WO2013021473A1

WO2013021473A1 - オゾン分子が高密度に溶存した分子水和オゾン水を用いた放射性物質に汚染された対象物の処理方法及び処理装置

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Publication number: WO2013021473A1
Application number: PCT/JP2011/068207
Authority: WO
Inventors: 栄治松村; 信子萩原; 重光森田
Original assignee: Matsumura Eiji; Hagiwara Nobuko; Morita Shigemitsu
Priority date: 2011-08-09
Filing date: 2011-08-09
Publication date: 2013-02-14

Abstract

　本発明は革新的な放射性物質の処理技術を提供する。　原水中にオゾン分子を溶存させて生成される分子水和オゾン水を用いた、放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、分子水和オゾン水は、オゾン分子が少なくとも原水の水分子間に存在し、水素結合率が原水の水素結合率より小さい。当該分子水和オゾン水を、放射性物質を結晶構造内に取り込んだ無機物母材および当該無機物母材に結合した有機物に接触させる接触工程により、放射性物質を無機物母材および有機物から剥離する。剥離した放射性物質を、再度固定化させる技術と複合することで、放射性物質を隔離又は分離濃縮して制御し、放射線による外部被曝、内部被曝から人を守る環境改善技術である。

Description

オゾン分子が高密度に溶存した分子水和オゾン水を用いた放射性物質に汚染された対象物の処理方法及び処理装置

　本発明は、オゾン分子が高密度に溶存した分子水和オゾン水（Ozone water molecules hydrated）を用いて放射性物質によって汚染された、対象物を処理する技術に関する。

　昨今のグローバルなエネルギー需要の高まりに伴い、人類はこれまで以上に多種のエネルギー源に依存せざるを得ない状況に直面している。太陽光発電など自然エネルギーによる発電技術の普及は理想的な解決策であるが、自然エネルギーにより現実の電力需要を満たすことは現在の技術水準においては難しい。したがって、人類は、火力発電、原子力発電など、従来から存在するエネルギー源に当面依存せざるを得ない。

　従来のエネルギー源の中でも、国によっては原子力発電への依存度が高まっているのが現実である。しかしながら、原子力発電には種々のリスクが伴うことが既に知られており、事故防止策のみならず、事故発生時あるいは発生後においても万全の対策が検討されていなくてはならない。さらには設備としての寿命を迎えた旧式原子炉の廃炉技術に関しても安全性の高い処理方法の開発が急務とされている。

　原子力発電においては、原子の核分裂反応に伴い発生するエネルギーを利用する。核分裂反応において発生する放射性物質（核分裂生成物）の処理は重要な課題である。一方、自然界への放射性物質の放出事故は起こってはならないものであるが、不幸にも発生してしまった際には放出された放射性物質の速やかな制御による除去手段が求められる。

　放射性物質に汚染された対象物の除洗方法としてはこれまで種々の方法が提案されてきている。これまで検討された方法の中では一般的なオゾン水を使用する方法が提案されている（特許文献１～４参照）。すなわち、オゾン水を放射性物質が結合した対象物に接触させることにより、当該放射性物質を含む結合物を対象物から除去しようとする方法である。また、オゾン水そのものに特異性を示す方法として、難溶解性であるオゾンを微細とされるマイクロバブル（たとえば径が０．６ｍｍ以下の微小な気泡）で水に溶存させたものを用いる方法もある（特許文献４）。

日本国特開２００２－２５７９８６号公報日本国特開２００３－０７５５８７号公報日本国特開２００５－２８３４１４号公報日本国特開２００７－３０９８６４号公報

　放射性物質に汚染された対象物を除洗する作業は、少なくとも所定の時間がかかるものであり、対象物が広域環境、又は多量な物量となることから相応に大量処理可能な方法であることが必須となる。従来のオゾン水においては、難溶解性であるオゾンの物性により気泡として存在する。気泡は浮力の影響を受けるので容易に脱気するので、溶存オゾン濃度は極めて短い時間で低下する、即ち一般にオゾン水中の溶存オゾン濃度は、その半減期が１分といわれている。従って、オゾン水を生成する能力よりも、オゾン気泡が浮上して脱気することを主要因として、その他紫外線の照射による反応で自己分解すること、またヘンリー定数に示されるような温度の影響を受けて自己分解すること等による濃度低下が強く、高溶存濃度で貯留することは困難であった。このような一般のオゾン水は、気液混合による生成、電気分解による生成に拘わらず、１分間あたり数十リットルの供給が限界であり、供給と共に１分間から、長くとも数分以内に処理することが大前提となっていた。数十分から数時間といった作業を想定すれば、所定時間オゾン水の濃度を維持することが求められる放射性物質の除去処理（除染処理）への適応には全く適わないものであった。対象地が広域で処理水量も大量となる汚染された現場への使用では、数十から数百トンという大容量で貯留できる安定性の特段に高いオゾン水でなければ、本目的である環境改善は不可能といえる。また、従来のオゾン水は放射性物質の除染能力そのものも十分ではなかった。

　オゾン水には、ナノバブルからなり１か月以上溶存オゾン濃度を保持するという技術も散見される（例えば日本国特許４０５９５０６号）。しかし、このナノバブル技術の事例では、一旦微細気泡として生成したオゾン水に超音波を作用させて圧壊し、さらに電気分解を掛けて気泡表面にマイナスの電荷を帯電させて気泡が結合することを防ぐ、ゆえに長期間オゾン濃度が維持できるとしている。そしてこのオゾン水は赤紫色に着色されている。この着色現象は、電気分解をするのに必須である電解質として塩、マンガン等海水に近い成分を持った水／液体を原料水としており、これが電気分解により過マンガン酸カリウムなど過酸化物に変化した結果である。また、実際に当該ナノバブルオゾン水を入手して分析すると、数日経過したものでもオゾンは含んでおらず、赤紫色が紫外線吸収式のオゾン濃度計により誤ってオゾン濃度のように計量される。紫外線吸収式のオゾン濃度計を用いたオゾン量の計量方法は、本来、オゾンが紫外線を吸収する特性から水中にあるオゾン量を照射により失われる紫外線量により類推する手法である。しかしながら、オゾン水の赤紫色の着色が遮る紫外線量を、あたかもオゾンによるものと捉えて溶存オゾン濃度として検出される現象による誤表示が従来技術では生じており、オゾン濃度の長時間の保持は実際は極めて難しい。

　また、従来のオゾン水の生成における電気分解で発生する過マンガン酸カリウムは第一種危険物として区分される毒性のある過酸化物であり、環境中に大量に使用することが重大な問題となるものである。このように主成分がオゾンではない特殊な事例を除くと、一般オゾン水は例外なく貯留することができない、また濃度低下により処理効果が不安定、かつ不足したものであったといえる。

　上記の方法以外に放射性物質に汚染された対象物を埋めたり移動させたりする土木工学的な方法や植物を用いた環境修復方法等も採用されている。しかしながら、土木工学的な対策が可能な範囲は限られており、植物を用いたファイトレメディエーションのような環境修復方法にも数多くの問題点があることから、革新的な放射性物質の除洗技術の開発が急務とされている。

　本発明は革新的な放射性物質に汚染された対象物の処理技術を提供することを目的としている。

　本発明によれば、原水中にオゾンを溶存させて生成する分子水和オゾン水（Ozone water molecules hydrated）を用いて、放射性物質に汚染された対象物から、前記放射性物質を分離する放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、オゾン分子が少なくとも原水の水分子間に存在し、水素結合率が前記原水の水素結合率より小さくなるほどに高密度で前記オゾン分子が溶存保持された分子水和オゾン水を生成する工程と、放射性物質が結合した無機物母材および当該無機物母材に結合した有機物に、前記分子水和オゾン水を接触させ、前記無機物母材および前記有機物から前記放射性物質を、前記オゾン分子の酸化作用により分離する工程とを含む、放射性物質に汚染された対象物の処理方法が提供される。

　上記放射性物質に汚染された対象物の処理方法においては、前記無機物母材および前記有機物が存在する土壌と、土壌表層に分布する植物を含む放射能に汚染された前記対象物としての対象地に、前記分子水和オゾン水を散布する工程と、前記分子水和オゾン水の散布後に発生する前記有機物と前記放射性物質を含む液体を、前記土壌表層から剥離し、鉛直方向に浸透させることにより、前記土壌表層から露出しないように土壌の深部に移動させる工程と、移動した前記液体中の前記放射性物質を、土壌中の無機物母材および有機物に再結合させて固定せしめる工程と、を含むことができる。

　また、上記放射性物質に汚染された対象物の処理方法においては、家屋、建物、構造物、森林、農作物、瓦礫、車両を少なくとも含む放射能汚染環境に存在する前記対象物に、前記分子水和オゾン水を散布して前記放射性物質を剥離する工程と、前記分子水和オゾン水の散布後に発生する前記有機物と前記放射性物質を含む液体を、所定の場所まで所定の移動経路を経由して移動させる工程と、移動した前記液体中の前記放射性物質を、前記移動経路中で無機物母材および有機物に再結合させて固定せしめる工程と、を含むことができる。

　また、上記放射性物質に汚染された対象物の処理方法においては、環境から集積された前記放射性物質を含む前記対象物としての汚泥に、前記分子水和オゾン水を散布して前記放射性物質を含む水相を一時分離する分離工程と、前記水相を吸着性の高い物質に再結合させて濃縮する濃縮工程と、前記分離工程および前記濃縮工程を反復して実施することにより前記汚泥中の前記放射性物質を濃縮し汚染汚泥量を減容化する工程と、をさらに含むことができる。

　前記分子水和オゾン水を生成する原水または、前記分子水和オゾン水を１５℃以下の温度に冷却保持する工程をさらに含んでもよい。

　また、前記分子水和オゾン水の散布工程の前に、前記対象物に塩類を添加して前記無機物母材および前記有機物に接触させる工程をさらに含んでもよい。

　前記塩類はアンモニウム塩と、カリウム塩と、アルミニウム塩の少なくとも一つを含み得る。

　前記接触工程の前において、前記分子水和オゾン水の生成工程中または生成後において、過酸化水素溶液を添加する工程をさらに含んでもよい。

　前記放射性物質はセシウム１３４、セシウム１３７、プルトニウム２３９、プルトニウム２４０、テクネチウム９９、ルテニウム１０６の少なくとも一つを含み得る。

　さらに本発明によれば、オゾン分子が少なくとも原水の水分子間に存在し、水素結合率が前記原水の水素結合率より小さくなるほどに高密度で前記オゾン分子が溶存保持された分子水和オゾン水を生成する生成ユニットと、前記分子水和オゾン水を貯留するタンクと、前記分子水和オゾン水を放射性物質が結合した無機物母材および有機物に対し散布する散布ユニットと、を備える放射性物質処理装置が提供される。

　上記放射性物質処理装置においては、前記生成ユニットに供給する前記原水を予め冷却するか、前記タンク内で前記分子水和オゾン水を生成しながら、又は貯留しながら冷却保持するチラーユニットをさらに設けることができる。

　さらに上記放射性物質処理装置においては、前記原水を前記生成ユニットに供給する前に、オゾン分解の要因となる金属を含む有機物またはオゾン反応性のある物質を除去する水浄化ユニットをさらに設けることができる。

　さらに上記の放射性物質処理装置と、当該処理装置を稼働させる為の電源を搭載した車両搭載型放射性物質処理装置が提供される。

　本発明により、放射性物質の結合した部位、物質、場所などの対象物を特に限定せず、放射性物質を安全に且つ効率的に除去する技術が提供されることとなる。

原子力発電所から放射性物質が拡散していく状況を示すイメージ図ＩＡＥＡによるチェルノブイリ事故後のセシウムの移行の状態を調査した結果（２００６年）土壌表面から土壌中へ放射性物質を移行させるプロセスを示す概念図水分子間に他のガス分子が入り込んだ状態を示す模式図（ａ）は通常の水における水分子の状態を示す模式図であり、（ｂ）は水分子間にガス分子が入り込んだ状態を示す模式図スーパーキャビテーションの概念図気体混合液生成装置の概略構成図気体混合液生成装置中の気液混合装置の斜視図スーパーキャビテーションによりガス気泡からガス分子の拡散が生ずるプロセスを示す概念図（ａ）は汎用のフーリエ変換赤外線分光分析装置の斜視図であり、（ｂ）は本発明の分子水和オゾン水を観測するためのフーリエ変換赤外線分光分析装置の斜視図原水の赤外線分析の観測結果を示す測定データろ過原水の赤外線分析の観測結果を示す測定データ酸素水の赤外線分析の観測結果を示す測定データ窒素水の赤外線分析の観測結果を示す測定データ水素水の赤外線分析の観測結果を示す測定データオゾン水の赤外線分析の観測結果を示す測定データろ過原水の測定データから原水の測定データを差し引いた値を示すグラフ酸素水の測定データから原水の測定データを差し引いた値を示すグラフ窒素水の測定データから原水の測定データを差し引いた値を示すグラフ水素水の測定データから原水の測定データを差し引いた値を示すグラフオゾン水の測定データから原水の測定データを差し引いた値を示すグラフ（ａ）は通常の水における水クラスターの状態を示す模式図であり、（ｂ）は本発明の分子水和オゾン水における水クラスターの状態を示す模式図分子水和オゾン水の時間経過に応じた濃度低下データを示すグラフ

　本発明は、原水中にオゾン分子を溶存させて生成される分子水和オゾン水を用いた放射性物質の処理方法を提供する。ここでいう、分子水和オゾン水（Ozone water molecules hydrated）とは、オゾン分子が少なくとも原水の水分子間に高密度に存在し、水素結合率が原水の水素結合率より小さくなるほどに高密度でオゾン分子が溶存保持された分子水和オゾン水をいう。別の観点からは、原水の水素結合エネルギーが減少するほどに高密度でオゾン分子が溶存保持された分子水和オゾン水をいう。オゾンはその強力な酸化能力でしられているが、水及び液体中に於いて難溶解性であり水分子と結合して安定存在することはできない。気泡として存在する場合には、気泡は液体に比較して質量が低い故に短時間で容易に浮上して液面から脱気されてしまう。したがって、本発明で使用される「分子水和オゾン水」は、「オゾン水」の語句を含むものの、従来技術（例えば特許文献１～４）のオゾン水のように、水にオゾンの微小気泡が溶け込むことにより生成されるものとは全く異なる。

