TW569309B - Process and apparatus for forming semiconductor thin film - Google Patents
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Description
5的3〇9 五 索號 90106225 、發明說明 發明領域 . 本發明係關於-種形成半導體薄膜之製程及裝置，用 造如矽薄膜之半導體薄膜。 曰 修正 習知技術說明 在製造半導 # 一重要的因素 結構之後，致使 的影響。 上述薄膜形 PVD(電漿氣相沉 用前者CVD與PVD 的製程。 例如，真空 應性濺:鍵、離子 石夕膜，而主要係 其中存在最 成均勻的薄膜， 許多製造因素有 組=开点 成半導體薄膜的技術 二成的薄膜構成了半導體裝置的 上达裝置的特徵、產率與可靠性產生很大 二的技塗術二要分成CVD(化學氣相沉積）、 積）塗佈製程及電链製程。而主要俜使 ，且上述⑽咖製程又可分成許Λ同 沉積、電漿CVD、排允十 , 排二或—般壓力CVD、反 電鍵1學CVD等製程係傳導 使用上述電漿CVD製程來達到本^卜曰曰 嚴重的問題係習知技術的 因為膜層的構造與膜的厚声；，域内形 關且非常以難控制 度的均句性係和 發明概述： 因此，本發明的目的係形成一 構造與膜的厚度具有優異的均勻# 膜’其膜層的 至40K以下時，藉由提供表屉 ^上述底材溫度冷卻 影響通道反應。 "〃有薄膜的底材氫原子團 569309
案號901062烈 五、發明說明（2) 本發明提供一種製程，在底材表層上播· ^ 膜，藉由提供上述底材氫原子團，在冷凍d〇K體薄 下，最好在20K以下，甚至在ιοκ以下。 當表層具有薄膜的底材冷卻時，熱能係經由 的支#檯的熱傳導憑藉冷致器之冷卻頭消除。 - :此狀：下’提供氫原子團氣體釋放‘道朝向底材上 的薄膜，且最好是從上述氫原子團氣體釋勺 供氫原子團至薄膜表層。 、、均勻地如 上述在底材上形成的半導體薄膜可能具有晶格缺陷， 其可错由回火修復。在此狀況下，最好係對上述具有薄膜 的底材=熱，經由上述支撐檯的熱傳導使上述底材的溫度 上升至室溫之上。藉由在高溫下提供上述薄膜氫原子團， 可以達到薄膜的穩定性。 雖然回火可以在單獨且不同於薄膜形成的腔室中被傳 導丄但最好在相同的腔室中將底材從4〇κ的冷凍溫度加熱 至高於室溫的過程中，繼續供應氫原子團，以預防導入外 來的原料並提南回火的功效。 在本發明的特徵中，提供了一種形成半導體薄膜的裝 置’其包括：一真空室；一致冷器，具有一冷卻頭；一氫 原子團產生器；一支撐檯，用以支撐一底材並與上述冷卻 頭連接。一氫原子團產生器，藉由激發含氫氣體以產生氫 自由基；以及一氫原子團釋放通道，設置在上述底材對 面’將包含上述氫原子團產生器所產生之氫原子團的含氫 氣體喷濺至上述薄膜上。 H日月的另一特徵中，亦提供了 一種用以形成半導體
2107-3861-PF2.ptc 第5頁 569309 案號 90106225 五、發明說明（3) 薄膜的，括：一真空室·，-冷凝器，具有-冷卻 頭’上·’[、凝态可將上述冷卻頭溫度冷卻至權以下；一 支樓檯，用以支撑一底； ”· 牙低材並與上述冷卻頭連接，致使上述 底材冷:，-加熱裝置，將上述支樓棱溫度加熱至高於室 溫^鼠原!'團產生器，藉由激發含氫氣體以產生氫原子 團，以及:氫原子團釋放通道，設置在上述底材對面，將 包含上述氫原子團產S器所產S之氮原子團的含氮氣 濺至上述薄膜上。 特徵、和優點能更 為了讓本發明之上述和其他目的 明顯易懂，所附圖表說明如下： 圖式簡單說明： 第1圖係顯示實驗結果之圖形。 第2圖係顯示根據本發明所形成的薄膜之圖解示意 圖。 .第3圖係顯示以Η原子噴濺的4個單分子層（ML )厚的 SiH4樣本膜之FT-IR光譜。 第4圖係顯示在ιοκ時形成且在2〇〇κ時與氫原子進一步 反應1小時的固體生成物之FT-IR光譜。 第5圖係顯示藉由分光的橢偏法測量與第4圖中的相同 #樣本之折射率（η)與消光係數（k )。 第6圖係顯示Si H4反應量/Si H4沉積量之比值上的氫原 子喷濺時間與Si2H6產率之關係。
