture of EMMA, PP, AD (F502) and SPS in a 3: 2: 2: 3 ratio.
  • the first process films of Examples 1-9 and 2-4 were manufactured to have a single layer structure.
  • the first process film having a single-layer structure was extruded after supplying the resins shown in Table 1 to the extruder.
  • the unevenness provided only on one surface side of the first step film of Example 1-9 and Example 2-4 was embossed inline.
  • the release layer is the thermosetting resin material side, the opposite release layer. It was placed in the lower mold so that is on the lower mold side, and vacuum degassed. Next, a thermosetting resin material was introduced into the mold and cured to obtain a molded product. In addition, the 2nd process film in which the unevenness
  • Optical characteristics The obtained molded product was affixed to an LED element, and the luminous efficiency was evaluated with a goniometer type measuring device (MCPD 7000, manufactured by Otsuka Electronics Co., Ltd.). The case where the luminous efficiency was practically good was evaluated as “ ⁇ ”, and the case where the luminous efficiency was not good as “x”.
  • Loss elastic modulus E " For each process film obtained by the above method, using a dynamic viscoelastic device (DMS-210 type, manufactured by Seiko Denshi Co., Ltd.) under the conditions of tensile mode, frequency 1 Hz, temperature 120 ° C. The loss modulus E "was measured. The unit was MPa.
  • the specular gloss at 60 ° of the release layer of the process film was measured according to JIS Z8741 using a gloss meter (VG 7000, manufactured by Nippon Denshoku Industries Co., Ltd.) at a measurement angle of 60 °.
  • the unevenness formed on the first process film was transferred to the surface of the molded product produced using the first process film of Examples 1-1 to 1-9. Also, the molded products produced using the first process films of Examples 1-1 to 1-9 were excellent in optical characteristics. In addition, the molded product produced using the first process film of Examples 2-1 to 2-4 was compared with the molded product produced using the first process film of Examples 1-1 to 1-9. Although it was slightly inferior from the viewpoint of the above, it had optical characteristics that were not problematic for practical use.

Abstract

　成型品表面に簡便な手段で凹凸を付与することができ、かつ成型品の凹凸形状を簡単に変更することができる工程フィルムを提供する。少なくとも一方の面に凹凸を有し、金型を構成する上金型および下金型の対向する面の内、少なくとも一方の面に配置され、前記金型内部に導入された熱硬化性樹脂材料を硬化させる工程において、前記熱硬化性樹脂材料の硬化物の表面に凹凸を付与する。

Description

工程フィルム、その使用方法、成型品の製造方法および成型体
　本発明は、工程フィルム、その使用方法、成型品の製造方法および成型体に関する。
　熱硬化性樹脂からなる成型品は、強度に優れている。このため、熱硬化性樹脂成型品は、種々の用途に使用されている。また、用途によっては、熱硬化性樹脂成型品の表面に凹凸を付与することがある。そして、熱硬化性樹脂成型品の表面に凹凸を付与する方法として、従来は、熱硬化性樹脂を硬化した後、やすり等を用いて熱硬化性樹脂の硬化物表面に凹凸を付与する等していた。
　また、熱硬化性樹脂成型品の表面に凹凸を付与する別の方法として、内部に凹凸を設けた金型を用いることがある。このように金型を用いて成型品表面に凹凸を付与する方法として、たとえば以下のものがある。
