TWI472070B - 熱電複合材料及其製作方法 - Google Patents
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Description
本發明有關於熱電材料，且特別是有關於熱電複合材料。
熱電轉換發電係指利用藉賦予溫度差於熱電轉換材料而產生熱電動勢之席貝克效應(Seebeck effect)，將熱能轉換成電能的發電。由於熱電轉換發電可利用地熱或焚化爐產生之熱等排熱作為熱能，因此可期待其作為環保型之發電。
熱電轉換材料之熱能轉換成電能之效率(以下稱之為「能量轉換效率」)係取決於其熱電轉換材料之性能指數(ZT)。性能指數(ZT)係由熱電轉換材料之席貝克係數(S，Seebeck coefficient，又稱熱電係數，thermoelectric coefficient)、電阻(ρ)、熱導率(κ)、絕對溫度(T)依式1求出：ZT=S2
×T/ρ×κ (式1)
其中，功率因子(power factor)PF=S2
/ρ，因此，ZT=PF×T/κ。
只要使用高性能指數(ZT)之熱電轉換材料，即可製成具有高能量轉換效率的熱電轉換元件。因此，如何製得具有高性能指數(ZT)之熱電轉換材料是目前亟欲解決的課題。
本發明一實施例提供一種熱電複合材料，熱電複合材料的組成結構式為(Bia
Sbb
Tec
)1-x-y
(IV-VI)x
(Zn4
Sb3
)y
，熱電複合材料包括：鉍銻碲合金、四六族化合物、以及銻化鋅，其中該四六族化合物的組成範圍0.01≦x≦0.05，該銻化鋅的的組成範圍0.003≦y≦0.03，其中0.5≦a≦2、0.5≦b≦2、2≦c≦4。
本發明一實施例提供一種熱電複合材料的製作方法，包括：提供一基板；提供一第一靶材、一第二靶材、以及一第三靶材，其中第一靶材的材質包括Bia
Sbb
Tec
，其中0.5≦a≦2、0.5≦b≦2、2≦c≦4，第二靶材的材質包括一四六族化合物，第三靶材的材質包括Zn4
Sb3
；以第一靶材、第二靶材、以及第三靶材為鍍膜靶材進行一鍍膜製程，以於基板上形成一鍍膜，鍍膜的材質包括(Bia
Sbb
Tec
)1-x-y
(IV-VI)x
(Zn4
Sb3
)y
，其中0.5≦a≦2、0.5≦b≦2、2≦c≦4、0.01≦x≦0.05、0.003≦y≦0.03。
以下將詳細說明本發明實施例之製作與使用方式。然應注意的是，本發明提供許多可供應用的發明概念，其可以多種特定型式實施。文中所舉例討論之特定實施例僅為製造與使用本發明之特定方式，非用以限制本發明之範圍。此外，在不同實施例中可能使用重複的標號或標示。這些重複僅為了簡單清楚地敘述本發明，不代表所討論之不同實施例及/或結構之間具有任何關連性。再者，當述及
一第一材料層位於一第二材料層上或之上時，包括第一材料層與第二材料層直接接觸或間隔有一或更多其他材料層之情形。在圖式中，實施例之形狀或是厚度可能擴大，以簡化或是突顯其特徵。再者，圖中未繪示或描述之元件，可為所屬技術領域中具有通常知識者所知的任意形式。
本發明係藉由在鉍銻碲合金中摻雜四六族化合物以及銻化鋅來降低電阻以及熱導度，以提昇性能指數(ZT)。
本實施例係提供一種熱電複合材料，熱電複合材料的組成結構式為(Bia
Sbb
Tec
)1-x-y
(IV-VI)x
(Zn4
Sb3
)y
，熱電複合材料包括鉍銻碲合金、四六族化合物、以及銻化鋅，其中四六族化合物的總原子數佔熱電複合材料的成份比例(x)約為0.01至0.05，銻化鋅的總原子數佔熱電複合材料的成份比例(y)約為0.003至0.03。
詳細而言，在一實施例中，四六族化合物的總原子數佔熱電複合材料的成份比例(x)約為0.01至0.05，銻化鋅的總原子數佔熱電複合材料的成份比例(y)約為0.003至0.03。在一實施例中，鉍銻碲合金的化學式為Bia
Sbb
Tec
，其中0.5≦a≦2、0.5≦b≦2以及2≦c≦4。
在一實施例中，四六族化合物的材質包括碲化鉛、碲化錫、碲化鍺、前述之組合、或是其他有助於提昇熱電複合材料之整體導電性質的四六族化合物。
值得注意的是，由於四六族化合物具有較高的載子遷移率以及較窄的能帶隙(亦即，較低的費米能階)，因此，本實施例將四六族化合物添加入熱電複合材料中可有效降低熱電複合材料的整體電阻(ρ)。
