WO2006030952A1 - 流体混合器 - Google Patents

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WO2006030952A1
WO2006030952A1 PCT/JP2005/017275 JP2005017275W WO2006030952A1 WO 2006030952 A1 WO2006030952 A1 WO 2006030952A1 JP 2005017275 W JP2005017275 W JP 2005017275W WO 2006030952 A1 WO2006030952 A1 WO 2006030952A1
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mixing
fluid
processing
channel
flow path
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PCT/JP2005/017275
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Kazuya Hirata
Akira Goto
Masao Shinoda
Motohiko Nohmi
Kazuyoshi Takeda
Masanori Goto
Miyuki Yamada
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Ebara Corporation
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    • B01L3/5027—Containers for the purpose of retaining a material to be analysed, e.g. test tubes with fluid transport, e.g. in multi-compartment structures by integrated microfluidic structures, i.e. dimensions of channels and chambers are such that surface tension forces are important, e.g. lab-on-a-chip

Definitions

  • the present invention has a micro flow path composed of a mixing flow path and a plurality of inflow paths connected to the mixing flow path, and at least two kinds of fluids are introduced into the mixing flow path from the plurality of inflow paths.
  • a fluid mixer in which fluids are mixed, and a chemical reaction between reagents mixed in the mixing channel, for example, a synthesis reaction for the purpose of producing a predetermined substance or a reagent for the purpose of inspection. It relates to a fluid mixer (hereinafter also referred to as a microreactor) for reacting with a specimen.
  • the fluid is a liquid or a gas, or a mixture of a liquid and a gas, or a solid containing them.
  • a liquid it is also simply referred to as a reagent or a reagent solution.
  • the above-described micro flow channel refers to a flow channel having a cross-sectional dimension of 10 mm or less.
  • the flow path preferably has a cross-sectional dimension of 500 / z m to 100 nm under conditions in light of current processing technology.
  • a channel with a cross-sectional dimension of 1 ⁇ m to 100 nm is required to control the reagent at the molecular level. More desirable.
  • microreactors that cause various microchemical reactions while flowing reagent solutions using channels (microchannels) having a minute channel cross-sectional area have attracted attention.
  • a micro-reactor for example, since the cross-sectional area of the flow path is very small, a small volume of reagent solution and specimen is sufficient, and in addition, the specific surface area flowing through the flow path (per unit volume) Since the surface area is large, it is easy to quickly control the temperature with extremely high heat exchange efficiency.Therefore, the selectivity to the stereochemistry, geometric isomerism, and positional isomerism of the reaction product is high. There is an advantage that the reaction can be carried out efficiently.
  • A is a frequency factor
  • E is an active energy
  • R is the gas constant
  • T is the absolute temperature
  • k is called the rate constant, and the reaction rate increases as the value increases.
  • V is the flow velocity
  • V is the kinematic viscosity coefficient
  • D is called the representative dimension, and uses the cross-sectional dimensions (width and height) of the flow path through which the fluid flows.
  • a flow with a small Re number is called laminar flow, and a flow with a large Re is called turbulent flow.
  • Fig. 2 and Fig. 3 show flow visualization photographs when an obstacle (cylinder) is placed in the flow field.
  • Fig. 2 which is Re 32
  • a laminar flow Such a clean laminar flow is called a laminar flow.
  • Fig. 3 of Re 161 it can be seen that a staggered vortex street called Karman vortex street is formed downstream of the obstacle, and mixing is promoted by the effect of the vortex.
  • the Re number is 10 3 to 10 5
  • the vortices emitted from the left and right sides of the obstacle diffuse toward the downstream, and the entire flow becomes irregularly turbulent. .
  • Such a flow field is called turbulent flow.
  • FIG. 4 shows an example of a typical microreactor shape of the prior art.
  • the Re number in the mixing channel of the reactor is calculated assuming that the representative dimension D is 100 m of the channel width, the flow rate is 0.001 m / s in the mixing channel, and the flowing fluid is water. Then
  • the Re number is a small laminar flow region. For this reason, it is predicted that the mixing flow will be a clean laminar flow and mixing will not be facilitated.
  • FIG. 5 is an example of fluid analysis when two kinds of solutions are mixed in the reactor of FIG.
  • the concentration of an assumed substance hereinafter simply referred to as substance A
  • substance A an assumed substance having a molecular weight of 131 g / mol
  • inflow path A l.Omol / 1 aqueous solution
  • reagent solution B water
  • the diffusion coefficient of the substance A in water was 6.9 X 10- 8 cm 2 / s .
  • the contour map in Fig. 5 shows the volume concentration of reagent solution A. From the analysis results shown in Fig.
  • the mixing of the reagent solution in the microreactor is governed by molecular diffusion.
  • Molecular diffusion is a phenomenon caused by the Brownian motion of particles, and the diffusion distance is a function of temperature only. In other words, if the temperature is constant, mixing in the microreactor mixing channel forms a reagent solution as an extremely thin layer, and if the interface between the layers is thin, the mixing distance is reduced, so rapid mixing is achieved. Is obtained.
  • the conventional mixer and mechanism try to perform molecular diffusion mixing in a fluid mixing portion.
  • effective mixing by molecular diffusion is applied to the mixing part! This is achieved by forming the fluid to be mixed into a thin and uniform multilayer, or by reducing the flow velocity while maintaining the thin layer.
  • the conventional liquid mixer as described above is not necessarily suitable for forming such a thin and uniform fluid layer.
  • the arrangement of the liquid dividing fine grooves 3 and 4 is not symmetrical with respect to the liquid mixing fine groove 5, so that the flow is prevented at the portion flowing into the liquid mixing fine groove 5.
  • Flow separation occurs when there is a drift or when the flow velocity is relatively high.
  • this mixer has a shape in which the three-dimensionality having flow components in the three directions of XYZ tends to cause strong flow.
  • a flow having three-dimensionality flows into the liquid mixing fine groove 5, it does not actually become a uniform thin layer as shown in the figure, and the thickness of the layer is different.
  • mixing is not promoted because the diffusion distance of molecular diffusion increases.
  • the above publication does not mention the length and thickness of each of the liquid dividing thin grooves 3 and 4. Since the liquid mixing fine groove 5 has a minute cross-sectional shape, the pressure loss of the fluid is large, and it seems that a large flow path loss occurs upstream and downstream of the liquid mixing fine groove 5. Therefore, it is surmised that some contrivance is required for each of the liquid dividing narrow grooves 3 and 4, such as changing the thickness and length with respect to the flow direction of the liquid mixing thin grooves 5.
  • the flow rate flowing from each narrow groove into the liquid mixing narrow groove 5 is uniform, and the possibility is great.
  • the difference in the flow rate of each narrow groove force is caused by the difference in the thickness of each layer of liquid A and liquid B in FIG. 5 described in the publication.
  • thicker layers do not promote mixing with surrounding layers.
  • the importance of making the thickness of each layer in the liquid mixing fine groove uniform by controlling each fine groove force and the flow rate flowing into the liquid mixing fine groove should be completely considered.
  • the position where at least two transport channels for transporting the same liquid are connected is such that the liquid sent to the mixing channel via the transport channel simultaneously joins the mixing channel. It may be a position, or may be a position where one of these liquids joins first ”(see paragraph“ 0033 ”).
  • this mixing mechanism is not preferable for forming a uniform thin layer in the flow path for mixing 3 Excluding the elements that generate a dimensional flow, the viewpoint power has been examined, but it cannot be said.
  • the present invention has been made in view of the above-mentioned problems, and it is possible to stably and easily form a state in which a plurality of uniformly thinned reagent solutions are stacked in a mixing channel, and to form an ultrathin multilayer.
  • Preferable molecules by forming a fluid mixer that can achieve the effect of molecular diffusion mixing, or by forming a layer of uniformly layered reagents in the mixing channel and slowing the flow in that state. It is an object of the present invention to provide a fluid mixer capable of obtaining the effect of diffusion mixing.
  • the present invention has a mixing channel and a plurality of inflow channels connected to the mixing channel, and at least two kinds of fluids are introduced into the mixing channel from the plurality of inflow channels.
  • a fluid mixer for mixing fluids wherein the plurality of inflow passages are connected to the mixing passage at predetermined intervals in the flow direction, and adjacent to each other. The matching flow path connections are piped so that different types of fluid are introduced.
  • a fluid mixer is provided.
  • the plurality of inflow channels are arranged symmetrically with respect to the mixing channel.
  • the plurality of inflow paths are arranged on substantially the same plane as the mixing flow path, and at least for introducing the same kind of fluid in each of the flow path connection portions. It is preferable that the two inflow channels are connected to the mixing channel from both sides.
  • each flow path length of the plurality of inflow paths is located downstream of the mixing flow path. A longer configuration is recommended.
  • the cross-sectional areas of the plurality of inflow passages are made smaller as the cross section is located downstream of the mixing passage.
  • a resistor may be provided in the plurality of inflow paths so that the fluid loss increases as the inflow path is located on the downstream side of the mixing flow path.
  • the fluid mixer of the present invention is a fluid mixer having a multilayer structure, wherein a mixing channel and a plurality of inflow channels connected to the mixing channel are provided on at least one layer, and the upper layer and Z or A supply tank having at least two kinds of fluids is provided in the lower layer, and a predetermined hole is provided to connect the supply tank and the inflow path so that fluid is supplied to each inflow path. Can be configured.
  • the diameter of the vertical hole is made smaller as it is located downstream of the mixing passage. It is good to do.
  • the supply tank for supplying the same type of fluid can be divided into parts that can be fed with different back pressure, and the back pressure can be set to be lower as it is located downstream of the mixing channel. It is good to be.
  • the temperature in the vicinity of the plurality of inflow passages can be controlled, and the one located upstream of the mixing passage. It should be possible to set the temperature so as to increase. Further, the depth of the mixing channel may be made deeper in the portion located on the downstream side. In addition, the cross-sectional area of the mixing channel in the downstream portion from the range having the channel connecting portion may be smaller than the cross-sectional area in the upstream portion.
  • the flow path connecting portion is further provided from the viewpoint of further promoting the mixing.
  • the mixing flow path in the downstream portion from the range having a meandering structure may be used.
  • the present invention includes the following inventions.
  • a processor for performing a predetermined process on one or a plurality of fluids a processing chamber forming a disk-shaped processing space, and an introduction flow path for introducing the fluid into the processing chamber And a discharge channel for leading the fluid from the processing chamber, and the predetermined processing is performed while the fluid flows in the radial direction in the processing chamber.
  • the introduction channel is provided on a central side of the processing space, and the outlet channel is provided on an outer peripheral side of the processing space. Processor to be used.
  • the derivation flow path is provided on a central side of the processing space, and the introduction flow path is provided on an outer peripheral side of the processing space. Processor to be used.
  • a dividing plate that divides the processing space in the thickness direction is provided, and the two processing spaces partitioned by the dividing plate are
  • the processing device is characterized in that it joins in the vicinity of the edge of the dividing plate.
  • the processor is characterized in that the plurality of outlet channels are arranged in a circumferential direction.
  • the processor according to any one of (1) to (8), wherein the outlet channel is provided along a tangential direction of the processing chamber.
  • the partition member is provided so as to partition the processing space in a spiral shape. As a result, a swirling flow is formed so that the processing space can be used efficiently, and the area occupied by the outlet channel can be reduced, thereby reducing the size of the apparatus.
  • an equivalent diameter of the introduction flow path is 1 cm or less
  • a diameter of the treatment space is 10 cm or less
  • a thickness of the treatment space is 1 cm or less.
  • the processor characterized by being.
  • One or more fluids are introduced into a processing chamber forming a disc-shaped processing space, and mixed with the one or more fluids while the fluid flows in the radial direction in the processing chamber. And Z or chemical treatment.
  • a plurality of flow path connection portions are provided by connecting a plurality of inflow paths at predetermined intervals in the flow direction, and different types of fluids are used in adjacent flow path connection portions. Since different types of fluids are extremely thinned in the mixing flow path, they can be stacked one after another in a uniform thickness to obtain a multi-layered flow field. Fluid Mixing by molecular diffusion between them can be favorably promoted.
  • the flow field has a very low Re number
  • mixing by molecular diffusion is unavoidable.
  • the reagent solution is mixed in a short mixing channel. It becomes possible to improve the yield and shorten the chemical reaction time.
  • the microreactor can be made smaller, and the pressure loss in the reactor is also reduced. Reducing the pressure loss in the reactor directly contributes to reducing the running cost of the microreaction system.
  • parallelization (numbering up) is being carried out to adjust the production volume of the microreaction system. When thousands or tens of thousands of reactors are arranged in parallel to expand production, the miniaturization of one reactor greatly contributes to the small size of the entire system.
  • the physical or chemical of the fluid can be obtained with a simple shape and configuration. It is possible to promote or control a general process, and to provide a processing apparatus and a processing method that are inexpensive and efficient.
  • FIG. 1 is a diagram for explaining the progress of a chemical reaction handled in a microreactor.
  • FIG. 2 is a diagram showing a laminar flow state for explaining mixing of liquids.
  • FIG. 3 is a diagram showing a turbulent state for explaining mixing of liquids.
  • FIG. 4 is a schematic diagram showing an example of a flow path shape of a typical microreactor of the prior art.
  • Reagent A molecular weight 131g / mol, l.Omol / 1 aqueous solution
  • Reagent A is 0 from the upper inflow pipe.
  • FIG. 5 is a diagram showing the results of fluid analysis when two types of solutions are mixed in the reactor of FIG.
  • FIG. 6 is a schematic diagram showing a schematic configuration of an embodiment of the present mixer.
  • the branch plate end of the upper layer plate and the lower layer plate are communicated with each other through a well, and the reagent is supplied to the upper layer plate.
  • FIG. 7 shows a multilayer flow of reagent solutions A and B formed in the mixing flow path of the mixer. It is a schematic diagram.
  • FIG. 8 is a schematic diagram showing a model of flow analysis to confirm the molecular diffusion effect by the mixer.
