WO2014069595A1 - 歯牙用貼付シート - Google Patents

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知一 都合
元 中内
諒太 椎葉
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花王株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a tooth sticking sheet excellent in tooth whitening effect.
  • Human teeth are colored by the addition of tartar and plaque, as well as various colored materials attached to the surface, and the gloss is lowered. These reductions in coloring and gloss are not cosmetically desirable, and various means for whitening teeth have been developed.
  • Patent Document 1 discloses a tooth whitening patch having a multilayer structure of a contact pressure-sensitive adhesive layer, an active substance storage layer, and a support layer, and the contact pressure-sensitive adhesive layer exhibits an adhesive force when applied to a tooth.
  • the peroxide contained in the active substance storage layer provides a whitening effect on the teeth.
  • Patent Document 2 discloses a first film having a first whitening agent and a first water-soluble or water-dispersible polymer system, and a second whitening agent and a second water-soluble or water-dispersible polymer system.
  • a multilayer strip is disclosed that includes a second film having a whitening agent such as hydrogen peroxide contained in each film.
  • Patent Document 3 discloses a method for producing a laminate including an individual layer, in which at least one layer can contain at least one drug or cosmetic active substance, and the like. It is also described that the coating composition used to form the layer may have a different concentration, viscosity, crosslinkability, solid content, solvent content or pH.
  • the present invention relates to a layer (A) having a pH of 6.6 to 10.5 when dissolved in water, phytic acid, hexametaphosphoric acid, an organic acid having a pKa of 4.5 to 7.0 at 25 ° C. And a layer (B) containing one or more components (b) selected from these salts and having a pH of 3.5 or more and 6.5 or less when dissolved in water
  • the present invention provides a tooth sticking sheet (hereinafter also referred to as “the sticking sheet of the present invention”).
  • Example 6 is a graph showing the change with time of pH after storage based on Measurement Method 1 in the laminated sheets of Examples 46 to 49. It is a graph which shows the time-dependent change of pH after the preservation
  • the tooth whitening patches and multilayer strips described in Patent Documents 1 and 2 above use peroxides such as hydrogen peroxide as a whitening component, the tooth surface and the oral mucosa are stimulated more than necessary or perceived. It may cause hypersensitivity, etc., and there is a possibility that a sufficient effect cannot be obtained for discoloration of teeth due to aging or the like. Furthermore, the manufacturing method of the laminated body described in Patent Document 3 does not disclose specific components and pH for applying the whitening effect by sticking the laminated body to the teeth, and has safety. Sufficient studies have not been made to obtain a product that improves the whitening effect of the teeth while increasing the amount.
  • peroxides such as hydrogen peroxide
  • the present invention relates to a tooth sticking sheet that has a high safety and can obtain an excellent tooth whitening effect by simple means of sticking to a tooth.
  • the inventors of the present invention have examined substances that can cause coloring of teeth due to aging, and found that components in a minute solid product having a thickness of less than several ⁇ m attached to the tooth surface are coloring factors. Furthermore, when this minute solid product was analyzed in detail, this minute solid product contains not only inorganic substances such as calcium phosphates but also organic substances, and these inorganic substances and organic substances are uniformly mixed. Rather, it was discovered that there are many locations where each is unevenly distributed to form a solid product. Therefore, the present inventors unexpectedly apply a specific component to a minute solid product on the tooth surface where the organic substance and the inorganic substance are unevenly distributed while giving a temporal change to the pH environment of the tooth surface.
  • the pH environment of the tooth surface can be changed over time while sufficiently applying specific components when sticking to the tooth. It exhibits excellent whitening effect and can make teeth white and glossy.
  • the fine dirt or solid product adhering to or depositing on the tooth refers to a solid material having a thickness of less than several ⁇ m generated on the surface of the tooth, and the solid material includes an inorganic substance or an organic substance, Or what has the structure of the composite aggregate
  • This minute solid product is thought to be gradually formed mainly by the deposition of components such as protein, calcium, and phosphorus in saliva, and the oral environment deteriorates due to aging and decreased salivary secretion. Etc., and is difficult to remove by normal brushing processing.
  • the adhesive sheet of the present invention has a layer (A) having a pH of 6.6 to 10.5 when dissolved in water, phytic acid, hexametaphosphoric acid, and a pKa at 25 ° C. of 4.5 to 7.0. It has a layer (B) containing one or more components (b) selected from organic acids and salts thereof and having a pH of 3.5 or more and 6.5 or less when dissolved in water.
  • the layer (A) having a pH of 6.6 or more and 10.5 or less when dissolved in water and the component (b) are contained, and the pH is 3.5 or more and 6 when dissolved in water.
  • the layer (A) and the layer (B) are sequentially dissolved on the tooth surface when applied to the tooth, and the pH environment on the tooth surface is changed over time.
  • the component (b) contained in the layer (B) can be released to the tooth surface.
  • the layer (A) of the patch sheet of the present invention has a pH of 6.6 or more and 10.5 or less when dissolved in water.
  • the pH environment of the tooth surface is set to 6.6 or more and 10.5 or less, and it is particularly effective for the organic soil in the solid product to make it easy to remove the inorganic soil in the solid product.
  • the component (b) is likely to act under the environment, and the low crystalline apatite can be selectively and satisfactorily removed to sufficiently exhibit an immediately effective gloss imparting effect.
  • the pH of the layer (A) when dissolved in water is a value at room temperature (25 ° C.), and it is 6.6 or more from the viewpoint of providing a gloss imparting effect and a whitening effect while making it easy to remove organic matter stains.
  • 7.1 or more is preferable, 7.5 or more is more preferable, and 8 or more is particularly preferable.
  • From the viewpoint of action on the oral mucosa it is 10.5 or less, and further 10 or less. Further, it is preferably 9.5 or less, more preferably 9 or less.
  • the layer (A) has a pH of 6.6 to 10.5 when dissolved in water, preferably 7.1 to 10, and preferably 7.5 to 9.5. Most preferably, it is 8-9.
  • the measuring method of pH of a layer (A) applies and measures the minimum amount of water which can measure pH on a layer (A). Specifically, at room temperature (25 ° C.), water that can dissolve the layer (A) on the adhesive sheet of the present invention inclined at 45 degrees from the horizontal plane with the layer (A) facing up, for example, 0 After dropping 1 to 0.5 g, the dropped water is promptly collected, and the pH is measured, for example, with a compact pH meter B-712 (Horiba, Ltd.).
  • the water in which the layer (A) is dissolved is purified water and includes distilled water or ion exchange water.
  • the solid (B) is solidified in a state in which minute solid products are easily removed. You may use 1 type individually or in combination of 2 or more types in the range which can suppress the demineralization of a tooth
  • the layer (A) of the adhesive sheet of the present invention preferably further contains a gelling agent.
  • a gelling agent include pullulan, sodium carboxymethylcellulose, hydroxyethylcellulose, carboxyvinyl polymer, xanthan gum, carrageenan, sodium alginate, hydroxypropylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose, guar gum, and chondroitin sulfate sodium.
  • non-ionic polymers such as pullulan, hydroxyethyl cellulose, hydroxypropyl methylcellulose, guar gum, hydroxypropyl cellulose, etc., from the viewpoint that the sheet can be prepared well and the solubility of the layer (A) can be controlled well.
  • 1 type (s) or 2 or more types it is preferable to contain 1 type (s) or 2 or more types, and from the viewpoint of an immediate effect of gloss imparting effect and whitening effect, 1 type or 2 types or more selected from pullulan, hydroxyethylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose, and hydroxypropylcellulose It is more preferable to contain.
  • the layer (A) of the adhesive sheet of the present invention is a component of fluctuation in pH environment and components by releasing the component (b) contained in the layer (B) into the oral cavity while changing the pH environment in the oral cavity.
  • this component (a) is effective as a gloss-enhancing action enhancer by the component (b) contained in the layer (B) described later, each of the components (a) and (b) can be applied simultaneously.
  • the layer (A) and the layer (B) can be made to act in order when the sheet is stuck to a tooth, and the gloss imparting action of the component (a) is improved by the component (b). It can effectively act as an enhancer, and can enhance the whitening effect and gloss imparting effect of the teeth.
  • Examples of the component (a) alkyl sulfuric acid, acylmethyl tauric acid, N-acyl sarcosine acid and salts thereof include lauryl sulfate, lauroylmethyl tauric acid, N-lauroyl sarcosine acid and salts thereof. Salts are preferable, and as these salts, alkali metal salts such as sodium salts and potassium salts are more preferable. Specifically, sodium lauryl sulfate, potassium lauryl sulfate, sodium lauroylmethyl taurine, potassium lauroylmethyl taurine, sodium lauroyl sarcosine And lauroyl sarcosine potassium.
  • orthophosphoric acid and condensed phosphoric acid examples include pyrophosphoric acid, tripolyphosphoric acid, tetrapolyphosphoric acid, and metaphosphoric acid.
  • alkali metal salts such as sodium salt and potassium salt are preferable.
  • examples thereof include sodium pyrophosphate, potassium pyrophosphate, sodium tripolyphosphate, and potassium tripolyphosphate.
  • pyrophosphoric acid, tripolyphosphoric acid or a salt thereof is preferable, and sodium pyrophosphate or sodium tripolyphosphate is more preferable from the viewpoint of enhancing the whitening effect and gloss-imparting effect of the tooth by short-term use.
  • the content of the component (a) in the layer (A) is from the viewpoint of satisfactorily exhibiting the effect of removing this fine solid product while easily removing it, the effect of enhancing glossiness, and the whitening effect.
  • the dry mass is preferably 1% by mass or more, more preferably 2% by mass or more, and further preferably 3% by mass or more.
  • the content of the component (a) in the layer (A) is dry mass, preferably 15% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, from the viewpoint of use feeling such as taste and squeaky. More preferably, it is 8.5 mass% or less, More preferably, it is 7 mass% or less.
  • the content of the component (a) in the layer (A) is preferably 1 to 15% by mass, more preferably 2 to 10% by mass, and further preferably 3 to 8.5% by mass in terms of dry mass. %, More preferably 3 to 7% by mass.
  • the thickness of the layer (A) is preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, and even more preferably 20 ⁇ m or less from the viewpoint of dissolving the layer (A) in an appropriate time and ensuring appropriate flexibility as a sheet. .
  • the thickness of the layer (A) is preferably 1 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more, and even more preferably 7 ⁇ m or more, from the viewpoint of enabling enhancement of the whitening action and gloss imparting action of the teeth.
  • the thickness of the layer (A) is preferably 1 to 100 ⁇ m, more preferably 5 to 50 ⁇ m, and further preferably 7 to 20 ⁇ m.
  • the layer (A) is preferably formed using the stock solution (A).
  • the layer (A) can be formed by forming a layer using the stock solution (A) and then performing a drying process.
  • the content of the component (a) in the stock solution (A) is an effect of satisfactorily removing the component while keeping the minute solid product easy to remove. From the viewpoint of sufficiently exhibiting the gloss enhancement effect and the whitening effect, it is preferably 0.025% by mass or more, more preferably 0.125% by mass or more, and further preferably 0.25% by mass or more. is there.
  • the content of the component (a) in the undiluted solution (A) is preferably 7.5% by mass or less, more preferably 5% by mass or less, and still more preferably from the viewpoint of feeling of use such as taste and squeakiness. Is 2.5% by mass or less.
  • the content of component (a) in the stock solution (A) is preferably 0.025% by mass to 7.5% by mass, more preferably 0.125-5% by mass, and still more preferably 0 .25 to 2.5% by mass.
  • the content of component (a) in the stock solution (A) is measured after neutralization with potassium hydroxide or sodium hydroxide, and the total amount is converted to an acid.
  • the pH of the stock solution (A) is preferably 6.6 or more, more preferably 7.1 or more, and still more preferably 7.5 or more, particularly preferably 8 or more. From the viewpoint of action on the oral mucosa, it is 10.5 or less, more preferably 10 or less, and further preferably 9.5 or less. In particular, it is preferably 9 or less. From the same viewpoint, the pH of the stock solution (A) is preferably 6.6 to 10.5, more preferably 7.1 to 10, and further preferably 7.5 to 9.5 or less. In particular, 8 to 9 is preferable.
  • the layer (A) using the stock solution (A) from the viewpoint of film formability when the stock solution (A) has a high salt concentration, as a gelling agent, a nonionic polymer, that is, pullulan, It is preferable to contain one or more of hydroxyethylcellulose, guar gum, hydroxypropylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose and the like.
  • the layer (A) or the stock solution (A) may contain about 1 to 20 times the amount of water and / or a solvent such as ethanol.
  • the stock solution (A) contains water and It is preferable to form a slurry using a solvent such as ethanol.
  • the layer (A) is formed using a slurry-like stock solution (A) formed using a solvent such as water and / or ethanol, and then formed through a drying step, and the water content in the layer (A) is
  • the layer (A) has a dry weight of 100 parts by mass, preferably 18 parts by mass or less, more preferably 15 parts by mass or less, and still more preferably 14 parts by mass or less. From the viewpoints of productivity and manufacturability, it is preferably 2 parts by mass or more, more preferably 3 parts by mass or more, and further preferably 5 parts by mass or more.
  • the layer (B) in the adhesive sheet of the present invention comprises one or more components selected from phytic acid, hexametaphosphoric acid, an organic acid having a pKa of 4.5 to 7.0 at 25 ° C., and salts thereof ( b). Since this component (b) has an excellent whitening effect and gloss imparting effect on teeth in the acidic to weakly acidic region, the gloss imparting effect can be obtained by causing the layer (A) and the layer (B) to act on the teeth in order. Can be remarkably enhanced, and excellent tooth glossing effect and tooth whitening effect can be obtained even by short-term use.
  • Examples of the organic acid having a pKa at 25 ° C. of 4.5 to 7.0 include fumaric acid, malic acid, tartaric acid, citric acid, glutaric acid and the like.
  • a component (b) a phytic acid or its salt is preferable from a viewpoint which exhibits the outstanding whitening effect
  • pKa in 25 degreeC is the reciprocal value of the logarithm of an acid dissociation constant (for example, "Chemical Handbook basic edition 2nd revised edition", page 993, Maruzen Co., Ltd., September 20, 1986 No.
  • the layer (B) has a pH of 3.5 or more and 6.5 or less when dissolved in water.
  • the layer (B) has a pH of 3.5 or more and 6.5 or less when dissolved in water.
  • the pH when the layer (B) is dissolved in water to pH 3.5 or more and 6.5 or less
  • the adhesive sheet of the present invention is applied to a tooth, it is dissolved in saliva or the like.
  • the pH environment of the tooth surface is adjusted to pH 3.5 or more and 6.5 or less, and particularly low crystalline apatite is selectively removed from the tooth surface to the enamel trabecular space. It can effectively act on inorganic soils to remove fine solid products, and suppress the decalcification of the tooth surface, so that it can sufficiently exhibit a gloss imparting effect and a whitening effect with immediate effect.
