TWI554162B - 電路連接用接著膜及其用途、電路連接構造體及其製造方法、以及電路構件的連接方法 - Google Patents

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杜曉黎
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Description

電路連接用接著膜及其用途、電路連接構造體及其製造方法、以及電路構件的連接方法
本發明是有關於一種電路連接用接著膜及其用途、電路連接構造體及其製造方法以及電路構件的連接方法。
先前，為了將半導體元件連接於基板，特別是液晶等的平板顯示器(Flat Panel Display，FPD)用的玻璃(glass)基板，使用因加熱而固化的熱固性的接著劑膜(film)。
作為熱固性的接著劑膜，含有熱固性樹脂即環氧(epoxy)樹脂的接著劑膜被廣泛使用，由於環氧樹脂因加熱而固化之後，成為機械性強度高的聚合物，因此，藉由上述接著劑膜來牢固地將半導體元件與液晶顯示器(display)予以連接，可獲得可靠性高的電氣裝置。近年來，含有能夠以比環氧樹脂更低的溫度來固化的丙烯酸酯的接著劑膜亦逐步被使用。
然而，於使用接著劑膜來將玻璃基板與半導體元件予以連接的情形下，當對接著劑膜進行加熱時，由於半導體元件有時因熱傳導而被加熱之後發生熱膨脹，因此，該半導體元件會伸展。因此，於加熱結束之後，若整體冷卻，則伸展的半導體元件會收縮，有時伴隨該收縮，構成FPD的玻璃基板會發生翹曲等的變形。若玻璃基板發生變形，則會導致位於已變形的部分的顯示器的顯示影像雜亂。
至今為止，為了抑制翹曲等的變形，各種方法已為人所知。例如，已提出有使膜介於加熱及加壓工具(tool) 與半導體元件之間的連接方法(日本專利特開2006-229124號公報)、或於加熱及加壓步驟之後進行加熱的方法(日本專利特開2004-200230號公報)。
又，最近，將可緩和應力的材料使用於接著劑膜的方法亦為人所知(日本專利特開2004-277573號公報、日本專利第3477367號公報)。
然而，雖可藉由使用可緩和應力的材料來抑制玻璃基板的變形，但存在連接可靠性下降的問題。又，存在如下的情形，即，形成接著劑膜時的成膜性下降，難以穩定地獲得接著劑膜。再者，尤其存在如下的傾向，即，隨著玻璃基板及半導體元件的厚度變薄，容易顯著地產生翹曲(玻璃基板的變形)。
因此，本發明的目的在於提供如下的電路連接用接著膜及其用途、使用有該電路連接用接著膜的電路連接構造體及其製造方法以及電路構件的連接方法，上述電路連接用接著膜即便當用於將厚度比先前的電路基板的厚度更薄的玻璃基板與半導體元件予以連接時，亦可維持優異的連接可靠性且可抑制玻璃基板的變形，而且成膜性亦優異。
本發明者等為了解決上述問題而進行了仔細研究，結果發現：因安裝之後(固化之後)的電路連接用接著膜的內部應力過高，故而電路構件發生變形；而且因在安裝之後的電路連接用接著膜中產生彈性率過低的部分，故而連接可靠性下降。亦已知：尤其於彈性率局部地過低的情形 時，相對向的電極彼此難以使導電粒子保持扁平，因此，連接可靠性有下降的傾向。
基於上述發現而進一步進行研究，本發明者等發現：將具有規定的環氧當量的環氧樹脂用於電路連接用接著膜，藉此，可保持高連接可靠性，亦可抑制基材的變形，從而完成了本發明。
亦即，本發明提供一種電路連接用接著膜，該電路連接用接著膜包括：含有接著劑組成物及導電粒子的導電性接著劑層、與含有接著劑組成物且不含有導電粒子的絕緣性接著劑層，絕緣性接著劑層中所含的接著劑組成物包含(a)成膜材料、(b)環氧當量為200~3000的環氧樹脂及(c)潛伏性固化劑，上述電路連接用接著膜用於在使第1電路電極及第2電路電極相對向的狀態下，將第1電路構件與第2電路構件予以電性連接，其中上述第1電路構件在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有上述第1電路電極，上述第2電路構件在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有上述第2電路電極。
若為如上所述的電路連接用接著膜，則由於在絕緣性接著劑層中的接著劑組成物中使用有具有規定的環氧當量(單位為g/eq.)的(b)環氧樹脂，因此，可具有良好的彈性率，並且可實現優異的耐熱性及接著性。藉此，即便當使用上述電路連接用接著膜來將包括厚度為0.3mm以下的電路基板的電路構件彼此予以連接時，不僅可抑制電路構件的變形，而且可獲得良好的連接可靠性。又，由於 絕緣性接著劑層中的接著劑組成物包含具有規定的環氧當量的(b)環氧樹脂及(c)潛伏性固化劑、以及(a)成膜材料，因此，不僅可實現優異的耐熱性及接著性，而且可產生優異的成膜性。
再者，由於電路連接用接著膜包括導電性接著劑層及絕緣性接著劑層該兩個層，因此相對向的電極彼此容易捕捉導電粒子，從而可使連接可靠性提高。藉此，可獲得良好的連接可靠性。
對於本發明的電路連接用接著膜而言，導電性接著劑層及/或絕緣性接著劑層亦可更含有(d)絕緣性粒子。藉此，可維持更優異的連接可靠性。
又，本發明提供一種電路連接構造體，該電路連接構造體包括：第1電路構件，在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有第1電路電極；第2電路構件，在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有第2電路電極，且第2電路電極配置為與第1電路電極相對向，第2電路電極與第1電路電極電性連接；以及連接部，介於第1電路構件與第2電路構件之間，連接部為本發明的電路連接用接著膜的固化物。
