WO2011158799A1 - 発光装置の製造方法 - Google Patents

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WO2011158799A1
WO2011158799A1 PCT/JP2011/063522 JP2011063522W WO2011158799A1 WO 2011158799 A1 WO2011158799 A1 WO 2011158799A1 JP 2011063522 W JP2011063522 W JP 2011063522W WO 2011158799 A1 WO2011158799 A1 WO 2011158799A1
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layer
organic
light emitting
emitting device
forming
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PCT/JP2011/063522
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English (en)
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Inventor
範人 伊藤
Original Assignee
住友化学株式会社
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    • H—ELECTRICITY
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    • H10K—ORGANIC ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES
    • H10K59/00—Integrated devices, or assemblies of multiple devices, comprising at least one organic light-emitting element covered by group H10K50/00
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    • H10K71/10—Deposition of organic active material
    • H10K71/12—Deposition of organic active material using liquid deposition, e.g. spin coating
    • H10K71/13—Deposition of organic active material using liquid deposition, e.g. spin coating using printing techniques, e.g. ink-jet printing or screen printing
    • H10K71/135—Deposition of organic active material using liquid deposition, e.g. spin coating using printing techniques, e.g. ink-jet printing or screen printing using ink-jet printing

Definitions

  • the present invention relates to a method for manufacturing a light emitting device and a light emitting device.
  • an organic electroluminescent element hereinafter sometimes referred to as an organic EL element
  • a red light emitting organic EL element that emits red light (2) a green light emitting organic EL element that emits green light
  • a blue light emitting organic EL element that emits blue light are supported.
  • a partition wall that defines a predetermined section is usually provided, and the above three types of organic EL elements are respectively arranged in a recess defined by the partition wall, that is, a region surrounded by the partition wall. ing.
  • the organic EL element is composed of a pair of electrodes and one or more organic electroluminescence layers (hereinafter sometimes referred to as organic EL layers) provided between the pair of electrodes.
  • the organic EL element is formed by sequentially stacking a pair of electrodes and an organic EL layer in a region surrounded by a partition wall.
  • the organic EL element includes at least a light emitting layer as an organic EL layer.
  • FIG. 5A, 5B, and 5C are diagrams for explaining a process of forming the organic EL layer.
  • 6A, 6B, and 6C are diagrams showing a process of forming another organic EL layer after forming the common layer on the entire surface.
  • the organic EL layer can be formed by, for example, a coating method.
  • ink 17 containing a material that becomes the organic EL layer 18 is supplied to the recess 15 surrounded by the partition wall 13.
  • FIG. 5B the supplied ink 17 is accommodated in the recess 15 surrounded by the partition wall 13.
  • FIG. 5A first, ink 17 containing a material that becomes the organic EL layer 18 is supplied to the recess 15 surrounded by the partition wall 13.
  • FIG. 5B the supplied ink 17 is accommodated in the recess 15 surrounded by the partition wall 13.
  • the organic EL layer 18 is formed in the region 15 by vaporizing the solvent of the supplied ink 17.
  • the partition wall 13 is lyophilic with respect to the ink 17, the ink 17 supplied to the recess 15 surrounded by the partition wall 13 may wet and spread on the surface of the partition wall 13 and overflow into the adjacent recess 15. is there. Therefore, generally, a partition wall 13 having a certain degree of liquid repellency is provided on the support substrate 12 (see, for example, Patent Document 1).
  • the three types of organic EL elements, the red light emitting organic EL element, the green light emitting organic EL element, and the blue light emitting organic EL element described above, have different organic EL layer configurations.
  • a light emitting material constituting the light emitting layer is different for each type of organic EL element.
  • an organic EL layer having a different structure for each type of organic EL element needs to be separately formed in a predetermined region depending on the type of the organic EL element. Therefore, when forming the organic EL layer, it is necessary to selectively supply different types of inks to predetermined areas surrounded by the partition walls.
  • an organic EL layer having a configuration common to all organic EL elements does not need to be separately formed on the support substrate according to the type of the organic EL element. It is also conceivable to form the layer over the entire surface of the support substrate.
  • an organic EL layer called a hole injection layer may be provided as a common layer 19 in common with three types of organic EL elements.
  • the hole injection layer can be formed, for example, by supplying ink to the entire surface of the support substrate 12 including the plurality of regions 15 surrounded by the partition walls 13 and further solidifying it.
  • the common layer forming process can be simplified as compared with the case where the predetermined layer is selectively formed only in the predetermined region.
  • the common layer 19 is formed on the entire exposed surface of the support substrate 12, the surface of the partition wall 13 is covered with the common layer 19.
  • the presence of the common layer 19 may change the properties for ink. That is, even if the partition wall 13 whose surface exhibits liquid repellency is formed, the exposed surface may become lyophilic by further forming the common layer 19. As shown in FIGS.
  • the ink supplied to the predetermined recess surrounded by the partition wall wets and spreads to the adjacent recess and should be supplied to the specific recess.
  • Multiple types of ink may mix within a single region.
  • an organic EL element that emits light of a color different from the intended color may be formed.
  • an object of the present invention is to make the exposed surface after the formation of the common layer lyophobic when the organic EL layer, which is a common layer common to all organic EL elements, is formed on the entire exposed surface.
  • An object of the present invention is to provide a method for manufacturing a light emitting device.
  • a light emitting device including a support substrate, partition walls defining a plurality of recesses set on the support substrate, and a plurality of organic electroluminescence elements provided in each of the plurality of recesses defined by the partition walls.
  • the organic electroluminescence element is arranged on the support substrate in this order so that the first electrode, the first organic electroluminescence layer, the second organic electroluminescence layer, and the second electrode are closer to the support substrate.
  • the process of forming the first organic electroluminescence layer is a process of forming a first organic electroluminescence layer having a thickness of 10 nm or less by thinning the precursor layer.
  • Method for manufacturing the light emitting device [3] The light emitting device according to [1] or [2], wherein the material to be the first organic electroluminescence layer is a material exhibiting sublimation property, and the precursor layer is heated to thin the precursor layer. Manufacturing method. [4] The light-emitting device according to any one of [1] to [3], wherein an ink containing a material to be a first organic electroluminescence layer is supplied onto a support substrate to form a precursor layer. Production method. [5] The method for manufacturing a light-emitting device according to any one of [1] to [4], wherein the material to be the first organic electroluminescence layer is a material exhibiting electron accepting properties.
  • [6] The method for manufacturing a light-emitting device according to [5], wherein the material exhibiting electron acceptability is one or more materials selected from the group consisting of p-benzoquinone derivatives and tetracyanoquinodimethane derivatives.
  • the exposed surface after the common layer is formed can be made liquid repellent, and the common layer can be formed on the entire surface of the support substrate. Therefore, by supplying ink to the concave portion in which the common layer having the liquid repellent surface is formed, it is possible to prevent the supplied ink from flowing out to the adjacent concave portion.
  • FIG. 1 is a plan view schematically showing an enlarged part of the light emitting device.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an enlarged part of the light emitting device.
  • FIG. 3A is a diagram for explaining a process of forming the first organic EL layer.
  • FIG. 3B is a diagram for explaining a process of forming the first organic EL layer.
  • FIG. 3C is a diagram for explaining a process of forming the first organic EL layer.
  • FIG. 4A is a diagram for explaining a step of forming a hole transport layer.
  • FIG. 4B is a diagram for explaining a step of forming the hole transport layer.
  • FIG. 4C is a diagram for explaining a process of forming the second organic EL layer.
  • FIG. 4D is a diagram for explaining a process of forming the second organic EL layer.
  • FIG. 5A is a diagram for explaining a process of forming an organic EL layer.
  • FIG. 5B is a diagram for explaining a process of forming the organic EL layer.
  • FIG. 5C is a diagram for explaining a process of forming the organic EL layer.
  • FIG. 6A is a diagram for explaining a process of forming an organic EL layer.
  • FIG. 6B is a diagram for explaining a process of forming the organic EL layer.
  • FIG. 6C is a diagram for explaining a process of forming the organic EL layer.
  • a method for manufacturing a light emitting device of the present invention includes a support substrate, a partition wall that defines a plurality of recesses provided on the support substrate, and a plurality of organic EL elements that are individually provided in each of the plurality of recesses.
  • the device is an organic EL element, and the first electrode, the first organic EL layer, the second organic EL layer, and the second electrode are arranged on the support substrate in this order so that the first electrode is closer to the support substrate.
  • a method of manufacturing a light-emitting device which is configured by stacking, a step of preparing a support substrate on which a partition wall and a first electrode are formed, and a precursor layer made of a material that becomes a first organic EL layer
  • the first organic EL layer forms the step of forming the first organic EL layer by forming the first organic EL layer by forming the precursor layer into a thin film over the entire surface of the recess, and forming the first organic EL layer.
  • the supplied ink is solidified and the second organic E is solidified. And forming a layer, and forming a second electrode, a manufacturing method of a light-emitting device.
  • the light emitting device is used as a display device, for example.
  • a light emitting device applied to an active matrix driving display device will be described as an example.
  • FIG. 1 is a plan view schematically showing an enlarged part of the light emitting device of the present embodiment.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing an enlarged part of the light emitting device of the present embodiment.
  • the light-emitting device 1 is mainly provided separately for each of the support substrate 2, the partition wall 3 defining the plurality of recesses 5 arranged in a matrix on the support substrate 2, and the plurality of recesses 5 defined by the partition wall 3.
  • a plurality of organic EL elements 4 4.
  • the partition wall 3 is formed on the support substrate 2 in a lattice shape or a stripe shape, for example.
  • FIG. 1 shows a light emitting device 1 provided with a grid-like partition wall 3 as an embodiment of the present invention.
  • a plurality of recesses 5 defined by the partition walls 3 and the support substrate 2 are arranged on the support substrate 2.
  • the plurality of recesses 5 correspond to regions defined by the partition walls 3.
  • the partition wall 3 of this embodiment is provided in a lattice shape. Therefore, when viewed from one side in the thickness direction Z of the support substrate 2 (hereinafter sometimes referred to as “in plan view”), the plurality of recesses 5 are arranged in a matrix. That is, the plurality of recesses 5 are arranged at a predetermined interval in the row direction X and also at a predetermined interval in the column direction Y.
  • the shape of each of the plurality of concave portions 5 in plan view is not particularly limited, and is set to, for example, a substantially rectangular shape, a substantially elliptical shape, or an oval shape. In the present embodiment, a substantially rectangular recess 5 is provided in plan view.
  • the row direction X and the column direction Y described above are directions that are orthogonal to the thickness direction Z of the support substrate and that are orthogonal to each other.
  • the partition wall when a stripe-shaped partition wall is provided, the partition wall includes a plurality of partition walls extending in the row direction X and arranged in the column direction Y at predetermined intervals.
  • a plurality of linear recesses arranged in a stripe shape are defined by the stripe-shaped partition walls and the support substrate.
  • the organic EL element 4 is provided in the recess 5 which is an area defined by the partition 3.
  • each of the plurality of organic EL elements 4 is individually provided in each of the plurality of regions 5 and is arranged in a matrix like the recess 5. That is, the organic EL elements 4 are provided on the support substrate 2 so as to have a predetermined interval in the row direction X and to be aligned in the column direction Y with a predetermined interval.
  • the organic EL elements 4 are arranged in the recess direction 5 extending in the row direction X with a predetermined interval in the row direction X.
  • three types of organic EL elements 4 having different emission colors are provided on the support substrate 2. That is, (1) a red light emitting organic EL element 4R that emits red light, (2) a green light emitting organic EL element 4G that emits green light, and (3) a blue light emitting organic EL element 4B that emits blue light. Provided. These three types of organic EL elements 4 (4R, 4G, 4B) are aligned by, for example, repeating the following rows (I), (II), and (III) in the column direction Y in this order. Arranged.
  • the organic EL element 4 includes the first electrode 6, the first organic EL layer 7, the second organic EL layer 9, and the second electrode 10 in this order so that the first electrode 6 is closer to the support substrate 2. 2 is laminated.
  • the organic EL element 4 includes a first electrode 6 and a second electrode 10 as a pair of electrodes including an anode and a cathode.
  • One of the first electrode 6 and the second electrode 10 is provided as an anode, and the other electrode is provided as a cathode.
  • a plurality of layers provided between the first electrode 6 and the second electrode 10 are each referred to as an organic EL layer.
  • the organic EL element 4 includes at least one light emitting layer as an organic EL layer.
  • the organic EL device of the present invention includes two or more organic EL layers. Therefore, the organic EL element may further include an organic EL layer in addition to the first organic EL layer 7 and the second organic EL layer 9.
