WO2005008818A2 - Brennstoffzellenanordnung und verfahren zur herstellung - Google Patents

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Definitions

  • the invention relates to a fuel cell arrangement for electrochemical fuel cells and a method for their production, the corresponding fuel cell arrangement being completed by connections and channels for the reactants (starting materials) and the reaction products, electrical connections and mechanical components, such as clamping devices, end plates and the like, the manufacture of Single cells or stacks consisting of a plurality of cells.
  • the invention relates to a solution which ensures reliable sealing of the MEA (membrane electrode assembly or membrane electrode assambly) against leakage of the flowable starting materials distributed over its membrane, while at the same time making the fuel cell arrangement simple and efficient.
  • MEA membrane electrode assembly or membrane electrode assambly
  • the sealing achieves gas-tight reaction spaces for the educts that are required for the function of the fuel cell and prevents the reaction products to be discharged from the MEA from escaping in an uncontrolled manner.
  • the functioning of fuel cells is based on an electrochemical conversion of fuel and oxidizing agent, e.g. Hydrogen and oxygen, in electrical power, heat and reaction products.
  • a fuel cell essentially consists of two electrodes (anode and cathode), an electrolyte, lines for the supply of the reactants and the removal of the converted equipment, and electrical contact or connection means.
  • Solid polymer fuel cells generally use a thin polymeric ion exchange membrane as the electrolyte.
  • the membrane material is ion-conductive, gas-impermeable and electrically insulating.
  • the membrane is coated on both sides with a suitable electrocatalyst and a porous electrically conductive layer material forming the electrodes. Such an arrangement is called an MEA.
  • the MEA is typically inserted between two separator plates, which act as current collectors and the reactants or Spread the educts in a suitable form over the electrochemically active area of the MEA. Since a single cell has only a low voltage, in practice a plurality of individual cells are usually electrically connected to one another in series. Through a bipolar design of the separator plates, the series connection can be realized through their mutual sequence with the MEA.
  • the MEA Before the stacking process, the MEA can be assembled in various ways and, for example, be provided with a suitable seal which, when stacked and pressed with the separator plates, leads to reaction volumes for the reactants or starting materials which are separated from one another in a gastight manner.
  • a common method of sealing the cells is to frame the MEA with elastic volume seals. Similar seals can also be applied to the bipolar plates.
  • the seals as described, for example, in WO 02/093672 A2, can also be introduced after the assembly of a fuel cell stack by means of a spray process.
  • Such seals are particularly effective when the MEA is constructed in such a way that the porous electrode structure is not led into the sealing area and the membrane of the MEA has a larger area than the electrodes, that is to say is not flush with them.
  • the elastic seals are therefore only in contact with the largely smooth and gas-impermeable surfaces of the separator plates or the polymeric ion exchange membrane.
  • the surfaces for the membrane and the electrodes must be cut separately and then laminated together.
  • the procedure disclosed in this document also assumes that a seal for the MEA is first produced and then a tension bandage from possibly several cells already provided with a seal.
  • the seal is created by impregnation with a polymer sealant.
  • a polymer sealant when impregnating the porous electrode structures, it can hardly be ensured that their pores are completely closed.
  • the impregnation with synthetic resins or comparable sealants appears inadequate, so that appropriately sealed fuel cells tend to leak.
  • the use of a solvent for the hardening sealant is considered as a possible solution to the problem addressed.
  • the object of the invention is to provide a solution which improves the continuity of the production of fuel cells both with regard to the production of individual cells and stacks.
  • a simple and efficient production of corresponding fuel cell arrangements with a reliable sealing of the MEA should be guaranteed.
  • the object is achieved by a fuel cell arrangement with the features of the main claim.
  • the method that can be used to produce a corresponding fuel cell arrangement is characterized by the first device-related claim.
  • the membrane electrode structure (MEA) is arranged, in a manner known per se, between two profiled, preferably metallic or graphitic, but in any case electrically conductive, separator plates for supplying the starting materials and removing the reaction products.
  • the MEA is formed by a flat solid polymer electrolyte or an ion exchange membrane (hereinafter referred to as membrane) and two porous electrodes covering the membrane on both sides with an electrocatalyst.
  • the electrode surfaces are coated in a region of their contact with the periphery of the membrane with a surface surfactant penetrating them and the edge surfaces of the separator plates and the MEA are covered all around by a hardened sealant. Starting from the edge surfaces, the sealant penetrates the areas of the electrodes coated with the surface surfactant.
  • the fuel cell arrangement designed in this way is already advantageous regardless of the question of a flush cut of the membrane forming the MEA and the electrode surfaces insofar as the surface surfactant significantly increases the wettability for the areas treated with it and as a result facilitates the application of the sealant and its adherence is improved.
  • the membrane of the MEA and the electrodes covering it are therefore congruent with one another
  • the area of the electrodes penetrated by the sealant is consequently an edge area along the circumference of the MEA.
  • the electrodes of the MEA advantageously have a multilayer structure. A layer made of a carbon fiber fabric, a diffusion layer and, on the diffusion layer, an electrocatalyst are arranged from the outside in to the membrane of the MEA.
  • the arrangement according to the invention also permits the formation of stacks or stacks from several fuel cells of the same type.
  • adjacent fuel cells each have a common bipolar separator plate.
  • end plates and, on one or more of the outer longitudinal sides running in the stack direction, external channels for supplying the starting materials and removing the reaction products as well as means for tensioning the cell assembly are arranged on the bottom and top of the stack.
  • the construction according to the invention enables these components to be connected to the stack as an integral unit in the course of casting with the sealant.
  • the MEA has at least one opening for the channels for feeding the starting materials and / or removing the reaction products or for the bracing elements.
