WO2013111702A1 - 空気電池とこれを用いた組電池 - Google Patents

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air battery
battery
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liquid
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宮澤　篤史
桂太 入月
友克 姫野
佳子 塚田
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日産自動車株式会社
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    • Y02E60/00—Enabling technologies; Technologies with a potential or indirect contribution to GHG emissions mitigation
    • Y02E60/10—Energy storage using batteries

Definitions

  • the present invention relates to an air battery and an assembled battery formed by stacking them.
  • Patent Document 1 As this type of air battery, there is one described in Patent Document 1 under the name “battery pack”.
  • the battery pack described in Patent Document 1 is one in which three button-type air batteries are connected in series in a metal outer can, and between the air battery and the outer can. Is provided with an insulating sheet for insulating the air battery from the outer can.
  • Each air battery contains a negative electrode active material such as zinc, an electrolyte such as an aqueous potassium hydroxide solution in a metal positive electrode can formed in a cylindrical shape with an open end, and a positive electrode can with a negative electrode cup. The opening is sealed.
  • an object of the present invention is to provide an air battery that can eliminate the member corresponding to the negative electrode cup and can reduce the cost while reducing the weight and size, and an assembled battery using the air battery.
  • the present invention for solving the above-described problems is an air battery used as an assembled battery by stacking each other, and (at least) part of the negative electrode material constituting one air battery is replaced with another air battery adjacent to the one air battery. It arrange
  • a member corresponding to the conventional negative electrode cup can be eliminated to reduce the cost while reducing the weight and size.
  • FIG. 4 is a sectional view taken along line IV-IV.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of an assembled battery using an air battery according to the first embodiment of the present invention
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of an air battery according to the second embodiment of the present invention.
  • an assembled battery B according to an example of the present invention is obtained by stacking three air batteries on top of each other.
  • two air batteries A1, A1 and an air battery A0 according to the first embodiment of the present invention are stacked in three upper and lower stages.
  • the air battery A1 according to the first embodiment of the present invention includes a frame 10, a contact member 20, a positive electrode component 30, an electrolyte and separator layer 40, and a negative electrode material 50.
  • the frame 10 shown in the present embodiment is made of a resin having resistance to electrolyte such as polypropylene (PP) or engineering plastic, and has electrical insulation. Moreover, in order to give mechanical strength as a material of the frame 10, the fiber reinforced plastic (FRP) compounded with reinforcement fibers, such as carbon fiber and glass fiber, can also be employ
  • the “electrolytic solution” is an aqueous solution or a non-aqueous solution mainly composed of potassium hydroxide (KOH) or chloride.
  • the frame body 10 shown in the present embodiment is formed in a cylindrical shape having both upper and lower surfaces opened, and a contact member 20, which will be described in detail later, is provided on the inner edge of one of the frame bodies 10 (upper side in the drawing).
  • a fitting portion 10b for fitting is formed over the entire circumference.
  • An air circulation hole 11a that communicates the inside and outside of the outer peripheral wall 11 is centered on the axis O at a height position on the outer peripheral wall 11 of the frame 10 that faces the liquid-tight ventilation film 31 described below. It is formed at a required angular interval.
  • the fitting portion 10 b is formed as a step having an inner diameter that matches the outer diameter of the contact member 20 and a height that substantially matches the height of the contact member 20.
  • the contact member 20 is made of a conductive metal, is conductively connected to each of the following liquid-tight gas-permeable membrane 31 and the positive electrode material 32, and is connected to the frame 10 of another air battery A1 adjacent on the upper side in the drawing. It is for making it contact
  • the contact member 20 shown in the present embodiment is formed in a ring shape having an outer diameter that fits into the fitting portion 10b, and when the fitting is fitted into the fitting portion 10b, the opening end face 10a of the frame body 10 is formed. It is formed at a height that is flush with.
  • air flow holes 21 a communicating with the inside and outside of the outer peripheral wall 21 are formed at the same angular intervals as the vent holes 11 a at positions facing the vent holes 11 a described above. ing.
  • the positive electrode component 30 shown in the present embodiment includes a liquid-tight gas permeable membrane 31, a positive electrode material 32, and a current collector 33.
  • This positive electrode component 30 is a conductive layer formed of, for example, carbon powder for forming a catalyst for conducting an oxygen reduction reaction with the positive electrode material 32 or a conductive path, and for forming the catalyst or carbon powder as a layer. It can be set as the structure containing a binder etc.
  • the liquid-tight air-permeable membrane 31 has conductivity and liquid-tight air permeability, and has a large number of fine holes for supplying gas (air) to the positive electrode. It is made of a fluorine resin or the like so that the liquid does not leak outside.
  • the liquid-tight air-permeable membrane 31 is formed in a circular shape in plan view with an outer diameter that matches the inner diameter of the contact member 20. In other words, it is formed so as to cover the outer surface 32a of the positive electrode material 32 described below.