　本発明でいう分子水和オゾン水は、オゾン分子が水分子中に散逸して水素結合率を平均して観た時、水分子間の一部の水素結合を阻害してエネルギーの低下が観察できる状態をいい、気泡でなく分子単位で存在するオゾンが極度に高密度で維持されている状態をいう。即ち、ナノ秒で水素結合の結合分離を繰り返すＨ_２Ｏ分子群は、常に一定の割合で（水温・圧力条件が同じであれば）結合エネルギーを示すものであり、その割合が観測可能なほど顕著に減少する場合には、尋常ではない高密度でオゾン分子がＨ_２Ｏ群分子群に分散していることを証明するものとなる。当然、酸素など水に溶解可能なガスの場合は、水素結合により溶けるので飽和濃度未満の溶存状態で、前記結合エネルギーを減少させるといった作用は起こらない。水は極めて短時間に流動変化する運動を間断なく繰り返すと共に、構造的には水分子群と隙間となる空間で成るが、分子水和オゾン水ではオゾンが隙間に高い比率で存在するという状態にあると予想される。分子単位で存在するオゾンは、気泡と違って浮力の影響を受けることは無いことから、液中に安定して保持することが可能となる。それに加えて、太陽光を遮断したタンク内で生成することで紫外線によるオゾン自己分解は抑制できる。さらに、原水を一定程度冷却するか、オゾン水生成プロセスで冷却保持することによりヘンリー定数により説明される温度によるオゾンの自己分解も抑制することができる。この時、オゾン水として１５℃以下であること、望ましくは１０℃以下であること、さらに望ましくは水分子の運動が最も緩慢で安定している４℃付近であることが生成効率を高めるために有効となる。いずれにせよ、分子水和オゾン水といえるほど安定化させたオゾン水であることを基本として、濃度低下、即ちオゾンが分解して酸素に変化することを抑制する方法を合わせて、本目的に適合させることが重要である。

　オゾンの酸化特性は水分子と深い関連性を有する。例えば、オゾンガスと有機性ガス（例として臭気）を乾燥した気相環境で接触反応させた場合には、その酸化反応はあるものの、比較的長い作用時間が必要となる。しかし、同様の条件で加湿し水分子の浮遊・接触する条件を与えると即座に作用して酸化反応を終える。分子水和オゾン水では、オゾン分子は常に水分子と隣り合わせで高密度に存在し、最もオゾンが反応性の高い条件で対象となる放射性物質と接触するときに、驚くべき特異な効果を上げることになる。そのような当該分子水和オゾン水を用いることではじめて、放射性物質が付着した無機物母材および当該無機物母材に付着した有機物に接触させる接触工程により、放射性物質を無機物母材および有機物から剥離することができる。以下、本発明の実施形態を詳細に説明する。

　図１は、原子力発電所から放射性物質が拡散していく状況を示すイメージ図である。原子力発電所においては、原子の核分裂反応に伴い発生するエネルギーを利用するが、この際発生する放射性物質（核分裂生成物）は厳重に管理されなくてはならない。そして、自然界への放射性物質の放出事故は起こってはならないが、不幸にも発生してしまった際には放出された放射性物質の速やかな除去が求められる。

　本イメージ図の点線により示すとおり、事故発生時において放射性物質は、農地、住宅地、森林など自然界のあらゆる場所に拡散し、あらゆる物を汚染する。さらに矢印により示すとおり、河川から取水した上水道を経由して放射性物質は拡散していく。

　一旦拡散した放射性物質の除去については種々の提案がなされている。そして、発明者は、放射性物質の中でも事故時において環境中への放出量が多く、半減期も長いセシウム１３４、セシウム１３７に特に注目してきた。

　図２はＩＡＥＡ（International Atomic Energy Agency；国際原子力機関）が、２００６年にチェルノブイリ事故後のセシウムの移行の状態を調査・報告した結果を示す。本調査によれば、事故後１１年経過してもセシウムは土壌の表層下１０ｃｍ以内に９０％以上の成分が蓄積し、雨水ではほとんど移行しないことが判明している（移行速度は０．５～１．０ｃｍ／年）。

　従前より発明者は、上記のようにセシウムが土壌において表層から下方へ極めて遅い移行速度で移行する現象について研究を重ねてきた。そして、セシウム－１３４，１３７は、土壌中の有機物（特にフミン酸やフルボ酸等のフミン質）と錯体を形成して強力に結合する、さらには土壌中心部の無機物（無機結晶構造）へ取り込まれることから、その鉛直方向への移行速度が極めて遅くなるメカニズムをつきとめた。

　上述した土壌中の有機物や無機物との結合を制御することができれば、セシウム１３４、セシウム１３７の移行挙動を制御することができる。すなわち、セシウム１３４、セシウム１３７を土壌表面から人為的に鉛直移行させることができれば、放射線のリスクを外部被曝の観点からも、内部被曝の観点からも、低減することが可能となる。

　上述した制御を行う方法として、土壌の有機物や無機物を強酸や強アルカリで分解することが考えられる。しかしながら、この方法はあくまで実験室レベルでのものであり、実環境を考えると残留性のある強酸や強アルカリの適用は現実的な方法ではない。

　そこで発明者は、高い酸化力をもつ他の物質を利用することにより、上述した無機物や有機物を分解することができないかを検討した。そして、強酸や強アルカリではないが高い酸化力をもつ物質であるオゾン水の利用を検討した。

　オゾン水を用いた放射性物質の除洗方法として、既に述べたように種々の方法が提案されてきている（特許文献１～４参照）。しかしながら、このような従来のオゾン水においては、オゾンの濃度は極めて短い時間で低下してしまう。したがって、このようなオゾン水は、所定時間オゾンの濃度を維持することが求められる放射性物質に汚染された現場における除染には適さないものである。したがって、従来のオゾン水はオゾンを消費するマトリックスを多く含み、土壌、植物、各種構造体に吸着・結合した放射性物質の除洗能力は十分ではなかった。

　発明者は、一般的なオゾン水ではなく、原水中にオゾン分子を溶存させて生成される分子水和オゾン水を用いることに着目した。そして、当該分子水和オゾン水を放射性物質が結合した無機物母材および当該無機物母材に結合した有機物に散水・散布などによって接触させる接触工程を実施すれば、放射性物質を無機物母材および母材に付着した有機物層から効率的に剥離することができることをつきとめた。

　上述した分子水和オゾン水は、強力な酸化力で土壌中の有機物を分解するとともに無機物を侵食することができるため、有機物と結合した放射性物質のみならず、無機物によって構成される結晶構造中に取り込まれた放射性物質を水相へ一時的に再び溶解し分散させることができた。この当該放射性物質を水分とともに剥離する機能を発揮させれば、土壌表面から一旦放射性物質を洗い流し、鉛直方向へ移動させることができる。すなわち、分子水和オゾン水の酸化力が残存している状態では，本来，セシウムを受け入れる側の有機物や無機物がセシウムを受け入れる状態になく，結合できない状態にあり，水分とともに移行する。例えば、母材に特化すると、オゾンが残存している状態では、母材表面で浸食が生じているため、セシウムを結晶構造中に取り込むことができない。また、有機物に特化すると，オゾンが残存している状態では，母材と有機物あるいは有機物とセシウムの結合が解離されるため、セシウムを土壌の中心である母材に保持できない。これら２つのメカニズムが同時に進行しているため土壌粒子に吸着されない。

　本発明で用いる分子水和オゾン水のように、他の過酸化物を含まないオゾン水は、放射性物質を含む有機物と反応してオゾンは酸素に分解し、一時的にしか酸化効果は維持されない。剥離機能を発揮した直後には、分子水和オゾン水は酸素水となって下方に流れる。その時点でオゾンは残存しないから、セシウム等の放射性物質は土壌中の有機物（特にフミン酸やフルボ酸等のフミン質）等に再び結合し固定化される。さらには土壌粒子中心部の無機物によって構成される結晶構造にも取り込まれることとなる。この結果、当該放射性物質は、土壌中において再結着して実質的に移行しなくなる。セシウム等の放射性物質が、自然界の循環により無制限に流動するという事実からすれば、やがて水環境を汚染して海にまで流れ出ると考えられる。しかしながら、同じ放射性物質であっても、有機物に強固に固着して水では流されない物性を利用し、放射性物質を人為的に制御して移動させるだけで、地下水や河川、海洋に流出させない安全なコントロールが可能となる。

　前述の汚染区域に対する分子水和オゾン水の散布で得られる効果として、被曝被害の大幅な抑制があげられる。放射性物質を土壌中において適当な距離、すなわち表層下数ｃｍまで移行させることができれば、当該放射性物質が放出する放射線を土壌によって遮へいすることが可能となる。遮へいされやすいβ線を放射する放射性物質は数ｍｍ程度、飛程が長いγ線を放射する放射性物質でも数ｃｍ程度鉛直移行させることができれば、人や動物への外部被曝のリスクを大幅に低減できる。例えば、放射性物質のうち、セシウムＣｓの同位体であるセシウム－１３４，１３７が放出する放射線は、主として土壌等によって遮へいされやすいβ線であり（一部はγ線）、例えば数ｃｍ程度、土壌表面から鉛直方向に移行させれば、ほぼ遮へいすることができる。また、土壌表層が放射性物質で汚染されていれば風等で塵埃として飛散した土埃ごと呼吸で吸引され、人や動物が内部被曝するが、表面下に移動させることができれば、飛散リスクが大幅に低くできる。

　福島原子力発電所の放射性物質放出事故の事例でいえば、高圧洗浄装置などで地表を洗浄するが土壌を撹拌して表層放射線量を拡散により減少させているのに過ぎず、広域の汚染区域を効率よく低濃度化できるものではない。また、土壌表層を重機や手作業で、掘削・収集して埋設するなどしているが、作業者が吸引して内部被曝する可能性が極めて高い危険作業となっている。

　上記のプロセスについて、図３を用いて説明する。図３は原水中にオゾン分子を溶存させて生成される分子水和オゾン水１２を土壌１０の表面に散布した際に、放射性物質のうち、セシウムＣｓの同位体２４であるセシウム－１３４，１３７がどのように土壌中を移動するのかを説明する模式図である。セシウム－１３４，１３７は、原子力発電所の原子炉内の核分裂反応で高い割合で生成され、人体に影響（発ガンなど）を及ぼす可能性が高い。

　土壌１０の表層には、母材２０ａおよび有機物２２ａからなる、土壌粒子２６ａが存在している。土壌粒子２６ａにおいては、一般的に無機物を主成分として持つ母材２０ａを中心の核として、その周りに有機物２２ａが吸着、結合している。

　現在環境中に存在するセシウム－１３４，１３７は、その多くが核実験や原子炉の事故によって放出されたものである。本図でも、そういった事象により放出されたセシウム－１３４，１３７（セシウムＣｓ同位体２４）が、土壌１０の表層に存在する土壌粒子２６ａに結合した状態を示している。

　母材２０ａは無機物を主成分として構成され、長石等の岩石の風化により形成された粒状物（いわゆる粘土）であるが、その種類は特に限定されない。人工物としては、コンクリート材料等も母材２０ａに含まれる。有機物２２ａとしては種々のものが想定されるが、その種類は特に限定されない。主な成分としては、フミン酸やフルボ酸等のフミン質（Humic Substances）が想定される。フミン質とは、植物などが微生物による分解を経て形成された生成物であり、いわゆる腐植物質である。そしてフミン酸（Humic acid）は、フミン質のうち酸性の無定形高分子有機物であり、腐植酸である。また、フルボ酸（Fulvic acid）は、フミン質のうち酸によって沈殿しない無定形高分子有機物である。

　原子炉事故などの事象により放出されたセシウムＣｓ同位体２４は、土壌表層の土壌粒子２６ａに結合する。土壌粒子２６ａは母材２０ａおよび有機物２２ａから構成されており、セシウムＣｓの同位体２４は、母材２０ａまたは有機物２２ａのいずれにも結合しうる。一般的に、セシウムＣｓ同位体２４は最初に有機物２２ａに結合し、時間の経過とともに土壌粒子の中心部である母材２０ａに取り込まれる。

　セシウムＣｓ同位体２４が有機物２２ａに結合する態様としては種々のものがある。例えばセシウムＣｓ同位体２４とフミン質（有機物２２ａ）が錯体を形成することにより、セシウムＣｓ同位体２４が有機物２２ａに結合する。また、セシウムＣｓ同位体２４とフミン質（有機物２２ａ）に含まれるＦｅまたはＭｎの酸化物（Ｆｅ，Ｍｎ酸化物）とが共有結合することにより、セシウムＣｓ同位体２４が有機物２２ａに結合する（Ｆｅ，Ｍｎ酸化物結合態）。

　セシウムＣｓ同位体２４が母材２０ａに結合する態様としては、例えばセシウムＣｓ同位体２４が母材２０ａの無機物結晶構造に取り込まれる態様がある。無機物結晶構造として珪素の結晶構造中に存在するカリウム（Ｋ）などの原子２８が、セシウムＣｓ同位体２４に置換されることにより、セシウムＣｓ同位体２４が無機物結晶構造に取り込まれることがある。

　一旦最初に有機物２２ａに結合したセシウムＣｓ同位体２４は、時間の経過とともに母材２０ａに取り込まれる。セシウムＣｓ同位体２４が母材２０ａに取り込まれ、時間が経過すると、セシウムＣｓ同位体２４は母材２０ａの表面から深さ方向（中心方向）に取り込まれ、セシウムＣｓ同位体２４を土壌粒子２６ａから引き剥がすことは困難になると考えられる。このような状況下で強い降雨があると、セシウムＣｓ同位体２４と結合した土壌表層の土壌粒子２６ａが、図１に示すように河川や上水道を経由して拡散し、汚染が拡がる。また、土壌表層に放射性物質が存在すると、放射線が土壌表層から外部へ放出されやすく、外部被曝の問題が生ずる。

　上記問題を解決する策として、セシウムＣｓ同位体２４のような放射性物質を土壌の表層から鉛直方向（深さ方向）へ移行させる手法が考えられる。図２に示したとおり、土壌の表層から鉛直方向へ移行した後のセシウムの移行速度は、酸化力が消費された時点で再び遅くなり、表層から一時的に剥離された土中のセシウムは、表層に存在するときと同じように鉛直方向へ拡散しなくなる。また、上述したとおり、セシウムＣｓの同位体であるセシウム－１３４，１３７が放出する放射線は、主として土壌等によって遮へいされやすいβ線であり（一部はγ線）、例えば数ｃｍ程度、セシウムを土壌表面から鉛直方向に移行させれば、ほぼ遮へいすることができ、外部被曝の問題も内部被曝の問題も解決される。

　そこで、本発明においては、分子水和オゾン水に含まれるオゾン（オゾン分子）の酸化力により、母材２０ａの表面を分解するとともに、有機物２２ａそのものを分解し、セシウムＣｓ同位体２４を土壌粒子２６ａから引き剥がす。後述するが、本発明で使用される分子水和オゾン水は、オゾン分子が液体（原水）中に溶存した、いわばオゾン分子溶存のオゾン水といえるものであり、特許文献１～４で用いられているような一般的なオゾン水（水中にオゾン気泡が溶存したもの）とは異なる。

　特にセシウムＣｓ同位体２４が放出された後、長い時間が経過していない状況では、母材２０ａにとりこまれたセシウムＣｓ同位体２４は、母材２０ａの表面近くに存在していると考えられる。特にこのような状況下で本発明によれば、母材２０ａの表面を分解することにより、母材２０ａに結合したセシウムＣｓ同位体２４を効率的に引き剥がすことができる。

