TWI787029B - 微生物載體、以及廢水處理裝置 - Google Patents
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Abstract
本揭露提供一種微生物載體以及廢水處理裝置。根據本揭露實施例，該微生物載體包含一親菌(bacteriophilic)材料及複數個泡孔，其中該複數個泡孔係配置於該親菌材料中。該親菌材料係一組合物的反應產物，其中該組合物包含一疏水性聚乙烯醇及一交聯劑，其中該疏水性聚乙烯醇的表面能係30mJ/m
2至58mJ/m
2。
Description
本揭露關於一種微生物載體 以及廢水處理裝置。
高氨氮濃度之廢水，通常存在於高科技產業，如半導體製造業或發光二極體(LED)製造業等。由於其製程中，主要係利用氨氣或氨水，產生之高濃度氨氮廢水則排入廢水處理廠進行處理。
傳統氨氮生物處理方式為硝化-脫硝法，必須經過一連串之生物反應，包含氨氮氧化菌（ammonia oxidation bacteria, AOB）將氨氮氧化成亞硝酸氮。後續由亞硝酸氮氧化菌（nitrite oxidation bacteria, NOB）將亞硝酸氮氧化成硝酸氮。最後則由脫氮菌接手將亞硝酸氮還原成氮氣處理完成。由於傳統氨氮生物處理方式曝氣量大且必須額外添加有機物質作為脫硝反應之碳源，因此整體操作較為耗能且運作成本較高。
較為新穎的氨氮處理方式為厭氧氨氧化程序（anammox process），該微生物於厭氧狀態下利用自然界存在的二氧化碳（CO
2）作為碳源，直接將氨氮作為電子供給者，亞硝酸鹽氮作為電子接受者，進行三價電子傳送反應生成氮氣的過程，不必如傳統的除氮程序需要額外耗費多餘的成本以及能量，不需提供大量氧氣將氨氮轉化成硝酸氮，亦不需提供有機碳源進行脫硝反應。
由於厭氧氨氧化微生物之生化反應，需要由氨氮與亞硝酸氮共同參與反應(亞硝酸氮為電子接受者)。因此一般氨氮廢水中並無亞硝酸氮之存在，需要靠另一株微生物(例如氨氮氧化菌(ammonia oxidation bacteria, AOB))將部分氨氮先氧化成亞硝酸氮後，藉由厭氧氨氧化微生物進行厭氧氨氧化反應形成氮氣。
由於氨氮處理一般係在高水流剪力環境下進行，因此需要具足夠機械強度的載體用以擔載微生物。市售硬質微生物載體的材料主要以聚氨酯(polyurethane，PU)或高密度聚乙烯(high-density polyethylene，HDPE)為主)。然而，由於該等材料(例如聚氨酯或高密度聚乙烯)具有較高的表面能，因此對於厭氧氨氧化菌與氨氧化菌附著力低，導致廢水處理的總氮降解速率以及總氮去除率降低。
本揭露提供一種微生物載體 。根據本揭露實施例，該微生物載體，包含一親菌(bacteriophilic)材料及複數個泡孔，其中該複數個泡孔係配置於該親菌材料中。該親菌材料係一組合物的反應產物，其中該組合物包含一疏水性聚乙烯醇及一交聯劑，其中該疏水性聚乙烯醇的表面能係30mJ/m
2至58mJ/m
2。
本揭露亦提供一種廢水處理裝置，用以去除一廢水中的污染物。該裝置包含本揭露所述微生物載體；以及一微生物，配置於該微生物載體之上。
以下針對本揭露之微生物載體以及廢水處理裝置作詳細說明。應了解的是，以下之敘述提供許多不同的實施例或例子，用以實施本揭露之不同樣態。以下所述特定的元件及排列方式僅為簡單描述本揭露。當然，這些僅用以舉例而非本揭露之限定。此外，在不同實施例中可能使用重複的標號或標示。這些重複僅為了簡單清楚地敘述本揭露，不代表所討論之不同實施例及/或結構之間具有任何關連性。本揭露中，用詞「約」係指所指定之量可增加或減少一本領域技藝人士可認知為一般且合理的大小的量。
必需了解的是，說明書與請求項中所使用的序數例如”第一”、”第二”、”第三”等之用詞，以修飾請求項之元件，其本身並不意含及代表該請求元件有任何之前的序數，也不代表某一請求元件與另一請求元件的順序、或是製造方法上的順序，該些序數的使用僅用來使具有某命名的一請求元件得以和另一具有相同命名的請求元件能作出清楚區分。
本揭露提供一種微生物載體以及廢水處理裝置。本揭露所述微生物載體包含一親菌材料及複數個泡孔，其中該親菌材料係藉由一疏水性聚乙烯醇及一交聯劑製備而得。藉由具有低表面能的疏水性聚乙烯醇，本揭露所述微生物載體適合讓微生物(例如厭氧氨氧化菌與氨氧化菌)快速附著於生物擔體上。此外，由於本揭露所述微生物載體具有高硬度、低磨耗、高粗糙度、及高比表面積等優點，除了適合在高水流剪力環境下進行操作外，更可提昇微生物在載體的附著量(相較於傳統高密度聚乙烯)。再者，當本揭露所述微生物載體用於廢水處理時，可使多種微生物(例如厭氧氨氧化菌與氨氧化菌)快速附著且大量存在於同一微生物載體上，提昇廢水處理時的總氮降解速率以及總氮去除率。如此一來，可更有效將廢水中含氮化合物(如氨氮、亞硝酸氮)有效轉換成氮氣。