　特許文献１には、所定形状の凹凸を有する平板金属金型を用いて成形する樹脂型の製造方法が開示されている。また、特許文献１には、得られた樹脂型を用いて成型された樹脂成形物についても開示されている。なお、特許文献１に記載の技術は、凹凸を付与した樹脂型の製造方法であって、成型品を得る方法ではないが、金型を用いて樹脂型の表面に凹凸を付与するものである。
特開２００２－２６４１４０号公報
　しかしながら、上記特許文献１の技術を用いて成型品表面に凹凸を付与する場合、高価な１つの金属金型から種々の形状の樹脂成形物を得ることができるものの、成型品を製造する際に不都合を生じることがある。たとえば、金型表面に樹脂硬化物が残存してしまう、用途に応じて凹凸模様を容易に変更することが困難である、凹凸を付与した成型品を量産できるものの、凹凸の形状を途中で変更することができない等の不都合があった。
　本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、成型品表面に簡便な手段で凹凸を付与することができ、かつ上記凹凸形状を簡単に変更することができる工程フィルムを提供するものである。
　本発明者らは、上記課題を達成するために鋭意研究を重ねた結果、表面に凹凸を有した工程フィルムを用い、かつ少なくとも樹脂材料と接する面に凹凸を有するように上記工程フィルムを金型に配置することにより、成型品表面に簡便な手段で凹凸を付与することができ、かつ成型品の凹凸形状を簡単に変更することができることを見いだした。
　すなわち、本発明によれば、少なくとも一方の面に凹凸を有し、
　金型を構成する上金型および下金型の対向する面の内、少なくとも一方の面に配置され、前記金型内部に導入された熱硬化性樹脂材料を硬化させる工程において、前記熱硬化性樹脂材料の硬化物の表面に凹凸を付与する、工程フィルムが提供される。
　また、本発明によれば、上記工程フィルムを用いて成型品を製造する、工程フィルムの使用方法が提供される。
　さらに、本発明によれば、金型を構成する上金型および下金型の対向する面の内、少なくとも一方の面に、第一離型フィルムを配置する工程と、
　前記金型内部に熱硬化性樹脂材料を導入する工程と、
　導入された前記熱硬化性樹脂材料を硬化させる工程と、
を含み、
　前記第一離型フィルムは、少なくとも前記熱硬化性樹脂材料と接する面に凹凸を有しており、
　熱硬化性樹脂材料を硬化させる前記工程において、前記熱硬化性樹脂材料の硬化物の表面に前記凹凸を付与する、成型品の製造方法が提供される。
　加えて、本発明によれば、上記成型品の製造方法により形成された、前記熱硬化性樹脂材料の硬化物に前記第一離型フィルムが剥離可能な状態で密着した成型体が提供される。　　
　本発明によれば、成型品表面に簡便な手段で凹凸を付与することができ、かつ成型品の凹凸形状を簡単に変更することができる工程フィルムを提供することができる。
　上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。
本実施形態に係る工程フィルムの一例の断面図である。 本実施形態に係る工程フィルムの一例の断面図である。 本実施形態に係る工程フィルムの一例の断面図である。 本実施形態に係る工程フィルムの一例の断面図である。 本実施形態に係る工程フィルムの表面にオフラインでエンボス加工する状態を示す図である。 本実施形態に係る工程フィルムの表面にインラインでエンボス加工する状態を示す図である。 本実施形態に係る工程フィルムを用いて成型品を製造する方法を説明するための断面図である。 本実施形態に係る成型品の断面図である。 本実施形態に係る成型体を説明するための図であって、（ａ）は斜視図、（ｂ）は断面図である。 本実施形態に係る成型体を説明するための図であって、（ａ）は斜視図、（ｂ）は断面図である。
　以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて説明する。尚、すべての図面において、同様な構成要素には同様の符号を付し、適宜説明を省略する。
＜工程フィルム＞
　図１～４は、本実施形態に係る第一工程フィルム１０（第一離型フィルム１０）の一例の断面図である。
　図１および２に示すように、本実施形態に係る第一工程フィルム１０としては、一方の面に凹凸３００を有するものを用いてもよいし、図３および４に示すように、両面に凹凸３００を有するものであってもよい。こうすることで、金型を用いて成形した熱硬化性樹脂材料５０の硬化物表面に、第一工程フィルム１０表面に形成された凹凸３００を転写することができる。
　また、本実施形態に係る第一工程フィルム１０は、単層構造を形成したものであっても、多層構造を形成したものであってもよい。図１および３に示すように、第一工程フィルム１０が単層構造を形成したものである場合、当該第一工程フィルム１０は、凹凸３００が設けられた離型層１からなるよう形成される。一方、第一工程フィルム１０が多層構造を形成したものである場合、当該第一工程フィルム１０は、凹凸３００がフィルム表面に設けられるように、少なくとも最外層に離型層１を設ける必要がある。また、第一工程フィルム１０が多層構造を形成したものである場合、層構造は、何層形成してもよく、たとえば、図２および４に示すように、第一工程フィルム１０が、凹凸３００が設けられた離型層１、後述の中間層２を介して離型層１とは反対側に位置する離型反対層３、および離型層１と離型反対層３とに挟み込まれるように配置される中間層２からなる三層構造を形成したものとすることができる。ここで、離型層１は、後述の成型品２００表面に凹凸３００を付与するために設けられた層である。中間層２は、金型への追従性を向上させるために設けられた層である。そして、離型反対層３は、金型と第一工程フィルム１０との離型性を向上させるために設けられた層である。
　図１および３に示すように第一工程フィルム１０の層構造が単層構造を形成したものあれば、後述する第一工程フィルム１０の製造工程を簡略化することができる。これに対し、図２および４に示すように、第一工程フィルム１０の層構造が多層構造であれば、成型品２００との離型性や金型に対する追従性を、当該第一工程フィルム１０の使用状況に応じて、適宜調節することができる。
　また、動的粘弾性装置を用い、引張モード、周波数１Ｈｚ、温度１２０℃の条件で測定される第一工程フィルム１０の損失弾性率Ｅ"は、１ＭＰａ以上であることが好ましく、８ＭＰａ以上であるとさらに好ましい。こうすることで、金型への当該第一工程フィルム１０の追従性をより一層向上させることができる。また、上記条件で測定される第一工程フィルム１０の損失弾性率Ｅ"は、１００ＭＰａ以下であることが好ましく、４０ＭＰａ以下であるとさらに好ましい。こうすることで、金型への当該第一工程フィルム１０の追従性をより一層向上させることができる。
