TWI498398B - A conductive paste for forming a solar cell and its electrode - Google Patents
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Description
本發明係關於一種太陽電池之電極形成用導電性糊漿，尤其係關於將單結晶矽或多結晶矽等結晶系矽用作基板之結晶系矽太陽電池之表面或背面電極形成用導電性糊漿，使用該電極形成用導電性糊漿之太陽電池之製造方法及藉由該製造方法而製造之太陽電池。
近年來，將使單結晶矽或多結晶矽加工為平板狀之結晶系矽用作基板之結晶系矽太陽電池之生產量正大幅增加。該等太陽電池具有用以將經發電之電力取出之電極。
作為一例，圖1表示結晶系矽太陽電池之剖面模式圖。結晶系矽太陽電池中，一般而言，於p型結晶系矽基板4之光入射側即表面形成n型擴散層(n型矽層)3。於n型擴散層3之上形成抗反射膜2。進而，藉由網版印刷法等而使用導電性糊漿於抗反射膜2上印刷光入射側電極1(表面電極)之圖案，並將導電性糊漿乾燥及燒成，藉此形成光入射側電極1。於該燒成時，藉由將導電性糊漿燒成貫通抗反射膜2，而光入射側電極1可以接觸於n型擴散層3之方式而形成。再者，所謂燒成貫通，係指由導電性糊漿中所包含之玻璃料等而蝕刻絕緣膜即抗反射膜，使光入射側電極1與n型擴散層3導通。由於不使光自p型矽基板4之背面側入射亦可，故而一般而言於大致整個表面形成背面電極5。於p型矽基板4與n型擴散層3之界面形成有pn接面。太陽光等光透過抗反射膜2及n型擴散層3，入射至p型矽基板4，於該過程中被吸收，產生電子-電洞對。該等電子-電洞對藉由pn接面之電場而分離，電子向光入射側電極1，電洞向背面電極5。電子及電洞經由該等電極，而作為電流被取出至外部。
先前之太陽電池、尤其結晶系矽太陽電池之電極形成，使用包含導電性粒子、玻璃料、有機黏合劑、溶劑及其他添加物之導電性糊漿。作為導電性粒子，主要使用銀粒子。
作為用以形成太陽電池之電極之導電性組成物(導電性糊漿)之例，引用文獻1中記載有如下導電性組成物：包括含有銀粉末與PbO之玻璃粉末及包含有機物之媒劑，用以形成與貫通氮化矽層而於上述氮化矽層之下形成之n型半導體層導通之電極。進而，引用文獻1中記載有該導電性組成物之特徵在於：上述銀粉末於上述組成物中之比率為70質量%以上95質量%以下，上述玻璃粉末相對於上述銀粉末100質量份包含1質量份以上10質量份以下，上述玻璃粉末之鹼度為0.6以上0.8以下且玻璃之轉移點為300℃~450℃。
引用文獻2中記載有如下導電性組成物：包括銀粉末與不含有PbO之玻璃粉末及包含有機物之媒劑，用以形成與貫通氮化矽層於上述氮化矽層之下形成之n型半導體層導通之電極。進而，引用文獻2中記載有該導電性組成物之特徵在於：上述銀粉末於上述組成物中之比率為70質量%以上95質量%以下，上述玻璃粉末相對於上述銀粉末100質量份包含1質量份以上10質量份以下，上述玻璃粉末之鹼度為0.16以上0.44以下且玻璃之轉移點為300℃~450℃。
引用文獻3中記載有一種太陽電池元件之形成方法，於呈一導電型之半導體基板之一主面側形成呈其他導電型之區域，並且於該半導體基板之一主面側形成抗反射膜，於該抗反射膜上與上述半導體基板之另一主面側燒結包含銀粉末、有機媒劑、及玻璃料之電極材料。進而，引用文獻3中記載有該太陽電池元件之形成方法之特徵在於：燒結於上述抗反射膜上之電極材料含有Ti、Bi、Co、Zn、Zr、Fe、Cr成分中之任一種或複數種。
引用文獻4中記載有用以印刷於具有氮化矽膜之結晶系矽太陽電池之氮化矽膜上之太陽電池電極形成用導電性糊漿。進而，引用文獻4中記載有，該導電性糊漿含有包含銀之導電性粒子、玻璃料、有機黏合劑及溶劑，玻璃料包含氧化鋅及氧化硼，氧化鋅及氧化硼之合計重量相對於玻璃料全體之重量為90重量%以上，氧化鋅之含有率相對於氧化鋅及氧化硼之合計重量為50重量%~80重量%。
引用文獻5中記載有如下導電性糊漿，其係含有包含銀之導電性粒子、玻璃料、有機黏合劑及溶劑且向結晶系矽太陽電池之n型矽層之電極形成用導電性糊漿，玻璃料及/或導電性糊漿中所包含之添加物含有自包含Mg、Ca、Sr及Ba之群組中選擇之至少一個第2族系添加元素，導電性糊漿中之Pb含量為0.1重量%以下。