根據本揭露實施例，本揭露提供一種微生物載體 ，可包含一親菌(bacteriophilic)材料及複數個泡孔。根據本揭露實施例，該複數個泡孔係配置於該親菌材料中，其中該親菌材料係一組合物的反應產物。根據本揭露實施例，該組合物可包含一疏水性聚乙烯醇及一交聯劑。根據本揭露實施例，該疏水性聚乙烯醇及該交聯劑的重量比可為約1:9至4:6，例如約2:8、或3:7。根據本揭露實施例，該組合物可由該疏水性聚乙烯醇及該交聯劑所組成。
根據本揭露實施例，本揭露所述疏水性聚乙烯醇可由一未改質的聚乙烯醇(或經硼酸部分交聯的聚乙烯醇樹脂)與一改質劑反應所得。根據本揭露實施例，該改質劑可為具有C
6-18烷基的矽氧烷(siloxane)、具有C
6-22烯基的矽氧烷(siloxane)、具有C
6-18烷基的丁二酸酐、具有C
6-22烯基的丁二酸酐、具有C
6-18烷基的異氰酸酯、具有C
6-22烯基的異氰酸酯、或具有3-7個碳的內酯(lactone)。
根據本揭露實施例，該改質劑可為Si(R
2)
4、
、
、或
；R
2係獨立為C
1-6烷氧基、C
6-18烷基、或C
6-22烯基，且R
2至少一者為C
6-18烷基、或C
6-22烯基，以及R
2至少一者為C
1-6烷氧基；R
3及R
4係C
6-18烷基、或C
6-22烯基；以及，j係3至7。舉例來說，該改質劑可為己基三乙氧基矽烷(hexyltriethoxysilane)、辛基三乙氧基矽烷 (octyltriethoxysilane)、癸基三乙氧基矽烷(decyltriethoxysilane)、十二烷基三乙氧基矽烷 (dodecyltriethoxysilane)、十六烷基三甲氧基矽烷(hexadecyltrimethoxysilane)、十八烷基三乙氧基矽烷(octadecyltriethoxysilane)、癸烯基三甲氧基矽烷(decenyltrimethoxysilane)、十二烯基三乙氧基矽烷 (dodecenyltriethoxysilane)、癸基丁二酸酐(decyl succinic anhydride)、十二烷基丁二酸酐(dodecyl succinic anhydride)、十八烷基丁二酸酐(octadecyl succinic anhydride)、二十二烷基丁二酸酐(docosyl succinic anhydride)、癸烯基丁二酸酐(decenyl succinic anhydride)、十二烯基丁二酸酐(dodecenyl succinic anhydride)、十八烯基丁二酸酐(octadecenyl succinic anhydride)、二十二烯基丁二酸酐(docosenyl succinic anhydride)、異氰酸己酯(hexyl isocyanate)、異氰酸辛酯(octyl isocyanate)、十二烷基異氰酸酯(dodecyl isocyanate)、十八烷基異氰酸酯(octadecyl isocyanate)、十二烯基異氰酸酯(dodecenyl isocyanate)、十八烯基異氰酸酯(octadecenyl isocyanate)、γ-丁內酯(γ-butyrolactone)、δ-戊內酯(δ-Valerolactone)、ε-己內酯(ε-caprolactone)、或上述之組合。
根據本揭露實施例，該交聯劑可為C
1-9的醛、脂肪族多異氰酸酯(aliphatic polyisocyanate)、或上述之組合。根據本揭露實施例，該交聯劑可為甲醛(formaldehyde)、乙醛(acetaldehyde)、乙二醛(glyoxal)、甲基乙二醛(methylglyoxal)、丙醛(propionaldehyde)、丙烯醛(acrolein)、丙二醛(malondialdehyde)、丁醛(butyraldehyde)、戊醛(valeraldehyde)、戊二醛(glutaraldehyde)、己醛(hexanal)、庚醛(heptaldehyde)、苯甲醛(benzaldehyde)、茴香醛 (anisaldehyde)、枯茗醛(cuminaldehyde)、或上述之組合。
根據本揭露實施例，本揭露所述交聯劑可僅為多異氰酸酯(aliphatic polyisocyanate)，以避免使用醛類化合物作為交聯劑。根據本揭露實施例，本揭露所述交聯劑可為2,4-甲苯二異氰酸酯(2,4-toluene diisocyanate)、2,5-甲苯二異氰酸酯(2,5-toluene diisocyanate)、2,6-甲苯二異氰酸酯等(2,6-toluene diisocyanate)、六亞甲基二異氰酸酯(hexamethylene diisocyanate)、五亞甲基二異氰酸酯(pentamethylene diisocyanate)、異佛爾酮二異氰酸酯(isophorone diisocyanate)、二環己基甲烷二異氰酸酯(4,4'-Methylene dicyclohexyl diisocyanate)、4,4'-亞甲基二苯基二異氰酸酯(4,4'-methylenediphenyl diisocyanate)、或上述之組合。
