WO2013122036A1 - 光起電力素子及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
曲線因子の低下を減少させ、光電変換層への光の取り込み量の増加と曲線因子の向上とを両立できるようにする。 成膜チャンバ（１０３）内に、導入管（３２）から水素ガスを導入する。基板（１１）に対する透明電極膜の形成時の雰囲気中に１％程度の水素を含有させる。アークプラズマガン（１０５）から放出された電子流によってるつぼ（１０４）内から蒸発したＩＷＯは、導入管（３１）から導入された酸素及び導入管（３２）から導入された水素とともに基板（１１）に堆積する。
Description
この発明は、タングステン含有酸化インジウム（ＩＷＯ）層である透明電極をイオンプレーティング法によって形成した光起電力素子及びその製造方法に関する。
光起電力装置を構成する光起電力素子として、タングステンを含有する酸化インジウム層を含む透明導電膜を備えたものがある（例えば、特許文献１参照。）。酸化インジウム層を（２２２）の配向について２θ（θ：Ｘ線回折角）が３０．１度付近の低角側ピークと３０．６度付近の高角側ピークとを有するものとすることで、低抵抗と低光吸収損失とを両立できるとされている。
しかし、低角ピークと高角ピークとの２つのＸ線回折ピークを有するＩＷＯ層を備えた光起電力素子では、近赤外波長域の光吸収損失が減少して光電変換層への光の取り込み量が増加するが、一方で曲線因子が低下し、結果として光起電力素子の変換効率が減少する問題がある。
この発明の目的は、ＩＷＯ層における（２２２）のＸ線回折ピークを２θ＝３０．６±０．１度の高角ピークのみとすることで、曲線因子の低下を減少させることができ、光電変換層への光の取り込み量の増加と曲線因子の向上とを両立できる光起電力素子及びその製造方法を提供することにある。
この発明の光起電力素子は、ｎ型単結晶シリコン基板の第１面側にシリコン系薄膜層、ｐ型シリコン系薄膜層、透明電極をこの順に備え、ｎ型単結晶シリコン基板の第２面側にシリコン系薄膜層、ｎ型シリコン系薄膜層、透明電極をこの順に備えている。第１面側及び第２面側のうち少なくとも光入射面側の透明電極は、タングステン含有酸化インジウムを蒸発源とするイオンプレーティング法によって形成され、水素原子を５．０×１０２０ａｔｍｓ／ｃｍ３以上含有する。
この構成において、透明電極膜は、ＣｕＫα線を用いたθ―２θスキャンによるＸ線回折ピークの（２２２）の配向について、２θ（θ：Ｘ線回折角）が実質的に２θ＝３０．６±０．１度の単一のＸ線回折ピークのみを有する。
この発明の光起電力素子の製造方法は、タングステン含有酸化インジウムを蒸発源とするイオンプレーティング法によってアルゴンガス及び酸素ガスからなる成膜雰囲気中に０．５％～３％の水素ガスを導入する工程を含む。
この発明によれば、光起電力素子の曲線因子の向上と近赤外波長域の光吸収損失を減少させることによる光電変換層への光の取り込み量の増加を両立することができる。
以下に、この発明の実施形態に係る光起電力素子及びその製造方法について、図を参照して説明する。
図１に示すように、この発明の実施形態に係る光起電力素子１は、ｎ型単結晶シリコン基板１１の第１面側にｉ型非晶質シリコン層１２、ｐ型非晶質シリコン層１３、透明導電膜１６Ａ、集電極１７がこの順に形成されている。ｎ型単結晶シリコン基板１１の第２面側には、ｉ型非晶質シリコン層１４、ｎ型非晶質シリコン層１５、透明導電膜１６Ｂ、集電極１７がこの順に形成されている。