此外，銻化鋅係為一種聲子玻璃電子晶體(phonon glass electron crystal，PGEC)材料，也就是說，銻化鋅的結構具有類似玻璃的性質，可散射大部分的聲子，因此，本實施例將銻化鋅添加入熱電複合材料中可有效降低熱電複合材料的熱導率(κ)。再者，銻化鋅具有較窄的能帶隙，因此，將銻化鋅添加入熱電複合材料中可有效降低熱電複合材料的整體電阻(ρ)。
第1圖係為本發明一實施例之熱電複合材料的穿透式電子顯微鏡圖，其中熱電複合材料的四六族化合物係為碲化鉛。利用穿透式電子顯微鏡(Transmission Electron Microscopy,TEM)與能量散佈分析(Energy-dispersive Spectrometer,EDS)進行分析元素與原子比重含量，另可藉由X光繞射(X-ray Diffraction,XRD)分析區分碲化鉛與銻化鋅。如第1圖所示，碲化鉛與銻化鋅係形成許多奈米級的晶粒(黑色塊體，晶粒尺寸約為50奈米至4微米)，且這些奈米級晶粒分散鑲嵌於鉍銻碲合金基質(白色基質)中而產生許多晶界這些晶界可散射聲子，降低熱電複合材料的熱導率。鉛會在晶界上與晶粒中析出。此實施例中，奈米級晶粒富含導電性質良好的鉛，可有助於降低熱電複合材料的整體電阻。
在一實施例中，可提供一基板，基板具有25個不同的鍍膜區域。可提供三個材質不同的靶材：1. Bi0.5
Sb1.5
Te3
；2. PbTe以及3. Zn4
Sb3
，且施加於各個靶材的鍍膜功率，以及各個靶材與基板的間距可相同或不同，鍍膜的材料式為(Bia
Sbb
Tec
)1-x-y
(PbTe)x
(Zn4
Sb3
)y
。
鍍膜成長過程中為了使鍍膜形成較完美的晶體結構、晶界以及產生原子的擴散與析出等效果，因此，在鍍膜成長完之後可進行350℃以及30分鐘的熱退火。在其他實施例中，熱退火可在約100℃至約900℃、或約600℃至約700℃、或約250℃至約450℃，以及約10分鐘至約90分鐘或約30分鐘至約60分鐘之下進行。之後，進行室溫的席貝克係數分析與電阻分析，第2圖與第3圖分別繪示熱電複合材料的席貝克係數分析圖與電阻分析圖，第4圖繪示依第2圖與第3圖的席貝克係數分析結果與電阻分析結果計算而得的功率因子。
由第4圖可知，當x(碲化鉛的總原子數佔熱電複合材料的成份比例)與y(銻化鋅的總原子數佔熱電複合材料的成份比例)的組成比例範圍在：0.01≦x≦0.05以及0.003≦y≦0.03時，其功率因子具有較大值(約10.63μW/K2
cm)。當x與y的組成比例範圍在：0.018≦x≦0.034以及0.006≦y≦0.010時，其功率因子具有最大值(約12.57μW/K2
cm)。
以下將詳細介紹本發明的二個實施例：
實施例一：
首先，提供一基板，基板具有25個不同的鍍膜區域，並且提供三個材質不同的靶材：1. Bi0.5
Sb1.5
Te3
；2. PbTe以及3. Zn4
Sb3
。接著，進行鍍膜製程，形成之鍍膜的材料式為(Bi0.5
Sb1.5
Te3
)1-x-y
(PbTe)x
(Zn4
Sb3
)y
。對Bi0.5
Sb1.5
Te3
靶材所施加的鍍膜功率為75W，對PbTe靶材所施加的鍍膜功率
為5W，對Zn4
Sb3
靶材所施加的鍍膜功率為7W，以及Bi0.5
Sb1.5
Te3
靶材與基板的間距為92 mm，PbTe靶材與基板的間距為114 mm，Zn4
Sb3
靶材與基板的間距為114 mm。在薄膜成長完之後可進行350℃以及30分鐘的熱退火。
此時，量測鍍膜產物的成份，檢測結果為鍍膜產物的Zn、Sb、Te、Pb、Bi的原子百分比分別為2.42%、27.96%、56.91%、1.12%、11.59%。
基於鍍膜的材料式為(Bi0.5
Sb1.5
Te3
)1-x-y
(PbTe)x
(Zn4
Sb3
)y
，以及前述鍍膜產物的Zn、Sb、Te、Pb、Bi的原子百分比分別為2.42%、27.96%、56.91%、1.12%、11.59%，可以下列算式計算出鍍膜產物的x與y。
將(3)代入(1)可獲得：y
=0.022
x
=0.041
實施例二：
