TWI466353B - 白色發光有機電致發光元件及白色發光有機電致發光面板 - Google Patents

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Description

白色發光有機電致發光元件及白色發光有機電致發光面板
本發明係關於一種發光效率、特別是發光光線之外部取出效率優良的白色發光有機電致發光元件、與使用此白色發光有機電致發光元件之高效率之面光源的白色發光有機電致發光面板。
於電極間設有發光層且得到電性發光之電致發光元件或發光二極體，不僅做為顯示器顯示裝置之利用，做為平面型照明、光纖用光源、液晶顯示器用背光、液晶投影機用背光等各種光源的研究開發亦正蓬勃進行中。
特別是有機電致發光元件近年來受到注目，在發光效率、低電壓驅動、輕量、低成本方面優越。在該等照明用途中，係以能與螢光燈匹敵的發光效率為目標，而探討著對於元件構成、材料、驅動方法、製造方法等的改良。
但是，如有機電致發光元件之由發光層本身將發光取出的固體內發光元件中，藉由發光層之折射率與出射介質之折射率而決定的臨界角以上之發光光線會全反射而困於內部，做為導波光而損失。
由司乃耳定律(Snell’s law)來計算，以發光層之折射率為n時，將產生的光向外部取出之光取出效率η，係近似於η=1/(2n2 )。將發光層之折射率做為有機物代表值而為1.7時，η≒17%左右，80%以上之光係做為導波光而成為元件側面方向之損失光而損失。
如此一來，為了將導波光朝外部取出，必須使發光層與出射面之間形成使反射/折射角變亂的區域，而破壞司乃 耳定律，以使得做為原來的導波光而被全反射之光的傳送角受到變化、或使發光本身具有聚光性。
亦如專利文獻1或專利文獻2中所記載，通常有機電致發光元件之電子輸送性發光層的厚度為數十~一百數十nm，為可見光波長等級。因此，最終出射於外部的光會引起干渉，依發光區域與反射電極的距離d的不同而會互相增強或減弱。又，專利文獻1之圖13中，僅記載正面方向之輻射光，但實際上亦存在有斜方向的光，依照距離d與發光波長λ不同，因輻射光的角度而干渉條件相異。結果，可能會發生正面方向的光互相增強，廣角度方向的光互相減弱的情況，或其相反的情況。亦即，發光輝度係隨視角度而變化。
專利文獻1或專利文獻2中，記載了由設置上述取出導波光之構造之前的有機電致發光元件之光取出面的輝度分布中，於滿足下述式(1)的元件之光取出面設有光擴散構造等時，可得到設置光擴散構造之後的有機電致發光元件的發光效率高者。
正面輝度值<(50度-70度方向之輝度值)………(1)
此發明中，於設置光擴散層之前的狀態中，係成為特別是正面方向的發光互相減弱，但是封閉於元件內部的導波光互相增強的構成。如此一來，已知通常將基本構成決定為使做為導波光封閉於元件內部之廣角度成分的光互相增強，使大部分的光量所分布的導波光放大後，形成上述光擴散層時，相較於將基本構成決定為使能夠出射於外部之正面方向的光互相增強，可得到發光效率經提高的有機電致發光元件。
再者，式(1)亦可表示為下述式(2)。
50度-70度方向之輝度平均值/正面輝度>1………(2)
又，專利文獻2中，記載有在存在有複數色之發光層的有機電致發光元件中，對效率不佳之顏色的發光層將陰極間與發光層的距離最佳化。將有機電致發光元件做為照明用途來考慮的情況時，不僅發光效率高，亦期待發光色之視角相依性降低。做為白色發光之有機電致發光元件，就無發光色之視角相依性來說，理想而言各發光色之發光強度的視角相依性一致時，會成為沒有發光色之視角相依性，但如專利文獻2般使用光學干渉的效果來進行各發光色之發光效率調整時，必須以各發光色之發光強度的視角相依性不一致做為前提。
亦如專利文獻3所記載，於有機電致發光元件之光取出面形成光散射性之光散射層時，已知一般而言視角相依性會降低，於不一併使用光擴散層的原本有機電致發光元件，若視角相依性低，則仍然可得到發光色之視角相依性經降低的有機電致發光元件。
〔先前技術文獻〕 〔專利文獻〕
專利文獻1 日本特開2004-296423號公報
專利文獻2 日本特開2004-335183號公報
專利文獻3 國際公開號WO2005/094130號
本發明係有鑑於上述點而達成者，其目的為提供視角相依性經降低的高效率之白色發光有機電致發光元件及使 用其之白色發光有機電致發光面板。
本發明之白色發光有機電致發光元件，係於陽極與陰極之間含有發光峰值波長相異之至少4種發光摻雜劑的白色發光有機電致發光元件，其特徵在於：前述4種發光摻雜劑的發光峰值波長係以發光摻雜劑A、發光摻雜劑B、發光摻雜劑C、發光摻雜劑D的順序增長，發光光譜為：{50度-70度之第一輝度平均值/第一正面輝度}>{50度-70度之第二輝度平均值/第二正面輝度}，此處，前述「50度-70度之第一輝度平均值」為前述發光摻雜劑A之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第一正面輝度」為前述發光摻雜劑A之發光峰值波長中之正面輝度，前述「50度-70度之第二輝度平均值」為前述發光摻雜劑D之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第二正面輝度」為前述發光摻雜劑D之發光峰值波長中之正面輝度；{50度-70度之第三輝度平均值/第三正面輝度}>{50度-70度之第四輝度平均值/第四正面輝度}，此處，前述「50度-70度之第三輝度平均值」為前述發光摻雜劑C之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第三正面輝度」為前述發光摻雜劑C之發光峰值波長中之正面輝度，前述「50度-70度之第四輝度平均值」為前述發光摻雜劑B之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第四正面輝度」為前述發光摻雜劑B之發光峰值波長中之正面輝度。
