WO2014054260A1 - 多結晶シリコン製造装置 - Google Patents

多結晶シリコン製造装置 Download PDF

Info

Publication number
WO2014054260A1
WO2014054260A1 PCT/JP2013/005801 JP2013005801W WO2014054260A1 WO 2014054260 A1 WO2014054260 A1 WO 2014054260A1 JP 2013005801 W JP2013005801 W JP 2013005801W WO 2014054260 A1 WO2014054260 A1 WO 2014054260A1
Authority
WO
WIPO (PCT)
Prior art keywords
core wire
adapter
polycrystalline silicon
wire holder
carbon
Prior art date
Application number
PCT/JP2013/005801
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
靖志 黒澤
祢津　茂義
Original Assignee
信越化学工業株式会社
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by 信越化学工業株式会社 filed Critical 信越化学工業株式会社
Publication of WO2014054260A1 publication Critical patent/WO2014054260A1/ja

Links

Images

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00—Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/02—Silicon
    • C01B33/021—Preparation
    • C01B33/027—Preparation by decomposition or reduction of gaseous or vaporised silicon compounds other than silica or silica-containing material
    • C01B33/035—Preparation by decomposition or reduction of gaseous or vaporised silicon compounds other than silica or silica-containing material by decomposition or reduction of gaseous or vaporised silicon compounds in the presence of heated filaments of silicon, carbon or a refractory metal, e.g. tantalum or tungsten, or in the presence of heated silicon rods on which the formed silicon is deposited, a silicon rod being obtained, e.g. Siemens process