又，作為用以於陶瓷基板上形成電極之導體糊漿，引用文獻6中記載有一種導體糊漿，其係使包含銀與鈀之複合粉末、玻璃粉末及氧化鉍粉末分散於媒劑中之導體糊漿，且其特徵在於：糊漿固形物成分中含有2~9重量%之玻璃粉末，且每100重量份玻璃粉末中含有4~35重量份β-鋰霞石(Li2
O‧Al2
O3
‧2SiO2
)粉末。又，引用文獻6中記載有β-鋰霞石之熱膨脹係數較小。進而，引用文獻6中記載有，藉由導體糊漿包含β-鋰霞石，而與玻璃混合熔融，藉此推測為燒成後之無機結合劑層之熱應力被緩和，即便導體層之體積膨脹亦難以被破壞者。亦即，引用文獻6中記載有，推測對導體糊漿之β-鋰霞石之添加有利於緩和機械性的性質即熱應力。
[專利文獻1]日本專利特開2009-231826號公報
[專利文獻2]日本專利特表2009-231827號公報
[專利文獻3]日本專利特開2001-313400號公報
[專利文獻4]日本專利特開2009-194121號公報
[專利文獻5]日本專利特開2009-194141號公報
[專利文獻6]日本專利特開平5-151818號公報
於結晶系矽太陽電池中，對轉換效率等太陽電池特性所帶來之電極之影響較大，尤其光入射側電極之影響非常大。該光入射側電極與n型擴散層之接觸電阻十分低，必須歐姆電性接觸。又，電極本身之電性電阻亦必須十分低，因此，電極材料本身之電阻(導體電阻)較低之情況成為重要。又，為了生產性之提高及長壽命化，而焊接於電極之互連用之金屬帶之接著強度較高之情況進而重要。
因此，本發明之目的在於獲得於結晶系矽太陽電池中，可形成與結晶系矽基板之接觸電阻較低之電極之太陽電池電極形成用導電性糊漿。尤其，本發明之目的在於獲得可形成與結晶系矽基板之n型擴散層之接觸電阻較低之電極之太陽電池電極形成用導電性糊漿。又，本發明之目的在於獲得具有高填充因數及高轉換效率之高性能之結晶系矽太陽電池及其製造方法。又，本發明之目的在於獲得焊接於電極之互連用之金屬帶之接著強度較高的結晶系矽太陽電池。
本發明之發明者們意外地發現，當於導電性糊漿中添加β-鋰霞石粒子等之鋁矽酸鹽粒子之情形時，電性特性即結晶系矽基板與電極之間的接觸電阻變低。進而，本案發明者們發現，當於結晶系矽太陽電池之電極形成用導電性糊漿中添加β-鋰霞石粒子等之鋁矽酸鹽粒子之情形時，可獲得具有高填充因數及高轉換效率之高性能之結晶系矽太陽電池，從而完成了本案發明。
亦即，本發明係一種導電性糊漿，其係結晶系矽太陽電池之電極形成用導電性糊漿，含有包含銀之導電性粒子、玻璃料、特定之添加粒子、有機黏合劑及溶劑，且特定之添加粒子係自鋁矽酸鹽粒子及矽酸鋁粒子中選擇之1種以上。藉由導電性糊漿包含上述材料，可形成與結晶系矽基板之接觸電阻較低之電極。
以下表示本發明之導電性糊漿之較佳態樣。本發明中，可將該等態樣適當組合。
(1)鋁矽酸鹽粒子包含鋰。例如，如β-鋰霞石粒子般，若使用包含鋰之鋁矽酸鹽粒子，則可確實地形成與結晶系矽基板之接觸電阻較低之電極。
(2)鋁矽酸鹽粒子為β-鋰霞石粒子。因此，可進而確實地形成與結晶系矽基板之接觸電阻較低之電極。尤其，可形成與結晶系矽基板之n型擴散層之接觸電阻較低之電極。因此，可獲得高性能之結晶系矽太陽電池。
(3)鋁矽酸鹽粒子之含量相對於導電性粒子100重量份為0.1~5重量份。鋁矽酸鹽粒子之含量相對於導電性粒子100重量份為0.1重量份以上，藉此可確實地形成與結晶系矽基板之接觸電阻較低之電極。又，鋁矽酸鹽粒子之含量相對於導電性粒子100重量份為5重量份，藉此可獲得焊接於電極之互連用之金屬帶之接著強度較高的結晶系矽太陽電池。
(4)玻璃料包含PbO。於使用含有鋁矽酸鹽粒子等之特定之添加粒子、與包含PbO之玻璃料的導電性糊漿之情形時，可獲得太陽電池性能較高之太陽電池。
(5) PbO之含量相對於玻璃料100重量%為50~90重量%。於使用含有鋁矽酸鹽粒子等之特定之添加粒子、與特定含量之包含PbO之玻璃料的導電性糊漿之情形時，可獲得較高之互連用之金屬帶之接著強度，並且可獲得太陽電池性能較高之太陽電池。
又，本發明係一種太陽電池之製造方法，其包括如下步驟：將上述導電性糊漿印刷於結晶系矽基板之n型矽層上或n型矽層上之抗反射膜上，並進行乾燥及燒成，藉此形成電極。藉由使用本發明之導電性糊漿形成電極，可獲得具有高填充因數及高轉換效率之高性能之結晶系矽太陽電池。
