WO2011093043A1 - 回折顕微法 - Google Patents

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郷原一寿
川原宏太
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国立大学法人北海道大学
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    • H01J2237/22—Treatment of data
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Definitions

  • the present invention relates to a diffraction microscopic method in which imaging is performed by digital processing of a computer based on a diffraction pattern obtained by an experiment.
  • the diffraction microscopic method is an imaging method for obtaining a real image by a numerical calculation by a computer based on a diffraction pattern measured by an experiment, and realizes a physical lens function by digital calculation. It can be called a “digital lens”.
  • the principle of this method is that it does not require a lens for image formation and realizes imaging with a diffraction limit resolution even for an amorphous material having no periodicity, although it is based on a diffraction pattern. Is possible.
  • this method is generally applicable to those having wave properties, and can also be applied to de Broglie wavelength electrons. In recent years, such diffraction microscopy has attracted a great deal of attention, and cutting-edge research has been developed worldwide. See Non-Patent Documents 2-4.
  • Non-Patent Documents 5 and 6 The basics of diffraction microscopy are given by Non-Patent Documents 5 and 6.
  • FIG. 2 is a diagram showing a basic algorithm of diffraction microscopy.
  • the object is f
  • the object f is Fourier transformed FT ⁇ f ⁇ .
  • f and F are complex functions, and the corresponding amplitude and phase are
  • the physical quantity obtained by the diffraction experiment is generally only the diffraction intensity, that is, the amplitude, and the phase cannot be obtained. If the phase is determined in some way, an object is obtained by inverse Fourier transform.
  • Non-Patent Documents 5 and 6 have proposed a “Fourier Iterative Phase Retrieval” for obtaining a phase. As shown in FIG.
  • the Fourier iterative phase recovery method is used in both real space and inverse space (frequency space). Constraint) ”(amplitude obtained by a diffraction experiment), and a phase is obtained by sequentially and alternately repeating Fourier transform and inverse Fourier transform. It has been experimentally demonstrated in Non-Patent Document 7 that an image of an object can be obtained by this method. Note that how to give the object constraint condition differs depending on the specific algorithm.
  • FIG. 1 shows an example of a diffraction microscope simulation.
  • the left diffraction pattern is used as the Fourier constraint condition, and the real function / non-negativeity and the region (support) surrounding the object are set to zero as the object constraint condition, which is called HIO (Hybrid Input-Output) up to 5000 times.
  • the real image on the right side was obtained by applying the update algorithm and applying an update algorithm called ER (Error Reduction) up to 10,000 times thereafter. Since this is a simulation, a diffraction pattern was created based on the real image, but the original real image was faithfully reconstructed.
  • Angle expansion of incident beam means that waves are incident on an object to be imaged at different angles as shown in FIG. It has already been pointed out in Non-Patent Documents 8 and 9 that the angle spread of the incident beam is one of the important issues in diffraction microscopy. However, no solution is proposed in these documents. The problem of the angle expansion of the incident beam will be described in detail later.
  • An object of the present invention is to provide a diffraction microscope capable of reducing the influence of the angle spread of an incident beam.
  • the diffraction microscope method of the present invention irradiates a sample with a beam, measures the intensity of the diffraction pattern from the sample, and reconstructs an object image using the Fourier iterative phase recovery method based on the measured intensity of the diffraction pattern
  • Fourier repetitive phase recovery is performed on the diffraction pattern convolved by the angular spread of the incident beam using deconvolution.
  • the figure which shows the principle (algorithm) of the diffraction microscopy which concerns on this invention The figure which shows an example of the convergence process of the deconvolution in the diffraction microscope which concerns on this invention The figure which shows an example of the effect of the diffraction microscope which concerns on this invention
  • the block diagram which shows an example of the hardware constitutions of the electron diffraction microscope to which the diffraction microscope method concerning this invention was applied
  • the detector 1 detects the diffraction intensity I 0 (k) measured by the parallel incident beam measured at the point k. That is, if the proportionality coefficient is set to 1 for simplicity, the formula (1) is established.
  • the diffraction pattern intensity I conv (k) measured by the experiment at the point k on the detection surface is equal to the diffraction intensity I 0 (k) of the parallel incident beam and the angle spread intensity distribution h of the incident beam.
  • a convolution with (k) it is expressed by equation (2).
  • quantum noise is superimposed on the diffraction pattern intensity measured by the detector 1.
  • the quantum noise is represented by a Poisson distribution P (n; ⁇ ) with ⁇ as an expected value.
  • This Poisson distribution P (n; ⁇ ) is given by Equation (3).
  • n is the intensity when there is noise at each point
  • the expected value ⁇ is the intensity when there is no noise at each point.
  • FIG. 4 is a diagram illustrating an example of the influence of the angle spread of the incident beam.
  • the angular spread intensity distribution h (k) of the incident beam is a Gaussian distribution h (k; ⁇ )
  • ⁇ 1
  • FIG. 4 (C) The Gaussian distribution h (k; ⁇ ) is given by the following equation (4).
  • the standard deviation ⁇ is a parameter representing the magnitude of the angle spread of the incident beam, and here, the quantum noise is superimposed with a total count of 10 7 .
  • Equation (2) If the angle divergence of the incident beam is a convolution expressed by Equation (2) without noise, the angle divergence of the incident beam is analytically analyzed by inverse Fourier transform F ⁇ 1 as shown in Equation (5). The diffraction intensity I 0 due to no parallel incident beam can be determined.