  • Reagent A molecular solution 131 g / mol, water solution with a concentration of l.Omol / 1
  • reagent B water flows from the lower inflow pipe at 0.001 m / s.
  • FIG. 9 is a diagram showing an analysis result in the model of FIG.
  • FIG. 10 is a schematic diagram showing a model for calculating flow path loss in the mixer.
  • FIG. 11 is a schematic diagram showing an embodiment of the present mixer in which the flow path length is suitably changed.
  • FIG. 12 is a schematic view showing an embodiment of the present mixer in which the tube diameter is suitably changed.
  • FIG. 13 is a schematic view showing an embodiment of the present mixer in which the diameter of a vertical hole communicating with the supply tank and the inflow path is suitably changed.
  • FIG. 14 is a schematic diagram showing an embodiment of the present mixer in which the back pressure of the supply tank is suitably changed.
  • FIG. 15 is a schematic view showing an embodiment of the present mixer in which a resistor is suitably installed in the inflow channel.
  • FIG. 16 is a schematic diagram showing an embodiment of the present mixer in which the temperature of each inflow path is suitably changed in the flow direction.
  • FIG. 17 is a schematic view showing an embodiment of the present mixer in which the mixing channel is suitably deepened by directing the downstream side.
  • FIG. 18 is a schematic view showing an embodiment of the present mixer in which the channel width is suitably reduced on the downstream side of the mixing channel.
  • FIG. 19 is a schematic diagram showing an embodiment of the present mixer in which the width of the mixing channel is suitably increased according to the inflow of the reagent solution.
  • FIG. 20 is a schematic view showing an embodiment in which a multistage reaction is carried out on one mixer.
  • FIG. 21 is a schematic diagram showing an embodiment in which a multistage reaction is performed on a plurality of mixers.
  • FIG. 22 is a schematic diagram showing an embodiment of the present mixer in which the arrangement of one supply tank is changed.
  • FIG. 23 is a schematic diagram showing an embodiment of the present mixer in which the downstream portion of the mixing flow path is meandered.
  • FIG. 24 (a) and FIG. 24 (b) are diagrams showing a processor according to an embodiment of the present invention.
  • FIGS. 25 (a) and 25 (b) are diagrams showing a processor according to another embodiment of the present invention.
  • FIGS. 26 (a) to (c) are diagrams showing a processor according to another embodiment of the present invention.
  • FIGS. 27 (a) and 27 (b) are diagrams showing a processor according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 28 (a) to (d) are diagrams showing a processor according to an embodiment of the present invention.
  • FIGS. 29 (a) and 29 (b) are diagrams showing a processor according to another embodiment of the present invention.
  • FIGS. 30 (a) and 30 (b) are diagrams showing a processor according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 31 (a) is a diagram showing a conventional processor
  • (b) and (c) are diagrams showing a processor according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 32 (a) is a diagram showing a processor according to another embodiment of the present invention, and (b) is a diagram showing a conventional processor.
  • FIGS. 33 (a) and 33 (b) are diagrams showing a conventional processor
  • FIGS. 33 (c) and (d) are diagrams showing a processor according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 34 is a diagram showing a processor according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 35 is a diagram showing a processor according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 36 (a) is a diagram showing a conventional standard micro-mixing processor, and (b) and (c) are conventional micro-processors in which the mixing channel is lengthened to allow a sufficient diffusion distance.
  • Figure (d) shows
  • FIG. 6 schematically shows a schematic configuration of a fluid mixer according to an embodiment of the present invention.
  • This fluid mixer (hereinafter simply referred to as this mixer) consists of two plates that are bonded together and joined together, and different types of reagent solutions are mixed on one side of the upper layer plate (or lower layer plate). And a plurality of inflow passages that are joined to the mixing flow channel at the flow passage connecting portion, and the upper layer plate (or lower layer plate) has a predetermined reagent solution in each of the plurality of inflow passages.
  • a supply tank for supplying the liquid is formed.
  • the mixing channel and the plurality of inflow channels are formed on one upper layer plate, and all the channels are arranged on substantially the same plane.
  • the supply tank and the inflow channel communicate with each other through a vertical hole, and the reagent solution is supplied to the corresponding inflow channel.
  • the reagent solution supply tank is disposed below (or above) the layer having the mixing channel, and may be provided in a plurality of layers depending on the type and amount of the reagent to be supplied.
  • the mixing flow path is provided with a plurality of flow path connecting portions in which two of the plurality of inflow paths are connected at approximately equal intervals.
  • the two inflow passages connected to one flow path connection portion are connected to the mixed flow path so as to merge from both sides, and are arranged symmetrically with the mixed flow path interposed therebetween.
  • the same amount of a predetermined reagent solution is supplied from both side surfaces of the mixing channel at each channel connecting portion.
  • each inflow path has a different length between adjacent flow path connections, and is connected to different supply tanks according to the length, so that different types of reagent solutions are supplied.
  • a short inflow channel corresponding to the reagent solution A and a long inflow channel corresponding to the reagent solution B are alternately piped in the flow direction of the mixing channel. 'Connected so that two different reagent solutions flow in the same amount alternately.
  • the same type of reagent solution is allowed to flow in the same amount from both sides on the same surface at the same flow rate in each flow path connection portion, and is different between adjacent flow path connection portions. Since the same amount of each type of reagent solution is allowed to flow alternately, a strong three-dimensional flow does not occur in the channel connection part and the mixing channel.
  • the fluid of each reagent solution appears to be uniformly stacked with very thin layers in the mixing channel (see the enlarged view in FIG. 7). In this way, the diffusion distance of each layer of the reagent solution is reduced. Mixing is promoted.
  • the details of the material and handling of the plate used and the method of forming the micro flow path and supply tank to the plate follow the conventional method of photolithography technology commonly used in semiconductor engineering.
  • the present mixer can also be manufactured using materials and methods well known in the art based on the disclosure of the present application.
  • any known means can be applied to the method of driving the fluid from the supply tank to each inflow path. For example, pressure driving by a pump or the like or Z or electrophoresis or electroosmotic flow or the like can be used. Drive can be used.
  • FIG. 8 shows the analysis model.
  • substance A the concentration of the assumed substance (hereinafter simply referred to as substance A) with a molecular weight of 131 g / mol in the inflow channel of reagent solution A 1. Omol / 1
  • the aqueous solution (reagent solution A) flows into inflow channel B and the water (reagent solution B) flows at a flow rate of 0.0001 m / s.
  • Diffusion coefficient of the diffusing substance A to water were also similarly to 6.9 X 10- 8 cm 2 / s .
  • each inflow path force a uniform flow rate to the mixing path.
  • the above analysis was performed by defining the flow rate of each inflow channel with boundary conditions. Actually, the amount of inflow from each inflow channel to the mixing channel is caused by the channel loss of the mixing channel. It is expected to change. Therefore, the channel loss of the mixed channel portion was estimated.
  • the cross-sectional shapes of the mixing channel and the inflow channel are assumed to be rectangular, and the hydraulic loss is obtained for each to examine the channel loss. From the upstream side to the downstream side of the mixing channel, let the inflow path be A ⁇ and B ⁇ , and let each confluence be A ⁇ confluence and B ⁇ confluence (
  • the flow rate of each inflow path can be made uniform.
  • the flow rate in each inflow channel located on the downstream side is ensured by lengthening the inflow channel on the downstream side in order to balance the channel loss that increases in the flow direction of the mixing channel. Can do.
  • the channel length L to be longer than B is the same as above.
  • FIG. 11 schematically shows an embodiment in which the length of each inflow path is suitably changed so that the flow rate is uniform based on the above calculation results.
  • each inflow path is constant, and the flow rate of each inflow path can be made uniform by changing the pipe diameter d of each inflow path.
  • the following trial calculation was performed.
  • FIG. 12 schematically shows an embodiment in which the pipe diameter is adjusted based on the result of the trial calculation.
  • the flow rate can be made uniform by various methods other than the adjustment of the length of the inflow path according to the pipe diameter in accordance with the flow path loss of the mixing flow path as described above.
  • the following embodiments can be mentioned.
  • the mixer of Fig. 13 suitably changes the diameter of the vertical hole communicating with the supply tank and the inflow path, and suppresses the flow pressure in the inflow path located on the downstream side to achieve a uniform flow rate of each inflow path. It is a thing.
  • the mixer shown in Fig. 14 is one in which the back pressure of the supply tank is suitably changed and the flow rate in each inflow path is made uniform in the same manner.
  • the mixer shown in Fig. 15 is designed to achieve uniform flow by installing various resistors that block the flow of valves and the like in the specified inflow path so that the flow is suppressed toward the inflow path located on the downstream side. Is.
  • the mixer in Fig. 16 allows the temperature near each inflow channel to Means for suitably changing is provided.
  • the temperature of the inflow channel connected to the downstream part of the mixing channel is set low to increase the temperature of the inflow channel connected to the upstream part of the mixing channel, and the viscosity of the reagent solution flowing in is changed, thereby making the flow rate uniform.
  • a shape in which the mixing channel is deepened by directing the downstream side is also effective for uniform flow rate.
  • the shape of the mixing flow path is constant, the flow rate of the mixing flow path increases as the reagent solution flows into the mixing flow path and the downstream flow increases, and the flow path loss increases accordingly. Therefore, as in the mixer of FIG. 17, the cross section of the mixing channel is increased in the depth direction (perpendicular to the plane on which the mixing channel and the inflow channel are located) by applying force to each reagent solution. It is possible to reduce the speed increase in the mixing channel without increasing the thickness of the layer. Needless to say, it is preferable to change the mixing flow path so as to increase in the width direction because there is a risk of suppressing mixing due to molecular diffusion by increasing the thickness of each reagent solution layer.
  • the flow path loss in the mixing flow path is large, and it is not easy to make the flow rate of each inflow path uniform enough to satisfy the level. Therefore, as shown in FIG. 18, appropriately adjusting the channel width of the mixing channel is also effective in promoting diffusion mixing.
  • the mixer shown in Fig. 18 has a portion where the reagent solution is multilayered (ie, the area where the inflow channel is connected), and increases the width of the mixing channel. This is a mode in which the width of the mixing channel is sharply reduced in minutes.
  • each layer is thinned uniformly as the entire reagent solution multilayer becomes thinner in the downstream portion, so that an extremely thin reagent solution layer with a constant width can be obtained relatively easily.
  • the width of the mixing channel in the portion where the reagent solution is to be multilayered may be increased according to the inflow of the reagent solution (see FIG. 19).
  • a multistage reaction using three or more kinds of reagents can be performed on one plate.
  • the present invention may be applied to a part of the reagent mixture.
  • reagent solution A and reagent solution B are quickly mixed in one inflow channel, and reaction product stream C generated by the first mixing and reagent solution D in the other inflow channel are mixed. Alternately flow into the mixing channel. Mixing of reagent solution A and reagent solution B is almost complete. Although the reaction is completed immediately with an overall yield, mixing of the reaction product stream C and the reagent solution D is relatively difficult to promote, and in this case, it may be preferable to consider this embodiment.
  • the present mixer may perform a multistage reaction on one mixer as described above, but each stage can also be performed on an individual mixer.
  • FIG. 21 shows an embodiment in which a plurality of mixers are combined to mix three or more types of reagent solutions.
  • the supply tank for supplying the reagent solution to the inflow path through the mixer may be provided in the same layer as the inflow path and the mixing flow path, if structurally possible (see FIG. 22). .
  • the mixing flow path portion through which the multilayer flow of the reagent solution flows can be meandered to promote diffusion (see Fig. 23).
  • the mixing time can be obtained while keeping the overall size of the mixer small, which is effective in promoting mixing.
  • the mixing is promoted by the action of centrifugal force at the bent portion of the mixing channel, it is more effective.
  • FIGS. 24 (a) and 24 (b) show a processor applied to a chemical liquid mixing apparatus as one embodiment of the present invention.
  • FIG. 24 (a) is a cross-sectional view
  • FIG. ) Is a cross-sectional view seen from the front.
  • This chemical liquid mixing device is configured on a microchip, for example, and includes a processing chamber 10 in which a disk-shaped processing space S is formed, and a pair of introduction flows in which both side forces of the processing chamber 10 are also joined to the central portion thereof.
  • the channels 11 and 12 and the outlet channel 13 extending linearly outward in the radial direction are provided on the outer peripheral portion of the processing chamber 10. In this embodiment, four outlet channels 13 are provided at equal intervals in the circumferential direction.
  • Central force is an appropriate number of one or more as long as the outward force and radial flow can be formed. be able to.
  • the first and second introduction flow passages 11, 12 are formed with first and second reservoirs 14, 15, respectively.
  • Micro pump P is provided.
  • the micropump P various known principles and types can be adopted as appropriate.
  • the first and second reservoirs 14, 15 are not shown! ⁇ ⁇ Connect to liquid source! / Speak.
  • the first and second liquids (chemical solutions) from the first and second reservoirs 14, 15 respectively flow into the first and second introduction flow paths 11, 12.
  • the liquid that has reached the outer periphery flows out of the processing device through the introduction channel 13.
  • FIG. 25 (a) and FIG. 25 (b) are other embodiments of the present invention, and are sectional views as seen from the same axial direction as FIG. 24 (b), respectively.
  • FIG. 25 (a) shows that the processing chamber 1OA is formed such that the outer peripheral portion of the processing space S expands in a spiral shape, and the outlet channel 13A extends in the direction of the tangential line at the outermost peripheral portion of the processing space S. Is formed.
  • the swirl component can be given to the two liquid flows in the processing chamber 10 to stabilize them.
  • efficient mixing using the entire space is performed without forming a dead zone in which liquid does not flow inside the processing space S. Further, the entire space can be reduced by inclining the outlet channel 13A so as to approach the tangential direction.
  • Fig. 25 (b) is provided with a plurality of partition members 16 extending in the radial direction so as to partition the processing space S into a spiral shape. Thereby, the spiral flow can be stabilized.
  • Figs. 26 (a) to 26 (c) are other embodiments of the present invention.
  • Two outlet channels 13B are formed so as to face each other at the outer periphery of the processing space S.
