TWI472069B - 熱電複合材料 - Google Patents

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Description

熱電複合材料
本發明有關於一種熱電材料，且特別是有關於一種熱電材料與碳材的複合材料。
熱電轉換發電係指利用藉賦予溫度差於熱電轉換材料而產生熱電動勢之席貝克效應(Seebeck effect)，將熱能轉換成電能的發電。由於熱電轉換發電可利用地熱或焚化爐產生之熱等排熱作為熱能，因此可期待其作為環保型之發電。
熱電轉換材料之熱能轉換成電能之效率(以下稱之為「能量轉換效率」)係取決於其熱電轉換材料之性能指數(ZT)。性能指數(ZT)係由熱電轉換材料之席貝克係數(α，seebeck coefficient，又稱熱電係數，thermoelectric coefficient)、電導度(σ)及熱導度(κ)依式1求出：
ZT=α2 ×σ×T/κ　(式1)
只要使用高性能指數(ZT)之熱電轉換材料，即可製成具有高能量轉換效率的熱電轉換元件。因此，如何製得具有高性能指數(ZT)之熱電轉換材料是目前亟欲解決的課題。
本發明一實施例提供一種熱電複合材料包括：一熱電基質，包含一熱電材料；以及多個奈米碳材單元，位於熱電基質中，且彼此間隔排列，其中奈米碳材單元中之兩相鄰的奈米碳材單元之間的一間距約為50奈米至2微米。
以下將詳細說明本發明實施例之製作與使用方式。然應注意的是，本發明提供許多可供應用的發明概念，其可以多種特定型式實施。文中所舉例討論之特定實施例僅為製造與使用本發明之特定方式，非用以限制本發明之範圍。此外，在不同實施例中可能使用重複的標號或標示。這些重複僅為了簡單清楚地敘述本發明，不代表所討論之不同實施例及/或結構之間具有任何關連性。再者，當述及一第一材料層位於一第二材料層上或之上時，包括第一材料層與第二材料層直接接觸或間隔有一或更多其他材料層之情形。在圖式中，實施例之形狀或是厚度可擴大，以簡化或是方便標示。再者，圖中未繪示或描述之元件，為所屬技術領域中具有通常知識者所知的形式。
第1圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的立體圖。請參照第1圖，本實施例之熱電複合材料100包括一熱電基質110與多個奈米碳材單元120，其中熱電基質110的材質包括熱電材料，例如碲化鉍、摻雜銻的碲化鉍、摻雜硒的碲化鉍、鋅化銻、半赫斯勒合金(half-Heusler alloy)、前述之組合、或是其他適合的熱電材料。在一實施例中，熱電基質110的厚度T約為2.5微米至3微米。
奈米碳材單元120係位於熱電基質110中，且彼此間隔排列。兩相鄰的奈米碳材單元120之間的間距可約為50奈米至2微米，例如約為200奈米至1微米。在一實施例中，間距可約為400奈米至700奈米。間距例如約為400奈米至500奈米。前述間距係指在任一方向上的兩相鄰奈米碳材單元120之間的間距，例如間距D1、D2、或D3。間距D1、D2、D3可均約為50奈米至2微米，或者是僅間距D1、D2、D3其中之一約為50奈米至2微米。
奈米碳材單元120的材質係包括包括奈米碳管、石墨、石墨烯、或是其他導電性質良好的碳材。在一實施例中，各奈米碳材單元120的寬度W約為100奈米至1微米。在一實施例中，各奈米碳材單元的寬度W約等於相鄰兩奈米碳材單元120之間的間距(例如間距D1、D2、或D3)。在一實施例中，各奈米碳材單元的寬度W與相鄰兩奈米碳材單元120之間的間距D1可皆為500奈米。