  • Non-patent Document 10 Non-patent Document 10
  • the influence of the angle spread of the incident beam on the diffraction imaging is reduced by deconvolution. Specifically, in order to reduce the influence of the angle spread of the incident beam on diffraction imaging, (1) first deconvolution is performed on the convolved diffraction pattern, and then it is used as a Fourier constraint. Perform Fourier iterative phase recovery, or (2) incorporate a sequential deconvolution method into the Fourier iterative phase recovery for the convolved diffraction pattern.
  • Method (1) is referred to as Invention Method 1
  • Method (2) is referred to as Invention Method 2.
  • FIG. 5 is a diagram for explaining the principle (algorithm) of the diffraction microscope according to the present invention.
  • FIG. 5A corresponds to Invention Method 1
  • FIG. 5B corresponds to Invention Method 2.
  • Invention Method 1 The major difference between Invention Method 1 and Invention Method 2 is that deconvolution of the convolved diffraction pattern is performed independently of Fourier iteration phase recovery in Invention Method 1, whereas deconvolution is performed in Fourier iteration in Invention Method 2. It is a point to incorporate both into phase recovery and update both sequentially. Invention method 2 has an advantage that a constraint condition of an object is added to the deconvolution.
  • the deconvolution technique (specific formula) is not particularly limited, and any technique can be employed.
  • the algorithm of FIG. 2 does not consider any deconvolution with respect to the angular spread of the incident beam, but the present invention has a significant feature in that it is taken into consideration.
  • is expressed by Expression (6) from the intensity I obs of the measured diffraction pattern, and the two complex functions f n (r) and F n (k) expressed by Expression (7) and Expression (8) are used.
  • f n (r) and F n (k) are abbreviated as Formula (9) and Formula (10), respectively.
  • (
  • ) is expressed by the expression (11), and F ′ n of the expression (11) is inverted.
  • a formula obtained by Fourier transform is represented by formula (12).
  • the algorithm of the conventional method shown in FIG. 2 includes the following steps 1 to 6.
  • Step 1 An object is set to f n (see Expression (9)).
  • Step 2 f n is Fourier transformed to F n (see equation (10)).
  • Step 3 The amplitude
  • (
  • Step 4 F ′ n is subjected to inverse Fourier transform to be f ′ n (see Expression (12)).
  • Step 5 An object constraint condition is added to f ′ n to obtain f n + 1 represented by Expression (13).
  • Step 6 When a certain evaluation value (for example, the R factor shown in the equation (14)) reaches a predetermined value (R term ), the process ends. When the evaluation value does not reach the predetermined value, the process returns to Step 1.
  • a certain evaluation value for example, the R factor shown in the equation (14)
  • the algorithm of the inventive method 1 is composed of the following steps 1 to 6.
  • Step 1 An object is set to f n (see Expression (9)).
  • Step 2 f n is Fourier transformed to F n (see equation (10)).
  • Step 3 Replace the amplitude
  • (
  • Step 4 F ′ n is subjected to inverse Fourier transform to be f ′ n (see Expression (12)).
  • Step 5 An object constraint condition is added to f ′ n to obtain f n + 1 represented by Expression (13).
  • the algorithm of Invention Method 2 is the same as the algorithm of the conventional method, in which the amplitude
  • (
  • the algorithm of the inventive method 2 is composed of the following steps 1 to 6.
  • Step 1 An object is set to f n (see Expression (9)).
  • Step 2 f n is Fourier transformed to F n (see equation (10)).
  • Step 3 The amplitude
  • (
  • Step 4 F ′ n is subjected to inverse Fourier transform to be f ′ n (see Expression (12)).
  • Step 5 An object constraint condition is added to f ′ n to obtain f n + 1 represented by Expression (13).
  • Non-Patent Document 10 there can be a plurality of methods (specific formulas) for deconvolution used in Invention Method 1 and Invention Method 2 (see Non-Patent Document 10).
  • a Richardson-Lucy (RL) algorithm is used as an example of a deconvolution technique.
  • the RL algorithm is given by the following equation (15).
  • “*” represents convolution
  • “t” is the number of iterations
  • “h bar” is a conjugate function of h.
  • FIG. 6 is a diagram showing an example of the deconvolution convergence process in Invention Method 2.
  • the image reconstruction process when Equation (15) is incorporated into Fourier iteration phase recovery as shown in FIG. 5B.
  • the graph of FIG. 6A shows an R factor that quantitatively represents the degree of convergence with respect to the number of iterations (Iterations).
  • the R factor is given by equation (14) as described above.
  • HIO is applied up to 5000 times
  • ER is applied up to 10,000 times thereafter.
  • the R factor is substantially constant up to 5000 times, but decreases rapidly immediately after switching to the ER, and then gradually decreases further.
  • diffraction patterns of 3000 times, 6000 times, and 10,000 times were placed on FIGS. 6 (B), 6 (C), and 6 (D), respectively. From this, it can be clearly seen that the sharp interference fringes peculiar to diffraction, in which the noise is reduced, the contrast is clear, and the diffraction is sharply restored from the intensity of the blurred noise due to the superimposed noise as the number of times increases.
  • FIG. 7 is a diagram showing the 10000th diffraction pattern in FIG. 6 and a corresponding real image (see FIG. 7B).
  • the diffraction pattern shows almost the same intensity (see FIG. 7A), and the real image has a slightly weak contrast.
  • Diffraction pattern measuring device and computer are the main components for implementing diffraction microscopy that measures the diffraction pattern by experiment and obtains a real image by digital processing of the computer based on this measurement.
