TWI582159B - 樹脂組合物及應用該樹脂組合物的膠片及電路板 - Google Patents

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Description

樹脂組合物及應用該樹脂組合物的膠片及電路板
本發明涉及一種樹脂組合物、應用該樹脂組合物的膠片及電路板。
在大資料時代，電子產品的資訊處理不斷向著信號傳輸高頻化及高速數位化的方向發展。若要保證電子產品在高頻信號傳輸的條件下又具有良好的信號傳輸品質，需要柔性電路板的導電銅箔中的傳輸線與其所連接的電子組件之間處於阻抗匹配狀態，避免造成信號反射、散射、衰減及延遲等現象。柔性電路板中與導電線路相接觸的膠層的材料的介電常數係影響高頻傳輸阻抗匹配的一重要因素。為了實現高頻信號傳輸阻抗匹配，膠層通常需要選擇介電常數較低的材料。目前柔性電路板中的膠層普遍採用丁腈橡膠混合環氧樹酯與酚類、胺類或酸酐類硬化劑反應後固化形成，然，這類樹脂組合物結構中包含C≡N、-OH、-COOH等高極性基團，介電常數皆高於3.0以上，導致柔性電路板無法達到高頻信號傳輸阻抗匹配，影響了信號傳輸的高頻化及高速數位化。
現有技術中已出現藉由往製備所述膠層的材料中添加空心球體的方式以使所述膠層的介電常數降低，然，加入空心球體後形成的膠層的黏著力顯著下降，使得膠層與所述柔性電路板中的銅箔或聚醯亞胺膜的結合力達不到製程要求。
有鑑於此，有必要提供一種低介電常數且黏著力好的樹脂組合物。
另，還有必要提供一種應用所述樹脂組合物的膠片。
另，還有必要提供一種應用所述樹脂組合物製得的電路板。
一種樹脂組合物，所述樹脂組合物含有苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、改性中空多孔氧化矽球體及液態聚丁二烯樹脂，所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物及液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上及所述改性中空多孔氧化矽球體分別具有乙烯基，所述樹脂組合物中，所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的含量為95~100重量份，所述改性中空多孔氧化矽球體的含量為1~50重量份，所述液態聚丁二烯樹脂的含量為5~50重量份。
一種應用所述樹脂組合物的膠片，其包括離型膜及結合於所述離型膜至少一表面的膠層，所述膠層由所述樹脂組合物烘烤後製得，所述樹脂組合物中苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的分子側鏈上的乙烯基與液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上的乙烯基及改性中空多孔氧化矽球體上的乙烯基發生化學反應而鍵合。
一種應用所述樹脂組合物製得的電路板，其包括電路基板及結合於該電路基板至少一表面的膠層，該膠層由所述樹脂組合物經烘烤後製得，所述樹脂組合物中苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的分子側鏈上的乙烯基與液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上的乙烯基及改性中空多孔氧化矽球體上的乙烯基發生化學反應而鍵合。
本發明的樹脂組合物中的經乙烯基改性的中空多孔氧化矽球體使得所述樹脂組合物形成的膠層的介電常數Dk降低的又減緩了因加入球體導致的膠層黏著力的降低的現象。
本發明較佳實施方式的樹脂組合物，其主要用於電路板(例如剛撓結合板)的基材、膠層或覆蓋膜中。所述樹脂組合物含有苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)、改性中空多孔氧化矽球體及液態聚丁二烯樹脂。所述樹脂組合物中，所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的含量為95~100重量份，所述改性中空多孔氧化矽球體的含量為1~50重量份，所述液態聚丁二烯樹脂的含量為5~50重量份。
所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的分子側鏈上具有乙烯基。所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物可選自但不僅限於科騰聚合物公司(Kraton Polymers)生產的型號為D1101及DX405的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物中的至少一種。
