TWI738736B - 熱傳導性絕緣片與其製造方法、及熱傳導性絕緣片製造用中間積層體 - Google Patents

熱傳導性絕緣片與其製造方法、及熱傳導性絕緣片製造用中間積層體 Download PDF

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澤口壽一
柏村岳
宮沢豪
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日商東洋油墨Ｓｃ控股股份有限公司
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Abstract

本發明的目的在於提供兼顧比先前更高的熱傳導性與絕緣性的熱傳導性絕緣片。本發明的熱傳導性絕緣片為包含熱傳導性球狀填料(其中氮化硼除外)、氮化硼填料與黏合樹脂，且包含主要含有熱傳導性球狀填料(其中氮化硼除外)的多個層(A)與主要含有氮化硼填料的1層以上的層(B)，且層(A)與層(B)以層(A)成為最外層的方式交互積層而成者。

Description

熱傳導性絕緣片與其製造方法、及熱傳導性絕 緣片製造用中間積層體
本發明是有關於一種熱傳導性絕緣片及其製造方法。
在使電子零件的發熱逸出的散熱片中，要求兼顧高的熱傳導性與絕緣性。作為具有絕緣性的高熱傳導性物質，存在有氮化硼。作為氮化硼的形態之一，可列舉鱗片狀的粒子。鱗片狀的氮化硼粒子存在如下傾向：雖然與鱗片面平行的方向(亦即散熱片的面方向)的熱傳導性高，但與鱗片面正交的方向(亦即散熱片的厚度方向)的熱傳導性低。
因此，為了使散熱片於膜厚方向上的熱傳導性提高，較佳為氮化硼在片材內「豎立」。
作為使氮化硼「豎立」的方法之一，存在有使用對氮化硼的一次粒子進行造粒而成的造粒體的技術。然而，在熱產生源與散熱構件之間夾持散熱片時施加壓力的情況下，存在造粒體崩 潰，氮化硼的一次粒子倒下，熱傳導性降低的情況。
在專利文獻1中揭示了如下的技術：藉由使用氣孔率低且硬的氮化硼的造粒體，防止由於壓力所造成的氮化硼的造粒體崩壞，抑制熱傳導性降低。
在專利文獻2中揭示了如下的技術：使用柔軟而容易變形的氮化硼的造粒體，變形至造粒體並未完全崩壞的程度，藉此緩和壓力，抑制熱傳導性降低。
在專利文獻3中揭示了如下的技術：在包含氮化硼等熱傳導性填料的層上貼合平滑的接著層，填埋包含熱傳導性填料的層的表面的凹凸而實現接著力的提高。
在專利文獻4中揭示一種多層樹脂片，其包含含有大小不同的3種熱傳導性填料的樹脂層、配置在該樹脂層的至少一個面上的接著劑層。在該文獻中進而揭示了如下的要旨：在接著劑層中亦可含有氧化鋁等填料。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2010-157563號公報
[專利文獻2]日本專利特開2015-34269號公報
[專利文獻3]日本專利特開2013-39834號公報
[專利文獻4]國際公開第2012/046814號
近年來，在電子學領域中，電子設備的小型化、輕量化、高密度化、及高輸出化顯著進展，伴隨於此所要求的可靠性及性能的水準亦變高。例如，變得強烈要求伴隨著電子電路的高密度化及高輸出化的絕緣可靠性的提高、以及為了防止由於發熱而造成電子構件劣化的散熱性(熱傳導性)的性能提高。
而且，亦開始瞄準構件的輕量化，使用高分子材料而克服所述課題的嘗試，進行包含熱傳導性絕緣層的片材(熱傳導性絕緣片、熱傳導性絕緣接著片、及熱傳導性絕緣黏著片等)的開發，所述熱傳導性絕緣層包含具有絕緣性的高分子材料與熱傳導性粒子。
亦儘力地進行熱傳導性構件中所使用的熱傳導粒子的開發。鑒於價格、可靠性、及熱傳導性，熱傳導粒子可較佳地使用氧化鋁、氮化鋁、及氮化硼等。例如，報告了許多在面向功率半導體等高輸出元件的熱傳導性接著片等中使用氮化硼的開發實例。
然而，電具有在物質間的界面傳播的性質，因此氮化硼越「豎立」，則電越容易在氮化硼與黏合樹脂的界面流動，從而存在絕緣性降低的傾向。同樣地，若在散熱片中存在空隙，則電容易在空氣界面傳播，從而存在絕緣性降低的傾向。
空隙可藉由對散熱片施加壓力而使其減低，但如上所述由於壓力而使氮化硼倒下，因此存在熱傳導性降低的可能。
因此，為了兼顧熱傳導性與絕緣性，需要在使氮化硼「豎立」 的狀態下儘可能地減少散熱片內的空隙，從而使絕緣性提高。
專利文獻1雖然揭示了利用內部空隙少的造粒體，但並未考慮形成散熱片時所產生的空隙。而且，如果是難以變形的硬的填料，則即使施加壓力，空隙亦不減少，因此絕緣性差。
專利文獻2中所揭示的造粒體在施加壓力時容易變形，因此空隙容易減少，但伴隨著變形，氮化硼造粒體倒下，熱傳導率降低。
一般情況下如果要求高的熱傳導性，則需要提高氮化硼濃度。然而，一般情況下氮化硼的濕潤性差且形狀不一致，因此在以高濃度分散於黏合樹脂溶液中的情況下，難以控制塗液流動性。其結果，如果塗佈此種高濃度分散液，則塗膜的表面變得凹凸，且在塗膜內部亦容易產生空隙。該現象在造粒的氮化硼中特別顯著。
雖然可藉由專利文獻3中所記載的技術而填埋包含熱傳導性填料的層的表面凹凸，但無法減低包含熱傳導性填料的層的內部空隙，因此特別是在使膜厚較厚的情況下的絕緣性提高的方面存在極限。
另一方面，在使用球度比氮化硼造粒體高的熱傳導性填料的情況下，即使以比較高的濃度分散於黏合樹脂中，流動性亦高，難以於塗膜中產生空隙。然而，球度高的熱傳導性填料具有如下缺點：熱傳導率比氮化硼低，而且在加濕狀態下的穩定性差。
專利文獻4揭示了如上所述那樣於接著劑層中亦可含有 氧化鋁等填料的主旨，記載了填料的量適宜的是50體積%以下(參照[0101]、[0103])。
然而，成為多層片材的最外層的接著劑層中所含的填料的量並不多，因此作為多層片材整體而言難以發揮充分的熱傳導性能。進而，與專利文獻3的情況同樣，包含熱傳導性填料的樹脂層的內部空隙大，因此於提高絕緣性的方面存在極限。
本發明的目的在於提供兼顧比先前更高的熱傳導性與絕緣性的熱傳導性絕緣片。
本發明的一態樣的熱傳導性絕緣片是包含除氮化硼以外的熱傳導性球狀填料(F1)、粉末狀或粒狀的氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的熱傳導性絕緣片，其滿足下述條件(1)~條件(6)的全部：(1)所述熱傳導性絕緣片的空隙率為0.2以下；(2)所述熱傳導性絕緣片包含含有熱傳導性球狀填料(F1)且可含有氮化硼填料(F2)的多個層(A)，及含有氮化硼填料(F2)且可含有熱傳導性球狀填料(F1)的1層以上的層(B)；(3)多個所述層(A)與1層以上的所述層(B)以所述層(B)並不位於最外層的方式交互積層；(4)多個所述層(A)中的位於最外側的最外層(Aout)所可含有的熱傳導性球狀填料(F1)的質量相對性地比所述層(B)所可含有的熱傳導性球狀填料(F1)的質量多； (5)在所述最外層(Aout)中的熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，所述最外層(Aout)中的熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%； (6)所述層(B)在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)。
本發明的熱傳導性絕緣片的製造方法是包含除氮化硼以外的熱傳導性球狀填料(F1)、粉末狀或粒狀的氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂，且空隙率為0.2以下的熱傳導性絕緣片的製造方法， 其是將多個下述片材(A')與1層以上的下述片材(B')，以下述片材(B')並不成為最外層的方式交互積層，進行加壓， 片材(A')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的熱傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)，且在熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%； 片材(B')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)，且包含0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料 (F1)； 片材(A')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量相對性地比片材(B')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量多。