詳細而言，本實施例是藉由使(兩相鄰的)奈米碳材單元120之間的間距小於聲子於熱電基質110中的平均自由徑(mean free path)來增加聲子於熱電基質110中因撞擊奈米碳材單元120與熱電基質110的界面而散射(scattering)的機率，進而阻礙聲子在熱電基質110中的傳遞。如此一來，可使熱電複合材料100的導熱度(κ)降低，進而提昇熱電複合材料100的性能指數(ZT)。在一實施例中，當奈米碳材單元120的材質為奈米碳管，且熱電基質110的材質為摻雜銻的碲化鉍(BiSbTe)時，在室溫(300K)下，熱電複合材料100的導熱度(κ)為0.68W/mK。
再者，由於奈米碳材單元120係間隔排列於熱電基質110中形成陣列奈米結構，故可有效提昇熱電複合材料的席貝克係數(α)，且本身具有優越的物理特性(如導電性質良好)，故可有效提昇熱電複合材料100的席貝克係數(α)以及導電率(σ)，從而有效提昇熱電複合材料100的性能指數(ZT)。在一實施例中，當奈米碳材單元120的材質為奈米碳管，且熱電基質110的材質為摻雜銻的碲化鉍(Bi0.4 Sb1.6 Te3 )時，在室溫(300K)下，熱電複合材料100的席貝克係數(α)約為500μV/K。
在一實施例中，可將熱電基質110形成於一基板130上，且與基板130電性絕緣。基板130可為一表面形成有氧化矽層的矽基板、石英基板、或是玻璃基板、或是其他適合與熱電基質110及奈米碳材單元120電性絕緣的基板。
第2圖至第6圖繪示本發明多個實施例之熱電複合材料的上視圖。奈米碳材單元120可於熱電基質110中選擇性地排列成一維陣列(如第5圖所示)、二維陣列(如第1、2、3、4圖所示)、或是呈不規則排列(如第6圖所示)。
詳細而言，奈米碳材單元120可排列成二維的棋盤格狀(如第2圖所示)或類似棋盤格狀(如第1圖所示)。此外，如第2圖所示，位於對角線方向V上的奈米碳材單元120可彼此接觸(或連接)。奈米碳材單元120亦可排列成二維的矩陣(如第3圖所示)。在另一實施例中，奈米碳材單元120可排列成一維的陣列，如第5圖所示的柵狀陣列。
在一實施例中，如第3圖或第5圖所示，排列於同一列的奈米碳材單元120係等間隔排列(皆為間距D)。在另一實施例中，如第4圖所示，排列於同一列的奈米碳材單元120係非等間隔排列(間距D1不等於間距D2)。
第7圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的上視圖。雖然第1圖至第6圖所示的奈米碳材單元120皆為矩形截面，但在不脫離本發明的精神下，可以各種形狀替代。如第7圖所示，熱電複合材料700具有一主表面102，且熱電複合材料700選擇性包括多個奈米碳材單元120a、120b、120c、120d、120e、120f、120g。前述奈米碳材單元之沿著主表面102的截面形狀可為方形(奈米碳材單元120c)、圓形(奈米碳材單元120a)、六角形(奈米碳材單元120b)、橢圓形(奈米碳材單元120f)、星形(奈米碳材單元120e)、三角形(奈米碳材單元120d)、五邊形(奈米碳材單元120g)、或是其他的多邊形。
第8圖與第9圖繪示本發明多個實施例之熱電複合材料的剖面圖。在一實施例中，如第8圖與第9圖所示，奈米碳材單元120可為柱狀且皆沿著單一方向嵌入熱電基質110中。前述嵌入方向可以是一垂直於主表面102的方向(如第8圖所示的嵌入方向V1)，或者可以是一不垂直於主表面102的方向(如第9圖所示的嵌入方向V2)。此外，可視實際需求而使奈米碳材單元120貫穿(或不貫穿)熱電基質110。
第10圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的剖面圖。在另一實施例中，如第10圖所示，奈米碳材單元120h、120i可分別沿著多個不同的方向V2、V3嵌入熱電基質110中。
以下將介紹前述熱電複合材料的諸多製作方法中的其中兩種製作方法。
第11A圖至第11C圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的製程立體圖。首先，請參照第11A圖，提供一基板130，並於基板130上蒸鍍沉積一催化薄膜140。催化薄膜140的材質可包括鐵、鈷、鎳或是其他適於用來生成奈米碳管的催化劑材料。催化薄膜140的厚度約為1奈米至20奈米。