　すなわち、分子水和オゾン水を土壌表面に散布することにより、オゾン分子が溶存したガス分子水和水（後に説明）が土壌粒子２６ａの母材２０ａおよび有機物２２ａ（フミン質）に作用する。分子水和オゾン水のオゾン分子が、当該液体母材２０ａの表面を分解するとともに、母材２０ａから有機物２２ａを引き剥がす。この際、母材２０ａの表面および有機物２２ａに結合したセシウムＣｓ同位体２４が、有機物２２ａともども、分子水和オゾン水由来の水相に溶出させられることとなる。

　すなわち、分子水和オゾン水のオゾン分子が、当該液体母材２０ａの表面を酸化分解することにより、母材の結晶構造体に組み込まれているセシウムを溶出させるとともに、母材２０ａ表面と結合しているフミン質等の有機物２２ａを、オゾンの酸化力を持ってして母材から引き剥がす。

　また、分子水和オゾン水のオゾン分子は、母材２０ａの表面に結合した有機物２２ａをセシウムＣｓ同位体２４ともども、分子水和オゾン水由来の水相に溶出させる。この際、水相中に溶出した有機物２２ａ、セシウムＣｓ同位体２４は、コロイド状態となる。同時に分子水和オゾン水中のオゾンは、放射性物質を剥離溶出させる効果を発現すると同時に、それ自身の酸化作用により順次酸素に分解された結果、分子水和オゾン水はオゾン濃度の低い水相に変化して流動する。

　上記のように、土壌表層の土壌粒子２６ａから引き剥がされたセシウムＣｓ同位体２４は、土壌１０の表層から水分（水相）とともに鉛直方向（深さ方向）に移行する。そして、鉛直移行したセシウムＣｓ同位体２４は、下層の土壌における土壌粒子２６ｂ（母材２０ｂおよび有機物２２ｂから構成）に、土壌中で再び結合する（再結合）。セシウムＣｓ同位体２４とともに移行した水相中のオゾンはすでに失活して酸素になっているため、剥離溶出効果を発揮し得ないからである。すなわち、分子水和オゾン水の酸化力が残存している状態では、本来、セシウムを受け入れる側の有機物や無機物がセシウムを受け入れる状態になく、結合できない状態にあり、水分とともに移行する。例えば、母材に特化すると、オゾンが残存している状態では、母材表面で浸食が生じているため、セシウムを結晶構造中に取り込むことができない。また、有機物に特化すると、オゾンが残存している状態では、母材と有機物あるいは有機物とセシウムの結合が解離されるため、セシウムを土壌の中心である母材に保持できない。これら２つのメカニズムが同時に進行しているため土壌粒子に吸着されないのである。再結合での結合の態様は、セシウムＣｓ同位体２４と土壌表層の土壌粒子２６ａとの結合の態様と同じである。こうして、セシウムＣｓ同位体２４は土壌中に再び表層下数ｃｍに固定され、雨水など自然の流動作用が反復して繰り返されても、植物の根圏域（表層下数十ｃｍ）や地下水の帯水層（表層下数ｍ以下）まで移行する恐れはない。

　上述した再結合は、分子水和オゾン水のオゾン分子が消滅（失活）した時に生ずる。すなわち、分子水和オゾン水中にオゾンが残存している状態では、水相のセシウムは鉛直方向に移行できる。しかしながら、移行過程で土壌やその他のマトリックスにオゾンが消費されてしまうと、雨水とともに降下してくるセシウムと同様に、土壌粒子表面の有機物と錯体を形成し、さらには結晶構造体に取り込まれることにより移行できなくなる。

　上記のプロセスにおいては、土壌表面の土壌粒子２６ａと強力に結合しているセシウムＣｓ同位体２４を、オゾン分子を含む分子水和オゾン水の酸化力で一時的に水相に移行させる（セシウムＣｓ同位体の水相への一時的な溶融懸濁）。そして、セシウムＣｓ同位体２４が鉛直方向に進む過程における途中のオゾンが消費された段階で、再度土壌中の土壌粒子２６ｂに結合させるものである。このメカニズムを用いることにより、セシウムを地表面下数ｃｍ程度まで鉛直方向に移行させ、放射線リスクを低減することができる。尚、あまり深い方向にセシウムＣｓ同位体２４が移行すると、地下水に取り込まれるなどの懸念が生じ得るが、オゾンが消費された段階でセシウムは土中にとどまるため、そのようなリスクは生じ得ない。土壌の成分は土地ごとに異なるが、有機物（特にフミン酸やフルボ酸等のフミン質）の量、すなわち放射性物質と錯体を形成する結着対象物の量を、予め把握して、散布する単位面積あたりの分子水和オゾン水の処理水量を加減して、再固定させる土壌層の深度を制御することも可能である。

　本発明は放射性物質の中でも、水に難溶解性で、フミン質のような有機物に結合しやすいものに対して効果的に作用する。分子水和オゾン水を用いることにより、土壌表層の有機物や無機物に結合した放射性物質を水相に移行させ、かつオゾンの消滅により土中の有機物や無機物に再結合させることができるからである。セシウム－１３４，１３７はこういった物質の代表例であるが特に限定されない。プルトニウム２３９および２４０、テクネチウム９９、ルテニウム１０６等、半減期が長い放射性物質にも適用される。

　また、放射性物質の中でもセシウム－１３４，１３７が放出する放射線は、主として土壌等によって遮へいされやすいβ線であり、一部γ線が放出されることを勘案しても、数ｃｍ程度鉛直方向に移行させれば、ほぼ遮へいすることができる。

　上述した例は、土壌表面から土壌中へ放射性物質を移行させる例を示した。この例では、放射性物質に汚染された対象物が土壌となる。ただし、本発明によれば、対象物は土壌には限られず、家屋、建物、構造物、森林、農作物、瓦礫、車両等のような、放射性物質に汚染された放射能汚染環境に存在する対象物にも適用が可能である。また、放射性物質に汚染された広域の土地、建屋等の除洗や、環境から雨水とともに集積され、上・下水処理場等で発生する汚泥、汚染した瓦礫、焼却灰等からも放射性物質を分離して濃縮・減容化する例にも適用可能である。汚泥、汚染した瓦礫、焼却灰等においても、図３のような物質が存在するからである。したがって、環境中で人が被曝する放射線量を外部被曝経路においても、内部被曝経路においても顕著に低減化することが可能になる。

　上記における汚泥とは、下水や上水処理で沈降分離される汚泥質であり、また、海および湖沼・ダム・河川等の底に当該放射性物質を含んで存在する泥質をも含む。具体的にはロータリースクリーン、ミキサセトラ等を用いて汚泥とアンモニウム塩を含む溶液で前処理をして脱水する。さらに脱水した汚泥をロータリースクリーン、ミキサセトラ等に移し、分子水和オゾン水を直接噴霧し、繰り返しかつ均一に当該分子水和オゾン水と接触させることにより、前処理後にも残存している放射性物質を水相に移行させる。セシウムは沸点が６７１℃であり、前処理およびオゾン処理で得られる水相を沸騰させて水分を蒸発させることで減容化しても大気中に揮発拡散することはない。また、フェロシアン化塩のような共沈剤で凝集沈殿させたり、ゼオライトのような吸着材あるいは逆浸透膜を通過させることにより、濃縮回収、減容化することも可能である。

　また、本発明は、事故が発生した原子力施設を処分する際の除洗技術（デコミッショニング技術）としても利用することが可能である。原子力施設においても、図３のような物質が存在するからである。例えば、原子力発電所において事故が発生した場合に生ずる多量の瓦礫と、事故後に解体される原子力関連施設から発生するコンクリート等の構造体からの放射性物質の除洗処理にも適用が可能である。発明者らは放射線とオゾンとの促進酸化反応についても知見を得ており、高レベルに汚染された瓦礫等の処理に特に有効であると考える。過酸化水素を分子水和オゾン水に添加して対象物に散布接触させると、オゾンの反応性が過酸化水素との促進酸化反応で強度を増し、剥離溶出効果を著しく高める。これにより、より強い処理効果が発現できると共に、より少ない水量すなわち放射性廃棄物の発生量を大幅に減少させることができる。当該分子水和オゾン水に過酸化水素を添加する方法は、本発明に記載するあらゆる利用場面に適用可能である。

　また、農作物、森林の枝葉、牧草等の飼料原料、芝生等の植物体には、その表面に放射性物質が吸着しやすい。このような植物体のある場所では、水の散水のみで放射性物質を剥離し鉛直方向に移行させることが困難である。そこで、植物体の表面に物理的あるいは植物の有機物と結合して残留する放射性物質を、分子水和オゾン水を用いることにより、原位置（植物体が生えている場所）で除染することができる。植物体から剥離して落下する水相に含まれる放射性物質は、土壌表層から土壌中に移行して、土壌粒子表面の有機物と錯体を形成し、さらには結晶構造体に取り込まれることにより移行できなくなる。植物体の存在する場所は、植物体が成長しうる程度に有機質（特にフミン酸やフルボ酸等のフミン質）を含むので、放射性物質はこれと強固に結着し、根からの水相吸収によって植物体に取り込まれることもない。

　植物体中の放射性物質濃度は高くなる傾向があり、例えば牧草経由に由来する原乳、稲藁の投与に由来する牛肉の放射性物質による汚染が問題となり得る。広大な森林などには雨などにより大量の放射線が降下し、それが植物体や腐葉土に濃縮されて人が立ち入れないほど高濃度な放射線環境になる場合があり解決する手段は見出されていない。本発明は、これらの問題を改善することを可能とする。

　また、原子力発電所で放出された放射性物質は、風下の近隣地域に限らず、広域なエリアに浮遊・拡散して雨水などで落下し、アスファルト・コンクリート面や建物の表面に結合する。結合した放射性物質は外部被曝の原因となる放射線を発するが、本発明は、このような建造物や材料表面に結着、結合した放射性物質の除洗にも適用が可能である。この場合、図３で示した母材２０ａまたは有機物２２ａがアスファルト・コンクリート面や建物の表面に存在すると仮定する。分子水和オゾン水を散水接触させて、母材に吸着したり母材に付着した有機物に含まれる放射性物質ごと剥離溶出させて水相とし、洗い流すという方法である。この処理は、放射性物質がより強固に母材と結合する以前の、できるだけ汚染から期間の経過が短い早期に処理するべきである。一方で土壌のように大量の有機物がある環境ではないため、分子水和オゾン水の水量は少量でも効果を奏する。

　次に、本発明において使用されるオゾン分子を含む分子水和オゾン水について説明する。本発明では、原水中にオゾン分子を溶存させて生成される分子水和オゾン水を用いるが、以下の説明では原水中にガスが著しく多量に溶存された、さらに安定化された気液混合水である、ガス分子水和水（Gas hydration water molecules）について解説し、ガス分子の種類は限定していない。ガス分子水和水の中でガス分子の種類をオゾン分子に限定したものが上述した分子水和オゾン水に該当する。

　まず、一般的なクラスレート（Clathrate）、ハイドレート（hydrate）の概念について説明する。クラスレートとは、所定の化合物の結晶格子によって作られた空間の中に、他の物質原子や分子が入り込み、共有結合などの結合によらず安定な状態で存在している物質として一般的に知られている。包接化合物（「包摂」、「抱摂」などの表記もある）とも呼ばれる。例えばシリコンクラスレートの場合、所定のシリコンの結晶構造（様々なタイプがある）の中にアルカリ金属などのゲスト原子が封じ込められた状態で存在する。

　また、ハイドレート（ガスハイドレート）とは水包接化合物とも呼ばれ、水素結合による水分子で構成される立体網状構造の間隙中に、他のガス分子が入り込んだ状態で存在している物質として一般的に知られている。特によく知られているメタンハイドレート（Methane hydrate）は、水分子で構成される立体網状構造の間隙中にメタン分子が入り込むことによって形成される見た目が氷、シャーベットのような物質であり、日本近海に大量に存在する天然資源であるため、その有効活用が期待されている。

　メタンハイドレートが海底や凍土の中に固体で存在していることが知られているように、クラスレート、ハイドレートといった物質は、高圧環境、氷結温度域又はそれ以下の低温という条件下で、所定の結晶構造を有する固体物質の形態で存在することが一般的に認知されている。

　一方、本発明の概念を説明する場合にも「ハイドレート」、「クラスレート」といった用語を用いることができるが、本発明による生成物質を意味する場合の「ハイドレート」、「クラスレート」は、上述した一般的に認知されている固体・結晶格子の構造、性質を持たない。

　すなわち、既に説明したように、本発明において母体物質である水はあくまで液体であり、固体・結晶格子等格子間結合した構造ではなく、従来のクラスレート、ハイドレートとはこの点で異なるものであり、本発明の物質はガス分子水和水、または液体ハイドレートとも呼べるものである。結晶化している氷状固体である従来の固相ガス含有物質と、一方で本発明による流動する液相という母体物質状態に基本的差異があるものの、ガスが分子単位で水中に分散されているという点では共通であり、故にガス分子水和水または液体ハイドレートという表現をするものである。

　２００５年、R.J.D.Millerらにより、水にレーザーパルス照射で生じさせた構造変化は、５０フェムト秒以内に失われることが報告されている。（Ultrafast memory loss and energy redistribution in the hydrogen bond network of liquid H2O; Nature 434, 199-202 , ２００５年３月１０日発表）。すなわち、水の運動変化は極めて短時間の運動であり、時間的に計測可能な限界範囲の領域でも確かな観測が困難であった。また、仮に観測対象の水を取囲む圧力条件に変化が無い状態であっても、水温の変化により運動エネルギーは大きく変動して定量に計測ができないということがあり、常温条件にある水物性の研究の解明を妨げてきた。

　本発明の生成物質であるガス分子水和水の概念図を図４に示す。これは水が絶え間なく運動するその瞬間の分子状態をモデルで示した図である。図４において、水分子Ｈ_２Ｏ中のＨ原子は電気陰性度の大きなＯ原子と共有結合（図中の実線）により結合されており、プラス（＋）の電荷を帯びている（水素イオン）。このＨ原子は、他のＨ_２Ｏ分子中のマイナス（－）の電荷を帯びたＯ原子とも水素結合（図中の点線）により結合している。不純物の無い水においては、図中の各分子以外の領域は非物質空間となり、この非物質空間に、例えばアルコールのような水と水和する物質は入り込むことができるので、水とアルコールを混合した場合の総和量は両者の単純な体積の和より一定量減少する。また、水の分子運動においては、水素結合をしている箇所では、マイナスの電荷を帯びた二つの水分子の酸素原子の間で、プラスの電荷を帯びた水素イオンの渡し合い（キャッチボール）が生じていることが知られている。