2107-3861.PF2 第7圖係顯示S i H4反應量/ S i H4沉積量之比值上的s i H4 # ^ 產率之關係。
第6頁 569309 _案號90106225_年月曰 修正_ 五、發明說明（4) . 第8圖係顯示Si H4反應量/Si H4沉積量之比值上的反應 溫度與Si2H6產率之關係。 符號說明： 1〜腔室； 2〜真空泵； 3〜致冷器； 3 A〜冷卻頭； 3B〜轄射罩； 4〜支撐檯； 5〜加熱裝置； 10〜氫原子團產生器； 1 0 A〜鉬線； 1 1〜導管； 1 2〜氣體噴濺器； 12A〜氣體釋放通道； 1 3〜釋放通道； 14〜釋放通道； 1 5〜閥門； 1 6〜冷卻罩； G〜含氫氣體； Η〜氫原子團； Μ〜底材。 較佳實施例的詳細說明：
2107-3861-PF2.ptc 第7頁 569309 - --——案號._年月日 修正__ 五、發明說明（5) 本發明的實施例現在將詳細說明。 在真空室的冷凍溫度下真空沉積在底材矽上之具有12 分子層石夕曱烷（SiH4)薄膜以氫原子團照射一小時後，介於 上述薄膜與氫原子團間的反應係由高感度反射紅外線吸收 率，譜測量儀觀察以研究反應物S i H4 (與剩餘量）與生成物 六氮化二石夕（S i2 H6)反應溫度的關係。此得到的測量結果示 於第1圖’在10K時大約有57%的Si H4消失與約有1. 5%的 shH6生成，此結果視為大約有55%的反應物“札聚合。反 應物S1H4的量與生成物si2H6的量在ιοκ到40K的溫度範圍内 開始減少，且此時s i扎開始分離。 從上述結果發現氫原子與矽薄膜間的反應能力在低溫 $幸父面’並將此視為由於氫原子展現其獨特化學反應能力 當在冷；東溫度時影響量子力學通道反應。因為上述氫原子 在所有原子中具有最小的質量，所以上述氫原子具有最高 度的量子特徵，致使其展現出顯著的波特徵。由於上述的 波特徵’上述氫原子在冷凍溫度下展現出通道反應。因為 在冷來溫度下的反應速率較在一般溫度下來的高，所以在 冷/東溫度下以高反應速率形成矽薄膜係可能的。 本發明的實施例將參照第2圖詳細說明。 腔至1係藉由真空果2所排空。致冷器3包括一冷卻頭 3A，且外圍提供一輻射罩3β。冷卻頭3A與輻射罩⑽間的空 間係排空的且藉由上述輻射罩3Β預防將外圍的輻射熱傳導 至冷卻頭3Α。冷卻頭3Α可藉由致冷器3的主體將溫度冷卻 至40Κ以下。支撐底材μ的支撐檯4牢接冷卻頭3Α，致使冷
569309 SL的二裝置5與支撐棱4連接’致使熱能傳導至憑藉支 於#在另一方面’氫原子團產生器ίο係藉由激發提供之含 ^，體G產生氮原子團。上述氫原子團產生器1〇包括例如 一微波電漿產生裝置。鉬線10A係當作U形管使用。藉由氫 ^子，產生器10產生的包含氫原子團的上述含氫氣體係憑 藉導管^導至設置在真空室1中的氣體噴濺器12，上述氣 體喷激器12具有多重氣體釋放通道12A，且上述氣體釋放 通it 12A包含直徑約為〇· lm的氣孔。底材上的薄膜係以包 含氫原子團Η之含氫氣體照射。