Definitions

  • the present invention relates to a manufacturing apparatus for manufacturing a polycrystalline silicon rod by depositing polycrystalline silicon on the surface of a heated silicon core wire, and more particularly to an apparatus that contributes to cost reduction of manufacturing polycrystalline silicon.
  • Siemens method is known as a method for producing polycrystalline silicon which is a raw material for single crystal silicon for semiconductors or silicon for solar cells.
  • the Siemens method is a method in which a source gas containing chlorosilane is brought into contact with a heated silicon core wire, and polycrystalline silicon is vapor-phase grown on the surface of the silicon core wire using a CVD (Chemical Vapor Deposition) method.
  • CVD Chemical Vapor Deposition
  • the reactor for vapor-phase growth of polycrystalline silicon by the Siemens method is a vertical furnace with two silicon core wires in a space composed of an upper structure called a bell jar and a lower structure (bottom plate) called a base plate.
  • One torii type is assembled, and both ends of the torii type silicon core wire are fixed to a pair of metal electrodes disposed on the base plate via a pair of carbon core wire holders.
  • This configuration is disclosed in, for example, Japanese Patent Application Laid-Open No. 2012-82128.
  • the electrode passes through the base plate with an insulator in between, and is connected to another electrode through wiring or connected to a power source arranged outside the reactor.
  • a coolant such as water.
  • a silicon core wire When a silicon core wire is heated to a temperature range of 900 ° C. or higher and 1200 ° C. or lower in a hydrogen atmosphere by passing a current from the electrode, a mixed gas of, for example, trichlorosilane and hydrogen is supplied from a gas nozzle into the reactor as a source gas. Silicon is vapor-grown on the core wire, and a polycrystalline silicon rod having a desired diameter is formed in an inverted U shape.
  • the produced polycrystalline silicon rod tends to increase in size from 120 mm ⁇ to 150 mm ⁇ and 1.5 m to 3 m in length, and its weight is also 100 kg to 250 kg. The weight is increasing.
  • a metal electrode or core wire holder that plays a role of supporting such a heavy polycrystalline silicon rod in a reaction furnace is required to have a strength that can withstand this.
  • an improved core wire holder so that troubles such as overturning do not occur during the polycrystalline silicon manufacturing process even if the polycrystalline silicon rod is enlarged (Patent Document 2: Japanese Patent Laid-Open No. 2005-209867). 2011-195438).
  • the electrode and the core wire holder may be joined directly, but an adapter is provided between the electrode and the core wire holder for the following purposes.
  • the adapter is provided, for example, to reduce the amount of heat that escapes from the polycrystalline silicon rod, which becomes a high temperature of 900 ° C. to 1200 ° C. during the reaction, to the metal electrode cooled by the refrigerant through the core wire holder.
  • an adapter may be provided to prevent heavy metal contamination of polycrystalline silicon due to high temperature of the metal electrode.
  • an adapter is provided for the purpose of preventing damage deterioration of the metal electrode and adjusting the height of the core wire holder (Patent Document 3: Japanese Patent Application Laid-Open No. 2002-338226). It goes without saying that such adapters are also required to have higher strength due to the higher weight of the polycrystalline silicon rod for the reasons described above.
  • Patent Document 4 Japanese Patent Application Laid-Open No. 2011-517734
  • copper (Cu) white copper (Cu—Ni), nickel (Ni), stainless steel, etc.
  • carbon is generally selected from the viewpoint of electrical resistivity, impurity contamination level, heat resistance characteristics, and the like.
  • carbon is usually selected as the material for the core wire holder from the viewpoints of electrical resistivity, impurity contamination level, heat resistance, easiness of silicon surface deposition, and the like.
  • the core wire holder is taken out of the reaction furnace in an integrated state with the polycrystalline silicon rod after the polycrystalline silicon precipitation reaction step. It is difficult to separate and reuse the crystalline silicon rod, and in most cases, one core holder is discarded every time one polycrystalline silicon rod is grown. For this reason, the cost of the core wire holder in the manufacturing cost of the polycrystalline silicon rod is not small.
  • carbon materials have been generally used for adapters and core wire holders.
  • the strength of carbon materials is low compared to metals.
  • copper (Cu) is about 250 MPa (20 ° C.)
  • carbon is about It is only about 25 MPa.
  • the present invention has been made in view of such problems, and the object of the present invention is to ensure the strength that can cope with an increase in the diameter and weight of a polycrystalline silicon rod, and then repeat the adapter.
  • An object of the present invention is to provide an apparatus that contributes to the cost reduction of the production of polycrystalline silicon by minimizing the increase in size and thickness of the carbon core holder as much as possible.
  • the polycrystalline silicon manufacturing apparatus is configured to deposit polycrystalline silicon on the surface of the silicon core wire by supplying a raw material gas to the silicon core wire heated in the reaction furnace.
  • An apparatus for producing polycrystalline silicon comprising: a carbon core wire holder for holding the silicon core wire; a metal electrode for energizing the silicon core wire; and the core wire holder for placing the core wire holder on the metal electrode
  • An adapter, and the metal electrode is inserted and supported in a through-hole formed in the bottom plate portion of the reactor, and has a cooling channel for circulating cooling water therein, the adapter It is characterized by comprising a material having a refractory metal as a main element of the composition.
