WO2014119931A1 - 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법 - Google Patents

나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법 Download PDF

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WO2014119931A1
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electrolyte
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oxide fuel
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권오웅
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지브이퓨얼셀 주식회사
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    • Y02P70/50—Manufacturing or production processes characterised by the final manufactured product

Definitions

  • the present invention relates to a stack manufacturing method of a thin film solid oxide fuel cell using a nano powder, and more particularly, to a stack manufacturing method of a thin film solid oxide fuel cell using a nano powder for improving a reaction speed of a solid oxide fuel cell. will be.
  • Solid Oxide Fuel Cells operate at the highest temperatures (700-1000 ° C) of fuel cells using solid oxides with oxygen or hydrogen ion conductivity as electrolytes.
  • solid oxide fuel cells have a simpler structure than other fuel cells because all components are solid, there is no problem of electrolyte loss, replenishment and corrosion, no precious metal catalyst, and fuel supply through direct internal reforming. This is easy.
  • it has the advantage that thermal combined cycle power generation using waste heat is possible because the high-temperature gas is discharged.
  • a typical solid oxide fuel cell is composed of a dense electrolyte layer of oxygen ion conductivity and a porous cathode and anode positioned on both sides thereof.
  • the operating principle is that oxygen permeates through the porous cathode and reaches the electrolyte surface. Oxygen ions generated by the oxygen reduction reaction move to the fuel electrode through the dense electrolyte and react with hydrogen supplied to the porous anode to generate water. At this time, since electrons are generated at the anode and electrons are consumed at the cathode, electricity flows when the two electrodes are connected to each other.
  • Figure 1 is a photograph showing a cross-sectional view of a single cell of the anode-supported solid oxide fuel cell according to the prior art 1.
  • a unit cell has a porous anode support, a anode functional layer, a sea layer, and a composite air electrode layer, and the composite air electrode layer is composed of a cathode functional layer, an air electrode, and a current collector layer.
  • the unit cell according to the prior art 1 has a problem in that the interface between the porous anode support, the anode functional layer, and the composite porous layer, that is, the reaction area, is limited, thereby limiting the efficiency of the solid oxide fuel cell.
  • the metal support-type metal oxide fuel cell of the related art 2 includes a metal support 101; A first electrode 103 formed on one surface of the metal support 101; An electrolyte 107 formed on one surface of the first electrode 103 and a second electrode 109 formed on one surface of the electrolyte 107 are formed in a stacked stack to supply and discharge fuel or air. It includes a manifold 110, the first electrode 103 and the second electrode 109 is composed of different electrodes of the air electrode or fuel electrode.
  • the solid oxide fuel cell according to the related art 2 also has a problem in that an interface between the electrolyte 107 and the first electrode 103 and the second electrode 109, that is, the reaction area is limited, thus limiting the efficiency of the solid oxide fuel cell. there was.
  • the electrolyte-electrode interface of the solid oxide fuel cell has a common problem in that the three-phase interface is limited by the combination of the porous electrode and the dense electrolyte.
  • An object of the present invention is to solve the problems of the prior art as described above, the electrode / electrolyte material at the time of forming the anode (fuel electrode) or cathode (air electrode) by the capillary force (capillary force) to the inner wall surface of the porous support
  • the present invention provides a method for manufacturing a stack of thin-film solid oxide fuel cells using nanopowders, which is capable of improving the efficiency of a fuel cell according to an increase in three-phase boundary (TPB) with a porous support.
  • TPB three-phase boundary
  • the present invention comprises the steps of forming an anode electrode layer; Forming an electrolyte layer on the anode electrode layer; And forming a cathode electrode layer on the electrolyte layer, wherein at least one of the anode electrode layer forming step and the cathode electrode layer forming step is performed by capillary force to improve an electrochemical reaction area.
  • the electrode / electrolyte material is achieved through a stack manufacturing method of a thin-film solid oxide fuel cell using a nanopowder formed by riding up the inner wall surface of the porous support.
  • At least one of the anode electrode layer and the cathode electrode layer manufactured using the capillary force may increase a three phase interface (TPB) of the electrode layer.
  • TPB three phase interface
  • the electrode / electrolyte material to use the capillary force in the present invention may be nano powder (nano powder).