過裝載或卸載的底材Μ之釋放通道13與釋放通道14通 具有闕門1 5。冷卻罩丨6係適宜地分配例如液態氮，以保持 底材Μ的冷卻。 薄膜係藉由例如真空沉積在底材Μ的表層上形成。為 了導入上述真空沉積，真空室1可如原樣使用，或二者擇 地使用’具有真空沉積薄膜的底材可以裝載在上述真空 室1中。在每一例子中，具有薄膜的底材Μ係放置在支撐檯 4上。裝載閉鎖室採用的底材Μ (不圖示）可裝在上述真空室 1中並藉由一自動控制裝置而放置在真空室i中的支撐檯4 上。
隨後冷卻頭3 A係由致冷器3所冷卻，上述底材μ的溫度 係藉由支樓檯4的熱傳導冷卻至4 〇 Κ以下。此時藉由氫原子 團產生器10所產生的包含氫原子團之含氫氣體憑藉導管11 導至設置於真空室1中的氣體喷濺器12，致使上述含氫氣 體從上述氣體釋放通道12Α喷濺在底材Μ上的薄膜。半導體
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氫原子團產生器10可藉由放電電漿（直流電放電或微 波、射頻放電、RF放電）、電子束或崩裂金屬的催化熱照 射上述氣體以製造氫原子團。從氫原子團產生器1〇來的氫 原子（氫原子團）係喷濺在已沉積或正沉積於底材上的薄膜
569309 月 修正 曰 ------90106225 五、發明說明（8) ί栌r從//上―述氣肩+來的氣體可為·純氨氣或氨氣與稀有 :體（氦亂或汉氣）混合之氣體。氫原子（或甲基群與 ^攸製造半導體的氣體分子藉由介於形成半導體製造薄膜 用以分解樣本氣體的氫原子間的通道反應消除。上述分 解的分子相互反應並形成半導體薄膜。 刀 上述製造半導體薄膜的製程，可包括：真空沉積一具 有特定厚度的薄膜，以及喷濺氫原子在上述薄膜上:或^ = 也，包㈣時以連續沉積半導體製造的樣本氣體； 我氧原子。 、 為了增加形成之薄膜的密集度，上述形成中的 以紫外線產生的氦或氖原子或具有激發至準子之 放電電紫在⑽反應時照射。如此允許了有較;、=電/品之 質具的薄膜形成。 ° 因為在冷凍溫度合成的薄膜具有介於上述原子間 J:網狀組織：其以回火修改以提供高品質的半導：可能 :要回火用4改。在回火過程中’上述薄膜可 =穩激發原子或紫外線照射，當形成薄膜之底材的溫 yi〇K以下連續的提高至超過室溫之高溫。此結果促進 I子㈣組織的形成並取代上述薄舰使形成高品質的半 導體膜、金屬膜、氧化膜或氮化膜。 、 膜冷製造技術可以應用在形成半導體薄 膜、金屬溥膜、氧化溥膜、氮化薄膜。因為所形成的膜 厚度準確地和沉積在冷凍底材上的膜一致，所以 羞 或氣ί =，用以製造上述氧化膜或氮化膜：因 2107-3861-PF2.ptc ""第 ^ 頁 --------'__ 569309 案號 90106225 年 月 曰 修正 五、發明說明（9) . 4 實施例1 當以上述方法真空沉積在底材矽上具有分子層的S i h4 薄膜以第2圖裝置中之氫原子團在1 OK時照射時，可以生^ 1· 5°/〇 的 Si2H6。 實施例2 在溫度低於4 0 K時，以確定可以有效地形成多種材質 的半導體薄膜除了矽烷之外。 ' 鑑上所述，我們得到下列發現··上述矽網狀組織之結 構可以為非晶或複晶形式。由於使用氫原子以控制非晶石夕 表層結構，可以得到具有高品質、穩定性且控制在丨.5eV 與至2 · 0 e V大範圍能帶寬的薄膜。與習知技術非晶石夕膜相 較下’可以預期在結構的穩定性上有突破性的改善。當使 用複晶石夕時，可以得到具有高於9〇%的結晶與2〇〇nm至 300nm大小的微粒之高品質與穩定的複晶矽薄膜結構。使 用矽烷鹵化物如氟化矽、S i c 1 Η、S i H4 Η作為未加工原 料。當上述未加工原料以電漿分解成氫原子時，在低溫且 〇θ lnm/S+至2nm/S的速率下形成複晶薄膜。具有不同微結構 晶粒之複晶係可以藉由調整提供氫原子的數量之高度再生 f控制。