WO2011039831A1 - 有機物含有水の生物処理方法 - Google Patents

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Definitions

  • the present invention relates to a biological treatment method for treating organic substance-containing water by an activated sludge method, and more particularly to a biological treatment method for obtaining treated water by directly separating a biological treatment liquid into a membrane.
  • microorganisms contained in the activated sludge mixed solution and mucilage produced by the microorganisms tend to adhere to the membrane surface and cause clogging.
  • the activated sludge concentration (Mixed Liquir Suspended Solid) in the biological treatment tank is kept low (for example, 10,000 mg / L or less), and expressed as BOD (biochemical oxygen consumption) for the sludge retained in the biological treatment tank. Measures to reduce the sludge load to about 0.1 kg-BOD / kg-MLVSS / day may be taken, but reducing the activated sludge concentration lowers the biological treatment efficiency.
  • the permeation flux of the membrane is about 0.5 m / day in the case of a submerged membrane, and 0.7 m / day even if it is high. Degree.
  • Patent Document 1 In order to prevent a decrease in the permeation flux of the membrane due to a biological metabolite or the like in such a membrane separation activated sludge method, in Patent Document 1, a polymer flocculant is added to the tank, and in Patent Document 2, an inorganic or organic material is added. A system flocculant is added, and in Patent Document 3, a cationic polymer, an amphoteric polymer or a zwitterionic polymer is added.
  • Patent Document 4 JP-A-8-332483 JP 2005-74345 A JP 2006-334877 A JP 2008-200509A
  • An object of the present invention is to provide a biological treatment method for organic matter-containing water that can more effectively suppress the decrease in the permeation flux of the membrane in the membrane separation activated sludge method than in the conventional method.
  • the biological treatment method for organic matter-containing water according to the first aspect is the biological treatment of organic matter-containing water in which raw water composed of organic matter-containing water is introduced into a biological treatment tank and mixed with activated sludge for biological treatment, and the biological treatment liquid is subjected to membrane separation.
  • an iron salt and a phenol resin are added to raw water or the biological treatment tank.
  • the addition amount of iron salt in terms of Fe is 0.2 to 1.0 times the BOD amount flowing into the biological treatment tank. It is a feature.
  • the biological treatment method for organic substance-containing water according to the third aspect is characterized in that, in the first or second aspect, the addition amount of the phenolic resin is 1 to 500 mg / L with respect to the raw water.
  • the biological treatment method for organic substance-containing water according to the fourth aspect is characterized in that, in any one of the first to third aspects, the molecular weight of the phenolic resin is 1,000 to 100,000.
  • the addition amount of the phenolic resin is 0.1 to 5.0 times the Fe equivalent addition amount of the iron salt. It is characterized by being.
  • the biological treatment method for organic substance-containing water according to the sixth aspect is characterized in that, in any one of the first to fifth aspects, the phenolic resin is dissolved in an alkaline agent and added.
  • the biological treatment method for organic substance-containing water of the seventh aspect is characterized in that, in the sixth aspect, the phenolic resin is added as an alkaline aqueous solution having an alkali agent concentration of 1 to 25% by weight and a phenolic resin concentration of 1 to 50% by weight. It is what.
  • the biological treatment method for organic substance-containing water according to the eighth aspect is characterized in that, in any one of the first to seventh aspects, the load on the biological treatment tank is 0.5 to 5.0 kg-BOD / m 3 / day. To do.
  • the biological treatment method for organic substance-containing water according to the ninth aspect is characterized in that in any one of the first to eighth aspects, the biological treatment liquid is directly subjected to membrane separation.
  • the organic substance-containing water is biologically treated with activated sludge in the biological treatment tank, and is solid-liquid separated by a membrane to become treated water.
  • membrane is prevented by adding an iron salt and a phenol-type resin to raw
  • the iron salt and the phenolic resin are used in combination, the decrease in the permeation flux of the membrane can be sufficiently suppressed even when the iron salt addition amount is reduced compared to the case where only the iron salt is added. it can. Moreover, the production amount of iron hydroxide sludge decreases by reducing the addition amount of iron salt.
  • the required addition amount of the iron salt can be reduced, and the filterability of the membrane can be further effectively improved. Efficient processing can be performed while suppressing this.
  • raw water composed of organic matter-containing water is introduced into a biological treatment tank, biologically treated with activated sludge, and when this biologically treated water is subjected to membrane separation treatment, the raw water or biological treatment tank is mixed with an iron salt and a phenolic resin.
  • iron salt and phenolic resin may be added to both raw water and biological treatment tank, iron salt is added to either raw water or biological treatment tank, and phenolic resin is added to the other. May be.
  • the organic substance-containing water to be treated in the present invention is not particularly limited, but the present invention treats natural water such as ground water, river water, lake (including dam lake) water, tap water, or waste water.
  • the recovered water obtained in this manner can be treated as raw water, and the treated water obtained can be suitably used for the production of pure water.
  • the raw water may contain one or both of high-concentration humic substances and urea exceeding 1 mg / L, and SS is also 0.1 to It may be contained in the range of about 30 mg / L.
  • the biological treatment tank for biologically treating such organic substance-containing water may be any of an aeration tank for removing BOD, a nitrification tank mainly for nitrification, a denitrification tank mainly for denitrification, and the like.