  • the pH when the layer (B) is dissolved in water is a value at 25 ° C., and is 3.5 or more from the viewpoint of suppressing decalcification of the tooth surface and exhibiting an immediate gloss imparting effect and whitening effect. Further, it is preferably 3.7 or more, more preferably 4.0 or more, particularly preferably 4.2 or more, and a gloss imparting effect and a whitening effect by removing the solid product. From the viewpoint of sufficiently achieving the above, it is 6.5 or less, preferably 6.0 or less, more preferably 5.5 or less, and particularly preferably 5.0 or less.
  • the layer (B) has a pH of 3.5 to 6.5 when dissolved in water, preferably 3.7 to 6.0, and more preferably 4.0 to 5.5.
  • the pH measurement method for the layer (B) is the same as the pH measurement method for the layer (A).
  • a minimum amount of water capable of measuring pH is applied on the layer (B).
  • water for example, 0.1 to 0.5 g, in which the layer (B) is dissolved is dropped onto the adhesive sheet of the present invention inclined at 45 degrees from the horizontal plane with the layer (B) facing up. Thereafter, the dropped water is promptly collected, and the pH is measured, for example, with a compact pH meter B-712 (Horiba, Ltd.).
  • the water in which the layer (B) is dissolved is purified water, and includes distilled water or ion exchange water.
  • the content of the component (b) in the layer (B) is a dry mass, preferably 5% by mass or more, more preferably, from the viewpoint of sufficiently exerting a fine solid product removing effect and a gloss imparting effect. It is 10 mass% or more, More preferably, it is 12 mass% or more.
  • the content of the component (b) in the layer (B) is a dry mass, preferably 30% by mass or less, more preferably 28% by mass, from the viewpoint of suppressing tooth decalcification and from the viewpoint of taste and creaking. From the viewpoint of manufacturability, it is more preferably 20% by mass or less.
  • the content of the component (b) in the layer (B) is preferably 5 to 30% by mass, more preferably 10 to 28% by mass, and further preferably 12 to 28% by dry mass. From the viewpoint of manufacturability, it is more preferably 12 to 20% by mass or more.
  • what converted the whole quantity into the acid (acid conversion amount) is employ
  • a pH adjusting agent As the pH adjusting agent, the gloss imparting effect and the whitening effect by the component (b) are not inhibited, and Insofar as deashing can be suppressed, inorganic acids such as hydrochloric acid and sulfuric acid, hydroxides such as sodium hydroxide, ammonia or aqueous ammonia, lower alkanolamines, basic amino acids such as arginine and lysine, etc. You may use individually by 1 type or in combination of 2 or more types. Of these, hydroxides such as sodium hydroxide are preferable.
  • the layer (B) of the patch sheet of the present invention preferably further contains a gelling agent.
  • a gelling agent include pullulan, sodium carboxymethylcellulose, hydroxyethylcellulose, carboxyvinyl polymer, xanthan gum, carrageenan, sodium alginate, hydroxypropylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose, guar gum, and chondroitin sulfate sodium.
  • nonionic polymers such as pullulan, hydroxyethylcellulose, guar gum, hydroxypropylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose and the like may be contained.
  • the thickness of the layer (B) is preferably 200 ⁇ m or less, more preferably 100 ⁇ m or less, and even more preferably 60 ⁇ m or less from the viewpoint of dissolving in an appropriate time and ensuring appropriate flexibility as a sheet. .
  • the thickness of the layer (B) is preferably 5 ⁇ m or more, more preferably 10 ⁇ m or more, and even more preferably 15 ⁇ m or more, from the viewpoint of enabling enhancement of the whitening effect and gloss imparting action of the teeth by short-term use. And more preferably 20 ⁇ m or more.
  • the thickness of the layer (B) is preferably 5 to 200 ⁇ m, more preferably 10 to 100 ⁇ m, still more preferably 15 to 60 ⁇ m, and still more preferably 20 to 60 ⁇ m.
  • the layer (B) is preferably formed using a stock solution (B) containing the component (b).
  • the layer (B) can be formed by forming a layer using the stock solution (B) and then performing a drying process.
  • the content of the component (b) in the stock solution (B) is preferably 0.25% by mass or more, more preferably 1 from the viewpoint of sufficiently exhibiting the effect of removing a fine solid product and the effect of imparting gloss. .25% by mass or more, more preferably 2.5% by mass or more.
  • the content of the component (b) in the stock solution (B) is preferably 12.5% by mass or less, more preferably 10% by mass or less, from the viewpoint of suppressing tooth decalcification and from the viewpoint of taste and creaking.
  • the content of the component (b) in the stock solution (B) is preferably 0.25 mass% or more and 12.5 mass% or less, more preferably 1.25 to 10 mass%, further preferably. Is 2.5 to 7.5% by mass.
  • the content of component (b) in the stock solution (B) is measured after neutralization with potassium hydroxide or sodium hydroxide, and the total amount is converted to an acid.
  • the pH of the stock solution (B) is preferably 3.5 or more, more preferably 3.7 or more, and further preferably It is 4.0 or more, and more preferably 4.2 or more. From the same viewpoint, the pH of the stock solution (B) is preferably 6.5 or less, more preferably 6.0 or less, still more preferably 5.5 or less, particularly 5.0 or less. It is preferable to do.
  • the pH in the stock solution is also a value at 25 ° C.
  • the same gelling agent as in the case of forming the layer (A) from the viewpoint of film formability when the stock solution (A) has a high salt concentration. It is preferable to contain one or two or more nonionic polymers such as pullulan, hydroxyethylcellulose, guar gum, hydroxypropylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose and the like.
  • the layer (B) or the stock solution (B) may contain about 1 to 20 times the amount of a solvent such as water and / or ethanol in the same manner as the layer (A) or the stock solution (A).
  • the stock solution (B) preferably forms a slurry using a solvent such as water and / or ethanol.
  • the layer (B) is formed using a slurry stock solution (B) formed using a solvent such as water and / or ethanol, and then formed through a drying step, and the water content in the layer (B) is
  • the layer (B) has a dry weight of 100 parts by mass, preferably 18 parts by mass or less, more preferably 15 parts by mass or less, and still more preferably 14 parts by mass or less. From the viewpoints of productivity and manufacturability, it is preferably 2 parts by mass or more, more preferably 3 parts by mass or more, and further preferably 5 parts by mass or more.
  • the layer (B) is preferably one in which the content of the polyvalent cation is kept low from the viewpoint of preventing the component (b) from becoming insoluble or reducing the effect of removing the solid product.
  • the content of the polyvalent cation is measured by an ICP emission analysis method (ICP emission analysis apparatus: Perkin Elmer Optima 5300 DV), and is less than 0.1-fold mol relative to the component (b) as the total polyvalent cation. 0.02 times mol or less is preferable and 0.01 times mol or less is more preferable.
  • an agent mainly supplying a polyvalent cation such as a cationic antibacterial agent, a cationic surfactant, aluminum, calcium, magnesium, iron, zinc, tin or the like is not included in the layer (B), and is unavoidable. Except for the case where it is mixed in the layer, the layer (B) preferably does not contain a polyvalent cation.
  • the content of the adsorbent in the layer (B) is 0.
  • the content is preferably less than 005% by mass, more preferably 0.0005% by mass or less, and it is preferably not contained unless inevitably mixed.
  • the layer (A) and the layer (B) may be dissolved first when the tooth sticking sheet of the present invention is stuck on the tooth, that is, the layer constituting the surface to be stuck on the tooth is a layer ( A) may be sufficient and a layer (B) may be sufficient.
  • the patch sheet of the present invention is applied to a tooth, the tooth surface is first brought to an environment of pH 6.6 to 10.5, and then component (b) is taken to an environment of pH 3.5 to 6.5.
  • the layer constituting the surface to be affixed to the tooth is preferably the layer (A).
  • the component (a) is first allowed to sufficiently act in an environment of pH 6.6 to 10.5, and then the component (b) is pH 3.5 to 6.
  • the layer constituting the surface to be attached to the tooth is preferably a layer (A).
  • the patch sheet of the present invention is affixed to a tooth, first, the component (b) is allowed to act sufficiently in an environment of pH 3.5 to 6.5, and then the component (a) is pH 6.6 to 10.
  • the layer constituting the surface to be attached to the tooth is preferably a layer (B).
  • the pH of the layer (B) it is preferable to adjust the pH of the layer (B) so that the component (b) acts in an environment of pH 5.5 or more and 6.5 or less in order to prevent enamel decalcification on the tooth surface. That is, the layer (B) preferably has a pH of 5.5 to 6.5 when dissolved in water.
  • the thickness ratio (A t : B t ) of the layer (A) and the layer (B) is preferably 1: 1 to 1:10, more preferably 1: 2 to 1: 9, Preferably it is 1: 3 to 1: 8.
  • the layer (A) and the layer (B) exhibit a whitening effect on teeth by bringing different pH environments to each other when dissolved in water. It is preferable to maintain performance that can result in different pH environments. Thus, since the layer (A) and the layer (B) are water-soluble, each component contained in one layer is prevented from moving to the other layer, and the flexibility and usability of the sheet are reduced.
  • the water content in the tooth sticking sheet of the present invention is preferably 18 parts by weight or less, more preferably 15 parts by weight or less, with respect to 100 parts by weight of the dry weight of the tooth sticking sheet. From the viewpoint of ensuring the flexibility, stickability and manufacturability of the sheet, it is preferably 2 parts by mass or more, more preferably 3 parts by mass or more, and 5 parts by mass. More preferably, it is the above.
  • the solubility of the layer (A) and the layer (B) in water is preferably lower in the layer (B) than in the layer (A).
  • the adhesion to the teeth is high, The tooth sticking sheet which has moderate rigidity and can be stuck even with wet hands can be obtained.
  • the pasting sheet can be peeled off and pasted again.
  • the adhesive sheet of the present invention has a layer (C) that does not collapse during dissolution of the layer (A) and / or the layer (B) as a layer other than the layer (A) and the layer (B). Is preferred. Especially, it is preferable to make a layer (C) into the layer which comprises the surface on the opposite side to the surface which affixes on a tooth.
  • the layer (C) constitutes a surface opposite to the surface to be applied to the tooth
  • the adhesive sheet of the present invention is applied to the tooth, the surface on the side where the layer of the sheet is applied to the tooth by saliva etc. It is possible to effectively prevent dissolution from the surface opposite to the surface, and the layer of the sheet can be preferentially dissolved from the surface to be attached to the tooth.
  • the layer (C) that does not disintegrate during the dissolution of the layer (A) and / or the layer (B) is formed, for example, by containing the component (c) that is a hardly water-soluble substance. That is, in the present invention, the poorly water-soluble substance means that the layer (C) does not collapse during the dissolution of the layer (A) and / or the layer (B), and preferably the layer (A) and / Or disintegrates after dissolution of the layer (B). In addition, it does not collapse
  • disintegrate means that disintegration advances and a layer (A) and / or a layer (B) will not be exposed.
  • the component (c) is selected from cellulose acetate phthalate, polyvinyl acetate, ethyl cellulose, polymethyl methacrylate, methacryloylethyl betaine-methacrylate copolymer, methacrylic acid copolymer and aminoalkyl methacrylate copolymer.
  • species or 2 or more types (co) polymer is mentioned.
  • ethyl cellulose and cellulose acetate phthalate are preferable from the viewpoints of improving the followability with the layer (A) and the layer (B) in the layer (C), and having an immediate effect of imparting gloss and whitening.
  • the content of the component (c) in the layer (C) effectively prevents dissolution of the layer from the surface opposite to the surface to be applied to the tooth, and constitutes the surface to be applied to the tooth.
  • the dry mass is preferably 40% by mass or more, more preferably 50% by mass or more, and further preferably 60% by mass or more.
  • the content of the component (c) in the layer (C) is dry mass, preferably 100% by mass or less, more preferably 90% by mass or less, and further preferably from the viewpoint of ease of use by the user. Is 80 mass% or less. Further, the content of the component (c) in the layer (C) is preferably 40 to 100% by mass, more preferably 50 to 90% by mass in terms of dry mass.
  • the thickness of the layer (C) is a viewpoint that effectively prevents dissolution of the layer from the surface opposite to the surface to be affixed to the tooth, and preferentially dissolves from the layer constituting the surface to be affixed to the tooth Therefore, it is preferably 0.5 ⁇ m or more, more preferably 1 ⁇ m or more.
  • the thickness of the layer (C) is preferably 40 ⁇ m or less, more preferably 10 ⁇ m or less, from the viewpoint of ease of use by the user.
  • the adhesive sheet of the present invention can further have an intermediate layer (X) in addition to the layer (A), layer (B) and layer (C).
  • an intermediate layer (X) can be formed between any of the layers (A), (B), and (C).
  • the layers (A) and the layer (B) are separated at the time of production without mixing the layers (A) and (B).
  • it becomes easy to improve the pH stability of the layers (A) and (B) and during use, one layer dissolves and contains the components contained in the mouth. After that, it becomes easy to dissolve the other layer and release the contained component into the oral cavity.
  • nonionic polymers such as pullulan, hydroxyethyl cellulose, guar gum, hydroxypropyl cellulose, and the like are preferable from the viewpoint of enhancing the followability to other layers, and the layers (A) and ( From the viewpoint of enhancing the separability of B), one or more selected from cellulose acetate phthalate, polyvinyl acetate, ethyl cellulose, polymethyl methacrylate, methacryloylethyl betaine-methacrylate copolymer, methacrylic acid copolymer and aminoalkyl methacrylate copolymer Two or more (co) polymers and shellac are preferred.
  • the water content of the intermediate layer (X) is 100 parts by weight of the dry weight of the intermediate layer (X). Is preferably 18 parts by mass, more preferably 15 parts by mass or less, and still more preferably 14 parts by mass or less, from the viewpoints of flexibility, adhesiveness and manufacturability of the adhesive sheet. It is preferably at least 3 parts by mass, more preferably at least 3 parts by mass, and even more preferably at least 5% by mass.
  • the thickness of the intermediate layer (X) is, for example, from the viewpoint of separability between the layer (A) and the layer (B) and the improvement in pH stability of the layer (A) and the layer (B).
  • it is preferably 1 ⁇ m or more, more preferably 5 ⁇ m or more, and further preferably 10 ⁇ m or more.
  • the thickness of the intermediate layer (X) is preferably 100 ⁇ m or less, more preferably 50 ⁇ m or less, and even more preferably 30 ⁇ m or less.
  • the thickness of the intermediate layer (X) is preferably 0.1 ⁇ m or more, more preferably 0.5 ⁇ m or more, and even more preferably 1 ⁇ m or more when using ethyl cellulose, shellac or the like.
  • the thickness of the intermediate layer (X) is preferably 5 ⁇ m or less, more preferably 3 ⁇ m or less, from the viewpoint of ease of use by the user.
  • the intermediate layer (X) preferably has a pH of 6.5 to 7.0.