　本実施形態に係る第一工程フィルム１０において、凹凸３００が設けられた離型層１を含むフィルムを形成する材料は、ポリ（４－メチル１－ペンテン）等のポリメチルペンテン、ポリブチレンテレフタラート、シンジオタクチック構造を有するポリスチレンまたはエチレン－テトラフルオロエチレン共重合体からなる群より選択される少なくとも１種以上を含むことが好ましい。シンジオタクチック構造を有するポリスチレンとしては、例えば、スチレン－ブタジエンブロック共重合体が挙げられる。こうすることで、成型品２００への凹凸３００の転写性をより一層優れたものとすることができる。
　また、第一工程フィルム１０の厚みは、１０μｍ以上２００μｍ以下であることが好ましく、下限値は１５μｍ以上であるとさらに好ましい。こうすることで、得られる成型品２００と第一工程フィルム１０との離型性をより一層向上させることができる。
　また、第一工程フィルム１０において凹凸３００が設けられた離型層１に用いられる樹脂が結晶化するものである場合、当該樹脂の結晶化度は１０％以上が好ましく、より好ましくは３０％以上である。こうすることで、成型品２００との離型性をより一層優れたものとすることができる。また、離型層１に用いられる樹脂の結晶化度は９０％以下が好ましく、より好ましくは８０％以下である。こうすることで、成型品２００との離型性をより一層優れたものとすることができる。
　また、第一工程フィルム１０が単層構造を形成したものである場合には、当該第一工程フィルム１０全体に、第一工程フィルム１０が多層構造を形成したものである場合には、各層に、酸化防止剤、スリップ剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、紫外線吸収剤、樹脂改質剤、染料及び顔料等着色剤、安定剤等の添加剤、フッ素樹脂、シリコンゴム等の耐衝撃性付与剤、酸化チタン、炭酸カルシウム、タルク等の無機充填剤を含有させてもよい。
　また、第一工程フィルム１０が多層構造を形成したものである場合は、各樹脂層の間には必要に応じて接着樹脂層を設けてもよい。
　また、第一工程フィルム１０において凹凸３００が設けられた離型層１の厚みは、１０μｍ以上であることが好ましい。こうすることで、成型品２００との離型性をより一層優れたものとすることができる。また、離型層１の厚みは、１２０μｍ以下であることが好ましく、５０μｍ以下であるとさらに好ましい。こうすることで、金型に対する対形状追従性をより一層優れたものとすることができる。
　また、中間層２を形成する材料は、特に限定されないが、たとえば、ポリエチレン、ポリプロプレン等のαオレフィン系重合体、エチレン、プロピレン、ブテン、ペンテン、ヘキセン、メチルペンテン等を共重合体成分として有するαオレフィン系共重合体、ポリエチレンテレフタラート、ポリブチレンテレフタラート等のポリエステル系樹脂、ナイロン－６（登録商標）、ナイロン－６６（登録商標）等のポリアミド系樹脂、シンジオタクチック構造を有するポリスチレン樹脂等のポリスチレン系樹脂、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド等のエンジニアリングプラスチックス系樹脂が挙げられ、これらを単独あるいは複数併用しても構わない。これらの中でもαオレフィン系共重合体が好ましい。具体的には、エチレン等のαオレフィンと、（メタ）アクリル酸エステルとの共重合体、エチレンと酢酸ビニルとの共重合体、エチレンと（メタ）アクリル酸との共重合体、およびそれらの部分イオン架橋物等が挙げられる。
　また、離型反対層３を形成する材料は、特に限定されないが、離型層１を形成する材料と同じであっても異なっていてもよいが、同じであることが好ましい。
　以下、本実施形態に係る第一工程フィルム１０について、図２および４に示す多層構造を形成したものを例に挙げて説明する。
　第一工程フィルム１０に設ける凹凸３００について説明する。
　本実施形態に係る第一工程フィルム１０は凹凸３００を有したものである。すなわち、凹凸３００（エンボス）を有する工程フィルムである。この第一工程フィルム１０を用いて成型品２００を製造することで、当該第一工程フィルム１０の表面形状を成型品２００の表面に転写することができるようになる。このように、成型品を製造する際に本実施形態に係る第一工程フィルム１０を用いることで、成型品２００の表面に工程フィルムから凹凸３００を転写できる。このため、上記背景技術の項で説明した金型内に設けられた凹凸を付与する技術と比べて、製造費用や労力をかけずに簡便な手段で成型品２００の表面に対して凹凸３００を転写することができる。
　また、本実施形態に係る第一工程フィルム１０を用いて成型品２００を製造することで、成型品２００の表面に第一工程フィルム１０から凹凸３００を転写できるため、光拡散性のよい成型品２００を得ることができる。これは、成型品２００に対する透過光または反射光を、成型品２００に形成された凹凸３０１（図８参照）により散乱させることができるためである。成型品２００に形成された凹凸３０１は、種々の傾斜角度を有しており、かつ鏡面の役割を果たしている。これにより、透過光または反射光を、凹凸３０１で種々の方向に対して散乱させることができる。
　また、本実施形態に係る第一工程フィルム１０の６０°での鏡面光沢度Ｉは、３以上であることが好ましく、実用上、成型品２００の光学特性を向上させるという観点から、４以上であることがさらに好ましく、５．５以上であるとより一層好ましい。こうすることで、成型品２００への凹凸転写性をより一層優れたものとすることができる。すなわち、得られる成型品２００の光拡散性をより一層向上させることができる。また、第一工程フィルム１０の６０°での鏡面光沢度Ｉは、６０以下であることが好ましく、実用上、成型品２００の光学特性を向上させるという観点から、４０以下であることがさらに好ましく、３０以下であるとより一層好ましい。こうすることで、得られる成型品２００の光拡散性をより一層向上させることができる。
　本実施形態に係る第一工程フィルム１０に設けられた凹凸３００（エンボス）について、ＪＩＳ　Ｂ０６０１に準じて測定した十点平均粗さＲｚは、２μｍ以上であることが好ましく、実用上、成型品２００の光学特性を向上させるという観点から、５μｍ以上であることがさらに好ましく、９μｍ以上であるとより一層好ましい。こうすることで、得られる成型品２００の光拡散性をより一層向上させることができる。また、上記十点平均粗さＲｚは、２０μｍ以下であることが好ましく、実用上、成型品２００の光学特性を向上させるという観点から、１８μｍ以下であることがさらに好ましく、１４μｍ以下であるとより一層好ましい。こうすることで、得られる成型品２００の光拡散性をより一層向上させることができる。なお、エンボス加工された工程フィルムの十点平均粗さＲｚが、５μｍ以上であると、工程フィルム表面にエンボス加工を施す際に、フィルム１５自体がエンボスロール１６に巻き込まれることや（図５参照）、離型性の低下を防ぐことができる。特に、第一工程フィルム１０に設けられた凹凸３００の十点平均粗さＲｚを、上記範囲に調節することで、金型により成型後、比較的短時間で成型品２００と工程フィルムとを剥離しようとした時に、離型性の低下や当該工程フィルムの破損、あるいは工程フィルムに シワが発生する等といった不都合が生じることを防ぐことができる。