  • the activated sludge is sludge mainly composed of aerobic bacteria that decompose BOD (hereinafter referred to as “BOD sludge”), sludge mainly composed of nitrifying bacteria that oxidize ammonia (hereinafter referred to as “nitrified sludge”). Any of sludge mainly composed of denitrifying bacteria that reduce nitric acid or nitrous acid (hereinafter, particularly referred to as “denitrifying sludge”) may be used.
  • the biological treatment efficiency can be increased by setting the MLSS concentration in the biological treatment tank to a high concentration of 2,000 to 50,000 mg / L, particularly 5,000 to 20,000 mg / L.
  • the ratio of the amount of organic matter in the MLSS specifically, the activated sludge organic suspended solid MLVSS (Mixed Liquir Volatile Suspended Solids) / MLSS ratio is about 0.1 to 0.9, especially 0.2 to 0.7. It is better to be in the range.
  • the organic substance concentration of organic substance-containing water introduced into the biological treatment tank is extremely low (for example, when the concentration is less than about 100 ng / L, AOC (Associable Organic Carbon) which is a biodegradable organic substance)
  • the activated sludge grows less and the MLVSS / MLSS ratio is outside the above range. In such a case, a small amount of organic substance may be added to the biological treatment tank, or other organic substance-containing water having a high organic substance concentration may be mixed.
  • the carrier may be suspended in the biological treatment tank.
  • floating carriers include sponges and gels.
  • the BOD load of the biological treatment tank is preferably about 0.5 to 5.0 kg-BOD / day, particularly preferably about 0.5 to 2.0 kg-BOD / day.
  • iron salt and phenolic system are added to the raw water or the biological treatment tank. Add resin.
  • the iron salt is not particularly limited, and iron salts such as ferric chloride, ferrous chloride, and ferric sulfate can be used. These may be used alone or in combination of two or more.
  • the iron salt is preferably added as an aqueous solution of about 0.5 to 5.0% by weight.
  • the amount of iron salt added is preferably 0.2 to 1.0 times, particularly 0.2 to 0.5 times the weight ratio in terms of Fe with respect to the inflow BOD, depending on the quality of the raw water.
  • the amount added to the raw water is preferably about 0.1 to 200 mg-Fe / L.
  • the phenolic resin added to the raw water or biological treatment tank is a condensation product of phenols such as monohydric phenol such as phenol, cresol, xylenol and aldehyde such as formaldehyde or a modified product thereof, and is cured by crosslinking.
  • phenols such as monohydric phenol such as phenol, cresol, xylenol and aldehyde such as formaldehyde or a modified product thereof, and is cured by crosslinking.
  • the previous phenolic resin is mentioned. Specific examples include the following.
  • phenolic resins may be novolak type, resol type, or a mixture of both. Which phenolic resin is used is selected and used more effectively depending on the type of raw water.
  • the novolac type phenolic resin and the resol type phenolic resin those represented by the following general formulas (I) and (II) are preferable, and the molecular weight thereof is 1,000 to 100,000, particularly 1,000. It is preferably from 50,000 to 50,000. That is, in the case of a novolak type phenol resin represented by the following general formula (I), n is 1 to 500 and m is 1 to 500, and in the case of a resol type phenol resin represented by the following general formula (II): It is preferable that r is 10 to 500. If the molecular weight of the phenolic resin is too large, the membrane may be clogged, and if it is too small, the membrane may leak from the membrane.
  • phenolic resin Since such a phenolic resin is hardly soluble in water, it is preferably used as a solution or an emulsion by dissolving or dispersing in a solvent that can be dissolved in water.
  • Solvents used include ketones such as acetone, esters such as methyl acetate, water-soluble organic solvents such as alcohols such as methanol, alkaline aqueous solutions, amines, etc., preferably caustic soda (NaOH) and caustic potash (KOH). It is used by dissolving in an alkaline agent such as
  • the alkaline aqueous solution has an alkali agent concentration of 1 to 25% by weight and a phenolic resin concentration of 1 to 50% by weight.
  • the phenolic resin concentration is high, the phenolic resin may be dissolved by heating to about 70 to 80 ° C.
  • the amount of the phenolic resin added to the raw water or biological treatment tank varies depending on the quality of the raw water, but is preferably 1 to 500 mg / L, particularly 5 to 100 mg / L.
  • the addition of the phenolic resin is preferably 0.1 to 2.0 times, particularly preferably 0.1 to 1.0 times by weight with respect to the inflow BOD. Further, it is preferably 0.1 to 2.0 times by weight, particularly preferably 0.2 to 1.0 times by weight with respect to the addition amount of iron salt in terms of Fe.
  • the liquid in the biological treatment tank (that is, the mixed liquid) containing activated sludge, to which iron salt and phenolic resin are added, has a pH of 4.5 to 6.5, particularly 5.0 to 6. .5 is preferable.
  • acid or alkali such as hydrochloric acid may be used.
  • pH adjustment may be performed without adding acid or alkali separately. May be.
  • the alkali it is preferable to use a soda-based alkali such as caustic soda rather than slaked lime in order to prevent generation of scale.
  • the separation membrane may be any of MF (microfiltration) membrane, UF (ultrafiltration) membrane, NF (nanofiltration) membrane, and the like.
  • the form of the membrane may be any of a flat membrane, a tubular membrane, a hollow fiber and the like.