  • the adhesive sheet of the present invention has a total thickness of preferably 10 ⁇ m or more, more preferably from the viewpoint of enhancing the followability to the teeth when applied and from the viewpoint of providing an immediate effect of imparting gloss and whitening. It is 20 ⁇ m or more, more preferably 30 ⁇ m or more, preferably 1000 ⁇ m or less, more preferably 500 ⁇ m or less, and further preferably 100 ⁇ m or less.
  • the adhesive sheet of the present invention may further contain, as appropriate, other components such as sweeteners, preservatives, bactericides, medicinal ingredients, pigments, dyes, and fragrances. As long as the effects of the present invention are not impaired, these other components can be contained in the layer (A), the layer (B), and an appropriate layer such as the layer (C) or the intermediate layer (X) as necessary.
  • other components such as sweeteners, preservatives, bactericides, medicinal ingredients, pigments, dyes, and fragrances.
  • the sticking sheet of the present invention imparts appropriate rigidity and flexibility to these layers.
  • a plasticizer examples include sugar alcohols such as sorbitol, erythritol, mannitol, maltitol, and lactitol, polyhydric alcohols such as glycerol, propylene glycol, and polyethylene glycol. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the content of the plasticizer in each layer is preferably 0.01% by mass or more, more preferably 0.1% by mass or more, and still more preferably 1% by mass or more in terms of dry mass.
  • the content of the plasticizer in each layer is preferably 50% by mass or less, more preferably 40% by mass or less, and further preferably 30% by mass or less in terms of dry mass.
  • a sheet consisting of a single layer (A) after preparing a stock solution (A) containing component (a), a polyethylene terephthalate (PET) that has been subjected to a mold release treatment and the like while taking into account its thickness ) Apply the stock solution (A) on the film and dry. And the sheet
  • seat which will comprise the surface of the side stuck on a tooth
  • a PET film is placed in the lowermost layer, a sheet composed of a single layer constituting the surface to be affixed to the teeth thereon, and another sheet composed of a single layer are sequentially laminated, for example, a heated pressure device Crimp using the.
  • the adhesive sheet of the present invention can be obtained by peeling off the lowermost PET film.
  • a layer (A) comprises the surface of the side affixed on a tooth
  • a PET film is made into a base material first, stock solution (A) is applied, and it is made to dry. Layer (A). Next, while forming the intermediate layer (X) on the layer (A) as necessary, the stock solution (B) is applied and dried to form the layer (B).
  • the adhesive sheet of this invention can also be obtained by crimping
  • the tooth sticking sheet of the present invention is preferably sealed in a moisture barrier packaging bag.
  • packaging bags include multi-layered resin sheets whose innermost layer is polyethylene, and packaging bags in which three or four sides of the sheets are heat-sealed.
  • packaging bags such as pillow bags and gusset bags A bag form can be used.
  • the resin sheet of the multilayer structure which comprises this packaging bag equips an intermediate
  • the adhesive sheet of the present invention can bring about an excellent gloss imparting effect and whitening effect on the tooth of the adherend only by being applied to the tooth.
  • the time from immediately after applying the adhesive sheet to the tooth until the layer (A) and the layer (B) are completely dissolved in water is the component (a) and component (b) released to the tooth surface. )
  • it is preferably 90 minutes or less, more preferably 60 minutes or less, and even more preferably 30 minutes or less.
  • the patch sheet of the present invention is stuck on a tooth, it is preferably 1 minute or more, more preferably 5 minutes or more, and even more preferably 10 minutes or more, from the viewpoint of effectively exhibiting the gloss imparting effect and the whitening effect. is there.
  • the tooth patch sheet of the present invention has an appropriate interval, specifically preferably 1 to 24 hours, more preferably 2 to 12 hours, preferably 2 times or more, More preferably 4 times or more, more preferably 6 times or more, when applied to the tooth, that is, by repeated use, the effect of the present invention can be further exerted, and damage to the enamel surface of the tooth is caused. It is possible to suppress teeth and to obtain teeth with more natural luster and gloss.
  • the time until the layer (A) is completely dissolved in water is preferably 15 minutes from the viewpoint of maintaining the concentration of the component (a) released to the tooth surface and ease of use by the user. Or less, more preferably 10 minutes or less, and even more preferably 5 minutes or less. From the viewpoint of effectively exerting the gloss imparting effect and the whitening effect when the adhesive sheet of the present invention is applied to a tooth, it is preferably 0.1 minutes or more, more preferably 0.3 minutes or more, and still more preferably 0.5 minutes or longer.
  • the time until the layer (B) is completely dissolved in water is preferably 75 minutes from the viewpoint of maintaining the concentration of the component (b) released to the tooth surface and ease of use by the user. Or less, more preferably 50 minutes or less, still more preferably 30 minutes or less, still more preferably 25 minutes or less, and even more preferably 15 minutes or less. From the viewpoint of effectively exhibiting the gloss imparting effect and the whitening effect when the patch sheet of the present invention is stuck on a tooth, it is preferably 1 minute or longer, more preferably 3 minutes or longer, and even more preferably 5 minutes or longer. is there.
  • the time (dissolution time) until all of the layer (B) is dissolved in water is preferably longer than the time (dissolution time) until all of the layer (A) is dissolved in water, and the layers (A) and ( The ratio (A m : B m ) of the time until B) is completely dissolved in water (A m : B m ) is preferably 1: 1 to 1:15, more preferably 1: 1 to 1:10. More preferably, it is 1: 2 to 1: 9, and still more preferably 1: 3 to 1: 8.
  • dissolution time for example, in the case of an adhesive sheet in which the layers (A) and (B) are laminated, 0.1 g on the layer (A) side.
  • the time from application of water at a rate of / min to the release of the components contained in the layer (B) is defined as the time until the layer (A) is completely dissolved in water (dissolution time).
  • the layer (B) is completely dissolved in water until the amount of the components contained in the layer (B) does not increase in water by applying water. Time (dissolution time).
  • the amount of the component (a) contained in the layer (A) is determined by applying water to the layer (A) side.
  • the time until it does not increase in water is defined as the time until all the layer (A) is dissolved in water (dissolution time).
  • a tooth sticking sheet having: [2]
  • the layer (A) contains one or more components (a) selected from alkylsulfuric acid, acylmethyl tauric acid, N-acyl sarcosine acid, orthophosphoric acid, condensed phosphoric acid and salts thereof.
  • Component (a) is sodium lauryl sulfate, potassium lauryl sulfate, sodium lauroylmethyl taurate, potassium lauroylmethyl taurine, sodium lauroyl sarcosine, potassium lauroyl sarcosine, pyrophosphoric acid, orthophosphoric acid, tripolyphosphoric acid, tetrapolyphosphoric acid, metaphosphoric acid And one or more selected from these salts, preferably one or more selected from pyrophosphoric acid, tripolyphosphoric acid and their alkali metal salts, more preferably sodium pyrophosphate.
  • the pH when the layer (A) is dissolved in water is 7.1 or more, preferably 7.5 or more, more preferably 8 or more, preferably 10 or less, preferably
  • the tooth patch sheet according to any one of the above [1] to [3], which is 9.5 or less, more preferably 9 or less.
  • the thickness of the layer (A) is 100 ⁇ m or less, preferably 50 ⁇ m or less, more preferably 20 ⁇ m or less, 1 ⁇ m or more, preferably 5 ⁇ m or more, and more preferably 7 ⁇ m or more.
  • the tooth sticking sheet according to any one of [1] to [4] above.
  • the layer (A) is formed using the stock solution (A), and the pH of the stock solution (A) is 6.6 or more, preferably 7.1 or more, more preferably 7.5. Or more, more preferably 8 or more, 10.5 or less, preferably 10 or less, more preferably 9.5 or less, and further preferably 9 or less. 5] Any one tooth sticking sheet.
  • the content of the component (a) in the layer (A) is 1% by mass or more, preferably 2% by mass or more, more preferably 3% by mass or more, in terms of dry mass, 15 Any one of the above [1] to [6], which is not more than 10% by mass, preferably not more than 10% by mass, more preferably not more than 8.5% by mass, and still more preferably not more than 7% by mass. Tooth paste sheet.
  • the content of the component (a) in the stock solution (A) is 0.025% by mass or more, preferably 0.125% by mass or more, more preferably 0.125% by mass or more.
  • One or two layers (A) are further selected from pullulan, sodium carboxymethylcellulose, hydroxyethylcellulose, carboxyvinyl polymer, xanthan gum, carrageenan, sodium alginate, hydroxypropylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose, guar gum, sodium chondroitin sulfate
  • Component (b) is one or more selected from phytic acid, fumaric acid, malic acid, tartaric acid, glutaric acid, pyrophosphoric acid and hexametaphosphoric acid and their salts, preferably phytic acid or its
  • the pH when the layer (B) is dissolved in water is 3.7 or more, preferably 4.0 or more, more preferably 4.2 or more, and 6.0 or less.
  • the thickness of the layer (B) is 200 ⁇ m or less, preferably 100 ⁇ m or less, 5 ⁇ m or more, preferably 10 ⁇ m or more, more preferably 15 ⁇ m or more, and even more preferably 20 ⁇ m or more.
  • the layer (B) is formed using the stock solution (B), and the pH of the stock solution (B) is 3.5 or more, preferably 3.7 or more, more preferably 4. 0 or more, more preferably 4.2 or more, 6.5 or less, preferably 6.0 or less, more preferably 5.5 or less, and further preferably 5.0 or less.
  • a tooth patch sheet according to any one of [1] to [12] above.
  • the content of the component (b) in the layer (B) is 5% by mass or more, preferably 10% by mass or more, more preferably 12% by mass or more, in terms of dry mass, 30
  • the content of the component (b) in the stock solution (B) is 0.25% by mass or more, preferably 1.25% by mass or more, more preferably 2.5% by mass or more,
  • the tooth patch sheet according to any one of the above [1] to [14] which is 12.5% by mass or less, preferably 10% by mass or less, and more preferably 7.5% by mass or less.
  • the content of the polyvalent cation is less than 0.1 times mol, preferably 0.02 times mol or less, more preferably less than the component (b). Is a 0.01 times mole or less, and more preferably, it contains no polyvalent cation, and any one of the above [1] to [15].
  • One or two layers (B) are further selected from pullulan, sodium carboxymethylcellulose, hydroxyethylcellulose, carboxyvinyl polymer, xanthan gum, carrageenan, sodium alginate, hydroxypropylcellulose, hydroxypropylmethylcellulose, guar gum, sodium chondroitin sulfate
  • the dental patch sheet according to any one of the above [1] to [16], which contains a gelling agent that is a seed or more.
  • the thickness ratio (A t : B t ) of the layer (A) and the layer (B) is preferably 1: 1 to 1:15, more preferably 1: 1 to 1:10. More preferably, it is 1: 2 to 1: 9, more preferably 1: 3 to 1: 8, any one of the above [1] to [17].
  • the moisture content in the tooth sticking sheet is preferably 18 parts by weight or less, more preferably 15 parts by weight or less, and still more preferably 14 parts by weight or less with respect to 100 parts by weight of the dry weight of the tooth sticking sheet. Yes, preferably 2 parts by mass or more, more preferably 3 parts by mass or more, and still more preferably 5 parts by mass or more, [1] to [18] any one of [1] to [18].
  • a layer (C) that does not collapse during dissolution of the layer (A) and / or the layer (B) and constitutes a surface opposite to the surface to be applied to the tooth
  • the tooth paste sheet according to any one of the above [1] to [19].
  • the tooth patch sheet according to [20] which is a seed or more (co) polymer, and is preferably ethyl cellulose or cellulose acetate phthalate.
  • the time until the layer (A) and the layer (B) are completely dissolved in water immediately after being applied to the tooth is 90 minutes or less, preferably 60 minutes or less, more preferably 30 minutes or less.
  • the ratio of time until all the layers (A) and (B) are dissolved in water (A m : B m ) is 1: 1 to 1:10, preferably 1: 2 to 1:
  • the material of the intermediate layer (X) is selected from cellulose acetate phthalate, polyvinyl acetate, ethyl cellulose, polymethyl methacrylate, methacryloylethyl betaine-methacrylate copolymer, methacrylic acid copolymer and aminoalkyl methacrylate copolymer.
  • the tooth paste sheet according to [27] above which is a seed or two or more (co) polymers and shellac.
  • [30] Use of the tooth patch sheet according to any one of the above [1] to [29] for producing a tooth patch sheet.
  • [32] Use of the tooth sticking sheet according to any one of the above [1] to [29] for whitening teeth.
  • ⁇ b * was determined as the difference ⁇ (b * after sticking) ⁇ (b * before sticking) ⁇ between b * before sticking and 10 minutes after sticking.
  • ⁇ b * that is, the larger the absolute value of ⁇ b *, the greater the whiteness.
  • ⁇ Evaluation of tooth gloss> A method of measuring the intensity of reflected light from the image analysis using polarized light was used.
  • the camera is a digital camera D2x (made by Nikon)
  • the lens is Ai AF Micro Nikkor 105mm F2.8D
  • the flash emission is Wireless Remote Speedlight SB-R200 (all made by Nikon). What was installed in combination was used.
  • Photographing was carried out by placing a plastic polarizing plate (manufactured by Edmond) in front of the light emitting part of the speedlight and the lens so that the transmission axes intersected 30 degrees.
  • the average brightness of the highlight portion was determined using Adobe Photoshop (manufactured by Adobe Systems).
  • Luminance means that the larger the value, the higher the gloss.
  • the difference in luminance (luminance after pasting ⁇ luminance before pasting) 10 minutes after pasting (before the above treatment) and after pasting (after the above 14 treatments) was obtained as ⁇ luminance. It was. The larger the value of ⁇ luminance, the higher the gloss.
  • Measurement was performed by a volumetric titration method using a Karl Fischer moisture meter (trace moisture measuring device CA-200 type, Mitsubishi Chemical Analytech Co., Ltd.). The moisture content is measured for a sheet before being applied at 25 ° C., and when it is stored until sealed in a bag made of a resin sheet having an aluminum layer in the middle, it is stored for the sheet before being sealed in the bag. It was measured.
  • the dissolution time is 25 ° C.
  • Each sheet before lamination of each layer (layer (A), layer (B)) of 10 mm ⁇ 10 mm is immersed in water in which the entire sheet is immersed, and the sheet dissolves visually. It was time until it disappeared.
  • water was continuously applied to the layer (A) side at a rate of 0.1 g / min, and the time for dissolution in water up to the layer (B) (dissolution time AB) was measured.
  • the dissolution time shown was 11.5 minutes, the same as 11.5 minutes.
  • Example 1 Each component was mixed to prepare a stock solution (A) while using ethanol or purified water as a solvent as appropriate so that the sheet (A) shown in Table 1 was obtained. Subsequently, after apply
  • the obtained sheet (B) and sheet (A) were laminated, pressure-bonded using a pressure roll, and peeled from the PET film to obtain the sheet of Example 1. None of the stock solutions was mixed with a polyvalent cation, and the polyvalent cations such as magnesium, aluminum, and calcium in the stock solution were less than 0.02 moles compared to phytic acid as measured by IPC emission spectrometry.
