TWM565302U - 一種多離子感測電極陣列試片及其感測裝置 - Google Patents

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陳林祈
鄭宗記
方煒
陳建彰
顏敬容
潘慶育
吳柏林
楊承翰
黃聖丰
史唯里
吳伊敏
呂奇翰
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國立臺灣大學
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本新型提供一種多離子感測電極陣列試片，該多離子感測電極陣列試片包含一固態絕緣基板；一參考電極；以及至少二離子選擇電極。本新型並提供一種離子感測裝置，包含：一如前所述之多離子感測電極陣列試片；一檢測儀，其係包含：一硬體整合系統，用以獲得該參考電極及/或該離子選擇電極之感測訊號；及一載具，用以收納該硬體整合系統及/或放置該多離子感測電極陣列試片。

Description

一種多離子感測電極陣列試片及其感測裝置
本新型提供一種多離子感測電極陣列試片，該多離子感測電極陣列試片包含：一固態絕緣基板；至少二離子選擇電極，其設置於該基板上，用以感測樣本中之離子；以及一參考電極，其設置於該基板上，用以提供該至少二離子選擇電極之電位量測基準點。本新型更提供一種離子感測裝置，包含：一如前所述之多離子感測電極陣列試片；一檢測儀，其係包含：一硬體整合系統，用以獲得該參考電極及/或該離子選擇電極之感測訊號；及一載具，用以收納該硬體整合系統及/或放置該多離子感測電極陣列試片。
離子選擇電極(ion-selective electrodes,ISE)，是一種將溶解在溶液中的特定離子的濃度轉換成電位的轉換器，為定量和選擇性檢測離子的常用方法。隨著便攜式微型電化學傳感器的小型化技術的發展，電極本身也必須小型化。離子選擇電極具備有微小化、易儀表化及適合自動化系統設計之優點，除了分析化學和生物化學、生物物理研究上的應用外，亦可應用於例如對於人體體液，農業水耕養液，居家水質，水產養殖及水族業等任何液態環境中之pH值及各類離子之偵測，應用層面相當廣泛。然而現有離 子選擇性電極於單次檢測中僅可偵測單一離子，欲同時偵測樣本中之多種離子需同時使用多個離子選擇電極，難以得到體積縮小以極使用上的便利性，此外，現有離子選擇電極之模組設計於體積，能源供應及資訊傳輸上亦多有限制，因此，需要一新興離子感測電極裝置以及與其相配合之模組設計，以解決上述不利使用之問題。
本新型提供一種多離子感測電極陣列試片，該多離子感測電極陣列試片包含：一固態絕緣基板；至少二離子選擇電極，其設置於該基板上，用以感測樣本中之離子，該至少二離子選擇電極係各包含：一離子選擇電極導電層，其設置於該基板上，具有一離子選擇電極導電層電極端及一離子選擇電極導電層連接端，其中該離子選擇電極電極端用以傳遞該多離子感測電極陣列試片所偵測之電訊號，該離子選擇電極連接端用以連接一檢測儀；一離子選擇電極傳導層，其設置於該離子選擇電極導電層之該離子選擇電極電極端上，用以將離子訊號轉換為電訊號，及/或提升量測穩定度；以及一離子選擇電極篩選層，其設置於該離子選擇電極傳導層上，用以感測離子濃度；以及一參考電極，其設置於該基板上，用以提供該至少二離子選擇電極之電位量測基準點，該參考電極係包含：一參考電極導電層，其設置於該基板上，具有一參考電極導電層電極端及一參考電極導電層連接端，其中該參考電極導電層電極端用以傳遞該參考電極之電訊號，該參考電極導電層連接端用以連接一檢測儀；以及一參考電極通透層，其設置於該參考電極導電層上，用以輔助整體參考電極達到化學平衡，其中，該至少二離子選 擇電極係各自偵測樣本中之一特定離子，各離子選擇電極所偵測之該特定離子並不相同。
