WO1982000779A1 - Fluidized bed-type heating reactor - Google Patents

Description

明 細 書

加熱流動床反応装置

技術分野

本発明は加熱流動床反応装置、 よ り 詳 し く は硝酸 ゥ ラ - ル溶液の よ.う な水分を含有す る 被処理物を流動床 中に導入 し、 こ の铵処理物に マ イ.ク 口 波を照射 して加 熟処理す る よ う に し た加熱流動床反応装置に関す る も のであ る 。

背景技術

一般に加熱流動床反応装置は、 塔内に分散钣を設け、 該分散板上に流動床を形成さ .せ、 こ の流動床内に被処 理 を導入 し これを加熱する も の であ り 、 こ の加熱手 段と して分散板の下部か ら熱風を圧送す る手 ^が取 ら れてい る o

含有水分が多 く 工程全体 と し て ェ ン タ ル ビ律速な ブ ロ セ ス と し て利用 される 場合に おいては、 必要と する 熱量を熱風で銪 ぅ こ とは技術的 も し く は経済 的に無理 があ り 、 別の加熱手段を講 じ る 必要があ る 。 . かかる ェ ン タ ル ビ律速なプ ロ セ ス の一つ と し て、 使 S済核燃料を再処理す る 工程の一部分を なす脱 ^反応 工程があ る 。 こ の工程は 酸 ゥ ラ ニ ル溶液を熱分靜 し て水分お よ び ΝΟζ ガスを放出し、 綮化 ウ ラ ン に変換'す る も の であ り 、 約 2000 ノ ¾ϋ 程度の熟量が要求され る 。 か かる こ と か ら 従来 こ の種脱硝反応工程に用レ、 ら れる加熱流動床反応装置は、 装置の外壁に 抗式 ヒ ー タ 一等を設け た所諝外熱方式に よ り 加熱 している が、 こ の外熱方式には、 所要の熱量の供給が容易にかつ効 杲的に行な えない と言 う 問題点があ る 。 即ち、 かかる 方式に よ る と 伝熱面積に限度があ る ため、 所要の熱量 を供給す る 手段を適宜選定 し なければな らず、 特に処 理量を增大する ために装置のス ケ ー ル ア ツ プを計る 場 合にそ の選定が問霪と な る。 一方、 必要な熱量を確傑 する ため に流動床部位の装置壁温を高 く する 場合には、 装置材料の耐食性の問題が生じ、 かつ装置外部への放 熱量の増大に俘う 熱損失が增加する こ と と なる。 更に 装置壁温を 高 く す る と 生成 ϋ0₃粉末の粒径コ ン ト ロ ー ル が困難 と な り 、 かつ流動床の一時的な流動阻害等に俘 う 伝熱不良に よ り 流動床の凝集、 ケ 一キ ン グ等が生 じ、 装置の運耘を不能にす る 重大な ト ラ ブ ル が発生す る 恐 れが增大す る 。

かかる こ と か'ら、 逸抗 ヒ ー タ ー等の加熱手段を ^内 に設けた内部加熱方式 と する こ と も考え られる が、 被 処理 が放射拴钫質を 含有す る ため、 そ の玟射控物質 の外部洩れを 防止する 必要があ り 、 ヒ ー タ ー の保守、 交換等に搆造上の 問還が生 じ、 かつ特にー较の 円筒型 流動床では粒子の流動化 ^:態を 良好に維持す る ために 内部 ヒ ー タ 一 の寸法は制限を受け伝熱面積の增大効杲 は限定される 。 . ο .ί?ι 、、、 、 ν, 一 こ の よ う な事情に かんがみ、 本穽明者 らは鋭意検討 の結果本発明を な すに至ったの で あって， 本発明は、 流動床中に水分を含有す る 被処理物を導入 し、 こ の流 動床に マ イ ク π 波を照射 して、 該被処理物を有利に加 熱す る こ と ができ る よ う に し た加熱流動床反応装置を 提洪する こ と を 目的 と す る 。