接著，請參照第11A圖與第11B圖，以熱裂竭化學氣相沉積法(Thermal-chemical vapor deposition,Thermal-CVD)在催化薄膜140上成長多個奈米碳管122，以形成多個奈米碳材單元120。奈米碳管122的長度約小於3微米，且其直徑約小於100奈米。
之後，請參照第11C圖，利用脈衝雷射沉積法(Pulsed laser deposition,PLD)或是組合(Combinatorial)化學沉積法在奈米碳材單元120之間沉積奈米熱電粒子以形成二維薄膜狀的熱電基質110。由於奈米熱電粒子與奈米碳管122之間存在許多界面(Boundaries)，故可有效阻礙聲子於熱電基質110中的傳遞，進而降低熱導度(κ)。此外，奈米碳管122的垂直陣列結構以及本身的優越物理特性可使席貝克係數(α)以及電導率(σ)大幅提升。
第12A圖至第12D圖繪示本發明另一實施例之熱電複合材料的製程立體圖。首先，請參照第12A圖，提供一基板130，並以電鑄的方式於基板130上形成多個呈棋盤狀排列的鎳柱150，鎳柱150的高度約為300微米。接著，請參照第12B圖，利用脈衝雷射沉積法或是組合化學沉積法在鎳柱150之間沉積奈米熱電粒子以形成二維薄膜狀的熱電基質110。
然後，請參照第12C圖，進行一脫模製程(peel mode process)，以移除基板130與其上的鎳柱150，從而於熱電基質110中留下許多通孔112。之後，請參照第12D圖，於通孔112中填入多個奈米碳管(未繪示)，以形成多個奈米碳材單元120。前述將奈米碳管填入通孔112中的方法例如為將奈米碳管倒入通孔112中。
以下將介紹本發明的熱電複合材料的二組實施例的製作方法以及這二組實施例與二組對照例的物理特性圖。
實施例1的熱電複合材料的熱電基質包含碲化鉍(Bi2 Te3 )，且多個奈米碳材單元位於熱電基質中，實施例1的熱電複合材料的製作方法如下所述。
首先，請參照第11A圖，在一矽基板上形成一厚度為600奈米的二氧化矽層。之後，在二氧化矽層上以電漿蒸鍍的方式形成具有多個島狀結構A的催化薄膜140，且島狀結構A的長度L與寬度W皆為500奈米，相鄰島狀結構A的間距D為500奈米。島狀結構A具有厚度為10奈米的鋁層與厚度為1奈米的鐵層。值得注意的是，由於圖式僅為示意之用，因此並未依照前述數值按比例繪示。
然後，請參照第11B圖，以熱裂解化學氣相沉積法(thermal chemical vapor deposition)在島狀結構A上成長奈米碳管，成長過程中係利用乙炔(C2 H2 )(流量60 sccm)/氫氣(流量10 sccm)組合氣體進行成長10分鐘，成長溫度約在800℃。第13圖為本發明實施例1之呈陣列排列的奈米碳管的掃描電子影像。請參照第13圖，虛線框係標示出位於各島狀結構上的多個奈米碳管，由第13圖可以清楚發現奈米碳管的高度約小於3微米以及每根碳管的平均直徑約為20奈米。之後，請參照第11C圖，利用脈衝雷射或是電漿輔助化學氣相沈積成長碲化鉍(熱電基質110)。
對照例1的熱電複合材料僅具有包含碲化鉍(Bi2 Te3 )的熱電基質，而無奈米碳材單元，對照例1的熱電複合材料的製作方法如下所述。在一矽基板上形成一厚度為600奈米的二氧化矽層。之後，在二氧化矽層上利用脈衝雷射或是電漿輔助化學氣相沈積成長碲化鉍(熱電基質110)。
實施例2的熱電複合材料的熱電基質包含摻雜銻的碲化鉍(Bi0.4 Sb1.6 Te3 )，且多個奈米碳材單元位於熱電基質中，實施例2的熱電複合材料的製作方法類似於上述實施例1的熱電複合材料的製作方法，兩者差異只在於實施例2是利用脈衝雷射或是電漿輔助化學氣相沈積成長摻雜銻的碲化鉍(熱電基質110)。以3ω法測得實施例2的熱電複合材料的導熱度(κ)為0.68W/mK。
