TW411350B - Carrier for biocatalyst immobilization use, and immobilized biocatalyst - Google Patents
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Description
41135G A7 B7 五、發明説明(1 ) 發明之領域 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本發明係闞於一種固定生物觸媒用之載體、一種藉截留 載體內生物觸媒所得之被固定生物觸媒,及一種生物觸媒 之固定方法。 發明之背景 當生物觸媒被Μ工業規模使用時*其通常以固定形式使 用*其目的為*防止雜質自生物觭媒之溶析、改良生物觸 媒自反應產物之分離性、改良生物觸媒對重複使用之應用 性、增加生物觸媒之酶安定性及寅現生產步驟之連續操作。 生物觸媒之固定乃藉載體粘合法、交聯法、截留固定法 等實施(參照 T. Hattori及 C. Frusaka, J. Biochen., No1.48,pp831(1960)),其中截留固定法最有利之處為, 生物觸媒之漏失小*由固定法所造成之生物觸媒活性之減 少亦小|因為生物觸媒及其載體並不互相連接。另外•該 法亦可應用至各種生物觸媒之固定。 經濟部中央標隼局員工消費合作杜印製 供截留固定生物觸媒之習知載體之例包括合成高聚合物 如聚丙烯醢胺、聚乙烯醇、聚胺甲酸乙酯、膠原、光凝固 樹脂等,及天然高聚合物如角叉菜膠、海藻酸、瓊脂糖、 澱粉、明膠等(參照美國專利4526867號通常,與天然 高聚合物相較時)合成高聚合物之強度高、耐久性及耐生 物降解性佳。其中,聚丙烯醢胺最常用,因為其在工業上 便宜、具有高度聚合物強度,及在聚合時造成生物觸媒之 鈍化低(參照美國專利4421855號及I. Chibata, T. Tosa 及 T. S a t ο,ftppl. Microbiol ., Vol. 27. pp878(1974) -4 - 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X 297公釐) 411350 A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、 發明説明 (2 ) 1 .) 另 外 已 提 出 一 種 方 法 其 中 丙 烯 豳 肢 、 陽 離 子 乙 烯 1 1 1 系 不 飽 和 單 體 及 水 溶 性 父 聯 單 體 受 到 共 聚 合 以 滅 少 由 截 請 ί 先 1 留 固 定 法 所 得 之 Μ 聚 丙 烯 醯 胺 為 主 之 被 固 定 生 物 觸 媒 之 膨 閱 讀 卜 脊 脹 程 度 及 減 少 在 反 應 時 觸 媒 之 鈍 化 (參照JP- B- 58 -35078 ; 面 之 1 注 此 處 所 用 之 "J Ρ - Β " 一 詞 意 指 ”已審査日本專利公告案”) 意 事 1 項 I 然 而 由 截 留 固 定 法 所 得 之 該 聚 丙 烯 醢 胺 為 主 之 被 固 -S- 填 1 1 定 生 物 觸 媒 通 常 Μ 浸 泡 於 水 溶 液 如 鑀 衝 溶 液 等 内 之 方 式 儲 寫 本 頁 1 存 因 為 暴 η 於 空 氣 氧 化 或 乾 燥 時 其 活 性 容 易 減 少 0 當 1 I 儲 存 在 室 溫 下 持 鑛 長 時 間 (例如 超過1 個 月 )時 儲存溶 1 1 I 液 及 生 物 觭 媒 開 始 腐 化 其 會 造 成 儲 存 溶 液 產 生 討 厭 氣 味 1 1 及 濁 度 並 造 成 活 性 降 至 無 法 用 作 觸 媒 之 程 度 0 结 果 其 訂 1 儲 存 通 常 Μ 放 入 冰 箱 或 將 防 腐 劑 加 入 儲 存 溶 液 内 而 實 施 0 1 | 然 而 當 生 物 觸 媒 被 大 量 用 於 工 業 時 冷 儲 存 法 需 要 極 1 I 大 成 本 之 設 備 > 器 材 等 而 其 他 方 法 如 將 防 腐 劑 加 入 儲 1 1 存 溶 液 者 造 成 防 腐 劑 本 身 滲 入 被 固 定 生 物 觸 媒 内 因 而 Γ 不 利 影 響 產 物 實 用 之 品 質 0 1 1 克 服 此 等 問 題 裉 重 要 尤 其 在 被 固 定 生 物 觸 媒 之 工 業 應 1 1 用 之 情 況 下 0 1 I 發 明 之 概 述 1 本 發 明 人 等 對 生 物 觸 媒 固 定 方 法 之 發 展 進 行 深 入 研 究 1 該 法 不 但 具 有 習 知 聚 丙 烯 m 胺 為 主 之 載 體 之 優 點 , 而 且 在 J | 儲 存 安 定 性 方 面 亦 優 異 結 果 發 現 使 用 特 定 共 聚 物 作 為 載 1 I 體 對 克 眼 上 述 問 題 有 顯 著 效 果 〇 本 發 明 乃 基 於 此 項 發 琨 得 1 1 1 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(210X297公釐)