  • a plurality of partition members 16 extending in the radial direction are provided so as to partition the processing space S in the processing chamber 10B in a spiral shape.
  • the angle ⁇ between the outlet channel 13B and the radial direction is 90 degrees, and the outlet channel 13B and the partition member 16 are inclined in the same direction.
  • FIG. 26 (a) as in the case of FIG. Can be made.
  • efficient mixing is performed using the entire space in which a dead zone in which liquid does not flow is formed inside the processing space S. Further, the entire space can be reduced by inclining the outlet channel 13B so as to approach the tangential direction.
  • FIG. 26 (b) in the configuration of FIG. 26 (a), the partition member 16b is formed to extend to the central portion of the directional force treatment space S in the introduction flow path. In this way, in addition to the above-described operation of FIG. 26 (a), the liquid flowing into the processing space S from the introduction flow paths 11 and 12 is guided to the partition member 16b and flows separately. The situation where the two liquids flow while being unevenly distributed is avoided.
  • the partition members 16b may be further extended to the center and connected to each other!
  • a second partition member 16c for partitioning the downstream portion is further provided between the partition members 16b extending to the center of the processing space S.
  • the angle ⁇ between the outlet channels 13A, 13B and the radial direction in Figs. 25 (a) to 26 (c) is arbitrary from -90 degrees to 90 degrees, and the outlet channels 13A , 13B is also optional.
  • the shape, inclination angle, number, etc. of the partition members 16, 16b, 16c can be appropriately set.
  • FIG. 27 shows another embodiment of the present invention, which is a processor for reacting three kinds of gases.
  • the processing chamber 10C of this embodiment is provided with a dividing plate 17 that divides the processing space S in the thickness direction.
  • the dividing plate 17 has a diameter of about 1Z2 that is the diameter of the processing space S.
  • the processing space S includes the first space S1 and the second space S2 on both sides of the dividing plate 17, and A third space S3 on the radially outer side of the dividing plate 17 is formed.
  • the thickness on the outer side is thinner than the central part, so that the flow path cross-sectional area of the third space S3 is not excessively increased.
  • FIG. 27 only the processing space S is shown, and the outer shape of the force processing chamber 10C and the arrangement of the lead-out paths can be any of the types shown in FIGS.
  • a plurality of columnar bodies 18 formed of a material containing the first catalyst are The partition plate 17 is fixed to one wall of the processing chamber IOC by this columnar body 18.
  • Coaxial first and second introduction flow paths 11C, 12C are connected to the center of the first space S1, and the first and second introduction flow paths 11C are connected to the second space S2.
  • the third introduction flow path 12D is also connected to the force opposite to 2C.
  • a plurality of columnar bodies 19 formed of a material containing the second catalyst and a plurality of heaters 20 for heating to a desired temperature are arranged.
  • the heater 20 has a plate shape extending in the radial direction, and also has a function as the partition member 16 shown in FIG.
  • a heater using a heating wire or a heater using a Peltier element can be appropriately employed.
  • the thickness 21 is reduced at the portion 21 where the first and second spaces SI, S2 transition to the third space S3, and the flow path cross-sectional area is reduced.
  • the flow rate of the gas is increased at the transition portion 21, thereby preventing the heating of the heater 20 from being propagated upstream by heat conduction and preventing the occurrence of a reaction that is preferable on the upstream side.
  • the first and second catalysts are selected to promote the reaction performed in each space, and the same or different types of catalysts are appropriately selected.
  • the first to third gases of the first to third introduction flow paths 11C, 12C, and 12D flow into the processing space S by a pressure feeding or suction means (not shown).
  • the first and second gases are introduced into the central portion of the first space S1, mixed here, and then flow outward.
  • the first catalyst contained in the columnar body 18 promotes the first reaction between the first and second gases, and as a result, a gaseous intermediate is generated.
  • This intermediate gas flows out to the transition section 21, joins and mixes with the third gas flowing through the second space S2, and further flows outward through the third space. .
  • the mixed gas is heated by the heater 20 in the third space S3 to produce a final product by the second reaction caused by the action of the second catalyst, which is discharged from the outlet channel 13B.
  • Figs. 28 (a) to 28 (d) show another embodiment of the present invention, which is a liquid mixing apparatus as in Figs. These figures are the same cross-sectional views as FIG. 24 (a), and the reservoir and micropump are omitted.
  • the disc-shaped second processing is also performed downstream of the disc-shaped first processing space S11 as shown in Fig. 24 (a).
  • Space S12 is provided.
  • the second processing space S12 communicates with the first processing space S via a communication channel 22 on the outer periphery of the first processing space S11.
  • the communication flow path 22 is provided so as to communicate with the entire circumference.
  • the communication flow path 22 may be provided at a predetermined position in the circumferential direction as shown in FIG. 24 or the discharge flow path 13B shown in FIG. Good.
  • partition members 16, 16b, 16c as shown in these drawings may be arranged.
  • the second processing space S12 is an annular space provided on the second introduction channel 12E side so as to surround it.
  • An annular outlet channel 13E extending in the axial direction is provided on the inner end side of the second processing space S12.
  • the first liquid and the second liquid are introduced into the central portion of the first processing space S11 and flow outward in the radial direction.
  • it is further introduced into the second processing space S12 from the communication channel 22, flows radially inward, and flows out from the inner end through the outlet channel 13E.
  • FIG. 28 (b) shows a mixing apparatus according to another embodiment, in which two introduction flow paths 11F and 12F are formed on the same side of the processing chamber 10F. Therefore, the first processing space S21 and the second processing space S22 can be formed by the dividing plate 23.
  • the outlet channel 13F can be provided on the axis, the structure is further simplified.
  • a larger number of processing spaces S11 to S15 are provided in an overlapping manner via communication channels 22a to 22d.
  • FIG. 28 (d) a larger number of processing spaces S21 to S24 are provided so as to overlap each other via the connecting flow path 25 on the axis. As a result, a longer processing time can be obtained. Needless to say.
  • FIG. 29 shows another embodiment of the present invention, which is a liquid reaction processor.
  • the structure of the processing room 10C is basically the same as that shown in FIGS. 24 to 26, and may be applied to the embodiments shown in FIGS.
  • a pressure sensor 28, a flow rate sensor 29, a pH sensor 30, a concentration sensor 31, and a temperature sensor 32 are arranged at regular intervals in the circumferential direction in the processing chamber 1 OJ.
  • These sensors measure the physical or chemical characteristic values of the fluid in the processing space S, and the information is input to a control device (not shown). Based on this information, the control device operates various adjustment means of the liquid feeding system and the tempering system on the upstream side of each introduction channel 11J, 12J, and reacts so that a desired state can be obtained. To control.
  • examples of the pressure sensor include a strain gauge type, a piezoresistance effect, and a capacitance type
  • examples of the flow rate sensor include a pitot tube type, a hot wire type, an optical type, an electromagnetic type, and the like.
  • glass electrode type and ISFET electrode type as pH sensors, and ion sensors and biosensors as concentration sensors.
  • any of a thermocouple, a resistance temperature detector, a thermistor, etc. may be used as the temperature sensor. Note that the sensor type and mounting position are not limited to these.
  • FIG. 30 shows still another embodiment of the present invention, which is a liquid mixing apparatus.
  • the two introduction flow paths 11K and 12K are provided in parallel with the processing space S, and open to the processing space S through the bent portion 33 and the bent portion 34, respectively.
  • the mixing and reaction apparatus of the present invention can be configured in a more planar manner, and can be easily incorporated into a chip-like microfluidic device.
  • FIG. 31 shows an embodiment in which the processing device of the present invention is used in a microchannel.
  • FIG. 31 shows an example of a flow path in which an ionic reaction occurs
  • FIG. 31 (a) shows a circular pipe flow path having an inner diameter of 1 mm according to the conventional method. If 0.5 ml / min of chemical solution is introduced here and the circular channel is allowed to flow until the reaction time of 60 seconds elapses, a circular tube length of approximately 63 cm is required.
  • Figure 31 (b) shows the processor of the present invention.
  • a disc-shaped processing space S having an inner diameter of 1 mm in the thickness direction is formed in the barber 10L, and an introduction flow path 11L having an inner diameter of 1 mm is connected to the center thereof.
  • the reaction apparatus can be miniaturized by using the processing apparatus of the present invention.
  • FIG. 31 (c) shows still another embodiment of the processor of the present invention.
  • the thickness of the disk-shaped processing space S is increased as the force is increased outward in the radial direction. Is.
  • the radius of the disk can be further reduced.
  • micro-chemical reactions often use channels with dimensions of approximately lmm or less, but if the outer periphery of the processing space S is expanded to 3mm as shown in the figure, the radius of the disk is about 9mm. As a result, the area of the apparatus can be further reduced.
  • FIG. 32 is an example of a flow channel for mixing two types of chemical solutions.
  • the central portion of the disc-shaped processing space S having a thickness of 10 (m is connected to the introduction channels 11N and 12N having an inner diameter of 100 (m from the direction facing each other.
  • Fig. 32 (b) shows a conventional method, in which the inlet channels 43 and 44 with an inner diameter of 100 (m are connected to the straight pipe channel 45 with an inner diameter of 10 (m. Generally, to promote diffusion.
  • FIG. 33 shows an embodiment used in a large polystyrene polymerization reactor.
  • a non-catalytic 'thermally initiated polymerization reaction if reacted at 160 ° C for 3 hours, about 90% of the styrene is converted to polystyrene.
  • 160 ° C styrene Has a specific gravity of about 0.78 g / cm 3 , so the inlet volume flow is 25.6 m 3 / h.
  • the reaction order of this reaction is assumed to be 1, and the calculation is approximate, and the change in the specific gravity of the solution due to the progress of the reaction is not considered.
  • the plug flow type for example, a conventional straight tube having a diameter of 2 m X length of 24.4 m (Fig. 33 (a)), and in the complete mixing tank type, a cylindrical shape having a diameter of 7 m X length of 7.8 m (Fig.
  • the volume is the same as that of the plug flow type, and in the single stage, as shown in FIG.
  • the multistage (two stages) has two stages of treatment space S with a diameter of 5m x thickness of 2m, both of which are extremely smaller than the complete mixing tank type. More area than tubular plug flow There configuration is possible.
  • FIG. 34 shows another embodiment of the present invention and is an example of an air cleaner for removing toluene, which is a harmful substance in the atmosphere.
  • the processing chamber 10P of this embodiment only one introduction flow path 11 is provided, and a fan 47 with an electric motor is arranged on this.
  • One wall 50 of the disk-shaped processing space S is made of a transparent material so that sunlight 54 enters the processing space S.
  • a heater 51 is provided on the inner side, an acid titanium layer 52 as a photocatalyst is formed in the middle part, and a cooler 53 is provided on the outer part.
  • the air containing toluene taken in by the motor-equipped fan 47 is sent into the processing space S and flows outward.
  • the heater 51 is preheated to a temperature suitable for the chemical reaction, and in the intermediate part, toluene is decomposed into water and carbon dioxide by the action of sunlight 54 and the catalyst, that is, photocatalytic reaction.
  • it is cooled to an appropriate temperature by the cooler 53 in the outer portion, and is discharged from the outlet channel 13B to the atmosphere.
  • sunlight is used, but a dedicated lamp may be used.
  • the wall surface 50 is changed to a light-reflective material, and the wall 50 is directly labeled on the inner side facing the processing space S.
  • An amplifier may be attached.
  • FIGS. 24 to 28 an appropriate configuration shown in FIGS. 24 to 28 can be adopted.
  • FIG. 35 shows another embodiment of the present invention, which is a mixing device that mixes two fluids that are difficult to mix.
  • the ultrasonic oscillation elements 56 are installed evenly in the circumferential direction of the processing space S.
  • an appropriate configuration shown in FIGS. 25 to 26 can be adopted.
  • the ultrasonic oscillation element 56 is installed in the processing chamber 10Q, and the two fluids inside the processing space S are irradiated with ultrasonic waves, so that mixing is promoted even in fluids that are difficult to mix, such as water and oil.

