WO2012026669A2 - 케이블형 이차전지 - Google Patents

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active material
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electrode assembly
secondary battery
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권요한
김제영
김기태
신헌철
조형만
정혜란
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주식회사 엘지화학
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    • Y02T10/70—Energy storage systems for electromobility, e.g. batteries

Definitions

  • the present invention relates to a cable type secondary battery free of deformation.
  • a secondary battery is a device that converts external electrical energy into chemical energy, stores it, and generates electricity when needed.
  • the term “rechargeable battery” is also used to mean that it can be charged multiple times.
  • Commonly used secondary batteries include lead storage batteries, nickel cadmium batteries (NiCd), nickel hydrogen storage batteries (NiMH), lithium ion batteries (Li-ion), and lithium ion polymer batteries (Li-ion polymer). Secondary batteries offer both economic and environmental advantages over primary batteries that are used once and discarded.
  • Secondary batteries are currently used where low power is used. Examples are devices, handhelds, tools, and uninterruptible power supplies that help start up the car. Recently, the development of wireless communication technology has led to the popularization of portable devices, and there is also a tendency to wirelessize many kinds of conventional devices, and the demand for secondary batteries is exploding. In addition, hybrid vehicles and electric vehicles have been put to practical use in terms of prevention of environmental pollution, and these next-generation vehicles employ technologies that use secondary batteries to reduce value, weight, and increase lifespan.
  • secondary batteries are cylindrical, rectangular or pouch type batteries. This is because the secondary battery is manufactured by mounting an electrode assembly composed of a negative electrode, a positive electrode, and a separator inside a pouch-shaped case of a cylindrical or rectangular metal can or an aluminum laminate sheet, and injecting an electrolyte into the electrode assembly. Therefore, since a certain space for mounting the secondary battery is essentially required, the cylindrical, square or pouch type of the secondary battery has a problem in that it acts as a limitation for the development of various types of portable devices. Accordingly, there is a need for a new type of secondary battery that is easily deformed.
  • Korean Patent No. 0444911 discloses a linear battery composed of a plurality of negative electrodes and a positive electrode having a separator interposed between a negative electrode and a positive electrode
  • Korean Patent No. 0742739 is a variable battery consisting of a positive electrode chamber and a negative electrode chamber in a thread form. It is disclosed, but the flexibility is not good.
  • deformation of the external current collector of the cable type secondary battery occurs due to an external force, a short circuit may occur due to contact with the internal current collector.
  • an object of the present invention is to provide a secondary battery having a novel linear structure that can be easily deformed, maintains stability and excellent performance of the secondary battery, and is free of short circuits caused by deformation of the external current collector. .
  • the cable type secondary battery of the present invention includes an electrode assembly including an internal current collector, a negative electrode active material layer, an electrolyte layer, and a positive electrode active material layer, and having a horizontal cross section of a predetermined shape and extending in a length direction; And a wire type external current collector wound on an outer surface of the electrode assembly.
  • the current collector may be stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, copper or carbon, nickel, titanium or silver surface treated with stainless steel, aluminum-cadmium alloy, non-conductive polymer surface treated with a conductive material, or It is preferred to be prepared using a conductive polymer.
  • conductive materials may include polyacetylene, polyaniline, polypyrrole, polythiophene and polysulfuride, ITO (Indum Thin Oxide), silver, palladium and nickel, and the conductive polymer may be polyacetylene, polyaniline, polypyrrole, polythiol Offen, polysulfuritride and the like can be used.
  • the active material layer is a negative electrode active material pattern layer; natural graphite, artificial graphite, carbonaceous material; Metals (Me) that are lithium-containing titanium composite oxide (LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni, or Fe; Alloys composed of the metals (Me); Oxides of the metals (Me) (MeOx); And composites of the metals (Me) and carbon, and the like.
  • LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMn 2 O 4 , LiCoPO 4 , LiFePO 4 , LiNiMnCoO 2 and LiNi 1-xyz Co x M1 y M2 z O 2 (M1 and M2 are independently of each other Al, Ni) , Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg and Mo, and x, y and z independently of each other as the atomic fraction of the elements of the oxide composition 0 ⁇ x ⁇ 0.5 , 0 ⁇ y ⁇ 0.5, 0 ⁇ z ⁇ 0.5, and x + y + z ⁇ 1.
  • the electrolyte layer may be a gel polymer electrolyte using PEO, PVdF, PMMA, PAN, or PVAC, or a solid polymer electrolyte using PEO, polypropylene oxide (PPO), polyethylene imine (PEI), polyethylen sulphide (PES), or polyvinyl acetate (PVAc).
  • PEO polypropylene oxide
  • PEI polyethylene imine
  • PES polyethylen sulphide
  • PVAc polyvinyl acetate
  • the electrolyte layer may further include a lithium salt.
  • Lithium salt is LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4 , LiBF 4 , LiB 10 Cl 10 , LiPF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2 , LiAsF 6 , LiSbF 6 , LiAlCl 4 , CH 3 SO 3 Li, CF 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2 ) 2 NLi, lithium chloroborane, lower aliphatic lithium carbonate, lithium tetraphenylborate, and the like can be used.