本發明的其他態樣的熱傳導性絕緣片是包含熱傳導性球狀填料(F1)、粉末狀或粒狀的氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂，且空隙率為0.2以下的熱傳導性絕緣片， 其是多個下述片材(A')與1層以上的下述片材(B')以下述片材(B')並不成為最外層的方式交互積層，進行加壓而成， 片材(A')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的熱傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)，且在熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%； 片材(B')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)，且包含0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料(F1)； 片材(A')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量相對性地比片材(B')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量多。
根據本發明可提供兼顧比先前更高的熱傳導性與絕緣 性的熱傳導性絕緣片。
本發明的熱傳導性絕緣片包含主要含有熱傳導性球狀填料(F1)(其中氮化硼除外)的多個層(A)與主要含有氮化硼填料(F2)的1層以上的層(B)，具有層(A)與層(B)以層(B)並不成為最外層的方式交互積層的結構。因此，本發明的熱傳導性絕緣片以層(A)/層(B)/層(A)為最小單位，包含奇數層。 將多個層(A)中位於最外側的層稱為「最外層(Aout)」。
而且，本發明的熱傳導性絕緣片亦可藉由剝離性片材覆蓋主要含有熱傳導性球狀填料(F1)的最外層(Aout)的外側。
[熱傳導性球狀填料(F1)]
在本說明書中，「球狀」例如可藉由「圓形度」而表示。「圓形度」是自藉由掃描式電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope，SEM)等對粒子進行攝影的相片中選擇任意數的粒子，在將粒子的面積設為S、將周長設為L時，可根據式：(圓形度)=4 π S/L2而求出。在本說明書中，「球狀粒子」若無特別明確記載，則是指使用東亞醫用電子股份有限公司製造的流動式粒子影像分析裝置FPIA-1000而測定粒子的平均圓形度時的平均圓形度為0.9~1者。平均圓形度較佳為0.96~1。
熱傳導性球狀填料(F1)的種類若為氮化硼以外的具有熱傳導性的填料即可，例如可列舉氧化鋁、氧化鈣、氧化鎂、結晶性二氧化矽、及非結晶性二氧化矽等金屬氧化物；氮化鋁等金屬氮化物；氫氧化鋁及氫氧化鎂等金屬氫氧化物；碳化矽等金屬碳化物；碳酸鈣及碳酸鎂等碳酸金屬鹽；矽酸鈣等矽酸金屬鹽；水合金屬化合物；該些的組合等。該些可使用一種或兩種以上。
自球形度、熱傳導性、及絕緣性的觀點考慮，理想的是熱傳導性球狀填料(F1)選自由氧化鋁及氮化鋁所組成的群組。
熱傳導性球狀填料(F1)的大小並無特別限制，自熱傳導性的觀點考慮，平均粒徑較佳為10μm~100μm的範圍。更佳的是平均粒徑可為10μm~50μm的範圍。若填料的平均粒徑小於10μm，則為了表現出熱傳導性而所需的填充量增加，但此時比表面積大，因此變得容易出現空隙，存在有損絕緣性的可能。而且，若平均粒徑超過100μm，則熱傳導性變得有利，但存在產生於塗液中沈降等塗佈時的不良現象的可能性。
[氮化硼填料(F2)]
氮化硼填料(F2)的形態若為粉末狀或粒狀即可，例如可使用鱗片狀的一次粒子、對鱗片狀的一次粒子進行造粒而成的造粒體、及該些的凝聚體等。鱗片狀的氮化硼粒子於熱傳導性具有各向異性，因此可適宜地使用對鱗片狀的一次粒子進行造粒而成的造粒氮化硼。另外，若為難以變形的造粒氮化硼，則即使施加壓力亦容易殘留空隙，因此特佳為使用易變形性造粒氮化硼。
本說明書中所謂「易變形性造粒氮化硼」若無明確記載，則是對平均一次粒徑為0.1μm~15μm的氮化硼粒子進行造粒而成的平均粒徑為2μm~100μm、壓縮變形率10%所需的平均壓縮力為5mN以下的氮化硼凝聚體。
易變形性造粒氮化硼可藉由調整形成熱傳導性絕緣片時的壓力，將變形調整為適度的範圍而容易地兼顧空隙率的減低與熱傳導性，因此可適宜地使用。
在本說明書中，所謂「一次粒子」是表示可單獨存在的最小粒子，所謂「平均一次粒徑」是表示藉由掃描式電子顯微鏡(Scanning Electron Microscope，SEM)等而觀察的一次粒徑的長軸。所謂「一次粒徑的長軸」，關於球狀粒子是表示一次粒子的最大直徑，關於六角板狀或圓板狀粒子是表示自厚度方向觀察的粒子的投影圖像中的最大直徑或最大對角線長。另外，「平均一次粒徑」是藉由所述方法而測定300個粒子的長軸，作為其個數平均而算出。
壓縮變形率10%所需的平均壓縮力可使用微小壓縮試驗機(島津製作所股份有限公司製造、MCT-210)，關於在測定區域內隨機地選擇的10個粒子，測定用以使粒子變形10%的負載而求出。
[黏合樹脂]
本發明中所使用的黏合樹脂並無特別限制，例如可列舉聚胺基甲酸酯樹脂、聚酯樹脂、聚酯胺基甲酸酯樹脂、醇酸樹脂、丁醛樹脂、縮醛樹脂、聚醯胺樹脂、丙烯酸樹脂、苯乙烯-丙烯酸樹 脂、苯乙烯樹脂、硝化纖維素、苄基纖維素、纖維素(三)乙酸 酯、酪蛋白、蟲膠、硬瀝青、明膠、苯乙烯-馬來酸酐樹脂、聚丁二烯樹脂、聚氯乙烯樹脂、聚偏二氯乙烯樹脂、聚偏二氟乙烯樹脂、聚乙酸乙烯酯樹脂、乙烯-乙酸乙烯酯樹脂、氯乙烯/乙酸乙烯酯共聚物樹脂、氯乙烯/乙酸乙烯酯/馬來酸共聚物樹脂、氟樹脂、矽樹脂、環氧樹脂、苯氧樹脂、酚樹脂、馬來酸樹脂、脲樹脂、三聚氰胺樹脂、苯代三聚氰胺樹脂、酮樹脂、石油樹脂、松香、松香酯、聚乙烯醇、聚乙烯吡咯啶酮、聚丙烯醯胺、羥基乙基纖維素、羥基丙基纖維素、甲基纖維素、乙基纖維素、羥基乙基甲基纖維素、羥基丙基甲基纖維素、羧甲基纖維素、羧甲基乙基纖維素、羧甲基硝化纖維素、乙烯/乙烯醇樹脂、聚烯烴樹脂、氯化聚烯烴樹脂、改質氯化聚烯烴樹脂、及氯化聚胺基甲酸酯樹脂等。 黏合樹脂可使用一種或兩種以上。
在所述樹脂中，自柔軟性的觀點考慮，可適宜使用胺基甲酸酯系樹脂或聚醯胺樹脂，自作為電子零件而使用時的絕緣性及耐熱性等觀點考慮，可適宜使用環氧系樹脂。
黏合樹脂可使用黏合樹脂自體硬化、或藉由與適當的硬化劑反應而硬化的黏合樹脂。
例如，在黏合樹脂具有羧基、胺基、及酚性羥基等反應基的情況下，可與該反應基反應的硬化劑可較佳地使用2官能以上的含有環氧基的化合物、2官能以上的含有異氰酸酯基的化合物、2官能以上的含有碳二醯亞胺基的化合物、2官能以上的金屬 螯合物化合物、2官能以上的金屬醇鹽化合物、及2官能以上的金屬醯化物化合物等。
本發明的熱傳導性絕緣片可夾於熱產生源與散熱構件之間而使用。因此，為了使自熱產生源所產生的熱有效率地傳至散熱構件，且確保充分的絕緣性，需要使空隙率為0.2以下，進而理想的是0.15以下。若空隙率超過0.2，則存在如下可能：無法獲得充分的絕緣性，片材的凝聚力降低而造成機械強度或接著力降低，空氣、水分容易滲入至片材內部而造成耐久性降低等。
<空隙率>
本說明書中所謂空隙率可藉由以下的式而求出。
空隙率=1-(熱傳導性絕緣片的實測密度/熱傳導性絕緣片的理論密度)
熱傳導性絕緣片的實測密度=熱傳導性絕緣片的質量(g)/熱傳導性絕緣片的體積(cm3)
熱傳導性絕緣片的理論密度=多個片材(A')及1層以上的片材(B')的質量的和(g)/多個片材(A')及1層以上的片材(B')的體積的和(cm3)
片材(A')或片材(B')的體積=片材(A')或片材(B')的質量(g)/片材(A')或片材(B')的密度(g/cm3)
熱傳導性球狀填料(F1)及氮化硼填料(F2)等的密度可使用通常的資料。
黏合樹脂及其他有機成分的密度概算為「1(g/cm3)」。
在熱傳導性絕緣片並無空隙的情況下，實測密度與理論密度相等，成為空隙率=0。