発萌の 開示

すな わ ち、 本癸明は、 流動床中に硝酸 ゥ ラ ニ ル溶液 の よ う な水分を含有す る 被処理物を導入 し、 こ の铵処 理物を加熱処理する よ う に し た加熱流動床反応装置で あって、 前記流動床に マ イ ク ロ 波を照射 して加熱す る マ イ ク 口 波発生手段が配設 されている 。 こ の こ と に よ つて、 流動床中の被処理物を'極め て效率的に加熱する こ と がで き る 。 な お、 本発明でい う 加熱処理 と は、 铵 処理物を加熱 して脱水， 脱磺， 酸化等を行な う 処理を レ、 ラ ο

図面の簡単な説明

添付図面は本発明の一実施例を示 し た も の であ って、 第 1 図は円筒型加熱流動'床反応装置の 正面図、 第 2 図 は反応装置にお け る マ イ ク 口 波導入部の 洌を示 し た

明図、 第 3 図は横型加熱流動床反応装置の正面図、 第 4 図はそ の側 面図、 龛 5 図は多段横塱加熱流動床反 応装置の 正面図、 お よ び第 6 図はその側 面図であ る 。

発萌を 実施する た め の最良の形態

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以下、 図面に基づき本発萌に よ る 加熱流動床反応装 置を使用済核燃料の再処理工程の一部であ る 脱 51反応 工程に用いた場合について説明する。

第 1 図は、 加熱流動床反応装置を 円筒形に構成し た 場合の 正面図で、 1 は不绣鑼製の装置本体であって、 铵処理钫を 封 じ 込めて、 こ の铵 ^理物に含有す る 放射 拴物質の漏洩を防止す る如 く 構成される と 矣に後述す る マ イ ク 口 波の電波遮蔽壁と しての锾能を有する。 そ して こ の装置本体 1 の下端には空気を 内部に供給す る ための耠気 テ ィ ン 2 と分散钣 5 上に開口 する生成钫排 出 ラ イ ン 3 が、 ま た上端には上昇する 空気に同伴す る 微粉末を 除去回収する ため の ブ ロ ー バ ッ ク フ ィ ル タ 4 お よ び排気の た め の排気 ラ ィ ン る が夫 々 設け られてい る 。 一方、 前記装置本侔 1 の側壁には ϋ0₃ の粉末によ り 形成された流動床 Α 内に開口する 噴霧 ノ ズ ル 7 と 導波 ダ ク ト 8 が取付け られている 。 こ の噴霧 ノ ズ ル 7 に ^ 铵 理物であ る 硝薆 ゥ ラ ニ ル溶液供給 ラ ィ ン 9及び 10 が連結されてい る 。 そ して前記導波 ダ ク ト 8 は第 2 図 に も 示す よ ·う に上部を装置本俸 1 外に突出 さ せ、 その 上端部に フ ラ ンジ 1 1 を設け、 かつその 下部は流動床 A の表面近傍まで達する 如 く 搆成される と 共に、 少な く と も 突出部は不銹鑤等が用い られ、 玟射诠钫質の漏洩 お よ び電波洩れの防止が計 られてい る 。 こ の導波 ダ ク ■ ト 8 内に t 、 钶え ばア ル ミ ナ ， ジ ル コ ニ ァ等の マ イ ク ':？ I „ V/IPO 口 波透過性の耐熱材料で形成された照射部ダク ト 1 2 が 設け られ、 こ の照射部ダク ト 1 2 の下端は流動床 A 内部 に達 し、 こ の流動床 A 内に マ イ 'ク π 波を 導入する 空間 部が形成される。 1 3 は図示 し な い マ イ ク 口 波癸生器に 連なる 導波管であって フ ラ ンジ 1 4 が設け られて い る 。 そ して導波 ダ ク ト 8 の フ ラ ン ジ 1 1 と 導波管 1 3 の フ ラ ン ジ 1 4 は、 そ の 間に例えばテ フ ロ ン の如き マ イ ク ロ 波 透過拴材料で形成された隔膜 15 を揮入して結合されて いる 。 1 ό は装置本体 1 の外部に褻けられたヒ ー タ ー、 例えば抵抗式 ヒ ー タ ー の如き加熱装置であ る 。