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Abstract

　本発明は、混合流路とこれに接続する複数の流入路からなる微小流路を有し、少なくとも２種の流体がそれぞれ複数の流入路から混合流路へ導入されて流体の混合が行われる流体混合器であって、前記混合流路で混合される試薬間の化学反応、例えば、所定の物質の生産を目的とした合成反応もしくは検査を目的とした試薬と被検体との反応を行わせるための流体混合器（以下マイクロリアクターともいう）に関する。

Description

明 細 書
流体混合器
技術分野
[0001] 本発明は、混合流路とこれに接続する複数の流入路からなる微小流路を有し、少 なくとも 2種の流体がそれぞれ複数の流入路カゝら混合流路へ導入されて流体の混合 が行われる流体混合器であって、前記混合流路で混合される試薬間の化学反応、 例えば、所定の物質の生産を目的とした合成反応もしくは検査を目的とした試薬と被 検体との反応を行わせるための流体混合器 (以下マイクロリアクターともいう）に関す る。
[0002] ここで 、う流体とは、液体あるいは気体、あるいは液体と気体の混合物、あるいは、 これらに固形物を含むものであり、以下液体の場合、単に試薬または試薬溶液ともい
[0003] なお上記記載の微小流路とは、断面寸法 10mm以下の流路を示す。現在の加工技 術に照らし合わせた条件で、望ましくは 500 /z m〜100nmの断面寸法の流路である。 微小流路の加ェ技術進歩により加工費用の低下、および加ェ精度の向上が図られ た場合には、試薬を分子レベルで制御するために、 1 μ m〜100nmの断面寸法の流 路がさらに望ましい。
背景技術
[0004] 近年、微小な流路断面積の流路 (微小流路）を用いて試薬溶液を流通させながら 種々の微小化学反応を起こさせるマイクロリアクターが注目されて 、る。このようなマ イク口リアクターには、例えば、流路断面積が微小であることから、試薬溶液、検体の 体積が少量で十分であることに加え、流路を流れる比表面積 (単位体積当たりの表 面積)が大きくなるので、熱交換効率が極めて高ぐ温度制御を迅速に行うことが容 易であるため、反応生成物の立体化学、幾何異性、および位置異性に対して高い選 択性が得られ、反応を効率的に行わせることができる等のメリットがある。
[0005] ここで一般的な化学反応にお!/、ては、反応ごとに好適な温度条件が存在する。こ れは化学反応にお 、て温度を上げると、溶液中の粒子の熱運動エネルギが大きくな ることに起因する。化学反応が起こるためには、原子、分子、イオンなどの粒子が衝 突して粒子の間で原子の組替えが起こらなければならな 、。粒子間で起こる原子の 組替えは、衝突した粒子のすべてに起こるわけではない。図 1に示すように、活性化 エネルギと呼ばれるある一定以上のエネルギをもつ粒子の間で、 Vヽつたんエネルギ の高い不安定な状態の活性錯合体がつくられて、活性錯合体を形成した粒子のみ が生成物に変化する。なお、図 1の縦軸はエネルギ、横軸は反応の進行方向を示す
。ここで反応物より生成物のエネルギが低い場合が発熱反応、逆の場合が吸熱反応 であり、図 1は発熱反応の場合を示す。よって化学反応においては、温度を上げると 反応速度が増加する傾向にある。この傾向は下記の式 1に示すァレニウスの式によ つても明確に示される。
[0006] [数 1]
Figure imgf000004_0001
[0007] ここで Aは頻度因子、 Eは活性ィ匕エネルギであり、これらは反応に固有な定数であ る。また Rは気体定数、 Tは絶対温度である。さらに kは速度定数と呼ばれ、大きくな るほど反応速度は速くなる。
[0008] し力しながら、極端に高温な反応では、反応前の試薬を化学的に分解する等の好 ましくない現象が生じる。そのため化学反応ごとに好適な温度条件が存在し、反応領 域における温度管理は非常に重要である。温度管理が不十分であると、化学反応が 予定通りに行われず、目的とする主生成物の収量低下などの生産性が悪いシステム を余儀なくされる。ところが、従来のようにフラスコ、ビーカー、および大きな反応槽を 用いた化学反応では、ある程度の量の試薬溶液を用いて化学反応させるため反応 領域全域を迅速に、かつ均一に温度調整することが非常に困難であった。これに対 して、マイクロリアクターにおける化学反応では、反応領域における試薬溶液の質量 が極少であるため、温度設定を迅速に、かつ均一に行える。そのため化学反応に好 適な温度条件を得ることが可能となる。
[0009] 以上のようにマイクロリアクターを用いたィ匕学反応には多くのメリットがあり、次世代 のリアクターとして有望視されて 、る。
[0010] しかし、マイクロリアクター運用時の最も大きな懸念事項の一つとして、マイクロリア クタ一で異なる種類の試薬溶液を混合した際に、十分に混合が進まないことが挙げ られる。一般的にマイクロリアクターでは試験管、ビーカー、またはフラスコなどの反 応容器 (混合器)と比較して、攪拌などによる混合が促進されない。流体が混合する には、分子拡散と乱流拡散が作用する。分子拡散と比較して乱流拡散は、混合の際 に大きな効果がある。例えばコーヒーにミルクを落とした際に、静観して分子拡散によ つてミルクが混合するのを待つより、スプーン等で攪拌し乱流拡散によって混合した ほうが早く確実に混合することからも直感的に理解できる。上記の事柄を指標するも のとして、理論的には流体工学の用語であるレイノルズ数 Reを用いる。レイノルズ数 R eの定義式を式 2に示す。
[0011] [数 2]
Re = ^ -式 2
[0012] ここで Vは流速、および Vは動粘性係数である。 Dは代表寸法と呼ばれ、流体が流 れる流路の断面寸法 (幅や高さ）などを用いる。 Re数が小さい流れを層流、 Reが大き い流れを乱流と呼ぶ。
[0013] 層流および乱流の流動様相の一例として、流れ場中に障害物（円柱)を置いた場 合の流れの可視化写真を図 2および図 3に示す。例えば Re 32である図 2において は、障害物の下流側で流れはきれいな層状に流れ、乱れなどが生じていないことが 分かる。このようなきれいな層状の流れを層流と呼ぶ。ところが Re 161の図 3におい ては、障害物の下流側ではカルマン渦列と呼ばれる千鳥状の渦列が生じ、渦の効果 によって混合が促進されていることが分かる。また図示してはいないが、 Re数が 103〜 105の領域では、障害物の左右から放出される渦は、下流に行くに従って拡散し、流 れ全体が不規則に乱れた流れになる。このような流れ場を乱流と呼ぶ。
[0014] マイクロリアクター内の流れのような管内流れにおいては、 Re数が 1000程度で層流 力も乱流に遷移することが知られており、乱流の拡散効果を得るためには式 2よりリア [0015] 従来の技術の代表的なマイクロリアクター形状の一例を図 4に示す。該リアクターの 混合流路における Re数は、代表寸法 Dを流路幅の 100 m、混合流路内で流速を 0.0 01m/s、および流れる流体を水と仮定して試算する。そうすると
[0016] [数 3] n 100 x 10— 6 X 0.001 ，
Re = = 1
10—°
[0017] となり、 Re数は小さい層流領域である。このため、混合流路ではきれいな層状の流れ となり混合が促進されにく 、ことが予測される。
[0018] また図 5は、図 4のリアクターにおいて 2種の溶液を混合させたときの流体解析の一 例である。解析条件として流入路 Aには分子量 131g/molのある仮定した物質 (以下 単に、物質 A)の濃度 l.Omol/1水溶液 (試薬溶液 A)が、流入路 Bには水 (試薬溶液 B) がそれぞれ流速 0.001m/sで流入する。水に対する物質 Aの拡散係数は 6.9 X 10— 8cm2 /sとした。図 5のコンターマップは試薬溶液 Aの体積濃度を示す。図 5の解析結果より 従来技術のマイクロリアクターでは、混合流路内で試薬溶液 Aと Bの接合面カゝら徐々 に拡散している力 層状になって下流まで流れている状態が見て取れ、混合が促進 して 、な 、ことがわかる。 Re数を上げ混合促進を促すように混合流路内の流速を上 げた場合には、リアクター内の摩擦損失の増カロ、および混合距離の増大からリアクタ 一の大形ィ匕を招いてしまう。図 36 (c)に示すように 2つの流路を蛇行する流路に合流 させて、省スペースで 2流体を十分に混合することが考えられる力 この場合はさらに 摩擦損失が増大する。さらに、微細流路において、流体の圧力、流速、温度、 pHお よび濃度等の情報を計測したり、あるいは流体に振動、加熱'冷却等のエネルギーを 投入する際、図 36 (c)のような折れ曲がった微細流路では、形状が複雑なため素子 の設置が煩雑であり、また曲がりの内周と外周で物理量に差があるので、計測や制 御が複雑となるという問題点がある。よってマイクロリアクターにおいては Re数を上げ ることが困難であり、混合は乱流拡散よりも分子拡散に依存すると言える。このため従 来のマイクロリアクターは長い混合流路が必要であり、十分な混合およびィ匕学反応を 完結するためには長!、時間が必要であった。
[0019] 前述したようにマイクロリアクターにおける試薬溶液の混合は、分子拡散に支配され ることになる。分子拡散は粒子のブラウン運動により生じる現象で、拡散距離は温度 のみの関数になる。換言すれば温度が一定であれば、マイクロリアクターの混合流路 で混合した 、試薬溶液を極めて薄 、層として形成し、薄 、層の界面同士を接合すれ ば混合距離が小さくなるため迅速な混合が得られる。
[0020] 一方、適切な薄さの層間に界面を形成したまま流路の断面積を拡大することによつ て流れを減速させ、流れ方向の混合距離を小さくすることも考えられる。
[0021] 上述の問題を解決するために、従来力 様々な形状の流体混合器が提案されてき た。例えばスーパーフォーカスと呼ばれる技術で、異なった試薬溶液を多層状態の 流れにしてその後、流れ全体を極めて細い流路を通過させることによって、混合距離 (流路の幅方向）を短くして混合促進を図るものがある。しかし、流路を細くするとそれ に伴 、流速は増加するため、該リアクターにお 、て細 、流路を通過する時間は極め て短ぐ該リアクターの混合効果は低いと推察される。
[0022] また、分子拡散による混合に好適とされる流路の配置等も提案されている。例えば 、特開 2001-120971号公報には、 2枚のプレートを備え、一方のプレートに分割流路 を有する液体分割用細溝が形成され、他方のプレートに混合用細溝が形成され、こ れらを重ね合わせて接合することにより形成される液体混合器であって、混合用細溝 内に分割流路カゝら導入された液体の薄い層を得るとされる混合器が記載されている
[0023] また、従来力もある構成として、混合用流路に対して 2つの搬送用流路が対称に設 けられた特開 2003-294596号公報の混合機構が挙げられる。
発明の開示
発明が解決しょうとする課題
[0024] 上記従来の混合器および機構は、流体の混合部分で分子拡散混合を行わせようと するものである。ここで本発明者の検討によれば、分子拡散による効果的な混合は、 混合部分にお！ヽて混合対象の流体を薄くかつ一様な多層に形成すること、あるいは 薄 ヽ層を保ちつつ流速を減速させることにより達成される。 [0025] し力しながら、上記のような従来の液体混合器は、そのような薄くかつ一様な流体層 を形成するのに必ずしも好適であるとは言えな 、。
[0026] 例えば、上記の特開 2001-120971号公報には「液体混合用細溝 5の中では先端に 近いほど液の流速が速まる。液体混合用細溝 5における流速を一定にしたければ、 液体混合用細溝 5が先端に近くなるに従って太くなるようにすればよい。」との記述が ある（段落「0021」参照)。しかし多層の薄層を形成した後、該公報の図 5の高さ方向（ 紙面に垂直な方向）に大きくしたのでは、拡散距離が大きくなるため良好な混合に適 していない。また、該公報の図 5には A層と B層の多層が描かれている力 次のような 問題がある。すなわち、その混合器では、液体混合用細溝 5に対して各液分割用細 溝 3, 4の配置が対称となっていないため、液体混合用細溝 5に流入する部分で、流 れの偏流や、流速が比較的高めのときに流れのはく離が生じる。換言すれば、この 混合器は XYZの 3方向に流れ成分を有する 3次元性が強 ヽ流れを生じやす 、形状 であると言える。 3次元性が生じた流れが液体混合用細溝 5に流入した場合、実際に は図示されたような均一の薄層にはならず、層の厚さに違いが生じる。当然ながら層 が厚くなつた部分では、分子拡散の拡散距離が大きくなることから混合が促進されな い。
[0027] さらに上記公報には、各液分割用細溝 3、および 4の長さ、太さに関する言及がなさ れてない。液体混合細溝 5は微小な断面形状であるため、流体の圧力損失が大きく 、液体混合細溝 5の上流と下流で大きな流路損失が生じると思われる。よって各液分 割細溝 3、および 4は、液体混合細溝 5の流れ方向に対して、太さや長さを変化させ る等なんらかの工夫が必要と推察される。前記公報に記載の形状では、各細溝から 液体混合用細溝 5に流入する流量が一様でな 、可能性が大き 、。各細溝力 の流 量の差異は、該公報に記載の図 5における A液、 B液の各層の厚さの違いとなって生 じる。当然厚くなつた層では周囲層との混合が促進されない。この従来技術では、各 細溝力 液体混合用細溝に流入する流量を制御して、液体混合細溝における各層 の厚さを均一にする重要性つ 、て全く配慮されて ヽな 、。
[0028] また、上記の特開 2003-294596号公報に記載の混合機構お 、ては、搬送用流路 a 、 bl、および b2が混合用流路 abに対して対称に設けられているため、混合用流路 ab において一様な層状態を得ることが可能と思われる（[図 7]参照)。しかし、この公報 には「なお、前記同じ液体を搬送する少なくとも 2つの搬送用流路は、別の液体を搬 送する他の搬送用流路を基準として異なる側力 前記混合用流路に連結してあれば よぐそれらは同一平面状になくても良い」との記述がある (段落「0031」参照)。さらに 「前記同じ液体を搬送する少なくとも 2つの搬送用流路を連結する位置としては、当 該搬送用流路を介して混合用流路に送られる液体が混合用流路に同時に合流する ような位置であってもよいし、それらの液体のうち一方が先に合流するような位置であ つてもよい。」との記述もある（段落「0033」参照)。このように、流路のあらゆる接続形 態をなんら区別なく許容している開示内容力も見て、この混合機構では、混合用流 路内で一様な薄層を形成するためには好ましくない 3次元的な流れが生じる要素を 排除すると 、う観点力 の検討がなされて 、るとは言えな 、。
[0029] 従来、分子拡散による混合効果に依存するしかない低 Re数状態のマイクロリアクタ 一内における試薬混合において、マイクロリアクター内部での各試薬溶液の混合が 十分に行われず、結果として収率の低下や予定した化学物質が合成されな 、等の 深刻な問題があった。しかしながら、上述の通り、先行技術ではこの問題へ十分な対 応がなされていない。従って、分子拡散による混合の促進に関して更なる検討およ び改良の余地が存在する。