  • the wire-type external current collector wound on the outer surface of the electrode assembly of the present invention not only has excellent flexibility but also has a certain degree of elasticity, thereby improving flexibility of the cable type secondary battery having the same.
  • the wire-type external current collector of the present invention has little excessive deformation such as being wrinkled or bent due to its shape, a short circuit caused by contact with the internal current collector There is little worry.
  • the wire-type external current collector wound on the outer surface of the electrode assembly has elasticity, the wire-type external current collector has elasticity, thereby distributing the force during deformation due to external force, and thus less deformation of the active material layer occurs, thereby preventing detachment of the active material.
  • FIG. 1 is a view of a cable-type secondary battery having one internal electrode according to an embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view of a cable type secondary battery having a plurality of negative electrodes according to an embodiment.
  • FIG 3 is a cross-sectional view of a cable type secondary battery having a plurality of negative electrodes formed on an outer surface thereof according to an embodiment.
  • electrolyte layer 40 external current collector active material layer
  • the cable type secondary battery of the present invention includes an electrode collector including an internal current collector, a negative electrode active material layer, an electrolyte layer, and a positive electrode active material layer, and having a horizontal cross section of a predetermined shape and extending in a length direction; And a wire type external current collector wound on an outer surface of the electrode assembly.
  • predetermined shape herein means that the shape is not particularly limited, and any shape that does not impair the nature of the present invention is possible.
  • the cable-type secondary battery of the present invention has a horizontal cross section of a predetermined shape, has a linear structure elongated in the longitudinal direction with respect to the horizontal cross section, and has flexibility so that deformation is free.
  • the electrode assembly of the present invention is not particularly limited in form, and means an electrode and an electrolyte layer which serves as a passage of ions between the electrodes of the anode and the cathode so as to enable general electrochemical action, and the internal current collector is an anode.
  • the internal electrode is combined with the active material layer or the negative electrode active material layer.
  • the outermost surface of the electrode assembly in contact with the wire-type external current collector wound on the outer surface of the electrode assembly should be made of an active material layer.
  • the wire-type external current collector is wound on the outer surface of the electrode assembly, and the external electrode is combined with the active material layer of the outermost surface of the electrode assembly (see FIG. 1).
  • Conventional wire current collectors have excellent flexibility, but have a small contact area with the active material layer, so that when used as an external current collector, it is difficult to secure a desired level of conductivity.
  • the contact area with the active material layer is sufficiently wide, a certain level of battery performance is guaranteed.
  • the wound wire-type current collector is elastic due to its shape, and serves to improve the flexibility of the overall cable type secondary battery.
  • the wire-type external current collector of the present invention has little excessive deformation such as being wrinkled or bent due to its shape, a short circuit caused by contact with the internal current collector There is little worry.
  • the electrode active material layer includes an electrode active material, a binder, and a conductive material, and combines with the current collector to form an electrode.
  • deformation occurs, such as the electrode being folded or severely bent by an external force, detachment of the electrode active material occurs. Due to the detachment of the electrode active material, a decrease in battery performance and battery capacity occurs.
  • the cable type secondary battery of the present invention since the wire-type external current collector wound on the outer surface of the electrode assembly has elasticity, the cable-type secondary battery plays a role of distributing force during deformation due to external force, so that deformation of the active material layer occurs less. Therefore, desorption of the active material can be prevented.
  • the electrode active material layer of the present invention functions to move ions through a current collector, and the movement of these ions is caused by interaction through occlusion of ions from the electrolyte layer and release of ions into the electrolyte layer.
  • the current collector may be a surface treated with carbon, nickel, titanium, or silver on a surface of stainless steel, aluminum, nickel, titanium, calcined carbon, copper, or stainless steel, aluminum-cadmium alloy, or a non-conductive surface treated with a conductive material. It is preferable to use a polymer or a conductive polymer.
  • the current collector collects electrons generated by the electrochemical reaction of the active material or serves to supply electrons required for the electrochemical reaction.
  • a metal such as copper or aluminum is used.
  • it is relatively more flexible than using a metal such as copper or aluminum.
  • it is possible to achieve the light weight of the battery by using a polymer current collector in place of the metal current collector.
  • Such conductive materials may include polyacetylene, polyaniline, polypyrrole, polythiophene and polysulfuride, ITO (Indum Thin Oxide), silver, palladium and nickel, and the conductive polymer may be polyacetylene, polyaniline, polypyrrole, polythiol Offen, polysulfuritride and the like can be used.
  • the non-conductive polymer used for the current collector is not particularly limited in kind.
  • Metals (Me) that are lithium-containing titanium composite oxide (LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni, or Fe
  • Oxides of the metals (Me) (MeOx) And composites of the metals (Me) and carbon, and the like.
  • Non-limiting examples of the positive electrode active material layer include LiCoO 2 , LiNiO 2 , LiMn 2 O 4 , LiCoPO 4 , LiFePO 4 , LiNiMnCoO 2 and LiNi 1-xyz Co x M1 y M2 z O 2 (M1 and M2 are independently of one another) Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg and Mo, any one selected from the group, x, y and z independently of each other as the atomic fraction of the elements of the oxide composition 0 ⁇ x ⁇ 0.5, 0 ⁇ y ⁇ 0.5, 0 ⁇ z ⁇ 0.5, and x + y + z ⁇ 1) or the like.
