TWI655792B - 光萃取元件 - Google Patents

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TWI655792B
TWI655792B TW103140141A TW103140141A TWI655792B TW I655792 B TWI655792 B TW I655792B TW 103140141 A TW103140141 A TW 103140141A TW 103140141 A TW103140141 A TW 103140141A TW I655792 B TWI655792 B TW I655792B
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宮川浩明
張彬
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日東電工股份有限公司
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Abstract

本發明提供一種用於發光裝置的元件，其包含含有主體材料及發射客體材料且實質上沒有光散射材料之發射元件；以及含有非發射材料或發射材料的其中任一之光散射元件，其中光散射元件中體積空隙佔約2.5%至60%，且光散射元件與發射元件的厚度比為至少1至約2。

Description

光萃取元件
一些實施例係關於一種發光裝置。一些實施例係關於一種用於發光時增強光萃取的元件。
固態發光裝置如發光二極體(LED)、有機發光二極體(OLED)或亦被稱為有機電致發光裝置(OEL)、及無機電致發光裝置(IEL)已被廣泛用於各種應用，例如平板顯示器、各種儀器之指示器、告示板、以及裝飾照明等。隨著這些發光裝置的發光效率的不斷提高，需要更高亮度的應用，如汽車前燈及通用照明等可能很快就變為可行的。對於這些應用而言，白色LED為可行的選擇之一且備受關注。
如在美國專利號第US 5,998,925號及美國專利號第US 6,069,440號中所揭露的，基於藍色LED及分散在如環氧樹脂及矽酮的塑料密封樹脂中的黃色發光釔鋁石鎦石(yttrium aluminum garnet,YAG)螢光粉末的組合物，來製造傳統白光LED。然而，由於用於此系統的YAG螢光粉末的粒徑約為1-10μm，分散在密封樹脂介質中的YAG粉末可能引起強 烈的光散射。因此，從藍色LED入射的光及來自YAG粉末的黃色發光兩者之顯著部分最終會作為白光發光的損失由背散射而消散。
對於此問題的一個解決方法是形成波長轉換材料之單片陶瓷構件。該陶瓷構件可以是單個或複數個螢光體或透明層的複數個陶瓷層。透明陶瓷層可以是，例如，與活化摻質相同的主體材料。(美國專利案(USP)號第USP 7,361,938號)。這些疊層也可以為發光陶瓷鑄帶的形式，其可被層疊並與主體材料共同燒製。(美國專利案(USP)號第USP 7,514,721號及美國專利公開申請案號第2009/0108507號)。
對於螢光陶瓷而言，需要主體材料之超高純度，以提供高的波長轉換效率。這種螢光陶瓷可通過固態反應進行處理。透明螢光陶瓷板可以被應用與藍光LED組合以獲得白光LED。然而，在陶瓷板中，透明螢光陶瓷板由於高折射率(~1.83)包含發出黃色光。其結果是，白色LED的效率在沒有更好的光輸出耦合下無法最大化。因此，亟需一種改善光耦合輸出而使白色LED裝置之效率更高的陶瓷元件。
本實施例係關於一種有效於從發光裝置提高光萃取的元件。
在一些實施例中，闡述一種發光元件，其包含：包含主體材料及發射客體材料之發射元件，其中發射元件可以基本上不含光散射材料；以及包含非發射材料或發射材料的其中任一之光散射元件，其中光散射元件具有約2.5vol.%至約60vol.%(體積百分比)的體積空隙。在一些實施例中，光散射元件對發射元件的厚度比大於約1：2。在一些實施例中，光 散射元件對發射元件的厚度比小於約1：2。在一些實施例中，光散射元件對發射元件的厚度比為約0.1至約0.5、從約0.2至約0.3、約0.24或約0.29，或在任何這些值之間所界定或在任何這些值之間之任何比。在一些實施例中，發射元件及光散射元件具有基本上相同的折射率。在一些實施例中，發射元件及光散射元件包含相同的材料。在一些實施例中，光散射元件包含實質上大差異折射率的材料。在一些實施例中，第一發射元件小於約200μm厚。在一些實施例中，主體材料包含石榴石主體材料。在一些實施例中，所述石榴石主體材料包含Y3Al5O12、Lu3Al5O12、Ca3Sc2Si3O12、(Y,Tb)3Al5O12及(Lu,Y,Gd)3(Al,Ga)5O12、Lu2CaSi3Mg2O12、Lu2CaAl4SiO12。在一些實施例中，石榴石主體材料可以是YAG。在一些實施例中，發射客體材料可以是Ce、Mn、Nd、Er、Eu、Cr、Yb、Sm、Tb、Gd及Pr。在一些實施例中，發射客體材料可以是Ce。
在一些實施例中，描述一種半導體發光裝置，其包含：提供一發射輻射的發光源；及上述的發光元件，其中所述發光元件被定位成接收來自發光源所發射的輻射。
在一些實施例中，描述一種製備陶瓷光萃取元件的方法，其包含：提供一個實質上不含光散射材料之發射元件；並提供界定2.5vol.%至約60vol.%的空隙在其中的光散射元件，光散射元件係少於發射元件的一半厚。在一些實施例中，該方法包含同時燒結發射元件及光散射元件。在一些實施例中，提供了光散射元件，其包含從包含陶瓷前體材料及空隙產生材料之漿料形成光散射元件，其中空隙產生材料包含漿料的約2.5 vol.%至約60vol.%。在一些實施例中，發射元件及光散射元件係實質上同時燒結。
這些及其他實施例係在下面更詳細地描述。
10‧‧‧發光元件
12‧‧‧發射元件
12a、12b、12c‧‧‧層
14‧‧‧光散射元件
第1A圖是陶瓷光萃取元件的實施例的示意圖。
第1B圖是無光萃取元件之陶瓷元件的實施例的示意圖。
第1C圖是具光萃取元件之陶瓷元件的實施例的示意圖。
第2圖示出實施例1與比較例1的多個裝置的發光效率對顏色位置Ccx的範例曲線圖。
第3A圖至第3B圖敘述包含發射元件及光散射元件的一些實施例的表面的掃描電子顯微照片。
第4圖示出光散射元件及發射元件的一些實施例的橫截面掃描電子顯微照片。
發光元件的實施例可提高裝置的效率。在一個實施例中，發光元件增強來自裝置的光萃取。
在一些實施例中，如第1A圖所示，描述了一種陶瓷波長轉換元件10，其包含含有主體材料及發射客體材料且實質上沒有光散射材料之發射元件12；以及含有非發射材料或發射材料之其中任一之光散射元件14，其中光散射元件係有約2.5%至60%的體積空隙。在一些實施例中，光 散射元件對發射元件的厚度比為至少1：2。在一些實施例中，發射元件具有至少約70%、至少約75%、至少約80%的整體總透明度的透明度。例如，在沒有光散射材料時的YAG發射層透明度可為約86%。在一些實施例中，發射元件可包含複數個發射層。在一些實施例中，光散射元件可包含複數個光散射層。