  • the liquid-tight air-permeable membrane 31 has its own liquid-tightness or water-tightness to prevent the flow of liquid while it has air-permeability that allows the passage of gas such as air.
  • the current collector 33 is a conductive opening formed of stainless steel, Cu, Ni, carbon, or the like.
  • the opening ratio depends on the conductivity of the positive electrode material 32. Can be adopted from inside. Carbon paper can also be used.
  • the current collector 33 shown in the present embodiment is a conductive wire net or the like that is formed in a circular shape in plan view that matches the inner diameter of the frame 10 described above, and that has flow holes of a size that allows ions to flow. By disposing the current collector 33, conductivity and mechanical strength can be improved.
  • the positive electrode material 32 is formed of a conductive and porous material including a catalyst.
  • the positive electrode material 32 is formed of a carbon material and a binder resin, and a catalyst such as manganese dioxide is included in the conductive porous body. It is what.
  • the negative electrode material 50 is made of, for example, a pure metal of Li, Al, Fe, Zn, Mg, or an alloy containing one or more of them as a main component. It arrange
  • the negative electrode material 50 shown in the present embodiment is formed in a disk shape having an outer diameter that matches the inner diameter of the frame body 10, and the lower surface 50a of the negative electrode material 50 and the lower end surface 10c of the frame body 10 are flush with each other.
  • the lower surface 50a of the negative electrode member 50 protrudes slightly below the lower end surface 10c of the frame 10.
  • the air battery A0 is the same as that described for the air battery A1 except that the air collecting plate 22 is disposed on the lower end surface 10c of the frame body 10 in the air battery A1 described above, FIG. These are given the same reference numerals and their description is omitted.
  • the lower surface 50a of the negative electrode member 50 of the air battery A1 is brought into contact with and in close contact with the liquid-tight ventilation film 31 of the air battery A0.
  • the upper and lower air batteries A1, A0 are connected in series.
  • the air circulation holes 11a and 21a are formed in the frame body 10 and the contact member 20, respectively, air can be easily circulated.
  • the upper end face 20a of the contact member 20 of the air battery A1 and the upper end face 10a of the frame 10 are connected to the upper air battery A1.
  • the frame 10 is in contact with the lower end surface 10c of the material 20.
  • the lower surface 50a of the negative electrode member 50 of the upper air battery A1 is brought into contact with and in close contact with the liquid-tight ventilation film 31 of the lower air battery A1.
  • the upper and lower air batteries A1, A0 are connected in series.
  • the air circulation holes 11a and 21a are formed in the frame body 10 and the contact member 20 in the same manner as described above, the air can be easily circulated.
  • the conductive liquid-tight gas-permeable membrane 31 since the conductive liquid-tight gas-permeable membrane 31 is employed, a large contact area with the negative electrode material can be obtained, and the electrical resistance at the contact interface can be reduced. Further, in the current control operation, the degree of consumption of the negative electrode material can be monitored from the change in voltage by the change in the negative electrode area.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of an air battery according to the second embodiment.
  • symbol same as them is attached
  • subjected and description is abbreviate
  • a fitting portion 10d for fitting the large-diameter portion 50A ′′ of the negative electrode material 50A is formed on the inner edge portion of the opening end surface (lower end surface) 10c on the other (lower side in the drawing) of the frame body 10 over the entire circumference. Further, the entire lower surface of the negative electrode member 50A is applied to the positive electrode component 30 of the other air battery A1 adjacent to the air battery A1, that is, the liquid-tight gas permeable membrane 31 forming the positive electrode component 30. It forms so that it may contact
  • the conductive liquid-tight gas-permeable membrane 31 is employed as in the first embodiment, a large contact area with the negative electrode material can be obtained, and the electrical resistance at the contact interface can be reduced. Can be reduced. Further, in the current control operation, the degree of consumption of the negative electrode material can be monitored from the change in voltage by the change in the negative electrode area.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view of an air battery according to the third embodiment.
  • symbol same as them is attached
  • subjected and description is abbreviate
  • the shape of the frame and the negative electrode material is different from the air battery A2 described above.
  • the negative electrode material 50B has a substantially trapezoidal cross section in which the cross-sectional area gradually increases from the upper surface 50a to the vicinity of the lower surface 50b.
  • the negative electrode material 50B directly contacts the lower surface 50b of the negative electrode member 50B directly with the positive electrode component 30 of the other air battery A3 adjacent to the air battery A3, that is, the liquid-tight gas permeable membrane 31 forming the positive electrode component 30. It is formed to touch.
  • the frame body 10B is formed in a cylindrical shape with both upper and lower surfaces opened, and a fitting portion 10e for fitting the negative electrode material 50B to the inner edge of the opening end surface 10b on the other (lower side in the drawing) of the frame body 10B. Is formed over the entire circumference. With this configuration, the same effect as that of the air battery A2 can be obtained.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view of a state in which the air cells according to the fourth embodiment are stacked in two upper and lower stages.
