WO2012108446A1 - 厚みに傾斜のある成形体、およびその製造方法 - Google Patents

厚みに傾斜のある成形体、およびその製造方法 Download PDF

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路治 谷口
大 佐藤
鈴木 康司
杉山 亨
裕規 長倉
源臣 荒川
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帝人株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a molded body having an inclined thickness formed of a fiber-reinforced composite material including a reinforced fiber having an average fiber length of 5 mm to 100 mm and a thermoplastic resin, and a method of manufacturing the molded body.
  • the present invention relates to a molded body in which the isotropy of reinforcing fibers is maintained.
  • Fiber reinforced composite materials using carbon fibers, aramid fibers, glass fibers, etc. as reinforcing fibers make use of their high specific strength and specific elastic modulus to make structural materials such as aircraft and automobiles, tennis rackets, golf shafts, fishing rods, etc. It has been widely used for general industrial sports applications.
  • a technique has been proposed in which a long-fiber pellet containing reinforcing fibers is injection-molded with a composite material using a thermoplastic resin as a matrix to obtain various shapes (Patent Document 1). Further, since the reinforcing fibers were broken in the thermoplastic resin by kneading, the weight average fiber length of the reinforcing fibers in the molded body was about 0.1 to 1.0 mm.
  • Patent Document 2 a stamping molding material formed by heating and pressing a composite laminate made of a glass fiber papermaking material containing a thermoplastic resin into a sheet shape and a manufacturing method thereof are disclosed (Patent Document 2). According to this, although it is possible to produce a three-dimensional shaped product having a thickness gradient by integral molding with a short tact, in such thermoplastic stamping molding, the fiber and the resin are greatly flowed in the mold. Orientation occurred and it was difficult to obtain a thermally and mechanically isotropic molded body.
  • Patent Document 3 discloses that a thermoplastic resin molded body having a complicated shape is formed into a molded body made of discontinuous reinforcing fibers and resin that is press-molded while suppressing flow in order to maintain the isotropy of the fibers in the substrate.
  • a method of manufacturing a molded body in which the above is integrated by injection molding With this method, it is possible to obtain an integrated molded body having more isotropic characteristics with a complex shape, but the injection molded body has a short reinforcing fiber length, so the mechanical strength is low compared to the press molded body, and strength is required. It cannot be used for the parts to be used. Therefore, the design of the molded body is limited, and the use site of the injection molded body is limited.
  • JP 2002-67070 A JP-A-10-193350 JP 2010-253938 A JP 2002-67070 A JP-A-10-193350 JP 2010-253938 A
  • An object of the present invention is to provide a molded article having an inclination in thickness, which is composed of a fiber-reinforced composite material including a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm to 100 mm and a thermoplastic resin. Further, another object of the present invention is to provide a molded body that can maintain the isotropy of the fibers even in the portions having different thicknesses and maintain a constant fiber content in each portion.
  • the present inventors use a random mat composed of reinforcing fibers and a thermoplastic resin, and press-mold with a mold having an inclination in thickness, whereby an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less of reinforcing fibers and a thermoplastic resin
  • molded articles having different wall thicknesses composed of a fiber-reinforced composite material comprising That is, the present invention is composed of a fiber-reinforced composite material including a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm to 100 mm and a thermoplastic resin, and the abundance of the thermoplastic resin is 10 to 1000 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber.
  • the reinforcing fibers are oriented in a two-dimensional random manner with a basis weight of 25 to 3000 g / m 2 , and are shaped bodies having a gradient in thickness.
  • this invention relates to the manufacturing method of the molded object which has inclination in said thickness.
  • the molded body of the present invention is a highly rigid molded body composed of a fiber-reinforced composite material including a reinforced fiber having an average fiber length of 5 mm to 100 mm and a thermoplastic resin. According to the present invention, it is possible to provide a molded article having a complicated three-dimensional shape having at least a portion having a different thickness, being thin, lightweight, excellent in design, and maintaining isotropic properties. According to the present invention, it is possible to obtain a molded product even in a complicated shape with good shape followability, and even if it is thin, it can be molded according to a desired thickness at each portion having a different thickness. In addition, a molded body having almost the same fiber content can be obtained in any part of the molded body.
  • a molded object can be manufactured in a short time by this invention. Furthermore, in the case of cold press, the occupation time in the mold is reduced, and in the case of hot press, the step of impregnating with the thermoplastic resin is omitted, so that the thickness is different with high productivity and complicated 3D It becomes possible to produce a shaped molded body. According to the present invention, it is possible to preferably provide a casing for electric / electronic equipment, a part for automobile, and a part for general industrial use.
  • FIG. 1 is a schematic diagram of the mold and the substrate arrangement on the mold in Example 1, Examples 5 to 7, and Example 14.
  • FIG. FIG. 2 is a schematic view (perspective view) of the molded bodies obtained in Example 1, Examples 5 to 7, and Example 14.
  • FIG. 3 is a schematic view of a mold and a base material arrangement on the mold in Example 2.
  • FIG. 4 is a schematic view (perspective view) of the molded body obtained in Example 2.
  • FIG. FIG. 5 is a schematic diagram of a mold and a substrate arrangement on the mold in Example 3.
  • FIG. 6 is a schematic view (perspective view) of the molded body obtained in Example 3.
  • FIG. FIG. 7 is a schematic diagram of a mold and a base material arrangement on the mold in Example 4.
  • FIG. 8 is a schematic view of a molded product obtained in Example 4.
  • FIG. 9 is a schematic diagram of the mold and the base material arrangement on the mold in Example 8.
  • FIG. 10 is a schematic view (perspective view) of the molded body obtained in Example 8.
  • FIG. 11 is a schematic diagram of the mold and the base material arrangement on the mold in Example 9.
  • FIG. 12 is a schematic view (perspective view) of the molded body obtained in Example 9.
  • FIG. 13 is a schematic diagram of a mold and a base material arrangement on the mold in Example 10.
  • FIG. 14 is a schematic view (perspective view) of the molded body obtained in Example 10.
  • FIG. 15 is a conceptual diagram of an example of the embodiment.
  • FIG. 16 is a conceptual diagram of an example of the embodiment.
  • FIG. 17 is a schematic diagram of members and base materials in Example 11.
  • FIG. 18 is a schematic view (perspective view) of the molded body obtained in Example 11.
  • FIG. 19 is a schematic view of members and base materials in Example 12.
  • FIG. 20 is a schematic diagram (perspective view) of the molded body obtained in Example 12.
  • FIG. 21 is a schematic view of members and base materials in Example 13.
  • FIG. 22 is a schematic view (perspective view) of the molded body obtained in Example 13.
  • FIG. 23 is a schematic view of an example in which the molded body in Example 13 is used as a vehicle dashboard.
  • FIG. 24 is an explanatory diagram of a shear edge structure of a mold.
  • the molded body of the present invention is composed of a fiber-reinforced composite material including a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm or more and 100 mm or less and a thermoplastic resin, and the abundance of the thermoplastic resin is 10 to 1000 with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber. Parts by weight, and the reinforcing fiber is 25 to 3000 g / m. 2
  • This is a molded body having a gradient in thickness that is substantially two-dimensionally oriented with a basis weight of. The inclination to the thickness means that the thickness of the molded body is changed depending on the part.
  • the ratio of the maximum thickness to the minimum thickness is more than 1 and 10 or less.
  • the ratio of the maximum thickness to the minimum thickness is preferably 1.2 or more and 5 or less, more preferably 1.2 or more and 3 or less.
  • the molded body in the present invention can be thin, and the substantial minimum thickness is 0.2 to 10 mm, and the substantial maximum thickness is 0.3 to 30 mm. Giving an inclination to the thickness means that a molded body having a complicated shape whose thickness varies depending on the part can be obtained with good shape followability, and not a thickness unevenness. For example, even if it is a molded object which has a thin part, it aims at obtaining shaping
  • the portion where the thickness changes may be a stepwise change, a linear inclination change, or a non-uniform change.
  • the portion with the change in thickness may be only one side or both sides.
  • the abundance of the thermoplastic resin in the fiber reinforced composite material is preferably 50 to 1000 parts by weight, more preferably 50 to 500 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fibers.
  • the reinforcing fibers are discontinuous, and the average fiber length of the reinforcing fibers is 5 mm or more and 100 mm or less.
  • the average fiber length of the reinforcing fibers is 10 mm or more and 50 mm or less, and more preferably 10 mm or more and 30 mm or less.
  • the length of the reinforced fiber which comprises a random mat can be made into fixed length by employ
  • the reinforcing fiber volume content is lower than 5%, the reinforcing effect may not be sufficiently exhibited.
  • it exceeds 80% voids are likely to occur in the resulting molded article, and the physical properties of the molded article may be reduced.
  • the reinforcing fiber volume content is more preferably 20 to 60%.
  • the molded body of the present invention can be obtained in which the reinforcing fiber volume content (Vf) is substantially equal even in each part having an inclination in thickness, and the reinforcing fiber content can be inclined. It can select suitably according to the use of the molded object to perform.
  • Vf is preferably substantially the same as other parts for the purpose of constant fiber reinforcement.
  • the fact that Vf at each part is substantially the same means that the ratio obtained by dividing the larger value by the smaller value is 1.0 to 1.2.
  • the molded product of the present invention preferably has a ratio of 1.0 to 1.2 obtained by dividing the larger value of the reinforcing fiber volume content (Vf) by the smaller value at each portion having a different thickness. To do.
  • the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) to the total amount of the reinforcing fibers is less than 20 Vol%, there is an advantage that a molded body having excellent surface quality can be obtained, but it becomes difficult to obtain a molded body having excellent mechanical properties.
  • the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) exceeds 99 Vol%, the entangled portion of the fibers becomes locally thick and it is difficult to obtain a thin-walled one.
  • the proportion of the reinforcing fiber bundle (A) is preferably 30 Vol% or more and less than 90 Vol%, more preferably 30 Vol% or more and less than 80 Vol%.
  • the molded article of the present invention has 20% by volume or more and 99% by volume or less of the reinforcing fiber in the fiber reinforced composite material constituting the above-described formula (
  • the reinforcing fiber bundle (A) is composed of the number of critical single yarns or more defined in 1), and the remaining reinforcing fibers of 1 vol% or more and 80 vol% or less are composed of a single yarn state or less than the above critical single yarn number. And is dispersed in the thermoplastic resin.
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more satisfies the following formula (2):
  • the surface is smooth and has a uniform thickness, which is preferable.
  • D is the average fiber diameter ( ⁇ m) of the reinforcing fibers
  • the reinforcing fiber is carbon fiber and the average fiber diameter of the carbon fiber is 5 to 7 ⁇ m
  • the critical single yarn number is 86 to 120
  • the average fiber diameter of the carbon fiber is 5 ⁇ m
  • the fiber The average number of fibers in the bundle is in the range of more than 280 and less than 4000, with 600 to 2500 being preferable, and 600 to 1600 being more preferable.
  • the average number of fibers in the fiber bundle is in the range of more than 142 and less than 2040, and in particular, it is preferably 300 to 1600. More preferably, the number is 300 to 800.
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is 0.7 ⁇ 10 4 / D 2 If the ratio is less than 1, it may be difficult to obtain a high reinforcing fiber volume content (Vf).
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is 1 ⁇ 10. 5 / D 2 In the above case, a locally thick portion is generated, which may cause a void.
  • the molded body in the present invention is characterized by substantially isotropy.
  • substantially isotropic means that after forming a composite material, a tensile test based on an arbitrary direction of the molded plate and a direction orthogonal thereto is performed, the tensile elastic modulus is measured, and the measured tensile elasticity is measured.
  • the ratio (E ⁇ ) obtained by dividing the larger value of the rate by the smaller value is 1.3 or less. That is, in the molded article of the present invention, the ratio (E ⁇ ) obtained by dividing the larger value of the tensile modulus in any direction and the direction perpendicular thereto by the smaller value is 1.0 to 1.3. It is preferable. It is preferable that the molded body of the present invention is substantially isotropic in both the minimum thickness portion and the maximum thickness portion.
  • the molded body of the present invention is preferably manufactured using a random mat composed of reinforcing fibers and a thermoplastic resin, preferably in the form of a prepreg.
  • the molded body of the present invention may have attached shapes such as bosses and ribs in accordance with various uses of the molded body. Parts such as bosses and ribs can be freely arranged on one side or both sides.
  • the inclination in the thickness of the molded body of the present invention means that there is an inclination in the thickness other than the attached parts such as bosses and ribs, and the maximum thickness and the minimum thickness of the molded body are defined for the base part excluding the boss and rib parts. To do.
  • the attached shapes such as bosses and ribs may be on one side or on both sides.
  • the reinforcing fiber in the molded article of the present invention is preferably at least one selected from the group consisting of carbon fiber, aramid fiber and glass fiber. These may be used alone or in combination of two or more. Among these, carbon fiber is particularly suitable because it can provide a composite material that is lightweight and excellent in strength.
  • the carbon fiber may be PAN-based or pitch-based, but the average fiber diameter is preferably 3 to 12 ⁇ m, more preferably 5 to 7 ⁇ m. In most cases, those reinforcing fibers to which a sizing agent is attached are used.
  • the adhesion amount of the sizing agent is preferably 0.01 to 10 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber.
  • the thermoplastic resin in the molded body of the present invention includes, for example, vinyl chloride resin, vinylidene chloride resin, vinyl acetate resin, polyvinyl alcohol resin, polystyrene resin, acrylonitrile-styrene resin (AS resin), acrylonitrile-butadiene-styrene resin (ABS resin).
  • Acrylic resin methacrylic resin, polyethylene resin, polypropylene resin, polyamide 6 resin, polyamide 11 resin, polyamide 12 resin, polyamide 46 resin, polyamide 66 resin, polyamide 610 resin, polyacetal resin, polycarbonate resin, polyethylene terephthalate resin, polyethylene naphthalate Phthalate resin, polybutylene terephthalate resin, polyarylate resin, polyphenylene ether resin, polyphenylene sulfide resin, polysulfone resin, polyester Polyether sulfone resins, polyether ether ketone resins, polylactic acid resins, or a resin consisting of a copolymer thereof. These may be used alone or in combination of two or more.
  • thermoplastic resins those having a melting point of 180 to 350 ° C. are preferable.
  • These thermoplastic resins contain additives such as flame retardants, stabilizers, UV-resistant agents, antistatic agents, pigments, mold release agents, softeners, plasticizers, and surfactants as necessary. It doesn't matter.
  • the molded body of the present invention is composed of a fiber-reinforced composite material including a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm to 100 mm and a thermoplastic resin, and the reinforcing fiber is 25 to 3000 g / m.
  • a unidirectional material layer composed of a unidirectional material in which reinforcing fibers are aligned in one direction and a thermoplastic resin is provided in a layer (hereinafter referred to as a random layer) that is substantially two-dimensionally randomly oriented with a basis weight of It is also preferable.
  • the molded article of the present invention comprises a laminate having a random layer, a unidirectional material layer composed of a unidirectional material in which continuous length reinforcing fibers are aligned in one direction, and a thermoplastic resin, and is inclined to a thickness. Including a certain thing.
  • the unidirectional material layer may be arranged on at least one surface layer or an inner layer.
  • the thick part may be a part of only the random layer, or may be a part composed of a laminate of the random layer and the unidirectional material layer.
  • the unidirectional material layer may be a single layer or a multilayer of two or more layers.
  • the direction of the reinforcing fiber may be one direction or two or more directions. Considering that the physical properties are isotropic, the direction of the reinforcing fibers when the unidirectional material layer is multi-layered is more preferably pseudo-isotropic.
  • Unidirectional materials consist of a bundle of reinforcing fiber materials that are aligned in one direction and are laminated at different angles (multiaxial woven base material) and stitched with nylon yarn, polyester yarn, glass fiber yarn, etc.