在一些實施例中，發射元件12包含主體材料。在一些實施例中，主體材料可為螢光體(phosphor)。藉由考量不同種類螢光體的吸收及發射光譜，來選擇用於燒結陶瓷板的發射相的螢光體的種類以達成所需的白點(亦即，色溫)。在一些實施例中，發射元件包含石榴石材料。石榴石可具有A3B5O12的組合物，其中A及B係獨立地選自三價金屬。在一些實施例中，A可以從下列元素中選擇：Y、Lu、Ca、Gd、La、及Tb；B可以從下列元素中選擇：Al、Mg、Si、Ga及In。
在一些實施例中，發射元件12包含石榴石主體材料及發射客體材料。在一些實施例中，發射客體材料係至少為一種稀土金屬。在一些實施例中，稀土金屬係選自由Ce、Nd、Er、Eu、Mn、Cr、Yb、Sm、Tb、Gd、及Pr所組成之群組。在一些實施例中，客體材料至少為Ce。在一些實施例中，客體材料可為Ce及Gd。在一些實施例中，客體材料進一步包含選自Mn、Nd、Er、Eu、Cr、Yb、Sm、Tb、Gd、及Pr的發射材料。可用螢光體的範例包含Y3Al5O12：Ce、Lu3Al5O12、Ca3Sc2Si3O12、Lu2CaSi3Mg2O12、Lu2CaAl4SiO12、(Y,Tb)3Al5O12：Ce、(Lu,Y,Gd)3(Al,Ga)5O12：Ce。在一個實施例中，螢光材料包含由固態反應合成的Y3Al5O12： Ce3+(YAG：Ce)。在一實施例中，螢光材料包含由固態反應合成的Lu3Al5O12：Ce3+(LuAG：Ce)。
在一個實施例中，發射元件12包含莫耳濃度在0.01%至約20.0%的發射客體材料。在另一實施例中，發射元件包含莫耳濃度約0.02%至約2.0%的發射客體材料。在另一實施例中，發射元件包含莫耳濃度為0.05%至約1.0%的發射客體材料。在另一實施例中，發射元件包含0.1%至約0.6%的摻質濃度，包含，但不限於，0.15%或0.50%。在一些實施例中，Ce發射客體濃度可為在0.1%至約0.50%之間，且Gd發射客體濃度可為約2.5%至約50.0%，例如，約10%。在一些實施例中，發射元件係小於約200μm、約500μm、約1000μm、約2500μm、約5000μm、約7500μm、及/或約10000μm厚。在一些實施例中，發射元件包含複數個層，複數個層具有上述值的總厚度。
在一些實施例中，發射元件12可實質上不具散射材料。在一些實施例中，發射元件包含小於約10vol%、小於約7vol%、小於約5vol%、小於約3vol%、小於約1vol%、小於約0.5vol%的光散射材料。
在一些實施例中，發射元件及光散射元件可獨立的為單層及/或多層。在一些實施例中，從發射層發出的光在離開裝置之前會通過光散射層。在一些實施例中，光散射層可在發射元件之上。在一些實施例中，光散射層可設置在發射層之上。在一些實施例中，光散射層可設置於複數個發射層之間。在一些實施例中，光散射層相對於發射層可遠於發光源。在一些實施例中，光散射層相對於發射層可近於發光源。
在一些實施例中，光散射元件14可包含基質材料及低折射率材料。在一些實施例中，基質材料可包含發射材料(例如主體材料及發射客體材料)及/或非發射材料(例如只有主體材料)。在一些實施例中，低折射率材料可具有至少0.3、0.4、0.5、0.75、1.0、1.5，小於光散射元件的基質材料及/或發射元件材料的折射率。在一些實施例中，低折射率材料可具有小於約1.3、小於約1.2、小於約1.1、及/或小於約1.05的折射率。因此，基質材料的一個範例，例如，YAG的折射率，可為約1.83，且在YAG中所定義的空氣或孔洞的折射率可為約1.00，折射率差值約為0.83。在一些實施例中，光散射基質材料可為前述主體材料的任一個。在一些實施例中，低折射率材料可為，但不限於，二氧化碳、一氧化碳、空氣、氮氣、氬氣、氫氣、氦氣及/或其組合或混合物。在一些實施例中，低折射率材料可為定義於基質材料中的空隙及/或孔洞。在一些實施例中，空隙係藉由在脫脂(debinding)及/或燒結期間自移除聚合物珠粒(polymeric beads)而得。
在一些實施例中，光散射元件14可包含定義空隙在其中的基質材料。在一些實施例中，空隙可為在基質材料中定義的孔洞。在一些實施例中，基質定義了佔總體積至少或大於約10%、約11%、約12%、約13%、約14%及/或約15%的空隙。在一些實施例中，光散射元件係介於約5%、約7%、約10%、約11%至約15%、約17%、約20%及或前述下限值及上限值的任何組合。在一些實施例中，光散射元件係介於約2.5%、約5%、約7%、約10%至約20%、至約30%、至約50%、至約60%及/或前述空隙體積百分比的下限值及上限值的任何組合。
在一些實施例中，光散射層係介於約5nm、約10nm、約500nm、約1μm、約5μm、約10μm至約30μm、約50μm、約100μm、約250μm的厚度之間，及/或前述下限值及上限值的任何組合。
在一些實施例中，發射元件12及光散射元件14可以包含具有實質上相同折射率的材料。在一些實施例中，發射元件12及光散射元件14包含具有折射率相互至少差異於0.001、0.01、0.025、0.05、0.1、0.3、0.4、0.5、0.75、1.0內的材料。
在一些實施例中，發射元件及光散射元件包含至少50%、至少60%、至少70%、至少80%、至少90%相同的材料。在一些實施例中，發射元件及光散射元件包含實質上相同的材料。在一些實施例中，發射元件及光散射元件包含實質上相同的主體材料。在一些實施例中，發射元件及光散射元件包含相同主體材料的多個相。在一些實施例中，相同的主體材料可以是Y3Al5O12(YAG)。在一些實施例中，相同的主體材料可以是Lu3Al5O12(LuAG)。在一些實施例中，多個相可為Y3Al5O12、Lu3Al5O12、Y2O3、Al2O3、YAlO3(釔鋁鈣鈦礦(Yttrium Aluminum Perovskite或YAP))及Y4Al12O9(釔鋁單斜晶(Yttrium Aluminum Monoclinic或YAM)，或任何其組合或混合物。
在一些實施例中，發射元件及光散射元件包含以與發射元件的石榴石材料以實質上相同方式燒結的材料。在一些實施例中，石榴石主體材料選自：Y3Al5O12、Lu3Al5O12、Ca3Sc2Si3O12、(Y,Tb)3Al5O12及(Lu,Y,Gd)3(Al,Ga)5O12、Lu2CaSi3Mg2O12、Lu2CaAl4SiO12。在一些實施例中，發射客體材料至少包含Ce。在一些實施例中，發光元件進一步包含 選自由Mn、Nd、Er、Eu、Cr、Yb、Sm、Tb、Gd及Pr所組成的群組之發射客體材料。
在一些實施例中，光散射元件比發射元件的厚度比可為至少約1比約2(光散射元件大約為發射元件的厚度的50%)，至少約1比約3(光散射元件的厚度大約為發射元件的厚度的33%)，至少約1比約4(約25%的厚度)，至少約1比約5(約20%的厚度)，至少1比約6(約16%的厚度)，至少1比約7(約14%的厚度)，至少1比約8(約12.5%的厚度)，至少約1比約10(約10%的厚度)，至少約1比約15(約7%的厚度)，至少約1比約20(約5%的厚度)，至少約1比約30(約3%的厚度)，至少約1比約40(約2.5%的厚度)，至少約1比約50(約2%的厚度)，至少約1比約100(約1%的厚度)，至少約1比約250(約0.4%的厚度)，至少約1比約500(約0.2%的厚度)，至少約1比約1000(約0.1%的厚度)，及/或至少約1比約10000(約0.01%的厚度)。