  • the electrode surfaces in an edge region around the circumference of each opening are also coated with the surface surfactant penetrating them and the inner surfaces of each opening extending through the fuel cell stack are covered by the sealant which also covers the edge surfaces of the fuel cells.
  • the surface surfactant in the edge area of a breakthrough is penetrated by the sealant just like the edge areas coated with the surface surfactant.
  • the surface surfactant used is a surfactant from the class of fluorosurfactants.
  • Epoxy resin, polyurethane resin, polyester resin, silicone elastomers, fluorosilicone, ethylene propylene dimethyl elastomer or acrylonitrile butadiene elastomer are used as sealants.
  • larger layers of a multilayer arrangement are first produced from a solid polymer electrolyte covered on both sides by a porous, electrically conductive material, or a correspondingly covered ion exchange membrane.
  • a multilayered layer is cut into several parts, each corresponding to the size and shape of the MEA of a fuel cell, the electrode surfaces and the membrane arranged between them being flush on their outer edges. In the area of their edges flush with the membrane, a surface surfactant is applied to the electrode surfaces.
  • the MEA is then clamped between two bipolar separator plates, which serve as current collectors and are profiled for the supply of starting materials and the removal of reaction products to a fuel cell, and is finally poured with a hardening sealing and connecting fluid, which seals the applied and penetrating surface areas from the outer edges penetrates.
  • the originally porous structure in the area of covering and penetration with the surface surfactant is then completely saturated with the sealant and, after the sealant has hardened, is compact and thus firmly connected to the separator plates.
  • a plurality of MEAs of the same type which are arranged between separator plates, are braced simultaneously to form a stack, fuel cells which are adjacent to one another each having a common bipolar separator plate.
  • the surface surfactant can be applied by means of a stamp which has been impregnated therewith and profiled accordingly, or by means of a movable printhead which is guided along the contours intended for the application.
  • Fig. 2a -2d The sequence for producing the fuel cell arrangement according to the invention according to Fig. 1,
  • Fig. 3 The formation of an MEA with openings for channels and / or clamping devices.
  • the fuel cell arrangement shown comprises the essential elements of a fuel cell or a fuel cell stack formed by the succession of several such arrangements.
  • the arrangement essentially consists of the MEA 1, 2, which is arranged between two bipolar separator plates 3 and is potted together with these plates by a sealant 5.
  • the MEA 1, 2 consists, in a manner known per se, of a polymeric ion exchange membrane 1 which is arranged between two porous electrodes 2 which form the anode and the cathode. It can be seen in the figure that the sealant 5 used for potting penetrates the porous electrodes 2 from the outside in the edge areas treated with a surface surfactant 4. In these areas the structure is compact after the sealant has hardened.
  • FIG. 1 shows the MEA essentially formed from the membrane 1 and the electrode surfaces 2 enclosing the membrane 1. This MEA was obtained by cutting a larger layer with a corresponding layer sequence. The multilayered layer was divided into a plurality of MEAs according to the shape and dimensions of the fuel cells to be manufactured.
  • a surface surfactant 4 is preferably applied directly in connection with the cutting of the MEA to the edge regions of the circumference of the electrode surfaces 2. This surface surfactant 4 penetrates and coats the porous electrodes 2 in the corresponding areas. This is illustrated by Fig. 2b.
  • the surface surfactant 4 is applied, for example, by means of a correspondingly profiled stamp. It is obvious to the person skilled in the art that, in the course of cutting the MEA, all membrane electrode assemblies for fuel cells obtained in this way can be stamped simultaneously with the surfactant 4. As a result, very efficient production is achieved.
  • the separator plates 3 are pressed onto the bottom and top of an MEA designed in the manner described and provided with the surfactant 4 (FIG. 2c).
  • the composite thus obtained is clamped by means of suitable clamping means, not shown here.
  • clamping means not shown here.
  • stacks or stacks from a plurality of such arrangements are common.
  • the separator plate 3 of the fuel cells arranged adjacent to one another in each case is designed as a common bipolar separator plate 3.
  • the from a fuel cell arrangement corresponding to the Representation or a plurality of such a fuel cell arrangement is then cast by means of an initially flowable, later curing sealant 5, for example an epoxy resin.
  • the porous electrodes 2 are penetrated from the outside through the sealant 5 in their edge areas penetrated and covered by the surface surfactant 4.
  • Fig. 2d This is illustrated by Fig. 2d.
  • the surfactant 4 applied in the areas mentioned has the effect that the otherwise highly hydrophobic surfaces of the electrodes 2 can be wetted by the sealant 5.
  • the sealant 5 is drawn into the correspondingly treated areas when the arrangement is potted, comparable to an erasing sheet.
  • the channels can advantageously be integrally cast together with the stack in the course of sealing.
  • arrangements are also known in which the channels are guided through the stack.
  • the components described above, in particular the MEA and the separator plates 3, have corresponding openings 6.
  • FIG. 3 An example of a MEA broken through in this way is shown by FIG. 3. It is obvious that the edge areas of the openings 6 must also be sealed. For this purpose, the surface surfactant 4 is also applied in a region around the contours of the openings 6 in accordance with the sub-step represented by FIG. 2b.
  • the sealant 5 is supplied either from the outside through the openings 6 running through the stack or via channels incorporated into the separator plates 3 to seal the edge regions of the openings 6.

