WO2008119331A2 - Carbothermisches reduktionsverfahren und vorrichtung zu dessen durchführung - Google Patents

Carbothermisches reduktionsverfahren und vorrichtung zu dessen durchführung Download PDF

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WO2008119331A2
WO2008119331A2 PCT/DE2008/000520 DE2008000520W WO2008119331A2 WO 2008119331 A2 WO2008119331 A2 WO 2008119331A2 DE 2008000520 W DE2008000520 W DE 2008000520W WO 2008119331 A2 WO2008119331 A2 WO 2008119331A2
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carrier gas
mixture
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inert gas
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Peter Fath
Albrecht Mozer
Maximilian Stadler
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Solmic Gmbh
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B33/00—Silicon; Compounds thereof
    • C01B33/02—Silicon
    • C01B33/021—Preparation
    • C01B33/023—Preparation by reduction of silica or free silica-containing material
    • C01B33/025—Preparation by reduction of silica or free silica-containing material with carbon or a solid carbonaceous material, i.e. carbo-thermal process

Definitions

  • the invention relates to a carbothermal reduction method according to the preamble of claim 1 and to an apparatus for carrying out this method according to the preamble of claim 26 or according to the preamble of claim 31.
  • the known per se method of carbothermic reduction is often used.
  • the oxidized raw material is mixed with carbon, which is oxidized under the action of an arc formed between electrodes to carbon monoxide while reducing the raw material.
  • several partial reactions are involved in this case as a rule.
  • the raw material obtained in such an electric arc furnace by means of carbothermal reduction can, depending on the application, be directly suitable for further processing. Frequently, however, impurities are contained in the starting materials, which prevent immediate further processing of the raw material.
  • metallurgical silicon is obtained by carbothermic reduction of quartz. The naturally occurring quartz as well as the used
  • BESTATIGUNGSKOPIE For example, used in the form of coal, charcoal or coke, contain impurities.
  • silicon is the use as semiconductor material in electronic components. Particularly in the field of microelectronics, silicon requires a high degree of purity in order to be able to produce functional microelectronic components.
  • quartz or quartz sand silicon is present in large quantities and can be converted by means of currently known carbothermal reduction processes with coal to metallurgical silicon. This usually has a purity of about 97 to 99.9%. However, this purity is not sufficient for the production of reliable electronic components.
  • elements of the third and fifth main groups of the Periodic Table of the Elements are undesirable as impurities since they form acceptor or donor levels in the electronic band structure of the semiconductor, whereby its electronic properties are significantly impaired.
  • metallic impurities have a negative effect.
  • the metallurgical silicon for example by means of the so-called Siemens process.
  • the metallurgical silicon is chemically converted in a complex and energy-intensive process to form trichlorosilane.
  • This trichlorosilane is separated from the impurities and deposited in a chemical vapor deposition process on silicon rods in high purity. Silicon of this purity level is suitable for further processing in microelectronics or photovoltaic industry, depending on the component to be manufactured further cleaning steps may be required.
  • silicon of a lower degree of purity is sufficient compared to the microelectronics industry, but it is also above the purity of metallurgical silicon.
  • technologies have already been developed with which the metallurgical silicon can be processed in such a way that it can be used for the production of solar cells.
  • the technology of the directional solidification has in the manufacture of solar grade 'or "solar grade" - acquires silicon importance
  • the thermal parameters of the melt are controlled such that a crystallization front as phase boundary between liquid and solid silicon directed through the silicon melt moved through.
  • the impurities Due to the different solubility of the impurities in liquid and solid silicon, the impurities accumulate in the liquid phase and can be removed at the end of the crystallization process with the last solidified area susceptible.
  • the method of slag formation is used to purify metallurgical silicon.
  • high purity oxides ⁇ the silicon melt are added, resulting in silicate structures form in which some impurities can be bound. With the removal of the floating on the surface of the silicon melt silicate structures therefore achieves a cleaning effect.
  • the present invention is therefore based on the problem of providing a carbothermal reduction process, with which metallurgical silicon of increased purity can be produced.
  • a product in the example mentioned this would be the reduced raw material, won.
  • at least one reactant in the crucible is at least temporarily supplied with at least one reactant which reacts with at least one contaminant present in the first reactant or the carbon such that it is converted into a gaseous compound.
  • this is also understood to mean a gas-phase complex (formation of the gas-phase complex takes place primarily with metallic impurities).
  • the gaseous compound rises further independently, in the crucible upwards and exits there from the material mixture, so that a cleaning effect is achieved.
  • an inert gas flow is formed above a crucible opening in such a way that the gaseous compounds emitted from the material mixture are entrained by the inert gas flow.
  • the product obtained by reduction of the first starting material usually in liquid form, and optionally unreacted amounts of the first educt and of the carbon.
  • the crucible additionally supplied residues are reacted in the further progress of the carbothermal reduction process.
  • reaction gas is used as a reaction partner.
  • the gaseous compound formed can be entrained by gas bubbles of the reaction gas and transported in this way faster to the crucible opening.
  • Chlorine gas (Cl 2 ), hydrogen chloride (HCl) and hydrogen (H 2 ) have proved to be particularly advantageous reaction gases. These reaction gases form volatile gaseous compounds, in particular with compounds which are undesirable in semiconductor materials, so that efficient purification is possible with the process according to the invention.
  • reaction equations for the elements boron (B), phosphorus (P), arsenic which are undesirable in particular in semiconductor materials such as silicon, are given below .
  • Al aluminum
  • reaction gases as well as other reactants can be fed together in one embodiment variant of the invention successively or as a mixture together the crucible.
  • the crucible is in the case of the present invention to understand that something in the crucible or is introduced into a material mixture in the crucible.
  • one or more reactants may be admixed with a carrier gas which is fed to the crucible together with the one or more reactants.
  • a carrier gas are present gas mixtures to understand. With the aid of such a carrier gas gaseous compounds formed on the one hand with impurities can be entrained and quickly transported to the crucible opening, on the other hand it is possible to supply reactants in powder or granular form to the crucible with the aid of the carrier gas.
  • An inert gas, in particular a noble gas is preferably used as the carrier gas.
  • a plurality of reactants in particular the abovementioned reaction gases, can be added to the carrier gas in a time-shifted manner or admixed at the same time.
  • At least one impurity is converted by a chemical oxidation or a thermal reaction into a gaseous compound.
  • material flows are therefore formed by supplying the one or more reaction partners, optionally together with a carrier gas.
  • the flowing materials which are mostly molten product and molten first educt, cause an improved distribution the reaction partner in the crucible and thus have p more efficient cleaning result.
  • reactants or reactants with added carrier gas are advantageously fed to the crucible at various points in order to form material flows. In addition, they can be dispensed or fed into the crucible in different directions.
  • a further embodiment variant of the invention provides that a plurality of local material flows are formed.
  • a further development of the method according to the invention provides that different flows of material are formed in chronological order.
  • a preferred embodiment variant of the method according to the invention provides that at least one reactant is fed to the crucible during the entire duration of the carbothermic reduction.
  • a device according to the invention for carrying out the method according to the invention has a crucible and at least one immersion lance, via which a reactant-carrier gas mixture can be fed to the crucible and thus to the material mixture.
  • reactant-carrier gas mixture is to be understood very generally and includes both one or more reactants without carrier gas as well as a mixture of one or more reactants with a carrier gas.
  • the device according to the invention arrange at least two pipes in at least one immersion lance net, through whose openings the reaction partner carrier gas mixture to the crucible in different directions to ⁇ feasible. Ie. the reactant-carrier gas mixture can be discharged in different directions in the crucible. Accordingly, the openings of the at least two tubes are not aligned uniformly, so that the reactant-carrier gas mixture flowing out of one tube within the crucible flows in a different direction than the reactant-carrier gas mixture originating from the other tube. ,
  • a further apparatus for carrying out the method according to the invention in turn has a crucible, wherein the crucible wall has at least one holey structure, via which a reactant carrier mixture can be fed to the melt.
  • a holey structure basically means any through opening which can be passed by the reactant / carrier gas mixture or other gases used.
  • the holey structure may consist of only one hole or a plurality of regularly or irregularly arranged holes of any shape.
  • Such a holey structure can advantageously be formed by a perforated grid or a mesh structure or frit fabric.
  • the diameters of the holes are advantageously chosen so that due to the surface tension of a material mixture present in the crucible no material can escape through the holes from the crucible.
  • the product obtained with the carbothermal reduction process according to the invention can be subjected to further downstream purification process if required. All cleaning methods suitable for the respective product are suitable for this purpose. settable.
  • metallurgical silicon obtained by means of the carbothermal reduction process according to the invention can be subjected to directional crystallization or other purification processes known per se for the purpose of further purification. To achieve a certain degree of purity, for example, for the production of solar grade silicon, less effort is required because the metallurgical silicon produced by the method according to the invention already has an increased purity. If sufficiently pure starting materials are used, ie, sufficiently pure quartz and carbon, ideally, after recovery of the metallurgical silicon and its directional crystallization, further purification may be omitted.
  • the directional crystallization is advantageously carried out immediately after the carbothermal reduction, so that a re-melting of the metallurgical silicon is not required.
  • the devices according to the invention for carrying out the method according to the invention can thus advantageously be used for obtaining metallurgical silicon of increased purity.
  • an inert gas is supplied to the crucible and thus to the material mixture in such a way that this causes thorough mixing of the material mixture. Since the material mixture contains various impurities which partially react with one another, this increases the likelihood that such impurities will come so close that a reaction takes place. In at least a part of these reactions, at least one of impurities involved in a gaseous compound proceeds, which rises in the material mixture and an 'de- ren surface emerges. In this way, a cleaning effect sets.
  • FIG. 1 Schematic representation of an embodiment variant of the method according to the invention.
  • FIG. 2 A device for carrying out the method according to the invention.
  • Figure 3 shows a variant of an immersion lance of a device according to the invention for carrying out the method according to the invention.
