TWI635771B - Thermoelectric material - Google Patents
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Abstract
本發明關於一種熱電材料，其包括一個第一子元件與一個第二子元件，該第一子元件包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑(Charge Generation Material,CGM)、可傳輸正型載子的有機化合物(Hole Transport Material,HTM)以及黏結劑(Binder)。該第二子元件疊合於該第一子元件並包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸負型載子的有機化合物(Electron Transport Material,ETM)以及黏結劑。
Description
本發明主要揭示一種熱電材料，特別是，一種使用可光致生電(photovoltaics)的材料，配合正負電載子選擇性傳導的傳輸摻雜，兩者混合於任一種非導電性或導電性聚合物材料內，可以形成一種具有P型或是N型半導體材料特性，或是同時兼具P、N兩型半導體材料特性的半導體材料，即可經過溫度差，而達成產生電位差或是施加電位差。
過去數十年間，已經有人利用聚合物材料或是有機材料應用於製作電子元件或是光電元件。1977年左右即有共軛聚合物(conjugated polymers)這類的材料被用來製作電子元件，即1977年Heeger、MacDiarmid和白川英樹(Hideki Shirakawa)提出以電化學和化學法摻雜聚乙炔(polyacetylene，簡稱PA)獲得導電聚合物。
聚乙炔由長鏈的碳分子以sp2鍵鏈結而成，由於sp2鍵結的特性，其鍵結除了σ-σ單鍵鍵結之外，還有p-p軌域重疊的π鍵結形成雙鍵，當單鍵-雙鍵交替鍵結時，p軌域上的電子可沿分子主鏈非定域化，形成混成分子軌域的共軛鍵結。隨著聚合度的增加，漸次堆疊成能帶，而能帶間隙(energy bandgap)之Eg值隨共軛程度增加而逐漸降低，最終Eg值約為1.4eV，其他共軛高分子之Eg值則在1.0~3.5eV之間，這正是半導體材料的主要特徵。金屬之Eg值為0eV，而絕
緣體之Eg值則遠大於3.5eV。因為σ電子是無法沿主鏈移動的，而π電子雖較易移動，但也相當定域化(localized)，因此必需再加以摻雜(doping)，亦即移去主鏈上部分電子(氧化)或注入數個電子(還原)，這些電洞或額外電子可以在分子鏈上移動(其能階位於能帶間隙中)，使此高分子成為導電體。而在1990年，英國劍橋大學J.H.Burroughes等人發現聚對苯乙烯(Poly(para phenylene vinylene)，簡稱PPV)亦可被製作為單層有機發光二極體，上述共軛聚合物材料有反式聚乙炔(trans-Polyacetylene，簡稱t-PA)、聚對位苯(Poly para-phenylene，簡稱PPP)與聚對苯乙烯(Poly para-phenylenevinylene，簡稱PPV)等。
由上述可以得知，為了使共軛聚合物導電，必須要做摻雜的動作，即為一種單純材料配合一些少量摻雜物質，改變其載子遷移率、導電能力等，這和半導體經過摻雜後可以經由荷電載子提高導電度類似，進而提升這類物質於電子元件應用的特性。
以溫差生電，或是熱電致冷的熱電式元件的應用來說，目前熱電材料的熱電效率可定義一熱電優值(Thermoelectric figure of merit)ZT來評估：ZT=S2T σ/κ
其中S為熱電勢或稱塞貝克參數(thermoelectric power or Seebeck coefficient)，T為溫度(temperature)，σ為電導率(electrical conductivity)，κ為熱傳導係數(thermal conductivity)。通常來說，增加材料的電導率可以提升熱電優值ZT，提昇材料電導率的方法一般是選用少數載子的摻雜方式來達成，但這類處理卻反而會導致塞貝克參數下滑，電導率與塞貝克參數之間，存在著互相牽制的現象，所以利用這種聚合物導電材料來作為熱電元件，勢必需要經過大量的摻雜實驗，找出兩參數間的最佳比例。
有鑑於上述先前技術的問題無法有效的解決與克服，因此本申請人提出一種使用可溫度差致生電的材料，配合正負電載子選擇性傳導的傳輸摻雜，兩者混合於任一種非導電性或導電性聚合物材料內，可以形成一種具有P型或是N型半導體材料特性，或是PN兩型同時兼具的半導體材料，即可經過溫度差，而達成產生電壓或是施加電壓，因此提出本專利申請，以解決前述問題點。
本發明所欲解決之技術問題係在於：以有機材料形成導電元件。
為此，本發明所提供的一種熱電材料，其包括一個第一子元件與一個第二子元件，該第一子元件包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸正型載子的有機化合物以及黏結劑。該第二子元件疊合於該第一子元件並包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸負型載子的有機化合物以及黏結劑。
其他目的、優點和本發明的新穎特性將從以下詳細的描述與相關的附圖更加顯明。
A‧‧‧第一子元件
B‧‧‧第二子元件
C‧‧‧金屬導線
D‧‧‧耐熱貼片
圖1：為本發明熱電材料的實施例示意圖。
圖2：為圖1的立體分解圖。
圖3：為圖1中熱電材料的實驗數據表格。
有關本發明所採用之技術、手段及其功效，茲舉一較佳實施例並配合圖式詳述如後，此僅供說明之用，在專利申請上並不受此種結構之限制。
