TWI617062B - 電子傳輸結構及具有該電子傳輸結構的鈣鈦礦太陽能電池 - Google Patents
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Abstract
不同於習知技術係於平面結構的鈣鈦礦太陽能電池之中使用雙層結構電子傳輸層以改善鈣鈦礦太陽能電池的效能,本發明係揭示由一界面偶極矩增幅層、一電子傳輸層與一界面層所構成的一種新式電子傳輸結構。其中,將此電子傳輸結構應用於鈣鈦礦太陽能電池之中,係能夠對形成於鈣鈦礦主動層與電子傳輸層之間的一界面偶極矩產生一增幅效果,進而改善發生於所述鈣鈦礦主動層表面的載子堆積,促使電子流向陰極層。同時,實驗數據亦係證實,相較於習知的使用雙層結構電子傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池,包括此電子傳輸結構的鈣鈦礦太陽能電池係於短路電流、開路電壓、填充因子、以及功率轉換效率展現較為優異的效能表現。
Description
本發明係關於太陽能電池之技術領域,尤指一種電子傳輸結構及具有該電子傳輸結構的鈣鈦礦太陽能電池。
風能與太陽能為廣為人知的可再生能源(renewable energy),其中,太陽能電池是一種發電元件,用以透過特定材料的光電效應將太陽光能直接轉換成電能。太陽能電池的發展可區分為三代。第一代太陽能電池主要是由矽所製成,具有高轉換效率(超過20%)的優點以及價格昂貴之缺點。第二代太陽能電池為由化合物半導體製程的薄膜太陽能電池,所述化合物半導體例如:碲化鎘(CdTe)、砷化鎵(GaAs)、銅銦硒化物(copper indium selenide, CIS)、與銅銦鎵硒化物(Copper Indium Gallium Selenide CIGS)。
第三代太陽能電池包括:染料敏化太陽能電池、高分子有機太陽能電池、小分子有機太陽能電池、以及有機/無機複合型有機太陽能電池。其中,有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池(organic/organic hybrid perovskite solar cell)又可被進一步分為孔洞式結構與平面式結構。請參閱圖1,係顯示一種平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池之側面剖視圖。如圖1所示,習知的平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池1’係於結構上包括:一ITO基板11’、一電洞傳輸層(PEDOT:PSS)12’、一主動層13’、一電子傳輸層(PCBM)14’、以及一金屬層15’。
於該鈣鈦礦太陽能電池1’之中,ITO基板11’係由一透明基板111’與一氧化銦錫層112’所組成,且該氧化銦錫層112’係作為陽極使用。相反地,由銀製成的金屬層15’則做為陰極使用。值得說明的是,主動層13’係由吸光材料-鈣鈦礦所製成,並具有典型的ABX
3型立方晶體結構;其中,A表示為CH
3NH
3,B表示為Pb或Sn,且X為Cl、Br或I。
圖2係顯示由文獻一所揭示的另一種平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池之側面剖視圖。於此,文獻一指的是: Liu et.al, “Understanding Interface Engineering for High-Performance Fullerene/Perovskite Planar Heterojunction Solar Cellss”, Advanced Energy Materials, Vol. 6, Issue 2 (2016)。比較圖1可以發現,圖2所示的平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池1a’係更包括設置於該電子傳輸層14’與該金屬層15’之間的一界面層(interlayer)16’。文獻一指出所述界面層16’係由碳六十富勒烯(C60 fullerene)製成,有助於改善因鈣鈦礦主動層13’表面缺陷所引發的載子堆積以外,更同時能提供保護作用至電子傳輸層14’與鈣鈦礦主動層13’。同時,於鈣鈦礦主動層13’與電洞傳輸層12’增加一層電子阻擋層12a’有助於降低電子電洞的復合率。因此,相較於圖1所示的鈣鈦礦太陽能電池1’(不包括界面層),圖2所示的平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池1a’表現出更優秀功率轉換效率(power conversion efficiency, PCE)與更長的使用壽命。
相較於由化合物半導體製成的多層結構太陽能電池(multi-junction solar cell)具有超過30%的功率轉換效率,即使文獻一所揭示的平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池1a’已經表現出15.5%的功率轉換效率,這樣的轉換效率仍舊存在很大的改善空間。鑑於上述緣由,本案之發明人係極力地研究發明,最終利用發展成熟的蒸鍍設備開發出本發明之一種電子傳輸結構及具有該電子傳輸結構的鈣鈦礦太陽能電池。