對照例2的熱電複合材料僅具有包含摻雜銻的碲化鉍的熱電基質，而無奈米碳材單元，對照例2的熱電複合材料的製作方法類似於上述對照例1的熱電複合材料的製作方法，兩者差異只在於對照例2是利用脈衝雷射或是電漿輔助化學氣相沈積成長摻雜銻的碲化鉍(熱電基質110)，以3ω法測得對照例2的熱電複合材料的導熱度(κ)為0.75W/mK，較實施例2所得之導熱度為高，顯示實施例2的熱電複合材料因聲子在熱電基質中的傳遞受到阻礙，進而降低熱電複合材料的導熱度。
第14圖繪示本發明的熱電複合材料的實施例1、對照例1、實施例2、與對照例2在各種溫度下席貝克係數的變化的示意圖。請參照第14圖，由於摻雜銻的碲化鉍屬於P型熱電材料，因此，以摻雜銻的碲化鉍作為熱電基質的實施例2與對照例2的席貝克係數為正值。反之，由於碲化鉍屬於N型熱電材料，因此，以碲化鉍作為熱電基質的實施例1與對照例1的席貝克係數為負值。因此，為方便描述，以下所述之席貝克係數的大小關係皆不考慮正負，而是以席貝克係數的絕對值大小來描述。
由第14圖可知，具有奈米碳管的實施例1的席貝克係數大於無奈米碳管的對照例1的席貝克係數，且具有奈米碳管的實施例2的席貝克係數大於無奈米碳管的對照例2的席貝克係數。由此可知，在熱電基質中加入奈米碳管可有效提昇席貝克係數。
第15圖繪示本發明的熱電複合材料的實施例1、對照例1、實施例2、與對照例2在各種溫度下電阻率的變化的示意圖。由第15圖可知，具有奈米碳管的實施例1的電阻率小於無奈米碳管的對照例1的電阻率，且具有奈米碳管的實施例2的電阻率小於無奈米碳管的對照例2的電阻率。由此可知，在熱電基質中加入奈米碳管可有效降低電阻率。
第16圖繪示本發明的熱電複合材料的實施例1、對照例1、實施例2、與對照例2在各種溫度下功率因子的變化的示意圖。由第16圖可知，具有奈米碳管的實施例1的功率因子大於無奈米碳管的對照例1的功率因子，且具有奈米碳管的實施例2的功率因子大於無奈米碳管的對照例2的功率因子。由此可知，在熱電基質中加入奈米碳管可有效提昇功率因子。
綜上所述，本發明係藉由在熱電基質中間隔配置奈米碳材單元的方式有效阻礙聲子在熱電基質中的傳遞，進而降低熱電複合材料的導熱度，從而提昇熱電複合材料的性能指數。再者，由於奈米碳材單元係間隔排列於熱電基質中，因為具有陣列奈米結構，故可有效提昇熱電複合材料的席貝克係數(α)，且本身具有優越的物理特性(如導電性質良好)，從而有效提昇熱電複合材料的性能指數(ZT)。
本發明雖以較佳實施例揭露如上，然其並非用以限定本發明的範圍，任何所屬技術領域中具有通常知識者，在不脫離本發明之精神和範圍內，當可做些許的更動與潤飾，因此本發明之保護範圍當視後附之申請專利範圍所界定者為準。
100、700．．．熱電複合材料
102．．．主表面
110．．．熱電基質
112．．．通孔
120、120a、120b、120c、120d、]20e、120f、120g、120h、120i．．．奈米碳材單元
122．．．奈米碳管
130．．．基板
140．．．催化薄膜
150．．．鎳柱
A．．．島狀結構
D、D1、D2、D3．．．間距
L．．．長度
T．．．厚度
V．．．對角線方向
V1、V2、V3．．．(嵌入)方向
W．．．寬度
第1圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的立體圖。
第2圖至第6圖繪示本發明多個實施例之熱電複合材料的上視圖。
第7圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的上視圖。
第8圖與第9圖繪示本發明多個實施例之熱電複合材料的剖面圖。
第10圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的剖面圖。