請參照圖1與圖2，為本發明熱電材料的實施例示意圖與分解圖。本發明熱電材料包括有一個第一子元件A與一個第二子元件B，該第一子元件A與該第二子元件B互相疊合。
該第一子元件A包含有三個主成分，第一為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑，第二為可傳輸正型載子的有機化合物，以及黏結劑。
該第二子元件B包含有三個主成分，第一為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑，第二為可傳輸負型載子的有機化合物以及黏結劑。
該第一子元件A與該第二子元件B的各個主成分可以均勻分散或溶解在有機溶劑或水裡。
上述可傳輸正型載子的有機化合物可以為下述任一種或一種以上混合：(1)至少含一個氮原子，其可列舉如腙類化合物(Hydrozone)、三苯胺類化合物(Triphenylamine)以及苯二胺類化合物；(2)至少含一個非苯環上雙鍵，如二苯乙烯類化合物(Stilbene)、丁二烯類化合物(Butadiene)；此等化合物可單獨或二種以上組合使用。
上述可傳輸負型載子的有機化合物，其可以為下述任一種或一種以上混合：(1)含有羰基化合物，如雙羰基類化合物(Diphenylquinone)、菲醌衍生物(Phenanthrenequinone)；(2)含碸基類化合物；(3)雜環類化合物，如吡唑烷類化合物(Pyrazolidine)、噻吩類化合物(Thiophene)；此等化合物可單獨或二種以上組合使用。
上述有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可列舉如酞菁(phthalocyanine)、無金屬酞菁系、双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料等，這些有機或有機金屬顏料或染料可以單獨使用，也可以合併兩種以上使用。
上述黏結劑可列舉如：(1)熱塑型樹酯：如苯乙烯系聚合物、苯乙烯-丁二烯共聚物、苯乙烯-丙烯腈共聚物、苯乙烯-馬來酸共聚物、丙烯酸系聚合物、苯乙烯-丙烯酸系共聚物、聚乙烯、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、氯化聚乙烯、聚氯乙烯、聚丙烯、氯乙烯-乙酸乙烯酯共聚物、聚酯、醇酸樹脂、酮樹脂、聚酰胺、聚氨酯、聚碳酸酯、聚芳酯、聚碸、邻苯二甲酸二烯丙基酯樹脂、聚乙烯醇缩丁醛樹脂和聚醚樹脂等熱塑性樹脂；(2)交聯性熱固型樹脂：如矽酮樹脂、環氧樹脂、酚醛樹脂、脲樹脂、三聚氰胺樹脂和其他交聯性熱固性樹脂；(3)光固化型樹脂：如環氧丙烯酸酯和聚氨酯-丙烯酸酯等光固化性樹脂；以上樹酯可以任一種或兩種以上混合使用。
上述的溶劑可列舉例如：(1)醇類：如甲醇、乙醇等；(2)含至少含四個碳之烷類：如正己烷、環己烷；(3)芳香族類：如甲苯、二甲苯；(4)鹵代烴類：如二氯甲烷、二氯乙烷、氯苯；(5)醚類：如四氫呋喃、乙二醇二甲醚；(6)酮類：如丙酮、丁酮；(7)酯類：如乙酸乙酯、乙酸丁酯；(8)含氮原子溶劑：如二甲基甲醛、二甲基甲酰胺；(9)含硫原子溶劑：如二甲亞碸；(10)水；以上溶劑可任一種或合併兩種以上使用。
該第一子元件A與該第二子元件B的各個主成分以溶劑溶解或分散。有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑重量：可傳輸正型載子的有機化合物重量=1：99~99：1，最佳為60/40~40/60。有機或有機金屬顏料或染料之
電荷產生劑重量：可傳輸負型載子的有機化合物重量=1：99~99：1，最佳為60：40~40：60。黏結劑重量：(有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑重量+可傳輸正型載子的有機化合物重量)=1：99~99：1，最佳為60：40~40：60。
第一、第二子元件A、B的電荷傳導層的膜厚，範圍0.01~3000μm，一般為1~500μm，以20~100μm最佳。
本發明熱電材料的製造方法包括有以下步驟：準備原料：首先，準備兩種液態塗料，分別是一種P型電洞傳遞型半導體塗料、一種N型電子傳遞型半導體塗料，以上兩種塗料包含至少3種主要成分，也都有至少一種聚合物材料，該聚合物材料可以溶解或分散於至少一種或多種溶劑或是水。以上兩種塗料至少包含一種導電性質的單純材料或是化合物質，而以上兩種塗料，最後可經由自然乾燥、加熱乾熱、照光固化、或是添加固化劑由液態轉化成固態形式。並準備兩個金屬導線C，作為該熱電材料對外傳遞發電電壓與電流的管道。
塗佈：利用刷子沾取P型電洞傳遞型半導體塗料，並緩慢塗佈於聚乙烯(polyethylene，簡稱：PE)材質的一薄片上，該PE材質的薄片長寬約3cm，再進行將N型電子傳遞型半導體塗料塗佈於另一PE材質的薄片上，過程與前者一樣，塗佈大小與P型電洞傳遞型半導體塗料相仿。
乾燥：將塗有P型電洞傳遞型半導體塗料的PE材質薄片送進烤箱50~120℃烘烤至完全乾燥，並待自然冷卻後得到一個第一子元件A，接著也將塗有N型電子傳遞型半導體塗料的PE薄片放進烤箱50~120℃烘烤，再取出自然冷卻後得到一個第二子元件B。
疊合：將該第二子元件B疊合至該第一子元件A上，但須留出該第一子元件A一側寬約5mm的區域不可以完全覆蓋。
固定金屬導線C：利用兩耐熱貼片D，將兩金屬導線C分別固定於該第一子元件A與該第二子元件B各自相異的一端，再利用導電性塗料(溶液)塗佈而進行兩金屬導線C與該第一子元件A以及該第二子元件B之間的連接。