  • FIG. 4 Immersion lance arrangement in an exemplary embodiment of a device according to the invention.
  • FIG. 5 A further device according to the invention with a holey structure in the crucible wall.
  • FIG. 6 shows a further embodiment of a device according to the invention with an immersion lance
  • Figure 7 shows another embodiment of a device according to the invention with a holey structure.
  • FIG. 1 schematically shows an embodiment variant of the method according to the invention in which metallurgical silicon is obtained by means of carbothermal reduction.
  • inventive method shown in Figure 1 the sake of ease Ver ⁇ sake sake will be explained in more detail below with reference to the device shown in Figure 2.
  • the method according to the invention can also be realized in other devices.
  • the carbothermal reduction of quartz contained in a crucible 30 is effected by means of the carbon also present in the crucible 30, e.g. in the form of coal, set in motion.
  • a melt forms in the crucible 30, which may contain undissolved constituents and contains metallurgical silicon with a continuous reaction time. For simplicity, this is referred to in the present embodiments as a material mixture 36.
  • various reaction partner carrier gas mixtures are fed to the material mixture 36.
  • the method can also be used for carbo-thermal reduction of another first starting material.
  • the feeding 10 of the various reactant / carrier gas mixtures 34 takes place via immersion lances 32a, 32b.
  • one or more material flows 20 are formed in the material mixture 36 by a directed feeding of the reactant-carrier gas mixture.
  • an inert gas flow 38 is formed above the crucible opening 29.
  • This inert gas flow 38 serves to detect the gaseous compounds emerging from the surface of the material mixture 36 and the added carrier gas and to remove them from the surface of the material mixture 36.
  • the inert gas flows forming gases and the gaseous compounds detected by this and optionally also detected particles 44 are sucked 14.
  • a suction device 40 is provided for this purpose is in the embodiment variant of a device according to the invention according to Figure 2, a suction device 40 is provided.
  • the gases and carrier gas forming the inert gas flow 38 are separated 16 from sensed gaseous compounds and particles 16 and reused 18 in the inert gas flow 38 and carrier gas 18.
  • the same gas is used as the carrier gas and the inert gas flow 38 forming gas.
  • noble gases especially argon, for the reasons already described above are used.
  • the separation of the inert gas flow 38 forming gases or the carrier gas can be carried out completely or partially.
  • a uniform gas for the Inertgasströmung 38 and for the carrier gas is also the choice of reusing the separated gas components in the inert gas 38 or as a carrier gas.
  • the process according to the invention in particular that shown schematically in FIG. 1, is not limited to a specific feed type of the reactants or the reactant / carrier gas mixture.
  • the reaction partner carrier gas mixture as shown in FIG. 2, can be supplied to the crucible 30 via at least one immersion lance 32a, 32b.
  • Such immersion lances extend through the surface of the material batch 36 and terminate in an advantageous embodiment variant as close as possible to the bottom of the crucible 30.
  • the reactant carrier gas mixture takes the longest possible path through the material batch 36, and in this way can react with as many of the impurities present therein.
  • the invention variant of a device according to the invention according to FIG. 2 is provided with a reaction chamber 42 in which the cleaning processes take place.
  • a supply can be effected via simple immersion lances, which are formed only from one tube.
  • these simple immersion lances are improved in such a way that porous elements are provided in their openings protruding into the crucible or in the material mixture, via which a reactant-carrier gas mixture supplied to the immersion lances can be fed to the crucible and thus to the material mixture contained therein ,
  • This is preferably a stopper or plug of porous material, in particular of porous sintered material.
  • the immersion lances supplied reactant-carrier gas mixture passes through existing in the porous elements fine channels in the material mixture. Since a porous element contains a plurality of such channels, the reactant-carrier gas mixture is discharged in different directions into the material mixture. This results in a better enforcement of the material mixture with the reactant-carrier gas mixture.
  • porous elements is of course not limited to the described simple immersion lances, which only formed from a tube.
  • immersion lances can also be used which have at least two openings which can be arranged in the material mixture.
  • one or more openings may be attached to an end face of the immersion lance while one or more openings are disposed on the tube surface of one or more immersion lances. At least in a part of these openings, porous elements may be provided.
  • the embodiment of a device according to the invention of Figure 2 has a particular embodiment of the immersion lances 32a, 32b.
  • at least two tubes are arranged in at least one immersion lance 32a, 32b, via whose openings the reactant-carrier gas mixture 34 can be fed to the material mixture 36 in different directions.
  • Porous elements of the type described above may also be provided in openings of such tubes.
  • FIG. 3 shows an embodiment variant of an immersion lance 52 which has these properties.
  • a first 54 and a second tube 56 are arranged in this.
  • this same or different reactant carrier gas mixtures 34 can be supplied to the material mixture 36.
  • Each of the tubes 54, 56 has an opening 60, 62 at its lower end.
  • the respective reactant carrier gas mixtures are supplied to the material mixture 36.
  • These openings 60, 62 are configured differently such that the respective reactant carrier gas mixtures in different directions 55, 57 can be supplied to the material mixture 36.
  • the opening 60 of the first tube 54 is designed such that the feed direction 55 for the reactor onspartner carrier gas mixture having a certain opening angle to the bottom left, whereas the feed direction 57, which results from the opening 62 of the second tube 56, has substantially to the bottom right.
  • several immersion lances can be provided with switchable tubes whose respective supply directions are oriented so that can form different material flows by switching the valves of individual tubes of different immersion lances.
  • FIG. 4 schematically shows the arrangement of the immersion lances 52a, 52b, 52c, 52d, 52e, 52f for such an advantageous embodiment variant of the device according to the invention.
  • Each of these immersion lances has a first and a second tube.
  • the feeding directions of the respective first pipe 55a, 55b, 55c, 55d, 55e, 55f and the respective feeding directions of the second pipe 57a, 57b, 57c, 57d, 57e, 57f are also shown schematically.
  • All of these feed directions 55a, 55b, 55c, 55d, 55e, 55f, 57a, 57b, 57c, 57d, 57e, 57f are substantially lent in a plane which runs parallel to the surface of the material mixture 36 or perpendicular to the vertical extension direction of the schematically indicated electrodes 31a, 31b. However, this is not mandatory. Depending on the depth of the crucible used immersion lances and openings of the tubes may be arranged in these immersion lances that at least partially material flows with vertical components of motion can be formed.
  • the openings of all tubes of the embodiment of Figure 4 are switchable, in particular by valves.
  • different flows of material can be formed, in particular, different flows can be formed in time sequence for mixing the materials with the supplied reactant-carrier gas mixtures. If, for example, the openings of the first tubes of the immersion lances 52a, 52b, 52c, 52d are opened and the openings of all other tubes are closed, an approximately circular flow of material forms in the counterclockwise direction as indicated by the feed directions 55a, 55b, 55c, 55d the affected pipes is traceable.
  • suitable switching of the openings of the tubes in the immersion lances 52a, 52b, 52c, 52d, 52e, 52f obviously a variety of other material flows are formed, in particular triangular flows. These can sometimes be formed locally limited in the crucible. Furthermore, different flows can be formed at different locations within the material mixture.
  • FIG. 5 schematically shows a further device according to the invention.
  • This now has no immersion lances, but instead is provided with a crucible 70, the crucible wall has a holey structure 72 in the form of a perforated grid 72.
  • a reactant-carrier gas mixture 34 in turn fed to the material mixture 36.
  • the opening in the perforated grid 72, or the holey structure in general, are advantageously dimensioned such that due to the surface tension of the material mixture 36, ie in particular the melt, the material mixture 36 can not escape from the crucible 70.
  • an outlet of the melt 36 through the "holey structure or the perforated grid 72 by a high flow of Christspartner- Tragergasgemisch.es or a high pressure of the reactant carrier gas mixture 34 can be prevented.
  • the reactants react again with impurities present therein to form gaseous compounds which are transported independently or by entrainment in the carrier gas to the surface of the material mixture 36 or the crucible opening 29. There they emerge from the material mixture and in turn are detected by an inert gas flow 38, for the formation of which a device 76 is provided. This can be formed for example by a nozzle through which a noble gas flows.
  • the electrodes 31a, 31b are designed to be traceable in all design variants of the device according to the invention in order to compensate for their burning.
  • the embodiment of FIG. 5 also supports the formation of the intert gas flow 38 by a suction device 40. Due to the resulting inert gas flow, the gaseous compounds, the carrier gas and any entrained particles are fed to a reprocessing device 74, by means of which the inert gas flow forming gases and / or the carrier gas from the Fassten gaseous compounds and particles 44 are at least partially separable. For example, one or more cold traps may be provided in the reprocessor 74 for this purpose.
  • a reprocessing device is obviously providable in all devices according to the invention in an advantageous manner.
  • the inert gas flow forming gases 138 and the separated carrier gas 134 separated by the recycling device 74 can be fed to the inert gas flow 38 or to the reactant / carrier gas mixture 34 again.
  • the separated gaseous compounds and particles 144 are discharged from the device according to the invention.
  • FIG. 6 shows a further exemplary embodiment of a device according to the invention with an immersion lance 232.
  • electrodes 31a, 31b are again provided.
  • the immersion lance 232 is connected to a distributor plate 234 provided with a holey structure 236 such that a reaction partner / carrier gas mixture 34 supplied to the immersion lance 232 can be supplied via the distributor plate 234 to a material mixture 36 located in the crucible 230.
  • a distributor plate 234 is provided, which is connected only to one immersion lance 232.
  • a distributor plate can also be connected to several immersion lances. Furthermore, it is possible to provide several immersion lances, one or more of which are each connected to a separate distributor plate.
  • FIG. 7 illustrates a further exemplary embodiment of a device according to the invention with a holey structure.
  • electrodes 31a, 31b are also provided here.
  • a double-walled crucible 270 is further provided, which has an inner crucible wall 274 and an outer crucible wall 276. Together, these crucible walls 274, 276 form a cavity 278.