  • An algorithm for carrying out the diffraction microscopic method according to the present invention (for example, the above-described algorithms of the inventive methods 1 and 2) is stored as a program in a predetermined storage device and executed by a computer.
  • an application example to an electron diffraction microscope will be described as an application example of the diffraction microscopic method according to the present invention.
  • the electron diffraction microscope is an electron microscope that can measure a diffraction pattern without using an objective lens for imaging while utilizing the performance of a conventional electron microscope.
  • the application example of the diffraction microscope according to the present invention is not limited to the electron diffraction microscope.
  • FIG. 8 is a block diagram showing an example of a hardware configuration of an electron diffraction microscope to which the diffraction microscopic method according to the present invention is applied.
  • reconstruction of a real image generally requires hardware and software, but FIG. 8 shows only the hardware of an electron diffraction microscope.
  • the hardware of the electron diffraction microscope 10 shown in FIG. 8 is roughly composed of an incident system 100, a sample system 200, a detection system 300, and a computer system 400.
  • the incident system 100, the sample system 200, and the detection system 300 are housed in a vacuum housing 500.
  • the incident system 100 has a function of irradiating a sample with a parallel electron beam, and includes an electron source 110 that generates an electron beam and a lens system 120 for parallel irradiation.
  • the parallel irradiation lens system 120 includes an electromagnetic lens.
  • the electron beam generated by the electron source 110 becomes a parallel electron beam by the parallel irradiation lens system 120 and is irradiated to the sample system 200.
  • the sample system 200 has a function of fixing the sample and controlling the environment of the sample, and includes a support slit 210 and a sample 220.
  • the support slit 210 has a hole 212 formed in the center, and is arranged in front of the sample 220 with respect to the electron beam irradiation direction.
  • the support slit 210 can add “phase” as an object constraint condition in real space. That is, the intensity distribution and phase distribution of the support slit 210 are given as object constraint conditions in the Fourier iterative phase recovery method.
  • the sample 220 is placed on a sample table (not shown).
  • support means an area including a sample (observation area).
  • the “slit for support” comprises two areas including the sample and other areas.
  • the former is a target image (image obtained by diffraction microscopy), and the latter is an object. This is a region where the amplitude is zero as a constraint condition.
  • the detection system 300 has a function of measuring the intensity of the diffraction pattern from the sample, and includes an objective lens 310, a coarse detector 320, and a fine detector 330.
  • a hole 332 is formed in the center of the fine detector 330 (for example, Ewald sphere detector) (two-dimensional detector with a center hole). That is, in this application example, the detection system 300 includes two systems, a coarse system and a fine system.
  • the coarse system is a detection system for obtaining an image having a relatively low spatial resolution by a physical objective lens (electrically on / off objective lens) 310
  • the fine system is a physical objective lens.
  • the objective lens 310 and the coarse detector 320 are included in the coarse system, and the fine detector 330 is included in the fine system.
  • a low-resolution real space image obtained by the coarse system can be used as a constraint condition for phase recovery of the fine system, and a high-resolution image can be obtained.
  • the objective lens 310 is composed of an electromagnetic lens, and in FIG. 8, magnifying lens systems such as an intermediate lens and a projection lens are omitted. Further, depending on the configuration, the coarse detector and the fine detector can be combined into one.
  • the computer system 400 has a function of reconstructing an object image using the Fourier iterative phase recovery method based on the intensity of the diffraction pattern measured by the detection system 300, and is configured by a computer 410.
  • the course detector 320 and the fine detector 330 of the detection system 300 are connected to the computer 410, respectively.
  • the processing result of the computer system 400 is fed back to the incident system 100, the sample system 200, and the detection system 300, respectively.
  • the computer 410 includes a CPU that executes a program (algorithm), a storage device (ROM, RAM, hard disk, etc.) that stores the program, a display that displays processing results, and the like.
  • a program algorithm
  • ROM read-only memory
  • RAM random access memory
  • hard disk etc.
  • the algorithm of Invention Method 1 or Invention Method 2 described above is stored as a program in a storage device built in the computer 410 or a computer-readable storage medium (such as a CD-ROM or DVD) that can be connected to the computer 410. .
  • an initial image and a support area can be obtained by a course system, and experimental data can be incorporated into an algorithm as it is as an important object constraint condition of the diffraction microscope.
  • the influence of the angle spread of the incident beam is reduced, and high resolution that has not been obtained so far Can be realized.
  • the diffraction microscopic method according to the present invention has an effect that the influence of the angle spread of the incident beam can be reduced.
  • an electron microscope, a microscope using X-rays / light, a microscope using other waves, etc. can be widely applied to.