  • the electrode of the nano-powder in the present invention is any one of nickel (Ni), palladium (Pd), platinum (Pt), gold (Au), silver (Ag), ruthenium (Ru), cobalt (Co)
  • the electrolyte may be any one of a gadolinium doped ceria (GDC), yittria stabilized zirconia (YSZ), and a samarium doped ceria (SDC).
  • the forming of the electrolyte layer in the present invention may be carried out by any one method of ALD (Atomic Layer Deposition), Sputter, CVD (Chemical Vapor Deposition).
  • ALD Atomic Layer Deposition
  • Sputter Sputter
  • CVD Chemical Vapor Deposition
  • the electrode / electrolyte material rises on the inner wall surface of the pore of the porous support by capillary force, thereby causing a three phase interface with the porous support.
  • TPB has the effect of improving the efficiency of the fuel cell.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a single cell of a cathode support solid oxide fuel cell according to the related art.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing an example of a metal support-type solid oxide fuel cell according to the prior art 2.
  • FIG. 3 is a block diagram of a stack manufacturing method of a thin film solid oxide fuel cell using a nanopowder according to the present invention.
  • FIG. 4 is a process chart of a stack manufacturing method of a thin film solid oxide fuel cell using a nanopowder according to the present invention.
  • the present invention comprises the steps of forming an anode electrode layer; Forming an electrolyte layer on the anode electrode layer; And forming a cathode electrode layer on the electrolyte layer, wherein at least one of the anode electrode layer forming step and the cathode electrode layer forming step is performed by capillary force to improve an electrochemical reaction area.
  • the electrode / electrolyte material is achieved through a stack manufacturing method of a thin-film solid oxide fuel cell using a nanopowder formed by riding up the inner wall surface of the porous support.
  • At least one of the anode electrode layer and the cathode electrode layer manufactured using the capillary force may increase a three phase interface (TPB) of the electrode layer.
  • TPB three phase interface
  • the electrode / electrolyte material to use the capillary force in the present invention may be nano powder (nano powder).
  • the electrode of the nano-powder in the present invention is any one of nickel (Ni), palladium (Pd), platinum (Pt), gold (Au), silver (Ag), ruthenium (Ru), cobalt (Co)
  • the electrolyte may be any one of a gadolinium doped ceria (GDC), yittria stabilized zirconia (YSZ), and a samarium doped ceria (SDC).
  • the forming of the electrolyte layer in the present invention may be carried out by any one method of ALD (Atomic Layer Deposition), Sputter, CVD (Chemical Vapor Deposition).
  • ALD Atomic Layer Deposition
  • Sputter Sputter
  • CVD Chemical Vapor Deposition
  • ... unit means a unit for processing at least one function or operation, which may be implemented in hardware or software or a combination of hardware and software.
  • FIG. 4 is a block diagram illustrating a method for manufacturing a thin film solid oxide fuel cell stack using a nanopowder according to the present invention
  • FIG. 5 is a process diagram of a method for manufacturing a stack of a thin film solid oxide fuel cell using a nano powder according to the present invention. Is shown.
  • the stack manufacturing method of the thin-film solid oxide fuel cell using a nano-powder is a porous support preparing step (S100), an anode electrode layer forming step (S110), inversion step (S120), electrolyte A layer forming step S130 and a cathode electrode layer forming step S140 are included.
  • the porous support preparation step (S100) is a step of preparing by using an anodized aluminum oxide (AAO) substrate which is a porous support 202 having nano pores as an example. This is a step of preparing a porous support 202 for supporting the electrolyte layer because the electrolyte structure must be thin when the operating temperature of the solid oxide fuel cell is to be lowered. (See Figure 3A)
  • the porous support 202 is made of a material that can withstand up to about 500 °C, and has a porosity (porosity) enough to allow the gas to pass through.
  • the anode electrode layer forming step (S110) is performed by capillary force to allow the anode material to rise up the inner wall surface of the pores of the porous support 202, and then, such as sputter or atomic layer deposition (ALD).
  • the anode material is a nano powder for electrodes of 10 nm or less
  • the electrode of the nano powder is nickel (Ni), palladium (Pd), platinum (Pt), gold (Au), silver (Ag), Ruthenium (Ru), cobalt (Co) is any one
  • the electrolyte is any one of gadolinium doped ceria (GDC), yittria stabilized zirconia (YSZ), samarium doped ceria (SDC) is applied.