根據本揭露實施例，用來製備本揭露所述親菌材料的組合物可更包含一催化劑，以加速該組合物的交聯反應。根據本揭露實施例，該催化劑的使用量可為0.01wt%至5 wt%，以該疏水性聚乙烯醇、交聯劑。根據本揭露實施例，該催化劑可為硝酸鉍(bismuth nitrate)、2-乙基己酸鉛(lead 2-ethylhexoate)、苯甲酸鉛(lead benzoate)、氯化鐵(ferric chloride)、三氯化銻(antimony trichloride)、羥基乙酸銻(antimony glycolate)、羧酸的亞錫鹽(stannous salts of carboxylic acids)、羧酸的鋅鹽(zinc salts of carboxylic acids)、羧酸的二烷基錫鹽(dialkyl tin salts of carboxylic acids)、氨基乙酸鹽(glycine salts)、叔胺三聚催化劑(tertiary amine trimerization catalysts)、羧酸季銨鹽(quaternary ammonium carboxylates)、羧酸鹼金屬鹽(alkali metal carboxylic acid salts)、乙酸鉀(potassium acetate)、辛酸鉀(potassium octoate)、2-乙基己酸鉀(potassium 2-ethylhexanoate)、N-(2-羥基-5-壬基苯酚)甲基-N-甲基氨基乙酸鹽(N-(2-hydroxy-5-nonylphenol)methyl-N-methylglycinate)、2-乙基己酸錫((II) tin (II) 2-ethylhexanoate)、二月桂酸二丁基錫(dibutyltin dilaurate)、或上述之組合。根據本揭露實施例，上述組合物可由疏水性聚乙烯醇、交聯劑、及催化劑所組成。
根據本揭露實施例，該疏水性聚乙烯醇的表面能可為約30mJ/m
2至58mJ/m
2，例如33mJ/m
2至58mJ/m
2、35mJ/m
2至58mJ/m
2、37mJ/m
2至58mJ/m
2、或33mJ/m
2至56mJ/m
2。本揭露所述該疏水性聚乙烯醇的表面能可視需要加以調整(藉由調整聚乙烯醇的疏水性官能基數目或疏水性官能基的鍵長)，以降低本揭露所述微生物載體與欲擔載的微生物之間的表面能差，增加微生物在本揭露所述微生物載體上的附著性。根據本揭露實施例，由於本揭露所述親菌(bacteriophilic)材料係由該疏水性聚乙烯醇製備而得，因此該親菌材料的表面能也可為30mJ/m
2至58mJ/m
2。在此，本揭露所述表面能的評估方式係分別利用純水、甲醯胺進行接觸角之量測，並利用Wetting Tension計算固體表面能。
根據本揭露實施例，本揭露所述微生物載體的蕭氏D硬度可為約50至80，例如約51、52、53、54、55、56、57、58、59、60、61、62、63、64、65、66、67、68、69、70、71、72、73、74、75、76、77、78、或79。根據本揭露實施例，該微生物載體的磨耗係100 mg/1000循環至200 mg/1000循環。當微生物載體的硬度或磨耗過低時，較不適合在高水流剪力環境下進行操作。在此，硬度(Shore Hardness A)係依據ASTM D-2240所規定之方法測定。磨耗的量測係依據ASTM D4060(1000個循環，CS-17mg砂輪，重量1000公克)進行，以測定其塔柏耐磨性(Taber abrasion resistance)。
根據本揭露實施例，本揭露所述微生物載體可具有一平均孔徑(average pore diameter)為約100μm至600μm，例如約150μm至600μm、或200μm至500μm。此外，根據本揭露實施例，本揭露所述微生物載體的孔隙率可為25至60%，例如25%至30%、或30%至40%、或40%至50%、或50%至56%。此外，根據本揭露實施例，本揭露所述微生物載體的比表面積可為約4000m
2/m
3至7000 m
2/m
3，例如4500m
2/m
3至7000m
2/m
3、4800m
2/m
3至7000 m
2/m
3、或5000m
2/m
3至7000 m
2/m
3。當本揭露所述微生物載體的平均孔隙率或比表面積較小時，微生物較不容易快速附著於本揭露所述微生物載體。當本揭露所述微生物載體的平均孔徑較低時，水流經過孔洞的速率增加，使得微生物於孔洞周圍的停留時間較短，導致本揭露所述微生物載體的微生物附著量降低。因此，將平均孔徑和孔隙率控制在適當的範圍(例如平均孔徑為200μm至400μm，且孔隙率為25%至60%)，可使得本揭露所述生物載體有較大的微生物附著量。在此，平均孔徑以及比表面積的量測係以多功能三維X光顯微影像系統(Multifunctional 3D XCT)(BRUKER SKYSCAN 2211)進行測定。