  • the pH of each layer was determined by dropping 0.3 g of water on a sheet inclined at 45 degrees from the horizontal surface with each layer facing upward, and then quickly collecting the dropped water to obtain a compact pH meter B-712 (stock) Measured by using HORIBA, Ltd.
  • the extracted tooth is washed with ion-exchanged water, and the sheet (A) side surface of the laminated sheet material is applied so as to be in contact with the tooth. It was immersed in saliva for about 3 hours. This was treated as one time and repeated up to 14 times. Specifically, it is as follows. 1. At room temperature (25 ° C.), the extracted tooth was washed with ion-exchanged water, and the laminated sheet material was stuck so that the surface on which the sheet (A) was exposed was in contact with the tooth. 2.
  • the surface to which the sheet material of the extracted tooth was affixed was contacted for 10 minutes to a 20 mm square sponge (manufactured by INOAC, continuous porous sponge MAPS K001) supplied with artificial saliva at a rate of 0.1 g / min. 3. After that, the remaining sheet debris was removed by light brushing and then immersed in artificial saliva for about 3 hours. 4). The above processes 1 to 3 were repeated 14 times.
  • Example 2 In the same manner as in Example 1, the stock solution (A) and the stock solution (B) were prepared so that the sheet (A) and the sheet (B) shown in Table 1 were obtained, and these sheets (A) and (B) were prepared. Laminated and crimped. Subsequently, the undiluted
  • Example 3 Furthermore, the sheet of Example 3 was obtained in the same manner as in Example 2 except that the stock solution (X) was used and the sheet (X) was laminated on one side of the sheet (A) and then the sheet (B) was further laminated. Using the obtained sheet, the above-described evaluation was performed on teeth (extracted teeth) that had been treated in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.
  • Example 4 In the same manner as in Example 1, the sheet (B) and the sheet (A) were laminated and pressure-bonded to obtain each sheet shown in Table 1. Using the obtained sheet, the above-described evaluation was performed on teeth (extracted teeth) that had been treated in the same manner as in Example 1. The results are shown in Table 1.
  • Examples 7 to 45 According to Examples 1 to 3, each sheet shown in Tables 4, 9, 12, 14, 17, and 19 to 23 was obtained using various stock solutions as appropriate, and then evaluated in the same manner as described above. All the sheets exhibited excellent tooth whitening effect and tooth gloss effect. According to Examples 1 to 3, the various sheets shown in Tables 3, 5 to 8, 10 to 11, 13, 15 to 16, and 18 can be obtained as appropriate using various stock solutions. These sheets can also exhibit excellent tooth whitening effects and tooth gloss effects.
  • Example 46 In order to obtain the sheet (A) shown in Table 24, each component was mixed to prepare a stock solution (A) while appropriately using ethanol or purified water as a solvent. Next, the obtained undiluted solution (A) was applied onto a PET film, and then dried to obtain the water content shown in Table 25 to obtain a sheet (A). Similarly, in order to obtain the sheet (B) shown in Table 24, each component was mixed to prepare a stock solution (B) while appropriately using ethanol or purified water as a solvent. Subsequently, after apply
  • the obtained sheet (B) and the sheet (A) are laminated, pressure-bonded using a pressure roll, peeled from the PET film, and then the side of the sheet (A) opposite to the surface on which the sheet (B) is laminated.
  • the laminated sheet of Example 46 was obtained by applying the undiluted solution (C) shown in Table 24 on one side and drying the whole laminated sheet so that the moisture content in the entire sheet was as shown in Table 25. None of the stock solutions was mixed with a polyvalent cation, and the polyvalent cations such as magnesium, aluminum, and calcium in the stock solution were less than 0.02 moles compared to phytic acid as measured by IPC emission spectrometry.
  • the pH of each layer was determined by dropping 0.3 g of water on a sheet inclined at 45 degrees from the horizontal surface with each layer facing upward, and then quickly collecting the dropped water to obtain a compact pH meter B-712 (stock) Measured by using HORIBA, Ltd.
  • the innermost layer is a polyethylene-structured resin sheet (polyethylene terephthalate 12 ⁇ m / chlorinated polyethylene resin 15 ⁇ m / aluminum 7 ⁇ m / chlorinated polyethylene resin 20 ⁇ m / low-density polyethylene 60 ⁇ m). ) And sealed at 25 ° C. for 1 week.
  • the pH of the sheet after storage was measured by the following method, and the change in pH with time was observed by Measurement Method 1 shown below. The results are shown in FIG.
  • the moisture content shown in Table 25 is the moisture content before sealing the pillow bag.
  • ⁇ Measurement method 1 of pH change with time The sheet taken out from the pillow bag was peeled off from the PET film, and then measured using a pH meter (AS-212, Horiba, Ltd.). Specifically, at 25 ° C., 0.1 g of ion-exchanged water is dropped on the sensor (electrode part) of the pH measuring device, and the sheet (10 mm ⁇ 10 mm) is positioned so that the layer (A) is positioned on the ion-exchanged water side. The pH value indicated by the pH meter was measured every 5 seconds with the time of placement as the start time.
  • a silicone stent that covers the two teeth of the subject's right mandibular incisor and right mandibular canine is covered with a thin film, and the two teeth in a state where the silicone stent is attached to the tooth During this period, the electrode of the pH meter (custom pH antimony electrode SP-Sb-010, Chemical Equipment Co., Ltd.) is fixed so as to come out on the surface side of the silicone stent, and a sheet is attached to the surface of the silicone stent. did. The pH was measured every 100 milliseconds after the application.
  • Example 47 to 49 Following the same procedure as in Example 46, stock solutions (A) to (C) shown in Table 24 were prepared, and dried to obtain the moisture content shown in Table 25 to obtain each laminated sheet. In addition, Examples 47 to 49 were produced while being sealed in a pillow bag before absorbing moisture after drying to prevent an increase in water content. Using the obtained laminated sheet, the change in pH was observed by the measuring method 1 in the same manner as in Example 46. The result is shown in FIG. Furthermore, the change in pH of the laminated sheet of Example 48 was observed by Measurement Method 2. The result is shown in FIG.
  • Example 46 was superior in sheet flexibility and stickability.

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Abstract

　高い安全性を有しつつ、歯牙に貼付するだけの簡易な手段によって優れた歯の美白効果及び歯の光沢効果を得ることができる歯牙用貼付シートに関する。　水に溶解したときのｐＨが６．６以上１０．５以下となる層（Ａ）、並びに　フィチン酸、ヘキサメタリン酸、２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ｂ）を含有し、かつ水に溶解したときのｐＨが３．５以上６．５以下になる層（Ｂ） を有する歯牙用貼付シート。

Description

歯牙用貼付シート
　本発明は、歯の美白効果に優れる歯牙用貼付シートに関する。
　人の歯は、歯石、歯垢のほか、表面に種々の着色物が付着することにより着色し、光沢も低下する。これらの着色や光沢の低下は、美容上好ましいものではなく、歯を白くするための種々の手段が開発されている。
　例えば、特許文献１には、コンタクト粘着剤層、活性物質貯蔵層及び支持体層の多層構造の歯牙美白パッチが開示されており、歯牙に貼付したときにコンタクト粘着剤層が接着力を発揮し、活性物質貯蔵層に含まれる過酸化物によって歯の美白作用がもたらされるものである。また、特許文献２には、第１のホワイトニング剤及び第１の水溶性又は水分散性ポリマー系を有する第１のフィルムと、第２のホワイトニング剤及び第２の水溶性又は水分散性ポリマー系を有する第２のフィルムを含む多層ストリップが開示されており、各々のフィルムに含有される過酸化水素等のホワイトニング剤が互いに異なる態様も記載されている。
　一方、特許文献３には、個別層を含む積層体の製造方法が開示されており、かかる積層体は、少なくとも１層が少なくとも１つの薬品又は化粧品用の活性物質等を含み得るものであり、また層を形成するのに用いる被覆組成物が異なる濃度や粘度、架橋性、固体含有率、溶剤含有率又はｐＨを有するものであってもよいことも記載されている。
特開２００４－５３４８０９号公報 特開２００７－５３１７７１号公報 特表２００３－５２４５８９号公報
　本発明は、水に溶解したときのｐＨが６．６以上１０．５以下となる層（Ａ）、並びに
　フィチン酸、ヘキサメタリン酸、２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ｂ）を含有し、かつ水に溶解したときのｐＨが３．５以上６．５以下となる層（Ｂ）
を有する歯牙用貼付シート（以下、「本発明の貼付シート」ともいう）を提供するものである。
実施例４６～４９の積層シートにおける、測定方法１に基づく保存後のｐＨの経時変化を示すグラフである。 実施例４８の積層シートにおける、測定方法２に基づく保存後のｐＨの経時変化を示すグラフである。