  • the electrolyte layer is filled surrounding the internal electrode, the electrolyte layer which is a passage of the ions is a gel polymer electrolyte or PEO using PEO, PVdF, PMMA, PAN or PVAC, PPO (polypropylene oxide), PEI (polyethylene imine), PES (polyethyle sulphide) or a solid electrolyte using PVAc (polyvinyl acetate) is used.
  • the matrix of the solid electrolyte is preferably made of polymer or ceramic glass as a basic skeleton.
  • ions may move very slowly in terms of reaction rate, and therefore, it is preferable to use an electrolyte of a gel polymer having easier movement of ions than a solid.
  • the gel polymer electrolyte is not excellent in mechanical properties, it may include a pore structure support or a crosslinked polymer to compensate for this. Since the electrolyte layer of the present invention may serve as a separator, a separate separator may not be used.
  • the electrolyte layer of the present invention may further include a lithium salt.
  • Lithium salts can improve ionic conductivity and reaction rate, non-limiting examples of which are LiCl, LiBr, LiI, LiClO 4 , LiBF 4 , LiB 10 Cl 10 , LiPF 6 , LiCF 3 SO 3 , LiCF 3 CO 2, LiAsF 6, LiSbF 6, LiAlCl 4, CH 3 SO 3 Li, CF 3 SO 3 Li, (CF 3 SO 2) 2 NLi, chloro may borane lithium, lower aliphatic carboxylic acid lithium, and lithium tetraphenyl borate available .
  • the present invention includes a protective coating, which is formed on the outer surface of the outer current collector to protect the electrode against moisture and external shock in the air as an insulator.
  • a conventional polymer resin can be used.
  • PVC, HDPE or epoxy resin can be used.
  • Cable type secondary battery has a horizontal cross-section of a predetermined shape and extending in the longitudinal direction (10); An anode active material layer 20 formed surrounding the outer surface of the inner current collector; An electrolyte layer 30 that is filled around the anode active material layer and becomes a passage of ions; And an electrode assembly including a cathode active material layer 40 formed surrounding the outer surface of the electrolyte layer. And a wire type external current collector 50 wound on an outer surface of the electrode assembly.
  • the negative electrode current collector 10 in the form of a linear wire is prepared, and the negative electrode active material layer 20 is coated on the surface of the negative electrode current collector 10.
  • a general coating method may be used as the coating method, and in particular, an electroplating or anodization process may be used, and an electrode slurry containing an active material may be extruded to maintain a constant interval. It can be prepared using a method of extrusion coating through.
  • the electrolyte layer 30 is formed to surround the anode active material layer 20.
  • the method of forming the electrolyte layer 30 is not particularly limited, it is easy to manufacture using a method of extrusion coating due to the characteristics of the linear cable type secondary battery.
  • the positive electrode active material layer 40 It is formed by coating the positive electrode active material layer 40 on the surface of the coated electrolyte layer 30.
  • the coating method of the negative electrode active material layer 20 may be equally applied to the coating of the positive electrode active material layer 40.
  • the wire-shaped positive electrode current collector 50 is wound around the outer surface of the positive electrode active material layer 40.
  • the winding method is not particularly limited, a winding type current collector 50 may be wound on the outer surface of the cathode active material layer 40 by applying a winding machine.
  • the protective coating 60 is formed on the outer surface of the wire type current collector 50.
  • the protective coating 60 is formed on the outermost surface to protect the electrode against moisture and external impact in the air as an insulator.
  • a conventional polymer resin may be used.
  • PVC, HDPE, or epoxy resin may be used.
  • a cable type secondary battery having an internal electrode as a positive electrode and an external electrode as a negative electrode may include an internal current collector 10 extending in a length direction and having a horizontal cross section of a predetermined shape; A cathode active material layer 20 formed surrounding the outer surface of the inner current collector; An electrolyte layer 30 serving as a passage of ions filled and surrounding the cathode active material layer; And an electrode assembly including a cathode active material layer 40 formed surrounding the outer surface of the electrolyte layer. And a wire type external current collector 50 wound on an outer surface of the electrode assembly.
  • the cable type secondary battery has a horizontal cross section of a predetermined shape and has an inner current collector 10 extending in a length direction and a negative electrode active material layer 20 formed surrounding the outer surface of the inner current collector.
  • Two or more internal electrodes disposed in parallel;
  • An electrolyte layer 30 filling the inner electrode and serving as a passage of ions;
  • an electrode assembly including a cathode active material layer 40 formed surrounding the outer surface of the electrolyte layer.
  • a wire type external current collector 50 wound on an outer surface of the electrode assembly.
  • a cable type secondary battery having an internal electrode as a positive electrode and an external electrode as a negative electrode may surround an inner current collector 10 having a horizontal cross section of a predetermined shape and extending in a length direction and an outer surface of the inner current collector.
  • An internal electrode having two or more anodes formed of a cathode active material layer 20 formed in parallel;
  • An electrolyte layer 30 filling the inner electrode and serving as a passage of ions;
  • an electrode assembly including a cathode active material layer 40 formed surrounding the outer surface of the electrolyte layer.