根據本揭露實施例，本揭露所述微生物載體用來擔載微生物時，該微生物的總附著量可為8mg
vss/g
carrier至50mg
VSS/g
carrier，例如8mg
vss/g
carrier至45mg
VSS/g
carrier、10mg
vss/g
carrier至50mg
VSS/g
carrier、15mg
vss/g
carrier至50mg
VSS/g
carrier、或20mg
vss/g
carrier至50mg
VSS/g
carrier。在此，總微生物附著量的評估方式係以環檢所公告污泥揮發性固體物檢測方法(NIEA R212.02 C)進行微生物附著量量測。
根據本揭露實施例，本揭露所述疏水性聚乙烯醇可包含一第一重複單元及一第二重複單元，其中該第一重複單元具有式(I)所示結構、以及第二重複單元具有式(II)所示結構：
式(I)
式(II)
，其中R
1係-Si(R
2)
3、
、
或
；R
2係獨立為C
1-6烷氧基、C
6-18烷基、或C
6-22烯基，且R
2至少一者為C
6-18烷基、或C
6-22烯基；R
3及R
4係獨立為C
6-18烷基、或C
6-22烯基；R
5及R
6係獨立為氫、氟、甲基、或乙基；j係3至7；以及k係1至30。根據本揭露實施例，該疏水性聚乙烯醇具有n個第一重複單元以及m個第二重複單元，其中n:m可為約1:100至2:1，例如約1:50、1:30、1:20、1:10、1:5、1:2、或1:1。
根據本揭露實施例，C
1-6烷基可為直鏈或分支(linear or branched)鏈的烷氧基。舉例來說，C
1-6烷氧基為甲氧基(methoxy)、乙氧基(ethoxy)、丙氧基(propoxy)、丁氧基(butoxy)、戊氧基(pentoxy)、己氧基(hexoxy)、或其异构体(isomer)。根據本揭露實施例，C
6-18烷基可為直鏈或分支(linear or branched)鏈的烷基。舉例來說，C
6-18烷基可為己基(hexyl)、庚基(heptyl)、辛基(octyl)、壬基(nonyl)、癸基(decyl)、十一烷基(undecyl)、 十二烷基(dodecyl)、 十三烷基(tridecyl)、十四烷基(tetradecyl)、十五烷基(pentadecyl)、十六烷基(hexadecyl)、十七烷基(heptadecyl)、十八烷基(octadecyl)、或其異構體(isomer)。根據本揭露實施例，C
6-22烯基可為直鏈或分支(linear or branched)鏈的烯基。舉例來說，C
6-22烯基可為己烯基(hexenyl)、庚烯基(heptenyl)、辛烯基(octenyl)、壬烯基(nonenyl)、癸烯基(decenyl)、十一烯基(undecenyl)、 十二烯基(dodecenyl)、 十三烯基(tridecenyl)、十四烯基(tetradecenyl)、十五烯基(pentadecenyl)、十六烯基(hexadecenyl)、十七烯基(heptadecenyl)、十八烯基(octadecenyl)、或其異構體(isomer)。根據本揭露實施例，j可為3、4、5、6、或7；以及，k可為1、2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12、13、14、15、16、17、18、19、20、21、22、23、24、25、26、27、28、29、或30。
根據本揭露實施例，該第一重複單元可為
，其中R
5及R
6係獨立為氫、氟、甲基、或乙基；j係3至7；以及，k係1至30。
根據本揭露實施例，疏水性聚乙烯醇的重量平均分子量可為2,000 g/mol 至2,000,000 g/mol，例如約2,000 g/mol 至1,500,000 g/mol、10,000 g/mol 至2,000,000 g/mol、5,000 g/mol 至2,000,000 g/mol l、5,000 g/mol 至1,500,000 g/mol、5,000 g/mol 至1,000,000 g/mol、8,000 g/mol 至1,000,000 g/mol、或8,000 g/mol 至500,000 g/mol)。本揭露所述疏水性聚乙烯醇之重量平均分子量(Mw)可以凝膠滲透色層分析法(GPC)測得(以聚苯乙烯作為標準品製作檢量線)。