  • the nanopowder is raised on the inner wall surface of the porous support 202 by capillary force to improve the interface with the porous support 202. This is to increase the electrochemical area, that is, three phase boundary (TPB).
  • the anode material is not a solid when the anode electrode layer forming step S110 is performed, the bottom surface of the anode material sucked up in the process of sucking up the anode material by the pores of the porous support 202 is recessed to form an uneven portion. .
  • the reaction area also increases.
  • the anode electrode layer 210 is illustrated as being formed by capillary force.
  • the cathode electrode layer 230 is not limited thereto, and only the cathode electrode layer 230 is formed by capillary force, or the anode electrode layer 210 and the cathode are formed. All of the electrode layers 230 may be formed by capillary forces.
  • the inversion step S120 is a step of inverting the anode electrode layer 210 formed on the bottom of the porous support 202 to face upward. This is to place the anode electrode layer 210 formed on the bottom of the porous support 202 to the upper side to form an electrolyte layer 220 on the anode electrode layer 210 (S130) and the cathode electrode layer forming step ( This is to easily perform the step S140). (See Figure 3c)
  • the electrolyte layer 220 is deposited on the upper surface of the anode electrode layer 210 by a thin film deposition technique such as ALD (Atomic Layer Deposition), Sputter, or Chemical Vapor Deposition (CVD). It is a step of forming a thin in shape. (See FIG. 3D)
  • ALD Atomic Layer Deposition
  • Sputter Sputter
  • CVD Chemical Vapor Deposition
  • the electrolyte layer 220 when the electrolyte layer 220 is deposited on the surface of the rough anode electrode layer 210, the electrolyte layer 220 may have the same shape as the anode structure, thereby making the electrochemical area wider.
  • the electrolyte layer 220 is a zirconium oxide (Zr x O y ), cerium oxide (Ce x O y ), lanthanum galate (Lanthanum Gallate), barium cerate (barium Cerate), barium zirconate ), A bismuth-based oxide or an ion conductor such as oxygen ion conducting materials such as various doping phases of the above materials, or proton conducting materials.
  • the electrolyte layer 220 may be an electrolyte material such as Gd-doped CeO 2 (GDC) or Yttria-stabilized zirconia (YSZ).
  • the cathode electrode layer forming step S250 is a step of forming the cathode electrode layer 230 on the electrolyte layer 220. (See Figure 3E)
  • the second electrode layer forming step (S250) is made of a high performance catalyst such as platinum (platinum, Pt), palladium (Pd), nickel (Ni), ruthenium (Ru), sputter, PLD (Pulsed) It is a step of forming the cathode electrode layer 230 by deposition by a method such as laser deposition (Atomic Layer Deposition), ALD (Atomic Layer Deposition).
  • a high performance catalyst such as platinum (platinum, Pt), palladium (Pd), nickel (Ni), ruthenium (Ru), sputter, PLD (Pulsed)
  • the thin film solid oxide fuel cell stack 200 manufactured by the stack manufacturing method of the thin film solid oxide fuel cell using the nanopowder of the present invention includes a porous support 202, an anode electrode layer 210, an electrolyte layer 220, and a cathode electrode layer. 230.
  • the anode electrode layer 210 and the cathode electrode layer 230 provides a large surface area for the electrochemical reaction, but serves to provide a movement path of the electrons generated at this time, the electrolyte layer 220 between the electrodes It provides a flow path for ions, but blocks the movement of electrons and separates fuel and oxygen, and is formed by the catalyst.
  • the porous support 202 refers to an anodized aluminum oxide (AOA) substrate. This is to provide a porous support for this, because the electrolyte structure should be thin when the operating temperature of the solid oxide fuel cell is to be lowered.
  • the porous support 202 is an insulator which is aluminum oxide (Al 2 O 3 ).
  • the anode electrode 210 is a fuel electrode formed on the upper surface of the porous support 202, and the anode material rises on the opposite inner wall surface of the porous support 202 by capillary force. Is recessed to form a three-phase interface (TPB) as the interface between the porous support 202 and the electrolyte layer 220 is improved.
  • TPB three-phase interface
  • the anode material is a nano-powder (nano powder) for the electrode of less than 10nm
  • the nano powder is gadolinium doped ceria (O-GDC), yittria stabilized zirconia (NiO-YSZ), NiO-SDC (samarium doped ceria) powder Etc. are included.