  • symbol same as them is attached
  • subjected and description is abbreviate
  • the outer diameter D2 of the conductive liquid-tight gas-permeable membrane 31 is set larger than the outer diameter D1 of the negative electrode material 50A.
  • FIG. 5 is a cross-sectional view of a state in which the air cells according to the fifth embodiment are stacked in two upper and lower stages.
  • symbol same as them is attached
  • subjected and description is abbreviate
  • air is circulated on the interface between the conductive liquid-tight ventilation film 31 of one air battery A5 and the negative electrode material 50C of another air battery A5 in contact therewith.
  • An air flow path (indicated by an arrow in the figure) is formed.
  • the air flow path has a groove formed on the abutting surface (particularly 50C ′′) of the negative electrode agent 50C so that air flows in the direction of the arrow in the figure.
  • a groove is formed on the surface of the liquid-tight ventilation member 31 that comes into contact.
  • the frame 10C is formed in a cylindrical shape or a rectangular shape with both upper and lower sides opened.
  • FIG. 5 shows a cross-sectional structure assuming a rectangular shape (hereinafter the same). Further, no fitting portion is formed on the inner edge portions of both opening end faces.
  • the negative electrode material 50C is formed by forming a small-diameter portion 50C ′ having an outer diameter coinciding with the inner diameter of the frame body 10C and a large-diameter portion 50C ′′ having an outer diameter located between the inner diameter and the outer diameter of the frame body 10C. It is.
  • the large diameter portion 50C ′′ is between two adjacent air cells A5 and A5, that is, the lower end surface 10b of the frame 10C of one air cell A5 and the upper end surface 10a of the frame 10C of the other air cell A5. To form the air flow path.
  • 33A is a current collector similar to the above-described current collector 33, and is disposed at the boundary between the small-diameter portion 50C ′ and the large-diameter portion 50C ′′. In other words, substantially the same surface as the lower end surface 10b of the frame 10C. It is arrange
  • the inlet / outlet of the air flow path is provided with a liquid-tight ventilation film 31A having a higher air permeability than the liquid-tight ventilation film 31.
  • the liquid-tight gas permeable membrane 31A shown in the present embodiment has an inner diameter that matches the outer diameter of the liquid-tight gas permeable membrane 31 and an outer diameter that matches the outer diameter of the frame 10C.
  • the liquid-tight ventilation film 31A acts as a liquid seal function member at the entrance and exit of the air flow path. That is, when directly contacting the negative electrode material 50C without using the current collector plate, leakage of the electrolyte solution from the inlet / outlet of the air flow path can be prevented even when the electrolyte solution leaks due to the dissolution of the negative electrode material 50C.
  • FIG. 5 when two air cells A5 are stacked, the liquid-tight air-permeable membrane 31 of the lower air cell A5 and the large-diameter portion 50C of the current collecting member 50C in the upper air cell A5. As a result, the upper and lower air cells A5 are electrically connected to each other and connected in series.
  • the positive electrode component 30, the electrolyte and separator layer 40, and the negative electrode material 50A described above are arranged in a frame body 60 that is rectangular in plan view.
  • the flow path forming member 70 and the highly permeable sealing materials 80 and 80 are provided.
  • the flow path forming member 70 is disposed on the conductive liquid-tight gas-permeable membrane 31 constituting the positive electrode component 30, and is formed by arranging a plurality of ribs 71 parallel to the air flow direction ⁇ at equal intervals. is there.
  • the flow path forming member 70 is also conductive.
  • the highly air-permeable sealing materials 80, 80 are positions corresponding to the air inflow side surface 60 b and the outflow side surface 60 c of the frame body 60, more specifically, on the long side upper end surfaces 60 a, 60 a of the frame body 60. It is provided in the central part of the door so that air can be easily circulated.
  • the upper end surface 60a of the frame body 60 on which the highly air-permeable sealing materials 80, 80 are disposed has an air flow path between the upper and lower air cells A6, A6 when the air cells A6, A6 are stacked. Is set so as to be relatively lower than the flow path forming member 70 so as to be partitioned.
  • FIG. 7A is a top view of an air battery according to the seventh embodiment
  • FIG. 7B is a bottom view thereof
  • FIG. 7C is a cross-sectional view taken along line III-III in FIG. It is a cross-sectional view taken along line IV, and the same components as those described in the above-described embodiments are denoted by the same reference numerals, and the description thereof is omitted.
  • a ring-shaped outer frame member 90 and a cylindrical air introduction pipe 91 having a smaller diameter than that of the ring-shaped outer frame member 90 are arranged concentrically around the axis O.
  • the contact member 20, the flow path forming member 110, the positive electrode component 30, the electrolyte and separator layer 40, and the negative electrode member 50 are stacked on each other. It is the thing of the composition arranged.