　ガスを水に溶かす場合、Ｈ_２Ｏではない他の物質であるガスの分子がアルコールと同様に、非物質空間に許容されて溶存することは溶解と表現される。水に作用する環境圧力の条件と水温条件により溶存ガス濃度は異なりはするものの、一定の条件下で特定のガスが水に溶存する量は一定量であることが知られている。一方で前述飽和濃度以下の溶解現象では、水分子間の運動エネルギー、すなわち水素結合率に変化が生じることは観測されていない。このことは、従前から知られているガスの溶解作用は、水の水素結合率に変化を生じさせるものではないということである。

　そして、発明者は、一定条件での気液混合による水の処理が、水の水素結合率に明瞭な変化をもたらすというプロセス、かつそのような変化の認められる物質を初めて生成し、物質の存在を明らかにした。すなわち、当該物質である液体ハイドレートにおいては、ガスが分子単位で水分子間に高密度で入り込み、非物質領域を押し広げるため、水分子間の水素結合が成立している比率（水素結合率）が、ガス分子が入り込んでいない水の水素結合率に比べて計測可能な程度まで低下している。

　この配置関係（水分子間の水素結合にガス分子が影響を与える状態の配置関係）は、分子運動により数十フェムト秒～ピコ秒という極めて短時間の単位で崩壊と結合を繰り返して変動し、観測が難しいものである。しかしながら、本発明のガス分子水和水においては当該配置関係が、数時間経過後のサンプルでも計測比較が可能な程に安定し、維持されている。ガス分子が水全体に拡散して高密度に分散存在している故に、当該配置関係に基づく水素結合率の低下が、総量として顕著に観察できる程度に計測が可能であり、また長時間維持されるものと考えられる。また、後述するように、気液混合の生成処理過程でガス分子の拡散作用に付随して水クラスターと称される水分子の塊がガス分子の放射と介在により崩壊する現象によっても水素結合率の低下がもたらされていると推定される。そして、本発明のガス分子水和水においては、溶存ガス濃度が飽和濃度以下の場合においても、未溶存水に比較して水素結合率が明瞭に低下する現象が確認できる。

　本発明のガス分子水和水は水中にガス分子を溶存させて生成され、「水クラスレート」としても把握される。ここで、ガス分子が溶存される前の元の水を「原水」と規定する。原水とは一般の飲料水、工業用水、純水など、水として概念されるものは総て含まれ、多少の不純物を含むものも包含する。さらには後述するような有機物や微生物などを含むものも含まれるが、このような意図的に混合されたものを含む水は、「原液」としても把握される。

　そして、ガス分子が原水に溶存した結果、ガス分子水和水が生成されるが、このガス分子水和水の水素結合率は、ガス分子を溶存させる前の原水の水素結合率よりも小さくなっている。すなわち、ガス分子水和水の中の水分子間で水素結合率が成立している割合が、原水の中で水素結合率が成立している割合に比べて低下しているのである。本発明のガス分子水和水においてはガス分子が水（原水）に溶存した状態で液体の形態を保っているため、本発明のガス分子水和水をガス分子溶存液体と呼ぶことも可能である。

　別の見方をすれば、本発明のガス分子水和水においては、水中の水分子間の非物質空間（電子や中性子などの素粒子以外は本来何も無い空間）に存在するガス分子が増加する事で非物質空間を押し広げ、水分子間の水素結合を消滅させているという現象で把握される。ガス分子が水分子間に入り込み、両者の間での水素イオンのキャッチボールを阻害しているのである。その現象では、ガス分子は水分子間の距離を水素結合エネルギーで水分子を繋げることのできる距離より大きい距離まで拡げており、水分子間の水素結合エネルギーを計測した際にその総量を低下させるに至っている。

　また、本発明のガス分子水和水においては、ガス分子の作用により、水分子間だけでなく水素イオンと他の混入物との間の水素結合による水素結合エネルギーが、原水の水素結合エネルギーより低下しているともいえる。

　さらに別の現象理由として、後述するように、混合処理に於いてガスを液体中に高速かつ高強度の例えばキャビテーション現象を用いて封入する過程で、ガス気泡やガス分子群は爆発し、ガス分子は放射される。後に改めて説明するが、ガス分子の移動する軌道上の水クラスターは、一部が分断され、総量としては水素結合率が低下する程に現象すると考えられる。さらに、放射されて軌道を進んだガス分子は水の抵抗によりそれぞれが停止し、水中の全域に極めて高密度に散在する。この一連の過程で発生する水素結合が切り離される現象（主に水クラスター間での水素結合の消失）と、前述ガス分子が介在して水素結合が成立し難い現象（主に水素分子間での水素結合の消失）の双方の現象の作用により、今回開示する水の性質の変化現象がもたらされていると考えられる。水クラスターを崩壊させる現象が、飽和濃度以下の条件下でも顕著に水素結合率が減少するという結果に繋がっていると考えられる。

　上述したこれらの作用は、後に説明するように、赤外線分光法により明瞭に水素結合率が元の水である原水に比べて低下していることが観察できる程度に、高密度、高濃度で液体中に生じており（すなわちガス分子が高密度、高濃度で水中に散乱している）顕著な性質変化を原水に与えている。尚、原水とガス分子水和水と比較とされる要素として水素結合率、水素結合エネルギーなどの概念が提示されているが、比較にあたっては同じ条件下での比較であることが必要である。例えば、ガス分子以外の成分などが同等な原水とガス分子水和水と間での比較が必要とされる。さらに水温を一定にする必要がある。さらに水運動エネルギーは水温が上昇すると激しくなり計測に困難さが増すことから、低水温、好ましくは水の分子密度が最も安定するといわれる４℃に維持して計測することが肝要である。また、より誤差無く変化の程度を観察するためには対象液サンプルを原水、ガス溶存水共に複数計測してそのデータを平均化し、共に平均化したデータを比較することで明瞭な差異を捉える事ができる。その様な条件の下、上述したような水素結合率、水素結合エネルギーなどについて、原水とガス分子水和水との間での観測が意味あるものとなり、かつ両者の間で捕捉可能な差が生ずるのである。

　個々の水分子およびガス分子の動き、分子間ネットワークの状態は微小世界の話であり、かつピコ秒レベルで絶えず運動変化しているため、直接観察することは不可能である。しかしながら、水全体の水素結合エネルギーを捉えることにより、ガス分子水和水中のガス分子の振る舞いを観察することができる。通常の水においても、分子運動により水分子間の水素結合は発生と消滅を繰返しているが、本発明のガス分子水和水においては水分子間にガス分子が入り込むことにより、水分子間の水素結合が水に比べて大きい頻度（単位時間当たりに水素結合が消滅する回数）で消滅している。

　図５（ａ）は通常の水中における水分子の振る舞いを示す模式図であり、図５（ｂ）は本発明のガス分子水和水における水分子とガス分子の振る舞いを示す模式図であり、図１をさらに広い範囲で見た図に相当する。図５（ｂ）はガス分子がオゾン分子の例を示すが、ガス分子はオゾン分子には限定されない。図５（ａ）に示すように、通常の水中において水分子はナノ秒以下の間隔で水素結合と断絶を繰返す状態を採っている。一方、図５（ｂ）に示すように、ガス分子水和水中においてガス分子は、後述する方式に従って放射状に爆発して拡散し、図２２に示すように水クラスターを貫通粉砕して進み、水の抵抗により停止した場所で水分子の海の空間に維持される。ここで、ガス分子は、周囲に比べ水素結合率の高い水クラスター部を微細化することで結合の一部を消滅させると共に、水素結合の前述のメカニズムにより水素結合の成立条件を妨げて、その一部を減少させる作用をしている。水クラスターについては後にも説明する。

　また、所定の液体が本発明のガス分子水和水に相当するか否かを判定するための方法は特定のものには限定されず、あらゆる方法を採用することができる。簡単な方法の一例として、減圧によりガスを液体から取り出す方法が挙げられる。予め水素結合率などを測定した液体を公知の装置を用いて脱ガスに十分な減圧条件下におくことにより、溶け込んだガス（分子）を強制的に脱気することができる。当該プロセスの結果残った液体（原水）について水素結合率などを測定し、元の液体と比較することにより、判定対象の液体がガス分子水和水であったか否かを判定することができる。

　次に本発明のガス分子水和水の生成にあたって今回採用されているスーパーキャビテーション（supercavitation）の概念を説明する。一般的なキャビテーションは空洞現象とも言われ、高速で流れる流体(水など)の中の圧力の低い部分が気化して、非常に短い時間に蒸気のポケットが生まれ、また非常に短時間でつぶれて消滅する現象のことをいう。このキャビテーション現象を起こす場所にガスを混合して故意に強度の高い混合を行うことが可能である。スーパーキャビテーションは一般的なキャビテーションをより積極的に大量に発生させ、物体と周囲流体との摩擦を小さくする方法を云う。すなわち、スーパーキャビテーションは高い密度でキャビテーションを起こすことにより、流体の流れ方向の下流域では流体と接触する物質との摩擦抗力を減らす効果も発現する現象である。それはキャビテーションによって物体周りの液体は気化するが、気体の密度が流体である液体よりもずっと小さいため、抗力が減少するという要因による。今回の実施例では、より混合装置内での抵抗を減らしてガスを含んだ液体の流速を速める目的と、キャビテーション作用の強度を高める事でガス気泡の分断効果を増してガス分子が爆発して分子粒となって放射される程度の作用を与える目的で用いた。

　図６はスーパーキャビテーションが生じている状態を示す概念図である。高速で流れる液体（グレーで示した部分）中におかれた物体（黒）の後方にスーパーキャビテーションＳＣが生じる。

　次に図７を参照しながら、本実施形態における気体混合液生成装置の構造について説明する。気体混合液生成装置２０１は、貯留タンク２０２と、気体供給装置２０３と、貯留タンク２０２から取り出した被処理液を貯留タンク２０２に戻す循環系装置２０４と、循環系装置２０４の途中に設けた気液混合装置（ガス分子水和水生成装置）２０５と、溶解促進槽２０６と、貯留タンク２０２に付設した温度保持装置２０７と、を含む。

　図７に示すように、貯留タンク２０２には取水バルブ２０２ｖを介して被処理液としての原水が注入可能である。貯留タンク２０２は取水した原水および後述する循環系装置２０４を介して循環させた気体混合液、すなわちガス分子水和水を貯留するためのものである。貯留タンク２０２に貯留された液体は、温度保持装置２０７によって、例えば１～２０℃の範囲に保持されるようになっている。この範囲に温度設定することにより、例えばガス分子がオゾン分子の場合、ヘンリー定数で説明される温度上昇に伴うオゾンの自己分解現象を抑制し、オゾン溶解及び濃度上昇を効率よく行い、かつ溶解させたオゾンの濃度を低下させないことが可能となる。オゾン以外のガスは殆ど温度上昇による分解という特質を持たないが、水温を高温にしないことである程度の水分子運動の安定性を保持し、結果処理効率を高く維持する事が可能となる。温度保持装置２０７は、条件に応じて省略することも可能である。また、温度設定範囲も、被処理液（原水及び／又はガス分子水和水）や気体（気体群）の種類や性質、さらに、添加物の有無等を総合的に考慮して設定することができる。温度保持装置２０７は貯留タンク２０２から被処理液を取り出すためのポンプ２１１と、取り出した被処理液を冷却するための冷却機２１２とを含み、貯留タンク２０２とポンプ２１１と冷却機２１２との間は被処理液を通過させる配管２１３によって連結されている。

　上記構成によって、貯留タンク２０２に貯留された被処理液は、ポンプ２１１の働きによって貯留タンク２０２から取り出され、冷却機２１２に送られる。冷却機２１２は送られてきた被処理液を所定範囲の温度に冷却して貯留タンク２０２に戻す。ポンプ２１１は、図外にある温度計によって計測された貯留タンク２０２内の被処理液の温度が所定範囲を超え冷却の必要があるときにのみ作動するようになっている。貯留タンク２０２を設けることにより、被処理液を一旦貯留することによって上記冷却を可能にするとともに、被処理液を安定状態に置き、これによって、例えばガス分子がオゾン分子の場合、被処理液に対するオゾンの状態を保持しつつ、溶解を熟成類似の作用によって促進させることができる。なお、寒冷地等において被処理液が凍結する恐れがある場合は、上記冷却機の代わりに、又は、上記冷却機とともにヒーター装置を用いて被処理液を加温するように構成することもできる。

　本実施形態における気体供給装置２０３は、所定のガスを生成し供給するための装置である。基本的に気液混合装置２０５はキャビテーション発生に伴う真空現象を生じさせ、供給ガスは気体供給装置２０３から陰圧で吸引されるが、さらに必要に応じて圧搾等を行った後に供給することも可能である。必要なガスの量を供給可能なものであれば、気体供給装置２０３が作用するガスの発生原理等に何ら制限はない。気体供給装置２０３によって生成されたガスは、気体供給管２１７の途中に設けた電磁バルブ２１８と逆止弁２１９を介して気液混合装置２０５に供給されるようになっている。被処理液に混合する気体が、たとえば、大気であれば、圧搾空気装置（コンプレッサー）等がこの気体供給装置の主要構成要素となる。複数種類の気体を混合する場合には、各気体を生成又は採取等する装置を用いる。

　次に、図７および図８を参照して気液混合装置（ガス分子水和水生成装置）２０５の詳細について説明する。気液混合装置２０５はエジェクターとも呼ばれ、先述したように、発明者が水中のより微細な気泡を得ることを目指す過程で、その調整をすることにより得られた構成を持つ。気液混合装置２０５は、ベンチュリ管２３１と、ガスを供給する気体供給部としての気体供給パイプ２３９とを含む。本実施形態の気液混合装置２０５はさらにスーパーキャビテーション作用部２３７と、磁気回路２４３とを含む。ベンチュリ管２３１と気体供給パイプ２３９は、透磁性のある合成樹脂材により一体的に構成されている。ベンチュリ管２３１は、上流側（図８の矢印Ａ１側）から送られた被処理液を下流側（図８の矢印Ａ２側）へ通過させるためのパイプ状の外観を有し、被処理液は矢印Ａ１からＡ２に沿った軸線方向（長手方向）に流れる。ベンチュリ管２３１を長手方向に貫くようにベンチュリ管２３１内部に画定された中空部には、上流側から下流側に向かって上流側大経路２３２、絞り傾斜路２３３、小径路２３４、開放傾斜路２３５及び下流側大経路２３６が、この順に連通した状態で形成されている。

　上流側大経路２３２は、気体供給パイプ２３９の軸線方向（ベンチュリ管２３１の軸線方向に垂直な方向）に対して所定の第１の角度（例えば５０度など）をもって絞り方向に傾斜する絞り傾斜路２３３を介して小径路２３４に繋げられ、その後、開放傾斜路２３５によって同じく軸線方向に対して所定の第２の角度（例えば３０度など）を持って開放される。開放傾斜路２３５は、上流側大経路２３２と同じ外径の下流側大経路２３６に繋がっている。言い換えると、絞り傾斜路２３３の断面積（流路面積）は小径路２３４に向かって小さくなり、開放傾斜路２３５の断面積（流路面積）は小径路２３４から遠ざかるに従って大きくなっている。すなわち、小径路２３４の断面積（流路面積）はベンチュリ管２３１内で最小となる。一般的に第１の角度＞第２の角度に設定され、絞り傾斜路２３３の傾きは開放傾斜路２３５の傾きより急である。

