WO2014002472A1 - 燃料処理装置 - Google Patents

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友紀 三田
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Definitions

  • the present invention relates to a fuel processing apparatus that generates hydrogen to be supplied to a fuel cell system.
  • a fuel cell system such as a home cogeneration system includes a fuel processing device that generates a hydrogen-containing gas and a fuel cell that generates power using the hydrogen-containing gas generated by the fuel processing device (for example, Patent Document 1). And 2).
  • the desulfurization unit 105 is preferably set and maintained at a high temperature of 250 ° C. to 300 ° C., which is the optimum temperature of the hydrodesulfurization catalyst. Further, it is preferable that the raw material gas inserted into the desulfurization section 105 is also heated to an appropriate temperature of the catalyst so that the hydrodesulfurization reaction is likely to occur. It has been proposed to preheat the raw fuel before it is supplied to the desulfurization unit with the heat of the combustion unit (see Patent Documents 4 and 5).
  • the desulfurization unit 105 since the desulfurization unit 105 is disposed outside the fuel processing apparatus 100, it is easily affected by the external environment and it is difficult to maintain the temperature at the optimum temperature. If the desulfurization unit 105 is continuously operated at a temperature lower than optimum, the activity of the hydrodesulfurization catalyst is weakened, and the service life of the hydrodesulfurization catalyst is shortened. In view of the fact that the service life of the fuel processing apparatus is generally 10 years, a method for reducing the influence of temperature from the external environment has been demanded.
  • Patent Document 7 discloses a reformer provided with an evaporation section so as to surround the reforming section.
  • Patent Document 7 even if the amount of heat released from the reforming section can be suppressed, it has not been suggested to reduce the temperature influence from the external environment on the desulfurization section.
  • Patent Document 8 discloses a fuel processing apparatus accommodated in an outer container in a state where a plurality of reactors are arranged in close contact in parallel. According to the invention disclosed in Patent Document 8, the raw material gas can be preheated with the reformed gas.
  • the granular heat insulating material filled in the exterior container reduces the temperature effect from the external environment. It has not been suggested to reduce the temperature influence from the external environment on the desulfurization section. Therefore, there has been a demand for a fuel processing apparatus that is less affected by temperature from the external environment.
  • a first aspect of the present invention includes a combustion unit including a heat source, a desulfurization unit that removes a sulfur component from a raw material gas, and a reforming unit that generates a hydrogen-containing gas containing hydrogen as a main component from the desulfurized raw material gas.
  • the gist of the present invention is a fuel processing apparatus having a low-temperature metamorphic section having an exothermic catalyst for reducing the impurity concentration in the hydrogen-containing gas.
  • the reforming section and the desulfurization section are configured to surround the combustion section, and are arranged concentrically in the order of the reforming section and the desulfurization section from the combustion section toward the outside. It further has a preheating channel that is provided at the bottom of the combustion section via a heat insulating material and communicates with the desulfurization section so that the raw material gas is preheated by the heat of the combustion section.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a fuel processing apparatus according to an embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing the relationship between the first cylinder and the second cylinder as a part of the fuel processor according to the embodiment.
  • FIG. 3 is a perspective view of a part (spiral wavy slope) of the fuel processing apparatus according to the embodiment.
  • FIG. 4 is a perspective view of a part (third cylinder) of the fuel processing apparatus according to the embodiment.
  • FIG. 5 is an enlarged cross-sectional view of a part (evaporation flow path and high-temperature transformation part) of the fuel processing apparatus according to the embodiment.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view of a main part of a fuel processor according to a modification of the embodiment.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a fuel processing apparatus according to an embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view showing the relationship between the first cylinder and the second cylinder as a part of the fuel
  • FIG. 7 is a cross-sectional view of a main part of a fuel processor according to a modification of the embodiment.
  • FIG. 8 is a cross-sectional view of a main part of a fuel processor according to a modification of the embodiment.
  • FIG. 9 is a cross-sectional view of a conventional fuel processor.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of a fuel processing apparatus according to an embodiment.
  • the fuel processing apparatus 1 includes a combustion unit 2 including a burner 23 as a heat source, a desulfurization unit 5 that removes a sulfur component from a raw material gas, and a hydrogen-containing gas containing hydrogen as a main component from the desulfurized raw material gas.
  • the low temperature transformation part 6b Via the heat insulating material 4 so that the raw material gas is preheated by the heat of the combustion part 2 and the reforming part 3 to be generated, the low temperature transformation part 6b having a heat generation system catalyst that lowers the impurity concentration in the hydrogen-containing gas.
  • a preheating channel 55 is provided at the bottom of the combustion unit 2 and communicates with the desulfurization unit 5.
  • the reforming unit 3 and the desulfurization unit 5 are arranged in a circle so as to surround the combustion unit 2. Further, the reforming unit 3 and the desulfurization unit 5 are arranged concentrically in this order from the combustion unit 2 toward the outside. Further, in the fuel processing device 1, the reforming unit 3, the desulfurization unit 5, and the low temperature transformation unit 6b are arranged concentrically in that order from the combustion unit 2 toward the outside.
  • the fuel processing apparatus 1 includes a combustion section cylinder 22, first to eighth cylinders 21, 32, 31, 41, 51, 61, 62, 91, and a bottom section 53. By these members, the combustion section cylinder is formed. 2 is configured to surround 2.
  • the raw material gas is supplied to the desulfurization section 5 through the preheating channel 55.
  • the preheating channel 55 is adjacent to the bottom of the combustion unit 2 via a heat insulating material. Therefore, the raw material gas flowing through the preheating channel 55 can be preheated before being supplied to the desulfurization unit 5. Therefore, the desulfurization reaction in the desulfurization part 5 proceeds efficiently.
  • the reforming section 3 and the desulfurization section 5 are arranged concentrically from the combustion section 2 toward the outside.
  • the reforming catalytic reaction in the reforming unit 3 requires a higher reaction temperature than the desulfurizing catalytic reaction in the desulfurizing unit 5. Therefore, in the fuel processing apparatus 1, a temperature suitable for the catalytic reaction is provided to the reforming unit 3 and the desulfurization unit 5.
  • the combustion section cylinder 22 includes a combustion section cylinder body 22a, and a funnel-shaped inclined section 22b whose diameter widens from the upper opening of the combustion section cylinder body 22a.
  • the first cylinder 21 is disposed on the outer periphery of the combustion section cylinder body 22a, and has a bottomed first cylinder body 21a in which the combustion section 2 is formed, and an opening of the first cylinder body 21a. And a funnel-shaped first inclined portion 21b whose diameter widens toward the outermost periphery.
  • the upper ends of the first cylinder 21 and the combustion section cylinder 22 are joined by, for example, vacuum brazing.
  • a combustion exhaust gas path 25 is formed between the first cylinder 21 and the combustion section cylinder 22.