　また、第一工程フィルム１０に設けられた凹凸３００は、人為的に形成されたものであって、シワ等のフィルム製造工程などにより不可避的に生じた凹凸を含まない。なお、シワ等の自然に形成された凹凸について、ＪＩＳ　Ｂ０６０１に準じて測定した十点平均粗さＲｚは、たとえば、１μｍ以下の値となる。また、第一工程フィルム１０において凹凸３００は、第一工程フィルム１０の一部ではなく全体に設けられていることが好ましい。こうすることで、成型品２００の光拡散性機能を十分に発揮させることができる。
　また、第一工程フィルム１０に設けられた凹凸３００（エンボス）の平均間隔（Ｓｍ）は、特に限定されないが、５０μｍ以上であることが好ましく、８０μｍ以上であるとさらに好ましい。こうすることで、成型品２００との離型性をより一層向上させることができる。また、凹凸３００の平均間隔（Ｓｍ）は、３００μｍ以下であることが好ましく、２５０μｍ以下であるとさらに好ましい。こうすることで、成型品２００との離型性をより一層向上させることができる。
　次に、第一工程フィルム１０に設ける凹凸３００の形成方法について説明する。
　第一工程フィルム１０に設ける凹凸３００は、第一工程フィルム１０の表面層にインラインまたはオフラインでエンボス加工により施される。ここで、インラインでエンボス加工とは、押出し成形によるフィルム製作の工程中においてエンボス加工を施すことを指す。オフラインでエンボス加工とは、押出し成形によりフィルムを製作した後、表面にエンボスを有するエンボスロールを用いてフィルム面にエンボス加工を施すことを指す。
　このように、本実施形態に係る製造方法によれば、インラインまたはオフラインで第一工程フィルム１０に対してエンボス加工を施している。このため、成型品２００に要求される特性に応じてエンボス加工条件を変更することによって、形成する凹凸３００の形状を容易に変更することが可能である。
　図５は、本実施形態に係る工程フィルムの表面にオフラインでエンボス加工する状態を示す図である。
　エンボス加工方法としては、特に限定されないが、図５に示すように、オフラインでエンボス加工を施す場合、高温、高圧にて、エンボスロール１６にフィルム１５を通すことによって行う方法がある。エンボス温度（エンボスロール１６の表面温度）Ｔ０（℃）は、たとえば、結晶化する樹脂を用いる場合、Ｔｃ－４０＜Ｔ０＜Ｔｃ＋１０（但し、Ｔｃは離型層１の樹脂の結晶化温度（℃））とする。エンボス温度が下限値未満だと、プレス工程後の表面粗さが２μｍ未満となる可能性があり、上限値を超えると、樹脂は溶融状態となり、エンボス加工時にフィルム１５がエンボスロール１６に巻き込まれる可能性がある。
　また、エンボス加工する圧力は、特に限定されないが、線圧（ゲージ圧）１０ｋｇｆ／ｃｍ以上２００ｋｇｆ／ｃｍ以下であり、より好ましくは３０ｋｇｆ／ｃｍ以上１２０ｋｇｆ／ｃｍ以下である。ここで、線圧が上記下限値未満であると、エンボスによる凹凸転写が不十分となることがある。また、線圧が上記上限値を超える場合、フィルム１５がエンボスロール１６に巻き取られる可能性がある。なお、エンボスロール１６の表裏温度差は０℃以上４０℃以下にすることが好ましい。エンボスロール１６の表裏温度差が４０℃を超えると、エンボス加工後、フィルムにカールが発生し易くなり、使用困難になることがある。
　図６は、本実施形態に係る工程フィルムの表面にインラインでエンボス加工する状態を示す図である。
　図６に示すように、インラインでエンボス加工を施す場合、ダイス１１から出てきたフィルム１５にタッチロール１３などのエンボスを有するロールを押し当てる方法等がある。その一例としては、押出し成形された樹脂をフィルム化するため、まず、押出し成形直後に設置される第１ロール１２及び／またはタッチロール１３として、表面にエンボスを有するロールを用いる。こうすることにより、押出し成形加工において、ダイス１１より押出された溶融樹脂が第１ロール１２とタッチロール１３にて挟持され、第１ロール１２及び／またはタッチロール１３表面のエンボス形状が、フィルム１５の表面に転写される。
　上記インラインでエンボス加工する工程において、第１ロール１２とタッチロール１３で溶融樹脂が挟持されることでフィルム化される直前の該フィルム１５の表面温度Ｔ１（℃）は、Ｔｃ－６０＜Ｔ１＜Ｔｃ－２０であることが好ましい。Ｔ１が上記下限値を上回る場合、ダイス１１より押出された溶融樹脂に対する冷却効果が高くなることを抑制することができる。このため、フィルム１５の結晶化度の低下を抑制できるため、成型品２００との離型性を保つことができる。Ｔ１が上記上限値を下回る場合、フィルム１５がエンボスロールに巻き取られることや、フィルム１５が軟化しエンボス加工されたフィルム１５の凹凸高さが後の工程で潰れてしまうことを防ぐことができる。これにより、成型品２００表面への凹凸転写率が低下することを防ぐことができる。
　また、工程フィルムの温度を下げるために用いられる冷却ロール（以下、第２ロール１４という）にて引き取られる直前のフィルム１５表面温度Ｔ２（℃）は、Ｔｃ－１５０＜Ｔ２＜１７０であることが好ましい。なお、Ｔ２は、第１ロール１２からフィルム１５が離れた瞬間から第２ロール１４に接触する直前の温度を示す。Ｔ２が上記下限値を上回ると、フィルム１５の冷却効果が比較的高くなることを防ぐことができる。このため、フィルム１５の結晶化度の低下を抑制できるため、成型品２００との離型性を保つことができる。Ｔ２が上記上限値を下回る場合、フィルム１５がエンボスロールに巻き取られることや、フィルム１５が軟化しエンボス加工されたフィルム１５の凹凸高さが後の工程で潰れてしまうことを防ぐことができる。これにより、成型品２００表面への凹凸転写率が低下することを防ぐことができる。
　なお、押出し成形により得られたフィルム１５は、第１ロール１２に接触してから少なくとも１秒間程度、フィルム１５と第１ロール１２とが接触した状態を維持するのが好ましい。１秒間を下回る場合、当該フィルム１５が比較的軟化した状態で第２ロール１４に引き取られることになる。このため、第２ロール１４にフィルム１５が巻き込まれることや、エンボス加工された該フィルム１５表面の凹凸が潰れることがある。このように、工程フィルムへのエンボス加工条件を調整することで、エンボスロールの表面形状を当該工程フィルム表面に対し、６０％以上という高い転写率で転写させることができる。