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Abstract

　入射ビームの角度拡がりの影響を低減できる回折顕微法。この方法では、ビームを試料に照射し、試料からの回折パターンの強度を計測し、計測した回折パターンの強度をもとにフーリエ反復位相回復法を用いて物体の像を再構成する回折顕微法において、入射ビームの角度拡がりによってコンボリューションされた回折パターンに対して、デコンボリューションを用いてフーリエ反復位相回復を行う。

Description

回折顕微法
　本発明は、実験により得られる回折パターンをもとに、計算機のデジタル処理によってイメージングを行う回折顕微法に関する。
　原子を識別できる空間分解能で物質の構造を知ることが如何に大きな意味を持つかは、ＤＮＡやカーボンナノチューブなどの原子スケール構造解明とその後の展開を見れば明らかである。これらの構造解明には、Ｘ線または電子線による回折パターンが重要な役割を果たしている。原子スケールの構造を前提にする分野では、回折という現象が、周期性を持つ結晶に対してのみ問題になるという一般的な常識がある。しかし、「回折顕微法（Diffraction Microscopy）」または「回折イメージング（Diffractive Imaging）」と呼ばれる新たな方法の出現により、この常識は大きく変わりつつある。非特許文献１参照。
　回折顕微法とは、図１に示すように、実験によって計測された回折パターンをもとに、計算機による数値計算によって実像を得るイメージング手法であり、物理的なレンズの機能をデジタル計算によって実現する「デジタルレンズ」と言える。この手法は、結像のためのレンズを必要とせず、回折パターンを基本とするにもかかわらず、周期性を持たない非結晶な物質に対しても回折限界分解能のイメージングを実現することが原理的に可能である。また、この手法は、波の性質を持つもの一般に適用可能であり、ド・ブロイ波長の電子に対しても応用可能である。近年、このような回折顕微法が大きな注目を浴びており、先端的な研究が世界的に展開されている。非特許文献２～４参照。
　回折顕微法の基本は、非特許文献５、６によって与えられる。
　図２は、回折顕微法の基本アルゴリズムを示す図である。図２において、物体をｆとし、物体ｆをフーリエ変換ＦＴ{ｆ}したものをＦとする。ｆとＦは複素関数とし、対応する振幅および位相を、それぞれ、|ｆ|と|Ｆ|、および、φとΦとする。回折実験によって得られる物理量は、一般的に回折強度つまり振幅のみであり、位相は得られない。もし何らかの方法で位相が求められれば、逆フーリエ変換によって物体が得られる。このために、非特許文献５、６では、位相を求めるための「フーリエ反復位相回復法（Fourier Iterative Phase Retrieval）」を提案した。フーリエ反復位相回復法は、図２に示すように、実空間と逆空間（周波数空間）の両方でそれぞれの拘束条件、つまり、「オブジェクト拘束条件（Object Constraint）」と、「フーリエ拘束条件(Fourier Constraint)」（回折実験によって得られた振幅）とを課しながら、フーリエ変換と逆フーリエ変換を逐次的に交互に繰り返すことによって位相を得る手法である。この手法によって物体のイメージが得られることは、非特許文献７で実験的に実証された。なお、オブジェクト拘束条件の与え方は、具体的なアルゴリズムで異なる。
　上記図１は、回折顕微法のシミュレーションの一例を示している。ここでは、フーリエ拘束条件として、左側の回折パターンを用い、オブジェクト拘束条件として、実関数・非負性および対象を取り囲む領域（サポート）をゼロとし、５０００回まではＨＩＯ（Hybrid Input-Output）と呼ばれる更新アルゴリズムを適用し、それ以降１００００回まではＥＲ（Error Reduction）と呼ばれる更新アルゴリズムを適用して、右側の実像が得られた。これはシミュレーションであるため、実像をもとに回折パターンを作成したが、オリジナルの実像が忠実に再構成されている。
J. C. H. Spence, Science of Microscopy (edsP. W. Hawkes and J. C. H. Spence), Springer, New York, 2007 郷原一寿、上村理: 顕微鏡、44(1), 69-73, 2009 O. Kamimura, K. Kawahara, T. Doi, T. Dobashi, T. Abe, and K. Gohara: Diffraction microscopy using 20 kV electron beam for multiwall carbon nanotubes, Appl. Phys. Lett., 92, 024106(1-3), 2008 O. Kamimura, T. Dobashi, K. Kawahara, T. Abe, and K. Gohara: 10-kV diffractive imaging using newly developed electron diffraction microscope, Ultramicroscopy, in press (On line: doi:10.1016/j.ultramic.2009.10010, 2010. 12. R. W. Gerchberg, Nature, 240, 404-406, 1972 J. R. Fienup, Appl. Opt., 21(15), 2758-2769, 1982 J. Miao, P. Charalambous, J. Kirz and D. Sayre: Nature, 400, 342-344, 1999 I. A. Vartanyants and I.K. Robinson, J. Phys.: Condens. Matter 13, 10593, 2001 U. Weierstall, Q. Chen, J. C. H. Spence, M. R. Howells, M. Isaacson, and R. R. Panepucci, Ultramicroscopy 90, 171, 2002 P. Jansson, Deconvolution of images and spectra (Academic Press, 1997)