  • the upper end 32e of the second cylinder 32 and the upper end 21c of the first cylinder 21 are joined by, for example, vacuum brazing. Moreover, the convex part of the 1st inclination part 21b and the wavy inclination part 32b is joined without gap, for example by brazing. Therefore, the evaporation flow path 8 is configured in a space obtained by the first cylinder 21 and the second cylinder 32 contacting the first inclined portion 21b and the convex portion of the undulating inclined portion 32b.
  • the first inclined portion 21b and the convex portion of the undulating inclined portion 32b are brazed to prevent a shortcut of the evaporation flow path 8 due to the reformed water. Further, it is possible to prevent the temperature in the evaporation channel 8 from changing suddenly. Conventionally, after inserting the middle cylinder between the inner cylinder and the outer cylinder, the middle cylinder is compressed in the axial direction to raise the convex portion of the middle cylinder. Thereby, the middle cylinder, the outer cylinder, and the inner cylinder are brought into close contact with each other.
  • the first inclined portion 21b and the convex portion of the undulating inclined portion 32b can be brought into close contact with each other without performing such a complicated operation. Can be formed.
  • the cost of the apparatus can be suppressed.
  • a nickel (Ni) catalyst instead of the platinum catalyst as the reforming catalyst, the cost of the apparatus can be suppressed.
  • ammonia gas may be generated when the raw material gas is reformed to hydrogen gas, there is a concern that ammonia gas is mixed in the hydrogen gas. This is because when ammonia gas is mixed in the hydrogen gas, deterioration of the members of the fuel cell and a decrease in catalyst activity are likely to occur.
  • a home cogeneration system there is a possibility of giving an unpleasant feeling due to a bad odor.
  • the ammonia decomposition unit 9 is provided, so that the generated ammonia gas can be decomposed even when a nickel catalyst is used as the reforming catalyst. Therefore, the problem resulting from ammonia gas is solved, and the cost of the entire fuel processing apparatus 1 can be suppressed.
  • the high-temperature metamorphic part 6 a is composed of a second cylinder 32 and a third cylinder 31 disposed on the outer periphery of the second cylinder 32.
  • the third cylinder 31 includes a bottomed third cylinder body 31a disposed on the outer periphery of the second cylinder body 32a, and a funnel-shaped second inclined portion 31b whose diameter widens from the opening of the third cylinder body 31a. Is provided. Via a flow path configured between the second cylindrical main body 32a and the third cylindrical main body 31a, and a flow path configured between the spiral wavy inclined portion 32b and the second inclined portion 31b, The reforming unit 3 and the high temperature transformation unit 6a communicate with each other.
  • a flow path 31c as shown in FIG. 4 is formed in a part of the second inclined portion 31b of the third cylinder 31.
  • the high temperature transformation part 6a is arrange
  • the gas that has passed through the flow path 31c passes through the flow path 31d and the high-temperature metamorphic portion 6a, and then turns back toward the low-temperature metamorphic portion 6b.
  • a copper-based catalyst can be used as the high temperature shift catalyst.
  • the desulfurization unit 5 removes a sulfur component from a hydrocarbon-based source gas (hydrocarbon-based raw fuel) such as city gas supplied.
  • the desulfurization section 5 is configured between a bottomed fourth cylinder 41 and a fifth cylinder 51 disposed on the outer periphery of the fourth cylinder 41, and a desulfurization catalyst is disposed thereon.
  • a heat insulating material 4 is provided between the fourth cylinder 41 and the third cylinder body 31a.
  • Stainless steel plates are joined to the portions corresponding to the upper and lower ends of the desulfurization section 5 by welding or the like.
  • a through hole is provided in the main surface of the stainless steel plate so that gas can pass through.
  • Desulfurization catalyst is not particularly limited, and various desulfurization catalysts can be used.
  • a copper catalyst can be used as the desulfurization catalyst.
  • the low temperature transformation part 6 b is configured between the sixth cylinder 61 and the seventh cylinder 62.
  • the sixth cylinder 61 is disposed on the outer periphery of the fifth cylinder 51, and the upper end thereof is in contact with the second inclined portion 31b.
  • the seventh cylinder 62 is disposed on the outer periphery of the sixth cylinder 61, and the upper end thereof is in contact with the second inclined portion 31b.
  • Stainless steel plates are joined to the portions corresponding to the upper end and the lower end of the low temperature transformation part 6b by welding or the like. A through hole is provided in the main surface of the stainless steel plate so that gas can pass through.
  • the low temperature shift section 6b includes a low temperature shift catalyst as an exothermic catalyst.
  • the ammonia decomposing unit 9 includes an ammonia decomposing catalyst as an exothermic catalyst.
  • a copper-based catalyst can be used as the low temperature shift catalyst and ammonia decomposition catalyst.
  • the selective oxidation unit 10 removes remaining carbon monoxide from the gas subjected to the transformation treatment in the high temperature transformation unit 6a and the low temperature transformation unit 6b. Specifically, in the selective oxidation unit 10, carbon monoxide remaining in the gas subjected to the transformation treatment at a reaction temperature of about 100 ° C. to 200 ° C. by the catalytic action of ruthenium or the like is added to oxygen in the added air. Oxidized by.
  • the shape of the preheating channel 55 is not limited to a radial shape as long as the supplied raw material gas can be preheated.
  • an inverted frustoconical preheating recess 153 d may be provided in a part of the preheating channel 55. It is preferable that the center axis in the gravitational direction of the combustion unit 2 passes through the center of the bottom surface and the top surface of the inverted truncated cone constituting the preheating recess 153d.
  • the raw material gas supplied from the supply port is preheated by the preheating recess 153d and then inserted into the desulfurization unit 5. Therefore, even if the supply amount of the raw material gas suddenly increases or the supply is temporarily interrupted and the supply amount of the raw material gas changes, the raw material gas preheated to a desired temperature is desulfurized. Easy to supply to part 5.
  • a part of the preheating channel 55 may be a spiral channel 253d.
  • the spiral flow path 253 d is formed in a spiral shape around the central axis of the combustion unit 2 in the gravity direction.
  • the source gas is preheated while flowing in the circumferential direction, so that the source gas is preheated more reliably.
  • variation in the temperature of the source gas can be reduced.
  • the raw material gas can be preheated without increasing the size of the fuel processing apparatus 1.
  • the material used for the combustion part cylinder 22, the first cylinder to the eighth cylinder 21, 32, 31, 41, 51, 61, 62, 91, and the bottom part 53 constituting the fuel processing apparatus 1 can be molded. There is no particular limitation as long as it can withstand the temperature to which each member is exposed. Although various materials can be used, for example, stainless steel can be used.
  • the fuel processing apparatus 1 can be manufactured by fitting, for example, cylinders formed of stainless steel plates into a cylindrical shape. Between the cylinders, each catalyst unit (the reforming unit 3, the desulfurization unit 5, the high temperature conversion unit 6a, the low temperature conversion unit 6b, the ammonia decomposition unit 9, the selective oxidation unit 10, etc.) constitutes the combustion unit 2.
  • the reforming section 3 and the desulfurization section 5 are arranged concentrically around the combustion section 2.