　また、工程フィルムの製造方法は限定されないが、たとえば、共押出法、押出ラミネート法、ドライラミネート法等のいずれの製造方法でも製造することが出来る。
　図２および４に示すように、第一工程フィルム１０が三層構造を形成している場合、離型層１と中間層２の間および離型反対層３と中間層２の間、それぞれに接着性樹脂層を介しても差し支えはないが、接着性樹脂層を介さないほうが、フィルム端面のシミ出しを少なくできるため、好ましい。
＜工程フィルムの使用方法及び成型品の製造方法＞
　次に、本実施形態の第一工程フィルム１０（第一離型フィルム１０）の使用方法及び成型品の製造方法について説明する。
　図７は、本実施形態に係る工程フィルムを用いて成型品を製造する方法を説明するための断面図である。
　本実施形態に係る第一工程フィルム１０を用いて成型品２００を製造する場合、以下に説明する工程を行う必要がある。
　図７に示すように、本実施形態に係る成型品２００の製造方法は、金型を構成する上金型３０および下金型４０の対向する面の内、少なくとも一方の面に、第一工程フィルム１０（第一離型フィルム１０）を配置する工程と、金型内部に熱硬化性樹脂材料５０を導入する工程と、導入された熱硬化性樹脂材料５０を硬化させる工程と、を含んでいる。
　第一工程フィルム１０は、少なくとも熱硬化性樹脂材料５０と接する面に凹凸３００を有しているものを用いる。そして、熱硬化性樹脂材料５０を硬化させる上記工程において、熱硬化性樹脂材料５０の硬化物の表面に凹凸３００を付与（転写）するものである。こうすることによって、第一工程フィルム１０に形成されている凹凸３００を成型品２００の表面に転写することができるため、成型品２００表面に簡便な手段で凹凸３００を付与することができる。また、第一工程フィルム１０を用いて成型品２００表面に凹凸３００を付与しているため、従来の金型を用いる場合と比べて、成型品２００に対して付与する凹凸３００の形状を容易に変更することができる。さらに、本実施形態では、成型品２００の製造途中であったとしても、金型に配置する第一工程フィルム１０を所望の凹凸形状を有したものと取り換えるだけで、簡単に、成型品２００に対して付与することのできる凹凸３００の形状を変更することができる。
　ここで、成型品２００は、透過光または反射光を拡散させる機能を有する光拡散光学材料として使用されるものである。熱硬化性樹脂材料５０は、熱硬化性樹脂と蛍光体とを含むものを用いることが好ましい。
　以下、熱硬化性樹脂材料５０中に蛍光体を含むものを例に挙げて説明する。
　まず、図７（ａ）に示すように、下金型４０の表面に、第一工程フィルム１０を配置する。このとき、第一工程フィルム１０に設けられた凹凸３００は、上金型３０側を向くように配置する。こうすることで、成型品２００の表面にフィルムの凹凸３００を転写することができる。
　また、図７（ａ）に示すように、第一工程フィルム１０を配置しなかった上金型３０の表面にも、第二工程フィルム２０を配置する。この第二工程フィルム２０としては、凹凸３００を有さないものを用いている。こうすることで、ハンドリング性および第二工程フィルム２０との離型性に優れた成型品２００を得ることができる。
　また、上金型３０および下金型４０に、第一工程フィルム１０および第二工程フィルム２０を配置する際、金型に設けられた穴から真空吸引して、第一工程フィルム１０および第二工程フィルム２０を金型の形状に追従・密着させることが好ましい。こうすることで、シワが生じた状態で金型内部に第一工程フィルム１０または第二工程フィルム２０が配置されることを防ぐことができる。これにより、得られる成型品２００に、外観シワが発生することを防ぐことができる。なお、上金型３０および下金型４０に、第一工程フィルム１０および第二工程フィルム２０を配置する際、少なくとも第一工程フィルム１０は、常温で予備成形しておくことにより、金型への追従性を向上させることができる。
　次に、図７（ｂ）に示すように、金型内部に熱硬化性樹脂材料５０を導入する。
　金型内部へ熱硬化性樹脂材料５０を導入する方法としては、特に限定されないが、たとえば、スラリー状の熱硬化性樹脂材料５０を金型内部に導入しても、８０℃以上の温度条件で溶融した熱硬化性樹脂材料５０を金型内部に導入してもよい。また、熱硬化性樹脂材料５０は、金型内部に、一度にすべて導入しても、数回に分けて導入してもよい。
　また、金型内部への熱硬化性樹脂材料５０の導入は、大気中で行っても、真空中で行ってもよいが、金型内を真空脱泡後に熱硬化性樹脂材料５０を金型内に導入することが好ましい。こうすることで、成型品２００内にボイドが発生することを防ぐことができる。また、金型内部への熱硬化性樹脂材料５０を導入する際、金型にエアベントを設けて内部の空気を抜いてもよい。
　熱硬化性樹脂材料５０としては、熱硬化性樹脂と蛍光体とを含むものを用いることが好ましい。このように、蛍光体を含む熱硬化性樹脂材料５０を用いることで、第一工程フィルム１０に形成された凹凸３００を成型品２００に転写させることができる。これにより、さらに、光拡散性に優れた成型品２００を得ることができる。
　また、本実施形態の熱硬化性樹脂材料５０における蛍光体の含有量は、特に限定されないが、熱硬化性樹脂材料５０全量に対して、２重量％以上含有していればよい。こうすることで、得られる成型品２００の光拡散性をより一層向上させることができる。なお、熱硬化性樹脂材料５０における蛍光体の含有量の上限値は、特に限定されないが、９０重量％以下とすることで、得られる成型品２００の光拡散性をより一層向上させることができる。
　また、蛍光体としては、特に限定されないが、たとえば、無機蛍光体、顔料、有機蛍光染料、擬似顔料などが挙げられ、無機蛍光体としては、Ｙ３－ＸＧａＸＡｌ５Ｏ１２：Ｃｅ（０≦ｘ≦３）、ＢａＭｇＡｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ、（Ｓｒ，Ｃａ，Ｂａ）５（ＰＯ４）３Ｃｌ：Ｅｕ、ＢａＭｇＡｌ１６Ｏ２７：Ｅｕ、Ｍｎ、Ｚｎ２ＧｅＯ４：Ｍｎ、Ｙ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、３．５ＭｇＯ・０．５ＭｇＦ２・ＧｅＯ２：Ｍｎ、Ｌａ２Ｏ２Ｓ：Ｅｕ、ＣａＳ：Ｅｕ、ＬｉＥｕＷ２Ｏ８など、顔料としてはフタロシアニン系、アゾ系、イソインドリノン系、キナクリドン系、レーキ顔料などの有機顔料やコバルトブルー、群青、酸化鉄などの無機顔料、有機蛍光染料としてはペリレン系、ナフタルイミド系、クマリン系、シアニン系、フラビン系、ローダミン系など、擬似顔料としてはプラスチックの粉末を蛍光性のある染料で着色した蛍光顔料などを好適に用いることができる。