若為如上所述的電路連接構造體，則由於連接部由本發明的電路連接用接著膜的固化物構成，因此，可將電路連接構造體內的內部應力控制為低內部應力，從而可抑制產生彈性率過低的部分。因此，可抑制電路構件的變形，並且可實現優異的連接可靠性。
此外，本發明提供一種電路連接構造體的製造方法，該電路連接構造體的製造方法包括如下的步驟：使上述本發明的電路連接用接著膜介於一對電路構件之間而獲得積層體，上述一對電路構件包括第1電路構件與第2電路構件，上述第1電路構件在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有第1電路電極，上述第2電路構件在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有第2電路電極；以及對積層體進行加熱及加壓而使電路連接用接著膜固化，藉此來形成連接部，上述連接部介於一對電路構件之間，且以使相對向地配置的第1電路電極與第2電路電極電性連接的方式，將一對電路構件彼此予以接著。
若為如上所述的製造方法，則可製造出如下的電路連接構造體，該電路連接構造體可抑制電路構件的變形，並且可實現優異的連接可靠性。
又，本發明提供一種電路構件的連接方法，該電路構件的連接方法在使第1電路電極與第2電路電極相對向地配置的狀態下，對第1電路構件、第2電路構件、以及配置於第1電路構件及第2電路構件之間的本發明的電路連接用接著膜進行加熱及加壓，將第1電路電極與第2電路電極予以電性連接，其中上述第1電路構件在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有上述第1電路電極，上述第2電路構件在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有上述第2電路電極。
若為如上所述的電路構件的連接方法，則由於使用本 發明的電路連接用接著膜的固化物來連接電路構件，因此，即便將固化物內的內部應力控制為低內部應力，亦可充分地確保相對向的電極之間的導電性。因此，可形成如下的電路連接構造體，該電路連接構造體可抑制電路構件的變形，並且具有良好的連接可靠性。
而且，本發明提供一種接著膜的用於電路連接的用途，該接著膜包括：含有接著劑組成物及導電粒子的導電性接著劑層、與含有接著劑組成物且不含有導電粒子的絕緣性接著劑層，絕緣性接著劑層中所含的接著劑組成物包含(a)成膜材料、(b)環氧當量為200~3000的環氧樹脂及(c)潛伏性固化劑，上述接著膜的用於電路連接的用途是於使第1電路電極及第2電路電極相對向的狀態下，將第1電路構件與第2電路構件予以電性連接，其中上述第1電路構件在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有上述第1電路電極，上述第2電路構件在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有上述第2電路電極。
藉由將上述接著膜用於電路連接，即便當使用該連接膜來將包括厚度為0.3mm以下的電路基板的電路構件彼此予以連接時，亦可抑制電路構件的變形，並且可獲得良好的連接可靠性。
當將上述接著膜用於電路連接時，導電性接著劑層及/或絕緣性接著劑層亦可更含有(d)絕緣性粒子。藉此，可維持更優異的連接可靠性。
根據本發明，可提供如下的電路連接用接著膜及其用途、使用有該電路連接用接著膜的電路連接構造體及其製造方法以及電路構件的連接方法，上述電路連接用接著膜即便當用於將厚度比先前的電路基板的厚度更薄的玻璃基板與半導體元件予以連接時，亦可維持優異的連接可靠性且可抑制玻璃基板的變形，而且成膜性亦優異。尤其於本發明中，可提供如下的電路連接用接著膜，該電路連接用接著膜即便當將厚度為0.3mm以下的電路構件彼此予以連接時，亦可實現上述效果。
為讓本發明之上述和其他目的、特徵和優點能更明顯易懂，下文特舉較佳實施例，並配合所附圖式，作詳細說明如下。
以下，根據需要，一面參照圖式，一面詳細地對本發明的較佳實施形態進行說明。然而，本發明並不限定於以下的實施形態。
<電路連接用接著膜>
首先，參照圖1來對本實施形態的電路連接用接著膜10進行說明。圖1是表示本發明的一個實施形態的電路連接用接著膜的模式剖面圖。電路連接用接著膜10包括：含有接著劑組成物4b及導電粒子5的導電性接著劑層3b、與形成於導電性接著劑層3b上且含有接著劑組成物4a的絕緣性接著劑層3a。
(絕緣性接著劑層)
絕緣性接著劑層3a含有：包含(a)成膜材料(以下，有時稱為「(a)成分」)、(b)環氧當量為200~3000的環氧樹脂(以下，有時稱為「(b)成分」)及(c)潛伏性固化劑(以下，有時稱為「(c)成分」)的接著劑組成物4a。
作為(a)成分的成膜材料是聚合物(polymer)，該聚合物具有使液狀的固化性樹脂組成物固化的作用。使成膜材料包含於固化性樹脂組成物，藉此，當使固化性樹脂組成物成形為膜狀時，可獲得不易裂開、不易碎裂及不易黏連且易於使用的接著劑膜。
作為如上所述的成膜材料，例如可列舉選自包含苯氧基樹脂、聚乙烯甲醛樹脂、聚苯乙烯樹脂、聚乙烯丁醛樹脂、聚酯樹脂、聚醯胺樹脂、二甲苯樹脂及聚胺酯樹脂的群組的至少一種聚合物。這些樹脂中，苯氧基樹脂、聚胺酯樹脂及聚乙烯丁醛樹脂較佳。這些樹脂與(b)成分之間的相溶性優異，可使固化之後的電路連接用接著膜10產生優異的接著性、耐熱性、以及機械強度。
使雙官能苯酚類與表鹵代醇(epihalohydrin)發生反應直至達到高分子量為止，或使雙官能環氧樹脂與雙官能苯酚類發生加成聚合反應，藉此來獲得苯氧基樹脂。具體而言，於存在鹼金屬氫氧化物等的觸媒的條件下，在非反應性溶劑中，以40℃~120℃的溫度來使1莫耳的雙官能苯酚類與0.985莫耳~1.015莫耳的表鹵代醇發生反應，藉此，可獲得上述苯氧基樹脂。