在一些實施例中，提供了一種半導體發光裝置，其包含提供發光輻射之發光源；及本文中先前描述的發光元件，其中發光元件被設置成從發光源接收輻射。在一個實施例中，白色LED可包含安裝在基座上之傳統基底LED、在基底LED上之燒結陶瓷板、以及覆蓋整個裝置之密封樹脂。適合的半導體照明裝置在2012年5月1日公告的美國專利第8,169,136號及於2012年8月30日公開的美國專利申請公開號第2012/0218,736號(申請號13/402668，於2012年2月22日申請)中有描述，並且藉由引用的方式整體併入本文。在一些實施例中，發光源可以是藍色LED或藍色發光LED。從藍色LED發出的藍色光的一部分被發光元件10所吸收，發光元件10包含發射元件12及光散射元件14，且接著經燒結的發光元件發出具有不同波長 的光，例如黃色光。藍色光的其他部分將通過藍色LED發出而不會被經燒結的發光元件10吸收。因此，藍色光或黃色光均從LED發出，且人眼察覺其合成光或混合光為白色光。藍色LED典型地藉由使用基於單晶半導體材料的AlInGaN來形成，並且在被安裝於基座時被電性連接。藍色LED可為能夠發出具峰值波長約440nm至約470nm的藍色光。在一些實施例中，發光源可以是紫羅蘭色(violet)或紫紅色(purple)LED或紫羅蘭色或紫紅色發光的LED。紫羅蘭色或紫紅色發光的LED能夠發出具有峰值波長約400或410nm至約440nm的紫羅蘭色光或紫紅色光。在一些實施例中，基底LED也可以是紫外光(UV)LED，其發射具有峰值波長約350nm至約400或410nm的光。在一些實施例中，包含螢光材料之半透明燒結的陶瓷板發光元件能夠吸收來自藍色LED的藍色光並發射黃色光，並且被放置或設置在藍色LED上以接收從發光源發出的輻射。
經燒結的陶瓷發光元件10可以用密封樹脂、特定黏合劑或機械固定器放置及/或固定在藍色LED上。密封樹脂及黏合劑可以包含任何矽酮、環氧樹脂、低熔點玻璃、透明黏合劑或其它材料。在以UV光LED取代藍色LED的實施例中，具有對從LED發出的UV光之波長範圍之光吸收性的環氧樹脂或其他材料可能會劣化。此外，如果LED在非常高溫的工作條件下驅動，如粉末LED，則LED靠近表面處可能會變熱，且黏合劑也可能劣化。因此，可優先採用耐熱及耐UV光材料，像是矽酮及低熔點玻璃。
顆粒尺寸調整
在某些情況下，用於帶式澆鑄的原料顆粒是奈米尺度的。為了避免溶劑蒸發期間的毛細力造成鑄帶破裂，Al2O3、Y2O3、Lu2O3及Gd2O3 的顆粒尺寸需要在適當的範圍內。Al2O3、Y2O3及Gd2O3的顆粒尺寸係藉由在真空、O2、H2、H2/N2及空氣中，在800℃至1800℃的溫度範圍內預退火顆粒來調整，較佳的是在1000℃至1600℃的範圍內，更佳的，是在1100℃至1400℃的範圍內。經退火的顆粒具有在0.5至20m2/g的範圍內的BET表面積，較佳的是1-10m2/g的範圍，更佳的為2至6m2/g的範圍。
漿料製作
本文描述的是一種製備用於藉由帶式澆鑄製造釔鋁石榴石(YAG)及鑥鋁石榴石(LuAG)生片的水性漿料的方法。Al2O3、Y2O3、Lu2O3及Gd2O3的顆粒與分散劑、燒結助劑(如果需要的話)及超純水(Milli-Q水)混合，隨後，通過機械球磨進行混合0.5至100小時，較佳為6至48小時，更佳為12至24小時。這種經機械球磨的漿料係與聚合物黏合劑混合，例如但不限於：丙烯酸類聚合物(acrylic polymers)、塑化劑，例如但不限於：2-氨基-2-甲基-1-丙醇(2-amino-2-methyl-1-propanol)及聚乙二醇(polyethylene glycol,PEG)。PEG的平均分子量較佳為在100至50000的範圍內，更佳在400至15000的範圍內，例如，10,000。
混合以機械球磨0.5至100小時，較佳為6至48小時，更佳為12至24小時。在一個實施例中，組成機械球磨的材料與主體材料不同，例如，如果主體材料是YAG，則球材料可包含ZrO2。漿料通過過濾器以分離球及漿料。漿料的黏度被調整為在10至5000厘泊(centipoise,cP)的範圍內，較佳在50至4000厘泊(cP)的範圍內，更佳的，為200至3000厘泊(cP)之範圍。
在一些實施例中，有機材料，例如，期望材料的一般球形珠粒，可提供用於前驅物基質之混合物。在一些實施例中，珠粒可以是聚合物珠粒。在一些實施例中，珠粒可以是交聯聚(甲基丙烯酸甲酯)(cross-linked poly(methyl methacrylate))。在一些實施例中，珠粒可以是MA1006(日本觸媒(Nippon Shokubai))及/或SSX106及/或SSX108(積水化學(SekiSui Chemical))。在一些實施例中，珠粒直徑實質上全部低於15μm。在一些實施例中，平均珠粒直徑可介於1μm、2μm、3μm、4μm、5μm及10μm、12.5μm、及15μm及/或前述的下限值及上限值的任意組合。在一些實施例中，珠粒可以是SSX106的珠粒。在一些實施例中，所添加的聚合物珠粒的量，例如平均直徑約6μm之珠粒，可以約為10vol%至約80vol%，約20vol%至約50vol%，例如在脫脂期間移除了所有的聚合物成份之後，而不考慮高溫下可能的收縮，為約40vol%。
帶式澆鑄
下文中描述的是一種帶式澆鑄的方法。帶有適當黏度的漿料係以具逗號刮刀的自動化鑄造機來澆鑄在離型基板上，例如矽酮塗佈Mylar®(聚對苯二甲酸乙二酯(Polyethelene tetraphthalate))基板，其中逗號刮刀具有可調整間隙。鑄帶的厚度可以用逗號刮刀間隙、漿料黏度及鑄造速度進行調整。鑄帶在基板加熱時以50℃至80℃進行乾燥。具有不同厚度的生片是在鑄帶中的水蒸發後得到。逗號刮刀間隙可以在30至1200微米的範圍內變化，較佳的是在50至800微米的範圍內變化，更佳的是在80至600微米的範圍內變化。鑄造速度較佳為在約0.05至約1.50[m/min]的範圍 內，較佳在0.10至約1.00m/min的範圍內，更佳在0.15至約0.50m/min的範圍內。以這種方式，生片的厚度可在20至400微米的範圍內調整。
層疊
下文中所描述的是一種藉由層疊來製造發射生片及光散射生片複合物的方法。包含發射及光散射材料的鑄帶被切割成所需的形狀及尺寸，然後藉由堆疊單一生片在一起而組裝。堆疊的生片的總數可以是在2至100的範圍內，這取決於在發射元件中單一生片的厚度及活化劑濃度。具發射元件設置在非發射元件的最上面、最下面或之間的鑄帶的堆疊係放置在由金屬製成之金屬基板上，例如，由陽極化的鋁板等所製成之金屬基板上。在金屬基板上堆疊的鑄帶是在室溫下真空袋裝的(vacuum-bagged)。然後，在1到100MPa的範圍內的均壓下，較佳為30至50MPa的均壓下，以高於聚合物黏合劑材料的玻璃化轉變溫度(Tg)在水中壓縮(compressed)。壓力及熱量以1至180分鐘持續施加於生片堆疊，較佳的，10分鐘及20分鐘之間，然後釋放壓力。
燒製