前述白色發光有機電致發光元件較佳係前述發光摻雜劑B之峰值波長為480~520nm，且前述發光摻雜劑C之峰 值波長為520~580nm。
前述白色發光有機電致發光元件較佳係前述發光摻雜劑A為藍色發光摻雜劑，且前述發光摻雜劑D為紅色發光摻雜劑。
前述白色發光有機電致發光元件較佳為{50度-70度之第一輝度平均值/第一正面輝度}>1。
前述白色發光有機電致發光元件較佳為{50度-70度之第二輝度平均值/第二正面輝度}<1。
前述白色發光有機電致發光元件，較佳為在前述陽極與前述陰極之間設有2個發光單元、與連接該等2個發光單元之間的中間連接層而構成，且前述一者之發光單元含有前述發光摻雜劑A、前述另一者之發光單元含有前述發光摻雜劑C及前述發光摻雜劑D。
較佳為含有前述發光摻雜劑A之前述一者之發光單元中係含有前述發光摻雜劑B，且該發光摻雜劑B為1重態發光材料。
較佳為含有前述發光摻雜劑C及D之前述另一者之發光單元中係含有前述發光摻雜劑B，且該發光摻雜劑B為3重態發光材料。
前述白色發光有機電致發光元件，較佳為前述發光摻雜劑A為1重態發光材料，且前述發光摻雜劑C及D為3重態發光材料。
前述白色發光有機電致發光元件，較佳為前述陽極與前述陰極之任一者為反射性電極，且前述一者之發光單元位於比前述另一者之發光單元距前述反射性電極更遠的位置，進行相關色溫2000-4500K之白色發光。
前述白色發光有機電致發光元件，較佳為發光光譜僅來自前述4種發光摻雜劑。
本發明之白色發光有機電致發光面板，其特徵為於前述白色發光有機電致發光元件之光取出面設有散射性之光擴散層。
本發明係為高效率(高發光效率)且視角相依性經降低者。
以下，說明用以實施本發明之形態。
本說明書中，將於光取出面不具備光擴散層、且於與陽極對向之陰極間具備有機發光層之發光裝置稱為有機電致發光元件；將於前述有機電致發光元件之光取出面具備光擴散層的發光裝置稱為有機電致發光面板。
白色發光有機電致發光元件，係於陽極與陰極之間含有具有發光峰值之複數種的發光摻雜劑者。該等發光摻雜劑係由發光峰值波長相異之至少4種發光摻雜劑所構成。該等4種發光摻雜劑的發光峰值波長係以發光摻雜劑A、發光摻雜劑B、發光摻雜劑C、發光摻雜劑D的順序增長。白色發光有機電致發光元件，期望為由僅來自該等4種發光摻雜劑之發光光譜而實質地構成白色發光有機電致發光元件之發光光譜。藉此，會達到高效率且視角相依性降低。
含有5種發光摻雜劑之白色發光有機電致發光元件的發光光譜中，4種發光摻雜劑A、B、C、D的決定方式，係以A、B、C、D的順序增長而決定，因此存在有5 C1 =5，但基本上，5種當中，較期望選擇外部量子效率高的4種。 6種以上時亦同樣地期望決定4種。
白色發光有機電致發光元件之發光光譜係滿足以以下之式(F1)及式(F2)規定的兩者條件。
50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)………(F1)
50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)………(F2)
藉由滿足該等式(F1)且式(F2)之條件，可形成高發光效率且低視角相依性的白色發光有機電致發光元件。
此處，「(發光摻雜劑A之發光峰值波長)」，意指發光摻雜劑A之發光峰值波長±1nm以內。
關於發光摻雜劑B、C、D亦相同地，「(發光摻雜劑B之發光峰值波長)」，意指發光摻雜劑B之發光峰值波長±1nm以內；「(發光摻雜劑C之發光峰值波長)」，意指發光摻雜劑C之發光峰值波長±1nm以內；「(發光摻雜劑D之發光峰值波長)」，意指發光摻雜劑D之發光峰值波長±1nm以內。例如，某發光摻雜劑之發光峰值波長為400nm時，係於400nm±1nm之範圍中測量50度-70度之輝度平均值/正面輝度而算出者。此波長解析度(±1nm)，係以Topcon製SR-3等一般的色彩輝度計來進行發光光譜測定時，能夠無問題地測定之精度。「50度-70度之輝度平均值/正面輝度」係設為參照不具備光擴散層之白色發光有機電致發光元件的「發光摻雜劑之發光峰值波長中」之輝度者。「50度-70度之輝度平均值」，係測量相對於白色發光有機電致發光元件 之正面0度傾斜50度至70度之間的位置的輝度，且將其輝度單純進行算術平均者。「正面輝度」係指白色發光有機電致發光元件之正面0度的輝度。
上述式(F1)，換言之亦可如以下所述。
{50度-70度之第一輝度平均值/第一正面輝度}>{50度-70度之第二輝度平均值/第二正面輝度}………(F1)
此處，前述「50度-70度之第一輝度平均值」，係為前述發光摻雜劑A之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值；前述「第一正面輝度」，係為前述發光摻雜劑A之發光峰值波長中之正面輝度；前述「50度-70度之第二輝度平均值」，係為前述發光摻雜劑D之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值；前述「第二正面輝度」係為前述發光摻雜劑D之發光峰值波長中之正面輝度。