較佳為將雙官能性環氧樹脂與雙官能性苯酚類的調配 當量比設為環氧基/苯酚羥基=1/0.9~1/1.1來進行獲得苯氧基樹脂的加成聚合反應。藉此，可使固化之後的電路連接用接著膜10的機械特性及熱特性良好。又，較佳為於存在鹼金屬化合物、有機磷系化合物、以及環狀胺系化合物等的觸媒的條件下，在沸點為120℃以上的醯胺系、醚系、酮系、內酯系、以及醇系等的有機溶劑中，將原料固含量設為50質量份以下，加熱至50℃~200℃來進行上述加成聚合反應。
作為用以獲得苯氧基樹脂的雙官能環氧樹脂，例如可列舉雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚AD型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、聯苯二縮水甘油醚及經甲基取代的聯苯二縮水甘油醚。作為雙官能苯酚類，可列舉具有兩個苯酚性羥基的物質，例如對苯二酚類、雙酚A、雙酚F、雙酚AD、雙酚S、雙酚茀、經甲基取代的雙酚茀、二羥基聯苯及經甲基取代的二羥基聯苯等的雙酚類。
亦可藉由自由基聚合性的官能基、或其他反應性化合物來對苯氧基樹脂進行改質。可單獨地使用上述各種苯氧基樹脂，或可組合地使用兩種以上的上述各種苯氧基樹脂。
聚胺酯樹脂是於分子鏈中具有胺基甲酸酯鍵結的彈性體，且通常是大致以當量來使飽和聚酯樹脂的活性氫基、與二異氰酸酯化合物(甲苯二異氰酸酯、二異氰酸酯二苯基甲烷、六亞甲基二異氰酸酯、苯二亞甲基二異氰酸酯、以及二異氰酸酯環己基甲烷等)的二異氰酸酯基發生反應所得的線性高分子，上述飽和聚酯樹脂是多元酸(對苯二 甲酸、間苯二甲酸、鄰苯二甲酸、琥珀酸、己二酸、壬二酸、以及癸二酸等)、與二元醇(乙二醇、1,4-丁二醇、1,5-戊二醇、1,6-己二醇、二乙二醇、三乙二醇、聚乙二醇、以及丙二醇等)發生縮合反應而獲得且具有末端羥基。
上述聚胺酯樹脂容易溶解於有機溶劑例如酯系(乙酸乙酯、乙酸丁酯等)、酮系(甲基乙基酮、環己酮、以及丙酮等)、芳香族系(甲苯、二甲苯、以及苯等)及氯系(三氯乙烯、二氯甲烷等)的溶劑。
聚乙烯丁醛樹脂是於分子鏈中具有乙烯縮醛單元的彈性體，且通常是使乙酸乙烯酯聚合，接著進行鹼處理之後，使其與醛(甲醛、乙醛、丙醛、以及丁醛等)發生反應而獲得的線性高分子。對於本實施形態中所使用的聚乙烯丁醛樹脂而言，聚合度較佳為700~2500，丁縮醛化度較佳為65mol%以上。
若聚合度不足700，則聚乙烯丁醛樹脂的凝聚力不足，導致成膜性下降。若聚合度超過2500，則對樹脂進行壓接時的樹脂流動性不足，無法順利地使導電粒子介於被黏接體的電極之間，從而難以獲得充分的連接可靠性。又，若丁縮醛化度不足65mol%，則羥基或乙醯基的比例增加，從而難以獲得充分的連接可靠性。
作為(a)成分的成膜材料的玻璃轉移溫度(以下稱為「Tg」)並無特別的限定，但較佳為40℃~70℃，更佳為45℃~70℃，進而較佳為50℃~70℃。若為具有此種Tg的成膜材料，則藉由彈性變形來將固化之後的電路連接用 接著膜10內產生的內部應力予以吸收，使電路構件的翹曲量減小，因此，可更確實地使連接可靠性提高。
相對於總質量為100質量份的接著劑組成物4a而言，成膜材料的調配量較佳為10質量份~50質量份，更佳為20質量份~40質量份。使成膜材料的量處於上述範圍，藉此，可進一步抑制基材的變形(翹曲量)，從而提供電氣連接性更優異的電路連接用接著膜10。
成膜材料的分子量越大，則越容易獲得成膜性，而且可大範圍地設定對接著劑組成物4a的流動性產生影響的熔融黏度。成膜材料的重量平均分子量(Mw)較佳為5000~150000，尤佳為10000~80000。若該值為5000以上，則存在易於獲得良好的成膜性的傾向，另一方面，若上述值為150000以下，則存在容易獲得與其他成分之間的良好的相溶性的傾向。
再者，所謂上述「重量平均分子量」，是指依照下述表1所示的條件且根據凝膠滲透色譜法(Gel Permeation Chromatography，GPC)，使用標準聚苯乙烯的校準曲線(calibration curve)來進行測定所得的值。
作為(b)成分的環氧當量為200~3000的環氧樹脂，可單獨或組合兩種以上地使用自表氯醇與選自包含雙酚A、雙酚F及雙酚AD等的群組的至少一種雙酚衍生出的雙酚型環氧樹脂、自表氯醇與苯酚酚醛及甲酚醛中的一種酚醛或兩種酚醛衍生出的酚醛環氧樹脂、具有包含萘環的骨架的萘系環氧樹脂、以及縮水甘油胺、縮水甘油醚、聯苯、及脂環式等的於一個分子內具有兩個以上的縮水甘油基的各種環氧化合物等。根據防止電遷移(electromigration)的觀點，環氧樹脂較佳為使用使雜質離子(ion)(Na+、Cl-等)或水解性氯等減少至300ppm以下的高純度品。
上述環氧樹脂中，由於可廣泛地獲得分子量不同的等級(grade)，且可任意地對接著性或反應性等進行設定，因此，雙酚型環氧樹脂較佳。雙酚型環氧樹脂中，雙酚F型環氧樹脂尤佳。雙酚F型環氧樹脂的黏度低，藉由與苯氧基樹脂組合地使用，可容易且大範圍地對電路連接用接 著膜10的流動性進行設定。又，雙酚F型環氧樹脂亦具有如下的優點，即，容易使電路連接用接著膜10產生良好的黏著性。
作為(b)成分的環氧樹脂的環氧當量為200~3000，但更佳為300~2500，進而較佳為350~2000。若環氧當量不足200，則不僅會導致膜固化之後的翹曲量變大，而且於電路構件連接時，接著劑組成物4a有時會滲出。另一方面，若環氧當量超過3000，則不僅難以獲得良好的成膜性，而且存在如下的傾向，即，對電路構件彼此進行臨時壓接之後，電路構件與電路基板之間的密著力會下降。尤其於電路基板為玻璃的情形時會顯著地表現出上述傾向。