下文中所描述的是一種同時向發射元件及非發射元件施加熱處理的方法，適用於將元件同時燒結成單一陶瓷波長轉換元件。在一些實施例中，發射元件及光散射元件包含與上文中所描述的石榴石材料以實質上相同方式燒結的材料。同時將層疊的生片燒結成緻密的陶瓷板的方法將在下文中描述。首先，將層疊的生片以所需的順序設置，例如，至少一個光散射層設置在至少第一及/或第二發射層之上方、上面、下方及/或之間，生片被夾在由Al2O3製成的覆蓋板之間，但不限於Al2O3，其具有40% 的孔隙率來降低脫脂、燒結期間生片的翹曲、撓曲及彎曲。複數個生片在多孔Al2O3覆蓋板之間交替堆疊。生片在空氣中脫脂以分解有機成份如黏合劑、塑化劑，在300℃至800℃的範圍內，較佳的，在500℃至700℃的範圍內，更佳的，在600℃以0.01至10℃/min，較佳的以0.05℃至5.0℃/min，更佳的以0.1℃至4.0℃/min的速率，且維持30至300min，上述條件取決於層疊生片的厚度。
接著無黏合劑的坯板經受素瓷燒成(Bisk-fired)到800至1500℃的範圍的溫度，較佳為900至1400℃，更佳為1200℃，以0.01至10℃/分鐘的速率，較佳為0.05至5.0℃/分鐘，更佳0.1至4.0℃/分鐘，並保持30至300分鐘，這取決於層疊生片的厚度。
在脫脂及素瓷燒成後，無黏合劑的坯板在真空、H2/N2、H2、Ar/H2中進行燒結，在範圍從1200℃至1900℃的溫度下，較佳的從1500℃至1880℃，更佳的從1600到1870℃，例如，以1800℃或1845℃持續1小時至100小時，較佳為2至36小時。燒結造成基質陶瓷的晶粒成長超出生片之間的先前界面(the former interface)。生片之間的先前界面沒有折射率的不匹配，因此造成光散射。除了氣壓的切換(atmosphere switching)以外，脫脂及燒結可單獨進行或在同一步驟中進行。在降低氣壓下燒結的層疊生片通常是褐色或深褐色的顏色，這是由於在燒結期間形成如氧空位的缺陷。為使得陶瓷板高透過率在可見光波長範圍內，通常需要於空氣或氧氣環境下再氧化。進行再氧化於1000℃至1500℃的溫度範圍內，以加熱速率1至20℃/分鐘進行30至300分鐘，較佳為以5℃/分鐘於1400℃下執行2小時。在30μm及60μm澆鑄的層可在此過程期間分別收縮至約23μm及46μm。
螢光陶瓷的總透光率的測量方法
藉由高靈敏度的多通道光檢測器(multi channel photo detector)(MCPD7000，大塚電子公司(Otsuka Electronics,Inc))測量所得到之陶瓷板的總透光率。首先，沒有任何樣品的空氣係以來自鹵素燈源(150W，大塚電子MC2563)的連續光譜光來照射，以得到基準透射數據。接著，放置螢光陶瓷板並進行照射。每個樣品的透射光譜藉由光檢測器(MCPD)取得。波長800nm的光的透射率係用於作為所得陶瓷的透光度之定量測量。
對具螢光陶瓷板的白光LED的效率之計算方法
白光LED的效率可以基於從LED芯片供給的輻射進行計算。因此，該效率是由以下方程式進行計算，同時測量具螢光陶瓷於LED的頂部的白光以及不具螢光體的LED之藍光：
其中ΦV是由藍色LED及LED的頂部的螢光板所組成的白色LED的光通量，其單位為流明(lm)，且Φ e-Blue 是藍色LED的輻射，單位為W。Φ v 及Φ e-Blue 可以計算如下：
其中λ是光的波長，單位為nm，P White (λ)是白光基於波長之強度(wavelength-depending intensity)，單位為W/nm，V(λ)是發光度曲線，且P Blue (λ)是藍色LED基於波長的強度，單位為W/nm。
範例
本文中所描述的發光元件的實施例已揭示改善了發光裝置的效率。雖然不希望受到理論的限制，據信，折射率的不一致可增加從裝置萃取的光。這些及其他好處通過以下實施例進一步示出，其意在說明本揭露的實施例，而非意在以任何方式限制範疇或基本原則。
範例1
發射層漿料製備
水性漿料以表1中所示的配方製備。為了製備發射生片，例如，EX1，生成0.25%的Ce摻雜及10%的Gd摻雜的透明YAG螢光片，具有2.75 +/- 0.25m2/g BET表面積的42.60g之Y2O3顆粒，具有2.00+/- 0.25m2/g的BET表面積的7.62g之Gd2O3顆粒，具有5.58+/-0.11m2/g的BET表面積的35.72g之Al2O3顆粒，具有5.41+/-0.10m2/g的BET表面積的180.9mg之CeO2顆粒，13.50克的水性丙烯酸類聚合物(聚合物創新公司(Polymer Innovations)，維斯塔(Vista)，加利福尼亞州，美國)溶液，其固體含量為35wt%，係作為用於最終生片的聚合物黏合劑的主要成份，0.16g的2,4,7,9-四甲基-5-癸炔-4,7-二醇的乙氧基化物(2,4,7,9-tetramethyl-5-decyne-4,7-diol ethoxylate)係作為用於水性漿料的消泡劑，1.56g的2-氨基-2-甲基-1-丙醇(2-amino-2-methyl-1 propanol)係作為塑化劑，且30.00g的超純水(milli-Q水)被加入到8盎司(oz)(0.23升(l))的聚丙烯(polypropylene,PP)厚壁罐中，其內徑為80毫米(mm)(大道塑膠公司(Parkway Plastics Inc.)，皮斯卡塔韋(Piscataway)，新澤西州(NJ)，美國)，以用於製備水性漿料。Y2O3及Gd2O3顆粒已分別以1400℃及1200℃在空氣 中進行煅燒，以在此漿料製備以前得到所需的表面積。接著，380g的5-10mm直徑的ZrO2研磨介質被加入PP罐中。在球磨的最初16小時後，額外的18.68g的相同水性丙烯酸聚合物溶液被加入到在PP罐中的陶瓷顆粒之研磨溶液，直至最終的漿料中包含了60vol%的陶瓷顆粒。如表1所示，除了各材料的改變，另外的漿料製劑可以類似的方式製備，。
耦出層漿料製備
為了分別製備出耦出生片生成用於增強光耦出之10%的Gd摻雜的光散射的YAG螢光層(表2中的OC層A)，32.85克的Y2O3顆粒、5.86 克的Gd2O3顆粒、27.46克的Al2O3顆粒、10.80克的水性丙烯酸聚合物溶液，其中固體含量為35wt%，係作為用於最終生片的聚合物黏合劑的主要成份，0.12克的2,4,7,9-四甲基-5-癸炔-4,7-二醇乙氧基化物(2,4,7,9-tetramethyl-5-decyne-4,7-diol ethoxylate)係作為用於水性漿料的消泡劑，1.20克的2-氨基-2-甲基-1-丙醇(2-amino-2-methyl-1 propanol)係作為塑化劑，2.39克的聚乙二醇水溶液，其中固體含量為50wt%，且其中PEG的分子量是約10000，以及28.80克milli-Q水加入到8盎司(0.23L)PP罐，其中內徑為80mm(大道塑膠公司，皮斯卡塔韋，新澤西州)，以用於製備水性漿料，如表2所示。所有無機粉末的BET表面面積保持與用於製備發射層的漿料相同。接著，5~10mm直徑的ZrO2研磨介質380g加入到PP罐中。進行球磨的最初16小時後，額外相同的10.52克水性丙烯酸聚合物溶液以及11.40克的聚合物珠粒被加入至PP罐中的陶瓷粒子的研磨溶液中，其中聚合物珠粒係由交聯聚(甲基丙烯酸甲酯)(poly(methyl methacrylate))製成，且珠粒直徑為6μm(日本觸媒，日本)。所添加的聚合物珠粒在脫脂期間移除所有的聚合物成份後在不考慮高溫下可能的收縮下為40vol%。在加入聚合物珠粒之後，再額外進行4小時的二次球磨。在脫脂及燒結後，6微米珠粒的位置變成孔洞，且所得的多孔結構導致了增強的光耦出。於其他範例以類似的方式製備其他漿料，差異在於如表4所述改變各別的材料。相同組合物的重複範例由接在範例數字後方的小寫字母來表示，例如，1a、1b等。