  • the cable type secondary battery includes an inner current collector 10 having a horizontal cross section of a predetermined shape and extending in a length direction, and an anode active material layer 20 formed surrounding the outer surface of the inner current collector.
  • An internal electrode having two or more negative electrodes formed in parallel with each other, the electrolyte layer 30 serving as a passage of ions formed on an outer surface of the negative electrode active material layer;
  • an electrode assembly including a cathode active material layer 40 formed surrounding the outer surface of the electrolyte layer.
  • a wire type external current collector 50 wound on an outer surface of the electrode assembly.
  • a cable type secondary battery having an internal electrode as a positive electrode and an external electrode as a negative electrode may include an internal current collector 10 extending in a length direction and having a horizontal cross section of a predetermined shape, and surrounding an outer surface of the internal current collector.
  • An inner electrode in which at least two anodes each including a formed cathode active material layer 20 and an electrolyte layer 30 serving as a passage of ions formed on an outer surface of the cathode active material layer are disposed in parallel; And an electrode assembly including a cathode active material layer 40 formed surrounding the outer surface of the electrolyte layer.

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Abstract

본 발명의 케이블형 이차전지는, 내부집전체, 음극활물질층, 전해질층 및 양극활물질층을 구비하며, 소정 형상의 수평 단면을 가지고 길이 방향으로 연장된 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함한다. 이러한 외부집전체는 가요성이 우수할 뿐만 아니라 일정한 정도의 탄성을 지니고 있으므로, 전체적인 케이블형 이차전지의 가요성이 향상되며, 케이블형 이차전지 변형에 따른 단락 및 활물질의 탈리를 방지한다.

Description

케이블형 이차전지
본 발명은 변형이 자유로운 케이블형 이차전지에 관한 것이다.
본 출원은 2010년 8월 25일에 출원된 한국특허출원 제10-2010-0082593호에 기초한 우선권을 주장하며, 해당 출원의 명세서 및 도면에 개시된 모든 내용은 본 출원에 원용된다.
이차 전지는 외부의 전기 에너지를 화학 에너지의 형태로 바꾸어 저장해 두었다가 필요할 때에 전기를 만들어 내는 장치를 말한다. 여러 번 충전할 수 있다는 뜻으로 "충전식 전지"(rechargeable battery)라는 명칭도 쓰인다. 흔히 쓰이는 이차전지로는 납 축전지, 니켈 카드뮴 전지(NiCd), 니켈 수소 축전지(NiMH), 리튬 이온 전지(Li-ion), 리튬 이온 폴리머 전지(Li-ion polymer)가 있다. 이차 전지는 한 번 쓰고 버리는 일차 전지에 비해 경제적인 이점과 환경적인 이점을 모두 제공한다.
이차 전지는 현재 낮은 전력을 사용하는 곳에 쓰인다. 이를테면 자동차의 시동을 돕는 기기, 휴대용 장치, 도구, 무정전 전원 장치를 들 수 있다. 최근 무선통신 기술의 발전은 휴대용 장치의 대중화를 주도하고 있으며, 종래의 많은 종류의 장치들을 무선화하는 경향도 있어, 이차전지에 대한 수요가 폭발하고 있다. 또한, 환경오염 등의 방지 측면에서 하이브리드 자동차, 전기 자동차가 실용화되고 있는데, 이들 차세대 자동차들은 이차전지를 사용하여 값과 무게를 줄이고 수명을 늘리는 기술을 채용하고 있다.
일반적으로 이차전지는 원통형, 각형 또는 파우치형의 전지가 대부분이다. 이는 이차전지는 음극, 양극 및 분리막으로 구성된 전극조립체를 원통형 또는 각형의 금속캔이나 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스 내부에 장착하고, 상기 전극 조립체에 전해질을 주입시켜 제조하기 때문이다. 따라서, 이차전지 장착을 위한 일정한 공간이 필수적으로 요구되므로, 이러한 이차전지의 원통형, 각형 또는 파우치형의 형태는 다양한 형태의 휴대용 장치의 개발에 대한 제약으로 작용하게 되는 문제점이 있다. 이에, 형태의 변형이 용이한 신규한 형태의 이차전지가 요구되고 있다.
이러한 요구에 대하여, 단면적 직경에 대하여 길이의 비가 매우 큰 전지인 선형전지가 제안되었다. 대한민국 등록특허 제0804411호는 음극과 양극 사이에 분리막이 개재된 다수의 음극과 양극으로 구성되어 있는 선형 전지가 개시되어 있고, 대한민국 등록특허 제0742739호는 실형태의 양극실과 음극실로 구성되는 가변형 전지를 개시하고 있으나, 가요성이 좋지 않다. 또한, 외부에서 가해지는 힘에 의해서 케이블형 이차전지의 외부집전체의 변형이 발생하는 경우에는 내부집전체와의 접촉으로 인한 단락이 발생할 수 있는 문제점이 있다.
따라서 본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 변형이 용이하며, 이차전지의 안정성과 우수한 성능을 유지할 수 있으며, 외부집전체의 변형에 의한 단락의 염려가 없는 신규한 선형 구조의 이차전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 케이블형 이차전지는, 내부집전체, 음극활물질층, 전해질층 및 양극활물질층을 구비하며, 소정 형상의 수평 단면을 가지고 길이 방향으로 연장된 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함한다.