上述式(F2)，換言之亦可如以下所述。
{50度-70度之第三輝度平均值/第三正面輝度}>{50度-70度之第四輝度平均值/第四正面輝度}………(F2)
此處，前述「50度-70度之第三輝度平均值」，係為前述發光摻雜劑C之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值；前述「第三正面輝度」，係為前述發光摻雜劑C之發光峰值波長中之正面輝度；前述「50度-70度之第四輝度平均值」，係為前述發光摻雜劑B之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值；前述「第四正面輝度」，係為前述發光摻雜劑B之發光峰值波長中之正面輝度。
上述白色發光有機電致發光元件，在於陽極與陰極之間設置的4種發光摻雜劑A、B、C、D中，特別地，係期望發光峰值波長第二長的發光摻雜劑B之發光峰值波長為 480nm以上520nm以下；發光峰值波長第三長的發光摻雜劑C之發光峰值波長為520nm以上580nm以下。藉由使其為如此之構成，可進一步實現低視角相依性。此時，較佳為較發光摻雜劑B之發光峰值波長更短的發光摻雜劑A使用藍色發光摻雜劑、且較發光摻雜劑C之發光峰值波長更長的發光摻雜劑D使用紅色發光摻雜劑。
上述白色發光有機電致發光元件，期望50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)>1。亦即，較佳為{50度-70度之第一輝度平均值/第一正面輝度}>1。發光摻雜劑A為短波長發光摻雜劑，相對於使用其他發光摻雜劑的發光層具有發光效率變低的傾向，因此藉由如此構成，於形成光擴散層後等時，期望謀求白色發光有機電致發光元件的效率提高。
上述白色發光有機電致發光元件，係期望50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)<1。亦即，較佳為{50度-70度之第二輝度平均值/第二正面輝度}>1。發光摻雜劑D係長波長發光摻雜劑，相對於使用其他發光摻雜劑之發光層，發光效率較高，因此藉由如此之構成，於形成光擴散層後等時，期望抑制白色發光有機電致發光元件之效率提高。
做為上述之白色發光有機電致發光元件之形態者，如圖7(a)所示，較佳為於陽極10與陰極11之間，設有做為有機發光層13之二個發光單元1與發光單元2。又，較佳為具備連接此2個發光單元1,2間之1個中間連接層3而構成有機發光層3。進一步地，較佳為一者之發光單元1含有藍色發光摻雜劑A、另一者之發光單元2含有綠色發光摻雜 劑C與紅色發光摻雜劑D。又，期望上述發光摻雜劑A為1重態發光材料、發光摻雜劑C及D為3重態發光材料。藍色發光材料之3重態材料通常壽命短，因此為了使元件長壽命化，期望藍色發光摻雜劑A為1重態材料。此時，1重態材料之藍色發光材料相對於其他發光層有發光效率變低的傾向，但藉由滿足上述式(F1)及式(F2)之條件，能夠成為高效率，且能夠得到長壽命且高效率的白色有機電致發光元件。發光摻雜劑B若為1重態發光材料，較佳為含於含有相同1重態發光材料之發光摻雜劑A的發光單元1中、發光摻雜劑B若為3重態發光材料，較佳為含於含有相同3重態發光材料之發光摻雜劑C、D的發光單元2中。
上述「發光單元」，意指構成通常之有機EL元件的要素當中，除了陽極與陰極之外的構成要素。做為「構成通常之有機EL元件的要素」者，可列舉(陽極)/發光層/(陰極)、(陽極)/電洞輸送層/發光層/(陰極)、(陽極)/電洞輸送層/發光層/電子輸送層/(陰極)、(陽極)/電洞注入層/電洞輸送層/發光層/電子輸送層/電子注入層/(陰極)等為例。又，上述「中間連接層」，意指連接前述發光單元1,2間之層，能夠使用日本特開平11-329748號公報所示之含透明導電膜的中間導電層、日本特開平11-329748號公報所示之中間電極、日本特開2003-272860號公報所示之電荷發生層、日本特開2004-281371號公報所示之經摻雜之接頭、日本特開2006-49393號公報等所示之電荷抽取層與鄰接層等公知的構成，但期望為光學設計更簡便、不使用金屬氧化物膜或金屬膜、且以有機化合物膜或於有機化合物中摻雜有摻雜劑之膜所構成，因與有機發光層之折射率差會降低。
進一步地，上述白色發光有機電致發光元件中的期望形態，特別是，陽極10及陰極11之任一者為反射性電極。此時，發光單元1位於比發光單元2距反射性電極更遠的位置，而且相關色溫2000-4500K之紅色係進行較強之白色發光。此時，白色發光有機電致發光元件會進一步成為高效率(高發光效率)且視角相依性經降低者。更佳為陽極10係透明電極、陰極11係反射性電極。
本發明之白色發光有機電致發光面板，係於上述白色發光有機電致發光元件之光取出面設有散射性之光擴散層而形成。此處，「光擴散層」基本上只要係形成為能夠使在全反射角以上之角度的光的傳送角能夠效率良好地擾亂為全反射角以下之傳送角，且能夠使封閉於元件內部之導波光更大量地出射於外部則可，並無特殊限定，可使用如日本特開2004-335183號公報或日本特開2004-296423號公報所記載之公知的光擴散層。又，光擴散層之全光線透過率特佳為55-85%。關於光擴散層之形成位置，可形成於成為陽極10與陰極11之間以外的光取出面(有機發光層的發光輻射於外部之面)的任意位置。例如，如圖7(b)所示，可將做為光擴散層14之擴散薄膜透過黏著劑或接著劑貼合於形成有ITO等透明的陽極10之支持基板12之與形成有陽極10的表面相異的表面(光取出面)。或者亦可使載置有白色發光有機電致元件之支持基板12具有光擴散性，又亦可形成於透明電極與支持基板之間。