かかる 装置において、 U0₃ 粉末を装置本体 1 内に入れ て流動床 Α を形成 さ せ、 給気 ラ イ ン 2 か ら流動床 A 内 に給気 し、 かつ噴霧 ノ ズ ル 7 か ら 碏漦 ゥ ラ ニ ル溶液を 霧化 して供給する と 、 こ の霧滴は ϋ0₃ 粉末の表面に付着 する 。 一方 こ の工程において、 マ イ ク ロ 波が照射 ί.部 ダ ク ト 1 2 か ら 流動床 Α 内に洪給 されている た 、 uo₃ 粉 一 末表面に付着し た碏酸 ゥ ラ ニ ル溶液は加熱され、 こ の 溶液中に含 まれる 水分お よ び硝酸基は水蒸気及び ΝΟζ ガス と な る 。 こ の水蒸気及び NOr を含有する 排ガ スは 上昇する が、 こ の排ガ スは ひ 0₃ の微粉末を同伴す る ため、 こ の微粉末を フ ィ ル タ 、 例え ば ブ ロ ー バ ッ ク フ ィ ル タ

4 ( 逆洗可能な フ ィ ル タ ） で除去 し た後排気 ラ イ ン ό か ら必要な ら ば窒素酸化物除去装置を経て大気へ放岀 される 。 一方ひ0₃ の粉末の表面 Jこ生成 し た ひ0₃ に よ り こ

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の粉末は造粒され生成钫排出 ラ ィ ン 3 か ら 回収される の であ る 。 か かる 過程に おいて、 生成物である U0₃ の —部は、 粉末表面か ら 剥篛 し、 'も し く は単狴で粉末と なる -ため連読運 ¾が可能 と なる 。

5 —方、 かかる 装置の運転中におけ る マ イ ク ロ 波は外

部へ洩れる こ と な く 効率的に作用 し、 かつ铵処理物の 放射性 質 も 装置本体 1 、 導波 ダ'ク ト 8 および陽膜 15 に よって遮蔽されてい る ため、 漏洩する 恐れはない。

な お図示例では、 照射部ダク ト 12 を 1 本のみ流動床

1 0 内に達する よ う に し た場合について説萌 したが、 こ

の照射部 ダク ト 1 2 は必要に応 じて複数本設けて ¾一加 熱を計る こ と も 出来、 ま た、 照射部ダ ク ト 1 2 を除去 し、 単に導波 ダ ク ト 8 のみで も よ く 、 さ ら に、 ヒーター 1 ό の加熱手段を併設する こ と も できる 。

i s 第 3 図お よ び第 4 図は本発明に よ る 加熱流 ft床反応

装置の他の実施例を示す も の で、 '第 3 図は正面図、 第 4 図は側 面図であ り 、 第 1 図及び第 2 図 と 同一符号は 同一名称を 示す。 本実施例は、 特に使用済核燃料の苒 処理工程の 一部を な す脱硝反応工程において多量の铵

2 0 処理物 （ 硝酸 ゥ ラ ニ ル溶液 ） を処理する に適する。

ち、 かか る兹処理物は、 臨界安全的問還か ら 流動床 A の塔径ま たは巾に ^ [約が あ る。

し たがって、 例えば第 1 図に示す実施钶の如き 円筒 型装置本俸にする と、 塔高に謌 ^を う ける ため多数の

ΟΜ?Ι " IPO , 装置を 併設 し な ければな ら な い。 し か し なが ら、 本実 施例の如 く 装置本体 1'を横型 と し、 流動床 ^を 長手方 向に大 と な る よ う に形成さ せる 'こ と に よ り 、 1 基の装 置で処理量を増大 させる こ と ができる。 な お、 20 は溢 流堰であ る。