再者，可利用依據JIS K 7236的方法來對環氧樹脂的環氧當量進行測定。又，將環氧當量設為上述範圍的環氧樹脂可利用眾所周知的方法來合成，亦可作為市售品而被獲取。
相對於總質量為100質量份的接著劑組成物4a而言，環氧樹脂的調配量較佳為5質量份~50質量份，更佳為20質量份~40質量份。於環氧樹脂的調配量不足5質量份的情形下，當對電路構件彼此進行壓接時，存在電路連接用接著膜10的流動性下降的傾向，於環氧樹脂的調配量超過50質量份的情形下，當進行長期保管時，存在電路連接用接著膜10發生變形的傾向。
作為(c)成分即潛伏性固化劑，例如可列舉咪唑系、醯肼系、胺化醯亞胺及雙氰胺。可單獨地使用上述潛伏性 固化劑或可組合地使用兩種以上的上述潛伏性固化劑。而且，亦可將潛伏性固化劑與分解促進劑、抑制劑等加以組合。再者，為了使可使用時間延長，較佳為利用聚胺酯系、聚酯系的高分子物質等來將潛伏性固化劑予以包覆而實現微膠囊化。
相對於100質量份的環氧樹脂而言，潛伏性固化劑的調配量較佳為10質量份~200質量份，更佳為100質量份~150質量份。藉此，於固化反應中，可獲得充分的反應率。若潛伏性固化劑的調配量不足10質量份，則無法獲得充分的反應率，從而存在難以獲得良好的接著強度及連接電阻的傾向。若潛伏性固化劑的調配量超過200質量份，則存在如下的傾向，例如電路連接用接著膜10的流動性下降，連接電阻上升，電路連接用接著膜10的適用期(pot life)縮短。
又，根據用途，接著劑組成物4a例如亦可更含有軟化劑、抗老化劑、阻燃劑、色素、觸變劑(thixotropic agent)、以及矽烷偶合劑(silane coupling agent)等的添加劑。
(導電性接著劑層)
導電性接著劑層3b中所含的接著劑組成物4b只要可形成為膜狀，且可於電路構件連接時抑制電路構件的變形即可，該接著劑組成物4b可與絕緣性接著劑層3a中所含的接著劑組成物4a相同，亦可與該接著劑組成物4a不同。然而，較佳為以使絕緣性接著劑層3a的流動性大於導電性接著劑層3b的流動性的方式，對上述成分的種類及調配量 進行調整。
於接著劑組成物4b中分散有導電粒子5。由於電路連接用接著膜10含有導電粒子5，因此，電路電極的位置或高度的不均因導電粒子5的變形而被吸收，接觸面積增加，故而可獲得更穩定的電性連接。又，由於電路連接用接著膜10含有導電粒子5，因此，導電粒子5有時可衝破電路電極表面的氧化層或鈍態層而發生接觸，從而可使電性連接更穩定。
作為如上所述的導電粒子5，可列舉Au、Ag、Ni、Cu、以及焊錫等的金屬粒子或碳粒子等。根據獲得充分的適用期的觀點，導電粒子5的最外層並非為Ni、Cu等的過渡金屬類，較佳為Au、Ag、以及鉑金屬的貴金屬類，其中，Au更佳。又，導電粒子5可為利用Au等的貴金屬類來將Ni等的過渡金屬類的表面予以包覆而成的導電粒子，亦可為藉由包覆等來將上述金屬等的導通層形成於非導電性的玻璃、陶瓷(ceramic)、以及塑膠(plastic)等且將最外層設為貴金屬類的導電粒子。
較佳為使用藉由包覆等來將導通層形成於塑膠而成的粒子或熱熔融金屬粒子作為導電粒子5。上述粒子因加熱及加壓而具有變形性，因此，可使在連接時與電路電極發生接觸的接觸面積增加，或可將電路構件的電路端子的厚度不均予以吸收，從而可使電路連接的可靠性提高。
設置於導電粒子5的最外層的貴金屬類的包覆層的厚度較佳為100Å以上。藉此，可充分地使所連接的電路之 間的電阻減小。然而，於在Ni等的過渡金屬上設置貴金屬類的包覆層的情形時，該包覆層的厚度較佳為300Å以上。理由在於：由於在導電粒子5混合分散時產生的貴金屬類的包覆層的缺損等，Ni等的過渡金屬露出至接著劑膜中，因此，由於該過渡金屬的氧化還原作用而產生游離自由基，從而使電路連接用接著膜10的保存穩定性下降。另一方面，貴金屬類的包覆層的厚度的上限並無特別的限制，但根據製造成本的觀點，較佳為1μm以下。
導電粒子5的平均粒徑必須比藉由電路連接用接著膜10來連接的電路構件的相鄰接的電極的最小間隔更小，且於電路電極的高度存在不均的情形時，上述導電粒子5的平均粒徑較佳為大於該高度的不均。導電粒子5的平均粒徑較佳為1μm~10μm，更佳為2μm~5μm。若平均粒徑不足1μm，則存在如下的傾向，即，無法對應於電路電極的高度的不均且電路電極之間的導電性容易下降，若平均粒徑超過10μm，則存在相鄰接的電路電極之間的絕緣性容易下降的傾向。
再者，上述「平均粒徑」是指以如下的方式所測定的值。亦即，利用掃描型電子顯微鏡(SEM(Scanning Electron Microscope)，Hitachi,Ltd.製造，產品名：S-800)來對任意地選擇的導電粒子的一次粒子進行觀察(倍率：5000倍)，對該一次粒子的最大徑及最小徑進行測定。將該最大徑及最小徑的積的平方根設為上述粒子的一次粒徑。接著，針對50個任意地選擇的導電粒子，以上述方式來對一 次粒徑進行測定，將一次粒徑的平均值設為平均粒徑。再者，亦同樣地對後述的(d)絕緣性粒子的平均粒徑進行測定。
相對於總質量為100質量份的接著劑組成物4b而言，導電粒子5的調配量較佳設為0.1質量份~30質量份，更佳設為0.1質量份~20質量份。藉此，可防止由過剩的導電粒子5引起的鄰接電路的短路等。
絕緣性接著劑層3a及/或導電性接著劑層3b可更含有(d)絕緣性粒子(以下，有時稱為「(d)成分」)。藉此，膜固化之後的接著劑層內的內部應力進一步被緩和。再者，絕緣性接著劑層3a更佳為含有(d)絕緣性粒子。
作為如上所述的(d)絕緣性粒子，例如可列舉矽土、氧化鋁等的無機粒子、或聚矽氧橡膠、甲基丙烯酸甲酯-丁二烯-苯乙烯(Methylmethacrylate Butadiene Styrene，MBS)、丙烯酸橡膠、聚甲基丙烯酸甲酯、以及聚丁二烯橡膠等。
