TWI393282B - 具有電極反轉結構之可撓性光電元件及其製作方法 - Google Patents
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Description
本發明是有關於一種光電元件,特別是有關於一種具有電極反轉結構之可撓性光電元件及其製作方法。
有機光電(Organic optoelectronics)之相關技術所製作之有機光電元件,例如有機太陽能電池(organic solar cell,OSC)、有機發光二極體(organic light emitting diode,OLED)或有機光偵測器(organic light sensor)等,具有重量輕、元件厚度薄、可製作於大面積或可撓性基板、製程簡單、成本低等優點。
第一圖顯示一傳統可撓性光電元件100的示意圖,例如:一太陽能電池。該可撓性光電元件100包含一可撓性導電基板110、一電極160以及一有機層130。可撓性導電基板110包含透明電極112(作為陽極)、遮罩層113以及可撓性塑膠材料111,可撓性塑膠材料111可以是聚對苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate:PET),透明電極112與遮罩層113分別設置於可撓性塑膠材料111之兩面。有機層130設置於可撓性導電基板110與電極160之間。光線10可穿過遮罩層113之開口115到達有機層130。為使可撓性光電元件100具有較佳的能量轉換效率(power conversion efficiency),在有機層130與透明電極112之間可設置一電洞傳導層140,藉以提昇能量轉換效率,例如在透明電極112與有機層130可設置一聚苯乙烯磺酸之聚(3,4-乙烯二氧基噻吩)(簡
稱為PEDOT/PSS)材質之電洞傳導層140,藉以提昇能量轉換效率。
然而,由於上述電洞傳導層140之材質具有酸性,容易腐蝕透明電極112,造成傳統可撓性光電元件100之結構破壞,並且使得傳統可撓性光電元件100之效能快速衰退。
鑑於上述習知技術所存在的缺點,有必要提出一種可撓性光電元件,該可撓性光電元件具有較高之能量轉換效率,且該可撓性光電元件之效能不易衰退。
本發明的一目的在於提供一種可撓性光電元件,該可撓性光電元件具有較高之能量轉換效率。
本發明的另一目的在於提供一種可撓性光電元件,其該可撓性光電元件之效能不易衰退。
根據上述的目的,本發明揭露一種具有電極反轉結構之可撓性光電元件,其包含一具有一陰極結構之可撓性塑膠基板、一n型氧化物半導體層、一有機層以及一陽極。上述之n型氧化物半導體層設置於陰極結構上;有機層設置於n型氧化物半導體層上;陽極電性連接有機層。
本發明同時揭露一種具有電極反轉結構之可撓性光電元件的製作方法,首先,提供一具有一陰極結構之可撓性塑膠基板;接著,形成一n型氧化物半導體層於陰極結構上;然後,形成一有機層於n型氧化物半導體層上;最後,形成一陽極於有機層。
藉由本發明之具有電極反轉結構之可撓性光電元件及其
製作方法,該可撓性光電元件具有較高之能量轉換效率,且該可撓性光電元件之效能不易衰退,同時,其製作成本低廉,不需使用昂貴的高真空高溫的製程設備或昂貴而複雜之化學製程。
本發明的一些實施例將詳細描述如下。然而,除了如下描述外,本發明還可以廣泛地在其他的實施例施行,且本發明的範圍並不受實施例之限定,其以之後的專利範圍為準。再者,為提供更清楚的描述及更易理解本發明,圖式內各部分並沒有依照其相對尺寸繪圖,某些尺寸與其他相關尺度相比已經被誇張;不相關之細節部分也未完全繪出,以求圖式的簡潔。
第二圖顯示本發明一較佳實施例之具有電極反轉結構之可撓性光電元件200的示意圖。該具有電極反轉結構之可撓性光電元件200包含一可撓性塑膠基板210、一n型氧化物半導體層220、一有機層230以及一陽極260。其中,可撓性塑膠基板210具有一陰極結構212;上述之n型氧化物半導體層220設置於陰極結構212上;有機層230設置於n型氧化物半導體層220上;陽極260電性連接有機層230。
隨著材質與結構之不同,可撓性光電元件200可以是太陽能電池、發光二極體或一光偵測器。為使具有電極反轉結構之可撓性光電元件200具有較佳的能量轉換效率,在有機層230與陽極260之間可設置一電洞傳輸層240,藉以提昇能量轉換效率。另外,可撓性塑膠基板210可包含
一遮罩層213,光線10可穿過遮罩層213之開口215到達有機層230。
第三圖顯示本發明另一實施例之具有電極反轉結構之可撓性光電元件的製作方法400之流程圖。製作方法400包含下列步驟:步驟410,提供一具有一陰極結構之可撓性塑膠基板;步驟420,形成一n型氧化物半導體層於陰極結構上;步驟430,形成一有機層於n型氧化物半導體層上;步驟440,形成一陽極於有機層。