又，本發明係藉由上述之本發明之製造方法而製造之太陽電池。本發明之太陽電池係具有高填充因數及高轉換效率之高性能之結晶系矽太陽電池。
根據本發明，可獲得於結晶系矽太陽電池中，可形成與結晶系矽基板之接觸電阻較低之電極之太陽電池電極形成用導電性糊漿。尤其，根據本發明，可獲得可形成與結晶系矽基板之n型擴散層之接觸電阻較低之電極的太陽電池電極形成用導電性糊漿。又，藉由使用本發明之太陽電池電極形成用導電性糊漿形成電極，可獲得具有高填充因數及高轉換效率之高性能之結晶系矽太陽電池。又，藉由使用本發明之太陽電池電極形成用導電性糊漿形成電極，可獲得焊接於電極之互連用之金屬帶之接著強度較高之結晶系矽太陽電池。
本說明書中，「結晶系矽」包含單結晶及多結晶矽。又，「結晶系矽基板」係指為了電性元件或電子元件之形成，而將結晶系矽成形為平板狀等適合於元件形成之形狀之材料。結晶系矽之製造方法可使用任一種方法。例如，於單結晶矽之情形時可使用直拉法，於多結晶矽之情形時可使用鑄造法。又，藉由其他製造方法例如帶提拉式長晶法(ribbon pulling)而製作之多結晶矽帶、玻璃等之異種基板上所形成之多結晶矽等亦可用作結晶系矽基板。又，所謂「結晶系矽太陽電池」，係指使用結晶系矽基板而製作出之太陽電池。又，作為表示太陽電池特性之指標，使用根據光照射下之電流-電壓特性之測定而獲得之填充因數(fill factor，以下，亦稱為「FF」，將填充因數之值稱為「FF值」)。
本發明之目的在於獲得用以製造電極與n型擴散層之接觸電阻較低、具有高填充因數、高效率之結晶系矽太陽電池的太陽電池電極形成用之導電性糊漿。本發明之發明者們意外地發現，當於特定之導電性糊漿中添加β-鋰霞石粒子等之鋁矽酸鹽粒子之情形時，電性特性即結晶系矽基板與電極間之接觸電阻變低。又，發現於添加矽酸鋁而代替鋁矽酸鹽粒子之情形時亦可獲得優異之電性特性。進而，本案發明者們發明，當於結晶系矽太陽電池之電極形成用導電性糊漿中添加β-鋰霞石粒子等之鋁矽酸鹽粒子或矽酸鋁之情形時，可獲得具有高填充因數及高轉換效率之高性能之結晶系矽太陽電池，從而完成了本案發明。以下，就本發明之電極形成用導電性糊漿進行詳細說明。
本發明之電極形成用導電性糊漿係結晶系矽太陽電池之電極形成用導電性糊漿，含有包含銀之導電性粒子、玻璃料、特定之添加粒子、有機黏合劑及溶劑。所謂特定之添加粒子，係指自鋁矽酸鹽粒子及矽酸鋁粒子中選擇之1種以上。尤其，本發明之電極形成用導電性糊漿可較佳地使用於向n型矽層形成電極之情形。本發明之電極形成用導電性糊漿之特徵在於包含鋁矽酸鹽粒子及/或矽酸鋁粒子。作為鋁矽酸鹽，為任一種物質均可使用，但是較佳為使用包含鋰之鋁矽酸鹽粒子，例如β-鋰霞石粒子。本發明之電極形成用導電性糊漿含有包含鋰之鋁矽酸鹽粒子，例如β-鋰霞石粒子，藉此可確實地形成與結晶系矽基板之接觸電阻較低之電極。本發明之電極形成用導電性糊漿包含導電性粒子、玻璃料、特定之添加粒子(鋁矽酸鹽粒子及/或矽酸鋁粒子)、有機黏合劑及溶劑，可根據需要進而包含其他添加劑及/或添加物。
本發明之電極形成用導電性糊漿中所包含之導電性粒子之主要成分為銀。本發明之電極形成用導電性糊漿中，於不損及太陽電池電極之性能之範圍內，可包含銀以外之其他金屬。然而，自獲得較低之電性電阻及高可靠性之觀點考慮，較佳為導電性粒子包含銀。
導電性粒子之粒子形狀及粒子尺寸並無特別限定。作為粒子形狀，例如，可使用球狀及鱗片狀等形狀。粒子尺寸係指一個粒子之最長之長度部分之尺寸。自操作性之觀點等考慮，導電性粒子之粒子尺寸較佳為0.05~20 μm，更佳為0.1~5 μm。
一般而言，由於微小粒子之尺寸具有固定之分佈，故而無需所有粒子均為上述之粒子尺寸，較佳為所有粒子之累計值50%之粒子尺寸(D50)為上述之粒子尺寸之範圍。又，粒子尺寸之平均值(平均粒子尺寸)亦可處於上述範圍。關於本說明書中所記載之導電性粒子以外之粒子之尺寸亦相同。
又，導電性粒子之大小可表示為BET值(BET比表面積)。導電性粒子之BET值較佳為0.1~5 m2
/g，更佳為0.2~2 m2
/g。
作為本發明之電極形成用導電性糊漿中所包含之鋁矽酸鹽粒子，可使用例如鋰霞石(LiAlSiO4
)、鋰輝石(Li2
O‧Al2
O3
‧4
SiO2
)及堇青石(2MgO‧2
Al2
O3
‧5SiO2