又，作為(d)絕緣性粒子，除了上述粒子以外，例如亦可列舉丙烯酸樹脂、聚酯、聚胺酯、聚乙烯丁醛、聚芳酯、聚苯乙烯、丁腈橡膠(Nitrile Butadiene Rubber，NBR)、苯乙烯-丁二烯橡膠(Styrene Butadiene Rubber，SBR)及聚矽氧改質樹脂等以及含有包含這些物質作為成分的共聚物的粒子。絕緣性粒子較佳為分子量為100萬以上的有機微粒子或具有三維交聯構造的有機微粒子。此種絕緣性粒子對於固化性組成物的分散性高。再者，此處所謂「具有 三維交聯構造」，是表示聚合物鏈具有三維網狀構造，例如，利用具有兩個以上的可與聚合物的反應點鍵結的官能基的交聯劑來對具有多個反應點的聚合物進行處理，藉此來獲得具有如上所述的構造的絕緣性粒子。分子量為100萬以上的有機微粒子及具有三維交聯構造的有機微粒子較佳為對於溶劑的溶解性均低。對於溶劑的溶解性低的上述絕緣性粒子可更顯著地獲得上述效果。又，根據更顯著地獲得上述效果的觀點，分子量為100萬以上的有機微粒子及具有三維交聯構造有機微粒子較佳為包含(甲基)丙烯酸烷基-聚矽氧共聚物、聚矽氧-(甲基)丙烯酸共聚物或上述共聚物的錯合物的絕緣性粒子。又，例如亦可使用如日本專利特開2008-150573公報所揭示的聚醯胺酸粒子及聚醯亞胺粒子等的絕緣性粒子作為(d)成分。
此外，亦可使用具有核殼(core shell)型的構造且核層的組成與殼層的組成不同的絕緣性粒子作為(d)成分。作為核殼型的絕緣性有機粒子，具體而言可列舉以聚矽氧-丙烯酸橡膠作為核來對丙烯酸樹脂進行接枝所得的粒子、及以丙烯酸共聚物作為核來對丙烯酸樹脂進行接枝所得的粒子等。又，亦可使用如國際專利公開第2009/051067號小冊子所揭示的核殼型聚矽氧微粒子、如國際專利公開第2009/020005號小冊子所揭示的(甲基)丙烯酸烷基酯-丁二烯-苯乙烯共聚物或錯合物、(甲基)丙烯酸烷基酯-聚矽氧共聚物或錯合物及聚矽氧-(甲基)丙烯酸共聚物或錯合物等的絕緣性有機粒子、如日本專利特開2002-256037號公報 所揭示的核殼構造聚合物粒子、以及如日本專利特開2004-18803號公報所揭示的核殼構造的橡膠粒子等。可單獨地使用一種上述核殼型的絕緣性粒子，亦可組合地使用兩種以上的上述核殼型的絕緣性粒子。再者，此種(d)絕緣性粒子的平均粒徑較佳為0.01μm~2μm左右。
於導電性接著劑層3b含有(d)絕緣性粒子的情形時，相對於總質量為100質量份的接著劑組成物4b而言，(d)絕緣性粒子及導電粒子5的合計調配量較佳為80質量份以下，更佳為60質量份以下。若絕緣性粒子及導電粒子的合計調配量超過80質量份，則存在成膜性及對於電極的密著力下降的傾向。又，於絕緣性接著劑層3a含有(d)絕緣性粒子的情形時，相對於總質量為100質量份的接著劑組成物4a而言，(d)絕緣性粒子的調配量較佳為60質量份以下，更佳為40質量份以下。若絕緣性粒子的調配量超過60質量份，則存在成膜性及導電粒子5對於電極的密著力下降的傾向。
絕緣性接著劑層3a的厚度較佳為12μm~20μm，更佳為14μm~16μm。又，導電性接著劑層3b的厚度較佳為3μm~12μm，更佳為5μm~10μm。由於各層具有如上所述的厚度，因此，可使作業性、導電粒子捕捉性及連接可靠性保持良好。
而且，電路連接用接著膜10的厚度較佳為10μm~40μm。若該厚度不足10μm，則存在如下的傾向，即，無法完全地將被黏接體之間的空間予以填埋，接著力會下降， 若上述厚度超過40μm，則存在如下的傾向，即，於進行壓接時，樹脂會溢出，從而污染周邊零件。
將與絕緣性接著劑層3a相關的包含接著劑組成物4a的混合物、與導電性接著劑層3b相關的包含接著劑組成物4b及導電粒子5的混合物分別溶解或分散於有機溶劑來實現液狀化，調製出塗佈液，將該塗佈液例如塗佈於剝離性基材(支持膜)上，以固化劑的活性溫度以下的溫度來將溶劑予以除去，藉此，可形成絕緣性接著劑層3a及導電性接著劑層3b。
作為形成絕緣性接著劑層3a及導電性接著劑層3b的其他方法，可列舉如下的方法，即，分別對絕緣性接著劑層3a及導電性接著劑層3b的構成成分進行加熱以確保流動性之後，添加溶劑來形成塗佈液，將該塗佈液塗佈於剝離性基材上，以固化劑的活性溫度以下的溫度來將溶劑予以除去。
根據使接著劑組成物4a及接著劑組成物4b的溶解性提高的觀點，此時使用的溶劑較佳為芳香族烴系溶劑與含氧系溶劑的混合溶劑。又，作為剝離性基材，例如可列舉聚對苯二甲酸乙二醇酯(Polyethylene Terephthalate，PET)、聚丙烯、聚乙烯、以及聚酯等的具有耐熱性及耐溶劑性的聚合物膜。尤佳使用經表面處理而具有脫模性的PET膜等。
剝離性基材的厚度較佳為20μm~75μm。若該厚度不足20μm，則存在如下的傾向，即，於進行臨時壓接時難 以進行操作，若上述厚度超過75μm，則存在於電路連接用接著膜10與剝離性基材之間產生捲繞滑脫的傾向。
作為電路連接用接著膜10的製法，例如可採用對以上述方式形成的導電性接著劑層3b及絕緣性接著劑層3a進行層壓(laminate)的方法、或依序對各層進行塗佈的方法等的眾所周知的方法。
本實施形態的電路連接用接著膜可用作覆晶玻璃(Chip On Glass，COG)等的安裝過程中的將玻璃等比較硬的基板與半導體元件予以接合的異向導電性接著劑。
例如，可於使電路連接用接著膜介於玻璃基板及半導體元件等的電路構件之間的狀態下進行加熱及加壓，將兩者所具有的電路電極彼此予以電性連接。此處，當使用有基板的厚度為0.3mm以下的電路構件時，翹曲尤其會成為問題，尤其於此種情形時，可有效果地使用本實施形態的電路連接用接著膜。