　小径路２３４にはその軸線方向と垂直に気体供給パイプ２３９が接続され、気体供給パイプ２３９の開口端が小径路２３４の軸線方向の中央部において、小径路２３４に開口している。気体供給パイプ２３９の供給端（小径路２３４に開口した開口端の逆側）には気体供給装置２０３と連通する気体供給管２１７（図７）が接続されている。

　小径路（オリフィス部）２３４の断面積（流路面積）はベンチュリ管２３１内で最小であり、絞り傾斜路２３３から小経路２３４に送出しされる被処理液は、急激な流路面積の減少によりきわめて高い圧力にさらされる。小経路２３４を通過した後、被処理液は小径路２３４から遠ざかるに従って断面積の大きくなる開放傾斜路２３５に突入し、高圧から開放されるため、小径路２３４の軸線方向の中央部又はその下流側近傍は、被処理液の圧力変化によって真空又は真空に近い状態になる。気体供給パイプ２３９の供給端に及んだガスは吸引され（被処理液の吸引圧力作用）、乱流化した被処理液内に散気される。この現象が後ほど説明する第１のキャビテーションである。

　小径路２３４より下流側であって、開放傾斜路２３５及び下流側大経路２３６の内部には、気液混合装置２０５の中でもスーパーキャビテーションの作用を主として司るスーパーキャビテーション作用部２３７が設けられている。スーパーキャビテーション作用部２３７については、後ほど詳細に説明する。

　ベンチュリ管２３１には、磁気回路２４３がネジ（図示を省略）などにより固定されている。磁気回路２４３は、ベンチュリ管２３１を挟んで対向する一方の磁石片２４５及び他方の磁石片２４６と、一方の磁石片２４５と他方の磁石片２４６とを連結するとともに、ベンチュリ管２３１への磁石片取り付けの機能を有する断面Ｕ字状の連結部材２４８と、により構成される。磁気回路を組むことにより磁場がエジェクターではない混合装置周囲に向けて無益に放出されることを防ぐ。磁石片２４５と磁石片２４６は、小径路２３４及び／又はその近傍（特に小径路２３４の下流側）をその磁力線（磁界）が可能な限り小経路２３４を中心としたエジェクター部管内の流水域全域に最も多く通過するように配されるのが好ましい。被処理液（水）とガスの双方に磁力を作用させることによって、被処理液に対して最も効率よくガスを溶解させることができると考えられるからである。

　磁石片２４５及び磁石片２４６は、ネオジウム磁石などによって構成されるが、磁石の種類は特に限定はされない。連結部材２４８は、磁束漏れを抑制して磁力作用が被処理液等にできるだけ集中するように、磁力透磁率（μ）の大きい部材（たとえば鉄など）によって構成される。

　気液混合装置２０５により生成された分子水和オゾン水は、配管２７４を経由して溶解促進槽２０６に送られる。溶解促進槽２０６は円筒形状に構成され、ガスの水への溶解を促進するものである。溶解促進槽２０６を経由した分子水和オゾン水は、気液分離装置２６５に送られる。気液分離装置２６５は、被処理液と、この被処理液から脱気するガスとを分離排出するための脱気構造として機能する。気液分離装置２６５によって分離されたガスは、気体分解装置２６７によって分解して無害化した後に装置外部に放出される。

　循環系装置２０４は、気液混合装置２０５を通過したガス分子水和水を循環させて再度、気液混合装置２０５を通過させる機能を有している。再度、気液混合装置２０５を通過させるのは、既にガスを溶解させた被処理液（ガス分子水和水）に再度ガスを注入することによって、ガスの溶解度と濃度をさらに高めるためである。循環系装置２０４は、ポンプ２７１を駆動源とし、貯留タンク２０２と溶解促進槽２０６を主要な構成要素とする。すなわち、ポンプ２７１は、貯留タンク２０２から配管２７０を介して取り出した被処理液を逆止弁２７２及び配管２７３を介して気液混合装置２０５に圧送する。圧送によって気液混合装置２０５を通過した被処理液は、配管２７４及び溶解促進槽２０６を抜け配管２７５を介して貯留タンク２０２に戻される。循環系装置２０４は、上記した工程を必要に応じて繰り返して実施可能に構成してある。循環させる回数は、生成しようとするガス分子水和水のガス溶解度やガス濃度等を得るために自由に設定することができる。なお、配管２７５の途中にはバルブ２７６が設けられ、バルブ２７６の開閉によって気液混合装置２０５の小径路２３４を通過させる被処理液の水圧を制御するために用いられる。

　次に、スーパーキャビテーションを発生させる主要部として機能する気液混合装置２０５、特にスーパーキャビテーション作用部２３７について、図８、図９を用いて改めて説明する。気液混合装置２０５はエジェクターとも呼ばれ、発明者が水中のより微細な気泡を得ることを目指す過程で、その調整をすることにより得られた構成を持つ。

　先述したように、小径路２３４より下流側であって、開放傾斜路２３５及び下流側大経路２３６の内部には、気液混合装置２０５の中でもスーパーキャビテーションの作用を主として司るスーパーキャビテーション作用部２３７が設けられている。スーパーキャビテーション作用部２３７の断面中心は、開放傾斜路２３５及び下流側大経路２３６の断面中心と一致している。すなわち、スーパーキャビテーション作用部２３７の断面は、開放傾斜路２３５及び下流側大経路２３６の断面に対し同心円となる。

　スーパーキャビテーション作用部２３７は、上流側（小径路２３４に近い側）に位置し、円錐形状を呈した拡大部２３７ａと、当該拡大部２３７ａと一体に連続して下流側（小径路２３４から遠い側）に設けられる本体部２３７ｂから構成される。拡大部２３７ａは開放傾斜路２３５の軸線方向（ベンチュリ管２３１の軸線方向）における中央部付近まで、下流側に向かって（小径路２３４から遠ざかるにしたがって）徐々に断面積が拡大するように形成され、本体部２３７ｂに一体的に接続している。また、拡大部２３７ａの小径路２３４に最も近い先端は平面部２３７ｃを構成し、開放傾斜路２３５内において小経路２３４に隣接している。当該平面部２３７ｃは拡大部２３７ａの軸線方向（ベンチュリ管２３１の軸線方向）に対し垂直な平面で構成されている。本体部２３７ｂは、基本的に軸線方向に対し一定の断面を持って形成されている。

さらに実施した装置に於いて、スーパーキャビテーション作用部２３７はＰＴＦＥ（polytetrafluoroethylene；ポリテトラフルオロエチレン）で被覆されているものの、芯部の構成母材は強磁性体である鉄で構成されている。前述磁気回路で流液部に集合させられた磁気は、流路の中心である鉄材のスーパーキャビテーション作用部２３７との間に隙間なく強い磁場を形成し、ガスと液共に効果的に作用して水クラスターを生成することに働く構造とした。尚、この実施形態はあくまで一例であり、スーパーキャビテーション作用部２３７の形態は特に限定されるものではなく、後述するようなスーパーキャビテーションの作用（特に第２のキャビテーションの作用）を生じさせることができるものであれば、変形は適宜自由である。

　次に今回の気液混合装置２０５よって得られることが判明された作用、すなわちスーパーキャビテーションを発生させるメカニズムを、図８、図９を用いて説明する。図８の矢印Ａ１に示すように、上流側大経路２３２を通過した被処理液（以下「水」で説明する）は、絞り傾斜路２３３を通過するとき圧縮され、水圧が急激に高まり、圧力衝撃波が液体と液体に含まれるガス気泡、ガス分子に加えられる。同時に水の通過速度も急激に上昇する。水の圧力、速度は、小径路（オリフィス部）２３４を通過するときにピークに達する。

　小径路（オリフィス部）２３４を通過する水は、高速、高圧で小径路２３４を通過する。小径路２３４を通過した後、水は開放傾斜路２３５に送出されるが、開放傾斜路２３５に送出された後も慣性の法則により、水は依然として高速で移動する。ところが、水が移動する経路の容積（開放傾斜路２３５の流路面積）は急速に増大するため（小径路２３４→開放傾斜路２３５）、水の中に減圧現象とともに高い真空環境が実現される。この現象により、水には小径路２３４に接続された気体供給パイプ２３９内のガスを小経路２３４内に吸引する（引き込む）吸引圧力が生じ、当該吸引圧力の作用により、気体供給パイプ２３９から小経路２３４を介してガスの気泡が水に供給され、気液混合液が生成される（図９（ａ））。

　そして、図９の（ｂ）に示すように、小径路（オリフィス部）２３４の高圧の圧力衝撃波のため、気泡は圧縮され、キャビテーションが発生して図９の（ｂ）に示すように、気泡は分断され微細化する（第１のキャビテーション）。

　さらに微細化された気泡を含む気体混合液が、水の流れに沿って小径路２３４から開放傾斜路２３５に至る下流へ進むと、図９の（ｃ）に示すように、スーパーキャビテーション作用部２３７の拡大部２３７ａの平面部２３７ｃに衝突する。そして、気液混合液中の微細化された気泡は衝突の衝撃により爆発粉砕し外周に向けて放射され、分子単位の拡散運動を起こす。放射されたガス気泡及び分子群は周囲の水分子中にガス分子単位で広く拡散する（第２のキャビテーション）。爆発粉砕により放射状に飛び出したガス分子は水分子中をばらばらに飛び、通過しながらも水中の摩擦抵抗によりそれぞれが水中の所定の位置で止まり、図９の（ｄ）に示すように水分子運動中の空間に留まる。この結果、ガス分子水和水が生成される。

　図９（ｅ）は流速のイメージを示す模式図である。この爆発粉砕から放射し、拡散して止まる迄の現象は、強力な磁場の中で行われるので生成効率が高い。また、小経路２３４を通過する水の速度が速ければ速いだけ高密度なキャビテーション、即ちスーパーキャビテーションの密度が高まるが、第２のキャビテーションを起こす部位では装置表面と液流の接触する面の摩擦抵抗が著しく低下することから、液流速を高速に維持することが可能となっている。また、第１のキャビテーションから瞬間経過後に第２のキャビテーションが繰返し作用する現象は、さらにガス分子の塊が微細な大きさになるまで繰り返されているものである。

　上述で記載した生成過程に加えて、一度スーパーキャビテーションのプロセスを経た気泡で、タンク内で浮いてしまわない程度に細かな数十μｍ以下の気泡は、再度スーパーキャビテーションのプロセスに突入して、繰返しスーパーキャビテーションの作用を受ける。

　上述したプロセスは、大きく次の３段階にわけることができる。すなわち（１）水中の気泡が圧力衝撃波により圧壊される、（２）小経路２３４を高速で通過する水がキャビテーション作用を受ける、（３）水がスーパーキャビテーション作用を受ける、の３段階である。すなわち、「圧力衝撃波」、「真空キャビテーション」、「スーパーキャビテーションで起こる再度の真空による分断」の三つの作用により、ガス分子が爆発粉砕して放射状に飛び出して、それぞれの軌道で水中に刺さり込んで貫通した後に、水抵抗により水中各所に保持される。

　また、本実施形態では上述したように、スーパーキャビテーション作用部２３７は、強磁性体材料（鉄）にＰＴＦＥ（polytetrafluoroethylene；ポリテトラフルオロエチレン）系樹脂を被覆することにより構成されている。気体供給パイプ２３９の近傍から真空環境となる領域に作用する磁気回路２４３により、水及び気泡を直行する状態で液流路全体に隙間なく磁場を形成し、水及び気泡、さらにガス分子群、ガス分子の全体に磁場作用を与える構造が採られている。そして、特にスーパーキャビテーションを起こす領域（平面部２３７ｃの周辺）で、磁気回路２４３とスーパーキャビテーション作用部２３７の構造材（樹脂被服強磁性体材料）との間で強く気液混合液中を横断する磁場領域が形成されている。このような構成は、常磁性体である水の分子に対してガスを２段階でキャビテーションを起こす程度に強力に混合させると同時に磁気を作用させることを可能とする。そして、水分子そのものを物理的に微細化することにより、爆発粉砕により放射される側のガス気泡及び分子を受け入れやすい、即ちガス分子放射時の水中の抵抗性を軽減することに役立っているものと考えられる。

　本実施形態における気液混合装置２０５の仕様は以下のようになっている。
液送水圧：０．４ＭＰａ（流入側）
通水速度：２３ｍ／秒
通水量：１５Ｌ／ｍｉｎ
ガス供給量：３Ｌ／ｍｉｎ
磁気回路（ネオジウム磁石）：表面磁束密度２７２０ガウス／吸着力３５ｋｇで、流水位置での磁束密度４２４８ガウス（磁石間距離１０ｍｍ部分の計算値）　
水温：２０℃

　小径路（オリフィス部）２３４通過時点及びその直後でスーパーキャビテーション作用部２３７に衝突する水流の速度は毎秒約２３ｍであるが、１ナノ秒あたりに換算すると２０ｎｍという高速度である。平面部２３７ｃに衝突して爆発粉砕し、放射状に飛び出したガス分子の運度速度はきわめて大きいと想定される。

　上記したプロセスについてさらに検討を進めると、小径路２３４を高速で流れる水は、小径路２３４から開放傾斜路２３５に送出された際、通過経路の容量の急激な増大のため、急激に減圧され、真空環境を実現する。この真空により気体供給パイプ２３９からガスが吸引され水に混入されるとともに、小経路２３４内の高圧により小気泡になるまで圧縮され、第１のキャビテーションが発生する。さらにガス気泡がスーパーキャビテーション作用部２３７の拡大部２３７ａの平面部２３７ｃに衝突することにより、ガス分子が爆発粉砕する第２のキャビテーションが発生する。

　上記プロセスは、仮に流速が２０ｍ／秒と仮定すると、僅かに１／１００００秒以下という極めて短時間の間に、第１のキャビテーションと第２のキャビテーションが連続して実行されるプロセスとなる。第１のキャビテーションと第２のキャビテーションという二つの作用を受けて爆発放射されるガス分子は２０ｎｍ／ナノ秒の高速度で水分子の海に向って飛び出すことになり、スーパーキャビテーションと呼ばれる現象を引き起こすものである。