  • the refractory metal element is preferably one or more elements selected from the group of tantalum (Ta), tungsten (W), molybdenum (Mo), and zirconium (Zr).
  • the adapter is, for example, a metal, a metal mixture, or an alloy containing the refractory metal element as a main element of the composition.
  • the adapter includes a fitting portion with a top portion of the metal electrode at a bottom portion and a tapered hole portion into which the carbon core wire holder is fitted at a top portion.
  • the carbon core wire holder has a substantially cylindrical shape, a hole portion for inserting the silicon core wire is provided in an upper portion, and a lower portion is a tapered hole portion provided in a top portion of the adapter. It has a taper shape that is fitted in.
  • the adapter for placing the core wire holder on the metal electrode is formed of a material having a refractory metal as a main element of the composition, so that the strength is higher than that of an adapter made of a carbon material.
  • the increase in size and thickness of the carbon core holder can be suppressed as much as possible, and the adapter can be used repeatedly.
  • the shape of the carbon core wire holder is simplified, and the lower shape is a tapered shape that fits into the tapered hole provided at the top of the adapter, reducing stress concentration during the production of polycrystalline silicon. As a result, the increase in size and thickness of the carbon core holder can be suppressed as much as possible.
  • the present invention it is possible to repeatedly use the adapter while ensuring the strength capable of dealing with an increase in diameter and weight of the polycrystalline silicon rod, and an increase in the size of the carbon core holder.
  • an apparatus that contributes to reducing the cost of manufacturing polycrystalline silicon is provided by minimizing the increase in thickness and thickness.
  • FIG. 1 It is a schematic explanatory drawing which shows an example of a structure of the reaction furnace of the polycrystalline silicon manufacturing apparatus which concerns on this invention. It is the schematic of the assembly 1st example of a metal electrode, an adapter, and a carbon core wire holder in the present invention. It is the schematic of the 2nd assembly example of the metal electrode in this invention, an adapter, and a carbon core wire holder. It is the schematic of the assembly example of the conventional metal electrodes and carbon core wire holders. It is the schematic of the assembly example of the conventional metal electrodes, carbon adapters, and carbon core wire holders.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a configuration of a reaction furnace 100 of a polycrystalline silicon manufacturing apparatus according to the present invention.
  • the reaction furnace 100 is an apparatus for obtaining a polycrystalline silicon rod 12 by vapor-phase growing polycrystalline silicon on the surface of the silicon core wire 11 by the Siemens method, and is composed of a base plate 5 and a bell jar 1.
  • the base plate 5 is provided with a metal electrode 10 that supplies a current to the silicon core wire 11.
  • the silicon core wire 11 is placed on the metal electrode 10 while being held by a carbon core wire holder 13.
  • an adapter 14 made of a material having a refractory metal as a main element of the composition is provided.
  • the base plate 5 is further provided with a gas nozzle 9 for supplying a process gas such as nitrogen gas, hydrogen gas, trichlorosilane gas, and an exhaust port 8 for discharging the exhaust gas. Further, the base plate 5 has a refrigerant inlet 6 and an outlet 7 for cooling itself.
  • the bell jar 1 has a refrigerant inlet part 3 and an outlet part 4 for cooling itself, and further has a viewing window 2 for visually checking the inside from the outside.
  • FIG. 2 is a schematic view of a first assembly example of the metal electrode 10, the adapter 14, and the carbon core wire holder 13 in the present invention.
  • the metal electrode 10 is supported by being inserted into a through-hole formed in the base plate (bottom plate portion) 5 of the reaction furnace 100, and an inlet (10a) and an outlet (10b) for a coolant such as cooling water. And has a cooling flow path through which the refrigerant flows.
  • connection between the metal electrode 10 and the adapter 14 is a screw connection in which a female screw portion formed at the bottom of the adapter 14 and a male screw portion formed at the top of the metal electrode 10 are fitted.
  • the adapter 14 and the carbon core wire holder 13 are connected to the tapered hole formed at the bottom of the carbon core wire holder 13 to the tapered hole formed at the top of the adapter 14. By insertion.
  • the carbon core wire holder 13 is disposable after a single use, it is preferable to minimize the increase in size and thickness by making the shape as simple as possible.
  • a substantially cylindrical shape is provided, and a hole for inserting the silicon core wire 11 is provided in the upper part, while the lower part is formed in a tapered shape that is fitted into a tapered hole provided in the top part of the adapter 14. Yes.
  • the size of the carbon core wire holder 13 is such that the precipitation of the polycrystalline silicon rod is not hindered even in the final stage of the precipitation reaction of the polycrystalline silicon, and the strength does not cause an accident such as the falling of the polycrystalline silicon rod. Designed to be as small as possible.
  • FIG. 3 is a schematic view of a second assembly example of the metal electrode 10, the adapter 14, and the carbon core wire holder 13 in the present invention.
  • the metal electrode 10 and the adapter 14 are connected by inserting a tapered convex portion formed at the bottom of the adapter 14 into a tapered concave portion formed at the top of the metallic electrode 10. I am letting.