於一實施例中，其中該參考電極可進一步包含一參考電極傳導層，其設置於該參考電極導電層之該參考電極導電層電極端以及該參考電極通透層之間，用以提升參考電位之穩定性。
於一實施例中，其中該離子選擇電極導電層可進一步包含一離子選擇電極導電層導線區，其設置於該離子選擇電極導電層電極端及該離子選擇電極導電層連接端之間。
於另一實施例中，其中該離子選擇電極導電層導線區之表面係經絕緣處理。
於一實施例中，其中該離子選擇電極傳導層之材料係具高疏水、高電容值、或兼具高疏水及高電容值之特性。
於一實施例中，其中該樣本之示例性包含(但不限於)真溶液、膠體溶液、以及懸浮液。
於一實施例中，其中該固態絕緣基板之示例性材質包含(但不限於)聚對苯二甲酸乙二酯(PET)、聚碳酸酯、聚酯、聚醚、聚酸胺、聚氯酯、聚亞胺、聚氯乙烯、可撓式聚乙烯、玻璃、玻璃纖維板、氧化鋁以及陶瓷等。
於一實施例中，其中該離子選擇電極導電層之示例性材質包含(但不限於)碳膠、金膠、銀膠、碳銀混合膠、導電碳漿、銦錫氧化物、金 屬薄膜以及半導體等。
於一實施例中，其中該離子選擇電極傳導層之示例性材質包含(但不限於)導電高分子、石墨以及碳材等。
於一實施例中，其中該導電高分子之示例性材質包含(但不限於)聚苯胺(PANI)、聚(3,4-伸乙二氧噻吩)(PEDOT)、聚吡咯(Polypyrrole)以及聚噻吩(Polythiophene)等。
於一實施例中，其中該碳材之示例性材質包含(但不限於)奈米碳管以及石墨烯等。
於一實施例中，其中該奈米碳管之示例包含(但不限於)單層奈米碳管、多層奈米碳管以及經官能基修飾之奈米碳管等。
於一實施例中，其中該離子選擇電極篩選層包含離子載體、塑化劑及高分子材料。
於另一實施例中，其中該離子選擇電極篩選層可進一步包含抗陰/陽離子吸附劑。
於另一實施例中，其中該離子載體係指對於某一特定離子具有親和力的物質。
於另一實施例中，其中離子選擇電極離子載體之示例包含(但不限於)四辛基硝酸銨(Tetraoctylammonium nitrate)、無活菌素(Nonactin)、雙[4-(1,1,3,3-四甲丁基)苯基]磷酸鈣(Calcium bis-{[4-(1,1,3,3-tetramethylbutyl)phenyl]-phosphate})、N,N,N’,N’-四環己基-3-氧雜戊烷二 醯胺[N,N,N’,N’-tetracyclohexyl-3-oxapentanediamide]、N,N-二環己基-N’,N’-雙十八基-3-氧雜戊烷-1,5-二醯胺(N,N-dicyclohexyl-N’,N’-dioctadecyl-3-oxapentane-1,5-diamide)、纈氨黴素(Valinomycin)、苯並-15-冠-5(Benzo-15-crown-5)、1,3[雙(3-苯硫脲甲基)]苯(1,3-[Bis(3-phenylthioureidomethyl)]benzene)、N,N'-雙(亞柳基)-鄰-苯二胺釩(IV)氧化錯合物(N,N'-Bis(salicylidene)-o-phenylenediamine Vanadium(IV)oxide Complex)、4-三級丁基杯[4]芳烴-四乙酸-四乙酯([4-tert-butyylcalix[4]arene-tetraacetic acid tetraethyl ester])以及N,N’-二苯甲基-二苯基-1,2-伸苯基-二氧二乙醯胺(N,N’-dibenzyl-N,N’-diphenyl-1,2-phenylene-dioxydiacetamide)等。