在相對於熱傳導性絕緣片的實測質量而言，體積無限大的情況下，成為實測密度≒0，且成為空隙率≒1。
在熱傳導性絕緣片包含空隙，實測密度低於理論密度的情況下，空隙率成為0~1的值。
另外，在難以測定夾於熱產生源與散熱構件之間的狀態的空隙率的情況下，可在熱傳導性絕緣性片材上貼附有剝離片材的狀態下，在與夾持使用的情況同樣的條件下進行加壓壓製後，測定空隙率。
可藉由預測夾於熱產生源與散熱構件之間的狀態的空隙率而設定熱傳導性絕緣片的使用條件。
本發明的熱傳導性絕緣片可藉由如下方式而製造：將多個下述片材(A')與1層以上的下述片材(B')，以下述片材(B')並不成為最外層的方式交互積層，進行加壓。
片材(A')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的熱傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)，且在熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%。
片材(B')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2) 與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)，且包含0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料(F1)。
片材(A')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量相對性地比片材(B')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量多。
另外，加壓前的中間積層體亦新穎，包含於本發明中。 該本發明的熱傳導性絕緣片製造用中間積層體是多個所述片材(A')與1層以上的所述片材(B')以所述片材(B')並不成為最外層的方式交互積層而成。該加壓前的中間積層體的空隙率為0.3以下。
本發明的熱傳導性絕緣片例如可藉由如下方式而獲得：藉由主要含有熱傳導性球狀填料(F1)的2枚片材(A')夾住主要含有氮化硼填料(F2)的空隙多的片材(B')的兩個面，進行加壓。
推測主要含有熱傳導性球狀填料(F1)的片材(A')由於所含的填料是球狀，因此即使在無溶劑的狀態下，片材(A')亦可藉由加壓、加熱而容易地變形。其結果，片材(A')中所含的位於與片材(B')的積層界面附近的熱傳導性球狀填料(F1)、黏合劑、及可含有的氮化硼填料(F2)的一部分由於加壓、加熱而埋入至空隙多的片材(B')內的空隙中，從而可減低熱傳導性絕緣片整體的空隙率。
而且，推測藉由使含有熱傳導性球狀填料(F1)、容易變形的 層(A)位於最外層，可提高對發熱源及散熱構件的凹凸的追從性、接著性，自該方面而言亦可提高熱傳導性。
另外，並無確定片材(A')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)、黏合樹脂及可含有的氮化硼填料(F2)由於加壓、加熱而何種程度地移動至片材(B')，是否填埋片材(B')的空隙率的方法(或確定需要脫離實際的極大的勞動力)，而且本發明中所使用的黏合樹脂、熱傳導性球狀填料(F1)、及氮化硼填料(F2)是非揮發性成分，因此可視為在對片材(A')及片材(B')進行加壓、加熱的前後，後述的佔有體積率並未變化，方便起見將片材(A')中所含的各成分的量作為層(Aout)中的量，求出佔有體積率。
<片材(A')>
含有熱傳導性球狀填料(F1)的片材(A')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的熱傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)。而且，片材(A')比主要含有氮化硼填料(F2)的片材(B')相對性更多地含有熱傳導性球狀填料(F1)。
片材(A')中的熱傳導性球狀填料(F1)的濃度，自熱傳導性的方面考慮為30質量%以上，自塗膜形成性的方面考慮為90質量%以下，理想的是50質量%~80質量%的範圍。
在製造本發明的熱傳導性絕緣片時，以比片材(B')相對性更多地含有熱傳導性球狀填料(F1)的片材(A')成為最外層的 方式實施交互積層，藉此可如上所述地使對發熱源及散熱構件的凹凸的追從性、接著性提高。
片材(A')可在30質量%以下的範圍內含有氮化硼填料(F2)。可藉由併用氮化硼填料(F2)而提高片材(A')的熱傳導性。但是若氮化硼填料(F2)的含量大於30質量%，則存在積層於片材(B')上時的空隙減少效果變得不充分的可能。
片材(A')中所任意使用氮化硼填料(F2)可與含有氮化硼填料(F2)的層(B)中所使用的氮化硼填料(F2)相同，亦可不同。
片材(A')在熱傳導性絕緣片中成為最外層(Aout)，其是與熱產生源或散熱構件直接接觸的層，因此需要接著性及高熱傳導性。因此，在最外層(Aout)或成為最外層(Aout)的片材(A')中，重要的是在熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%，若鑒於接著性等實用物性，則更佳為大於50%且為90%以下。
此處，佔有體積率(有時略記為「vol%」)可如下所述地進行而算出。
熱傳導性球狀填料(F1)的質量(g)÷填料比重(g/cm3)‧‧‧(1)
氮化硼填料(F2)的質量(g)÷氮化硼填料(F2)比重(g/cm3)‧‧‧(2)
熱傳導性填料以外的其他成分(g)÷1(g/cm3)‧‧‧(3)
vol%=100×{((1)+(2))/((1)+(2)+(3))
在所述算出時，為了容易計算而將熱傳導性填料以外的其他成分的比重設為1g/cm3。
另外，在本發明中，如上所述，所使用的黏合樹脂、熱傳導性球狀填料(F1)、及氮化硼填料(F2)是非揮發性成分，因此可視為在對片材(A')及片材(B')進行加壓、加熱的前後，所述佔有體積率並未變化。
<片材(B')>
含有氮化硼填料(F2)的片材(B')用以形成含有氮化硼填料(F2)的層(B)，具有高熱傳導率，擔負著提高熱傳導性絕緣片整體的熱傳導性的功能。
片材(B')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)，且包含0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料(F1)。
片材(B')中的氮化硼填料(F2)的濃度自熱傳導性的方面考慮為30質量%以上，自膜形成性的方面考慮為90質量%以下，理想的是40質量%~80質量%的範圍。
片材(B')亦可在30質量%以下的範圍內併用熱傳導性球狀填料(F1)。
在相對於鱗片狀的氮化硼粒子而併用熱傳導性球狀填料(F1) 的情況下，熱傳導性球狀填料(F1)擔負著擋板的功能，鱗片狀的氮化硼粒子在片材(B')及含有氮化硼填料(F2)的層(B)中變得容易「豎立」。
在相對於造粒氮化硼而併用熱傳導性球狀填料(F1)的情況下，存在造粒氮化硼變得即使施加壓力亦難以崩潰的傾向。但是如果熱傳導性球狀填料(F1)的量超過30質量%，則片材(B')中的氮化硼填料(F2)相對性變少，因此存在熱傳導性降低、黏合樹脂量不足而造成膜形成性降低的可能。
任意使用的熱傳導性球狀填料(F1)可與片材(A')中所使用的熱傳導性球狀填料(F1)相同，亦可不同。
片材(A')、片材(B')可分別進而視需要包含阻燃劑、填充劑、及其他各種添加劑。
阻燃劑例如可列舉：氫氧化鋁、氫氧化鎂、及磷酸化合物等。
添加劑例如可列舉：用以提高基材密接性的偶合劑、用以提高吸濕時/高溫時的可靠性的離子捕獲劑/抗氧化劑、及均化劑等。
本發明的熱傳導性絕緣片例如可藉由如下所示的方法而製造。
製備塗液(A")，所述塗液(A")含有30質量%~90質量%的熱傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)(其中，將熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計量設為100質量%)、液狀分散介質、及視需要的其他任意成分。將該塗液(A")塗佈於剝離性片材上之後，使液狀分 散介質揮發而加以乾燥，製作附有剝離性片材的片材(A')。