  • the average fiber diameter of the reinforcing fibers constituting the unidirectional material layer is preferably 3 to 12 ⁇ m, more preferably 5 to 7 ⁇ m.
  • the amount of the thermoplastic resin present in the unidirectional material layer is preferably 30 to 200 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fibers. More preferably, it is 40 to 100 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber.
  • the thermoplastic resin constituting the unidirectional material layer may be the same as or different from the matrix resin in the random layer.
  • thermoplastic resin examples include the same ones described in the section of the random layer.
  • the unidirectional material layer is preferably formed by impregnating or semi-impregnating a thermoplastic resin with a unidirectional material in which reinforcing fibers are aligned in one direction.
  • the degree of impregnation or semi-impregnation can be appropriately adjusted in the pressing step of the production method described later.
  • the method for producing the unidirectional material layer is not particularly limited, and can be obtained by, for example, a pultrusion method. In the case of the pultrusion method, those in which the reinforcing fibers are impregnated with a thermoplastic resin are suitably obtained.
  • the impregnation with the thermoplastic resin is suppressed, that is, when it is a semi-impregnated layer
  • a method in which reinforcing fibers are aligned in one direction on a sheet made of a thermoplastic resin and heated while pressing as necessary, etc. can preferably be obtained.
  • the method for applying the unidirectional material layer to the random layer is not particularly limited, but a method in which the random mat and the unidirectional material are combined and pressed in a mold is preferably used.
  • a method in which a unidirectional material layer is disposed at a desired position in the mold, and a random mat is set and pressed so as to be along the three-dimensional mold is preferably exemplified.
  • a semi-impregnated unidirectional material layer in the case of a complicated shape.
  • the molded body of the present invention is preferably pressed by using a random mat or prepreg composed of a fiber reinforced composite material including a reinforced fiber having an average fiber length of 5 mm to 100 mm and a thermoplastic resin, in a mold. Obtainable.
  • the present invention includes the following steps A-1) to A-3) using a random mat composed of a fiber-reinforced composite material including a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 mm to 100 mm and a thermoplastic resin. Or a method of producing a molded product having a gradient in thickness, wherein the impregnation is performed by molding, or the impregnation is performed by including steps B-1) to B-4).
  • A-1) When the thermoplastic resin is crystalline, the random mat is heated above the melting point and below the decomposition temperature, and when non-crystalline, it is heated to the glass transition temperature and below the decomposition temperature, and pressed to apply the thermoplastic resin to the reinforcing fiber bundle.
  • Step of impregnating inside to obtain prepreg A-2) The prepreg obtained in A-1) is formed into an upper mold and a lower mold, the temperature of which is adjusted to below the melting point when the thermoplastic resin is crystalline, and below the glass transition temperature when the thermoplastic resin is amorphous.
  • cavity thickness For placing in a mold having a slope in the cavity thickness (hereinafter referred to as cavity thickness) A-3) Pressurizing and molding the prepreg placed in the mold in A-2) above B-1) A step of disposing a random mat in a mold having a sloping cavity thickness B-2)
  • the mold has a temperature not lower than the melting point of the thermoplastic resin and lower than the thermal decomposition temperature, and if amorphous, the temperature is not lower than the glass transition temperature of the thermoplastic resin and lower than the thermal decomposition temperature.
  • the mold used for molding has an inclination in the thickness of the cavity.
  • the cavity thickness is preferably such that the ratio of the maximum height to the minimum height is more than 1 and 10 or less.
  • the ratio of the maximum height to the minimum height is 1.2 or more and 5 or less, more preferably 1.2 or more and 3 or less.
  • the shape of the mold is not particularly limited except that the cavity thickness is inclined, but the mold preferably has a shear edge structure on the core side and the cavity side. An explanatory diagram of the shared edge structure is shown in FIG.
  • the angle of the shear is not particularly limited, but 1 to 5 degrees is preferable.
  • the clearance of the share edge is not particularly limited, but is preferably 0.05 to 0.20 mm or less.
  • the molded body is preferably polished with a polishing material of # 400 or more.
  • a method for obtaining a molded product having an inclined thickness it is preferable to use a method having the following a) or b) in addition to using a mold having an inclination in the cavity thickness. a) By placing a member made of a random mat and / or a prepreg and / or a unidirectional material layer on a part of the surface or inner layer of a base material made of a random mat and / or a prepreg and placing it in a mold and pressing One-piece molding method.
  • the method a) is a method in which a member is stacked on a base material at a site where the thickness is to be increased, placed in a mold, and then integrally molded by pressing.
  • the method of b) is the case where the thickness of the base material to be arranged in the mold is constant, or even when the slope of the thickness of the molded product to be obtained does not necessarily match the slope of the thickness of the base material. This is a method of obtaining a molded body having an inclination in thickness by forming the substrate by flowing it in a mold.
  • the fiber orientation of the molded body maintains the state in the base material, and isotropicity is maintained.
  • a specific method of a) and b) a common press and a method of forming by flowing a base material mainly in the mold of b) will be described later.
  • the members can be laminated at a plurality of locations on the base material, and in this case, it is possible to select a suitable member from the group consisting of a random mat, a prepreg, and a unidirectional material layer for each member. it can.
  • the base material and / or member can be formed into a desired thickness by laminating a plurality of random mats, prepregs, and unidirectional material layers.
  • a plurality of random mats, prepregs, and unidirectional material layers are used for the member, the same type may be used, or different types may be combined.
  • Random mats and prepregs used for the substrate and random mats and prepregs used for the members can be selected independently, and the same type may be used or different types may be combined. Good.
  • the base material may be formed by laminating the other random mat or prepreg on the end of at least one random mat or prepreg (FIG. 13).
  • the number of random mats and / or prepregs used is not particularly limited.
  • three or more random mats and prepregs may be used as shown in FIG.
  • the stacking allowance 11 (FIG. 13) for laminating one random mat or prepreg with another random mat or prepreg is not particularly limited, but is preferably 5 to 50 times the thickness of the random mat or prepreg.
  • the random mat when impregnation to molding is carried out including the steps A-1) to A-3), the random mat is amorphous up to a temperature not lower than the melting point and lower than the thermal decomposition temperature when the thermoplastic resin is crystalline.
  • the reinforcing fiber is impregnated with a thermoplastic resin by heating to a temperature not lower than the glass transition temperature and lower than the thermal decomposition temperature, and a prepreg is obtained and used for molding. The form of the reinforcing fiber in the prepreg is kept in the random mat.
  • the step A-2) may be performed as it is without cooling, or the step of A-2) may be performed after the step of once impregnating and solidifying the thermoplastic resin.
  • the thermoplastic resin is infiltrated into the reinforcing fiber bundle and between the reinforcing fiber single yarns.
  • the random mat is characterized in that the reinforcing fibers and the fibrous or particulate thermoplastic resin are mixed and exist in close proximity so that the thermoplastic fibers can be easily impregnated into the reinforcing fibers.
  • the prepreg is preferably 1 to 10 times, preferably 1 to 5 times the thickness of the molded product to be obtained.
  • the prepreg preferably has a void ratio of 0 to 30%, more preferably 0 to 10%.
  • the void ratio is more preferably 0 to 5%, and the most preferable void ratio is 0 to 3%.
  • step A-1 the random mat is added to the melting point or higher and lower than the thermal decomposition temperature when the thermoplastic resin contained is crystalline, and when it is amorphous, the random mat is added to the glass transition temperature or higher and lower than the thermal decomposition temperature.
  • the obtained prepreg is used in the next step A-2) while being kept at the temperature at the time of impregnation or after being allowed to cool and then reheated.
  • the temperature of the prepreg can be measured by, for example, a measuring instrument that is attached outside the heating furnace with a K-type thermocouple attached to the prepreg surface.
  • the temperature of the prepreg obtained in A-1) is adjusted to below the melting point when the thermoplastic resin contained therein is crystalline, and below the glass transition temperature when amorphous.
  • the charge rate represented by the following formula (3) is set to 5 to 100% in the mold.
  • Charge rate (%) 100 ⁇ base material area (mm 2 ) / Mold cavity projected area (mm 2 (3) (Here, the substrate area is the projected area in the drawing direction of all arranged random mats or prepregs.)
  • the charge rate 100%, that is, when the base material area is equal to the projected area of the mold cavity, or when the charge rate is more than 100%, the base material is caused to flow in the thickness direction (molded body removal direction) in the mold, A molded body having an inclined thickness can be integrally formed.
  • the upper limit of the charge rate is preferably 100% because trim or the like is not necessary, preferably 95%, more preferably 90%.
  • the lower limit of the charge rate is 5%, preferably 10%, more preferably 20%, more preferably 30%.
  • the mold When placing the prepreg in the mold, if the charge rate is less than 5%, when the prepreg pressurized during molding flows in the mold, the mold tends to lose heat and before forming the desired shape There is a risk of solidifying.
  • one or two to 100 superposed prepregs can be placed in the mold. In the case of superposing, a part or the whole is superposed and used according to the molded product to be obtained. Here, it is desirable that a part or all of the prepreg end portion does not contact the mold cavity edge portion. In the case of overlapping, the prepregs need not all have the same shape, but may be partially or entirely overlapped.
  • the prepreg when the prepreg is arranged in the mold, a layer in which the reinforcing fibers are substantially two-dimensionally aligned in the plane is secured by preferably setting the charge rate to 5% or more and 100% or less.
  • the prepreg is disposed at a horizontal portion (0 degree) or an inclined portion having an angle of 70 degrees or less with the horizontal portion of the mold. If the prepreg is placed on an inclined part with an angle of more than 70 degrees with the horizontal part of the mold, the inclined part of the mold contacts the prepreg when the mold is clamped during molding, or the position is shifted.
  • the prepreg may be pulled in and normal molding may not be performed. Furthermore, in this step A-2), when the prepreg is disposed as a base material on the mold, the obtained molded body is such that the prepreg gathers during molding and becomes thick or wrinkles easily occur. It is very preferable that the base material is disposed so as to avoid locations such as the branched portions, because a molded body having a remarkably uniform thickness can be obtained.
  • the thickness of the prepreg in the mold can be appropriately selected according to the thickness of the shape to be obtained. However, when the charging rate of the base material to the mold is 5% or more and 80% or less, the total thickness of the prepreg or the laminated thickness of the prepreg may be 1.0 mm or more in order to appropriately flow. preferable.
  • the temperature of the above mold is from melting point ⁇ 200 ° C. or higher and melting point ⁇ 10 ° C. or lower when the thermoplastic resin is crystalline, and when amorphous, it is glass transition temperature ⁇ 200 ° C. or higher and glass transition temperature ⁇ 10 ° C. or lower. It is preferable that By doing so, the molded body obtained from the prepreg in step A-3) can be cooled to a temperature at which the shape is stabilized and taken out from the mold.
  • the prepreg placed in the mold in A-2) is pressurized and molded.
  • the pressure at this time is preferably 0.1 MPa to 100 MPa, more preferably 0.2 MPa to 40 MPa, and still more preferably 0.5 to 20 MPa.
  • the time to reach the target pressure is preferably 0.01 to 10 seconds.
  • the prepreg is pressed for 5 to 200 seconds to be molded.
  • a more preferable pressurization time is 10 to 60 seconds.
  • the prepreg is flowed to perform molding, and at the same time, it is cooled to a temperature at which the shape is stabilized by heat exchange with the mold. Thereafter, the mold is opened to obtain a molded body.
  • part of the prepreg may be replaced with a unidirectional material layer for molding.
  • the random mat is preferably placed in the mold so that the charge rate represented by the formula (3) is 5 to 100%.
  • One or 2 to 100 stacked random mats can be placed on the mold.
  • the random mat may be used after being heated and / or pressurized in advance to reduce the volume.
  • a part or the whole is superposed and used according to the molded product to be obtained.
  • it is desirable that part or all of the surface of the end portion of the random mat is not in contact with the mold cavity edge portion.
  • the random mats need not all have the same shape, and may be partially or entirely overlapped.
  • the arrangement place of the random mat is a mold, more precisely, a horizontal part (0 degree) or an inclined part with an angle of 70 degrees or less with the horizontal part of the mold cavity. preferable.
  • the problem when the random mat is arranged in the inclined part where the angle formed by the horizontal part of the mold exceeds 70 degrees is as described for the prepreg in the step A-2) of the cold press method.
  • step B-1 as described above with respect to the arrangement of the prepreg in the step A-2) of the cold press method, when the random mat is arranged as a base material on the mold, the random mat gathers at the time of molding and is thick. If the base material is arranged avoiding the branching part of the resulting molded product, which is prone to wrinkles or wrinkles, a molded product with a significantly uniform thickness can be obtained. preferable.
  • step B-2 when the thermoplastic resin contained in the random mat is crystalline, the mold is heated to a temperature not lower than the melting point of the thermoplastic resin and lower than the thermal decomposition temperature. If amorphous, the thermoplastic resin is used.
  • step B-3 is a step (first pressing step) in which the temperature is raised to a temperature not lower than the glass transition temperature and lower than the thermal decomposition temperature, and is pressurized and impregnated.
  • step B-3 is a step (second press step) in which pressurization is performed so that the pressure in the final step is 1.2 to 100 times the pressure in the first press step.
  • the random mat is pressurized to a predetermined target pressure, preferably held for 0.5 to 20 minutes, and when the thermoplastic resin contained in the random mat is crystalline, the melting point of the thermoplastic resin is exceeded.
  • the second pressing step is a step of performing single-stage or multi-stage pressurization, but it is preferably one stage for the purpose of simplifying the molding.
  • the mold temperature in the second pressing step may be the same as the mold temperature in the first pressing step or may be raised to 1 ° C.
  • the second pressing step is multistage, the temperature may be raised or cooled as the latter stage, and the temperature raising and cooling may be performed alternately.
  • the total pressing time of the second pressing step is not particularly limited, but is preferably 0.5 to 10 minutes from the viewpoint of shortening the molding time.
  • the target pressure in the first pressing step is 0.1 MPa to 10 MPa, preferably 0.2 MPa to 8 MPa.
  • the final target pressure in the second pressing step can be appropriately selected depending on the performance of the molding machine, but is preferably 0.2 to 100 MPa, more preferably 0.3 to 50 MPa, and more preferably 0.5 to 20 MPa.
  • the final target pressure in the second pressing step is 1.2 to 100 times the pressure in the first pressing step.
  • the molding pressure in B-2 to B-3 is preferably 0.1 MPa to 100 MPa.
  • the thermoplastic resin contained in the random mat is molded by adjusting the mold temperature below the melting point when the thermoplastic resin is crystalline, and below the glass transition temperature when amorphous.
  • the temperature of the mold after the adjustment is such that when the thermoplastic resin is crystalline, the melting point is ⁇ 200 ° C. or higher and the melting point is ⁇ 10 ° C. or lower, and when it is amorphous, the glass transition temperature is ⁇ 200 ° C. or higher and the glass transition temperature is ⁇ 10 ° C. or lower.
  • the time required for this step can be appropriately controlled depending on cooling conditions and the like, but is preferably 0.5 to 20 minutes from the viewpoint of shortening the molding time.
  • the method for adjusting the temperature of the mold is not particularly limited, and it may be appropriately cooled by a method of flowing a cooling medium through the temperature control circuit in the mold. In the above hot-pressing process, some of the random mats may be replaced with a unidirectional material layer.
  • Random mat A molded body made of a fiber-reinforced composite material can be preferably produced using a random mat composed of reinforcing fibers and a thermoplastic resin as a starting material. The random mat used as the starting material of the molded article of the present invention will be described below.
  • the random mat is composed of a reinforcing fiber having an average fiber length of 5 to 100 mm and a thermoplastic resin, and the reinforcing fiber is 25 to 3000 g / m. 2
  • the orientation is substantially two-dimensionally random.
  • the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more defined by the following formula (1) is present in a ratio of 20 to 99 Vol% or less with respect to the total amount of fibers of the mat. .