発明の詳細な説明
　上記特許文献１～２に記載の歯牙美白パッチや多層ストリップは、美白成分として過酸化水素等の過酸化物を用いているため、歯面や口腔内粘膜に必要以上の刺激を与えたり、知覚過敏を引き起こしたり等する場合があり、また加齢等による歯の変色に対しては充分な効果が得られない可能性もある。さらに、特許文献３に記載の積層体の製造方法は、積層体について歯牙に貼付して美白効果を発揮させようとする上での具体的な成分やｐＨを開示するものではなく、安全性をより高めながら歯の美白効果を向上させるものを得るための充分な検討はなされていない。
　したがって、本発明は、高い安全性を有しつつ、歯牙に貼付するだけの簡易な手段によって優れた歯の美白効果を得ることができる歯牙用貼付シートに関する。
　本発明者らは、加齢による歯の着色の要因となり得る物質を検討したところ、歯の表面に付着する厚み数μｍ未満の微小な固形生成物中の成分が着色要因であることを見出し、さらにこの微小な固形生成物を詳細に解析したところ、この微小な固形生成物にはリン酸カルシウム類等の無機物だけでなく有機物も含まれており、これら無機物と有機物とが均一に混在しているのではなく、各々が偏在して固形生成物を形成している箇所も多く存在していることを発見した。そこで、本発明者らは、当該有機物と無機物とが偏在する歯の表面の微小な固形生成物に対し、歯牙表面のｐＨ環境に経時的変化を与えながら特定成分を作用させることで、予想外にも優れた除去効果を発揮することを見出し、水に溶解したときに弱アルカリ性となる層と、特定の成分を含有しつつ水に溶解したときに弱酸性となる層とを有することにより、歯牙に貼付した際に優れた美白効果を発揮できる歯牙用貼付シートが得られることを見出した。
　本発明の歯牙用貼付シートによれば、高い安全性と良好な使用感を有しつつ、歯牙に貼付した際に特定成分を充分に作用させながら歯牙表面のｐＨ環境を経時的に変化させて、優れた美白効果を発揮し、白くて光沢のある歯にすることができる。
　以下、本発明について詳細に説明する。
　なお、本発明において、歯牙に付着又は堆積した微小汚れ又は固形生成物とは、歯の表面に生成される厚み数μｍ未満の固形物をいい、かかる固形物には、無機物主体又は有機物主体、或いはその両者が偏在した層状又は海島状等を呈する複合集合体の構造を有するものも含まれる。この微小な固形生成物は、主に唾液中のタンパク質やカルシウム、リン等の成分の沈着によって徐々に堆積して形成されていくと考えられ、加齢や唾液分泌の減少による口腔内環境の悪化等によって生成されやすくなり、通常のブラッシング処理では除去することが難しいものである。
　本発明の貼付シートは、水に溶解したときのｐＨが６．６以上１０．５以下となる層（Ａ）、フィチン酸、ヘキサメタリン酸、２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ｂ）を含有し、かつ水に溶解したときのｐＨが３．５以上６．５以下になる層（Ｂ）を有する。このように、水に溶解したときにｐＨが６．６以上１０．５以下となる層（Ａ）、及び成分（ｂ）を含有し、かつ水に溶解したときにｐＨが３．５以上６．５以下となる層（Ｂ）とを有することにより、歯牙に貼付した際に歯牙表面で層（Ａ）及び層（Ｂ）が順次溶解し、歯牙表面のｐＨ環境を経時的に変化させながら層（Ｂ）に含有される成分（ｂ）を歯牙表面へ放出することができる。歯牙表面におけるｐＨ環境に経時的変化を与えることで、予想外にも歯牙に付着又は堆積した有機物や無機物が局在している微小な固形生成物に対して優れた除去効果が発揮され、更に、成分（ｂ）による歯の美白作用を効率的に発揮させることが可能となり、白くて光沢のある歯にすることができる。
　本発明の貼付シートが有する層（Ａ）は、水に溶解したときのｐＨが６．６以上１０．５以下である。このように、層（Ａ）が水に溶解したときのｐＨを６．６以上１０．５以下に調整することにより、本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際に、唾液等に溶解して、歯牙表面のｐＨ環境を６．６以上１０．５以下にし、特に固形生成物中の有機物汚れに効果的に作用して固形生成物中の無機物汚れを除去しやすい状態としつつ、弱酸性の環境下にて成分（ｂ）が作用しやすくなり、低結晶性アパタイトを選択的且つ良好に除去して即効性のある光沢付与効果を充分に発揮することができる。層（Ａ）の水に溶解したときのｐＨは、室温（２５℃）における値であり、有機物汚れを除去しやすい状態としつつ、光沢付与効果及び美白効果を奏する観点から、６．６以上であって、さらに７．１以上が好ましく、またさらに７．５以上が好ましく、殊更に８以上とすることが好ましく、口腔内粘膜に対する作用の観点から、１０．５以下であって、さらに１０以下が好ましく、またさらに９．５以下が好ましく、殊更に９以下とすることが好ましい。また、層（Ａ）は、水に溶解したときのｐＨが６．６～１０．５であって、好ましくは７．１～１０であり、また好ましくは７．５～９．５であり、殊更に好ましくは８～９である。
　なお、層（Ａ）のｐＨの測定方法は、層（Ａ）上にｐＨ測定可能な最低限量の水を適用して測定する。具体的には、室温（２５℃）にて、層（Ａ）を上にして水平面から４５度に傾斜させた本発明の貼付シート上に、層（Ａ）が溶解する程度の水、例えば０．１～０．５ｇを滴下した後、滴下した水を速やかに回収し、例えばコンパクトｐＨメータＢ－７１２（株式会社堀場製作所）等によりｐＨを測定する。なお、層（Ａ）を溶解させる水とは精製水であって、蒸留水又はイオン交換水をも含む意味である。
　層（Ａ）のｐＨを上記範囲に調整するには、ｐＨ調整剤を含有させることが好ましく、かかるｐＨ調整剤としては、微小な固形生成物を除去しやすい状態としつつ層（Ｂ）によって固形生成物を良好に除去する効果、光沢付与の増強効果及び美白効果を阻害せず、歯の脱灰を抑制できる範囲で１種単独で又は２種以上組み合わせて用いてもよい。
　また本発明の貼付シートが有する層（Ａ）は、さらにゲル化剤を含有させるのが好ましい。かかるゲル化剤としては、プルラン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシビニルポリマー、キサンタンガム、カラギーナン、アルギン酸ナトリウム、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、グアガム、コンドロイチン硫酸ナトリウムから選ばれる１種又は２種以上が挙げられる。なかでも、良好にシートが調製可能なうえ層（Ａ）の溶解性を良好に制御可能な観点から、非イオン性のポリマーである、プルラン、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、グアガム、ヒドロキシプロピルセルロース等を１種又は２種以上含有させることが好ましく、即効性のある光沢付与効果及び美白効果の観点から、プルラン、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、及びヒドロキシプロピルセルロースから選択される１種又は２種以上を含有させることがより好ましい。
　またさらに本発明の貼付シートが有する層（Ａ）は、口腔内のｐＨ環境を変化させながら層（Ｂ）に含有される成分（ｂ）を口腔内へ放出することによりｐＨ環境の変動と成分（ｂ）の作用で歯の美白作用を十分に発揮させる観点から、アルキル硫酸、アシルメチルタウリン酸、Ｎ‐アシルサルコシン酸、オルトリン酸、縮合リン酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ａ）を含有するのが好ましい。かかる成分（ａ）は、後述する層（Ｂ）に含有される成分（ｂ）による光沢付与作用の増強剤として有効であるものの、成分（ａ）と成分（ｂ）を同時に適用させると夫々の作用に適したｐＨにて処理できないという問題がある。しかしながら、本発明の貼付シートによれば、これを歯牙に貼付した際に層（Ａ）及び層（Ｂ）を順に作用させることができ、成分（ａ）を成分（ｂ）による光沢付与作用の増強剤として有効に作用させ、歯の美白作用及び光沢付与作用を増強することができる。
　成分（ａ）のアルキル硫酸、アシルメチルタウリン酸、Ｎ‐アシルサルコシン酸及びこれらの塩としては、ラウリル硫酸、ラウロイルメチルタウリン酸、Ｎ‐ラウロイルサルコシン酸及びこれらの塩が挙げられ、なかでもこれらの塩が好ましく、これらの塩としては、ナトリウム塩、カリウム塩等のアルカリ金属塩がより好ましく、具体的には、ラウリル硫酸ナトリウム、ラウリル硫酸カリウム、ラウロイルメチルタウリンナトリウム、ラウロイルメチルタウリンカリウム、ラウロイルサルコシンナトリウム、ラウロイルサルコシンカリウムが挙げられる。また、オルトリン酸及び縮合リン酸としては、ピロリン酸、トリポリリン酸、テトラポリリン酸、メタリン酸が挙げられ、これらの塩としては、ナトリウム塩、カリウム塩等のアルカリ金属塩が好ましく、具体的には、例えば、ピロリン酸ナトリウム、ピロリン酸カリウム、トリポリリン酸ナトリウム、トリポリリン酸カリウムが挙げられる。なかでも、短期間の使用による歯の美白作用及び光沢付与作用の増強の観点から、ピロリン酸、トリポリリン酸又はこれらの塩が好ましく、ピロリン酸ナトリウム、トリポリリン酸ナトリウムがより好ましい。
　層（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、微小な固形生成物を除去しやすい状態としつつこれを良好に除去する効果、光沢付与の増強効果及び美白効果を十分に発揮する観点から、乾燥質量で、好ましくは１質量％以上であり、より好ましくは２質量％以上であり、さらに好ましくは３質量％以上である。層（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、味やきしみ感等の使用感の観点から、乾燥質量で、好ましくは１５質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下であり、さらに好ましくは８．５質量％以下であり、よりさらに好ましくは７質量％以下である。また、層（Ａ）における成分（ａ）の含有量は、乾燥質量で、好ましくは１～１５質量％であり、より好ましくは２～１０質量％であり、さらに好ましくは３～８．５質量％であり、よりさらに好ましくは３～７質量％である。なお、層（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、全量を酸に換算したもの（酸換算量）を採用する。
　層（Ａ）の厚みは、適度な時間で溶解させ、シートとしての適度な柔軟性を確保する観点から、好ましくは１００μｍ以下であり、より好ましくは５０μｍ以下であり、さらに好ましくは２０μｍ以下である。層（Ａ）の厚みは、歯の美白作用及び光沢付与作用の増強を可能とする観点から、好ましくは１μｍ以上であり、より好ましくは５μｍ以上であり、さらに好ましくは７μｍ以上である。層（Ａ）の厚みは、好ましくは１～１００μｍであり、より好ましくは５～５０μｍであり、さらに好ましくは７～２０μｍである。
　層（Ａ）は原液（Ａ）を用いて形成するのが好ましい。層（Ａ）は、原液（Ａ）を用いて層状にした後、乾燥工程を経ることにより形成することができる。かかる原液（Ａ）中に成分（ａ）を含有させる場合、原液（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、微小な固形生成物を除去しやすい状態としつつこれを良好に除去する効果、光沢付与の増強効果及び美白効果を十分に発揮する観点から、好ましくは０．０２５質量％以上であり、より好ましくは０．１２５質量％以上であり、さらに好ましくは０．２５質量％以上である。原液（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、味やきしみ感等の使用感の観点から、好ましくは７．５質量％以下であり、より好ましくは５質量％以下であり、さらに好ましくは２．５質量％以下である。また、原液（Ａ）における成分（ａ）の含有量は、好ましくは０．０２５質量％以上７．５質量％以下であり、より好ましくは０．１２５～５質量％であり、さらに好ましくは０．２５～２．５質量％である。なお、原液（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、水酸化カリウム又は水酸化ナトリウムで中和して測定し、全量を酸に換算したものを採用する。
　原液（Ａ）のｐＨは、層（Ａ）が水に溶解したときに上記ｐＨを実現する観点から、好ましくは６．６以上であり、さらに好ましくは７．１以上であり、またさらに好ましくは７．５以上であり、殊更に８以上とすることが好ましく、口腔内粘膜に対する作用の観点から、１０．５以下であって、さらに好ましくは１０以下であり、またさらに好ましくは９．５以下であり、殊更に９以下とすることが好ましい。原液（Ａ）のｐＨは、同様の観点から、好ましくは６．６～１０．５であり、さらに好ましくは７．１～１０であり、またさらに好ましくは７．５～９．５以下であり、殊更に８～９とすることが好ましい。
　原液（Ａ）を用いて層（Ａ）を形成するには、原液（Ａ）が高塩濃度となる場合における成膜性の観点から、ゲル化剤として、非イオン性のポリマー、即ちプルラン、ヒドロキシエチルセルロース、グアガム、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース等を１種又は２種以上含有させることが好ましい。
　上記層（Ａ）又は原液（Ａ）には、上記成分の他、約１～２０倍量の水及び／又はエタノール等の溶媒を含有させてもよく、なかでも原液（Ａ）は、水及び／又はエタノール等の溶媒を用いてスラリーを形成することが好ましい。層（Ａ）は、水及び／又はエタノール等の溶媒を用いて形成したスラリー状の原液（Ａ）を用いて層状にした後、乾燥工程を経て形成され、層（Ａ）中の含水量は、層（Ａ）の乾燥重量１００質量部に対して、好ましくは１８質量部以下であり、より好ましくは１５質量部以下であり、さらに好ましくは１４質量部以下であり、シートの柔軟性、貼付性及び製造性の観点から２質量部以上であることが好ましく、３質量部以上であることがより好ましく、５質量部以上であることがさらに好ましい。
　本発明の貼付シートにおける層（Ｂ）は、フィチン酸、ヘキサメタリン酸、２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ｂ）を含有する。かかる成分（ｂ）は、酸性～弱酸性領域にて優れた歯の美白作用及び光沢付与作用を有するため、層（Ａ）と層（Ｂ）を順に歯に作用させることにより、その光沢付与作用が顕著に増強され、短期間の使用によっても優れた歯への光沢付与効果及び歯の美白効果を得ることができる。
　２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸としては、フマル酸、リンゴ酸、酒石酸、クエン酸、グルタル酸等が挙げられる。なかでも、成分（ｂ）としては、優れた歯の美白作用及び光沢付与作用を発揮する観点から、フィチン酸又はその塩が好ましい。なお、２５℃におけるｐＫａとは、酸解離定数の対数の逆数値であり（例えば、「化学便覧基礎編 改訂２版」、第９９３ページ、丸善（株）、昭和５６年９月２０日第６刷発行；「化学便覧基礎編 改訂４版」、第３１７ページ、丸善（株）、平成５年９月３０日発行等）、２５℃の水溶液にて測定される値を意味する。
　これらフィチン酸、ヘキサメタリン酸、及び２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸の塩としては、ナトリウム塩、カリウム塩等のアルカリ金属塩が好ましい。
　層（Ｂ）は、水に溶解したときのｐＨが３．５以上６．５以下である。このように、層（Ｂ）が水に溶解したときのｐＨをｐＨ３．５以上６．５以下に調整することにより、本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際に、唾液等に溶解して成分（ｂ）を放出しながら歯牙表面のｐＨ環境をｐＨ３．５以上６．５以下にし、歯牙表面からエナメル質の小柱間隙に至るまで、特に低結晶性アパタイトを選択的に除去することで無機物汚れに効果的に作用して微小な固形生成物を除去し、かつ歯の表面の脱灰を抑制して即効性のある光沢付与効果及び美白効果を充分に発揮することができる。層（Ｂ）を水に溶解したときのｐＨは、２５℃における値であり、歯の表面の脱灰を抑制し、即効性のある光沢付与効果及び美白効果を奏する観点から、３．５以上であって、さらに３．７以上とすることが好ましく、またさらに４．０以上とすることが好ましく、殊更に４．２以上とすることが好ましく、固形生成物除去による光沢付与効果及び美白効果を十分に奏する観点から、６．５以下であって、さらに６．０以下とすることが好ましく、またさらに５．５以下とすることが好ましく、殊更に５．０以下とすることが好ましい。また、層（Ｂ）は、水に溶解したときのｐＨが３．５～６．５であって、好ましくは３．７～６．０であり、さらに好ましくは４．０～５．５であり、またさらに好ましくは４．２～５．０である。
　なお、層（Ｂ）のｐＨの測定方法は、層（Ａ）のｐＨ測定方法と同様に、室温（２５℃）にて、層（Ｂ）上にｐＨ測定可能な最低限量の水を適用して測定する。具体的には、層（Ｂ）を上にして水平面から４５度に傾斜させた本発明の貼付シート上に、層（Ｂ）が溶解する程度の水、例えば０．１～０．５ｇを滴下した後、滴下した水を速やかに回収し、例えばコンパクトｐＨメータＢ－７１２（株式会社堀場製作所）等によりｐＨを測定する。なお、層（Ｂ）を溶解させる水とは精製水であって、蒸留水又はイオン交換水をも含む意味である。