於另一實施例中，其中該抗陰/陽離子吸附劑可以抵抗與感測離子相反電性的離子吸附。
於另一實施例中，其中該抗陰/陽離子吸附劑之示例包含(但不限於)四雙(4-氯苯基)硼酸鉀(potassium tetrakis(4-chlorophenyl)borate)、四(3,5-二(三氟甲基)苯基)硼酸鈉(sodium tetrakis[3,5-bis(trifluoromethyl)phenyl]borate)以及三十二烷基甲基氯化銨(tridodecylmethylammonium chloride)等。
於另一實施例中，其中該塑化劑之示例包含(但不限於)2-硝苯基辛醚(2-nitrophenyl octyl ether)、鄰苯二甲酸二丁酯(Dibutyl phthalate)、磷酸三苯酯(Tripentyl phosphate)、1-氯萘(1-chloronaphthalene)、癸二酸二異辛酯(bis(2-ethylhexyl)sebacate)以及己二酸二辛酯(Diethyl adipate) 等。
於另一實施例中，其中該高分子材料之示例包含(但不限於)聚氯乙烯(PVC)、矽氧樹脂(silicone rubber)、丙烯酯聚合物(acrylic polymer)以及胺基甲酸乙酯(urethane)等。
於一實施例中，其中該參考電極導電層可進一步包含一參考電極導電層導線區，其設置於該參考電極導電層電極端及該參考電極導電層連接端之間。
於另一實施例中，其中該參考電極導電層導線區之表面係經絕緣處理。
於一實施例中，其中該參考電極導電層之示例性材質包含(但不限於)碳膠、金膠、銀膠、碳銀混合膠、導電碳漿、銦錫氧化物、金屬薄膜以及半導體等。
於另一實施例中，其中該參考電極傳導層之示例性材質包含(但不限於)銀/氯化銀、導電高分子以及碳材等。
於另一實施例中，其中該參考電極通透層包含離子化合物、塑化劑、有機溶劑以及高分子材料。
於另一實施例中，其中該離子化合物之示例包含(但不限於)離子液體、熔鹽類以及鹽類等。
於另一實施例中，其中該塑化劑之示例包含(但不限於)2-硝苯基辛醚(2-nitrophenyl octyl ether)、鄰苯二甲酸二丁酯(Dibutyl phthalate)、 磷酸三苯酯(Tripentyl phosphate)、1-氯萘(1-chloronaphthalene)、癸二酸二異辛酯(bis(2-ethylhexyl)sebacate)以及己二酸二辛酯(Diethyladipate)等。
於另一實施例中，其中該高分子材料之示例包含(但不限於)聚氯乙烯(PVC)、矽氧樹脂(silicone rubber)、丙烯酯聚合物(acrylic polymer)以及胺基甲酸乙酯(urethane)等。
於另一實施例中，其中該離子化合物係用以提升穩定度。
本新型並提供一種離子感測裝置，包含：一如前所述之多離子感測電極陣列試片；及一檢測儀，其係包含：一硬體整合系統，用以獲得該參考電極及/或該離子選擇電極之感測訊號；及一載具，用以收納該硬體整合系統及/或放置該多離子感測電極陣列試片。
於一實施例中，其中該硬體整合系統係包含一微處理晶片，用以控制多工器，轉換類比數位訊號，及/或資料傳輸；一微處理器操作模組，用以搭載該微處理晶片，一硬體模組電源供應，以及一啟動多工器切換功能之按鈕；一訊號調理電路，用以放大從離子選擇電極收到的電壓訊號，及/或提供偏壓；及一連接器，用以連接離子選擇電極電路與訊息處理電路。