  • an evaporating flow path 8 that is inclined outward from the upper end of the reforming unit 3 is disposed above the desulfurization unit 5 and the low temperature transformation unit 6b. Thereby, the evaporation flow path 8 can be arrange
  • piping for connection with an external device is arranged on the bottom and side of the fuel processing device 1. Therefore, when assembling the apparatus by fitting each cylinder, the pipe for connection with the external apparatus and each catalyst part do not interfere. Thus, the fuel processing apparatus 1 can be easily manufactured by fitting each cylinder.
  • a temperature region of 600 ° C., a temperature region of 250 ° C. to 300 ° C., a temperature region of 300 ° C., a temperature region of 200 ° C., and a temperature region of 150 ° C. are configured.
  • the reforming unit 3 is in the temperature region of 600 ° C.
  • the desulfurization unit 5 is in the temperature region of 250 ° C. to 300 ° C.
  • the high temperature transformation unit 6a is in the temperature region of 300 ° C.
  • the ammonia decomposition unit 9 are 200 ° C.
  • the selective oxidation unit 10 can be disposed in a temperature region of 150 ° C. in the temperature region.
  • each catalyst part is arrange
  • the ammonia decomposition part 9 and the selective oxidation part 10 which are disposed outside the apparatus also achieve a heat insulating effect. That is, according to the fuel processing apparatus 1, heat radiation can be prevented, and the thickness of the heat insulating material disposed on the outer periphery of the apparatus can be made thinner than before, so that the apparatus can be downsized.
  • the high temperature shift catalyst in the high temperature shift section 6a disposed along the evaporation flow path 8 and disposing the low temperature shift catalyst in the low temperature shift section 6b, temperature unevenness can be effectively prevented. This is because the heat generated by the catalytic reaction in the high temperature transformation section 6a is efficiently absorbed by the evaporation flow path 8 so that the catalytic reaction can proceed more efficiently.
  • the catalyst addition amount can also be reduced by improving the reaction efficiency of the catalyst.
  • a fuel processing apparatus 1 as shown in FIG. 1 is prepared.
  • a raw material gas containing methane such as a hydrocarbon-based fuel such as LPG gas or city gas is supplied from a raw material gas supply port provided in the cylinder 53b of the bottom 53.
  • the raw material gas is supplied to the desulfurization unit 5 through the preheating channel 55.
  • the source gas is heated (preheated).
  • the sulfur component contained in the raw material gas reacts with the hydrodesulfurization catalyst stored in the desulfurization section 5 to remove the sulfur component contained in the raw material gas.
  • the desulfurized source gas is supplied from the desulfurized source gas discharge port arranged in the bottom main body 53a to the evaporation channel 8 via a pipe (not shown).
  • the reforming water is supplied to the evaporation channel 8 and heated to evaporate.
  • the desulfurized source gas and the evaporated improved water are mixed while passing through the evaporation flow path 8 to obtain a mixed gas.
  • the obtained mixed gas is supplied to the reforming unit 3 filled with the reforming catalyst.
  • a hydrogen-containing gas is generated from the mixed gas by the reforming reaction.
  • the gas reformed from the raw material gas into the hydrogen-containing gas in the reforming unit 3 is transformed from the lower end of the reforming unit 3 through the channel 35 along the evaporation channel 8 shown in FIG. To the unit 6a. And it is made to react with the high temperature transformation catalyst with which the high temperature transformation part 6a was filled. The transformed gas that has passed through the lower end of the high temperature transformation section 6a is sent to the low temperature transformation section 6b.
  • the low temperature transformation part 6b In the low temperature transformation part 6b, the gas transformed at high temperature is transformed again, and carbon monoxide is reduced from the hydrogen-containing gas. Then, the low-temperature transformed gas that has passed through the low-temperature transformation unit 6b is sent to an ammonia decomposition unit 9 as an arbitrary device. Note that the low temperature transformation portion 6b and the high temperature transformation portion 6a may be integrally molded continuously.
  • ammonia decomposition In the ammonia decomposition part 9, the remaining ammonia gas is removed from the hydrogen-containing gas.
  • the gas that has passed through the ammonia decomposition section 9 is sent to the selective oxidation section 10 provided along the evaporation flow path 8 via the flow path 95.
  • the carbon monoxide gas remaining in the gas is further removed. Since the selective oxidation unit 10 with an exothermic reaction is disposed adjacent to the evaporation channel 8; heat generated by the catalytic reaction in the selective oxidation unit 10 is efficiently absorbed into the evaporation channel 8. Therefore, the temperature of the selective oxidation unit 10 is controlled to an appropriate temperature, and the catalytic reaction proceeds efficiently.
  • a hydrogen-containing gas can be obtained.
  • a fuel cell system partially including the fuel processing apparatus 1 described in the embodiment can be manufactured.
  • a frustoconical space defined by the inclined portion 22 b and the lid portion 24 is formed above the combustion portion 2.
  • the reforming water can be preheated using the heat of the combustion section 2.
  • warmed reformed water it is possible to prevent heat from being released from the fuel processing apparatus 1. This provides a fuel processor that is less affected by temperature from the external environment and that has a higher reaction efficiency of the catalyst.
  • the improved water is not sufficiently heated in the evaporation flow path 8 and does not evaporate in the evaporation flow path, so that the water may wet the surface of the reforming catalyst.
  • the contact area between the catalyst and the gas is reduced, and the catalytic activity may be reduced.
  • the catalyst deteriorates due to getting wet with water, and there is a possibility that the reforming of the raw material gas is hindered.
  • the improved water is sufficiently heated and easily evaporated, thereby solving the conventional problems and efficiently reforming the raw material gas into hydrogen gas.
  • a fuel processing apparatus that is less affected by the temperature from the external environment and can preheat the raw material gas. Moreover, according to this invention, the fuel processing apparatus with high reaction efficiency of a catalyst is provided.