另行與所述同樣地進行而製備塗液(B")，所述塗液(B")含有30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)、0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料(F1)(其中，將熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計量設為100質量%)、液狀分散介質、及視需要的其他任意成分。將該塗液(B")塗佈於剝離性片材上之後，使液狀分散介質揮發而加以乾燥，製作附有剝離性片材的片材(B')。
其後，使附有剝離性片材的片材(B')的剝離性片材的相反側、與附有剝離性片材的片材(A')的剝離性片材的相反側相互重疊。在重疊時亦可進行加壓。
其次，將覆蓋片材(B')的表面的剝離性片材剝去，在所露出的片材(B')的表面重疊其他附有剝離性片材的片材(A')的剝離性片材的相反側，獲得具有[剝離性片材/片材(A')/片材(B')/片材(A')/剝離性片材]的積層結構的積層體。
然後，藉由對所述積層體進行加壓而使片材(A')/片材(B')/片材(A')一體化，將兩個面的剝離性片材剝去，藉此獲得具有「最外層(Aout)/層(B)/最外層(Aout)]的積層結構的熱傳導性絕緣片。
另外，亦可在剝去兩個面的剝離性片材後進行加壓。
加壓壓接方法並無特別限制，可使用公知的層壓機或壓製處理機。較佳為在加壓時進行加熱。
作為熱傳導性絕緣片的積層結構，除了最基本的「最外層(Aout)/層(B)/最外層(Aout)]以外，亦可為「最外層(Aout)/層(B)/層(A)/層(B)/最外層(Aout)]、及「最外層(Aout)/層(B)/層(A)/層(B)/層(A)/層(B)/最外層(Aout)]等。
片材(A')形成用塗液(A")、片材(B')形成用塗液(B")可藉由對熱傳導性球狀填料(F1)及/或氮化硼填料(F2)、黏合樹脂、溶劑、及視需要的其他任意成分加以攪拌混合而製造。
攪拌混合可使用通常的攪拌方法。作為攪拌混合機，並無特別限制，例如可列舉分散機、Skandex、塗料調節器、砂磨機、擂潰機、無介質分散機、三輥研磨機、及珠磨機等。
在攪拌混合後，為了自塗液(A")及塗液(B")中除去氣泡，較佳為實施消泡步驟。消泡方法並無特別限制，例如可列舉真空消泡及超音波消泡等。
剝離性片材例如可列舉：對聚酯膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜、及聚醯亞胺膜等塑膠膜進行脫模處理而成者。
將塗液(A")及塗液(B")塗佈於剝離性片材上的塗佈方法並無特別限制，例如可列舉刀片塗佈、葉片塗佈、缺角輪塗佈、模塗、唇口塗佈、輥塗、簾塗、棒塗、凹版塗佈、柔版塗佈、浸塗、噴塗、網版塗佈、分滴、噴墨、及旋塗等。
片材(A')及片材(B')的膜厚及每單位面積的塗佈質量並無特別限制。在相對於片材(B')的膜厚而言，片材(A')的膜厚相對性地充分厚的情況下，可藉由積層而有效地減少空隙。 例如在具有[層(A)/層(B)/層(A)]的積層結構的熱傳導性絕緣片的情況下，較佳為層(A)形成用片材(A')的膜厚為層(B)形成用片材(B')的一半左右。其中，各片材的厚度可一面參照最終所獲得的[層(A)/層(B)/層(A)]的空隙率與熱傳導率，一面考慮積層時的加壓、加熱條件而決定。
加壓壓接時的溫度及壓力可適宜選擇，但若過於高壓，則存在由於氮化硼填料(F2)「倒下」而造成熱傳導性降低的可能；若過低，則存在於片材內殘存空隙，夾於熱產生源與散熱構件之間而使用時的熱傳導性降低的可能。
加壓壓製處理方法並無特別限制，可使用公知的壓製處理機及層壓機等。加壓壓製時的溫度可適宜選擇。例如在作為熱硬化性接著片而使用的情況下，理想的是以產生黏合樹脂的熱硬化的溫度以上進行加熱。亦可為使環境為減壓而與大氣壓之間設置差，藉此進行加壓壓製的方法。
本發明的熱傳導性絕緣片主要用於連接電子構件等熱產生源與散熱構件之間，使熱效率良好地逸出的用途。作為散熱對象的物品，並無特別限制，可列舉容易攜帶熱，為了防止性能劣化而需要使該熱逸出至外部的物品等。例如可列舉：積體電路、積體電路(Integrated Circuit，IC)晶片、混合封裝、多模組(multimodule)、功率電晶體、功率半導體封裝、表面電阻器、及發光二極體(Light-Emitting Diode，LED)用基板等各種電子零件；建材；車輛、航空器、及船舶等。
[實施例]
以下，進而藉由實施例對本發明加以具體說明，但以下的實施例並不對本發明的權利範圍做任何限制。另外，在實施例中，「份」及「%」若無特別明確記載，則分別表示「質量份」、「質量%」。Mw表示質量平均分子量，Mn表示數量平均分子量。
<填料>
將所使用的熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)的清單表示於表1中。
<樹脂合成例1>
在具有攪拌機、回流冷凝管、氮氣導入管、導入管、及溫度計的4口燒瓶中，裝入86.8質量份的作為多元酸化合物的普利拋魯(Pripol)1009(日本禾大公司製造)、27.3質量份的5-羥基間苯二甲酸、146.4質量份的作為多元胺化合物的普利阿民(Priamine)1074(日本禾大公司製造)、100質量份的離子交換水，進行攪拌直至發熱的溫度變固定。在溫度穩定後，升溫至110℃。進一步確認水流出後，在30分鐘後將溫度升溫至120℃。其後，一面每隔30分鐘升溫10℃，一面繼續進行脫水反應。在溫度成為230℃後，維持該溫度而繼續進行3小時反應。進一步在約2kPa的真空下保持1小時後，使溫度降低。
最後添加抗氧化劑，在溫度成為100℃以下的時間點，使用甲苯與2-丙醇(質量比1/1)的混合溶劑而進行稀釋。如上所述地進行而獲得固體成分為40%、Mw=19,000、酸值=14.5 mgKOH/g、酚性羥基值=32.3mgKOH/g的含有酚性羥基的聚醯胺樹脂(樹脂1)的溶液。
<樹脂合成例2>
在具有攪拌機、溫度計、回流冷凝器、滴加裝置、及氮氣導入管的反應容器中裝入401.9質量份的由對苯二甲酸、己二酸與3-甲基-1,5-戊二醇而獲得的聚酯多元醇(可樂麗股份有限公司製造的「可樂麗多元醇P-1011」、Mn=1006)、12.7質量份的二羥甲基丁酸、151.0質量份的異佛爾酮二異氰酸酯、及40質量份的甲苯，在氮氣環境下、90℃下進行3小時反應。於其中加入300質量份的甲苯而獲得具有異氰酸酯基的胺基甲酸酯預聚物溶液。
其次，在混合有27.8質量份的異佛爾酮二胺、3.2質量份的二正丁基胺、342.0質量份的2-丙醇、及396.0質量份的甲苯的溶液中，添加815.1質量份的所獲得的具有異氰酸酯基的胺基甲酸酯預聚物溶液，在70℃下進行3小時反應。在反應結束後，使用144.0質量份的甲苯及72.0質量份的2-丙醇的混合溶劑而進行稀釋。如上所述地進行而獲得固體成分為30%、Mw=54,000、酸值=8mgKOH/g的聚胺基甲酸酯聚脲樹脂(樹脂2)的溶液。
<硬化劑>
準備雙酚A型環氧樹脂(日本環氧樹脂股份有限公司製造的艾匹考濤(Epikote)1001)的50%甲苯溶液而作為硬化劑。
<溶劑>
準備將甲苯與2-丙醇以1比1的質量比加以混合而成的混合 溶劑而作為溶劑。
<平均粒徑>
熱傳導性球狀填料(F1)的平均粒徑是使用馬爾文儀器(Malvern Instruments)公司製造的粒度分佈計Mastersizer 2000而進行測定。在測定時使用乾式單元，氣壓設為2.5巴(bar)。進料速度可根據樣本而最佳化。
<圓形度>
熱傳導性球狀填料(F1)的圓形度可使用東亞醫用電子股份有限公司製造的流動式粒子影像分析裝置FPIA-1000而測定。在10ml甲苯中分散約5mg的測定粒子而製備分散液，對分散液照射5分鐘的超音波(20kHz、50W)。將分散液濃度設為5,000個/μl~2萬個/μl。使用該分散液，藉由所述裝置進行測定，測定等效圓直徑粒子群的圓形度而求出平均圓形度。
<壓縮變形率10%所需的平均壓縮力>
易變形性凝聚體的壓縮變形率10%所需的平均壓縮力可使用微小壓縮試驗機(島津製作所股份有限公司製造、MCT-210)而進行測定。關於在測定區域內隨機選擇的10個粒子，測定用以使粒子變形10%的負載，將其平均值作為壓縮變形率10%所需的平均壓縮力。
<空隙率>