ｎ型単結晶シリコン基板１１は、約１Ω・ｃｍの抵抗率で約２００μｍの厚みを有し、洗浄により不純物を除去された後、エッチング等によりテクスチャ構造（微小なピラミッドが密に充填配置されている形状）が形成されている（不図示）。
ｎ型単結晶シリコン基板１１の第１面には、プラズマＣＶＤ法を用いて、周波数：約１３．５６ＭＨ、形成温度：約１００℃～約３００℃、反応圧力：約５Ｐａ～約１００Ｐａ、ＲＦパワー：約１ｍＷ／ｃｍ２～約５００ｍＷ／ｃｍ２の条件下で、約５ｎｍの厚みを有する実質的に真性なｉ型非晶質シリコン層１２、約５ｎｍの厚みを有するｐ型非晶質シリコン層１３がこの順に形成される。
ｎ型単結晶シリコン基板１１の第２面には、プラズマＣＶＤ法を用いて上記と同様のプロセス条件下で、約５ｎｍの厚みを有する実質的に真性なｉ型非晶質シリコン層１４、約５ｎｍの厚みを有するｎ型非晶質シリコン層１５がこの順に形成される。
第１面側及び第２面側の透明導電膜１６のうち少なくとも光入射面側に形成された一方の透明導電膜１６は、イオンプレーティング法により形成され、約１００ｎｍの厚みを有する水素含有ＩＷＯ膜からなる。集電極１７は、透明導電膜１６の表面における所定領域に形成され、銀（Ａｇ）を素材として約１０μｍ～約３０μｍの厚みを有する。ｎ型単結晶シリコン基板１１は、本発明の光電変換層に相当する。集電極１７はフィンガー電極とも呼ばれ、その幅は、例えば１０μｍ以上１５０μｍ以下程度である。また、複数のフィンガー電極に直交して、３本の集電用のバスバー電極（図示しない）が等間隔に設けられている。各バスバー電極の幅は、例えば０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下程度である。
光起電力素子１の製造方法は、一例として図２に示す高密度プラズマアシスト蒸着（ＨＤＰＥ）装置１０を用いたイオンプレーティング法により、ｎ型単結晶シリコン基板１１の表裏面側に水素含有ＩＷＯを堆積させて第１面側及び第２面側のうち少なくとも光入射面側に形成された透明電極膜１６を形成する工程を含む。なお、ｎ型単結晶シリコン基板１１の表面側には、ｉ型非晶質シリコン層１２及びｐ型非晶質シリコン層１３からなる非晶質半導体層が形成されており、ｎ型単結晶シリコン基板１１の裏面側には、ｉ型非晶質シリコン層１４及びｎ型非晶質シリコン層１５からなる非晶質半導体層が形成されている。以下に、ｎ型単結晶シリコン基板１１を単に基板１１という。
ＨＤＰＥ装置１０は、ロードロックチャンバ１０１、ヒーティングチャンバ１０２、成膜チャンバ１０３を備えている。ロードロックチャンバ１０１は、真空状態で基板１１の出し入れを行う基板搬送機構を備えている。ヒーティングチャンバ１０２は、基板１１を加熱するヒータ２１を備えている。成膜チャンバ１０３は、所定の雰囲気中で表面を下向きにして基板１１を保持する。
成膜チャンバ１０３の下方には、るつぼ１０４、アークプラズマガン１０５が配置されている。るつぼ１０４は、蒸発源であるＩＷＯを収納している。成膜チャンバ１０３には、導入管３１及び３２からそれぞれ酸素ガス及び水素ガスが導入される。アークプラズマガン１０５には、導入管５１からアルゴンガスが導入される。
アークプラズマガン５１に内蔵されたカソードから放出されるプラズマを、磁場によって閉じ込め、るつぼ１０４内のＩＷＯに集中して電子を照射する。磁場によって閉じ込められたプラズマ内で、電子ビーム加熱によって気化したＩＷＯや酸素ガス及び水素ガスが活性化する。基板１１の表面には、アルゴン、酸素及び水素の雰囲気中で、水素を含有するＩＷＯが堆積する。成膜チャンバ１０３の雰囲気中における水素含有量が１％程度となるように、導入管３１、３２からの酸素ガス、水素ガス及びアルゴンガスの導入量を制御する。本実施形態では、WＯ3粉末を１～５ｗｔ％含むＩｎ2Ｏ3粉末の焼結体からなるターゲットを蒸発源とし、プロセスガス中の水素濃度を０．５％～３％とした。