具有較佳的方向性例如（ 2 20 )與（400 )之複晶矽薄 ^係可Μ分別被製造的。由於前者薄膜表 太陽…的光子阻礙作用，致使上述膜可以應 =產生太陽能電池薄膜的原料。因為後者的膜具有 :坦的表面，所以其可以應用作薄膜之驅使液態晶 1 :、電曰曰體。因為上述兩種型態膜的缺陷可以用氫修 其顯示出優異的光導電性與極高度的載子移動性 2107-3861.PF2.ptc 第12頁 569309 案號 90106225 JF：_Ά 修正 五、發明說明（10) (10 至20cm/Vs) ° 實施例3 發明人主要的發現係建立於下列實驗基礎上。大體的 實驗步驟皆和先前說明的類似。冷凝器（lwatani
Plantech，type D310)與四元組（quadrupole)質量光譜儀 (Leda Mass，Microvision 300D)係設置於真空歧管内， 真空室係藉由兩串聯渦輪幫浦（ULVAC, UTM-500， 500L/s and Seiko Seiki，STP-H200L/s)排空。在供乾真空系統 後，上述系統在目前實驗條件下的基本壓力為 〜5χ10^Τ〇ΓΓ aSiH4樣本氣體係沉積在底材矽（〔1〇〇〕具有 30 X 50 X 0· 5mm大小的表層），且上述的底材矽係穩定的擠 壓至，於結伴的表層間使用銦箔的冷凝器之冷卻頭。SiH4 樣本氣體經由校準的不銹鋼毛細管（内直徑為〇 ·丨nm與j m 長）導入至真空室中冷卻的底材矽上。在上述氣體在1〇κ時 沉積的期間，觀察到真空室基本溫度微量的增加（5>< 1〇_1〇 :4 X 10 9Torr)此結果顯示幾乎所有導入的樣本氣體都沉 的-Ϊ Π 士。在樣本沉積之後，由直流放電的氫氣製造 的虱原子被喷濺在樣太膜t。μ m ^ 雷® i φ 4 述樣本膜完全地預防了被 電聚氣化放電粒子與井子義躲 ^
I M h A # 尤于聶擊。當冷卻頭冷卻至1 0K 時，由鍵銅套官支擔的姑带；^甘较4 頭。由此知道雜丰：=電葬接保持在27K的冷卻 此♦道離子與分子的溫度在低溫 乎和放電管壁相同。因A，噴元旳冤浆甲係戍 ^ A97V ^ . ^ 賤在樣本膜上的氫離子溫度 約為27K。當含氫原子的氫氣 又
2107-3861-PF2.ptc 第13頁 熱與從固體膜表層人成的八+ # 在樣本上時，局部加 --一_原位處^觀察係藉由分光的橢偏 569309 __案號 90106225__牟月日_修正_____ 五、發明說明（11) ^ ^ 法（SE)與傅立葉變換紅外線（FT-IR)光譜學所製造。上述 SE分析係使用旋轉補償器（j· a· Woolam，M-200 )完成並可 以測量整個範圍（A = 0〜360。，Ψ=〇〜90。）之橢偏法的參 數。從隨著氫原子與沉積的樣本反應所形成的生成物之紅 外線光譜係以FT-IR(Nicolet，Magna-IR760 )光譜儀以 4CHT1的分辨率與溴化鉀光束分束器及液態冷卻氮 MCT ( HgCdTe )檢驗器結合。此生成物的定量分析係以熱附 著物光譜測定法完成。 喷錢在固體膜的氫離子流動率之測量並未在本實驗中 作。在一般的發光放電電漿中，微量百分比的反應氣體分 解成原子。在本實驗中，放電的氫氣經由限制狹窄的瓶頸 (0· 2mn的内直徑與約2mm的長）發光然後在喷濺在固態膜之 前通過具有6mn直徑與約5cm長90。彎曲的玻璃管。從氫反 應氣體的流動速率與恆量氫原子的估計擴散率（^ 1 0 0 s 1 )，在本實驗的條件下，固態膜上的氫原子流動率可 以粗估至1013至1〇ΐ4原子。 〈結果與討論〉 譜學與 物 物 樣 方 著 理 係有 的品 低的 法檢 分析 與即 [虱原子與固體Si &的反應形成的生成物以η—ir光 分光的橢偏法原位處理與即時的觀察] 發明人已發現以熱附著物光譜測定法分析生成 效的，此方法係非常靈敏與相當適合反應物與生成 質僅限制在和一些單分子層（ML)厚的沉積膜品質一 貫驗，嚴格的說，無論如何，並未保 驗的生成物係在上述反庫：w声彳曰π — # μ …了書 i樣本期間形成。A 了在低溫固相反應中作原：處