不同於習知技術係於平面結構的鈣鈦礦太陽能電池之中使用雙層結構電子傳輸層以改善鈣鈦礦太陽能電池的效能,本發明係揭示由一界面偶極矩增幅層、一電子傳輸層與一界面層所構成的一種新式電子傳輸結構。其中,將此電子傳輸結構應用於鈣鈦礦太陽能電池之中,係能夠對形成於鈣鈦礦主動層與電子傳輸層之間的一界面偶極矩產生一增幅效果,進而改善發生於所述鈣鈦礦主動層表面的載子堆積,促使電子流向陰極層。同時,實驗數據亦係證實,相較於習知的使用雙層結構電子傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池,本發明之包括具有界面偶極矩增幅層之電子傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池係於短路電流、開路電壓、填充因子、以及功率轉換效率展現較為優異的效能表現。
為了達成上述本發明之主要目的,本案之發明人係首先提供所述電子傳輸結構的一實施例,其係應用於一鈣鈦礦太陽能電池之中,並介於該鈣鈦礦太陽能電池的一陰極層與一鈣鈦礦主動層之間;所述電子傳輸結構係包括: 一界面偶極矩增幅層,係形成於該鈣鈦礦主動層之上,並位於該陰極層與該鈣鈦礦主動層之間; 一電子傳輸層,係形成於該界面偶極矩增幅層之上,並位於該陰極層與該界面偶極矩增幅層之間;以及 一界面層,係形成於該電子傳輸層之上,並位於該陰極層與該電子傳輸層之間; 其中,該界面偶極矩增幅層係由一分子材料所製成,且該分子材料的化學結構中包括至少一個含氮六元雜環化合物(nitrogen-containing heterocyclic compound with six-membered ring); 其中,該界面偶極矩增幅層能夠對形成於該鈣鈦礦主動層與該電子傳輸層之間的一界面偶極矩產生一增幅效果,藉此改善發生於所述鈣鈦礦主動層表面的載子堆積,進而顯著提升所述鈣鈦礦太陽能電池之功率轉換效率。
並且,為了達成上述本發明之主要目的,本案之發明人又提供所述具有新式電子傳輸結構之鈣鈦礦太陽能電池的一實施例,係於結構包括: 一透明基板; 一陽極層,係形成於該透明基板之上; 一電洞傳輸層,係形成於該陽極層之上; 一鈣鈦礦主動層,係形成於該電洞傳輸層之上; 一電子傳輸結構,係包括: 一界面偶極矩增幅層,係形成於該鈣鈦礦主動層之上; 一電子傳輸層,係形成於該界面偶極矩增幅層之上;及 一界面層,係形成於該電子傳輸層之上;以及 一陰極,係形成於該界面層之上; 其中,該界面偶極矩增幅層係由一分子材料所製成,且該分子材料的化學結構中包括至少一個含氮六元雜環化合物; 其中,該界面偶極矩增幅層能夠對形成於該鈣鈦礦主動層與該電子傳輸層之間的一界面偶極矩產生一增幅效果,藉此改善發生於所述鈣鈦礦主動層表面的載子堆積,進而顯著提升所述鈣鈦礦太陽能電池之功率轉換效率。
為了能夠更清楚地描述本發明所提出之一種電子傳輸結構及具有該電子傳輸結構鈣鈦礦太陽能電池,以下將配合圖式,詳盡說明本發明之較佳實施例。
請參閱圖3,係顯示本發明之一種鈣鈦礦太陽能電池的示意性側面剖視圖。如圖3所示,本發明之鈣鈦礦太陽能電池2係包括:由一透明基板211與一陽極層212所組成的一透明導電基板21、一電洞傳輸層22、一鈣鈦礦主動層23、一電子傳輸結構1、以及一陰極層24。
不同於文獻一所揭示的鈣鈦礦太陽能電池1a’(如圖2所示)具有雙層結構電子傳輸層,本發明之新式電子傳輸結構1係由一界面偶極矩增幅層11、一電子傳輸層12與一界面層13所構成,並設置於鈣鈦礦太陽能電池2的陰極層24與鈣鈦礦主動層23之間。值得說明的是,該界面偶極矩增幅層11的一最低未佔有分子軌道能階(lowest unoccupied molecular orbital energy level, LUMO )係位於該鈣鈦礦主動層23的一傳導帶能階(energy level of conduction band)與一真空能階之間。於本發明中,所述界面偶極矩增幅層(interfacial dipole moment enhancing layer)11係由一分子材料所製成,並具有介於0.1 nm至30 nm之間的一特定厚度。並且,該分子材料的化學結構係包括至少一個含氮六元雜環化合物(nitrogen-containing heterocyclic compound with six-membered ring)。在此,所述含氮六元雜環化合物可以例如是吡啶衍生物、噠嗪衍生物、嘧啶衍生物、或三嗪衍生物等單雜環化合物(single ring heterocycle),但不包括吡啶、噠嗪、嘧啶、或三嗪之稠雜環化合物(condensed ring heterocycles)。
請參閱圖4A與圖4B,其中圖4A係顯示鈣鈦礦主動層與電子傳輸層的能階圖,且圖4B係顯示鈣鈦礦主動層與電子傳輸層的示意性能帶變化圖。如圖4A與圖4B所示,若以碳六十富勒烯(C60 fullerene)作為電子傳輸層12,則電子傳輸層12與鈣鈦礦主動層23之間會產生約-0.2 eV的界面偶極矩(interfacial dipole moment)。其中,圖4B之中的VL、CBM、VBM、Ef、LUMO、HOMO所表示之意義係整理餘下表(1)之中。 表(1)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 縮寫 (Abbreviation) </td><td> 名稱 </td></tr><tr><td> VL </td><td> 中文名稱: 真空能階 英文名稱: Vacuum level </td></tr><tr><td> CBM </td><td> 中文名稱: 導帶最小值 英文名稱: Conduction band minimum </td></tr><tr><td> VBM </td><td> 中文名稱: 價帶最大值 英文名稱: valence band maximum </td></tr><tr><td> Ef </td><td> 中文名稱: 費米能階 英文名稱: Fermi level </td></tr></TBODY></TABLE>