根據本揭露實施例，本揭露亦提供一種廢水處理裝置，用以去除一廢水中的污染物。該廢水處理裝置可包含本揭露上述微生物載體，以及一微生物，配置於該微生物載體之上。根據本揭露實施例，該污染物可為含氮化合物(nitrogenous compound)、有機質(organic matter)、或上述之組合。根據本揭露實施例，該微生物可為氨氧化菌(ammonia oxidation bacteria, AOB)、厭氧氨氧化菌(anammox bacteria)、異營菌(heterotrophic bacteria)、產甲烷菌(methanogenic bacteria)、或上述之組合。根據本揭露實施例，在以該廢水處理裝置對該廢水處理10天內，其中該廢水處理裝置可具有一污染物去除率為50%至96%。在此，該污染物去除率係藉由該污染物的進流濃度及出流濃度計算而得。
為了讓本揭露之上述和其他目的、特徵、和優點能更明顯易懂，下文特舉數實施例及比較實施例，作詳細說明如下：
疏水性聚乙烯醇的製備
製備例1
在氮氣環境下，將1重量份的聚乙烯醇(商品編號為BP-05，由帝一化工製造販售)以及二甲基亞碸(dimethyl sulfoxide，DMSO)(20重量份)加入一反應瓶中。接著，將反應瓶加熱至80℃後，聚乙烯醇完全溶解於二甲基亞碸，得到一溶液。反應30分鐘後，將ε-己內酯(ε-caprolactone)(10重量份) 加入反應瓶，並將反應瓶加熱至100℃。反應24小時後，將反應瓶降溫至0℃，並將所得物進行一再沉澱處理。該再沉澱處理包含以丙酮(100重量份)溶解所得物、將所得溶液倒入甲醇(1000重量份)中進行再沉澱、並收集固體。重覆上述再沉澱處理2次後，將所得固體在真空下加熱至80℃並進行乾燥5小時，得到疏水性聚乙烯醇 (1)。
利用核磁共振光譜分析疏水性聚乙烯醇 (1)，所得光譜資訊如下。
1H NMR (400MHz，ppm，CDCl
3)：5.12-4.92(與聚己內酯(PCL)連接的-CH
2-，m)，4.12–4.02[–(CO)–CH
2CH
2CH
2CH
2CH
2O，第5個亞烷基(由聚己內酯(PCL)重複單元的羰基起算)], 3.70–3.62 [–(CO)–CH
2CH
2CH
2CH
2CH
2OH，PCL重複單元的未端-OH基], 2.35–2.24[–(CO)–CH
2CH
2CH
2CH
2CH
2O，第1個亞烷基(由PCL重複單元的羰基起算)], 1.72–1.56[–(CO)–CH
2CH
2CH
2CH
2CH
2OH，第2個及第4個亞烷基(由PCL重複單元的羰基起算)], 1.42–1.33 ppm [–(CO)–CH
2CH
2CH
2CH
2CH
2O，第3個亞烷基(由PCL重複單元的羰基起算)]。
接著，以傅里葉轉換紅外光譜(FTIR)對疏水性聚乙烯醇(1)進行量測。由結果可得知在1720cm
-1有較大的吸收強度，顯示有酯基(具有C=O鍵)生成；此外，在1639cm
-1有較大的吸收強度，此為聚己內酯之C=O鍵的不對稱拉伸振動(asymmetric stretching vibration)，表示聚己內酯鍵段確實已接枝到聚乙烯醇上。
製備例2
製備例2係依製備例1所述方式進行，除了將ε-己內酯的含量由10重量份增加至20重量份，得到疏水性聚乙烯醇(2)。
接著，量測聚乙烯醇(商品編號為BP-05，由帝一化工製造販售)、疏水性聚乙烯醇(1)及(2)的熔點(melting temparature，Tm)以及表面能(surface energy)，結果如表1所示。熔點的量測係以微示差掃描熱卡分析儀(differential scanning calorimetry，DSC)進行量測。表面能的評估方式係分別利用純水、甲醯胺進行接觸角之量測，並利用Wetting Tension計算固體表面能。
表1
| 熔點(℃) | 表面能(mJ/m 2) | |
| 聚乙烯醇 | 200 | 58.07 |
| 疏水性聚乙烯醇(1) | 53 | 54.2 |
| 疏水性聚乙烯醇(2) | 53 | 39.0 |
由表1可知，本揭露所述疏水性聚乙烯醇的表面能降未改質的聚乙烯醇低，可提升材料耐水性。此外，當載體的表面能愈接近欲擔載的微生物的表面能時，則載體對於微生物的附著性愈高。舉例來說，由於氨氧化菌(ammonia oxidation bacteria, AOB)的表面能約44.49mJ/m
2，與未改質的聚乙烯醇相比，本揭露所述疏水性聚乙烯醇與氨氧化菌的表面能差的絕對值較小，導致微生物在載體上的附著性增加。如此一來，藉由較低的表面能，本揭露所述疏水性聚乙烯醇表面適合讓氨氧化菌附著。
微生物載體的製備
實施例1
將疏水性聚乙烯醇(2)(5重量份)、聚乙二醇(商品編號為PEG 聚乙二醇 #400，由帝一化工製造販售)(1.8重量份)、以及脂肪族多異氰酸酯 (商品編號為Coronate HXLV，由TRIISO製造販售)(作為交聯劑)(20重量份)均勻混合，得到一混合物。接著，將所得混合物加熱至60℃。攪拌5分鐘後，將2-乙基己酸亞錫(stannous 2-ethyl-hexanoate，Sn(oct)