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Abstract

　本発明は、外部環境からの温度の影響が小さく、原料ガスを予熱できる燃料処理装置を提供する。熱源を備える燃焼部と、原料ガスから硫黄成分を取り除く脱硫部と、脱硫された前記原料ガスから水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部と、前記水素含有ガス中の不純物濃度を低下させる発熱燃料処理装置を提供する。系触媒を備える低温変成部とを有する。前記改質部および前記脱硫部は、前記燃焼部を取り囲むように構成され、前記燃焼部から外側に向かって、前記改質部、前記脱硫部の順に同心円状に配置されている。前記燃焼部の熱により前記原料ガスが予熱されるように、断熱材を介して前記燃焼部の底部に設けられ、前記脱硫部に連通する予熱流路を更に有する。

Description

燃料処理装置
　本発明は、燃料電池システムに供給する水素を生成する燃料処理装置に関する。
　家庭用コージェネレーションシステムなどの燃料電池システムは、水素含有ガスを生成する燃料処理装置と、燃料処理装置で生成された水素含有ガスを利用して発電する燃料電池とを有する（例えば、特許文献１および２を参照）。
　図９に示すように、従来の燃料電池システム用の燃料処理装置１００は、バーナ２３を備える燃焼部１０２と、燃焼部１０２の周囲を囲むように配置された、都市ガスやＬＰＧ等の炭化水素系燃料などの原料ガスから硫黄成分を取り除く脱硫部１０５と、原料ガスおよび水蒸気を混合する蒸発流路１０８と、混合ガスを６００℃程度の高温で水蒸気改質反応させ、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部１０３と、燃料電池の触媒に対して被毒作用のある一酸化炭素をＣＯ変成反応で一酸化炭素濃度を０．５％程度まで低下させる変成部１０６と、選択酸化反応でさらに一酸化炭素濃度を１０ｐｐｍ以下程度まで低下させる選択酸化部１１０とを有する（例えば特許文献３参照）。
　脱硫部１０５は、水添脱硫触媒の最適温度である、２５０℃～３００℃の高温に設定維持されることが好ましい。また、脱硫部１０５に挿入される原料ガスも、水添脱硫反応が起こりやすいように、触媒の適温まで昇温されることが好ましい。燃焼部の熱で、原燃料を脱硫部に供給される前に予熱することが提案されている（特許文献４および５を参照）。
　しかしながら、図９に示すように、脱硫部１０５は燃料処理装置１００の外側に配置されているため、外部環境の影響を受けやすく温度を最適温度に設定維持することが困難であった。最適よりも低い温度で脱硫部１０５を作動し続けると、水添脱触媒の活性が弱まり、水添脱硫触媒の耐用年数が短くなる。燃料処理装置の耐用年数が一般に１０年とされていることを考慮すると、外部環境からの温度の影響をより小さくする方法が求められていた。
　また常温の原料ガスが脱硫部１０５に挿入されるため、水添脱硫反応が起こるのに十分な温度まで原料ガスが昇温されないという問題があった。
　外部環境からの温度の影響をより小さくする手段としては、燃料処理装置１００（脱硫部１０５）の外周に断熱部を配置することが考えられた。例えば、燃焼部の周囲に配置した断熱層に脱硫部を埋め込むことが提案されている（特許文献６を参照）。しかし、燃料処理装置１００の外周に更なる断熱材を配置することは燃料電池システム全体が嵩張るという問題があった。
　また脱硫部１０５への水添脱硫触媒の添加量を多くするという手段も考えられた。しかし、水添脱硫触媒の添加量が多くなり、装置の大型化に加え、燃料処理装置がコスト高となるという問題があった。その他にも、例えば特許文献７には、改質部を取り囲むように蒸発部を設けた改質装置が開示されている。しかし特許文献７に開示された発明では、改質部からの放熱量を抑えることができても、脱硫部に対する外部環境からの温度影響を軽減することは示唆されていなかった。
　原料ガスを昇温させておく手段としては、特許文献８に、複数の反応器を並列に密着して並べた状態で、外装容器の内部に収容された燃料処理装置が開示されている。特許文献８に開示された発明によれば、改質後のガスで原料ガスを予熱することができる。しかし、外装容器の内部に充填された粒状断熱材により、外部環境からの温度影響を軽減する構成をとるため、装置の小型化を図ることは困難であった。脱硫部に対する外部環境からの温度影響を軽減することは示唆されていなかった。そのため、外部環境からの温度の影響が小さい燃料処理装置が求められていた。
　また図９に示すように、従来は高温に達する改質部１０３の周囲に、何も部材が配置されない領域Ａが生じることがあった。改質部１０３がむき出しになり、熱が装置の外に放出されることを防止するため、装置の外周に断熱材を厚く配置する必要があった。断熱材を配置するほど、装置が嵩高くなるため、装置の小型化が求められていた。また図９に示すように、従来の変成部１０６は一箇所に配置されていた。変成部１０６は、蒸発流路１０８に接する内径側で冷却され、ガスの上流側で主に発熱反応が生じていた。そのため、変成触媒内で温度ムラが生じ、変成触媒の反応効率が低下するという問題があった。そのため触媒の反応効率が高い燃料処理装置が求められていた。
特開２００８－０１９１５９号公報 米国特許公開第２００９－０３１７６７１号 国際公開２００９－１５０７９２号 米国特許公開第２００９－００８７７０５号 米国特許公開第２００１－００２９７３５号 特開２０００－０３４１０３号公報 特開２００５－１０４７７６号公報 特開２００９－８８３４６号公報
　本発明は、外部環境からの温度の影響が小さく、原料ガスを予熱できる燃料処理装置を提供することを目的とする。また本発明は、触媒の反応効率が高い燃料処理装置を提供することを目的とする。
　本発明の第１の態様は、熱源を備える燃焼部と、原料ガスから硫黄成分を取り除く脱硫部と、脱硫された前記原料ガスから水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部と、前記水素含有ガス中の不純物濃度を低下させる発熱系触媒を備える低温変成部とを有する燃料処理装置を要旨とする。前記改質部および前記脱硫部は、前記燃焼部を取り囲むように構成され、前記燃焼部から外側に向かって、前記改質部、前記脱硫部の順に同心円状に配置されている。前記燃焼部の熱により前記原料ガスが予熱されるように、断熱材を介して前記燃焼部の底部に設けられ、前記脱硫部に連通する予熱流路を更に有する。
　本発明によれば、外部環境からの温度の影響が小さく、原料ガスを予熱できる燃料処理装置が提供される。また本発明によれば、触媒の反応効率が高い燃料処理装置が提供される。