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Abstract

Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen und ein Verfahren zu deren Herstellung. Aufgabe der Erfindung ist es, eine Lösung bereitzustellen, welche die Kontinuität der Fertigung von Brennstoffzellen sowohl im Hinblick auf die Fertigung von Einzelzellen als auch von Stacks verbessert. Dabei soll eine einfache und effiziente Fertigung entsprechender Brennstoffzellenanordnungen bei gleichzeitig zuverlässiger Abdichtung des MEA gewährleistet sein. Der MEA der dazu vorgeschlagenen Brennstoffzellenanordnung ist, wie bekannt, zwischen zwei leitenden Separatorplatten angeordnet und durch einen flächigen Feststoffpolymer-Elektrolyten oder eine Ionenaustauschmembran sowie zwei die Membran beidseitig jeweils vollflächig bedeckende poröse Elektroden mit einem Elektrokatalysator ausgebildet. In einem Bereich ihres Anliegens am Umfang der Membran sind die Elektrodenflächen mit einem sie durchdringenden Oberflächentensid beschichtet und die Kantenflächen der Separatorplatten sowie des MEA sind umlaufend von einem ausgehärteten Dichtmittel bedeckt. Das Dichtmittel penetriert ausgehend von den Kantenflächen die mit dem Oberflächentensid beschichteten Bereiche der Elektroden.

Description

Brennstoffzellenanordnung und Verfahren zur Herstellung
Die Erfindung betrifft eine Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen und ein Verfahren zu deren Herstellung, wobei die entsprechende Brennstoffzellenanordnung komplettiert durch Anschlüsse und Kanäle für die Reaktionspartner (Edukte) und die Reaktionsprodukte, elektrische Anschlüsse und mechanische Komponenten, wie Spannmittel, Endplatten und dergleichen, die Fertigung von Einzelzellen oder aus einer Mehrzahl von Zellen bestehender Stapel (Stacks) ermöglicht. Insbesondere bezieht sich die Erfindung auf eine Lösung, welche eine zuverlässige Abdichtung des MEA (Membran-Elektrodenaufbau bzw. membran electrode assambly) gegen ein Austreten der über dessen Membran verteilten fließfähigen Edukte bei gleichzeitig einfacher und effizienter Fertigung der Brennstoffzellenanordnung gewährleistet. Durch die Abdichtung werden, für die Funktion der Brennstoffzelle erforderliche, gasdicht voneinander getrennte Reaktionsräume für die Edukte erreicht und ein unkontrolliertes Austreten der von der MEA abzuführenden Reaktionsprodukte verhindert. Die Funktionsweise von Brennstoffzellen beruht auf einer elektrochemischen Umwandlung von Brennstoff und Oxidationsmittel, z.B. Wasserstoff und Sauerstoff, in elektrischen Strom, Wärme und Reaktionsprodukte. Eine Brennstoffzelle besteht im Wesentlichen aus zwei Elektroden (Anode und Kathode), einem Elektrolyten, Leitungen für die Zuführung der Reaktionspartner und die Abführung der umgesetzten Betriebsmittel sowie elektrischen Kontakt- bzw. Verbindungs- mitteln. Festpolymer-Brennstoffzellen verwenden im Allgemeinen eine dünne polymere lonenaustauschmembran als Elektrolyten. Der Werkstoff der Membran ist ionenleitfähig, gasundurchlässig und elektrisch isolierend. Die Membran ist beidseitig mit einem geeigneten Elektrokatalysator und einem porösen elektrisch leitfähigen, die Elektroden ausbildenden Schichtmaterial beschichtet. Eine solche Anordnung wird als MEA bezeichnet.
In der Brennstoffzelle ist der MEA typischerweise zwischen zwei Separatorplatten, eingefügt, welche als Stromkollektoren wirken und die Reaktanden bzw. Edukte in geeigneter Form über den elektrochemisch aktiven Bereich des MEA verteilen. Da eine einzelne Zelle eine nur geringe Spannung aufweist, wird in der Praxis in der Regel eine Mehrzahl von Einzelzellen miteinander elektrisch seriell verbunden. Durch eine bipolare Ausführung der Separatorplatten, kann die Serienschaltung durch deren wechselseitige Abfolge mit den MEA realisiert werden.
Der MEA kann vor dem Stapelvorgang in verschiedener Art konfektioniert werden und zum Beispiel mit einer geeigneten Dichtung versehen werden, die beim Stapeln und Verpressen mit den Separatorplatten zu gasdicht voneinander getrennten Reaktionsvolumina für die Reaktanden bzw. Edukte führt. Ein herkömmliches Verfahren zum Abdichten der Zellen ist die Einrahmung des MEA mit elastischen Volumendichtungen. Ähnliche Dichtungen können auch auf den Bipolarplatten aufgebracht werden. Dabei können die Dichtungen, wie beispielsweise in der WO 02/093672 A2 beschrieben, auch nach dem Zusammenbau eines Brennstoffzellenstapels mittels Spritzverfahren eingebracht werden. Solche Dichtungen sind insbesondere dann wirkungsvoll, wenn der MEA so aufgebaut ist, dass die poröse Elektrodenstruktur nicht bis in den Dichtbereich geführt wird und die Membran des MEA eine größere Fläche besitzt als die Elektroden, also nicht bündig mit diesen abschließt. Damit sind die elastischen Dichtungen nur mit den weitgehend glatten und gasundurchlässigen Flächen der Separatorplatten bzw. der polymeren lonenaustauschmembran in Kontakt. Zudem müssen die Flächen für die Membran und die Elektroden getrennt