繼續地,請參閱圖5A與圖5B,其中圖5A係顯示鈣鈦礦主動層、界面偶極矩增幅層與電子傳輸層的能階圖,且圖5B係顯示鈣鈦礦主動層、界面偶極矩增幅層與電子傳輸層的示意性能帶變化圖。如圖5A與圖5B所示,若於C60電子傳輸層12與鈣鈦礦主動層23之間置入由3TPYMB製成的界面偶極矩增幅層11,則產生於電子傳輸層12與鈣鈦礦主動層23之間的界面偶極矩會被增幅至-0.4 eV。
如此,藉由在鈣鈦礦主動層23與電子傳輸層12之間增設所述界面偶極矩增幅層11,係能夠對形成於該鈣鈦礦主動層23與該電子傳輸層12之間的一界面偶極矩(interfacial dipole)產生一增幅效果,進而改善發生於所述鈣鈦礦主動層23表面的載子堆積,促使電子流向陰極層24。鈣鈦礦太陽能電池2之功率轉換效率因此而顯著提升。適合用於製成界面偶極矩增幅層11的分子材料係整理於下表(2)之中。 表(2)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 代名詞(Synonym) </td><td> 名稱 </td></tr><tr><td> 3TPYMB </td><td> 中文名稱: 三[2,4,6-三甲基-3-(3-吡啶基)苯基]硼烷 英文名稱: tris(2,4,6-triMethyl-3-(pyridin-3-yl)phenyl)borane </td></tr><tr><td> B<sub>4</sub>PyMPM </td><td> 中文名稱: 4,6-雙(3,5-二(4-吡啶)基苯基)-2-甲基嘧啶 英文名稱: 4,6-bis(3,5-di(pyridin-4-yl)phenyl)-2-methylpyrimidine </td></tr><tr><td> TmPyPB </td><td> 中文名稱: 3,3'-[5'-[3-(3-吡啶基)苯基][1,1':3',1''-三聯苯]-3,3''-二基]二吡啶 英文名稱: 3,3'-[5'-[3-(3-Pyridinyl)phenyl][1,1':3',1''-terphenyl]-3,3''-diyl]bispyridine </td></tr><tr><td> B<sub>3</sub>PyPB </td><td> 中文名稱: B<sub>3</sub>PyPB 英文名稱: 3,5,3'',5''-tetra-3-pyridyl-[1,1';3',1']terphenyl </td></tr><tr><td> TpPyPB </td><td> 中文名稱: 1,3,5-三(4-吡啶-3-基苯基)苯 英文名稱: 1,3,5-tri(p-pyrid-3-yl-phenyl)benzene </td></tr><tr><td> BmPyPhB </td><td> 中文名稱: BmPyPhB 英文名稱: 1,3-bis(3,5-dipyrid-3-yl-phenyl)benzene </td></tr><tr><td> DPPS </td><td> 中文名稱: 二苯基二[4-(吡啶-3-基)苯基]矽烷 英文名稱: Diphenylbis(4-(pyridin-3-yl)phenyl)silane </td></tr></TBODY></TABLE>
值得注意的是,表(2)所列分子材料的最高佔有分子軌道能階(highest occupied molecular orbital energy level, HOMO )皆大於6.5 eV,意指所述界面偶極矩增幅層11同時具備「電洞阻擋功能」,是以能夠透過大幅減少電洞流入電子傳輸層12的方式而顯著地降低電子電洞的復合率。另一方面,如熟悉平面結構的有機/無機混合型鈣鈦礦太陽電池之研發與製作的工程人員所熟知的,電子傳輸層12的製造材料可以是碳六十富勒烯(C60 fullerene)、碳七十富勒烯(C7 0 fullerene)、或其它富勒烯衍生物。經常使用的富勒烯衍生物係整理於下表(3)之中。然而,必須特別說明的是,本發明並不特別限定電子傳輸層12之材料種類。 表(3)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 代名詞(Synonym) </td><td> 名稱 </td></tr><tr><td> PC61BM [PCBM(C60)] </td><td> 中文名稱: (6,6)-苯基-C61-丁酸甲酯 英文名稱: [6,6]-phenyl C61-butyric acid methyl ester </td></tr><tr><td> PC71BM [PCBM(C70)] </td><td> 中文名稱: (6,6)-苯基-C71-丁酸甲基酯 英文名稱: [6,6]-phenyl C71 butyric acid methyl ester </td></tr><tr><td> PCBB-C8 </td><td> 中文名稱: [6.6] -苯基-C61-丁酸-3,4,5-三辛氧基苄酯 英文名稱: [6,6]-phenyl-C61-butyric acid-3,4,5- trisoctyloxy benzyl ester </td></tr><tr><td> PCBH </td><td> 中文名稱: [6.6] -苯基-C61-丁酸己基酯 英文名稱: [6,6]-phenyl-C61 butyric acid hexyl ester </td></tr><tr><td> IPH </td><td> 中文名稱: 茚-C60-丙酸己基酯 英文名稱: Indene–C60– propionic acid hexyl ester </td></tr><tr><td> IPB </td><td> 中文名稱: 茚-C60-丙酸丁基酯 英文名稱: Indene–C60– propionic acid butyl ester </td></tr></TBODY></TABLE>