2)(作為催化劑)(0.02重量份)與所得物在室溫下混合。攪拌3分鐘後，將所得物加熱至100℃。兩小時後，將所得物降至室溫，得到微生物載體(1)。
實施例2
實施例2係依實施例1所述方式進行，除了降低交聯劑的使用量(即疏水性聚乙烯醇與交聯劑的比值大於約0.33)，得到微生物載體(2)。
實施例3
實施例3係依實施例1所述方式進行，除了增加交聯劑的使用量(即疏水性聚乙烯醇與交聯劑的比值小於約0. 2)，得到微生物載體(3)。
微生物載體的性質評估
對疏水性聚乙烯醇(2)以及實施例1所述微生物載體(1)的表面粗糙度進行量測，結果如表2所示。表面粗糙度的量測係以表面粗糙度测量儀(Surfcorder SE1700)依據ASTM D7127-13所規定的方法進行。
表2
| 表面粗糙度 | |
| 疏水性聚乙烯醇(2) | ~80.5±7 μm |
| 微生物載體 | ~592.6±142μm |
由表2可知，與疏水性聚乙烯醇(2)相比，實施例1所述之微生物載體(1)(以交聯劑對疏水性聚乙烯醇(2)進行化學發泡後所得)其表面粗糙度大幅提昇。如此一來，在微生物初期附著於載體時，具有高表面粗糙度的載體可抵擋水流剪力，讓微生物更容易附著在載體之上。
對微生物載體(1)-(3)的平均孔徑、比表面積、硬度、以及磨耗進行量測，並與市售聚乙烯醇海綿(商品編號為PN1129，由3M製造販售)以及市售高密度聚乙烯載體(商品編號為Mutag BioChip 30
TM，由Mutag BioChip製造販售)進行比較，結果如表3所示。平均孔徑以及比表面積的量測係以多功能三維X光顯微影像系統(Multifunctional 3D XCT)(BRUKER SKYSCAN 2211)進行測定。硬度(Shore Hardness A)係依據ASTM D-2240所規定之方法測定。磨耗的量測係依據ASTM D4060(1000個循環，CS-17mg砂輪，重量1000公克)進行，以測定其塔柏耐磨性(Taber abrasion resistance)。
表3
| 聚乙烯醇海綿(PN1129) | 高密度聚乙烯載體(Mutag BioChip 30 TM) | 微生物載體(1) | 微生物載體(2) | 微生物載體(3) | |
| 平均孔徑(μm) | - | - | 302 | 175 | 401 |
| 比表面積(m 2/m 3) | - | - | 5300 | 5608 | 6324 |
| 磨耗(mg/1000 cycles) | - | - | 130 | - | - |
| 硬度(Shore A) | 11.4 | 36.0 | 66.2 | - | - |
| 孔隙率(%) | - | - | 34.2 | 25.3 | 56.8 |
由表3可知，與聚乙烯醇海綿及高密度聚乙烯載體疏相比，實施例1所述之微生物載體(1)其硬度大幅提昇。此外，由表3可知，本揭露所述微生物載體的平均孔徑、比表面積、以及孔隙率可利用交聯劑的用量來調整。
含氮化合物淨化處理試驗
將實施例1所述之微生物載體(1)，以具有特定含氮化合物濃度範圍的廢水為對象，針對廢水中之含氮物質，進行含氮化合物淨化處理試驗，以評估實施例1所述之微生物載體(1)之總氮去除率，結果如第1圖及第2圖所示。上述含氮化合物淨化處理試驗的條件如下：反應槽體積為3 L，生物載體填充體積為1L；進流廢水中的氨氮濃度範圍於介於130mg/L至160mg/L之間；反應槽之水力停留時間為0.336天；反應槽之pH值控制在7.5至7.9之間；選用之微生物為氨氧化菌(ammonia oxidation bacteria, AOB)；反應槽的溶氧濃度維持在0.2mg/L至0.6mg/L；以及，氨氮濃度係以離子層析法決定。
由第1圖及第2圖可知，本揭露所述微生物載體應用於含氮污染物淨化處理時，可確實將廢水中之含氮污染物去除(氨氮去除率可達77%、以及氨氮體積負荷可介於0.37至0.47之間)。
菌量分析
將微生物載體(1)-(3)以及市售微生物載體(Mutag BioChip，材料為HDPE)( 比表面積＞5,500m
2/m
3) 針對氨氮氧化菌與厭氧氨氧化菌進行菌量(7天後總微生物附著量、氨氮氧化菌附著量、以及厭氧氨氧化菌附著量)、表面能差、以及氨氮氧化菌附著性分析，結果如表4所示。在此，總微生物附著量的評估方式係以環檢所公告污泥揮發性固體物檢測方法(NIEA R212.02 C)進行量測；氨氮氧化菌附著量以及厭氧氨氧化菌附著量的評估方式係透過即時聚合酶連鎖反應(real-time PCR)進行微生物定量分析；表面能差係微生物載體與氨氮氧化菌的表面能差的絕對值；以及，氨氮氧化菌附著性係以原子力顯微鏡(atomic force microscope，AFM)作為檢測單元，並以懸臂(微米等級)彎曲偏移量判斷氨氮氧化菌在載體上的附著性。
表4
| 微生物載體(1) | 微生物載體(2) | 微生物載體(3) | HDPE微生物載體 | |