  • a holey structure 272 is arranged, which is again designed as a perforated grid in the embodiment variant of FIG. However, in principle, it may also be a single or a few holes in the inner crucible wall 274.
  • the reactant-carrier gas mixture 34 can be conducted into the cavity 278 via a gas feed 280, which is shown only schematically in FIG. 7, and guided to the holey structure 272 or the perforated grid 272. From here, the reactant / carrier gas mixture can be fed through the holey structure of the perforated grid 272 to the melt 36, as has already been discussed in principle in connection with the embodiment of FIG.
  • FIGS. 6 and 7 may, of course, be equipped in a manner analogous to the devices according to FIGS. 2 and 5 with devices for forming an inert gas flow, a recycling device and / or a cold trap.
  • the inner and outer crucible walls 274, 276, immersion lances or tubes arranged in immersion lances may be used for the gas-conducting elements, for example the gas inlet 280.
  • the gas inlet 280 at least partially other materials are used since inert gases are far less reactive than a reactant-carrier gas mixture. For this reason, the gas-carrying elements are far less attacked.

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Abstract

Carbothermisches Reduktionsverfahren, bei welchem aus einem ersten Edukt und Kohlenstoff mittels carbothermischer Reduktion in einem Tiegel (30) ein Produkt gewonnen wird, wobei während der carbothermischen Reduktion wenigstens zeitweise einem in dem Tiegel (30) befindlichen Materialgemenge (36) mindestens ein Reaktionspartner zugeführt wird (10), welcher mit wenigstens einer in dem ersten Edukt (36) oder dem Kohlenstoff (36) vorhandenen Verunreinigung derart reagiert, dass diese in eine gasförmige Verbindung (44) überführt wird sowie Vorrichtungen zur Durchführung dieses Verfahrens.

Description

Carbothermisches Reduktionsverfahren und Vorrichtung zu dessen Durchführung
Die Erfindung betrifft ein carbothermisches Reduktionsverfahren gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1 sowie eine Vorrichtung zur Durchführung dieses Verfahrens gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 26 oder gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 31.
Rohstoffe, insbesondere Metalle oder Halbleiter, kommen natürlich oftmals in oxidierter Form vor oder fallen infolge von chemischen oder physikalischen Vorbehandlungen in oxidierter Form an. Zur Gewinnung des Rohstoffes an sich ist in diesen Fällen eine Reduktion des oxidiert .vorliegenden Rohstoffes erforderlich.
Zu diesem Zweck wird häufig das an sich bekannte Verfahren der carbothermischen Reduktion eingesetzt. Hierbei wird der oxi- dierte Rohstoff mit Kohlenstoff vermengt, welcher unter Einwirkung eines zwischen Elektroden ausgebildeten Lichtbogens zu Kohlenmonoxid oxidiert wird bei gleichzeitiger Reduktion des Rohstoffes. Im Einzelnen sind hierbei in der Regel mehrere Teilreaktionen beteiligt.
Der in einem derartigen Lichtbogenofen mittels carbothermi- scher Reduktion gewonnene Rohstoff kann, je nach Anwendungsfall, direkt für die iWeiterverarbeitung geeignet sein. Häufig sind in den Ausgangsmaterialien jedoch Verunreinigungen enthalten, welche eine unmittelbare Weiterverarbeitung des Rohstoffes verhindern. So wird beispielsweise metallurgisches Silizium mittels carbothermischer Reduktion von Quarz gewonnen. Der natürlich vorkommende Quarz wie auch der eingesetzte Koh-
BESTATIGUNGSKOPIE lenstoff, beispielsweise in Form, von Kohle, Holzkohle oder Koks eingesetzt, enthalten hierbei Verunreinigungen.
Der wichtigste Verwendungsbereich von Silizium ist der Einsatz als Halbleitermaterial in elektronischen Bauelementen. Insbesondere im Bereich der Mikroelektronik bedarf es Siliziums hohen Reinheitsgrades, um funktionsfähige mikroelektronische Bauelemente herstellen zu können.
In Form von Quarz bzw. Quarzsand ist Silizium in großen Mengen vorhanden und kann mittels derzeit bekannter carbothermischer Reduktionsverfahren mit Kohle zu metallurgischem Silizium umgesetzt werden. Dieses weist üblicher Weise eine Reinheit von ca. 97 bis 99,9% auf. Diese Reinheit ist jedoch für die Fertigung zuverlässiger elektronischer Bauteile nicht ausreichend.
Insbesondere Elemente der dritten und fünften Hauptgruppe des Periodensystems der Elemente sind als Verunreinigungen unerwünscht, da sie in der elektronischen Bandstruktur des Halbleiters Akzeptoren- bzw. Donatorenniveaux ausbilden, wodurch dessen elektronische Eigenschaften maßgeblich beeinträchtigt werden. Weiterhin wirken sich metallische Verunreinigungen negativ aus .
Daher erfolgt eine weitere Aufbereitung, des metallurgischen Siliziums, beispielsweise mittels des sogenannten Siemens- Prozesses. Hierbei wird das metallurgische Silizium in einem aufwändigen und energieintensiven Prozess unter Bildung von Trichlorsilan chemisch umgesetzt. Dieses Trichlorsilan wird von den Verunreinigungen abgetrennt und in einem chemischen Dampfabscheideprozess an Siliziumstäben in hoher Reinheit abgeschieden. Silizium dieser Reinheitsstufe eignet sich für die Weiterbearbeitung in der Mikroelektronik- bzw. Photovoltaikin- dustrie, wobei je nach zu fertigendem Bauelement weitere Reinigungsschritte erforderlich sein können.
Die derzeit bestehenden Kapazitäten zur Reinigung von metallurgischem Silizium mittels des Siemens-Prozesses sind begrenzt. Dem steht ein nach wie vor stark wachsender Mikroelektronikmarkt und eine noch viel stärker expandierende Pho- tovoltaikbranche gegenüber. Infolgedessen ist in den kommenden Jahren mit einer Verknappung des für beide Branchen als Ausgangsmaterial dienenden polykristallinen Siliziums ausreichender Reinheit zu rechnen. Gegenwärtig wird von einem Versor- gungsloch von ca. 20.000 t pro Jahr im Jahre 2010 ausgegangen.
Für den Photovoltaikmarkt ist verglichen mit der Mikroelektronikbranche Silizium eines geringeren Reinheitsgrades ausreichend, der jedoch ebenfalls über der Reinheit metallurgischen Siliziums liegt. Aus diesem Grund wurden bereits Technologien entwickelt, mit welchen das metallurgische Silizium derart aufbereitet werden kann, dass es für die Fertigung von Solarzellen verwendbar ist. Insbesondere die Technologie der gerichteten Erstarrung hat bei der Herstellung von solartauglichem 'bzw. „solar grade"- Silizium Bedeutung erlangt. Hierbei werden die thermischen Parameter der Schmelze derart kontrolliert, dass eine Kristallisationsfront als Phasengrenze zwischen flüssigem und festem Silizium sich gerichtet durch die Siliziumschmelze hindurchbewegt. Aufgrund der unterschiedlichen Löslichkeit der Verunreinigungen in flüssigem und festem Silizium reichern sich auf diese Weise die Verunreinigungen in der flüssigen Phase an und können am Ende des Kristallisationsprozesses mit dem zuletzt erstarrten Bereich entfernt werden. Diese Technologie bedarf einer aufwändigen Prozessführung und -kontrolle und ist entsprechend anfällig. Daneben wird zur Reinigung von metallurgischem Silizium die Methode der Schlackenbildung verwendet. Hierbei werden hoch¬ reine Oxide der Siliziumschmelze zugesetzt, wodurch sich Silikat-Strukturen ausbilden, in welchen einige Verunreinigungen gebunden werden können. Mit Entfernung der auf der Oberfläche der Siliziumschmelze aufschwimmenden Silikat-Strukturen erzielt man daher einen Reinigungseffekt .
Weiterhin ist die Methode, des Ausgasens bekannt, bei welcher über die Oberfläche geschmolzenen Siliziums ein Argonstrom geleitet wird, welcher Fremdatome erfasst, die zufällig durch thermische Bewegung aus der Siliziumoberfläche austreten und diese mitreißt. In dieser Weise wird ein Reinigungseffekt erzielt, der jedoch vergleichsweise gering ist.
Der vorliegenden Erfindung liegt daher das Problem zugrunde, ein carbothermisches Reduktionsverfahren zur Verfügung zu stellen, mit welchem metallurgisches Silizium erhöhter Rein- heit herstellbar ist.
Dieses Problem wird gelöst durch ein Verfahren mit den Merkmalen des Anspruchs 1.
Vorteilhafte Weiterbildungen sind Gegenstand abhängiger Unteransprüche .
Das Problem wird weiterhin gelöst durch ein Verfahren zweiter Art mit den Merkmalen des Anspruchs 41.
Vorteilhafte Weiterbildungen sind wiederum Gegenstand abhängiger Ansprüche . Weiterhin liegt der Erfindung das Problem zu Grunde, eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens zur Verfügung zu stellen.
Dieses wird gelöst mittels einer Vorrichtung nach Anspruch 26 oder einer Vorrichtung nach Anspruch 35.
Vorteilhafte Weiterbildungen sind wiederum jeweils Gegenstand abhängiger Unteransprüche.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren wird aus einem ersten Edukt, z.B. einem oxidierten Rohstoff, und Kohlenstoff mittels carbothermischer Reduktion in einem Tiegel ein Produkt, im genannten Beispielsfall wäre dies der reduzierte Rohstoff, gewonnen. Dabei wird während der carbothermischen Reduktion wenigstens zeitweise einem in dem Tiegel befindlichen Materialgemenge mindestens ein Reaktionspartner zugeführt, welcher mit wenigstens einer in dem ersten Edukt oder dem Kohlenstoff vorhandenen Verunreinigung derart reagiert, dass diese in eine gasförmige Verbindung überführt wird. Hierunter wird vorliegend auch ein Gasphasenkomplex verstanden (Gasenphasenkomplex- bildung findet vor allem bei metallischen Verunreinigungen statt) . Die gasförmige Verbindung steigt im Weiteren selbstständig, in dem Tiegel nach oben und tritt dort aus dem Materialgemenge aus, so dass ein Reinigungseffekt erzielt wird.