)等任一種類者。為了使結晶系矽基板與電極間之接觸電阻更低，較佳為使用包含鋰之鋁矽酸鹽粒子。作為包含鋰之鋁矽酸鹽粒子，較佳為使用鋰霞石粒子。所謂鋰霞石(理論化學組成式：LiAlSiO4
)，係指以Li2
O、Al2
O3
及SiO2
為主成分之化合物。作為本發明之電極形成用導電性糊漿中所包含之鋰霞石粒子，具體而言，使用β-鋰霞石(Li2
O‧Al2
O3
‧2SiO2
)粒子，自可確實地使結晶系矽基板與電極間之接觸電阻更低之觀點考慮較佳。
作為本發明之電極形成用導電性糊漿中所包含之鋁矽酸鹽粒子，可使用化學組成式：LiAlSix
Oy
(x為1~3之範圍，y為4~8之範圍)者。x及y可為整數，又可為小數。鋁矽酸鹽粒子既可為結晶構造，亦可為非晶狀態之構造。一般而言，於x及y為整數之情形時成為特定之結晶構造，於x及y不為整數之情形時成為非晶狀態之構造。作為鋁矽酸鹽粒子，可使用1種鋁矽酸鹽粒子。又，作為鋁矽酸鹽粒子，可使用1種以上之不同種類之矽酸鋁粒子。
本發明之電極形成用導電性糊漿中，可使用矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
)作為特定之添加粒子，而代替上述之鋁矽酸鹽粒子。於添加有矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
)之情形時，亦可提高所獲得之電極之電性特性。然而，為了獲得更高電性特性，而特定之添加粒子較佳為鋁矽酸鹽粒子，特定之添加粒子更佳為β-鋰霞石。
若使用本發明之電極形成用導電性糊漿，則可確實地使結晶系矽基板與電極間之接觸電阻更低，作為此機制，本發明者們推測如下。亦即，藉由添加鋁矽酸鹽例如β-鋰霞石粒子作為與玻璃料不同之粒子，而於用以形成電極之導電性糊漿之燒成時，可控制熔融之玻璃料之流動狀態。因此，由於可使導電性粒子與結晶系矽基板接觸之部分之面積比較大，故而可使藉由導電性糊漿之燒成而形成之電極與結晶系矽基板之間的接觸電阻變低。又，各種鋁矽酸鹽粒子於燒成時具有相同之性質，故而不僅藉由β-鋰霞石粒子之添加，而且藉由各種鋁矽酸鹽粒子對導電性糊漿之添加，可形成較低之接觸電阻之電極。然而，本發明並不拘泥於該等推測。
於添加有矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
)之情形時，亦藉由與上述之鋁矽酸鹽之情形相同之推測，可形成較低之接觸電阻之電極。然而，本發明並不拘泥於該等推測。
於本發明之電極形成用導電性糊漿中特定之添加粒子(鋁矽酸鹽粒子及/或矽酸鋁粒子)之添加量較佳為相對於導電性粒子100重量份為0.1~5重量份，更佳為0.5~2重量份，進而佳為0.5~1.5重量份。於特定之添加粒子之添加量相對於導電性粒子100重量份小於0.1重量份之情形時，成為太陽電池之特性尤其填充因數(FF)降低之傾向。又，於特定之添加粒子之添加量相對於導電性粒子100重量份超過5重量份之情形時，亦成為太陽電池之特性尤其填充因數(FF)降低之傾向。再者，於特定之添加粒子之添加量(相對於導電性粒子100重量份之重量份)超過2重量份之導電性糊漿之情形時，電極形成後之金屬帶之焊接稍微變難，於超過5重量份之導電性糊漿之情形時，存在電極形成後之金屬帶之焊接變得困難之情形。
為了使特定之添加粒子之添加之效果確實，而特定之添加粒子之平均粒徑為0.1~10 μm，更佳為0.5~5 μm。平均粒徑可藉由如下方式而求出，利用Microtrac法(雷射繞射散射法)進行粒度分佈測定，根據粒度分佈測定之結果而獲得D50值。
作為本發明之電極形成用導電性糊漿中所包含之玻璃料，可使用包含Pb之玻璃料，又，亦可使用不包含Pb之無Pb系玻璃料。本發明之電極形成用導電性糊漿中，與玻璃料之種類無關，作為與玻璃料不同之粒子，添加特定之添加粒子(鋁矽酸鹽粒子及/或矽酸鋁粒子)，藉此可獲得高轉換效率之結晶系矽太陽電池。
藉由使用本發明之導電性糊漿，為了獲得更高轉換效率之結晶系矽太陽電池，較佳為使用包含PbO之玻璃料。為了確實地獲得更高轉換效率之結晶系矽太陽電池，PbO之含量較佳為相對於玻璃料100重量%為50~90重量%，更加為60~85重量%。
包含可含於本發明之電極形成用導電性糊漿中之Pb之玻璃料，可例示PbO-SiO2
-B2
O3
系及Bi2
O3
-PbO-SiO2