第11A圖至第11C圖繪示本發明一實施例之熱電複合材料的製程立體圖。
第12A圖至第12D圖繪示本發明另一實施例之熱電複合材料的製程立體圖。
第13圖為本發明一實施例之呈陣列排列的奈米碳管的二次電子影像。
第14圖繪示本發明的熱電複合材料的實施例1、對照例1、實施例2、與對照例2在各種溫度下席貝克係數的變化的示意圖。
第15圖繪示本發明的熱電複合材料的實施例1、對照例1、實施例2、與對照例2在各種溫度下電阻率的變化的示意圖。
第16圖繪示本發明的熱電複合材料的實施例1、對照例1、實施例2、與對照例2在各種溫度下功率因子的變化的示意圖。
100．．．熱電複合材料
110．．．熱電基質
120．．．奈米碳材單元
130．．．基板
D1、D2、D3．．．間距
T．．．厚度
W．．．寬度

Claims (15)

  1. 一種熱電複合材料，包括：一熱電基質，包含一熱電材料；以及多個奈米碳材單元，位於該熱電基質中，且彼此間隔排列，其中該些奈米碳材單元中之兩相鄰的奈米碳材單元之間的一間距約為50奈米至2微米，其中該些奈米碳材單元包括柱狀的奈米管或奈米顆粒。
  2. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該間距約為200奈米至1微米。
  3. 如申請專利範圍第2項所述之熱電複合材料，其中該間距約為400奈米至700奈米。
  4. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該熱電材料包括碲化鉍、摻雜銻的碲化鉍、摻雜硒的碲化鉍、鋅化銻、半赫斯勒合金、或前述之組合。
  5. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該些奈米碳材單元包括奈米碳管、石墨或石墨烯。
  6. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該些奈米碳材單元皆沿著單一方向嵌入該熱電基質中。
  7. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該些奈米碳材單元分別沿著多個彼此不同的方向嵌入該熱電基質中。
  8. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該些奈米碳材單元係於該熱電基質中排列成一維陣列、二維陣列、或是呈不規則排列。
  9. 如申請專利範圍第8項所述之熱電複合材料，其中排列於同一列的該些奈米碳材單元係等間隔排列。
  10. 如申請專利範圍第8項所述之熱電複合材料，其中排列於同一列的該些奈米碳材單元係非等間隔排列。
  11. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該熱電複合材料具有一主表面，且該些奈米碳材單元之沿著該主表面的截面形狀包括方形、圓形、橢圓形、六角形、或是除方形與六角形之外的多邊形。
  12. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，更包括：一基板，該熱電基質係配置於該基板上且與該基板電性絕緣。
  13. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中各該奈米碳材單元的寬度約為100奈米至1微米。
  14. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中各該奈米碳材單元的寬度約等於該間距。
  15. 如申請專利範圍第1項所述之熱電複合材料，其中該些奈米碳材單元貫穿該熱電基質。
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