geschnitten und anschließend miteinander laminiert werden. Aus fertigungstechnischer Sicht, insbesondere im Hinblick auf die Erreichung eines kontinuierlichen Prozesses für eine Massenfertigung ist es jedoch günstiger, den MEA aus großflächigen Lagen mit entsprechender Schichtenfolge kantenbündig auszuschneiden, wobei lediglich dafür Sorge getragen werden muss, dass es in den Randbereichen bzw. an den Schnittkanten nicht zur Bildung von Kurzschlüssen kommt, welche die Membran überbrücken. Ein ent- sprechendes Verfahren wird durch die EP 1 018 177 B1 beschrieben, wobei die Kanten eines zugeschnittenen MEA zur Vermeidung von Kurzschlüssen unter Entfernung etwaiger kleiner, kurzschlussverursachender Teilchen abgebürstet werden. Durch die in der Schrift dargestellte Lösung wird insbesondere die Fertigung des MEA selbst vereinfacht und eine Beschleunigung des Fertigungsprozesses erreicht. Zur Abdichtung wird der MEA in einer Form mit einem in die entsprechenden Dichtungsbereiche geführten Dichtmittel imprägniert. Im Hinblick auf die für den Betrieb einer Brennstoffzelle gewollte schlechte Benetzbarkeit der von den Elektroden gebildeten Außenflächen des MEA kommen hierbei .spezielle unpolare Dichtmittel zum Einsatz. Insbesondere aber für die Stackfertigung ist die in der Schrift beschriebene Vorgehensweise im Sinne einer rationellen Fertigung bei zuverlässiger Dichtheit noch nicht völlig zufriedenstellend. Dies ist dadurch bedingt, dass ein jeweiliger MEA zunächst in der beschriebenen Weise abgedichtet und dann mit anderen in gleicher Weise abgedichteten MEA zu einem Stapel verspannt wird. Insoweit ist der Prozess bei der Fertigung eines Stack noch nicht vollständig kontinuierlich gestaltet. Von Nachteil ist es auch, dass für den Erhalt einer zuverlässigen Dichtung das Auftragen und Positionieren des Dichtmittels unter Vakuum zu empfehlen ist, wodurch sich die Fertigung komplizierter gestaltet und verteuert. Eine vergleichbare Lösung wird durch die US 6,372,373 B1 offenbart. Auch die in dieser Schrift offenbarte Verfahrensweise geht davon aus, zunächst eine Dichtung für den MEA und danach einen Spannverband aus gegebenenfalls mehreren bereits mit einer Dichtung versehenen Zellen zu erzeugen. Die Dichtung wird durch Imprägnierung mit einem Polymeren Dichtmittel erzeugt. Allerdings ist bei der Imprägnierung der porösen Elektrodenstrukturen kaum sicherzustellen, dass deren Poren vollständig verschlossen werden. Insbesondere bei den typischerweise für Brennstoffzellen verwendeten Materialien mit kleiner Porengröße und stark hydrophober innerer, also der Membran zugewandeter Oberfläche erscheint die Imprägnierung mit Kunstharzen oder damit vergleichbaren Dichtmitteln unzureichend, so dass entsprechend abgedichtete Brennstoffzellen zur Leckage neigen. Als eine mögliche Lösung für das angesprochene Problem wird die Verwendung eines Lösungsmittels des aushärtenden Dichtmittels angesehen. Durch das Vorimprägnieren mit dem Lösungsmittel wird die Fließfähigkeit des Dichtmittels erhöht, so dass dieses besser in die Poren der Elektrodenstruktur eindringen kann. In der DE 197 03 214 C2 wird sowohl die Anwendung von Druck oder Vakuum, mit dem bereits erwähnten Nachteil eines höheren Fertigungsaufwands als auch die Verwendung eines Lösungsmittels offenbart. Da jedoch das Lösungsmittel flüchtig ist und beim Aushärten des Dichtmittels größtenteils verdampft, geht das Aushärten mit einem Volumenschrumpfungsprozess des an die poröse Elektrodenstruktur angelagerten Dichtmittels einher, so dass die Poren in der Folge wiederum nicht vollständig mit dem Dichtmittel verschlossen sind und die Gefahr einer Bildung von Gaslecks besteht. Als nachteilig ist es weiterhin anzusehen, dass das Lösungsmittel bis zum Vergießen des MEA eher unkontrolliert in die poröse Struktur kriecht und dabei auch teilweise in deren elektrochemisch aktive Bereiche vordringt. Das unerwünschte Vordringen des Lösungsmittels in die elektrochemisch aktive Bereiche wird unter Umständen noch dadurch begünstigt, dass gegebenenfalls im Zuge des Aushärtungsprozesses Teile des Lösungsmittels in der Anordnung verbleiben, sofern das Dichtmittel in den äußeren Randbereichen zuerst ausgehärtet und dadurch restliches Lösungsmittel nicht mehr entweichen kann. Aufgrund der dargestellten Gegebenheiten ist es kaum möglich, definierte Dichtbereiche zu erhalten. Zudem werden die elektrochemischen Eigenschaften und möglicherweise die Standfestigkeit der Membran-Elektroden-Anordnung durch in die aktiven Bereiche vordringendes Lösungsmittel beeinträchtig. Durch die DE 197 03 214 C2 werden auch die zur Dichtung von Brennstoffzellen geeigneten Dichtmittel offenbart. Entsprechende Dichtmittel sind ebenfalls bereits aus der US 5,523,175 bekannt, gemäß welcher die Poren poröser Bipolarplatten von Brennstoffzellen mit entsprechenden Dichtmitteln gasdicht verschlossen bzw. coplanare Rahmenstrukturen mit integrierten Medienzuführungen gasdicht an die porösen Bipolarplatten angegossen werden.