　このような回折顕微法における問題点の１つとして、入射ビームの角度拡がりがある。「入射ビームの角度拡がり」とは、図３に示すように、イメージング対象の物体に対して異なる角度で波が入射することをいう。回折顕微法において、入射ビームの角度拡がりが重要な課題の１つであることは、既に非特許文献８、９で指摘されている。しかし、これらの文献では、その解決法は提案されていない。なお、入射ビームの角度拡がりの問題については、後で詳述する。
　本発明の目的は、入射ビームの角度拡がりの影響を低減することができる回折顕微法を提供することである。
　本発明の回折顕微法は、ビームを試料に照射し、試料からの回折パターンの強度を計測し、計測した回折パターンの強度をもとにフーリエ反復位相回復法を用いて物体の像を再構成する回折顕微法において、入射ビームの角度拡がりによってコンボリューションされた回折パターンに対して、デコンボリューションを用いてフーリエ反復位相回復を行う。
　本発明によれば、回折顕微法において、入射ビームの角度拡がりの影響を低減することができる。
回折顕微法を説明するための一例を示す図 回折顕微法の基本となるフーリエ反復位相回復法の基本原理（アルゴリズム）を示す図 入射ビームの角度拡がりを説明するための図 入射ビームの角度拡がりの影響を説明するための図 本発明に係る回折顕微法の原理（アルゴリズム）を示す図 本発明に係る回折顕微法におけるデコンボリューションの収束過程の一例を示す図 本発明に係る回折顕微法の効果の一例を示す図 本発明に係る回折顕微法が適用された電子回折顕微鏡のハードウエア構成の一例を示すブロック図
　以下、本発明の実施の形態について、図面を用いて詳細に説明する。
　まず、上記図３を用いて、入射ビームの角度拡がりについて説明しておく。
　物体ｆ（ｒ）によって１回のみ散乱され（第１ボルン（Born）近似）、かつ、散乱された波を十分遠方で観測する（フラウンフォーファー回折）場合、検出器１（検出面）の点ｋで計測される、平行入射ビームによる回折強度Ｉ０（ｋ）は、物体ｆ（ｒ）のフーリエ変換Ｆ（ｋ）＝ＦＴ{ｆ（ｒ）}の振幅の２乗に比例する。すなわち、簡単のため比例係数を１とすれば、式（１）が成立する。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000001
　入射ビームに角度拡がりがある場合、検出面の点ｋで実験によって計測される回折パターン強度Ｉｃｏｎｖ（ｋ）は、平行入射ビームによる回折強度Ｉ０（ｋ）と入射ビームの角度拡がり強度分布ｈ（ｋ）とのコンボリューションとして、式（２）によって表わされる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000002
　さらに、実際の実験では、検出器１で計測される回折パターン強度には、量子ノイズが重畳する。量子ノイズは、ρを期待値とするポアソン分布Ｐ（ｎ；ρ）で表わされる。このポアソン分布Ｐ（ｎ；ρ）は、式（３）で与えられる。ここで、ｎは、各点にノイズがある場合の強度であり、期待値ρは、各点にノイズがない場合の強度である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000003
　これらによって、入射ビームの角度拡がりに量子ノイズが重畳した場合の、回折顕微法への影響をシミュレーションすることができる。
　図４は、入射ビームの角度拡がりの影響の一例を示す図である。ここでは、入射ビームの角度拡がり強度分布ｈ（ｋ）をガウス分布ｈ（ｋ；σ）とし、標準偏差σが、σ＝０（入射ビームの角度拡がりがない場合）、σ＝１、σ＝２の場合に対する回折パターン（上記図１の回折パターンに対応しかつその右上の部分を拡大したもの）と、それに対応する回折顕微法によって得られた実像とをそれぞれ示している（図４（Ａ）～図４（Ｃ）参照）。ガウス分布ｈ（ｋ；σ）は、次の式（４）で与えられる。標準偏差σは、入射ビームの角度拡がりの大きさを表すパラメータであり、ここでは、総カウント数を１０７個として量子ノイズを重畳している。また、標準偏差σのパラメータは、カメラ長をＬ、検出器１の画素サイズをｐとすると、関係α＝（ｐ／Ｌ）σを用いて、入射ビームの角度拡がりαに変換することができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000004
　図４（Ａ）～図４（Ｃ）の左側に示す回折パターンを見ると、強度の低い領域でノイズが大きいこと、および、入射ビームの角度拡がりが大きくなるに従って徐々にぼやけた強度を示していること、がよくわかる。また、図４（Ａ）～図４（Ｃ）の右側に示す、各回折パターンをもとに図２のアルゴリズムによって得られたそれぞれの実像を見ると、σ＝０の場合は、図１の実像とほぼ変わらないが、ノイズのために両者に若干強度の差が見られる。σ＝１の場合は、図１の実像と比べると、各点の強度に大きなムラがあり、全体的にぼやけており、一部がほとんど見えない。さらに、σ＝２の場合は、σ＝１の場合と同様な傾向が顕著になり、一部のみしか再構成できていない。これらの結果は、入射ビームの角度拡がりが大きくなるにつれて、再構成領域のサイズが縮小していることを示している。このことは、入射ビームの角度拡がりが横コヒーレンスを制限するパラメータであることから、物理的にも妥当な傾向である。このように、入射ビームの角度拡がりが大きくなるに従って、再構成画像が縮小しかつぼやけた状態になることは、回折顕微法の課題として知られている。
　次に、本発明の原理を説明する。
　入射ビームの角度拡がりが、ノイズのない式（２）で表わされるコンボリューションであれば、式（５）に示すように、逆フーリエ変換Ｆ－１によって、解析的に、入射ビームの角度拡がりがない平行入射ビームによる回折強度Ｉ０を求めることができる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000005