第 5 図及び第 6 図は、 第 3 図及び第 4 図に示す装置 の応用例を示す も の'で、 第 5 図ぽ正面図、 第 6 図は側 面図であ る o

流動床 ^は長竽方向に溢流堰 2CTに よ って Ai と A'2に分 割され、 そ し て流動床 A'2 内 に は 横方向の照射部 ダ ク ト 1 2'が設けられてい る 。 か かる 構成に すれば、 照 部 ダク ト 1 2 お よ び 1 2' の照射量を変え る こ と ができ る。 流動床 Αί で加熱された被処理物は更に'流動体 A'2 内で高 温加熱される ため、 よ り 完全な ^理、 す な わ ち残留水 分， 残留硝酸基を低減さ せる こ と が可能 と な る 。

上述 し た よ う，に、 本発萌の反応装置に おい ては、. 流 動床 A が マ イ ク 口 波に よ って加熱される の であ り 、 マ イ ク 口 波加熱は水分の加熱効率が特に高 く 、 その た め 流動床内に噴霧洪耠される 溶液あ る いは流動床内に分 散又は局在す る 水分を特に選択的に、 し か も 自 動的に 加熱する こ と に な り 、 さ ら に、 こ の加熱はマ イ ク ロ 波 の 吸収に よ り 直接的に な される の で、 伝熱面積等の幾 何形 ^面か ら の 制限がな く 、 その上、 流動宋内に マ イ ク ロ 波を導入す る の であ る か ら、 流動床を 内部か ら 容 ？、 EA OMPI

Y/IPO 易に加熱す る こ と ができ る 。 し たがって、 本発明は下 記の利点を有する ：

(1) 流動床の ト ラ ブ ル の主要な原因の一つであ る 流動床の 含水部分を 自動的に選択加熱でき る の で、 運転の不安定性又は故障に伴 う 流動床の凝集、 ケ ー キ ン グ等を 防止で き る 。

(2) 内部加熱の ため装置外 の伝熱面積を削減 でき、 これに よ つて装置の小型化又は形状の 合理化が 可能 と な り 、 こ の ため流動床部の形状が安定な流動化 に好適たる べ く 設計可能 と な る。

(3) 処理量增大の た め のス ケ ー ル ア ッ プに好適 な横型流動床 ゥ ラ ン脱硝装置に本方式を用い る こ ·と が 容易で、 こ の場合は、 マ イ ク ロ 波導波管設置位置、 設 置本数の選定が容易 と なる の で、 特に内部加熱方式 と し て有利 と な る 。

(4) 装置本体の内部の下方に横方向に一 i か ら 他端の近傍 まで分散板が設.け られてお り 、 前記他端の 近傍の分散板の 上に堰が配置され、 前記堰と 分散板と に よって まれる 空間に流動床が形成され、 こ の流動 床には マ イ ク 口 波癸生手段が設け られて い る 装置では、 流動床に お け る 铵処理物の滞留時間を比較的長 く と る こ と が可能であ り 、 ま た、 堰か ら 篛れた位置の流動床 に被処理物を供給 し、 それを堰側に遴送 し な が ら マ イ ク ロ 波加熱 し、 加熱後の铵処理钫を堰を 越えて取 り 出

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す こ と に よ る 連続運転が可能 と な り 、 さ ら に、 铵処理 称の水分含有量に応 じて マ イ ク 口 波の照射量を適宜変 える こ と ができ る ので、 被処理物の大量処理が可能 と な る 0