このようにしてｎ型単結晶シリコン基板１１の表裏面側に水素含有ＩＷＯを堆積させた透明電極膜１６は、図３に示すように、ＣｕＫα線を用いたθ―２θスキャンによるＸ線回折ピークの（２２２）の配向について、２θ（θ：Ｘ線回折角）が実質的に３０．６±０．１度の単一のＸ線回折ピークのみとなり、図４に示すように近赤外波長域における透過率及び反射率について、水素を含有しないＩＷＯからなる透明電極膜に比較して良好な結果が得られた。
１％程度の水素を含む成膜雰囲気中におけるイオンプレーティング法を用いて形成したＩＷＯ膜である実施例１と、水素を含まない成膜雰囲気中におけるイオンプレーティング法を用いて形成したＩＷＯ膜である比較例１とについて、ＳＩＭＳにより水素原子含有率を測定した。各試験膜における水素原子含有率の測定結果を表１に示す。
表１に示すように、実施例１の水素原子含有率は、比較例１の水素原子含有率より３～８倍程度増加することが確認された。
また、ｎ型単結晶シリコン基板１１の表裏面側に１％程度の水素を含む雰囲気中においてイオンプレーティング法を用いてＩＷＯ膜を堆積させた透明電極膜１６を備えた光起電力素子１は、図５及び６に示すように、内部量子効率、光電変換効率について、水素を含有しないＩＷＯからなる透明電極膜を備えた光起電力素子に比較して良好な結果が得られた。
さらに、図７に示すように、０．５％～３％、好ましくは１％程度の水素を含む成膜雰囲気中においてイオンプレーティング法を用いてＩＷＯ膜を堆積させた透明電極膜１６を備えた光起電力素子１は、セル出力（Ｐｍａｘ）について、水素を含有しないＩＷＯからなる透明電極膜を備えた光起電力素子に比較して良好な結果が得られた。
水素を含有しない成膜雰囲気中で酸素濃度を高めたイオンプレーティング法によって形成されるＩＷＯからなる透明電極膜は、（２２２）のピークとして高角側ピーク（２θ＝３０．６±０．１度）だけでなく低角側ピーク（２θ＝３０．１±０．１度）を有する。（２２２）の低角側ピークを有する透明電極膜を備えた光起電力素子のメリットとして、電流を多く取り出すことができる点があげられる。ところが、（２２２）の低角側ピークを有する透明電極膜を備えた光起電力素子は、曲線因子が大きく低下するデメリットがある。これは、（２２２）の低角側ピークを生じさせるために、イオンプレーティング法による透明電極膜の形成時における雰囲気中の酸素濃度を高める結果、膜中での酸素欠損により生成されるキャリア数が減少してキャリア密度は減少するが、膜自体の抵抗が増加することに加え、銀電極と膜との接触抵抗が増加するためであると考えられる。
これに対して、適量の水素ガスを含有する雰囲気中におけるイオンプレーティング法によって形成される水素含有ＩＷＯからなる透明電極膜は、（２２２）のピークとして高角側ピーク（２θ＝３０．６±０．１度）のみを有し、低角側ピーク（２θ＝３０．１±０．１度）を生じない。このため、曲線因子が大きく低下するデメリットがなく、電流の増加のメリットのみを得ることができる。
電流の増加のメリットは、イオンプレーティング法による透明電極膜の形成時における雰囲気中の酸素濃度を高くするほど大きくなる。同時に雰囲気中に水素を導入することで、雰囲気中の酸素濃度を高くしても（２２２）のピークとして低角側ピーク（２θ＝３０．１±０．１度）を生じることがなく、曲線因子の減少による悪影響を生じない。