　層（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、微小な固形生成物除去効果及び光沢付与効果を十分に発揮する観点から、乾燥質量で、好ましくは５質量％以上であり、より好ましくは１０質量％以上であり、さらに好ましくは１２質量％以上である。層（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、歯の脱灰を抑制する観点、及び味やきしみの観点から、乾燥質量で、好ましくは３０質量％以下であり、より好ましくは２８質量％以下であり、製造性の観点から、さらに好ましくは２０質量％以下である。また、層（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、乾燥質量で、好ましくは５～３０質量％以下であって、より好ましくは１０～２８質量％であり、さらに好ましくは１２～２８質量％であり、製造性の観点から、さらに好ましくは１２～２０質量％以上である。なお、層（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、全量を酸に換算したもの（酸換算量）を採用する。
　層（Ｂ）のｐＨを上記範囲に調整するには、ｐＨ調製剤を含有させることが好ましく、当該ｐＨ調整剤としては、成分（ｂ）による光沢付与効果及び美白効果を阻害せず、歯の脱灰を抑制できる範囲で、塩酸、硫酸等の無機酸、水酸化ナトリウム等の水酸化物、アンモニア又はアンモニア水、低級アルカノールアミン類、アルギニン、リジン等の塩基性アミノ酸等が挙げられ、これらを１種単独で又は２種以上組み合わせて用いてもよい。なかでも、水酸化ナトリウム等の水酸化物が好ましい。
　また本発明の貼付シートが有する層（Ｂ）は、さらにゲル化剤を含有させるのが好ましい。かかるゲル化剤としては、プルラン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシビニルポリマー、キサンタンガム、カラギーナン、アルギン酸ナトリウム、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、グアガム、コンドロイチン硫酸ナトリウムから選ばれる１種又は２種以上が挙げられる。なかでも、良好にシートが調製可能である等の観点から、非イオン性のポリマーである、プルラン、ヒドロキシエチルセルロース、グアガム、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース等を１種又は２種以上含有させることが好ましく、即効性のある光沢付与効果及び美白効果の観点から、プルラン、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、及びヒドロキシプロピルセルロースから選択される１種又は２種以上を含有させことがより好ましい。
　層（Ｂ）の厚みは、適度な時間で溶解させ、シートとしての適度な柔軟性を確保する観点から、好ましくは２００μｍ以下であり、より好ましくは１００μｍ以下であり、さらに好ましくは６０μｍ以下である。層（Ｂ）の厚みは、短期間の使用によって歯の美白作用及び光沢付与作用の増強を可能とする観点から、好ましくは５μｍ以上であり、より好ましくは１０μｍ以上であり、さらに好ましくは１５μｍ以上であり、よりさらに好ましくは２０μｍ以上である。層（Ｂ）の厚みは、好ましくは５～２００μｍであり、より好ましくは１０～１００μｍであり、さらに好ましくは１５～６０μｍであり、よりさらに好ましくは２０～６０μｍである。
　層（Ｂ）は、成分（ｂ）を含有する原液（Ｂ）を用いて形成するのが好ましい。層（Ｂ）は、原液（Ｂ）を用いて層状にした後、乾燥工程を経ることにより形成することができる。かかる原液（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、微小な固形生成物除去効果及び光沢付与効果を十分に発揮する観点から、好ましくは０．２５質量％以上であり、より好ましくは１．２５質量％以上であり、さらに好ましくは２．５質量％以上である。原液（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、歯の脱灰を抑制する観点、及び味やきしみの観点から、好ましくは１２．５質量％以下であり、より好ましくは１０質量％以下であり、さらに好ましくは７．５質量％以下である。また、原液（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、好ましくは０．２５質量％以上１２．５質量％以下であって、より好ましくは１．２５～１０質量％であり、さらに好ましくは２．５～７．５質量％である。なお、原液（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、水酸化カリウム又は水酸化ナトリウムで中和して測定し、全量を酸に換算したものを採用する。
　原液（Ｂ）のｐＨは、層（Ｂ）が水に溶解したときに上記ｐＨを実現する観点から、好ましくは３．５以上であり、さらに好ましくは３．７以上であり、またさらに好ましくは４．０以上であり、殊更に４．２以上とすることが好ましい。原液（Ｂ）のｐＨは、同様の観点から、好ましくは６．５以下であり、さらに好ましくは６．０以下であり、またさらに好ましくは５．５以下であり、殊更に５．０以下とすることが好ましい。なお、原液におけるｐＨについても、２５℃での値とする。
　原液（Ｂ）を用いて層（Ｂ）を形成するには、原液（Ａ）が高塩濃度となる場合における成膜性の観点から、層（Ａ）を形成する場合と同様のゲル化剤として非イオン性のポリマー、即ちプルラン、ヒドロキシエチルセルロース、グアガム、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース等を１種又は２種以上含有させることが好ましい。
　上記層（Ｂ）又は原液（Ｂ）には、上記成分の他、層（Ａ）又は原液（Ａ）と同様、約１～２０倍量の水及び／又はエタノール等の溶媒を含有させてもよく、なかでも原液（Ｂ）は、水及び／又はエタノール等の溶媒を用いてスラリーを形成することが好ましい。層（Ｂ）は、水及び／又はエタノール等の溶媒を用いて形成したスラリー状の原液（Ｂ）を用いて層状にした後、乾燥工程を経て形成し、層（Ｂ）中の含水量は、層（Ｂ）の乾燥重量１００質量部に対して、好ましくは１８質量部以下であり、より好ましくは１５質量部以下であり、さらに好ましくは１４質量部以下であり、シートの柔軟性、貼付性及び製造性の観点から２質量部以上であることが好ましく、３質量部以上であることがより好ましく、５質量部以上であることがさらに好ましい。
　層（Ｂ）には、成分（ｂ）を不溶性にしたり固形生成物の除去効果を低下させたりすることを防止する観点から、多価カチオンの含有量を低く抑えたものであるのが好ましい。多価カチオンの含有量は、ＩＣＰ発光分析法（ＩＣＰ発光分析装置：Ｐｅｒｋｉｎ　Ｅｌｍｅｒ社　Ｏｐｔｉｍａ　５３００ＤＶ）で測定し、多価カチオン合計として成分（ｂ）に対して０．１倍モル未満であり、さらに０．０２倍モル以下が好ましく、さらに０．０１倍モル以下がより好ましい。すなわち、カチオン性抗菌剤、カチオン性界面活性剤、アルミニウム、カルシウム、マグネシウム、鉄、亜鉛、錫等の多価カチオンを主に供給する剤は層（Ｂ）に配合しないことが望ましく、また不可避的に混入する場合を除き、層（Ｂ）は多価カチオンを含有しないものであるとよい。
　また、ゼオライト、活性炭等の吸着剤も、成分（ｂ）による固形生成物除去効果を低下させるおそれがあるため、かかる吸着剤の含有量は、層（Ｂ）中に、乾燥質量で、０．００５質量％未満であることが好ましく、さらに０．０００５質量％以下であることが好ましく、不可避的に混入する場合を除き、含有しないものが好ましい。
　層（Ａ）及び層（Ｂ）は、本発明の歯牙貼付シートを歯牙に貼付した際、いずれが先に溶解してもよく、すなわち歯牙に貼付する側の面を構成する層は、層（Ａ）であってもよく、層（Ｂ）であってもよい。なかでも、本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際に、まず歯牙表面をｐＨ６．６以上１０．５以下の環境下とし、次いで成分（ｂ）をｐＨ３．５以上６．５以下の環境下で十分に作用させようとする観点から、歯牙に貼付する側の面を構成する層は、層（Ａ）であることが好ましい。また、本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際に、まず成分（ａ）をｐＨ６．６以上１０．５以下の環境下で十分に作用させ、次いで成分（ｂ）をｐＨ３．５以上６．５以下の環境下で十分に作用させようとする観点からも、歯牙に貼付する側の面を構成する層は、層（Ａ）であることが好ましい。この場合、層（Ｂ）は層（Ａ）と合わされた状態で溶解し、層（Ａ）のｐＨ環境に緩衝されることを考慮してｐＨ調整することが好ましい。また、本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際に、まず成分（ｂ）をｐＨ３．５以上６．５以下の環境下で十分に作用させ、次いで成分（ａ）をｐＨ６．６以上１０．５以下の環境下で十分に作用させようとする観点から、歯牙に貼付する側の面を構成する層は、層（Ｂ）であることが好ましい。この場合、層（Ｂ）は歯牙表面のエナメル質の脱灰を防ぐために、成分（ｂ）がｐＨ５．５以上６．５以下の環境下で作用させるようにｐＨ調整することが好ましい。すなわち、層（Ｂ）は、水に溶解したときのｐＨが５．５～６．５であることが好ましい。
　なお、層（Ａ）と層（Ｂ）の厚みの比率（Ａt：Ｂt）は、好ましくは１：１～１：１０であり、より好ましくは１：２～１：９であり、さらに好ましくは１：３～１：８である。
　上記層（Ａ）及び層（Ｂ）は、水に溶解したときに相互に異なるｐＨ環境をもたらすことで歯牙の美白効果を奏することから、製造時から保存後に至るまで、水に溶解すれば相互に異なるｐＨ環境をもたらすことのできる性能を維持することが好ましい。このように、層（Ａ）及び層（Ｂ）は水溶性であるため、一方の層に含有される各成分が他方の層に移動することを防止し、かつシートの柔軟性や使用性を確保する観点から、本発明の歯牙貼付シートにおける水分量は、歯牙貼付シートの乾燥質量１００質量部に対し、１８質量部以下であることが好ましく、１５質量部以下であることがより好ましく、１４質量部以下であることがさらに好ましく、シートの柔軟性、貼付性及び製造性を確保する観点から、２質量部以上であることが好ましく、３質量部以上であることがより好ましく、５質量部以上であることがさらに好ましい。
　なお、上記層（Ａ）及び層（Ｂ）の水への溶解性は、上記層（Ａ）よりも層（Ｂ）のほうが低いことが好ましい。例えば、ゲル化剤としてプルランを含有させて層（Ａ）を形成し、ゲル化剤としてヒドロキシメチルプロピルセルロースを含有させて層（Ｂ）を形成することによって、歯牙への付着性が高く、しかも適度な剛性を有し、濡れた手でも貼付できる歯牙貼付シートを得ることができる。さらに、例えば、歯牙に一度貼付したものの、貼付した位置を変更したい場合に、貼付シートを剥がして再度貼り直すことも可能となる。
　本発明の貼付シートは、上記層（Ａ）及び層（Ｂ）以外の層として、層（Ａ）及び／又は層（Ｂ）の溶解中に、崩壊してしまわない層（Ｃ）を有するのが好ましい。なかでも、層（Ｃ）を歯牙に貼付する側の面と反対側の面を構成する層とするのが好ましい。層（Ｃ）が歯牙に貼付する側の面と反対側の面を構成することにより、本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際、唾液等によってシートが有する層が歯牙に貼付する側の面と反対側の面から溶解してしまうのを有効に防止することができ、歯牙に貼付する側の面から優先的にシートが有する層を溶解させることができる。層（Ａ）及び／又は層（Ｂ）の溶解中に、崩壊してしまわない層（Ｃ）は、例えば、難水溶性物質である成分（ｃ）を含有することで形成される。すなわち、本発明において難水溶性物質とは、層（Ｃ）が層（Ａ）及び／又は層（Ｂ）の溶解中に、崩壊してしまわないものであり、好ましくは、層（Ａ）及び／又は層（Ｂ）の溶解後には崩壊するものである。なお、崩壊してしまわないとは、崩壊が進行して層（Ａ）及び／又は層（Ｂ）が露出してしまわないことを意味する。成分（ｃ）としては、具体的には、セルロースアセテートフタレート、ポリビニルアセテート、エチルセルロース、ポリメチルメタクリレート、メタクリロイルエチルベタイン－メタクリレート共重合体、メタクリル酸共重合体及びアミノアルキルメタクリレート共重合体から選ばれる１種又は２種以上の（共）重合体が挙げられる。なかでも、層（Ｃ）において層（Ａ）や層（Ｂ）との追従性を高める観点、及び即効性のある光沢付与効果及び美白効果等の観点から、エチルセルロース、セルロースアセテートフタレートが好ましい。
　層（Ｃ）中における成分（ｃ）の含有量は、歯牙に貼付する側の面と反対側の面からの層の溶解を有効に防止して、歯牙に貼付する側の面を構成する層から優先的に溶解させる観点から、乾燥質量で、好ましくは４０質量％以上であり、より好ましくは５０質量％以上であり、さらに好ましくは６０質量％以上である。層（Ｃ）中における成分（ｃ）の含有量は、使用者の使い易さの観点から、乾燥質量で、好ましくは１００質量％以下であり、より好ましくは９０質量％以下であり、さらに好ましくは８０質量％以下である。また、層（Ｃ）における成分（ｃ）の含有量は、乾燥質量で、好ましくは４０～１００質量％であり、より好ましくは５０～９０質量％である。
　層（Ｃ）の厚みは、歯牙に貼付する側の面と反対側の面からの層の溶解を有効に防止して、歯牙に貼付する側の面を構成する層から優先的に溶解させる観点から、好ましくは０．５μｍ以上であり、より好ましくは１μｍ以上である。層（Ｃ）の厚みは、使用者の使い易さの観点から、好ましくは４０μｍ以下であり、より好ましくは１０μｍ以下である。
　本発明の貼付シートは、上記層（Ａ）、層（Ｂ）及び層（Ｃ）のほか、さらに中間層（Ｘ）を有することができる。かかる中間層（Ｘ）は、層（Ａ）、層（Ｂ）及び層（Ｃ）のいずれの層間においても形成することができる。例えば、層（Ａ）と層（Ｂ）との間に中間層（Ｘ）を有することにより、製造時においては層（Ａ）と層（Ｂ）とが混在することなくこれらの層を分離して形成しやすく、保存時においては層（Ａ）と層（Ｂ）のｐＨの安定性を向上させることが容易となり、使用時においては一方の層が溶解して含有する成分を口腔内に放出した後、続いて他方の層を溶解させて含有する成分を口腔内に放出させることが容易となる。
　中間層（Ｘ）の材質としては、他の層への追随性を高める観点から、プルラン、ヒドロキシエチルセルロース、グアガム、ヒドロキシプロピルセルロース等の非イオン性のポリマー等が好ましく、層（Ａ）と層（Ｂ）の分離性を高める観点から、セルロースアセテートフタレート、ポリビニルアセテート、エチルセルロース、ポリメチルメタクリレート、メタクリロイルエチルベタイン－メタクリレート共重合体、メタクリル酸共重合体及びアミノアルキルメタクリレート共重合体から選ばれる１種又は２種以上の（共）重合体、並びにセラックが好ましい。層（Ａ）と層（Ｂ）を水に溶解した際におけるｐＨ安定性の観点からは、セラックが好ましく、また中間層（Ｘ）の水分量は、中間層（Ｘ）の乾燥重量１００質量部に対して、１８質量部であることが好ましく、１５質量部以下であることがより好ましく、１４質量部以下であることがさらに好ましく、貼付シートの柔軟性、貼付性及び製造性の観点から２質量部以上であることが好ましく、３質量部以上であることがより好ましく、５質量％以上であることがさらに好ましい。
　中間層（Ｘ）の厚みは、例えば層（Ａ）と層（Ｂ）との分離性や層（Ａ）と層（Ｂ）のｐＨの安定性向上の観点から、プルラン等の非イオン性のポリマーを用いる場合には、好ましくは１μｍ以上であり、より好ましくは５μｍ以上であり、さらに好ましくは１０μｍ以上である。中間層（Ｘ）の厚みは、使用者の使い易さの観点から、好ましくは１００μｍ以下であり、より好ましくは５０μｍ以下であり、さらに好ましくは３０μｍ以下である。一方、中間層（Ｘ）の厚みは、エチルセルロース、セラック等を用いる場合には、好ましくは０．１μｍ以上であり、より好ましくは０．５μｍ以上であり、さらに好ましくは１μｍ以上である。また、中間層（Ｘ）の厚みは、使用者の使い易さの観点から、好ましくは５μｍ以下であり、より好ましくは３μｍ以下である。
　中間層（Ｘ）は、ｐＨが６．５～７．０であることが好ましい。
　本発明の貼付シートは、貼付した際における歯牙への追随性を高める観点、及び即効性のある光沢付与効果及び美白効果を奏する観点から、総厚みが、好ましくは１０μｍ以上であり、より好ましくは２０μｍ以上であり、さらに好ましくは３０μｍ以上であり、好ましくは１０００μｍ以下であり、より好ましくは５００μｍ以下であり、さらに好ましくは１００μｍ以下である。
　本発明の貼付シートは、さらに、その他の成分として、例えば、甘味剤、保存料、殺菌剤、薬効成分、顔料、色素、香料等を適宜含有させることができる。これらその他成分は、本発明の効果を損なわない限りにおいて、層（Ａ）、層（Ｂ）、必要に応じて層（Ｃ）や中間層（Ｘ）の適切な層へ含有させることができる。
　本発明の貼付用シートは、上記層（Ａ）及び層（Ｂ）以外の層として、層（Ｃ）や中間層（Ｘ）を用いる場合、これらの層において適度な剛性や柔軟性を付与する観点、及び良好な成膜性を確保する観点から、可塑剤を含有させることが好ましい。かかる可塑剤としては、例えば、ソルビトール、エリスリトール、マンニトール、マルチトール、ラクチトールのような糖アルコール、グリセロール、プロピレングリコール、およびポリエチレングリコールのような多価アルコール等が挙げられる。これらは１種単独で用いてもよく、２種以上組み合わせて用いてもよい。
　可塑剤の含有量は、各層中に、乾燥質量で、好ましくは０．０１質量％以上であり、より好ましくは０．１質量％以上であり、さらに好ましくは１質量％以上である。可塑剤の含有量は、各層中に、乾燥質量で、好ましくは５０質量％以下であり、より好ましくは４０質量％以下であり、さらに好ましくは３０質量％以下である。