2107-3861-PF2.ptc 第14頁 述夂應/皿度但不在準備用以熱附 569309
時觀察，所以測量與氫原子反應的SiH4膜的紅外線吸收光 譜。第3圖顯示以氫原子喷濺4ML厚的SiH4樣本膜的FT-IR 光谱’其最下面的光譜係為在樣本沉積前之底材石夕，最下 面第二條光譜係為在相當於在反應前的4ML厚的S i H4。並 以20分鐘間隔，從最下面測量至最頂端的光譜。 第3 圖中由於延續SiH4 的乂1(2187。111_1)與vSUHIcir1) 的振動之吸附減少及具有較低波數的新寬吸附頻帶隨著反 應時間在具有較高波數的新寬吸附頻帶耗損時而增加。此 結果清楚的顯示固體膜中Si-Si鍵結的構造。v2(〜90 7CIT1) 及v4(〜890cnr1)的變形（deformation)震動吸附頻帶隨著反 應約進行40分鐘時幾乎完全消失，此結果顯示在4ML膜中 大部分的S i扎分子於4 0分鐘内藉由與氫原子的反應而遭受 氫原子抽取。 當底材石夕從真空系統取出時，底材矽上薄固體生成物 的構造係穩定的。以SE分析上述固體生成物，從氫與固體 Si比在10K時反應形成的薄固體生成物當暴露在空氣中時 被發現逐漸轉換成S i 02。此結果顯示固體生成物可能具有 類複石夕院網狀組織結構（看第3圖）。上述複矽烷（SinH2n+2) 在空氣中容易氧化成Si 02係為已知的，當在1 οκ時形成的 固體生成物在2 0 0 K時與氫原子進一步反應約1小時，發現 上述氧化反應受到相當大的抑制。隨著溫度從丨〇Κ增加至 2 0 0 K ’固體膜中未反應剩餘的s丨扎分子釋出且僅在底材矽 上留下不揮發的固體生成物。此固體生成物之化學回火 (即以高溫喷濺氫原子）藉由從類複矽烷網狀組織的氫原子 的抽取反應明顯提南S i - S i鍵結網狀組織的生成。並發現
2107-3861-PF2.ptc 第15頁 569309 案號 90106225 _Μ Β 修正 五、發明說明（13) .. 上述化學回火的固體生成物在20 0Κ時係穩定的且在空氣中 時，並不會有結構性的改變。 第4圖顯示化學回火固體生成物（在ιοκ時形成且在 200Κ時回火）的FT-IR光譜。因為提及的底材矽之光譜係不 需要測量，所以上述生成物的光譜並非原位處理測量。在 較低的波數中，吸附頂端係非對稱且較為寬闊。假設高斯 函數旋繞（deconvoluted)的吸附光譜被發現與藉由習知提 高射頻電漿化學氣相沉積得到的a - S i : Η膜之吸附光譜十 分類似。出現在〜2017cm-1的肩端（shoulder peak)、在 〜20 81 COT1的強端（strong peak)、在〜21 Ucnr1的較高波數 寬端（broad higher-wavenumber peak)與在〜2173cΠΓ1 的弱 端（weak peak)係可以分別分配至吸附大量的^—jj延伸振 動、大里的SiH2延伸振動、SiH^3的表層振動與giH2(〇2)的 振動。在1〇1(時形成的複矽烷網狀組織，亦即-(314)11一， 很可能藉由在2 0 0 K時的化學回火大量地轉換成三維的 S i - S i鍵結網狀組織。 第5圖係表示以SE所測量的折射率（1〇與消光係數 (k) ’其中，n與k為波長之函數。由上述^ 的光々並特 徵，係發現為非晶石夕與石夕晶體的混合物、^為富非3晶矽的 光譜特徵。以習知的電漿CVD所合成的a〜Si ·· hs波長為 權⑽時，n值為約4.5。而如第5圖所示，波長為糊㈣細 值為約3. 2的情況，並不一定係指本實驗中得到的固體生 成物包含許多孔洞（void)，因為在此別分析中，表面粗糙 度並未列入考慮。更詳細的SE分析正在我們的實驗室中進 行0