  • the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) is more preferably 30 to 90 Vol%, and particularly preferably 30 to 80 Vol%.
  • the reinforcing fiber bundle (A) in which 20 to 99 Vol of reinforcing fibers constituting the random mat are concentrated to the number of critical single yarns or more, and the rest are reinforcing fiber bundles (B1) and / or less than the critical single yarn number. Or it is comprised by the fiber group isolate
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) satisfies the following formula (2).
  • D is the average fiber diameter ( ⁇ m) of the reinforcing fibers
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more is expressed by the following formula (2 ′).
  • 0.7 ⁇ 10 4 / D 2 ⁇ N ⁇ 6 ⁇ 10 4 / D 2 (2 ') (Here, D is the average fiber diameter ( ⁇ m) of the reinforcing fibers) It is preferable to satisfy.
  • the average fiber diameter of the carbon fibers is 5 ⁇ m
  • the average number of fibers (N) in the fiber bundle is in the range of 280 to 2000, and preferably 600 to 1600.
  • the average fiber diameter of the carbon fibers is 7 ⁇ m
  • the average number of fibers (N) in the fiber bundle is in the range of 142 to 1020, and preferably 300 to 800.
  • the average fiber length of the reinforcing fibers in the random mat is 5 to 100 mm or less, preferably 10 to 100 mm, more preferably 15 to 80 mm, and particularly preferably 20 to 60 mm.
  • the average fiber length in the random mat is substantially equal to the cut fiber length.
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is 0.7 ⁇ 10 4 / D 2 In the following cases, it is difficult to obtain a high reinforcing fiber volume content (Vf).
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is 1 ⁇ 10. 5 / D 2 In the above case, a locally thick portion is generated, which tends to cause voids.
  • Reinforcing fiber comprising a reinforcing fiber bundle (A) having a critical single yarn or more defined by the above formula (1), a reinforcing fiber bundle (B1) having less than the number of critical single yarns, and / or a completely separated single yarn (B2).
  • the random mat can have various thicknesses, and by using the random mat as a preform, a thin molded body having a thickness of about 0.2 to 1 mm can be suitably obtained.
  • the average number of fibers and the ratio in the reinforcing fiber bundle (A) can be controlled by selecting conditions for the slitting process, the cutting process, and the fiber opening process.
  • the thickness of the random mat is not particularly limited, and a random mat having a thickness of 1 to 100 mm can be obtained as desired. In order to exhibit the effect that a thin composite material molded body can be obtained, the random mat preferably has a thickness of 2 to 50 mm.
  • the amount of reinforcing fiber bundle (A) present in the random mat 20 to 99% by volume it can be controlled, for example, by the pressure of air blown in the opening process. It can also be controlled by adjusting the size of the fiber bundle used in the cutting step, for example, the width of the bundle and the number of fibers per width.
  • a method of providing a slit process before the cutting process including providing the strand in a state where the strand is widened to form a thin and wide strand, and the like. Further, there are a method of cutting a fiber bundle using a so-called splitting knife in which many short blades are arranged, and a method of slitting simultaneously with cutting.
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns or more is 1 ⁇ 10 5 / D 2
  • the size of the fiber bundle to be subjected to the cutting step for example, the bundle It can also be controlled by adjusting the width and the number of fibers per width.
  • the fiber bundle may be slit simultaneously with the cutting.
  • the degree of opening of the cut fiber bundle is adjusted by controlling the pressure of the gas blown to the fiber bundle pieces in the fiber opening process, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is within a desired range.
  • Random mats can be prepared according to the thickness of the composite material molded body for various purposes. Particularly, the thin-walled mat is useful as a preform for a thin molded body such as a sandwich skin. [Random mat manufacturing method] Next, the preferable manufacturing method of a random mat is explained in full detail.
  • the method for producing a random mat preferably includes the following steps (I), (III), (IV), and (V), more preferably each step (II) between (I) and (III).
  • the reinforcing fiber is used as a strand formed by pulling out a yarn from a plurality of reinforcing fiber wound bodies arranged in the creel portion, each of which is composed of a single yarn, or a plurality of these are aligned.
  • the strand width is preferably 10 to 50 mm (particularly 20 to 30 mm).
  • the strand width of the reinforcing fiber to be supplied is small, the strand may be widened to the predetermined width in the strand supply step as necessary to form a thin wide strand.
  • This widening operation can be performed, for example, by bringing the strand into contact with a widening roller or bar.
  • slitting the strand The reinforcing fiber strand is preferably continuously slit parallel to the longitudinal direction of the strand (that is, along the fiber length direction), so that the strand width is 0.05 to 5 mm, preferably 0.1 to 1 A plurality of narrow strands having a diameter of 0.0 mm.
  • the wide strand continuously transferred from the previous process is continuously cut in the longitudinal direction by a longitudinal slit device (slitter) having a blade parallel to the fiber length direction, or the travel path of the wide strand
  • a longitudinal slit device slitter
  • One or a plurality of division guides can be provided in this, so that the strand can be divided into a plurality of pieces.
  • Step of cutting the reinforcing fiber the strand not subjected to the slit treatment or the narrow reinforcing fiber strand slit as described above is cut (cut) into an average fiber length of 5 to 100 mm.
  • the “average fiber length” is obtained by a method of measuring the fiber length of 100 randomly extracted fibers up to 1 mm using calipers or the like, and obtaining the average.
  • the average fiber length coincides with the cutting interval of the strand by the cutter.
  • a rotary cutter is preferable as an apparatus used when cutting reinforcing fibers into an average fiber length of 5 to 100 mm.
  • the rotary cutter it is preferable to use a rotary cutter provided with a spiral knife having a specific angle.
  • the knife angle for continuous cutting of reinforcing fibers is calculated geometrically by the width of the reinforcing fibers used and the length of the fibers after cutting, and the relationship between them is the fiber length of the reinforcing fibers (blade pitch).
  • ) Reinforcing fiber strand width ⁇ tan (90 ⁇ ) It is preferable that the condition is satisfied.
  • is an angle formed by the circumferential direction and the arrangement direction of the knife.
  • the fiber bundle can be slit in the vertical direction and simultaneously cut to a specific fiber length. If it uses, slit process (II) and cut (III) can be implemented simultaneously.
  • IV) Step of opening the cut reinforcing fiber In the next step, gas is blown onto a strand of reinforcing fibers (hereinafter sometimes referred to as “strand pieces”) cut to a predetermined fiber length, and the strand pieces are divided into fiber bundles of a desired size (number of bundles). To open.
  • the strand pieces are introduced into the path, and a gas such as air is blown onto the reinforcing fiber bundle pieces passing through the path to separate the strand pieces into a desired converging size.
  • a gas such as air is blown onto the reinforcing fiber bundle pieces passing through the path to separate the strand pieces into a desired converging size.
  • This is a step of dispersing in a gas. About these degrees, it can control suitably by the pressure etc. of the gas to spray.
  • an air blowing nozzle is provided in the middle or at the tip of the path, and air is blown directly onto the strand piece at a wind speed of 5 to 500 m / sec from the compressed air blowing hole, thereby moderately strengthening.
  • the fiber can be opened.
  • the degree of fiber opening is the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) composed of the number of critical single yarns defined by the above formula (1) as described above, and the reinforcing fiber composed of the number of critical single yarns or more. It is preferable to satisfy the average number of fibers (N) in the bundle (A).
  • V A step of forming a random mat from reinforcing fibers and a thermoplastic resin In this step, the cut and opened reinforcing fibers are diffused in the air, and at the same time, a granular or short fiber thermoplastic resin (hereinafter collectively referred to as “thermoplastic resin particles etc.”).
  • thermoplastic resin particles and the like On a breathable support provided below the opening device, and in a state where the reinforcing fibers and the thermoplastic resin particles are mixed on the support.
  • a random mat is formed by depositing and fixing to a thickness of 2 mm.
  • the reinforcing fibers opened with gas and the thermoplastic resin particles and the like supplied from another path are simultaneously sprayed onto the air-permeable support, and the air flows in a state in which the two are almost uniformly mixed. It is deposited in a mat shape on a conductive support and fixed in that state.
  • the air-permeable support is constituted by a conveyor made of a net and is continuously moved in one direction and deposited thereon, a random mat can be continuously formed. Moreover, you may make it implement
  • the reinforcing fibers and the thermoplastic resin particles are dispersed so as to be two-dimensionally randomly oriented. In order to apply the opened reinforcing fibers while being two-dimensionally oriented, it is preferable to use a tapered tube having a conical shape or the like that is expanded downstream.
  • the gas blown to the reinforcing fiber diffuses and the flow velocity in the tube is reduced, so that a rotational force is applied to the reinforcing fiber at this time.
  • the opened reinforcing fibers can be evenly sprayed together with the thermoplastic resin particles and the like.
  • a movable ventilation support such as a net conveyor
  • the supply amount of the thermoplastic resin particles and the like is preferably 10 to 1000 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fibers.
  • thermoplastic resin particles and the like are 50 to 500 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the reinforcing fiber, and still more preferably the thermoplastic resin particles and the like are 60 to 300 parts by weight.
  • This random mat forming step includes a step of fixing reinforced fibers, thermoplastic resin particles, and the like. That is, this fixing step is a step of fixing the accumulated reinforcing fibers and thermoplastic resin particles.
  • the reinforcing fibers are fixed by sucking air from the lower part of the breathable support.
  • the thermoplastic resin sprayed at the same time as the reinforcing fiber is also mixed, and if it is fibrous, it is fixed with the reinforcing fiber even if it is particulate by air suction.
  • thermoplastic resin particles and the like are uniformly present in the gaps and the vicinity of the reinforcing fibers constituting the random mat, so that the moving distance of the resin is short and relatively short in the heating and impregnation step described later.
  • the resin can be impregnated into the random mat over time. In addition, in order to prevent this when a mesh of a sheet, a net, etc.
  • the breathable support is large and a part of the thermoplastic resin particles or the like does not remain in the mat through the support, It is also possible to set a non-woven fabric or the like on the surface and spray and fix the reinforcing fibers and thermoplastic resin particles on the non-woven fabric. After the reinforcing fiber strand is cut to a certain length, the strand piece and the reinforcing fiber separated into a single yarn state at the time of cutting are supplied to a transportation route for sucking and conveying, and a gas blower installed in the middle or at the end of the transportation route.
  • a random mat can be formed by spraying and depositing on a surface of a breathable support (hereinafter also referred to as “fixing net”) that moves continuously or intermittently.
  • the random mat contains the reinforcing fibers and the granular and / or fibrous thermoplastic resin without any unevenness, so there is no need to flow the fibers and the resin in the mold, and the thermoplastic resin.
  • the random mat contains the reinforcing fibers and the granular and / or fibrous thermoplastic resin without any unevenness, so there is no need to flow the fibers and the resin in the mold, and the thermoplastic resin.
  • it can be easily impregnated. Therefore, also in the obtained molded body, it is possible to maintain the isotropic strength of the reinforcing fiber in the random mat.
  • each measured value in an Example is a value measured with the following method.
  • 1) Analysis of reinforcing fiber bundle in random mat A random mat is cut out to about 100 mm ⁇ 100 mm. From the cut out mat, all the fiber bundles are taken out with tweezers, and the number (I) of bundles of reinforcing fiber bundles (A) and the length (Li) and weight (Wi) of the fiber bundles are measured and recorded. When the fiber bundle is so small that it cannot be taken out with tweezers, the weight is finally measured together (Wk). For measuring the weight, a balance capable of measuring up to 1/100 mg is used.
  • the number of critical single yarns is calculated from the fiber diameter (D) of the reinforcing fibers used in the random mat, and is divided into a reinforcing fiber bundle (A) having a number of critical single yarns or more and the other.
  • a reinforcing fiber bundle A having a number of critical single yarns or more and the other.
  • the method for obtaining the average number of fibers (N) of the reinforcing fiber bundle (A) is as follows.
  • the number of fibers (Ni) in each reinforcing fiber bundle is obtained by the following equation from the fineness (F) of the reinforcing fibers used.
  • Ni Wi / (Li ⁇ F)
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) is obtained from the number of bundles (I) of the reinforcing fiber bundle (A) by the following formula.
  • N ⁇ Ni / I
  • the ratio (VR) of the reinforcing fiber bundle (A) to the total amount of fibers of the mat can be obtained by the following equation using the density ( ⁇ ) of the reinforcing fibers.
  • Cut the carbon fiber into a length of 20 mm while opening the carbon fiber introduce the carbon fiber into the tapered tube at a feed rate of 1232 g / min, and blow the air inside the tapered tube at a wind speed of 450 m / sec to partially break the fiber bundle.
  • the fiber was spread on a table movable in the X and Y directions installed at the lower part of the taper tube outlet while the fiber was being opened.
  • polyamide 6 resin manufactured by Unitika, A1030, melting point 215 to 220 ° C., thermal decomposition temperature 300 ° C.
  • a random mat in which carbon fibers and polyamide 6 were mixed was obtained.
  • the fiber axis of the reinforcing fiber was almost parallel to the surface and was randomly distributed in the surface.
  • This random mat has a reinforcing fiber (carbon fiber) volume content (Vf, hereinafter sometimes referred to as Vf (volume content)) of 35%, and the basis weight of the reinforcing fiber is 1232 g / m. 2 Met.
  • Vf volume content
  • the average fiber length (La) was 20 mm and defined by the formula (1).
  • the number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 35%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 240.
  • the obtained random mat was heated using a press machine in which a flat plate mold for impregnation was set, reached 250 ° C., pressurized at 3 MPa for 7 minutes, cooled to 80 ° C., and thickness 2
  • a plate-shaped prepreg of 0.0 mm was obtained.
  • the void ratio of the prepreg was 0.03%.
  • Reference example 2 Carbon fiber “Tenax” (registered trademark) STS40-24KS (average fiber diameter: 7 ⁇ m, fiber width: 10 mm) manufactured by Toho Tenax Co., Ltd. was used as the reinforcing fiber.
  • the number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 35%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 240.
  • the obtained random mat was heated using a press machine in which a flat plate mold for impregnation was set, reached 230 ° C., pressurized at 3 MPa for 7 minutes, cooled to 50 ° C., and thickness 1 A plate-like prepreg of 5 mm was obtained.
  • the void ratio of the prepreg was 0.2%.
  • Carbon fiber “Tenax” (registered trademark) STS40-24KS (average fiber diameter: 7 ⁇ m, fiber width: 10 mm) manufactured by Toho Tenax Co., Ltd. was used as the reinforcing fiber. Cut the carbon fiber into a length of 20 mm while opening the carbon fiber, introduce the carbon fiber into the taper tube at 1232 g / min, and blow the air into the taper tube at a wind speed of 450 m / sec to partly bundle the fiber bundle. The fiber was spread on a table movable in the X and Y directions installed at the lower part of the taper tube outlet while the fiber was being opened.
  • PA66 fibers (Asahi Kasei Fibers polyamide 66 fibers: T5 nylon, fineness 1400 dex) dry-cut to 2 mm are fed into a tapered tube at 1391 g / min, and sprayed simultaneously with carbon fibers to obtain an average fiber length of 20 mm.
  • the fiber axis of the reinforcing fiber was almost parallel to the surface and was randomly distributed in the surface.
  • This random mat has a Vf (volume content) of 35% and a basis weight of the reinforcing fiber of 1232 g / m. 2 Met.
  • the average fiber length (La) was 20 mm and defined by the formula (1).
  • the number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 35%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 240.
  • the obtained random mat was heated using a press machine in which a flat plate mold for impregnation was set, and after reaching 300 ° C., it was pressurized at 4 MPa for 5 minutes, then cooled to 50 ° C., and thickness 2 A plate-shaped prepreg of 0.0 mm was obtained.
  • the void ratio of the prepreg was 0.10%.
  • Reference example 4 Carbon fiber “Tenax” (registered trademark) STS40-24KS (average fiber diameter: 7 ⁇ m, fiber width: 10 mm) manufactured by Toho Tenax Co., Ltd. was used as the reinforcing fiber.