　本発明の貼付シートを製造するには、層（Ａ）及び層（Ｂ）、必要に応じて層（Ｃ）や中間層（Ｘ）の単一層からなるシートを各々形成した後、これらを積層してもよく、また基材の上に順次積層してもよい。例えば、層（Ａ）の単一層からなるシートを形成する場合、成分（ａ）を含有する原液（Ａ）を調製した後、厚みを勘案しつつ、離型処理等を施したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム上に原液（Ａ）を塗工し、乾燥させる。そして、ＰＥＴフィルムを剥離することにより、各々単一層からなるシートを得ることができる。このうち、歯牙に貼付する側の面を構成することとなるシートについては、ＰＥＴフィルムを剥離せず、そのまま担持させていてもよい。次いで、最下層にＰＥＴフィルムを配置し、その上に歯牙に貼付する側の面を構成する単一層からなるシート、その他の単一層からなるシートを順次積層した後、例えば、加熱した加圧装置を用いて圧着する。その後、最下層のＰＥＴフィルムを剥離することにより、本発明の貼付シートを得ることができる。
　また、基材の上に順次積層する場合、層（Ａ）が歯牙に貼付する側の面を構成するとき、例えば、まずＰＥＴフィルムを基材とし、原液（Ａ）を塗工し、乾燥させて層（Ａ）を形成する。次いで層（Ａ）上に、必要に応じて中間層（Ｘ）を形成しつつ、原液（Ｂ）を塗工し、乾燥させて層（Ｂ）を形成する。そして、加熱した加圧装置を用いて圧着することにより、本発明の貼付シートを得ることもできる。
　さらに、本発明の歯牙貼付シートの好適な水分量を維持する観点から、本発明の歯牙貼付シートは、水分バリア性の包装袋に密封されていることが好ましい。かかる包装袋としては、例えば、最内層がポリエチレンである多層構造の樹脂シートであって、シートの三方又は四方が熱融着された包装袋が挙げられ、例えば、ピロー袋、ガセット袋等の包装袋の形態を用いることができる。また、かかる包装袋を構成する多層構造の樹脂シートは、中間層にアルミニウム層を備えることが高い水分バリア性を確保する観点から好ましい。
　本発明の貼付シートは、歯牙に貼付するのみで、被貼付体の歯牙に優れた光沢付与効果及び美白効果をもたらすことができる。貼付シートを歯牙に貼付した際、歯牙に貼付した直後から、層（Ａ）及び層（Ｂ）が全て水に溶解するまでの時間は、歯牙表面へ放出される成分（ａ）及び成分（ｂ）の濃度を維持する観点、及び使用者の使い易さの観点から、好ましくは９０分以下であり、より好ましくは６０分以下であり、さらに好ましくは３０分以下である。本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際、光沢付与効果及び美白効果を有効に発揮させる観点から、好ましくは１分以上であり、より好ましくは５分以上であり、さらに好ましくは１０分以上である。
　本発明の歯牙用貼付シートは、適宜間隔を置いて、具体的には好ましくは１～２４時間の間隔を置いて、さらに好ましくは２～１２時間の間隔を置いて、好ましくは２回以上、より好ましくは４回以上、さらに好ましくは６回以上歯牙に貼付すると、即ち、繰り返し使用することによって、本発明の効果をより一層発揮させることが可能であり、歯のエナメル質表面へのダメージを抑えることができ、より自然な艶や光沢のある歯を得ることができる。
　層（Ａ）が全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）は、歯牙表面へ放出される成分（ａ）の濃度を維持する観点、使用者の使い易さの観点から、好ましくは１５分以下であり、より好ましくは１０分以下であり、さらに好ましくは５分以下である。本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際、光沢付与効果及び美白効果を有効に発揮させる観点から、好ましくは０．１分以上であり、より好ましくは０．３分以上であり、さらに好ましくは０．５分以上である。
　層（Ｂ）が全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）は、歯牙表面へ放出される成分（ｂ）の濃度を維持する観点、使用者の使い易さの観点から、好ましくは７５分以下であり、より好ましくは５０分以下であり、さらに好ましくは３０分以下であり、よりさらに好ましくは２５分以下であり、殊更に好ましくは１５分以下である。本発明の貼付シートを歯牙に貼付した際、光沢付与効果及び美白効果を有効に発揮させる観点から、好ましくは１分以上であり、より好ましくは３分以上であり、さらに好ましくは５分以上である。
　層（Ｂ）の全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）は、層（Ａ）の全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）よりも長いことが好ましく、層（Ａ）と層（Ｂ）の全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）の比率（Ａm：Ｂm）は、好ましくは１：１～１：１５であり、より好ましくは１：１～１：１０であり、さらに好ましくは１：２～１：９であり、より更に好ましくは１：３～１：８である。
　なお、各層の全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）を測定するには、例えば、層（Ａ）と層（Ｂ）を積層した貼付シートの場合、層（Ａ）側に０．１ｇ／ｍｉｎの速度で水をかけてから層（Ｂ）に含有される成分が放出されるまでの時間を、層（Ａ）が全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）とする。次いで、層（Ａ）が全て水に溶解した後、水をかけて層（Ｂ）に含有される成分の量が水中で増加しなくなるまでの時間を、層（Ｂ）が全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）とする。
　また、例えば成分（ａ）を含有する層（Ａ）と中間層（Ｘ）を積層した場合、層（Ａ）側に水をかけて層（Ａ）に含有される成分（ａ）の量が水中で増加しなくなるまでの時間を、層（Ａ）が全て水に溶解するまでの時間（溶解時間）とする。
　上述した実施態様に関し、本発明はさらに以下の歯牙用貼付シートを開示する。
　［１］水に溶解したときのｐＨが６．６以上１０．５以下となる層（Ａ）、並びに
　フィチン酸、ヘキサメタリン酸、２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ｂ）を含有し、かつ水に溶解したときのｐＨが４以上６．５以下になる層（Ｂ）
を有する歯牙用貼付シート。
　［２］層（Ａ）は、アルキル硫酸、アシルメチルタウリン酸、Ｎ‐アシルサルコシン酸、オルトリン酸、縮合リン酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ａ）を含有する上記［１］の歯牙用貼付シート。
　［３］成分（ａ）が、ラウリル硫酸ナトリウム、ラウリル硫酸カリウム、ラウロイルメチルタウリンナトリウム、ラウロイルメチルタウリンカリウム、ラウロイルサルコシンナトリウム、ラウロイルサルコシンカリウム、ピロリン酸、オルトリン酸、トリポリリン酸、テトラポリリン酸、メタリン酸、及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上であり、好ましくはピロリン酸、トリポリリン酸及びこれらのアルカリ金属塩から選ばれる１種又は２種以上であり、より好ましくはピロリン酸ナトリウムである上記［２］の歯牙用貼付シート。
　［４］層（Ａ）が水に溶解したときのｐＨが、７．１以上であって、好ましくは７．５以上であり、より好ましくは８以上であり、１０以下であって、好ましくは９．５以下であり、より好ましくは９以下である上記［１］～［３］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［５］層（Ａ）の厚みは、１００μｍ以下であり、好ましくは５０μｍ以下であり、より好ましくは２０μｍ以下であり、１μｍ以上であり、好ましくは５μｍ以上であり、さらに好ましくは７μｍ以上である上記［１］～［４］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［６］層（Ａ）が原液（Ａ）を用いて形成されてなり、原液（Ａ）のｐＨが、６．６以上であり、好ましくは７．１以上であり、より好ましくは７．５以上であり、さらに好ましくは８以上であり、１０．５以下であって、好ましくは１０以下であり、より好ましくは９．５以下であり、さらに好ましくは９以下である上記［１］～［５］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［７］層（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、乾燥質量で、１質量％以上であって、好ましくは２質量％以上であり、より好ましくは３質量％以上であり、１５質量％以下であって、好ましくは１０質量％以下であり、より好ましくは８．５質量％以下であり、よりさらに好ましくは７質量％以下である上記［１］～［６］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［８］原液（Ａ）中における成分（ａ）の含有量は、０．０２５質量％以上であり、好ましくは０．１２５質質量％以上であり、より好ましくは０．１２５質質量％以上であり、７．５質量％以下であり、好ましくは５質量％以下であり、より好ましくは２．５質量％以下である上記［１］～［７］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［９］層（Ａ）が、さらにプルラン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシビニルポリマー、キサンタンガム、カラギーナン、アルギン酸ナトリウム、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、グアガム、コンドロイチン硫酸ナトリウムから選ばれる１種又は２種以上であるゲル化剤を含有する上記［１］～［８］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１０］成分（ｂ）が、フィチン酸、フマル酸、リンゴ酸、酒石酸、グルタル酸、ピロリン酸及びヘキサメタリン酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上であり、好ましくはフィチン酸又はその塩である上記［１］～［９］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１１］層（Ｂ）が水に溶解したときのｐＨが、３．７以上であって、好ましくは４．０以上であり、より好ましくは４．２以上であり、６．０以下であって、好ましくは５．５以下であり、より好ましくは５．０以下である上記［１］～［１０］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１２］層（Ｂ）の厚みは、２００μｍ以下であり、好ましくは１００μｍ以下であり、５μｍ以上であり、好ましくは１０μｍ以上であり、さらに好ましくは１５μｍ以上であり、よりさらに好ましくは２０μｍ以上である上記［１］～［１１］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１３］層（Ｂ）が原液（Ｂ）を用いて形成されてなり、原液（Ｂ）のｐＨが、３．５以上であって、好ましくは３．７以上であり、より好ましくは４．０以上であり、さらに好ましくは４．２以上であり、６．５以下であって、好ましくは６．０以下であり、より好ましくは５．５以下であり、さらに好ましくは５．０以下である上記［１］～［１２］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１４］層（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、乾燥質量で、５質量％以上であって、好ましくは１０質量％以上であり、より好ましくは１２質量％以上であり、３０質量％以下であって、好ましくは２８質量％以下であり、より好ましくは２０質量％以下である上記［１］～［１３］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１５］原液（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量は、０．２５質量％以上であり、好ましくは１．２５質量％以上であり、より好ましくは２．５質量％以上であり、１２．５質量％以下であり、好ましくは１０質量％以下であり、より好ましくは７．５質量％以下である上記［１］～［１４］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１６］層（Ｂ）又は原液（Ｂ）は、多価カチオンの含有量が成分（ｂ）に対して０．１倍モル未満であり、好ましくは０．０２倍モル以下であり、さらに好ましくは０．０１倍モル以下であり、よりさらに好ましくは多価カチオンを含有しない上記［１］～［１５］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１７］層（Ｂ）が、さらにプルラン、カルボキシメチルセルロースナトリウム、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシビニルポリマー、キサンタンガム、カラギーナン、アルギン酸ナトリウム、ヒドロキシプロピルセルロース、ヒドロキシプロピルメチルセルロース、グアガム、コンドロイチン硫酸ナトリウムから選ばれる１種又は２種以上であるゲル化剤を含有する上記［１］～［１６］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１８］層（Ａ）及び層（Ｂ）の厚みの比率（Ａt：Ｂt）が、好ましくは１：１～１：１５であって、より好ましくは１：１～１：１０であり、さらに好ましくは１：２～１：９であり、より好ましくは１：３～１：８である上記［１］～［１７］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［１９］歯牙貼付シートにおける水分量が、歯牙貼付シートの乾燥質量１００質量部に対し、好ましくは１８質量部以下であり、より好ましくは１５質量部以下であり、さらに好ましくは１４質量部以下であり、好ましくは２質量部以上であり、より好ましくは３質量部以上であり、さらに好ましくは５質量部以上である上記［１］～［１８］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２０］さらに、前記層（Ａ）及び／又は前記層（Ｂ）の溶解中に、崩壊してしまわず、かつ歯牙に貼付する側の面と反対側の面を構成する層（Ｃ）を有する上記［１］～［１９］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２１］成分（ｃ）が、セルロースアセテートフタレート、ポリビニルアセテート、エチルセルロース、ポリメチルメタクリレート、メタクリロイルエチルベタイン－メタクリレート共重合体、メタクリル酸共重合体及びアミノアルキルメタクリレート共重合体から選ばれる１種又は２種以上の（共）重合体であり、好ましくは、エチルセルロース又はセルロースアセテートフタレートである上記［２０］の歯牙用貼付シート。
　［２２］総厚みが、１０μｍ以上であり、好ましくは２０μｍ以上であり、より好ましくは３０μｍ以上であり、１０００μｍ以下であり、好ましくは５００μｍ以下であり、より好ましくは１００μｍ以下である上記［１］～［２１］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２３］層（Ａ）が、歯牙に貼付する側の面を構成する上記［１］～［２２］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２４］層（Ｂ）が、歯牙に貼付する側の面を構成する上記［１］～［２２］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２５］歯牙に貼付した直後から、層（Ａ）及び層（Ｂ）が全て水に溶解するまでの時間が、９０分以下であり、好ましくは６０分以下であり、より好ましくは３０分以下であり、１分以上であり、好ましくは５分以上であり、より好ましくは１０分以上である上記［１］～［２４］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２６］層（Ａ）と層（Ｂ）の全て水に溶解するまでの時間の比率（Ａm：Ｂm）が、１：１～１：１０であり、好ましくは１：２～１：９であり、より好ましくは１：３～１：８である上記［１］～［２５］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２７］さらに、中間層（Ｘ）を有する上記［１］～［２６］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［２８］中間層（Ｘ）の材質が、セルロースアセテートフタレート、ポリビニルアセテート、エチルセルロース、ポリメチルメタクリレート、メタクリロイルエチルベタイン－メタクリレート共重合体、メタクリル酸共重合体及びアミノアルキルメタクリレート共重合体から選ばれる１種又は２種以上の（共）重合体、並びにセラックである上記［２７］の歯牙用貼付シート。
　［２９］包装袋に密封されてなる上記［１］～［２７］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［３０］歯牙用貼付シート製造のための上記［１］～［２９］いずれか１の歯牙用貼付シートの使用。
　［３１］歯に適用し唾液による溶解により層（Ａ）と層（Ｂ）を歯に適用するための上記［１］～［２９］いずれか１の歯牙用貼付シート。
　［３２］歯の美白のための上記［１］～［２９］いずれか１の歯牙用貼付シートの使用。
　［３３］歯に光沢を付与するための上記［１］～［２９］いずれか１の歯牙用貼付シートの使用。
　以下、本発明について、実施例に基づき具体的に説明する。なお、表中に特に示さない限り、各成分の含有量は乾燥質量での質量％を示し、水分量は、シートの乾燥質量１００質量部に対する質量部で示す。また、表中には、成分（ａ）及び成分（ｂ）の各々の酸換算量も示す。
　なお、各測定及び評価については、下記方法及び基準にしたがって行った。