  • Examples of the material of the film include, but are not limited to, PVDF (polyvinylidene fluoride), PE (polyethylene), PP (polypropylene), and the like.
  • the separation membrane may be disposed so as to be immersed in the biological treatment tank, or may be installed as a pressurized membrane separation device that is separate from the biological treatment tank. However, the immersion film is preferable because the floc is less likely to be destroyed.
  • Part of the solid content (separated sludge) separated from the liquid by membrane separation is returned to the biological treatment tank as a return sludge if necessary, and the sludge residence time in the biological treatment tank is about 2 to 50 days. It is preferable to extract the sludge so as to be about 5 to 20 days.
  • the extracted sludge may be discharged as surplus sludge or may be reduced in volume by a volume reduction means such as an ozone reaction tank or a digestion tank.
  • FIG. 1 is a flowchart showing an example of a biological treatment apparatus (hereinafter simply referred to as “treatment apparatus”) of organic matter-containing water used in the present invention.
  • Raw water is introduced into the biological treatment tank 1, mixed with activated sludge, and biologically treated. Aeration is performed by air from the air diffuser 2 provided at the bottom of the biological treatment tank 1.
  • an aqueous solution of iron salt is added from the iron salt adding means 3, and an phenolic resin, preferably an alkaline aqueous solution of phenolic resin, is added from the phenolic resin adding means 4. Further, a pH adjusting agent such as acid or alkali is added from the adding means 6 so that the pH detected by the pH meter 5 falls within a predetermined range. Iron salts and phenolic resins may be added to the raw water.
  • the biologically treated water passes through the separation membrane 7 and is taken out as treated water. In FIG. 1, the permeated water is taken out by the pump 8, but the permeated water may be taken out by gravity.
  • Surplus sludge in the biological treatment tank 1 is taken out by the take-out pipe 9. A part of the extracted sludge may be solubilized with ozone or the like and then returned to the biological treatment tank 1.
  • the separation membrane 7 is immersed in the biological treatment tank 1, but as shown in FIG. 2, the biological treatment water in the biological treatment tank 1 is supplied to the pressurized membrane separation apparatus 11 by the pump 10 and permeated. Water may be taken out as treated water, and a part (or all) of the concentrated water may be returned to the biological treatment tank 1.
  • Examples of the type of membrane used in the membrane separation device 11 include MF membranes and UF membranes, and examples of the membrane module format include spiral membranes other than hollow fiber membranes and flat membranes, but are not limited thereto.
  • a part of the concentrated water may be guided to the sludge solubilization tank and solubilized with ozone or the like, and then returned to the biological treatment tank 1.
  • the present invention is a biological treatment method for organic matter-containing water in which a biological treatment liquid is directly separated into solid and liquid by membrane separation, and in particular, an organic substance for membrane separation of a biological treatment liquid by a submerged membrane module immersed in a biological treatment tank.
  • a biological treatment liquid is directly separated into solid and liquid by membrane separation, and in particular, an organic substance for membrane separation of a biological treatment liquid by a submerged membrane module immersed in a biological treatment tank.
  • the raw water used in the following examples and comparative examples is organic wastewater having a BOD concentration of 50 mg / L.
  • an apparatus provided with an immersion type separation membrane shown in FIG. 1 was used as the apparatus.
  • the volume of the biological treatment tank is 0.5 m 3 .
  • this immersion type separation membrane three hollow fiber MF membranes (manufactured by Mitsubishi Rayon Co., Ltd., pore size 0.4 ⁇ m) of 3 m 2 / piece were used. For convenience of explanation, a comparative example is given first.
  • Comparative Example 2 The biological treatment tank in which the treated water can no longer be drawn out in Comparative Example 1 is emptied, and activated sludge is added to the biological treatment tank so as to have an MLSS concentration of 5000 mg / L. An aqueous iron solution was added at a rate of 1000 mg-Fe / L in terms of Fe. Further, a pH meter was provided in the biological treatment tank, pH was adjusted with sodium hydroxide, and the pH was maintained at 5.5. Then, the organic wastewater to be treated in Comparative Example 1 is supplied to the biological treatment tank at a flow rate of 10 m 3 / day, and ferric chloride is 25 mg-Fe / L with respect to the inflow water amount (FeD with respect to the BOD load).
  • the increase in the differential pressure of the submerged separation membrane is reduced after 3 days from the start of water flow, and the stable operation is performed at a permeation flux of 1.0 m / day for one month. I was able to.
  • the increase in differential pressure after one month was 20 kPa.
  • the TOC concentration of the treated water at this time was 2.3 mg / L, and the properties of the mixed solution in the biological treatment tank were as follows. MLSS concentration: 6500 mg / L (Fe content is 35% by weight of MLSS) MLVSS concentration: 3000 mg / L pH; 5.5
  • the phenol resin was added as an alkaline aqueous solution having a phenol resin concentration of 0.1% by weight and an NaOH concentration of 10% by weight.
  • the increase in the differential pressure of the submerged separation membrane was almost eliminated, and stable operation was possible for one month at a permeation flux of 1.0 m / day.
  • the increase in differential pressure after 1 month was 15 kPa.
  • the properties of the mixed solution in the biological treatment tank were as follows. MLSS concentration: 7200 mg / L (Fe content is 31% by weight of MLSS) MLVSS concentration: 2800 mg / L pH; 5.5
  • the permeation performance of the membrane can be maintained well over a long period of time even if the amount of iron salt added is reduced.