図１は実施形態に係る燃料処理装置の断面図である。 図２は実施形態に係る燃料処理装置の一部として、第一円筒と第二円筒との関係を示す断面図である。 図３は実施形態に係る燃料処理装置の一部（螺旋状の波打傾斜部）の斜視図である。 図４は実施形態に係る燃料処理装置の一部（第三円筒）の斜視図である。 図５は実施形態に係る燃料処理装置の一部（蒸発流路と高温変成部）の拡大断面図である。 図６は実施形態の変形例に係る燃料処理装置の要部の断面図である。 図７は実施形態の変形例に係る燃料処理装置の要部の断面図である。 図８は実施形態の変形例に係る燃料処理装置の要部の断面図である。 図９は従来の燃料処理装置の断面図である。
　以下に、実施形態を挙げて本発明の説明を行うが、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。図中同一の機能又は類似の機能を有するものについては、同一又は類似の符号を付して説明を省略する。但し、図面は模式的なものである。したがって、具体的な寸法等は以下の説明を照らし合わせて判断するべきものである。また、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることは勿論である。
＜燃料処理装置＞
　図１は、実施形態に係る燃料処理装置の概略断面図である。実施形態に係る燃料処理装置１は、熱源としてのバーナ２３を備える燃焼部２と、原料ガスから硫黄成分を取り除く脱硫部５と、脱硫された原料ガスから水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部３と、水素含有ガス中の不純物濃度を低下させる発熱系触媒を備える低温変成部６ｂと、燃焼部２の熱により原料ガスが予熱されるように、断熱材４を介して燃焼部２の底部に設けられ、脱硫部５に連通する予熱流路５５とを有する。
　燃料処理装置１は、蒸発流路８をさらに有する。蒸発流路８は改質部３と連通し、改質部３の上端から外側に向かい斜めに傾斜し、脱硫部５の上方を通過するように配置された、原料ガスと水蒸気を混合する。
　また、燃料処理装置１は、脱硫部５の上方に、蒸発流路８に沿って設けられた、改質部３および低温変成部６ｂに連通する高温変成部６ａと、低温変成部６ｂよりも外周に蒸発流路８に沿って設けられた、低温変成部６ｂに連通する選択酸化部１０とを有する。燃料処理装置１は、低温変成部６ｂの下流に、発熱系触媒としてアンモニア分解触媒を備えるアンモニア分解部９と、脱硫部５の他端から蒸発流路８の一端とを結ぶ配管（図示せず）とを有する。
　燃料処理装置１において、改質部３および脱硫部５は、燃焼部２を取り囲むように円状に配置されている。また、燃焼部２から外側に向かって、改質部３、脱硫部５の順に同心円状に配置されている。さらに、燃料処理装置１において、燃焼部２から外側に向かって、改質部３、脱硫部５および低温変成部６ｂは、その順に同心円状に配置されている。
　燃料処理装置１は、燃焼部円筒２２と、第一円筒～第八円筒２１，３２，３１，４１，５１，６１，６２，９１と、底部５３とを有し、これらの部材により、燃焼部２を取り囲むように構成されている。
　燃料処理装置１によれば、原料ガスは予熱流路５５を介して脱硫部５に供給される。予熱流路５５は、燃焼部２の底部に断熱材を介して隣接している。そのため、予熱流路５５を流れる原料ガスが、脱硫部５に供給される前に、予熱されることができる。そのため、脱硫部５での脱硫反応が効率よく進行する。
　より効率よく原料ガスの予熱を行うため、予熱流路５５は、燃焼部２の底部および燃焼部２の側面の一部（底部近傍の側面）に、断熱材４を介して隣接して配置されていることが好ましい。
　また、燃料処理装置１によれば、燃焼部２から外側に向かって、改質部３と脱硫部５とが同心円状に配置されている。改質部３での改質触媒反応は、脱硫部５での脱硫触媒反応よりも、より高温の反応温度を必要とする。そのため、燃料処理装置１では、改質部３および脱硫部５に、触媒反応にとって適切な温度が提供される。
　また、燃料処理装置１によれば、発熱系触媒を備える低温変成部６ｂやアンモニア分解部９が、脱硫部５の外周に配置されている。そのため、脱硫部５に収容された水添脱硫触媒が、外部環境の影響を受けづらくなる。そのため、外周に配置される断熱材量を軽減することができる。また燃料処理装置１によれば、脱硫触媒の反応効率が向上することで、従来よりも触媒添加量を軽減し、装置を小型軽量化することができる。さらに実施形態に係る燃料処理装置１によれば、反応触媒の活性効率を一定に維持することができるので、装置の信頼性の向上を図ることができる。
　以下に、各部の説明を通じて、燃料処理装置１について詳細に説明する。
（燃焼部）
　燃焼部２は、燃料処理装置１の熱源としてバーナ２３を作動させることにより、燃料処理装置１全体に熱を供給する。燃焼部２は、燃焼部円筒２２と、燃焼部円筒２２の外周に配置された第一円筒２１と、燃焼部円筒２２の上部に配置された、バーナ２３を備える蓋部２４とから形成されている。
　燃焼部円筒２２は、燃焼部円筒本体２２ａ、燃焼部円筒本体２２ａの上部開口部から末広がりに径が広がるロート状の傾斜部２２ｂを備える。第一円筒２１は、燃焼部円筒本体２２ａの外周に配置された、内部に燃焼部２が形成される有底の第一円筒本体２１ａと、第一円筒本体２１ａの開口部から燃料処理装置１の最外周まで末広がりに径が広がるロート状（すり鉢状）の第一傾斜部２１ｂとを備える。第一円筒２１と燃焼部円筒２２の上端は、例えば真空ロウ付けで接合されている。第一円筒２１と燃焼部円筒２２の間に燃焼排ガス経路２５が形成されている。
（蒸発流路、改質部）
　蒸発流路８は、脱硫部５で脱硫された原料ガスと、改質水を蒸発して得られる水蒸気とを混合し、混合ガスを生成する。改質部３は、蒸発流路８と連通し、蒸発流路８で生成された混合ガスから、水素を主成分とする水素含有ガスを生成する。具体的には、原料ガスがメタンを主成分とする天然ガスである場合、改質部３では、燃焼部２による例えば６００℃程度の加熱下でメタンと水蒸気とが下記の反応式にて改質反応する。そして、水素と一酸化炭素と、二酸化炭素とを含むガスに改質処理される。
　　ＣＨ4＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ2　　…[化１]
　　ＣＨ4＋２Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋４Ｈ2　…[化２]
　蒸発流路８は、第一円筒２１と、第一円筒２１の外周に配置された第二円筒３２とにより構成されている。図２に示すように、第二円筒３２は、第一円筒本体２１ａの外周に配置された第二円筒本体３２ａと、第二円筒本体３２ａの上部開口部から燃料処理装置１の最外周まで末広がりに径が広がる波打傾斜部３２ｂとを備える。波打傾斜部３２ｂは、螺旋状の流路が形成されたロート状の斜面である。具体的には、図３に示すように、波打傾斜部３２ｂには螺旋状の流路が設けられている。
　第二円筒３２の上端３２ｅと第一円筒２１の上端２１ｃは、例えば真空ロウ付けで接合されている。また第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの凸部は、例えばロウ付により隙間なく接合されている。そのため、第一円筒２１と第二円筒３２により、第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの凸部とが接して得られる空間に蒸発流路８が構成されている。
