WO2007082499A1 - Membran-elektroden-einheit für eine niedertemperatur-brennstoffzelle sowie verfahren zu dessen herstellung - Google Patents

Membran-elektroden-einheit für eine niedertemperatur-brennstoffzelle sowie verfahren zu dessen herstellung Download PDF

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Norbert Commerscheidt
Tanja WÜST
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Definitions

  • the invention relates to a low-temperature fuel cell, in particular the membrane-electrode assembly (MEA) of a polymer electrolyte membrane fuel cell.
  • MEA membrane-electrode assembly
  • PEM fuel cell Polymer electrolyte membrane fuel cell currently the largest application potential. Because of its high power density and low operating temperatures, it is universally applicable and requires only a relatively simple system technology. In the literature, the English abbreviation PEM fuel cell is used predominantly. It stands for “Proton Exchange Membrane” and refers to the proton conducting polymer film used as the electrolyte in this type of fuel cell.
  • the PEM fuel cell is operated with hydrogen and oxygen (air).
  • the working temperature is regularly at 40 to 80 0 C. It has a compact design and achieves a good energy / weight ratio. The efficiency is approximately 50 percent.
  • direct alcohol fuel cells As an alternative to hydrogen-fueled polymer electrolyte membrane fuel cells, in particular the so-called direct alcohol fuel cells are investigated. These use a fuel which is liquid at room temperature, such as, for example, methanol, which directly in the fuel cell, that is without prior reformation, electrochemical is implemented mixed.
  • methanol which directly in the fuel cell, that is without prior reformation, electrochemical is implemented mixed.
  • the advantages of the direct methanol fuel cell are, in particular, the low system volume and weight, the simple design, simple operation with fast response and low investment and operating costs.
  • MEA membrane electrode assembly
  • Nafion® membranes usually have a thickness between 20 and 100 microns. In operation, its water content is about 20 to 40% and the electrical conductivity about 0.1 Sem '1 .
  • the electrodes are porous to allow the supply of reactants and the removal of product water. They are coated on the side facing the membrane with a noble metal-containing catalyst. Usually, platinum is deposited finely distributed on specially treated carbon mats. The coated carbon mats are then hot pressed with the membrane.
  • the polymer electrolyte membrane partially extends into the porous electrode structure.
  • a gas-catalyst-electrolyte interface forms (so-called three-phase interface).
  • the catalyst must be both gas and proton conductor and the electron conductor Have contact. At these reaction centers, the electrochemical processes take place.
  • the disadvantage is that the proton-conducting membrane swells or expands during operation of the fuel cell.
  • the electrodes are usually made of carbon fabric or carbon nonwoven, which do not have this extent. Therefore, a shear stress often occurs at the composite parts between the electrode and the membrane, which can lead to disadvantageous detachment of the electrode from the membrane. This usually reduces the performance of the membrane-electrode assembly (MEA). This problem is increasingly evident in direct methanol fuel cells (DMFC), where the membrane is regularly very thick and therefore a particularly strong swelling occurs.
  • DMFC direct methanol fuel cells
  • the object of the invention is to provide a fuel cell system with at least one fuel cell, which has an improved adhesion between the membrane-electrode assembly and the catalytically coated diffusion layer. Furthermore, it is the object of the invention to provide a method for producing such an improved fuel cell.
  • the invention is based on the idea of providing the membrane-electrode assemblies with improved adhesion.
  • the improved adhesion can be achieved in particular with a suitable adhesive, for example by the application of additional Nafion 8 or epoxy, wherein the application is carried out in contrast to the prior art is not flat, but only locally, such as. B. in the form of individual points, lines or cross or honeycomb patterns occurs.
  • the cross sections of the punctiform are not flat, but only locally, such as. B. in the form of individual points, lines or cross or honeycomb patterns occurs.
  • Adhesive points or the line widths of the linear splices are advantageously in the range of about 0.3 to 1 mm.
  • a surface application in an amount required for the bonding is not advantageous because it reduces the mass transport in the diffusion layer and thus also the performance of the cell is reduced. With the additional locally defined splices, however, the performance is not significantly reduced, the stability against tensile and
  • the membrane electrode unit according to the invention has an advantageous effect in that z. B. by forming the adhesive additional Nafion ® application in line form within the diffusion layer advantageously creates a barrier for a cross-flow impermeable barrier.
  • the MEA according to the invention in the direction facing the bipolar plate has regions which serve to absorb shear stresses. For example, via friction-enhancing layers or adhesive layers.
  • FIG. 1 Schematic half-section through a membrane electrode assembly according to the prior
  • FIG. 1 shows the toothing of electrodes (E) and
  • an additional bond (7) which is applied locally defined as dots or lines before pressing the polymer electrolyte membrane and the electrode.
  • This additional bond for example of Nafion ®, leads to a far-reaching integration of the polymer electrolyte membrane and the electrode, as it advantageously passes through the individual carbon carrier particles (2) to the diffusion layer (1).
  • the elongation generated by the swelling of the polymer electrolyte membrane is now significantly reduced by the toothing with the electrode. Thus, it is advantageous not so easy to cracks between the individual carbon carrier layers.