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案號 90infi99R 五、發明說明（14) [氫原子喷濺時間與反應生成物產率的關係] 第6圖係顯示在ι〇κ的溫度下12個以的31札層與氫原子 反應時，氫原子喷濺時間分別與SiH4反應量/SiH4沉積量之 比值以及Si^之產率的關係，此處的產率係指生成物的量 與S1 &沉積量之比值。本實驗在整個過程中的溫度皆保持 在10K。在η -2的SinH2n+2中，只有Si2H6能夠被熱附著物光 譜測定法檢測為氣體生成物。在第6圖中，s “扎之產率急 遽增加至一極大值（〇· 〇丨）且在3〇分鐘後幾乎變成與時間無 關。上述S1札反應量/s i札沉積量之比值的增加較§卜jj6之產 率和緩’且在反應時間約12〇分鐘時到達平原區（plateau) (0 · 7)。因為除S “ He外沒有檢測到其他氣體，所以大部分 已反應的S1扎很可能轉換成固體生成物。s込&較固體生成 物（亦即Si札反應量/Si扎沉積量）急劇的增加顯示Si2H6為形 成固體生成物時之中間生成物（亦即前驅物）。上述s丨&反 應量/Si扎沉積量的值與Si2H6之產率並未持續增加而在約 120分鐘後變成與反應時間無關的事實，係顯示在3丨2116和 固體生成物的形成與消失上，已經建立了穩態（steady states)。換句話說’氫原子必定不僅做為形成Si_以鍵結 網狀組織的促進劑，亦做為在i οκ時已形成之固體生成物 的姓刻劑。 形成SinH2n+2與非晶石夕可能的反應機構可摘要如下：
SiH4 + H = SiH3 + H2( - 50) (3)
SiH3 + H = SiH2 + H2(-132) (4)
SiH2 + SiH4 = Si2H6 (-2 44 ) ( 5 )
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B 修正 五、發明說明（15)
Si H + SiH = SinH2n+2 (-244 ) ( 6 ) —> · · · 氫原子與SinH2n+2進一步的反應 ―非晶石夕 (7 ) 插入的數字係以kJ/mole—17 (負數，放熱）表示其反應 熱’ S i I的起始狀態係一單線（χι a!)並發現其化性非常活 潑，其嵌入至SiH4的3卜11鍵結以形成振動激發的si2H6*。 因為上述熱的S i2 H6 *係被固相反應中的週遭分子圍繞，上 述圍繞的分子整體看來可當作有效熱浴盆將熱的冷卻 至穩定的S込H6。因為S i H3對於S i H4係不容易反應的，所以 上述S1 Hs根可能處於原封不動的狀態直到其藉由反應式 (4)進一步與氫反應而生成“仏或藉由再結合的反應式（8) 再生成SiH4。
SiH3 + H = SiH4 (-386) (8) 儘管反應式（4 )與（8 )分歧的比率在本實驗中可能係不 確疋的’但第4圖中S “ HG隨時間急遽的增加顯示上述反應 式（4)發生夠快以致於能產生Si2H6。 [膜的厚度與反應生成物產率的關係]