  • the connection between the adapter 14 and the carbon core wire holder 13 is made by inserting a tapered convex portion formed at the bottom of the carbon core wire holder 13 into a tapered hole portion formed at the top of the adapter 14.
  • the carbon core wire holder 13 has a substantially cylindrical shape, and a hole portion for inserting the silicon core wire 11 is provided in the upper portion, while the lower portion is fitted into a tapered hole portion provided in the top portion of the adapter 14. It has a tapered shape.
  • the adapter 14 is made of a material having a refractory metal as a main element of composition.
  • the refractory metal element is, for example, one or more elements selected from the group of tantalum (Ta), tungsten (W), molybdenum (Mo), and zirconium (Zr). It is made of a material such as a metal, a metal mixture, or an alloy having a metal element as a main element of the composition.
  • Patent Document 5 Japanese Patent Laid-Open No. 3-1502978
  • the adapter 14 made of such a material can be used repeatedly and its size can be reduced, it contributes to a reduction in the manufacturing cost of polycrystalline silicon.
  • the shape of the adapter 14 is preferably cylindrical or polygonal so that maintenance during repeated use is easy.
  • the diameter of the upper part may be smaller than that of the lower part.
  • the top part may be processed into a curved surface shape so that the center becomes high, and in the case of a polygonal column, the corner part of the side surface may be processed into a curved surface shape.
  • the concave portion is not formed in the connection portion with the adapter 14, and the lower portion of the carbon core holder 13 where the polycrystalline silicon rod 12 is not deposited is formed in a simple cylindrical shape or a slightly tapered cone. Shaped. With such a simple shape, the amount of carbon material used can be reduced.
  • the cross-sectional shape may be rectangular, but from the viewpoint of processing cost and the like, the cross-sectional shape is preferably circular.
  • the adapter 14 for placing the carbon core wire holder 13 on the metal electrode 10 is made of a material having a refractory metal as a main element of the composition, so that it is compared with an adapter made of a carbon material.
  • the strength is increased, and the increase in the size and thickness of the carbon core holder can be suppressed as much as possible, and the adapter can be used repeatedly.
  • the shape of the carbon core wire holder 13 is simplified and the lower shape is a tapered shape fitted into a tapered hole provided at the top of the adapter, the concentration of stress during the production of polycrystalline silicon is reduced, This also suppresses the increase in size and thickness of the carbon core wire holder as much as possible.
  • FIG. 4 is a schematic view of a conventional assembly example of a metal electrode and a carbon core wire holder. In this embodiment, no adapter is used, and the carbon core wire holder 23 is directly screw-connected to the metal electrode 20.
  • FIG. 5 is a schematic view of an assembly example of a conventional metal electrode, carbon adapter, and carbon core holder.
  • the connection between the metal electrode 20 and the carbon adapter 24 is a screw connection in which a female screw portion formed at the bottom of the carbon adapter 24 and a male screw portion formed at the top of the metal electrode 20 are fitted.
  • the carbon adapter 24 and the carbon core holder 23 are connected to the tapered hole formed at the top of the carbon adapter 24 at the bottom of the carbon core holder 23. Depending on the insertion of the part.
  • the carbon core wire holder 23 and the carbon adapter 24 are not enlarged and thickened, and the strength capable of supporting the increase in the diameter and weight of the polycrystalline silicon rod. Can be secured.
  • the metal electrode 10, the adapter 14, and the carbon core wire holder 13 were assembled, and a polycrystalline silicon rod having a diameter of 160 mm ⁇ , a length of 2 m, and a weight of 100 kg was grown.
  • the adapter 14 is made of 100% molybdenum metal and has a cross-sectional diameter of 80 mm ⁇ .
  • the metal electrode 20 and the carbon core wire holder 23 were assembled in the manner shown in FIG. 4, and a polycrystalline silicon rod having a diameter of 160 mm ⁇ , a length of 2 m, and a weight of 100 kg was grown.
  • the cross-sectional diameters of the metal electrode 20 and the carbon core wire holder 23 are both 80 mm ⁇ .
  • the carbon core wire holder 23 is complicated in shape as compared with the carbon core wire holder 13 of the embodiment, and it is necessary to increase the size in order to ensure sufficient contact strength with the metal electrode 20. Compared with the core wire holder 13, the cost is about twice as high.
  • the adapter for placing the core wire holder on the metal electrode is formed of a material having a refractory metal as a main element of the composition, so that the strength is higher than that of an adapter made of a carbon material.
  • the increase in size and thickness of the carbon core holder can be suppressed as much as possible, and the adapter can be used repeatedly.
  • the shape of the carbon core wire holder is simplified, and the lower shape is a tapered shape that fits into the tapered hole provided at the top of the adapter, reducing stress concentration during the production of polycrystalline silicon. As a result, the increase in size and thickness of the carbon core holder can be suppressed as much as possible.
  • the present invention it is possible to repeatedly use the adapter while ensuring the strength capable of dealing with an increase in diameter and weight of the polycrystalline silicon rod, and an increase in the size of the carbon core holder.
  • an apparatus that contributes to reducing the cost of manufacturing polycrystalline silicon is provided by minimizing the increase in thickness and thickness.