藉由設置如此之光擴散層，可使視角相依性低減。
以下針對本發明說明藉由數值計算進行驗證的結果。
首先，敘述數值計算之手法。係由以發光峰值波長λ pnm、對峰值的標準偏差σ nm來定義的以峰值為1之經規格化的高斯G(λ p,σ)來規定發光光譜形狀。
接著，關於輻射輝度之角度相依性D(θ )，係以相對於面光源(白色發光有機電致發光元件)之正面方向之由光源向檢測器方向的角度為θ ，以D(θ,n)=cosn (θ)來定義。
此式中，n=1時，做為面光源的輻射分布者，係成為通常假定之朗伯(Lambertian)分布，n>1時，50-70度之輻射輝度平均值<正面方向之輻射輝度；n=1時，50-70度之輻射輝度平均值=正面方向之輻射輝度；n<1時，50-70度之輻射輝度平均值>正面方向之輻射輝度。
圖1中顯示n<1、n=1.0、n>1時的輻射分布。數值計算上0<cos(θ )<1[0≦θ ≦90°]、且0<n1<n2時，50-70度之輻射輝度平均值/正面方向之輻射輝度(n=n1)>50-70度之輻射輝度平均值/正面方向之輻射輝度(n=n2)成立。
朗伯意指正面方向與各方向之輻射輝度係為相等的輻射分布。
由角度θ 測定時的由4種類發光光譜所構成之經合成的光譜S(λ,θ )係由以下之[數學式1]所示式來定義。
PA 、PB 、PC 、PD 分別為與發光摻雜劑A、B、C、D之發光強度成比例的量。D(θ ,nA )、DB (θ,nB )、DC (θ,nC )、DD (θ,nD )分別為顯示發光摻雜劑A、B、C、D之輻射輝度的角度相依性之式。λpA 、λpB 、λpC 、λpD 分別為發光摻雜劑A、B、C、D之發光峰值波長(nm)。σA 、σB 、σC 、σD 分別為發光摻雜劑A、B、C、D之發光光譜的標準偏差(nm)。
由以表1所示之條件來計算發光峰值波長、發光光譜標準偏差、發光峰值強度、輻射輝度之角度相依性，此時各觀測角度中之色度差係示於表1中。表1之全部光譜中，正面之光譜為一致，表1之4個條件，做為計算條件，僅存在各發光色之發光強度的角度相依性之差異。
S1、S2均為nA =0.8、nD =1.3，故使得下述成立。
50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)
S1中，nB =1.0、nC =1.3，因此50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)<50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)，S2中，nB =1.3、nC =1.0，因此 50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)。
由S1與S2的比較，可知不管於CIE表色系統中、還是u’v’表色系統中，S2之發光色的視角相依性小。
又，於同樣的條件下角度相依性之大小相異之S3、S4亦針對發光色之視角相依性做探討。
S3、S4均使得下述成立。
50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)<50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)
S3中，nB =0.9、nC =1.2，因此50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)。
S4中，nB =1.2、nC =0.9，因此50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)<50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)。
由S3與S4的比較，可知不管是CIE表色系統中、還是u’v’表色系統中，S4之發光色的視角相依性小。換言之，50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)
當中，可理解 50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)
係有用於視角相依性降低的構成。
表1之角度相依性，係記載了各發光摻雜劑之個別的角度相依性。各發光摻雜劑之各發光峰值波長中，4種發光摻雜劑所造成之發光摻雜劑混合狀態中，對50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)與50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)之大小關係及、50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)與50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)之大小關係有少許影響，在混合的狀態中，各自的發光摻雜劑峰值波長中之角度相依性，相較於發光摻雜劑單體之角度相依性，可能會受到少許的其他發光摻雜劑之角度相依性的影響。但是，各自之發光摻雜劑之峰值相對於最大峰值為約0.1倍以上時，於混合狀態之各發光峰值波長中不等號的方向基本上不變，因此於混合狀態之各自之發光摻雜劑的發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值/正面輝度之大小的不等號之方向，可認為與具有該發光峰值波長之發光摻雜劑的50度-70度之輝度平均值/正面輝度的大小之不等號的方向為相同。