由於所述陰極層24通常是由銀(Ag)製成,是以設置界面層13之目的在於降低陰極層24的功函數,進而有效提升陰極層24對於電子傳輸層12的電子提取率(electron extraction rate)。當然,陰極層24的製造材料並不限於銀,其可以是金(Au)、銀(Ag)、鈀(Pt)、鎳(Ni)、鋁(Al)、上述任兩者或以上之合金、或上述任兩者或以上之組合。另一方面,適合用於製成界面層13的分子材料係整理於下表(4)之中。然而,必須特別說明的是,本發明並不特別限定界面層13之材料種類。 表(4)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 代名詞(Synonym) </td><td> 名稱 </td></tr><tr><td> TmPyPB </td><td> 中文名稱: 3,3'-[5'-[3-(3-吡啶基)苯基][1,1':3',1''-三聯苯]-3,3''-二基]二吡啶 英文名稱: 3,3'-[5'-[3-(3-Pyridinyl)phenyl][1,1':3',1''-terphenyl]-3,3''-diyl]bispyridine </td></tr><tr><td> B<sub>3</sub>PyPB </td><td> 中文名稱: B<sub>3</sub>PyPB 英文名稱: 3,5,3'',5''-tetra-3-pyridyl-[1,1';3',1']terphenyl </td></tr><tr><td> TpPyPB </td><td> 中文名稱: 1,3,5-三(4-吡啶-3-基苯基)苯 英文名稱: 1,3,5-tri(p-pyrid-3-yl-phenyl)benzene </td></tr><tr><td> BmPyPhB </td><td> 中文名稱: BmPyPhB 英文名稱: 1,3-bis(3,5-dipyrid-3-yl-phenyl)benzene </td></tr><tr><td> BCP </td><td> 中文名稱: 2,9-二甲基-4,7-聯苯-1,10-鄰二氮雜菲 英文名稱: Bathocuproin </td></tr></TBODY></TABLE>
同時,本發明亦不特別限制鈣鈦礦主動層23之形式,因此適用本發明之該鈣鈦礦主動層23的通用化學結構式係為ABX
3。其中,A可以選自於Li
+、Na
+、Cs
+、Rb
+、或K
+群組中的任一者;或者,A也可以是包括1個至15個的碳以及1個至20個的雜原子的一化合物,其中所述雜原子可以是N、O或S。另一方面,B可以是Cu
2+、Ni
2+、Co
2+、Fe
2+、Mn
2+、Cr
2+、Pd
2+、Cd
2+、Ge
2+、Sn
2+、Pb
2+、Eu
2+、或Yb
2+,且X可以是Cl
-、Br
-、I
-、NCS
-、CN
-、或NCO
-。
再者,如熟悉平面結構的有機/無機混合型鈣鈦礦太陽電池之研發與製作的工程人員所熟知的,電洞傳輸層22的製造材料可以是MoO
3、spiro-OMeTAD、PEDOT:PSS、TPD、PTPD、或P3HT;有關的詳細資訊係整理於下表(5)之中。 表(5)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 代名詞(Synonym) </td><td> 名稱 </td></tr><tr><td> MoO<sub>3</sub></td><td> 中文名稱: 氧化鉬 英文名稱: Molybdenum oxide </td></tr><tr><td> spiro-OMeTAD </td><td> 中文名稱: 2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴 英文名稱: 2,2',7,7'-tetrakis[N,N-di(4-methoxyphenyl)amino]-9,9'-spirobifluorene </td></tr><tr><td> PEDOT:PSS </td><td> 中文名稱: 聚(3,4-亞乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸) 英文名稱: poly(3,4-ethylenedioxythiophene)-poly(styrenesulfonate) </td></tr><tr><td> TPD </td><td> 中文名稱: N,N'-二(3-甲基苯基)-N,N'-二苯基-[1,1'-聯苯基]-4,4'-二胺 英文名稱:N,N'-Bis(3-methylphenyl)-N,N'-bis(phenyl)benzidine </td></tr><tr><td> PTPD </td><td> 中文名稱: N,N'-二苯基-N,N'-雙(4-甲基苯基)- 4,4'-聯苯二胺 英文名稱: N,N'-diphenyl-N,N'-di-p-tolyl-benzidine </td></tr><tr><td> P3HT </td><td> 中文名稱: 3-己基取代聚噻吩 英文名稱: Poly(3-hexylthiophene-2,5-diyl) </td></tr></TBODY></TABLE>