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Silicon Compounds (AREA)

Abstract

　金属製電極１０と高融点金属を組成の主要元素とする材質から成るアダプタ１４の接続は、アダプタ１４の底部に形成された雌ネジ部と金属製電極１０の頂部に形成された雄ネジ部とを嵌合させたネジ接続となっており、アダプタ１４とカーボン製芯線ホルダ１３の接続は、アダプタ１４の頂部に形成されたテーパ状の孔部への、カーボン製芯線ホルダ１３の底部に形成されたテーパ状の凸部の差し込みによる。カーボン製芯線ホルダ１３は一回の使用で使い捨てとなるため、その形状を極力単純なものとして大型化や厚肉化を極力抑えることが好ましい。そのため、略円柱形状とし、上部にシリコン芯線１１を差し込むための孔部を設ける一方、下部はアダプタ１４の頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状とする。これにより、多結晶シリコン製造のコストダウンに寄与する装置が提供される。

Description

多結晶シリコン製造装置
　本発明は、加熱したシリコン芯線の表面に多結晶シリコンを析出させて多結晶シリコン棒を製造するための製造装置に関し、特に、多結晶シリコン製造のコストダウンに寄与する装置に関する。
　半導体用単結晶シリコンあるいは太陽電池用シリコンの原料となる多結晶シリコンの製造方法として、シーメンス法が知られている。シーメンス法は、クロロシランを含む原料ガスを加熱されたシリコン芯線に接触させることにより、該シリコン芯線の表面に多結晶シリコンをＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法を用いて気相成長させる方法である。
　シーメンス法により多結晶シリコンを気相成長する際の反応炉は、ベルジャと呼ばれる上部構造体とベースプレートと呼ばれる下部構造体（底板）により構成される空間内にシリコン芯線を鉛直方向２本、水平方向１本の鳥居型に組み立て、該鳥居型のシリコン芯線の両端を一対のカーボン製の芯線ホルダを介してベースプレート上に配置した一対の金属製の電極に固定する。この構成は、例えば特許文献１（特開２０１２－８２１２８号公報）に開示されている。
　電極は、絶縁物を挟んでベースプレートを貫通し、配線を通して別の電極に接続されるか、反応炉外に配置された電源に接続される。気相成長中に多結晶シリコンが析出することを防止するために、電極とベースプレートとベルジャは水などの冷媒を用いて冷却される。
　電極から電流を導通させてシリコン芯線を水素雰囲気中で９００℃以上１２００℃以下の温度範囲に加熱しながら、原料ガスとして例えばトリクロロシランと水素の混合ガスをガスノズルから反応炉内に供給すると、シリコン芯線上にシリコンが気相成長し、所望の直径の多結晶シリコン棒が逆Ｕ字状に形成される。
　多結晶シリコンの生産性の向上を目的として、製造される多結晶シリコン棒は、直径が１２０ｍｍφ～１５０ｍｍφ、長さが１．５ｍ～３ｍと大型化する傾向にあり、その重量も１００ｋｇ～２５０ｋｇと高重量化が進んでいる。これに伴い、反応炉内においてこのような高重量の多結晶シリコン棒を支持する役割を担う金属製電極や芯線ホルダには、これに耐え得る強度が求められるようになってきている。このような事情を背景として、多結晶シリコン棒が大型化しても多結晶シリコン製造工程中に転倒等のトラブルが生じないように改良された芯線ホルダも提案されている（特許文献２：特開２０１１－１９５４３８号公報）。
　電極と芯線ホルダは直接接合してもかまわないが、下記のような目的から、電極と芯線ホルダの間にアダプタが設けられる。アダプタは、例えば、反応中は９００℃～１２００℃といった高温となる多結晶シリコン棒の熱が芯線ホルダを通して冷媒により冷却された金属製電極に逃げる熱量を少なくするために設けられる。また、金属製電極の高温化による多結晶シリコンの重金属汚染を防止するためにアダプタが設けられることもある。さらに、金属製電極の損傷劣化を防止するためや、芯線ホルダの高さ調整などの目的（特許文献３：特開２００２－３３８２２６号公報）でアダプタが設けられる。このようなアダプタにも、上述の理由から、多結晶シリコン棒の高重量化に伴う高強度化が求められることは言うまでもない。
　金属製電極の材質としては、特許文献４（特開２０１１－５１７７３４号公報）に示されているように、電気抵抗率などを考慮して、銅（Ｃｕ）、白銅（Ｃｕ－Ｎｉ）、ニッケル（Ｎｉ）、ステンレス鋼などが、一般的に選定される。また、アダプタの材質としては、特許文献３に示されているように、電気抵抗率、不純物汚染レベル、耐熱特性の特性などの観点から、一般的にカーボンが選定される。さらに、芯線ホルダの材質としては、特許文献１に示されているように、電気抵抗率、不純物汚染レベル、耐熱特性、シリコンの表面析出のし易さなどの観点から、通常はカーボンが選定される。
　なお、芯線ホルダは、特許文献１に示されているように、多結晶シリコンの析出反応工程終了後に、多結晶シリコン棒と一体となった状態で反応炉外へと取り出されるが、これを多結晶シリコン棒から分離して再利用することは困難であり、殆どの場合、多結晶シリコン棒を１本育成する度に１個の芯線ホルダが使い捨てされる。このため、多結晶シリコン棒の製造コストに占める芯線ホルダのコストは、決して小さくない。
特開２０１２－８２１２８号公報 特開２０１１－１９５４３８号公報 特開２００２－３３８２２６号公報 特開２０１１－５１７７３４号公報 特開平３－１５０２９８号公報
　上述のように、従来、アダプタ及び芯線ホルダには、カーボン材が一般的に用いられてきた。しかし、カーボン材の強度は金属に比較すると低く、例えば、代表的な強度の指標である引っ張り強度で比べると、銅（Ｃｕ）が約２５０ＭＰａ（２０℃）程度であるのに対し、カーボンは約２５ＭＰａ程度でしかない。
　一方で、多結晶シリコン棒の大直径化・高重量化が進んでいるため、アダプタ及び芯線ホルダにもこの高重量化に耐え得る強度が求められるところ、強度の低いカーボン材料で必要な強度を確保しようとすれば、大型化・厚肉化が必要となる。しかし、カーボン材料は繰返し利用が難しいため、大型化や厚肉化はそのまま、製造コストのアップに繋がる。
　本発明は、このような問題に鑑みてなされたもので、その目的とするところは、多結晶シリコン棒の大直径化・高重量化にも対応し得る強度を確保した上で、アダプタの繰返し利用を可能とするとともに、カーボン芯線ホルダの大型化や厚肉化を極力抑えることにより、多結晶シリコン製造のコストダウンに寄与する装置を提供することにある。