第18頁 第7圖係顯示膜的厚度分別與SiH4反應量/SiH4沉積量 之比，以及SiA之產率的關係。已沉積的SiH4膜係在1〇κ 1與气原气反應i小時。如之前提及的部分，s i札反應量 1扎/儿積1之比值可視為藉由反應所形成的固體生成物 的f率。其指出SiH4反應量/Si &沉積量之比值隨著沉積膜 的厚度從0增加至5個壯而急遽增加，並在1〇〜2〇個心的範 達到^平弋區，且之後隨著膜的厚度的增加，SiH4反應 1扎/儿積量之比值係逐漸地減少。因為週遭s i H4分子的 569309 _MM 90106225_年月日 佟正__ 五、發明說明（16) "" ' -- 存在對於S i -S i鍵結網狀組織的建立（反應式（3 )至（7 ))係 非必要的，所以起初的固體生成物從〇至1〇個虹快速的生 長係合理的。在10〜20個ML的範圍内，約有70%已沉積的 Si I分子轉換成固體生成物。大於2〇個社時，固體生成物 之產率的逐漸減少可能係由於氫原子滲入膜中的效率降 低。換句話說，氫原子很可能較容易擴散至膜的厚度小於 20個ML的SiH4膜中。 、 因為鼠原子係喷錢在固體樣本的表層上，所以固體生 成物的形成必須從頂層繼續至膜的内部且上述位於較深區 域的Si札分子具有較少的機會合併至si-Si鍵結網狀組 織。因此，由氫原子產生的膜可能從頂端至底部具有不同 形態。愈稀薄的樣本S i比膜愈易產生同類的固體生成物。 S込He的產率顯示其隨著膜厚度的增加而大幅度地增加 並在已形成若干ML膜厚度後達到平原區（〇· 〇丨）。因為固體 生成物的形成係從表層至内部，所以中間生成物s H6可主 要形成於固體生成物的頂層與未反應的Si H4層的底層之間 的界面區域。第7圖中具有若干ML的膜的厚度且近似與膜 的厚度無關的S 產率顯示上述固體生成物層與未反應的 S i I膜之間的界面區域係具有分子級的厚度且可能在兩相 間具有明顯的邊界界面。 [溫度與反應生成物產率的關係] 第8圖將S i H4反應量/ S i H4沉積量之比值與s i2 h6的產率 顯示為反應溫度的函數。在本實驗中，12個ML厚的Si 114在 1 0 K時第一次沉積在底材矽上。在矽底材的溫度升到反應 溫度後，沉積的膜與氫原子反應1小時。因為上述沉積的
2107-3861.PF2.ptc 第19頁 569309 -^i〇M225 年月 n 五、發明說明（17) _ -- ，約在5〇K時開始脫附（desorb)，所以並未做高於5〇κ的測 量。圖中，SiH4反應量/SiH4沉積量之比值與“以的產 率ό P近狐度的增加而減少。此通道反應率的反向溫度關係 在我們的近期的工作中已視為普遍的趨勢，其顯示所觀察 的反向溫度關係可能係由於固體膜上穩定狀態的氫原子濃 度的增加或為隨著反應溫度減少的通道反應率常數而增 加0 在任何例子裡，上述觀察到的低溫通道反應率的反向 溫度關係獨特的與並無先例的成果。理論上，通道反應率 的反向溫度關係已可被預測。 [總結] 具有固體S i η4的氫原子低溫通道反應已被研究。當氫 原子在10Κ時被噴濺在固體SiH4膜上時，Siij4的氫原子抽象 反應係藉由氫原子引導固體生成物的形成，並得到 10 - 20ML的SiHj^本膜厚度之最高產率（70%)。當膜厚度高 於2 0 ML時，上述生成物產率因較厚的膜内氫原子的低滲透 力（擴散力）而減少。在1 0K時形成的固體生成物具有類複 矽甲烷結構，並發現三維的Si-Si鍵結網狀組織係發達的 當在10K時所形成的固體生成物藉由氫原子在2〇〇κ時更進 一步的反應（化學回火）。上述固體生成物藉由SE與FT-IR 化學回火的分析揭露了上述固體生成物主要係由包含些許 矽晶之非晶矽構成。 上述固體生成物的產率隨著溫度降至10K時而增加。 上述固體生成物生成速率負值溫度關係的觀察係與一般採 用Arrhenius equation化學反應的溫度關係相反。上述負