In einer bevorzugten Ausgestaltungsvariante wird über einer Tiegelöffnung eine Inertgasströmung derart ausgebildet, dass die aus dem Materialgemenge ausgetretenen gasförmigen Verbindungen von der Inertgasströmung mitgerissen werden.
In dem Tiegel verbleibt in bekannter Weise das durch Reduktion des ersten Eduktes gewonnene Produkt, meist in flüssiger Form, sowie gegebenenfalls noch nicht umgesetzte Mengen des ersten Eduktes und des Kohlenstoffs. Diese verbliebenen, oder gegebenenfalls auch dem Tiegel zusätzlich zugeführte, Reste werden im weiteren Fortgang des carbothermischen Reduktionsverfahrens umgesetzt .
Eine vorteilhafte Weiterbildung der Erfindung sieht vor, dass ein Reaktionsgas als Reaktionspartner verwendet wird. In diesem Fall kann die gebildete gasförmige Verbindung durch Gasbläschen des Reaktionsgases mitgerissen und auf diese Weise schneller zur Tiegelöffnung transportiert werden.
Als besonders vorteilhafte Reaktionsgase haben sich Chlorgas (Cl2) , Chlorwasserstoff (HCl) und Wasserstoff (H2) erwiesen. Diese Reaktionsgase bilden insbesondere mit in Halbleitermaterialien unerwünschten Verbindungen flüchtige gasförmige Verbindungen, sodass mit dem erfindungsgemäßeh Verfahren eine effiziente Reinigung möglich ist. Beispielhaft sind im Folgenden Reaktionsgleichungen für die insbesondere in Halbleitermaterialien wie Silizium unerwünschten Elemente Bor (B) , Phosphor (P), Arsen ;(As) und Aluminium (Al) aufgeführt:
2 B + 3 H2 → B2H6
4 B + 6 HCl → B2H6 + 2 BCl3
P + 1,5 Cl2 → PCl3
2 As + 3 H2 → 2 AsH3
Al + 1,5 Cl2 → AlCl3
Die Reaktionsgase wie auch andere Reaktionspartner können in einer Ausgestaltungsvariante der Erfindung nacheinander oder auch als Mischung gemeinsam dem Tiegel zugeführt werden. Unter der Formulierung „dem Tiegel zuführen" ist im Fall der vorliegenden Erfindung zu verstehen, dass etwas in den Tiegel bzw. in ein in dem Tiegel befindliches Materialgemenge eingebracht wird.
Vorteilhafterweise kann einem oder mehreren Reaktionspartnern ein Trägergas beigemischt sein, welches zusammen mit dem einen oder mehreren Reaktionspartnern dem Tiegel zugeführt wird. Unter einem Trägergas sind vorliegend auch Gasmischungen zu verstehen. Mit Hilfe eines solchen Trägergases können einerseits mit Verunreinigungen gebildete gasförmige Verbindungen mitgerissen und schnell zur Tiegelöffnung transportiert werden, andererseits besteht die Möglichkeit, mit Hilfe des Trägergases Reaktionspartner in Pulver- oder Granulatform dem Tiegel zuzuführen. Bevorzugt wird dabei als Trägergas ein Inertgas, insbesondere ein Edelgas, verwendet.
In einzelnen Ausgestaltungsvarianten der Erfindung können mehrere Reaktionspartner, insbesondere die oben genannten Reakti- onsgase, dem Trägergas zeitlich versetzt oder gleichzeitig beigemischt werden.
Weiterhin wird in einer anderen Ausgestaltungsvariante der Erfindung wenigstens eine Verunreinigung durch eine chemische Oxidation oder eine thermische Reaktion in eine gasförmige Verbindung überführt.
Bei möglichst homogener Verteilung der Reaktionspartner in dem Tiegel, ergibt sich eine bessere Reinigungseffizienz. In einer vorteilhaften Ausgestaltungsvariante der Erfindung werden daher durch das Zuführen des einen Reaktionspartners oder mehrerer Reaktionspartner, gegebenenfalls zusammen mit einem Trägergas, Materialströmungen ausgebildet. Die strömenden Materialien, das sind größtenteils geschmolzenes Produkt sowie geschmolzenes erstes Edukt, bewirken eine verbesserte Verteilung der Reaktionspartner in dem Tiegel und habenp somit eine effizientere Reinigung zur Folge.
Zur weiteren Verbesserung der homogenen Verteilung der Reaktionspartner in dem Tiegel werden vorteilhafterweise zur Ausbildung von Materialströmungen Reaktionspartner oder Reaktionspartner mit beigemischtem Trägergas an verschiedenen Stellen dem Tiegel zugeführt. Daneben können Sie in verschiedenen Richtungen in den Tiegel abgegeben bzw. zugeführt werden.
( Zudem sieht eine weitere Ausgestaltungsvariante der Erfindung vor, dass mehrere lokale Materialströmungen ausgebildet werden. Eine Weiterbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht üb'erdies vor, dass in zeitlicher Abfolge verschiedene Materialströmungen ausgebildet werden.
Eine bevorzugte Ausgestaltungsvariante des erfindungsgemäßen Verfahrens sieht vor, dass dem Tiegel während der gesamten Dauer der carbothermisehen Reduktion wenigstens ein Reaktionspartner zugeführt wird.
Eine erfindungsgemäße Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens weist einen Tiegel auf und wenigstens eine Tauchlanze, über welche ein Reaktionspartner- Trägergasgemisch dem Tiegel und damit dem Materialgemenge zuführbar ist. Der Begriff „Reaktionspartner-Trägergasgemisch" ist hierbei sehr allgemein zu verstehen und umfasst sowohl einen oder mehrere Reaktionspartner ohne Trägergas wie auch eine Mischung von einem oder mehreren Reaktionspartnern mit einem Trägergas .
Bei einer Weiterbildung der erfindungsgemäßen Vorrichtung sind. in zumindest einer Tauchlanze mindestens zwei Rohre angeord- net, über deren Öffnungen das Reaktionspartner- Trägergasgemisch dem Tiegel in verschiedenen Richtungen zu¬ führbar ist. D. h. das Reaktionspartner-Trägergasgemisch kann in verschiedenen Richtungen in den Tiegel abgegeben werden. Die Öffnungen der mindestens zwei Rohre sind demzufolge nicht einheitlich ausgerichtet, sodass das dem einen Rohr entströmende Reaktionspartner-Trägergasgemisch innerhalb des Tiegels in eine andere Richtung strömt als das dem anderen Rohr entstammende Reaktionspartner-Trägergasgemisch..
Eine weitere Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens weist wiederum einen Tiegel auf, wobei dessen Tiegelwandung wenigstens eine löchrige Struktur aufweist, über welche ein Reaktionspartner-Trägergemisch der Schmelze zuführbar ist. Unter einer löchrigen Struktur wird vorliegend grundsätzlich jede durchgehende Öffnung verstanden, welche vom Reaktionspartner-Trägergasgemisch oder anderen eingesetzten Gasen passierbar ist. So kann die löchrige Struktur beispielsweise aus nur einem Loch oder mehreren regelmäßig oder unregelmäßig angeordneten Löchern von beliebiger Form bestehen. Eine solche löchrige Struktur kann vorteilhafterweise durch ein Lochgitter oder eine Netzstruktur oder Frittengewebe gebildet sein.
Die Durchmesser der Löcher sind dabei vorteilhafterweise so gewählt, dass aufgrund der Oberflächenspannung einer in dem Tiegel vorliegenden Materialgemenges kein Material durch die Löcher hindurch aus dem Tiegel entweichen kann.
Das mit dem erfindungsgemäßen carbothermischen Reduktionsverfahren gewonnene Produkt kann bei Bedarf weiteren nachgeschalteten Reinigungsverfahren unterzogen werden. Hierfür sind alle für das jeweilige Produkt geeignete Reinigungsverfahren ein- setzbar. Insbesondere kann mittels des erfindungsgemäßen car- bothermischen Reduktionsverfahrens gewonnenes metallurgisches Silizium zum Zwecke der weiteren Reinigung einer gerichteten Kristallisation oder anderen an sich bekannten Reinigungsverfahren unterzogen werden. Zur Erzielung eines bestimmten Reinheitsgrades, beispielsweise zur Herstellung von solartauglichem Silizium, ist ein geringerer Aufwand erforderlich, da das mittels des erfindungsgemäßen Verfahrens hergestellte metallurgische Silizium bereits eine erhöhte Reinheit aufweist. Bei Verwendung hinreichend reiner Ausgangsmaterialien, d. h. hinreichend reinem Quarz und Kohlenstoff, kann im Idealfall nach Gewinnung des metallurgischen Siliziums sowie dessen gerichteter Kristallisation eine weitere Reinigung unterbleiben. Die gerichtete Kristallisation erfolgt vorteilhafter Weise unmittelbar nach Durchführung der carbothermischen Reduktion, so dass ein erneutes Aufschmelzen des metallurgischen Siliziums nicht erforderlich ist.
Gemäß den vorstehenden Ausführungen sind die erfindungsgemäßen Vorrichtungen zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens somit vorteilhaft zur Gewinnung metallurgischen Siliziums erhöhter Reinheit einsetzbar.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren zweiter Art wird dem Tiegel und damit dem Materialgemenge ein Inertgas derart zugeführt, dass dies eine Durchmischung des Materialgemenges bewirkt. Da in dem Materialgemenge verschiedene Verunreinigungen enthalten sind, die teilweise miteinander reagieren, wird hierdurch die Wahrscheinlichkeit erhöht, dass derartige Verunreinigungen sich so nahe kommen, dass eine Reaktion erfolgt. Bei zumindest einem Teil dieser Reaktionen geht wenigstens eine der beteiligten Verunreinigungen in eine gasförmige Verbindung über, welche in dem Materialgemenge aufsteigt und an' de- ren Oberfläche austritt. In dieser Weise stellt sich ein Reinigungseffekt ein.