　しかし、計測される回折パターン強度にノイズが重畳している場合には、式（５）によって平行入射ビームによる回折強度Ｉ０を求めることが難しいことは、よく知られている（非特許文献１０参照）。物理的実験を、量子ノイズや検出器の熱雑音などの誤差なく行うことはできない。
　回折顕微法の分野において、入射ビームの角度拡がりによってコンボリューションされた回折パターンに対して、入射ビームの角度拡がりによる影響をデコンボリューションによって低減するという具体的な方法論が提案されたことは、これまでに全く存在しない。
　本発明では、回折イメージングに対する入射ビームの角度拡がりの影響を、デコンボリューションによって低減する。具体的には、回折イメージングに対する入射ビームの角度拡がりの影響を低減するために、（１）コンボリューションされた回折パターンに対して、最初にデコンボリューションを行い、その後、それをフーリエ拘束条件として用いてフーリエ反復位相回復を行う、または、（２）コンボリューションされた回折パターンに対して、逐次的なデコンボリューション法を、フーリエ反復位相回復に組み込む。
　すなわち、本発明では、入射ビームの角度拡がりの影響を低減するためのデコンボリューションの具体的な手法として、２つの手法（１）、（２）を提示する。ここでは、便宜上、手法（１）を発明手法１と称し、手法（２）を発明手法２と称する。
　図５は、本発明に係る回折顕微法の原理（アルゴリズム）を説明するための図である。特に、図５（Ａ）は、発明手法１に対応し、図５（Ｂ）は、発明手法２に対応している。
　（１）発明手法１では、上記のように、コンボリューションされた回折パターンに対して、最初にデコンボリューションを行い、その後、それをフーリエ拘束条件として用いて図２のフーリエ反復位相回復を行う。
　（２）発明手法２では、コンボリューションされた回折パターンに対して、逐次的なデコンボリューション法を、図２のフーリエ反復位相回復に組み込む。
　発明手法１と発明手法２の大きな違いは、コンボリューションされた回折パターンに対して、発明手法１ではフーリエ反復位相回復と独立にデコンボリューションを行うのに対し、発明手法２ではデコンボリューションをフーリエ反復位相回復に組み込んで、両方を逐次的に更新する点である。発明手法２は、デコンボリューションに対して、物体の拘束条件が付加されるという利点がある。
　なお、本発明では、デコンボリューションの手法（具体的な式）は特に限定されず、任意の手法を採用することができる。図２のアルゴリズムでは、入射ビームの角度拡がりに対するデコンボリューションは一切考慮されていないが、本発明では、それを考慮した点に大きな特徴がある。
　以下、発明手法１および発明手法２の具体的なアルゴリズムについて説明するが、ここでは、各発明手法の特徴をより明確にするため、まず回折顕微法で通常用いられている図２のアルゴリズム（以下「従来手法のアルゴリズム」という）について説明する。
　ここで、計測した回折パターンの強度Ｉobsから振幅|Ｆobs|を式（６）で表し、式（７）および式（８）で示す２つの複素関数ｆｎ（ｒ）、Ｆｎ（ｋ）を、式（９）および式（１０）とそれぞれ略記する。また、式（１０）における振幅|Ｆｎ|を振幅|Ｆobs|（＝|Ｆ'ｎ|）に置き換えた式を、式（１１）で表し、この式（１１）のＦ'ｎを逆フーリエ変換した式を、式（１２）で表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000006
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000007
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000008
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000009
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000010
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000011
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000012
　図２に示す従来手法のアルゴリズムは、以下のステップ１～６により構成されている。
　（ステップ１）物体をｆｎとする（式（９）参照）。
　（ステップ２）ｆｎをフーリエ変換し、Ｆｎとする（式（１０）参照）。
　（ステップ３）振幅|Ｆｎ|を、計測から求めた振幅|Ｆobs|（＝|Ｆ'ｎ|）に置き換え（フーリエ拘束条件）、Ｆ'ｎとする（式（１１）参照）。
　（ステップ４）Ｆ'ｎを逆フーリエ変換し、ｆ'ｎとする（式（１２）参照）。
　（ステップ５）ｆ'ｎにオブジェクト拘束条件を付加して、式（１３）で示すｆｎ＋１とする。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000013
　（ステップ６）ある評価値（例えば、式（１４）に示すＲファクタ）が所定値（Ｒterm）に達すれば終了し、評価値が所定値に達していなければ、ステップ１に戻る。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000014
　次に、発明手法１のアルゴリズムについて説明する。
　発明手法１のアルゴリズムは、従来手法のアルゴリズムにおいて、振幅|Ｆｎ|を、計測から求めた振幅|Ｆobs|をデコンボリューションした|Ｆdeconv|（＝|Ｆ'ｎ|）に置き換え（フーリエ拘束条件）、Ｆ'ｎとした（式（１１）参照）ものである。
　すなわち、具体的には、発明手法１のアルゴリズムは、以下のステップ１～６により構成されている。
　（ステップ１）物体をｆｎとする（式（９）参照）。
　（ステップ２）ｆｎをフーリエ変換し、Ｆｎとする（式（１０）参照）。