-B2
O3
系等，但是並不限定於該等。
又，作為本發明之電極形成用導電性糊漿中所含之玻璃料，可使用無Pb系玻璃料(例如Bi2
O3
-B2
O3
-SiO2
系及SiO2
-B2
O3
-R2
O系等，其中R表示鋰(Li)、鈉(Na)、鉀(K)、銣(Rb)及銫(Cs)等鹼金屬)，但是並不限定於該等。
玻璃料之粒子之形狀並未特別限定，可使用例如球狀、不定形等形狀。又，粒子尺寸亦並無特別限定，但是自操作性之觀點等考慮，較佳為粒子尺寸之平均值(D50)為0.1~10 μm之範圍，更佳為0.5~5 μm之範圍。向本發明之電極形成用導電性糊漿中添加之玻璃料之添加量相對於導電性粒子100重量份通常為1~10重量份，較佳為2~8重量份。
為了使對本發明之電極形成用導電性糊漿添加特定之添加粒子(鋁矽酸鹽粒子及/或矽酸鋁粒子)之效果更確實，玻璃料之軟化點較佳為300~700℃，更佳為400~600℃。
本發明之電極形成用導電性糊漿可包含有機黏合劑及溶劑。有機黏合劑及溶劑係擔負導電性糊漿之黏度調整等之作用者，均無特別限定。亦可使有機黏合劑溶解於溶劑中而使用。
作為有機黏合劑，可自纖維素系樹脂(例如乙基纖維素、硝基纖維素等)、(甲基)丙烯系樹脂(例如聚丙烯酸甲酯、聚甲基丙烯酸甲酯等)中選擇而使用。有機黏合劑之添加量相對於導電性粒子100重量份通常為0.2~30重量份，較佳為0.4~5重量份。
作為溶劑，可自醇類(例如松油醇、α-松油醇、β-松油醇等)、酯類(例如含羥基酯類、2,2,4-三甲基-1,3-戊二醇單異丁酸酯、丁基卡必醇醋酸酯等)中選擇1種或2種以上而使用。溶劑之添加量相對於導電性粒子100重量份通常為0.5~30重量份，較佳為5~25重量份。
進而，本發明之電極形成用導電性糊漿中，可根據需要添加自可塑劑、消泡劑、分散劑、均化劑、穩定劑及密著促進劑等中選擇者，作為添加劑。該等中，作為可塑劑，可使用自鄰苯二甲酸酯類、乙醇酸酯類、磷酸酯類、癸二酸酯類、己二酸酯類及檸檬酸酯類等中選擇者。
進而，本發明之電極形成用導電性糊漿中，作為添加物，可於不損及所獲得之太陽電池電極之性能之範圍內包含金屬氧化物粒子，例如，自氧化釩、氧化錳粒子及/或氧化鋅等中選擇之金屬氧化物粒子。
其次，就本發明之電極形成用導電性糊漿之製造方法進行說明。本發明之電極形成用導電性糊漿可藉由對有機黏合劑及溶劑添加導電性粒子、特定之添加粒子(鋁矽酸鹽粒子及/或矽酸鋁粒子)及玻璃料，並加以混合、分散而製造。
混合可利用例如行星式混合機而進行。又，分散可藉由三輥研磨機而進行。混合及分散並不限定於該等方法，可使用公知之各種方法。
其次，就使用有本發明之電極形成用導電性糊漿之結晶系矽太陽電池之製造方法進行說明。本發明之製造方法包括如下步驟，即，將上述之本發明之電極形成用導電性糊漿印刷於結晶系矽基板之n型矽層上或n型矽層上之抗反射膜上，並進行乾燥及燒成，藉此形成電極。以下，參照圖1就本發明之製造方法進行更詳細說明。
圖1表示表面電極1附近之結晶系矽太陽電池之剖面模式圖。圖1所示之結晶系矽太陽電池具有形成於光入射側之表面電極1、抗反射膜2、n型擴散層(n型矽層)3、p型矽基板4及背面電極5。
本發明之太陽電池之製造方法中，可將上述之本發明之電極形成用導電性糊漿用於形成太陽電池用基板之表面電極及/或背面電極。具體而言，本發明之太陽電池之製造方法包括將上述之本發明之電極形成用導電性糊漿印刷於結晶系矽基板(例如，p型矽基板4)之n型矽層3上或n型矽層3上之抗反射膜2上的步驟。
本發明之電極形成用導電性糊漿亦可使用於在p型矽層之表面形成電極之情形。藉由獲得基板與電極之間之更低之接觸電阻，為了獲得更高性能之結晶系矽太陽電池，而本發明之電極形成用導電性糊漿較佳為使用於形成n型矽層3之表面之電極之情形。
圖1中表示了將本發明之電極形成用導電性糊漿用於表面電極1之形成之示例。然而，本發明之電極形成用導電性糊漿亦可使用於形成表面電極1及背面電極5之任一者之情形。亦即，本發明之電極形成用導電性糊漿可使用於使用有n型矽基板之情形時之背面之n型矽表面之電極形成。
於將本發明之電極形成用導電性糊漿用於形成單結晶矽或多結晶矽之太陽電池用基板之表面電極1之情形時，既可直接印刷於矽基板之n型矽層上，亦可印刷於n型擴散層(n型矽層)3上之抗反射膜2上。於將本發明之電極形成用導電性糊漿印刷於抗反射膜2上之情形時，於以後之燒成時導電性糊漿燒成貫通抗反射膜2，於n型擴散層3上形成表面電極1。