  • the above-mentioned highly air-permeable sealing material 100 is provided on the upper end surface 90a of the outer frame member 90, which is made to have a wall thickness corresponding to the inner and outer diameters of the outer frame member 90 and a required height, and is liquid-tight.
  • An annular shape surrounding the gas permeable membrane 31 is used.
  • ventilation grooves 101 communicating between the inside and outside of the outer frame material 90 are formed at a required angular interval with the axis O as the center.
  • the above-described highly permeable sealing material 100 is provided on the lower end surface 90b of the outer frame material 90, which is formed into a thick annular shape that matches the inner and outer diameters of the outer frame material 90.
  • ventilation grooves 101 communicating between the inside and outside of the outer frame material 90 are formed at a required angular interval with the axis O as the center.
  • the air introduction pipe 91 is formed to have the same height as the highly air-permeable sealing material 100, and the air introduction groove 92 has an axis O on the upper end surface 91a. It is formed on the diameter line that passes through. An air introduction groove 94 is also formed on the lower end surface 91b on the diameter line passing through the axis O.
  • the flow path forming member 110 is disposed on the conductive liquid-tight ventilation film 31 forming the positive electrode component 30 so that the air introduced from the air introduction hole 92 is smoothly circulated through the ventilation groove 101 described above. And a plurality of ribs arranged radially about the axis O.
  • each configuration described in each of the above embodiments is not limited to being applied only to each of the above embodiments, but the configuration described in one embodiment is replaced by another embodiment. It can be applied mutatis mutandis or applied to it, and it can be arbitrarily combined.

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Abstract

　組電池（Ｂ）として互いに積層させて用いる空気電池（Ａ１）において、一の空気電池（Ａ１）を構成する負極材（５０）の少なくとも一部を、その一の空気電池（Ａ１）に隣接する他の空気電池（Ａ１）の正極構成部品（３０）を構成している液密通気膜（３１）に直接当接するように配置してある。その結果として、負極側を負極カップで封口する必要がなくなり、軽量，小型化とともにコスト低減をも図ることができる。

Description

空気電池とこれを用いた組電池
　本発明は、空気電池とこれを互いに積み重ねてなる組電池に関する。