[0030] 本発明は、上述の課題を鑑みてなされたものであり、混合流路内に一様に極薄化 した試薬溶液を多層重ねた状態を安定かつ安易に形成でき、極薄多層化によって 好まし ヽ分子拡散混合の効果が得られる流体混合器、あるいは混合流路内に一様 に層化した試薬を重ねた状態を形成し、その状態で流れを減速することにより好まし い分子拡散混合の効果が得られる流体混合器を提供することを課題とする。
課題を解決するための手段
[0031] 前記課題を解決するため本発明は、混合流路とこれに接続する複数の流入路を有 し、少なくとも 2種の流体がそれぞれ複数の流入路カゝら混合流路へ導入されて流体 の混合が行われる流体混合器であって、前記混合流路には、流れ方向で前記複数 の流入路が所定間隔で接続されることにより複数の流路接続部が設けられ、且つ隣 り合う流路接続部では異なる種類の流体が導入されるように配管されて 、ることを特 徴とする流体混合器を提供する。
[0032] 本発明の流体混合器において、前記複数の流入路が、混合流路に対して対称に 配列されて 、ることが好ま 、。
[0033] また本発明の流体混合器において、前記複数の流入路が、混合流路と略同一面 上に配列され、前記流路接続部の各々では同じ種類の流体を導入するための少なく とも 2つの流入路が混合流路に対しその両側から接続して 、ることが好ま 、。
[0034] また本発明の流体混合器にぉ 、ては、各流入路の流量一様化の観点から、前記 複数の流入路の各流路長を、混合流路の下流側へ位置するものほど長くした構成に するとよい。また、前記複数の流入路の各断面積を、混合流路の下流側へ位置する ものほど小さくした構成にするとよい。また、前記複数の流入路内に、混合流路の下 流側へ位置する流入路ほど流体損失が大きくなるように抵抗体を設けた構成にする とよい。
[0035] また本発明の流体混合器は、多層構造の流体混合器であって、少なくとも 1枚の層 上に混合流路とこれに接続する複数の流入路が設けられ、その上層および Zまたは 下層に少なくとも 2種の流体をそれぞれ有する供給槽が設けられ、且つ該供給槽と 前記流入路とを連通させる縦穴を設けることにより所定の供給槽力 各流入路に流 体が供給されるように構成することができる。
[0036] また上記多層構造の本発明の流体混合器において、各流入路の流量一様ィ匕の観 点から、前記縦穴の径を、混合流路の下流側へ位置するものほど小さくした構成に するとよい。また、同種の流体を供給するための供給槽を、異なる背圧で送液可能な 部分に分割して配置し、混合流路の下流側へ位置するものほど背圧が低くなるように 設定可能であるとよい。
[0037] また本発明の流体混合器において、各流入路の流量一様化の観点から、前記複 数の流入路近傍の温度を制御できる構成とし、混合流路の上流側へ位置するものほ ど温度が高くなるように設定可能であるとよい。また、前記混合流路の深さを、その下 流側に位置する部分ほど深くするとよい。また、流路接続部を有する範囲から下流部 分での混合流路の断面積を、その上流部分での断面積よりも小さくするとよい。
[0038] また本発明の流体混合器にぉ 、て、さらなる混合促進の観点から、流路接続部を 有する範囲から下流部分にある混合流路が蛇行して 、る構成にするとよ 、。
[0039] さらにまた、本発明には以下の発明が包含される。
[0040] (1) 1または複数の流体に対して所定の処理を行う処理器であって、円盤状の処 理空間を形成する処理室と、前記処理室に前記流体を導入する導入流路と、前記 処理室から前記流体を導出する導出流路とを備え、前記流体が前記処理室内を半 径方向に流れる間に前記所定の処理が行われることを特徴とする処理器。
[0041] (1)に記載の発明によれば、流体が円盤状の処理空間内を半径方向に流れる際 に、その流路断面積が大きいので流速が小さくなり、したがって、充分な処理時間を 得ることができる。したがって、例えば、マイクロチップのような微細な処理空間であつ て乱流による攪拌作用を得るのが難しい場合でも、界面間での相互拡散作用を充分 に行うことで、処理がされる。
[0042] (2) (1)に記載の発明において、前記導入流路が前記処理空間の中央側に設け られ、前記導出流路が前記処理空間の外周側に設けられていることを特徴とする処 理器。
[0043] (3) (1)に記載の発明において、前記導出流路が前記処理空間の中央側に設け られ、前記導入流路が前記処理空間の外周側に設けられていることを特徴とする処 理器。
[0044] (4) (1)ないし (3)のいずれかに記載の発明において、前記導入流路が複数設け られており、これらの導入流路から異なる流体を導入することを特徴とする処理器。
[0045] (5) (4)に記載の発明において、前記複数の導入流路が同軸に設けられているこ とを特徴とする処理器。
[0046] (6) (1)ないし（5)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間を厚さ方向 に分割する分割板が設けられ、この分割板により区画された 2つの処理空間は、該分 割板の縁部近傍で合流するようになって ヽることを特徴とする処理器。
[0047] (7) (1)ないし (6)のいずれかに記載の発明において、前記導出流路が複数設け られて ヽることを特徴とする処理器。
[0048] (8) (7)に記載の発明にお 、て、前記複数の導出流路が周方向に配置されて 、 ることを特徴とする処理器。 [0049] (9) (1)ないし (8)のいずれかに記載の発明において、前記導出流路が前記処 理室の接線方向に沿って設けられていることを特徴とする処理器。これにより、旋回 流が形成されて、処理空間を効率的に活用でき、また、導出流路の占有面積を小さ くして装置を小型化することができる。
[0050] (10) (1)ないし（9)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間は、径方 向に厚みの分布が形成されていることを特徴とする処理器。これにより、流路断面積 を変化させて流速を調整することができる。
[0051] (11) (1)ないし（10)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部 に径方向に延びる区画部材が設けられていることを特徴とする処理器。これにより、 径方向の流れを細分ィ匕したり調整することができる。
[0052] (12) (11)に記載の発明において、前記区画部材は、前記処理空間を螺旋状に 区画するように設けられていることを特徴とする処理器。これにより、旋回流が形成さ れて、処理空間を効率的に活用でき、また、導出流路の占有面積を小さくして装置を 小型化することができる。
[0053] (13) (1)ないし（12)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部 に触媒が設けられて 、ることを特徴とする処理器。
[0054] (14) (1)ないし（13)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部 の流体に電磁波を照射する手段が設けられていることを特徴とする処理器。
[0055] (15) (1)ないし（14)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部 の流体を加熱または冷却する手段が設けられていることを特徴とする処理器。
[0056] (16) (1)ないし（15)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部 の流体を振動または超音波振動させる手段が設けられていることを特徴とする処理
[0057] これらの構成により、処理空間で所望の各種の反応を促進することができる。
[0058] (17) (1)ないし（16)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の内部 に、流体の物理的又は化学的な特性値を測定する手段が設けられて 、ることを特徴 とする処理器。これにより、測定結果に基づいて種々のパラメータを調整し、処理の 制御を正確に行うことができる。 [0059] (18) (1)ないし（17)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間が複数 設けられ、前記流体力 Sこれらに順次流れるようになって 、ることを特徴とする処理器。 これにより、さらに長い処理時間を確保したり、多段の処理を行うことができる。
[0060] (19) (18)に記載の発明において、互いに隣接する前記処理空間において、流 体が径方向にお ヽて交互に逆向きに流れることを特徴とする処理器。
[0061] (20) (1)ないし（19)のいずれかに記載の発明において、前記第 2の処理空間の 中心部に導出流路が設けられていることを特徴とする処理器。
[0062] (21) (18)ないし（20)のいずれかに記載の発明において、前記第 1及び第 2の 処理空間を同軸に多段に接続したことを特徴とする処理器。これにより、コンパクトな 構成で、多段の処理空間を得ることができる。
[0063] (22) (1)ないし（21)のいずれかに記載の発明において、前記導入流路の相当 直径が lcm以下、前記処理空間の直径が 10cm以下、前記処理空間の厚みが lcm 以下であることを特徴とする処理器。
[0064] (23) (1)ないし（22)のいずれかに記載の発明において、前記処理空間の厚み 力 S lmm以下であることを特徴とする処理器。このような微細な処理空間であっても、 必要な処理時間を得ることができる。
[0065] (24) 1または複数の流体を円盤状の処理空間を形成する処理室に導入し、前記 流体が前記処理室内を半径方向に流れる間に前記 1または複数の流体に対して混 合および Zまたは化学反応を行なうことを特徴とする処理方法。
[0066] (25) (24)に記載の発明において、圧力、流速、温度、 pH等の内一つあるいは複 数を計測する機能を用い、実時間で混合状況、化学反応状況を計測し、この状況を 負帰還させて、流入される流体の圧力、流速、温度、 pH、濃度等を変更することによ り、最適な混合および Zまたは化学反応を行うことを特徴とする処理方法。
発明の効果
[0067] 本発明の流体混合器は、複数の流入路が流れ方向に所定間隔で接続されることに より複数の流路接続部が設けられ、且つ隣り合う流路接続部では異なる種類の流体 が導入されるように配置されているので、混合流路内で異なる種類の流体が極薄化 されて一様な厚さで順次積層し多層化した流れ場を得ることができ、 2種以上の流体 間の分子拡散による混合を良好に促進することができる。
[0068] 特に、非常に低い Re数の流れ場であるため分子拡散による混合を余儀なくされる マイクロリアクター内の微小な混合流路にお 、ては、短 、混合流路で試薬溶液の混 合が可能になり、収率の向上およびィ匕学反応時間の短縮を図ることが可能になる。 また、混合流路を短縮できればマイクロリアクターの小形ィ匕が可能になり、リアクター 内の圧力損失も減少する。リアクター内の圧力損失低減は、マイクロリアクションシス テムのランニングコスト低減に直接貢献するものである。さらにマイクロリアクションシス テムの生産量調整のためには、並列化（ナンバリングアップ）が行われている。生産 量拡充のために数千、数万のリアクターを並列化した際に、 1つのリアクターの小形 化は装置全体の小形ィ匕に大きく寄与する。
[0069] さらに、上記（1)ないし（23)に記載の処理器、及び、（24)ないし（25)に記載の処 理方法によれば、簡単な形状や構成で流体の物理的又は化学的な処理を促進し又 は制御することができ、安価で効率の良 、処理装置や処理方法を提供することがで きる。
図面の簡単な説明
[0070] [図 1]図 1は、マイクロリアクター内で扱われる化学反応の進行を説明するための図で ある。
[図 2]図 2は、液体の混合を説明するために層流の状態を示す図である。
[図 3]図 3は、液体の混合を説明するために乱流の状態を示す図である。
[図 4]図 4は、従来の技術の代表的なマイクロリアクターの流路形状の一例を示す模 式図である。上側の流入管より試薬 A (分子量 131g/mol、濃度 l.Omol/1の水溶液）が 0
•OOlm/sで流入し、下側の流入管より試薬 B (水）が 0.001m/sで流入する。
[図 5]図 5は、図 4のリアクターにおいて 2種の溶液を混合させたときの流体解析の結 果を示す図である。
[図 6]図 6は、本混合器の一実施形態の概略構成を示す模式図である。上層プレート の枝管端と下層プレートを竪穴で連通し、上層プレートへ試薬供給するが、試薬の 種類数によって下層プレートは複数層になりうる。
[図 7]図 7は、本混合器の混合流路内に形成される試薬溶液 A及び Bの多層流を示す 模式図である。
[図 8]図 8は、本混合器による分子拡散効果を確認するために流れ解析のモデルを 示す模式図である。上側の流入管より試薬 A (分子量 131g/mol、濃度 l.Omol/1の水 溶液）が 0.001m/sで流入し、下側の流入管より試薬 B (水）が 0.001m/sで流入する。
[図 9]図 9は、図 8のモデルにおける解析結果を示す図である。
[図 10]図 10は、本混合器における流路損失を計算するためのモデルを示す模式図 である。
[図 11]図 11は、流路長を好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式図であ る。
[図 12]図 12は、管径を好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式図である
[図 13]図 13は、供給槽と流入路を連通する縦穴の径を好適に変化させた本混合器 の実施態様を示す模式図である。
[図 14]図 14は、供給槽の背圧を好適に変化させた本混合器の実施態様を示す模式 図である。
[図 15]図 15は、流入路内に抵抗体を好適に設置した本混合器の実施態様を示す模 式図である。
[図 16]図 16は、各流入路の温度を流れ方向で好適に変化させた本混合器の実施態 様を示す模式図である。
圆 17]図 17は、混合流路を下流側に向力つて好適に深くした本混合器の実施態様 を示す模式図である。
[図 18]図 18は、混合流路の下流側で流路幅を好適に小さくした本混合器の実施態 様を示す模式図である。
圆 19]図 19は、混合流路の幅を試薬溶液の流入に応じて好適に太くした本混合器 の実施態様を示す模式図である。
[図 20]図 20は、多段階反応を 1つの混合器上で行う実施態様を示す模式図である。
[図 21]図 21は、多段階反応を複数の混合器上で行う実施態様を示す模式図である 圆 22]図 22は、一方の供給槽の配置を変更した本混合器の実施態様を示す模式図 である。
圆 23]図 23は、混合流路の下流部分を蛇行させた本混合器の実施態様を示す模式 図である。