이때, 집전체로는 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리 또는 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리된 스테인리스스틸, 알루미늄-카드뮴합금, 도전재로 표면처리된 비전도성 고분자, 또는 전도성 고분자를 사용하여 제조된 것이 바람직하다. 이러한 도전재로는 폴리아세틸렌, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 폴리설퍼니트리드, ITO(Indum Thin Oxide), 은, 팔라듐 및 니켈 등이 가능하며, 전도성 고분자는 폴리아세틸렌, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 폴리설퍼니트리드 등이 사용가능하다.
활물질층은, 음극활물질 패턴층으로 천연흑연, 인조흑연, 탄소질재료; 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni 또는 Fe인 금속류(Me); 상기 금속류(Me)로 구성된 합금류; 상기 금속류(Me)의 산화물(MeOx); 및 상기 금속류(Me)와 탄소와의 복합체 등으로 이루어진 것이 사용 가능하다. 또한, 양극활물질 패턴층으로 LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiCoPO4, LiFePO4, LiNiMnCoO2 및 LiNi 1-x-y-zCoxM1yM2zO2(M1 및 M2는 서로 독립적으로 Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이고, x, y 및 z는 서로 독립적으로 산화물 조성 원소들의 원자 분율로서 0 ≤ x < 0.5, 0 ≤ y < 0.5, 0 ≤ z < 0.5, x+y+z ≤ 1임)을 사용 가능하다.
전해질층은 PEO, PVdF, PMMA, PAN 또는 PVAC를 사용한 겔형 고분자 전해질 또는 PEO, PPO(polypropylene oxide), PEI(polyethylene imine), PES(polyethyle sulphide) 또는 PVAc(polyvinyl acetate)를 사용한 고체 고분자 전해질 등이 사용 가능하다.
본 발명의 케이블형 이차전지에 있어서, 전해질층은 리튬염을 더 포함할 수 있다. 리튬염은 LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로보란리튬, 저급지방족카르본산리튬 및 4페닐붕산리튬 등을 사용할 수 있다.
본 발명의 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체는 가요성이 우수할 뿐만 아니라 일정한 정도의 탄성을 지니고 있으므로, 이를 구비한 케이블형 이차전지의 가요성이 향상된다.
또한, 외부에서 과도한 힘이 본 발명의 케이블형 이차전지에 가해지는 경우에도 본 발명의 와이어형 외부집전체는 형태적 특성상 구겨지거나 꺾이는 등의 과도한 변형이 적으므로 내부집전체와의 접촉에 따른 단락의 염려가 적다.
그리고, 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체는 탄성을 가지므로 외부의 힘에 따른 변형시에 힘을 분산하는 역할을 하므로 활물질층에 대한 변형이 적게 일어나고 따라서 활물질의 탈리를 예방할 수 있다.
본 명세서에 첨부되는 다음의 도면들은 본 발명의 바람직한 실시예를 예시하는 것이며, 전술한 발명의 내용과 함께 본 발명의 기술사상을 더욱 이해시키는 역할을 하는 것이므로, 본 발명은 그러한 도면에 기재된 사항에만 한정되어 해석되어서는 아니된다.
도 1은 일 실시예에 따른 하나의 내부전극을 가지는 케이블형 이차전지의 도면이다.
도 2는 일 실시예에 따른 다수의 음극을 가지는 케이블형 이차전지의 단면도이다.
도 3은 일 실시예에 따른 전해질층이 외면에 형성된 다수의 음극을 가지는 케이블형 이차전지의 단면도이다.
[부호의 설명]
10 : 내부집전체 20 : 내부집전체 활물질층
30 : 전해질층 40 : 외부집전체 활물질층
50 : 권선된 와이어형 외부집전체 60 : 보호피복
이하, 본 발명을 도면을 참조하여 상세히 설명하기로 한다. 본 명세서에 기재된 도면에 도시된 구성은 본 발명의 가장 바람직한 일 실시예에 불과할 뿐이고 본 발명의 기술적 사상을 모두 대변하는 것은 아니므로, 본 출원시점에 있어서 이들을 대체할 수 있는 다양한 균등물과 변형예들이 있을 수 있음을 이해하여야 한다.
본 발명의 케이블형 이차전지는 내부집전체, 음극활물질층, 전해질층 및 양극활물질층을 구비하며, 소정 형상의 수평 단면을 가지고 길이 방향으로 연장된 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함한다. 그리고, 여기서 소정의 형상이라 함은 특별히 형상을 제한하지 않는다는 것으로, 본 발명의 본질을 훼손하지 않는 어떠한 형상도 가능하다는 의미이다. 본 발명의 케이블형 이차전지는 소정 형상의 수평 단면을 가지며, 수평 단면에 대한 길이방향으로 길게 늘어진 선형구조를 갖고, 가요성을 가지므로 변형이 자유롭다.
본 발명의 전극조립체는 특별히 그 형태를 한정하는 것은 아니고 일반적인 전기화학작용이 가능하도록 전극 및 상기 양극과 음극의 전극간에 이온의 통로가 되는 전해질층을 구비하는 경우를 의미하며, 내부집전체는 양극활물질층 또는 음극활물질층과 결합하여 내부전극을 구성한다. 다만, 외부전극을 구성하기 위해서 전극조립체의 외면에 권선되는 와이어형 외부집전체과 접촉하는 전극조립체의 최외면은 활물질층으로 이루어져야 한다.