  • the electrolyte layer 220 is a dense electrolyte formed on the anode electrode layer 210, and includes zirconium oxide (Zr x O y ), cerium oxide (Ce x O y ), lanthanum gallate, Oxygen ion conducting materials, or proton conducting materials, such as barium cerate, barium zirconate, bismuth-based oxides, or various doping phases of these materials It can be used by selecting from a category encompassing ion conductors, such as.
  • the cathode electrode 230 is an air electrode formed of materials such as platinum (platinum, Pt), palladium (Pd), nickel (Ni), ruthenium (Ru), which are high performance catalysts, and is formed of sputter and PLD ( Pulsed Laser Deposition), ALD (Atomic Layer Deposition), etc. are formed by vapor deposition.
  • the present invention relates to a method for manufacturing a stack of a thin-film solid oxide fuel cell using a nanopowder.
  • the present invention relates to an electrode / electrolyte material of a porous support by capillary force so as to improve an electrochemical reaction area.
  • the electrode / electrolyte material rises on the inner wall surface of the pore of the porous support by capillary force, thereby causing a three phase interface with the porous support.
  • TPB has the effect of improving the efficiency of the fuel cell.

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Abstract

본 발명은 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법.에 관한 것으로, 본 발명은, 전기화학반응 면적을 향상시킬 수 있도록 모세관력(Capillary force)에 의해 전극/전해질 물질이 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 애노드 물질층을 형성하는 단계; 상기 애노드 물질층 상에 전해질층을 형성하는 단계; 및 상기 전해질층 상에 캐소드 전극층을 형성하는 단계를 포함한다. 본 발명에 의하면, 애노드(연료극) 또는 캐소드(공기극) 형성시 전극/전해질 물질이 모세관력(Capillary force)에 의해 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 다공성 지지체와의 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB) 증가에 따른 연료전지의 효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Description

나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법
본 발명은 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법에 관한 것으로, 더욱 상세하게는 고체 산화물 연료전지의 반응 속도를 향상시키기 위한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법에 관한 것이다.
고체 산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell)는 산소 또는 수소 이온전도성을 띄는 고체 산화물을 전해질로 사용하여 연료 전지 중 가장 높은 온도(700∼1000 ℃)에서 작동한다.
특히, 고체 산화물 연료전지는 모든 구성 요소가 고체로 이루어져 있기 때문에 다른 연료 전지에 비해 구조가 간단하고, 전해질의 손실 및 보충과 부식의 문제가 없으며, 귀금속 촉매가 필요 없고 직접 내부 개질을 통한 연료 공급이 용이하다. 또한, 고온의 가스를 배출하기 때문에 폐열을 이용한 열 복합 발전이 가능하다는 장점도 지니고 있다.
일반적인 고체 산화물 연료전지는 산소 이온전도성의 치밀한 전해질층과 그 양면에 위치한 다공성의 공기극(cathode) 및 연료극(anode)으로 이루어져 있다. 작동원리는 다공성의 공기극에서는 산소가 투과하여 전해질 면에 이르고 산소의 환원 반응에 의해 생성된 산소이온이 치밀한 전해질을 통해 연료극으로 이동하여 다시 다공성의 연료극에 공급된 수소와 반응함으로써 물을 생성하게 되고, 이때, 연료극에서는 전자가 생성되고 공기극에서는 전자가 소모되므로 두 전극을 서로 연결하면 전기가 흐르게 되는 것이다.
이러한 고체 산화물 연료전지와 관련된 기술이 특허등록 제0717130호와, 공개특허 제2012-0075242호에 제안된 바 있다.
이하에서 종래기술로서 특허등록 제0717130호와, 공개특허 제2012-0075242호에 개시된 고체 산화물 연료전지를 간략히 설명한다.
도 1에는 종래기술 1에 의한 연료극 지지형 고체산화물 연료전지의 단전지 단면을 보인 사진이 기재되어 있다. 도 1을 참조하면, 단전지는 다공성 연료극지지체, 연료극 기능성층, 해질층, 복합공기극층으로 구성을 가지며, 복합공기극층은 다시 공기극 기능성층과 공기극 그리고 집전층으로 구성된다.
그러나 종래기술 1에 의한 단전지는 다공성 연료극지지체 그리고 연료극 기능성층 및 복합공기극층과의 계면 즉, 반응 면적이 한정되어 고체 산화물 연료전지의 효율 역시 한정되는 문제점이 있었다.