Abstract

Die Erfindung betrifft eine Niedertemperatur-Brennstoffzelle sowie ein Verfahren zur Herstellung derselben, mit einer Membran und zwei daran angeordneten Elektroden, umfassend jeweils eine Diffusionsschicht sowie eine Kohlenstoffträgerschicht mit Katalysator. Sie ist dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens eine Diffusionsschicht und die Membran über lokal definierte Klebestellen miteinander verklebt sind, wobei die lokal definierten Klebstellen maximal 30 % der zu verbindenden Grenzfläche ausmachen. Die Klebstellen sind dabei nicht flächig sondern lokal definiert, insbesondere punkt- oder linienförmig. Diese zusätzliche Verklebung, beispielsweise aus Nafion®, führt zu einer weit reichenden Verzahnung von Polymerelektrolytmembran und Elektrode, da sie vorteilhaft weiter durch die einzelnen Kohlenstoffträgerpartikel bis zur Diffusionsschicht reichen kann. Die durch die Quellung der Polymerelektrolytmembran erzeugte Dehnung wird durch die Verzahnung mit der Elektrode nunmehr deutlich reduziert . Somit kommt es vorteilhaft nicht mehr so leicht zu Rissen innerhalb der Kohlenstoff trägerlagen.

Description

Beschreibung
Membran-Elektroden-Einheit für eine Niedertemperatur-Brennstoffzelle sowie Verfahren zu dessen Herstellung
Die Erfindung betrifft eine Niedertemperatur-Brennstoffzelle, insbesondere die Membran-Ξlektroden-Einheit (engl. Membran-Electrode Assembly = MEA) einer Polymerelektrolyt- membran-Brennstoffzelle .
Stand der Technik
Von den verschiedenen Brennstoffzellen-Technologien hat die
Polymerelektrolytmembran- Brennstoffzelle derzeit das größte Anwendungspotential. Wegen ihrer hohen Leistungsdichte und der niedrigen Betriebstemperaturen ist sie universell einsetzbar und erfordert nur eine relativ einfache Systemtechnik. In der Literatur wird überwiegend die englische Abkürzung PEM-Brennstoffzelle verwendet. Sie steht für "Proton Exchange Membrane" und bezieht sich auf die Protonen leitende Polymerfolie, die bei diesem Brennstoffzellentyp als Elektrolyt verwendet wird.
Die PEM-Brennstoffzelle wird mit Wasserstoff und Sauerstoff (Luft) betrieben. Die Arbeitstemperatur liegt regelmäßig bei 40 bis 80 0C. Sie weist eine kompakte Bauweise auf und erzielt ein gutes Energie/Gewichtsverhältnis . Der Wirkungsgrad beträgt annähernd 50 Prozent.
Als Alternative zu mit Wasserstoff betriebenen Polymerelektrolytmembran-Brennstoffzellen werden insbesondere die so genannten Direktalkohol-Brennstoffzellen untersucht. Diese verwenden einen bei Raumtemperatur flüssigen Brennstoff, wie beispielsweise Methanol, welches in der Brennstoffzelle direkt, das heißt ohne vorherige Reformation, elektroche- misch umgesetzt wird. Die Vorteile der Direkt—Methanol- Brennstoffzelle sind insbesondere das geringe Systemvolumen und -gewicht, das einfache Design, eine einfache Betriebsweise mit schnellem Ansprechverhalten sowie geringe Investi- tions- und Betriebskosten.
Das Herzstück einer PEM-Brennstoffzelle ist die so genannte Membran-Elektroden-Einheit (MEA) . Diese besteht aus zwei Elektroden mit einer dazwischen liegenden protonenleitfähi- gen Kunststoffmembran als Elektrolyt. Ist die Membran feucht, so verhält sie sich wie eine (feste) Säure und leitet Protonen entlang des Diffusionsgradienten von der Anode zur Kathode .