　《歯の美白化の評価》
　下記の方法にしたがってｂ＊を測定することにより、上記処理前と上記処理後の歯（抜去歯）の白さを評価した。
　具体的には、デジタルカメラＤ１ｘ（ニコン製）とレンズはＡｉ　ＡＦマイクロ・ニッコール１０５ｍｍ　Ｆ２．８Ｄ、ストロボ発光はワイヤレス・リモート・スピードライトＳＢ－Ｒ２００（いずれもニコン製）を組み合せて設置したものを用いた。撮影された画像をＡｄｏｂｅ　Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ（アドビシステムズ製）を用いてＬ＊ａ＊ｂ＊表色系で表し、得られたシートを貼付する前のｂ＊の値と貼付後１０分経過した後のｂ＊を測定した。次いで、これらシート貼付前と貼付後１０分経過後のｂ＊の差｛（貼付後のｂ＊）－（貼付前のｂ＊）｝としてΔｂ＊を求めた。Δｂ＊が小さいほど、すなわちΔｂ＊の絶対値が大きいほど白さが増したことを意味する。
　《歯の光沢の評価》
　偏光を利用した画像解析から表面反射光強度を測定する方法を用いた。評価用画像を撮影する装置として、カメラはデジタル一カメラＤ２ｘ（ニコン製）、レンズはＡｉ　ＡＦマイクロ・ニッコール１０５ｍｍ　Ｆ２．８Ｄ、ストロボ発光はワイヤレス・リモート・スピードライトＳＢ－Ｒ２００（いずれもニコン製）を組み合せて設置したものを用いた。スピードライトの発光部及びレンズの前にプラスチック偏光板（エドモンド製）を透過軸が３０度交差するように配置して撮影した。撮影画像はＡｄｏｂｅ　Ｐｈｏｔｏｓｈｏｐ（アドビシステムズ製）を用いてハイライト部分の平均輝度を求めた。輝度は数値が大きいほど光沢が高いことを意味する。得られたシートを貼付する前（上記処理前）と貼付後（上記１４回の処理後）１０分経過した後の輝度の差（貼付後の輝度－貼付前の輝度）を、Δ輝度として求めた。Δ輝度の数値が大きいほど光沢が増したことを意味する。
　《水分量の測定》
　カールフィッシャー水分計（微量水分測定装置ＣＡ―２００型、株式会社三菱化学アナリテック）を用い、容量滴定方式により測定を行った。なお、水分量は、２５℃において貼付する前のシートについて測定し、中間にアルミニウム層を有する樹脂シートからなる袋に密封して貼付するまで保存する場合には、袋に密封する前のシートについて測定した。
　《溶解時間の測定》
　溶解時間は、２５℃において、１０ｍｍ×１０ｍｍの各層（層（Ａ）、層（Ｂ））の積層する前の各々のシートについて、シート全体が浸漬する水に浸漬し、目視でシートが溶解してなくなるまでの時間とした。なお、実施例１についてのみ、層（Ａ）側に０．１ｇ／ｍｉｎの速度で水をかけ続け、層（Ｂ）まで水に溶解する時間（溶解時間ＡＢ）を測定したところ、表１に示す溶解時間１１．５分と同じ１１．５分であった。
　［実施例１］
　表１に示すシート（Ａ）が得られるよう、適宜エタノールや精製水を溶媒として用いつつ、各成分を混合して原液（Ａ）を調製した。次いで、得られた原液（Ａ）をＰＥＴフィルム上に塗布した後、乾燥してシート（Ａ）を得た。同様に、表１に示すシート（Ｂ）が得られるよう、適宜エタノールや精製水を溶媒として用いつつ、各成分を混合して原液（Ｂ）を調製した。次いで、得られた原液（Ｂ）をＰＥＴフィルム上に塗布した後、乾燥し、ＰＥＴフィルムから剥離してシート（Ｂ）を得た。
　得られたシート（Ｂ）とシート（Ａ）を積層し、加圧ロールを用いて圧着し、ＰＥＴフィルムから剥離することによって実施例１のシートを得た。いずれの原液にも多価カチオンを配合せず、原液中のマグネシウム、アルミニウム、カルシウム等の多価カチオンはＩＰＣ発光分析法で測定してフィチン酸に対して０．０２倍モル未満であった。
　なお、各層のｐＨは、各層を上にして水平面から４５度に傾斜させたシート上に、水０．３ｇを滴下した後、滴下した水を速やかに回収し、コンパクトｐＨメータＢ－７１２（株式会社堀場製作所）を用いることによって測定した。
　次いで、室温（２５℃）にて、抜去歯をイオン交換水につけて洗浄し、積層したシート材のシート（Ａ）側の面を歯に接触するように貼付し、１０分間放置した後、人工唾液に約３時間浸漬した。これを１回の処理とし、１４回まで繰り返し処理を行った。
具体的には、下記のとおりである。
　１．室温（２５℃）にて、抜去歯をイオン交換水につけて洗浄し、積層したシート材のシート（Ａ）が露出している側の面を歯に接触するように貼付した。
　２．０．１ｇ／ｍｉｎの速度で人工唾液を供給した２０ｍｍ角のスポンジ（ＩＮＯＡＣ社製　連通多孔質スポンジ　MAPS　K001）に当該抜去歯のシート材を貼付した面を１０分間接触させた。
　３．その後、残ったシートの残骸を軽いブラッシングで除去した後に人工唾液に約３時間浸漬。
　４．上記１～３の処理を１４回繰り返した。
　なお、抜去歯はヒト歯であって研磨等による汚れを落とす処理がされていないものを各試験区につき３個用いた。人工唾液は、塩化カルシウム（１．０ｍＭ）、リン酸水素カリウム（０．９ｍＭ）、ＨＥＰＥＳ（４－（２－ｈｙｄｒｏｘｙｅｔｈｙｌ）－１－ｐｉｐｅｒａｚｉｎｅｅｔｈａｎｅｓｕｌｆｏｎｉｃ　ａｃｉｄ）（２．０ｍＭ）の水溶液を水酸化カリウムでｐＨ＝７に調整したものを使用した。
　得られたシートを用い、処理後の歯（抜去歯）について、上記評価を行った。結果を表１に示す。
　［実施例２］
　実施例１と同様にして、表１に示すシート（Ａ）及びシート（Ｂ）が得られるよう、原液（Ａ）及び原液（Ｂ）を調製し、これらシート（Ａ）及びシート（Ｂ）を積層圧着した。次いで、シート（Ｂ）の、シート（Ａ）を積層した反対側の片面に原液（Ｃ）を塗布して、表１に示すシート（Ｃ）を積層した。得られたシートを乾燥して実施例２のシートを得た。
　得られたシートを用い、実施例１と同様の処理を行った歯（抜去歯）について、上記評価を行った。結果を表１に示す。
　［実施例３］
　さらに原液（Ｘ）を用い、シート（Ａ）の片面にシート（Ｘ）を積層した後、さらにシート（Ｂ）を積層した以外、実施例２と同様にして実施例３のシートを得た。
　得られたシートを用い、実施例１と同様の処理を行った歯（抜去歯）について、上記評価を行った。結果を表１に示す。
　［実施例４～６］
　実施例１と同様にして、シート（Ｂ）及びシート（Ａ）を積層圧着し、表１に示す各シートを得た。
　得られたシートを用い、実施例１と同様の処理を行った歯（抜去歯）について、上記評価を行った。結果を表１に示す。
　［比較例１～３］
　表２にしたがって、各原液を用いてＰＥＴフィルム上に塗布した後、乾燥させ、ＰＥＴフィルムから剥離することによって単層からなる各シートを製造した。
　得られた各シートを用い、実施例１と同様の処理を行った歯（抜去歯）について、上記評価を行った。結果を表２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
  
　表１～２の結果より、本発明の貼付シートは、優れた歯の美白効果を発揮することがわかる。
　［実施例７～４５］
　実施例１～３に準じ、適宜各種原液を用いて表４、９、１２、１４、１７、１９～２３に示す各シートを得た後、適宜上記と同様にして各評価を行った。いずれのシートも優れた歯の美白効果及び歯の光沢効果を発揮するものであった。
　実施例１～３に準じ、適宜各種原液を用いて表３、５～８、１０～１１、１３、１５～１６、１８に示す各シートを得ることができる。これらのシートについても優れた歯の美白効果及び歯の光沢効果を発揮することができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000006
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000007
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000008
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000009
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000010
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000011
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000012
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000013
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000014
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000015
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000016
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000017
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000018
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000019
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000020
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000021
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000022
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000023
  
　［実施例４６］
　表２４に示すシート（Ａ）が得られるよう、適宜エタノールや精製水を溶媒として用いつつ、各成分を混合して原液（Ａ）を調製した。次いで、得られた原液（Ａ）をＰＥＴフィルム上に塗布した後、表２５に示す水分量となるように乾燥してシート（Ａ）を得た。同様に、表２４に示すシート（Ｂ）が得られるよう、適宜エタノールや精製水を溶媒として用いつつ、各成分を混合して原液（Ｂ）を調製した。次いで、得られた原液（Ｂ）をＰＥＴフィルム上に塗布した後、表２５に示す水分量となるように乾燥し、ＰＥＴフィルムから剥離してシート（Ｂ）を得た。
　得られたシート（Ｂ）とシート（Ａ）を積層し、加圧ロールを用いて圧着し、ＰＥＴフィルムから剥離した後、シート（Ａ）の、シート（Ｂ）を積層した面とは反対側の片面に表２４に示す原液（Ｃ）を塗布し、積層したシート全体の水分量が表２５に示す量となるように乾燥することによって実施例４６の積層シートを得た。いずれの原液にも多価カチオンを配合せず、原液中のマグネシウム、アルミニウム、カルシウム等の多価カチオンはＩＰＣ発光分析法で測定してフィチン酸に対して０．０２倍モル未満であった。
　なお、各層のｐＨは、各層を上にして水平面から４５度に傾斜させたシート上に、水０．３ｇを滴下した後、滴下した水を速やかに回収し、コンパクトｐＨメータＢ－７１２（株式会社堀場製作所）を用いることによって測定した。
　得られた積層シートを、ＰＥＴフィルムにて支持してから、最内層がポリエチレンの多層構造の樹脂シート（ポリエチレンテレフタレート１２μｍ／塩素化ポリエチレン樹脂１５μｍ／アルミニウム７μｍ／塩素化ポリエチレン樹脂２０μｍ／低密度ポリエチレン６０μｍ）からなるピロー袋に密封し、２５℃１週間保存した。
　保存後におけるシートのｐＨを下記方法により測定し、ｐＨの経時変化を次に示す測定方法１により観察した。
　結果を図１に示す。なお、表２５に示す水分量は、ピロー袋に密封する前の水分量である。
　《ｐＨの経時変化の測定方法１》
　ピロー袋から取り出したシートを、ＰＥＴフィルムから剥離した後に、ｐＨ測定器（ＡＳ―２１２、株式会社堀場製作所）を用いて測定した。具体的には、２５℃において、ｐＨ測定器のセンサ（電極部）上にイオン交換水０．１ｇを滴下し、さらにシート１０ｍｍ×１０ｍｍをイオン交換水の側に層（Ａ）が位置するように載置し、載置した時点を開始時刻として、５秒経過するごとにｐＨ測定器に示されるｐＨの値を測定した。
　《ｐＨの経時変化の測定方法２》
　ピロー袋から取り出したシートを、ＰＥＴフィルムから剥離した後に、ｐＨ測定器（ＰＨ―２０１Ｚ　ポータブルｐＨメーター、ケミカル機器株式会社）の電極を固定した口腔内の歯牙に貼付してｐＨを測定した。具体的には、被験者の右側下顎側切歯と右側下顎犬歯の並んだ２本の歯を薄膜で覆うシリコーン製のステントを作成し、シリコーン製のステントを歯に装着した状態における２本の歯の間に、ｐＨ測定器の電極（特注ｐＨアンチモン電極　ＳＰ―Ｓｂ―０１０、ケミカル機器株式会社）をシリコーン製のステントの表面側に出るように固定し、シリコーン製のステントの表面にシートを貼付した。貼付した直後から１００ミリ秒経過するごとにｐＨを測定した。
　［実施例４７～４９］
　実施例４６と同様の手順にしたがい、表２４に示す原液（Ａ）～（Ｃ）を調製し、表２５に示す水分量となるように乾燥させて各積層シートを得た。なお、実施例４７～４９は、乾燥後に吸湿する前にピロー袋に密封して水分量の増加を防止しながら製造した。
　得られた積層シートを用い、実施例４６と同様にしてｐＨの変化を測定方法１により観察した。その結果を図１に示す。
　さらに、測定方法２により実施例４８の積層シートのｐＨの変化を観察した。その結果を図２に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000024
  
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000025
  
　これらの結果より、実施例４６～４９の積層シートは、図１のように測定間隔が長い場合でも、水分量の少ない実施例４９が、層（Ａ）と層（Ｂ）によるｐＨの差が顕著に観察されているが、シートの柔軟性及び貼付性においては、実施例４６が優れていた。

Claims (15)

  1. 　水に溶解したときのｐＨが６．６以上１０．５以下となる層（Ａ）、並びに
    　フィチン酸、ヘキサメタリン酸、２５℃におけるｐＫａが４．５～７．０である有機酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ｂ）を含有し、かつ水に溶解したときのｐＨが３．５以上６．５以下になる層（Ｂ）
    を有する歯牙用貼付シート。
  2. 　層（Ｂ）の全て水に溶解する時間が、層（Ａ）の全て水に溶解する時間より長い請求項１に記載の歯牙用貼付シート。
  3. 　層（Ａ）が、アルキル硫酸、アシルメチルタウリン酸、Ｎ‐アシルサルコシン酸、オルトリン酸、縮合リン酸及びこれらの塩から選ばれる１種又は２種以上の成分（ａ）を含有する請求項１又は２に記載の歯牙用貼付シート。
  4. 　層（Ａ）が、歯牙に貼付する側の面を構成する請求項１～３のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  5. 　層（Ａ）及び層（Ｂ）の厚みの比率（Ａt：Ｂt）が、１：１～１：１０である請求項１～４のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  6. 　さらに、前記層（Ａ）及び／又は前記層（Ｂ）の溶解中に、崩壊してしまわず、かつ歯牙に貼付する側の面と反対側の面を構成する層（Ｃ）を有する請求項１～５のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  7. 　層（Ｃ）が、セルロースアセテートフタレート、ポリビニルアセテート、エチルセルロース、ポリメチルメタクリレート、メタクリロイルエチルベタイン－メタクリレート共重合体、メタクリル酸共重合体及びアミノアルキルメタクリレート共重合体から選ばれる１種又は２種以上の（共）重合体である成分（ｃ）を含有する請求項６に記載の歯牙用貼付シート。
  8. 　総厚みが、１０μｍ以上１０００μｍ以下である請求項１～６のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  9. 　歯牙に貼付した直後から、層（Ａ）及び層（Ｂ）が全て水に溶解するまでの時間が、１分以上９０分以下である請求項１～７のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  10. 　層（Ａ）と層（Ｂ）の全て水に溶解するまでの時間の比率（Ａm：Ｂm）が、１：１～１：１５である請求項１～８のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  11. 　層（Ａ）と層（Ｂ）との間に中間層（Ｘ）を有する請求項１～９のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート
  12. 　層（Ｂ）が、歯牙に貼付する側の面を構成する請求項１又は請求項３～１０のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  13. 　層（Ａ）がｐＨ６．６以上１０．５以下の原液（Ａ）を用いて形成されてなり、かつ層（Ｂ）がｐＨ３．５以上６．５以下の原液（Ｂ）を用いて形成されてなる請求項１～１１のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  14. 　層（Ａ）中における成分（ａ）の含有量が乾燥重量で１質量％以上１５質量％以下であり、層（Ｂ）中における成分（ｂ）の含有量が乾燥重量で５質量％以上３０質量％以下である請求項１～１３のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
  15. 　歯牙用貼付シートにおける水分量が、歯牙貼付シートの乾燥質量１００質量部に対して１８質量部以下であり、かつ包装袋に密封されてなる請求項１～１４のいずれか１項に記載の歯牙用貼付シート。
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