  • a random mat in which carbon fiber and PP were mixed was obtained.
  • the fiber axis of the reinforcing fiber was almost parallel to the surface and was randomly distributed in the surface.
  • This random mat has a Vf (volume content) of 40% and a basis weight of the reinforcing fiber of 1408 g / m. 2 Met.
  • the average fiber length (La) and the ratio of the reinforcing fiber bundle (A) and the average number of fibers (N) of the obtained random mat were examined, the average fiber length (La) was 20 mm and defined by the formula (1).
  • the number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 35%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 240.
  • the obtained random mat was heated using a press machine in which a flat plate mold for impregnation was set, reached 200 ° C., pressurized at 4 MPa for 5 minutes, cooled to 50 ° C., and thickness 2 A plate-shaped prepreg of 0.0 mm was obtained. The void ratio of the prepreg was 0.07%.
  • Carbon fiber “Tenax” (registered trademark) STS40-24KS (average fiber diameter: 7 ⁇ m, fiber width: 10 mm) manufactured by Toho Tenax Co., Ltd. was used as the reinforcing fiber. Cut the carbon fiber into a length of 20 mm while opening the carbon fiber, introduce the carbon fiber into the taper tube at a feed rate of 1220 g / min, and blow the air into the taper tube at a wind speed of 450 m / sec to partially break the fiber bundle. The fiber was spread on a table movable in the X and Y directions installed at the lower part of the taper tube outlet while the fiber was being opened.
  • PBT resin made by Polyplastics, Juranex 2002 as a matrix resin is supplied into the tapered tube at 1700 g / min and dispersed simultaneously with the carbon fiber, so that a random mixture of carbon fiber having an average fiber length of 20 mm and PBT is mixed.
  • a mat was obtained.
  • the fiber axis of the reinforcing fiber was almost parallel to the surface and was randomly distributed in the surface.
  • This random mat has a Vf (volume content) of 35% and a basis weight of the reinforcing fiber of 1220 g / m. 2 Met.
  • the average fiber length (La) was 20 mm and defined by the formula (1).
  • the number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 35%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 240.
  • the obtained random mat was heated using a press machine in which a flat plate mold for impregnation was set to reach 240 ° C., then pressurized at 3 MPa for 7 minutes, cooled to 80 ° C., and thickness 2
  • a plate-shaped prepreg of 0.0 mm was obtained.
  • the void ratio of the prepreg was 0.02%.
  • Reference Example 6 In Reference Example 1, the carbon fiber was cut to a length of 16 mm, and the supply amount of the carbon fiber was 924 g / m. 2 A plate-like prepreg having a thickness of 1.5 mm was obtained in the same manner except that. The void ratio of the prepreg was 0.02%.
  • Reference Example 7 A random mat was prepared in the same manner as in Reference Example 1 except that air was not blown onto the carbon fibers in the tapered tube (wind speed 0 m / sec).
  • the average fiber length (La) was 20 mm and defined by the formula (1).
  • the number of critical single yarns was 86, and with respect to the reinforcing fiber bundle (A), the ratio of the mat to the total amount of fibers was 100%, and the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 24000.
  • Example 1 Two prepregs obtained in Reference Example 1 were cut to a charge rate of 60%, placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and laminated in a mold having a step adjusted to a mold temperature of 130 ° C. (FIG. 1), press molding was performed at a pressure of 10 MPa for 30 seconds to obtain a molded body having a minimum thickness portion of 1.9 mm and a maximum thickness portion of 2.9 mm.
  • FIG. 1 Two prepregs obtained in Reference Example 1 were cut to a charge rate of 60%, placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and laminated in a mold having a step adjusted to a mold temperature of 130 ° C. (FIG. 1), press molding was performed at a pressure of 10 MPa for 30 seconds to obtain a molded body having a minimum thickness portion of 1.9 mm and a maximum thickness portion of 2.9 mm.
  • FIG. 1 Two prepregs obtained in Reference Example 1 were cut to a charge rate of
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used.
  • the shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, has a good surface appearance, does not show any warping of the molded body ( ⁇ ), and is filled with resin and fibers up to the mold end. This was confirmed by cross-sectional observation.
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG. 2, where the part indicated by 4 is a charged part of the base material into the mold, and the part indicated by 5 outside thereof is the base part of the mold cavity. It is a fluidized part obtained by flowing to the edge part.
  • Example 2 A plate-like prepreg was obtained in the same manner as in Reference Example 1 except that the thickness was 0.5 mm. The void ratio of the prepreg was 0.10%.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used.
  • the shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, has a good surface appearance, does not show any warping of the molded body ( ⁇ ), and is filled with resin and fibers up to the mold end. This was confirmed by cross-sectional observation.
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG. 4, where the part indicated by 4 is a charged part of the base material into the mold, and the part indicated by 5 outside thereof is the base part of the mold cavity. It is a fluidized part obtained by flowing to the edge part.
  • Vf was examined for 6A of the minimum thickness portion and 6B of the maximum thickness portion shown in the figure, 6A was 35.8% and 6B was 35.3%, indicating substantially the same values.
  • Example 3 Carbon fiber “Tenax” (registered trademark) STS40-24KS (average fiber diameter: 7 ⁇ m, tensile strength: 4000 MPa) manufactured by Toho Tenax Co., Ltd. was used as the reinforcing fiber.
  • the carbon fiber is cut to a length of 20 mm, the carbon fiber supply rate is introduced into the taper tube at 1232 g / min, and the fiber bundle is partially opened by blowing air to the carbon fiber in the taper tube, while the fiber tube is partially opened. It sprayed on the table which can be moved to XY direction installed in the lower part of the exit, sucking with a blower from the lower part of the table. Also, a polyamide 6 resin (A1030 manufactured by Unitika) as a matrix resin is fed into the taper tube at 1482 g / min and dispersed simultaneously with the carbon fibers, so that the carbon fiber having an average fiber length of 20 mm and the polyamide 6 are mixed in a thickness of 5.0 mm.
  • a random mat of a degree was obtained.
  • the critical single yarn number defined by the formula (1) was 86
  • the reinforcing fiber bundle (A) The ratio of the mat to the total amount of fibers was 35%
  • the average number of fibers (N) in the reinforcing fiber bundle (A) was 240.
  • One random mat obtained was placed in a mold heated to 250 ° C. at a rate of 70% charge, and another one from the top at a rate of 60% (FIG. 5), that is, with a charge rate of 70%, Pressurization was performed at 0.5 MPa.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used.
  • the shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • FIG. 6 shows a schematic view of the obtained molded body.
  • the portion indicated by 4 is a charged portion of the base material into the mold, and the portion indicated by 5 outside thereof is the base portion of the mold cavity. It is a fluidized part obtained by flowing to the edge part.
  • Vf fiber content
  • Example 4 The prepreg obtained in Reference Example 2 was cut at a charge rate of 5% and cut into a charge rate of 5%, placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and laminated in such a way that the whole surface or a part thereof overlapped.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used.
  • the shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, has a good surface appearance, does not show any warping of the molded body ( ⁇ ), and is filled with resin and fibers up to the mold end. This was confirmed by cross-sectional observation.
  • FIG. 8 shows a schematic diagram of the obtained molded body, where the portion indicated by 4 is the charged portion of the base material into the mold, and the portion indicated by 5 outside thereof is the base portion of the mold cavity. It is a fluidized part obtained by flowing to the edge part.
  • Vf was examined for 6A of the minimum thickness part and 6B of the maximum thickness part shown in the figure, 6A was 34.9% and 6B was 35.0%, indicating an equivalent value.
  • Example 5 The two prepregs obtained in Reference Example 3 were cut to a charge rate of 60%, placed in an infrared oven and heated to 290 ° C., and laminated in a mold having a step adjusted to a mold temperature of 130 ° C. (FIG.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used.
  • the shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, has a good surface appearance, does not show any warping of the molded body ( ⁇ ), and is filled with resin and fibers up to the mold end. This was confirmed by cross-sectional observation.
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG.
  • Example 6 The two prepregs obtained in Reference Example 4 were cut to a charge rate of 60%, placed in an infrared oven and heated to 200 ° C., and laminated, and the inside of the mold having a step adjusted to a mold temperature of 80 ° C. (FIG. 1), press molding was performed at a pressure of 10 MPa for 30 seconds to obtain a molded body having a minimum thickness portion of 1.9 mm and a maximum thickness portion of 2.9 mm.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used.
  • the shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, has a good surface appearance, does not show any warping of the molded body ( ⁇ ), and is filled with resin and fibers up to the mold end. This was confirmed by cross-sectional observation.
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG. 2, where the part indicated by 4 is a charged part of the base material into the mold, and the part indicated by 5 outside thereof is the base part of the mold cavity. It is a fluidized part obtained by flowing to the edge part.
  • Example 7 The two prepregs obtained in Reference Example 5 were cut to a charge rate of 60%, placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and laminated in a mold having a step adjusted to a mold temperature of 130 ° C. (FIG. 1), press molding was performed at a pressure of 10 MPa for 30 seconds to obtain a molded body having a minimum thickness portion of 1.9 mm and a maximum thickness portion of 2.9 mm.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used. The shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, has a good surface appearance, does not show any warping of the molded body ( ⁇ ), and is filled with resin and fibers up to the mold end. This was confirmed by cross-sectional observation.
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG. 2, where the part indicated by 4 is a charged part of the base material into the mold, and the part indicated by 5 outside thereof is the base part of the mold cavity. It is a fluidized part obtained by flowing to the edge part.
  • Vf fiber content rate
  • Example 8 6 sheets of the prepreg obtained in Reference Example 6 were cut to a charge rate of 11%, placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and laminated in a mold having a step adjusted to a mold temperature of 130 ° C. (FIG.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used.
  • the shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, and the molded body is not warped. It was confirmed by cross-sectional observation that the resin and fibers were filled to the end of the mold. The surface appearance was slightly glossy ( ⁇ ).
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG.
  • Example 9 Cut out one prepreg obtained in Reference Example 1 to a charge rate of 100%, put it in an infrared oven and heat it to 255 ° C., and stack the layers and have a step adjusted to a mold temperature of 130 ° C. (FIG. 11), press molding was performed at a pressure of 20 MPa for 30 seconds to obtain a molded body having a minimum thickness portion of 1.5 mm and a maximum thickness portion of 2.5 mm.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used. The shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • the resulting molded body has no material cracking or wrinkling, has a good surface appearance, does not show any warping of the molded body ( ⁇ ), and is filled with resin and fibers up to the mold end. This was confirmed by cross-sectional observation.
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG. 12, where the portion indicated by 4 is the charged portion of the base material into the mold, and in this embodiment, the mold cavity projected area and the base material area are the same. is there. While the base material has a constant thickness, the obtained molded body has an inclined thickness as shown in FIG. 12, and the portion indicated by 5 is obtained by flowing in the direction of removing the molded body. Part.
  • Example 10 Cut out one prepreg obtained in Reference Example 1 to a charge rate of 125%, put it in an infrared oven and heat it to 255 ° C, stack it, and have a step adjusted to a mold temperature of 130 ° C. (FIG. 13), press molding was performed at a pressure of 20 MPa for 30 seconds to obtain a molded body having a minimum thickness portion of 1.1 mm and a maximum thickness portion of 2.1 mm.
  • FIG. 24 shows a schematic diagram of the shear edge portion of the mold used. The shear angle of the mold was 2 degrees, and the clearance of the mold shear edge portion was 0.1 mm.
  • FIG. 14 shows a schematic diagram of the obtained molded body.
  • the portion indicated by 4 is a charged portion of the base material into the mold, and in this example, the base material area is larger than the mold cavity projected area. . While the base material has a constant thickness, the obtained molded body has a slope in thickness as shown in FIG. 14, and the portion indicated by 5 is drawn into the mold after the base material is drawn. It is a fluidized part obtained by flowing in the direction of removing the molded body.
  • the obtained prepreg and member were placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and each layer was laminated so that the entire surface or part thereof overlapped, and placed in a mold controlled to a mold temperature of 130 ° C. Press molding was performed with pressure for 60 seconds to obtain a molded product having a minimum thickness of 1.5 mm and a maximum thickness of 3.0 mm.
  • the obtained molded body was free from cracks and wrinkles of the material, had a good surface appearance, and had no warping of the molded body ( ⁇ ).
  • the schematic diagram of the obtained molded object is shown in FIG.
  • Example 12 The prepreg obtained in Reference Example 6 was cut out to prepare the member 10 shown in FIG.
  • the obtained prepreg and member were placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and each layer was laminated so that the entire surface or part thereof overlapped, and placed in a mold controlled to a mold temperature of 130 ° C. Press molding was performed with pressure for 60 seconds to obtain a molded product having a minimum thickness of 1.5 mm and a maximum thickness of 3.0 mm.
  • the obtained molded body was free from cracks and wrinkles of the material, had a good surface appearance, and had no warping of the molded body ( ⁇ ).
  • the schematic diagram of the obtained molded object is shown in FIG.
  • the obtained prepreg and member were placed in an infrared oven and heated to 255 ° C., and each layer was laminated so that the entire surface or part thereof overlapped, and placed in a mold controlled to a mold temperature of 130 ° C. Press molding was performed with pressure for 60 seconds to obtain a molded product having a minimum thickness of 1.5 mm and a maximum thickness of 3.0 mm.
  • the obtained molded body was free from cracks and wrinkles of the material, had a good surface appearance, and had no warping of the molded body ( ⁇ ).
  • the schematic diagram of the obtained molded object is shown in FIG.
  • Example 14 A molded body having a minimum thickness portion of 1.9 mm and a maximum thickness portion of 2.9 mm was obtained in the same manner as in Example 1 except that the random mat obtained in Reference Example 7 was used.
  • FIG. 2 shows a schematic diagram of the obtained molded body. The obtained molded body was free from cracking and wrinkling of the material, and the molded body was not warped. The resin was filled up to the end of the mold, but the reinforcing fibers were bundled in the molded body. It was present as it was, and it was transmitted when irradiated with light from the back. The appearance evaluation was inferior to that obtained in Example 1, and defects were found ( ⁇ ).
  • a schematic diagram of the obtained molded body is shown in FIG.
  • the molded body containing the reinforced fiber and the thermoplastic resin obtained by the method of the present invention is lightweight and has a degree of freedom in shape, and can maintain the isotropy of the fiber up to the end of the molded body, moldability, thin wall, specific rigidity, productivity, Because it is an economical material, it can be used in electrical and electronic parts and housings such as electrical and electronic equipment parts, automotive parts, personal computers, OA equipment, AV equipment, mobile phones, telephones, facsimiles, home appliances, and toy products. Can be used. In particular, it can be preferably used for automobile parts mounted on environment-friendly vehicles.