　上述の課題を解決するために、本発明に係る多結晶シリコン製造装置は、反応炉内で加熱されたシリコン芯線に原料ガスを供給することにより前記シリコン芯線の表面に多結晶シリコンを析出させるための多結晶シリコン製造装置であって、前記シリコン芯線を保持するカーボン製芯線ホルダと、前記シリコン芯線に通電するための金属製電極と、前記芯線ホルダを前記金属製電極上に載置するためのアダプタとを備え、前記金属製電極は、前記反応炉の底板部に形成された貫通孔内に挿入して支持され、内部に冷却水を流通させる冷却流路を有しており、前記アダプタは、高融点金属を組成の主要元素とする材質から成る、ことを特徴とする。
　前記高融点金属元素は、好ましくは、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、ジルコニウム（Ｚｒ）の群から選択される１以上の元素である。
　前記アダプタは、例えば、前記高融点金属元素を組成の主要元素とする金属、金属混合物、又は合金である。
　好ましくは、前記アダプタは、底部に前記金属電極の上部との嵌合部を備え、頂部に前記カーボン製芯線ホルダが嵌め込みされるテーパ状の孔部を備えている。
　また、好ましくは、前記カーボン製芯線ホルダは略円柱形状を有し、上部に前記シリコン芯線を差し込むための孔部が設けられており、下部は前記アダプタの頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状を有している。
　本発明によれば、芯線ホルダを金属製電極上に載置するためのアダプタを、高融点金属を組成の主要元素とする材質で形成することとしたため、カーボン材料から成るアダプタに比較して強度が高まり、その分だけカーボン製芯線ホルダの大型化や厚肉化が極力抑えられることに加え、アダプタの繰返し利用も可能となる。
　また、カーボン製芯線ホルダの形状を単純化し、下部形状をアダプタの頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状としたため、多結晶シリコン製造時の応力の集中が緩和され、これによっても、カーボン製芯線ホルダの大型化や厚肉化が極力抑えられる。
　このように、本発明によれば、多結晶シリコン棒の大直径化・高重量化にも対応し得る強度を確保した上で、アダプタの繰返し利用を可能とするとともに、カーボン芯線ホルダの大型化や厚肉化を極力抑えることにより、多結晶シリコン製造のコストダウンに寄与する装置が提供される。
本発明に係る多結晶シリコン製造装置の反応炉の構成の一例を示す概略説明図である。 本発明における、金属製電極、アダプタ、およびカーボン製芯線ホルダの組み立て第１例の概略図である。 本発明における、金属製電極、アダプタ、およびカーボン製芯線ホルダの組み立て第２例の概略図である。 従来の、金属製電極およびカーボン製芯線ホルダの組み立て例の概略図である。 従来の、金属製電極、カーボン製アダプタ、およびカーボン製芯線ホルダの組み立て例の概略図である。
　以下に、図面を参照して、本発明に係る多結晶シリコン製造装置について説明する。
　図１は、本発明の多結晶シリコン製造装置の反応炉１００の構成の一例を示す概略断面図である。反応炉１００は、シーメンス法によりシリコン芯線１１の表面に多結晶シリコンを気相成長させて多結晶シリコン棒１２を得るための装置であり、ベースプレート５とベルジャ１により構成される。
　ベースプレート５には、シリコン芯線１１に電流を供給する金属製電極１０が設けられており、シリコン芯線１１はカーボン製の芯線ホルダ１３に保持された状態で金属製電極１０上に載置され、芯線ホルダ１３と金属製電極１０との間には、高融点金属を組成の主要元素とする材質から成るアダプタ１４が設けられている。
　ベースプレート５は、更に、窒素ガス、水素ガス、トリクロロシランガスなどのプロセスガスを供給するガスノズル９と、排気ガスを排出する排気口８が配置されている。また、ベースプレート５には、自身を冷却するための冷媒の入口部６と出口部７を有している。
　ベルジャ１は、自身を冷却するための冷媒の入口部３と出口部４を有し、さらに、外部から内部を目視確認するためののぞき窓２を有している。
　図２は、本発明における、金属製電極１０、アダプタ１４、カーボン製芯線ホルダ１３の、組み立て第１例の概略図である。上述したように、金属製電極１０は、反応炉１００のベースプレート（底板部）５に形成された貫通孔内に挿入して支持され、冷却水などの冷媒の入口（１０ａ）と出口（１０ｂ）を有しており、内部に冷媒を流通させる冷却流路が形成されている。
　図２による例では、金属製電極１０とアダプタ１４の接続は、アダプタ１４の底部に形成された雌ネジ部と金属製電極１０の頂部に形成された雄ネジ部とを嵌合させたネジ接続となっており、アダプタ１４とカーボン製芯線ホルダ１３の接続は、アダプタ１４の頂部に形成されたテーパ状の孔部への、カーボン製芯線ホルダ１３の底部に形成されたテーパ状の凸部の差し込みによる。
　カーボン製芯線ホルダ１３は一回の使用で使い捨てとなるため、その形状を極力単純なものとして大型化や厚肉化を極力抑えることが好ましい。この図に示した例では、略円柱形状とし、上部にシリコン芯線１１を差し込むための孔部を設ける一方、下部はアダプタ１４の頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状としている。なお、カーボン製芯線ホルダ１３のサイズは、多結晶シリコンの析出反応の最終段階においても多結晶シリコン棒の析出が阻害されず、且つ、多結晶シリコン棒の転倒等の事故を生じさせないだけの強度が確保される限度で、小さく設計している。
　図３は、本発明における、金属製電極１０、アダプタ１４、カーボン製芯線ホルダ１３の、組み立て第２例の概略図である。図３による例では、金属製電極１０とアダプタ１４の接続は、アダプタ１４の底部に形成されたテーパ状の凸部を、金属製電極１０の頂部に形成されたテーパ状の凹部に差し込み嵌合させている。また、アダプタ１４とカーボン製芯線ホルダ１３の接続は、アダプタ１４の頂部に形成されたテーパ状の孔部への、カーボン製芯線ホルダ１３の底部に形成されたテーパ状の凸部の差し込みによる。
　なお、この態様においても、カーボン製芯線ホルダ１３略円柱形状とし、上部にシリコン芯線１１を差し込むための孔部を設ける一方、下部はアダプタ１４の頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状としている。
　図３に示した態様では、アダプタ１４に雌ネジ部が形成されていないため、図２に示した態様に比較して、組立時間が短縮化され、且つ、清掃などのメンテナンスも容易であるという利点がある。