도 2에는 종래기술 2에 의한 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 일 예가 단면도로 도시되어 있다. 도 2를 참조하면, 종래 기술 2의 금속 지지체형 금속 산화물 연료전지는 금속 지지체(101); 상기 금속 지지체(101)의 일면에 형성된 제1 전극(103); 상기 제1 전극(103)의 일면에 형성되는 전해질(107) 및 상기 전해질(107)의 일면에 형성되는 제2 전극(109)이 적층된 적층체에 형성되어, 연료 또는 공기의 공급 및 배출을 위한 매니폴드(110)를 포함하고, 상기 제1 전극(103) 및 제2 전극(109)은 공기극 또는 연료극의 서로 다른 전극으로 구성된다.
그러나 종래기술 2에 의한 고체 산화물 연료전지 역시 전해질(107) 그리고 제1 전극(103) 및 제2 전극(109)과의 계면 즉, 반응 면적이 한정되어 고체 산화물 연료전지의 효율 역시 한정되는 문제점이 있었다.
결국, 종래기술 1 및 2에서 고체 산화물 연료전지의 전해질-전극 계면은 다공성 전극과 치밀한 전해질의 조합으로 삼상 계면이 제한되는 공통된 문제점이 발생하게 되는 것이다.
본 발명의 목적은 상기한 바와 같은 종래 기술의 문제점을 해결하기 위한 것으로, 애노드(연료극) 또는 캐소드(공기극) 형성시 전극/전해질 물질이 모세관력(Capillary force)에 의해 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 다공성 지지체와의 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB) 증가에 따른 연료전지의 효율을 향상시킬 수 있게 한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법을 제공하는 것이다.
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은, 애노드 전극층을 형성하는 단계; 상기 애노드 전극층 상에 전해질층을 형성하는 단계; 및 상기 전해질층 상에 캐소드 전극층을 형성하는 단계를 포함하며, 상기 애노드 전극층 형성 단계와 상기 캐소드 전극층 형성 단계 중 적어도 하나의 단계는 전기화학반응 면적을 향상시킬 수 있도록 모세관력(Capillary force)에 의해 전극/전해질 물질이 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 형성되는 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법을 통해 달성된다.
또한, 본 발명에서 상기 모세관력을 사용하여 제조되는 상기 애노드 전극층과 상기 캐소드 전극층 중 적어도 하나는 전극층은 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB)을 증가시킬 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 모세관력을 사용할 전극/전해질 물질은 나노 파우더(nano powder)일 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 나노 파우더의 전극은 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 루테늄(Ru), 코발트(Co) 중 어느 하나이고, 상기 전해질은 GDC(gadolinium doped ceria), YSZ(yittria stabilized zirconia), SDC(samarium doped ceria) 중 어느 하나일 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 전해질층 형성 단계는 ALD(Atomic Layer Deposition), 스퍼터(Sputter), CVD(Chemical Vapor Deposition) 중 어느 하나의 방법으로 실시할 수 있다.
본 발명에 의하면, 애노드(연료극) 또는 캐소드(공기극) 형성시 전극/전해질 물질이 모세관력(Capillary force)에 의해 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 다공성 지지체와의 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB) 증가에 따른 연료전지의 효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.
도 1은 종래기술 1에 대한 연료극 지지형 고체산화물 연료전지의 단전지 단면을 보인 사진이다.
도 2는 종래기술 2에 대한 금속 지지체형 고체 산화물 연료전지의 일 예가 도시된 단면도이다.
도 3은 본 발명에 의한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법의 블록도이다.
도 4는 본 발명에 의한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법의 공정도이다.
< 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명 >
200: 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택
202: 다공성 지지체
210: 애노드 전극층
220: 전해질층
230: 캐소드 전극층
상기한 바와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 특징에 따르면, 본 발명은, 애노드 전극층을 형성하는 단계; 상기 애노드 전극층 상에 전해질층을 형성하는 단계; 및 상기 전해질층 상에 캐소드 전극층을 형성하는 단계를 포함하며, 상기 애노드 전극층 형성 단계와 상기 캐소드 전극층 형성 단계 중 적어도 하나의 단계는 전기화학반응 면적을 향상시킬 수 있도록 모세관력(Capillary force)에 의해 전극/전해질 물질이 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 형성되는 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법을 통해 달성된다.