Im Folgenden wird die Erfindung anhand von Figuren näher erläutert. Funktional im Wesentlichen gleichwirkende Bestandteile sind darin mit denselben Bezugszeichen versehen. Es zeigen:
Figur 1 Schematische Darstellung einer Ausgestaltungsvariante des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Figur 2 Eine Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens.
Figur 3 Eine Ausgestaltungsvariante einer Tauchlanze einer erfindungsgemäßen Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß der Erfindung.
Figur 4 Tauchlanzenanordnung in einem Ausführungsbei- spiel einer erfindungsgemäßen Vorrichtung.
Figur 5 Eine weitere erfindungsgemäße Vorrichtung mit einer löchrigen Struktur in der Tiegelwandung.
Figur 6 Ein weiteres Ausführungsbeispiel einer erfin- dungsgemäßen Vorrichtung mit einer Tauchlanze,
Figur 7 Ein weiteres Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einer löchrigen Struktur.
Figur 1 zeigt schematisch eine Ausgestaltungsvariante des erfindungsgemäßen Verfahrens, bei welcher mittels carbothermi- scher Reduktion metallurgisches Silizium gewonnen wird. Ohne auf die Verwendung einer Vorrichtung gemäß dem Ausführungsbeispiel der Figur 2 beschränkt zu sein, wird das in der Figur 1 dargestellte erfindungsgemäße Verfahren der leichteren Ver¬ ständlichkeit halber im Folgenden unter Rückgriff auf die in der Figur 2 dargestellte Vorrichtung näher erläutert. Das er- findungsgemäße Verfahren kann jedoch auch in anderen Vorrichtungen realisiert werden.
Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren der Figur 1 wird zunächst durch Ausbildung eines Lichtbogens zwischen den Elektroden 31a und 31b die carbothermische Reduktion von in einem Tiegel 30 befindlichen Quarz mittels des ebenfalls im Tiegel 30 befindlichen Kohlenstoffs, z.B. in Form von Kohle, in Gang gesetzt. Infolgedessen bildet sich im Tiegel 30 eine Schmelze aus, die ungelöste Bestandteile enthalten kann und mit fortlaufender Reaktionsdauer metallurgisches Silizium enthält. Vereinfachend wird dies in den vorliegenden Ausführungen als Materialgemenge 36 bezeichnet. Im Weiteren werden verschiedene Reaktionspart- ner-Trägergasgemische dem Materialgemenge 36 zugeführt. In der Ausgestaltungsvariante des Verfahrens nach Figur 1 handelt es sich anfänglich um ein Materialgemenge aus Quarz (erstes E- dukt) und Kohle. Das Verfahren kann jedoch ebenso zur car- bothermischen Reduktion eines anderen ersten Edukts eingesetzt werden. In der Vorrichtung der Figur 2 erfolgt das Zuführen 10 der verschiedenen Reaktionspartner-Trägergasgemische 34 über Tauchlanzen 32a, 32b.
Im Ausführungsbeispiel der Figur 1 wird durch ein gerichtetes Zuführen des Reaktionspartner-Trägergasgemisches eine oder mehrere Materialströmungen 20 in dem Materialgemenge 36 ausgebildet. Dies wird unter anderem im Zusammenhang mit der Figur 3 näher erläutert werden. Weiterhin wird eine Inertgasströmung 38 über der Tiegelöffnung 29 ausgebildet 12. Diese Inertgasströrαung 38 dient dazu, die an der Oberfläche des Materialgemenges 36 austretenden gasförmigen Verbindungen sowie beigemengtes Trägergas zu erfassen und von der Oberfläche des Materialgemenges 36 zu entfernen. Zur Verbesserung des Abtransports vor allem der gasförmigen Verbindungen, in welchen unerwünschte Verunreinigungen aus dem Materialgemenge 36 gebunden sind, werden im Ausführungsbeispiel der Figur 1 die Inertgasströmungen bildenden Gase und die von dieser erfassten gasförmigen Verbindungen und gegebenenfalls auch erfassten Partikel 44 abgesaugt 14. Zu diesem Zweck ist in der Ausgestaltungsvariante einer erfindungsgemäßen Vorrichtung nach Figur 2 eine Absaugvorrichtung 40 vorgesehen.
Betreffend alle Ausgestaltungsvarianten des erfindungsgemäßen Verfahrens hat es sich als vorteilhaft erwiesen, die Inertgasströmung unter Verwendung wenigstens eines Edelgases auszubilden, da diese zum einen in hoher Reinheit zur Verfügung stehen, sodass ein Verunreinigungseintrag in das Materialgemenge 36 sehr gering ist und überdies nur bei wenigen Reaktionspartnern oder gebildeten gasförmigen Verbindungen oder Trägergasen eine chemische Reaktion zu befürchten ist, wenn diese mit der Inertgasströmung in Kontakt kommen.
Zum Zwecke der Einsparung von Gasen zur Bildung der Inertgasströmung 38 sowie von Trägergas werden im Verfahren nach der Figur 1 die die Inertgasströmung 38 bildenden Gase und das Trägergas von erfassten gasförmigen Verbindungen und Partikeln 44 abgetrennt 16 und in der Inertgasströmung 38 und dem Trägergas wiederverwendet 18. Eine solche Wiederverwertung der' die Inertgasströmung bildenden Gase und des Trägergases ist prinzipiell in allen Ausgestaltungsvarianten des erfindungsgemäßen Verfahrens möglich.
Dabei hat es sich als vorteilhaft erwiesen, wenn als Trägergas und als Inertgasströmung 38 bildendes Gas das gleiche Gas verwendet wird. Bevorzugt kommen hier wiederum Edelgase, insbesondere Argon, aus den bereits oben geschilderten Gründen zum Einsatz. Generell kann dabei die Abtrennung der die Inertgasströmung 38 bildenden Gase bzw. des Trägergases vollständig oder teilweise erfolgen. Bei Verwendung eines einheitlichen Gases für die Inertgasströmung 38 sowie für das Trägergas besteht überdies die Wahlmöglichkeit, die abgetrennten Gasbestandteile in der Inertgasströmung 38 oder als Trägergas wiederzuverwenden. Bei Verwendung verschiedener Gase kann es ü- berdies aufwandsgünstiger sein, nicht alle, sondern lediglich einen Teil der eingesetzten Gase abzutrennen und der Wiederverwendung zuzuführen.
Das erfindungsgemäße Verfahren, insbesondere das in der Figur 1 schematisch wiedergegebene, ist nicht auf eine bestimmte Zuführungsart der Reaktionspartner bzw. des Reaktionspartner- Tragergasgemisch.es 34 beschränkt. Unter anderem kann das Reak- tionspartner-Trägergasgemisch, wie in der Figur 2 dargestellt, über wenigstens eine Tauchlanze 32a, 32b dem Tiegel 30 zugeführt werden. v Derartige Tauchlanzen reichen durch die Oberfläche des Materialgemenges 36 hindurch und enden in einer vorteilhaften Ausgestaltungsvariante möglichst nahe über dem Boden des Tiegels 30. Auf diese Weise ist gewährleistet, dass das Reaktionspartner-Trägergasgemisch einen möglichst langen Weg durch das Materialgemenge 36 nimmt und auf diese Weise mit möglichst vielen der darin vorhandenen Verunreinigungen reagieren kann. Dasselbe gilt,' wenn das Reaktionspartner- Trägergasgemisch nur aus Reaktionsgasen besteht. Zum Zwecke der besseren Handhabbarkeit reaktiver Gase und einer effizienten Führung von Inertgasströmung ist die Ausgestaltungsvariante einer erfindungsgemäßen Vorrichtung nach Figur 2 mit einer Reaktionskammer 42 versehen, in welcher die Reinigungsprozesse ablaufen.
Wie bereits erwähnt, ist es bei dem erfindungsgemäßen Verfahren nicht von grundsätzlicher Bedeutung, in welcher Weise das Reaktionspartner-Trägergasgemisch, bzw. Reaktionsgase allein, dem Tiegel zugeführt werden. Insbesondere kann eine Zufuhr ü- ber einfache Tauchlanzen erfolgen, welche lediglich aus einer Röhre gebildet sind.
In einer bevorzugten Ausgestaltungsvariante der Erfindung sind diese einfachen Tauchlanzen derart verbessert, dass in ihren in den Tiegel bzw. in das Materialgemenge ragenden Öffnungen poröse Elemente vorgesehen sind, über welche ein den Tauchlanzen zugeführtes Reaktionspartner-Trägergasgemisch dem Tiegel und damit dem darin befindlichen Materialgemenge zuführbar ist. Vorzugsweise handelt es sich hierbei um einen Stopfen o- der Pfropfen aus porösem Material, insbesondere aus porösem gesinterten Material. Das den Tauchlanzen zugeführte Reaktionspartner-Trägergasgemisch gelangt durch in den porösen Elementen vorhandene feine Kanäle in das Materialgemenge. Da ein poröses Element' eine Vielzahl solcher Kanäle enthält, wird das Reaktionspartner-Trägergasgemisch in unterschiedlichen Richtungen in das Materialgemenge abgegeben. Dies hat eine bessere Durchsetzung des Materialgemenges mit dem Reaktionspartner- Trägergasgemisch zur Folge.
Der Einsatz von porösen Elementen ist selbstverständlich nicht auf die beschriebenen einfachen Tauchlanzen beschränkt, welche lediglich aus einer Röhre gebildet sind. Beispielsweise können auch Tauchlanzen zum Einsatz kommen, welche mindestens zwei Öffnungen aufweisen, die in dem Materialgemenge angeordnet werden können. Insbesondere können eine oder mehrere Öffnungen an einer Stirnseite der Tauchlanze angebracht sein, während eine oder mehrere Öffnungen an der Röhrenfläche einer oder mehrerer Tauchlanzen angeordnet sind. Wenigstens in einem Teil dieser Öffnungen können poröse Elemente vorgesehen sein.