[図 24]図 24 (a)及び (b)は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 25]図 25 (a)及び (b)は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 26]図 26 (a)ないし (c)は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。 圆 27]図 27 (a)及び (b)は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 28]図 28 (a)ないし (d)は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 29]図 29 (a)及び (b)は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 30]図 30 (a)及び (b)は、本発明の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 31]図 31 (a)は、従来の処理器を、（b)及び (c)は、本発明の実施の形態の処理 器を示す図である。
[図 32]図 32 (a)は、本発明の他の実施の形態の処理器を、 (b)は、従来の処理器を 示す図である。
[図 33]図 33 (a)及び (b)は、従来の処理器を、（c)及び (d)は、本発明の他の実施の 形態の処理器を示す図である。
[図 34]図 34は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 35]図 35は、本発明の他の実施の形態の処理器を示す図である。
[図 36]図 36 (a)は、従来の標準的なマイクロ混合処理器を示す図、（b)及び (c)は、 拡散距離を十分取るため混合流路を長くした従来のマイクロ処理器を示す図、 (d)は
、従来の混合用滞留空間である処理器を示す図である。 [符号の説明] 10 · '処理 室 11, 12 · ·導入流路 13, 13Α· ·導出流路 16, 16b，，区画部材 17 分割板
18 柱状体 19 柱状体 20 ヒータ 21 移行部 22 連絡流路 23 分割板 25 連絡流路 28 圧力センサ 29 流速センサ 30 pHセンサ 31 濃度センサ
32 温度センサ 43, 44 導入流路 51 加熱器 52 酸化チタン層 53 クーラ 一 54 太陽光 56 超音波発振素子 P マイクロポンプ S 処理空間
発明を実施するための形態 [0071] 以下、添付図面を参照して、本発明の好適な実施の形態を詳細に説明する。
[0072] 図 6は、本発明の一実施形態である流体混合器の概略構成を模式的に示す。この 流体混合器 (以下単に本混合器という）は、互いに貼り合わせて接合される 2枚のプ レートからなり、その上層プレート（または下層プレート）の片面には、異なった種類の 試薬溶液を混合するための混合流路、および混合流路に流路接続部で接合する複 数の流入路が形成され、その上層プレート (または下層プレート）には、複数の流入 路の各々に所定の試薬溶液を供給するための供給槽が形成されている。混合流路 と複数の流入路は、 1枚の上層プレート上に形成され、すべての流路が略同一面上 に配列されている。供給槽と流入路は縦穴で連通しており、それぞれ対応した流入 路に試薬溶液を供給するようになっている。試薬溶液の供給槽は、混合流路を具備 した層の下 (または上）に配設されており、供給する試薬の種類および量によって複 数の層に設けてもよい。
[0073] 混合流路には、複数の流入路が 2本ずつほぼ等間隔で接続されている複数の流 路接続部が設けられている。 1箇所の流路接続部に繋がる 2つの流入路は、混合流 路へその両側から合流するように接続され、混合流路を挟んで対称的な配置となつ ている。こうして、各流路接続部において所定の試薬溶液が混合流路の両側面から 同量供給されるようになっている。さらに、各流入路は、隣接する流路接続部間で異 なる長さを持ち、その長さに応じて異なる供給槽に繋がるため、異なる種類の試薬溶 液が供給される。
[0074] 本混合器では、試薬溶液 Aに対応する流路長の短 ヽ流入路と、試薬溶液 Bに対応 する流路長の長い流入路とが、混合流路の流れ方向で交互に配管'接続され、 2つ の異なる試薬溶液が交互に同量流入するようになっている。本混合器の構成によれ ば、混合流路に対し、各流路接続部で同じ種類の試薬溶液を同一面上で両側から 同時に同量で流入させると共に、隣り合う流路接続部間では異なる種類の試薬溶液 を交互に同量流入させるので、それら流路接続部および混合流路内で 3次元性の強 い流れが生じることがない。したがって、すべての試薬溶液の流入が完了した位置に おいて混合流路内では各試薬溶液の流体が極めて薄い層を一様に重ねた様相を 呈する（図 7中の拡大図参照)。このようにして、試薬溶液各層の拡散距離が縮まるの で混合が促進される。
[0075] なお、使用されるプレートの材質や取り扱い、およびプレートへの微小流路ゃ供給 槽の形成方法等の詳細は、半導体工学で常用されているフォトリソグラフィー技術の 常法に従う。本混合器の場合も本願の開示を基に、当該技術分野で周知の材料お よび方法を使用して作製することができる。また、供給槽から各流入路への流体の駆 動方法には、公知のあらゆる手段を適用することができ、例えば、ポンプ等による圧 力駆動および Zまたは電気泳動や電気浸透流等による電気的駆動を利用すること ができる。
[0076] 本混合器での分子拡散効果を確認するために流れ解析を行った。図 8にその解析 モデルを示す。図 5の従来の混合機構での解析結果と比較検討するために、試薬溶 液 Aの流入路には分子量 131g/molのある仮定した物質 (以下単に、物質 A)の濃度 1. Omol/1水溶液 (試薬溶液 A)が、流入路 Bには水 (試薬溶液 B)がそれぞれ流速 0.0001 m/sで流入する。水に対する拡散物質 Aの拡散係数も同様に 6.9 X 10— 8cm2/sとした。
[0077] 解析結果を図 9に示す。図 5の解析結果と比較して、明らかに本混合器のほうが拡 散が早ぐ短い混合流路でも確実に試薬溶液の混合が進むことが分力つた。これは 混合流路の下流部に向かうに従い、交互に異なった試薬溶液が混合流路の両側か ら流入し、これにより異なる試薬溶液の流体が均一厚の薄層として重なり合って多層 を形成し、その結果分子拡散による混合が促進される力 である。例えば、図 8に示 す混合器の場合には、各試薬溶液の層が混合流路の幅方向で 20層形成される。理 論上では幅 100 μ mの混合流路にお 、て、 5 μ m程度の各試薬溶液層が形成された と予測され、各試薬溶液層が極薄化して混合が急激に促進したものと考えられる。
[0078] 例えば、 25 μ mの多層の微小流路を得ることができるリアクターを用いて、高い選択 性を得られたフリーデルクラフツ反応のような事例がある（S. Suga et al, Chemical Co mmunications, 2003, pages 354— «355, "Hignly Selective Fridel— Crafts Monoalkylation Using Micromixing"を参照）。当該反応条件においては、直径 500 mのチューブを 用いた反応では選択性の向上が得られな力つた。それに対して、 25 mの多層を得 ることによって分子拡散が効率的に起こり、理想的に反応が進行して選択性が向上 するという結果が得られたものと考えられる。 [0079] 次に、各流入路の流量調整について説明する。
[0080] 上述の通り本混合器において、混合流路内での分子拡散による混合を促進するに は各試薬溶液の流体層を実質的に均一な厚みに形成できることが重要であり、その ためには各流入路力 混合流路への流量を一様にすることが極めて好ましい。しか し、上記の解析は各流入路の流量を境界条件で規定して行ったものであり、実際に は混合流路の流路損失により各々の流入路からの混合流路への流入量が変化して しまうことが予測される。そこで、混合流路部分の流路損失を試算した。
[0081] ここでは混合流路および流入路の断面形状を矩形と仮定し、それぞれの水力直径 を求めて流路損失を検討する。混合流路の上流側から下流側に向かって流入路を A 〜および B〜として、それぞれの合流点を A〜合流点、および B〜合流点とし（
1 5 1 5 1 5 1 5
図 10参照）、他のパラメータ一は下記の通りとする。
[0082] [表 1] 混合流路蝠 [m]
流入配管幅 [ra]
h チャネル深さ [m] (=40 [ m] , —定） 混合流路部水力直径 [m]
2d, + 2 流入配管水力直径 [m]
Figure imgf000019_0001
流入配管 XXより流入後の混合部流速 Dn/s]
v 流入配管部流速 [m/s]
P 流入配管ピッチ [πι]
[0083] ここで各流路の損失係数 λには、次式を用いる。
[0084] [数 4] λ =—
Re
[0085] 以上の条件で、混合流路 A1〜B1合流点までの損失 h は、次式で表される。
A1B1 [0086] [数 5]
h
A1Bl
Figure imgf000020_0001
同様に Bl合流点より下流における、各流入路合流点間の混合流路での損失 h
XX
、それぞれ下式の通りとなる。
[0088] [数 6]
Figure imgf000020_0002
[0089] 上記の混合流路における損失 h を踏まえた上で、各流入路の流路損失を調整す
XX
ることによって、各流入路の流量を均一にすることができる。すなわち、混合流路の流 れ方向で影響を増す流路損失と均衡を図るように下流側の流入路を順次長くするこ とによって、下流側に位置する各流入路での流量を確保することができる。
[0090] ここで長さ Lの流入路における損失は、
[0091] [数 7] ,
ん
Figure imgf000021_0001
[0092] となる。よって、流入路 Aの長さを Aより L だけ長くして h の損失 hを得るには、
2 1 A2 A1A2
[0093] [数 8] ί流入配管を L2長くした分の損失 } = ίΑ1〜Α2合流点の混合流路部損失 }より，
6 V 4χ
2g
Figure imgf000021_0002
[0094] となる。
[0095] 上式より、流入路 Αにおいて Αより長くすべき流路長 L は、
2 1 A2
[0096] [数 9]
Figure imgf000021_0003
[0097] となる。
[0098] 同様に、流入路 A〜Aにそれぞれ追加すべき流路長 L 〜 は
3 5 A3 A5
[0099] [数 10]
L- = i2+4+6+ ) p
Figure imgf000021_0004
= (2 + 4 + 6 + 8 + 10 + 12十 14 +16 i
[0100] となる。また流入路 B 〜Bにおいても、 Bより長くすべき流路長 L 〜 は、上記と同様
2 5 1 Bl B5
に求めることができ、それぞれ下式のようになる c [0101] [数 11]
Figure imgf000022_0001
^ = (4 + 6+8+10^ ^| p
Figure imgf000022_0002
[0102] 以上の試算結果に基づ 、て、流量が均一となるように各流入路の長さを好適に変 化させた実施例を模式的に図 11に示す。
[0103] なお、上記の試算は様々な仮定をおいて算出した一例であり上記式中の係数は、 実際に製作した混合器の流入路ゃ混合流路の壁面物性、流路幅、流速、およびそ れに伴う Re数の変化に対して好適に可変させて試算し直す必要がある。
[0104] また、各流入路の長さ Lは一定で、各流入路の管径 dを変化させることにより、各流 入路の流量を一様にすることもできる。これに関して以下の試算を行った。 Aの管径
2 を dとして、 h の損失を得る。ただし流量：
[0105] [数 12]
0 = -d2V
4
[0106] は一定とする
[0107] [数 13] {流入配管 A2における流路損失 } = {流入配管 A,における流路損失 } + 11 Λ1Λ2
64 X V L V,2 64x v L V2 64 ν ρ V ^ , sn
X—— χ—^- = X— X 1 X— X—— X 0より、
d，x V， d， 2g dx V d 2g d x V d 2g
Figure imgf000023_0001
[0108] となる。
[0109] 同様に A〜の流入路の管径 d〜はそれぞれ
3 5 3 5
[0110] [数 14] d , = j ~ - ~^ d、 d„ = 4 ~ - ~ d、 および d5 ~ - ~
3 L+20p ' ¾ L+42p +72P
[0111] となる。
[0112] 仮に流入路 Lの長さを 4600 m、流入路のピッチ pを 200 mとすると、流入路 A5の 管径 d5は、流入路 A1の管径 dの 70%程度の管径で製作する必要がある。この試算結 果に基づいて、管径を調整した実施例を模式的に図 12に示す。
[0113] なお、本試算も様々な仮定をおいて算出した一例であり、実際に製作した混合器 の流入路ゃ混合流路の壁面物性、流路幅、流速、およびそれに伴う Re数の変化に 対して好適に可変させて試算し直す必要がある。
[0114] また、上述のように混合流路の流路損失に応じて流入路の長さゃ管径による調整 する以外にも、様々な方法で流量を一様ィ匕できる。例えば、下記の実施態様が挙げ られる。
[0115] 図 13の混合器は、供給槽と流入路を連通する縦穴の径を好適に変化させ、下流 側に位置する流入路ほど流圧を抑えて各流入路の流量一様化を図ったものである。 図 14の混合器は、供給槽の背圧を好適に変化させ、同様に各流入路の流量一様化 を図ったものである。図 15の混合器は、下流側に位置する流入路ほど流れが抑制さ れるように、所定の流入路内にバルブ等の流れを妨げる各種抵抗体を設置して流量 一様ィ匕を図ったものである。図 16の混合器は、各流入路近傍の温度を流れ方向で 好適に変化させる手段を設けたものである。すなわち、混合流路上流部に繋がる流 入路の温度を高ぐ混合流路下流部に繋がる流入路の温度を低く設定して、流入す る試薬溶液の粘性を変化させ、これにより流量一様ィ匕を図ったものである。
[0116] また図 17に示すように、混合流路を下流側に向力つて深くしたような形状も流量の 一様ィ匕に有効である。混合流路の形状が一定である場合、各試薬溶液が混合流路 に流入するため下流に向力うに従 、、混合流路の流速が増大するためそれに伴 ヽ 流路損失が増大する。そこで、図 17の混合器のように混合流路断面を深さ方向 (混 合流路および流入路が位置する平面に対し垂直な方向）で下流側に向力つて大き することによって、各試薬溶液層の厚さを増カロさせることなく混合流路における増速 を軽減することが可能となる。言及するまでもないが、混合流路を幅方向で大きくなる よう変化させるのは、各試薬溶液層の厚さを増して分子拡散による混合を抑制する危 険性があるため好ましくな 、。