第四A圖至第四E圖顯示具有電極反轉結構之可撓性光電元件的製作步驟。首先,請參考第四A圖,提供一可撓性塑膠基板210,可撓性塑膠基板210具有一陰極結構212,陰極結構212的材質可以是錫摻雜的氧化銦(ITO)、氟摻雜的氧化錫(FTO)、鋁摻雜的氧化鋅(AZO)、鎵摻雜的氧化鋅(GZO)或其他導電材質。可撓性塑膠基板210可使用去離子水、丙酮(acetone)以及異丙醇(isopropanol),藉由超音波震盪器進行清洗。
本實施例中,可撓性塑膠基板210之材質為聚對苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate;PET),但並不以此為限,可撓性塑膠基板210之材質也可以是其他塑膠材質,例如聚碳酸酯(polycarbonates;PC)、聚苯二甲酸乙二酯(PEN)、聚醚碸(polyethersulfone;PES)、聚醚醯亞胺(polyetherimide;PEI)、聚醯亞胺(polyimide;PI)、環烯烴共聚物(Metallocene based Cyclic Olefin Copolymer;mCOC)及其衍生物。
接著,請參考第四B圖,形成一n型氧化物半導體層220於陰極結構212上,n型氧化物半導體層220之材質可以是氧化鋅、氧化鈦、氧化鎢…等n型氧化物,但並不以此為限,n型氧化物半導體層220之材質也可以是混合物,例如氧化鋅與氧化鈦以適當比例形成之混合物。
上述n型氧化物半導體層220可以藉由溶膠-凝膠法而形成於陰極結構212上,其形成方法包含下列步驟:首先,提供一含有n型過渡金屬氧化物之前驅物溶液;接著,進行一塗佈步驟以塗佈前驅物溶液於該陰極結構212表面;然後,進行一溶膠-凝膠步驟,使得該前驅物溶液形成一n型氧化物半導體層220於陰極結構212上;最後,對該n型氧化物半導體層220進行一第一退火步驟。
本實施例中,n型氧化物半導體層220之材質為氧化鋅,前驅物溶液包含醋酸鋅溶液、2-甲氧基乙醇(2-methoxyethanol)以及乙醇胺(ethanolamine),前驅物溶液之濃度約為0.01M-10M,第一退火步驟之溫度以約140℃較佳,但並不以此為限,隨著n型氧化物半導體層220之材質不同,適合之前驅物溶液之濃度或第一退火步驟之溫度會隨之改變。
上述n型氧化物半導體層220也可藉由物理氣相沈積法(Physical Vapor Deposition,PVD)形成於陰極結構212上,其中,物理氣相沈積法包含熱蒸鍍法、電子束蒸鍍法或磁控濺鍍法。另外,上述n型氧化物半導體層220也可以藉由溶液法而形成於陰極結構212上,其形成方法包含下列步驟:首先,提供一含有複數個微米/奈米n型
過渡金屬氧化物之懸浮液;接著,進行一塗佈步驟以塗佈該懸浮液於該陰極結構212表面,使得複數個該微米/奈米n型過渡金屬氧化物相互堆疊形成一n型氧化物半導體層220於陰極結構212上,上述塗佈步驟可包含旋轉塗佈法、噴墨塗佈法、網印塗佈法、接觸式塗佈法、浸泡式塗佈法或滾動條式(roll-to-roll)印刷技術。
與前述溶膠-凝膠法相較,以溶液法製成的n型氧化物半導體層不需進行退火,n型氧化物半導體層之結晶狀態與微米/奈米n型過渡金屬氧化物之結晶狀態相同,因此,n型氧化物半導體層不需進行退火。微米/奈米n型過渡金屬氧化物可以是單晶態、多晶態或非晶態。
本實施例中,懸浮液之較佳濃度為每毫升懸浮液含有0.01-100 mg的微米/奈米n型過渡金屬氧化物。但並不以此為限,隨著n型氧化物半導體層220之材質不同,適合之懸浮液之濃度會隨之改變。
接著,請參考第四C圖,形成一有機層230於n型氧化物半導體層220上。本實施例係藉由旋轉塗佈法將有機物溶液[溶劑使用二氯苯(dichlorobenzene)]塗佈於n型氧化物半導體層220上,藉以形成厚度約為200奈米之有機層230。上述有機物溶液包含聚噻吩或其衍生物,例如:20mg/ml之聚3-己烷基噻吩(poly(3-hexylthiophene))以及20mg/ml之[6,6]-phenyl C61 butyric acid methyl ester(以下簡稱P3HT/PCBM),但並不以此為限,有機層230之材質也可以包含Plexcore® PV 2000或其他類似有機材
質。
接著,請參考第四D圖,為使可撓性光電元件200具有較佳的能量轉換效率,可選擇性形成一電洞傳輸層240於有機層230上,由於電洞傳輸層240並非必要結構,本步驟亦可省略。電洞傳輸層240可以是p型氧化物半導體或p型有機高分子材料,其中,p型氧化物半導體包含下列族群之一者或其任意組合:氧化釩、氧化銀、氧化鎳、氧化鉬與氧化銅。最後,請參考第四E圖,形成一陽極260,陽極260電性連接有機層230。本實施例係藉由熱蒸鍍法形成陽極260,其中,陽極260之材質為銀。