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Abstract

　膜分離活性汚泥法における膜の透過流束の低下を効果的に抑制することができる有機物含有水の生物処理方法を提供する。有機物を含む有機物含有水を生物処理槽に導入して活性汚泥と混合して生物処理し、前記有機物含有水と前記活性汚泥とが混合された混合液を膜分離する有機物含有水の生物処理方法において、原水に鉄塩とフェノール系樹脂を添加する。分離膜の透過流束を低下させる作用を有した物質（例えば活性汚泥生物の代謝物質）が、鉄塩による凝集作用とフェノール系樹脂との結合によって不溶化する。

Description

有機物含有水の生物処理方法
　本発明は、有機物含有水を活性汚泥法により処理する有機物含有水の生物処理方法に関するものであり、特に、生物処理液を直接膜分離して処理水を得る生物処理方法に関する。
　生物処理槽の活性汚泥混合液を固液分離して処理水を得る方法の１つとして、この固液分離に膜分離を採用する方法がある（例えば、下記特許文献１～３）。
　膜分離活性汚泥プロセスで設置された膜分離装置では、活性汚泥混合液に含まれる微生物自体及び微生物が生産した粘質物等が膜面に付着して目詰まりを生じる傾向がある。
　このため、生物処理槽の活性汚泥濃度（Ｍｉｘｅｄ　Ｌｉｑｕｏｒ　Ｓｕｓｐｅｎｄｅｄ　Ｓｏｌｉｄ）を低く（例えば１０，０００ｍｇ／Ｌ以下）維持し、生物処理槽に保持される汚泥に対するＢＯＤ（生物化学的酸素消費量で表される有機物）汚泥負荷を０．１ｋｇ－ＢＯＤ／ｋｇ－ＭＬＶＳＳ／日程度に抑える措置が講じられることがあるが、活性汚泥濃度を低くすると生物処理効率が低くなる。また、このように活性汚泥濃度を低くしても、膜の目詰まり防止は必ずしも万全ではなく、膜の透過流束は浸漬膜の場合０．５ｍ／ｄａｙ程度、高い場合でも０．７ｍ／ｄａｙ程度である。
　このような膜分離活性汚泥法における生物代謝物質等による膜の透過流束の低下を防止するために、特許文献１では槽内に高分子凝集剤を添加し、特許文献２では無機系又は有機系凝集剤を添加し、特許文献３ではカチオン性ポリマー、両性ポリマー又は双性イオン性ポリマーを添加している。
　また、本出願人は、原水に鉄塩を添加すると共に、膜分離される生物処理液のｐＨを５～６．５とする方法を提案した（特許文献４）。
特開平８－３３２４８３号公報 特開２００５－７４３４５号公報 特開２００６－３３４５８７号公報 特開２００８－２００６３９号公報
　本発明は、膜分離活性汚泥法における膜の透過流束の低下を、従来法に比べて更に効果的に抑制することができる有機物含有水の生物処理方法を提供することを目的とする。
　第１態様の有機物含有水の生物処理方法は、有機物含有水よりなる原水を生物処理槽に導入して活性汚泥と混合して生物処理し、生物処理液を膜分離する有機物含有水の生物処理方法において、原水又は該生物処理槽に、鉄塩とフェノール系樹脂とを添加することを特徴とするものである。
　第２態様の有機物含有水の生物処理方法は、第１態様において、鉄塩のＦｅ換算の添加量が、生物処理槽に流入するＢＯＤ量の０．２～１．０重量倍であることを特徴とするものである。
　第３態様の有機物含有水の生物処理方法は、第１又は２態様において、フェノール系樹脂の添加量が、原水に対して１～５００ｍｇ／Ｌであることを特徴とするものである。
　第４態様の有機物含有水の生物処理方法は、第１ないし３のいずれか１態様において、フェノール系樹脂の分子量が１，０００～１００，０００であることを特徴とするものである。
　第５態様の有機物含有水の生物処理方法は、第１ないし４のいずれか１態様において、フェノール系樹脂の添加量が、鉄塩のＦｅ換算添加量の０．１～５．０重量倍であることを特徴とするものである。
　第６態様の有機物含有水の生物処理方法は、第１ないし５のいずれか１態様において、フェノール系樹脂をアルカリ剤に溶解して添加することを特徴とするものである。
　第７態様の有機物含有水の生物処理方法は、第６態様において、フェノール系樹脂を、アルカリ剤濃度１～２５重量％、フェノール系樹脂濃度１～５０重量％のアルカリ性水溶液として添加することを特徴とするものである。
　第８態様の有機物含有水の生物処理方法は、第１ないし７のいずれか１態様において、生物処理槽の負荷が０．５～５．０ｋｇ－ＢＯＤ／ｍ３／ｄａｙであることを特徴とするものである。
　第９態様の有機物含有水の生物処理方法は、第１ないし８のいずれか１態様において、生物処理液を直接膜分離することを特徴とするものである。
　本発明の有機物含有水の生物処理方法にあっては、有機物含有水が生物処理槽内で活性汚泥によって生物処理され、膜によって固液分離されて処理水となる。本発明では、原水又は生物処理槽に、鉄塩とフェノール系樹脂とを添加することにより膜の透過流束の低下を防止する。