亦即，可將如下的接著膜用於電路連接用途，該接著膜包括：含有接著劑組成物及導電粒子的導電性接著劑層、與含有接著劑組成物且不含有導電粒子的絕緣性接著劑層，絕緣性接著劑層中所含的接著劑組成物包含(a)成膜材料、(b)環氧當量為200~3000的環氧樹脂及(c)潛伏性固化劑，上述電路連接用途是於使第1電路電極及第2電路電極相對向的狀態下，將在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有第1電路電極的第1電路構件、與在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形 成有第2電路電極的第2電路構件予以電性連接。
再者，當使用有基板的厚度進而為0.2mm以下的電路構件時，翹曲的問題更顯著。可使用本實施形態的電路連接用接著膜的電路基板的厚度的下限只要可維持各自的機械性強度，則無問題，該下限較佳為0.05mm以上，更佳為0.08mm以上。
通常，於玻璃基板或半導體元件等的電路構件中設置有多個(有時亦可為單數)電路電極。相對向地對設置於相對向地配置的電路構件的電路電極的至少一部分進行配置，於使電路連接用接著膜介於相對向地配置的電路電極之間的狀態下進行加熱及加壓，藉此，可將相對向地配置的電路電極彼此予以電性連接而獲得電路連接構造體。
如此，藉由對相對向地配置的電路構件進行加熱及加壓，相對向地配置的電路電極彼此藉由經由導電粒子的接觸及直接接觸中的一種接觸方式或兩種接觸方式而電性連接。
<電路連接構造體>
圖2是表示於一對電路構件即基板1與半導體元件2之間插入有本實施形態的電路連接用接著膜10的積層體200的模式剖面圖，圖3是表示對圖2所示的積層體200進行加熱及加壓而獲得的本實施形態的電路連接構造體100的模式剖面圖。
圖3所示的電路連接構造體100包括：於玻璃基板1a(第1電路基板)的主面上形成有配線圖案(pattern)1b (第1電路電極)的基板1(第1電路構件)、於積體電路(Integrated Circuit，IC)晶片(chip)2a(第2電路基板)的主面上形成有凸塊(bump)電極2b(第2電路電極)的半導體元件2(第2電路構件)、以及介於基板1及半導體元件2之間的電路連接用接著膜10的固化物6a及固化物6b(連接部)。於電路連接構造體100中，配線圖案1b及凸塊電極2b於相對向地配置的狀態下電性連接。
此處，配線圖案1b較佳為由透明導電性材料形成。典型而言，將銦-錫氧化物(Indium Tin Oxide，ITO)用作透明導電性材料。又，凸塊電極2b由具有可作為電極而發揮功能的程度的導電性的材料(較佳為選自包含金、銀、錫、鉑族的金屬及ITO的群組的至少一種材料)形成。
於電路連接構造體100中，相對向的凸塊電極2b及配線圖案1b彼此經由導電粒子5而電性連接。亦即，導電粒子5與凸塊電極2b及配線圖案1b均直接發生接觸，藉此來將凸塊電極2b及配線圖案1b予以電性連接。
對於電路連接構造體100而言，由於藉由電路連接用接著膜10的固化物6a及固化物6b來將基板1與半導體元件2予以接合，因此，即便當電路構件的厚度薄(0.3mm以下)時，亦可充分地抑制基板1的翹曲，且可獲得優異的連接可靠性。
如上所述的電路連接構造體100可經由如下的步驟來製造。亦即，可藉由如下的製造方法來製造上述電路連接構造體100，該製造方法包括如下的步驟：使本實施形態 的電路連接用接著膜介於一對電路構件之間而獲得積層體，該一對電路構件包括在厚度為0.3mm以下的玻璃基板1a(第1電路基板)的主面上形成有配線圖案1b(第1電路電極)的基板1(第1電路構件)、及在厚度為0.3mm以下的IC晶片2a(第2電路基板)的主面上形成有凸塊電極2b(第2電路電極)的半導體元件2(第2電路構件)；以及對積層體進行加熱及加壓而使電路連接用接著膜固化，藉此來形成連接部，該連接部介於一對電路構件之間，且以使相對向地配置的配線圖案1b(第1電路電極)與凸塊電極2b(第2電路電極)電性連接的方式，將一對電路構件彼此予以接著。
<電路構件的連接方法>
藉由如下的方法來獲得電路連接構造體100，即，於使配線圖案1b及凸塊電極2b相對向地配置的狀態下，對在玻璃基板1a的主面上形成有配線圖案1b的基板1、在IC晶片2a的主面上形成有凸塊電極2b的半導體元件2、以及介於基板1及半導體元件2之間的電路連接用接著膜10進行加熱及加壓，將配線圖案1b及凸塊電極2b予以電性連接。
上述方法可準備以如下的方式形成的積層體200，即，在將形成於剝離性基材上的電路連接用接著膜10貼合於基板1上的狀態下進行加熱及加壓，對電路連接用接著膜10進行臨時壓接，將剝離性基材予以剝離，接著一面對準電路電極，一面將半導體元件2放置於該電路電極，然 後進行加熱及加壓，基板1、電路連接用接著膜10及半導體元件2依序積層。
根據電路連接用接著膜10中的接著劑組成物4a及接著劑組成物4b的固化性等，適當地調整對上述積層體200進行加熱及加壓的條件，使得電路連接用接著膜10固化之後獲得充分的接著強度。
根據使用有本實施形態的電路連接用接著膜的電路構件的連接方法，即便當電路構件的厚度薄(0.3mm以下)時，亦可抑制電路構件的翹曲，且可獲得良好的連接可靠性。
[實例]
以下，列舉實例來更具體地對本發明進行說明。然而，本發明並不限定於這些實例。
(1)電路連接用接著膜的準備
如下所述，準備用以製作導電性接著劑層及絕緣性接著劑層的各材料。又，稱量出約10mg的各個成膜材料，利用TA Instruments公司製造的DSC裝置(產品名：Q1000)且依據JIS K7121-1987的規定來對成膜材料的Tg進行測定。再者，以依據JIS K 7236的方法來對環氧樹脂的環氧當量進行測定。
(a)成分：成膜材料
「FX-316」(東都化成(Tohto Kasei)製造，產品名)：苯氧基樹脂(Tg：66℃)