　この種の空気電池として、「電池パック」とした名称において特許文献１に記載されたものがある。特許文献１に記載されている電池パックは、金属製の外装缶内に３個のボタン型空気電池を縦に直列に接続して収納したものであり、また、空気電池と外装缶との間には、その空気電池と外装缶とを絶縁する絶縁シートが配設されている。
　各空気電池は、一端面が開口した有底円筒状に形成された金属製の正極缶内部に亜鉛等の負極活物質、水酸化カリウム水溶液等の電解液等が収納され、負極カップにより正極缶の開口部を封口して構成されている。
　しかしながら、上記特許文献１に記載の電池パックでは、空気電池の重量比率の大きな負極板（負極カップ）があるために軽量化を図ることが難しく、また、小型化を阻害する要因ともなっているという未解決の課題がある。
特開２０００－６７８２４号公報
　そこで本発明は、上記負極カップに相当する部材を廃して軽量，小型化とともにコスト低減をも図ることができる空気電池とこれを用いた組電池の提供を目的としている。
　上記課題を解決するための本発明は、組電池として互いに積層させて用いる空気電池において、一の空気電池を構成する負極材の（少なくとも）一部を、その一の空気電池に隣接する他の空気電池の正極構成部品に直接当接するように配設させている。この構成により、負極材上記負極カップに相当する部材を廃しても隣接する空気電池同士を導通させられるとともに、軽量，小型化とともにコスト低減をも図ることができる。
　本発明によれば、従来の負極カップに相当する部材を廃して軽量，小型化とともにコストの低減をも図ることができる。
本発明の第１の実施形態に係る空気電池を用いた組電池の断面図である。 本発明の第２の実施形態に係る空気電池単独での断面図である。 本発明の第３の実施形態に係る空気電池単独での断面図である。 本発明の第４の実施形態に係る空気電池を上下二段に積み重ねた状態の断面図である。 本発明の第５の実施形態に係る空気電池を上下二段に積み重ねた状態の断面図である。 （Ａ）は本発明の第６の実施形態に係る空気電池の平面図、（Ｂ）は同図（Ａ）のＩ‐Ｉ線に沿う断面図、（Ｃ）は同図（Ａ）のＩＩ‐ＩＩ線に沿う断面図である。 （Ａ）は本発明の第７の実施形態に係る空気電池の上面図、（Ｂ）はその下面図、（Ｃ）は同図（Ａ）のＩＩＩ‐ＩＩＩ線に沿う断面図、（Ｄ）はＩＶ‐ＩＶ線に沿う断面図である。
　以下に、本発明を実施するための形態について、図面を参照して説明する。図１は、本発明の第１の実施形態に係る空気電池を用いた組電池の断面図、図２は本発明の第２の実施形態係る空気電池の断面図である。
　図１に示すように、本発明の一例に係る組電池Ｂは、三つの空気電池を互いに上下に積み重ねたものである。本実施形態においては、本発明の第１の実施形態に係る二つの空気電池Ａ１，Ａ１と、空気電池Ａ０を上下三段に積み重ねたものを示している。
　本発明の第１の実施形態に係る空気電池Ａ１は、枠体１０、接点部材２０、正極構成部品３０、電解液及びセパレータ層４０及び負極材５０を有して構成されている。本実施形態において示す枠体１０は、ポリプロピレン（ＰＰ）やエンジニアリングプラスチック等の耐電解液性のある樹脂製のもので、電気絶縁性を有している。また、枠体１０の材質として、機械的強度を持たせるために、カーボン繊維やガラス繊維等の強化繊維で複合化した繊維強化プラスチック（ＦＲＰ）も採用することができる。ポリプロピレン（ＰＰ）やエンジニアリングプラスチック等の耐電解液性のある樹脂を採用した場合、軽量化を図ることができる。ただし、本実施形態の枠体１０は、先に述べたように電気絶縁性を有していることが必須条件である。「電解液」は、水酸化カリウム（ＫＯＨ）や塩化物を主成分とした水溶液又は非水溶液である。
　本実施形態において示す枠体１０は、上下両面を開口した円筒形に形成されており、この枠体１０の一方（図示上方）の開口端面１０ａ内縁部には、詳細を後述する接点部材２０を嵌合するための嵌合部１０ｂが全周に亘って形成されている。
　また、上記枠体１０の外周壁１１であって、下記の液密通気膜３１に対向する高さ位置には、その外周壁１１の内外を連通する空気流通孔１１ａが軸線Ｏを中心とした所要の角度間隔で形成されている。嵌合部１０ｂは、接点部材２０の外径に一致する内径にし、かつ、その接点部材２０の高さにほぼ一致する高さにした段差として形成されている。
　接点部材２０は導電性を有する金属製のものであり、下記の液密通気膜３１と正極材３２のそれぞれに導通接続され、かつ、図示上側において隣接する他の空気電池Ａ１の枠体１０に当接させるためのものである。
　本実施形態において示す接点部材２０は、嵌合部１０ｂに嵌合する外径にしたリング形に形成されているとともに、その嵌合部１０ｂに嵌合したときに、枠体１０の開口端面１０ａと面一となる高さに形成されている。
　この接点部材２０の外周壁２１であって、上記した通気用孔１１ａに対向する位置には、その外周壁２１の内外を連通する空気流通孔２１ａが通気用孔１１ａと同じ角度間隔で形成されている。
　本実施形態において示す正極構成部品３０は、液密通気膜３１、正極材３２及び集電材３３を有して構成されている。この正極構成部品３０は、正極材３２で酸素還元反応を行なうための触媒や導電パスを形成するための例えばカーボン粉で形成された導電層であり、触媒やカーボン粉を層として形成するためのバインダ等を含む構成とすることができる。