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Abstract

平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維100重量部に対し10~1000重量部であり、強化繊維が25~3000g/mの目付で実質的に2次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体。

Description

厚みに傾斜のある成形体、およびその製造方法
 本発明は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される厚みに傾斜のある成形体および成形体の製造方法に関する。中でも強化繊維の等方性が維持された成形体に関する。
 炭素繊維やアラミド繊維、ガラス繊維などを強化繊維として用いた繊維強化複合材料は、その高い比強度・比弾性率を利用して、航空機や自動車などの構造材料やテニスラケット、ゴルフシャフト、釣り竿などの一般産業スポーツ用途などに広く利用されてきた。
 熱可塑性樹脂をマトリクスとする複合材料で、強化繊維を含む長繊維ペレットを射出成形し、各種形状の成形を得る技術が提案されている(特許文献1)が、長繊維ペレットとはいえ長さに制限があり、さらに混練により熱可塑性樹脂中で強化繊維が破断するので、成形体中の強化繊維の重量平均繊維長は0.1~1.0mm程度であった。また、このような射出成形による成形方法では強化繊維が配向する傾向にあり、等方性の成形体が得られにくいといった課題があった。
 一方、熱可塑性樹脂を含むガラス繊維抄造体からなる複合積層体を加熱および加圧してシート状に成形してなるスタンピング成形材料およびその製造方法が開示されている(特許文献2)。これによれば、一体化成形にて厚みに傾斜をもった立体形状成形体を短タクトで製造できるものの、かかる熱可塑スタンピング成形では、金型内で繊維と樹脂を大きく流動させるために、繊維配向が生じ、熱的・機械的に等方性の成形体を得るのは困難であった。
 また、特許文献3には、基材中の繊維の等方性を維持するために流動を抑えてプレス成形した不連続な強化繊維と樹脂からなる成形体に、複雑形状の熱可塑性樹脂成形体を射出成形で一体化した成形体の製造方法が提案されている。本方法では、複雑形状で更に等方的な特性を有する一体化成形体を得ることはできるが、射出成形体は強化繊維長が短いためにプレス成形体対比、機械的強度が低く、強度が要求される部位には使用できない。そのため、成形体の設計は限定的となり、射出成形体の使用部位は限られる。
特開2002−67070号公報 特開平10−193350号公報 特開2010−253938号公報
 本発明の目的は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される、厚みに傾斜のある成形体を提供することにある。さらには厚みの異なる部位においても繊維の等方性の維持が可能であり、また各部位で一定の繊維含有率を維持する成形体を提供することにある。
 本発明者らは、強化繊維と熱可塑性樹脂からなるランダムマットを用い、厚みに傾斜を設けた金型でプレス成形することで、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成される肉厚の異なる成形体が提供できることを見出した。
 すなわち本発明は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維100重量部に対し10~1000重量部であり、強化繊維が25~3000g/mの目付で実質的に2次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体である。
 また本発明は、上記の厚みに傾斜のある成形体の製造方法に関するものである。好ましくは特定の開繊度を満たす強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットを用いることで、等方性が維持されかつ厚みに傾斜のある成形体を製造する方法である。
 本発明の成形体は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され高剛性の成形体である。本発明により、等方性を維持しながら、少なくとも一部に厚みの異なる部分を有し、且つ薄肉、軽量で意匠性に優れ、複雑な3次元形状を有する成形体を提供することができる。本発明により、複雑な形状へも形状追随性良く成形体を得ることができ、薄肉であっても厚みの異なる各部分で所望の厚み通りに成形出来る。また成形体のどの部分においてもほぼ同一の繊維含有率の成形体を得ることができる。
 また、本発明により短時間で成形体を製造可能である。さらにはコールドプレスの場合は金型での占有時間を低減することにより、ホットプレスの場合は熱可塑性樹脂を含浸する工程を省略することにより、高い生産性で肉厚が異なり、複雑な3次元形状の成形体を製造することが可能となる。本発明により電気・電子機器用筐体、自動車用部品、一般産業用部品が好ましく提供できる。
図1は実施例1、実施例5~7および実施例14における金型および金型への基材配置の模式図である。
図2は実施例1、実施例5~7および実施例14で得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図3は実施例2における金型および金型への基材配置の模式図である。
図4は実施例2で得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図5は実施例3における金型および金型への基材配置の模式図である。
図6は実施例3で得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図7は実施例4における金型および金型への基材配置の模式図である。
図8は実施例4で得られた成形体の模式図である。
図9は実施例8における金型および金型への基材配置の模式図である。
図10は実施例8で得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図11は実施例9における金型および金型への基材配置の模式図である。
図12は実施例9得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図13は実施例10における金型および金型への基材配置の模式図である。
図14は実施例10得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図15は実施形態の一例の概念図である。
図16は実施形態の一例の概念図である。
図17は実施例11における部材および基材の模式図である。
図18は実施例11で得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図19は実施例12における部材および基材の模式図である。
図20は実施例12で得られた成形体の模式図(斜視図)
図21は実施例13における部材および基材の模式図である。
図22は実施例13で得られた成形体の模式図(斜視図)である。
図23は実施例13における成形体を車両用ダッシュボードとして用いた例の模式図である。
図24は金型のシェアエッジ構造の説明図である
1  プリプレグ
2  金型キャビティ
3  金型キャビティエッジ部
4  基材チャージ部
5  流動部
6A 最小厚み部におけるVfの計測点
6B 最大厚み部におけるVfの計測点
7A 最小厚み部における引張弾性率計測点
7B 最大厚み部における引張弾性率計測点
8  ボス形状部
9  リブ形状部
10 部材
11 重ね代
12 一方向材層
13 車両用ダッシュボード
14 金型のシェアの角度
15 金型のクリアランス
 以下に、本発明の実施の形態について順次説明するが、本発明はこれらに制限されるものではない。
[成形体]
 本発明の成形体は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維100重量部に対し10~1000重量部であり、強化繊維が25~3000g/mの目付で実質的に2次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体である。厚みに傾斜とは、成形体の肉厚を部位により変化させるということであり、具体的には最小厚みに対する最大厚みの比が1を超え10以下である。好ましくは最小厚みに対する最大厚みの比が1.2以上5以下、さらに好ましくは1.2以上3以下である。本発明における成形体は薄肉とすることが可能であり、実質的な最小厚みは0.2~10mmであり、実質的な最大厚みは0.3~30mmである。厚みに傾斜を持たせるとは、肉厚が部位により異なるような複雑な形状の成形体をも形状追随性良く得るということであり、厚み斑ということではない。例えば薄肉部を有する成形体であっても、厚みの異なる各部分で所望の厚み通りに成形を得ることを目的とする。厚みが変化する部分においては、その段階的な変化であっても、直線的な傾斜の変化であっても、不均一な変化であっても良い。厚みの変化のある部分は、片面だけであっても両面であっても良い。
 繊維強化複合材料における熱可塑性樹脂の存在量は、強化繊維100重量部に対し、好ましくは50~1000重量部、より好ましくは50~500重量部である。
 強化繊維は不連続であり、強化繊維の平均繊維長は5mm以上100mm以下である。好ましくは強化繊維の平均繊維長が10mm以上50mm以下であり、より好ましくは10mm以上30mm以下である。また後述する好ましい強化繊維のカット方法を採用することで、ランダムマットを構成する強化繊維の長さは固定長とすることができる。
 強化繊維複合材料における強化繊維体積含有率(Vf=100×強化繊維の体積/(強化繊維の体積+熱可塑性樹脂の体積))は5~80%であることが好ましい。この強化繊維体積含有率が5%より低くなると、補強効果が十分に発現しない場合がある。また、80%を超えると得られる成形体中にボイドが発生しやすくなり、成形体の物性が低下する可能性がある。上記の強化繊維体積含有率としては20~60%であるとより好ましい。
 本発明の成形体は、厚みに傾斜を有する各部位においても強化繊維体積含有率(Vf)がほぼ等しいものを得ることも、強化繊維含有量を傾斜させることも可能であって、得ようとする成形体の用途に合わせ適宜選択できる。厚みに傾斜を有する各部位においても一定の繊維強化の目的で、Vfは他の部位とほぼ同一とすることが好ましい。各部位におけるVfがほぼ同一とは、具体的には大きいほうの値を小さい方の値で割った比が1.0~1.2となることをいう。本発明の成形体は、厚みの異なる各部位における強化繊維体積含有率(Vf)の大きい方の値を小さい方の値で割った比が1.0~1.2となるものを好ましい態様とする。
 [繊維強化複合材料を構成する強化繊維]
 本発明の成形体における繊維強化複合材料を構成する強化繊維は、下記式(1)
 臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であることが好ましい。
 上記の強化繊維全量に対する強化繊維束(A)の割合が20Vol%未満になると、表面品位に優れる成形体が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた成形体が得にくくなる。強化繊維束(A)の割合が99Vol%を超えると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくくなる。強化繊維束(A)の割合として、好ましくは30Vol%以上90Vol%未満であり、より好ましくは30Vol%以上80Vol%未満である。
 なお、上記の強化繊維束(A)について別の表現をすると、本発明の成形体は、これを構成する繊維強化複合材料中で、強化繊維のうち20Vol%以上99Vol%以下が、前記式(1)で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)になり、残りの1Vol%以上80Vol%以下の強化繊維は、単糸の状態または上記の臨界単糸数未満で構成される繊維束となり、熱可塑性樹脂に分散しているものである。
 また本発明の成形体を構成する繊維強化複合材料では、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たすものであると、特に表面が平滑で、均一な厚みを有するものとなり好ましい。
 0.7×10/D<N<1×10/D (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
 具体的には、強化繊維が炭素繊維であり、炭素繊維の平均繊維径が5~7μmである場合、臨界単糸数は86~120本となり、炭素繊維の平均繊維径が5μmである場合、繊維束中の平均繊維数は280本超4000本未満の範囲となるが、なかでも600本~2500本であることが好ましく、より好ましくは600~1600本である。炭素繊維の平均繊維径が7μmの場合、繊維束中の平均繊維数は142本超2040本未満の範囲となるが、なかでも300~1600本であることが好ましい。より好ましくは300~800本である。
 上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が0.7×10/D未満の場合、高い強化繊維体積含有率(Vf)を得る事が困難となる恐れがある。また強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が1×10/D以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となる可能性がある。上記の強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)としては、以下式(2´)を満たすものであるとより好ましい。
 0.7×10/D<N<6×10/D (2´)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
本発明における成形体は、実質的に等方性を示すことを特徴とする。ここで実質的等方性とは、複合材料を成形した後、成形板の任意の方向、およびこれと直交する方向を基準とする引張試験を行い、引張弾性率を測定し、測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)が1.3以下であることとする。すなわち本発明の成形体は、任意の方向、およびこれと直交する方向についての引張弾性率の大きい方の値を小さい方の値で割った比(Eδ)が1.0~1.3となることが好ましい。本発明の成形体は、最小厚み部、最大厚み部とも実質的に等方性を示すことが好ましい。
 本発明の成形体は、強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットを用いて、好ましくはプリプレグの形態を経て、製造されることが好ましい。好ましい製造方法についは後述するが、ランダムマットを用いて得られた成形体においても強化繊維の繊維長、および束と単糸の割合はランダムマット中における状態を保っている。
[付属部]
 本発明の成形体は、成形体の各種用途に合わせてボスやリブなどの付属形状を有していても良い。ボスやリブなどの部位は片面でも両面でも自由に配置することができる。なお本発明の成形体における厚みに傾斜とは、ボスやリブといった付属部以外について厚みに傾斜があることをいい、成形体の最大厚み、最小厚みはボスやリブ部を除いた基底部について定義する。またボス・リブなどの付属形状は片面だけであっても、両面にあってもよい。
[強化繊維]
 本発明の成形体における強化繊維は、炭素繊維、アラミド繊維およびガラス繊維からなる群から選ばれる少なくとも一種であることが好ましい。これらは、単独で使用してもよく2種以上併用することもできる。なかでも、炭素繊維は、軽量でかつ強度に優れた複合材料を提供することが可能となるので、特に好適である。炭素繊維としては、PAN系、ピッチ系のいずれでもよいが、その平均繊維径は3~12μmが好ましく、5~7μmがより好ましい。これらの強化繊維は、殆どの場合、サイジング剤を付着させたものが用いられる。サイジング剤の付着量は、強化繊維100重量部に対し0.01~10重量部であることが好ましい。
[熱可塑性樹脂]
 本発明の成形体における熱可塑性樹脂は、例えば、塩化ビニル樹脂、塩化ビニリデン樹脂、酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−スチレン樹脂(AS樹脂)、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン樹脂(ABS樹脂)、アクリル樹脂、メタクリル樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリアミド6樹脂、ポリアミド11樹脂、ポリアミド12樹脂、ポリアミド46樹脂、ポリアミド66樹脂、ポリアミド610樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリエチレンナフタレート樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、ポリ乳酸樹脂等、又はこれらの共重合体からなる樹脂が挙げられる。これらは単独で使用してもよく2種以上併用することもできる。
 これらの熱可塑性樹脂のうちでも融点が180~350℃のものが好ましい。なお、これらの熱可塑性樹脂には、必要に応じて、難燃剤、安定剤、耐UV剤、帯電防止剤、顔料、離型剤、軟化剤、可塑剤、界面活性剤等の添加剤を含有しても差し支えない。
[一方向材層]
 本発明の成形体は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され強化繊維が25~3000g/mの目付で実質的に2次元ランダムに配向している層(以下ランダム層という)に、さらに強化繊維が一方向に引き揃えられた一方向材と熱可塑性樹脂とからなる一方向材層を設けることも好ましい。
 すなわち本発明の成形体は、ランダム層と、連続長の強化繊維が一方向に引き揃えられた一方向材と熱可塑性樹脂とからなる一方向材層とを有する積層体からなり、厚みに傾斜のあるものを包含する。積層体において一方向材層は少なくとも一方の表層に配されても、内層に配されても良い。
 この場合、厚みの大きい部位はランダム層のみの部位であっても、ランダム層と一方向材層との積層体からなる部位であっても良い。
 一方向材層は一層であっても良く、二層以上の多層であっても良い。多層の場合には、強化繊維の向きが一方向であっても二方向以上であっても良い。物性の等方性ということを考慮すると、一方向材層が多層の場合の強化繊維の向きは、擬似等方性であるとより好ましい。
 また一方向材は、一方向に引き揃えた強化繊維材の束をシート状にして角度を変えて積層したもの(多軸織物基材)を、ナイロン糸、ポリエステル糸、ガラス繊維糸等のステッチ糸で、この積層体を厚み方向に貫通して、積層体の表面と裏面の間を表面方向に沿って往復しステッチしたような多軸織物であっても良い。
 一方向材層を構成する強化繊維の平均繊維径は、好ましくは3~12μmであり、より好ましくは5~7μmである。
 一方向材層における熱可塑性樹脂の存在量が、強化繊維100重量部に対し、30~200重量部であることが好ましい。より好ましくは、強化繊維100重量部に対し、40~100重量部である。
 一方向材層を構成する熱可塑性樹脂は、ランダム層におけるマトリクス樹脂と同一であっても異なっていてもよい。熱可塑性樹脂の具体例としては、ランダム層の項で述べたものと同じものが挙げられる。一方向材層は強化繊維が一方向に引き揃えられた一方向材に熱可塑性樹脂を含浸、あるいは半含浸させたものであることが好ましい。ここで含浸、あるいは半含浸の程度は後述の製造方法のプレス工程にて適宜調整することができる。
 一方向材層を製造する方法は特に限定されず、例えばプルトリュージョン法などで得ることができる。プルトリュージョン法による場合は、強化繊維が熱可塑性樹脂により含浸されているものが好適に得られる。熱可塑性樹脂による含浸を抑えたもの、すなわち半含浸の層とした場合は、例えば熱可塑性樹脂からなるシート上に強化繊維を一方向に引き揃えて、必要に応じてプレスしつつ加熱する方法等で好ましく得ることができる。
 本発明において、ランダム層に一方向材層を付与する方法は特に限定されないが、ランダムマットと一方向材とを合わせて型内にてプレスする方法が好適に用いられる。本方法においては、型内の所望の位置に一方向材層を配置して、その上にランダムマットを立体型内に沿わせるようにセットしてプレスする方法が好適に挙げられる。賦形形状にもよるが、複雑な形状の場合は一方向材層も半含浸のものを用いるのが好ましい。
[成形体の製造方法]
 本発明の成形体は、平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットまたはプリプレグを用いて、金型内でプレスすることにより好ましく得ることができる。
 すなわち本発明は平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットを用いて、以下の工程A−1)~A−3)を含んで含浸~成形を行うか、工程B−1)~B−4)を含んで含浸~成形を行う、厚みに傾斜のある成形体の製造方法を包含する。
A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上分解温度未満、非晶性の場合はガラス転移温度以上分解温度未満に加熱し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
A−2) A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された、上型と下型で形成されるキャビティの空間厚み(以下、キャビティの厚み)に傾斜のある金型に配置する工程
A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
B−1)ランダムマットをキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで昇温しつつ、加圧する工程(第1プレス工程)
B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍~100倍となるように加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させる工程(第2プレス工程)