圖2係顯示表1之S2中發光光譜之角度相依性、圖3係顯示表1之S2中發光光譜之角度相依性(最大強度規格化)。本模擬當中，以發光摻雜劑A、B、C、D之和的圖2為基礎，確認各波長(450、520、570、615)中之50度-70 度之輝度平均值/正面輝度亦在450時為1.16、520時為0.81、570時為0.97、615時為0.81。由此，4色之發光摻雜劑的發光光譜之和中，亦可謂均符合下述：50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)
且滿足50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑C之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑B之發光峰值波長中)。
參照表1時，S2中，發光摻雜劑C為發光峰值波長570nm，輻射分布為朗伯(nC =1)。僅考慮到純粹來自發光摻雜劑C的貢獻時，50度-70度之輝度平均值/正面輝度必須為1.0，因此確實地4種摻雜劑之和的光譜中，各發光摻雜劑波長中之輝度的角度相依性，雖與1種摻雜劑之角度相依性相異，然並不如改變摻雜劑間之50度-70度之輝度平均值/正面輝度的大小關係般地影響強。此係因各自的發光摻雜劑之發光峰值波長中之角度相依性基本上主要係受到具有該發光峰值波長之發光摻雜劑的影響。
接著，探討發光峰值波長與視角相依性之關係。
進行表2之T1、T2、T3之比較。T1、T2、T3係顯示各發光摻雜劑A、B、C、D當中，僅變化發光摻雜劑B之發光峰值波長時之發光色的角度相依性。圖4係以菱形標誌顯示對應於T1中使用之發光摻雜劑A、C、D之峰值波長的u’v’表色系統中之座標。再者，以圓形標誌顯示發光摻雜劑B之對應於T1中之波長520nm、T2中之波長 500nm、T3中之波長490nm之u’v’表色系統中之座標。另外，對應於峰值波長之u’v’表色系統中之座標意指峰值波長中銳利的峰值(標準偏差1nm)之光譜的座標。
T1、T2、T3中，因為nA =0.8、nD =1.3，故隨著由0度 朝向80度，就發光色而言，發光摻雜劑A之影響比發光摻雜劑D更強。u’v’表色系統中，定義以0度之顏色為起點、以80度之顏色為終點之向量時，發光摻雜劑A與發光摻雜劑D之關係中，朝向圖4中之(V)之向量(向量DA)而顏色會改變。接著以剩餘之顏色抑制向量DA之顏色變化的情況時，圖5中發光摻雜劑B之座標雖有複數個，但顏色由B向C(向量BC)的方向變化時，可認為能夠抑制(V)之顏色的變化。
表2之α係以下式[數學式2]定義，單位為度(惟，A、B、C、D之座標為CIE表色系統中之座標)。
表2之β係以下式[數學式3]定義，單位為度(惟，A、B、C、D之座標為u’v’表色系統中之座標)。
α、β分別顯示CIE表色系統、u’v’表色系統中之向量DA與向量BC所成之角度。
表2中，T1、T2、T3係探討了發光摻雜劑B之波長分別為520、500、490時之發光色的視角相依性。向量DA與向量BC所成之角度係於CIE表色系統、u’v’表色系 統中均以T1、T2、T3的順序變小。又，發光色之視角相依性亦於CIE表色系統、u’v’表色系統中均以T1、T2、T3的順序變小。再者，亦記載了CIE表色系統之視角相依性做為參考，然照明實際上以色空間之距離為等距離所定義之u’v’表色系統之視角相依性的大小係為重要。
表2中，進行U1、U2之比較。U1、U2係於發光摻雜劑A、B、C、D當中，使發光摻雜劑B的波長變化。與T1、T2、T3系統的不同係在nB 與nC 之大小關係逆轉。
首先，發光摻雜劑A與發光摻雜劑D之關係中，因為nA =0.8、nD =1.3，故隨著由0度朝向80度，就發光色而言，發光摻雜劑A之影響比發光摻雜劑D更強。u’v’表色系統中，定義以0度之顏色為起點、以80度之顏色為終點之向量時，發光摻雜劑A與發光摻雜劑D之關係中，顏色會在圖4中(V)之向量(向量DA)方向發生變化。
發光摻雜劑B與發光摻雜劑C之關係中，因為nB =1.0、nC =1.3，於u’v’表色系統中定義以0度之顏色為起點、以80度之顏色為終點之向量時，圖5中顏色會在由C向B之方向發生變化。就此點上與先前之T1、T2、T3系統相異。
U1、U2之比較中，顯示了：向量DA與向量BC所成之角度愈小，不管是CIE表色系統中、還是u’v’表色系統中發光色之視角相依性會愈大。
表2之結果，亦顯示藉由在發光摻雜劑A與發光摻雜劑D之角度相依性所造成的發光色變化互相抵消的方向控制發光摻雜劑B、發光摻雜劑C之角度相依性，而能夠抑制由發光摻雜劑A、B、C、D構成之光譜之發光色的角度相依性，進一步地，於u’v’表色系統中，顯示了由對應 於發光摻雜劑A之發光峰值波長之u’v’表色系統的座標與對應於發光摻雜劑D之發光峰值波長之u’v’表色系統的座標來決定的向量(向量DA)、與由對應於發光摻雜劑B之發光峰值波長之u’v’表色系統的座標與對應於發光摻雜劑C之發光峰值波長之u’v’表色系統的座標來決定的向量(向量BC)期望為大致平行。
若以更一般化的表現來說明「互相抵消的方向」時，圖6中，以相同的向量大小，將方向180度相異的向量X與向量Y之任一者加上向量Z後，考慮所合成之向量是否變小時，如[數學式4]所示，可知向量Y與向量Z所合成之向量比向量X與向量Z所合成之向量更小。