　また、熱硬化性樹脂としては、たとえば、シリコーン樹脂、エポキシ樹脂、およびフェノール樹脂等が挙げられる。これらの中でも、本実施形態において用いる熱硬化性樹脂としては、シリコーン樹脂またはエポキシ樹脂を用いることが好ましい。こうすることで、熱硬化性樹脂材料５０の硬化物と、工程フィルムとを容易に剥離することが可能となる。すなわち、成型品２００と工程フィルムとの離型性を向上させることができる。また、熱硬化性樹脂としてシリコーン樹脂またはエポキシ樹脂を用いることにより、金型と工程フィルムとの離型性についても向上させることができる。
　本実施形態で用いるシリコーン樹脂としては、たとえば、アルコキシシランとシランカップリング材により構成された材料を使用することができる。アルコキシシランとシランカップリング材導入により、化合物中に極微細多孔が形成され、熱硬化性樹脂材料５０の低屈折化が可能となる。
　本実施形態で用いるエポキシ樹脂としては、特に限定されないが、たとえば、１分子内にエポキシ基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではない。たとえば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、テトラメチルビスフェノールＦ型エポキシ樹脂などのビスフェノール型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ハイドロキノン型エポキシ樹脂等の結晶性エポキシ樹脂；クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ナフトールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；フェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格含有フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、フェニレン骨格含有ナフトールアラルキル型エポキシ樹脂、アルコキシナフタレン骨格含有フェノールアラルキルエポキシ樹脂等のフェノールアラルキル型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂等の３官能型エポキシ樹脂；ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂、テルペン変性フェノール型エポキシ樹脂等の変性フェノール型エポキシ樹脂；トリアジン核含有エポキシ樹脂等の複素環含有エポキシ樹脂；２官能型脂環式エポキシ樹脂等の脂環式型エポキシ樹脂等が挙げられ、これらは１種類を単独で用いても２種類以上を組み合わせて用いてもよい。また、分子構造にビフェニル骨格を持ちエポキシ当量が１８０以上であるものを用いることが好ましい。
　次に、図７（ｃ）に示すように、金型に導入した熱硬化性樹脂材料５０を硬化させる。こうすることで、第一工程フィルム１０が剥離可能な状態で密着した成型品２００を得ることができる。なお、熱硬化性樹脂材料５０を硬化させる温度条件としては、樹脂の種類に応じて適宜選択されるため、特に限定されないが、たとえば、樹脂のガラス転移温度をＴｇとしたとき、Ｔｇ－１００℃以上Ｔｇ＋１００℃以下であることが好ましく、Ｔｇ－５０℃以上Ｔｇ＋５０℃以下であるとさらに好ましい。また、熱硬化性樹脂材料５０を硬化させる温度は、多段階で温度変化させてもよい。また、熱硬化性樹脂材料５０は、一段階で硬化してもよいし、成型品２００の強度を向上させるため、プレキュア後にポストキュアを行う多段階硬化を行ってもよい。
　本実施形態に係る第一工程フィルム１０の使用方法及び成型品２００の製造方法によれば、金型内で熱硬化性樹脂材料を硬化させるだけで得られる成型品２００表面に凹凸を容易に付与することができる。また、成型品２００に要求される特性に応じて、第一工程フィルム１０に形成された凹凸３００の形状を変更することで、成型品２００に付与する凹凸３００の形状を変更することができる。このため、成型品２００に対して付与する凹凸３００の形状について設計の自由度を広げることができる。
　また、本実施形態に係る第一工程フィルム１０の使用方法及び成型品２００の製造方法によれば、第一工程フィルム１０を用いて成型品２００に凹凸３００を付与しており、上記背景技術の項で説明した金型内に設けられた凹凸を成型品に付与する技術と比べて、容易に凹凸３００の形状を変更することが可能である。さらに、本実施形態では、成型品２００の製造途中であったとしても、金型に配置する第一工程フィルム１０を所望の凹凸３００の形状を有したものと取り換えるだけで、簡単に、成型品２００に対して付与する凹凸３００の形状を変更することができる。このように、第一工程フィルム１０を用いて成型品２００に対して凹凸３００を付与する方法は、製造費用や労力という観点においても、従来の技術水準と比較して優れている。
　また、本実施形態に係る第一工程フィルム１０の使用方法及び成型品２００の製造方法によれば、金型に第一工程フィルム１０および第二工程フィルム２０を配置してから熱硬化性樹脂材料５０を金型内に導入するため、上記熱硬化性樹脂材料５０を硬化して金型から取り外したとしても、金型に熱硬化性樹脂材料５０の硬化物が残存することを防ぐことができる。
　本実施形態では、下金型４０の表面に、第一工程フィルム１０を配置した場合を例に説明したが、これに限定されるものではなく、金型を構成する上金型３０および下金型４０の対向する面の内、少なくとも一方の面に、第一工程フィルム１０を配置する態様であればよい。また、上記本実施形態では、第二工程フィルム２０を、上金型３０の表面に配置した態様について説明したが、これに限定されるものではなく、上金型３０および下金型４０の内、第一工程フィルム１０を配置した面と他方の面に第二工程フィルム２０を配置すればよい。この第二工程フィルム２０としては、凹凸３００を有したものであっても凹凸３００を有さないものであってもよいが、成型品２００との離型性や金型への追従性という観点から、第二工程フィルム２０としては、凹凸３００を有さないものであることが好ましい。
＜成型品＞
　図８は、本実施形態に係る成型品の断面図である。
　図８に示すように、本実施形態に係る成型品２００には、第一工程フィルム１０によって付与された凹凸３０１が形成されている。また、成型品２００は、上述したように、透過光または反射光を拡散させる機能を有する光拡散光学材料として用いることができる。このため成型品２００は、たとえば、ＬＥＤ蛍光体、ＬＥＤ光拡散フィルム等に使用することができる。