　第１のキャビテーションで圧縮された微細ガス気泡が再び集合するといった現象が起こらない短時間のうちに、第２のキャビテーションが実施され、微細ガス気泡は爆発粉砕という激しく高密度な作用にさらされることとなる。乱流と第２のキャビテーションにより微細ガス気泡、気泡分子群各々の爆発粉砕現象が一気に起こり、微細ガス気泡はガス分子となって水分子中に放射状に飛び出し、それぞれのガス分子は水分子中の抵抗により停止して、それぞれが行き着いた水中の空間（水分子運動の空間）にばらばらに存在することとなる。すなわち、第１のキャビテーションで微細ガス気泡が生成され、生成された微細ガス気泡が核となったうえで、平面部２３７ｃのような所定の部分に当該微細ガス気泡を衝突させる第２のキャビテーションにより、微細ガス気泡を粉砕する。二つのキャビテーションの複合によるスーパーキャビテーションにより、ガス分子が極めて高密度に発生することとなる。このような状態は、一般的に固体・結晶物質であるクラスレートと物理化学的に同様な状態が液体中で実現されたものと把握され、ガス分子水和水ともいえる物質が、今回説明したプロセスによって初めて生成された。

　従来ハイドレート、クラスレートとして知られてきた物質は、水分子で構成される立体網状構造の間隙中に、他のガス分子が入り込んだ状態で存在している物質のことである。そして、水分子間に格子間結合が生じている氷、またはシャーベット状の固体であり、その生成プロセスは極めて高圧、低温下で行われるものであって、液層では発現しない。一方、本発明によるガス分子水和水は、例えば２０℃、大気圧下といういわば常温・常圧下で生成可能なものであり、後述する微細化された水クラスター部が存在し、水分子間に格子間結合が生じていない液相下において、水分子間にガス分子が入り込んでいる。このように、本発明のガス分子水和水は、生成物としてのその形態および性質ならびに生成プロセスの観点から、従来のハイドレート、クラスレートは全く異なるものとして観念される。

　尚、今回のガス分子水和水の生成にあたっては、スーパーキャビテーションの概念を採用し、図７、８の装置を用いたが、これらの概念、装置はあくまで生成方法の一例である。本発明のガス分子水和水は、これらの装置によって生成された液体には限定されないし、スーパーキャビテーションの概念によって生成された液体にも限定されない。ガス分子を原水の水分子間に溶存させることができる程度に水を分子レベルで分断し、及びガスを分子単位で放射溶存させ得るものであれば、生成の技術は特に限定はされない。

　次に、本発明におけるガス分子水和水の実態を探るべく行われた赤外線照射による分析実験について説明する。一般的に物質の解析、同定には通常の顕微鏡、Ｘ線照射やラマン分光照射、レーザー光照射を行い、これにおける散乱光ピークシフトの観測などが用いられる。今回も図７、図８の装置により得られた液体について、種々の観測方法により、その実態、特に水中のガス気泡についての観察が試みられた。

　しかしながら、所定の条件下、図７、図８の装置により得られた気泡含有があると想定されるサンプル液体については、たしかにガスの溶存が溶存濃度計測装置ならびに試薬滴定法により確認された。しかしながら、これらのサンプル液体について気泡分布を観測しても計測可能気泡分布領域で気泡の存在が観測されないという特異な事態が生じた。この事態を受け、発明者はさらに他の観測方法について検討した結果、気泡を観測する目的ではなく、水そのものに何らかの変化が表れていると予測し赤外線照射による分析実験を採用するに至った。そして発明者は、先述した本発明のガス分子水和水を捕捉する計測方式を検討することで観測方法を確立し、生成方法を検討して、水クラスレート水の生成方法と新たな物質状態について解明した。

　本発明のように水中にガス分子が溶存されている状態を観測するためには、もとの水（原水）に比べて水中の水素結合率に変化がもたらされている（水素結合率の低下）ことが観測されなくてはならない。Ｘ線照射方式は結晶体の計測には適するものの流動性のある液体の計測には適して居らず水素結合の状態を観測することはできなかった。ラマン分光照射では光線の特性が水計測に最適とは言えず、精度（分解能）の点から不足があり明瞭な差異に関する計測結果は得られなかった。今回の赤外線照射による分析実験により、発明者は本発明のガス分子水和水の生成に史上初めて成功したのみならず、その観測にも史上初めて成功した。以下、赤外線照射による分析実験の内容について説明する。本実験は、いわゆる赤外線分光法（せきがいせんぶんこうほう、infrared spectroscopy）であり、測定対象の物質に赤外線を照射し、透過（あるいは反射）光を分光することスペクトル（スペクトルピーク）を得て、対象物の特性を知る方法をいう。

　赤外線分析実験の実施にあたってはPerkinelmer社製、フーリエ変換赤外線分光分析装置Spctrum-one systemBを用いた。汎用品としての本装置は、図１０（ａ）に示すように光源から発射された赤外線を、鏡とプリズムを通過させ、検体である液体（分子水和オゾン水）に照射し、液体によって反射された赤外線をプリズムと鏡を通過させて受光部に導入して、その変化を計測するものである。

　すなわち、フーリエ変換赤外線分光分析装置３００は、Ｌ字型に屈曲された鏡３０１と、プリズム３０２と、検体配置用台座３０３とを備えている。検体配置用台座３０３の上面面中心には検体充填孔３０３ａが設けられ、検体配置用台座３０３の上面に検体である液体Ｌをスポイドなどによって落とすことにより、液体Ｌが検体充填孔３０３ａを満たす。

　観測にあたっては光源から発射された赤外線ＩＲ１がＬ字型鏡３０１の第１面によって反射されてプリズム３０２に導かれる。プリズム３０２内に突入した赤外線ＩＲ１は、検体配置用台座３０３の検体充填孔３０３ａに導かれ、検体充填孔３０３ａ内の液体Ｌによって特性の異なる赤外線ＩＲ２に遷移するとともに液体Ｌによって反射され、プリズム３０２内を進行し、プリズム３０２から出射される。プリズム３０２から出射した赤外線ＩＲ２は、Ｌ字型鏡３０１の第２面に到達するとともに第２面によって反射され、図示せぬ受光面に導かれる。赤外線ＩＲ１と赤外線ＩＲ２の特性の違いを解析することにより、液体Ｌの実態を観測することができる。

　しかし、このような汎用品の構成では検体である液体Ｌが、直径１０ｍｍ程度の円形すり鉢状に凹んで形成された検体充填孔３０３ａに滴下された状態での観測となり、検体配置用台座３０３の上面で外界にさらけ出された部分と通じている。この部分の体積は大きくないため（数滴程度の滴下容量）、検体充填孔３０３ａ内の部分も含んだ滴下された液体Ｌの全体の温度が装置周辺の温度（室温）と瞬時に同調し、室温（２８℃程度）まで上昇した。この環境下での計測では水の分子運動が余りにも激しく、赤外線分析の解析性能では試験結果の評価は困難であった。

　そこで発明者は、本発明の液体観測にあたって、水温を低下させて水が最も高密度となる３．９８℃付近の温度に液体を保持することと液量を増やすことで対象液が検出装置接触部位との接触で変化することを避ける事が肝要と考え、図１０（ｂ）に示すように保持器３０４を用意し、検体配置用台座３０３の上面に配置した。即ち、生成した液体（ガス分子水和水）を観測前に冷却しておくことにした。フーリエ変換赤外線分光分析装置３００の検体配置用台座３０３と保持器３０４を氷嚢を用いて観測前に０℃近くまで冷却した。加えて、室温（装置のある室内は２８℃であった）による水温の上昇を可能な限り防止するため、検体配置用台座３０３の上面に液体を、保持器３０４を用いて保持することができるようにすると共に、２０℃の常温で生成したサンプル液を一端密閉容器で冷却して０℃近くに冷却した。観測時間中に瞬時の水温上昇が起こらないように保持器３０４に注入するサンプル液の量を１０ｍｌに増加させた。

　図１０（ｂ）の構成では、観測中のクラスレートの温度上昇が抑制され、１～２℃程度から１０℃未満の温度帯、即ち水分子運動が抑制され、水素結合率の変化を解析できる程度の状態を維持した観測（水分子運動の抑制と水温変化による条件の変動が無い観測）が可能となった。

　次に分析の詳細および結果を説明する。実際の分析にあっては、各サンプルにおいて、観測開始時０℃付近から温度を１℃ずつ上昇させるたびに赤外線の吸光度の測定を行い、１０℃まで測定を行った。そして、総てのサンプルを平均して０℃から１０℃という水分子運動の比較的安定した温度領域について計測データを平均し、原水とガス溶存液のデータを比較する方法で検討した。分析対象となるガス溶存液から、ガスを溶存させていないコントロールとなる原水を差し引く方式で差異を確認した。尚、サンプルは原水である水道水、原水をイオン交換膜によりろ過した水、ガス溶存水４種類の計６種類で実施した。

　赤外線分析により得られたガス分子水和水のデータを図１１～図１６に示す。総てのデータは、最上部の測定値が水温１０℃のときのもので、以下１℃づつ低下した状態のものを記載している。測定開始時点の水温でのデータは最下部のデータであり、計測順序としては下方から１℃上昇する毎に測定値を記録して全ての測定されたデータが表示されている。横軸の単位はカイザー（ｃｍ^－１）であり、赤外線の振動数に該当する。縦軸は赤外線の吸光度の各データ間での相対的な強度に対応したものであり、単位はない。

　一般論として、赤外線分析による水の代表的な吸光度のピーク（以下、「ピーク」と記す）は３４００カイザー付近（詳しくは３２００カイザーと３６００カイザー）に得られるとともに、１６００カイザー付近にも特有のピークが得られる。３２００カイザー付近のピークは水素結合の状態に対応するものである。３６００カイザー付近のピークは、水分子内の酸素原子と水素原子の結合（共有結合）の伸縮に対応し、３２００カイザー付近のピークは、水分子同士の水素結合とその他の分子（ガス分子）同士間の結合の量に対応する。

　図１１は、ガスを混入する前の原水としての新潟県燕市の水道水の測定データを示す。大気環境に存在する水であり、溶存酸素濃度は８．４ｍｇ／Ｌであった。本観測結果は、一般的な水から得られるものと同様であった。

　図１２は、上記原水をイオン交換樹脂（オルガノ社製Ｇ５０－Ｂフィルタ：ＣＪ０１０２Ｓ２０１μｍミリポア）によりろ過することによって得られるろ過原水の測定データを示す。図１１の原水と同様、溶存酸素濃度は８．４ｍｇ／Ｌであった。

　図１３は、本発明の技術を用いて純酸素ガスを原水に溶存させた酸素水（酸素分子溶存液体）の測定データを示す。図１４は、本発明の技術を用いて純窒素ガスを原水に溶存させた窒素水（窒素分子溶存液体）の測定データを示す。図１５は、本発明の技術を用いて水素ガスを原水に溶存させた水素水（水素分子溶存液体）の測定データを示す。溶存水素濃度は１．３ｍｇ／Ｌであった。図１６は、９５％濃度の酸素を無声放電によりオゾン化（封入オゾンガス濃度：気相：４５ｇ／Ｎｍ^３）し、得られたオゾンガスを本発明の技術を用いて原水に溶存させたオゾン水（オゾン分子溶存液体）の測定データを示す。観測はオゾン濃度１８ｍｇ／Ｌの時点で行われた。

　以下、図１２～図１６の測定データから図１１の原水の測定データを差し引いて、ガスの溶存前後で水素結合に変化が生じているか否かを比較検討した。図１７～図２１にその結果を示す。

　図１７に示すように、ろ過原水の測定データから原水の測定データを差し引いた値はほぼ一定である。すなわち、ろ過原水の測定データと原水の測定データとの間で、水素結合エネルギーを示す３２００カイザーから３６００カイザー付近までのピークの形に変化は見られなかった。

　一方、図１８に示すように、酸素水の測定データから原水の測定データを差し引いた値を示すグラフには、３２００カイザーから３６００カイザー付近において大きな変化が見られた。３２００カイザー及び３６００カイザー付近は水素結合の結合エネルギーを示し、３２００カイザー付近が減少すると共に３６００カイザー付近が増加している。酸素水について、赤外線分光法により測定される水分子間の水素結合はピークが、水（原水）に比べて明瞭に小さくなっている。すなわち、酸素水については、原水に対して極めて顕著に水素結合の結合エネルギーの量の減少が生じていることが観測された。同様に、図１９に示すように、窒素水についても顕著に水素結合の結合エネルギーの量の減少が生じていることが観測された。図２０に示すように、水素水についても水素結合の結合エネルギーの量の減少が生じていることが観測された。図２１に示すように、オゾン水についても水素結合の結合エネルギーの量の減少が生じていることが観測された。

　上記のように、ガスの種類に関わらず、本発明のクラスレートに対する赤外線分析によれば、通常のガス気泡の液体への溶解では得られない、顕著な水素結合エネルギーの量の減少効果を観測することができた。本結果は、サンプル間の違いにより、比較点として唯一のポイントであるガス分子の存在が、水中で無尽蔵かつ連続的に展開される水素結合を、赤外線分析で容易に計測可能な程に顕著に減少させるということを示しており、それほど大量のガスが液中（水中）に分子の状態で存在しているということを示唆する観測結果でもある。尚、ガスが分子単位ではなく気泡として液中に存在した場合には、水とガス気泡の界面は明瞭であり水の水素結合に計測可能な程に変化が生じる事は無い。

　上記観察によれば、水中にガス分子を溶存させて生成される分子水和オゾン水であって、赤外線分光法により測定される水分子間の水素結合のピークが、水に比べて小さいガス分子水和水が得られたことが確認された。言い換えると、本発明のガス分子水和水においては、水分子間の水素結合のピークが、水に比べて小さいことが赤外線分光法により観測されるほど、ガス分子が水全体に高密度に分散している。すなわち、本発明のガス分子水和水は、赤外線分光法という観察法の面からも新規な物質として捉えられるものである。

　上記の実験では、ガス分子が、酸素分子と、窒素分子と、水素分子と、オゾン分子の場合においてガス分子水和水が生成されることが確認されたが、ガス分子の種類はこれらに特に限定されない。炭酸ガスやその他の分子の場合であっても、同様にガス分子水和水が生成可能である。

　尚、上記観測方法においては、ガス分子水和水の冷却に検体配置用台座３０３と保持器３０４とを用いたが、ガス分子水和水を観測に適した所定温度以下に冷却し、保持する冷却装置があれば、とくにその形態は限定されない。観測に適した条件であれば、冷却温度、観測するサンプル液の量などの諸条件は特に実施形態のものには限定されない。

　さらに発明者は、先述したように、ガス分子が原水、原液に分散した結果、当該原水、原液中の水分子のクラスター（水クラスター部）の状態を変えていることを見出した。独立行政法人理化学研究所のプレスリリース「均一と考えられていた液体の水に不均一な微細構造を発見」（http://www.riken.go.jp/r-world/research/results/2009/090811/index.html）にも記載があるように、均一な液体であると長らく考えられてきた水の中には微細な構造（不均一性）が存在することが知られている。大型放射光施設Ｓｐｒｉｎｇ－８のＸ線ビームラインＩＢＬ４５ＸＵ小角散乱と高精度ラマン光分析装置等による解析の結果、水の密度の不均一性が水の中の２種類の微細構造によるものに由来することがわかった。すなわち密度の不均一性は、「氷によく似た微細構造」が「水素結合が歪んだ水分子群」の海の中につかっている水玉模様のような微細構造をしているために生じている。