　また第二円筒３２と第一円筒２１間の、改質部３の上端および下端に対応する部分には、ステンレス板３２ｃおよび３２ｄが、それぞれ溶接などにより接合されている。ステンレス板３２ｃおよび３２ｄの主面に貫通孔が設けられてており、ガスが通り抜けられる。
　このようにして、第一円筒本体２１ａと第二円筒本体３２ａとの間の空間に、蒸発流路８と連通し、改質触媒を収納可能とする改質部３が形成されている。なお、上端３２ｅと２１ｃとを接合し、改質部３の上端にステンレス板３２ｃを接合し、その後、改質部３に触媒を充填し、ステンレス板３２ｄを接合することが好ましい。他の触媒部（脱硫部、変成部、酸化部、アンモニア分解部など）も、同様の手順により製造することができる。
　ロート状の斜面に螺旋状の蒸発流路８を形成したことで、蒸発流路８の長さを従来の燃料処理装置よりも長くすることができる。蒸発流路８を長くしたことで、改質水が蒸発しやすくなり、また原料ガスとの混合が行われ易くなる。
　さらに、後述の高温変成部６ａと選択酸化部１０とが蒸発流路８に隣接して配置される。高温変成部６ａでは、発熱触媒反応である変成反応が生じる。高温変成部６ａでの触媒反応により生じた熱が、蒸発流路８によって効率よく吸収される。そのため、高温変成部６ａと選択酸化部１０とが冷却され、適温に制御されることで、触媒反応が効率よく進行する。
　第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの凸部とをロウ付したことで、改質水による蒸発流路８のショートカットを防止する。また、蒸発流路８内の温度が急激に変化することを防止できる。従来は、内筒および外筒との間に中筒を挿入した後、中筒を軸方向に圧縮して中筒の凸部を高くしたりしていた。それにより、中筒と外筒および内筒とを密着させていた。しかし、本実施形態によれば、そのような煩雑な作業を行うことなく、第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの凸部とを密着させることができるため、簡易に蒸発流路８を形成することができる。
　第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの傾斜角度θ（図１参照）は、約１５度～約７５度、好ましくは３０度～５０度である。
　燃料処理装置１は、第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂを設けたことで、装置全体の縦横比（Ｙ／Ｘ）を、０．６～０．９、好ましくは０．６５～０．７５程度にすることができる。従来の燃料処理装置の縦横比が１．６～３．０程度であることを考慮すると、燃料処理装置１によれば、使用時の設置安定性が向上する。燃料処理装置１の縦横比は、一般に１程度が装置の取り扱いが容易になるとされている。よって、縦横比が１に近づくように、第一傾斜部２１ｂと波打傾斜部３２ｂの傾斜角度θを調整することが好ましい。なお、図１の燃料処理装置１の縦横比（Ｙ／Ｘ）は、２３５／３３０＝０．７１である。
　改質部３に配置される改質触媒としては、特に制限されることなく、種々の改質触媒を使用することができる。例えば、ルテニウム、ニッケル、白金などの改質触媒を保持したセラミック製の多孔質粒状体の多数が、通気可能な状態で充填させることができる。改質触媒としては、改質時に燃料電池の部品や触媒に影響をもたらすガスを発生しない観点より、白金触媒を用いることが好ましい。しかし、燃料処理装置１のコストを抑える観点からは高価な白金触媒よりも、安価なニッケル（Ｎｉ）触媒を用いることが好ましい。
　改質触媒として、白金触媒に代えてニッケル（Ｎｉ）触媒を使用することで、装置のコストは抑えられる。しかし、原料ガスを水素ガスに改質する際にアンモニアガスが発生することがあるため、水素ガス中にアンモニアガスが混在するという問題が懸念される。水素ガス中にアンモニアガスが混在すると、燃料電池の部材の劣化や、触媒活性の低下が招き易くなるからである。また例えば家庭用コージェネレーションシステムとして用いた場合に悪臭による不快感を与える可能性があるからである。ところが、実施形態に係る燃料処理装置１によれば、アンモニア分解部９を設けたことで、改質触媒としてニッケル触媒を用いた場合であっても、発生したアンモニアガスを分解することができる。そのため、アンモニアガスに起因する問題が解消され、しかも燃料処理装置１全体のコストを抑えることができる。
（高温変成部）
　高温変成部６ａは、改質部３にて改質生成された水素含有ガスに含まれる一酸化炭素濃度を低減する。具体的には、高温変成部６ａにおいて、次式に示されるようにして、水素含有ガス中の一酸化炭素と水蒸気とが反応して、二酸化炭素と水素が生成される。
　ＣＯ＋Ｈ2Ｏ→ＣＯ2＋Ｈ2　…[化３]
　高温変成部６ａは、第二円筒３２と第二円筒３２の外周に配置された第三円筒３１とから構成されている。第三円筒３１は、第二円筒本体３２ａの外周に配置された有底の第三円筒本体３１ａと、第三円筒本体３１ａの開口部から末広がりに径が広がるロート状の第二傾斜部３１ｂとを備える。第二円筒本体３２ａと第三円筒本体３１ａとの間に構成される流路と、螺旋状の波打傾斜部３２ｂと第二傾斜部３１ｂとの間に構成される流路とを介して、改質部３と高温変成部６ａとが連通している。
　第三円筒３１の第二傾斜部３１ｂの一部に、図４に示すような流路３１ｃが形成されている。高温変成部６ａは、流路３１ｃに配置され、第二傾斜部３１ｂを介して蒸発流路８に隣接している（図５）。図５に示すように、流路３１ｃを通り抜けたガスが、流路３１ｄおよび高温変成部６ａを通過し、そして折り返して、低温変成部６ｂへと向かうように形成されている。
　高温変成触媒としては銅系触媒を用いることができる。
（脱硫部）
　脱硫部５は、供給される都市ガスなどの炭化水素系の原料ガス（炭化水素系の原燃料）から硫黄成分を除去する。
　脱硫部５は、有底の第四円筒４１と、第四円筒４１の外周に配置された第五円筒５１との間に構成され、脱硫触媒が配置されている。第四円筒４１と第三円筒本体３１ａとの間には、断熱材４が備えられている。脱硫部５の上端および下端に対応する部分には、ステンレス板がそれぞれ溶接などにより接合されている。ステンレス板の主面に貫通孔が設けられ、ガスが通り抜けられるようにされている。
　底部５３は、平板円盤状の底部本体５３ａと、底部本体５３ａの中心部に窪部として、第四円筒４１の底部の外周を囲むように設けられた有底の円筒５３ｂを備える。第四円筒４１と円筒５３ｂとの間には、脱硫部５に連通する予熱流路５５が形成されている。
　（水添）脱硫触媒としては、特に制限なく、種々の脱硫触媒を用いることができる。脱硫触媒としては例えば、銅系触媒を用いることができる。
（低温変成部、アンモニア分解部）