　（ステップ３）振幅|Ｆｎ|を、計測から求めた振幅|Ｆobs|をデコンボリューションした|Ｆdeconv|（＝|Ｆ'ｎ|）に置き換え（フーリエ拘束条件）、Ｆ'ｎとする（式（１１）参照）。
　（ステップ４）Ｆ'ｎを逆フーリエ変換し、ｆ'ｎとする（式（１２）参照）。
　（ステップ５）ｆ'ｎにオブジェクト拘束条件を付加して、式（１３）で示すｆｎ＋１とする。
　次に、発明手法２のアルゴリズムについて説明する。
　発明手法２のアルゴリズムは、従来手法のアルゴリズムにおいて、振幅|Ｆｎ|を、逐次的にデコンボリューションした|Ｆdeconv|（＝|Ｆ'ｎ|）に置き換え（フーリエ拘束条件）、Ｆ'ｎとした（式（１１）参照）ものである。
　すなわち、具体的には、発明手法２のアルゴリズムは、以下のステップ１～６により構成されている。
　（ステップ１）物体をｆｎとする（式（９）参照）。
　（ステップ２）ｆｎをフーリエ変換し、Ｆｎとする（式（１０）参照）。
　（ステップ３）振幅|Ｆｎ|を、逐次的にデコンボリューションした|Ｆdeconv|（＝|Ｆ'ｎ|）に置き換え（フーリエ拘束条件）、Ｆ'ｎとする（式（１１）参照）。
　（ステップ４）Ｆ'ｎを逆フーリエ変換し、ｆ'ｎとする（式（１２）参照）。
　（ステップ５）ｆ'ｎにオブジェクト拘束条件を付加して、式（１３）で示すｆｎ＋１とする。
　ここで、発明手法１および発明手法２で用いるデコンボリューションについて、その手法（具体的な式）は複数存在しうる（非特許文献１０参照）。本実施の形態では、例えば、デコンボリューションの手法の一例として、Richardson-Lucy（ＲＬ）アルゴリズムを用いる。ＲＬアルゴリズムは、次の式（１５）によって与えられる。ここで、「＊」はコンボリューションを表し、「ｔ」は反復回数、「ｈバー」はｈの共役関数である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000015
　式（１５）において、|Ｆdeconv（ｔ）|および|Ｆobs|は、それぞれ、式（１６）および式（１７）で表されるため、発明手法１では、式（１５）のＲＬアルゴリズムで十分収束してから、|Ｆdeconv（ｔ）|→|Ｆdeconv|とする。また、発明手法２では、式（１５）の右辺のＩdeconv（ｔ）を|Ｆｎ|２として、左辺を求め、|Ｆdeconv|を式（１８）で表す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000016
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000017
Figure JPOXMLDOC01-appb-M000018
　なお、発明手法１および発明手法２で用いるデコンボリューションの式は、式（１５）に示すＲＬアルゴリズムに限定されるわけではなく、デコンボリューションの任意の式を採用することができる。
　次に、発明手法の作用効果について説明する。
　上記のように、デコンボリューションには複数の方法が存在する。ここでは、例えば、発明手法２について、逐次的なデコンボリューションの１つである上記ＲＬアルゴリズムを用いた例を示す。
　図６は、発明手法２におけるデコンボリューションの収束過程の一例を示す図である。ここでは、図４（Ｂ）の回折パターン（σ＝１の場合）を用いて、式（１５）を図５（Ｂ）で示すようにフーリエ反復位相回復に組み込んだ場合のイメージ再構成過程を示している。図６（Ａ）のグラフは、逐次回数（Iterations）に対する、収束の度合いを定量的に表すＲファクタを示している。Ｒファクタは、上記のように、式（１４）によって与えられる。図６に示す例では、５０００回まではＨＩＯ、それ以降１００００回まではＥＲを適用している。
　図６（Ａ）に示すように、Ｒファクタは、５０００回まではほぼ一定であるが、ＥＲに切り替えた直後に急激に下がり、その後、徐々にではあるが、さらに減少している。回復過程の例として、図６（Ｂ）、図６（Ｃ）、図６（Ｄ）に、３０００回、６０００回、１００００回の回折パターンをそれぞれ載せた。これを見ると、回数が進むにつれて、ノイズが重畳してぼやけた強度から、ノイズが減少し、コントラストがはっきりした、回折に特有なシャープな干渉縞が鮮明に回復している様子がよくわかる。
　図７は、図６における１００００回目の回折パターンとそれに対応する実像（図７（Ｂ）参照）を示す図である。入射ビームの角度拡がりがない理想的な図１の場合と比較すると、回折パターンはほぼ同等な強度を示していること（図７（Ａ）参照）、また、実像は、コントラストが若干弱いが、コンボリューションされた回折パターンをそのまま使用した図４（Ｂ）の実像（σ＝１の場合）と比較すれば、効果が十分得られていること、がよくわかる。
　以下、具体的な装置への適用例について説明する。
　回折パターンを実験によって測定し、これをもとに計算機のデジタル処理によって実像を得る回折顕微法を実施するための主要構成要素は、回折パターン計測装置と計算機である。本発明に係る回折顕微法を実施するためのアルゴリズム（例えば、発明手法１、２の上記アルゴリズム）は、プログラムとして、所定の記憶装置に格納され、計算機によって実行される。以下では、本発明に係る回折顕微法の一適用例として、例えば、電子回折顕微鏡への適用例について説明する。電子回折顕微鏡とは、従来の電子顕微鏡の性能を活かしつつ、結像のための対物レンズを使用せずに回折パターンを計測可能とする電子顕微鏡である。なお、本発明に係る回折顕微法の適用例が電子回折顕微鏡に限定されないことは当然である。
　図８は、本発明に係る回折顕微法が適用された電子回折顕微鏡のハードウエア構成の一例を示すブロック図である。なお、一般に、実像の再構成には、大別して、ハードウエアとソフトウエアが必要であるが、図８は、電子回折顕微鏡のハードウエアのみを示している。
　図８に示す電子回折顕微鏡１０のハードウエアは、大別して、入射系１００、試料系２００、検出系３００、および計算機系４００から構成されている。入射系１００、試料系２００、および検出系３００は、真空の筐体５００に収納されている。