  • an organic EL layer for example, a hole injection layer, a hole transport layer, an electron block layer, a light emitting layer, an electron transport layer, an electron injection layer, and the like are provided.
  • the first electrode 6 that functions as an anode, the first organic EL layer 7 that functions as a hole injection layer, the hole transport layer 8, and the light emitting layer function.
  • the organic EL element 4 configured by laminating the second organic EL layer 9 and the second electrode 10 functioning as a cathode on the support substrate 2 in this order so that the first electrode 6 is closer to the support substrate 2 explain.
  • three types of organic EL elements 4 are provided on the support substrate 2.
  • the three types of organic EL elements 4 have different configurations of the second organic EL layer (light emitting layer in the present embodiment) 9 from each other.
  • the red light emitting organic EL element 4R includes a red light emitting layer 9R that emits red light
  • the green light emitting organic EL element 4G includes a green light emitting layer 9G that emits green light
  • the blue light emitting organic EL element 4B is blue.
  • a blue light emitting layer 9B that emits light is provided.
  • the first electrode 6 is provided for each organic EL element 4. That is, the same number of first electrodes 6 as the organic EL elements 4 are provided on the support substrate 2.
  • the first electrodes 6 are provided corresponding to the arrangement positions of the organic EL elements 4 and are arranged in a matrix like the organic EL elements 4.
  • the partition 3 of this embodiment is formed in a lattice shape mainly in a region excluding the first electrode 6.
  • the partition wall 3 is formed so as to cover the peripheral edge portion of the first electrode 6.
  • the first organic EL layer 7 corresponding to the hole injection layer is formed continuously over the display area where the organic EL element 4 is provided. That is, the first organic EL layer 7 is formed on the entire exposed surface on the support substrate 2 in the display region. Therefore, the first organic EL layer 7 is formed not only on the first electrode 6 but also on the partition wall 3 and continuously formed across the plurality of recesses 5 on the support substrate 2.
  • the hole transport layer 8 is provided on the first organic EL layer 7 in the recess 5.
  • the hole transport layer 8 is provided with a different material or film thickness for each type of the organic EL element 4 as necessary.
  • the second organic EL layer 9 functioning as a light emitting layer is provided on the hole transport layer 8 in the recess 5.
  • the light emitting layer is provided according to the type of the organic EL element 4. Therefore, the red light emitting layer 9R is provided in the recess 5 where the red light emitting organic EL element 4R is provided, the green light emitting layer 9G is provided in the recess 5 where the green light emitting organic EL element 4G is provided, and the blue light emitting layer 9B is the blue light emitting organic EL. It is provided in the recess 5 where the element 4B is provided.
  • the second electrode 10 is formed on the entire surface in the display area where the organic EL element 4 is provided. That is, the second electrode 10 is formed not only on the second organic EL layer 9 but also on the partition wall 3 and continuously formed across the plurality of recesses 5 on the support substrate 2.
  • the partition wall 3 is provided in contact with the support substrate 2 so as to cover the peripheral edge portion of the first electrode 6. That is, a part of the first electrode 6 is exposed from the partition wall 3.
  • an insulating film (not shown) may be further provided between the partition wall 3 and the support substrate 2.
  • the insulating film may be formed in a lattice shape like the partition wall 3 so as to cover the peripheral portion of the first electrode 6 and to expose a part of the first electrode 6.
  • the insulating film is preferably formed of a material that is more lyophilic than the partition 3.
  • 3A, 3B, and 3C are diagrams for explaining a process of forming the first organic EL layer.
  • 4A and 4B are diagrams for explaining the process of forming the hole transport layer.
  • 4C and 4D are diagrams for explaining the process of forming the second organic EL layer.
  • the support substrate 2 on which the partition walls 3 and the first electrodes 6 are formed is prepared.
  • a support substrate on which the partition walls and the first electrode are already formed may be obtained from the market.
  • the partition walls 3 and the first electrode are formed by forming the partition walls and the first electrode on the support substrate. You may prepare the support substrate in which 6 was formed.
  • a substrate on which circuits for individually driving a plurality of organic EL elements are formed in advance can be used as the support substrate 2.
  • a substrate on which a TFT (Thin Film Transistor) and a capacitor are formed in advance can be used as the support substrate.
  • a plurality of first electrodes 6 are formed in a matrix on the support substrate 2.
  • the first electrode 6 is formed, for example, by forming a conductive thin film on the entire surface of the support substrate 2 and patterning it in a matrix by a mask pattern forming process using a photolithography method and a patterning process using the mask pattern.
  • the “photolithography method” includes a mask pattern forming step and a patterning step using the mask pattern.
  • a mask having an opening formed in a predetermined portion is disposed on the support substrate 2, and a conductive material is selectively deposited on the predetermined portion on the support substrate 2 through the mask, thereby the first electrode 6.
  • the pattern may be formed. The material of the first electrode 6 will be described later.
  • the partition wall 3 is formed on the support substrate 2.
  • lattice-like partition walls 3 are formed.
  • the partition 3 is comprised with an organic substance or an inorganic substance.
  • the organic material constituting the partition wall 3 include resins such as an acrylic resin, a phenol resin, and a polyimide resin.
  • the inorganic material constituting the partition wall 3 include SiO x and SiN x .
  • the partition wall 3 preferably exhibits liquid repellency to some extent in order to prevent the ink supplied to the recess portion 5 surrounded by the partition wall 3 from overflowing into the other adjacent recess portion 5.
  • the partition wall 3 is preferably composed of the organic material.
  • the partition 3 made of an organic material When the partition 3 made of an organic material is formed, first, for example, a positive or negative photosensitive resin is applied to the entire exposed surface, and a predetermined portion is exposed and developed. Further, by curing this, a grid-like partition wall 3 is formed. Note that a photoresist can be used as the photosensitive resin. Further, when the partition wall 3 made of an inorganic material is formed, a thin film made of an inorganic material is formed on the entire exposed surface by plasma CVD, sputtering, or the like, and then a predetermined portion of the thin film is removed, whereby the lattice-shaped partition wall 3 is formed. It is formed. Removal of a predetermined portion of the thin film is performed by, for example, a photolithography method.
  • an insulating film is formed before the step of forming the partition 3.
  • the insulating film can be formed in a lattice shape in the same manner as the method for forming the partition, using, for example, the material exemplified as the material for the partition.
  • the insulating film is preferably more lyophilic than the partition walls 3, and generally, the inorganic material is more lyophilic with respect to the ink than the organic material. Therefore, the insulating film is preferably formed using an inorganic material.
  • the partition wall 3 is subjected to a liquid repellent treatment as necessary.
  • the partition 3 when the partition 3 is made of an organic material, the partition 3 can be provided with liquid repellency by performing plasma treatment in an atmosphere containing fluoride.
  • the shape of the partition 3 and the arrangement thereof are appropriately set according to the specifications of the display device such as the number of pixels and the resolution, the ease of manufacturing, and the like.
  • the width L1 of the partition 3 in the row direction X is about 5 ⁇ m to 50 ⁇ m
  • the height L2 of the partition 3 is about 0.5 ⁇ m to 5 ⁇ m.
  • the distance L3 between the three, that is, the width L3 of the recess 5 in the row direction X is about 10 ⁇ m to 200 ⁇ m.
  • the widths of the first electrode 6 in the row direction X and the column direction Y are about 10 ⁇ m to 200 ⁇ m, respectively.
  • Step of forming the first organic EL layer an organic EL layer thin film (precursor layer 7a) made of a material that becomes the first organic EL layer is continuously formed over a display region in which a plurality of organic EL elements are provided, and this precursor layer 7a. Is further thinned to form the first organic EL layer 7.
  • the precursor layer 7a is formed.
  • the precursor layer 7a is formed so as to cover at least the entire display area where the organic EL element is provided on the support substrate 2.
  • a partition wall 3 and a first electrode 6 are formed on the support substrate 2.
  • the precursor layer 7a is formed on the entire exposed surface on the support substrate 2 in the display region.
  • the method for forming the precursor layer 7a is not particularly limited.
  • the precursor layer 7a can be formed by, for example, a coating method, a vacuum film forming method, or the like.
  • the precursor layer 7a is formed by supplying ink including a material to be the first organic EL layer to the entire exposed surface of the support substrate 2 by a predetermined coating method and further solidifying the ink.
  • a predetermined coating method include spin coating method, spray coating method, slit coating method, bar coating method, ink jet printing method, and various printing methods (reverse printing method, flexographic printing method, gravure printing method, offset printing method), etc. Can be mentioned.
  • the precursor layer 7a is further thinned to form the first organic EL layer 7.
  • the method for further thinning the precursor layer 7a include a method for heating the precursor layer 7a, a method for washing the surface of the precursor layer 7a with a predetermined coating solution for dissolving the precursor layer 7a, and the like.
  • the precursor layer 7a is made of a material exhibiting sublimability
  • by heating the precursor layer 7a a part of the precursor layer 7a can be sublimated, and the precursor layer 7a can be further thinned.
  • the partition walls 3 are covered with the first organic EL layer 7.
  • the nature of the exposed surface on the side of the partition wall 3 with respect to ink may be, for example, that the exposed surface becomes lyophilic, but the first is achieved by thinning the precursor layer 7a as in this embodiment. Since the organic EL layer 7 is formed, the properties of the precursor layer 7a, which is the exposed surface, can be brought closer to the state before being covered with the first organic EL layer 7. That is, by reducing the thickness of the precursor layer 7a, the exposed surface on the partition wall 3 can be kept in a state showing some liquid repellency.
  • the thickness of the first organic EL layer 7 is thin. In this step, it is preferable to form the first organic EL layer 7 so that the thickness is 10 nm or less. If the first organic EL layer 7 is too thin, unintended holes may be formed in the first organic EL layer 7 or the characteristics required for the first organic EL layer 7 may not be sufficiently exhibited. Therefore, the thickness of the first organic EL layer 7 is preferably 0.1 nm or more.
  • the first organic EL layer 7 having a sheet resistance of 500 ⁇ / ⁇ or more. If the first organic EL layer 7 having a low sheet resistance is formed, the first electrode 6 and the second electrode 10 may be conducted through the first organic EL layer 7. Therefore, when a current is passed through the organic EL element 4, an unintended current that does not pass through the light emitting layer 9, that is, a current that passes through the first organic EL layer 7, may flow. By forming the EL layer 7, an unintended current can be prevented from flowing.
  • the upper limit of the sheet resistance of the first organic EL layer 7 is not particularly limited as long as it is a range that functions as an organic EL layer, but is, for example, 100 M ⁇ / ⁇ .
  • the first organic EL layer 7 is preferably a layer that can efficiently inject charges into the organic EL layer, and therefore has a high sheet resistance and can efficiently inject charges into the organic EL layer. Is preferred.
  • the first organic EL layer 7 As a material which becomes such a 1st organic EL layer 7, it is preferable that it is a material which shows an electron-accepting property.
  • the first organic EL layer 7 By forming the first organic EL layer 7 made of a material exhibiting electron accepting properties, the first organic EL layer 7 having high electrical insulation and capable of injecting charges from the electrode can be formed. Because it can.
  • a material exhibiting an electron accepting property is a redox half-wave potential (E 1 1/2, hereinafter, the redox half-wave potential may be simply referred to as “E 1 1/2 ”). It means that the material satisfies 1 1/2 ⁇ + 0.2 (V).
  • E 1 1/2 is a saturated calomel electrode (SCE), an acetonitrile solvent containing tetrabutylammonium tetrafluoroborate (TBA ⁇ BF4) as a supporting salt at a concentration of 0.1 mol / L, and the temperature is set to 20 ° C. to 22 ° C. Measured under conditions where the voltage insertion speed is 10 mV / s to 20 mV / s.
  • the material exhibiting an electron accepting property is preferably a compound satisfying +1.5 (V) ⁇ E 1 1/2 ⁇ + 0.2 (V).
  • Examples of the material exhibiting electron accepting properties include p-benzoquinone derivatives, tetracyanoquinodimethane derivatives, 1,4-naphthoquinone derivatives, diphenoquinone derivatives, fluorene derivatives, and the like.
  • the material exhibiting electron accepting properties is preferably one or more materials selected from the group consisting of p-benzoquinone derivatives and tetracyanoquinodimethane derivatives.
  • DDQ 2,3-dibromo-5,6-dicyano-p-benzoquinone
  • DDDQ 2,3-dibromo-5,6 -Dicyano-p-benzoquinone
  • DIDQ 2,3-diiodo-5,6-d
  • diphenoquinone derivatives examples include 3,3 ′, 5,5′-tetrabromo-diphenoquinone (TBDQ).