另一方面,如圖3所示,本發明之鈣鈦礦太陽能電池2的結構中更包括有一電子阻擋層25,其係形成於該電洞傳輸層22之上,並位於該電洞傳輸層22與該鈣鈦礦主動層23之間。於此,電子阻擋層25的製造材料可以是TPTPA、α-NPD、TPD、或CuPc;有關的詳細資訊係整理於下表(6)之中。 表(6)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> 代名詞(Synonym) </td><td> 名稱 </td></tr><tr><td> TPTPA </td><td> 中文名稱: 三[4'-(2-噻吩基)-4-聯苯基]胺 英文名稱: tris[4'-(2-thienyl)-4-biphenylyl]amine </td></tr><tr><td> α-NPD </td><td> 中文名稱: 2,2'-二甲基-N,N'-二-1-萘基-N,N'-二苯基[1,1'-聯苯]-4,4'-二胺 英文名稱: N, N'-bis(naphthalen-1-yl)-N,N'-bis(phenyl) -2,2-diMe </td></tr><tr><td> TPD </td><td> 中文名稱: N,N'-二(3-甲基苯基)-N,N'-二苯基-[1,1'-聯苯基]-4,4'-二胺 英文名稱: N,N'-二苯基-N,N'-二(3-甲基苯基)-1,1'-聯苯-4,4'-二胺 </td></tr><tr><td> CuPc </td><td> 中文名稱: 酞菁銅 英文名稱: copper phthalocyanine </td></tr></TBODY></TABLE>
第一驗證實驗
上述說明係已經完整揭示本發明之新式電子傳輸結構1及鈣鈦礦太陽能電池2之結構組成與合適的製造材料。並且,為了證實本發明之新式電子傳輸結構1的確能夠增進習知的鈣鈦礦太陽能電池之轉換效率,本案發明人係完成第一驗證實驗。第一驗證實驗包括對照組與實驗組,其中對照組以如圖2所示之習知的鈣鈦礦太陽能電池完成相關數據量測,且實驗組以如圖3所示之新式鈣鈦礦太陽能電池完成相關數據量測。對照組與實驗組之鈣鈦礦太陽能電池的各層材料係整理於下表(7)之中。 表(7)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> </td><td> 對照組 習知鈣鈦礦太陽能電池 </td><td> 實驗組 新式鈣鈦礦太陽能電池 </td></tr><tr><td> 電洞傳輸層 </td><td> MoO<sub>3</sub> (厚度5nm) </td><td> MoO<sub>3</sub> (厚度5nm) </td></tr><tr><td> 電子阻擋層 </td><td> TPTPA (厚度10nm) </td><td> TPTPA (厚度10nm) </td></tr><tr><td> 鈣鈦礦 主動層 </td><td> CH<sub>3</sub>NH<sub>3</sub>PbI<sub>3</sub> (厚度370nm) </td><td> CH<sub>3</sub>NH<sub>3</sub>PbI<sub>3</sub> (厚度370nm) </td></tr><tr><td> 界面偶極矩 增幅層 </td><td> - </td><td> 3TPYMB/B<sub>4</sub>PyMPM/ TmPyPB (厚度0.5nm) </td></tr><tr><td> 電子傳輸層 </td><td> C60 (厚度90 nm) </td><td> C60 (厚度90 nm) </td></tr><tr><td> 界面層 </td><td> TmPyPB (厚度7 nm) </td><td> TmPyPB (厚度7 nm) </td></tr><tr><td> 陰極層 </td><td> Ag (厚度150 nm) </td><td> Ag (厚度150 nm) </td></tr></TBODY></TABLE>
必須補充說明的是,上述各層材料之厚度僅用以製造出實驗所需的鈣鈦礦太陽能電池,並非用以限制本發明之鈣鈦礦太陽能電池2(如圖3所示)。舉例而言,電子傳輸層12的厚度一般係介於30 nm至300 nm之間,且界面層13的厚度也可以被控制在5 nm至15 nm之間。
圖6、圖7與圖8係顯示電壓相對於電流密度的量測資料曲線圖。並且,自量測資料曲線之中所獲得之鈣鈦礦太陽能電池的短路電流(short-circuit current, J
SC)、開路電壓(open-circuit voltage, V
OC)、填充因子(filling factor, FF)、以及功率轉換效率(power conversion efficiency, PCE)係整理於下表(8)之中。 表(8)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> </td><td> J<sub>SC</sub> (mA/cm<sup>2</sup>) </td><td> V<sub>OC</sub> (V) </td><td> FF (%) </td><td> PCE (%) </td></tr><tr><td> 習知的 鈣鈦礦太陽能電池 </td><td> 21.31 </td><td> 1.04 </td><td> 0.682 </td><td> 15.1 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以3TPYMB為 界面偶極矩增幅層) </td><td> 22.71 </td><td> 1.07 </td><td> 0.774 </td><td> 18.8 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以B<sub>4</sub>PyMPM為 界面偶極矩增幅層) </td><td> 22.33 </td><td> 1.06 </td><td> 0.763 </td><td> 18 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以TmPyPB為 界面偶極矩增幅層) </td><td> 22.28 </td><td> 1.06 </td><td> 0.750 </td><td> 17.7 </td></tr></TBODY></TABLE>