再者，自獲得高轉換效率之觀點考慮，較佳為於結晶系矽基板之光入射側之表面具有棱錐狀之紋理構造。
於製造圖1所示之構造之太陽電池之情形時，可使用網版印刷法等之方法，將本發明之電極形成用導電性糊漿於表面具有n型擴散層3之結晶系矽基板上、或n型擴散層3上所形成之抗反射膜2上印刷電極圖案。
本發明之太陽電池之製造方法中，包括將以上述方式而印刷之電極形成用導電性糊漿乾燥並燒成之步驟。亦即，首先，將經印刷之電極圖案以100~150℃左右之溫度乾燥幾分鐘(例如0.5~5分鐘)。同樣地，對背面而言亦將本發明之電極形成用導電性糊漿或其他導電性糊漿(例如，以鋁為主成分之導電性糊漿)印刷於大致整個表面，並進行乾燥。
其後，使用管狀爐等燒成爐使將導電性糊漿乾燥而成者於大氣中，以500~850℃左右之溫度燒成0.4~3分鐘，形成光入射側之表面電極1及背面電極5。具體而言，使燒成爐之內-外之燒成時間為0.5分鐘。當於抗反射膜2上印刷本發明之電極形成用導電性糊漿之情形時，為了於燒成過程中高溫之糊漿材料燒成貫通抗反射膜2，可將表面電極1與矽基板上之n型擴散層3電性連接。其結果為，可獲得如圖1所示之構造之太陽電池。再者，燒成條件並不限定於上述，可適當選擇。
全背面電極型(所謂背面接觸構造)或使光入射側電極通過設置於基板之貫通孔而與背面導通之構造之太陽電池中，作為向n型矽層形成電極用，可使用本發明之電極形成用導電性糊漿。
以上，就使用有p型矽基板之太陽電池之例進行了說明，但是即便於使用有n型矽基板之結晶系矽太陽電池之情形時，亦使形成擴散層之雜質自磷等n型雜質向硼等p型雜質變更，形成p型擴散層來代替n型擴散層，僅藉由以上方面不同而可利用相同製程製造使用有本發明之電極形成用導電性糊漿之太陽電池。
以下，根據實施例，對本發明進行具體說明，但是本發明並不限定於該等實施例。
實施例及比較例之太陽電池製造所使用之導電性糊漿之組成如下所述。
‧導電性粒子：Ag(100重量份)。使用球狀、BET值為0.6 m2
/g、平均粒徑D50為1.4 μm者。
‧有機黏合劑：乙基纖維素(1重量份)。使用乙氧基含量為48~49.5重量%者。
‧溶劑：丁基卡必醇醋酸酯(11重量份)。
‧玻璃料：Pb系玻璃料(PbO-B2
O3
-SiO2
)(5重量份)，(平均粒徑D50為2 μm)，軟化點為480℃。
‧實施例1~4之鋁矽酸鹽粒子：實施例1~4中，作為特定之添加粒子添加β-鋰霞石粒子(LiAlSiO4
，平均粒徑D50為1 μm)。實施例1~4之β-鋰霞石粒子向導電性糊漿添加之添加量如下所述根據實驗條件而變化地添加。
‧實施例5及6之鋁矽酸鹽粒子：實施例5及6中，作為特定之添加粒子即鋁矽酸鹽粒子，分別添加LiAlSi2
O6
粒子及LiAlSi3
O8
粒子(平均粒徑D50為1 μm)。鋁矽酸鹽粒子向導電性糊漿添加之添加量相對於導電性粒子100重量份為1重量份。
‧實施例7之矽酸鋁粒子：實施例7中，代替鋁矽酸鹽粒子，而添加矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
)(平均粒徑D50為1 μm)。矽酸鋁粒子向導電性糊漿添加之添加量相對於導電性粒子100重量份為1重量份。
關於矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
)，購入試藥。
實施例1~6中所使用之鋁矽酸鹽粒子(LiAlSiO4
粒子、LiAlSi2
O6
粒子及LiAlSi3
O8
粒子)係以如下方式而合成。亦即，作為出發原料使用Li2
CO3
(拿卡萊公司製造)、Al2
O3
(昭和電工製造A-50-K)及SiO2
(Admatechs製造SO-E2)。將該等出發原料以成為目標之莫耳比之方式而秤量為如下所述之莫耳比，並藉由球磨機使用離子交換水濕式混合16小時。
作為LiAlSiO4
之原料，使用Li2
CO3
:Al2
O3
:SiO2
=1:1:2(莫耳比)。
作為LiAlSi2
O6
之原料，使用Li2
CO3
:Al2
O3
:SiO2
=1:1:4(莫耳比)。
作為LiAlSi3
O8
之原料，使用Li2
CO3
:Al2
O3
:SiO2
=1:1:6(莫耳比)。