  • TCNQ tetracyanoquinodimethane
  • E 1 1/2 + 0.22 (V)
  • lowest vacant molecular orbital LUMO 4.5 eV
  • F4-TCNQ 2,3,5, 6-tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyanoquinodimethane
  • E 1 1/2 + 0.6 (V)
  • LUMO 5.24 eV
  • Examples of the solvent of the ink containing the material to be the first organic EL layer 7 include alcohols (methanol, ethanol, isopropyl alcohol, etc.), nitrile solvents (acetonitrile, benzonitrile, etc.), ketones (acetone, methyl ethyl ketone, etc.). ), Organic chlorines (chloroform, 1,2-dichloroethane, etc.), aromatic hydrocarbons (benzene, toluene, xylene, etc.), aliphatic hydrocarbons (normal hexane, cyclohexane, etc.), amides (dimethylformamide, etc.) And sulfoxides (such as dimethyl sulfoxide) can be used.
  • the solvent may be a single component or a mixed solvent.
  • TCNQ or F4-TCNQ When, for example, TCNQ or F4-TCNQ is used as the material exhibiting electron accepting property, acetonitrile is preferably used as the solvent for the ink described above.
  • concentration of TCNQ or F4-TCNQ in the ink is not particularly limited, and is usually 0.5% by weight or more.
  • the heating temperature is usually about 100 ° C. to 300 ° C.
  • a preferable heating temperature when the precursor layer 7a is formed using an ink composed of acetonitrile and F4-TCNQ is 150 ° C. to 250 ° C.
  • the heating time is usually 3 minutes to 30 minutes, and the preferable heating time when the precursor layer 7a is formed using an ink composed of acetonitrile and F4-TCNQ is 5 minutes to 15 minutes.
  • the first electrode 6 is naturally covered with the first organic EL layer 7.
  • the first electrode is formed by forming the first organic EL layer 7 by thinning the precursor layer 7a as in this embodiment.
  • the property of the exposed surface on the 6 side can be brought close to the property before being covered with the first organic EL layer 7 to some extent.
  • the hole transport layer 8 is first formed.
  • the hole transport layer 8 can be formed, for example, by supplying the ink 17 containing the material to be the hole transport layer 8 to the recess 5 which is a region surrounded by the partition walls 3 and further solidifying it.
  • the ink 17 is supplied by an optimum method as appropriate in consideration of the shape of the partition wall 3, the simplicity of the film forming process, the film forming property, and the like.
  • the ink 17 is supplied by, for example, an ink jet printing method, a nozzle coating method, a relief printing method, an intaglio printing method, or the like.
  • FIG. 4A schematically shows an example in which the ink 17 is supplied from the nozzle 20 to the concave portion 5 surrounded by the partition wall 3 by the inkjet printing method.
  • the hole transport layer 8 may be formed by depositing a material to be the hole transport layer 8 in the recess 5 surrounded by the partition walls 3 by vapor deposition, sputtering, or the like.
  • a second organic EL layer 9 that functions as a light emitting layer is formed.
  • the second organic EL layer 9 can be formed in the same manner as the hole transport layer 8. That is, three types of ink containing materials that become the red light emitting layer 9R, the green light emitting layer 9G, and the blue light emitting layer 9B are respectively supplied to the concave portions 5 surrounded by the partition walls 3, and further solidified to thereby solidify the red light emitting layer 9R.
  • a green light emitting layer 9G and a blue light emitting layer 9B can be formed.
  • FIG. 4C schematically shows a process of supplying the ink 17 from the nozzle 20 to the recess 5 surrounded by the partition wall 3 by the ink jet printing method.
  • the second electrode 10 is formed. As described above, in the present embodiment, the second electrode 10 is formed on the entire exposed surface on the second organic EL layer 9 and the first organic EL layer 7. Thus, a plurality of organic EL elements 4 can be formed on the support substrate 2.
  • the precursor layer 7a is further thinned to keep the exposed surface on the partition wall 3 in a state showing liquid repellency to some extent. Therefore, when the further organic EL layer (the hole transport layer 8 and the second organic EL layer 9 in the present embodiment) is formed after the first organic EL layer 7 is formed, the ink supplied to the recess 5 is Overflow from the recess 5 can be prevented. Thereby, it is possible to prevent the ink supplied to the recess 5 from being mixed with the ink supplied to another adjacent recess 5. As a result, an organic EL layer composed of the intended material (in this embodiment, the hole transport layer 8 and the second organic EL layer 9) can be formed in a predetermined region. An EL element can be formed in a predetermined region.
  • the organic EL element in which the first electrode functioning as the anode is disposed closer to the support substrate than the second electrode has been described.
  • the present invention provides the first electrode functioning as the cathode.
  • the present invention can also be applied to an organic EL element that is disposed closer to the support substrate than the second electrode.
  • the organic EL element provided with the second organic EL layer corresponding to the light emitting layer has been described, the second organic EL layer is not limited to the light emitting layer.
  • the second organic EL layer may be provided as a hole transport layer, and a light emitting layer may be further provided.
  • the organic EL element has at least one light emitting layer as an organic EL layer.
  • a hole injection layer, a hole transport layer, an electron block layer, a hole block layer, an electron transport can be used as the organic EL layer.
  • an electrode exhibiting optical transparency is used for the anode.
  • the electrode exhibiting light transmittance a thin film of metal oxide, metal sulfide, metal or the like can be used, and an electrode having high electrical conductivity and light transmittance is preferably used.
  • a thin film made of ITO, IZO, or tin oxide is preferably used.
  • the anode forming method include a vacuum deposition method, a sputtering method, an ion plating method, and a plating method.
  • the thickness of the anode is appropriately set in consideration of the required characteristics, the simplicity of the film forming process, and the like.
  • the thickness of the anode is, for example, 10 nm to 10 ⁇ m, preferably 20 nm to 1 ⁇ m, and more preferably 50 nm to 500 nm.
  • a material for the cathode is preferably a material having a low work function, easy electron injection into the light emitting layer, and high electrical conductivity. Further, in the organic EL element configured to extract light from the anode side, a material having a high reflectivity with respect to visible light is preferable as the cathode material in order to reflect light emitted from the light emitting layer to the anode side by the cathode.
  • a material having a high reflectivity with respect to visible light is preferable as the cathode material in order to reflect light emitted from the light emitting layer to the anode side by the cathode.
  • an alkali metal, an alkaline earth metal, a transition metal, a Group 13 metal of the periodic table, or the like can be used.
  • cathode materials include lithium, sodium, potassium, rubidium, cesium, beryllium, magnesium, calcium, strontium, barium, aluminum, scandium, vanadium, zinc, yttrium, indium, cerium, samarium, europium, terbium, and ytterbium.
  • An alloy, graphite, or a graphite intercalation compound is used.
  • alloys include magnesium-silver alloys, magnesium-indium alloys, magnesium-aluminum alloys, indium-silver alloys, lithium-aluminum alloys, lithium-magnesium alloys, lithium-indium alloys, calcium-aluminum alloys, and the like.
  • a transparent conductive electrode made of a conductive metal oxide or a conductive organic material can be used.
  • the conductive metal oxide include indium oxide, zinc oxide, tin oxide, ITO, and IZO
  • examples of the conductive organic substance include polyaniline or a derivative thereof, polythiophene or a derivative thereof, and the like. it can.
  • the cathode may be composed of a laminate in which two or more layers are laminated.
  • the electron injection layer may be used as a cathode.
  • the thickness of the cathode is appropriately set in consideration of the required characteristics, the simplicity of the film forming process, and the like.
  • the thickness of the cathode is, for example, 10 nm to 10 ⁇ m, preferably 20 nm to 1 ⁇ m, and more preferably 50 nm to 500 nm.
  • Examples of the method for forming the cathode include a vacuum deposition method and an ion plating method.
  • the hole transport material constituting the hole transport layer examples include polyvinyl carbazole or a derivative thereof, polysilane or a derivative thereof, a polysiloxane derivative having an aromatic amine in a side chain or a main chain, a pyrazoline derivative, an arylamine derivative, a stilbene Derivative, triphenyldiamine derivative, polyaniline or derivative thereof, polythiophene or derivative thereof, polyarylamine or derivative thereof, polypyrrole or derivative thereof, poly (p-phenylene vinylene) or derivative thereof, or poly (2,5-thienylene vinylene) ) Or a derivative thereof.
  • the thickness of the hole transport layer is set in consideration of the required characteristics and the simplicity of the film forming process.
  • the thickness of the hole transport layer is, for example, 1 nm to 1 ⁇ m, preferably 2 nm to 500 nm, more preferably 5 nm to 200 nm.
  • the light emitting layer is usually formed of an organic substance that mainly emits fluorescence and / or phosphorescence, or an organic substance and a dopant that assists the organic substance.
  • the dopant is added to change the emission wavelength, for example, to improve the luminous efficiency.
  • the organic substance which comprises a light emitting layer may be a low molecular compound or a high molecular compound, and when forming a light emitting layer by the apply
  • the number average molecular weight in terms of polystyrene of the polymer compound constituting the light emitting layer is, for example, about 10 3 to 10 8 .
  • the light emitting material constituting the light emitting layer include the following dye materials, metal complex materials, polymer materials, and dopant materials.
  • dye material examples include cyclopentamine derivatives, tetraphenylbutadiene derivative compounds, triphenylamine derivatives, oxadiazole derivatives, pyrazoloquinoline derivatives, distyrylbenzene derivatives, distyrylarylene derivatives, pyrrole derivatives, thiophene ring compounds, Examples thereof include a pyridine ring compound, a perinone derivative, a perylene derivative, an oligothiophene derivative, an oxadiazole dimer, a pyrazoline dimer, a quinacridone derivative, and a coumarin derivative.
  • Metal complex materials examples include rare earth metals such as Tb, Eu, and Dy, or Al, Zn, Be, Ir, Pt, and the like as a central metal, and an oxadiazole, thiadiazole, phenylpyridine, phenylbenzimidazole, and quinoline structure.
  • a metal complex having light emission from a triplet excited state such as an iridium complex or a platinum complex, an aluminum quinolinol complex, a benzoquinolinol beryllium complex, or a benzoxazolyl zinc complex.
  • Benzothiazole zinc complex azomethyl zinc complex, porphyrin zinc complex, phenanthroline europium complex, and the like.
  • polymer material examples include a polyparaphenylene vinylene derivative, a polythiophene derivative, a polyparaphenylene derivative, a polysilane derivative, a polyacetylene derivative, a polyfluorene derivative, a polyvinyl carbazole derivative, and a polymer obtained by polymerizing the above dye material or metal complex material. be able to.
  • the thickness of the light emitting layer is usually about 2 nm to 200 nm.
  • Electrode transport layer As the electron transport material constituting the electron transport layer, known materials can be used. Examples of electron transport layers include oxadiazole derivatives, anthraquinodimethane or derivatives thereof, benzoquinone or derivatives thereof, naphthoquinone or derivatives thereof, anthraquinones or derivatives thereof, tetracyanoanthraquinodimethane or derivatives thereof, fluorenone derivatives, diphenyl Examples include dicyanoethylene or a derivative thereof, a diphenoquinone derivative, or a metal complex of 8-hydroxyquinoline or a derivative thereof, polyquinoline or a derivative thereof, polyquinoxaline or a derivative thereof, polyfluorene or a derivative thereof, and the like.
  • the thickness of the electron transport layer is appropriately set in consideration of the required characteristics, the simplicity of the film forming process, and the like.
  • the thickness of the electron transport layer is, for example, 1 nm to 1 ⁇ m, preferably 2 nm to 500 nm, and more preferably 5 nm to 200 nm.
  • an optimal material is appropriately selected according to the type of the light emitting layer, and an alloy containing one or more of alkali metals, alkaline earth metals, alkali metals and alkaline earth metals, Examples include alkali metal or alkaline earth metal oxides, halides, carbonates, and mixtures of these substances.
  • alkali metals, alkali metal oxides, halides, and carbonates include lithium, sodium, potassium, rubidium, cesium, lithium oxide, lithium fluoride, sodium oxide, sodium fluoride, potassium oxide, potassium fluoride , Rubidium oxide, rubidium fluoride, cesium oxide, cesium fluoride, lithium carbonate, and the like.
  • alkaline earth metals, alkaline earth metal oxides, halides and carbonates include magnesium, calcium, barium, strontium, magnesium oxide, magnesium fluoride, calcium oxide, calcium fluoride, barium oxide, Examples thereof include barium fluoride, strontium oxide, strontium fluoride, and magnesium carbonate.
  • the electron injection layer may be composed of a laminate in which two or more layers are laminated, and examples thereof include a laminate of a LiF layer and a Ca layer.