　原水又は生物処理槽に鉄塩とフェノール系樹脂とを添加することにより、膜透過流束の低下が抑制される理由については、必ずしも明らかではないが、分離膜の透過流束を低下させる作用を有した物質（例えば活性汚泥生物の代謝物質）が、鉄塩による凝集作用とフェノール系樹脂との結合によって不溶化するためであると推察される。
　本発明では、鉄塩とフェノール系樹脂とを併用するため、鉄塩のみを添加する場合に比べて鉄塩添加量を少なくしても、膜の透過流束の低下を十分に抑制することができる。また、鉄塩の添加量を少なくすることにより、水酸化鉄スラッジの生成量が減少する。
　即ち、前述の特許文献４の方法によれば、良好な膜の目詰まり防止効果が得られるが、活性汚泥濃度に対して所定量の鉄塩を添加する必要があることから、生物処理槽に流入するＢＯＤ濃度が高い場合には、多量の鉄塩が必要となる。そして、鉄塩を多量に添加すると、汚泥発生量が増大する。
　本発明では、鉄塩と共にフェノール系樹脂を添加することにより、鉄塩の必要添加量を減らすことができ、また、膜の濾過性もより一層効果的に向上させることができるので、汚泥発生量を抑えた上で、効率的な処理を行える。
本発明に用いられる生物処理装置の一例を示すフロー図である。 本発明に用いられる生物処理装置の他の例を示すフロー図である。
詳細な説明
　以下、本発明の有機物含有水の生物処理方法の実施の形態を詳細に説明する。
　本発明では、有機物含有水よりなる原水を生物処理槽に導入し、活性汚泥によって生物処理し、この生物処理水を膜分離処理するに際し、原水又は生物処理槽に、鉄塩とフェノール系樹脂とを添加する。なお、原水と生物処理槽との両方に鉄塩とフェノール系樹脂を添加しても良く、原水と生物処理槽とのいずれか一方に鉄塩を添加して、他方にフェノール系樹脂を添加しても良い。
　本発明で処理対象とする有機物含有水としては、特に制限はないが、本発明は、特に、地下水、河川水、湖沼（ダム湖含む）水等の自然水、水道水、又は排水を処理して得られた回収水を原水として処理し、得られた処理水を純水製造に用いる場合に好適に用いることができる。
　これらの水は、元来、有機物濃度が０．１～１００ｍｇ／Ｌ程度と低く、これらの水を純水製造の用水とする場合、シュードモナス属等の貧栄養細菌と呼ばれる微生物を主体とする生物活性炭等により生物処理された後、限外濾過（ＵＦ）膜や、孔径が０．２μＭ以下程度の膜で固液分離される。純水製造用水の処理に用いられる膜は、孔径が小さいため、目詰まりを生じ易い。特に、自然水には、膜を詰まらせやすいフミン質や尿素が含まれ、不溶性懸濁物（ＳＳ）濃度も高い場合がある。本発明によれば、高いファウリング防止効果が得られるため、原水に１ｍｇ／Ｌを超える高濃度のフミン質や尿素の一方又は両方が含まれていてもよく、また、ＳＳも０．１～３０ｍｇ／Ｌ程度の範囲で含まれていてもよい。
　このような有機物含有水を生物処理するための生物処理槽は、ＢＯＤ除去を行う曝気槽、硝化を主体として行う硝化槽、脱窒を主体として行う脱窒槽などのいずれでもよい。活性汚泥は、ＢＯＤを分解する好気性細菌を主体とする汚泥（以下、特に「ＢＯＤ汚泥」と称する）、アンモニアを酸化する硝化細菌を主体とする汚泥（以下、特に「硝化汚泥」と称する）、硝酸又は亜硝酸を還元する脱窒菌を主体とする汚泥（以下、特に「脱窒汚泥」と称する）のいずれでもよい。
　生物処理槽におけるＭＬＳＳ濃度は、２，０００～５０，０００ｍｇ／Ｌ、特に５，０００～２０，０００ｍｇ／Ｌと高濃度とすることにより、生物処理効率を高くすることができる。
　ここで、ＭＬＳＳ中の有機物量の割合、具体的には活性汚泥有機性浮遊物質ＭＬＶＳＳ（Ｍｉｘｅｄ　Ｌｉｑｕｏｒ　Ｖｏｌａｔｉｌｅ　Ｓｕｓｐｅｎｄｅｄ　Ｓｏｌｉｄｓ）／ＭＬＳＳ比は０．１～０．９程度、特に０．２～０．７の範囲となるようにするとよい。生物処理槽に導入される有機物含有水の有機物濃度が極端に低い場合（例えば生物分解可能な有機物であるＡＯＣ（Ａｓｓｉｍｉｒａｂｌｅ　ｏｒｇａｎｉｃ　ｃａｒｂｏｎ）、濃度が１００ｎｇ／Ｌ程度未満の場合）、生物処理槽内における活性汚泥の増殖が少なくなり、ＭＬＶＳＳ／ＭＬＳＳ比が上記範囲を外れる場合もある。このような場合は、生物処理槽に微量の有機物を添加するか、有機物濃度の高い他の有機物含有水を混合するようにすればよい。
　なお、生物処理槽内には、担体を浮遊させてもよい。このような浮遊性の担体としてはスポンジ、ゲルなどが例示される。生物処理槽のＢＯＤ負荷は０．５～５．０ｋｇ－ＢＯＤ／ｄａｙ、特に０．５～２．０ｋｇ－ＢＯＤ／ｄａｙ程度が好ましい。
　この生物処理槽の生物処理水を固液分離して処理水を得るための分離膜の透過流束の低下を抑制するために、本発明においては、原水又は生物処理槽に鉄塩とフェノール系樹脂とを添加する。
　鉄塩としては、特に制限はなく、塩化第二鉄、塩化第一鉄、ポリ硫酸第二鉄などの鉄塩を用いることができる。これらは１種を単独で用いても良く、２種以上を併用しても良い。鉄塩は、０．５～５．０重量％程度の水溶液として添加するのが好ましい。