是以,圖6、圖7、圖8、及表(8)的實驗數據係證實,相較於習知的包括雙層結構電子傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池1a’(如圖2所示),本發明之包括具有界面偶極矩增幅層之電子傳輸層的鈣鈦礦太陽能電池2(如圖3所示)係於短路電流、開路電壓、填充因子、以及功率轉換效率展現出較為優異的表現。
第二驗證實驗
前述說明指出吡啶衍生物、噠嗪衍生物、嘧啶衍生物、或三嗪衍生物等單雜環化合物為適合製成所述界面偶極矩增幅層11的分子材料,但不包括吡啶、噠嗪、嘧啶、或三嗪之稠雜環化合物(condensed ring heterocycles)。為了證實這部分,本案發明人係完成了第二驗證實驗。第二驗證實驗包括對照組與實驗組,且對照組與實驗組皆以如圖3所示之新式鈣鈦礦太陽能電池完成相關數據量測。對照組與實驗組之差異僅在於,對照組係以吡啶衍生物、噠嗪衍生物、嘧啶衍生物、或三嗪衍生物等單雜環化合物作為界面偶極矩增幅層11的製造材料,而實驗組係以稠雜環化合物作為界面偶極矩增幅層11的製造材料。兩個組別所使用的界面偶極矩增幅層11的製造材料係整理於下表(9)之中。 表(9)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> </td><td> 對照組 </td><td> 實驗組 </td></tr><tr><td> 界面偶極矩 增幅層 </td><td> 3TPYMB </td><td> NTCDA </td></tr><tr><td> Bphen </td></tr></TBODY></TABLE>
圖6、圖9與圖10係顯示電壓相對於電流密度的量測資料曲線圖。並且,自量測資料曲線之中所獲得之鈣鈦礦太陽能電池的短路電流、開路電壓、填充因子、以及功率轉換效率係整理於下表(10)之中。並且,圖6、圖9、圖10、及表(10)的實驗數據係證實,相較於稠雜環化合物,吡啶衍生物、噠嗪衍生物、嘧啶衍生物、或三嗪衍生物等單雜環化合物是明顯地較為適合應用為界面偶極矩增幅層11的製造材料。 表(10)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> </td><td> J<sub>SC</sub> (mA/cm<sup>2</sup>) </td><td> V<sub>OC</sub> (V) </td><td> FF (%) </td><td> PCE (%) </td></tr><tr><td> 對照組 </td><td> 22.71 </td><td> 1.07 </td><td> 0.774 </td><td> 18.8 </td></tr><tr><td> 實驗組: (以NTCDA為 界面偶極矩增幅層) </td><td> 21.35 </td><td> 1.02 </td><td> 0.601 </td><td> 13.1 </td></tr><tr><td> 實驗組: (以Bphen為 界面偶極矩增幅層) </td><td> 21.448 </td><td> 0.86 </td><td> 0.505 </td><td> 9.3 </td></tr></TBODY></TABLE>
第三驗證實驗
另一方面,前述說明亦同時指出所述界面偶極矩增幅層11的厚度係介於0.1 nm至30 nm之間。為了證實這部分本案發明人係分別以3TPYMB、B
4PyMPM及TmPyPB為該界面偶極矩增幅層11,然後改變界面偶極矩增幅層11的厚度以觀察鈣鈦礦太陽能電池的效能變化。相關的實驗數據係整理於下表(11)之中。 表(11)
<TABLE border="1" borderColor="#000000" width="85%"><TBODY><tr><td> </td><td> J<sub>SC</sub> (mA/cm<sup>2</sup>) </td><td> V<sub>OC</sub> (V) </td><td> FF (%) </td><td> PCE (%) </td></tr><tr><td> 習知的 鈣鈦礦太陽能電池 </td><td> 21.31 </td><td> 1.04 </td><td> 0.682 </td><td> 15.1 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以3TPYMB為 界面偶極矩增幅層, t<sub>3TP</sub>=0.5 nm) </td><td> 22.71 </td><td> 1.07 </td><td> 0.774 </td><td> 18.8 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以3TPYMB為 界面偶極矩增幅層, t<sub>3TP</sub>=1.0 nm) </td><td> 19.8 </td><td> 1.06 </td><td> 0.701 </td><td> 14.7 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以B<sub>4</sub>PyMPM為 界面偶極矩增幅層, t<sub>B4Py</sub>=0.5 nm) </td><td> 