  • the thickness of the electron injection layer is preferably about 1 nm to 1 ⁇ m.
  • Each organic EL layer described above can be formed by, for example, a coating method such as a nozzle printing method, an ink jet printing method, a relief printing method, an intaglio printing method, or a spin coating method, a vacuum deposition method, a sputtering method, or a CVD method. it can.
  • a coating method such as a nozzle printing method, an ink jet printing method, a relief printing method, an intaglio printing method, or a spin coating method, a vacuum deposition method, a sputtering method, or a CVD method. it can.
  • an ink containing an organic EL material to be each organic EL layer is applied and formed into an organic EL layer by further solidifying the ink.
  • chlorine solvents such as chloroform, methylene chloride and dichloroethane
  • ether solvents such as tetrahydrofuran
  • aromatic hydrocarbon solvents such as toluene and xylene
  • ketone solvents such as acetone and methyl ethyl ketone
  • esters such as ethyl acetate, butyl acetate and ethyl cellosolve acetate
  • water and the like are used.
  • Example 1 The steps described with reference to FIGS. 3A to 3C were performed, and the degree of liquid repellency of the exposed surfaces on the partition walls 3 and the first electrodes 6 in FIGS. 3A to 3C was measured.
  • the contact angle with the solution (water or anisole) was measured as a liquid repellency index.
  • the contact angle was measured using an automatic contact angle measurement device (Eihiro Seiki Co., Ltd .: OCA20).
  • the support substrate 2 on which the first electrode 6 and the partition 3 were formed was prepared.
  • An ITO thin film was used as the first electrode 6.
  • the partition wall 3 uses a positive photoresist (trade name “OFPR-800”, manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd.) as a material, and this positive photoresist is patterned on a support substrate by photolithography. Further, the film was formed by heat-curing treatment and completely insolubilizing with respect to the solvent.
  • a positive photoresist trade name “OFPR-800”, manufactured by Tokyo Ohka Kogyo Co., Ltd.
  • the surface was cleaned by performing plasma treatment with introduction of oxygen gas, and liquid repellent treatment was performed by performing plasma treatment with introduction of CF 4 gas.
  • the precursor layer 7a was formed.
  • F4-TCNQ corresponding to a material showing electron accepting property was dissolved in an acetonitrile solvent at a concentration of 1% by weight to prepare an ink. This ink was applied to the entire exposed surface by spin coating to form a precursor layer 7a. At this time, the thickness of the precursor layer 7a was 25 nm. The thickness of the precursor layer 7a was measured using an interference type film thickness meter.
  • the precursor layer 7 a was thinned to form the first organic EL layer 7. Specifically, the support substrate 2 was heated in the atmosphere at 180 ° C. for 10 minutes, and a part of the precursor layer 7a was sublimated to form the first organic EL layer 7. At this time, the thickness of the first organic EL layer 7 was 3 nm. The thickness of the first organic EL layer 7 was measured using an interference film thickness meter.
  • the exposed surface on the partition wall 3 that is, (1) the exposed surface formed by the partition wall 3 and the first electrode 6 as shown in FIG. 3A, and (2) FIG.
  • the contact angle with anisole was measured for the exposed surface formed by the precursor layer 7a as shown and (3) the exposed surface formed by the first organic EL layer 7 as shown in FIG. 3C.
  • the measurement results are shown in Table 1.
  • the contact angle between the exposed surface on the partition wall 3 shown in FIG. 3A and anisole was measured after the liquid repellent treatment. The measurement results are shown in Table 1.
  • the exposed surface is made lyophilic by forming the precursor layer 7a, but the exposed surface on the partition wall 3 exhibits some lyophobicity by thinning the precursor layer 7a. It was confirmed that it can be kept in a state.
  • Example 2 A hole transport layer and a light emitting layer were formed on the exposed surfaces of the modes shown in FIGS. 3A, 3B, and 3C, respectively, under the same formation conditions. That is, (1) a hole transport layer or a light emitting layer is formed on the exposed surface formed by the partition wall 3 and the first electrode 6 where F4-TCNQ is not formed as shown in FIG. 3A, and (2) FIG. A hole transport layer or a light emitting layer is formed on the exposed surface on which the precursor layer 7a as shown in FIG. 3 is formed. (3) On the exposed surface on which the first organic EL layer as shown in FIG. 3C is formed. Then, a hole transport layer or a light emitting layer was formed.
  • a hole transport layer material was dissolved at a concentration of 0.3% by weight in a mixed solvent in which anisole and cyclohexylbenzene were mixed at a weight ratio of 1: 1 to prepare an ink for a hole transport layer.
  • this ink was applied to the recess using an inkjet coating apparatus (Litrex 120L manufactured by ULVAC) and dried. Thereafter, heat treatment was performed at 200 ° C. for 60 minutes to form a hole transport layer.
  • an organic light emitting material emitting green light was dissolved at a concentration of 1.0% by weight in a mixed solvent in which anisole and cyclohexylbenzene were mixed at a weight ratio of 1: 1 to prepare an ink for a light emitting layer.
  • this ink was applied to the concave portion using an ink jet coating apparatus (Litrex 120L manufactured by ULVAC, Inc.) and dried to form a light emitting layer.
  • Luminous efficiency was compared between an organic EL device having a hole injection layer made of F4-TCNQ having a thickness of 3 nm and an organic EL device having no hole injection layer.
  • the area of each organic EL element in plan view was 2 mm ⁇ 2 mm.
  • F4-TCNQ which is an electron-accepting organic compound
  • acetonitrile solvent at a weight concentration of 1% to prepare a hole injection layer forming solution.
  • This hole injection layer forming solution was applied onto a support substrate by a spin coating method to form a thin film having a thickness of 20 nm.
  • the support substrate was heated at 180 ° C. for 10 minutes in the air to sublimate a part of the thin film made of F4-TCNQ, thereby forming a hole injection layer made of F4-TCNQ having a thickness of 3 nm.