(b)成分：環氧當量為200~3000的環氧樹脂
「Epicoat872」(日本環氧樹脂(Japan Epoxy Resins)製造，產品名)：可撓性環氧樹脂(環氧當量為600~700)
「Epicoat4004P」(日本環氧樹脂製造，產品名)：雙酚F型環氧樹脂(環氧當量為880)
「EXA-4816」(DIC製造，產品名)：柔軟性環氧樹脂(環氧當量為403)
「EXA-4822」(DIC製造，產品名)：強韌性環氧樹脂(環氧當量為385)
「EXA-4850-150」(DIC製造，產品名)：柔軟性環氧樹脂(環氧當量為450)
(b)'成分：(b)成分以外的環氧樹脂
「YL-980」(日本環氧樹脂製造，產品名)：雙酚A型環氧樹脂(環氧當量為180~190)
「YL-983U」(日本環氧樹脂製造，產品名)：雙酚F型環氧樹脂(環氧當量為165~175)
「Epicoat1032H60」(日本環氧樹脂製造，產品名)：酚醛型環氧樹脂(環氧當量為163~175)
「EXA-4710」(DIC製造，產品名)：高耐熱環氧樹脂(環氧當量為170)
「Epicoat1256」(日本環氧樹脂製造，產品名)：苯氧基型環氧樹脂(環氧當量為7500~8500)
(c)：潛伏性固化劑
「Novacure」(旭化成化學(Asahi Kasei Chemicals)製造，產品名)
(d)：絕緣性粒子
「X-52-7030」(信越矽利光(Shin-Etsu Slicone)製造，產品名)：聚矽氧微粒子
(導電粒子)
「Micropearl AU」(積水化學製造，產品名)
(添加劑)
「SH6040」(東麗道康寧(Toray Dow Corning)製造，產品名)：矽烷偶合劑
(實例1)
<導電性接著劑層>
將30質量份的苯氧基樹脂「FX-316」、10質量份的環氧樹脂「Epicoat872」及10質量份的「Epicoat4004P」、30質量份的潛伏性固化劑「Novacure」以及1質量份的矽烷偶合劑「SH6040」溶解於100質量份的甲苯之後，添加19質量份的導電粒子「Micropearl AU」，調製出導電性接著劑層形成用塗佈液。
使用塗佈裝置((股)康井精機公司製造，產品名：精密塗佈機)來將上述塗佈液塗佈於單面(塗佈有塗佈液的面)已被施以脫模處理(中剝離處理)的厚度為50μm的PET膜，以70℃來進行10分鐘的熱風乾燥，藉此，於PET膜上形成厚度為10μm的導電性接著劑層。
<絕緣性接著劑層>
將50質量份的苯氧基樹脂「FX-316」、28質量份的環氧樹脂「Epicoat872」、18質量份的潛伏性固化劑 「Novacure」及1質量份的矽烷偶合劑「SH6040」溶解於100質量份的作為溶劑的甲苯之後，添加3質量份的聚矽氧微粒子「X-52-7030」，調製出絕緣性接著劑層形成用塗佈液。
與上述同樣地，使用塗佈裝置((股)康井精機公司製造，產品名：精密塗佈機)來將上述塗佈液塗佈於單面已被施以脫模處理的厚度為50μm的PET膜，以70℃來進行10分鐘的熱風乾燥，藉此，於PET膜上形成厚度為15μm的絕緣性接著劑層。
<電路連接用接著膜>
一面以50℃來對上述所獲得的導電性接著劑層與絕緣性接著劑層進行加熱，一面利用輥層壓機(roller laminator)來進行層壓，獲得厚度為25μm的電路連接用接著膜。
(實例2~實例5及比較例1~比較例5)
以表2所示的調配比例(質量份)來添加各成分，調製出絕緣性接著劑層形成用塗佈液，除此以外，與實例1同樣地進行操作來製作電路連接用接著膜。
(2)電路連接構造體的製作
<基板及半導體元件的準備>
準備於玻璃基板(康寧(Corning)#1737，38mm×28mm，厚度為0.3mm)的表面形成有ITO(Indium Tin Oxide)的配線圖案(圖案寬度為50μm，電極之間的空間為5μm)的基板。準備IC晶片(外形為17mm×17mm，厚度為0.3mm，凸塊的大小為50μm×50μm，凸塊之間的空間為50μm，凸塊高度為15μm)作為半導體元件。
<基板及半導體元件的連接>
使用上述實例及比較例中所製作的電路連接用接著膜，以如下所示的方式來將IC晶片與玻璃基板予以連接。 再者，將由包含陶瓷加熱器(ceramic heater)的平台(stage)(150mm×150mm)及工具(3mm×20mm)構成的加熱壓接件用於連接。
首先，將電路連接用接著膜(1.5mm×20mm)的導電性接著劑層上的PET膜予以剝離，於80℃、0.98MPa(10kgf/cm2)的條件下進行2秒的加熱及加壓，藉此來將導電性接著劑層面貼附於玻璃基板。接著，將電路連接用接著膜的絕緣性接著劑層上的PET膜予以剝離，使IC晶片的凸塊與玻璃基板對準之後，於電路連接用接著膜的實測最高到達溫度為190℃及凸塊電極面積換算壓力為70MPa的條件下，自IC晶片上方進行10秒的加熱及加壓，將絕緣性接著劑層貼附於IC晶片，經由電路連接用接著膜來對晶片與玻璃基板進行主連接。
(3)評價
(成膜性)
按照以下的基準來對已製作的電路連接用接著膜的成膜性進行評價。再者，所謂「可形成為膜」，是指已製作的膜不易裂開、不易碎裂、不易黏連。將成膜性的評價結果表示於表3中。
A：可形成膜
B：無法形成膜
(翹曲)
圖4是表示玻璃基板的翹曲的評價方法的模式剖面圖。圖4所示的電路連接構造體100是由基板1、半導體 元件2及將基板1與半導體元件2予以接合的已固化的電路連接用接著膜10構成。L表示當將半導體元件2的中心的基板1的下表面的高度設為0時，直至與半導體元件2的中心相隔12.5mm處為止的基板1的下表面的高度中的最大值。以L為指標來對翹曲進行評價。L的值越小，則表示翹曲越小。將L的值不足15μm的情形設為「A」，將L的值為15μm以上的情形設為「B」，以兩個階段來進行評價。將翹曲的評價結果表示於表3中。