Das Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Vorrichtung der Figur 2 hingegen weist eine besondere Ausgestaltung der Tauchlanzen 32a, 32b auf. So sind in' zumindest einer Tauchlanze 32a, 32b mindestens zwei Rohre angeordnet, über deren Öffnungen das Reaktionspartner-Trägergasgemisch 34 dem Materialgemenge 36 in verschiedenen Richtungen zuführbar ist.
Poröse Elemente der oben beschriebenen Art können auch in Öffnungen solcher Rohre vorgesehen sein.
Figur 3 zeigt eine Ausgestaltungsvariante einer Tauchlanze 52, welche diese Eigenschaften aufweist. So sind in dieser ein erstes 54 und ein zweites Rohr 56 angeordnet. Über diese können gleiche oder verschiedene Reaktionspartner- Trägergasgemische 34 dem Materialgemenge 36 zugeführt werden. Jedes der Rohre 54, 56 weist an seinem unteren Ende eine Öffnung 60, 62 auf. Über diese werden die jeweiligen Reaktionspartner-Trägergasgemische dem Materialgemenge 36 zugeführt. Diese Öffnungen 60, 62 sind dabei derart unterschiedlich ausgestaltet, dass die jeweiligen Reaktionspartner- Trägergasgemische in verschiedenen Richtungen 55, 57 dem Materialgemenge 36 zugeführt werden können. So ist in der Ausgestaltungsvariante der Figur 3 die Öffnung 60 des ersten Rohres 54 so ausgebildet, dass die Zufuhrrichtung 55 für das Reakti- onspartner-Trägergasgemisch mit einem gewissen Öffnungswinkel nach links unten weist, wogegen die Zufuhrrichtung 57, welche sich aus der Öffnung 62 des zweiten Rohres 56 ergibt, im Wesentlichen nach rechts unten weist.
Auf diese Weise kann eine bessere Durchsetzung des Materialgemenges 36 mit dem zugeführten Reaktionspartner- Trägergasgemisch 34 erzielt werden. Dies um so mehr, wenn wenigstens ein Rohr 54 oder 56 mit einem schaltbaren Ventil versehen ist. Dies ermöglicht eine zeitlich veränderliche Zufuhrrichtung des Reaktionspartner-Trägergasgemisches, sodass in zeitlicher Abfolge unterschiedliche Materialströmungen in dem Materialgemenge 36 ausbildbar sind, was zu einer homogeneren Verteilung des Reaktionspartner-Trägergasgemisches in dem Materialgemenge 36 führt.
Zur weiteren Verbesserung der homogenen Verteilung des Reaktionspartner-Trägergasgemisches 34 in dem Materialgemenge 36 können mehrere Tauchlanzen mit schaltbaren Rohren vorgesehen sein, deren jeweilige Zufuhrrichtungen so ausgerichtet sind, dass sich durch Schaltung der Ventile einzelner Rohre verschiedener Tauchlanzen verschiedene Materialströmungen ausbilden lassen.
Figur 4 zeigt schematisch für eine solche vorteilhafte Ausges- taltungsvariante der erfindungsgemäßen Vorrichtung die Anordnung der Tauchlanzen 52a, 52b, 52c, 52d, 52e, 52f. Jede dieser Tauchlanzen besitzt ein erstes und ein zweites Rohr. Die Zufuhrrichtungen des jeweiligen ersten Rohres 55a, 55b, 55c, 55d, 55e, 55f sowie die jeweiligen Zufuhrrichtungen des zweiten Rohres 57a, 57b, 57c, 57d, 57e, 57f sind ebenfalls schematisch dargestellt. All diese Zufuhrrichtungen 55a, 55b, 55c, 55d, 55e, 55f, 57a, 57b, 57c, 57d, 57e, 57f liegen im Wesent- liehen in einer Ebene, die parallel zur Oberfläche des Materialgemenges 36 bzw. senkrecht zur vertikalen Erstreckungsrich- tung der schematisch angedeuteten Elektroden 31a, 31b verläuft. Dies ist jedoch nicht zwingend erforderlich. Je nach Tiefe des eingesetzten Tiegels können Tauchlanzen und Öffnungen der Rohre in diesen Tauchlanzen derart angeordnet sein, dass zumindest teilweise Materialströmungen mit vertikalen Bewegungsanteilen ausbildbar sind.
Die Öffnungen aller Rohre des Ausführungsbeispiels der Figur 4 sind schaltbar, insbesondere durch Ventile. Hierdurch sind unterschiedliche Materialströmungen ausbildbar, insbesondere können in zeitlicher Abfolge unterschiedliche Strömungen zur Durchmischung der Materialien mit dem zugeführten Reaktionspartner-Trägergasgemischen ausgebildet werden. Werden beispielsweise die Öffnungen der ersten Rohre der Tauchlanzen 52a, 52b, 52c, 52d geöffnet und die Öffnungen aller anderen Rohre geschlossen, so bildet .sich eine in etwa kreisförmige Materialströmung entgegen dem Uhrzeigersinn aus, wie anhand der Zufuhrrichtungen 55a, 55b, 55c, 55d der betroffen Rohre nachvollziehbar ist. Durch geeignete Schaltung der Öffnungen der Rohre in den Tauchlanzen 52a, 52b, 52c, 52d, 52e, 52f sind offensichtlich eine Vielzahl anderer Materialströmungen ausbildbar, insbesondere Dreiecksströmungen. Diese können teilweise auch lokal im Tiegel begrenzt ausgebildet werden. Weiter sind an verschiedenen Orten innerhalb des Materialgemenges unterschiedliche Strömungen ausbildbar.
Figur 5 zeigt schematisch eine weitere erfindungsgemäße Vorrichtung. Diese weist nunmehr keine Tauchlanzen auf, sondern ist stattdessen mit einem Tiegel 70 versehen, dessen Tiegelwandung eine löchrige Struktur 72 in Form eines Lochgitters 72 aufweist. Über diese ist ein Reaktionspartner-Trägergasgemisch 34 wiederum dem Materialgemenge 36 zuführbar. Die Öffnung in dem Lochgitter 72, bzw. der löchrigen Struktur allgemein, sind dabei vorteilhafterweise derart dimensioniert, dass aufgrund der Oberflächenspannung des Materialgemenges 36, d.h. insbesondere der Schmelze, das Materialgemenge 36 nicht aus dem Tiegel 70 austreten kann. Alternativ kann ein Austritt der Schmelze 36 durch die' löchrige Struktur bzw. das Lochgitter 72 durch einen hohen Fluss des Reaktionspartner- Tragergasgemisch.es bzw. einen hohen Druck des Reaktionspartner-Trägergasgemisches 34 verhindert werden.
Nach Zufuhr des Reaktionspartner-Trägergasgemisches 34 zu dem Materialgemenge 36 reagieren wiederum die Reaktionspartner mit dort vorhandenen Verunreinigungen zu gasförmigen Verbindungen, welche selbständig oder durch Mitführung im Trägergas an die Oberfläche des Materialgemenges 36, bzw. die Tiegelöffnung 29, transportiert werden. Dort treten sie aus dem Materialgemenge aus und werden wiederum von einer Inertgasströmung 38 erfasst, zu deren Ausbildung eine Vorrichtung 76 vorgesehen ist. Diese kann beispielsweise durch eine Düse gebildet sein, durch welche ein Edelgas ausströmt. Die Elektroden 31a, 31b sind in allen Ausgestaltungsvarianten der erfindungsgemäßen Vorrichtung nachführbar ausgeführt, um deren Abbrennen ausgleichen zu können .
Obwohl zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens nicht zwingend erforderlich, wird auch in dem Ausführungsbeispiel der Figur 5 die Ausbildung der IntertgasstrÖmung 38 durch eine Absaugvorrichtung 40 unterstützt. Durch die resultierende Inertgasströmung werden die gasförmigen Verbindungen, das Trägergas sowie etwaige mitgeführte Partikel einer Wiederaufbereitungsvorrichtung 74 zugeführt, mittels welcher die Inertgasströmung bildenden Gase und/oder das Trägergas von den er- fassten gasförmigen Verbindungen und Partikeln 44 zumindest teilweise abtrennbar sind. Zu diesem Zwecke können beispielsweise eine oder mehrere Kühlfallen in der Wiederaufbereitungsvorrichtung 74 vorgesehen sein. Eine Wiederaufbereitungsvorrichtung ist offensichtlich bei allen erfindungsgemäßen Vorrichtungen in vorteilhafter Weise vorsehbar.
Wie im Ausführungsbeispiel der Figur 5 schematisch angedeutet, sind die mittels der Wiederaufbereitungsvorrichtung 74 abgetrennten die Inertgasströmung bildenden Gase 138 und das abgetrennte Trägergas 134 der Inertgasströmung 38 bzw. dem Reaktionspartner-Trägergasgemisch 34 wieder zuführbar. Die abgetrennten gasförmigen Verbindungen und Partikel 144 hingegen werden aus der erfindungsgemäßen Vorrichtung ausgeschleust.
Figur 6 zeigt ein weiteres Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einer Tauchlanze 232. Zur Durchführung der carbothermischen Reduktion sind wiederum Elektroden 31a, 31b vorgesehen. Die Tauchlanze 232 ist mit einer mit einer löchrigen Struktur 236 versehenen Verteilerplatte 234 derart verbunden, dass ein der Tauchlanze 232 zugeführtes Re- aktionspartner-Trägergasgemisch 34 über die Verteilerplatte 234 einem in dem Tiegel 230 befindlichen Materialgemenge 36 zugeführt werden kann. In dem Ausführungsbeispiel der Figur 6 ist lediglich eine Verteilerplatte 234 vorgesehen, welche nur mit einer Tauchlanze 232 verbunden ist. Daneben kann eine Verteilerplatte auch mit mehreren Tauchlanzen verbunden sein. Des- Weiteren besteht die Möglichkeit, mehrere Tauchlanzen vorzusehen, von welchen eine oder mehrere jeweils mit einer gesonderten Verteilerplatte verbunden sind.