이러한 전극조립체의 외면에 와이어형 외부집전체를 권선하게 되는데, 전극조립체의 최외면의 활물질층과 결합하여 외부전극을 구성하게 된다(도 1 참고). 기존의 와이어형 집전체는 가요성이 우수하지만 활물질층과의 접촉면적이 적어서 외부집전체로 사용하는 경우에는 원하는 수준의 전도성을 확보하기가 어려웠다. 그러나 본 발명에서와 같이 전극조립체의 외면에 와이어형 집전체를 권선하는 경우에는 활물질층과의 접촉면적이 충분히 넓어지므로 일정한 수준의 전지성능이 보장된다. 이때의 권선된 와이어형 집전체는 그 형태로 인하여 탄성을 가지게 되고, 전체적인 케이블형 이차전지의 가요성을 향상시키는 역할을 하게 된다.
또한, 외부에서 과도한 힘이 본 발명의 케이블형 이차전지에 가해지는 경우에도 본 발명의 와이어형 외부집전체는 형태적 특성상 구겨지거나 꺾이는 등의 과도한 변형이 적으므로 내부집전체와의 접촉에 따른 단락의 염려가 적다.
전극 활물질층은 전극 활물질, 바인더 및 도전재를 포함하며 집전체와 결합하여 전극을 구성한다. 전극이 외부의 힘에 의해서 접히거나 심하게 구부러지는 등의 변형이 일어나는 경우에는, 전극 활물질의 탈리가 발생하게 된다. 이러한 전극 활물질의 탈리로 인하여 전지의 성능 및 전지 용량의 저하가 발생하게 된다. 그러나, 본 발명의 케이블형 이차전지는 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체가 탄성을 가지므로 외부의 힘에 따른 변형시에 힘을 분산하는 역할을 하므로 활물질층에 대한 변형이 적게 일어나고 따라서 활물질의 탈리를 예방할 수 있다.
본 발명의 전극 활물질층은 집전체를 통해서 이온을 이동시키는 작용을 하고, 이들 이온의 이동은 전해질층으로부터의 이온의 흡장 및 전해질층으로의 이온의 방출을 통한 상호작용에 의한다.
상기 집전체로는 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리 또는 스테인리스스틸의 표면에 카본, 니켈, 티탄, 은으로 표면처리한 것, 알루미늄-카드뮴합금, 도전재로 표면처리된 비전도성 고분자, 또는 전도성 고분자를 사용하여 제조된 것이 바람직하다.
집전체는 활물질의 전기화학 반응에 의해 생성된 전자를 모으거나 전기화학 반응에 필요한 전자를 공급하는 역할을 하는 것으로, 일반적으로 구리나 알루미늄 등의 금속을 사용한다. 특히, 도전재로 표면처리된 비전도성 고분자 또는 전도성 고분자로 이루어진 고분자 전도체를 사용하는 경우에는 구리나 알루미늄과 같은 금속을 사용한 경우보다 상대적으로 가요성이 우수하다. 또한, 금속 집전체를 대체하여 고분자 집전체를 사용하여 전지의 경량성을 달성할 수 있다.
이러한 도전재로는 폴리아세틸렌, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 폴리설퍼니트리드, ITO(Indum Thin Oxide), 은, 팔라듐 및 니켈 등이 가능하며, 전도성 고분자는 폴리아세틸렌, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 폴리설퍼니트리드 등이 사용가능하다. 다만, 집전체에 사용되는 비전도성 고분자는 특별히 종류를 한정하지는 않는다.
음극활물질 패턴층(20)의 비제한적인 예로는, 천연흑연, 인조흑연, 탄소질재료; 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni 또는 Fe인 금속류(Me); 상기 금속류(Me)로 구성된 합금류; 상기 금속류(Me)의 산화물(MeOx); 및 상기 금속류(Me)와 탄소와의 복합체 등으로 이루어진 것이 사용 가능하다.
양극활물질층의 비제한적인 예로는, LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiCoPO4, LiFePO4, LiNiMnCoO2 및 LiNi 1-x-y-zCoxM1yM2zO2(M1 및 M2는 서로 독립적으로 Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이고, x, y 및 z는 서로 독립적으로 산화물 조성 원소들의 원자 분율로서 0 ≤ x < 0.5, 0 ≤ y < 0.5, 0 ≤ z < 0.5, x+y+z ≤ 1임) 등으로 이루어진 것이 사용 가능하다.