　ここで、「氷によく似た微細構造」は周囲に比べて水分子が高い密度で集まった状態であり、一種のクラスター構造を形成している。このことは、水分子をフェムト秒の単位で計測することにより観測されるものであり、クラスター構造はきわめて短い時間で生成・消滅を繰返していることが理解される。この高い密度で集まった水分子群の状態、すなわち水たまの玉の部分は、他の分子が低密度に存在する水領域に比較して水素結合率が高いといえる。

　図２２（ａ）は、通常の水（原水）における水クラスターの状態を示す模式図であり、数十個程度の水分子の塊が、ナノ秒以下の速度で構成を変え続けている。図２２（ａ）では、水クラスター部を円環状のクラスター域で模式的に表している。環状のクラスターを（Ｈ_２Ｏ）_ｎで表す場合、水分子Ｈ_２Ｏの数であるｎが例えば３から６０までのものについて検討がされているが、特にｎの範囲は限定されない。そして、各水分子の単独での運動も存在するが、このように葡萄の房のような状態に水分子が集合したクラスター（以下、「水クラスター部」と呼ぶ）も水中で生成されるとともに、独自の動きを示す。

　一方、図２２（ｂ）は、本発明のガス分子水和水における水クラスターの状態を示す模式図である。上述したとおり、本発明ではガス分子の爆発、拡散時に多量のガス分子が原水の水分子の海を貫通して横切るが、当該ガス分子の作用により、図２２（ａ）に示された水クラスター部は分断され細分化される。図２２（ｂ）では、細分化された水クラスター部（微細化された水クラスター部）を、楕円環状のクラスター域で模式的に表している。その後、ガス分子は水分子間に存在することとなる。すなわち、図２２（ｂ）のガス分子水和水においては、原水中においてガス分子を溶存させることにより、水分子が周囲に比べ高密度に集合した原水中の水クラスター部が破砕され、図２２（ａ）の原水に比較して水クラスター部が微細化されている。結果的に、本発明のガス分子水和水においては、水クラスター部の水分子の平均数は、原水中における水クラスター部の水分子の平均数より少ないこととなる。さらに、ナノ秒単位で変化する水クラスターにガス分子が高密度に介在することにより、大きな水クラスター部を形成することがされ難い状態が維持され、微細化された水クラスター部が保持される。結果、本発明のガス分子水和水においては、未処理の原水に比べると平均して水クラスター部の小さな状態を長時間保持することが可能となる。

　本発明のガス分子水和水において微細化された水クラスターが保持されるということは、原水に比べて高密度に水分子が存在する領域が減っていることを意味する。このことは、水分子間の距離が平均的に遠くなり、結果的にガス分子水和水の水素結合率は原水の水素結合率より低下することを意味する。すなわち、本発明において、水素結合率の低下を生じさせるガス分子の作用は、単に水分子間に存在して当該水分子間の水素結合を弱める（水素結合エネルギーを低下させる）という作用のみではない。ガス分子は、原水の水クラスター部を破壊して微細化し、微細化された水クラスター部を保持するという作用を奏することによっても水素結合率の低下という効果を生じさせている。したがって、本発明のガス分子水和水が生成される条件として、溶存されたガスの量が飽和濃度に達していることは必要ではなく、既に説明した生成プロセスのように、一定の生成条件の下では、ガスの量が飽和濃度以下の場合であってもガス分子水和水が生成可能である。

　上記の説明ではガス分子の種類については特定せず、一般的なガス分子が水中に高密度に溶存した例であるガス分子水和水を説明した。本発明では、ガス分子の中でも特にオゾン分子が水中に高密度に溶存した分子水和オゾン水に着目し、放射性物質の除染処理、除去に利用することを提案している。すなわち、分子水和オゾン水はガス分子水和水の一種である。

　次に、さらに本発明の効果を向上させるための種々の方策を紹介する。

　原水となる水道水、地下水、雨水、河川湖の水、沼水等の清水や、膜ろ過により不純物を除去した有機物量の少ないろ過水を予め冷却して、貯留しておくことが望ましい。ここで、原水の温度は１５℃以下、望ましくは１０℃以下、さらに好ましくは４℃付近に冷却し、貯留しておくことが望ましい。４℃付近が水の分子運動が最も弱い水温域であり、当該温度下において、効率的にオゾン分子を水中に溶存させることができるからである。

　また、分子水和オゾン水の生成後もその温度は１５℃以下、望ましくは１０℃以下、さらに好ましくは４℃付近に冷却し、貯留しておくことが望ましい。この範囲に温度設定することにより、例えばガス分子がオゾン分子の場合、ヘンリー定数で説明される温度上昇に伴うオゾンの自己分解現象を抑制し、オゾン溶解及び濃度上昇を効率よく行い、かつ溶解させたオゾンの濃度を低下させないことが可能となる。また、４℃付近が、水の分子運動が最も弱い水温域であり、当該温度下において、高い濃度で安定的にオゾン分子の水中への溶存を高い濃度で安定的に維持することができるからである。

　一般的なオゾン水では、実用に耐えうるほど長時間貯留しておくことは不可能である。一般的なオゾン水においては、オゾンの自己分解または大気中への放出などにより、オゾン濃度の半減期は１分間程度であって、貯留はできず、オゾンの高濃度を維持したまま、対象物に接触させることは不可能であった。また、大気中へのオゾンの放出により有毒な物質が大気中に拡散するおそれもあった。したがって、本発明のような放射性物質の処理、除去への適用は理論上のものにとどまり、実用は不可能と考えられていた。

　しかしながら、本発明で使用される分子水和オゾン水は、今回説明したような放射性物質の処理、除去の実用に耐えるほど長時間貯留しておくことができる。すなわち、分子水和オゾン水は、高いオゾン分子溶存濃度が実用に耐えうるほど長時間維持可能である。本発明で使用する分子水和オゾン水は、例えば６０ｐｐｍ（６０ｍｇ／ｌ）といった高いオゾン濃度を所定時間にわたって維持することが可能であり、実用に十分耐えうるものである。

　発明者らが実施した分子水和オゾン水の濃度維持データを説明する。この時の実証用装置における条件は、オゾンガス発生濃度が２１０ｇ／Ｎｍ^３、オゾンガス発生量８リットル／分、オゾン水貯留タンク容量１トン、気液混合プロセス液流量１５リットル／分、気液混合プロセス流入液水圧０．３５ＭＰaであり、気液混合機構は本発明で開示したスーパーキャビテーションによる装置で行った。また、水道水である原水はタンクから別のループで循環させる系内に配置したチラーにより水温は１５℃に維持した。タンク内に貯留されながら生成されるオゾン水には、大気圧以外に圧力は加わっていない。そのような条件で生成した結果、溶存オゾン濃度は５６．７ｐｐｍ（ｍｇ／ｌ）であり、ほぼ６０ｐｐｍ（６０ｍｇ／ｌ）とみなせる値である。生成後、水温を１５℃のまま維持するチラーとチラーに連続的に液を流入循環させる０．４ｋｗのポンプで５リットル／分で運転する以外の、オゾン水生成ユニットすべてを停止して、濃度の低下について紫外線吸収式溶存オゾン濃度計で連続的に計測した。

　図２３は、上記の計測により得られた時間経過に応じた濃度低下のデータを示すグラフである。一般オゾン水では濃度半減期が１分といわれているオゾン水と著しく異なり、本発明で採用した分子水和オゾン水である本発明のオゾン水では２５時間という長時間まで濃度半減期が顕著に延長された（半減濃度は２８．４ｐｐｍ）。計測開始時の６０ｐｐｍ（ｍｇ／ｌ）という濃度領域は、水に対するオゾン溶存の大気圧におけるほぼ飽和の濃度であり、小規模な当該実証装置といえども１トンもの水を加圧もせずに貯留できることは、従来の常識では不可能であったことである。当該分子水和オゾン水は、前記分析によって原水に対して水素結合エネルギーが減少する状態であることも同時に観測した。このように、極めて不安定なオゾンを水中に長時間維持できることから、数十トンの貯留も装置の大型化により効率的に実施可能となり、また広域の汚染地域に遍く散布して回る車両による移動にも耐えて濃度が保持されることが確認された。さらに、６０ｐｐｍ（ｍｇ／ｌ）に近い極めて高い濃度のオゾン水を供給できることから、本発明で提案している放射性物質の剥離溶出といった処理効果を十分に発揮できることを立証した。

　本発明の分子水和オゾン水を散水散布して放射性物質と放射性物質を含む有機物を水相に一時的に懸濁させ、汚染された土壌の表層から、鉛直方向に流動移動させて再び深層の有機物に結着させて固定化する方法は前記した。実際にこの方法で除染を行う場合、対象地が極めて広域となることから、放射性物質処理装置およびシステムは広域の汚染地に対処可能なものであることが必須となる。例えば放射性物質処理装置において、原水は先ず膜ろ過などでオゾンと反応性のあり、オゾンの分解要因となる有機物や金属成分を除去して清浄な水にする水浄化ユニットで処理されるのが望ましい。また、後段の分子水和オゾン水の生成ユニットに供給する原水または分子水和オゾン水を生成しながら、又は貯留しながら冷却保持するチラーユニットを設けることが望ましい。ここでチラーユニットは、原水または安定オゾン水を１５℃以下、望ましくは１０℃以下、さらに望ましくは水分子運動の最も安定してオゾン水の生成、保持に適した４℃付近の水温に冷却することが望ましい。

　放射性物質処理装置の一実施形態においては、オゾン分子が少なくとも原水の水分子間に存在し、水素結合率が原水の水素結合率より小さくなるほどに高密度で前記オゾン分子が溶存保持された分子水和オゾン水を生成する生成ユニットと、分子水和オゾン水を貯留するタンクと、分子水和オゾン水を放射性物質が結合した無機物母材および有機物に対し散布する散布ユニットと、が設けられる。好ましくは、上述した、チラーユニット、水浄化ユニット等が設けられる。チラーユニットによって冷却された水は、上記のタンクにて分子水和オゾン水になるまで気液混合して高濃度の分子水和オゾン水となる。但し、当該数十トンをこえる水量を生成することが想定される場合、タンク、チラーユニット、オゾンガス発生装置、生成ユニット（オゾン水生成装置）等の装置は大型であるが、これを移動可能なシステムにすることは道路通行上の制限を含め困難となる。従って、分子水和オゾン水を生成し終えるまでの工程は基本的に図７に示したような固定型の施設として設営し、そこで実施することが望ましい。生成された分子水和オゾン水は、半減期が２５時間といった実施例のように半径数キロメートルといった除染対象地までの移動においては濃度保持ができるので、タンクを搭載した車両に生成した分子水和オゾン水として導入積載して、車両で対象地に到達して散水散布を行う。当該車両には、放水装置や散水装置を搭載しておき、それを用いてタンクから必要十分な水量を効率よく散水することがよい。また、当該車両には各機器を稼動させるための電源が搭載される。

　一方、規模の小さな対象地に同様の土壌除染処理を行う場合は、前記システムに限定されず全て又は一部の機器類を適正に車両搭載し、対象地で連続的に分子水和オゾン水生成と、散水ができるようにしてもよい。

　また、今回の使用、特に屋外散布の場合には、脱気により発生するオゾンガスや、オゾン酸化反応により発生するガスを、人が呼吸で吸引しないよう安全にコントロールする方法が不可欠となる。発明者の検討した結果からは、一般オゾン水に比較して分子水和オゾン水から脱気するオゾンガスは、同じ濃度および散水条件であるとき１／１００以下と顕著に低いものの、環境中で大量に散水散布する本発明の場合には、有毒なオゾンガスが拡散するリスクがある。従って、散布作業にあたる人員はオゾン分解機能を有するマスクの着用など吸引しないための装置をこうずるべきである。オゾンガスは気相中では比較的比重が重く人の存在する地表に漂う傾向があるので、オゾンガス濃度検知機器を携帯した作業者が、風の流れ方向を考慮して周囲のオゾン残存量を計測し、住民など人が吸引しないような安全措置をとることが必要となる。さらに、一定の狭い区域で分子水和オゾン水を散水接触させる場合、局所排気等により排出されるオゾンガスを陰圧制御して集合させ、オゾン分解触媒や加熱装置を用いて無害化する、たとえば酸素に戻す等して、安全を確保するための措置を施すことが望ましい。未反応のオゾンガスやオゾンと有機物の反応で副次的に生成される可能性があるガスは、局所排気により除去することができる。

　また、無機物母材の表層に結合した放射性物質を塩類、特にカリウム塩、アンモニウム塩、アルミニウム塩等を散布して前処理することにより、母材からの放射性物質の剥離の効率を向上させることができる。すなわち、放射性物質よりもさらに結晶構造に取り込まれる力の強い塩類のような薬剤を予め、または分子水和オゾン水と同時に散布することにより、より効率的に母材から放射性物質が剥離する。このような塩類が放射性物質を押し出すように無機物母材の結晶構造に取り込まれると、無機物母材へ結合していた放射性物質は母材から放出され、さらに添加された分子水和オゾン水により、放射性物質は鉛直方向に移動する。また、たとえ放射性物質が土壌表層の無機物母材に結合しても、散布された塩類が結合した無機物母材に先に取り込まれることにより、土壌表層の無機物母材から放射性物質を除去する効率が高くなる。このような塩類は、肥料としても用いられているものであり、環境への悪影響がない点でも好ましい。

　さらに、分子水和オゾン水による化学的な作用と物理的なせん断力によって、母材からの放射性物質の剥離の効率を向上させることができる。アスファルトやコンクリートの表面等の、硬く平滑な場所の除洗時には、回転するブラシ等による物理的なせん断力と分子水和オゾン水による化学的な剥離作用を併用することにより、除洗効率を向上させることができる。物理的なせん断力を作用させる機器装置は、特に限定されない。

　さらに、分子水和オゾン水の生成時に、過酸化水素等オゾン酸化力を高める薬剤を適量投与してオゾンによる剥離効果をさらに高めることが可能である（いわゆる促進酸化効果）。例えば、汚泥に分子水和オゾン水を散水・接触させる時に、同時に当該薬剤を散水する送水経路内でスタティックミキサーといった混合機構を用いて添加することにより、または、予め当該薬剤を分子水和オゾン水にタンク内で添加しておくことにより、対象物に対してさらに強い強度で、効率的に放射性物質に作用させ剥離溶出させて除去することができる。特に、大量にオゾン消費物質／有機物が含まれる土壌や汚泥が対象である場合は、分子水和オゾン水単独の作用ではなく、過酸化水素水、アンモニア等の適当な酸化剤の酸化作用を複合して用いることが望ましく、効率的に放射性物質を除去することができる。過酸化水素水は、分子水和オゾン水を対象物に接触させる前、または分子水和オゾン水の生成中または生成後において、分子水和オゾン水に添加することができる。