Zurzeit werden unterschiedliche Membranen eingesetzt. Am weitesten verbreitet ist das von der Firma DuPont entwickelte Nafion0. Die Nafion^-Membranen haben üblicherweise eine Dicke zwischen 20 und 100 μm. Im Betriebszustand beträgt ihr Wassergehalt ca. 20 bis 40 % und die elektrische Leitfähigkeit etwa 0,1 Sem'1.
Die Elektroden sind porös, um die Zufuhr der Reaktanden und die Abfuhr des Produktwassers zu ermöglichen. Sie werden auf der der Membran zugewandten Seite mit einem edelmetallhalti- gen Katalysator beschichtet. Üblicherweise wird Platin an speziell behandelten Kohlenstoffmatten fein verteilt abgeschieden. Die beschichteten Kohlenstoffmatten werden anschließend mit der Membran heiß verpresst.
Die Polymerelektrolytmembran reicht dabei teilweise in die poröse Elektrodenstruktur hinein. Dadurch bildet sich eine Grenzfläche Gas-Katalysator-Elektrolyt aus (so genannte Drei-Phasen-Grenzfläche) . Der Katalysator muss sowohl zum Gas als auch zum Protonenleiter und zum Elektronenleiter Kontakt haben. An diesen ReaktionsZentren laufen die elektrochemischen Prozesse ab.
Nachteilig quillt bzw. dehnt sich die Protonen leitende Membran während des Betriebes der Brennstoffzelle aus . Die Elektroden hingegen sind üblicherweise aus Kohlegewebe oder Kohlevlies gefertigt, die diese Ausdehnung nicht aufweisen. Daher entsteht an der Verbundsteile zwischen Elektrode und Membran häufig eine Scherspannung, die zum nachteiligen Ablösen der Elektrode von der Membran führen kann. Dadurch vermindert sich in der Regel die Leistung der Membran-Elektroden-Einheit (MEA) . Dieses Problem tritt verstärkt bei Direkt-Methanol-Brennstoffzellen (DMFC) auf, da dort die Membran regelmäßig besonders dick ist und deshalb eine be- sonders starke Quellung auftritt.
Aufgabe und Lösung
Aufgabe der Erfindung ist es, ein BrennstoffZeilensystem mit wenigstens einer Brennstoffzelle zu schaffen, die eine verbesserte Haftung zwischen der Membran-Elektroden-Einheit und der katalytisch beschichteten Diffusionsschicht aufweist. Ferner ist es die Aufgabe der Erfindung, ein Verfahren zur Herstellung einer solchen verbesserten Brennstoffzelle be- reit zu stellen.
Die Aufgaben der Erfindung werden gelöst durch ein Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzelle mit der Gesamtheit an Merkmalen gemäß Hauptanspruch, sowie durch eine Brennstoff- zelle bzw. ein BrennstoffZeilensystem gemäß der Nebenansprüche. Vorteilhafte Ausführungen des Verfahrens und der Brennstoffzelle finden sich in den jeweils rückbezogenen Ansprüchen. Gegenstand der Erfindung
Der Erfindung liegt der Gedanke zugrunde, die Membran-Elektroden-Einheiten mit einer verbesserten Haftung zu versehen. Die verbesserte Haftung kann dabei insbesondere mit einem geeigneten Kleber, beispielsweise durch das Aufbringen von zusätzlichem Nafion8 oder Epoxydharz erzielt werden, wobei die Aufbringung im Gegensatz zum Stand der Technik nicht flächig ausgeführt wird, sondern nur lokal, wie z. B. in Form von einzelnen Punkten, Linien oder auch Kreuz- oder Wabenmustern, erfolgt. Die Querschnitte der punktförmigen
Klebstellen oder die Linienbreiten der linienförmigen Klebestellen liegen dabei vorteilhaft im Bereich von ca. 0,3 bis 1 mm.