將該等出發原料一面攪拌一面加熱，將漿料濃縮之後，於150℃之乾燥爐內靜置12小時，並使之乾燥。利用乳缽將乾燥粉末粉碎，形成混合粉末。
其次，將該混合粉末填充於模具中，藉由單軸加壓而製作成型體，並將其以400 K/時間之升溫速度加熱至1100℃為止並保持4小時之後，於爐內使之自然冷卻，從而獲得目標物質。
以上述方式而獲得之目標物質之合成之可否係藉由X射線繞射法(XRD(X-ray Diffraction)法)而判定。XRD法測定使用Rigaku股份有限公司製造之Ultima IV，合成物質之相之同定使用Rigaku股份有限公司製造之PDXL。經合成之物質藉由乳缽而充分粉碎，製作出XRD法測定用粉末。藉由XRD法，而確認實施例中所使用之目標物質具有特定之結晶構造。
經合成之鋁矽酸鹽藉由乳缽粗粉碎之後藉由使用離子交換水之濕式球磨機而粉碎，並微粉化。
其次，利用行星式混合機將上述之特定之調製比例之材料混合，進而利用三輥研磨機進行分散，並糊漿化，藉此調製出導電性糊漿。
本發明之電極形成用導電性糊漿之評估藉由使用經調製之導電性糊漿試作太陽電池，並測定其特性而進行。太陽電池之試作方法如下。
基板使用摻雜B(硼)之P型Si多結晶基板(基板厚度為200 μm)。
首先，於上述基板上藉由乾式氧化而形成約20 μm之氧化矽層之後，利用混合有氟化氫、純水及氟化銨之溶液進行蝕刻，除去基板表面之損傷。進而，利用包含鹽酸與過氧化氫之水溶液進行重金屬清洗。
其次，藉由濕式蝕刻而於該基板表面形成紋理(凹凸形狀)。具體而言，藉由濕式蝕刻法(氫氧化鈉水溶液)而於單面(光入射側之表面)形成棱錐狀之紋理構造。其後，利用包含鹽酸及過氧化氫之水溶液進行清洗。
繼而，於上述基板之具有紋理構造之表面，使用氧氯化磷(POCl3
)，藉由擴散法，而使磷以溫度950℃擴散30分鐘，使n型擴散層於約0.5 μm之深度形成n型擴散層。n型擴散層之薄片電阻為50 Ω/□。
其次，於形成有n型擴散層之基板之表面，藉由電漿CVD(Chemical Vapor Deposition，化學氣相沈積)法而使用矽烷氣體及氨氣體將氮化矽薄膜形成為約60 nm之厚度。具體而言，藉由將NH3
/SiH4
=0.5之混合氣體1 Torr(133 Pa)輝光放電分解，而利用電漿CVD法形成膜厚約60 nm之氮化矽薄膜(抗反射膜)。
將如此而獲得之太陽電池基板切斷為15 mm×15 mm之正方形而加以使用。
光入射側(表面)電極用之導電性糊漿之印刷藉由網版印刷法而進行。於上述之基板之抗反射膜上，以使膜厚成為約20 μm而以包含2 mm見方之總電極部與100 μm寬之指形電極部之圖案進行印刷，其後，以150℃乾燥約1分鐘。
其次，藉由網版印刷法而進行背面電極用之導電性糊漿之印刷。於上述之基板之背面，印刷12 mm見方之以鋁粒子、玻璃料、乙基纖維素及溶劑為主成分之導電性糊漿，並以150℃乾燥1分鐘。乾燥後之背面電極用之導電性糊漿之膜厚約20 μm。
使用以鹵素燈為加熱源之近紅外燒成爐(日本GAISI公司製作之太陽電池用高速燒成試驗爐)，將如上述般於表面及背面印刷有導電性糊漿之基板於大氣中利用特定之條件而燒成。燒成條件係設為750℃或775℃之峰值溫度，大氣中，燒成爐之內-外以30秒同時燒成兩面。如以上般，試作出太陽電池。
太陽電池單元之電性特性之測定係如以下般進行。亦即，於太陽模擬器光(AM1.5，能量密度100 mW/cm2
)之照射下測定經試作之太陽電池之電流-電壓特性，根據測定結果算出填充因數(FF)、轉換效率(%)及串聯電阻Rs(Ω)。再者，試料係製作2個相同條件者，測定值係求出2個之平均值。
經焊接之金屬帶之接著強度測定用之試料係如以下般製作並測定。首先，作為基板，與太陽電池特性測定用相同，使用帶抗反射膜之15 mm見方之太陽電池基板。於該基板表面之大致中央，使用特定之導電性糊漿印刷寬度3 mm、長度12 mm之焊接墊，並進行乾燥及燒成而形成。其次，將互連用之金屬帶即銅帶(寬度1.5 mm×全厚度0.16 mm，以約40 μm之膜厚包覆共晶焊錫[錫：鉛=64：36之重量比])，使用助焊劑於焊接墊上以250℃之溫度焊接3秒鐘。其後，將帶之一端所設置之環狀部藉由數位拉伸計(A&T公司製造，數顯測力計AD-4932-50N)而相對於基板表面向90度方向拉伸，測定接著之破壞強度，藉此進行接著強度之測定。再者，試料係製作10個，測定值係求出10個之平均值。