至少具有4種發光摻雜劑，且該發光摻雜劑自波長短之側依次為發光摻雜劑A、發光摻雜劑B、發光摻雜劑C、發光摻雜劑D，於u’v’表色系統中，以對應於發光摻雜劑A之峰值波長的座標為(xa ,ya )；以對應於發光摻雜劑B之峰值波長的座標為(xb ,yb )；以對應於發光摻雜劑C之峰值波長的座標為(xc ,yc )；以對應於發光摻雜劑D之峰值波長的座標為(xd ,yd )時，係採取以對應於發光摻雜劑A與發光摻雜劑D之關係中隨著由0度至80度而增強的發光摻雜劑之峰 值波長的座標為終點側、以對應於減弱之發光摻雜劑的座標為起點側，來定義向量Z。
例如，於50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)>50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)的情況時，隨著由0度至80度時，發光摻雜劑A之發光強度對發光摻雜劑D會相對地變強，因此向量Z成為(xa -Xd ,ya -yd )。關於發光摻雜劑B、C，係以隨著由0度至80度而發光摻雜劑B會增強的情況設為向量X、以發光摻雜劑C會增強的情況設為向量Y。向量X為(xb -xc ,yb -yc )，向量Y為(xc -xb ,yc -yb )。此處，以峰值波長之顏色度座標恆定地存在於u’v’表色形之外緣上、與發光摻雜劑B之峰值波長比發光摻雜劑C之峰值波長更小為前提時，與先前的議論相同地，如下述[數學式5]所示。
向量Y，係指對於發光摻雜劑B與發光摻雜劑C，0度至80度之發光摻雜劑C會增強的情況。
以更一般化的表現來記述時，至少具有4種發光摻雜劑，且該發光摻雜劑自波長短之側依次為發光摻雜劑A、發光摻雜劑B、發光摻雜劑C、發光摻雜劑D，於u’v’表 色系統中，以對應於發光摻雜劑A之峰值波長的座標為(xa ,ya )；以對應於發光摻雜劑B之峰值波長的座標為(xb ,yb )；以對應於發光摻雜劑C之峰值波長的座標為(xc ,yc )；以對應於發光摻雜劑D之峰值波長的座標為(xd ,yd )時，且採取以對應於發光摻雜劑A與發光摻雜劑D之關係中隨著由0度至80度而增強的發光摻雜劑之峰值波長的座標為終點側、以對應於減弱之發光摻雜劑的座標為起點側，來定義向量Z時，發光摻雜劑B與發光摻雜劑C之關係中，採取以對應於隨著由0度至80度而增強的發光摻雜劑之峰值波長之座標為終點側、以對應於減弱之發光摻雜劑的座標為起點側，來定義向量Y時，決定發光摻雜劑B與發光摻雜劑C之角度相依性，使向量Z與向量Y成為鈍角，係為本發明中可得到發光光譜之發光色的低視角相依性的本質。
由上述原理，發光摻雜劑B與發光摻雜劑C之峰值波長期望成為u’v’色度圖之綠色區域之外緣的頂點，且以520nm為分界存在於兩側。換言之，期望發光摻雜劑B之峰值波長<520nm、且發光摻雜劑C之峰值波長>520nm。
u’v’表色系統中，連結對應於發光摻雜劑A之發光峰值波長之座標與對應於發光摻雜劑D之發光峰值波長之座標的線、與連結對應於發光摻雜劑B之發光峰值波長之座標與對應於發光摻雜劑C之發光峰值波長之座標的線係接近平行，且、欲得到白色之發光光譜時，特別適合的形態為發光摻雜劑A之峰值波長為450-470nm；發光摻雜劑B之峰值波長為495-510nm；發光摻雜劑C之峰值波長為540-580nm；發光摻雜劑D之峰值波長為600-700nm。再者， 發光摻雜劑本身於各波長中從以往就發明有1重態材料、3重態材料之各種發光材料，除了習知者之外，之後才出現的發光材料亦可應用本發明之思想。
若選擇為使連結發光摻雜劑A與發光摻雜劑D之直線與連結發光摻雜劑B與發光摻雜劑C之直線大致呈平行、且使演色性高，則本發明中，特別期望之形態為發光摻雜劑A之峰值波長為450-470nm；發光摻雜劑B之峰值波長為495-510nm；發光摻雜劑C之峰值波長為540-580nm；發光摻雜劑D之峰值波長為600-700nm。
做為本發明之發光摻雜劑A、B、C、D的適宜例子者，係如以下所掲示，但不受以下例子所限定，可利用任何習知之材料。
做為發光摻雜劑A，TBP：發光峰值波長442nm、且(峰值波長之u’,v’)=(0.234,0.035)。做為發光摻雜劑B，Coumarin6：發光峰值波長510nm、且(峰值波長之u’,v’)=(0.005,0.564)。做為發光摻雜劑C，綠色發光摻雜劑：Bt2 Ir(acac)：發光峰值波長570nm、且(峰值波長之u’,v’)=(0.203,0.570)。做為發光摻雜劑D,Btp2 Ir(acac)：發光峰值波長620nm、且(峰值波長之u’,v’)=(0.520,0.522)。
上述材料中，TBP表示1-第三丁基-苝。Bt2 Ir(acac)表示雙(2-苯基苯并噻唑基-N-C2)銥(III)乙醯丙酮酸鹽。Btp2 Ir(acac)表示雙[2-(2’-苯并噻吩基)吡啶基-N,C3]銥(III)乙醯丙酮酸鹽。Coumarin6表示3-(2-苯并噻唑基)-7-(二乙基胺基)香豆素。