  • the hole transport material was dissolved in xylene at a concentration of 0.8% by weight to prepare a hole transport layer forming solution.
  • This hole transport layer forming solution was applied onto a support substrate by a spin coating method, followed by heat treatment at 200 ° C. for 15 minutes to form a 20 nm thick hole transport layer.
  • a polymer light emitting material emitting green light was dissolved in xylene at a concentration of 1% by weight to prepare a light emitting layer forming solution.
  • This light emitting layer forming solution was applied onto a support substrate by a spin coating method, and heat treatment was performed at 130 ° C. for 20 minutes to form a light emitting layer having a thickness of 70 nm.
  • barium was vapor-deposited with a thickness of 50 mm with a vacuum vapor deposition apparatus, and aluminum was further vapor-deposited with 2000 mm to form a cathode. Furthermore, the organic EL element was produced by sealing using an epoxy resin and glass for sealing.

Abstract

　共通層を形成した場合でも、露出面を撥液性とすることができる発光装置の製造方法を提供する。隔壁および第１電極が形成された支持基板を用意する工程と、第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料からなる前駆層を、複数の凹部の全面に亘って形成し、前駆層を薄膜化して、第１の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、第２の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料を含むインキを、隔壁によって画成される凹部に供給し、供給されたインキを固化して、第２の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、第２電極を形成する工程とを含む、発光装置の製造方法。

Description

発光装置の製造方法
　本発明は発光装置の製造方法および発光装置に関する。
　表示装置にはその構成、作動原理を異にする種々の装置がある。そのひとつとして現在、画素の光源に有機エレクトロルミネッセンス（Organic　Electroluminescent）素子（以下、有機ＥＬ素子という場合がある。）を利用した表示装置が実用化されつつある。
　たとえばカラー表示装置では、３種類の有機ＥＬ素子が支持基板上に設けられる。すなわち（１）赤色の光を発光する赤色発光有機ＥＬ素子、（２）緑色の光を発光する緑色発光有機ＥＬ素子、および（３）青色の光を発光する青色発光有機ＥＬ素子が、それぞれ支持基板上に設けられる。支持基板上には通常、所定の区画を画成する隔壁が設けられており、上記３種類の有機ＥＬ素子は、この隔壁によって画成される凹部、すなわち隔壁に囲まれた領域にそれぞれ配列されている。
　有機ＥＬ素子は、一対の電極と、この一対の電極間に設けられる１層以上の有機エレクトロルミネッセンス層（以下、有機ＥＬ層という場合がある。）とから構成される。有機ＥＬ素子は、隔壁に囲まれた領域に、一対の電極と有機ＥＬ層とを順次積層することによって形成される。なお有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ層として少なくとも発光層を備える。
　図５および図６を参照して、有機ＥＬ素子が備える有機ＥＬ層の形成方法について説明する。図５Ａ、図５Ｂおよび図５Ｃは、有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。図６Ａ、図６Ｂおよび図６Ｃは、全面に共通層を形成した後に、さらに別の有機ＥＬ層を形成する工程を示す図である。
　有機ＥＬ層は、たとえば塗布法によって形成することができる。図５Ａに示されるように、まず有機ＥＬ層１８となる材料を含むインキ１７を、隔壁１３に囲まれた凹部１５に供給する。
　図５Ｂに示されるように、供給されたインキ１７は隔壁１３に囲まれた凹部１５に収容される。
　図５Ｃに示されるように、供給されたインキ１７の溶媒を気化させることによって有機ＥＬ層１８が領域１５内に形成される。
　なお隔壁１３がインキ１７に対して親液性を示す場合、隔壁１３に囲まれた凹部１５に供給されたインキ１７が、隔壁１３の表面に濡れ拡がって、隣り合う凹部１５に溢れ出る場合がある。そのため支持基板１２上には、一般に、ある程度の撥液性を示す隔壁１３が設けられている（たとえば特許文献１参照。）。
　上述の赤色発光有機ＥＬ素子、緑色発光有機ＥＬ素子および青色発光有機ＥＬ素子の３種類の有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ層の構成が異なる。有機ＥＬ層の１つであるたとえば発光層は、発光層を構成する発光材料が有機ＥＬ素子の種類ごとに異なる。発光層のように、有機ＥＬ素子の種類ごとにその構成が異なる有機ＥＬ層は、有機ＥＬ素子の種類に応じてそれぞれ所定の領域に作り分ける必要がある。そのため有機ＥＬ層を形成する際には、隔壁に囲まれた所定の領域に、それぞれ種類の異なるインキを選択的に供給する必要が生じる。
　他方、全ての有機ＥＬ素子に共通する構成の有機ＥＬ層（以下、共通層という場合がある。）は、支持基板上において、有機ＥＬ素子の種類に応じて作り分ける必要がないため、この共通層を支持基板上の全面に形成することも考えられる。
　図６Ａに示されるように、たとえば正孔注入層と呼称される有機ＥＬ層は、共通層１９として３種類の有機ＥＬ素子に共通して設けられる場合がある。この正孔注入層は、たとえばインキを、隔壁１３に囲まれた複数の領域１５を含む支持基板１２上の全面に供給し、さらにこれを固化することによって形成することができる。このように共通層を支持基板上の全面に形成することによって、所定の層を所定の領域のみに選択的に形成する場合に比べて、共通層の形成工程をより簡便にすることができる。
　共通層１９を支持基板１２上の露出面の全面に形成する場合、共通層１９によって隔壁１３の表面が被覆される。この共通層１９の存在によって、インキに対する性質が変化する場合がある。すなわち、たとえ表面が撥液性を示す隔壁１３を形成したとしても、さらに共通層１９を形成することによって、露出面が親液性になる場合がある。
　図６Ｂおよび図６Ｃに示されるように、露出面が親液性になると、異なる種類のインキ１７をそれぞれ所定の凹部１５に供給する際に、供給されたインキ１７が濡れ拡がって隣り合う凹部１５に溢れ出し、異なる複数種類のインキが単一の凹部１５内で混ざり合う場合がある。
特開２００２－３３４７８２号公報
　上述した従来技術にかかる有機ＥＬ素子の製造方法によれば、隔壁で囲まれた所定の凹部に供給されたインキが濡れ拡がって隣り合う凹部に溢れ出し、特定の凹部に供給されるべき、異なる複数種類のインキが単一の領域内で混ざり合ってしまう場合がある。その結果としてたとえば意図した色とは異なる色の光を発光する有機ＥＬ素子が形成されるおそれがある。
　したがって本発明の目的は、全ての有機ＥＬ素子に共通する共通層である有機ＥＬ層を露出面の全面に形成する場合に、共通層が形成された後の露出面を撥液性とすることができる、発光装置の製造方法を提供することにある。
　本発明は、下記［１］～［８］を提供する。
［１］　支持基板と、支持基板上に設定された複数の凹部を画成する隔壁と、隔壁によって画成された複数の凹部それぞれに設けられる、複数の有機エレクトロルミネッセンス素子とを備える発光装置であり、有機エレクトロルミネッセンス素子が、第１電極、第１の有機エレクトロルミネッセンス層、第２の有機エレクトロルミネッセンス層および第２電極を、第１電極が支持基板寄りとなるようにこの順で支持基板上に積層して構成される、発光装置の製造方法であって、
　隔壁および第１電極が形成された支持基板を用意する工程と、
　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料からなる前駆層を、複数の凹部の全面に亘って形成し、前駆層を薄膜化して、第１の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、
　第２の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料を含むインキを、隔壁によって画成された凹部に供給し、供給されたインキを固化して、第２の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、
　第２電極を形成する工程とを含む、発光装置の製造方法。
［２］　第１の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程が、前駆層を薄膜化することによって、厚さが１０ｎｍ以下の第１の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程である、［１］に記載の発光装置の製造方法。
［３］　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料が、昇華性を示す材料であり、前駆層を加熱して、前駆層の薄膜化を行う、［１］または［２］に記載の発光装置の製造方法。
［４］　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料を含むインキを、支持基板上に供給して、前駆層を形成する、［１］～［３］のいずれか１つに記載の発光装置の製造方法。
［５］　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料が、電子受容性を示す材料である、［１］～［４］のいずれか１つに記載の発光装置の製造方法。
［６］　電子受容性を示す材料が、ｐ－ベンゾキノン誘導体およびテトラシアノキノジメタン誘導体からなる群から選択される１種以上の材料である、［５］に記載の発光装置の製造方法。
［７］　第１の有機エレクトロルミネッセンス層のシート抵抗が、５００Ω／□以上である、［１］～［６］のいずれか１つに記載の発光装置の製造方法。
［８］　［１］～［７］のいずれか１つに記載の発光装置の製造方法により得ることができる、発光装置。
　本発明の発光装置の製造方法によれば、共通層が形成された後の露出面を撥液性として、共通層を支持基板上の全面に形成することができる。そのため、撥液性の表面を有する共通層が形成された凹部にインキを供給することによって、供給されたインキが、隣り合う凹部に流出することを防ぐことができる。
図１は、発光装置の一部を拡大して模式的に示す平面図である。 図２は、発光装置の一部を拡大して模式的に示す断面図である。 図３Ａは、第１の有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図３Ｂは、第１の有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図３Ｃは、第１の有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図４Ａは、正孔輸送層を形成する工程を説明するための図である。 図４Ｂは、正孔輸送層を形成する工程を説明するための図である。 図４Ｃは、第２の有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図４Ｄは、第２の有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図５Ａは、有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図５Ｂは、有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図５Ｃは、有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図６Ａは、有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図６Ｂは、有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。 図６Ｃは、有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。
　以下、図面を参照して本発明の実施形態について説明する。なお以下の説明において、各図は発明が理解できる程度に構成要素の形状、大きさ及び配置が概略的に示されているに過ぎず、図面により本発明が特に限定されるものではない。また各図において、同様の構成成分については同一の符号を付して示し、その重複する説明を省略する場合がある。
　本発明の発光装置の製造方法は、支持基板と、支持基板上に設けられた複数の凹部を画成する隔壁と、複数の凹部それぞれに個別に設けられる、複数の有機ＥＬ素子とを備える発光装置であり、有機ＥＬ素子が、第１電極、第１の有機ＥＬ層、第２の有機ＥＬ層および第２電極を、第１電極が支持基板寄りとなるようにこの順で支持基板上に積層して構成される、発光装置の製造方法であって、隔壁および第１電極が形成された支持基板を用意する工程と、第１の有機ＥＬ層となる材料からなる前駆層を、複数の凹部の全面に亘って形成し、前駆層を薄膜化して、第１の有機ＥＬ層を形成する工程と、第２の有機ＥＬ層となる材料を含むインキを、第１の有機ＥＬ層が形成された凹部に供給し、供給されたインキを固化して、第２の有機ＥＬ層を形成する工程と、第２電極を形成する工程とを含む、発光装置の製造方法である。
　発光装置はたとえば表示装置として利用される。表示装置には主にアクティブマトリクス駆動型の装置と、パッシブマトリクス駆動型の装置とがあり、本発明は両方の駆動型の表示装置に適用可能である。本実施形態では一例としてアクティブマトリクス駆動型の表示装置に適用される発光装置について説明する。
　＜発光装置の構成＞