　液密通気膜３１は、導電性を有しているとともに、液密通気性を有するものであり、正極のガス供給（空気）を行なうための多数の微細な孔が形成され、かつと、電解液が外部に漏れ出さないようなフッ素樹脂等で形成されている。本実施形態においては、液密通気膜３１は接点部材２０の内径に一致する外径にした平面視円形に形成されている。換言すると、下記の正極材３２の外面３２ａを被覆するように形成されている。なお、液密通気膜３１は、それ自体の液密性または水密性をもって液体の通流を阻止する一方で、空気等の気体の通流は許容する通気性を有しているものである。
　集電材３３は、ステンレス、Ｃｕ、Ｎｉやカーボン等で形成された導電性の開口体であり、その開口率は正極材３２の導電性によって、例えば金網であれば５０～６００メッシュ相当の仕様の中から採用することができる。なお、カーボンペーパーを用いることもできる。
　本実施形態において示す集電材３３は、上記した枠体１０の内径に一致した平面視円形に形成されており、イオンを流通させられる大きさの流通孔を有する導電性の金網等である。この集電材３３を配設することにより、導電性や機械的強度を向上させることができる。
　正極材３２は、触媒を含んだ導電性、かつ、多孔質な材料で形成されており、例えば、カーボン材料とバインダー樹脂とで形成され、導電性多孔質体内に二酸化マンガン等の触媒が含まれているものである。
　負極材５０は、例えばＬｉ、Ａｌ、Ｆｅ、Ｚｎ、Ｍｇの純金属又はこれらの一つ以上を主成分とする合金製のものであり、この負極材５０の一部又は全部を、この空気電池Ａ１に隣接する他の空気電池Ａ１の正極構成部品３０に直接当接するように配設している。すなわち、図１に示すように、空気電池Ａ０を最下段としてその上に二つの空気電池Ａ１を積層した場合、上側の空気電池Ａ１の負極材５０が下面全面がその下側の空気電池Ａ１またはＡ０の正極構成部品３０であるところの導電性を有する液密通気膜３１と正対することになるので、後述するように、上側の空気電池Ａ１の負極材５０の少なくとも一部が下側の空気電池Ａ１またはＡ０の液密通気膜３１に圧接すれば、上下の空気電池同士が導通して直列接続されることになる。
　本実施形態において示す負極材５０は、枠体１０の内径一致する外径にした円板形に形成されているとともに、負極材５０の下面５０ａと枠体１０の下端面１０ｃとを面一又は負極材５０の下面５０ａを枠体１０の下端面１０ｃよりも下方にやや突出するようにしている。これにより、空気電池Ａ１では、従来は必要としていた集電板、例えば図１の最下段の空気電池Ａ０が有している集電板２２を廃することができる。
　空気電池Ａ０は、上述した空気電池Ａ１に集電板２２を枠体１０の下端面１０ｃに配設した他は、上記空気電池Ａ１について説明したものと同等のものであるので、図１においては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
　集電板２２は導電性を有するとともに、電解液がカートリッジ外部に漏れ出ない材質のものであり、例えば、ステンレス、銅（合金）の他、金属表面に耐食性のある金属をメッキしたものである。
　次に、上記した空気電池を用いた組電池Ｂの組み立てについて説明する。最も下側の空気電池Ａ０に空気電池Ａ１を積み重ねると、その空気電池Ａ０の接点部材２０の上端面２０ａと枠体１０の上端面１０ａとが、その上の空気電池Ａ１の枠体１０の下端面１０ｃに当接する。
　また同時に、空気電池Ａ１の負極材５０の下面５０ａが空気電池Ａ０の液密通気膜３１に当接密着して導通する。これにより、上下の空気電池Ａ１，Ａ０同士が直列接続される。このとき、空気流通孔１１ａ，２１ａが、枠体１０，接点部材２０にそれぞれ形成されているので、空気の流通を容易に行なわせることができる。
　さらに、その空気電池Ａ１の上側に、これとは別の空気電池Ａ１を積み重ねると、その空気電池Ａ１の接点部材２０の上端面２０ａと枠体１０の上端面１０ａとが、上側の空気電池Ａ１の枠体１０材２０の下端面１０ｃに当接する。同時に、上側の空気電池Ａ１の負極材５０の下面５０ａが下側の空気電池Ａ１の液密通気膜３１に当接密着して導通する。これにより、上下の空気電池Ａ１，Ａ０同士が直列接続される。このとき、上記と同様にして空気流通孔１１ａ，２１ａが、枠体１０，接点部材２０にそれぞれ形成されているので、空気の流通を容易に行なわせることができる。
　この構成によれば、導電性の液密通気膜３１を採用しているので、負極材との接触面積を大きく取ることができ、接触界面の電気抵抗を低減することができる。また、電流制御の運転では、負極面積の変化によって電圧の変化から負極材の消耗度をモニタリングすることができる。
　以上の構成により、従来では必須とされた封口のための負極カップに相当する部材を廃することができるほか、少なくとも空気電池Ａ１では空気電池Ａ０のような集電板２２までも廃することができるので、軽量，小型化とともに、コストの低減をも図ることができる。また、組み立て時に部品を減らすことができるので、より組み立てを容易に行なうことができる。
　次に、図２を参照して第２の実施形態に係る空気電池について説明する。図２は、第２の実施形態に係る空気電池の断面図である。なお、上述した実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