　低温変成部６ｂは、第六円筒６１と第七円筒６２との間に構成されている。第六円筒６１は、第五円筒５１の外周に配置されており、その上端は第二傾斜部３１ｂと接している。第七円筒６２は、第六円筒６１の外周に配置されており、その上端が第二傾斜部３１ｂと接している。低温変成部６ｂの上端よび下端に対応する部分には、ステンレス板がそれぞれ溶接などにより接合されている。ステンレス板の主面には貫通孔が設けられ、ガスが通り抜けられるようにされている。
　アンモニア分解部９も、第六円筒６１と第七円筒６２との間に構成され、低温変成部６ｂよりもガスの流れ方向の下流側に配置されている。
　低温変成部６ｂは、発熱系触媒として低温変成触媒を備えている。アンモニア分解部９は、発熱系触媒としてアンモニア分解触媒を備えている。低温変成触媒、アンモニア分解触媒としては銅系触媒を用いることができる。
（選択酸化部）
　選択酸化部１０は、高温変成部６ａおよび低温変成部６ｂにおいて変成処理されたガス中から、残留する一酸化炭素を除去する。具体的には、選択酸化部１０においては、ルテニウム等の触媒作用によって、１００℃～２００℃程度の反応温度で変成処理されたガス中に残留する一酸化炭素が、添加された空気中の酸素によって酸化される。
　選択酸化部１０は、第八円筒９１と第七円筒６２との間に配置されている。第八円筒９１は、第七円筒６２の外周に配置されており、流路９５を介してアンモニア分解部９と連通している。選択酸化部１０は、蒸発流路８に沿って設けられており、かつ低温変成部６ｂよりも外周に配置されている。
（予熱流路）
　予熱流路５５は、第１円筒４１と有底の円筒５３ｂとの間に構成されている。有底の円筒５３ｂの、燃焼部２の重力方向の中心軸に対応する部分に、原料ガス取り込み口が形成されていることが好ましい。また、予熱流路５５は、燃焼部の重力方向の中心軸を中心にして放射状に構成されている。そのため、原料ガス取り込み口から予熱流路５５に供給された原料ガスは、燃焼部２からの熱によって予熱される。そして予熱（例えば、２５０℃程度にまで加熱）された原料ガスが、脱硫部５に供給される。そのため、脱硫部５での脱硫が効率よく進行する。
　予熱流路５５の形状は、供給された原料ガスを予熱できればよく、放射状に構成されているとは限らない。例えば、図６に示すように、予熱流路５５の一部に、逆円錐台状の予熱窪部１５３ｄを設けてもよい。予熱窪部１５３ｄを構成する逆円錐台の底面および上面の中心を、燃焼部２の重力方向の中心軸が通過することが好ましい。つまり、予熱流路５５の一部に、燃焼部２の重力方向の中心軸を中心にして、中心から外側にいくほど径が拡がる逆円錐台状の予熱窪部１５３ｄを設けてもよい。予熱窪部１５３ｄは、予熱窪部１５３ｄの逆円錐台の大径側の径方向の端部で、予熱窪部１５３ｄよりも細径の予熱流路５５と連通している。
　このように構成することで、原料ガス取り込み口から供給された原料ガスは、予熱窪部１５３ｄにおいて低速で流れる。そのため、原料ガスが予熱されやすく、温度も一定となりやすい。そして、予熱された原料ガスは、細径の予熱流路５５を高流速で流れて、脱硫部５に供給される。これにより、原料ガスを確実に予熱することができ、原料ガスの温度のばらつきを小さくすることができる。
　実施の形態の燃料処理装置では、供給口から供給される原料ガスは、予熱窪部１５３ｄで予熱された後に脱硫部５に挿入される。そのため、原料ガスの供給量が急激に増大したり、供給が一時的に中断したりして、原料ガスの供給量が変化した場合であっても、所望の温度に予熱された原料ガスを脱硫部５に供給しやすい。
　また予熱窪部１５３ｄを形成しておくことで、燃料処理装置１からの熱の放出を効果的に防止できる。
　さらに、図７に示すように、予熱流路５５の一部を、螺旋状流路２５３ｄとしてもよい。螺旋状流路２５３ｄは、図８に示すように、燃焼部２の重力方向の中心軸を中心にして螺旋状に形成されている。螺旋状流路２５３ｄを形成することで、原料ガスが周方向に流れながら予熱されるので、原料ガスがより確実に予熱される。また原料ガスの温度のばらつきを小さくすることができる。また、燃料処理装置１を大きくすることなく、原料ガスを予熱することができる。
　燃料処理装置１を構成する、燃焼部円筒２２、第一円筒～第八円筒２１，３２，３１，４１，５１，６１，６２，９１、底部５３に用いられる材質としては、金型成形が可能であり、各部材が曝される温度に耐えうるものであれば特に制限ない。種々の材料を用いることができるが、例えば、ステンレスを用いることができる。
　燃料処理装置１は、例えばステンレス板を円筒状に成形した円筒を、互いにはめ込むことで製造することができる。円筒同士の間に、各触媒部（改質部３、脱硫部５、高温変成部６ａ、低温変成部６ｂ、アンモニア分解部９、選択酸化部１０など）が、燃焼部２が構成される。燃焼部２を中心に、改質部３と脱硫部５とが同心円状に配置される。
　また、脱硫部５および低温変成部６ｂの上方に、改質部３の上端から外側に向かって傾斜している蒸発流路８を配置する。これにより、蒸発流路８を、各触媒部と干渉することなく配置することができる。
　また、燃料処理装置１の底部や側面に、外部装置との接続用の配管が配置されている。そのため、各円筒をはめ込んで装置を組み立てるときに、外部装置との接続用の配管と各触媒部とが干渉しない。このように、各円筒をはめ込むことで、燃料処理装置１を簡便に製造することができる。
　燃料処理装置１によれば、装置を作動させた際に、燃焼部２を中心にして燃焼部２から外側に向かって、同心円状に異なる温度領域が構成される。例えば、６００℃の温度領域、２５０℃～３００℃の温度領域、３００℃の温度領域、２００℃の温度領域、１５０℃の温度領域が構成される。改質部３が６００℃の温度領域に、脱硫部５が２５０℃～３００℃の温度領域に、高温変成部６ａが３００℃の温度領域に、低温変成部６ｂ、アンモニア分解部９が２００℃の温度領域に、選択酸化部１０が１５０℃の温度領域に配置されうる。それにより、各触媒部の触媒にとって好ましい温度領域に、各触媒部が配置され、触媒の反応効率が向上する。
　従来の燃料処理装置では、改質部の熱が装置外に放出されることを防止するため、装置の外周に改質部を覆う厚い断熱材を配置する必要があった。一方で、燃料処理装置１によれば、装置の外側に配置したアンモニア分解部９や選択酸化部１０が、断熱効果を果たすことにもなる。即ち、燃料処理装置１によれば、放熱を防止できるとともに、装置の外周に配置される断熱材の厚みを従来よりも薄くすることができるので、装置を小型化することができる。
　従来の燃料処理装置では、変成部の変成触媒内で温度ムラが生じて、変成触媒の反応効率が低下していた。しかし、燃料処理装置１によれば、変成部を、高温変成部６ａと低温変成部６ｂの２つに分けることで、変成触媒量を増やすことなく、変成触媒内での温度ムラを効果的に防止することができる。
　特に、蒸発流路８に沿って配置された高温変成部６ａに高温変成触媒を配置し、低温変成部６ｂに低温変成触媒を配置することで、温度ムラを効果的に防止することができる。高温変成部６ａでの触媒反応により生じた熱が蒸発流路８に効率よく吸収されることで、より効率よく触媒反応を進行させることができるからである。触媒の反応効率が向上することで、触媒添加量を削減することもできる。