　上述のアダプタ１４は高融点金属を組成の主要元素とする材質から成る。ここで、高融点金属元素は、例えば、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、ジルコニウム（Ｚｒ）の群から選択される１以上の元素であり、アダプタ１４は、かかる高融点金属元素を組成の主要元素とする金属、金属混合物、又は合金等の材質から成る。
　上記高融点金属元素を主要元素とする組成の材質は強度や耐熱性などに優れていることに加え、多結晶シリコンの金属汚染も抑えることができる。（例えば特許文献５：特開平３－１５０２９８号公報）
　このような材質から成るアダプタ１４は、繰返し使用も可能でそのサイズも小さくすることができるため、多結晶シリコンの製造コスト低減に寄与する。
　アダプタ１４の形状は、繰り返し利用する際の保守を容易であるよう、円柱状もしくは多角柱であることが好ましく、この際、上部が下部に対して径が細くなっていても良い。また、頂部は平坦であっても中心が高くなるように曲面状に加工されていてもよく、多角形柱である場合には、側面の角部が曲面状に加工されていてもよい。
　図２および図３に示した態様では、育成する多結晶シリコン棒が高重量化した場合にもカーボン製芯線ホルダ１３になるべく負荷がかからないように、応力が集中し易い形状部分は全てアダプタ１４側に設けることとし、カーボン製芯線ホルダ１３の形状を単純化している。
　具体的には、アダプタ１４との接続部には凹状部を形成せず、多結晶シリコン棒１２が析出することのないカーボン製芯線ホルダ１３の下部を、単純な円柱形状かややテーパを有する円錐形状とした。このような単純な形状であれば、カーボン材料の使用量も少なくて済む。なお、カーボン芯線ホルダ１３の曲げ強度を確保する観点からは、断面形状は矩形であってもよいが、加工コスト等の観点からは断面形状は円形であることが好ましい。
　本発明では、カーボン製芯線ホルダ１３を金属製電極１０上に載置するためのアダプタ１４を、高融点金属を組成の主要元素とする材質で形成することとしたため、カーボン材料から成るアダプタに比較して強度が高まり、その分だけカーボン製芯線ホルダの大型化や厚肉化が極力抑えられることに加え、アダプタの繰返し利用も可能となる。
　また、カーボン製芯線ホルダ１３の形状を単純化し、下部形状をアダプタの頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状としたため、多結晶シリコン製造時の応力の集中が緩和され、これによっても、カーボン製芯線ホルダの大型化や厚肉化が極力抑えられる。
　図４は、従来の、金属製電極およびカーボン製芯線ホルダの組み立て例の概略図である。この態様ではアダプタは用いられておらず、カーボン製芯線ホルダ２３は金属製電極２０に直接ネジ接続されている。
　本発明者らの検討によれば、このような態様では、多結晶シリコン棒１２が高重量化すると、図中にＢＫと示したカーボン製芯線ホルダ２３の部分が破損しやすくなることが判明した。
　図５は、従来の、金属製電極、カーボン製アダプタ、およびカーボン製芯線ホルダの組み立て例の概略図である。金属製電極２０とカーボン製アダプタ２４の接続は、カーボン製アダプタ２４の底部に形成された雌ネジ部と金属製電極２０の頂部に形成された雄ネジ部とを嵌合させたネジ接続となっており、カーボン製アダプタ２４とカーボン製芯線ホルダ２３の接続は、カーボン製アダプタ２４の頂部に形成されたテーパ状の孔部への、カーボン製芯線ホルダ２３の底部に形成されたテーパ状の凸部の差し込みによる。
　本発明者らの検討によれば、このような態様では、多結晶シリコン棒１２が高重量化すると、図中にＢＫと示したカーボン製アダプタ２４の部分が破損しやすくなることが判明した。
　図４や図５に示した態様においても損傷が生じないようにするためには、カーボン製芯線ホルダ２３やカーボン製アダプタ２４を大型乃至肉厚なものとして強度を確保することが必要となるが、これはすなわち、多結晶シリコンの製造コストの上昇を意味する。
　これに対して、本発明では、かかるカーボン製芯線ホルダ２３やカーボン製アダプタ２４の大型化・肉厚化を行わずに、多結晶シリコン棒の大直径化・高重量化にも対応し得る強度を確保することができる。
　［実施例］
　図２で示した態様で金属製電極１０、アダプタ１４、およびカーボン製芯線ホルダ１３の組み立てを行い、直径１６０ｍｍφ、長さ２ｍ、重量１００ｋｇの多結晶シリコン棒の育成を行った。アダプタ１４はモリブデン１００％の金属製で、断面直径は８０ｍｍφである。
　多結晶シリコン棒の育成後にアダプタ１４を取り出して洗浄後に検査したところ、損傷等も無く再利用が可能であることが確認できた。
　［比較例］
　図４で示した態様で金属製電極２０とカーボン製芯線ホルダ２３の組み立てを行い、直径１６０ｍｍφ、長さ２ｍ、重量１００ｋｇの多結晶シリコン棒の育成を行った。金属製電極２０およびカーボン製芯線ホルダ２３の断面直径は何れも８０ｍｍφである。
　カーボン製芯線ホルダ２３は、実施例のカーボン製芯線ホルダ１３に比較して形状が複雑であり且つ金属製電極２０との接触強度を十分に確保するためにサイズを大きくする必要があるため、カーボン製芯線ホルダ１３に比較して約２倍のコストを要する。
　本発明によれば、芯線ホルダを金属製電極上に載置するためのアダプタを、高融点金属を組成の主要元素とする材質で形成することとしたため、カーボン材料から成るアダプタに比較して強度が高まり、その分だけカーボン製芯線ホルダの大型化や厚肉化が極力抑えられることに加え、アダプタの繰返し利用も可能となる。
　また、カーボン製芯線ホルダの形状を単純化し、下部形状をアダプタの頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状としたため、多結晶シリコン製造時の応力の集中が緩和され、これによっても、カーボン製芯線ホルダの大型化や厚肉化が極力抑えられる。
　このように、本発明によれば、多結晶シリコン棒の大直径化・高重量化にも対応し得る強度を確保した上で、アダプタの繰返し利用を可能とするとともに、カーボン芯線ホルダの大型化や厚肉化を極力抑えることにより、多結晶シリコン製造のコストダウンに寄与する装置が提供される。
１　ベルジャ
２　のぞき窓
３　冷媒入口（ベルジャ）
４　冷媒出口（ベルジャ）
５　ベースプレート
６　冷媒入口（ベースプレート）
７　冷媒出口（ベースプレート）
８　反応排ガス出口
９　原料ガス供給ノズル
１０，２０　金属製電極
１０ａ，２０ａ　冷媒入口（金属製電極）
１０ｂ，２０ｂ　冷媒出口（金属製電極）
１１　シリコン芯線
１２　多結晶シリコン棒
１３、２３　芯線ホルダ
１４、２４　アダプタ
１００　反応炉