Aufgabe der Erfindung ist es, eine Lösung bereitzustellen, welche die Kontinuität der Fertigung von Brennstoffzellen sowohl im Hinblick auf die Fertigung von Einzelzellen als auch von Stacks verbessert. Dabei soll eine einfache und effiziente Fertigung entsprechender Brennstoffzellenanordnungen bei gleichzeitig zuverlässiger Abdichtung des MEA gewährleistet sein. Die Aufgabe wird durch eine Brennstoffzellenanordnung mit den Merkmalen des Hauptanspruchs gelöst. Das zur Herstellung einer entsprechenden Brennstoffzellenanordnung verwendbare Verfahren wird durch den ersten vorrichtungsbezogenen Anspruch charakterisiert.
Bei der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung für elektrochemische Brennstoffzellen ist der Membran-Elektroden-Aufbau (MEA), in an sich bekannter Weise zwischen zwei für das Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte profilierten, vorzugsweise metallischen oder graphitischen, in jedem Falle aber elektrisch leitenden Separatorplatten angeordnet. Der MEA ist durch einen flächigen Feststoffpolymer-Elektrolyten oder eine lonenaustauschmembran (im Weiteren Membran) und zwei die Membran beidseitig jeweils vollflächig bedeckende poröse Elektroden mit einem Elektrokatalysator ausgebildet. In erfindungswesentlicher Weise sind die Elektrodenflächen in einem Bereich ihres Anliegens am Umfang der Membran mit einem sie durchdringenden Oberflachentensid beschichtet und die Kantenflächen der Separatorplatten sowie des MEA umlaufend von einem ausgehärteten Dichtmittel bedeckt. Dabei penetriert das Dichtmittel ausgehend von den Kantenflächen die mit dem Oberflachentensid beschichteten Bereiche der Elektroden. Die solchermaßen ausgebildete Brenn- stoffzellenanordnung ist bereits unabhängig von der Frage eines bündigen Zuschnitts der den MEA ausbildenden Membran und der Elektrodenflächen insoweit von Vorteil, als durch das Oberflachentensid für die damit behandelten Bereiche die Benetzbarkeit deutlich erhöht und in Folge dessen das Aufbringen des Dichtmittels erleichtert und sein Anhaften verbessert wird. Dabei ergibt sich quasi ein „Löschpapier-Effekt" durch den sich das Dichtmittel in die mit dem Oberflachentensid beschichteten und von ihm durchdrungenen Bereiche nahezu hineinzieht. Im Hinblick auf eine möglichst nahezu vollständig kontinuierliche Fertigung ist es jedoch, wie bereits Eingangs erwähnt, vorteilhaft, die Schichten des MEA bündig auszuschneiden. Entsprechend einer besonders bevorzugten Ausführungsform der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung sind daher die Membran des MEA und die sie bedeckenden Elektroden zueinander kongruent. Bei dem mit dem Oberflachentensid beschichteten und vom Dichtmittel penetrierten Bereich der Elektroden handelt es sich gemäß dieser Ausführungsform folglich um einen Randbereich entlang des Umfangs des MEA. Vorteilhafterweise weisen die Elektroden des MEA einen mehrschichtigen Aufbau auf. Dabei sind von Außen nach Innen zur Membran des MEA eine Schicht aus einem Kohlefasergewebe, eine Diffusionsschicht und, auf der Diffusionsschicht, ein Elektrokatalysator angeordnet.
Entsprechend den in der Praxis allgemein üblichen Anforderungen hinsichtlich bereitzustellender Spannungen lässt auch die erfindungsgemäße Anordnung die Bildung von Stapeln bzw. Stacks aus mehreren gleichartigen Brennstoffzellen zu. Dabei weisen, wie auch aus dem Stand der Technik bekannt, einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte auf. Bei einer möglichen Ausgestaltung eines mittels der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung ausgebildeten Stack sind an der Unter- und Oberseite des Stacks Endplatten sowie an einer oder mehreren der in Stapelrichtung verlaufenden äußeren Längsseiten externe Kanäle zum Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte sowie Mittel zum Verspannen des Zellenverbandes angeordnet. In vorteilhafter Weise ermöglicht es der erfindungsgemäße Aufbau diese Komponenten im Zuge des Vergießens mit dem Dichtmittel zu einer integralen Einheit mit dem Stapel zu verbinden. Neben einer guten und sicheren Abdichtung ergibt sich so eine äußerst kompakte und robuste Anordnung, wobei erforderlichenfalls auch mehrere in dieser Weise ausgebildete Stacks zu Brennstoffzellenmodulen zusammengefasst werden können. Eine andere Möglichkeit bei der Ausbildung von Stacks besteht darin, die Kanäle oder auch die Spannmittel im Inneren durch den Stapel zu führen. Bei einer solchen Ausbildung weist der MEA mindestens einen Durchbruch für die Kanäle zum Zuführen der Edukte und/oder Abführen der Reaktionsprodukte oder für die Verspannelemente auf. Dem Grundgedanken der Erfindung folgend, sind dabei die Elektrodenflächen in einem Randbereich um -den Umfang jedes Durchbruchs ebenfalls mit dem sie durchdringenden Oberflachentensid beschichtet und die Innenflächen jedes sich durch den Brennstoffzellenstapel erstreckenden Durchbruchs von dem auch die Kantenflächen der Brennstoffzellen bedeckenden Dichtmittel bedeckt. Das Oberflachentensid im Randbereich eines Durchbruchs wird ebenso wie die mit dem Oberflachentensid beschichteten Randbereiche von dem Dichtmittel penetriert.
Bei dem verwendeten Oberflachentensid handelt es sich entsprechend einer bevorzugten Ausgestaltung der Erfindung um ein Tensid aus der Klasse der Fluortenside. Als Dichtmittel kommen Epoxidharz, Polyurethanharz, Polyesterharz, Silikonelastomere, Fluorsilikon, Ethylenpropylendimethyl Elastomer oder Acrylnitril-Butadien Elastomer zum Einsatz.