　入射系１００は、平行な電子線を試料に照射する機能を有し、電子線を発生する電子源１１０と、平行照射用のレンズ系１２０とを有する。平行照射用レンズ系１２０は電磁レンズで構成されている。電子源１１０で発生した電子線は、平行照射用レンズ系１２０によって平行な電子ビームとなり、試料系２００に照射される。
　試料系２００は、試料を固定するとともに試料の環境を制御する機能を有し、サポート用スリット２１０と、試料２２０とを有する。サポート用スリット２１０は、中心に孔２１２が形成されており、電子線の照射方向に対して試料２２０の手前に配置される。サポート用スリット２１０によって実空間のオブジェクト拘束条件として「位相」を付加することができる。すなわち、サポート用スリット２１０の強度分布および位相分布は、フーリエ反復位相回復法におけるオブジェクト拘束条件として付与される。試料２２０は、図示しない試料台に載置されている。
　なお、ここで、「サポート」とは、試料（観察領域）を含む領域のことである。また、「サポート用スリット」とは、試料を含む領域とそれ以外の領域の２つを構成するものであり、前者は目標とする像（回折顕微法によって得られる像）であり、後者はオブジェクト拘束条件として振幅をゼロとする領域である。
　検出系３００は、試料からの回折パターンの強度を計測する機能を有し、対物レンズ３１０と、コース検出器３２０と、ファイン検出器３３０とを有する。ファイン検出器３３０（例えば、エバルト球検出器）の中心には孔３３２が形成されている（中心孔付き２次元検出器）。すなわち、本適用例では、検出系３００は、コース系とファイン系の２つを備えている。ここで、コース系は、物理的な対物レンズ（電気的にオンオフ可能な対物レンズ）３１０によって、空間分解能が比較的低い像を得るための検出系であり、ファイン系は、物理的な対物レンズを用いることなく、回折パターンの強度を用いてフーリエ反復位相回復法によってより高い空間分解能を得るための検出系である。対物レンズ３１０とコース検出器３２０はコース系に含まれ、ファイン検出器３３０はファイン系に含まれている。コース系とファイン系を両方備えることで、コース系で得られた低分解能の実空間像をファイン系の位相回復の拘束条件として用いることが可能になり、高分解画像を得ることができる。なお、対物レンズ３１０は電磁レンズで構成されており、図８では、中間レンズや投影レンズなどの拡大レンズ系は省略してある。また、構成によっては、コース検出器とファイン検出器とは１つにして兼用することも可能である。
　計算機系４００は、検出系３００によって計測された回折パターンの強度をもとにフーリエ反復位相回復法を用いて物体の像を再構成する機能を有し、コンピュータ４１０で構成されている。検出系３００のコース検出器３２０およびファイン検出器３３０は、コンピュータ４１０にそれぞれ接続されている。また、計算機系４００の処理結果は、入射系１００、試料系２００、および検出系３００にそれぞれフィードバックされる。
　なお、図示しないが、コンピュータ４１０は、プログラム（アルゴリズム）を実行するＣＰＵや、プログラムを記憶する記憶装置（ＲＯＭやＲＡＭ、ハードディスクなど）、処理結果を表示するディスプレイなどを有する。上記した発明手法１または発明手法２のアルゴリズムは、プログラムとして、コンピュータ４１０に内蔵された記憶装置またはコンピュータ４１０に接続可能なコンピュータ読み取り可能な記憶媒体（ＣＤ－ＲＯＭやＤＶＤなど）に格納されている。
　この電子回折顕微鏡１０では、コース系によって初期画像およびサポート領域を得ることができ、回折顕微法の重要なオブジェクト拘束条件として、実験データをそのままアルゴリズムに組み込むことができる。これは、回折顕微法を電子顕微鏡として装置化する場合の具体的な例を示している。すなわち、従来得られている手法で荒い画像（コースイメージ）を観察し、さらに高い分解能を求めたい場合は回折顕微法で詳細な画像（ファインイメージ）を観察する、という相補的な使用を行うことができる。回折顕微法として、本発明に係る回折顕微法（例えば、発明手法１、２のアルゴリズム）を利用することによって、入射ビームの角度拡がりの影響を低減しつつ、これまでに得られていない高分解能化を実現することができる。
　２０１０年１月２７日出願の特願２０１０－０１５６９８の日本出願に含まれる明細書、図面および要約書の開示内容は、すべて本願に援用される。
　本発明に係る回折顕微法は、入射ビームの角度拡がりの影響を低減することができるという効果を奏し、例えば、電子顕微鏡や、Ｘ線・光を利用した顕微鏡、その他の波を利用した顕微鏡などに幅広く適用可能である。
　１　検出器
　１０　電子回折顕微鏡
　１００　入射系
　１１０　電子源
　１２０　平行照射用レンズ系
　２００　試料系
　２１０　サポート用スリット
　２１２、３３２　孔
　２２０　試料
　３００　検出系
　３１０　対物レンズ
　３２０　コース検出器
　３３０　ファイン検出器
　４００　計算機系
　４１０　コンピュータ
　５００　真空筐体
 

Claims (3)

  1. 　ビームを試料に照射し、試料からの回折パターンの強度を計測し、計測した回折パターンの強度をもとにフーリエ反復位相回復法を用いて物体の像を再構成する回折顕微法において、
    　入射ビームの角度拡がりによってコンボリューションされた回折パターンに対して、デコンボリューションを用いてフーリエ反復位相回復を行う、
    　回折顕微法。
  2. 　コンボリューションされた回折パターンに対して、最初にデコンボリューションを行い、その後、その結果をフーリエ拘束条件として用いてフーリエ反復位相回復を行う、請求項１記載の回折顕微法。
  3. 　コンボリューションされた回折パターンに対して、デコンボリューションをフーリエ反復位相回復に組み込んで、両方を逐次的に更新する、請求項１記載の回折顕微法。
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