根據本實施例,蒸鍍完陽極260之後可選擇性進行一第二退火步驟,由於進行第二退火步驟並非必要步驟,因此亦可省略第二退火步驟。於本實施例之一範例中,當有機層之材質包含聚噻吩或其衍生物時,該可撓性光電元件後續不進行一第二退火步驟;當有機層之材質包含Plexcore® PV 2000時,該可撓性光電元件後續進行一第二退火步驟,且第二退火步驟的溫度約為155℃。
第五A圖至第五D圖分別顯示不同可撓性光電元件的開路電壓(open-circuit voltage)、短路電流密度(short-circuit current density)、填充係數(fill factor)以及能量轉換效率(power conversion efficiency)隨時間變化之示意圖。其中,不同可撓性光電元件分別以120℃、140℃、160℃進行第一退火步驟,並且在未封裝的狀態下放置於空氣中,觀察效能隨時間產生之變化。
請參考第五A圖,以140℃進行第一退火步驟之具有氧化鋅半導體層之可撓性光電元件,其開路電壓在72小時後,由0.17V上升至0.48V,其上升幅度為182%,並且在第144小時達到最高值0.52V。
請參考第五B圖,以140℃進行第一退火步驟之具有氧化鋅半導體層之可撓性光電元件之可撓性光電元件,其短路電流密度在48小時後,由4.6 mA/cm2上升至10.0 mA/cm2,其上升幅度為117%,並且在第144小時達到最高值11.2 mA/cm2。
請參考第五C圖與第五D圖,以140℃進行第一退火步驟之具有氧化鋅半導體層之可撓性光電元件,其填充係數在0至72小時由34.8%上升至40.6%,在72至144小時由40.6%上升至62.8%,在72至144小時的上升幅度比0至72小時的上升幅度大,並且在第144小時達到填充係數之最高值62.8%。因此,如第五D圖所示,該可撓性光電元件在第144小時具有能量轉換效率之最高值約3.66%。
第六圖顯示以140℃進行第一退火步驟之可撓性光電元件的電流密度與電壓關係之示意圖。如圖所示,可撓性光電元件在未封裝的狀態下放置於空氣中,在72至144小時之間,並聯電阻(shunt resistance:Rsh)上升,而且串聯電阻(series resistance:Rs)下降,因此造成填充係數與能量轉換效率的增加。
第七A圖至第七D圖分別顯示不同時間之可撓性光電元件之有機層之原子力顯微鏡(atomic force
microscope)之影像與結晶分佈之示意圖。其中,第七A圖至第七D圖分別顯示第0小時、第72小時、第144小時以及第216小時之有機層之原子力顯微鏡之影像與結晶分佈之示意圖。
請參考第八A圖,原子力顯微鏡之影像顯示有機層之粗糙度(均方根值)在第0小時、第72小時、第144小時以及第216小時分別為17.8nm、18.2nm、19.9nm、18.9nm。顯示P3HT/PCBM材質之有機層之粗糙度在第0小時至第144小時之間上升,並在第144小時至第216小時之間下降。
請參考第八B圖,原子力顯微鏡之影像顯示有機層之平均晶粒面積(average grain area)在第0小時、第72小時、第144小時以及第216小時分別為0.071μm2、0114μm2、0.172μm2、0.158μm2。顯示P3HT/PCBM材質之有機層之平均晶粒面積在第144小時增為原來的兩倍,這是因為P3HT材質隨著時間產生結晶,並造成粗糙度的上升,P3HT材質之結晶導致可撓性光電元件效能之提昇。
請參考第八C圖與第八D圖,隨著粗糙度與晶粒尺寸的增加,有機層與氧化鋅半導體層之間的接觸面積與有機層與陽極之間的接觸面積也隨之增加,導致並聯電阻上升以及串聯電阻下降。如圖所示,並聯電阻或串聯電阻具有與有機層之粗糙度或晶粒尺寸相對應的趨勢。
藉由本發明之具有電極反轉結構之可撓性光電元件及其製作方法,該可撓性光電元件具有較高之能量轉換效率
,且該可撓性光電元件之效能不易衰退,同時,其製作成本低廉,不需使用昂貴的高真空高溫的製程設備或昂貴而複雜之化學製程。
上述之實施例僅係為說明本發明之技術思想及特點,其目的在使熟悉此技藝之人士能了解本發明之內容並據以實施,當不能以之限定本發明之專利範圍,即凡其他未脫離本發明所揭示精神所完成之各種等效改變或修飾都涵蓋在本發明所揭露的範圍內,均應包含在下述之申請專利範圍內。
100‧‧‧可撓性光電元件
110‧‧‧可撓性導電基板
111‧‧‧可撓性材料
112‧‧‧透明電極
113‧‧‧遮罩層
115‧‧‧開口
130‧‧‧有機層
140‧‧‧電洞傳導層