　鉄塩の添加量は、流入ＢＯＤに対して、Ｆｅ換算の重量比で、０．２～１．０倍量、特に０．２～０．５倍量とするのが好ましく、原水の水質によっても異なるが、原水に対する添加量として好ましくは０．１～２００ｍｇ－Ｆｅ／Ｌ程度である。
　一方、原水又は生物処理槽に添加するフェノール系樹脂としては、フェノール、クレゾール、キシレノール等の一価フェノール等のフェノール類とホルムアルデヒド等のアルデヒドとの縮合物或いはその変性物であって、架橋硬化する前のフェノール系樹脂が挙げられる。具体的には次のようなものが挙げられる。
ｉ）　フェノールとホルムアルデヒドとの縮合物
ii）　クレゾールとホルムアルデヒドとの縮合物
iii）　キシレノールとホルムアルデヒドとの縮合物
iv）　上記ｉ）～iii）のフェノール系樹脂をアルキル化して得られるアルキル変性フェノール系樹脂
　これらのフェノール系樹脂はノボラック型であってもレゾール型であっても良く、両者の混合物であっても良い。いずれかのフェノール系樹脂を用いるかは、原水の種類によって、より効果的なものが選択使用される。
　なお、ノボラック型フェノール系樹脂、レゾール型フェノール系樹脂としては、下記一般式（Ｉ），（II）で示されるものが好適であり、その分子量は１，０００～１００，０００、特に１，０００～５０，０００であることが好ましい。即ち、下記一般式（Ｉ）で表されるノボラック型フェノール樹脂であればｎが１～５００でｍが１～５００のもの、下記一般式（II）で表されるレゾール型フェノール樹脂であればｒが１０～５００のものが好ましい。フェノール系樹脂の分子量が大き過ぎると膜を詰まらせるおそれがあり、小さすぎると膜からリークするおそれがある。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000003
　このようなフェノール系樹脂は水に難溶であるので、水に溶解可能な溶媒に溶解ないし分散させるなどして溶液状又はエマルジョンとして用いるのが好ましい。使用される溶媒としてはアセトン等のケトン、酢酸メチル等のエステル、メタノール等のアルコール等の水溶性有機溶媒、アルカリ水溶液、アミン等が挙げられるが、好ましくは、苛性ソーダ（ＮａＯＨ）、苛性カリ（ＫＯＨ）等のアルカリ剤に溶解して用いる。
　フェノール系樹脂をアルカリ性水溶液として用いる場合、このアルカリ性水溶液はアルカリ剤濃度１～２５重量％、フェノール系樹脂濃度１～５０重量％の範囲とすることが好ましい。なお、フェノール系樹脂濃度が高い場合、７０～８０℃程度に加温してフェノール系樹脂を溶解させるようにしても良い。
　フェノール系樹脂の原水又は生物処理槽への添加量は、原水の水質によっても異なるが１～５００ｍｇ／Ｌ、特に５～１００ｍｇ／Ｌとすることが好ましい。このフェノール系樹脂の添加は、流入ＢＯＤに対して重量比で０．１～２．０倍、特に０．１～１．０倍であることが好ましい。また、鉄塩のＦｅ換算の添加量に対して０．１～２．０重量倍、特に０．２～１．０重量倍とすることが好ましい。
　鉄塩及びフェノール系樹脂の添加量は少な過ぎると本発明による膜の目詰まり防止効果を十分に得ることができず、多過ぎると、発生汚泥量の増加、処理コストの増大を招き、好ましくない。また、鉄塩とフェノール系樹脂との併用による優れた相乗効果を得る上で、鉄塩とフェノール系樹脂との添加量比は上記範囲とすることが好ましい。
　本発明において、鉄塩及びフェノール系樹脂が添加された、活性汚泥を保持する生物処理槽の槽内液（すなわち混合液）は、ｐＨを４．５～６．５、特に５．０～６．５とすることが好ましい。ｐＨ調整には塩酸等の酸又はアルカリを用いればよく、添加する鉄塩やフェノール系樹脂を添加するための前述のアルカリ性水溶液の種類及び量によっては酸やアルカリを別途添加せずにｐＨ調整をしてもよい。アルカリとしては、スケール発生を防止するために、消石灰よりも苛性ソーダ等のソーダ系アルカリを用いるのが好ましい。
　鉄塩及びフェノール系樹脂を添加することにより、活性汚泥から生産される粘質物のような代謝産物などが鉄塩の凝集作用及びフェノール系樹脂との結合作用によって不溶化し、分離膜の透過流束低下が抑制されるものと考えられる。
　分離膜としては、ＭＦ（精密濾過）膜、ＵＦ（限外濾過）膜、ＮＦ（ナノ濾過）膜などのいずれでもよい。膜の形態は、平膜、管状膜、中空糸などのいずれであってもよい。膜の材質としては、ＰＶＤＦ（ポリフッ化ビニリデン）、ＰＥ（ポリエチレン）、ＰＰ（ポリプロピレン）等が例示されるが、これに限定されない。分離膜は、生物処理槽内に浸漬配置されてもよく、生物処理槽とは別個の加圧型膜分離装置として設置されてもよい。ただし、浸漬膜の方が、フロックが破壊されにくく、好適である。
　膜分離によって液分と分離された固形分（分離汚泥）は、必要に応じて一部を返送汚泥として生物処理槽に返送し、生物処理槽における汚泥の滞留時間が２～５０日程度、特に５～２０日程度とするように汚泥を引き抜くことが好ましい。引き抜いた汚泥は余剰汚泥として排出してもよく、オゾン反応槽や消化槽等の減容化手段で減容化してもよい。