[0117] また、前述で試算した通り混合流路における流路損失は力なり大きぐ各流入路の 流量を十分満足できるレベルまで一様ィ匕するのは簡単ではない。よって図 18に示す ように、混合流路の流路幅を適宜調整することも拡散混合の促進に有効である。図 1 8の混合器は、試薬溶液の多層化が図られる部分 (すなわち流入路が接続している 範囲)で混合流路の幅を大きくし、形成された試薬溶液の多層が流れるその下流部 分で混合流路の幅を急激に細くした態様である。この態様によれば、その下流部分 で試薬溶液多層の全体が薄くなるに伴って各層が均一に薄層化するので、比較的 簡単に一定幅で極薄な試薬溶液層を得ることができる。なおこの場合に、試薬溶液 の多層化を図る部分の混合流路の幅は試薬溶液の流入に応じて太くしてもよい（図 19参照)。
[0118] さらに以下では、本混合器に関する他の態様を示す。
[0119] 本混合器では、 3種以上の試薬を用いた多段階反応を 1つのプレート上で行うこと もできるが、この場合、それらの試薬混合の一部に本発明を適用してもよい。例えば 、図 20に示すように一方の流入路において試薬溶液 Aと試薬溶液 Bの速やかな第 1 混合を行い、前記第 1混合により生じる反応生成物流 Cと他方の流入路カ の試薬 溶液 Dを混合流路に交互に流入させる。試薬溶液 Aと試薬溶液 Bの混合ではほぼ完 全な収率で直ちに反応が完了するが、反応生成物流 Cと試薬溶液 Dの混合は比較 的促進されにく 、ような場合、この態様を考慮することが好ま 、であろう。
[0120] また本混合器は、上記のように 1つの混合器上で多段階の反応を行ってもよいが、 各段階を各々個別の混合器上で行うこともできる。図 21は、本混合器を複数組み合 わせて構成し、 3種以上の試薬溶液を混合させる一実施態様を示す。
[0121] また本混合器にぉ ヽて、流入路へ試薬溶液を供給する供給槽は、構造上可能で あれば流入路および混合流路と同一の層に設けてもよい（図 22参照)。
[0122] また本混合器において、拡散促進のために試薬溶液の多層流が流れる混合流路 部分を蛇行させることもできる（図 23参照)。このようにすれば混合器全体のサイズを 小さいままに混合時間を得ることができるため混合の促進に効果的である。さらに、 その混合流路の曲がり部では遠心力の作用により混合が促進されるため、より効果 的である。
[0123] 図 24 (a)および (b)は、本発明の一実施形態として、薬液の混合装置に適用した 処理器を示すもので、図 24 (a)は横断面図、図 24 (b)は正面から見た断面図である 。この薬液の混合装置は、例えばマイクロチップ上に構成されており、内部に円盤状 の処理空間 Sを形成する処理室 10と、この処理室 10の両側力もその中央部に合流 する一対の導入流路 11, 12と、処理室 10の外周部に径方向外方に直線的に延び る導出流路 13とを備えている。導出流路 13は、この実施の形態では 4本が周方向等 間隔に設けられている力 中央力 外方へ向力ぅ径方向の流れを形成できる限り、 1 又は複数の適宜の数とすることができる。
[0124] この実施の形態においては、第 1および第 2の各導入流路 11, 12には、第 1および 第 2のリザーバー 14, 15が形成され、これらにはそれぞれ第 1および第 2のマイクロ ポンプ Pが設けられている。マイクロポンプ Pとしては、従来既知の種々の原理および 形式のものを適宜に採用することができる。第 1および第 2のリザーバー 14, 15はそ れぞれ図示しな！ヽ液体供給源に連通して！/ヽる。
[0125] 以下、このように構成された微細処理器の作用につ 、て説明する。
[0126] それぞれのマイクロポンプ Pを作動させると、第 1および第 2のリザーバー 14, 15か らそれぞれ第 1および第 2の液体 (薬液)が、第 1および第 2の導入流路 11, 12を通じ て円盤状の処理空間 Sの中央部に導入される。これらの 2つの液体は処理空間 Sの 中央部で衝突し、混在状態となって径方向外方に向きを変えて流れる。処理室 10は 厚さが小さいので、 2つの液体はそれぞれ層流を形成しつつ流れ、この過程で、 2つ の液体が接する界面において相互に拡散して混合する。外周部に達した液体は、導 出流路 13から処理器の外に流出する。
[0127] 円盤状の処理空間 Sにおいて流体が中央力 外方に向力うときには、流路断面積 が漸次大きくなり、全体としての流速は導入流路 11, 12よりも力なり小さくなる。した がって、 2つの液体の界面における拡散のための充分な時間が得られるので、 2つの 液体の相互の拡散係数が小さい場合でも、充分な混合を行うことができる。また、流 路断面積が大きいので混合部である処理空間 Sにおける圧損は少なくなり、マイクロ ポンプ Pの性能も、多大であることを要しない。さらに、処理室 10は円形なので、比較 的単純な加工により、したがって低コストで製造することが可能である。
[0128] 図 25 (a)および図 25 (b)は、この発明の他の実施の形態であり、それぞれ図 24 (b )と同じ軸方向から見た断面図である。図 25 (a)は、処理室 1 OAは処理空間 Sの外周 部が螺旋状に拡大するように形成するとともに、導出流路 13Aは処理空間 Sの最大 径の外周部において概接線方向に延びて形成されているものである。これにより、処 理室 10内において 2つの液体の流れに旋回成分を与えて安定ィ匕させることができる 。また、処理空間 Sの内部において液体が流れないデッドゾーンが形成されることなく 、空間の全体を用いた効率のよい混合が行われる。また、導出流路 13Aを接線方向 に近づけるように傾斜させることにより全体のスペースを小さくすることができる。
[0129] また、図 25 (b)は、処理空間 Sを螺旋状に区画するように径方向に延びる複数の区 画部材 16を設けたものである。これにより、螺旋流れを安定ィ匕することができる。
[0130] 図 26 (a)ないし図 26 (c)は、この発明の他の実施の形態であり、 2本の導出流路 1 3Bを処理空間 Sの外周部において対向するように形成するとともに、処理室 10B内 の処理空間 Sを螺旋状に区画するように径方向に延びる複数の区画部材 16を設け たものである。これらの実施の形態においては、導出流路 13Bと径方向とのなす角度 Θは 90度であり、導出流路 13Bと区画部材 16は同じ向きに傾斜している。図 26 (a) の実施の形態においては、図 25の場合と同様に、流れに旋回成分を与えて安定ィ匕 させることができる。また、処理空間 Sの内部において液体が流れないデッドゾーンが 形成されることがなぐ空間の全体を用いた効率のよい混合が行われる。また、導出 流路 13Bを接線方向に近づけるように傾斜させることにより全体のスペースを小さく することができる。
[0131] 図 26 (b)では、図 26 (a)の構成において、区画部材 16bを導入流路に向力 処理 空間 Sの中心部まで延びて形成したものである。このようにすることにより、図 26 (a) の上述した作用に加え、導入流路 11, 12から処理空間 Sに流入する液体がそれぞ れ区画部材 16bに案内されて分割して流れるので、 2つの液体が互いに偏在した状 態で流れてしまうような事態が回避される。この区画部材 16bをさらに中心まで延ばし て互いに連結するようにしてもよ!、。
[0132] 図 26 (c)では、処理空間 Sの中心部まで延びる区画部材 16bの間に、さらにより下 流側部分を区画する第 2の区画部材 16cを設けたものである。これにより、旋回成分 の安定ィ匕を実現しつつ、長い区画部材を多数挿入することによる二つの液体の接触 面積の減少や圧損の増大を防止することができる。
[0133] なお、図 25 (a)ないし図 26 (c)における導出流路 13A, 13Bと径方向とのなす角 度 Θは— 90度から 90度まで任意であり、また、導出流路 13A, 13Bの本数も任意で ある。また、区画部材 16、 16b、 16cの形状、傾斜角度、本数等も適宜に設定するこ とがでさる。
[0134] 図 27は、本発明の他の実施の形態を示すものであり、 3種類の気体を反応させるた めの処理器である。この実施の形態の処理室 10Cには、処理空間 Sを厚さ方向に分 割する分割板 17が設けられている。分割板 17は、この実施の形態では処理空間 S の径の約 1Z2の径であり、処理空間 Sには、分割板 17の両側の第 1の空間 S1およ び第 2の空間 S2と、分割板 17の径方向外側の第 3の空間 S3が形成されている。処 理室 10Cは、外方側の厚さが中央部より薄くなつており、第 3の空間 S3の流路断面 積が過度に大きくならないようにしている。図 27には、処理空間 Sのみが示されてい る力 処理室 10Cの外形及び導出経路の配置は、図 24ないし図 26のいずれのタイ プを用いることちできる。
[0135] この実施の形態では、第 1の触媒を含む材料から形成された複数の柱状体 18が第 1の空間 SIに配置され、分割板 17はこの柱状体 18によって処理室 IOCの一方の壁 に固定されている。第 1の空間 S1の中央部には、同軸状の第 1及び第 2の導入流路 11C, 12Cが接続されており、第 2の空間 S2には、第 1及び第 2の導入流路 11C, 1 2Cと反対側力も第 3の導入流路 12Dが接続されている。
[0136] 第 3の空間 S3には、第 2の触媒を含む材料から形成された複数の柱状体 19と、所 望の温度に加熱するための複数のヒータ 20が配置されている。ヒータ 20は、径方向 に延びる板状であり、図 25 (b)等に示す区画部材 16としての機能も有している。ヒー タ 20としては、電熱線を利用したもの、ペルチェ素子を利用したものなどを適宜に採 用することができる。この実施の形態では、第 1及び第 2の空間 SI, S2から第 3の空 間 S3へ移行する部分 21で厚さが小さくなつており、流路断面積が小さくなつている。 したがって、気体の流速はこの移行部 21において上昇しており、これにより、ヒータ 2 0の加熱が熱伝導で上流に伝播して、上流側で好ましくな 、反応が起きる事態を防 止している。なお、第 1及び第 2の触媒は、それぞれの空間で行う反応を促進させる ためのものが選択され、同一又は異なる種類の触媒が適宜に選択される。
[0137] 以下、上記のように構成された第 2の実施の形態の微細処理器の作用について説 明する。
[0138] この処理器においては、図示しない圧送又は吸引手段により、第 1ないし第 3の導 入流路 11C, 12C, 12D力もそれぞれ第 1ないし第 3の気体が処理空間 Sに流入す る。第 1及び第 2の気体は第 1の空間 S1の中央部に導入され、ここで混合した後、外 方に向けて流れる。この際、柱状体 18に含まれる第 1の触媒により、第 1及び第 2の 気体の間で第 1の反応が促進され、その結果、気体状の中間体が生成する。
[0139] この中間体ガスは、移行部 21へと流出し、第 2の空間 S2を流れてきた第 3の気体と 合流して混合し、さらに第 3の空間を外側に向カゝつて流れる。混合したガスは、第 3の 空間 S3において、ヒータ 20により加熱され、第 2の触媒の作用によって起きる第 2の 反応により、最終製品を生成し、これは導出流路 13Bより排出される。
[0140] 上記において、気体の流路は第 3の空間 S3への移行部 21を境に断面積が減少し ているので、第 3の空間 S3において流速が大きく減速することがない。したがって、ヒ ータ 20の加熱が熱伝導で上流に伝播して、上流側で気体が劣化したり、好ましくな い反応物が生成する等の事態が防止され、効率の良い、安定した反応処理を行うこ とがでさる。
[0141] 図 28 (a)ないし図 28 (d)は、本発明の他の実施の形態を示すものであり、図 24な いし図 26と同様に液体の混合装置である。これらの図は、図 24 (a)と同じ横断面図 であり、リザーバーやマイクロポンプは省略している。
[0142] 図 28 (a)の実施の形態の処理室 10Eには、図 24 (a)に示すような円盤状の第 1の 処理空間 S11の下流側に、やはり円盤状の第 2の処理空間 S12が設けられている。 第 2の処理空間 S12は第 1の処理空間 S11の外周部の連絡流路 22を介して第 1の 処理空間 Sに連絡している。連絡流路 22は、この実施の形態では全周が連絡するよ うに設けられて 、るが、図 24な 、し図 26に示す導出流路 13Bのように周方向の所定 箇所に設けてもよい。また、これらの図に示すような区画部材 16, 16b, 16cを配置し てもよい。この実施の形態では、第 2の処理空間 S12は第 2の導入流路 12Eの側に、 これをを取り囲むように設けられた環状の空間となっている。第 2の処理空間 S12の 内端側には、軸方向に延びる円環状の導出流路 13Eが設けられている。
[0143] この実施の形態の混合装置においては、先の実施の形態と同様に、第 1の液体と 第 2の液体が第 1の処理空間 S11の中央部に導入され、径方向外側に流れて外周 部に達すると、さらに連絡流路 22から第 2の処理空間 S12に導入され、径方向内側 に流れ、内端部から導出流路 13Eを経て流出する。このように円盤状の処理空間 S1 1, S12を 2つ重ねて設けることにより、図 24の実施の形態に比べて 2倍近くの距離の 流路を形成し、したがって、処理時間を大幅に長くすることができる。また、処理空間 Sl l, S 12が充分な流路断面積を有するので、圧損が過度に大きくなることもない。
[0144] 図 28 (b)は、他の実施の形態の混合装置であり、ここでは 2つの導入流路 11F, 12 Fを処理室 10Fの同じ側に形成している。したがって、第 1の処理空間 S21と第 2の 処理空間 S22を分割板 23により形成することができる。この実施の形態では、導出 流路 13Fを軸線上に設けることができるので、構造がより簡単になる。図 28 (c)では、 連絡流路 22a〜22dを介してさらに多くの数の処理空間 S11〜S15を重ねて設けて いる。また、図 28 (d)では、軸線上の連絡流路 25を介してさらに多くの数の処理空間 S21〜S24を重ねて設けている。これにより、より長い処理時間を得ることができるの は、言うまでもない。
[0145] 図 29は本発明の他の実施の形態を示すものであり、液体の反応処理器である。処 理室 10Cの構造は、基本的に図 24ないし図 26に示すものと同様である力 図 27な いし図 28の各実施の形態に適用しても良い。この実施の形態においては、処理室 1 OJに、圧力センサ 28、流速センサ 29、 pHセンサ 30、濃度センサ 31、温度センサ 32 がそれぞれ周方向等間隔に配置されている。これらセンサは、処理空間 S内の流体 につ 、て上記の物理的又は化学的な特性値を測定し、これらの情報は図示しな ヽ 制御装置に入力されている。これらの情報を基に、制御装置は、各導入流路 11J, 1 2Jの上流側の液体の送液系や調質系の各種の調整手段を操作し、所望の状態が得 られるように反応を制御する。処理空間 S内の流れは中心軸に対称であるため、同一 半径であればセンサ類を周方向の異なる位置に配置しても、同一点の状態量を計測 したのと同じ計測が可能である。