| 總微生物附著量 (mg vss/g carrier) | 30 | 5 | 13 | 2.8 |
| 氨氮氧化菌附著量(Copies/mL) | 3.73x10 8 | - | - | 5.54x10 6 |
| 厭氧氨氧化菌附著量 (Copies/mL) | 1.14x10 6 | - | - | ＜3.47x10 5 |
| 表面能差(mJ/m 2) | 5.49 | - | - | 14.57 |
| 氨氮氧化菌附著性(nN) | 6.37 | - | - | 2.72 |
由表4可得知，與於市售HDPE微生物載體相比，本揭露所述以疏水性聚乙烯製備而得之微生物載體由於具有與微生物較接近的表面能，因此可增加微生物在載體上的附著性，並具有可大量附著氨氮氧化菌與厭氧氨氧化菌之功能。
總氮降解速率分析
將實施例1所述之微生物載體(1)以及市售微生物載體(Mutag BioChip，材料為HDPE)(比表面積＞5,500m
2/m
3)進行總氮降解速率分析，結果如表5所示。總氮降解速率的評估方式係配置總氮濃度約60 mg/L模擬廢水，廢水體積為250 mL，加入生物擔體重量為8.6 g，以磁石攪拌並於72 hr內進行分時取樣，以離子層析法分析不同時間的氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮濃度，並加總後做為不同時間的總氮濃度。在此，總氮濃度是指總目標氮(total target nitrogen)，即氨氮、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮濃度的加總。
表5
| 總氮降解速率 (mg/Lxhr) | |
| 實施例1所述之微生物載體(1) | 0.594 |
| HDPE微生物載體 | 0.0525 |
由表5可得知，與於市售HDPE微生物載體相比，本揭露所述微生物載體之總氮降解速率可提升10倍以上。
總氮去除率分析
將實施例1所述之微生物載體(1)以及市售微生物載體(Mutag BioChip，材料為HDPE)(比表面積＞5,500m
2/m
3)進行總氮去除率分析，結果分別如第3圖及第4圖所示。反應槽體積為3 L，生物載體填充體積為1L；進流廢水中的總氮濃度範圍於介於50mg/L至100mg/L之間；反應槽之水力停留時間為0.336天；反應槽之pH值控制在7.5至7.9之間；選用之微生物為氨氧化菌(ammonia oxidation bacteria, AOB)及厭氧氨氧化菌(anammox bacteria)；反應槽的溶氧濃度維持在0.2mg/L至0.6mg/L；以及，總氮濃度係以離子層析法決定。
由第3圖可知，本揭露實施例1所述之微生物載體(1)其平均總氮去除率可達67.58%(量測時間周期為45天)，而市售HDPE微生物載體的總氮去除率僅為50.01%(量測時間周期為45天)。此外，實施例1所述之微生物載體的出流平均總氮濃度為26.55 mg/L符合法規標準(小於35 mg/L)。然而，由第4圖可知，市售HDPE微生物載體的出流平均總氮濃度為40.07 mg/L，不符合法規標準。
綜上所述，本揭露所述微生物載體可使微生物(例如厭氧氨氧化菌與氨氧化菌)快速附著於該微生物擔體上，提昇微生物在載體的附著量。如此一來，當本揭露所述微生物載體用於廢水處理時，可提昇廢水處理時的總氮降解速率以及總氮去除率。
雖然本揭露已以數個實施例揭露如上，然其並非用以限定本揭露，任何本技術領域中具有通常知識者，在不脫離本揭露之精神和範圍內，當可作任意之更動與潤飾，因此本揭露之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
無
第1圖係為本揭露實施例1之微生物載體(1)在含氮化合物淨化處理試驗中的進流濃度及出流濃度與操作時間的關係圖；
第2圖係為本揭露實施例1之微生物載體(1)在含氮化合物淨化處理試驗中的總氮體積負荷及去除率與操作時間的關係圖；
第3圖係為本揭露實施例1之微生物載體(1)在總氮去除分析中的進流濃度、出流濃度、及去除率與操作時間的關係圖；以及
第4圖係為市售HDPE微生物載體在總氮去除分析中的進流濃度、出流濃度、及去除率與操作時間的關係圖。
Claims (15)
- 一種微生物載體，包含一親菌(bacteriophilic)材料及複數個泡孔，其中該複數個泡孔係配置於該親菌材料中，其中該親菌材料係一組合物的反應產物，其中該組合物包含一疏水性聚乙烯醇及一交聯劑，其中該疏水性聚乙烯醇的表面能係30mJ/m2至58mJ/m2，其中該疏水性聚乙烯醇包含一第一重複單元以及一第二重複單元，其中該第一重複單元具有式(I)所示結構、以及第二重複單元具有式(II)所示結構
、
或