再乾燥：將已分別連接金屬導線C的第一子元件A以及第二子元件B放入烤箱50~120℃烘烤，直至導電性塗料乾燥。取出自然冷卻後，即為熱電材料。
請參照圖3，根據上述可知，該熱電材料包含有一種P型與N型的有機材料，即該第一子元件A與該第二子元件B，兩者互相疊合，各有一側連接金屬導線C，利用包含溫差設計的裝置，將該熱電材料夾置於中，施予20℃與40℃的溫度差，利用自動化電壓擷取裝置連續讀取其電壓變化，可以確實地由圖3發現，溫度差加諸於該材料上，可以獲得明顯的電壓生成。
綜上所述，本發明熱電材料，並未見於先前被公開技術，故具有專利之新穎性與進步性，及對產業的利用價值；申請人爰依專利法之規定，向鈞局提起發明專利之申請。
Claims (7)
- 一種熱電材料，其包括：一個第一子元件，其包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸正型載子的有機化合物以及黏結劑，該第一子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；一個第二子元件，其疊合於該第一子元件並包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸負型載子的有機化合物以及黏結劑，該第二子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；其中該第一子元件的主成分與該第二子元件的主成分能夠均勻分散或溶解在一種或一種以上的溶劑裡。
- 一種熱電材料，其包括：一個第一子元件，其包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸正型載子的有機化合物以及黏結劑，該第一子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；一個第二子元件，其疊合於該第一子元件並包含有三個主成分，分別為有機或 有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸負型載子的有機化合物以及黏結劑，該第二子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；其中可傳輸正型載子的有機化合物可以為：(1)至少含一個氮原子；(2)至少含一個非本環上雙鍵；以上化合物可單獨或二種以上組合使用。
- 一種熱電材料，其包括：一個第一子元件，其包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸正型載子的有機化合物以及黏結劑，該第一子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；一個第二子元件，其疊合於該第一子元件並包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸負型載子的有機化合物以及黏結劑，該第二子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用； 其中可傳輸負型載子的有機化合物可以為：(1)含有羰基化合物；(2)含碸基類化合物；(3)雜環類化合物；以上化合物可單獨或二種以上組合使用。
- 一種熱電材料，其包括：一個第一子元件，其包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸正型載子的有機化合物以及黏結劑，該第一子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；一個第二子元件，其疊合於該第一子元件並包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸負型載子的有機化合物以及黏結劑，該第二子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；其中黏結劑能夠為：(1)熱塑型樹酯；(2)交聯性熱固型樹脂；(3)光固化型樹脂；以上樹酯可以任一種或兩種以上混合使用。
- 如請求項1所述的熱電材料，其中該溶劑為：(1)醇類；(2)含至少含四個碳之烷類；(3)芳香族類；(4)鹵代烴類；(5)醚類；(6)酮類；(7)酯類；(8)含氮原子溶劑；(9)含硫原子溶劑；(10)水；以上溶劑可任一種或合併兩種以上使用。
- 一種熱電材料，其包括：一個第一子元件，其包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸正型載子的有機化合物以及黏結劑，該第一子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；一個第二子元件，其疊合於該第一子元件並包含有三個主成分，分別為有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑、可傳輸負型載子的有機化合物以及黏結劑，該第二子元件之有機或有機金屬顏料或染料之電荷產生劑可為無金屬酞菁系、偶氮系(Azo)如双偶氮(bisazo)、迭氮基(triazo)、方酸(Squarylium)、 薁(azulium)系、二萘嵌苯系(Perylene)、萘酞菁顏料，以上顏料或染料可以任一種或兩種以上混合使用；其中該第一、第二子元件各自具有的一個電荷傳導層的膜厚範圍為0.01~3000μm。
- 如請求項6所述的熱電材料，其中該電荷傳導層的膜厚範圍為20~100μm。
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