光入射面に形成されたフィンガー電極およびバスバー電極は遮光ロスを低減するために面積を狭くすることが好ましいが、フィンガー電極およびバスバー電極の面積を狭くすることにより、電極と膜との接触抵抗が高くなりやすいため、イオンプレーティング法による透明電極膜の形成時における雰囲気中に適量の水素を導入することで作製した水素含有ＩＷＯからなる透明電極膜を、少なくとも光入射面の透明電極膜に用いることが、特に効果的である。ここで、「光入射面」とは、使用の際に太陽光等の光源と対向する側（一般的に外側）に配置され、実質的に光を入射させる側の面をいい、このとき、この光入射面とは逆の面からも光が入射するように構成されていてもよい。また、本発明に係る光起電力素子において、ｐ型非晶質シリコン層が形成された面側を光入射面として用いることができ、ｎ型非晶質シリコン層が形成された面側を光入射面として用いることもできる。
例えば、光入射面に形成されたフィンガー電極およびバスバー電極に対して、光入射面と反対側に形成された面におけるフィンガー電極およびバスバー電極の面積が等しい、または狭い場合において、イオンプレーティング法による透明電極膜の形成時における雰囲気中に適量の水素を導入することで作製した水素含有ＩＷＯからなる透明電極膜を、少なくとも光入射面の透明電極膜に用いると、接触抵抗の低減に起因するメリットは大きく生じないものの、電流の増加のメリットは得ることができる。
ＣｕＫα線を用いたθ―２θスキャンによるＸ線回折ピークの（２２２）の配向について、２θ（θ：Ｘ線回折角）が実質的に２θ＝３０．６±０．１度の単一のＸ線回折ピークのみを有するイオンプレーティング法による透明電極膜の形成時における雰囲気中に適量の水素を導入することで作製した水素含有ＩＷＯからなる透明電極膜である実施例１（図３におけるＯ２／Ａｒ＝１０．６％のＩＷＯ：Ｈ）と、水素を導入することなく作製したＩＷＯからなる透明電極膜であって、（２２２）について２θ＝３０．２±０．１度の低角ピークと２θ＝３０．６±０．１度の高角ピークとの強度比が１．１である比較例１（図３におけるＯ２／Ａｒ＝１０．６％のＩＷＯ）とについて、ＴｒａｎｓｍｉｓｓｉｏｎＬｉｎｅ Ｍｅａｓｕｒｅｍｅｎｔ（ＴＬＭ）法により銀と透明導電膜の接触抵抗を測定した。各試験膜における接触低の測定結果を表２に示す。
表２に示すように、高角ピークのみを有する水素含有ＩＷＯ膜の接触抵抗は、低角ピークと高角ピークの２つのＸ線回折ピークを有するＩＷＯ膜に比べて低いことが確認された。
この発明で使用したＸ線回折装置は、ＢＲＵＫＥＲ社製Ｄ2 ＰＨＡＳＥＲであり、線源としてＣｕＫα線を用いて、Ｘ線出力は３０ｋＶ/１０ｍＡとし、スリット幅は１ｍｍとした。Ｘ線回折法におけるプロファイリングフィッティングソフトウェアであるＴＯＰＡＳを使用し、ＦｕｎｄａｍｅｎｔａｌＰａｒａｍｅｔｅｒｓ法を用いて重なりのある２つ以上のピークを分離し、それぞれの強度・角度・半値幅を正確に導出した。なお、前記ＦｕｎｄａｍｅｎｔａｌＰａｒａｍｅｔｅｒｓとは、集中法光学系における装置依存のプロファイルを測定波長や光学系の条件等から理論的に算出して固定し試料依存のパラメータを精密化するプロファイル関数である。
この発明の光起電力素子の透明電極膜は、ＣｕＫα線を用いたθ―２θスキャンによるＸ線回折ピークの（２２２）の配向について、２θ（θ：Ｘ線回折角）が実質的に２θ＝３０．６±０．１度の単一のＸ線回折ピークのみを有することを特徴とするが、ここでの「実質的に」とは、ＦｕｎｄａｍｅｎｔａｌＰａｒａｍｅｔｅｒｓ法を用いたピーク分離の解析により、（２２２）について２θ＝３０．２±０．１度の低角ピークと２θ＝３０．６±０．１度の高角ピークとの強度比が７％未満となることを意味しており、本発明の実施形態においては、（２２２）について２θ＝３０．２±０．１度の低角ピークと２θ＝３０．６±０．１度の高角ピークとの強度比が７％未満となるように制御した。