　図１は、本発明に用いられる有機物含有水の生物処理装置（以下、単に「処理装置」という）の一例を示すフロー図である。原水が生物処理槽１に導入され、活性汚泥と混合され、生物処理される。生物処理槽１内の底部に設けられた散気管２からの空気によって曝気が行われる。
　この生物処理槽１内に鉄塩添加手段３から鉄塩の水溶液が添加され、フェノール系樹脂の添加手段４からフェノール系樹脂、好ましくはフェノール系樹脂のアルカリ性水溶液が添加される。また、ｐＨ計５で検出されるｐＨが所定範囲となるように、酸又はアルカリなどのｐＨ調整剤がその添加手段６から添加される。鉄塩やフェノール系樹脂は原水に添加されてもよい。生物処理された水は、分離膜７を透過して処理水として取り出される。なお、図１ではポンプ８で透過水を取り出しているが、重力によって透過水を取り出してもよい。
　生物処理槽１内の余剰汚泥は、取出管９によって取り出される。なお、取り出した汚泥の一部をオゾン等によって可溶化処理した後、生物処理槽１に戻してもよい。
　図１では生物処理槽１内に分離膜７を浸漬配置しているが、図２のように、生物処理槽１内の生物処理水をポンプ１０によって加圧型膜分離装置１１に供給し、透過水を処理水として取り出し、濃縮水の一部（又は全部）を生物処理槽１に返送するようにしてもよい。
　膜分離装置１１に用いる膜の種類としては、ＭＦ膜やＵＦ膜等が例示され、膜モジュール形式は、中空糸膜、平膜以外にスパイラル膜等が例示されるが、これらに限定されない。
　図２の場合も、濃縮水の一部を汚泥可溶化槽に導き、オゾン等によって可溶化してから生物処理槽１へ返送するようにしてもよい。
　なお、フロックが破壊されにくいところから、図２のような加圧型膜分離装置１１よりも図１に示す浸漬型分離膜７を用いる方が好ましい。
　本発明は、このように、生物処理液を直接膜分離により固液分離する有機物含有水の生物処理方法において、特に生物処理槽内に浸漬させた浸漬膜モジュールにより生物処理液を膜分離する有機物含有水の生物処理方法において、膜の透過流束の低下を有効に防止することができる。
　以下、実施例及び比較例について説明する。
　以下の実施例及び比較例で用いた原水はＢＯＤ濃度５０ｍｇ／Ｌの有機性排水である。
　装置としては図１に示す浸漬型分離膜を備えたものを用いた。生物処理槽の容積は０．５ｍ３である。この浸漬型分離膜としては、３ｍ２／本の中空糸ＭＦ膜（三菱レイヨン（株）製、孔径０．４μｍ）３本を用いた。
　説明の便宜上、まず比較例を挙げる。
［比較例１］
　原水流量を１０ｍ３／ｄａｙとし、ＢＯＤ負荷を１．０ｋｇ－ＢＯＤ／ｍ３／ｄａｙとし、浸漬型分離膜に接続した処理水管の途中に設けた真空ポンプにより減圧することで、処理水管から処理水（透過水）を取出した。
　その結果、実験開始から３日間で膜が目詰まりして処理水の引き抜きができなくなった。この時点での処理水のＴＯＣ濃度は３．５ｍｇ／Ｌであり、槽内の混合液の性状は以下の通りであった。
　ＭＬＳＳ濃度　　　　；７０００ｍｇ／Ｌ（Ｆｅ含有割合はＭＬＳＳの４．７重量％）
　ＭＬＶＳＳ濃度　　　；４９００ｍｇ／Ｌ
　ｐＨ　　　　　　　　；６．８
[比較例２]
　比較例１で処理水が引き抜けなくなった生物処理槽を空にして、生物処理槽に活性汚泥をＭＬＳＳ濃度５０００ｍｇ／Ｌとなるように添加し、この混合液に０．５重量％塩化第二鉄水溶液をＦｅ換算で１０００ｍｇ－Ｆｅ／Ｌの割合で添加した。また、生物処理槽にｐＨ計を設けて水酸化ナトリウムによりｐＨ調整を行い、ｐＨ５．５に維持した。そして、比較例１で処理対象とした有機排水を、１０ｍ３／ｄａｙの流量で生物処理槽に供給し、塩化第二鉄を流入水量に対して２５ｍｇ－Ｆｅ／Ｌ（ＢＯＤ負荷に対してＦｅとして０．５重量倍）の割合で生物処理槽に添加したところ、通水開始３日後から浸漬型分離膜の差圧上昇が小さくなり、１ヶ月間透過流束１．０ｍ／ｄａｙで安定運転ができた。一ヵ月後の差圧上昇は２０ｋＰａであった。この時点での処理水のＴＯＣ濃度は２．３ｍｇ／Ｌであり、生物処理槽内の混合液の性状は以下の通りであった。
　ＭＬＳＳ濃度　　　　；６５００ｍｇ／Ｌ（Ｆｅ含有割合はＭＬＳＳの３５重量％）
　ＭＬＶＳＳ濃度　　　；３０００ｍｇ／Ｌ
　ｐＨ　　　　　　　　；５．５
[実施例１]
　比較例２に引き続いて、流入水量に対して０．５重量％塩化第二鉄水溶液を１０ｍｇ－Ｆｅ／Ｌ、レゾール型フェノール樹脂（群栄化学工業製、分子量８０００、前記一般式（II）においてｒ＝８０）２５ｍｇ／Ｌを生物処理槽に添加した。なお、フェノール樹脂は、フェノール樹脂濃度０．１重量％、ＮａＯＨ濃度１０重量％のアルカリ性水溶液として添加した。
　その結果、浸漬型分離膜の差圧上昇はほぼなくなり、透過流束１．０ｍ／ｄａｙで一ヶ月間安定して運転することができた。
　１ヵ月後の差圧上昇は１５ｋＰａであった。生物処理槽内の混合液の性状は以下の通りであった。