所述改性中空多孔氧化矽球體由氧化矽經處理形成中空多孔結構後再經改性形成，使得所述改性中空多孔氧化矽球體具有乙烯基。所述改性中空多孔氧化矽球體上形成有納米級孔洞。
所述液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上具有乙烯基。所述液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上的乙烯基可在溫度升高時與所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的分子側鏈上的乙烯基及所述改性中空多孔氧化矽球體上的乙烯基發生反應而鍵合，形成化學交聯的網路結構，相比於不含乙烯基的中空球體，可提高所述樹脂組合物的交聯密度，還避免了所述改性中空多孔氧化矽球體在所述樹脂組合物團聚，從而提高了所述改性中空多孔氧化矽球體在所述樹脂組合物的分散性，使得所述樹脂組合物的便於儲存。
所述液態聚丁二烯樹脂選自乙烯基含量在所述液態聚丁二烯樹脂的重量百分比大於等於50%的液態聚丁二烯樹脂或馬來酸酐化液態聚丁二烯樹脂的中至少一種。
所述乙烯基重量百分比大於等於50%的液態聚丁二烯樹脂可選自但不僅限於克雷威利公司生產的商品名為Ricon 142、Ricon 150、Ricon 152、Ricon 153、Ricon 154、Ricon 156及Ricon 157的液態聚丁二烯樹脂中的至少一種。
所述馬來酸酐化液態聚丁二烯樹脂可選自但不僅限於克雷威利公司生產的商品名為Ricon 130MA8、Ricon 130MA13、Ricon 130MA20、Ricon 142MA3、Ricon 184MA6、Ricobond 1731、Ricobond 2031及Ricobond 1756的液態聚丁二烯樹脂中的至少一種。
所述樹脂組合物還可包括阻燃劑及離子捕捉劑中的至少一種。當所述樹脂組合物包括阻燃劑時，所述阻燃劑的含量為5~250重量份。當所述樹脂組合物包括離子捕捉劑時，所述離子捕捉劑在所述樹脂組合物中的含量為0.5~10重量份。
所述阻燃劑包括但不限於磷酸鹽化合物及含氮磷酸鹽化合物的一種或幾種。更具體來說，阻燃劑包括但不僅限於雙酚聯苯磷酸鹽(bisphenol diphenyl phosphate)、聚磷酸銨(ammonium polyphosphate)、對苯二酚-雙-(聯苯基磷酸鹽)(hydroquinone bis-(diphenyl phosphate))、三甲基磷酸鹽(trimethyl phosphate,TMP)、二甲基-甲基磷酸鹽(dimethyl methyl phosphonate,DMMP)、間苯二酚雙二甲苯基磷酸鹽(resoreinol dixylenylphosphate,RDXP)、聚磷酸三聚氰胺(melamine polyphosphate)、偶磷氮化合物、及9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物(9,10-dihydro-9-oxa-10-phosphaphenanthrene-10-oxide,DOPO)中的一種或幾種。
所述離子捕捉劑包括但不限於鋁矽酸鹽、水合金屬氧化物、多價金屬酸鹽及雜多酸中的一種或幾種。其中，所述水合金氧化物包括但不限於Sb2O5．2H2O及Bi2O3．nH2O中的一種或二種，如日本東亞合成株式會社生產的型號為IEX-600的離子捕捉劑，所述IEX-600型離子捕捉劑中含有Sb2O5．2H2O及Bi2O3．nH2O；所述多價金屬酸鹽包括但不限於Zr(HPO4)2．H2O及Ti(HPO4)2．H2O中的一 種或二種；所述雜多酸包括但不限於(NH4)3Mo12(PO4)40．nH2O)、Ca10(PO4)6(OH)2及AlMg(OH)3CO3．nH2O中的一種或幾種。
所述樹脂組合物的製備方法可為：將所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、改性中空多孔氧化矽球體及液態聚丁二烯樹脂按照預定的比例加入至反應瓶中，混合攪拌，使所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、改性中空多孔氧化矽球體及液態聚丁二烯樹脂充分混合並反應，即製得所述樹脂組合物。
一種由上述樹脂組合物製得的膠片，所述膠片包括離型膜及結合於所述離型膜至少一表面的膠層。所述膠層藉由將所述樹脂組合物塗佈在離型膜的至少一表面，再經烘烤後製得。本實施方式中，所述塗佈於離型膜上的樹脂組合物在110攝氏度的溫度下烘烤15分鐘後製得所述膠片。所述膠層為半固化狀態。