又，使電路連接構造體的製作過程中的玻璃基板及IC晶片的厚度分別自0.3mm變更至0.5mm，按照與上述相同的順序，使用上述實例及比較例所製作的電路連接用接著膜來進行連接，製作接合體。對所獲得的接合體的翹曲進行評價之後，接合體的翹曲均不足15μm。
(連接可靠性)
使用已製作的電路連接構造體來對玻璃基板的電路與半導體元件的電極之間的電阻值進行測定。使用萬用電錶(multimeter)(裝置名：MLR21，ETAC公司製造)，於溫度為85℃，濕度為85%RH的1000小時的熱濕度測試(Thermal Humidity Test，THT)之後進行測定。基於THT測試之後的電阻值且依據以下的基準，以A或B該兩個階段來對連接可靠性進行評價。將各電路連接構造體的測定結果表示於表3中。
A：不足10Ω
B：10Ω以上
本發明的電路連接用接著膜即便當用於將厚度薄的電路構件彼此予以連接時，成膜性、翹曲及連接可靠性均表現出優異的特性。
雖然本發明已以較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明，任何熟習此技藝者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可作些許之更動與潤飾，因此本發明之保護 範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
1‧‧‧基板
1a‧‧‧玻璃基板
1b‧‧‧配線圖案
2‧‧‧半導體元件
2a‧‧‧IC晶片
2b‧‧‧凸塊電極
3a‧‧‧絕緣性接著劑層
3b‧‧‧導電性接著劑層
4a、4b‧‧‧接著劑組成物
5‧‧‧導電粒子
6a、6b‧‧‧固化物
10‧‧‧電路連接用接著膜
100‧‧‧電路連接構造體
200‧‧‧積層體
L‧‧‧高度的最大值
圖1是表示本發明的一個實施形態的電路連接用接著膜的模式剖面圖。
圖2是表示於一對電路構件之間插入有本實施形態的電路連接用接著膜的積層體的模式剖面圖。
圖3是表示本實施形態的電路連接構造體的模式剖面圖。
圖4是表示玻璃基板的翹曲的評價方法的模式剖面圖。
3a‧‧‧絕緣性接著劑層
3b‧‧‧導電性接著劑層
4a、4b‧‧‧接著劑組成物
5‧‧‧導電粒子
10‧‧‧電路連接用接著膜

Claims (6)

  1. 一種電路連接用接著膜，包括：導電性接著劑層，含有接著劑組成物及導電粒子；以及絕緣性接著劑層，含有接著劑組成物且不含有導電粒子，上述絕緣性接著劑層中所含有的上述接著劑組成物包含(a)成膜材料、(b)環氧當量為200~2500的環氧樹脂及(c)潛伏性固化劑，上述電路連接用接著膜用於在使第1電路電極及第2電路電極相對向的狀態下，將第1電路構件與第2電路構件予以電性連接，其中上述第1電路構件在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有上述第1電路電極，上述第2電路構件在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有上述第2電路電極，其中上述第1電路基板為玻璃基板，上述第2電路構件為半導體元件，上述電路連接用接著膜為異向導電性接著膜。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之電路連接用接著膜，其中上述導電性接著劑層及/或上述絕緣性接著劑層更含有(d)絕緣性粒子。
  3. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之電路連接用接著膜，其中上述(b)環氧樹脂為雙酚型環氧樹脂。
  4. 如申請專利範圍第1項或第2項所述之電路連接用接著膜，其中上述導電性接著劑層中所含有的接著劑組成 物包含(a)成膜材料、(b)環氧當量為200~2500的環氧樹脂及(c)潛伏性固化劑。
  5. 一種電路連接構造體，包括：第1電路構件，在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有第1電路電極，上述第1電路基板為玻璃基板；第2電路構件，在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有第2電路電極，且上述第2電路電極配置為與上述第1電路電極相對向，上述第2電路電極與上述第1電路電極電性連接，上述第2電路構件為半導體元件；以及連接部，介於上述第1電路構件與上述第2電路構件之間，上述連接部為如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述之電路連接用接著膜的固化物。
  6. 一種電路連接構造體的製造方法，包括如下的步驟：使如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述之電路連接用接著膜介於一對電路構件之間而獲得積層體，上述一對電路構件包括第1電路構件與第2電路構件，其中上述第1電路構件在厚度為0.3mm以下的第1電路基板的主面上形成有上述第1電路電極，上述第2電路構件在厚度為0.3mm以下的第2電路基板的主面上形成有上述第2電路電極，上述第1電路基板為玻璃基板，上述第2 電路構件為半導體元件；以及對上述積層體進行加熱及加壓而使上述電路連接用接著膜固化，藉此來形成連接部，上述連接部介於上述一對電路構件之間，且以使相對向地配置的上述第1電路電極與上述第2電路電極電性連接的方式，將上述一對電路構件彼此予以接著。
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