또한, 본 발명의 케이블형 이차전지에 있어서, 전해질층은 내부전극을 둘러싸며 충진되어 있는데, 이러한 이온의 통로가 되는 전해질층은 PEO, PVdF, PMMA, PAN 또는 PVAC를 사용한 겔형 고분자 전해질 또는 PEO, PPO(polypropylene oxide), PEI(polyethylene imine), PES(polyethyle sulphide) 또는 PVAc(polyvinyl acetate)를 사용한 고체 전해질 등을 사용한다. 고체 전해질의 매트릭스(matrix)는 고분자 또는 세라믹 글라스를 기본골격으로 하는 것이 바람직하다. 일반적인 고분자 전해질의 경우에는 이온전도도가 충족되더라도 반응속도적 측면에서 이온이 매우 느리게 이동할 수 있으므로, 고체인 경우보다 이온의 이동이 용이한 겔형 고분자의 전해질을 사용하는 것이 바람직하다. 겔형 고분자 전해질은 기계적 특성이 우수하지 않으므로 이를 보완하기 위해서 기공구조 지지체 또는 가교 고분자를 포함할 수 있다. 본 발명의 전해질층은 분리막의 역할이 가능하므로 별도의 분리막을 사용하지 않을 수 있다.
본 발명의 전해질층은, 리튬염을 더 포함할 수 있다. 리튬염은 이온 전도도 및 반응속도를 향상시킬 수 있는데, 이들의 비제한적인 예로는, LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로보란리튬, 저급지방족카르본산리튬 및 4페닐붕산리튬을 사용할 수 있다.
본 발명은 보호피복을 구비하는데, 보호피복은 절연체로서 공기 중의 수분 및 외부충격에 대하여 전극을 보호하기 위해 외부집전체의 외면에 형성한다. 보호피복으로는 통상의 고분자 수지를 사용할 수 있으며, 일례로 PVC, HDPE 또는 에폭시 수지가 사용 가능하다.
이하에서는 일시예에 따른 케이블형 이차전지 및 그 제조방법을 도 1을 참조하여 간략하게 살펴본다.
일시예에 따른 케이블형 이차전지는 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체(10); 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층(20); 상기 음극활물질층을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층(30); 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층(40)을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체(50)를 포함한다.
먼저, 선형의 와이어 형태의 음극 집전체(10)를 준비하고, 그 음극 집전체(10)의 표면에 음극활물질층(20)을 코팅한다. 이러한 코팅방법으로는 일반적인 코팅방법이 적용될 수 있으며, 구체적으로는 전기도금(electroplating) 또는 양극산화처리(anodic oxidation process) 방법이 사용가능하며, 일정한 간격을 유지하기 위해서 활물질을 포함하는 전극슬러리를 압출기를 통하여 압출코팅하는 방법을 사용하여 제조할 수 있다.
이어서, 상기 음극활물질층(20)을 둘러싸도록 전해질층(30)을 형성한다. 전해질층(30)을 형성하는 방법도 특별히 한정되지는 않지만, 선형인 케이블형 이차전지의 특성상 압출코팅하는 방법을 사용하는 것이 제조하기가 용이하다.
상기 코팅된 전해질층(30)의 표면에 양극활물질층(40)을 코팅하여 형성한다. 음극활물질층(20)의 코팅방법이 양극활물질층(40)의 코팅에도 동일하게 적용될 수 있다. 그 후에, 상기 양극활물질층(40)의 외면에 와이어형의 양극집전체(50)를 감는다. 감는 방법을 특별히 한정하는 것을 아니지만, 권선기를 응용하여 양극활물질층(40)의 외면에 와어어형의 집전체(50)를 감을 수 있다.
마지막으로, 상기 와어어형의 집전체(50)의 외면에 보호피복(60)을 형성한다. 상기 보호피복(60)은 절연체로서 공기 중의 수분 및 외부충격에 대하여 전극을 보호하기 위해 최외면에 형성한다. 보호피복(60)으로는 통상의 고분자 수지를 사용할 수 있으며, 일례로 PVC, HDPE 또는 에폭시 수지가 사용 가능하다.
또 다른 일실시예의 경우로 내부전극이 양극이고 외부전극이 음극인 케이블형 이차전지는, 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체(10); 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층(20); 상기 양극활물질층을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층(30); 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층(40)을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체(50)를 포함한다.
이하에서는, 또 다른 가능한 실시예를 도 2 및 도 3을 참고하여 설명한다.
도 2를 참고하면, 일시예에 따른 케이블형 이차전지는 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체(10)와 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층(20)으로 이루어진 2 이상의 음극이 평행하게 배치된 내부전극; 상기 내부전극을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층(30); 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층(40)을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체(50)를 포함한다.
또 다른 일실시예의 경우로 내부전극이 양극이고 외부전극이 음극인 케이블형 이차전지는, 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체(10)와 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층(20)으로 이루어진 2 이상의 양극이 평행하게 배치된 내부전극; 상기 내부전극을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층(30); 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층(40)을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체(50)를 포함한다.
도 3을 참고하면, 일시예에 따른 케이블형 이차전지는 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체(10), 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층(20)과 상기 음극활물질층의 외면에 형성된 이온의 통로가 되는 전해질층(30)으로 이루어진 2 이상의 음극이 평행하게 배치된 내부전극; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층(40)을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체(50)를 포함한다.
또 다른 일실시예의 경우로 내부전극이 양극이고 외부전극이 음극인 케이블형 이차전지는, 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체(10), 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층(20)과 상기 양극활물질층의 외면에 형성된 이온의 통로가 되는 전해질층(30)으로 이루어진 2 이상의 양극이 평행하게 배치된 내부전극; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층(40)을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체(50)를 포함한다.