做為發光摻雜劑A~D者，可使用各種材料。例如：做 為藍色區域之1重態材料者可例示BCzVBi(4,4’-雙(9-乙基-3-咔唑伸乙烯基)-1,1’-聯苯)、Perylene(苝)、TBPe(2,5,8,11-四-第三丁基苝)、BCzVB(9H-咔唑-3,3’-(1,4-伸苯基-二-2,1-乙烯-二基)雙[9-乙基-(9C)])、DPAVBi(4,4-雙[4-(二對甲苯基胺基)苯乙烯基]聯苯)。做為藍色區域之3重態材料者，可例示fac-Ir(Pmb)3 (參(1-苯基-3-甲基苯并咪唑啉-2-亞基-C,C2’)、mer-Ir(Pmb)3 (參(1-苯基-3-甲基苯并咪唑啉-2-亞基-C,C2’)等。做為綠色~黃色區域之1重態材料者，可例示Coumarin6(3-(2-苯并噻唑基)-7-(二乙基胺基)香豆素)、C545T(2,3,6,7-四氫-1,1,7,7,-四甲基-1H,5H,11H-10-(2-苯并噻唑基)喹嗪基[9,9a,1gh]香豆素)、DMQA(N,N’-二甲基-喹吖酮)、BA-TAD(N10 ,N10 ,N10’ ,N10’ -四苯基-9、9’-聯蔥-10,10’-二胺)、Rubrene(紅螢烯)等。做為綠色~黃色區域之3重態材料者，可例示Ir(ppy)3 (參(2-苯基吡啶)銥(III))、Ir(ppy)2(acac)(雙(2-苯基吡啶)(乙醯丙酮醯)銥(III))、Ir(mppy)3 (參[2-(對甲苯基)吡啶]銥(III))等。做為紅色區域之1重態材料者，可例示DCM2(4-(二氰基亞甲基)-2-甲基-6-久咯啶基(julolidyl)-9-烯基-4H-吡喃)、DCJT(4-(二氰基亞甲基)-2-甲基-6(1,1,7,7-四甲基久咯啶基-9-烯基)-4H-吡喃)等。做為紅色區域之3重態材料者，可例示Ir(btp)2 (acac)(雙(2-苯并[b]噻吩-2-基-吡啶)(乙醯丙酮醯)銥(III))、Ir(piq)3 (參(1-苯基異喹啉)銥(III))、Ir(piq)2 (acac)(雙(1-苯基異喹啉)(乙醯丙酮醯)銥(III))等。
應用於實際的有機電致發光元件時，通常，考慮白色發光有機電致發光元件的情況時，發光摻雜劑A成為藍色發光材料(峰值波長500nm以下)、發光摻雜劑D成為紅色 發光材料(峰值波長600nm以上)。發光摻雜劑B、C成為綠色或黃色發光材料(峰值波長500-600nm)。通常，藍色發光材料之內部量子效率相較於其他色的發光材料之內部量子效率為低，又，3重態材料之藍色發光材料壽命短，因此有時亦會利用壽命長、但相對地內部量子效率低之1重態材料的藍色發光材料，如日本特開2004-335183號公報記載之於光取出面不設有光散射區域之狀態中，藍色發光摻雜劑之發光強度會形成在正面方向因干渉而互相減弱；於斜方向互相增強的狀態，較期望提高形成光散射層時的藍色發光摻雜劑發光效率。換言之，在不形成光散射層的情況中，較期望做為50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑A之發光峰值波長中)>1，而提高形成光擴散層時的藍色發光摻雜劑之發光效率的增益。
又，紅色發光層通常存在有其他顏色之發光層時，發光效率容易較其他顏色為高，因此，形成高效率之白色發光有機電致發光元件時，紅色的發光強度高的情況為多。此時，在不形成光散射層之情況中，較期望做為50度-70度之輝度平均值/正面輝度(發光摻雜劑D之發光峰值波長中)<1，而降低形成光擴散層時的紅色發光摻雜劑之發光效率的增益。
再者，關於各發光摻雜劑之干渉的控制，係藉由控制發光層與通常為反射性電極之陰極間的距離來決定。以注目之發光摻雜劑所存在之發光層的發光波長為λ、以發光層與陰極間之距離為d、以存在於發光層與陰極間之層的折射率為n時，如[數學式6]的情況時，斜方向會互相增強。
[數學式6]
又，如[數學式7]的情況時，正面方向互相增強。
光學干渉之設計本身不限於此處所掲示，亦可使用其他廣為人知之技術來設計。基本上來說，使某發光層之50度-70度之輝度平均值/正面輝度成為比1大或小的技術，係廣為人知的技術。
雖記載有陰極為反射電極時的干渉控制，但陰極不為反射電極時，各發光摻雜劑相對於朗伯其正面方向互相增強、或斜方向互相增強，亦可由關於光學干渉之數值解析、模擬等來做大致的預測，可藉由適當調整電洞輸送層膜厚、電子輸送層膜厚、發光層膜厚來控制。
做為相對於如此之朗伯而正面方向增強、或斜方向增強的技術相關文獻者，係有有機EL材料與顯示器(CMC出版、p298-p310)、有機EL手冊(發行：Realize理工中心/SIPEC(股)、p203-228)、日本特開平7-240277號公報、日本特開2006-165271號公報等，能夠由廣為人知的技術進行光學干渉之控制本身。再者，擴散層等在預先經一體化之基板或基板本身具有擴散性之基板上形成有機EL層時，雖無法得知擴散層形成前之輝度分布，但若以與其相同的條件於一般之無擴散性的基板上形成有機EL層，則能夠輕易地調查是否為適合本發明的元件，且若藉由穿透式電子顯微鏡進行截面觀察等，而得知其積層構成或各層之膜厚 等，則某種程度上能夠預測輝度之角度分布。
在本發明之效果會更顯著發揮的情況時，發光摻雜劑A為1重態發光材料、且發光摻雜劑D為3重態發光材料。此時，發光摻雜劑D相對於發光摻雜劑A係以高效率發光，因此，使設有光散射層時之發光摻雜劑A的發光效率提高的增益，相對於發光摻雜劑D之發光效率提高的增益為高，此係對於具備高效率之白色發光有機電致發光元件及光散射層的白色發光有機電致發光面板的實現而言較佳。進一步地，發光摻雜劑C亦可為3重態發光材料。因為發光摻雜劑A為1重態材料，故亦可實現高效率且長壽命的白色有機電致發光元件。
在使用在陰極與陽極間具有2個發光單元的中間連接層時，因可避免能量移動，故較佳為1重態發光材料之摻雜劑A含於第1發光單元中、且3重態發光材料之發光摻雜劑D含於第2發光單元中。若發光摻雜劑C為3重態發光材料時，發光摻雜劑C含於第2發光單元中較適合。若發光摻雜劑B為1重態發光材料時，發光摻雜劑B若為第1發光單元、3重態發光材料，則較期望發光摻雜劑C含於第2發光單元中。