首先，提供一基板，基板具有25個不同的鍍膜區域，並且提供三個材質不同的靶材：1. Bi0.5
Sb1.5
Te3
；2. PbTe以及3. Zn4
Sb3
。接著，進行鍍膜製程，形成之鍍膜的材料式為
(Bi0.5
Sb1.5
Te3
)1-x-y
(PbTe)x
(Zn4
Sb3
)y
。對Bi0.5
Sb1.5
Te3
靶材所施加的鍍膜功率為75W，對PbTe靶材所施加的鍍膜功率為5W，對Zn4
Sb3
靶材所施加的鍍膜功率為5W，以及Bi0.5
Sb1.5
Te3
靶材與基板的間距為92 mm，PbTe靶材與基板的間距為114 mm，Zn4
Sb3
靶材與基板的間距為114 mm。在薄膜成長完之後可進行350℃以及30分鐘的熱退火。
此時，量測鍍膜產物的成份，檢測結果為鍍膜產物的Zn、Sb、Te、Pb、Bi的原子百分比分別為1.60%、26.84%、58.87%、1.06%、11.75%。
基於鍍膜的材料式(Bi0.5
Sb1.5
Te3
)1-x-y
(PbTe)x
(Zn4
Sb3
)y
，以及前述鍍膜產物的Zn、Sb、Te、Pb、Bi的原子百分比分別為1.60%、26.84%、58.87%、1.06%、11.75%，可以下列算式計算出鍍膜產物的x與y。
將(3)代入(1)可獲得：y
=0.015
x
=0.039
綜上所述，本發明係藉由將導電性質良好的四六族化合物、以及熱阻效果與導電性質皆良好的銻化鋅加入熱電複合材料中的方式有效降低熱電複合材料的整體電阻以及
熱導率，進而提昇熱電複合材料的性能指數(ZT)。
本發明雖以較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明的範圍，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可做些許的更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
第1圖係為本發明一實施例之熱電複合材料的穿透式電子顯微鏡圖，其中熱電複合材料的四六族化合物係為碲化鉛。
第2圖與第3圖分別繪示熱電複合材料的席貝克係數分析圖與電阻分析圖。
第4圖繪示依第2圖與第3圖的席貝克係數分析結果與電阻分析結果計算而得的功率因子。
Claims (7)
- 一種熱電複合材料，該熱電複合材料的組成結構式為(Bia Sbb Tec )1-x-y (PbTe)x (Zn4 Sb3 )y ，該熱電複合材料包括：鉍銻碲合金、碲化鉛、以及銻化鋅，其中0.5≦a≦2、0.5≦b≦2、2≦c≦4，該碲化鉛的組成範圍0.01≦x≦0.05，以及該銻化鋅的的組成範圍0.003≦y≦0.03。
- 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該四六族化合物的組成範圍0.015≦x≦0.035。
- 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該銻化鋅的的組成範圍0.008≦y≦0.015。
- 一種熱電複合材料的製作方法，包括：提供一基板；提供一第一靶材、一第二靶材、以及一第三靶材，其中該第一靶材的材質包括Bia Sbb Tec ，0.5≦a≦2、0.5≦b≦2、2≦c≦4，該第二靶材的材質包括一碲化鉛，該第三靶材的材質包括Zn4 Sb3 ；以該第一靶材、該第二靶材、以及該第三靶材為鍍膜靶材進行一鍍膜製程，以於該基板上形成一鍍膜，該鍍膜的材質包括(Bia Sbb Tec )1-x-y (PbTe)x (Zn4 Sb3 )y ，其中0.5≦a≦2、0.5≦b≦2、2≦c≦4、0.01≦x≦0.05、0.003≦y≦0.03。
- 如申請專利範圍第4項所述之熱電複合材料的製作方法，其中Bia Sbb Tec 係為Bi0.5 Sb1.5 Te3 。
- 如申請專利範圍第4項所述之熱電複合材料的製作 方法，更包括：對該鍍膜進行一熱退火製程。
- 如申請專利範圍第6項所述之熱電複合材料的製作方法，其中該熱退火製程的溫度約為250℃至450℃。
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