一種由上述膠片製得的電路板，其包括至少一電路基板及結合於所述電路基板至少一表面的膠層。所述膠層藉由熱壓的方式與所述電路基板結合。
所述樹脂組合物所形成的膠層被烘烤的過程中，苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物與液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上的乙烯基及所述改性中空多孔氧化矽球體上的乙烯基發生化學反應而鍵合在一起，形成化學交聯的網路結構，能夠進一步提高所述樹脂組合物的交聯密度，從而使得所述膠層中的化學交聯的網路結構在後續的常規的電路板的焊錫等製程中不會失效，故，由所述樹脂組合物製得的電路板的膠層具有較好的耐熱性，可適應電路板的耐熱性需求。另，提高了所述改性中空多孔氧化矽球體在所述膠層的分散性，避免了所述改性中空多孔氧化矽球體在膠層中團聚而導致的膠層黏著力下降及膠層表面不平面的問題。在所述樹脂組合物形成的膠層與所述電路基板壓合後，由於所述改性中空多孔氧化矽球體在所述膠層的分散性好，使得所述樹脂組合物形 成的膠層各處的黏著力均勻，避免了球體在膠層中團聚區域黏著力嚴重下降的問題，從而使得所述膠層與所述電路基板的結合力達到製程要求。
下面藉由實施例來對本發明進行具體說明。
實施例1
於反應瓶中加入100g科騰聚合物公司生產的型號為D1101的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、10g克雷威利公司生產的Ricon 184MA6的液態聚丁二烯樹脂、3.5g的改性中空多孔氧化矽球體及5g日本東亞合成株式會社生產的型號為IEX-600的離子捕捉劑，攪拌混合均勻即配置完成樹脂組合物。
實施例2
於反應瓶中加入95g科騰聚合物公司生產的型號為DX405的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、10g克雷威利公司生產的Ricon 150的液態聚丁二烯樹脂、3.5g的改性中空多孔氧化矽球體及5g日本東亞合成株式會社生產的型號為IEX-600的離子捕捉劑，攪拌混合均勻即配置完成樹脂組合物。
比較例1
於反應瓶中加入100g科騰聚合物公司生產的型號為D1101的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、10g克雷威利公司生產的Ricon 184MA6的液態聚丁二烯樹脂及5g日本東亞合成株式會社生產的型號為IEX-600的離子捕捉劑，攪拌混合均勻即配置完成樹脂組合物。
比較例2
於反應瓶中加入95g科騰聚合物公司生產的型號為DX405的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、10g克雷威利公司生產的Ricon 150的液態聚丁二烯樹脂及5g日本東亞合成株式會社生產的型號為IEX-600的離子捕捉劑，攪拌混合均勻即配置完成樹脂組合物。
比較例3
於反應瓶中加入100g科騰聚合物公司生產的型號為D1101的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、10g克雷威利公司生產的Ricon 184MA6的液態聚丁二烯樹脂、3.5g的未改性中空多孔氧化矽球體及5g日本東亞合成株式會社生產的型號為IEX-600的離子捕捉劑，攪拌混合均勻即配置完成樹脂組合物。
比較例4
於反應瓶中加入95g科騰聚合物公司生產的型號為DX405的苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、10g克雷威利公司生產的Ricon 150的液態聚丁二烯樹脂、3.5g的未改性中空多孔氧化矽球體及5g日本東亞合成株式會社生產的型號為IEX-600的離子捕捉劑，攪拌混合均勻即配置完成樹脂組合物。
對實施例1~2所製備的2種樹脂組合物形成的膠層及比較例1~4所製備的4種樹脂組合物形成的膠層的介電常數Dk及介電損失Df分別進行測試。然後，使用銅箔及聚醯亞胺(Polyimidc，PI)薄膜製備包括銅箔及聚醯亞胺覆蓋層的電路基板，其中，各電路基板中結合各銅箔間與各聚醯亞胺覆蓋層間的膠層分別使用實施例1~2所製備的2種樹脂組合物及比較例1~4所製備的4種樹脂組合物製備而成，然後對所述6種電路板進行銅剝離強度測試、PI膜剝離強度測試、中空多孔氧化矽球體的分散性測定及膠層成膜性測定。檢測結果請參照表1的性能檢測資料。其中，中空多孔氧化矽球體的分散性測定係根據膠層底部有無沉澱物及膠層顏色係否均勻來判定所述膠層中的中空多孔氧化矽球體分散性係否良好，若膠層底部無沉澱物且膠層顏色均勻則表明所述膠層中的中空多孔氧化矽球體分散性佳，其他情形則表明所述膠層中的中空多孔氧化矽球體分散性差。膠層成膜性測定係根據膠層的表面係否平整來判定所述膠層成膜性係否良好，若膠層的表面平整則表明膠層成膜性佳，若膠層的表面粗糙則表明膠層成膜性差。