　ＭＬＳＳ濃度　　　　；７２００ｍｇ／Ｌ（Ｆｅ含有割合はＭＬＳＳの３１重量％）
　ＭＬＶＳＳ濃度　　　；２８００ｍｇ／Ｌ
　ｐＨ　　　　　　　　；５．５
　上記の結果から明らかな通り、本発明によると、鉄塩の添加量を少なくしても、膜の透過性能を長期に亘り良好に維持することができる。
　本発明を特定の態様を用いて詳細に説明したが、本発明の意図と範囲を離れることなく様々な変更が可能であることは当業者に明らかである。
　なお、本出願は、２００８年６月１７日付で出願された日本特許出願（特願２００８－１５８１０７）に基づいており、その全体が引用により援用される。

Claims (13)

  1. 　有機物含有水よりなる原水を生物処理槽に導入して活性汚泥と混合して生物処理し、生物処理液を膜分離する有機物含有水の生物処理方法において、
    　原水又は該生物処理槽に、鉄塩とフェノール系樹脂とを添加することを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  2. 　請求項１において、鉄塩のＦｅ換算の添加量が、生物処理槽に流入するＢＯＤ量の０．２～１．０重量倍であることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  3. 　請求項１又は２において、フェノール系樹脂の添加量が、原水に対して１～５００ｍｇ／Ｌであることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  4. 　請求項１ないし３のいずれか１項において、フェノール系樹脂の分子量が１，０００～１００，０００であることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  5. 　請求項１ないし４のいずれか１項において、フェノール系樹脂の添加量が、鉄塩のＦｅ換算添加量の０．１～５．０重量倍であることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  6. 　請求項１ないし５のいずれか１項において、フェノール系樹脂をアルカリ剤に溶解して添加することを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  7. 　請求項６において、フェノール系樹脂を、アルカリ剤濃度１～２５重量％、フェノール系樹脂濃度１～５０重量％のアルカリ性水溶液として添加することを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  8. 　請求項１ないし７のいずれか１項において、鉄塩は塩化第二鉄、塩化第一鉄、及びポリ硫酸第二鉄よりなる群から選ばれた少なくとも１種であることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  9. 　請求項１ないし８のいずれか１項において、フェノール樹脂は、
    　フェノールとホルムアルデヒドとの縮合物、
    　フェノールとホルムアルデヒドとの縮合物をアルキル変性した樹脂、
    　クレゾールとホルムアルデヒドとの縮合物、
    　クレゾールとホルムアルデヒドとの縮合物をアルキル変性した樹脂、
    　キシレノールとホルムアルデヒドとの縮合物、及び
    　キシレノールとホルムアルデヒドとの縮合物をアルキル変性した樹脂
    よりなる群から選ばれた少なくとも１種であることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  10. 　請求項１ないし７のいずれか１項において、フェノール系樹脂は、一般式Ｉで示されるノボラック型フェノール樹脂であることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
     　ただし、ｎは１～５００、ｍは１～５００である。
  11. 　請求項１ないし７のいずれか１項において、フェノール系樹脂は、一般式IIで示されるレゾール型フェノール樹脂であることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
    Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
     　ただし、ｒは１０～５００である。
  12. 　請求項１ないし１１のいずれか１項において、生物処理槽の負荷が０．５～５．０ｋｇ－ＢＯＤ／ｍ３／ｄａｙであることを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
  13. 　請求項１ないし１２のいずれか１項において、生物処理液を直接膜分離することを特徴とする有機物含有水の生物処理方法。
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