＜工程フィルムの使用方法により得られた成型体＞
　図９および１０は、本実施形態に係る第一工程フィルム１０の使用方法及び成型品２００の製造方法により得られた成型体を説明するための図であって、各図（ａ）は斜視図、（ｂ）は断面図である。
　図９および１０に示すように、上述した第一工程フィルム１０の使用方法により得られた成型体４００は、熱硬化性樹脂材料５０の硬化物に第一工程フィルム１０が剥離可能な状態で密着している。こうすることで、成型品２００を使用する直前まで、成型品２００の表面を第一工程フィルム１０によって保護することができる。このように第一工程フィルム１０を密着した状態とすることにより、成型品２００の表面にキズがつくことや、成型品２００の表面が汚染されること等を防ぐことができる。
　また、成型体４００は、図９に示すように、成型品２００の両面が第一工程フィルム１０で覆われていてもよいし、図１０に示すように、成型品２００の一方の面が第一工程フィルム１０に、他方の面が第二工程フィルム２０により覆われていてもよいが、工程フィルム同士の離型性という観点から、図１０に示すように、第一工程フィルム１０および凹凸を有さない第二工程フィルム２０により表面が覆われ、剥離可能な状態で密着していることが好ましい。こうすることで、成型品２００から第一工程フィルム１０および第二工程フィルム２０を容易に引きはがすことが可能となる。ここで、成型品２００の表面を覆うとは、第一工程フィルム１０または第二工程フィルム２０によって表面が被覆されている状態を指す。なお、被覆とは、連続であっても、一部であってもよく、少なくとも成型品２００の表面に覆い被さっていればよい。
　また、成型体４００は、図９および１０に示すように、当該成型品２００の周囲に、第一工程フィルム１０同士または第一工程フィルム１０と第二工程フィルム２０とが互いに重なりあって密着している把持部４５０を有することが好ましい。こうすることで、成型体４００を使用する際に、当該把持部４５０を製造ロボットのアーム、あるいは作業者の手でつかむことができる。これにより、成型体４００をハンドリング性に優れたものとすることができる。
　また、第一工程フィルム１０と第二工程フィルム２０とを形成する材料は、それぞれ異なる材料であることが好ましい。こうすることによって、成型品２００から第一工程フィルム１０と第二工程フィルム２０を引きはがす際に、工程フィルム同士の離型性をより一層優れたものとすることができる。
　また、成型品２００が透過光または反射光を拡散させる機能を有する光拡散光学材料である場合、表面に凹凸３０１を有していないものと比べて光拡散性のよいものとすることができる。これは、成型品２００に対する透過光または反射光を、凹凸３０１により散乱させることができるためである。成型品２００に形成された凹凸３０１は、種々の傾斜角度を有しており、かつ鏡面の役割を果たしている。これにより、透過光または反射光を、当該凹凸３０１により種々の方向に対して散乱させることができる。
　以上、本発明の実施形態について述べたが、これらは本発明の例示であり、上記以外の様々な構成を採用することもできる。
　以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
　各実施例で用いた第一工程フィルムの原料成分を下記に示す。
　以下に示す実施例において使用した第一工程フィルムの原材料は、以下の通りである。
　ポリ（４－メチル１－ペンテン）（ＴＰＸ）：品番ＭＸ００２（三井化学社製）
　ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）：品番ノバデュラン５０２０（三菱エンジニアリングプラスチック社製）
　シンジオタクチック構造を有するポリスチレン（ＳＰＳ）：品番ザレックＳ１０８（出光興産社製）
　エチレン－テトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）：品番アフレックスＣ－５５ＡＰＣ－５５ＡＰ（旭硝子社製）
　エチレン－メチルアクリレート共重合体（ＥＭＭＡ）：品番アクリフトＷＤ１０６（住友化学工業社製）
　ポリプロピレン（ＰＰ）：品番ノーブレンＦＨ１０１６（住友化学工業社製）
　接着性ポリオレフィン（ＡＤ）：モディックＦ５０２（三菱化学社製）
　　　　　　　　　　　　　　　：モディックＦ５１５Ａ（三菱化学社製）
　また、以下の実施例では、中間層を形成する樹脂として、オレフィン混合物Ａ～Ｃを用いた。
　ここで、オレフィン混合物Ａ～Ｃは、以下の組成を有するものとなっている。
　オレフィン混合物Ａは、ＥＭＭＡ、ＰＰおよびＴＰＸを、それぞれ５：３：２の比率で混合したものである。
　オレフィン混合物Ｂは、ＥＭＭＡ、ＰＰ、ＡＤ（Ｆ５１５Ａ）およびＰＢＴを、それぞれ３：１．５：４：１．５の比率で混合したものである。
　オレフィン混合物Ｃは、ＥＭＭＡ、ＰＰ、ＡＤ（Ｆ５０２）およびＳＰＳを、それぞれ３：２：２：３で混合したものである。
　＜第一工程フィルムの製造＞
　実施例１－１～１－８、及び実施例２－１～２－３の第一工程フィルムは、三層構造を有するものを製造した。このように三層構造を有する第一工程フィルムは、３台の押出機に表１に示す各層（離型層、中間層および離型反対層）に対応する樹脂をそれぞれ供給した後、三層ダイスから共押出し、積層一体化して作成した。なお、実施例１－１～１－８および２－１～２－３の第一工程フィルムの離型層に設けた凹凸は、インラインでエンボス加工を施した。
　実施例１－９および２－４の第一工程フィルムは、単層構造を有するものを製造した。単層構造を有する第一工程フィルムは、押出機に表１に示す樹脂をそれぞれ供給した後、押出成形した。なお、実施例１－９および実施例２－４の第一工程フィルムの一方の面側のみに設けた凹凸は、インラインでエンボス加工を施した。
　＜成型品の製造＞
　まず、実施例１－１～１－９および実施例２－１～２－４の第一工程フィルムを、図７に示すように、離型層が熱硬化性樹脂材料側、反対離型層が下金型側になるように、下金型に配置して、真空脱泡した。次に、金型内部に熱硬化性樹脂材料を導入し硬化させ、成型品を得た。なお、上金型には凹凸が形成されていない第二工程フィルムを配置した。
＜評価方法＞
工程フィルムの離型層の表面粗さ（Ｒｚ：十点平均粗さ）：ＪＩＳ　Ｂ０６０１に準じて、表面粗さ形状測定機（東京精密社製、ＨＡＮＤＹＳＵＲＦ　Ｅ－３５Ａ）を用い、測定巾４０００μｍ、速度０．６ｍｍ／Ｓという条件で測定した。