壓製前及壓製後的熱傳導性絕緣片的空隙率可使用下述式而算出。
空隙率=1-(熱傳導性絕緣片的實測密度/熱傳導性絕緣片的理論密度)
熱傳導性絕緣片的實測密度=熱傳導性絕緣片的質量(g)/熱傳導性絕緣片的體積(cm3)
熱傳導性絕緣片的理論密度=多個片材(A')及1層以上的片材(B')的質量的和(g)/多個片材(A')及1層以上的片材(B')的體積的和(cm3)
片材(A')或片材(B')的體積=片材(A')或片材(B')的質量(g)/片材(A')或片材(B')的密度(g/cm3)
熱傳導性球狀填料(F1)及氮化硼填料(F2)等的密度可使用通常的資料。
將黏合樹脂及其他有機成分的密度概算為「1(g/cm3)」。
<片材1A'>製造例
將8.6質量份的樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液、2.7質量份的所述硬化劑、13.5質量份的所述混合溶劑加以混合。在該溶液中加入21質量份的平均圓形度為0.99、平均粒徑為10μm的球狀氧化鋁(雅都瑪科技股份有限公司(Admatechs Co.Ltd.)製造的雅都瑪法因(Admafine)AO-509、以下稱為「熱傳導性球狀填料(F1-1)」)，4.2質量份的壓縮變形率10%所需的平均壓縮力為1.32mN、平均粒徑為65μm~85μm的造粒氮化硼填料(F2)(日本3M股份有限公司製造、造粒產物(Agglomerates)100、以下稱為「氮化硼填料(F2-1)」)。
將進行了分散機攪拌後，在超音波攪拌機中以2分鐘進行消泡而獲得的塗液使用6MIL的刮刀塗佈機而塗佈於剝離性片材(厚度為75μm的脫模處理聚對苯二甲酸乙二酯膜)上，在100℃下進行2分鐘乾燥。如上所述度進行而獲得片材1A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體1A'，所述片材1A'的根據每單位面積的塗佈量與下述計算的理論密度而導出的理論膜厚為34μm。
根據組成而計算的片材1A'中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的質量%及氮化硼填料的質量%如下所示。
熱傳導性球狀填料(F1)的質量%=(熱傳導性球狀填料(F1)的質量/片材1A'各成分的乾燥質量的和)×100
=[21.0/(8.6×0.4+2.7×0.5+21.0+4.2)]×100=70
氮化硼填料(F2)的質量%=(氮化硼填料(F2)的質量/片材1A'各成分的乾燥質量的和)×100
=[4.2/(8.6×0.4+2.7×0.5+21.0+4.2)]×100=14
根據組成而計算的片材1A'的理論密度
=(片材1A'各成分的乾燥質量的和)/(片材1A'各成分的乾燥體積的和)
=(樹脂1的乾燥質量+硬化劑的乾燥質量+熱傳導性球狀填料(F1)的質量+氮化硼填料(F2)的質量)/[(樹脂1的乾燥質量/樹脂1的密度)+(硬化劑的乾燥質量/硬化劑的密度)+(熱 傳導性球狀填料(F1)的質量/熱傳導性球狀填料(F1)的密度)+(氮化硼填料(F2)的質量/氮化硼填料(F2)的密度)]=(8.6×0.4+2.7×0.5+21.0+4.2)/[(8.6×0.4/1)+(2.7×0.5/1)+(21.0/3.9)+(4.2/2.3)]=2.50
根據組成而計算的片材1A'中的熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率(vol%)如下所示。
(1)熱傳導性球狀填料(F1)的質量(g)÷填料比重(g/cm3)=21/3.9=5.38(cm3)
(2)氮化硼填料(F2)的質量(g)÷填料比重(g/cm3)=4.2/2.3=1.83(cm3)
(3)熱傳導性填料以外的其他成分(g)÷1(g/cm3)=((8.6×0.4)+(2.7×0.5))/1=(3.44+1.35)/1=4.79
vol%=100×{((1)+(2))/((1)+(2)+(3))=100×{(5.38+1.83)/(5.38+1.83+4.79)}=60(vol%)
<片材3A'>製造例
將15質量份的樹脂合成例2中所獲得的樹脂2的溶液、0.6 質量份的硬化劑、9.2質量份的混合溶劑加以混合。在該溶液中加入21質量份的熱傳導性球狀填料(F1-1)與4.2質量份的氮化硼填料(F2-1)。
使用進行了分散機攪拌後，在超音波攪拌機中以2分鐘進行消泡而獲得的塗液，與片材1A'同樣地進行而獲得片材3'A的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體3A'。
<片材4A'>製造例
使用21質量份的平均圓形度為0.97、平均粒徑為1μm的球狀氮化鋁(德山股份有限公司製造的H級、以下稱為「熱傳導性球狀填料(F1-2)」)代替熱傳導性球狀填料(F1-1)，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得片材4A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體4A'。
<片材5A'>製造例
將樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液的量設為6.5質量份、將硬化劑的量設為2質量份、將混合溶劑的量設為15.1質量份，將熱傳導性球狀填料(F1-1)的量設為26.4質量份，並未使用氮化硼填料(F2-1)，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得片材5A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體5A'。
<片材6A'>製造例
將12.4質量份的樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液、3.9質量份的硬化劑、10.6質量份的混合溶劑加以混合。在該溶液中加入16.5質量份的平均圓形度為0.98、平均粒徑為21μm的球狀 氧化鋁(昭和電工股份有限公司製造的CB-A20S、以下稱為「熱傳導性球狀填料(F1-3)」)及6.6質量份的氮化硼填料(F2-1)。 使用進行了分散機攪拌後，在超音波攪拌機中以2分鐘進行消泡而獲得的塗液，與片材1A'同樣地進行而獲得片材6A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體6A'。
<片材7A'>製造例
使用4.2質量份的壓縮變形率10%所需的平均壓縮力為3.6mN、平均粒徑為55μm~65μm的造粒氮化硼填料(F2)(邁圖(Momentive)公司製造的PTX-60、以下稱為「氮化硼填料(F2-2)」)代替氮化硼填料(F2-1)，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得片材7A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體7A'。
<片材9A'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：4.5質量份、硬化劑：1.4質量份、混合溶劑：21.6質量份、熱傳導性球狀填料(F1-1)：17.5質量份、氮化硼填料(F2-1)：5質量份，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得片材9A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體9A'。
<片材10A'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：8.6質量份、硬化劑：2.7質量份、混合溶劑：13.5質量份、平均圓形度為0.98且平均粒徑為41μm的球狀氧化鋁(電化股份有限公司製造的DAW-45、以下稱為「熱傳導性球狀填料(F1-4)」)： 21質量份、氮化硼填料(F2-2)：4.2質量份，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得片材10A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體10A'。