또한, 본 발명에서 상기 모세관력을 사용하여 제조되는 상기 애노드 전극층과 상기 캐소드 전극층 중 적어도 하나는 전극층은 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB)을 증가시킬 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 모세관력을 사용할 전극/전해질 물질은 나노 파우더(nano powder)일 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 나노 파우더의 전극은 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 루테늄(Ru), 코발트(Co) 중 어느 하나이고, 상기 전해질은 GDC(gadolinium doped ceria), YSZ(yittria stabilized zirconia), SDC(samarium doped ceria) 중 어느 하나일 수 있다.
또한, 본 발명에서의 상기 전해질층 형성 단계는 ALD(Atomic Layer Deposition), 스퍼터(Sputter), CVD(Chemical Vapor Deposition) 중 어느 하나의 방법으로 실시할 수 있다.
본 명세서 및 청구범위에 사용된 용어나 단어는 발명자가 그 자신의 발명을 가장 최선의 방법으로 설명하기 위해 용어의 개념을 적절하게 정의할 수 있다는 원칙에 입각하여 본 발명의 기술적 사상에 부합하는 의미와 개념으로 해석되어야만 한다.
명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 "포함" 한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다. 또한, 명세서에 기재된 "...부"라는 용어는 적어도 하나의 기능이나 동작을 처리하는 단위를 의미하며, 이는 하드웨어나 소프트웨어 또는 하드웨어 및 소프트웨어의 결합으로 구현될 수도 있다.
이하 도면을 참고하여 본 발명에 의한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법에 대한 실시 예의 구성을 상세하게 설명하기로 한다.
도 4에는 본 발명에 의한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법이 블록도로 도시되어 있고, 도 5에는 본 발명에 의한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법의 공정도가 도시되어 있다.
이들 도면에 의하면, 본 발명의 일실시예에 의한 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법은 다공성 지지체 준비 단계(S100), 애노드 전극층 형성 단계(S110), 역전 단계(S120), 전해질층 형성 단계(S130) 및 캐소드 전극층 형성 단계(S140)를 포함한다.
다공성 지지체 준비 단계(S100)는 나노 기공을 가진 다공성 지지체(202)인 AAO(Anodized Aluminum Oxide) 기판을 예시로 하여 준비하는 단계이다. 이는 고체산화물연료전지(solid oxide fuel cell)의 동작온도 저온화를 구현하고자 할 때 전해질 구조가 얇아야 하므로 전해질층을 지지하기 위한 다공성 지지체(202)를 준비하는 단계이다. (도 3a 참조)
여기서, 다공성 지지체(202)는 약 500℃까지 견딜 수 있는 물질로 제조되며, 기체가 충분히 통과할 수 있는 정도의 기공도(porosity)를 가진다.
애노드 전극층 형성 단계(S110)는 모세관력(Capillary force)에 의해 애노드 물질이 다공성 지지체(202)의 기공(pore) 내벽면을 타고 올라가게 한 후 스퍼터(Sputter) 또는 ALD(Atomic Layer Deposition) 등의 공정을 통해 애노드 전극층(210)인 애노드 물질층을 형성하는 단계이다. (도 3b 참조)
여기서, 애노드 물질은 10㎚ 이하의 전극용 나노 파우더(nano powder)로, 상기 나노 파우더의 전극은 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 루테늄(Ru), 코발트(Co) 중 어느 하나이고, 전해질은 GDC(gadolinium doped ceria), YSZ(yittria stabilized zirconia), SDC(samarium doped ceria) 중 어느 하나가 적용된다.
즉, 상기 애노드 전극층 형성 단계(S110)는 애노드 전극층(210)의 형성시 나노 파우더를 모세관력에 의해 다공성 지지체(202)의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 상기 다공성 지지체(202)와의 계면 향상에 따른 전기화학적 면적 즉, 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB)을 증가시킬 수 있도록 하는 것이다.
한편, 상기 애노드 전극층 형성 단계(S110) 수행시 애노드 물질이 고체가 아니므로 다공성 지지체(202)의 기공으로 상기 애노드 물질을 빨아올리는 과정에서 빨아올린 반대측 애노드 물질의 저면이 함몰 형성되어 요철부가 형성된다.