表2
層疊壓成體(鑄造/層疊)
當整個球磨製程完成後，所得的漿料，例如，如上述製備的發射及耦出生片漿料，係通過具0.05毫米孔徑的注射器輔助金屬篩網過濾器過濾，以移除聚集的陶瓷顆粒。所得漿料的黏度在300cP至6000cP的範圍內。所有的漿料接著使用自動卷對卷帶連鑄機(automated roll-to-roll tape caster)(漢城系統公司(Hansung Systems Inc.)，韓國)被澆鑄在75μm厚的矽酮塗覆的聚對苯二甲酸乙二酯(polyethylene terephthalate)的聚脂樹脂(Mylar)基板膜(漢城系統公司，韓國)，自動卷對卷帶連鑄機附接有逗號刮刀，以約200mm/分鐘的鑄造速率澆鑄。根據所期望的生片厚度調整薄膜塗佈器的刀片間隙。以0.25%的Ce摻雜及10%的Gd摻雜(發射層)之發射層、以及以具40vol%的聚合物珠粒及10%的Gd摻雜而無Ce摻雜(耦出層)的各別生片厚度分別如表1所示分別約為52μm厚，及如表2所示30微米厚。鑄帶在50-80℃下各以1.5m的長度在兩個不同的熱區中乾燥，以最終獲得YAG陶瓷生片。
使用剃刀刀片將乾燥的生片切成為約90mm×90mm。製備兩種不同的層疊體，以透過比較兩個樣品，觀察增加了用於強化光耦出的光散射層的效果，兩個樣品中，一個具有OC層，另一個則沒有。在範例1中 的樣品係由三層52μm厚的0.25%的Ce摻雜發射層組成。其他樣品都以類似的方式製成，不同在於30微米厚的光散射層(如示於表1及2中的OC層A)係設置在三層52微米厚的0.25%的Ce摻雜的發射層的頂層上。額外的層疊體以類似的方式製備，不同在於層的數量、厚度及順序等上改變，如表1中所示。所有這些層疊體在陽極氧化鋁板上組裝，且此組裝體係在均壓壓縮之前真空袋裝。使用ILS-66均壓層疊機(基口設備(Keko Equipment)，斯洛文尼亞)在42MPa，85℃下運用冷均壓(CIP)10分鐘將此組裝體層疊。其結果是，獲得約145微米(不具OC層)~175微米(具OC層)厚的生片層疊。接著將生片層疊採用具25W CO2雷射的VLS2.30雷射雕刻切割系統(通用雷射系統)以雷射切割成43mm×43mm立方型，以用於後續的素瓷燒成。
脫脂劑
作為下一個步驟，將聚合物黏合劑從層疊壓成體移除。層疊壓成體夾在具40%的標稱孔隙度之Al2O3多孔蓋板之間，以避免在脫脂期間的層疊壓成體的翹曲、撓曲及彎曲。複數個生片層疊壓成體被交替的堆疊在Al2O3多孔蓋板(美國電子科學實驗室有限公司(ESL ElectroScience)，普魯士王，賓夕法尼亞州)之間。層疊壓成體使用ST-1700C-445的箱式爐(聖佐科技公司(SentroTech)，布瑞亞，俄亥俄州)在空氣中加熱約2小時到約1200℃，以用於脫脂及素瓷燒成。加熱及冷卻速率分別為<0.7℃/分鐘及<4.0℃/分鐘。脫脂/素瓷燒成空白樣品在1800℃下充分燒結10小時，如表1所示，使用高溫爐在N2/3%H2氣體2~5psig的氣壓下進行，其中高溫爐的加熱元件係由鎢製成，且其與機械及擴散泵一同裝載。在爐腔中，坯板交替地夾在50毫米×50毫米方形的鎢網格(約60×60網格密度)之間。經燒結的 不同陶瓷的透明度(總透光率，Tt%)係藉由座落多個樣品在腔體中不同位置而由於燒結期間於鎢爐腔內部的非均勻的溫度分佈來獲得。
此最終的燒結製程的加熱速率為約16.7℃/分(~400℃)、8.0℃/分(400-1000℃)、2.5℃/分(1000℃~1400℃)、1.7℃/分(1400℃~1500℃)、及0.8℃/分(1500℃~1800℃)，而冷卻速度為8.0℃/分，以在燒結期間盡量減少碎裂。
在N2/3%H2氣體氣壓下燒結所得的YAG陶瓷通常是淺棕色或深棕色的，此為燒結期間所引起的氧氣非化學計量的緣故。再氧化係在1400℃，低真空壓力(約20Torr)，<4.0℃/分的加熱及冷卻速率下，使用GSL-1700X-80桌上型單段式管式爐(bench-top single zone tube furnace)(MTI公司)進行約2小時。其結果是燒結及再氧化結束後，獲得0.25%Ce摻雜及10%的Gd摻雜的具有及不具有光散射層(OC層A)的YAG陶瓷。所得到的螢光陶瓷板的厚度在120微米(不具有OC層A)~145微米(具有OC層A)厚的範圍內。在沒有光散射層下燒結元件之後具元件包含約40微米厚的發射層的複數個層(3)(見12a、12b、12c)，參照第1B圖，且具包含約40μm厚的發射層之複數個層(3)(12a、12b、12c)與設置於其上的約23微米厚的光散射層14之光散射層的元件(第1C圖)。複數個發射層(3)可以被佈置在耦出層14及光源/LED(未示出)之間，換句話說，耦出層14可高於或在發射層的頂部。其他實施例係如本文所述進行層疊及燒結，不同在於耦出層的類型、層疊順序、燒結溫度、燒結時間等有所變化，如表3中所列。燒結耦出層(OC-A到OC-I)[1]的燒結條件、組成及特性是變化的，如在表4中所闡述。
兩個樣品的總透光率(Tt%)係以大塚電子(Otsuka Electronics)MCPD7000多通道光電探測器系統(大阪，日本)進行。首先，空氣在沒有任何樣品時，以具連續光譜的鹵素燈源(150瓦，大塚電子MC2563)照射，以得到基準透射率數據。接著，螢光陶瓷板被放置並照射。特別是具有光散射層的樣品，由於測得的Tt%係取決於入射光的方向，Tt%係在入射光入射至正常的陶瓷表面或光散射面的其中任一面來測量。每個 樣品的透射光譜係由光電檢測器(MCPD)取得。在波長800nm的光的透射率作為所獲得的陶瓷的透明度的定量測量。
在藍色LED上方由螢光陶瓷組成的白色LED的功效同樣以大塚電子MCPD 9800多通道光電探測器系統(大阪，日本)來進行，其與直徑為300mm的整合圓球(integrate sphere)連接(伽瑪科學公司(Gamma Scientific)，聖地牙哥，加州)。首先，其藍光峰值位置為450nm的藍色LED以100mA的固定電流照射，並紀錄光強度。接著，切割為1.03×1.03mm之螢光陶瓷係放置在相同的藍色LED的頂部，並紀錄白光強度。特別是當具有光散射層的螢光陶瓷被放置在藍色LED上方時，被放置作為發射層的此陶瓷貼附於LED的表面；陶瓷以光散射層(OC層)朝上的方式放置。在色位(color position)Ccx=0.30下的功效係以將下列方程式套入所測量的實驗數據來計算。
y=a x
其中x是所測量的具螢光陶瓷之LED裝置的色度(Ccx)，y是功效(流明/瓦)(lm/W)，且a是取決於不同樣品的常數。功效需要與在色位Ccx=0.30下的此外推功效(extrapolated efficacy)比較，由於功效的絕對值一般會隨著色位增加。藉由具有相同功效的陶瓷樣品，更藍的LED裝置顯示出較低的功效絕對值與較低的Ccx值，而較黃的LED裝置顯示出較高的功效絕對值與較高的Ccx值。