<片材11A'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：8.6質量份、硬化劑：2.7質量份、混合溶劑：13.5質量份、熱傳導性球狀填料(F1-3)：21質量份、平均粒徑為13μm~16μm的鱗片狀的氮化硼填料(F2)(日本3M股份有限公司製造的「小板(Platelets)015」、以下稱為「氮化硼填料(F2-3)」)：4.2質量份，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得片材11A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體11A'。
<片材1B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：8.1質量份、硬化劑：2.5質量份、混合溶劑：21.4質量份、熱傳導性球狀氧化鋁1：6.5質量份、氮化硼填料(F2-1)：11.5質量份，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得理論膜厚為51μm的片材1B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體1B'。
進行與片材1A'同樣的計算而獲得的片材1B'的理論密度為2.02。
<片材3B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例2中所獲得的樹脂2的溶液：14.1質量份、硬化劑：0.6質量份、混合溶劑：17.4質量份、熱傳 導性球狀填料(F1-1)：6.5質量份、氮化硼填料(F2-1)：11.5質量份，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材3B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體3B。
<片材4B'>製造例
使用6.5質量份的熱傳導性球狀填料(F1-2)與11.5質量份的造粒氮化硼填料(F2-1)代替熱傳導性球狀填料(F1-1)，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材4B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體4B'。
<片材5B'>製造例
將樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液的量設為9.3質量份、將硬化劑的量設為2.9質量份、將混合溶劑的量設為22.9質量份、將氮化硼填料(F2-1)的量設為14.8質量份，並未使用熱傳導性球狀填料(F1)，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材5B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體5B'。
<片材6B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：8.1質量份、硬化劑：2.5質量份、混合溶劑：21.4質量份、熱傳導性球狀填料(F1-3)：6.5質量份、氮化硼填料(F2-1)：11.5質量份，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材6B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體6B。
<片材7B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液： 12.9質量份、硬化劑：4.1質量份、混合溶劑：17.7質量份、熱傳導性球狀填料(F1-1)：5質量份、氮化硼填料(F2-2)：10.4質量份，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材7B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體7B'。
<片材8B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：5.7質量份、硬化劑：1.8質量份、混合溶劑：23.2質量份、熱傳導性球狀填料(F1-1)：6.1質量份、粒徑為8μm~11μm的鱗片狀氮化硼填料(F2)(日本3M股份有限公司製造的小板009、以下稱為「氮化硼填料(F2-4)」)：13.3質量份，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材8B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體8B。
<片材9B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：22.9質量份、硬化劑：7.2質量份、混合溶劑：7.7質量份、熱傳導性球狀填料(F1-1)：6.5質量份、氮化硼填料(F2-1)：5.8質量份，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材9B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體9B'。
<片材10B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：8.1質量份、硬化劑：2.5質量份、混合溶劑：21.4質量份、熱傳導性球狀填料(F1-4)：6.5質量份、氮化硼填料(F2-2)：11.5質 量份，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材10B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體10B'。
<片材11B'>製造例
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：8.1質量份、硬化劑：2.5質量份、混合溶劑：21.4質量份、熱傳導性球狀填料(F1-3)：6.5質量份、氮化硼填料(F2-3)：11.5質量份，除此以外與片材1B'同樣地進行而獲得片材11B'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的中間積層體11B'。
[實施例1]
以10cm×10cm的大小自中間積層體1A'切出2枚積層體。 在該些2枚積層體中，除去剝離性片材的僅僅片材1A'的質量分別為0.876g與0.849g。而且，以10cm×10cm的大小自中間積層體1B'切出1枚積層體。在該積層體中，除去剝離性片材的僅僅片材1B'的質量為1.039g。
將其中一個中間積層體1A'的剝離性片材的相反側與中間積層體1B'的剝離性片材的相反側重合，藉由輥層壓機進行貼合。
其次，剝離中間積層體1B'側的剝離性片材，在所露出的片材1B'的表面同樣地貼合另一個中間積層體1A'的剝離性片材的相反側，獲得熱傳導性絕緣片1的兩個面經剝離性片材覆蓋的積層體。
另外，層壓條件是輥溫度上下為80℃、層壓壓力為0.6MPa、 速度為0.5m/min。
熱傳導性絕緣片1的理論密度如下所述。
理論密度=片材A'及片材B'的質量的和(g)/片材A'及片材B'的體積的和(cm3)
=(片材1A'的質量(g)+片材1B'的質量(g))/(片材1A'的體積(cm3)+片材1B'的體積(cm3))
=(片材1A'的質量(g)+片材1B'的質量(g))/[(片材1A'的質量/片材1A的理論密度)+(片材1B的質量/片材1B的理論密度)]
=((0.876+0.849)+1.039)/((0.876+0.849)/2.50+1.039/2.02)
=2.29
其次，將10cm×10cm大小的熱傳導性絕緣片1的兩個面分別經剝離性片材覆蓋的積層體4分割為5cm×5cm的大小的積層體。
對於所述分割積層體中的1枚積層體，在附有剝離性片材的狀態下以1MPa的壓力在180℃下進行1小時熱壓後，剝離兩個面的剝離性片材。藉由尼康股份有限公司製造的測厚儀DIGIMICRO STAND MS-5C測定4角及中央的膜厚的平均值為138μm。在該積層體中，除去兩個面的剝離性片材的僅僅熱傳導性絕緣片1的質量為0.688g。