B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節することにより成形を完結させる工程
[金型形状]
 成形に用いる金型は、キャビティの厚みに傾斜を有する。キャビティの厚みは、最小高さに対する最大高さの比が1を超え10以下が好ましい。より好ましくは最小高さに対する最大高さの比が1.2以上5以下、さらに好ましくは1.2以上3以下である。
 金型の形状において、キャビティの厚みに傾斜を有する以外にはとくに限定はないが、金型はコア側とキャビティ側がシェアエッジ構造を有することが好ましい。シェアエッジ構造の説明図を図22に示す。シェアの角度はとくに限定はないが1~5度が好ましい。シェアエッジのクリアランスはとくに限定はないが0.05~0.20mm以下であることが好ましい。
 また、金型の表面性は得ようとする成形体に求められる意匠性に応じて研磨を行ってもよい。成形体が平滑な表面性を有するには#400以上の研磨材料で研磨されていることが好ましい。
[厚みに傾斜のある成形体を得る方法]
 本発明の厚みに傾斜のある成形体を得る方法として、キャビティの厚みに傾斜のある金型を用いる他、具体的には下記のa)またはb)の方法とすることが好ましい。
 a)ランダムマットおよび/またはプリプレグからなる基材の表面または内層の一部に、ランダムマットおよび/またはプリプレグおよび/または一方向材層からなる部材を重ねて金型に配置し、プレスすることにより一体成型する方法。
 a)の方法において、基材の一部に積層させるものを部材と呼ぶ。すなわちa)の方法は、厚みを大きくしようとする部位の基材に、部材を重ねて金型に配置し、プレスすることにより一体成型する方法である。
 一方、b)の方法は、金型に配置する基材の厚みが一定であったり、得ようとする成形体の厚みの傾斜と基材の厚みの傾斜とが必ずしも一致していない場合でも、金型内で基材を流動させて成形することで、厚みに傾斜のある成形体を得る方法である。本発明の方法では、金型内で基材を流動させても成形体の繊維配向は基材における状態を保っており、等方性が維持されている。
 a)、b)共通のプレスの具体的な方法、および主としてb)の金型内で基材を流動させて成形する方法については後述する。
 a)の方法において、部材は基材の複数の箇所に積層させることができ、その際、それぞれの部材についてランダムマット、プリプレグ、および一方向材層からなる群より好適なものを選択することができる。基材および/または部材は、複数のランダムマット、プリプレグ、一方向材層を積層させて所望の厚さとすることができる。部材に複数のランダムマット、プリプレグ、一方向材層を用いる場合は、同種のものを用いてもよく、異種のものを組み合わせてもよい。
 基材に用いられるランダムマットやプリプレグと部材に用いられるランダムマットやプリプレグとは、独立して好適なものを選択することができ、同種のものを用いてもよく、異種のものを組み合わせてもよい。また、本発明に係る一体化成形体において、基材は、少なくとも一の前記ランダムマットやプリプレグの端部に、他の前記ランダムマットやプリプレグを積層させてなるものとすることも可能である(図13)。これにより一の基材では製造できない大面積の一体化成形体を作成することができる。また、一の基材では金型形状への追随が難しい、複雑な形状であっても、熱的・機械的に実質的等方性を有する一体化成形体を得ることができる。
 この場合、用いられるランダムマットおよび/またはプリプレグの数は特に限定されず、例えば、図14に示すように三以上のランダムマットやプリプレグを用いてもよい。
 一のランダムマットやプリプレグと他のランダムマットやプリプレグとを積層させる重ね代11(図13)は特に限定されないが、ランダムマットやプリプレグの肉厚に対して5~50倍とするのが好ましい。
 [プリプレグ]
 本発明において、工程A−1)~A−3)を含んで含浸~成形を行う場合、ランダムマットを熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合はガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加熱することで、熱可塑性樹脂を強化繊維に含浸させ、プリプレグを得て成形に用いる。プリプレグにおける強化繊維の形態はランダムマット中における状態を保っている。
 プリプレグにおいては、冷却することなくそのままA−2)の工程を行ってもよいし、熱可塑性樹脂を一旦含浸し、固化するという工程を経てからA−2)の工程に進めてもよい。プリプレグにおいては、熱可塑性樹脂は強化繊維束内および強化繊維の単糸間に浸透し、含浸した状態となっている。上述のとおり、ランダムマットは強化繊維と繊維状または粒子状の熱可塑性樹脂が混合され、近接して存在しているので、熱可塑性樹脂を容易に強化繊維へ含浸できることを特徴とする。プリプレグは得ようとする成形体の厚みの1~10倍、好ましくは1~5倍であることが好ましい。厚みの限定はないが、好ましくは0.1mm以上であり、上限は金型に配置して成形可能であればよく、実質30mm程度である。
 また、プリプレグはボイド率が0~30%であることが好ましく、0~10%がより好ましい。ボイド率は0~5%が更に好ましく、最も好ましいボイド率は0~3%である。プリプレグのボイド率は、プリプレグの断面を光学顕微鏡で観察し、ボイドの存在面積を観察基材の断面積で除して算出する。観察は1つのプリプレグあたりn=5とし、その平均値をボイド率とする。
[コールドプレス法]
 以下、工程A−1)~A−3)により含浸~成形を行うコールドプレス法について具体的に述べる。
 上記のとおり工程A−1)では、ランダムマットを、含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合はその融点以上熱分解温度未満、非晶性の場合はそのガラス転移温度以上熱分解温度未満に加温し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内および強化繊維の単糸間に含浸させプリプレグを得る。得られたプリプレグは、上記含浸時の温度に保ったまま、または一旦放冷した後に再加熱して次の工程A−2)に用いる。プリプレグの温度は、例えばプリプレグ表面にKタイプの熱電対を貼付け、加熱炉外に設置した計測機により測定を行うことができる。
 次の工程A−2)では、上記A−1)で得られたプリプレグを、その含有する熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節された金型に、下記式(3)で表されるチャージ率が5~100%で配置することが好ましい。
 チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティ投影面積(mm) (3)
(ここで基材面積とは配置した全てのランダムマットまたはプリプレグの抜き方向への投影面積である。)
 チャージ率100%、すなわち基材面積と金型キャビティ投影面積が等しい場合や、チャージ率が100%超である場合も、金型内で基材を厚み方向(成形体抜き方向)へ流動させ、厚みの傾斜のある成形体を一体成型することができる。チャージ率の上限はトリムなどの必要がないことから100%が好ましく、好ましくは95%、より好ましくは90%である。
 チャージ率の下限は5%、好ましくは10%、より好ましくは20%、より好ましくは30%である。プリプレグを金型に配置する際、チャージ率が5%未満の場合、成形時に加圧されたプリプレグが金型内を流動する際、金型に熱を奪われやすく、目的の形状を形作る前に固化してしまう恐れがある。
 また、1枚または2~100枚の重ね合わせたプリプレグを金型へ配置することができる。重ね合わせる場合、得ようとする成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでプリプレグ端部の一部または全ての面が、金型キャビティエッジ部と接しないことが望ましい。また重ね合わせる場合、プリプレグは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。
 このように、工程A−2)において、プリプレグを金型に配置する際、好ましくはチャージ率5%以上100%以下とすることにより、強化繊維が実質的に面内2次元配向する層を確保しつつ、材料ロスやトリミングの手間を発生させることなく、軽量な成形体を高い生産性で製造することが可能となる。
 この工程A−2)においては、プリプレグの配置場所が、金型の、水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が70度を超す傾斜部にプリプレグを配置すると、成形時の型締めの際に金型の傾斜部分がプリプレグに接触して位置をずらしてしまったり、傾斜部分にプリプレグを引き込んで正常な成形が行えなくなったりする恐れがある。
 更に、この工程A−2)においては、金型に、基材としてプリプレグを配置する際、成形時にプリプレグが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる成形体の分岐部分などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの成形体を得ることができ、非常に好ましい。
 金型中でのプリプレグの厚みは得ようとする形状の厚みに合わせて適宜選択できる。但し、金型への基材のチャージ率が5%以上80%以下の時は、流動を適切に行う為に、プリプレグの厚みまたはプリプレグを積層した厚みの総和が1.0mm以上であることが好ましい。
 なお、上記の金型の温度は、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−200℃以上融点−10℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−200℃以上ガラス転移温度−10℃以下とすることが好ましい。そうすることで、工程A−3)でプリプレグから得た成形体を形状が安定する温度まで冷却して、金型から取り出すことができる。
 次に、工程A−3)では、上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する。この際の圧力としては0.1MPa~100MPaが好ましく、より好ましくは0.2MPa~40MPa、更に好ましくは0.5~20MPaである。目標圧力に達するまでの時間は0.01~10秒であることが望ましい。
 目標圧力到達後、前述したようにプリプレグを5~200秒加圧して成形する。より好ましい加圧時間は10~60秒である。その間にプリプレグを流動させて成形を行うと同時に、金型との熱交換により、形状が安定する温度まで冷却する。その後、型を開き、成形体を得る。
 以上のコールドプレス法の工程において、一部のプリプレグを一方向材層に置き換えて成形してもよい。
[ホットプレス法]
 以下、工程B−1)~B−4)により含浸~成形を行うホットプレス法について具体的に述べる。
 工程B−1)では、ランダムマットを前記式(3)で表されるチャージ率が5~100%となるように金型に配置することが好ましい。1枚または2~100枚の重ね合わせたランダムマットを金型へ配置することができる。この際、ランダムマットを予め加熱および/または加圧し、減容させてから用いても良い。重ね合わせる場合、得ようとする成形体に応じて一部、または全体を重ね合わせて用いる。ここでランダムマット端部の一部または全ての面が、金型キャビティエッジ部と接しないことが望ましい。また重ね合わせる場合、ランダムマットは全て同一の形状である必要はなく、それぞれ一部または全部が重ね合わされば良い。上記チャージ率範囲の意義、および当該範囲を外れた場合の問題については、コールドプレス法の工程A−2)のプリプレグについて述べたものと同様である。
 この工程B−1)においては、ランダムマットの配置場所が、金型、より正確には金型キャビティの、水平部(0度)または水平部となす角が70度以下の傾斜部であると好ましい。金型の水平部となす角が70度を超す傾斜部にランダムマットを配置した場合の問題点については、コールドプレス法の工程A−2)における、プリプレグについて述べたとおりである。
 この工程B−1)においては、コールドプレス法のA−2)工程のプリプレグの配置について前述したとおり、金型に、基材としてランダムマットを配置する際、成形時にランダムマットが集まって肉厚となったり、シワが発生したりしやすいような、得られる成形体の分岐部分などの箇所を避けて当該基材を配置すると、際立って均一な厚みの成形体を得ることができ、非常に好ましい。
 次の工程B−2)は、金型を、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで昇温し、加圧して含浸する工程(第1プレス工程)である。
 次の工程B−3)は1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍~100倍となるように加圧する工程(第2プレス工程)である。
 第1プレス工程は、ランダムマットを所定の目標圧力まで加圧し、好ましくは0.5~20分保持して、該ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで加温して、強化繊維束内および強化繊維の単糸間に熱可塑性樹脂を含浸させる。次いで、第2プレス工程に移る間の時間は成形機の性能により適宜選択できるが、成形する時間を短縮する為、0.01~200秒であることが望ましい。
 第2プレス工程は、1段または多段の加圧を行う工程であるが、成形の簡略化の目的では1段であることが好ましい。第2プレス工程の金型温度は、第1プレス工程における金型温度と同じでも、1℃以上熱分解温度未満まで昇温させても良い。第2プレス工程が多段である場合は後段ほど昇温させてもあるいは冷却させても良く、昇温と冷却を交互に施しても良い。
 第2プレス工程の合計のプレス時間は特に限定はないが、成形時間の短縮の観点から0.5~10分であることが好ましい。
 また第1プレス工程の目標圧力は0.1MPa~10MPaであり、好ましくは0.2MPa~8MPaである。第2プレス工程の最終目標圧力は成形機の性能により適宜選択できるが、好ましくは0.2~100MPaであり、より好ましくは0.3~50MPa、より好ましくは0.5~20MPaである。第2プレス工程の最終目標圧力は第1プレス工程の1.2~100倍の圧力である。すなわちB−2~B−3における成形圧力が0.1MPa~100MPaであることが好ましい。
 工程B−4)では、ランダムマットに含まれる熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節して成形する。調整後の金型の温度は、該熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点−200℃以上融点−10℃以下、非晶性の場合はガラス転移温度−200℃以上ガラス転移温度−10℃以下とすることが好ましい。本工程に要する時間は冷却条件等により適宜コントロールできるが、成形時間の短縮の観点から0.5分~20分であることが好ましい。金型の温度の調整方法にとくに限定はなく、金型内温調回路に冷却媒体を流すなどの方法により適宜冷却すれば良い。
 以上のホットプレス法の工程において、一部のランダムマットを一方向材層に置き換えて成形してもよい。
[ランダムマット]
 繊維強化複合材料からなる成形体は、強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるランダムマットを出発物質とし、好ましく製造することができる。以下本発明の成形体の出発物質となるランダムマットについて述べる。
 ランダムマットは、平均繊維長5~100mmの強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成され、強化繊維が25~3000g/mの目付けにて実質的に2次元ランダムに配向している。
 このランダムマットは、下記式(1)で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)が、マットの繊維全量に対して20~99Vol%以下の割合で存在することが好ましい。
 臨界単糸数=600/D (1)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
 ランダムマット中における繊維全量に対する強化繊維束(A)の割合が20vol%未満では、ランダムマットを成形した際に、表面品位に優れる複合材料が得られるという利点はあるものの、機械物性に優れた繊維強化複合材料が得にくくなる。強化繊維束(A)の割合が99Vol%超になると、繊維の交絡部が局部的に厚くなり、薄肉のものが得られにくい。強化繊維束(A)の割合は、より好ましくは30~90Vol%であり、特に好ましくは30~80Vol%である。具体的には、ランダムマットを構成する炭素繊維の平均繊維径が5~7μmの場合、臨界単糸数は86~120本となり、この臨界単糸数より多い本数が集束一体化している炭素繊維ストランド片がここでいう強化繊維束(A)に該当する。したがって、好適なランダムマットでは、それを構成する強化繊維の20~99Volが臨界単糸数以上に集束した強化繊維束(A)であり、残りは臨界単糸数未満の強化繊維束(B1)および/又は単糸(B2)に分離した繊維群で構成される。
 さらには上記強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たすことが好ましい。
0.7×10/D<N<1×10/D  (2)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
 さらに、臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)中の平均繊維本数(N)が下記式(2’)
 0.7×10/D<N<6×10/D  (2’)
(ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
を満たすことが好ましい。
 例えば、炭素繊維の平均繊維径が5μmの場合、繊維束中の平均繊維本数(N)は280~2000本の範囲となるが、なかでも600~1600本であることが好ましい。炭素繊維の平均繊維径が7μmの場合、繊維束中の平均繊維本数(N)は142~1020本の範囲となるが、なかでも300~800本であることが好ましい。また、上記ランダムマットにおける強化繊維の平均繊維長5~100mm以下であり、好ましくは10~100mmであり、より好ましくは15~80mmであり、なかでも20~60mmがさらに好ましい。上述した強化繊維のカット工程において、強化繊維を固定長にカットした場合、ランダムマットにおける平均繊維長はカットした繊維長とほぼ等しくなる。
 強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が0.7×10/D以下の場合、高い強化繊維体積含有率(Vf)を得ることが困難となる。また、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が1×10/D以上の場合、局部的に厚い部分が生じ、ボイドの原因となりやすい。厚さ1mm以下の薄肉な複合材料を得ようとする場合、単純に分繊しただけの繊維を用いたのでは、疎密が大きく、良好な物性が得られない。全ての繊維を単糸レベルまで開繊した場合には、より薄いものを得ることは容易になるが、マット中の繊維の交絡が多くなり、強化繊維体積含有率の高いものが得られない。上記式(1)で定義される臨界単糸以上の強化繊維束(A)と臨界単糸数未満の強化繊維束(B1)および/又は完全に単糸に分離したもの(B2)からなる強化繊維群が上記の割合で同時に存在するランダムマットとすることにより、薄肉であり、かつ得られる物性の高い複合材料を与えるランダムマットを得ることが可能である。このランダムマットは、各種の厚みとすることが可能であるが、これをプリフォームとして、厚みが0.2~1mm程度の薄肉の成形体も好適に得ることも可能となる。なお、強化繊維束(A)中の平均繊維数および割合は、スリット工程、カット工程並びに開繊工程の条件を選定することで制御可能である。
 このように、集束状態が相違する強化繊維が特定の割合で混在するランダムマットとすることにより、複合材料の表面性、物性、成形性等が大幅に向上する。
 ランダムマットの厚さは特に制限はなく、所望により1~100mm厚みのものを得ることができる。なお、薄肉の複合材料成形体が得られるという効果を発揮するためには、ランダムマットは2~50mm厚みとすることが好ましい。
 ランダムマットにおける強化繊維束(A)の存在量を20~99Vol%とするには、例えば開繊工程における吹付ける空気の圧力等によりコントロールすることができる。また、カット工程に供する繊維束の大きさ、例えば束の幅や幅当たりの繊維数を調整することでコントロールすることもできる。具体的には、ストランドを拡幅するなどして薄く広幅のストランドにした状態でカット工程に供すること、カット工程の前にスリット工程を設ける方法が挙げられる。またを短い刃を多数並べたいわゆる分繊ナイフを用いて繊維束をカットする方法や、カットすると同時に、スリットする方法が挙げられる。
 臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は、1×10/D未満であることが好ましいが、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)を上記範囲とするには、後述する好ましい製法においては、カット工程に供する繊維束の大きさ、例えば束の幅や幅当たりの繊維数を調整することでコントロールすることもできる。具体的には、開繊するなどして繊維束の幅を広げてカット工程に供する方法、カット工程の前にスリット工程を設ける方法が挙げられる。繊維束をカットと同時に、スリットしてもよい。また、開繊工程で繊維束片に吹付ける気体の圧力等のコントロールにより、カットされた繊維束の開繊度を調整し、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)を所望範囲にすることもできる。
 各種目的とする複合材料成形体の厚さに合わせたランダムマットを作成することができ、特に、薄肉のものは、サンドイッチ材の表皮等、薄物の成形体のプリフォームとして有用である。
[ランダムマットの製造方法]