이렇게, 애노드 전극층(210)은 물결 모양의 요철부를 통해 평면 대비 전해질층(220) 및 캐소드 전극층(230)과의 접촉 면적이 넓어지므로 반응 면적 역시 증가하는 것이다.
본 실시예에서는 모세관력(Capillary force)에 의해 애노드 전극층(210)이 형성되는 것으로 예시하였으나, 이에 한정하지 않고 캐소드 전극층(230)만 모세관력에 의해 형성되거나, 상기 애노드 전극층(210)과 상기 캐소드 전극층(230) 모두 모세관력에 의해 형성될 수 있다.
역전 단계(S120)는 다공성 지지체(202)의 저면에 형성된 애노드 전극층(210)이 상방을 향하도록 역전시키는 단계이다. 이는 다공성 지지체(202)의 저면에 형성된 애노드 전극층(210)을 상측에 위치하도록 하여 상기 애노드 전극층(210) 상에 전해질층(220)을 형성하는 전해질층 형성 단계(S130)와 캐소드 전극층 형성 단계(S140)를 순차적으로 용이하게 수행하기 위함이다. (도 3c 참조)
전해질층 형성 단계(S130)는 애노드 전극층(210)의 상면에 전해질층(220)을 ALD(Atomic Layer Deposition), 스퍼터(Sputter), CVD(Chemical Vapor Deposition) 등의 박막 증착 기법에 의해 증착하여 박막 형태로 얇게 형성하는 단계이다. (도 3d 참조)
즉, 상기 전해질층 형성 단계(S130)는 거친 애노드 전극층(210)의 표면에 전해질층(220)을 증착하게 되면 애노드 구조와 동일한 형태를 가지게 되므로 전기화학적 면적을 넓게 만들 수 있는 것이다.
여기서, 상기 전해질층(220)은 지르코늄 산화물(ZrxOy), 세륨 산화물(CexOy), 란타늄 갈레이트(Lanthanum Gallate), 바륨 세레이트(Barium Cerate), 바륨 지르코네이트(Barium Zirconate), 비스무스 계열 산화물 또는 상기 재료들의 여러 도핑(doping) 상과 같은 산소 이온 전도체(Oxygen ion conducting materials), 혹은 프로톤 전도체(Proton conducting materials) 등의 이온 전도체를 포괄하는 범주에서 선택하여 사용할 수 있다. 여기서, 상기 전해질층(220)은 GDC(Gd-doped CeO2) 또는 YSZ(Yttria-stabilized zirconia) 등의 전해질 물질이 적용될 수 있다.
캐소드 전극층 형성 단계(S250)는 전해질층(220) 상에 캐소드 전극층(230)을 형성하는 단계이다. (도 3e 참조)
이때, 상기 제2 전극층 형성 단계(S250)는 고성능 촉매인 플래티넘(백금, Pt), 팔라듐(Pd), 니켈(Ni), 루세늄(Ru) 등의 재질로, 스퍼터(Sputter), PLD(Pulsed Laser Deposition), ALD(Atomic Layer Deposition) 등의 방법에 의해 증착하여 캐소드 전극층(230)을 형성하는 단계이다.
본 발명의 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법에 의해 제조되는 박막형 고체 산화물 연료전지 스택(200)은 다공성 지지체(202), 애노드 전극층(210), 전해질층(220) 및 캐소드 전극층(230)을 포함한다.
여기서, 애노드 전극층(210) 및 캐소드 전극층(230)은 전기화학반응이 일어날 수 있도록 넓은 표면적을 제공하되, 이때 발생하는 전자의 이동통로를 제공하는 기능을 하며, 전해질층(220)은 전극 사이에서 이온의 이동통로를 제공하지만 전자의 이동은 차단하고 연료와 산소를 분리하는 기능을 하고, 상기 촉매에 의해 형성된다.
다공성 지지체(202)는 AAO(Anodized Aluminum Oxide) 기판을 말한다. 이는 고체 산화물 연료전지(solid oxide fuel cell)의 동작온도 저온화를 구현하고자 할 때 전해질 구조가 얇아야하므로 이를 위한 다공성 지지체를 구비하는 것이다. 이때, 다공성 지지체(202)는 산화 알루미늄(Al2O3)인 절연체이다.