熱壓後的熱傳導性絕緣片1的實測密度如下所示。
實測密度=熱傳導性絕緣片質量(g)/熱傳導性絕緣片體積(cm3)
=熱壓後的熱傳導性絕緣片1的每單位面積的質量(g/cm2)/熱壓後的熱傳導性絕緣片1的厚度(cm)
=[0.688/(5×5)]/(138/10000)=1.99
熱壓後的熱傳導性絕緣片1的空隙率如下所示。
空隙率=1-(實測密度/理論密度)
=1-1.99/2.29=0.13
<熱傳導率>
自熱壓後的熱傳導性絕緣片1切出15mm見方的片材，於其表面蒸鍍金，藉由碳噴劑而包覆碳。關於所獲得的樣品，使用氙快速分析儀LFA 447 NanoFlash(耐馳(NETZSCH)公司製造)而測定25℃的熱擴散率。比熱容量是精工電子奈米科技股份有限公司(SII NanoTechnology Inc.)製造的高感度型示差掃描熱析儀DSC220C而測定。密度使用根據組成的計算值。根據該些參數而求出熱傳導率。
求出熱壓後的熱傳導性絕緣片1的熱傳導率，結果是5.1W/m˙K。
<耐電壓>
關於剩餘的3枚積層體，分別剝離其中一個剝離性片材而與鋁板重疊，藉由1MPa的壓力在180℃下進行1小時熱壓後，剝去另一個剝離性片材，在25℃、50%RH下放置一晚。其後，在相 同環境下使用TM650耐電壓試驗器(鶴賀電氣股份有限公司製造)而測定耐電壓。3枚樣品的耐電壓的平均值為9.5kV。
將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果(壓製前的熱傳導性絕緣片的理論密度、壓製後的實測密度、空隙率、熱傳導率、耐電壓)表示於表2-1、表2-2中。
<實施例2>
以10cm×10cm的大小自中間積層體1A'切出3枚積層體，以10cm×10cm的大小自中間積層體1B'切出2枚積層體。使用該些積層體，與實施例1同樣地進行而獲得具有剝離性片材/片材A'/片材B'/片材A'/片材B'/片材A'/剝離性片材的積層結構的5層構成的熱傳導性絕緣片2的兩個面經剝離性片材覆蓋的積層體，進行評價。熱傳導性絕緣片2的理論密度為2.31，壓製後的實測密度為1.96。
將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表2-1、表2-2中。
<實施例3~實施例8、實施例10>
分別使用中間積層體3A'~中間積層體7A'、中間積層體10A'、中間積層體11A'、中間積層體3B'~中間積層體8B'、中間積層體10B'、中間積層體11B'代替中間積層體1A'、中間積層體1B'，除此以外與實施例1同樣地進行而獲得3層構成的熱傳導性絕緣片的兩個面經剝離性片材覆蓋的積層體而進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果 表示於表2-1、表2-2中。
<比較例1>
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：6.5質量份、硬化劑：2質量份、混合溶劑：15.1質量份、熱傳導性球狀填料(F1-1)：26.4質量份，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得比較片材R1A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的比較中間積層體R1A'。
以10cm×10cm的大小自比較中間積層體R1A'切出2枚積層體，將該些積層體的剝離性片材的相反側彼此重合，以與實施例1相同的條件而藉由輥層壓機進行貼合，獲得熱傳導性絕緣片的兩個面經剝離性片材覆蓋的積層體，進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
<比較例2>
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：9.2質量份、硬化劑：2.9質量份、混合溶劑：13.1質量份、熱傳導性球狀填料(F1-1)：15.6質量份、氮化硼填料(F2-1)：9.3質量份，除此以外與比較例1同樣地進行而獲得比較片材R2A'及比較中間積層體R2A'，進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
<比較例3>
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液： 15.8質量份、硬化劑：4.9質量份、混合溶劑：15.6質量份、氮化硼填料(F2-1)：13.7質量份，除此以外與比較例1同樣地進行而獲得比較片材R3B'及比較中間積層體R3B'，同樣地進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
<比較例4>
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：12.1質量份、硬化劑：3.8質量份、混合溶劑：18.3質量份、氮化硼填料(F2-1)：15.8質量份，除此以外與比較例1同樣地進行而獲得比較片材R4B'及比較中間積層體R4B'，同樣地進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
<比較例5>
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：8.9質量份、硬化劑：2.8質量份、混合溶劑：20.8質量份、氮化硼填料(F2-1)：17.6質量份，除此以外與比較例1同樣地進行而獲得比較片材R5B'及比較中間積層體R5B'，同樣地進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
<比較例6>
將樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液的量設為35.9質量份、將硬化劑的量設為11.3質量份、將混合溶劑的量設為2.8質 量份，並未使用熱傳導性球狀填料(F1)及氮化硼填料(F2)而獲得塗液。使用1MIL的刮刀塗佈機將所獲得的塗液塗佈於剝離性片材上，除此以外與片材1A'同樣地進行而獲得比較片材R6A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的比較中間積層體R6A'。
而且，將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂的溶液1：4.4質量份、硬化劑：1.4質量份、混合溶劑：24.1質量份、平均粒徑為2μm的球狀氧化鋁(昭和電工股份有限公司製造的阿魯納畢斯(ALUNABEADS)CB-P02、以下稱為「熱傳導性球狀填料(F1-5)」)：6.8質量份、平均粒徑為0.7μm的球狀氧化鋁(雅都瑪科技股份有限公司製造的雅都瑪法因AO-502、以下稱為「熱傳導性球狀填料(F1-6)」)：2.3質量份、平均粒徑為25μm的造粒氮化硼填料(F2)(邁圖(Momentive)公司製造的PTX-25、以下稱為「氮化硼填料(F2-5)」)：11質量份，除此以外與比較例1同樣地進行而獲得比較片材R6B'及比較中間積層體R6B'。
將比較中間積層體R6B'的剝離性片材除去，在兩個面分別貼合比較中間積層體R6A'而獲得比較中間積層體R6，與比較例1同樣地進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
<比較例7>
將塗液的組成設為樹脂合成例1中所獲得的樹脂1的溶液：17.2質量份、硬化劑：5.4質量份、混合溶劑：7質量份、熱傳導性球狀填料(F1-6)：20.4質量份，除此以外與比較片材R6A'同樣 地進行而獲得比較片材R6A'的其中一個面經剝離性片材覆蓋的比較中間積層體R7A'。
將比較中間積層體R6B'的剝離性片材除去，在兩個面貼合比較中間積層體R7A'而獲得比較中間積層體R7，與比較例1同樣地進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
<比較例9>