於一實施例中，其中該資料傳輸係透過無線或有線傳輸至一或多個伺服器。
於一實施例中，其中該無線傳輸模組係透過藍芽傳輸。
於一實施例中，其中該無線傳輸模組係透過Wi-Fi傳輸模組。
於一實施例中，其中該伺服器之示例包含(但不限於)一網路伺服器、雲端伺服器、電腦、行動裝置以及儀器等。
於一實施例中，其中該伺服器係透過應用程式對該感測資料進行校正、呈現及/或統計。
於一實施例中，本離子感測裝置可用於農業水耕養液監測。
於一實施例中，本離子感測裝置可用於居家水質監測。
於一實施例中，本離子感測裝置可用於醫療照護與人體體液監測。
於一實施例中，本離子感測裝置可用於水產養殖業水質監測及/或水族業者水質管理。
於一實施例中，本離子感測裝置可用於食品之有害化學物、農藥殘留及/或重金屬殘留檢測。
本新型之離子感測裝置可感測知離子之示例包含(但不限於)硝，銨，鉀，鈣，鎂，磷，硫，鈉，氯，氫，以及重金屬等。
10‧‧‧多離子感測電極陣列試片
20‧‧‧基板
30‧‧‧離子選擇電極
301‧‧‧離子選擇電極導電層
3011‧‧‧離子選擇電極電極端
3012‧‧‧離子選擇電極導線區
3013‧‧‧離子選擇電極連接端
302‧‧‧離子選擇電極傳導層
303‧‧‧離子選擇電極篩選層篩選層
304‧‧‧離子選擇電極絕緣層
40‧‧‧參考電極
401‧‧‧參考電極導電層
4011‧‧‧參考電極電極端
4012‧‧‧參考電極導線區
4013‧‧‧參考電極連接端
402‧‧‧參考電極傳導層
403‧‧‧參考電極通透層
404‧‧‧參考電極絕緣層
50‧‧‧檢測儀
501‧‧‧硬體整合系統
502‧‧‧載具
圖1、多離子感測電極陣列試片之結構圖。
圖2、多離子感測電極陣列試片層狀構造及製程示意圖。
圖3、載具檢測儀構造圖
圖4、微處理器操作模組之PCB設計圖之上視圖及下視圖， 微處理器操作模組PCB板上視圖中箭頭與圓圈指示處為連接微處理器處。
圖5、微處理器操作模組之電路原理圖。
圖6、訊息調理電路之PCB設計圖之上視圖及下視圖，訊息調理電路PCB板上視圖中箭頭與圓圈指示出多功器ADG708、精密放大器LMP7721、放大器LMP7715等訊號調理晶片位置。
圖7、訊息調理電路之電路原理圖。
圖8、連接器之PCB設計圖之上視圖及下視圖。
圖9離子感測裝置實測步驟說明：(a)低濃度標準液校正(b)中濃度標準液校正(c)高濃度標準液校正(d)實場量測。
圖10、離子感測裝置之水耕養液量測濃度與實際樣本濃度比較。上圖灰色為實際樣本濃度，黑色為量測濃度，可看出離子感測裝置量測濃度與濃度(單位為毫莫爾濃度(mM))變化的趨勢相符；下圖橫軸為實際樣本濃度(單位為毫莫爾濃度(mM))，縱軸為量測濃度(單位為毫莫爾濃度(mM))，可看出實際樣本濃度與量測濃度的相關性極高。(a)硝酸根NO3 -(b)銨根NH4 +(c)鉀K+(d)鈣Ca2+。
下列實施例僅代表本新型之各種態樣與特徵，並非限制本新型之範圍。
實施例1：多離子感測電極陣列試片(10)之製作
本新型所述之多離子感測電極陣列試片(10)以一固態絕緣材質當作基板(20)，可能為聚對苯二甲酸乙二酯、氧化鋁、塑膠或陶瓷片等；以導電油墨，可能是碳粉、石墨粉或金屬粒等，透過一層設計電極層形狀之網版孔洞覆蓋於絕緣基版之上。此多離子感測電極陣列試片包含參考電極(30)及至少一離子選擇電極(40)，如圖1及圖2所示。