第2圖示出所得到的具有不同螢光陶瓷板的白色LED的功效對色位(Ccx)的原始數據。為了比較不論白色LED的色位的功效，上述方程式的最小平方線被套入於第2圖中的數據點，且接著所有下列樣品的功效值 在色位Ccx=0.30下估計。將最小平方線之範例套入於沒有OC層的透明陶瓷樣品，且範例1c示於第2圖中。數據的匯總示於表5。據觀察，以改變Tt%使色位是可調的。所有範例得到的Tt%、功效及色位的數據係匯總於表5中。具有OC層的樣品顯示出比不具OC層的透明樣品更好的功效。功效藉由調整Tt%最大化。
發射層及光散射層兩者的表面形貌通過場發射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)觀察。第3圖示出發射層及光散射OC層兩者的背散射電子(BSE)-SEM顯微鏡照片。這些圖像以10kV的加速電壓使用FEI檢查FFE-SEM(希爾斯伯勒(Hillsboro)，OR)收集。發射層是完全緻密的，如第3(a)圖所示，而在第3(b)圖中光散射層顯示多孔結構。這樣的孔隙率引起的光散射使光能更好的耦出。藉由在第3(b)圖中的圖像分析，發現光散射層的孔隙率為約15vol%。第4圖示出了具有在頂表面上的光散射層的螢光陶瓷板的橫截面的BSE-SEM顯微照片。僅在鄰近第4圖中所示的螢光陶瓷的上表面觀察到多孔結構。
比較例1
範例1b的相同樣品用於本比較例。螢光陶瓷樣品放置附在LED表面上作為光散射OC層；層疊的發射層/耦出陶瓷以發射層朝上放置(從LED發出的光向上傳遞通過發射層，並通過耦出層)。發射層被設置在LED/光源及耦出層之間。實驗數據與最小平方線(the least-squares fit line)示於第2圖。與範例1b相比，當錯誤的陶瓷表面(耦出層設置在光源/LED及發射層之間)為朝上時，功效及色位兩者均下降。結果表明，被設置在光散射OC層及LED/光源之間的發射層增加了功效及色位，同時與當耦出層被設置在LED/光源及發射層之間時相比，從發光螢光陶瓷萃取出更多的光。
範例2
除了針對不同的Ce摻雜製備多個漿料以外，範例2中的樣品製備如範例1。數據匯總顯示於表5中。無論不同的Ce摻雜，據觀察，具有光散射OC層的樣品顯示出比基準透明陶瓷樣品更好的功效及更黃的色位。
比較例2
與範例2c相同的樣品用於本比較例。螢光陶瓷樣品被放置作為光散射OC層，附於LED表面上；陶瓷以發光層朝上(發射層被設置在耦出層及LED/光源之間)放置。與實施例2c相比，當錯誤的陶瓷表面朝上(耦出層設置在發射層及LED/光源之間)時，功效及色位均下降。結果表明，光散射OC層需朝上以達到最大化功效及色位，同時從發光螢光陶瓷萃取更多光。
比較例3
比較例3的樣品製備如範例1，不同在於42.57g的Y2O3粒子、7.62g的Gd2O3顆粒，35.72g的Al2O3顆粒、217.0mg的CeO2、13.50g的水性丙烯酸聚合物溶液作為用於最終生片的聚合物黏合劑的主要成分，0.16g的2,4,7,9-四甲基-5-癸炔-4,7-二醇乙氧基化物作為用於水性漿料的消泡劑，1.56g的2-氨基-2-甲基-1-丙醇作為塑化劑，且30.00g的milli-Q水加入到8oz(0.23L)的PP罐，其內徑為80mm(大道塑膠公司，皮斯卡塔韋，新澤西州)，用於水性漿料製備，以製備0.30%Ce摻雜及10%Gd摻雜的透明YAG螢光板之生片。在本範例中，Ce摻雜從0.25%提高到0.3%，以調整色位。在一般情況下，螢光陶瓷的Ce摻雜及透明度可以調節，以獲得所得到的白色LED的期望色度。三層52微米厚的0.30%Ce摻雜的鑄造生片被層疊於沒有光散射OC層的陽極氧化鋁板上，且此組裝體在進行均壓壓縮之前以 真空袋裝。在脫脂後，將坯板以1825℃燒結20小時。據信，由於較高的燒結溫度及較長的燒結時間，空隙呈現被捕獲進入生長晶粒(掃描電子顯微鏡圖像，未示出)，這可能導致比完全透明的YAG螢光板更低的Tt%。所得數據匯總於表5中。據觀察，色位是在靠近Ccx=0.30之期望色位上。然而，頂部不具光散射OC層的樣品功效低於在上述範例1說明的任何其他樣品。
比較例4
在比較例4中的樣品製備如範例2，不同在於在初始球磨16小時後，將直徑6微米，1.43g的聚合物珠粒加入水性漿料溶液，以獲得具有均勻分佈孔隙的螢光陶瓷，而不是在頂部應用光散射OC層(參照表2及表4)。在本範例中，對於不同色位而言，Ce摻雜量在0.15%及0.25%之間(見表1及表3)。對於每個Ce摻雜量，3層52微米厚的生片層疊在沒有光散射OC層的陽極氧化鋁板上，且此組裝體在均壓壓縮之前進行真空袋裝。於脫脂後，將坯板以1800℃進行燒結5小時。所得數據匯總於表5中。據觀察，在本比較例中，這些在頂部不具有光散射OC層的樣品，顯示出相較上述在類似色位之範例2之略低的功效。
範例3
範例3中的樣品製備如範例2b，不同在於2微米直徑，1.93g的聚合物珠粒在初始球磨16小時後被加入水性漿料溶液，如表1所示。同時另一個水性漿料基於表2中所示漿料配方係製備用於光散射層(OC層B)。接著，直徑4μm，40vol%的聚合物珠粒被用於製備OC層B。在脫脂後，坯板在1800℃燒結20小時。所得數據匯總於表5中。據觀察，具有OC層的樣品 顯示比不具OC層的樣品較黃的色位與更好的功效。其亦指出，具有OC層的樣品的這種較高功效也比上述比較例4b中更好。
範例4
範例4中的樣品製備如範例3，不同在於不同的光散射層(OC層C，見表4)應用到範例4。在此，直徑為4μm，50vol%的聚合物珠粒用於製備OC層C。據觀察，具有OC層C的樣品顯示比不具OC層的樣品更黃的色位及更佳的功效。其亦指出，具有OC層的樣品的這種較高功效也比上述比較例4a & 4b中的樣品更好。
範例5
範例5中的樣品製備如範例4，不同在於將用於發射層的Ce摻雜降低到0.20%，且在燒結條件為1800℃下進行10小時。據觀察，具有OC層C的樣品比不具OC層呈現更黃的色位與更高的功效。其亦指出，具有OC層的樣品的這種較高功效也比上述比較例4b & 4c中所述的樣品更好。
範例6
範例6中的樣品製備如範例4，不同在於使用57.35g的Lu2O3顆粒，17.41g的Gd2O3顆粒，32.75g的Al2O3顆粒，182mg的CeO2，15.00g的用於最終生片的水性丙烯酸聚合物溶液作為聚合黏合劑的主成分，0.14g的2,4,7,9-四甲基-5-癸炔-4,7-二醇的乙氧基化物作為用於水性漿料的消泡劑，1.41g的2-氨基-2-甲基-1-丙醇作為塑化劑，及28.33g的milli-Q水加入到8oz(0.23L)的PP罐，其內徑為80毫米(Parkway Plastics Inc.公司，皮斯卡塔韋，新澤西州)，用於水性漿料製備，以製備生成0.275%的Ce摻雜及25%的Gd摻雜的LuAG螢光板之生片。三層52微米厚的0.275%的Ce摻雜及 25%的Gd摻雜的LuAG生片被層疊在具有及不具有光散射層(OC層A)的陽極氧化鋁板上，且此組裝體在均壓壓縮之前進行真空袋裝。考量到YAG及LuAG的折射率大致相同，且YAG的LuAG的熔點也幾乎相同的事實，由YAG製成的OC層A應用於在本範例中由LuAG製成的發射層。在脫脂後，將坯板在1800℃下燒結20小時。所得數據匯總於表5中。據觀察，具有OC層的樣品顯示出比不具OC層的樣品更黃的色度與更好的功效。