애노드 전극층(Anode electrode: 210)은 다공성 지지체(202)의 상면에 형성되는 연료극으로, 애노드 물질이 모세관력(Capillary force)에 의해 다공성 지지체(202)의 기공(pore) 내벽면을 타고 올라가면서 반대측은 함몰되어 다공성 지지체(202)와의 계면과 전해질층(220)과의 계면(물결 모양) 향상에 따라 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB)을 증가시킬 수 있도록 형성된다.
여기서, 애노드 물질은 10㎚ 이하의 전극용 나노 파우더(nano powder)로, 상기 나노 파우더는 O-GDC(gadolinium doped ceria), NiO-YSZ(yittria stabilized zirconia), NiO-SDC(samarium doped ceria) 파우더 등이 포함된다.
전해질층(220)은 애노드 전극층(210)의 상에 형성되는 고밀도 전해질(Dense electrolyte)로, 지르코늄 산화물(ZrxOy), 세륨 산화물(CexOy), 란타늄 갈레이트(Lanthanum Gallate), 바륨 세레이트(Barium Cerate), 바륨 지르코네이트(Barium Zirconate), 비스무스 계열 산화물 또는 상기 재료들의 여러 도핑(doping)상과 같은 산소 이온 전도체(Oxygen ion conducting materials), 혹은 프로톤 전도체(Proton conducting materials) 등의 이온 전도체를 포괄하는 범주에서 선택하여 사용할 수 있다.
캐소드 전극층(Cathode electrode: 230)은 고성능 촉매인 플래티넘(백금, Pt), 팔라듐(Pd), 니켈(Ni), 루세늄(Ru) 등의 재질로 형성되는 공기극으로, 스퍼터(Sputter), PLD(Pulsed Laser Deposition), ALD(Atomic Layer Deposition) 등의 방법에 의해 증착하여 형성된다.
이상과 같이 본 발명은 비록 한정된 실시예와 도면에 의해 설명되었으나, 본 발명은 상기의 실시예에 한정되는 것은 아니며, 본 발명이 속하는 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 이러한 기재로부터 다양한 수정 및 변형이 가능하다.
그러므로 본 발명의 범위는 설명된 실시예에 국한되어 정해져서는 아니 되며, 후술하는 특허청구범위뿐 아니라 이 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.
본 발명은 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법.에 관한 것으로, 본 발명은, 전기화학반응 면적을 향상시킬 수 있도록 모세관력(Capillary force)에 의해 전극/전해질 물질이 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 애노드 물질층을 형성하는 단계; 상기 애노드 물질층 상에 전해질층을 형성하는 단계; 및 상기 전해질층 상에 캐소드 전극층을 형성하는 단계를 포함한다.
본 발명에 의하면, 애노드(연료극) 또는 캐소드(공기극) 형성시 전극/전해질 물질이 모세관력(Capillary force)에 의해 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 다공성 지지체와의 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB) 증가에 따른 연료전지의 효율을 향상시킬 수 있는 효과가 있다.

Claims (5)

  1. 애노드 전극층을 형성하는 단계;
    상기 애노드 전극층 상에 전해질층을 형성하는 단계; 및
    상기 전해질층 상에 캐소드 전극층을 형성하는 단계를 포함하며,
    상기 애노드 전극층 형성 단계와 상기 캐소드 전극층 형성 단계 중 적어도 하나의 단계는 전기화학반응 면적을 향상시킬 수 있도록 모세관력(Capillary force)에 의해 전극/전해질 물질이 다공성 지지체의 기공 내벽면을 타고 올라가게 하여 형성되는 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 모세관력을 사용하여 제조되는 상기 애노드 전극층과 상기 캐소드 전극층 중 적어도 하나는 전극층은 삼상 계면(Three Phase Boundary: TPB)을 증가시키는 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 모세관력을 사용할 전극/전해질 물질은 나노 파우더(nano powder)인 것을 특징으로 하는 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법.
  4. 제3항에 있어서,
    상기 나노 파우더의 전극은 니켈(Ni), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 루테늄(Ru), 코발트(Co) 중 어느 하나이고, 상기 전해질은 GDC(gadolinium doped ceria), YSZ(yittria stabilized zirconia), SDC(samarium doped ceria) 중 어느 하나인 나노파우더를 이용한 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 전해질층 형성 단계는 ALD(Atomic Layer Deposition), 스퍼터(Sputter), CVD(Chemical Vapor Deposition) 중 어느 하나의 방법으로 실시하는 박막형 고체 산화물 연료전지의 스택 제조방법.
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