離子選擇電極(30)之結構設計包含一離子選擇電極導電層(301)、離子選擇電極傳導層(302)、離子選擇電極篩選層(303)及離子選擇電極絕緣層(304)。如圖2所示，首先將銀漿或碳膠以網版印刷之方式覆蓋於基版(20)之上製成離子選擇電極導電層(301)，並將石墨、碳材或其他導電高分子材料覆蓋於離子選擇電極導電層(301)之離子選擇電極導電層電極端(3011)上方製成離子選擇電極傳導層(302)；離子選擇電極傳導層(302)上方覆蓋以結合聚氯乙烯等高分子材料、離子載體、及塑化劑製成之離子選擇電極篩選層(303)；以絕緣膠塗覆離子選擇電極導電層電極端(3011)與離子選擇電極導電層連接端(3013)除外之區域(離子選擇電極導電層導線區，3012)而成離子選擇電極絕緣層(304)，封閉離子選擇電極導電層導線區(3012)與外界相通。
參考電極(40)之結構設計包含一參考電極導電層(401)、參考電極傳導層(402)、參考電極通透層(403)及參考電極絕緣層(404)。如圖2所示，首先將銀漿或碳膠以網版印刷之方式覆蓋於基版(20)之上製成參考電極導電層(401)，並將銀/氯化銀漿以網印之方式覆蓋於參考電極導電層(401)之參考電極導電層電極端(4011)上方製成參考電極傳導層(402)；參考電極傳 導層(402)上方覆蓋以結合聚氯乙烯等高分子材料、離子液體、塑化劑及有機溶劑製成之參考電極通透層(403)；以絕緣膠塗覆參考電極導電層電極端(4011)與參考電極等電層連接端(4013)除外之區域(參考電極導電層導線區，4012)而成參考電極絕緣層(404)，封閉參考電極導線區(4012)與外界相通。
實施例2：檢測儀之結構及功能
如圖3所示，本新型之離子感測裝置包含：一如前所述之多離子感測電極陣列試片(10)；及一檢測儀(50，圖3)，其係包含：一硬體整合系統(501)，用以獲得該參考電極及/或該離子選擇電極之感測訊號；及一載具(502)，用以收納該硬體整合系統及/或放置該多離子感測電極陣列試片。硬體整合系統(501)由三層電路PCB板加上一運算通訊用的微處理晶片(CC2650)組成，該三層電路PCB板由上到下為微處理器操作模組(圖4，圖5)、訊號調理電路(圖6，圖7)及連接器(圖8)。該微處理晶片係用以控制多工器，轉換類比數位訊號，及/或資料傳輸；該微處理器操作模組係用以搭載該微處理晶片(CC2650)，一硬體模組電源供應，以及一啟動多工器切換功能之按鈕；該訊號調理電路由多功器ADG708、精密放大器LMP7721、放大器LMP7715等訊號調理晶片與其他電路元件組成，係用以放大從離子選擇電極收到的電壓訊號，及/或提供偏壓；及一連接器，用以連接離子選擇電極電路與訊息處理電路。硬體整合系統可將感測到的濃度訊號傳輸至搭配的行動裝置上以對感測訊號進行校正或呈現。
實施例3：離子感測裝置應用軟體
如圖9所示，透過行動裝置行動應用程式(APP)可快速將多 個電極傳進來之感測資料進行校正，並可同步顯示多個離子各別之濃度感測結果。離子感測裝置之量測係透過以下步驟達成：1.以低濃度標準液對裝置進行校正；2.以中濃度標準液對裝置進行校正；3.以高濃度標準液對裝置進行校正；4.將校正完成之裝置對樣品進行量測。
實施例4：離子選擇電極性能測試
離子感測裝置之水耕養液量測濃度與實際樣本濃度比較結果如圖10所示。上圖灰色為實際樣本濃度，黑色為量測濃度，可看出離子感測裝置量測濃度與濃度(單位為毫莫爾濃度(mM))變化的趨勢相符；下圖橫軸為實際樣本濃度(單位為毫莫爾濃度(mM))，縱軸為量測濃度(單位為毫莫爾濃度(mM))，可看出實際樣本濃度與量測濃度的相關性極高。(a)硝酸根NO3 -(b)銨根NH4 +(c)鉀K+(d)鈣Ca2+。