(5) 上記（4)に示される 装置で複数個の堰を分散

¾上に設け た場合には、 流動床が複数個形成 される の で假 々 の流動床に状況に応 じて適 §7な加熱を行な う こ と ができ る o

(6) 流動床反応装置では、 上部を 大径部 と し、 下部を小径部 と し て搆成す る こ と が容易であ る ので、 マ イ ク 口 波を投入する の に適正な空間容積の確保が容 易 と な り 、 流動床の被処理物への大容量の マ イ ク ロ 波 電力の投入が可能 と な る 。

(7) 内部加熟の マ ク π 波加熱単狴方式以外 に、 これと 抵抗式 ヒ ー タ ー等に よ る 外部加熱の組合せ方式 等の加熱方式の選択が容易であ る 。

(8) 照射 ダ ク ト の一端が流動床内部-:に達 し てい る ので、 流動床を埒ーかつ効果的に加熱でき る 。

産業上の利用可能性

以上本発明に よ る 加熱流動床反応装置を使 済核燃 '料再処理工程に おけ る 脱 ^装置に適用 し た場合につい て 説明 し たが、 その他種 々 の用途に甩い る こ と がで き、 ま たその構造 も 本発明の技術思想を逸脱 し な い範囲で 変更す る こ と がで き る こ と は明 ら かであ る 。 c:<t?i

~ WIPO

Claims

請 求 の 範

1. 流動床中に水分を含有する 铵処理钫を導入 し、 前 記被処理物を加熱 理す る よ 'う に し た加熱流動床反 応装置に おいて、 前記流動床に マ イ ク ロ 波を 照射 し て前記流動床を加熟する マ イ ク ロ 波発生手段を 配設 し た こ と を特载 と する 加熱流動床反応装置。

2. 装置本体の 内部の下方に横方向に一端か ら他端の 近傍まで分散夜が設け られてお り 、 前記他端の近傍 の分散板の上に堰が配置され、 前記堰と分散钣と に よって 囲まれる 空間に流動床が形成され、 こ の流動 宋に マ イ ク σ 波を照射 し て加熱処理す る こ と を特徵 と する 請求の 範 第 1 項記載の加熟流動床反.応装置。

3. 分散板上'に少な く と も 2 以上の堰を 配置 して複数

の流動床を横方向に形成さ せ、 各流動床毎に加熟温 度を変え る よ う に し た こ と を特螯 と す る 請求の篱囲 第 2 項記載の加熱流動床反応装置。

4. 分散板上に配置された 2 以上の堰の高さ が排出 □

に向って段蹬 に低 く なっている こ と を特螢 と す る 請求の 範 第 3 項記載の加熱流動床反応装置。

5. 流勣床が形成される 箇所の外部には、 そ の箇所を 加熱す る ため の ヒ ー タ 一が設け られている こ と を特 薆 と す る 請求の範證第 1 項記載の加熟流動床反応装

6. 装置本体内の上部には、 空気に同俘す る 微粉末を

OWPI IPO 除去回収す る ため の フ ィ ル タ が設け られて レ、 る こ と を特徵 と する 請求の 範囲第 1 項記載の 加熱流動床反

7. 装置本体の上部が大径部を形成 し、 こ の 大径部の 下方が縮少 し て いて、 そ の縮少 し た部分の下端か ら 小径部が形成されて お り 、 こ の小径部で流動床が形 成される こ と を特徵 と す る 請求の範囲第 1 項記載の 加熱流動床反応装置 o

8. マ イ ク ロ 波発生手段は、 照射部 ダ ク ト を 内蔵 し た 導波 ダ ク ト か ら 構成されてお り 、 照射部 ダ ク ト のー 端は流動床内部に達 して いて、 ，ま た、 他端は導波管 を介 して マ イ ク 口 波発生器に達なつて い る こ と を特 螯 と する 請求の範囲第 1 項記載の加熱流動床反応装

9. 被処理物を流動床中に導入す る た め の装置は、 装 置本体内に口部が開 口 し た噴霧装置であ る こ と を特 螢 と す る 請求の 範囲第 1 項記載の加熱流動床反応装

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