　図１および図２を参照して、まず発光装置の構成について説明する。図１は本実施形態の発光装置の一部を拡大して模式的に示す平面図である。図２は本実施形態の発光装置の一部を拡大して模式的に示す断面図である。
　発光装置１は主に、支持基板２と、支持基板２にマトリクス状に配列される複数の凹部５を画成する隔壁３と、隔壁３によって画成される複数の凹部５それぞれに個別に設けられる複数の有機ＥＬ素子４とを含んで構成される。
　隔壁３は支持基板２上においてたとえば格子状またはストライプ状に形成される。なお図１では、本発明の一実施形態として格子状の隔壁３が設けられた発光装置１を示している。
　支持基板２上には、隔壁３と支持基板２とによって画成される複数の凹部５が配列される。この複数の凹部５が、隔壁３によって画成される領域に相当する。
　本実施形態の隔壁３は格子状に設けられる。そのため支持基板２の厚み方向Ｚの一方から見て（以下、「平面視で」という場合がある。）、複数の凹部５がマトリクス状に配列されている。すなわち複数の凹部５は行方向Ｘに所定の間隔をあけるとともに、列方向Ｙにも所定の間隔をあけて配列されている。複数の凹部５それぞれの平面視での形状は特に限定されず、たとえば略矩形状、略楕円状および小判状などに設定される。本実施形態では平面視で略矩形状の凹部５が設けられている。なお上記の行方向Ｘおよび列方向Ｙは、支持基板の厚み方向Ｚに直交する方向であって、かつ互いに直交する方向を意味する。
　他の実施形態としては、たとえばストライプ状の隔壁が設けられる場合、隔壁は行方向Ｘに延在する複数本の隔壁が、列方向Ｙに所定の間隔をあけて配置されて構成される。
　この実施形態ではストライプ状の隔壁と支持基板とによって、ストライプ状に配列された複数本の直線状の凹部が画成される。
　有機ＥＬ素子４は隔壁３によって画成される領域である凹部５に設けられる。本実施形態のように格子状の隔壁３が設けられる場合、複数の有機ＥＬ素子４それぞれは、複数の領域５それぞれに個別に設けられ、凹部５と同様に、マトリクス状に配置される。すなわち有機ＥＬ素子４は、支持基板２上において、行方向Ｘに所定の間隔をあけるとともに、列方向Ｙにも所定の間隔をあけて整列して設けられている。なお他の実施形態としてストライプ状の隔壁が設けられる他の実施形態では、有機ＥＬ素子４は行方向Ｘに延在する凹部５において、行方向Ｘにそれぞれ所定の間隔をあけて配置される。
　本実施形態では支持基板２上に、３種類の発光色が異なる有機ＥＬ素子４が設けられる。すなわち（１）赤色の光を発光する赤色発光有機ＥＬ素子４Ｒ、（２）緑色の光を発光する緑色発光有機ＥＬ素子４Ｇ、および（３）青色の光を発光する青色発光有機ＥＬ素子４Ｂが設けられる。これら３種類の有機ＥＬ素子４（４Ｒ、４Ｇ、４Ｂ）は、たとえば以下の（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）の行を、列方向Ｙにこの順で繰り返し配置することによって、それぞれ整列して配置される。
（Ｉ）　赤色発光有機ＥＬ素子４Ｒが行方向Ｘにそれぞれ所定の間隔をあけて配置される行
（ＩＩ）　緑色発光有機ＥＬ素子４Ｇが行方向Ｘにそれぞれ所定の間隔をあけて配置される行
（ＩＩＩ）　青色発光有機ＥＬ素子４Ｂが行方向Ｘにそれぞれ所定の間隔をあけて配置される行
　有機ＥＬ素子４は、第１電極６、第１の有機ＥＬ層７、第２の有機ＥＬ層９および第２電極１０が、第１電極６が支持基板２寄りとなるようにこの順に支持基板２上に積層されて構成される。
　有機ＥＬ素子４は、陽極および陰極からなる一対の電極として、第１電極６と第２電極１０とを備える。第１電極６および第２電極１０のうちの一方の電極は陽極として設けられ、他方の電極は陰極として設けられる。
　本明細書では、第１電極６と第２電極１０との間に設けられる複数の層をそれぞれ有機ＥＬ層という。有機ＥＬ素子４は有機ＥＬ層として少なくとも１層の発光層を備える。なお本発明の有機ＥＬ素子は２層以上の有機ＥＬ層を備える。そのため有機ＥＬ素子は、第１の有機ＥＬ層７、第２の有機ＥＬ層９に加えて、さらに有機ＥＬ層を備えることもある。
　一対の電極間には、有機ＥＬ層として、たとえば正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層、発光層、電子輸送層、電子注入層などが設けられる。
　図２に示されるように、本実施形態では一例として、陽極として機能する第１電極６、正孔注入層として機能する第１の有機ＥＬ層７、正孔輸送層８、発光層として機能する第２の有機ＥＬ層９、陰極として機能する第２電極１０が、第１電極６が支持基板２寄りとなるようにこの順で支持基板２上に積層されて構成される有機ＥＬ素子４について説明する。
　本実施形態では３種類の有機ＥＬ素子４が支持基板２上に設けられる。３種類の有機ＥＬ素子４は、第２の有機ＥＬ層（本実施形態では発光層）９の構成がそれぞれ互いに異なる。赤色発光有機ＥＬ素子４Ｒは、赤色の光を発光する赤色発光層９Ｒを備え、緑色発光有機ＥＬ素子４Ｇは緑色の光を発光する緑色発光層９Ｇを備え、青色発光有機ＥＬ素子４Ｂは青色の光を発光する青色発光層９Ｂを備える。
　本実施形態では第１電極６は、有機ＥＬ素子４ごとに設けられる。すなわち有機ＥＬ素子４と同数の第１電極６が支持基板２上に設けられる。第１電極６は、有機ＥＬ素子４の配列位置に対応させて設けられ、有機ＥＬ素子４と同様にマトリクス状に配列される。なお本実施形態の隔壁３は、主に第１電極６を除く領域に格子状に形成される。隔壁３は、第１電極６の周縁部を覆うように形成されている。
　正孔注入層に相当する第１の有機ＥＬ層７は、有機ＥＬ素子４が設けられる表示領域に亘って連続して形成される。すなわち第１の有機ＥＬ層７は、表示領域において、支持基板２上の露出面の全面に形成される。そのため第１の有機ＥＬ層７は、第１電極６上だけでなく、隔壁３上にも形成され、支持基板２上の複数の凹部５に亘って連続して形成されている。
　正孔輸送層８は凹部５において、第１の有機ＥＬ層７上に設けられる。この正孔輸送層８は、必要に応じて、有機ＥＬ素子４の種類ごとにその材料または膜厚を異ならせて設けられる。なお正孔輸送層８の形成工程を簡易にできるので、同じ材料、同じ膜厚で全ての正孔輸送層８を形成してもよい。
　発光層として機能する第２の有機ＥＬ層９は、凹部５において正孔輸送層８上に設けられる。上述したように発光層は有機ＥＬ素子４の種類に応じて設けられる。そのため赤色発光層９Ｒは赤色発光有機ＥＬ素子４Ｒが設けられる凹部５に設けられ、緑色発光層９Ｇは緑色発光有機ＥＬ素子４Ｇが設けられる凹部５に設けられ、青色発光層９Ｂは青色発光有機ＥＬ素子４Ｂが設けられる凹部５に設けられる。
　第２電極１０は、有機ＥＬ素子４が設けられる表示領域において全面に形成される。すなわち第２電極１０は、第２の有機ＥＬ層９上だけでなく、隔壁３上にも形成され、支持基板２上の複数の凹部５に亘って連続して形成されている。
　以上の実施形態では隔壁３は、第１電極６の周縁部を覆って、支持基板２に接して設けられる。すなわち隔壁３から第１電極６の一部分が露出している。他の実施形態として、隔壁３と支持基板２との間に、さらに図示しない絶縁膜を設けてもよい。絶縁膜はたとえば隔壁３と同様に格子状に形成して、第１電極６の周縁部を覆って第１電極６の一部分を露出させるように形成すればよい。絶縁膜は、好ましくは隔壁３よりも親液性を示す材料によって形成すればよい。
　つぎに図３および図４を参照して、本発明の実施形態にかかる発光装置の製造方法について説明する。図３Ａ、図３Ｂおよび図３Ｃは、第１の有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。図４Ａおよび図４Ｂは、正孔輸送層を形成する工程を説明するための図である。図４Ｃおよび図４Ｄは、第２の有機ＥＬ層を形成する工程を説明するための図である。
　（支持基板を用意する工程）
　図３Ａに示されるように、本工程では、隔壁３および第１電極６が形成された支持基板２を用意する。本工程では、隔壁および第１電極が既に形成された支持基板を市場から入手してもよいし、本工程において隔壁および第１電極を支持基板上に形成することによって、隔壁３および第１電極６が形成された支持基板を用意してもよい。
　アクティブマトリクス駆動型の表示装置の場合、複数の有機ＥＬ素子を個別に駆動するための回路が予め形成された基板を支持基板２として用いることができる。たとえばＴＦＴ（Thin　Film　Transistor）およびキャパシタなどが予め形成された基板を支持基板として用いることができる。
　まず支持基板２上に、複数の第１電極６をマトリクス状に形成する。第１電極６は、たとえば支持基板２の一面の全面に導電性薄膜を形成し、これをフォトリソグラフィ法によるマスクパターン形成工程、およびマスクパターンを用いたパターニング工程によってマトリクス状にパターニングすることによって形成される（以下、「フォトリソグラフィ法」には、マスクパターン形成工程およびマスクパターンを用いるパターニング工程が含まれる。）。またたとえば所定の部位に開口が形成されたマスクを支持基板２上に配置し、このマスクを介して支持基板２上の所定の部位に導電性材料を選択的に堆積することにより第１電極６をパターン形成してもよい。第１電極６の材料については後述する。
　つぎに隔壁３を支持基板２上に形成する。本実施形態では格子状の隔壁３を形成する。
　隔壁３は有機物または無機物によって構成される。隔壁３を構成する有機物の例としてはアクリル樹脂、フェノール樹脂、およびポリイミド樹脂などの樹脂を挙げることができる。また隔壁３を構成する無機物の例としてはＳｉＯｘ、ＳｉＮｘなどを挙げることができる。
　隔壁３は、当該隔壁３に囲まれた凹部５に供給されるインキが隣り合う他の凹部５に溢れ出ることを防ぐために、ある程度撥液性を示すことが好ましい。一般に無機物よりも有機物の方がインキに対して撥液性を示すため、隔壁３は有機物によって構成することが好ましい。
　有機物からなる隔壁３を形成する場合、まずたとえばポジ型またはネガ型の感光性樹脂を露出面の全面に塗布し、所定の部位を露光、現像する。さらにこれを硬化することによって、格子状の隔壁３が形成される。なお感光性樹脂としてはフォトレジストを用いることができる。また無機物からなる隔壁３を形成する場合、無機物からなる薄膜をプラズマＣＶＤ法、スパッタ法などによって露出面の全面に形成し、つぎに薄膜の所定の部位を除去することにより格子状の隔壁３が形成される。薄膜の所定の部位の除去はたとえばフォトリソグラフィ法によって行われる。
　なお格子状の絶縁膜を備える発光装置を作製する場合には、隔壁３を形成する工程の前に絶縁膜を形成する。絶縁膜は、たとえば隔壁の材料として例示した材料を用いて、隔壁を形成する方法と同様にして格子状に形成することができる。なお絶縁膜は、隔壁３よりも親液性を示すことが好ましく、一般に有機物よりも無機物の方がインキに対して親液性を示す。よって、絶縁膜は、無機物を材料として構成することが好ましい。
　隔壁３には必要に応じて撥液処理が施される。たとえば隔壁３が有機物から構成されている場合、フッ化物を含有する雰囲気下でプラズマ処理を行うことによって隔壁３に撥液性を付与することができる。
　隔壁３の形状およびその配置は、画素数および解像度などの表示装置の仕様、製造の容易さなどに応じて適宜設定される。図２に示されるように、たとえば隔壁３の行方向Ｘの幅Ｌ１は、５μｍ～５０μｍ程度であり、隔壁３の高さＬ２は０．５μｍ～５μｍ程度であり、行方向Ｘに隣り合う隔壁３間の間隔Ｌ３、すなわち凹部５の行方向Ｘの幅Ｌ３は、１０μｍ～２００μｍ程度である。また第１電極６の行方向Ｘおよび列方向Ｙの幅はそれぞれ１０μｍ～２００μｍ程度である。
　（第１の有機ＥＬ層を形成する工程）
　本工程では、第１の有機ＥＬ層となる材料からなる有機ＥＬ層用薄膜（前駆層７ａ）を、複数の有機ＥＬ素子が設けられる表示領域に亘って連続して形成し、この前駆層７ａをさらに薄膜化することによって第１の有機ＥＬ層７を形成する。
　まず前駆層７ａを形成する。前駆層７ａは少なくとも支持基板２上において有機ＥＬ素子が設けられる表示領域の全面を覆うように形成する。
　図３Ａに示されるように、支持基板２上には隔壁３および第１電極６が形成されている。
　図３Ｂに示されるように、前駆層７ａを、表示領域において支持基板２上の露出面の全面に形成する。前駆層７ａを形成する方法は特に限定されない。前駆層７ａは、たとえば塗布法、真空成膜法などによって形成することができる。
　塗布法では、第１の有機ＥＬ層となる材料を含むインキを所定の塗布法によって支持基板２上の露出面の全面に供給し、さらにこれを固化することによって、前駆層７ａを形成することができる。所定の塗布法としては、たとえばスピンコーティング法、スプレーコート法、スリットコーティング法、バーコート法、インクジェットプリント法、および各種印刷法（反転印刷法、フレキソ印刷法、グラビア印刷法、オフセット印刷法）などを挙げることができる。
　図３Ｃに示されるように、次に前駆層７ａをさらに薄膜化して、第１の有機ＥＬ層７を形成する。前駆層７ａをさらに薄膜化する方法の例としては、前駆層７ａを加熱する方法、前駆層７ａを溶解させる所定の塗布液で前駆層７ａの表面を洗い流す方法などを挙げることができる。
　たとえば前駆層７ａが昇華性を示す材料からなる場合、前駆層７ａを加熱することによって、前駆層７ａの一部を昇華させ、前駆層７ａをさらに薄膜化することができる。
　以上のように第１の有機ＥＬ層７を全面に形成することによって、隔壁３が、第１の有機ＥＬ層７によって覆われる。その結果として隔壁３側の露出面のインキに対する性質が、たとえば露出面が親液性を示すようになることもありうるが、本実施形態のように前駆層７ａを薄膜化することによって第１の有機ＥＬ層７を形成するため、露出面である前駆層７ａの性状を、第１の有機ＥＬ層７に覆われる前の状態にある程度近づけることができる。すなわち前駆層７ａを薄膜化することによって、隔壁３上の露出面を、ある程度撥液性を示す状態に保つことができる。
　このような観点からは、第１の有機ＥＬ層７の厚さは薄い方が好ましく、本工程では厚さが１０ｎｍ以下となるように第１の有機ＥＬ層７を形成することが好ましい。なお第１の有機ＥＬ層７が薄すぎると、意図しない穴が第１の有機ＥＬ層７に形成されたり、また第１の有機ＥＬ層７に求められる特性が十分に発揮されなかったりすることもあるため、第１の有機ＥＬ層７の厚さは０．１ｎｍ以上であることが好ましい。
　さらに本工程ではシート抵抗が５００Ω／□以上である第１の有機ＥＬ層７を形成することが好ましい。仮にシート抵抗の低い第１の有機ＥＬ層７が形成された場合、この第１の有機ＥＬ層７を介して第１電極６と第２電極１０とが導通することがある。そのため有機ＥＬ素子４に電流を流す際に、発光層９を通らない、意図しない電流、すなわち第１の有機ＥＬ層７を通る電流が流れることがありうるが、シート抵抗の高い第１の有機ＥＬ層７を形成することによって、意図しない電流が流れることを防ぐことができる。なお第１の有機ＥＬ層７のシート抵抗の上限は、有機ＥＬ層として機能する範囲であれば、特に限定されないが、たとえば１００ＭΩ／□である。なお第１の有機ＥＬ層７は、有機ＥＬ層に電荷を効率的に注入できる層であることが好ましいため、シート抵抗が高く、かつ有機ＥＬ層に電荷を効率的に注入できる層であることが好ましい。