160‧‧‧電極
200‧‧‧具有電極反轉結構之可撓性光電元件
210‧‧‧可撓性塑膠基板
212‧‧‧陰極結構
213‧‧‧遮罩層
215‧‧‧開口
220‧‧‧n型氧化物半導體層
230‧‧‧有機層
240‧‧‧電洞傳輸層
260‧‧‧陽極
400~440‧‧‧步驟
第一圖顯示一傳統可撓性光電元件的示意圖。
第二圖顯示本發明一較佳實施例之具有電極反轉結構之可撓性光電元件的示意圖。
第三圖顯示本發明一較佳實施例之具有電極反轉結構之可撓性光電元件的製作方法之流程圖。
第四A圖至第四E圖顯示具有電極反轉結構之可撓性光電元件的製作步驟。
第五A圖至第五D圖分別顯示不同可撓性光電元件的開路電壓(open-circuit voltage)、短路電流密度(short-circuit current density)、填充係數(fill factor)以及能量轉換效率(power conversion efficiency)隨時間變化之示意圖。
第六圖顯示以140℃進行第一退火步驟之可撓性光電元件的電流密度與電壓關係之示意圖。
第七A圖至第七D圖分別顯示不同時間之可撓性光電元件之有機層之原子力顯微鏡(atomic force microscope)之影像與結晶分佈之示意圖。
第八A圖至第八D圖分別顯示可撓性光電元件之有機層的表面粗糙度(surface roughness)、平均晶粒面積(average grain area)、並聯電阻以及串聯電阻隨時間變化之示意圖。
200‧‧‧具有電極反轉結構之可撓性光電元件
210‧‧‧可撓性塑膠基板
212‧‧‧陰極結構
213‧‧‧遮罩層
215‧‧‧開口
220‧‧‧n型氧化物半導體層
230‧‧‧有機層
240‧‧‧電洞傳輸層
260‧‧‧陽極
Claims (30)
- 一種具有電極反轉結構之可撓性光電元件,包含:一具有一陰極結構之可撓性塑膠基板;一n型氧化物半導體層,該n型氧化物半導體層設置於該陰極結構上;一有機層,該有機層設置於該n型氧化物半導體層上;以及一陽極,該陽極電性連接該有機層;其中,該n型氧化物半導體層係利用一含有n型過渡金屬氧化物之溶液進行一塗佈步驟以塗佈該溶液於該陰極結構表面而形成。
- 如申請專利範圍第1項所述之可撓性光電元件,更包含一電洞傳輸層,該電洞傳輸層設置於該有機層與該陽極之間。
- 如申請專利範圍第1項所述之可撓性光電元件,其中,該可撓性塑膠基板之材質包含下列族群中之一者:聚對苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate;PET)、聚碳酸酯(polycarbonates;PC)、聚苯二甲酸乙二酯(PEN)、聚醚碸(polyethersulfone;PES)、聚醚醯亞胺(polyetherimide;PEI)、聚醯亞胺(polyimide;PI)、環烯烴共聚物(Metallocene based Cyclic Olefin Copolymer;mCOC)及其衍生物。
- 如申請專利範圍第1項所述之可撓性光電元件,其中,該n型氧化物半導體層之材質包含下列族群之一者或其任意組 合:氧化鎢、氧化鈦與氧化鋅。
- 如申請專利範圍第2項所述之可撓性光電元件,其中,該電洞傳輸層為p型氧化物半導體,該p型氧化物半導體包含下列族群之一者或其任意組合:氧化釩、氧化銀、氧化鎳、氧化鉬與氧化銅。
- 如申請專利範圍第2項所述之可撓性光電元件,其中,該電洞傳輸層之材質為p型有機高分子材料。
- 如申請專利範圍第1項所述之可撓性光電元件,其中,該有機層之材質包含聚噻吩或其衍生物。
- 如申請專利範圍第7項所述之可撓性光電元件,其中,該有機層包含poly[3-hexylthiophene-2,5-diyl]/[6,6]-phenyl C61 butyric acid methyl ester(P3HT/PCBM)。
- 如申請專利範圍第7項所述之可撓性光電元件,其中,該有機層之材質包含Plexcore® PV 2000。
- 如申請專利範圍第1項所述之可撓性光電元件,其中,該可撓性光電元件係一太陽能電池、一發光二極體或一光偵測器。