Gemäß dem durch die Erfindung vorgeschlagenen Verfahren werden zur Fertigung der beschriebenen Brennstoffzellenanordnung und ihrer Ausgestaltungsformen zunächst größere Lagen einer mehrschichtigen Anordnung aus einem beidseitig von einem porösen, elektrisch leitenden Material bedeckten Feststoffpolymer-Elektrolyten oder einer entsprechend bedeckten lonenaustauschmembran hergestellt. Eine solche mehrschichtige Lage wird in mehrere, jeweils in Abmessung und Form des MEA einer Brennstoffzelle entsprechende Teile geschnitten, wobei die Elektrodenflächen und die zwischen ihnen angeordnete Membran an ihren Außenkanten bündig abschließen. Im Bereich ihrer mit der Membran bündig abschließenden Ränder wird auf die Elektrodenflächen ein Oberflachentensid aufgetragen. Danach wird der MEA zwischen zwei bipolaren, als Stromkollektoren dienenden und für das Zuführen von Edukten und Abführen von Reaktionsprodukten einer Brennstoffzelle profilierten Separatorplatten verspannt und schließlich mit einem aushärtenden Dichtungs- und Verbindungsfluid vergossen, welches das aufgetragene und die beschichteten Bereiche durchdringende Oberflächtensid von den Außenkanten her penetriert. Anschließend ist die ursprünglich poröse Struktur im Bereich der Bedeckung und Durchdringung mit dem Oberflachentensid vollständig mit dem Dichtmittel getränkt sowie nach dem Aushärten des Dichtmittels kompakt und dadurch fest mit den Separatorplatten verbunden. Im Falle der Fertigung eines Stacks werden mehrere gleichartige, zwischen Separatorplatten angeordnete MEA gleichzeitig zu einem Stapel verspannt, wobei einander benachbarte Brenn- stoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte aufweisen. Sofern die Kanäle für die Edukte und die Reaktionsprodukte durch den Stack geführt werden, werden die dafür erforderlichen Durchbrüche im Rahmen des Zu- schneidens des MEA aus diesem ausgestanzt. Auf die Ränder dieser Durchbrüche wird, ebenso wie auf die Umfangsbereiche des MEA, das die entsprechenden Bereiche durchdringende und beschichtende Oberflachentensid aufgetragen, welches beim Vergießen des Stapels ebenfalls durch das Dicht- mittel penetriert wird und so die Durchbrüche abdichtet.
Das Auftragen des Oberflächentensids kann mittels eines zuvor damit getränkten sowie entsprechend profilierten Stempels oder eines beweglichen, an den für den Auftrag vorgesehenen Konturen entlang geführten Druckkopfes erfolgen.
Die Erfindung soll nachfolgend anhand von Ausführungsbeispielen nochmals näher erläutert werden. In den zugehörigen Zeichnungen zeigen:
Fig. 1 : Eine beispielhafte Ausbildung der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung, Fig. 2a -2d: Die Abfolge zur Herstellung der erfindungsgemäßen Brennstoffzellenanordnung nach Fig. 1 ,
Fig. 3: Die Ausbildung eines MEA mit Durchbrüchen für Kanäle und/oder Spannmittel.
Die Fig.1 zeigt beispielhaft den Aufbau einer Brennstoffzellenanordnung gemäß der Erfindung. Die dargestellte Brennstoffzellenanordnung umfasst die wesentlichen Elemente einer Brennstoffzelle bzw. eines durch die Aufeinanderfolge mehrerer derartiger Anordnungen gebildeten Brennstoffzellenstacks. Im Wesentlichen besteht die Anordnung aus dem MEA 1, 2, der zwischen zwei bipolaren Separatorplatten 3 eingeordnet und mit diesen Platten gemeinsam durch ein Dichtmittel 5 vergossen ist. Dabei besteht der MEA 1 , 2 in an sich bekannter Weise aus einer polymeren lonenaustauschermembran 1, welche zwischen zwei porösen, die Anode und die Katode bildenden Elektroden 2 eingeordnet ist. In der Abbildung ist zu erkennen, dass das zum Vergießen verwendete Dichtmittel 5 die porösen Elektroden 2 in den mit einem Oberflachentensid 4 behandelten Randbereichen von Außen her penetriert. In diesen Bereichen ist die Struktur nach der Aushärtung des Dichtmittels kompakt. Hierdurch wird der MEA 1 , 2 zuverlässig abgedichtet. Dies ist insofern wichtig, als für die Edukte gasdichte voneinander getrennte Reaktionsräume geschaffen, so dass das Funktionieren der Brennstoffzelle gewährleistet ist. Zudem wird dadurch ein eventuelles Austreten von Edukten und Reaktionsprodukten verhindert. Die in der Brennstoffzelle zur Reaktion gebrachten Edukte werden mit Hilfe der Profilierungen in den Separatorplatten 3 über die Elektrodenflächen 2 verteilt. Durch die Fig. 2 werden wesentliche Teilschritte zur Erzeugung der Anordnung nach Fig. 1 verdeutlicht. Die Abbildung 2a zeigt den im Wesentlichen aus der Membran 1 und den die Membran 1 einschließenden Elektrodenflächen 2 gebildeten MEA. Dieser MEA wurde durch Zuschneiden einer größeren Lage mit entsprechender Schichtenfolge erhalten. Dabei wurde die mehrschichtige Lage entsprechend der Form und den Abmaßen herzustellender Brennstoffzellen in eine Mehrzahl von MEA unterteilt. Vorzugsweise unmittelbar im Zusammenhang mit dem Zuschneiden des MEA wird auf die