　このような第１の有機ＥＬ層７となる材料としては、電子受容性を示す材料であることが好ましい。電子受容性を示す材料からなる第１の有機ＥＬ層７を形成することによって、電気絶縁性が高く、かつ、電極からの電荷の注入が可能な第１の有機ＥＬ層７を形成することができるからである。なお電子受容性を示す材料とは、酸化還元半波電位（E1 1/2、以下、酸化還元半波電位を、単に「E1 1/2」と表記する場合がある。）が、E1 1/2≧＋０．２（V）を満たす材料であることを意味する。E1 1/2は、飽和カロメル電極(SCE)、テトラブチルアンモニウムテトラフルオロボレート(TBA・BF4)を0.1mol/Lの濃度で支持塩として含むアセトニトリル溶媒において、温度を20℃～22℃とし、電圧挿引速度を10mV/s～20mV/sとする条件下で測定される。電子受容性を示す材料は、＋１．５（V）≧E1 1/2≧＋０．２（V）を満たす化合物であることが好ましい。
　電子受容性を示す材料としては、たとえばｐ－ベンゾキノン誘導体、テトラシアノキノジメタン誘導体、１，４－ナフトキノン誘導体、ジフェノキノン誘導体、フルオレン誘導体などがあげられる。電子受容性を示す材料は、ｐ－ベンゾキノン誘導体およびテトラシアノキノジメタン誘導体からなる群から選択される１種以上の材料であることが好ましい。
　p-ベンゾキノン誘導体の例としては、2,3-ジブロロ-5,6-ジシアノ-p-ベンゾキノン(DDQ)[E1 1/2=+0.56(V)]、2,3-ジブロモ-5,6-ジシアノ-p-ベンゾキノン(DBDQ)[E1 1/2=+0.53(V)]、2,3-ジヨード-5,6-ジシアノ-p-ベンゾキノン(DIDQ)[E1 1/2=+0.51(V)]、2,3-ジシアノ-p-ベンゾキノン(Q(CN)2)[E1 1/2=+0.34(V)]などがあげられる。
　テトラシアノキノジメタン誘導体の例としては、5,6-テトラフルオロ-7,7,8,8-テトラシアノキノジメタン(F4-TCNQ)[E1 1/2=+0.60(V)]、トリフルオロメチル-テトラシアノキノジメタン(CF3-TCNQ)[E1 1/2=+0.43(V)]、2,5-ジフルオロ-テトラシアノキノジメタン(F2-TCNQ)[E1 1/2=+0.40(V)]、モノフルオロ-テトラシアノキノジメタン(F-TCNQ)[E1 1/2=+0.32(V)]、11,11,12,12-tetracyanonaphtho-2,6-quinodimethane(TNAP)[E1 1/2=+0.26(V)]、テトラシアノキノジメタン(TCNQ)[E1 1/2=+0.22(V)]、デシル-テトラシアノキノジメタン(C10-TCNQ)[E1 1/2=+0.20(V)]などがあげられる。
　1,4-ナフトキノン誘導体の例としては、2,3-ジシアノ-5-ニトロ-1,4-ナフトキノン(DCNNQ)[E1 1/2=+0.38(V)]、2,3-ジシアノ-1,4-ナフトキノン(DCNQ)[E1 1/2=+0.21(V)]などがあげられる。
　ジフェノキノン誘導体の例としては、3,3',5,5'-テトラブロモ-ジフェノキノン(TBDQ)などがあげられる。
　フルオレン誘導体の例としては、9-ジシアノメチレン-2,4,5,7-テトラニトロ-フロレン(DTENF)[E1 1/2=+0.23(V)]などがあげられる。
　これらのなかでも電子受容性を示す材料としては、テトラシアノキノジメタン（TCNQ）[E1 1/2=+0.22(V)、最低空位分子軌道LUMO=4.5eV]、2,3,5,6-テトラフルオロ-7,7,8,8-テトラシアノキノジメタン（F4-TCNQ）[E1 1/2=+0.6(V)、LUMO=5.24eV]が好適に用いられる。
　上述の第１の有機ＥＬ層７となる材料を含むインキの溶媒としては、アルコール類（メタノール、エタノール、イソプロピルアルコールなど）、ニトリル系溶媒（アセトニトリル、ベンゾニトリルなど）、ケトン類（アセトン、メチルエチルケトンなど）、有機塩素類（クロロホルム、１，２－ジクロロエタンなど）、芳香族炭化水素類（ベンゼン、トルエン、キシレンなど）、脂肪族炭化水素類（ノルマルヘキサン、シクロヘキサンなど）、アミド類（ジメチルホルムアミドなど）、スルホキシド類（ジメチルスルホキシドなど）などを使用することができる。溶媒は、単成分のものであっても混合溶媒であってもよい。
　電子受容性を示す材料として、たとえばTCNQまたはF4-TCNQを用いる場合、上述したインキの溶媒としては、アセトニトリルが好適に用いられる。またインキにおけるTCNQまたはF4-TCNQの濃度は特に限定されず、通常は０．５重量％以上である。
　前駆層７ａを加熱することによって、前駆層７ａをさらに薄膜化する場合、加熱温度は通常１００℃～３００℃程度である。アセトニトリルとF4-TCNQとからなるインキを用いて前駆層７ａを形成した場合の好ましい加熱温度は、１５０℃～２５０℃である。加熱時間は通常３分間～３０分間であり、アセトニトリルとF4-TCNQとからなるインキを用いて前駆層７ａを形成した場合の好ましい加熱時間は５分間～１５分間である。
　なお第１の有機ＥＬ層７を形成することによって、当然ながら第１電極６が第１の有機ＥＬ層７によって覆われる。その結果として第１電極６上の露出面のインキに対する性質が変化するが、本実施形態のように、前駆層７ａを薄膜化して第１の有機ＥＬ層７を形成することによって、第１電極６側の露出面の性状を、第１の有機ＥＬ層７に覆われる前の性状にある程度近づけることができる。
　（第２の有機ＥＬ層を形成する工程）
　図４Ａおよび図４Ｂに示されるように、まず正孔輸送層８を形成する。正孔輸送層８はたとえば正孔輸送層８となる材料を含むインキ１７を隔壁３に囲まれた領域である凹部５に供給し、さらにこれを固化することによって形成することができる。インキ１７は、隔壁３の形状、成膜工程の簡易さ、および成膜性などを勘案して適宜最適な方法によって供給される。インキ１７はたとえばインクジェットプリント法、ノズルコート法、凸版印刷法、凹版印刷法などによって供給される。図４Ａは、インクジェットプリント法によって、インキ１７を、ノズル２０から隔壁３に囲まれた凹部５に供給する例を模式的に示している。
　なお正孔輸送層８となる材料を、蒸着法、スパッタリング法などによって隔壁３に囲まれた凹部５に堆積させることによって正孔輸送層８を形成してもよい。
　図４Ｃおよび図４Ｄに示されるように、つぎに、発光層として機能する第２の有機ＥＬ層９を形成する。第２の有機ＥＬ層９は正孔輸送層８と同様に形成することができる。すなわち赤色発光層９Ｒ、緑色発光層９Ｇ、青色発光層９Ｂとなる材料を含む３種類のインキを、隔壁３に囲まれた凹部５にそれぞれ供給し、さらにこれを固化することによって赤色発光層９Ｒ、緑色発光層９Ｇ、青色発光層９Ｂを形成することができる。図４Ｃは、インクジェットプリント法によって、インキ１７をノズル２０から隔壁３に囲まれた凹部５に供給する工程を模式的に示している。
　（第２電極を形成する工程）
　つぎに第２電極１０を形成する。前述したように本実施形態では第２電極１０を、第２の有機ＥＬ層９および第１の有機ＥＬ層７上の露出面の全面に形成する。これによって複数の有機ＥＬ素子４を支持基板２上に形成することができる。
　以上説明したように、前駆層７ａを形成した後に、この前駆層７ａをさらに薄膜化することによって、隔壁３上の露出面を、ある程度撥液性を示す状態に保つことができる。そのため、第１の有機ＥＬ層７を形成した後にさらなる有機ＥＬ層（本実施形態では正孔輸送層８および第２の有機ＥＬ層９）を形成する際に、凹部５に供給されたインキが凹部５から溢れ出ることを防ぐことができる。これによって凹部５に供給されたインキが隣り合う別の凹部５に供給されたインキと混合することを防ぐことができる。これにより、意図した材料から構成される有機ＥＬ層（本実施形態では正孔輸送層８および第２の有機ＥＬ層９）を所定の領域に形成することができ、結果として意図した構成の有機ＥＬ素子を所定の領域に形成することができる。
　なお上述の実施形態では、陽極として機能する第１電極が、第２電極に対して支持基板寄りに配置される形態の有機ＥＬ素子について説明したが、本発明は、陰極として機能する第１電極が、第２電極に対して支持基板寄りに配置される形態の有機ＥＬ素子にも適用することができる。また発光層に相当する第２の有機ＥＬ層が設けられる有機ＥＬ素子について説明したが、第２の有機ＥＬ層は発光層に限られない。たとえば上述の実施形態において第２の有機ＥＬ層を、正孔輸送層として設け、さらに発光層を設ける構成としてもよい。
　＜有機ＥＬ素子の構成＞
　以下では有機ＥＬ素子の構成についてさらに詳しく説明する。有機ＥＬ素子は、有機ＥＬ層として少なくとも１層の発光層を有するが、上述したように有機ＥＬ層として、たとえば正孔注入層、正孔輸送層、電子ブロック層、正孔ブロック層、電子輸送層、および電子注入層などを有する。
　＜陽極＞
　発光層から放たれる光が陽極を通って素子外に出射する構成の有機ＥＬ素子の場合、陽極には光透過性を示す電極が用いられる。光透過性を示す電極としては、金属酸化物、金属硫化物および金属などの薄膜を用いることができ、電気伝導度および光透過率の高いものが好適に用いられる。具体的には酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、インジウムスズ酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｔｉｎ　Ｏｘｉｄｅ：ＩＴＯ）、インジウム亜鉛酸化物（Ｉｎｄｉｕｍ　Ｚｉｎｃ　Ｏｘｉｄｅ：ＩＺＯ）、金、白金、銀、および銅などから成る薄膜が用いられ、これらの中でもＩＴＯ、ＩＺＯ、または酸化スズから成る薄膜が好適に用いられる。陽極の形成方法の例としては、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、メッキ法などを挙げることができる。
　陽極の厚さは、求められる特性、成膜工程の簡易さなどを考慮して適宜設定される。陽極の厚さは、たとえば１０ｎｍ～１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ～１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ～５００ｎｍである。
　＜陰極＞
　陰極の材料としては、仕事関数が小さく、発光層への電子注入が容易で、電気伝導度の高い材料が好ましい。また陽極側から光を取出す構成の有機ＥＬ素子では、発光層から放たれる光を陰極で陽極側に反射するために、陰極の材料としては可視光に対する反射率の高い材料が好ましい。陰極には、たとえばアルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属および周期表の第１３族金属などを用いることができる。陰極の材料としては、たとえばリチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、ベリリウム、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウム、アルミニウム、スカンジウム、バナジウム、亜鉛、イットリウム、インジウム、セリウム、サマリウム、ユーロピウム、テルビウム、イッテルビウムなどの金属、前記金属のうちの２種以上の合金、前記金属のうちの１種以上と、金、銀、白金、銅、マンガン、チタン、コバルト、ニッケル、タングステン、錫のうちの１種以上との合金、またはグラファイト若しくはグラファイト層間化合物などが用いられる。合金の例としては、マグネシウム－銀合金、マグネシウム－インジウム合金、マグネシウム－アルミニウム合金、インジウム－銀合金、リチウム－アルミニウム合金、リチウム－マグネシウム合金、リチウム－インジウム合金、カルシウム－アルミニウム合金などを挙げることができる。また陰極としては導電性金属酸化物および導電性有機物などから成る透明導電性電極を用いることができる。具体的には、導電性金属酸化物の例として酸化インジウム、酸化亜鉛、酸化スズ、ＩＴＯ、およびＩＺＯを挙げることができ、導電性有機物としてポリアニリンもしくはその誘導体、ポリチオフェンもしくはその誘導体などを挙げることができる。なお陰極は、２層以上を積層した積層体で構成されていてもよい。なお電子注入層が陰極として用いられることもある。
　陰極の厚さは、求められる特性、成膜工程の簡易さなどを考慮して適宜設定される。陰極の厚さは、たとえば１０ｎｍ～１０μｍであり、好ましくは２０ｎｍ～１μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ～５００ｎｍである。
　陰極の形成方法の例としては、真空蒸着法、イオンプレーティング法などを挙げることができる。
　＜正孔輸送層＞
　正孔輸送層を構成する正孔輸送材料の例としては、ポリビニルカルバゾール若しくはその誘導体、ポリシラン若しくはその誘導体、側鎖若しくは主鎖に芳香族アミンを有するポリシロキサン誘導体、ピラゾリン誘導体、アリールアミン誘導体、スチルベン誘導体、トリフェニルジアミン誘導体、ポリアニリン若しくはその誘導体、ポリチオフェン若しくはその誘導体、ポリアリールアミン若しくはその誘導体、ポリピロール若しくはその誘導体、ポリ（ｐ－フェニレンビニレン）若しくはその誘導体、又はポリ（２，５－チエニレンビニレン）若しくはその誘導体などを挙げることができる。
　正孔輸送層の厚さは、求められる特性および成膜工程の簡易さなどを考慮して設定される。正孔輸送層の厚さは、たとえば１ｎｍ～１μｍであり、好ましくは２ｎｍ～５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍである。
　＜発光層＞
　発光層は、通常、主として蛍光及び／又はりん光を発光する有機物、または該有機物とこれを補助するドーパントとから形成される。ドーパントは、たとえば発光効率を向上させるため、発光波長を変化させるために加えられる。なお発光層を構成する有機物は、低分子化合物でも高分子化合物でもよく、塗布法によって発光層を形成する場合には、発光層は高分子化合物を含むことが好ましい。発光層を構成する高分子化合物のポリスチレン換算の数平均分子量はたとえば１０３～１０８程度である。発光層を構成する発光材料としては、たとえば以下の色素材料、金属錯体材料、高分子材料、ドーパント材料を挙げることができる。
　（色素材料）
　色素材料としては、たとえば、シクロペンダミン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体化合物、トリフェニルアミン誘導体、オキサジアゾール誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルベンゼン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、ピロール誘導体、チオフェン環化合物、ピリジン環化合物、ペリノン誘導体、ペリレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体、オキサジアゾールダイマー、ピラゾリンダイマー、キナクリドン誘導体、クマリン誘導体などを挙げることができる。