　第２の実施形態に係る空気電池Ａ２は、枠体と負極材の材質，形状が相違している。負極材５０Ａは、枠体１０Ａの内径に一致する直径にした小径部５０Ａ′と、この小径部５０Ａ′よりも大きな直径とした大径部５０Ａ″とからなる。
　枠体１０Ａは、上下両面を開口した円筒形に形成されており、この枠体１０の一方（図示上方）の開口端面１０ａ内縁部には、導電性の液密通気膜３１を嵌合するための嵌合部１０ｂが全周に亘って形成されている。
　この枠体１０の他方（図示下方）の開口端面（下端面）１０ｃの内縁部には、負極材５０Ａの大径部５０Ａ″を嵌合するための嵌合部１０ｄが全周に亘って形成されている。また、この負極材５０Ａの下面全体を、この空気電池Ａ１に隣接する他の空気電池Ａ１の正極構成部品３０、すなわち正極構成構成部品３０を形成している液密通気膜３１に直接当接するように形成している。
　この構成によれば、先の第１実施形態と同様に、導電性の液密通気膜３１を採用しているので、負極材との接触面積を大きく取ることができ、接触界面の電気抵抗を低減することができる。また、電流制御の運転では、負極面積の変化によって電圧の変化から負極材の消耗度をモニタリングすることができる。
　図３を参照して第３の実施形態に係る空気電池について説明する。図３は、第３の実施形態に係る空気電池の断面図である。なお、上述した実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
　第３の実施形態に係る空気電池Ａ３は、上記した空気電池Ａ２と同じく、枠体と負極材の形状が相違している。負極材５０Ｂは、これの上面５０ａから下面５０ｂ近傍にかけて断面積が次第に大きくなる略台形断面にして形成されている。この負極材５０Ｂは、これの下面５０ｂ全体を、この空気電池Ａ３に隣接する他の空気電池Ａ３の正極構成部品３０、すなわち正極構成構成部品３０を形成している液密通気膜３１に直接当接するように形成している。
　枠体１０Ｂは、上下両面を開口した円筒形に形成されており、この枠体１０Ｂの他方（図示下方）の開口端面１０ｂ内縁部には、負極材５０Ｂを嵌合するための嵌合部１０ｅが全周に亘って形成されている。この構成によっても、上記空気電池Ａ２と同様の効果を得ることができる。
　図４を参照して第４の実施形態に係る空気電池について説明する。図４は、第４の実施形態に係る空気電池を上下二段に積み重ねた状態の断面図である。なお、上述した各実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
　第４の実施形態に係る空気電池Ａ４は、導電性の液密通気膜３１の外径Ｄ２を、負極材５０Ａの外径Ｄ１よりも大きく設定している。これにより、継続した使用により負極材５０Ａの溶解が進行して貫通してしまったときにも、その負極材５０Ａより大きなサイズで設定されている液密通気膜３１がシール機能を発揮する。
　図５を参照して第５の実施形態に係る空気電池について説明する。図５は、第５の実施形態に係る空気電池を上下二段に積み重ねた状態の断面図である。なお、上述した各実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
　第５の実施形態に係る空気電池Ａ５は、一の空気電池Ａ５の導電性の液密通気膜３１と、これらに当接する他の空気電池Ａ５の負極材５０Ｃとの界面上に、空気を流通させるための空気流路（図中矢印で示す）が形成されている。
　なお、図５には記載していないが、空気流路は負極剤５０Ｃの上記当接する面（特に５０Ｃ″）に、図中矢印の方向に空気が流れるように溝が形成されている。若しくは、液密通気部材３１の当接する面に溝が形成されている。
　枠体１０Ｃは、上下両面を開口した円筒形若しくは矩形状に形成されている。図５は矩形状を前提とした場合の断面構造である（以下、同じ）。また、両開口端面内縁部には、いずれも嵌合部が形成されていないものである。負極材５０Ｃは、枠体１０Ｃの内径に一致する外径にした小径部５０Ｃ′と、枠体１０Ｃの内径と外径の間に位置する外径にした大径部５０Ｃ″とを形成したものである。
　大径部５０Ｃ″は、隣り合う二つの空気電池Ａ５，Ａ５同士の間、すなわち、一方の空気電池Ａ５の枠体１０Ｃの下端面１０ｂと、他方の空気電池Ａ５の枠体１０Ｃの上端面１０ａとの間に挟入されて、上記空気流路を形成する。
　なお、３３Ａは、上記した集電材３３と同様の集電材であり、小径部５０Ｃ′と大径部５０Ｃ″の境界に配設されている。換言すると、枠体１０Ｃの下端面１０ｂとほぼ面一となる高さ位置に配設されている。
　その空気流路の入出口には、上記液密通気膜３１よりも透気性の高い液密通気膜３１Ａを設けたものである。本実施形態において示す液密通気膜３１Ａは、液密通気膜３１の外径に一致する内径にし、かつ、枠体１０Ｃの外径に一致する外径にしたものである。
　上記の構成によれば、液密通気膜３１Ａが、空気流路の入出口の液体シール機能部材として作用する。すなわち、集電板を用いずに直接負極材５０Ｃに当接するとき、負極材５０Ｃの貫通溶解で電解液が漏れた場合にも、空気流路の入出口からの電解液の漏洩を防止できる。なお、図５に示すように、二つの空気電池Ａ５同士を重ねた場合には、下側の空気電池Ａ５の液密通気膜３１と上側の空気電池Ａ５における集電部材５０Ｃの大径部５０Ｃ’’とが密着することで、上下の空気電池Ａ５同士が導通して直列接続されることになる。