22.33 </td><td> 1.06 </td><td> 0.763 </td><td> 18 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以B<sub>4</sub>PyMPM為 界面偶極矩增幅層, t<sub>B4Py</sub>=1.0 nm) </td><td> 19.45 </td><td> 1.06 </td><td> 0.726 </td><td> 15.0 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以TmPyPB為 界面偶極矩增幅層, t<sub>TmPy</sub>=0.5 nm) </td><td> 22.28 </td><td> 1.06 </td><td> 0.750 </td><td> 17.7 </td></tr><tr><td> 新式 鈣鈦礦太陽能電池 (以TmPyPB為 界面偶極矩增幅層, t<sub>TmPy</sub>=1.0 nm) </td><td> 21.70 </td><td> 1.05 </td><td> 0.741 </td><td> 16.9 </td></tr></TBODY></TABLE>
吾人可以透過表(11)的實驗數據發現,當界面偶極矩增幅層11的厚度值介於0.1 nm至0.9 nm之間的時候,以3TPYMB為界面偶極矩增幅層11的新式鈣鈦礦太陽能電池2(如圖3所示)的效能係比習知的鈣鈦礦太陽能電池1a’(如圖3所示)顯得更為優異。然而,當界面偶極矩增幅層11的厚度值高於1.0 nm的時候,以3TPYMB為界面偶極矩增幅層11的新式鈣鈦礦太陽能電池2的功率轉換效率變低於習知的鈣鈦礦太陽能電池1a’。這樣的情況在以B
4PyMPM為界面偶極矩增幅層11的鈣鈦礦太陽能電池2及TmPyPB為界面偶極矩增幅層11的鈣鈦礦太陽能電池2之上也可以觀察到。
如此,上述係已完整且清楚地說明本發明之電子傳輸結構1及具有該電子傳輸結構鈣鈦礦太陽能電池2;並且,經由上述可以得知本發明係具有下列之優點:
(1)不同於習知技術係於平面結構的鈣鈦礦太陽能電池之中使用雙層結構電子傳輸層以改善鈣鈦礦太陽能電池的效能,本發明係揭示由一界面偶極矩增幅層11、一電子傳輸層12與一界面層13所構成的一種新式電子傳輸層,且該電子傳輸層係能夠使得鈣鈦礦太陽能電池於短路電流、開路電壓、填充因子、以及功率轉換效率展現優異的效能表現。
必須加以強調的是,上述之詳細說明係針對本發明可行實施例之具體說明,惟該實施例並非用以限制本發明之專利範圍,凡未脫離本發明技藝精神所為之等效實施或變更,均應包含於本案之專利範圍中。
<本發明>
2‧‧‧鈣鈦礦太陽能電池
211‧‧‧透明基板
212‧‧‧陽極層
21‧‧‧透明導電基板
22‧‧‧電洞傳輸層
25‧‧‧電子阻擋層
23‧‧‧鈣鈦礦主動層
1‧‧‧電子傳輸結構
24‧‧‧陰極層
11‧‧‧界面偶極矩增幅層
12‧‧‧電子傳輸層
13‧‧‧界面層
VL‧‧‧真空能階
CBM‧‧‧導帶最小值
VBM‧‧‧價帶最大值
Ef‧‧‧費米能階
LUMO‧‧‧最低未佔有分子軌道能階
HOMO‧‧‧最高佔有分子軌道能階
<習知>
1’‧‧‧鈣鈦礦太陽能電池
11’‧‧‧ITO基板
12’‧‧‧電洞傳輸層
13’‧‧‧主動層
14’‧‧‧電子傳輸層
15’‧‧‧金屬層
111’‧‧‧透明基板
112’‧‧‧氧化銦錫層
1a’‧‧‧鈣鈦礦太陽能電池
16’‧‧‧界面層
12a’‧‧‧電子阻擋層
圖1係顯示一種平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池之側面剖視圖; 圖2係顯示由文獻一所揭示的另一種平面式結構的有機/無機複合型鈣鈦礦太陽能電池之側面剖視圖; 圖3係顯示本發明之一種鈣鈦礦太陽能電池的示意性側面剖視圖; 圖4A係顯示鈣鈦礦主動層與電子傳輸層的能階圖; 圖4B係顯示鈣鈦礦主動層與電子傳輸層的示意性能帶變化圖; 圖5A係顯示鈣鈦礦主動層、界面偶極矩增幅層與電子傳輸層的能階圖; 圖5B係顯示鈣鈦礦主動層、界面偶極矩增幅層與電子傳輸層的示意性能帶變化圖; 圖6係顯示電壓相對於電流密度的量測資料曲線圖; 圖7係顯示電壓相對於電流密度的量測資料曲線圖; 圖8係顯示電壓相對於電流密度的量測資料曲線圖; 圖9係顯示電壓相對於電流密度的量測資料曲線圖; 圖10係顯示電壓相對於電流密度的量測資料曲線圖。
Claims (18)
- 一種電子傳輸結構,係應用於一鈣鈦礦太陽能電池之中,並介於該鈣鈦礦太陽能電池的一陰極層與一鈣鈦礦主動層之間;所述電子傳輸結構係包括:一界面偶極矩增幅層,係形成於該鈣鈦礦主動層之上,並位於該陰極層與該鈣鈦礦主動層之間;一電子傳輸層,係形成於該界面偶極矩增幅層之上,並位於該陰極層與該界面偶極矩增幅層之間;以及一界面層,係形成於該電子傳輸層之上,並位於該陰極層與該電子傳輸層之間;其中,該界面偶極矩增幅層係由一分子材料所製成,且該分子材料的化學結構中包括至少一個含氮六元雜環化合物;並且,該界面偶極矩增幅層的一最低未佔有分子軌道能階(lowest unoccupied molecular orbital energy level,LUMO)係位於該鈣鈦礦主動層的一傳導帶能階與一真空能階之間;其中,該界面偶極矩增幅層能夠對形成於該鈣鈦礦主動層與該電子傳輸層之間的一界面偶極矩產生一增幅效果,藉此改善發生於所述鈣鈦礦主動層表面的載子堆積,進而顯著提升所述鈣鈦礦太陽能電池之功率轉換效率。
- 如申請專利範圍第1項所述之電子傳輸結構,其中,該界面偶極矩增幅層的厚度係介於0.1nm至30nm之間,且其製造材料可 為下列任一者:吡啶衍生物、噠嗪衍生物、嘧啶衍生物、或三嗪衍生物。