比較例5
比較例5的樣品製備如範例6，不同在於三層52微米厚，0.275%的Ce摻雜及25%的Gd摻雜的LuAG生片層疊在陽極氧化鋁板(沒有光散射OC層)上，以用於CIP按壓。脫脂後，將坯板在1800℃下燒結7小時，得到燒結的LuAG螢光陶瓷的64Tt%。所得數據匯總於表5中。據認為，在本比較例中於頂部不具有光散射OC層的樣品，顯示出比上述範例6在類似色位下具有OC層之樣品較低的功效。
範例7
範例7中的樣品製備如範例2，不同在於將用於發射層的Ce摻雜增加為0.40%。不同的光散射層(OC層D)應用於本範例7。在此，直徑為4μm，30vol%的聚合物珠粒用於製備OC層D。一樣本由二層63微米厚，0.40%的Ce摻雜的發射層，以及另一個由一層30微米厚的光散射層(OC層D)在兩層63微米厚，0.40%的Ce摻雜的發射層的頂部所組成。兩個層疊體在陽極氧化鋁板上組裝，且此組裝體是在均壓壓縮之前以真空袋裝。使用冷均壓(CIP)，在42MPa，80℃下使用ILS-66等均壓層疊機(基口設備，斯洛文尼亞)層疊此組裝體10分鐘。其結果是，獲得約120微米(不具OC層)~ 145微米(具有OC層)厚的生片層疊。燒結條件為1800℃下進行10小時。最終，在燒結及再氧化結束後，得到具有及不具有光散射層的0.40%Ce摻雜及10%Gd摻雜的YAG陶瓷。所得到的螢光陶瓷板的厚度在100~120微米厚的範圍內。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層D的樣品顯示比不具OC層的樣品更黃的色位與更好的功效。其亦指出，具有OC層樣品的這種較高的功效也比上述比較例4a更好。
範例8
範例8中的樣品製備如範例7，不同在將用於發射層的Ce摻雜從0.20%改變到0.35%。光散射層(OC層A)應用於範例8。範例8d的樣品由一層63微米厚，0.20%Ce摻雜發射層及另一層63微米厚，0.25%Ce摻雜的發射層組成，且一層30微米厚的光散射層(OC層A)係附於0.25%的Ce摻雜發射層的頂部。燒結條件為1800℃，保持20小時。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，任何具有OC層A的Ce摻雜的所有樣品顯示比不具OC層的0.35%的Ce摻雜樣品更黃的色位與更好的功效。其亦指出，具有OC層樣品的這種較高的功效也比上述比較例4更好。
比較例6
與範例8c相同的樣品用於本比較例。螢光陶瓷樣品以光散射OC層附於LED表面上放置；陶瓷以發射層向上放置。與範例8c相比，功效及色位在錯誤的陶瓷表面朝上時下降。顯示為光散射OC層需要朝上以使功效及色位最大化，同時從發光螢光陶瓷萃取更多的光。
範例9
範例9中的樣品製備如範例8a，不同之處在於應用不同的光散射層(OC層E)。於此，直徑為8μm，40vol%聚合物珠粒被用於OC層E的 製備。燒結條件為1820℃，保持20小時。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層E的樣品顯示出比不具OC層較黃的色位與更好的功效。
範例10
範例10中的樣品製備如範例8a，不同之處在於應用不同的，以0.20%的Ce摻雜的光散射層(OC層F)。於此，直徑為8μm的40vol%聚合物珠粒被用於OC層F的製備。燒結條件為1820℃，保持20小時。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層F的樣品顯示比不具OC層的樣品更黃的色位與更好的功效。
範例11
範例11中的樣品製備如範例8b，不同的是應用不同的，沒有Gd摻雜的光散射層(OC層G)。於此，直徑為6μm的10vol%的聚合物珠粒被用於OC層G的製備。OC層G的生片為60μm厚。燒結條件為1830℃下進行10小時。OC層G的部分的厚度在燒結結束後變成約46μm。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層G的樣品顯示類似於範例8B及8C中，在類似的色位下類似的功效。
範例12
範例12中的樣品製備如範例8b，不同的是應用不同的，沒有Gd摻雜的光散射層(OC層H)。於此，直徑為6μm的20vol%的聚合物珠粒被用於OC層H的製備。OC層H的生片為60μm厚。燒結條件為1845℃下進行10小時。OC層H的部分的厚度在燒結結束後變成約46μm。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層H的樣品與範例8c及8d在類似色位下顯示類似的功效。
範例13
範例13樣品的製備如範例8，不同在於將Gd摻雜降低至7.5%。應用光散射層(OC層A)。範例13a的樣品係由一層63微米厚，0.40%Ce摻雜的發射層及另一層63μm厚，0.45%Ce摻雜的發射層組成，且一層30微米厚的光散射層(OC層A)附於0.45%Ce摻雜的發射層的頂部。燒結條件為1830℃，保持20小時。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，任何Ce摻雜具OC層A的所有樣品顯示比不具OC層的0.35%的Ce摻雜樣品更黃的色位與更好的功效。
範例14
範例14中的樣品製備如範例13，不同的是燒結條件為1800℃，保持20小時。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層A的樣品顯示比不具OC層的樣品更黃的色位與更好的功效。
範例15
範例15的樣品按範例13製備，不同在於Gd摻雜降低至5.0%，且於水性漿料製備期間加入直徑2μm，8vol%的聚合物珠粒。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，任何Ce摻雜具OC層A的所有樣品顯示比不具OC層的0.35%的Ce摻雜的樣品更黃的色位與更好的功效。
比較例7
與範例15d的相同樣品係用於本比較例7。螢光陶瓷樣品為光散射OC層附於LED表面上的方式放置；陶瓷以發光層向上放置。與範例15d相比，功效及色位在錯誤的陶瓷表面朝上時下降。顯示為光散射OC層需要朝上以將功效及色位最大化，同時從發光螢光陶瓷萃取更多的光。
範例16
範例16中的樣品製備如範例15d，不同之處在於應用不同的，無Gd摻雜的光散射層(OC層G)。於此，直徑為6μm，10vol%的聚合物 珠粒被用於OC層G的製備。OC層G生片為60μm厚。燒結條件為1830℃下進行10小時。OC層G的部分的厚度在燒結結束後變成約46μm。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層G的樣品與範例15d在類似的色位下顯示類似的功效。
範例17
範例17中的樣品製備如範例15d，不同在於應用不同的，沒有Gd摻雜的光散射層(OC層H)。於此，直徑為6μm，20vol%的聚合物珠粒被用於OC層H的製備。OC層H生片為60μm厚。燒結條件為1845℃下進行10小時。OC層H的部分的厚度在燒結結束後變成約46μm。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層H的樣品與範例15d在具有類似色位下顯示類似的功效。