Figur 7 illustriert ein weiteres Ausführungsbeispiel einer erfindungsgemäßen Vorrichtung mit einer löchrigen Struktur. Zur Durchführung der carbotherrαischen Reduktion sind auch hier E- lektroden 31a, 31b vorgesehen. In der Vorrichtung ist ferner ein doppelwandiger Tiegel 270 vorgesehen, welcher eine innere Tiegelwandung 274 sowie eine äußere Tiegelwandung 276 aufweist. Zusammen bilden diese Tiegelwandungen 274, 276 einen Hohlraum 278 aus. In der inneren Tiegelwandung 274 ist eine löchrige Struktur 272 angeordnet, die in der Ausgestaltungsvariante der Figur 7 wiederum als Lochgitter ausgeführt ist. Es kann sich prinzipiell jedoch auch um ein einzelnes oder einige Löcher in der inneren Tiegelwandung 274 handeln.
Das Reaktionspartner-Trägergasgemisch 34 kann über eine in der Figur 7 lediglich schematisch dargestellte Gaszuführung 280 in den Hohlraum 278 geleitet und an die löchrige Struktur 272, bzw. das Lochgitter 272, herangeführt werden. Von hier aus kann das Reaktionspartner-Trägergasgemisch durch die löchrige Struktur des Lochgitters 272 hindurch der Schmelze 36 zugeführt werden, wie dies im Grundsatz bereits im Zusammenhang mit dem Ausführungsbeispiel der Figur 5 erörtert wurde.
Die Ausführungsbeispiele erfindungsgemäßer Vorrichtungen der Figuren 6 und 7 können selbstverständlich in analoger Weise wie die Vorrichtungen gemäß den Figuren 2 und 5 mit Vorrichtungen zur Ausbildung einer Inertgasströmung, einer Wiederaufbereitungsvorrichtung und/oder einer Kühlfalle ausgestattet sein.
Bislang wurden unter anderem anhand der Figuren 2 bis 7 Ausführungsformen des erfindungsgemäßen Verfahrens sowie Ausführungsformen von erfindungsgemäßen Vorrichtungen zur Durchführung dieses Verfahrens erläutert. Die Ausführungen zu den Figuren 2 bis 5 können darüber hinaus auf das erfindungsgemäße Verfahren zweiter Art übertragen werden. Hierzu ist lediglich erforderlich, dass anstelle des Reaktionspartner- Trägergasgerttisches 34 wenigstens ein Inertgas verwendet wird, welches dem Tiegel und damit dem Materialgemenge anstatt des Reaktionspartner-Trägergasgemisches zugeführt wird. Unter die¬ ser Vorraussetzung können die erfindungsgemäßen Vorrichtungen und insbesondere die in den Figuren dargestellten Ausführungsvarianten erfindungsgemäßer Vorrichtungen auch zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens zweiter Art eingesetzt werden.
Sollen die erfindungsgemäßen Vorrichtungen ausschließlich dazu verwendet werden, Inertgas dem Tiegel, bzw. dem darin befindlichen Materialgemenge, zuzuführen, so können für die gasleitenden Elemente, beispielsweise die Gaszuhrüng 280, die innere und äußere Tiegelwandung 274, 276, Tauchlanzen oder in Tauchlanzen angeordnete Rohre, zumindest teilweise andere Materialien verwendet werden, da Inertgase bei weitem weniger reaktiv sind als ein Reaktionspartner-Trägergasgemisch. Aus diesem Grund werden die gaseführenden Elemente weitaus weniger stark angegriffen.
Zum Zwecke der Zuführung des ersten Edukts und/oder Kohlenstoffs während des Betriebs ist in den Ausgestaltungsvarianten der Figuren 2, 5, 6 und 7 jeweils eine Schüttöffnung 28 vorgesehen, über welche die genannten Materialien in den Tiegel 30 eingebracht werden können, ohne dass hierzu der Reduktionspro- zess unterbrochen werden müsste. Bezugszeichenliste
8 Ausbilden Lichtbogen zwischen Elektroden und Reduktion
Quarz
10 Zuführen Reaktionspartner-Trägergasgemisch
12 Ausbilden Inertgasströmung
14 Absaugen
16 Abtrennen Inertgasströmung bildende Gase und Trägergas
18 Wiederverwendung Inertgasströmung bildende Gase und
Trägergas
20 Ausbilden Schmelzeströmung
28 Schüttöffnung
29 Tiegelöffnung
30 Tiegel 31a Elektrode 31b Elektrode 32 Tauchlanze 32a Tauchlanze 32b Tauchlanze
34 Reaktionspartner-Trägergasgemisch
36 Materialgemenge
38 Intergasströmung
40 Absaugvorrichtung 42 Reaktionskammer
44 Partikel, gasförmige Verbindungen, Trägergas
45 Partikel, gasförmige Verbindungen, Trägergas
52 Tauchlanze
52a Tauchlanze b Tauchlanze c Tauchlanze d Tauchlanze e Tauchlanze f Tauchlanze erstes Rohr Zufuhrrichtung erstes Rohr a Zufuhrrichtung erstes Rohr b Zufuhrrichtung erstes Rohr c Zufuhrrichtung erstes Rohr d Zufuhrrichtung erstes Rohr e Zufuhrrichtung erstes Rohr f Zufuhrrichtung erstes Rohr zweites Rohr Züfuhrrichtung zweites Rohr a Zufuhrrichtung zweites Rohr b Zufuhrrichtung zweites Rohr c Zufuhrrichtung zweites Rohr d Zufuhrrichtung zweites Rohr e Zufuhrrichtung zweites Rohr f Zufuhrrichtung zweites Rohr
Öffnung erstes Rohr Öffnung zweites Rohr
Tiegel Lochgitter WiederaufbereitungsVorrichtung WiederaufbereitungsVorrichtung Vorrichtung zur Ausbildung Inertgasströmung Vorrichtung zur Ausbildung Inertgasströmung 134 abgetrenntes Trägergas
138 abgetrennte InertgasStrömung bildende Gase
144 abgetrennte gasförmige Verbindungen und Partikel
230 Tiegel
232 Tauchlanze
234 Verteilerplatte
236 löchrige Struktur
270 Tiegel
272 Lochgitter
274 innere Tiegelwandung
276 äußere Tiegelwandung
278 Hohlraum
280 GasZuführung

Claims

Patentansprüche
1. Carbothermisches Reduktionsverfahren,- bei welchem aus einem ersten Edukt und Kohlenstoff mittels (carbothermischer Reduktion in einem Tiegel (30) ein Produkt gewonnen wird, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass während der carbothermischen Reduktion wenigstens zeitweise einem in dem Tiegel (30) befindlichen Materialgemenge (36) mindestens ein Reaktionspartner zugeführt wird (10) , welcher mit wenigstens einer in dem ersten Edukt (36) oder dem Kohlenstoff (36) vorhandenen Verunreinigung derart reagiert, dass diese in eine gasförmige Verbindung (44) überführt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass über einer Tiegelöffnung (29) eine Inertgasströmung (38) ausgebildet wird (12) .
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens ein Reaktionsgas als Reaktionspartner eingesetzt wird.
4. Verfahren nach Anspruch 3, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass als das wenigstens eine Reaktionsgas Chlorgas, Chlorwasserstoff oder Wasserstoff verwendet wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 4, . d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass das wenigstens eine Reaktionsgas über wenigstens eine 'Tauchlanze (32a, 32b, 52, 52a) und/oder wenigstens eine löchrige Struktur (72) in einer Tiegelwandung zugeführt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass mehrere Reaktionspartner nacheinander zugeführt werden.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass eine Mischung (34) aus mehreren Reaktionspartnern zugeführt wird (10) .
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens ein Reaktionspartner einem Trägergas beigemischt und zusammen mit diesem dem Materialgemenge zugeführt wird (10) .
9. Verfahren nach Anspruch 8, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass als Trägergas ein inertes Gas, vorzugsweise Argon, eingesetzt wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die mehreren Reaktionspartner dem Trägergas zeitlich versetzt beigemischt werden.,
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 9, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass mehrere Reaktionspartner gleichzeitig dem Trägergas beigemischt werden oder eine Mischung mehrerer Reaktionspartner dem Trägergas beigemischt wird.
12. Verfahren nach Anspruch 10, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die Reaktionsgase Chlorgas, Chlorwasserstoff und Wasserstoff dem Trägergas zeitlich versetzt beigemischt werden.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 12, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass das Trägergas und die beigemischten Reaktionspartner über wenigstens eine Tauchlanze (32a, 32b, 52, 52a) und/oder eine löchrige Struktur (72) in einer Tiegelwandung zugeführt werden.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 13, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die wenigstens eine Verunreinigung durch eine chemische Oxidati- on oder eine thermische Reaktion in eine gasförmige Verbindung (44) überführt wird.
15. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 14, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass als erstes Edukt Quarz verwendet und Silizium als Produkt gewonnen , wird.
16. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 15, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die I- nertgasStrömung (38) unter Verwendung wenigstens eines E- delgases, vorzugsweise Argon, ausgebildet wird.
17. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 15, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die die Inertgasströmung (38) bildenden Gase und/oder die gasförmigen Verbindungen (44) abgesaugt (14) werden.
18. Verfahren nach Anspruch 17, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die abgesaugten Gase und/oder gasförmigen Verbindungen einer Kühlfalle (74) zugeführt werden.
19. Verfahren nach Anspruch 2 und einem der Ansprüche 8 bis 18, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass als Trägergas und die Inertgasströmung (38) bildendes Gas das gleiche Gas, vorzugsweise 'Argon, verwendet wird.
20. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 19, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die die Inertgasströmung (38) bildenden Gase von den erfassten gasförmigen Verbindungen (44) und/oder erfassten Partikeln (44) zumindest teilweise abgetrennt (16) und in der Inert- gasströmung (138) oder als Trägergas (134) wiederverwendet werden.
21. Verfahren nach einem der Ansprüche 8 bis 20, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass das Trägergas von den erfassten gasförmigen Verbindungen (44) und/oder erfassten Partikeln (44) zumindest teilweise abgetrennt (16) und in der Inertgasströmung (138) oder als Trägergas (134) wiederverwendet wird (18) .
22. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 21, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass durch das Zuführen (10) des Reaktionspartners oder eines Reaktionspartners mit beigemischtem Trägergas Materialströmungen im Tiegel (30) ausgebildet werden (20) .
23. Verfahren nach Anspruch 22, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass zur Ausbildung (20) von Materialströmungen im Tiegel (30) Reaktionspartner oder Reaktionspartner mit beigemischtem Trägergas an verschiedenen Stellen dem Materialgemenge (36) zugeführt werden und/oder in verschiedenen Richtungen (55, 55a, 55b, 57, 57a, 57b) in das Materialgemenge (36) abgegeben werden.
24. Verfahren nach einem der Ansprüche 22 bis 23, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass mehrere lokale Materialströmungen ausgebildet werden.
25. Verfahren nach einem der Ansprüche 22 bis 24, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass in zeitlicher Abfolge verschiedene Materialströmungen ausgebildet werden.
26. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 25 aufweisend
- wenigstens zwei Elektroden;
- einen Tiegel (30) ; d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens eine Tauchlanze (32a, 32b, 52, 52a) vorgesehen ist, über welche ein Reaktionspartner-Trägergasgemisch (34) einem in dem Tiegel (30) befindlichen Materialgemenge (36) zuführbar ist.
27. Schmelzereinigungsvorrichtung nach Anspruch 26, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens eine Tauchlanze (32a, 32b; 232) mindestens zwei innerhalb des Tiegels (30) angeordnete Öffnungen aufweist.
28. Schmelzereinigungsvorrichtung nach einem der Ansprüche 26 bis 27, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens eine Tauchlanze (32a, 32b; 232) ein poröses Element aufweist, über welches eine der wenigstens einen Tauchlanze zugeführtes Reaktionspartner-Trägergasgemisch (34) dem Materialgemenge (36) zuführbar ist, vorzugsweise einen Stopfen aus porösem Material.
29. Schmelzereinigungsvorrichtung nach Anspruch 27, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens eine Tauchlanze (232) mit einer mit einer löchrigen Struktur (236) versehenen Verteilerplatte (234) derart verbunden ist, dass ein der Tauchlanze (232) zugeführtes Reaktionspartner-Trägergemisch (34) über die Verteilerplatte (234) dem Materialgemenge (36) zuführbar ist.
30. Vorrichtung nach Anspruch 26, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass in zumindest einer Tauchlanze (52, 52a, 52b) mindestens zwei Rohre (54, 56) angeordnet sind, über deren Öffnungen (60, 62) das Reaktionspartner-Trägergasgemisch (34) dem Materialgemenge (36) in verschiedenen Richtungen (55, 57) zuführbar ist.
31. Vorrichtung nach Anspruch 26, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens ein Rohr (55, 55a, 57, 57a) mit einem schaltbaren Ventil versehen ist.
32. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 26 oder 30 bis 31, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass - sechs Tauchlanzen (52a, 52b, 52c, 52d, 52e, 52f) vorgesehen sind;
- in jeder Tauchlanze (52a, 52b, 52c, 52d, 52e, 52f) zwei Rohre (55a, 55b, 55c, 55d, 55e, 55f) angeordnet sind;
- vier Tauchlanzen (52a, 52b, 52c, 52d) in dem Tiegel auf den Eckpunkten eines Rechtecks und zwei (52e, 52f) im Innern des durch diese vier Tauchlanzen (52a, 52b, 52c, 52d) gebildeten Rechtecks angeordnet sind.
33. Vorrichtung nach Anspruch 32, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die Rohre einer ersten (52a) der auf den Ecken des Rechtecks angeordneten Tauchlanzen derart eingerichtet rsind, dass über die Öffnung eines Rohres der ersten Tauchlanze (52a) das Reaktionspartner-Trägergasgemisch (34) dem Materialgemenge (36) in einer Richtung (55a) zuführbar ist, die sich von der Richtung (57a), unter welcher über das andere Rohr das Reaktionspartner-Trägergemisch (34) zuführbar ist, in einer Horizontalebene um einen Winkel von ca. 90° unterscheidet .
34. Vorrichtung nach Anspruch 33, d a d u r c h g e .k e n n z e i c h n e t, dass die Rohre einer zweiten Tauchlanze (52d) , welche ebenfalls auf einer Ecke des Rechtecks angeordnet ,und der ersten diagonal gegenüberliegend angeordnet ist, derart eingerichtet sind, dass über die Öffnung eines Rohres der zweiten Tauchlanze (52d) das Reaktionspartner- Trägergasgemisch (34) dem Materialgemenge (36) in einer Richtung zuführbar ist, die sich von der Richtung, unter welcher über das andere Rohr das Reaktionspartner- Trägergemisch (34) zuführbar ist, in einer Horizontalebene um einen Winkel von ca. 90° unterscheidet.
35. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 25 mit einem Tiegel (70; 270), d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die Tiegelwandung (274) wenigstens eine löchrige Struktur (72; 272) aufweist, über welche ein Reaktionspartner- Trägergasgemisch (34) dem Materialgemenge (36) zuführbar ist.
36. Vorrichtung nach Anspruch 35, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die löchrige Struktur (72) durch ein Lochgitter (72) oder eine Netzstruktur oder ein Frittengewebe gebildet ist.
37. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 26 bis 36, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass eine Vorrichtung (76) zur Ausbildung einer Inertgasströmung
(38) über der Tiegelöffnung (29) vorgesehen ist.
38. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 26 bis 37, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass eine Absaugvorrichtung (40) vorgesehen ist.
39. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 26 bis 38, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass eine Wiederaufbereitungsvorrichtung (74) vorgesehen ist, mittels welcher die Inertgasströmung (38) bildenden Gase und/oder das Trägergas von erfassten gasförmigen Verbindungen und Partikeln (44) zumindest teilweise abtrennbar ist .
40. Verwendung der Vorrichtung nach einem der Ansprüche 26 bis 39 zur Siliziumgewinnung.
41. Carbothermisches Reduktionsverfahren, bei welchem aus einem ersten Edukt und Kohlenstoff mittels carbothermischer Reduktion in einem Tiegel (30) ein Produkt gewonnen wird, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass während der carbothermischen Reduktion wenigstens zeitweise einem in dem Tiegel (30) befindlichen Materialgemenge (36) wenigstens ein Inertgas derart zugeführt wird, dass dies eine Durchmischung des Materialgemenges (36) bewirkt.
42. Verfahren nach Anspruch 41, d a d u r c h g e1 k e n n z e i c h n e t, dass wenigstens eine Inertgas über wenigstens eine Tauchlanze (32a, 32b, 52, 52a) und/oder wenigstens eine löchrige Struktur (72) in einer Tiegelwandung zugeführt wird.
43. Verfahren nach einem der Ansprüche 41 bis 42, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass eine Inertgasströmung (38) über einer Tiegelöffnung (29) ausgebildet wird.
44. Verfahren nach einem der Ansprüche 41 bis 43, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass als erstes Edukt Quarz verwendet und Silizium als Produkt gewonnen wird.
45. Verfahren nach einem der Ansprüche 41 bis 44, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die I- nertgasStrömung (38) unter Verwendung wenigstens eines Edelgases, vorzugsweise Argon, ausgebildet wird.
46. Verfahren nach einem der Ansprüche 41 bis 45, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die die InertgasStrömung (38) bildenden Gase und/oder aus dem Materialgemenge (36) ausgetretene gasförmige Verbindungen (44) abgesaugt werden.
47. Verfahren nach Anspruch 46, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die abgesaugten Gase und/oder gasförmigen Verbindungen einer Kühlfalle (74) zugeführt werden.
48. Verfahren nach einem der Ansprüche 43 bis 47, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die die Inertgasströmung (38) bildenden Gase von den erfassten gasförmigen Verbindungen (44) und/oder erfassten Partikeln (44) zumindest teilweise abgetrennt und in der I- nertgasStrömung (138) wiederverwendet oder dem Materialgemenge (36) 'zugeführt werden.
49. Verfahren nach einem der Ansprüche 41 bis 48, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass das dem Materialgemenge (36) zugeführte wenigstens eine Inertgas von erfassten gasförmigen Verbindungen (44) und/oder erfassten Partikeln (44) zumindest teilweise abgetrennt und dem Materialgemenge (36) erneut zugeführt oder in der I- nertgasStrömung (138) wiederverwendet wird.
50. Verfahren nach einem der Ansprüche 41 bis 49, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass durch das Zuführen des wenigstens einen Inertgases in das Materialgemenge (36) Materialströmungen ausgebildet werden.
51. Verfahren nach Anspruch 50, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass zur Ausbildung von Materialströmungen das wenigstens eine I- nertgas an verschiedenen Stellen dem Materialgemenge (36) zugeführt und/oder in verschiedenen Richtungen (55, 55a, 55b, 57, 57a, 57b) in das Materialgemenge (36) abgegeben wird.
52. Verfahren nach einem der Ansprüche 50 bis 51, d a 'd u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass mehrere lokale Materialströmungen ausgebildet werden.
53. Verfahren nach einem der Ansprüche 50 bis 52, d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass in zeitlicher Abfolge verschiedene Materialströmungen ausgebildet werden.
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