　（金属錯体材料）
　金属錯体材料としては、たとえばＴｂ、Ｅｕ、Ｄｙなどの希土類金属、またはＡｌ、Ｚｎ、Ｂｅ、Ｉｒ、Ｐｔなどを中心金属に有し、オキサジアゾール、チアジアゾール、フェニルピリジン、フェニルベンゾイミダゾール、キノリン構造などを配位子に有する金属錯体を挙げることができ、たとえばイリジウム錯体、白金錯体などの三重項励起状態からの発光を有する金属錯体、アルミニウムキノリノール錯体、ベンゾキノリノールベリリウム錯体、ベンゾオキサゾリル亜鉛錯体、ベンゾチアゾール亜鉛錯体、アゾメチル亜鉛錯体、ポルフィリン亜鉛錯体、フェナントロリンユーロピウム錯体などを挙げることができる。
　（高分子材料）
　高分子材料としては、ポリパラフェニレンビニレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリパラフェニレン誘導体、ポリシラン誘導体、ポリアセチレン誘導体、ポリフルオレン誘導体、ポリビニルカルバゾール誘導体、上記色素材料や金属錯体材料を高分子化したものなどを挙げることができる。
　発光層の厚さは、通常約２ｎｍ～２００ｎｍである。
　＜電子輸送層＞
　電子輸送層を構成する電子輸送材料としては、公知のものを使用できる。電子輸送層の例としては、オキサジアゾール誘導体、アントラキノジメタン若しくはその誘導体、ベンゾキノン若しくはその誘導体、ナフトキノン若しくはその誘導体、アントラキノン若しくはその誘導体、テトラシアノアントラキノジメタン若しくはその誘導体、フルオレノン誘導体、ジフェニルジシアノエチレン若しくはその誘導体、ジフェノキノン誘導体、又は８－ヒドロキシキノリン若しくはその誘導体の金属錯体、ポリキノリン若しくはその誘導体、ポリキノキサリン若しくはその誘導体、ポリフルオレン若しくはその誘導体などを挙げることができる。
　電子輸送層の厚さは、求められる特性、成膜工程の簡易さなどを考慮して適宜設定される。電子輸送層の厚さは、たとえば１ｎｍ～１μｍであり、好ましくは２ｎｍ～５００ｎｍであり、さらに好ましくは５ｎｍ～２００ｎｍである。
　＜電子注入層＞
　電子注入層を構成する材料としては、発光層の種類に応じて最適な材料が適宜選択され、アルカリ金属、アルカリ土類金属、アルカリ金属およびアルカリ土類金属のうちの１種類以上を含む合金、アルカリ金属若しくはアルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩、およびこれらの物質の混合物などを挙げることができる。アルカリ金属、アルカリ金属の酸化物、ハロゲン化物、および炭酸塩の例としては、リチウム、ナトリウム、カリウム、ルビジウム、セシウム、酸化リチウム、フッ化リチウム、酸化ナトリウム、フッ化ナトリウム、酸化カリウム、フッ化カリウム、酸化ルビジウム、フッ化ルビジウム、酸化セシウム、フッ化セシウム、炭酸リチウムなどを挙げることができる。また、アルカリ土類金属、アルカリ土類金属の酸化物、ハロゲン化物、炭酸塩の例としては、マグネシウム、カルシウム、バリウム、ストロンチウム、酸化マグネシウム、フッ化マグネシウム、酸化カルシウム、フッ化カルシウム、酸化バリウム、フッ化バリウム、酸化ストロンチウム、フッ化ストロンチウム、炭酸マグネシウムなどを挙げることができる。電子注入層は、２層以上を積層した積層体で構成されてもよく、たとえばＬｉＦ層とＣａ層との積層体などを挙げることができる。
　電子注入層の厚さとしては、１ｎｍ～１μｍ程度が好ましい。
　上述の各有機ＥＬ層は、たとえばノズルプリンティング法、インクジェットプリンティング法、凸版印刷法、凹版印刷法、またはスピンコーティング法などの塗布法、真空蒸着法、スパッタリング法、またはＣＶＤ法などによって形成することができる。
　なお塗布法では、各有機ＥＬ層となる有機ＥＬ材料を含むインキを塗布成膜し、さらにこれを固化することによって有機ＥＬ層を形成するが、その際に使用されるインキの溶媒には、たとえばクロロホルム、塩化メチレン、ジクロロエタンなどの塩素溶媒、テトラヒドロフランなどのエーテル溶媒、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素溶媒、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル、エチルセルソルブアセテートなどのエステル溶媒、および水などが用いられる。
　（実験例１）
　図３Ａ～図３Ｃを参照して説明した工程を実施して、図３Ａ～図３Ｃにおける隔壁３上および第１電極６上の露出面の撥液性の程度を測定した。なお撥液性の指標として、溶液（水またはアニソール）との接触角を測定した。接触角は、自動接触角測定装置（英弘精機社製：OCA２０）を使用して測定した。
　まず図３Ａを参照して説明したとおり、第１電極６および隔壁３が形成された支持基板２を用意した。第１電極６としてはＩＴＯ薄膜を用いた。
　隔壁３は、ポジ型フォトレジスト（東京応化工業（株）製、商品名「ＯＦＰＲ－８００」）を材料として使用し、フォトリソグラフィ法によって、このポジ型フォトレジストを支持基板上にパターン形成し、さらに加熱硬化処理を施して、溶媒に対して完全に不溶化することにより形成した。
　つぎに真空プラズマ処理装置を用いて、酸素ガスを導入したプラズマ処理を行うことにより表面を洗浄し、さらにＣＦ４ガスを導入したプラズマ処理を行うことにより撥液処理を行った。
　つぎに図３Ｂを参照して説明したとおり、前駆層７ａを形成した。まず電子受容性を示す材料に相当するＦ４－ＴＣＮＱを、アセトニトリル溶媒に１重量％の濃度で溶解させ、インキを調製した。このインキをスピンコート法によって露出面の全面に塗布し、前駆層７ａを形成した。このときの前駆層７ａの厚さは２５ｎｍであった。前駆層７ａの厚さは干渉式膜厚計を使用して測定した。
　つぎに図Ｃを参照して説明したとおり、前駆層７ａを薄膜化し、第１の有機ＥＬ層７を形成した。
　具体的には、支持基板２を大気中、１８０℃で１０分間加熱し、前駆層７ａの一部を昇華させて第１の有機ＥＬ層７を形成した。このとき、第１の有機ＥＬ層７の厚さは３ｎｍであった。第１の有機ＥＬ層７の厚さは干渉式膜厚計を使用して測定した。
　図３Ａ～図３Ｃそれぞれに示した態様における隔壁３上の露出面、すなわち、（１）図３Ａに示されるような隔壁３および第１電極６が構成する露出面と、（２）図３Ｂに示されるような前駆層７aが構成する露出面と、（３）図３Ｃに示されるような第１の有機ＥＬ層７が構成する露出面とについて、アニソールとの接触角を測定した。測定結果を表１に示す。
　なお図３Ａに示される隔壁３上の露出面と、アニソールとの接触角は、撥液処理を行った後に測定した。その測定結果を表１に示す。
　表１に示されるように、前駆層７ａを形成することによって、露出面が親液化されるが、前駆層７ａを薄膜化することによって、隔壁３上の露出面を、ある程度撥液性を示す状態に保つことができることを確認した。
　（実験例２）
　図３Ａ、図３Ｂ、図３Ｃにそれぞれ示した態様の露出面に、同じ形成条件で、正孔輸送層、発光層をそれぞれ形成した。すなわち、（１）図３Ａに示されるようなＦ４－ＴＣＮＱが形成されていない隔壁３および第１電極６が構成する露出面に、正孔輸送層または発光層を形成し、（２）図３Ｂに示されるような前駆層７ａが形成された露出面に、正孔輸送層または発光層を形成し、（３）図３Ｃに示されるような第１の有機ＥＬ層が形成された露出面に、正孔輸送層または発光層を形成した。
　まずアニソールとシクロヘキシルベンゼンとを重量比で１：１に混合した混合溶媒に、正孔輸送層材料を０．３重量％の濃度で溶解させ、正孔輸送層用のインキを調製した。つぎにこのインキを、インクジェット塗布装置（アルバック社製　Litrex　120L）を用いて、凹部に塗布し、乾燥させた。その後２００℃で６０分間加熱処理を行い、正孔輸送層を形成した。
　またアニソールとシクロヘキシルベンゼンとを重量比で１：１に混合した混合溶媒に、緑色に発光する有機発光材料を１．０重量％の濃度で溶解させ、発光層用のインキを調製した。つぎにこのインキを、インクジェット塗布装置（アルバック社製　Litrex　120L）を用いて、凹部に塗布し、これを乾燥させて発光層を形成した。
　正孔輸送層用のインキおよび発光層用のインキの塗布状態をそれぞれ観測した。実験結果を表１に示す。
　表１に示すように、（３）前駆層を薄膜化して（図３Ｃ）、正孔輸送層用または発光層用のインキを塗布した場合、露出面がある程度の撥液性を示すため、インキが凹部から溢れ出さずに、所定の凹部内に収容されることを確認した。他方、（２）前駆層を薄膜化せずに（図３Ｂ）、正孔輸送層用または発光層用のインキを塗布した場合、露出面の撥液性が低いために、供給されたインキが隣り合う凹部に溢れ出してしまうことを確認した。なお（１）Ｆ４－ＴＣＮＱからなる薄膜を形成しない場合は（図３Ａ）、露出面の撥液性が高いため、供給されたインキが凹部から溢れ出さずに、所定の凹部内に収容されることを確認した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　厚さが３ｎｍのＦ４－ＴＣＮＱからなる正孔注入層を形成した有機ＥＬ素子と、この正孔注入層を有しない有機ＥＬ素子との発光効率を比較した。各有機ＥＬ素子の平面視での面積は、２ｍｍ×２ｍｍとした。
　＜有機ＥＬ素子の作製例１＞
　陽極としてＩＴＯ薄膜が形成された支持基板に対して、酸素ガスを使用した真空プラズマ処理装置を用いてその表面を洗浄した。
　次に電子受容性有機化合物であるＦ４－ＴＣＮＱをアセトニトリル溶媒に重量濃度１％で溶解させ、正孔注入層形成用溶液を調製した。この正孔注入層形成用溶液を支持基板上にスピンコート法により塗布し、厚さが２０ｎｍの薄膜を形成した。
　次に支持基板を大気中で１８０℃、１０分間加熱することによって、Ｆ４－ＴＣＮＱからなる薄膜の一部を昇華させ、厚さが３ｎｍのＦ４－ＴＣＮＱからなる正孔注入層を形成した。
　次に正孔輸送材料をキシレンに０．８重量％の濃度で溶解させ、正孔輸送層形成用溶液を調製した。この正孔輸送層形成用溶液を支持基板上にスピンコート法により塗布し、２００℃、１５分間加熱処理を行い厚さ２０ｎｍの正孔輸送層を形成した。
　次に緑色に発光する高分子発光材料をキシレンに１重量％の濃度で溶解させ、発光層形成用溶液を調製した。この発光層形成用溶液を支持基板上にスピンコート法により塗布し、１３０℃、２０分加熱処理を行い、厚さ７０ｎｍの発光層を形成した。
　次に発光層上に、真空蒸着装置でバリウムを５０Åの厚さで蒸着し、さらに、アルミニウムを２０００Å蒸着して陰極を形成した。さらにエポキシ樹脂と封止用のガラスとを用いて封止することにより、有機ＥＬ素子を作製した。
　＜有機ＥＬ素子の作製例２＞
　上記有機ＥＬ素子の作製例１において、正孔注入層を形成しないこと以外は同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
　＜評価＞
　電源のプラス側を陽極であるＩＴＯ電極側に接続し、電源のマイナス側を陰極であるアルミニウム電極側に接続して、電圧を印加し、有機ＥＬ素子に電流を流し、流れた電流量と発光輝度を測定して発光効率を計算した。作製例１の有機ＥＬ素子の発光効率を「１」とすると、作製例２の有機ＥＬ素子の発光効率は「０．５」であった。このように、薄膜化処理された厚さが３ｎｍのＦ４－ＴＣＮＱからなる正孔注入層を有する有機ＥＬ素子は、この正孔注入層を有しない有機ＥＬ素子に比べて、優れた発光効率を有することが確認された。
　１　　発光装置
　２、１２　　支持基板
　３、１３　　隔壁
　４　　有機ＥＬ素子
　５、１５　　凹部（領域）
　６　　第１電極
　７　　第１の有機ＥＬ層（正孔注入層）
　７ａ　　前駆層
　８　　正孔輸送層
　９　　第２の有機ＥＬ層（発光層）
　１０　　第２電極
　１７　　インキ
　１８　　有機ＥＬ層
　１９　　共通層
　２０　　ノズル

Claims (8)

  1. 　支持基板と、支持基板上に設定された複数の凹部を画成する隔壁と、隔壁によって画成された複数の凹部それぞれに設けられる、複数の有機エレクトロルミネッセンス素子とを備える発光装置であり、有機エレクトロルミネッセンス素子が、第１電極、第１の有機エレクトロルミネッセンス層、第２の有機エレクトロルミネッセンス層および第２電極を、第１電極が支持基板寄りとなるようにこの順で支持基板上に積層して構成される、発光装置の製造方法であって、
    　隔壁および第１電極が形成された支持基板を用意する工程と、
    　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料からなる前駆層を、複数の凹部の全面に亘って形成し、前駆層を薄膜化して、第１の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、
    　第２の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料を含むインキを、隔壁によって画成された凹部に供給し、供給されたインキを固化して、第２の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程と、
    　第２電極を形成する工程とを含む、発光装置の製造方法。
  2. 　第１の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程が、前駆層を薄膜化することによって、厚さが１０ｎｍ以下の第１の有機エレクトロルミネッセンス層を形成する工程である、請求項１に記載の発光装置の製造方法。
  3. 　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料が、昇華性を示す材料であり、前駆層を加熱して、前駆層の薄膜化を行う、請求項１に記載の発光装置の製造方法。
  4. 　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料を含むインキを、支持基板上に供給して、前駆層を形成する、請求項１に記載の発光装置の製造方法。
  5. 　第１の有機エレクトロルミネッセンス層となる材料が、電子受容性を示す材料である、請求項１に記載の発光装置の製造方法。
  6. 　電子受容性を示す材料が、ｐ－ベンゾキノン誘導体およびテトラシアノキノジメタン誘導体からなる群から選択される１種以上の材料である、請求項５に記載の発光装置の製造方法。
  7. 　第１の有機エレクトロルミネッセンス層のシート抵抗が、５００Ω／□以上である、請求項１に記載の発光装置の製造方法。
  8. 　請求項１に記載の発光装置の製造方法により得ることができる、発光装置。
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