表1 關於上述各電路板中膠層的相關資料的測量值
由表一可看出，相較於比較例1-2不含改性中空多孔氧化矽球體的樹脂組合物分別形成的2種膠層，本發明實施例1~2的樹脂組合物分別形成的2種膠層具有較低的介電常數Dk。另，相較於比較例3-4含有未改性中空多孔氧化矽球體的樹脂組合物形成的膠層，本發明實施例1~2的樹脂組合物分別形成的2種膠層具有較大的銅箔剝離強度及PI剝離強度，且膠層中的中空多孔氧化矽球體的分散性佳且膠層成膜性佳。
本發明的樹脂組合物中的經乙烯基改性的中空多孔氧化矽球體使得所述樹脂組合物形成的膠層的介電常數Dk降低的又減緩了因加入球體導致的膠層黏著力的降低的現象。

Claims (8)

  1. 一種樹脂組合物，其改良在於，所述樹脂組合物含有苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物、離子捕捉劑、改性中空多孔氧化矽球體及液態聚丁二烯樹脂，所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物及液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上及所述改性中空多孔氧化矽球體分別具有乙烯基，所述樹脂組合物中，所述苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的含量為95~100重量份，所述改性中空多孔氧化矽球體的含量為1~50重量份，所述液態聚丁二烯樹脂的含量為5~50重量份，所述離子捕捉劑的含量為0.5~10重量份。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的樹脂組合物，其中，所述改性中空多孔氧化矽球體上形成有納米級孔洞。
  3. 如申請專利範圍第1項所述的樹脂組合物，其中，所述液態聚丁二烯樹脂選自乙烯基含量在所述液態聚丁二烯樹脂的重量百分比大於等於50%的液態聚丁二烯樹脂或馬來酸酐化液態聚丁二烯樹脂的中至少一種。
  4. 如申請專利範圍第1項所述的樹脂組合物，其中，所述樹脂組合物還包括阻燃劑，當所述阻燃劑包含於所述樹脂組合物中，所述阻燃劑的含量為5~250重量份。
  5. 如申請專利範圍第4項所述的樹脂組合物，其中，所述阻燃劑選自雙酚聯苯磷酸鹽、聚磷酸銨、對苯二酚-雙-(聯苯基磷酸鹽)、三甲基磷酸鹽、二甲基-甲基磷酸鹽、間苯二酚雙二甲苯基磷酸鹽、聚磷酸三聚氰胺、偶磷氮化合物及9,10-二氫-9-氧雜-10-磷菲-10-氧化物中的一種或幾種。
  6. 如申請專利範圍第1項所述的樹脂組合物，其中，所述離子捕捉劑選自鋁矽酸鹽、水合金屬氧化物、多價金屬酸鹽及雜多酸中的一種或幾種；所述水合金氧化物選自Sb2O5．2H2O及Bi2O3．nH2O中的一種或二種，所述多價金屬酸鹽選自Zr(HPO4)2．H2O及Ti(HPO4)2．H2O中的一種或二種，所述雜多酸選自 (NH4)3Mo12(PO4)40．nH2O)、Ca10(PO4)6(OH)2及AlMg(OH)3CO3．nH2O中的一種或幾種。
  7. 一種膠片，其包括離型膜及結合於所述離型膜至少一表面的膠層，其改良在於，所述膠層由如申請專利範圍第1~6項任意一項所述的樹脂組合物烘烤後製得，所述樹脂組合物中苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的分子側鏈上的乙烯基與液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上的乙烯基及改性中空多孔氧化矽球體上的乙烯基發生化學反應而鍵合。
  8. 一種電路板，其包括電路基板及結合於所述電路基板至少一表面的膠層，其改良在於，所述膠層由申請專利範圍第1~6項任意一項所述的樹脂組合物經烘烤後製得，所述樹脂組合物中苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物的分子側鏈上的乙烯基與液態聚丁二烯樹脂的分子側鏈上的乙烯基及改性中空多孔氧化矽球體上的乙烯基發生化學反應而鍵合。
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