＜燃料処理方法＞
　次に、燃料処理方法の説明を通じて、原料ガスが水素含有ガスに処理される過程（ガスの流れ）を説明する。
（脱硫）
　まず、図１に示すような燃料処理装置１を用意する。次に底部５３の円筒５３ｂに設けられた原料ガス供給口から、ＬＰＧガスや都市ガス等の炭化水素系燃料などのメタンを含む原料ガスを供給する。原料ガスは、予熱流路５５を通って脱硫部５に供給される。予熱流路５５において、原料ガスは加熱（予熱）される。原料ガス中に含有される硫黄成分は、脱硫部５に納められた水添脱硫触媒と反応して、原料ガス中に含有される硫黄成分が取り除かれる。
（改質）
　脱硫された原料ガスを、底部本体５３ａに配置された脱硫済原料ガス排出口から、配管（図示せず）を介して、蒸発流路８に供給する。一方で、改質水を蒸発流路８に供給し加熱して蒸発させる。そして、脱硫された原料ガスと蒸発した改良水を、蒸発流路８を通過させながら混合させて、混合ガスを得る。得られた混合ガスを、改質触媒が充填された改質部３に供給する。改質反応によって、混合ガスから水素含有ガスを生成させる。
（高温変成）
　改質部３で原料ガスから水素含有ガスに改質されたガスを、改質部３の下端から、流路３５を介して、図５に示す蒸発流路８に沿って設けられた高温変成部６ａに供給する。そして、高温変成部６ａに充填された高温変成触媒で反応させる。高温変成部６ａの下端を通過した変成されたガスを、低温変成部６ｂに送る。
（低温変成）
　低温変成部６ｂにおいて、高温変成されたガスを再度変成させ、水素含有ガス中から一酸化炭素を低減させる。そして低温変成部６ｂを通過した低温変成されたガスを、任意の装置としてのアンモニア分解部９に送る。なお、低温変成部６ｂおよび高温変成部６ａは、連続して一体に成形してもよい。
（アンモニア分解）
　アンモニア分解部９において、水素含有ガス中から、残存するアンモニアガスを除去する。アンモニア分解部９を通過したガスを、流路９５を介して、蒸発流路８に沿って設けられた選択酸化部１０に送る。なお、水素含有ガスからアンモニアを除去する必要がない場合は、アンモニア分解部９の位置にも、低温変成部６ｂと同様の変成触媒を充填しておくことが好ましい。熱が装置の外部に放出することを防止するためである。
（選択酸化）
　選択酸化部１０において、ガス中に残存する一酸化炭素ガスをさらに除去する。発熱反応を伴う選択酸化部１０は、蒸発流路８に隣接して配置されるので；選択酸化部１０での触媒反応により生じた熱が、効率よく蒸発流路８に吸収される。そのため、選択酸化部１０の温度が適温に制御され、触媒反応が効率よく進行する。
　以上のようにして水素含有ガスが得られる。得られた水素含有ガスを配管（図示せず）を介して、燃料電池の発電スタックに供給することで、燃料電池システムとして機能する。
（その他の実施形態）
　上記のように、本発明を、実施形態を参照して説明したが、この開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。
　例えば、実施形態において説明した、燃料処理装置１を一部に含む燃料電池システムを製造することができる。
　また燃料処理装置１には、燃焼部２の上方に、傾斜部２２ｂと、蓋部２４とで区切られる円錐台状の空間が構成される。この空間に改質水を収容可能とするタンクを配置しておくことで、燃焼部２の熱を用いて改質水を予熱しておくことができる。また燃焼部２の上方に温められた改質水が配置されることで、燃料処理装置１からの熱の放出を防止することもできる。これにより、外部環境からの温度の影響がより小さく、また触媒の反応効率もより高い燃料処理装置が提供される。
　従来は蒸発流路８において、改良水が十分に加熱されず、蒸発流路において蒸発せず、水が改質触媒の表面を濡らす恐れがあった。改質触媒の表面を濡らすと、触媒とガスとの接触面積が低下して、触媒活性が低下するおそれがあった。また水に濡れることで触媒の劣化が進み、原料ガスの改質が妨げられるおそれがあった。しかし、改質水を予熱しておくことで、改良水が十分に加熱され蒸発しやすくなることで、従来の問題が解消され、原料ガスが効率よく水素ガスに改質される。
　このように、本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
　本発明によれば、外部環境からの温度の影響が小さく、原料ガスを予熱できる燃料処理装置が提供される。また本発明によれば、触媒の反応効率が高い燃料処理装置が提供される。
　１　燃料処理装置
　２　燃焼部
　３　改質部
　５　脱硫部
　６ａ　高温変成部
　６ｂ　低温変成部
　８　蒸発流路
　９　アンモニア分解部
　１０　選択酸化部
　２３　バーナ
　２２　燃焼部円筒
　２１　第一円筒
　３２　第二円筒
　３１　第三円筒
　４１　第四円筒
　５１　第五円筒
　６１　第六円筒
　６２　第七円筒
　９１　第八円筒
　５３　底部
　５５　予熱流路
　１５３ｄ　予熱窪部
　２５３ｄ　螺旋状流路

Claims (8)

  1. 　熱源を備える燃焼部と、
    　原料ガスから硫黄成分を取り除く脱硫部と、
    　脱硫された前記原料ガスから水素を主成分とする水素含有ガスを生成する改質部と、
    　前記水素含有ガス中の不純物濃度を低下させる発熱系触媒を備える低温変成部とを有し、
    　前記改質部および前記脱硫部は、前記燃焼部を取り囲むように構成され、前記燃焼部から外側に向かって、前記改質部、前記脱硫部の順に同心円状に配置され、
    　前記燃焼部の熱により前記原料ガスが予熱されるように、断熱材を介して前記燃焼部の底部に設けられ、前記脱硫部に連通する予熱流路を更に有する、
    　燃料処理装置。
  2. 　前記予熱流路の一部に、前記燃焼部の重力方向の中心軸を中心にして、中心から外側にいくほど径が拡がる逆円錐台状の予熱窪部を備える、請求項１に記載の燃料処理装置。
  3. 　前記予熱窪部の大径側の径方向の端部で、前記予熱窪部よりも細径の前記予熱流路と連通している、請求項２に記載の燃料処理装置。
  4. 　前記予熱流路は、前記燃焼部の重力方向の中心軸を中心にして放射状に形成されている、請求項１に記載の燃料処理装置。
  5. 　前記予熱流路は、前記燃焼部の重力方向の中心軸を中心にして螺旋状に形成されている、請求項１に記載の燃料処理装置。
  6. 　前記予熱流路は、前記燃焼部の重力方向の中心軸に対応する部分に原料ガス取り込み口を備えている、請求項１に記載の燃料処理装置。
  7. 　前記予熱流路が、前記燃焼部の底部と、前記燃焼部の側部の一部を覆うように配置されている、請求項１に記載の燃料処理装置。
  8. 　前記改質部、前記脱硫部、前記低温変成部は、前記燃焼部を取り囲むように構成され、前記燃焼部から外側に向かって、前記改質部、前記脱硫部、前記低温変成部の順に同心円状に配置されている、請求項１に記載の燃料処理装置。
     
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