特別是當所得之白色發光光譜為相關色溫2000-4500K之白色時，較期望陰極或陽極之任一者為反射性電極，且上述第1發光單元為於較第2發光單元距反射性電極更遠的位置。此係因通常光取出效率為離開反射性電極50nm以上的範圍，離反射性電極近的發光單元其來自光學干渉之增益較高。考慮到來自光學干渉的增益時，離反射性電極近者，如日本特開2000-243573號公報亦有記載的干渉次數 為低，故來自干渉的增益高。反射性電極係為鋁等一般的金屬，當發光層與金屬過近時，發光層之激子會移動至金屬側，因與光學干渉相異的理由而會產生消光，因此期望發光層與陰極之距離至少離30nm以上。相關色溫2000-4500K之白色中，紅色的發光強度在比較高的狀態，因此期望在離反射電極近的發光單元中存在有紅色的發光層。
S‧‧‧白色發光有機電致發光元件
P‧‧‧白色發光有機電致發光面板
1、2‧‧‧發光單元
3‧‧‧中間連接層
10‧‧‧陽極
11‧‧‧陰極
12‧‧‧支持基板
13‧‧‧有機發光層
14‧‧‧光擴散層
圖1為顯示本發明之實施形態的一例之輻射模式的說明圖。
圖2為顯示同上的波長與發光強度之關係的圖。
圖3為顯示同上的波長與發光強度之關係的圖。
圖4為顯示對應於同上之發光摻雜劑的峰值波長之u’v’表色系統中之座標的菱形標誌。
圖5為顯示對應於同上之發光摻雜劑的峰值波長之u’v’表色系統中之座標的菱形標誌。
圖6為顯示同上之向量X、向量Y與向量Z之關係的說明圖。
圖7(a)為顯示同上之白色發光有機電致發光元件的一例之截面圖、(b)為顯示同上之白色發光有機電致發光面板的一例之截面圖。

Claims (12)

  1. 一種白色發光有機電致發光元件，其係於陽極與陰極之間含有發光峰值波長相異之至少4種發光摻雜劑的白色發光有機電致發光元件，其特徵在於：前述4種發光摻雜劑的發光峰值波長係以發光摻雜劑A、發光摻雜劑B、發光摻雜劑C、發光摻雜劑D的順序增長，發光光譜為：{50度-70度之第一輝度平均值/第一正面輝度}>{50度-70度之第二輝度平均值/第二正面輝度}，此處，前述「50度-70度之第一輝度平均值」為前述發光摻雜劑A之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第一正面輝度」為前述發光摻雜劑A之發光峰值波長中之正面輝度，前述「50度-70度之第二輝度平均值」為前述發光摻雜劑D之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第二正面輝度」為前述發光摻雜劑D之發光峰值波長中之正面輝度；{50度-70度之第三輝度平均值/第三正面輝度}>{50度-70度之第四輝度平均值/第四正面輝度}，此處，前述「50度-70度之第三輝度平均值」為前述發光摻雜劑C之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第三正面輝度」為前述發光摻雜劑C之發光峰值波長中之正面輝度，前述「50度-70度之第四輝度平均值」為前述發光摻雜劑B之發光峰值波長中之50度-70度之輝度平均值，前述「第四正面輝度」為前述發光摻雜劑B之發光峰值波長中之正面輝度。
  2. 如申請專利範圍第1項之白色發光有機電致發光元件，其中前述發光摻雜劑B之峰值波長為480~520nm，前述發光摻雜劑C之峰值波長為520~580nm。
  3. 如申請專利範圍第1項之白色發光有機電致發光元件，其中前述發光摻雜劑A為青色發光摻雜劑，前述發光摻雜劑D為紅色發光摻雜劑。
  4. 如申請專利範圍第1項之白色發光有機電致發光元件，其中{50度-70度之第一輝度平均值/第一正面輝度}>1。
  5. 如申請專利範圍第1項之白色發光有機電致發光元件，其中{50度-70度之第二輝度平均值/第二正面輝度}<1。
  6. 如申請專利範圍第1項之白色發光有機電致發光元件，其係在前述陽極與前述陰極之間設有2個發光單元、與連接該等2個發光單元之間的中間連接層而構成，且前述一者之發光單元係含有前述發光摻雜劑A、前述另一者之發光單元含有前述發光摻雜劑C及前述發光摻雜劑D。
  7. 如申請專利範圍第6項之白色發光有機電致發光元件，其中含有前述發光摻雜劑A之前述一者之發光單元中係含有前述發光摻雜劑B，且該發光摻雜劑B為1重態發光材料。
  8. 如申請專利範圍第6項之白色發光有機電致發光元件，其中含有前述發光摻雜劑C及D之前述另一者之發光單元中係含有前述發光摻雜劑B，且該發光摻雜劑B為3重態發光材料。
  9. 如申請專利範圍第1項之白色發光有機電致發光元件，其中前述發光摻雜劑A為1重態發光材料，且前述發光摻雜劑C及D為3重態發光材料。
  10. 如申請專利範圍第6項之白色發光有機電致發光元件，其 中前述陽極與前述陰極之任一者為反射性電極，且前述一者之發光單元位於比前述另一者之發光單元距前述反射性電極更遠的位置，進行相關色溫2000-4500K之白色發光。
  11. 如申請專利範圍第1項之白色發光有機電致發光元件，其中發光光譜僅來自前述4種發光摻雜劑。
  12. 一種白色發光有機電致發光面板，其特徵係：於如申請專利範圍第1至10項中任一項之白色發光有機電致發光元件之光取出面設有散射性之光擴散層。
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