Eine flächige Aufbringung in einer für das Kleben notwendigen Menge ist nicht vorteilhaft, da dadurch der Massentransport in der Diffusionsschicht reduziert und damit auch die Leistung der Zelle reduziert wird. Mit den zusätzlichen lokal definierten Klebestellen wird dagegen die Leistung nicht nennenswert reduziert, die Stabilität gegen Zug- und
Scherbelastung jedoch gewährleistet und deutlich verbessert.
Zusätzlich ist aus früheren Messungen bekannt, dass die Strömungsverteilung in Niedertemperatur-Brennstoffzellen durch eine parasitäre Querströmung durch die Diffusions- schicht hindurch negativ beeinflusst wird. Dort wirkt sich die erfindungsgemäße Membran-Elektroden-Einheit insofern vorteilhaft aus, als dass z. B. durch eine Gestaltung der klebenden zusätzlichen Nafion®-Aufbringung in Linienform innerhalb der Diffusionsschicht vorteilhaft eine für eine Querströmung undurchlässige Barriere entsteht .
In einer weiteren Ausgestaltung verfügt die erfindungsgemäße MEA in der zur Bipolarplatte gewandten Richtung über Be- reiche, die zum Auffangen von Schubspannungen dienen, bei- spielsweise über reibungserhöhende Schichten oder auch klebfähige Schichten.
Spezieller Beschreibungsteil Nachfolgend wird der Gegenstand der Erfindung anhand von
Figuren näher erläutert, ohne dass der Gegenstand der Erfindung dadurch beschränkt wird. Es zeigen:
Figur 1 Schematischer hälftiger Schnitt durch eine Membran-Elektroden-Einheit gemäß dem Stand der
Technik. Figur 2 Schematischer Schnitt durch eine erfindungsgemäße
Ausgestaltung der Membran-Elektroden-Einheit .
Die Figur 1 stellt die Verzahnung von Elektrode (E) und
Polymerelektrolytmembran (M) bei einer typischen PEM-Brenn- stoffzelle gemäß dem Stand der Technik dar. Auf die poröse Diffusionsschicht der Elektrode (1) ist die Katalysatorschicht, umfassend einen Kohlenstoffträger (2) mit Katalysa- torpartikeln (3) , abgeschieden. Diese ist mit der Polymerelektrolytmembran (4) verpresst. Die Polymerelektrolytmembran reicht dabei teilweise in die oberste Schicht der porösen Elektrodenstruktur hinein. Dadurch bildet sich die so genannte Drei-Phasen-Grenzfläche aus. Dadurch dass die Polymerelektrolytmembran während des Betriebs der Brennstoffzelle quillt (5) , die poröse Elektrode aber nicht, kommt es an der Grenzfläche regelmäßig zu Scherspannungen (6) . Da der Kohlenstoffträger regelmäßig aus einzelnen Kohlepartikeln besteht, die leicht Schichten ausbilden, führen die auftretenden SeherSpannungen (6) häufig zu einem Riss
(<-> Pfeil) zwischen der Polymerelektrolytmembran mit einer ersten gut verklebten Kohlenstoffträgerlage und einer weiteren Kohlenstoffträgerlage.
Demgegenüber weist die Membran-Elektroden-Einheit gemäß einer Ausgestaltung der Erfindung, wie in Figur 2 dargestellt, eine zusätzliche Verklebung (7) auf, die lokal definiert als Punkte oder Linien vor dem Verpressen der Polymerelektrolytmembran und der Elektrode aufgebracht wird. Diese zusätzliche Verklebung, beispielsweise aus Nafion®, führt zu einer weit reichenden Verzahnung von Polymerelektrolytmembran und Elektrode, da sie vorteilhaft weiter durch die einzelnen Kohlenstoffträgerpartikel (2) bis zur Diffusionsschicht (1) reicht. Die durch die Quellung der Polymerelektrolytmembran erzeugte Dehnung wird durch die Verzahnung mit der Elektrode nunmehr deutlich reduziert . Somit kommt es vorteilhaft nicht mehr so leicht zu Rissen zwischen den einzelnen Kohlenstoffträgerlagen.