；R2係獨立為C1-6烷氧基、C6-18烷基、或C6-22烯基，且R2至少一者為C6-18烷基、或C6-22烯基；R3及R4係獨立為C6-18烷基、或C6-22烯基；R5及R6係獨立為氫、氟、甲基、或乙基；j係3至7；以及k係1至30，其中該疏水性聚乙烯醇及該交聯劑的重量比係1：9至4：6，其中該 交聯劑係C1-9的醛、脂肪族多異氰酸酯(aliphatic polyisocyanate)、或上述之組合。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該微生物載體的蕭氏D硬度係50至80。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該微生物載體的平均孔徑(average pore diameter)係100μm至600μm。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該微生物載體的孔隙率(porosity)係25至60%。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該微生物載體的比表面積(specific surface area)係4000m2/m3至7000m2/m3。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該微生物載體的磨耗係100mg/1000循環至200mg/1000循環。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該微生物載體的微生物附著量係8mgvss/gcarrier至50mgvss/gcarrier。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該疏水性聚乙烯醇具有n個第一重複單元以及m個第二重複單元，其中n：m係1：100至2：1。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該第一重複單元係，其中R5及R6係獨立為氫、氟、甲基、或乙基；j係3至7；以及，k係1至30。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該交聯劑係甲醛(formaldehyde)、乙醛(acetaldehyde)、乙二醛(glyoxal)、甲基乙二醛(methylglyoxal)、丙醛(propionaldehyde)、丙烯醛(acrolein)、丙二醛(malondialdehyde)、丁醛(butyraldehyde)、戊醛(valeraldehyde)、戊二醛(glutaraldehyde)、己醛(hexanal)、庚醛(heptaldehyde)、苯甲醛(benzaldehyde)、茴香醛(anisaldehyde)、枯茗醛(cuminaldehyde)、或上述之組合。
- 如請求項第1項之微生物載體，其中該交聯劑係2,4-甲苯二異氰酸酯(2,4-toluene diisocyanate)、2,5-甲苯二異氰酸酯(2,5-toluene diisocyanate)、2,6-甲苯二異氰酸酯等(2,6-toluene diisocyanate)、六亞甲基二異氰酸酯(hexamethylene diisocyanate)、五亞甲基二異氰酸酯(pentamethylene diisocyanate)、異佛爾酮二異氰酸酯(isophorone diisocyanate)、二環己基甲烷二異氰酸酯(4,4'-Methylene dicyclohexyl diisocyanate)、4,4'-亞甲基二苯 基二異氰酸酯(4,4'-methylenediphenyl diisocyanate)、或上述之組合。
- 一種廢水處理裝置，用以去除一廢水中的污染物，包含：請求項1-11任一項所述之微生物載體；以及一微生物，配置於該微生物載體之上。
- 如請求項第12項之廢水處理裝置，其中該污染物係含氮化合物(nitrogenous compound)、有機質(organic matter)、或上述之組合。
- 如請求項第12項之廢水處理裝置，其中該微生物係氨氧化菌(ammonia oxidation bacteria,AOB)、厭氧氨氧化菌(anammox bacteria)、異營菌(heterotrophic bacteria)、產甲烷菌(methanogenic bacteria)、或上述之組合。
- 如請求項第12項之廢水處理裝置，在以該廢水處理裝置對該廢水處理10天內，其中該廢水處理裝置之污染物去除率係50%至96%。
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2022
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