範例18
在範例18的樣品製備如範例1中，不同在於該樣品由一層52μm厚的0.30%的Ce摻雜的發射層及另一層52μm厚的0.40%的Ce摻雜的發射層所組成，且一層30μm厚的光散射層(OC層A)係附於0.40%的Ce摻雜發射層的層的頂部。獲得約95μm(不具OC層)~125μm(不具OC層)厚的生片層疊。燒結條件為1800℃進行10小時。最終，於燒結及再氧化結束後得到具及不具光散射OC層之平均0.35%的Ce摻雜及10%的Gd摻雜的YAG陶瓷。所得到的螢光陶瓷板的厚度是在80~100μm厚的範圍內。所得到的數據匯總示於表5中。據觀察，具有OC層A的樣品顯示比不具OC層的樣品更黃的色位與更好的功效。其亦指出，具有OC層樣品的這種較高的功效也比上述比較例4b & 4c中更好。
比較例8
與範例18的相同樣品在此比較例8中應用。螢光陶瓷樣品在光散射OC層附於LED的表面上的方式放置；陶瓷以發光層朝上的方式放置。與範例18相比，當陶瓷錯誤的表面向上時，功效及色位均降低。顯示為光散射OC層需要朝上以將功效及色位最大化，同時自發光螢光陶瓷萃取更多的光。
範例19
範例19中的樣品係按範例18進行製備，不同的是層疊了以相同Ce摻雜的2層52μm厚的層。在範例中，Ce摻雜的範圍是0.35%~0.40%之範圍。得到的數據的匯總如表5所示。據觀察，具OC層A的樣品與不具OC層的樣品相比，顯示較黃色位且更佳功效。其亦指出，具OC層的樣品之較高功效也比上述比較例4a & 4b更好。
範例20
範例20中的樣品製備如範例19，不同在於範例20中使用不同的具0.20%的Ce摻雜的光散射層(OC層I)。此處，直徑為4μm的40vol%的聚合物珠粒係用於OC層I的製備。得到的數據的匯總如表5所示。據觀察，具OC層I的樣品與不具OC層的樣品相比，顯示較黃的色位及更好的功效。其亦指出，具OC層的樣品之較高功效也比上述比較例4a & 4b更好。
除非另有說明，否則說明書和申請專利範圍中所用的表示組分的量、諸如分子量之類的性質、以及反應條件等的所有數字，在所有情況下都應理解為以詞語「大約」來修飾。因此，除非作出相反說明，否則在以下的說明書和所附的申請專利範圍中所列出的數字參數都是近似值，其可能會根據試圖獲得的理想性質而加以改變。至少，並不試圖對申請專利範圍的範疇之等同原則的應用進行限制，各個數字參數應該至少被詮釋為鑑於所報告的有效數字的數值並通過使用常規四捨五入方法而得到。
除非在本文另有說明或同上下文明顯抵觸，否則描述本發明的上下文中(特別是在以下的申請專利範圍內容中)所使用的術語「一(a)」、「一(an)」及「該(the)」和類似的指代被解釋為包括單數和複數。除非在本文另有說明或與上下文明顯抵觸，否則本文所述的所有方法可以任何合適的順序進行。本文所提供的任何及所有實例或舉例文字(例如「例如」)的使用僅意在用來更好地闡述本發明，而非對任何申請專利範圍之範疇設定限制。說明書中任何文字不應被解釋為表示實施本發明必需的任何不要求保護的元素。
本文揭露的其他元素或實施例的分組不應解釋為限制。各組構件可單獨或與本文所見組別之其他構件或其它元素任意組合來提及或要求保護。應當理解，由於便利及/或專利性的原因，一組的一或多個構件可以被包括進一組中或從該組中刪除。當任何這類包括或刪除發生時，本說明書被認為含有經修改的組別，以滿足附加申請專利範圍中所用的所有馬庫西群組的書面描述。
本文描述了一些實施例，包括發明人已知用於實現本發明的最佳模式。當然，所屬技術領域具有通常知識者在閱讀上述描述後將顯而易見這些實施例的變化。本發明人預期本領域具有通常知識者能適當地採用這類變化，且本發明者意在使得本發明以與本文特定描述不同的方式應用。因此，在適用法律容許下，本申請專利範圍包括申請專利範圍中所述的主體的所有修飾和等價物。另外，除非本文另有說明或與上下文明顯抵觸，在其所有可能變化中，上述元件的任何組合亦被提出。
最後，應理解本文揭露的實施例僅用於闡述本發明的原則。其它可使用的修飾也在本發明的範圍內。因此，通過示例而非限制的方式， 可根據本文的教導利用其它實施例。因此，申請專利範圍並非被限制為如精確地所示和所述的實施例。

Claims (14)

  1. 一種發光元件，其包含：一發射元件，包含一主體材料及一發射客體材料，該發射元件實質上不具一光散射材料；以及一光散射元件，包含一非發射材料或一發射材料之其中任一，其中該光散射元件中體積之一空隙佔有約2.5%至約60%，且該光散射元件對該發射元件之厚度比為小於約1：2；其中該發射元件及該光散射元件具有實質上相同之折射率，且在該發射元件及該光散射元件之間並未顯示一清楚的界面。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中該發射元件及該光散射元件包含實質上相同之材料。
  3. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中該光散射元件包含一低折射率材料。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中該發射元件及該光散射元件係包含與該發射元件之一石榴石材料以實質上相同方式燒結之材料。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中一石榴石主體材料係選自：Y3Al5O12、Lu3Al5O12、Ca3Sc2Si3O12、(Y,Tb)3Al5O12以及(Lu,Y,Gd)3(Al,Ga)5O12、Lu2CaSi3Mg2O12、Lu2CaAl4SiO12。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之發光元件，其中該發射客體材料至少包含Ce。
  7. 如申請專利範圍第6項所述之發光元件，其進一步包含該發射客體材料選自由Mn、Nd、Er、Eu、Cr、Yb、Sm、Tb、Gd及Pr所組成之群組。
  8. 一種半導體發光裝置，其包含：一發光源，係提供發出之一輻射；以及如申請專利範圍第1項至第7項所述之發光元件，其中該發光元件係被設置以接收從該發光源發出之該輻射。
  9. 一種製造如申請專利範圍第1項所述之陶瓷波長轉換元件的方法，該方法包含下列步驟：提供該發射元件，實質上不具該光散射材料；提供該光散射元件，在其中定義2.5%至約60%的該空隙，該光散射元件之厚度小於該發射元件之厚度的三分之一。
  10. 如申請專利範圍第9項所述之方法，其中提供該光散射元件包含由含有一陶瓷前驅體材料及一空隙產生材料之一漿料形成一散射元件，其中該空隙產生材料包含該漿料之約2.5%至約60%。
  11. 如申請專利範圍第9項所述之方法，其中該發射元件及該光散射元件係為實質上同時燒結的。
  12. 如申請專利範圍第9項所述之方法，其中該石榴石主體材料係選自：(Lu,Y,Gd)3(Al,Ga)5O12。
  13. 如申請專利範圍第9項所述之方法，其中該發射客體材料係至少為Ce。
  14. 如申請專利範圍第13項所述之方法，其中該發射客體材料具有 依照原子序約0.05%至約10.0%的濃度。
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