- 如申請專利範圍第1項所述之電子傳輸結構,其中,該電子傳輸層的製造材料可為下列任一者:碳六十富勒烯(C60 fullerene)、碳七十富勒烯(C70 fullerene)、或富勒烯衍生物(fullerene derivative)。
- 如申請專利範圍第1項所述之電子傳輸結構,其中,該界面層的製造材料可為下列任一者:TmPyPB、BmPyPB、TpPyPB、B3PyMPM、或BCP。
- 一種鈣鈦礦太陽能電池,係包括:一透明基板;一陽極層,係形成於該透明基板之上;一電洞傳輸層,係形成於該陽極層之上;一鈣鈦礦主動層,係形成於該電洞傳輸層之上;一電子傳輸結構,係包括:一界面偶極矩增幅層,係形成於該鈣鈦礦主動層之上,且該界面偶極矩增幅層的一最低未佔有分子軌道能階(lowest unoccupied molecular orbital energy level,LUMO)係位於該鈣鈦礦主動層的一傳導帶能階與一真空能階之間; 一電子傳輸層,係形成於該界面偶極矩增幅層之上;及一界面層,係形成於該電子傳輸層之上;以及一陰極層,係形成於該界面層之上;其中,該界面偶極矩增幅層係由一分子材料所製成,且該分子材料的化學結構中包括至少一個含氮六元雜環化合物;其中,該界面偶極矩增幅層能夠對形成於該鈣鈦礦主動層與該電子傳輸層之間的一界面偶極矩產生一增幅效果,藉此改善發生於所述鈣鈦礦主動層表面的載子堆積,進而顯著提升所述鈣鈦礦太陽能電池之功率轉換效率。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該界面偶極矩增幅層的厚度係介於0.1nm至30nm之間,且其製造材料可為下列任一者:吡啶衍生物、噠嗪衍生物、嘧啶衍生物、或三嗪衍生物。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該電子傳輸層的製造材料可為下列任一者:碳六十富勒烯(C60 fullerene)、碳七十富勒烯(C70 fullerene)、或富勒烯衍生物(fullerene derivative)。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該界面層的製造材料可為下列任一者:TmPyPB、BmPyPB、TpPyPB、或B3PyMPM。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該電洞傳輸層的製造材料可為下列任一者:氧化鉬(MoO3)、2,2',7,7'-四[N,N-二(4-甲氧基苯基)氨基]-9,9'-螺二芴(spiro-OMeTAD)、聚(3,4-並乙二氧基噻吩)-聚(苯乙烯磺酸)(PEDOT:PSS)、N,N'-二(3-甲基苯基)-N,N'-二苯基-[1,1'-聯苯基]-4,4'-二胺(TPD)、聚(N,N’-雙(4-丁苯基)-N,N’-雙(苯基)聯苯胺(PTPD)、或3-己基取代聚噻吩(P3HT)。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該陽極層的製造材料可為下列任一者:摻氟氧化錫(fluorine doped tin oxide,FTO)、氧化銦錫(indium tin oxide,ITO)、氧化鋅、摻雜氧化鎵的氧化鋅(ZnO-Ga2O3)、摻雜氧化鋁的氧化鋅(ZnO-Al2O3)、或氧化錫。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該陰極層的製造材料可為下列任一者:金、銀、鈀、鎳、鋁、上述任兩者或以上之合金、或上述任兩者或以上之組合。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該鈣鈦礦主動層之化學結構式為ABX3。
- 如申請專利範圍第5項所述之鈣鈦礦太陽能電池,更包括一電子阻擋層,其係形成於該電洞傳輸層之上,並位於該電洞傳輸層與該鈣鈦礦主動層之間。
- 如申請專利範圍第12項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,所述A可以是Li+、Na+、Cs+、Rb+、或K+。
- 如申請專利範圍第12項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,所述A包括1個至15個的碳以及1個至20個的雜原子,且該雜原子可以是N、O或S。
- 如申請專利範圍第12項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,所述B可以是Cu2+、Ni2+、Co2+、Fe2+、Mn2+、Cr2+、Pd2+、Cd2+、Ge2+、Sn2+、Pb2+、Eu2+、或Yb2+。
- 如申請專利範圍第12項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,所述X可以是Cl-、Br-、I-、NCS-、CN-、或NCO-。
- 如申請專利範圍第12項所述之鈣鈦礦太陽能電池,其中,該電子阻擋層的製造材料可為下列任一者:三[4-(5-苯基噻吩-2-基)苯基]胺(TPTPA)、4,4'-雙[(N-1-萘基-N-苯基)胺基]聯苯(α-NPD)、N,N'-二苯基-N,N'-二(間甲苯基)聯苯胺(TPD)、或酞菁銅(CuPc)。
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TW201836183A (zh) | 2018-10-01 |
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