　分子水和オゾン水を生成し、貯留する装置を車両に直接搭載したり、当該装置を車両により牽引可能に構成することが可能である。この構成により、放射性物質の除去現場で、効率的な作業が可能となる。この搭載車両が散水、放散などのポンプユニットを含む。また、散布により近辺に脱気発生するオゾンガスを、車両運転者が呼吸により吸引しないように、運転席などには、金属触媒等オゾンガス分解機構（オゾンを酸素に戻して無害化する）などを設け、換気に含まれるオゾンが運転室などに流入しないような安全措置を搭載することが望ましい。

　放射性物質の放出により破壊された環境の修復技術として、排土、客土、転土などの土木工学的手法や、植物を使ったファイトレメディエーションなどが検討されている。しかしながら、土木工学的手法は排土の処分場所がなく、転土をすると植物根圏に放射性物質が存在する状態になりかねない。またコストもかかり、森林や斜面、さらには現在、人が居住している地域での対応は不可能と言っても過言ではない。

　一方、ヒマワリやナタネを用いたファイトレメディエーション技術の適用も期待され、実験されているが、セシウムについては土壌表層に保持されていることから、経根摂取は期待できない。また、セシウムとカリウムが共存する状況下では競合反応でカリウムが優先的に摂取されるため、肥沃な土壌への適用は困難であると考えられる。さらには、根から吸収された放射性核種の濃度は、一般に葉や茎において高くなるため、それらを安全に減容化する技術も必要となる。

　本発明によれば、「内部被曝」はもとより「外部被曝」のリスク低減化対策を、上述した土木工学的工法やファイトレメディエーション（phytoremediation）技術を用いることなく、原位置で実施することが可能となる。

　また、除染が困難な森林の枝葉や牧草などの植物類、野菜や海産物などの食品類、汚染が著しい海底土、上下水道汚泥、建物壁面など、広範囲に適用できる可能性が高く、多方面での実用化が期待される。

　以下、本発明に関する実験例、実施例を説明する。

１．基礎実験
（１）コールド試験
＜材料及び方法＞
　神奈川県で採取した土壌試料を１１０℃で２時間ドライングオーブンを用いて乾燥し、目開き２ｍｍおよび０．６ｍｍのステンレス製ふるいで、砂礫を除去した土壌１ｇを試料Ａとして得た。そして、その土壌１ｇ（試料Ａ）に０．１ｍｇ／ｌの安定性セシウム溶液を１ｍｌ添加後に１日間室温でエイジングし、１１０℃で２時間ドライングオーブンを用いて乾燥した土壌を試料Ｂとして得た。試料Ａはセシウムが供給されてから長時間が経過した状態、試料Ｂはセシウムが供給された直後（例えば原子力発電所の事故後）の状態をシミュレートしたものである。

　各土壌試料をＧＦ－Ｄガラス繊維ろ紙を装着した半径φ２０ｍｍの円柱ファンネル型ガラス製ろ過器にそれぞれ充填した。

　展開液として、蒸留水（試料Ａ，Ｂ－１）、塩化マグネシウム溶液（試料Ａ，Ｂ－２）、塩酸ヒドロキシルアミン添加酢酸（試料Ａ，Ｂ－３）、過酸化水素水添加酢酸アンモニウム溶液（試料Ａ，Ｂ－４）を順次２０ｍｌずつ添加した。さらに土壌を白金るつぼに移し入れ、フッ化水素酸添加硝酸で完全分解した（試料Ａ，Ｂ－５）。試料Ａ，Ｂ－１は「水溶態」、試料Ａ，Ｂ－２は「吸着態」、試料Ａ，Ｂ－３は「鉄・マンガン酸化物結合態」、試料Ａ，Ｂ－４は「有機物結合態」、そして試料Ａ，Ｂ－５は「結晶構造態」を抽出していることになる。各展開液は硝酸酸性にしたのち１００ｍｌに定容し、誘導結合プラズマ質量分析装置（Agilent社製７５００）で安定セシウム濃度を定量した。

＜結果及び考察＞
　試料Ａおよび試料Ｂの各抽出分画における安定セシウムの濃度と存在割合を表１に示す。

　表１からわかるとおり、試料Ａの安定セシウム濃度は「結晶構造態」＞「有機物結合態」＞「鉄・マンガン酸化物結合態」の順に低くなり、「水溶態」及び「吸着態」では検出されなかった。この結果は、添加されてから時間が経過したセシウムは、長石などの珪酸母材に取り込まれた「結晶構造態」として存在し、移行しにくくなっていることを示している。

　一方で、試料Ｂの安定セシウム濃度は「有機物結合態」＞「吸着態」＞結晶構造態＞「鉄・マンガン酸化物結合態」の順に低くなり、「水溶態」は検出されなかった。この結果のうち、「結晶構造態」のセシウム濃度は試料Ａとほぼ同一（約２．６μｇ／ｇ）であり、新たに添加したセシウムが「結晶構造態」に変化したものではないことが明らかとなった。すなわち、添加されて間もないセシウムは、まず物理的に吸着あるいは有機質と結合することにより土壌に保持されていることを示している。

　この結果は、土壌に供給されたセシウムは、まず土壌表面に物理的に吸着した後に、フミン質等の有機物と結合し，さらには結晶構造に取り込まれて安定化することを示している。

（２）ホット試験
＜材料及び方法＞

　福島県川俣町のアスファルト道路横で採取した土壌試料を１１０℃で１時間３０分間ドライングオーブンを用いて乾燥し、目開き２ｍｍおよび０．６ｍｍのステンレス製ふるいで、砂礫を除去した後、その1～５ｇを半径φ４０ｍｍの円柱ファンネル型ガラス製ろ過器に充填し、カラム状にした。なお、当該土壌の粒径分布は０．６ｍｍ以下＞２ｍｍ以上＞０．６ｍｍ～２ｍｍであった。フィルタとしてはＧＦ－Ｄガラス繊維ろ紙を用い、土壌がろ液中に漏出しないようにした。

　注入した展開液は、太陽光で塩素を分解除去した水道水（試料Ｃ）と、約５７ｍｇ／ｌの分子水和オゾン水（試料Ｄ）の２種類である。展開液は２００ｍｌ以上をファンネルに注入し、硝酸を含むメスシリンダで受け、ろ液が２００ｍｌになった段階で試料の採取を止めた。試料液を硝酸酸性としたのは、測定容器へのセシウムの吸着を防止するためである。

　また、１ｌガラス製ビンに同土壌試料５ｇを入れ、約５７ｍｇ／ｌの分子水和オゾン水５００ｍｌを瞬時に添加してよく振とうしたのち、ＧＦ－Ｄガラス繊維ろ紙で２００ｍｌをろ過した（試料Ｅ）。

　すなわち、試料Ｃおよび試料Ｄの実験はカラム試験、試料Ｅの実験はバッチ試験である。測定は地方独立行政法人東京都立産業技術センターのガンマ線スペクトロメータ（ORTEC社製ＧＭＸ－２００，Seiko ＥＧ＆Ｇ　ＭＣＡ）を用い、同一のジオメトリとなるようにしてから５，０００秒間測定した。また、土壌も同一ジオメトリとなるようにして５，０００秒間測定した。測定した核種はセシウム－１３４（６０５ｋｅＶ）とセシウム－１３７（セシウム－１３７と放射平衡となっているバリウム－１３７ｍが放出する６６２ｋｅＶ）である。

＜結果及び考察＞
　各試料を目視すると試料Ｃは透明であるが、試料Ｄ及び試料Ｅは白濁しており、試料Ｄよりも試料Ｅの方が白濁の度合いが高かった。これは、試料中のフミン質がオゾンによって土壌母材から切断・剥離され、容器等への吸着を防ぐために添加した硝酸で酸性となったためであると考えられる。また、ろ過速度も試料Ｃ＞試料Ｄ＞試料Ｅの順に遅くなった。これは、オゾンによって母材から剥離されたフミン質が、土壌層あるいはガラス繊維ろ紙上で目詰まりを起こしたためであると考えられる。

　したがって、水道水ではフミン質は土壌からまったく溶出しないものの、分子水和オゾン水と接触させることによって水相へ脱離させ、鉛直方向へ移行させることが可能であると考えられる。

　放射線測定の結果、現段階での分子水和オゾン水による土壌中のセシウムの除去率は５０％程度であったが、これはバッチ試験として最もセシウムが吸着しやすい粒径が小さい分画のみを使った場合の値である。

　また、フミン質の溶出量とセシウム－１３７濃度との間に関係が見られない理由として、セシウムが結晶構造に早くも取り込まれている可能性が示唆された。

　塩化アンモニウムや塩化カリウム溶液を、事前に添加してセシウムイオンをアンモニウムイオンやカリウムイオンと交換してから「分子水和オゾン水」と接触させることにより、より土壌からの除去率、すなわち移行量を向上できるものと考えられる。

　さらには、オゾン水に１０ｐｐｍ程度の過酸化水素水を添加することにより、促進酸化反応も期待できる。

　なお、本発明は、本発明の趣旨ならびに範囲を逸脱することなく、明細書の記載、並びに周知の技術に基づいて、当業者が様々な変更、応用することも本発明の予定するところであり、保護を求める範囲に含まれる。また、発明の趣旨を逸脱しない範囲で、上記実施形態における各構成要素を任意に組み合わせてもよい。

　本発明は、放射性物質の結合した部位、物質、場所などの対象物を特に限定せず、幅広い対象物に対して適用可能であるため、様々な場面での放射性物質の処理、除去に利用可能である。

１０　土壌
１２　分子水和オゾン水
１４　雨水
２０ａ，２０ｂ　母材
２２ａ，２２ｂ　有機物
２４　セシウムＣｓ同位体（セシウム－１３４，１３７）
２６ａ，２６ｂ　土壌粒子
２８　無機物結晶構造中の原子
２０１　気体混合液生成装置
２０２　貯留タンク
２０３　気体供給装置
２０４　循環系装置
２０５　気液混合装置（ガス分子溶存液体生成装置）
２０６　溶解促進槽
２０７　温度保持装置
２３１　ベンチュリ管
２３２　上流側大径路
２３３　絞り傾斜路
２３４　小径路
２３５　開放傾斜路
２３６　下流側大径路
２３７　スーパーキャビテーション作用部
２３９　気体供給パイプ
２４３　磁気回路
２４５　一方の磁石片
２４６　他方の磁石片
２６５　気液分離装置
２６７　気体分解装置
３００　フーリエ変換赤外線分光分析装置
３０１　Ｌ字型鏡
３０２　プリズム
３０３　検体配置用台座
３０４　保持器

Claims

　原水中にオゾンを溶存させて生成する分子水和オゾン水を用いて、放射性物質に汚染された対象物から、前記放射性物質を分離する放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　オゾン分子が少なくとも原水の水分子間に存在し、水素結合率が前記原水の水素結合率より小さくなるほどに高密度で前記オゾン分子が溶存保持された分子水和オゾン水を生成する工程と、
　放射性物質が結合した無機物母材および当該無機物母材に結合した有機物に、前記分子水和オゾン水を接触させ、前記無機物母材および前記有機物から前記放射性物質を、前記オゾン分子の酸化作用により分離する工程と、
　を含む放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項１記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　前記無機物母材および前記有機物が存在する土壌と、土壌表層に分布する植物を含む放射能に汚染された前記対象物としての対象地に、前記分子水和オゾン水を散布する工程と、
　前記分子水和オゾン水の散布後に発生する前記有機物と前記放射性物質を含む液体を、前記土壌表層から剥離し、鉛直方向に浸透させることにより、前記土壌表層から露出しないように土壌の深部に移動させる工程と、
　移動した前記液体中の前記放射性物質を、土壌中の無機物母材および有機物に再結合させて固定せしめる工程と、
　をさらに含む放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項１記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　家屋、建物、構造物、森林、農作物、瓦礫、車両を少なくとも含む放射能汚染環境に存在する前記対象物に、前記分子水和オゾン水を散布して前記放射性物質を剥離する工程と、
　前記分子水和オゾン水の散布後に発生する前記有機物と前記放射性物質を含む液体を、所定の場所まで所定の移動経路を経由して移動させる工程と、
　移動した前記液体中の前記放射性物質を、前記移動経路中で無機物母材および有機物に再結合させて固定せしめる工程と、
　をさらに含む放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項３記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　環境から集積された前記放射性物質を含む前記対象物としての汚泥に、前記分子水和オゾン水を散布して前記放射性物質を含む水相を一時分離する分離工程と、
　前記水相を吸着性の高い物質に再結合させて濃縮する濃縮工程と、
　前記分離工程および前記濃縮工程を反復して実施することにより前記汚泥中の前記放射性物質を濃縮し汚染汚泥量を減容化する工程と、
　をさらに含む放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項１記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　前記分子水和オゾン水を生成する原水または、前記分子水和オゾン水を１５℃以下の温度に冷却保持する工程をさらに含む、放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項２から４のいずれか１項記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　前記分子水和オゾン水の散布工程の前に、前記対象物に塩類を添加して前記無機物母材および前記有機物に接触させる工程をさらに含む、放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項６記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　前記塩類がアンモニウム塩と、カリウム塩と、アルミニウム塩の少なくとも一つを含む、放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項２から４のいずれか１項記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　前記接触工程の前において、前記分子水和オゾン水の生成工程中または生成後において、過酸化水素溶液を添加する工程をさらに含む、放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　請求項１から８のいずれか１項記載の放射性物質に汚染された対象物の処理方法であって、
　前記放射性物質がセシウム１３４、セシウム１３７、プルトニウム２３９、プルトニウム２４０、テクネチウム９９、ルテニウム１０６の少なくとも一つを含む、放射性物質に汚染された対象物の処理方法。
　オゾン分子が少なくとも原水の水分子間に存在し、水素結合率が前記原水の水素結合率より小さくなるほどに高密度で前記オゾン分子が溶存保持された分子水和オゾン水を生成する生成ユニットと、
　前記分子水和オゾン水を貯留するタンクと、
　前記分子水和オゾン水を放射性物質が結合した無機物母材および有機物に対し散布する散布ユニットと、
　を備える放射性物質処理装置。
　請求項１０記載の放射性物質処理装置であって、
　前記生成ユニットに供給する前記原水を予め冷却するか、前記タンク内で前記分子水和オゾン水を生成しながら、又は貯留しながら冷却保持するチラーユニットをさらに備える、放射性物質処理装置。
　請求項１０記載の放射性物質処理装置であって、
　前記原水を前記生成ユニットに供給する前に、オゾン分解の要因となる金属を含む有機物またはオゾン反応性のある物質を除去する水浄化ユニットをさらに備える、放射性物質処理装置。
　請求項１０から１２のいずれか１項記載の放射性物質処理装置と、当該処理装置を稼働させる為の電源を搭載した車両搭載型放射性物質処理装置。