Randbereiche des Umfangs der Elektrodenflächen 2 ein Oberflachentensid 4 aufgetragen. Dieses Oberflachentensid 4 durchdringt und beschichtet die porösen Elektroden 2 in den entsprechenden Bereichen. Dies wird durch die Fig. 2b verdeutlicht. Der Auftrag des Oberflächentensids 4 geschieht beispielsweise mittels eines entsprechend profilierten Stempels. Für den Fachmann ist es auf der Hand liegend, dass im Zuge des Zuschneidens des MEA alle dabei erhaltenen Membran-Elektroden- Aufbauten für Brennstoffzellen gleichzeitig mit dem Tensid 4 gestempelt werden können. Hierdurch wird eine sehr rationelle Fertigung erreicht. Auf einen in der beschriebenen Weise ausgebildeten und mit dem Tensid 4 versehenen MEA werden an der Unter- und an der Oberseite die Separatorplatten 3 aufgepresst (Fig. 2c). Im Falle der Herstellung einer Einzelzelle wird der so erhaltene Verbund mittels dazu geeigneter, hier nicht dargestellter Spannmittel verspannt. In der Praxis sind jedoch Stapel bzw. Stacks aus einer Mehrzahl solcher Anordnungen gebräuchlich. Dabei ist jeweils die Separatorplatte 3 der in einem Stapel benachbart angeordneten Brennstoffzellen als gemeinsame bipolare Separatorplatte 3 ausgebildet. Zur Herstellung des Stapels wird dann der gesamte Verband und nicht die einzelne Brennstoffzelle mittels der bereits erwähnten Spannmittel verspannt. Der aus einer Brennstoffzellenanordnung entsprechend der Darstellung oder mehreren solcher Brennstoffzellenanordnungen gebildete Spannverband wird dann mittels eines zunächst fließfähigen, später aushärtenden Dichtmittels 5, beispielsweise einem Epoxidharz vergossen. Dabei werden die porösen Elektroden 2 in ihren von dem Oberflachentensid 4 durchdrungenen und bedeckten Randbereichen von Außen her durch das Dichtmittel 5 penetriert. Dies wird durch die Fig. 2d verdeutlicht. Das in den genannten Bereichen aufgetragene Tensid 4 bewirkt, dass die ansonsten stark hydrophoben Oberflächen der Elektroden 2 für das Dichtmittel 5 benetzbar werden. Hierdurch wird das Dichtmittel 5 beim Vergießen der Anordnung, vergleichbar mit einen Löschblatt, quasi in die entsprechend behandelten Bereiche hineingezogen. Bei der Herstellung von Brennstoffzellenstacks mit extern, also entlang der Außenkanten des MEA und der Separatorplatten 3 angeordneten Kanälen für die Zuführung der Edukte und das Abführen der Reaktionsprodukte können die Kanäle in vorteilhafter Weise im Zuge des Abdichtens des Stapels gemeinsam mit diesem integrierend vergossen werden. Bekannt sind aber auch Anordnungen, bei welchem die Kanäle durch den Stapel hindurch geführt werden. Hierfür weisen die vorstehend beschriebenen Komponenten, also insbesondere der MEA und die Separatorplatten 3 entsprechende Durchbrüche 6 auf. Ein Beispiel für einen solchermaßen durchbrochenen MEA wird durch die Fig. 3 dargestellt. Es liegt auf der Hand, dass auch die Randbereiche der Durchbrüche 6 abzudichten sind. Dazu wird das Oberflachentensid 4 entsprechend dem durch die Fig. 2b dargestellten Teilschritt auch in einem Bereich um die Konturen der Durchbrüche 6 herum aufgetragen. Beim Vergießen wird das Dichtmittel 5 entweder über die durch den Stapel verlaufenden Durchbrüche 6 selbst oder über in die Separatorplatten 3 eingearbeitete Kanäle von Außen zum Abdichten der Randbereiche der Durchbrüche 6 zugeführt.
Liste der verwendeten Bezugszeichen
Membran poröses Material, Elektroden(flächen) Separatorplatten (Oberflächen-)Tensid Dichtmittel Durchbruch

Claims

Patentansprüche
1. Brennstoffzellenanordnung, für elektrochemische Brennstoffzellen mit einem Membran-Elektroden-Aufbau (im Weiteren MEA 1 , 2), der zwischen zwei für das Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktionsprodukte des elektrochemischen Vorgangs profilierten, elektrisch leitenden Separatorplatten (3) angeordnet ist und aus einem flächigen Feststoffpolymer- Elektrolyten oder einer lonenaustauschmembran (im Weiteren Membran 1) und zwei die Membran (1 ) beidseitig jeweils vollflächig bedeckenden porösen Elektroden (2) mit einem Elektrokatalysator gebildet ist, wobei die Elektrodenflächen (2) in einem Bereich ihres Anliegens am Umfang der Membran (1 ) mit einem sie durchdringenden Oberflachentensid (4) beschichtet und die Kantenflächen der Separatorplatten (3) sowie des MEA (1 , 2) umlaufend von einem ausgehärteten Dichtmittel (5), bedeckt sind, welches die mit dem Oberflachentensid (4) beschichteten Bereiche der Elektrodenflächen (2) von den Kantenflächen her penetriert.
2. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 , dadurch gekennzeichnet, dass die Membran (1) des MEA (1 , 2) und die sie bedeckenden Elektroden (2) zueinander kongruent sind, so dass es sich bei dem mit dem Oberflachentensid (4) beschichteten und vom Dichtmittel (5) penetrierten Bereich der Elektroden (2) um deren Randbereich entlang ihres Umfangs handelt.
3. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass die Elektroden (2) einen mehrschichtigen Aufbau aufweisen, wobei von Außen nach Innen zur Membran (1) des MEA (1 , 2) eine Schicht aus einem Kohlefasergewebe, eine Diffusionsschicht und, auf der Diffusionsschicht, ein Elektrokatalysator angeordnet sind.
4. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass diese zur Bildung eines Stapels mehrerer gleichartiger Brennstoffzellen ausgebildet ist, wobei einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte (3) aufweisen.
5. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass an der Unter- und Oberseite des Stacks Endplatten sowie an einer oder mehreren der in Stapelrichtung verlaufenden äußeren Längsseiten externe Kanäle zum Zuführen der Edukte und Abführen der Reaktions- produkte angeordnet sind, welche mit Hilfe des Dichtmittels (5) zu einer integralen Einheit mit dem Stapel verbunden sind.
6. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass die Separatorplatten (3) und der MEA (1 , 2) mindestens einen Durch- bruch (6) für Kanäle zum Zuführen der Edukte und/oder Abführen der Reaktionsprodukte oder für Elemente zum Verspannen eines aus einer Mehrzahl entsprechender Zellen gebildeten Plattenstapels aufweisen, wobei die Elektrodenflächen (2) in einem Randbereich um den Umfang jedes Durchbruchs (6) ebenfalls mit dem sie durchdringenden Ober- flächentensid (4) beschichtet und die Innenflächen jedes sich durch den Brennstoffzellenstapel erstreckenden Durchbruchs von dem auch die Kantenflächen der Brennstoffzellen bedeckenden Dichtmittel (5) bedeckt sind, welches den mit dem Oberflachentensid (4) beschichteten Randbereich des Durchbruchs (6) penetriert.
Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, dass die Separatorplatten (3) Kanäle aufweisen über welche das vor dem Aushärten flüssige Dichtmittel (5) an die Ränder abzudichtender Durchbrüche (6) geführt wird.
8. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 6, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Oberflachentensid (4) um ein Tensid aus der Klasse der Fluortenside handelt.
9. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8, dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Epoxidharz handelt.
10. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Polyurethanharz handelt.
11. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Polyesterharz handelt.
12. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) ein um Silikonelastomer handelt.
13. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekenn- zeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Fluorsilikon handelt.
14. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Ethylenpropylendimethyl Elastomer handelt.
15. Brennstoffzellenanordnung nach Anspruch 1 oder 8 dadurch gekennzeichnet, dass es sich bei dem Dichtmittel (5) um ein Acrylnitril-Butadien Elastomer handelt.
16. Verfahren zur Herstellung einer Brennstoffzellenanordnung, gekennzeichnet durch folgende Verfahrensschritte a.) Herstellen größerer Lagen einer mehrschichtigen Anordnung, bestehend aus einem Feststoffpolymer-Elektrolyten oder einer lonenaustauschmembran (im Weiteren Membran 1 ), der oder die beidseitig von einem porösen, elektrisch leitenden Material (2) bedeckt ist, b.) Schneiden einer mehrschichtigen Lage in mehrere, jeweils in Abmessung und Form der Membran-Elektroden-Anordnung (im Weiteren MEA 1 , 2) einer Brennstoffzelle entsprechende Teile, wobei die Elektrodenflächen (2) und die zwischen ihnen angeordnete Membran (1) eines MEA (1 , 2) an ihren Außenkanten bündig abschließen, c.) Auftragen eines Oberflächentensids (4) auf die Elektrodenflächen (2) im Bereich ihrer mit der Membran (1 ) bündig abschließenden Ränder, d.) Verspannen des jeweiligen MEA (1, 2) zwischen zwei bipolaren, als Stromkollektoren dienenden und für das Zuführen von Edukten und Abführen von Reaktionsprodukten einer Brennstoffzelle profilierten Separatorplatten (3), e.) Vergießen der nach Schritt d) erhaltenen Anordnung mit einem aushärtenden, das aufgetragene Oberflächtensid (4) von den Außenkanten her benetzenden Dichtungs- und Verbindungsfluids (5).
17. Verfahren nach Anspruch 16, dadurch gekennzeichnet, dass im Verfahrensschritt d) mehrere gleichartige, zwischen Separatorplatten (3) angeordnete MEA (1 , 2) so zu einem Stapel (Stack) verspannt werden, dass einander benachbarte Brennstoffzellen jeweils eine gemeinsame bipolare Separatorplatte (3) aufweisen.
18. Verfahren nach Anspruch 16 oder 17, dadurch gekennzeichnet, dass im Zuge des Zuschneidens einer mehrschichtigen Lage gemäß Verfahrens- schritt b) aus den dabei entstehenden MEA (1 , 2) wenigstens ein Durchbruch (6) für Kanäle zum Zuführen der Edukte und/oder Abführen der Reaktionsprodukte oder für Elemente zum Verspannen eines aus einer Mehrzahl entsprechender Zellen gebildeten Plattenstapels ausgestanzt wird, wobei der Auftrag des Oberflächentensids (4) gemäß Verfahrensschritt c) zusätzlich auch im Randbereich eines jeden Durchbruchs (6) erfolgt und beim Vergießen gemäß Verfahrensschritt d) auch diese Bereich von dem Dichtmittel (5) penetriert werden.
19. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass das Oberflachentensid (4) mittels eines zuvor damit getränkten sowie entsprechend profilierten Stempels aufgetragen wird.
20. Verfahren nach einem der Ansprüche 16 bis 18, dadurch gekennzeichnet, dass das Oberflachentensid (4) mittels eines beweglichen, an den für den Auftrag vorgesehenen Konturen entlang geführten Druckkopfes aufgetragen wird.
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