[0146] 例えば、圧力センサとしては、歪みゲージ式、ピエゾ抵抗効果、容量型等が挙げら れ、流速センサとしてはピトー管式、熱線式等、光学式、電磁式等が挙げられる。ま た、 pHセンサとしてはガラス電極式、 ISFET電極式等が有り、濃度センサとしてはィォ ンセンサやバイオセンサ等が有る。さらに、温度センサとしては熱電対、測温抵抗体 、サーミスター等いずれを使っても良い。なお、センサの種類や取付位置は、これら に限られるものではない。
[0147] 図 30は本発明のさらに他の実施の形態を示すものであり、液体の混合装置である 。この実施の形態の処理室 10Kにおいては、 2つの導入流路 11K, 12Kは処理空 間 Sと平行に設けられており、それぞれ曲がり部 33と曲がり部 34を経て処理空間 Sに 開口する。このような構造を用いることにより、本発明の混合および反応装置を、より 平面的に構成することができ、チップ状のマイクロ流体機器に組み込むことが容易に なる。
[0148] マイクロ流路に本発明の処理器を用いた実施の形態を図 31に示す。図 31は、ィ匕 学反応が生じる流路の例であり、図 31 (a)は従来の方法の内径 lmmの円管流路で ある。ここに 0.5ml/minの薬液を導入させ、反応時間 60秒を経過するまで円管流路を 流すとすると円管長さ約 63cmを必要とする。図 31 (b)は本発明の処理器であり、処 理室 10Lには、厚み方向の内法 lmmの円盤状の処理空間 Sが形成され、その中央 に内径 lmmの導入流路 11Lが接続されている。ここに 0.5ml/minの薬液を導入し、 反応時間 60秒を経過するまで処理空間 Sを流すとすると処理空間 Sの半径は約 1.3 cmで足りる。このことから、本発明の処理器を用いることにより、反応装置を小型化す ることができることが分力ゝる。
[0149] 図 31 (c)は、本発明の処理器のさらに他の実施の形態であり、処理室 10Mにおい て、円盤状の処理空間 Sの厚みを半径方向外側に向力うにつれ大きくしたものである 。これにより、処理空間 Sの外側部分における流速を減速させることで、さらに円盤の 半径を小さくすることができる。通常はマイクロ化学反応ではおおよそ lmm以下の寸 法の流路を使用する場合が多いが、同図のように処理空間 Sの外周部の厚みを 3mm まで拡大すれば、円盤の半径は約 9mmで足り、装置の面積をより小さくすることがで きる。
[0150] 図 32は、二種類の薬液を混合させる流路の例である。図 32 (a)では、処理室 10N において、厚さ 10(mの円盤状の処理空間 Sの中央部に、互いに対向する方向から 内径 100(mの導入流路 11N, 12Nが接続されている。一方、図 32 (b)は従来の方 法であり、内径 100(mの導入流路 43, 44が内径 10(mの直管流路 45に接続されて いる。一般に拡散を促進させるためには、拡散に要する距離を減らすのが望ましい。 図 32のいずれも 2種類の薬液は、代表寸法 10(mの狭い流路に導入されるので流れ に対し直交する方向の拡散距離は低減する。し力しながら、図 32 (b)では合流後に 流路の断面積が 1/200となり流速が著しく増速されるので拡散を十分進めるために は直管流路 45の流れ方向の長さを長く取る必要がある。一方、図 32 (a)では、半径 方向に行くにつれ混合薬液は急激に減速し、直径 500(mの位置で、導入流路 11N , 12Nの断面積の和と同じ断面積になり、流速が過度に上がることがない。このため 、処理空間 Sの径を過大にしなくても拡散を十分進めることができる。
[0151] 図 33は、大型のポリスチレン重合反応器に用いた実施の形態である。純度 100%の スチレンを無触媒'熱開始重合反応を用いてポリスチレンに重合させる際、既知デー タによれば 160°Cで 3時間反応させると、スチレンの約 90%がポリスチレンに転化する 。この条件下で 20000kg/hのスチレンを投入する反応器を考える。 160°Cのスチレン の比重は約 0.78g/cm3であり、従って入口の体積流量は 25.6m3/hである。ここにお いて、この反応の反応次数は 1とし、また計算は概略のものとして反応進行による溶 液の比重変化は考えない。
[0152] このような反応に関し、完全混合槽型反応器とプラグフロー型反応器の体積比は、 転化率 90%から 0.9/(l-0.9)/ln (l/(l-0.9)=3.9となる。反応時間を 3時間とする条 件から、プラグフロー型の体積は 25.6 X 3=76.8m3、完全混合槽型は 76.8 X 3.9=2 99.5m3となる。この体積を実現するのにプラグフロー型では、従来の、例えば直径 2 m X長さ 24.4mの直管状（図 33 (a) )、完全混合槽型は、直径 7m X長さ 7.8mの円筒 状（図 33 (b) )になる。一方、本発明の処理器では、体積ではプラグフロー型と同一 であり、単段では、図 33 (c)に示すように、直径 7m X厚み 2mの円盤状の処理空間 S となる。また、多段（2段)では、図 33 (d)に示すように、直径 5m X厚み 2mの処理空 間 Sを 2段となる。いずれも、完全混合槽型よりも極めて小さぐ管状のプラグフロー型 よりも面積を取らない構成が可能となる。
[0153] 図 34は、本発明の他の実施の形態であり、大気中の有害物質であるトルエンを除 去するための、空気清浄機の例である。この実施の形態の処理室 10Pには、導入流 路 11は 1つのみが設けられており、これには電動機付きファン 47が配置されて!、る。 円盤状の処理空間 Sの一方の壁 50は透明な材料で製作されており、太陽光 54が処 理空間 Sに入射されるようになっている。処理空間 Sの他方の壁面 49には、内側に加 熱器 51が設けられ、中間部分には光触媒である酸ィ匕チタン層 52が形成され、さらに 外側部分にクーラー 53が設けられている。
[0154] このような構成において、電動機付きファン 47によって取り込まれたトルエンを含む 空気は、処理空間 Sに送り込まれ、外方に向けて流れる。そして、内側部分において 加熱器 51で化学反応に適した温度まで予熱され、中間部分において太陽光 54と触 媒の作用、つまり光触媒反応により、トルエンが水と二酸ィ匕炭素に分解される。そして 、外側部分においてクーラー 53で適切な温度に冷却され、導出流路 13Bから大気 中に排出される。
[0155] なお、この実施の形態では、太陽光を用いているが専用のランプを用いても良い。
また壁面 50を光反射性の材料に変え、壁面 50の処理空間 Sに面した内側に直接ラ ンプを取り付けても良い。また、処理空間 Sの構成については、図 24ないし図 28の 適宜の構成を採用することができる。
[0156] 図 35は、本発明の他の実施の形態であり、混合しにくい 2つの流体を混合させる混 合装置である。この実施の形態の処理室 10Qには、処理空間 Sの周方向に均等に、 超音波発振素子 56を設置している。処理空間 Sの構成については、図 25ないし図 2 6の適宜の構成を採用することができる。
[0157] 例えば、水と油のような物質は分子拡散だけでは混合が進行しな!、。この装置では 、処理室 10Qに超音波発振素子 56を設置し、処理空間 S内部の 2流体に超音波を 照射することにより、水と油のような混合しにくい流体においても、混合が促進される。 処理空間 Sの中心部から半径方向外側にいくにつれて流速が低下するので、径方 向外側の位置に超音波発振素子を設置すると、超音波に暴露される有効時間も大と なり、混合効果が大きい。

Claims

請求の範囲
[1] 混合流路とこれに接続する複数の流入路を有し、少なくとも 2種の流体がそれぞれ複 数の流入路カゝら混合流路へ導入されて流体の混合が行われる流体混合器であって 前記混合流路には、流れ方向で前記複数の流入路が所定間隔で接続されることに より複数の流路接続部が設けられ、且つ隣り合う流路接続部で異なる種類の流体が 導入されるように配管されて ヽることを特徴とする流体混合器。
[2] 前記複数の流入路が、混合流路に対して対称に配列されていることを特徴とする、 請求項 1に記載の流体混合器。
[3] 前記複数の流入路が、混合流路と略同一面上に配列され、前記流路接続部の各々 では同じ種類の流体を導入するための少なくとも 2つの流入路が混合流路に対しそ の両側力も接続して 、ることを特徴とする、請求項 1または 2に記載の流体混合器。
[4] 前記複数の流入路の各流路長を、混合流路の下流側へ位置するものほど長くしたこ とを特徴とする、請求項 1〜3のいずれか 1項に記載の流体混合器。
[5] 前記複数の流入路の各断面積を、混合流路の下流側へ位置するものほど小さくした ことを特徴とする、請求項 1〜4のいずれ力 1項に記載の流体混合器。
[6] 前記複数の流入路内に、混合流路の下流側へ位置する流入路ほど流体損失が大き くなるように抵抗体を設けたことを特徴とする、請求項 1〜5のいずれか 1項に記載の 流体混合器。
[7] 多層構造の流体混合器であって、少なくとも 1枚の層上に混合流路とこれに接続する 複数の流入路が設けられ、その上層および Zまたは下層に少なくとも 2種の流体をそ れぞれ有する供給槽が設けられ、且つ該供給槽と前記流入路とを連通させる縦穴を 設けることにより所定の供給槽力 各流入路に流体が供給されるように構成したこと を特徴とする、請求項 1〜6のいずれ力 1項に記載の流体混合器。
[8] 前記縦穴の径を、混合流路の下流側へ位置するものほど小さくしたことを特徴とする 、請求項 7に記載の流体混合器。
[9] 同種の流体を供給するための供給槽を、異なる背圧で送液可能な部分に分割して 配置し、混合流路の下流側へ位置するものほど背圧が低くなるように設定可能である こと特徴とする、請求項 7に記載の流体混合器。
[10] 前記複数の流入路近傍の温度を制御できる構成とし、混合流路の上流側へ位置す るものほど温度が高くなるように設定可能であることを特徴とする、請求項 1〜9のい ずれ力 1項に記載の流体混合器。
[11] 前記混合流路の深さを、その下流側に位置する部分ほど深くしたことを特徴とする、 請求項 1〜10のいずれか 1項に記載の流体混合器。
[12] 流路接続部を有する範囲力 下流部分での混合流路の断面積を、その上流部分で の断面積よりも小さくしたことを特徴とする、請求項 1〜11のいずれか 1項に記載の流 体混合器。
[13] 流路接続部を有する範囲力 下流部分にある混合流路が蛇行していることを特徴と する、請求項 1〜12に記載の流体混合器。
[14] 1または複数の流体に対して所定の処理を行う処理器であって、
円盤状の処理空間を形成する処理室と、
前記処理室に前記流体を導入する導入流路と、
前記処理室から前記流体を導出する導出流路とを備え、
前記流体が前記処理室内を半径方向に流れる間に前記所定の処理が行われるこ とを特徴とする処理器。
[15] 前記導入流路が前記処理空間の中央側に設けられ、前記導出流路が前記処理空 間の外周側に設けられていることを特徴とする請求項 14に記載の処理器。
[16] 前記導出流路が前記処理空間の中央側に設けられ、前記導入流路が前記処理空 間の外周側に設けられていることを特徴とする請求項 14に記載の処理器。
[17] 前記導入流路が複数設けられており、これらの導入流路から異なる流体を導入する ことを特徴とする請求項 14ないし請求項 16のいずれかに記載の処理器。
[18] 前記複数の導入流路が同軸に設けられていることを特徴とする請求項 17に記載の 処理器。
[19] 前記処理空間を厚さ方向に分割する分割板が設けられ、この分割板により区画され た 2つの処理空間は、該分割板の縁部近傍で合流するようになって!/ヽることを特徴と する請求項 14ないし請求項 18のいずれかに記載の処理器。
[20] 前記導出流路が複数設けられていることを特徴とする請求項 14ないし請求項 19の いずれか〖こ記載の処理器。
[21] 前記複数の導出流路が周方向に配置されていることを特徴とする請求項 20に記載 の処理器。
[22] 前記導出流路が前記処理室の接線方向に沿って設けられていることを特徴とする請 求項 14ないし請求項 21のいずれかに記載の処理器。
[23] 前記処理空間は、径方向に厚みの分布が形成されていることを特徴とする請求項 14 な 、し請求項 22の 、ずれかに記載の処理器。
[24] 前記処理空間の内部に径方向に延びる区画部材が設けられていることを特徴とする 請求項 14な 、し請求項 23の 、ずれかに記載の処理器。
[25] 前記区画部材は、前記処理空間を螺旋状に区画するように設けられていることを特 徴とする請求項 24に記載の処理器。
[26] 前記処理空間の内部に触媒が設けられていることを特徴とする請求項 14ないし請求 項 25の 、ずれかに記載の処理器。
[27] 前記処理空間の内部の流体に電磁波を照射する手段が設けられていることを特徴と する請求項 14な 、し請求項 26の 、ずれかに記載の処理器。
[28] 前記処理空間の内部の流体を加熱または冷却する手段が設けられていることを特徴 とする請求項 14な 、し請求項 27の 、ずれかに記載の処理器。
[29] 前記処理空間の内部の流体を振動または超音波振動させる手段が設けられている ことを特徴とする請求項 14な 、し請求項 28の 、ずれかに記載の処理器。
[30] 前記処理空間の内部に、流体の物理的又は化学的な特性値を測定する手段が設け られて ヽることを特徴とする請求項 14な ヽし請求項 29の ヽずれかに記載の処理器。
[31] 前記処理空間が複数設けられ、前記流体がこれらに順次流れるようになつていること を特徴とする請求項 14な ヽし請求項 30の ヽずれかに記載の処理器。
[32] 互いに隣接する前記処理空間において、流体が径方向において交互に逆向きに流 れることを特徴とする請求項 31に記載の処理器。
[33] 前記第 2の処理空間の中心部に導出流路が設けられていることを特徴とする請求項
14な 、し請求項 32の 、ずれかに記載の処理器。
[34] 前記第 1及び第 2の処理空間を同軸に多段に接続したことを特徴とする請求項 31な
V、し請求項 33の 、ずれかに記載の処理器。
[35] 前記導入流路の相当直径が lcm以下、前記処理空間の直径が 10cm以下、前記処 理空間の厚みが lcm以下であることを特徴とする請求項 14ないし請求項 34のいず れかに記載の処理器。
[36] 前記処理空間の厚みが lmm以下であることを特徴とする請求項 14ないし請求項 35 の!、ずれかに記載の処理器。
[37] 1または複数の流体を円盤状の処理空間を形成する処理室に導入し、前記流体が 前記処理室内を半径方向に流れる間に前記 1または複数の流体に対して混合およ び Zまたは化学反応を行なうことを特徴とする処理方法。
[38] 圧力、流速、温度、 pH等の内一つあるいは複数を計測する機能を用い、実時間で混 合状況、化学反応状況を計測し、この状況を負帰還させて、流入される流体の圧力
、流速、温度、 pH、濃度等を変更することにより、最適な混合および Zまたは化学反 応を行うことを特徴とする請求項 37に記載の処理方法。
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