Claims (5)

  1. 　反応炉内で加熱されたシリコン芯線に原料ガスを供給することにより前記シリコン芯線の表面に多結晶シリコンを析出させるための多結晶シリコン製造装置であって、
    　前記シリコン芯線を保持するカーボン製芯線ホルダと、前記シリコン芯線に通電するための金属製電極と、前記芯線ホルダを前記金属製電極上に載置するためのアダプタとを備え、
    　前記金属製電極は、前記反応炉の底板部に形成された貫通孔内に挿入して支持され、内部に冷却水を流通させる冷却流路を有しており、
    　前記アダプタは、高融点金属を組成の主要元素とする材質から成る、ことを特徴とする多結晶シリコン製造装置。
  2. 　前記高融点金属元素は、タンタル（Ｔａ）、タングステン（Ｗ）、モリブデン（Ｍｏ）、ジルコニウム（Ｚｒ）の群から選択される１以上の元素である、請求項１に記載の多結晶シリコン製造装置。
  3. 　前記アダプタは、前記高融点金属元素を組成の主要元素とする金属、金属混合物、又は合金である、請求項２に記載の多結晶シリコン製造装置。
  4. 　前記アダプタは、底部に前記金属電極の上部との嵌合部を備え、頂部に前記カーボン製芯線ホルダが嵌め込みされるテーパ状の孔部を備えている、請求項１乃至３の何れか１項に記載の多結晶シリコン製造装置。
  5. 　前記カーボン製芯線ホルダは略円柱形状を有し、上部に前記シリコン芯線を差し込むための孔部が設けられており、下部は前記アダプタの頂部に設けられたテーパ状の孔部に嵌め込みされるテーパ形状を有している、請求項４に記載の多結晶シリコン製造装置。
PCT/JP2013/005801 2012-10-05 2013-09-30 多結晶シリコン製造装置 WO2014054260A1 (ja)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2012222882A JP5868301B2 (ja) 2012-10-05 2012-10-05 多結晶シリコン製造装置
JP2012-222882 2012-10-05

Publications (1)

Publication Number Publication Date
WO2014054260A1 true WO2014054260A1 (ja) 2014-04-10

Family

ID=50434604

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PCT/JP2013/005801 WO2014054260A1 (ja) 2012-10-05 2013-09-30 多結晶シリコン製造装置

Country Status (2)

Country Link
JP (1) JP5868301B2 (ja)
WO (1) WO2014054260A1 (ja)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP3165508A4 (en) * 2014-07-04 2017-11-29 Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. Silicon core wire for producing polycrystalline silicon rod, and device for producing polycrystalline silicon rod

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP6513842B2 (ja) * 2018-02-02 2019-05-15 信越化学工業株式会社 多結晶シリコン棒製造用のシリコン芯線および多結晶シリコン棒の製造装置

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003040612A (ja) * 2001-07-30 2003-02-13 Komatsu Ltd 高純度多結晶シリコンの製造方法
JP2006016243A (ja) * 2004-07-01 2006-01-19 Sumitomo Titanium Corp 多結晶シリコン製造方法およびシード保持電極
JP2006240934A (ja) * 2005-03-04 2006-09-14 Tokuyama Corp 多結晶シリコンの製造装置
JP2011195439A (ja) * 2010-03-19 2011-10-06 Wacker Chemie Ag 黒鉛電極

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2003040612A (ja) * 2001-07-30 2003-02-13 Komatsu Ltd 高純度多結晶シリコンの製造方法
JP2006016243A (ja) * 2004-07-01 2006-01-19 Sumitomo Titanium Corp 多結晶シリコン製造方法およびシード保持電極
JP2006240934A (ja) * 2005-03-04 2006-09-14 Tokuyama Corp 多結晶シリコンの製造装置
JP2011195439A (ja) * 2010-03-19 2011-10-06 Wacker Chemie Ag 黒鉛電極

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP3165508A4 (en) * 2014-07-04 2017-11-29 Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. Silicon core wire for producing polycrystalline silicon rod, and device for producing polycrystalline silicon rod

Also Published As

Publication number Publication date
JP5868301B2 (ja) 2016-02-24
JP2014073943A (ja) 2014-04-24

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US11440804B2 (en) Process for producing polycrystalline silicon mass
US7732012B2 (en) Method for manufacturing polycrystalline silicon, and polycrystalline silicon for solar cells manufactured by the method
JP5194003B2 (ja) 金属コア手段を使用した高純度多結晶シリコン棒の製造方法
US9150420B2 (en) Conical graphite electrode with raised edge
JP5339945B2 (ja) 多結晶シリコンの製法
EP2679541B1 (en) Polycrystalline silicon rod
EP3150556A1 (en) Carbon electrode and apparatus for manufacturing polycrystalline silicon rod
JP5868301B2 (ja) 多結晶シリコン製造装置
WO2012101969A1 (ja) 多結晶シリコン製造用反応炉および多結晶シリコンの製造方法
WO2012144161A1 (ja) シリコン芯線の製造方法
JP2013256445A (ja) 単結晶シリコンの製造方法
JP2020176034A (ja) シリコン芯線
JP5820917B2 (ja) 多結晶シリコンの製造方法
JP7064455B2 (ja) 多結晶シリコン製造装置
KR101133151B1 (ko) 증착 공정용 전극 제조 방법
US11519069B2 (en) Polycrystalline silicon manufacturing apparatus
US20160067663A1 (en) Gas distributor for a siemens reactor
JP4061984B2 (ja) 単結晶引き上げ用シードチャック
WO2013002254A1 (ja) シード保持部材、多結晶シリコン製造装置、及びシード保持部材の製造方法
KR20130104041A (ko) 씨브이디 반응장치용 절연 슬리브 및 그 절연 슬리브가 구비된 씨브이디 반응장치
JP2013071881A (ja) 多結晶シリコンの製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
121 Ep: the epo has been informed by wipo that ep was designated in this application

Ref document number: 13843241

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1

NENP Non-entry into the national phase

Ref country code: DE

122 Ep: pct application non-entry in european phase

Ref document number: 13843241

Country of ref document: EP

Kind code of ref document: A1