如表1所示，實施例1~4中，將使向導電性糊漿之β-鋰霞石粒子之添加量相對於導電性粒子100重量份而變化至0.0~1.0重量份為止之導電性糊漿用於太陽電池之表面電極形成用而試作出太陽電池。再者，太陽電池製作時之燒成之峰值溫度係於比較例1、實施例1及2之情形時為750℃，於比較例2、實施例3及4之情形時為775℃。表1表示所獲得之太陽電池之太陽電池特性之測定結果。再者，基板與電極之間之接觸電阻對串聯電阻所帶來之影響較大。因此，可謂之串聯電阻之值為表示接觸電阻之大小的指標。於串聯電阻之值較低之情形時，可謂之獲得高性能之太陽電池。
如表1所示，實施例5~7中，將使向導電性糊漿之特定之添加粒子(LiAlSi2
O6
粒子、LiAlSi3
O8
粒子或矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
))之添加量相對於導電性粒子100重量份為1.0重量份的導電性糊漿用於太陽電池之表面電極形成用而試作出太陽電池。再者，太陽電池製作時之燒成之峰值溫度係於實施例5~7之情形時為775℃。表1表示所獲得之太陽電池之太陽電池特性之測定結果。
根據表1所示之測定結果明瞭，於燒成峰值溫度為750℃之情形時，與比較例1相比較，實施例1及2之填充因數(FF)及轉換效率較高，串聯電阻之值較低。同樣地，明瞭於燒成峰值溫度為775℃之情形時，於實施例3及4之情形時，可獲得與比較例2相比更優異之性能之太陽電池。根據以上情況明瞭，於使用含有β-鋰霞石粒子之導電性糊漿之情形時，可獲得更優異之性能之太陽電池。
根據表1所示之測定結果明瞭，與比較例1及2相比較，實施例5及6之填充因數(FF)及轉換效率較高，串聯電阻之值較低。因此，作為特定之添加粒子，於使用β-鋰霞石粒子以外之鋰霞石粒子(LiAlSi2
O6
粒子或LiAlSi3
O8
粒子)之情形時，可獲得與比較例1及2相比較更優異之性能之太陽電池。然而，使用β-鋰霞石粒子之實施例3及4之太陽電池之性能，較使用β-鋰霞石粒子以外之鋰霞石粒子(LiAlSi2
O6
粒子或LiAlSi3
O8
粒子)之實施例5及6之情形高。
根據表1所示之測定結果明瞭，與比較例1及2相比較，實施例7之填充因數(FF)及轉換效率較高，串聯電阻之值較低。因此，於作為特定之添加粒子，使用矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
)之情形時，可獲得與比較例1及2相比較更優異之性能之太陽電池。然而，使用鋰霞石粒子之實施例3~6之太陽電池之性能較使用實施例7之矽酸鋁粒子(Al2
SiO5
)之情形高。
再者，確認到於β-鋰霞石粒子添加量(相對於導電性粒子100重量份之重量份)超過2重量份之導電性糊漿之情形時，電極形成後之金屬帶之焊接變得稍微困難，於使用超過5重量份之導電性糊漿之情形時，電極形成後之金屬帶之焊接變得困難。
1．．．光入射側電極(表面電極)
2．．．抗反射膜
3．．．n型擴散層(n型矽層)
4．．．p型矽基板
5．．．背面電極
圖1係結晶系矽太陽電池之表面電極附近之剖面模式圖。
Claims (8)
- 一種導電性糊漿，其係結晶系矽太陽電池之形成有抗反射膜之表面之電極形成用導電性糊漿，含有包含銀之導電性粒子、玻璃料、特定之添加粒子、有機黏合劑及溶劑，且特定之添加粒子係自鋁矽酸鹽粒子及矽酸鋁粒子中選擇之1種以上。
- 如請求項1之導電性糊漿，其中鋁矽酸鹽粒子包含鋰。
- 如請求項1之導電性糊漿，其中鋁矽酸鹽粒子為β-鋰霞石粒子。
- 如請求項1至3中任一項之導電性糊漿，其中鋁矽酸鹽粒子之含量相對於導電性粒子100重量份為0.1~5重量份。
- 如請求項1至3中任一項之導電性糊漿，其中玻璃料包含PbO。
- 如請求項5之導電性糊漿，其中PbO之含量相對於玻璃料100重量%為50~90重量%。
- 一種太陽電池之製造方法，其包括如下步驟：將如請求項1至6中任一項之導電性糊漿印刷於結晶系矽基板之n型矽層上之抗反射膜上，並進行乾燥及燒成，藉此形成電極。
- 一種太陽電池，其藉由如請求項7之製造方法而製造。
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