Claims (10)

  1. 一種多離子感測電極陣列試片，該多離子感測電極陣列試片包含：一固態絕緣基板；至少二離子選擇電極，其設置於該基板上，用以感測樣本中之離子，該至少二離子選擇電極係各包含：一離子選擇電極導電層，其設置於該基板上，具有一離子選擇電極導電層電極端及一離子選擇電極導電層連接端，其中該離子選擇電極電極端用以傳遞該多離子感測電極陣列試片所偵測之電訊號，該離子選擇電極連接端用以連接一檢測儀；一離子選擇電極傳導層，其設置於該離子選擇電極導電層之該離子選擇電極電極端上，用以將離子訊號轉換為電訊號，及/或提升量測穩定度；以及一離子選擇電極篩選層，其設置於該離子選擇電極傳導層上，用以感測離子濃度；以及一參考電極，其設置於該基板上，用以提供該至少二離子選擇電極之電位量測基準點，該參考電極係包含：一參考電極導電層，其設置於該基板上，具有一參考電極導電層電極端及一參考電極導電層連接端，其中該參考電極導電層電極端用以傳遞該參考電極之電訊號，該參考電極導電層連接端用以連接一檢測儀；以及一參考電極通透層，其設置於該參考電極導電層上，用以輔助整體參考 電極達到化學平衡，其中，該至少二離子選擇電極係各自偵測樣本中之一特定離子，各離子選擇電極所偵測之該特定離子並不相同。
  2. 如申請專利範圍第1項之多離子感測電極陣列試片，其中該參考電極可進一步包含一參考電極傳導層，其設置於該參考電極導電層以及該參考電極通透層之間，用以提升參考電位之穩定性。
  3. 如申請專利範圍第1項之多離子感測電極陣列試片，其中該離子選擇電極導電層可進一步包含一離子選擇電極導電層導線區，其設置於該離子選擇電極導電層電極端及該離子選擇電極導電層連接端之間。
  4. 如申請專利範圍第3項之多離子感測電極陣列試片，其中該離子選擇電極導電層導線區之表面係經絕緣處理。
  5. 如申請專利範圍1之多離子感測電極陣列試片，其中該離子選擇電極傳導層之材料係具高疏水、高電容值、或兼具高疏水及高電容值之特性。
  6. 如申請專利範圍第1項之多離子感測電極陣列試片，其中該參考電極導電層可進一步包含一參考電極導電層導線區，其設置於該參考電極導電層電極端及該參考電極導電層連接端之間。
  7. 如申請專利範圍第6項之多離子感測電極陣列試片，其中該參考電極導電層導線區之表面係經絕緣處理。
  8. 一種離子感測裝置，包含： 一如申請專利範圍第1項所述之多離子感測電極陣列試片；及一檢測儀，其係包含：一硬體整合系統，用以獲得該參考電極及/或該離子選擇電極之感測訊號，其包含一微處理晶片，用以控制多工器，轉換類比數位訊號，及/或資料傳輸；一微處理器操作模組，用以搭載該微處理晶片，一硬體模組電源供應，以及一啟動多工器切換功能之按鈕；一訊號調理電路，用以放大從離子選擇電極收到的電壓訊號，及/或提供偏壓；及一連接器，用以連接離子選擇電極電路與訊息處理電路；及一載具，用以收納該硬體整合系統及/或放置該多離子感測電極陣列試片。
  9. 如申請專利範圍第8項所述之離子感測裝置，其中該資料傳輸係透過無線或有線傳輸至一或多個伺服器。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之離子感測裝置，其中該伺服器係透過應用程式對該感測資料進行校正、呈現及/或統計。
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