Claims

Patentansprüche
1. Verfahren zur Herstellung einer Niedertemperatur-Brennstoffzelle, umfassend eine Membran und zwei daran angeordnete Elektroden, die jeweils eine DiffusionsSchicht sowie eine Kohlenstoffträgerschicht mit Katalysator auf- weisen, dadurch gekennzeichnet, dass wenigstens eine Diffusionsschicht und die Membran über lokal definierte Klebestellen miteinander verklebt werden, wobei die lokal definierten Klebstellen maximal 30 % der zu verbindenden Grenzfläche zwischen Membran und Elektrode ausmachen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, bei dem die lokal definierten Klebstellen zwischen 5 und 20 % der zu verbindenden Grenzfläche ausmachen.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, bei dem der Kleber in Form von einzelnen Punkten aufgebracht wird.
4. Verfahren nach vorhergehendem Anspruch 3 , bei dem ein Klebepunkt mit einem Durchmesser zwischen 0,3 und 1 mm aufgebracht wird.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, bei dem der Kleber in Form von einzelnen Linien aufgebracht wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 2, bei dem der Kleber in Form einer Netzstruktur aufgebracht wird.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Anspruch 5 oder 6, bei dem Linien oder Netzstrukturen mit einer Linien- breite zwischen 0,3 und 1 mm aufgebracht werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, bei dem als Kleber Nafion® oder ein Epoxydharz eingesetzt wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, bei dem der Kleber in einer Stärke von 1 bis 5 mg/cm2 aufgebracht wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, bei dem eine Polymerelektrolytmembran eingesetzt wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, bei dem eine Nafion5-Membran eingesetzt wird.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, bei dem Nafion8 als Kleber eingesetzt wird.
13. Niedertemperatur-Brennstoffzelle mit einer Membran (4) und zwei daran angeordneten Elektroden (E) , umfassend jeweils eine Diffusionsschicht (1) sowie eine Kohlen- stoffträgerschicht (2) mit Katalysator (3) , dadurch ge- kennzeichnet, dass wenigstens eine Diffusionsschicht (1) und die Membran (4) über lokal definierte Klebestellen (7) miteinander verklebt sind, wobei die lokal definierten Klebestellen maximal 30 % der zu verbindenden Grenzfläche ausmachen .
14. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach vorhergehendem
Anspruch, bei der die lokal definierten Klebstellen zwischen 5 und 20 % der zu verbindenden Grenzfläche ausmachen.
15. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 13 bis 14, bei dem die Klebstellen in Form einzelner Punkten vorliegen.
16. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach Anspruch 15, bei dem die Klebstellen in Form einzelner Punkte mit einem Durchmesser zwischen 0,3 und 1 mm vorliegen.
17. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 13 bis 14, bei dem die Klebstellen in Form von einzelnen Linien vorliegen.
18. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach Anspruch 17, bei dem die Klebstellen in Form von einzelnen Linien mit einer Linienbreite zwischen 0,3 und 1 mm vorliegen.
19. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 13 bis 14, bei dem die Klebstellen in Form einer Netzstruktur vorliegen.
20. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach Anspruch 19, bei dem die Klebstellen in Form einer Netzstruktur mit Linienbreiten zwischen 0,3 und 1 mm vorliegen.
21. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach einem der An- Sprüche 13 bis 20, mit Nafion^ oder Epoxydharz als Kleber.
22. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 13 bis 21 mit einer Polymerelektrolytmembran.
23. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach einem der An- sprüche 13 bis 22 mit einer Nafions-Membran.
24. Niedertemperatur-Brennstoffzelle nach einem der Ansprüche 13 bis 23 mit Nafion"8 als Kleber.
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