Claims (16)

  1. 내부집전체, 음극활물질층, 전해질층 및 양극활물질층을 구비하며, 소정 형상의 수평 단면을 가지고 길이 방향으로 연장된 전극조립체; 및
    상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함하는 케이블형 이차전지.
  2. 제 1항에 있어서,
    상기 내부집전체는 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리된 스테인리스스틸; 알루미늄-카드뮴합금; 도전재로 표면처리된 비전도성 고분자; 또는 전도성 고분자로 제조된 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  3. 제 1항에 있어서,
    상기 외부집전체는 스테인리스스틸, 알루미늄, 니켈, 티탄, 소성탄소, 구리; 카본, 니켈, 티탄 또는 은으로 표면처리된 스테인리스스틸; 알루미늄-카드뮴합금; 도전재로 표면처리된 비전도성 고분자; 또는 전도성 고분자로 제조된 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  4. 제 2항 또는 제 3항에 있어서,
    상기 도전재는 서로 독립적으로 각각 폴리아세틸렌, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 폴리설퍼니트리드, ITO(Indum Thin Oxide), 은, 팔라듐 및 니켈 중에서 선택된 1종 또는 2종 이상의 혼합물인 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  5. 제 2항 또는 제 3항에 있어서,
    상기 전도성 고분자는 서로 독립적으로 폴리아세틸렌, 폴리아닐린, 폴리피롤, 폴리티오펜 및 폴리설퍼니트리드 중에서 선택된 1종의 화합물 또는 2종 이상의 혼합물인 고분자인 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  6. 제 1항에 있어서,
    상기 음극 활물질층은 천연흑연, 인조흑연, 탄소질재료; 리튬 함유 티타늄 복합 산화물(LTO), Si, Sn, Li, Zn, Mg, Cd, Ce, Ni 또는 Fe인 금속류(Me); 상기 금속류(Me)로 구성된 합금류; 상기 금속류(Me)의 산화물(MeOx); 및 상기 금속류(Me)와 탄소와의 복합체로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 이루어진 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  7. 제 1항에 있어서,
    상기 양극 활물질층은 LiCoO2, LiNiO2, LiMn2O4, LiCoPO4, LiFePO4, LiNiMnCoO2 및 LiNi 1-x-y-zCoxM1yM2zO2(M1 및 M2는 서로 독립적으로 Al, Ni, Co, Fe, Mn, V, Cr, Ti, W, Ta, Mg 및 Mo로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나이고, x, y 및 z는 서로 독립적으로 산화물 조성 원소들의 원자 분율로서 0 ≤ x < 0.5, 0 ≤ y < 0.5, 0 ≤ z < 0.5, x+y+z ≤ 1임)로 이루어진 군으로부터 선택된 어느 하나의 활물질 입자 또는 이들 중 2종 이상의 혼합물로 이루어진 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  8. 제 1항에 있어서,
    상기 전해질층은 PEO, PVdF, PMMA, PAN 또는 PVAC를 사용한 겔형 고분자 전해질; 또는 PEO, PPO(polypropylene oxide), PEI(polyethylene imine), PES(polyethyle sulphide) 또는 PVAc(polyvinyl acetate)를 사용한 고체 전해질; 중에서 선택된 전해질로 이루어진 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  9. 제 1항에 있어서,
    상기 전해질층은 리튬염을 더 포함하는 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  10. 제 9항에 있어서,
    상기 리튬염은 LiCl, LiBr, LiI, LiClO4, LiBF4, LiB10Cl10, LiPF6, LiCF3SO3, LiCF3CO2, LiAsF6, LiSbF6, LiAlCl4, CH3SO3Li, CF3SO3Li, (CF3SO2)2NLi, 클로로보란리튬, 저급지방족카르본산리튬 및 4페닐붕산리튬 중에서 선택된 1종 또는 2종 이상인 것을 특징으로 하는 케이블형 이차전지.
  11. 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체; 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층; 상기 음극활물질층을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함하는 케이블형 이차전지.
  12. 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체; 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층; 상기 양극활물질층을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함하는 케이블형 이차전지.
  13. 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체와 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층으로 이루어진 2 이상의 음극이 평행하게 배치된 내부전극; 상기 내부전극을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함하는 케이블형 이차전지.
  14. 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체와 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층으로 이루어진 2 이상의 양극이 평행하게 배치된 내부전극; 상기 내부전극을 둘러싸며 충진된, 이온의 통로가 되는 전해질층; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함하는 케이블형 이차전지.
  15. 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체, 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층과 상기 음극활물질층의 외면에 형성된 이온의 통로가 되는 전해질층으로 이루어진 2 이상의 음극이 평행하게 배치된 내부전극; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함하는 케이블형 이차전지.
  16. 소정 형상의 수평 단면을 가지며 길이 방향으로 연장되는 내부집전체, 상기 내부집전체의 외면을 둘러싸며 형성된 양극활물질층과 상기 양극활물질층의 외면에 형성된 이온의 통로가 되는 전해질층으로 이루어진 2 이상의 양극이 평행하게 배치된 내부전극; 그리고 상기 전해질층의 외면을 둘러싸며 형성된 음극활물질층을 구비하는 전극조립체; 및 상기 전극조립체의 외면에 권선된 와이어형 외부집전체를 포함하는 케이블형 이차전지.
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