 次に、ランダムマットの好ましい製造方法について詳述する。ランダムマットの製造方法は、以下の(I)(III)(IV)(V)さらに好ましくは(I)と(III)の間に(II)の各工程を含むことが好ましく、これらの工程を順次実施することにより、特に良好な等方性を有するランダムマットおよび複合材料が製造される。
 得られるランダムマットは、その面内において、強化繊維は特定の方向に配向しておらず、無作為な方向に分散して配置されている。
(I)強化繊維ストランドの供給工程
 強化繊維は、クリール部に配置された複数の強化繊維巻糸体から、それぞれ糸条を引出し、単独の糸条からなるか又はこれを複数本引き揃えてなるストランドとして使用する。ストランド幅は10~50mm(特に20~30mm)が好ましい。このため、供給される強化繊維のストランド幅が小さい場合は、必要に応じ、ストランド供給工程で、上記の所定幅まで拡幅して薄い広幅のストランドとしてもよい。この拡幅操作は、例えば、ストランドを拡幅用のローラーやバー等と接触させることにより行うことができる。
(II)ストランドをスリットする工程
 上記の強化繊維ストランドは、引き続き好ましくは、ストランド長手方向と平行(すなわち繊維長方向に沿って)に連続的にスリットすることにより、ストランド幅が0.05~5mm、好ましくは0.1~1.0mmである複数本の細幅ストランドにする。具体的には、前工程から連続的に移送されてくる広幅のストランドを繊維長方向と平行な刃を有する縦スリット装置(スリッター)で縦方向に連続的にカットするか、広幅ストランドの走行路に1個又は複数個の分割ガイドを設け、それによりストランドを複数本に分割すること等により実施することができる。
(III)強化繊維をカットする工程
 次に、スリット処理を行っていないストランド、または上記のごとくスリットした細幅の強化繊維ストランドを、平均繊維長5~100mmにカット(切断)する。
 なお、ここでいう「平均繊維長」は、無作為に抽出した100本の繊維の繊維長をノギス等を用いて1mm単位まで測定し、その平均を求める方法により求められる。通常の場合、平均繊維長はカッターによるストランドの切断間隔と一致する。
 強化繊維を平均繊維長5~100mmにカットする際に使用する装置としては、ロータリーカッターが好ましい。
 ロータリーカッターとしては、特定の角度を有する螺旋状ナイフを備えたものを用いることが好ましい。強化繊維を連続的にカットするためのナイフ角度は、使用する強化繊維の幅と、カットした後の繊維長により幾何学的に計算され、それらの関係は、強化繊維の繊維長(刃のピッチ)=強化繊維ストランド幅×tan(90−θ)の条件を満たすことが好ましい。
(ここで、θは周方向とナイフの配置方向のなす角である。)
 この場合、繊維方向に交叉するナイフと繊維長方向と平行なナイフとを有するカッターを用いれば、繊維束を縦方向にスリットすると同時に特定の繊維長にカットすることができ、このようなカッターを使用すれば、スリット工程(II)とカット(III)を同時に実施できる。
(IV)カットした強化繊維を開繊する工程
 次の工程では、所定の繊維長にカットされた強化繊維のストランド(以下「ストランド片」ということがある)に気体を吹付け、該ストランド片を所望サイズ(集束本数)の繊維束に分割するように開繊する。
 開繊工程(IV)は、ストランド片を、経路内に導入し、該経路を通過する強化繊維束片に空気等の気体を吹付けることにより、該ストランド片を所望の集束サイズに分離させるとともに気体中に分散させる工程である。これらの度合いについては、吹付ける気体の圧力等により適宜コントロールすることができる。好ましい実施形態においては、経路の途中又は先端部に空気吹付けノズルを設け、その圧縮空気吹付け孔より、風速5~500m/secにて空気を直接ストランド片に吹付けることで、適度に強化繊維を開繊させることができる。具体的には、強化繊維片の通る経路に直径1mm程度の孔を数箇所あけ、外側より0.2~0.8MPa程度の圧力をかけて圧縮空気を孔からストランド片に直接吹付けるようにした気体吹付けノズルを使用することにより、所望程度に開繊することができる。
 この開繊工程では、ストランド片を構成する全繊維をバラバラに分離させて完全に単糸状になるまで分離するように開繊するのではなく、一部は単糸状又はそれに近い状態まで開繊されるが、かなりの部分は単糸が一定の本数以上で集束した繊維束になるように調整する。すなわち、気体による開繊の程度を、上述したような、上記式(1)で定義される臨界単糸数以上からなる強化繊維束(A)の割合、さらに臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)を満たすようにすることが好ましい。
(V)強化繊維と熱可塑性樹脂からランダムマットを形成する工程
 この工程は、カットし開繊させた強化繊維を、空気中に拡散させると同時に、粉粒体状又は短繊維状の熱可塑性樹脂(以下、これらを「熱可塑性樹脂粒子等」と総称する)を供給し、強化繊維を熱可塑性樹脂粒子等とともに、開繊装置下方に設けた通気性支持体上に散布し、該支持体上に強化繊維と熱可塑性樹脂粒子等が混在した状態で、所定の厚さに堆積・定着させてランダムマットを形成させる工程である。
 この工程では、好ましくは気体で開繊した強化繊維と別経路から供給される熱可塑性樹脂粒子等とを同時に通気性支持体上に向けて散布し、両者がほぼ均一に混ざり合った状態で通気性支持体上へマット状に堆積させ、その状態で定着させる。この際、通気性支持体をネットからなるコンベアで構成し、一方向に連続的に移動させつつその上に堆積させるようにすれば連続的にランダムマットを形成させることができる。また、支持体を前後左右に移動させることにより均一な堆積が実現するようにしてもよい。
 ここで、強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等は、2次元ランダム配向するように散布することが好ましい。開繊した強化繊維を2次元配向させながら塗布するためには、下流側に拡大した円錐形等のテーパー管を用いることが好ましい。このテーパー管内では、強化繊維に吹付けた気体が拡散し、管内の流速が減速するので、このとき強化繊維には回転力が与えられる。このベンチュリ効果を利用することで、開繊した強化繊維を熱可塑性樹脂粒子等とともに均等に斑無く散布することができる。また、後述する定着工程のためにも、下方に吸引機構を持つ可動式の通気支持体(ネットコンベア等)上に散布し、ランダムマット状に堆積させることが好ましい。
 この工程において、熱可塑性樹脂粒子等の供給量は、強化繊維100重量部に対し、10~1000重量部であることが好ましい。より好ましくは、強化繊維100重量部に対し、熱可塑性樹脂粒子等が50~500重量部であり、さらに好ましくは、熱可塑性樹脂粒子等が60~300重量部である。
 このランダムマット形成工程には、強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等を定着させる工程を含む。すなわち、この定着工程は、堆積した強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等を定着させる工程である。好ましくは通気性支持体の下部よりエアを吸引して強化繊維を定着させる。強化繊維と同時に散布された熱可塑性樹脂も混合されつつ、繊維状であればエア吸引により、粒子状であっても強化繊維に伴って定着される。
 このように堆積面の下部より吸引することにより、2次元配向の高いマットを得ることができる。かくして得られるランダムマットは、これを構成する強化繊維の間隙や近傍に熱可塑性樹脂粒子等が均一に存在することで、後述する加熱含浸加圧工程において、樹脂の移動距離が短く、比較的短時間でランダムマットへの樹脂の含浸が可能となる。
 なお、通気性支持体を構成するシート、ネット等の目開きが大きく、熱可塑性樹脂粒子等の一部が支持体を通過してマット内に残らない場合には、これを防ぐため、支持体の表面に不織布等をセットし、その不織布上に強化繊維および熱可塑性樹脂粒子等を吹付けて定着させることも可能である。
 強化繊維ストランドを一定の長さにカットした後、そのストランド片およびカット時に単糸状態に分離した強化繊維を吸引搬送する輸送経路に供給し、該輸送経路の途中又は終端部に設置した気体吹付けノズルから、強化繊維に気体を吹付け、切断したストランド片を所望サイズ(太さ)の強化繊維束に分離・開繊させると同時に、該強化繊維を熱可塑性樹脂粒子等とともに、一定方向へ連続的又は間欠的に移動する通気性支持体(以下「定着ネット」ということがある)の表面に向け吹付けて堆積して定着させることにより、ランダムマットを形成することができる。
 上述のとおり、ランダムマットには強化繊維と粉粒体状および/又は繊維状の熱可塑性樹脂が斑なく混合して存在するので、型内で繊維と樹脂を流動させる必要がなく、熱可塑性樹脂を容易に含浸できるという利点がある。したがって、得られる成形体においても、ランダムマット中の強化繊維等方性を保つことが可能となる。
 以下に、本発明を実施例により説明するが、本発明の範囲がこれらにより限定されるものではない。なお、実施例における各測定値は以下の方法で測定された値である。
1)ランダムマットにおける強化繊維束の分析
 ランダムマットを100mm×100mm程度に切り出す。切り出したマットより、繊維束をピンセットで全て取り出し、強化繊維束(A)の束の数(I)および繊維束の長さ(Li)と重量(Wi)を測定し、記録する。ピンセットにて取り出すことができない程度に繊維束が小さいものについては、まとめて最後に重量を測定する(Wk)。重量の測定には、1/100mgまで測定可能な天秤を用いる。ランダムマットに使用している強化繊維の繊維径(D)より、臨界単糸数を計算し、臨界単糸数以上の強化繊維束(A)と、それ以外に分ける。なお、2種類以上の強化繊維が使用されている場合には、繊維の種類毎に分け、各々について測定および評価を行う。
 強化繊維束(A)の平均繊維数(N)の求め方は以下の通りである。
 各強化繊維束中の繊維本数(Ni)は使用している強化繊維の繊度(F)より、次式により求められる。
 Ni=Wi/(Li×F)
 強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は、強化繊維束(A)の束の数(I)より、次式により求められる。
 N=ΣNi/I
 強化繊維束(A)のマットの繊維全量に対する割合(VR)は、強化繊維の密度(ρ)を用いて次式により求められる。
 VR=Σ(Wi/ρ)×100/((Wk+ΣWi)/ρ)
2)ランダムマット又は複合材料に含まれる強化繊維の平均繊維長の分析
 ランダムマット又は複合材料より無作為に抽出した強化繊維100本の長さをノギスおよびルーぺで1mm単位まで測定して記録し、測定した全ての強化繊維の長さ(Li)から、次式により平均繊維長(La)を求める。複合材料の場合は500℃×1時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、強化繊維を抽出する。
 La=ΣLi/100
3)成形体における炭素繊維束分析
 成形体については、500℃×1時間程度、炉内にて樹脂を除去した後、上記のランダムマットにおける方法と同様にして測定した。
4)成形体における繊維と樹脂の存在量の分析
 成形体を500℃×1時間、炉内にて樹脂を燃焼除去し、処理前後の試料の質量を秤量することによって炭素繊維分と樹脂分の質量を算出した。
5)引張試験
 ウォータージェットを用いて成形体の水平部から試験片を切出し、A&D社製のテンシロン万能試験機を用いて、引張弾性率を測定し、大きい方の値を小さい方の値で割った比を算出した。
6)外観評価
 成形性を評価する目的で、成形体の外観を目視観察した。繊維強化複合材料が成形体の端部までしっかり充填されており、表面外観も良好な場合を○、僅かに欠陥が見られる場合を△、欠陥がある場合を×とした。
参考例1
 強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”(登録商標)STS40−24KS(平均繊維径7μm、繊維幅10mm)を使用した。炭素繊維を開繊させながら20mmの長さにカットし、炭素繊維の供給量を1232g/minでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速450m/secで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したXY方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂としてポリアミド6樹脂(ユニチカ製、A1030、融点215~220℃、熱分解温度300℃)を1482g/minでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長20mmの炭素繊維とポリアミド6が混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットの強化繊維(炭素繊維)体積含有率(Vf、以下Vf(体積含有率)と書くことがある)は35%、強化繊維の目付は1232g/mであった。
 得られたランダムマットの平均繊維長(La)および強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は20mm、式(1)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。
 得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し250℃に達した後に、3MPaの圧力で7分加圧した後、80℃まで冷却し、厚み2.0mmの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は0.03%であった。
参考例2
 強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”(登録商標)STS40−24KS(平均繊維径7μm、繊維幅10mm)を使用した。炭素繊維を開繊させながら10mmの長さにカットし、炭素繊維の供給量を528g/minでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速450m/secで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したXY方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂として、ポリカーボネート樹脂(帝人化成製、パンライト(登録商標)、L−1225L、ガラス転移温度145~150℃、熱分解温度350℃)を1440g/minでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長10mmの炭素繊維とポリカーボネート樹脂が混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのVf(体積含有率)は20%、強化繊維の目付は528g/mであった。
 得られたランダムマットの平均繊維長(La)および強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は20mm、式(1)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。
 得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し230℃に達した後に、3MPaの圧力で7分加圧した後、50℃まで冷却し、厚み1.5mmの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は0.2%であった。
参考例3
 強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”(登録商標)STS40−24KS(平均繊維径7μm、繊維幅10mm)を使用した。炭素繊維を開繊させながら20mmの長さにカットし、炭素繊維の供給量を1232g/minでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速450m/secで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したXY方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂として、2mmにドライカットしたPA66繊維(旭化成せんい製ポリアミド66繊維:T5ナイロン、繊度1400dex)を1391g/minでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長20mmの炭素繊維とPA66が混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのVf(体積含有率)は35%、強化繊維の目付は1232g/mであった。
得られたランダムマットの平均繊維長(La)および強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は20mm、式(1)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。
 得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し300℃に達した後に、4MPaの圧力で5分加圧した後、50℃まで冷却し、厚み2.0mmの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は0.10%であった。
参考例4
 強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”(登録商標)STS40−24KS(平均繊維径7μm、繊維幅10mm)を使用した。炭素繊維を開繊させながら20mmの長さにカットし、炭素繊維の供給量を1408g/minでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速450m/secで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したXY方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂として、平均粒径を約1mmに冷凍粉砕したPP樹脂(プライムポリマー製、プライムポリプロJ108M)を1092g/minでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長20mmの炭素繊維とPPが混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのVf(体積含有率)は40%、強化繊維の目付は1408g/mであった。
 得られたランダムマットの平均繊維長(La)および強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は20mm、式(1)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。
 得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し200℃に達した後に、4MPaの圧力で5分加圧した後、50℃まで冷却し、厚み2.0mmの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は0.07%であった。
参考例5
 強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”(登録商標)STS40−24KS(平均繊維径7μm、繊維幅10mm)を使用した。炭素繊維を開繊させながら20mmの長さにカットし、炭素繊維の供給量を1220g/minでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を風速450m/secで炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したXY方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂としてPBT樹脂(ポリプラスチックス製、ジュラネックス2002)を1700g/minでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長20mmの炭素繊維とPBTが混合されたランダムマットを得た。ランダムマットにおける強化繊維の形態を観察したところ、強化繊維の繊維軸は面とほぼ並行にあり、面内においては無作為に分散されていた。このランダムマットのVf(体積含有率)は35%、強化繊維の目付は1220g/mであった。
 得られたランダムマットの平均繊維長(La)および強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は20mm、式(1)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。
 得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し240℃に達した後に、3MPaの圧力で7分加圧した後、80℃まで冷却し、厚み2.0mmの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は0.02%であった。
参考例6
 参考例1において炭素繊維を16mmの長さにカットし、炭素繊維の供給量を924g/mとした以外は同様にして厚み1.5mmの板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は0.02%であった。
参考例7
 参考例1において、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けなかった(風速0m/sec)以外は同様にランダムマットを作製した。
 得られたランダムマットの平均繊維長(La)および強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、平均繊維長(La)は20mm、式(1)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は100%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は24000であった。