分別使用中間積層體9A'、中間積層體9B'代替中間積層體1A'、中間積層體1B'，除此以外與實施例1同樣地進行而獲得3層構成的熱傳導性絕緣片的兩個面經剝離性片材覆蓋的積層體，進行評價。將積層中所使用的各片材的特性與所獲得的熱傳導性絕緣片的評價結果表示於表3-1、表3-2中。
Figure 106107655-A0305-02-0041-1
 平均粒徑*：廠商資料值
Figure 106107655-A0305-02-0043-2
Figure 106107655-A0305-02-0043-3
Figure 106107655-A0305-02-0044-4
Figure 106107655-A0305-02-0044-5
[產業上的可利用性]
本發明的熱傳導性絕緣片可於電子構件的熱控制用途等中適宜地利用。
本申請主張以2016年3月9日提出申請的日本專利申 請特願2016-045514號及2016年11月29日提出申請的日本專利申請特願2016-230822號為基礎的優先權，其揭示全部併入至本申請中。

Claims (12)

  1. 一種熱傳導性絕緣片，其是包含除氮化硼以外的熱傳導性球狀填料(F1)、粉末狀或粒狀的氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的熱傳導性絕緣片，其滿足下述條件(1)~條件(6)的全部：(1)所述熱傳導性絕緣片的空隙率為0.2以下；(2)所述熱傳導性絕緣片包含含有熱傳導性球狀填料(F1)且可含有氮化硼填料(F2)的多個層(A)，及含有氮化硼填料(F2)且可含有熱傳導性球狀填料(F1)的1層以上的層(B)；(3)多個所述層(A)與1層以上的所述層(B)以所述層(B)並不位於最外層的方式交互積層；(4)所述層(A)所可含有的熱傳導性球狀填料(F1)的質量相對性地比所述層(B)所可含有的熱傳導性球狀填料(F1)的質量多；(5)在多個所述層(A)中的位於最外側的最外層(Aout)中的熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，所述最外層(Aout)中的熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%；(6)所述層(B)在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的熱傳導性絕緣片，其中， 熱傳導性球狀填料(F1)選自由氧化鋁及氮化鋁所組成的群組。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的熱傳導性絕緣片，其中，氮化硼填料(F2)選自由鱗片狀的一次粒子、及對鱗片狀的一次粒子進行造粒而成的造粒體所組成的群組。
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的熱傳導性絕緣片，其中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)在所述最外層(Aout)中所佔的佔有體積率大於50%且為90%以下。
  5. 如申請專利範圍第1項或第2項所述的熱傳導性絕緣片，其中，氮化硼填料(F2)包含對平均一次粒徑為0.1μm~15μm的氮化硼粒子進行造粒而成的平均粒徑為2μm~100μm、壓縮變形率10%所需的平均壓縮力為5mN以下的氮化硼的易變形性凝聚體。
  6. 一種熱傳導性絕緣片的製造方法，其是包含除氮化硼以外的熱傳導性球狀填料(F1)、粉末狀或粒狀的氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂，且空隙率為0.2以下的熱傳導性絕緣片的製造方法，其是將多個下述片材(A')與1層以上的下述片材(B')，以下述片材(B')並不成為最外層的方式交互積層，進行加壓，片材(A')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的熱傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)，且在熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2) 的佔有體積率大於50%；片材(B')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)，且包含0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料(F1)；片材(A')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量相對性地比片材(B')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量多。
  7. 如申請專利範圍第6項所述的熱傳導性絕緣片的製造方法，其中，熱傳導性球狀填料(F1)選自由氧化鋁及氮化鋁所組成的群組。
  8. 如申請專利範圍第6項或第7項所述的熱傳導性絕緣片的製造方法，其中，氮化硼填料(F2)選自由鱗片狀的一次粒子、及對鱗片狀的一次粒子進行造粒而成的造粒體所組成的群組。
  9. 如申請專利範圍第6項或第7項所述的熱傳導性絕緣片的製造方法，其中，在片材(A')中的熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%且為90%以下。
  10. 一種熱傳導性絕緣片，其是包含熱傳導性球狀填料(F1)、粉末狀或粒狀的氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂且空隙率為0.2以下的熱傳導性絕緣片，其是多個下述片材(A')與1層以上的下述片材(B')以下述片材(B')並不成為最外層的方式交互積層，進行加壓而成， 片材(A')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的熱傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)，且在熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%；片材(B')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)，且包含0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料(F1)；片材(A')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量相對性地比片材(B')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量多。
  11. 如申請專利範圍第10項所述的熱傳導性絕緣片，其中氮化硼填料(F2)選自由鱗片狀的一次粒子、及對鱗片狀的一次粒子進行造粒而成的造粒體所組成的群組。
  12. 一種熱傳導性絕緣片製造用中間積層體，其是包含熱傳導性球狀填料(F1)、粉末狀或粒狀的氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂，且空隙率為0.3以下的熱傳導性絕緣片製造用中間積層體，其是多個下述片材(A')與1層以上的下述片材(B')以下述片材(B')並不成為最外層的方式交互積層而成，片材(A')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的熱 傳導性球狀填料(F1)、0質量%~30質量%的氮化硼填料(F2)，且在熱傳導性球狀填料(F1)、氮化硼填料(F2)、及黏合樹脂的合計體積100%中，熱傳導性球狀填料(F1)加氮化硼填料(F2)的佔有體積率大於50%；片材(B')在熱傳導性球狀填料(F1)與氮化硼填料(F2)與黏合樹脂的合計100質量%中，包含30質量%~90質量%的氮化硼填料(F2)，且包含0質量%~30質量%的熱傳導性球狀填料(F1)；片材(A')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量相對性地比片材(B')中所含的熱傳導性球狀填料(F1)的量多。
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