光学特性：得られた成型品をＬＥＤ素子に貼りつけ、発光効率を ゴニオメーター方式の計測装置（大塚電子社製、ＭＣＰＤ ７０００）で評価した。この発光効率が実用上良好であったものを「○」と、実用上良好でなかったものを「×」と評価した。
損失弾性率Ｅ"：上記方法にて得られた各工程フィルムに対して、動的粘弾性装置（セイコー電子社製ＤＭＳ－２１０型）を用い、引張モード、周波数１Ｈｚ、温度１２０℃の条件で損失弾性率Ｅ"を測定した。なお、単位は、ＭＰａとした。
工程フィルムの離型層の６０°での鏡面光沢度Ｉ：ＪＩＳ　Ｚ８７４１に準じて、光沢計（日本電色工業社製　ＶＧ　７０００）を用い、測定角６０°の条件で測定した。
　上記評価項目に関する評価結果を、以下の表１および表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
　実際に、実施例１－１～１－９の第一工程フィルムを用いて製造した成型品の表面には、第一工程フィルムに形成した凹凸が転写されていた。また、実施例１－１～１－９の第一工程フィルムを用いて製造した成型品は、光学特性に優れていた。また、実施例２－１～２－４の第一工程フィルムを用いて製造した成型品は、実施例１－１～１－９の第一工程フィルムを用いて製造したものと比べ、光学特性という観点においてやや劣っているものの、実用上問題ない程度の光学特性を有していた。
　この出願は、２０１３年３月２９日に出願された日本出願特願２０１３－０７２８７９及び日本出願特願２０１３－０７２８９１を基礎とする優先権を主張し、その開示のすべてをここに取り込む。

Claims (22)

  1. 　少なくとも一方の面に凹凸を有し、
    　金型を構成する上金型および下金型の対向する面の内、少なくとも一方の面に配置され、前記金型内部に導入された熱硬化性樹脂材料を硬化させる工程において、前記熱硬化性樹脂材料の硬化物の表面に凹凸を付与する、工程フィルム。
  2. 　当該工程フィルムが有する前記凹凸が、エンボス加工によって形成される、請求項１に記載の工程フィルム。
  3. 　ＪＩＳ　Ｂ０６０１に準じて測定した当該工程フィルムの十点平均粗さＲｚが、５μｍ以上１８μｍ以下である、請求項１または２に記載の工程フィルム。
  4. 　動的粘弾性装置を用い、引張モード、周波数１Ｈｚ、温度１２０℃の条件で測定される当該工程フィルムの損失弾性率Ｅ"が、１ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下である、請求項１乃至３のいずれか一項に記載の工程フィルム。
  5. 　当該工程フィルムの６０°での鏡面光沢度Ｉが、４以上４０以下である、請求項１乃至４のいずれか一項に記載の工程フィルム。
  6. 　当該工程フィルムを形成する材料が、ポリメチルペンテン、ポリブチレンテレフタラート、シンジオタクチック構造を有するポリスチレンまたはエチレン－テトラフルオロエチレン共重合体からなる群より選択される少なくとも１種以上を含む、請求項１乃至５のいずれか一項に記載の工程フィルム。
  7. 　当該工程フィルムの厚みが、１０μｍ以上２００μｍ以下である、請求項１乃至６のいずれか一項に記載の工程フィルム。
  8. 　請求項１乃至７のいずれか一項に記載の工程フィルムを用いて成型品を製造する、工程フィルムの使用方法。
  9. 　金型を構成する上金型および下金型の対向する面の内、少なくとも一方の面に、第一離型フィルムを配置する工程と、
    　前記金型内部に熱硬化性樹脂材料を導入する工程と、
    　導入された前記熱硬化性樹脂材料を硬化させる工程と、
    を含み、
    　前記第一離型フィルムは、少なくとも前記熱硬化性樹脂材料と接する面に凹凸を有しており、
    　熱硬化性樹脂材料を硬化させる前記工程において、前記熱硬化性樹脂材料の硬化物の表面に前記凹凸を付与する、成型品の製造方法。
  10. 　前記成型品が、透過光または反射光を表面に付与された前記凹凸で拡散させる機能を有する光拡散光学材料として使用されるものである請求項９に記載の成型品の製造方法。
  11. 　前記熱硬化性樹脂材料が、熱硬化性樹脂と蛍光体とを含む、請求項９または１０に記載の成型品の製造方法。
  12. 　前記熱硬化性樹脂が、シリコーン樹脂またはエポキシ樹脂を含む、請求項１１に記載の成型品の製造方法。
  13. 　ＪＩＳ　Ｂ０６０１に準じて測定した前記第一離型フィルムの十点平均粗さＲｚが、５μｍ以上１８μｍ以下である、請求項９乃至１２のいずれか一項に記載の成型品の製造方法。
  14. 　前記第一離型フィルムが有する前記凹凸が、エンボス加工によって形成されている、請求項９乃至１３のいずれか一項に記載の成型品の製造方法。
  15. 　動的粘弾性装置を用い、引張モード、周波数１Ｈｚ、温度１２０℃の条件で測定される前記第一離型フィルムの損失弾性率Ｅ"が、１ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下である、請求項９乃至１４のいずれか一項に記載の成型品の製造方法。
  16. 　前記第一離型フィルムの６０°での鏡面光沢度Ｉが、４以上４０以下である、請求項９乃至１５のいずれか一項に記載の成型品の製造方法。
  17. 　前記第一離型フィルムを配置する前記工程において、
    　前記第一離型フィルムを前記上金型および前記下金型のいずれか一方の面に配置し、他方の面に、第二離型フィルムを配置する、請求項９乃至１６のいずれか一項に記載の成型品の製造方法。
  18. 　請求項９乃至１７のいずれか一項に記載の成型品の製造方法により形成された、前記熱硬化性樹脂材料の硬化物に前記第一離型フィルムが剥離可能な状態で密着した成型体。
  19. 　請求項１７に記載の成型品の製造方法により形成された、前記第一離型フィルムおよび第二離型フィルムにより表面が覆われ、前記第一離型フィルムと前記第二離型フィルムとがそれぞれ剥離可能な状態で密着した成型体。
  20. 　前記成型品の周囲に前記第一離型フィルムと前記第二離型フィルムとが互いに重なりあって密着している把持部を有している請求項１９に記載の成型体。
  21. 　前記第一離型フィルムと前記第二離型フィルムとを形成する材料がそれぞれ異なる請求項１９または２０に記載の成型体。
  22. 　前記第一離型フィルムを形成する材料が、ポリメチルペンテン、ポリブチレンテレフタラート、シンジオタクチック構造を有するポリスチレンまたはエチレン－テトラフルオロエチレン共重合体からなる群より選択される少なくとも１種以上を含む、請求項１８乃至２１のいずれか一項に記載の成型体。
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