　図６を参照して第６の実施形態に係る空気電池について説明する。図６（Ａ）は、第６の実施形態に係る空気電池の平面図、（Ｂ）は同図（Ａ）に示すＩ‐Ｉ線に沿う断面図、（Ｃ）は同図（Ａ）に示すＩＩ‐ＩＩ線に沿う断面図である。なお、上述した各実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
　第６の実施形態に係る空気電池Ａ６は、平面視長方形枠形にした枠体６０内に、上記した正極構成部品３０、電解液及びセパレータ層４０及び負極材５０Ａを配設しているとともに、流路形成部材７０と高透気性シール材８０，８０を有する構成のものである。
　流路形成部材７０は、正極構成部品３０をなす導電性の液密通気膜３１上に配設され、空気の流通方向αに平行な複数のリブ７１…を互いに等間隔にして配列したものである。なお、流路形成部材７０も導電性を有している。高透気性シール材８０，８０は、枠体６０の空気の流入側側面６０ｂと流出側側面６０ｃに相当する位置、より具体的には枠体６０のうち長辺側の上端面６０ａ，６０ａ上の中央部に設けられ、空気の流通を容易に行なえるようにしたものである。
　高透気性シール材８０，８０が配設された枠体６０の上端面６０ａは、空気電池Ａ６，Ａ６同士を重ねた場合に、それらの上下の空気電池Ａ６，Ａ６同士の間に空気流路が区画形成されるように、流路形成部材７０よりも相対的に低くなるように設定されている。
　図７を参照して第７の実施形態に係る空気電池について説明する。図７（Ａ）は第７の実施形態に係る空気電池の上面図、（Ｂ）はその下面図、（Ｃ）は同図（ＡのＩＩＩ‐ＩＩＩ線に沿う断面図、（Ｄ）はＩＶ‐ＩＶ線に沿う断面図である。なお、上述した各実施形態において説明したものと同等のものについては、それらと同一の符号を付して説明を省略する。
　第７の実施形態に係る空気電池Ａ７は、平面視リング形の外枠材９０と、これよりも小径にした円筒形の空気導入管９１を、軸線Ｏを中心とした同心円配置にしている。それら外枠材９０と空気導入管９１とにより囲繞された内空間には、上記した接点部材２０、流路形成部材１１０、正極構成部品３０、電解液及びセパレータ層４０及び負極材５０を互いに積み重ねて配設した構成のものである。
　外枠材９０の上端面９０ａには上記した高透気性シール材１００を設けており、それは、外枠材９０の内外径に一致する肉厚にしかつ所要の高さにするるとともに、液密通気膜３１を囲繞する円環形にしたものである。この高透気性シール材１００には、外枠材９０の内外を連通する通気用溝１０１が軸線Ｏを中心とした所要の角度間隔で形成されている。
　外枠材９０の下端面９０ｂには、上記した高透気性シール材１００を設けたものであり、それは、外枠材９０の内外径に一致する肉厚の円環形にしたものである。この高透気性シール材１００には、外枠材９０の内外を連通する通気用溝１０１が軸線Ｏを中心とした所要の角度間隔で形成されている。
　空気導入管９１は、図７（Ｃ）に示すように、高透気性シール材１００と同じ高さとなるように形成されており、この上端面９１ａには、空気導入溝９２が、軸線Ｏを通る直径線上に形成されている。また、この下端面９１ｂにも、空気導入溝９４が、軸線Ｏを通る直径線上に形成されている。
　流路形成部材１１０は、正極構成部品３０をなす導電性の液密通気膜３１上に配設され、空気導入孔９２から導入された空気を上記した通気用溝１０１に円滑に流通させるように、軸心Ｏを中心とする放射状に配列された複数のリブを有して構成されている。
　以上詳細に説明したが、いずれにしても、上記各実施形態において説明した各構成は、それら各実施形態にのみ適用することに限らず、一の実施形態において説明した構成を、他の実施形態に準用若しくは適用し、さらには、それを任意に組み合わせることができるものである。

Claims (7)

  1. 　組電池として互いに積層させて用いる空気電池において、
    　一の空気電池を構成する負極材の少なくとも一部を、その一の空気電池に隣接する他の空気電池の正極構成部品に直接当接するように配設させてある空気電池。
  2. 　一の空気電池の負極材の断面積を、その一の空気電池の正極構成部品側から隣接する他の空気電池の正極構成部品に向けて、連続的又は段階的に増加させている請求項１に記載の空気電池。
  3. 　一の空気電池の負極材と当接する他の空気電池の液密通気膜が、その一の空気電池の負極材よりも大きな面積に設定されている請求項１または２に記載の空気電池。
  4. 　液密通気膜が導電性を有している請求項１～３のいずれか一つに記載の空気電池。
  5. 　液密通気膜とこれらに当接する負極材との界面上には、空気が流れる空気流路が形成されており、その空気流路の入出口には、少なくとも正極材と対峙する面の液密通気膜よりも透気性の高い液密通気膜が設けられている請求項１～４のいずれか一つに記載の空気電池。
  6. 　前記空気電池は枠体を備え、
    　枠体には液密通気膜への空気流通孔が設けられている請求項１～５のいずれか一つに記載の空気電池。
  7. 　請求項１～６のいずれか一つに記載の空気電池同士を互いに積み重ねてある組電池。
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