なお、この発明の光起電力素子の製造方法を適用できる装置は、ＨＤＰＥ装置１０のみに限るものではなく、イオンプレーティング法に分類される装置に同様に適用できる。
上述の実施形態の説明は、すべての点で例示であって、制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上述の実施形態ではなく、特許請求の範囲によって示される。さらに、本発明の範囲には、特許請求の範囲と均等の意味および範囲内でのすべての変更が含まれることが意図される。
１…光起電力素子
１１…ｎ型単結晶シリコン基板
１２…ｉ型非晶質シリコン層
１３…ｐ型非晶質シリコン層
１４…透明電極膜
１５…裏面電極
１６…透明導電膜
１７…集電極
２１…ヒータ
１０４…るつぼ
１０５…アークプラズマガン
３１…導入管
３２…導入管
５１…導入管
１０…ＨＤＰＥ装置
１０１…ロードロックチャンバ
１０２…ヒーティングチャンバ
１０３…成膜チャンバ
１１…ｎ型単結晶シリコン基板
１２…ｉ型非晶質シリコン層
１３…ｐ型非晶質シリコン層
１４…透明電極膜
１５…裏面電極
１６…透明導電膜
１７…集電極
２１…ヒータ
１０４…るつぼ
１０５…アークプラズマガン
３１…導入管
３２…導入管
５１…導入管
１０…ＨＤＰＥ装置
１０１…ロードロックチャンバ
１０２…ヒーティングチャンバ
１０３…成膜チャンバ
Claims (8)
- ｎ型単結晶シリコン基板と、
前記ｎ型単結晶シリコン基板の第１面側に形成されたｐ型シリコン系薄膜層と、
前記ｎ型単結晶シリコン基板と前記ｐ型シリコン系薄膜層との間に形成された実質的に真性なシリコン系薄膜層と、
前記ｎ型単結晶シリコン基板の第２面側に形成されたｎ型シリコン系薄膜層と、
前記ｐ型シリコン系薄膜層及びｎ型シリコン系薄膜層の表面に形成された透明電極と、を備え、
前記第１面側及び第２面側のうち少なくとも光入射面側に形成された透明電極は、タングステン含有酸化インジウムを蒸発源とするイオンプレーティング法によって形成され、水素原子を５．０×１０２０ａｔｍｓ／ｃｍ３以上含有する、光起電力素子。 - 前記ｎ型単結晶シリコン基板と前記ｎ型シリコン系薄膜層との間に形成された実質的に真性なシリコン系薄膜層を備える、請求項１に記載の光起電力素子。
- 前記第１面側が光入射面側として用いられる請求項１又は２に記載の光起電力素子。
- 前記第２面側が光入射面側として用いられる請求項１又は２に記載の光起電力素子。
- 前記少なくとも光入射面側に形成された透明電極は、ＣｕＫα線を用いたθ―２θスキャンによるＸ線回折ピークの（２２２）の配向について、２θ（θ：Ｘ線回折角）が実質的に２θ＝３０．６±０．１度の単一のＸ線回折ピークのみを有する、請求項１乃至４のいずれか１項に記載の光起電力素子。
- タングステン含有酸化インジウムを蒸発源とするイオンプレーティング法によって請求項１乃至５のいずれか１項に記載の透明電極膜を形成する光起電力素子の製造方法であって、
アルゴンガス及び酸素ガスからなる成膜雰囲気中に所定量の水素ガスを導入する工程を含む光起電力素子の製造方法。 - 前記水素ガスを導入する工程は、成膜雰囲気中に０．５％～３％の水素ガスを導入する工程である、請求項６に記載の光起電力素子の製造方法。
- 前記水素ガスを導入する工程は、成膜雰囲気中に１％程度の水素ガスを導入する工程である、請求項６に記載の光起電力素子の製造方法。
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