 得られたランダムマットを、含浸用の平板金型がセットされたプレス機を用いて加熱し250℃に達した後に、3MPaの圧力で7分加圧した後、80℃まで冷却し、板状のプリプレグを得た。
実施例1
 参考例1で得られたプリプレグ2枚をチャージ率60%に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものを積層し、金型温度130℃に温調された段差を有する金型内に配置し(図1)、10MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部1.9mm、最大厚み部2.9mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図2に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが34.6%、6Bが35.0%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.09、7B部で1.08であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例2
 厚み0.5mmとした以外は参考例1と同様にして板状のプリプレグを得た。プリプレグのボイド率は0.10%であった。
 チャージ率50%に切り出したプリプレグを8枚積層し、赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものを、金型温度130℃に温調された図3に示す段差を有する金型内に配置し、10MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部2.1mm、最大厚み部3.1mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図4に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVfを調べたところ、6Aが35.8%、6Bが35.3%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bで示す箇所の引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7Aで1.10、7Bで1.03であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例3
 強化繊維として、東邦テナックス社製の炭素繊維“テナックス”(登録商標)STS40−24KS(平均繊維径7μm、引張強度4000MPa)を使用した。炭素繊維を20mmの長さにカットし、炭素繊維の供給量を1232g/minでテーパー管内に導入し、テーパー管内で空気を炭素繊維に吹き付けて繊維束を部分的に開繊しつつ、テーパー管出口の下部に設置したXY方向に移動可能なテーブル上に、テーブル下部よりブロワにて吸引を行いながら散布した。またマトリクス樹脂としてポリアミド6樹脂(ユニチカ製 A1030)を1482g/minでテーパー管内に供給し、炭素繊維と同時に散布することで、平均繊維長20mmの炭素繊維とポリアミド6が混合された厚み5.0mm程度のランダムマットを得た。得られたランダムマットについて、強化繊維束(A)の割合と、平均繊維数(N)を調べたところ、式(1)で定義される臨界単糸数は86であり、強化繊維束(A)について、マットの繊維全量に対する割合は35%、強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)は240であった。
 得られたランダムマットを250℃に加熱された金型にチャージ率70%の割合で1枚配置しさらに60%の割合で上から1枚配置し(図5)、すなわちチャージ率70%で、0.5MPaで加圧した。10分間保持後、10秒かけて2.5MPaまで圧力を上げ、さらに7分間保持した後に冷却媒体を使用して1分かけて金型温度を100℃まで冷却し、最小厚み部0.8mm、最大厚み部1.8mmの成形体を得た。ここで金型の温度は金型表面付近に埋め込まれたKタイプの熱電対にて測定を行った。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図6に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが35.0%、6Bが35.0%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.03、7B部で1.03であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例4
 参考例2で得られたプリプレグを、チャージ率50%を2枚としとチャージ率5%に切り出し赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、すなわちチャージ率51%で、金型温度110℃に温調された平板状の金型内に配置し(図7)、10MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い厚み最小厚み部1.0mm、最大厚み部2.0mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図8に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVfを調べたところ、6Aが34.9%、6Bが35.0%となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.18、7B部で1.12であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例5
 参考例3で得られたプリプレグ2枚をチャージ率60%に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ290℃に加熱したものを積層し、金型温度130℃に温調された段差を有する金型内に配置し(図1)、10MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部1.9mm、最大厚み部2.9mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図2に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが35.0%、6Bが35.2%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.01、7B部で1.07であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例6
 参考例4で得られたプリプレグ2枚をチャージ率60%に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ200℃に加熱したものを積層し、金型温度80℃に温調された段差を有する金型内に配置し(図1)、10MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部1.9mm、最大厚み部2.9mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図2に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが34.8%、6Bが35.2%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.09、7B部で1.08であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例7
 参考例5で得られたプリプレグ2枚をチャージ率60%に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものを積層し、金型温度130℃に温調された段差を有する金型内に配置し(図1)、10MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部1.9mm、最大厚み部2.9mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図2に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが34.9%、6Bが35.1%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.02、7B部で1.03であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例8
 参考例6で得られたプリプレグ6枚をチャージ率11%に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものを積層し、金型温度130℃に温調された段差を有する金型内に配置し(図9)、20MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部0.5mm、最大厚み部1.5mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、成形体の反りの見られないものであり、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できたが、表面外観は少し光沢を失ったものであった(△)。得られた成形体の模式図を図10に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが35.5%、6Bが34.6%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.02、7B部で1.15であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例9
 参考例1で得られたプリプレグ1枚をチャージ率100%に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものを積層し、金型温度130℃に温調された段差を有する金型内に配置し(図11)、20MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部1.5mm、最大厚み部2.5mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図12に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、本実施例では金型キャビティ投影面積と基材面積が同じである。基材は一定の厚みであるのに対し、得られた成形体は図12で示すとおり厚みに傾斜のあるものであり、5で示した部分は成形体抜き方向へ流動されて得られた流動部である。
 図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが34.9%、6Bが35.0%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.05、7B部で1.07であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例10
 参考例1で得られたプリプレグ1枚をチャージ率125%に切り出し、赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものを積層し、金型温度130℃に温調された段差を有する金型内に配置し(図13)、20MPaの圧力にて30秒プレス成形を行い最小厚み部1.1mm、最大厚み部2.1mmの成形体を得た。
 図24に用いた金型のシェアエッジ部の模式図を示すが、金型のシェア角度は2度、金型シェアエッジ部のクリアランスは0.1mmであった。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであり(○)、金型末端まで樹脂と繊維が充填されていることが断面観察により確認できた。得られた成形体の模式図を図14に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、本実施例では金型キャビティ投影面積よりも基材面積が大きい。基材は一定の厚みであるのに対し、得られた成形体は図14で示すとおり厚みに傾斜のあるものであり、5で示した部分は金型内へ基材が引き込まれた後、成形体抜き方向へ流動されて得られた流動部である。
 図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが35.2%、6Bが34.9%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.01、7B部で1.04であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例11
 参考例6で得られたプリプレグを切り出し、図17に記載の部材10を準備した。
 得られたプリプレグおよび部材を赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、金型温度130℃に温調された金型内に配置し、20MPaの圧力にて60秒プレス成形を行い最小厚み部1.5mm、最大厚み部3.0mmの成形体を得た。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであった(○)。得られた成形体の模式図を図18に示す。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVfを調べたところ、6Aが34.4%、6Bが34.8%となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.01、7B部で1.00であり、等方性を保っていることを確認した。
 なお、得られた一体化成形体は、自動車用ピラーとして好適に用いられる。
実施例12
 参考例6で得られたプリプレグを切り出し、図19に記載の部材10を準備した。
 得られたプリプレグおよび部材を赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、金型温度130℃に温調された金型内に配置し、20MPaの圧力にて60秒プレス成形を行い最小厚み部1.5mm、最大厚み部3.0mmの成形体を得た。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであった(○)。得られた成形体の模式図を図20に示す。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVfを調べたところ、6Aが35.0%、6Bが35.1%となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.00、7B部で1.03であり、等方性を保っていることを確認した。
実施例13
 参考例6で得られたプリプレグを切り出し、図21に記載の部材10を準備した。
 得られたプリプレグおよび部材を赤外線オーブンの中に入れ255℃に加熱したものをそれぞれ全面または一部が重なるよう積層し、金型温度130℃に温調された金型内に配置し、20MPaの圧力にて60秒プレス成形を行い最小厚み部1.5mm、最大厚み部3.0mmの成形体を得た。
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、表面外観も良好で、成形体の反りの見られないものであった(○)。得られた成形体の模式図を図22に示す。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVfを調べたところ、6Aが34.6%、6Bが34.7%となり同等の数値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.03、7B部で1.00であり、等方性を保っていることを確認した。
 また、得られた一体化成形体をダッシュボードに用いた図を図23に示す。
実施例14
 参考例7で得たランダムマットを用いた以外は実施例1と同様にして、最小厚み部1.9mm、最大厚み部2.9mmの成形体を得た。得られた成形体の模式図を図2に示す
 得られた成形体は、材料の割れやシワの発生が無く、成形体の反りの見られないものであり、金型末端まで樹脂が充填されていたが、成形体中に強化繊維が束のまま存在しており、裏から光を照射すると透過するものであり、外観評価は実施例1で得られたものに比べ劣っており、欠陥が見られた(×)。得られた成形体の模式図を図2に示すが、4で示した部分が金型内への基材のチャージ部分であり、その外側の5で示した部分が、基材が金型キャビティエッジ部まで流動されて得られた流動部である。図中に示した最小厚み部の6Aおよび最大厚み部の6BについてそれぞれVf(繊維含有率)を調べたところ、6Aが34.9%、6Bが35.1%となり、ほぼ同等の値を示した。図中に示した最小厚み部の7Aおよび最大厚み部の7Bの引張弾性率を測定したところ、それぞれ互いに直交する二方向に測定した引張弾性率の値のうち大きいものを小さいもので割った比(Eδ)は7A部で1.03、7B部で1.01であり、等方性を保っていることを確認した。
 本発明方法で得られる強化繊維と熱可塑性樹脂を含む成形体は軽量で形状自由度があり、成形体端部まで繊維の等方性を維持でき、成形性、薄肉、比剛性、生産性、経済性に優れる材料であることから、電気・電子機器部品、自動車用部品、パソコン、OA機器、AV機器、携帯電話、電話機、ファクシミリ、家電機器、玩具用品などの電気、電子部品や筐体に利用することができる。とりわけ、環境対応車に搭載される自動車部品に好ましく用いることができる。

Claims (11)

  1.  平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成され、熱可塑性樹脂の存在量が強化繊維100重量部に対し10~1000重量部であり、強化繊維が25~3000g/mの目付で実質的に2次元ランダムに配向している、厚みに傾斜のある成形体。
  2.  最小厚みに対する最大厚みの比が1を超え10以下である請求項1に記載の成形体。
  3.  繊維強化複合材料を構成する強化繊維において、下記式(1)
     臨界単糸数=600/D (1)
    (ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
    で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下である請求項1~2のいずれかに記載の成形体。
  4.  強化繊維束(A)中の平均繊維数(N)が下記式(2)を満たす請求項3に記載の成形体。
     0.7×10/D<N<1×10/D  (2)
    (ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
  5.  厚みの異なる各部位における強化繊維体積含有率(Vf)の大きい方の値を小さい方の値で割った比が1.0~1.2となる、請求項1~4のいずれかに記載の成形体。
  6.  強化繊維が炭素繊維、ガラス繊維、およびアラミド繊維からなる群から選ばれる少なくとも1種であることを特徴とする請求項1~5のいずれかに記載の成形体。
  7.  任意の方向、およびこれと直交する方向についての引張弾性率の大きい方の値を小さい方の値で割った比(Eδ)が1.0~1.3となる、請求項1~6のいずれかに記載の成形体。
  8.  平均繊維長が5mm以上100mm以下の強化繊維と熱可塑性樹脂とを含む繊維強化複合材料から構成されるランダムマットを用いて、以下の工程A−1)~A−3)を含んで含浸~成形を行うか、工程B−1)~B−4)を含んで含浸~成形を行う、請求項1に記載の厚みに傾斜のある成形体の製造方法。
    A−1)ランダムマットを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点以上分解温度未満、非晶性の場合はガラス転移温度以上分解温度未満に加熱し、加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させプリプレグを得る工程
    A−2) A−1)で得られたプリプレグを、熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に温度調節されたキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
    A−3)上記A−2)で金型に配置したプリプレグを加圧し、成形する工程
    B−1)ランダムマットをキャビティの厚みに傾斜のある金型に配置する工程
    B−2)金型を熱可塑性樹脂が結晶性の場合は熱可塑性樹脂の融点以上熱分解温度未満の温度まで、非晶性の場合は熱可塑性樹脂のガラス転移温度以上熱分解温度未満の温度まで昇温しつつ、加圧する工程(第1プレス工程)
    B−3)1段以上であり、最終段の圧力が第1プレス工程の圧力の1.2倍~100倍となるように加圧して熱可塑性樹脂を強化繊維束内に含浸させる工程(第2プレス工程)
    B−4)熱可塑性樹脂が結晶性の場合は融点未満、非晶性の場合はガラス転移温度未満に金型温度を調節することにより成形を完結させる工程
  9.  強化繊維が25~3000g/mの目付であり、下記式(1)
     臨界単糸数=600/D      (1)
    (ここでDは強化繊維の平均繊維径(μm)である)
    で定義される臨界単糸数以上で構成される強化繊維束(A)について、強化繊維全量に対する割合が20Vol%以上99Vol%以下であるランダムマットを用いる、請求項8に記載の成形体の製造方法。
  10.  ランダムマットおよび/またはプリプレグからなる基材の表面または内層の一部に、ランダムマット、プリプレグ、および一方向材層からなる群から選ばれる少なくとも一種の部材を重ねて金型に配置しプレスすることにより一体成型する請求項8または9に記載の成形体の製造方法。
  11.  下記式(3)におけるチャージ率が5%以上100%以下となるようにランダムマットおよび/またはプリプレグを配置してプレスすることにより成形する請求項8または9に記載の成形体の製造方法。
     チャージ率(%)=100×基材面積(mm)/金型キャビティ投影面積(mm) (3)
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