- 一種具有電極反轉結構之可撓性光電元件的製作方法,包含:提供一具有一陰極結構之可撓性塑膠基板;提供一含有n型過渡金屬氧化物之溶液;進行一塗佈步驟以塗佈該溶液於該陰極結構表面以形成一n型氧化物半導體層於該陰極結構上;形成一有機層於該n型氧化物半導體層上;以及形成一陽極於該有機層上。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該可撓性塑膠基板之材質包含下列族群中之一者:聚對苯二甲酸乙二醇酯(polyethylene terephthalate;PET)、聚碳酸酯(polycarbonates;PC)、聚苯二甲酸乙二酯(PEN)、聚醚碸(polyethersulfone;PES)、聚醚醯亞胺(polyetherimide;PEI)、聚醯亞胺(polyimide;PI)、環烯烴共聚物(Metallocene based Cyclic Olefin Copolymer;mCOC)及其衍生物。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該n型氧化物半導體層之材質包含下列族群之一者或其任意組合:氧化鎢、氧化鈦與氧化鋅。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該n型氧化物半導體層的形成方法包含下列步驟:提供一含有複數個微米/奈米n型過渡金屬氧化物之懸浮液;以及進行該塗佈步驟以塗佈該懸浮液於該陰極結構表面,使得複數個該微米/奈米n型過渡金屬氧化物相互堆疊形成一n型氧化物半導體層於該陰極結構上,其中,該n型氧化物半導體層不進行退火。
- 如申請專利範圍第14項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,每毫升懸浮液含有0.01-100 mg的微米/奈米n型過渡金屬氧化物。
- 如申請專利範圍第14項所述之有機光電元件的製作方法,其中,該塗佈步驟包含旋轉塗佈法、噴墨塗佈法、網印塗 佈法、接觸式塗佈法、浸泡式塗佈法或滾動條式(roll-to-roll)印刷技術。
- 如申請專利範圍第14項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該微米/奈米n型過渡金屬氧化物係為單晶態、多晶態或非晶態。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該n型氧化物半導體層的形成方法係為物理氣相沈積法(Physical Vapor Deposition,PVD)。
- 如申請專利範圍第18項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該物理氣相沈積法包含熱蒸鍍法、電子束蒸鍍法、磁控濺鍍法。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該n型氧化物半導體層的形成方法包含下列步驟:提供一含有n型過渡金屬氧化物之前驅物溶液;進行該塗佈步驟以塗佈該前驅物溶液於該陰極結構表面;進行一溶膠-凝膠步驟,使得該前驅物溶液形成一n型氧化物半導體層於該陰極結構上;以及對該n型氧化物半導體層進行一第一退火步驟。
- 如申請專利範圍第20項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該前驅物溶液之濃度為0.01M-10M。
- 如申請專利範圍第20項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該第一退火步驟之溫度約為140℃。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,該可撓性光電元件後續不進行一第二退火步驟。
- 如申請專利範圍第23項所述之可撓性光電元件,其中,該 有機層之材質包含聚噻吩或其衍生物。
- 如申請專利範圍第23項所述之可撓性光電元件,其中,該有機層包含poly[3-hexylthiophene-2,5-diyl]/[6,6]-phenyl C61 butyric acid methyl ester(P3HT/PCBM)。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,更包含對該可撓性光電元件進行一第二退火步驟。
- 如申請專利範圍第26項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該有機層之材質包含Plexcore® PV 2000。
- 如申請專利範圍第26項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該第二退火步驟的溫度約為155℃。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,於該陽極形成之前,更包含形成一電洞傳輸層於該有機層上,該陽極係形成於該電洞傳輸層上。
- 如申請專利範圍第11項所述之可撓性光電元件的製作方法,其中,該可撓性光電元件係一太陽能電池、一發光二極體或一光偵測器。
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