2107-3861-PF2.ptc 第20頁 569309 — __MMt_-一车 月 日_修正 五、發明說明（18) " 值溫度關係的觀察可能係由於膜上穩定狀態的氫原子濃度 的增加或為低溫的通道反應速率常數的增加。此藉由低溫 通道反應合成的較高品質非晶矽與化學回火結合係可能 的0 如上所述，本發明係藉由佯座 以下以導致通道現象的底材表图，卻至權 均勻性網狀組織結構與厚度的半導體： :提供具有較佳 雖然本發明以較佳實施例揭、 定本發明，任何熟習此項技藝：路”’然其並非用以限 和範圍内，當可做更動與㈣者’在不脫離本發明之精神
Claims (1)
- 569309 修正 MM 9〇jQR99^ 年 ^ 日 六、申請專利範圍 —一~ — • 種在底材表層上形成半導體薄膜的製程，包括 下列步驟： 仍 表層上具有一薄膜的上述底材在溫度低於4 0K時，將一氨 團供應至上述薄膜’因而於上述底材上形成一半導體 底材表層上製造半導體薄膜的製程，包括 2· —種在 下列步驟： 至401(當以上下述性底#經由—支撐檯的熱傳導憑# -冷凝器冷卻 诚麻好Λ /將—氫原子團供應至上述薄膜，因而於上 述底材上形成一半導體薄膜。 下列3步驟種在-底材表層上製造半導體薄膜的製程，包括 ^撐表層上具有一薄膜之上述底材； 膜；=釋放風原子團氣體的通道，朝向上述底材的薄 至上述薄膜。《上返軋體釋放通道將一氫原子團供應 4· 一種在底材表層上贺 列步驟： B上裊k丰V體薄膜的製程，包括下 具有—薄膜之上述底材； 膜； Λ 釋放虱原子團氣體的通道，朝向上述底材的薄 當上述底材經由上诚* 卻至40Κ以下時，從上述$ <8/的熱傳導憑藉一冷凝器> 放通道將一氫原子團供應 2107-3861-PF2.ptc 第22頁 569309至上述薄膜；以及 Λ敲田ί有上述薄膜的上述底材經由上述支撐台的熱傳導 ^二至尚於室溫的溫度時，從上述氣體釋放通道將一氫原 供應至上述薄膜，而對上述薄膜進行退火處理。 以本種在底材表層上製造半導體薄膜的製程，包括下 ^撐表層上具有一薄膜之上述底材； 膜 提供釋放氫原子團氣體的通道，朝向上述底材的薄细s 述底材經由上述支撐檯的熱傳導憑藉一冷凝器 至上述薄膜；以及述軋體釋放通道將一氫原子團供肩 3對上述半導體薄膜供應上述氫原子團，並藉由 導，加熱具有上述半導體薄膜的上述底: 问、至，皿的溫度，而對上述半導體薄膜進行退火處理 6. —種形成半導體薄膜的裝置，包括： 一真空室； 一冷凝器，具有一冷卻頭；-支撐檯’肖以支撐一底材並與上述冷 使上述底材冷卻； I貝逆接 團；以2原子團產生器’藉由激發含氫氣體以產生氫原. :氫原子團釋放通道，設置在上述底材對面，將包含 上2 = ΐ團產生器所產生之氫原子團的含氫氣體喷濺至 上逆涛膜上。2107.3861-PF2.ptc569309 —--MM 90106225_^月 日 修正 六、申請專械圍 " ' ^ Λ 7· —種形成半導體薄膜的裝置，包括·· 一真空室； 一冷凝器，具有一冷卻頭，上述冷凝器可將上述冷卻 頭溫度冷卻至4 0 Κ以下； 一支撐檯’用以支撐一底材並與上述冷卻頭連接， 使上述底材冷卻； 一加熱裝置’將上述支撑檯溫度加熱至高於^、、w 一氫原子團產生器，藉由激發含氫氣體以甚至溫； 團；以及 度生氣原子 一氫原子團釋放通道，設置在上述底材董子 上述氫原子團產生器所產生之氫原子團的含，，’將包含 上述薄膜上。 飞氣體噴磯至2107-3861.PF2.ptc 第24頁
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