41135Q A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、 發明説明 ( 3) 以 完 成 0 因 此 9 本 發 明 包 含 一 種 固 定 生 物 觸 媒 用 之戟體, 其 係藉 由 下 面 通 式 (1 )所代表之第- -單體與陽離子丙烯醯胺單體 及 水 溶 性 交 聯 單 體 共 聚 合 而 得 (後二單體均可與第- -單體 共 聚 合 ) CH Z = CH 1 R 1 C0 -N / \ ( 1) Rh (其中 R 1及R 2各表示甲基或乙基) 1 — 種 藉將生物 觸 媒截 留 於 供 生 物 觸 媒 固 定 用 之 載 體 內 而 得 之 被 固定生物 ffjW 腸 媒及 生 物 觸 媒 之 固 定 方 法 〇 本 發 明 之 其 他 百 的 及 優 點 從 本 發 明 之 下 面說明當 可 更加 明 白 0 發 明 之 詳 细 說 明 由 上 述 通 式 (1)所表示之化合物之例示例包括Ν,Ν 二甲 基 丙 烯 臞 胺 > Ν, N- 二 乙 基 丙 烯 醢 胺 及 N- 甲 基-H-乙基丙烯 醯 胺 其 可 被 單 畑 使 用 或 作 為 兩 種 或 多 種 化合物之 混 合物 使 用 之 0 可 與 通 式 (1 )之單體共聚合之陽離子丙烯醢胺單體之例 示 例 包 括 N, N- 二 院 胺 院 基 甲 基 丙 烯 醯 胺 % Ν , N-二烷 胺 烧基 丙 烯 醸 胺 及 其 四 级 化 合 物 f 如 N , N- 二 甲 胺 丙基丙烯 醯 胺、 N, N- 二 甲 胺 丙 基 甲 基 丙 烯 趣 胺 > N , N- 二 乙 胺丙基甲 基 丙烯 豳 胺 N, N- 二 乙 胺 丙 基 丙 醯 胺 及 其 四 级 化 合物。 -6 - 本紙張尺度適用中國國家標率(CNS ) A4規格(210X297公釐) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 B7 五、發明説明(4 ) 水瑢性交聯單體之例示例包括Ν,Ν’-亞甲基雙丙烯釀胺 、亞甲基雙甲基丙烯醢胺、Ν,Ν’- (1,2 -二羥基伸乙 基)雙丙烯豳胺、1,3-二丙烯醢胺甲基-2-眯唑唞晒、二丙 烯醢胺甲基乙基脲、二丙烯醸胺甲醚、二丙烯酸乙二醇酯 、二甲基丙烯酸乙二酵酯、六氫-1,3,5-三醚基-S-三陳、 2,2-雙(丙烯醯胲)乙酸等。其中,ΜΝ,Ν’-亞甲基雙丙烯 醢胺、Ν,Κ’-亞甲基雙甲基丙烯釀胺、Ν,Ν’- (1,2-二羥基 伸乙基)雙丙烯醢胺、1,3 -二丙烯醯胺甲基-2-咪唑啭嗣及 二丙烯醢胺甲基伸乙基脲特佳。 基於此等單體之全部量,通式(1)之單體可Μ約70〜 99.8重量較佳為80〜99重量%之量使用*陽離子丙烯醚 胺單體Μ約0.1〜10重量35,較佳為0.5〜10重虽5«之量使用 ,而水溶性交聯單體Μ約0.1〜20重量5Κ,較佳為0.5〜10 重量!Κ之量使用之。 如有必要,亦可以約0.01〜10重量SK之量使用其他可與 通式(1)單體共聚合之水溶性單體。 欲藉截留固定於上述固定載體内之生物觸媒包括梅、微 生物、胞器(organella)、動物及植物细胞,其亦可以純 化或裂解的形式使用之•生物觸媒在來源或形式上,並無 特殊限制。例如 > 任何種類之微生物包括细菌、放線菌網 、酵母、真菌等可被使用,例如屬於短桿菌、棒狀桿菌、 紅球菌屬、Go「dona、弧菌屬、亞硝化胞菌羼、鐽球菌屬 、孔桿菌靥、桿菌屬、固氮菌屬、諾卡氏菌靥、酵母菌屬 、内真菌屬、Asperqiilus、毒霉靥、毛番屬、根霉屬等。 本紙張尺度逍用中國國家標準(CNS)A4規格(210X297公釐) (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁)
S?T
41135Q B7 經濟部中央標隼局員工消費合作社印袋 五、 發明説明( 5 ) I 本 發 明 之 固 定 的 生 物 觸 媒 例 如 可 藉 將 單 m IS 之 混 合物 I 加 人 生 物 觸 媒 之 懸 浮 液 內 再 將 一 般 使 用 之 聚 合 引 發 劑及 1 1 加 速 劑 如 過 硫 酸 鉀 及 N, N, N ' ,N » — 四 甲 基 乙 二 胺 加 入 懸 浮液 1 請 I 中 然 後 在 pH值 為 約 5〜1 0 較佳為6 8 溫度約0 5〇 r 先 閱 1 I f 較 佳 為 0 " -35T:下培育所得混合物歷約1 5〜120分鐘 ,藉 讀 背 面 1 >x 實 施 聚 合 及 膠 凝 作 用 而 製 備 〇 之 注 意 1 1 聚 合 的 凝 膠 內 之 生 物 細 觸 媒 之 含 量 端 視 有 待 使 用 的 各 生物 事 項 再 1 1 I 觸 媒 之 類 型 形 式 等 而 定 但 其 含 量 可 為 通 常 妁 0 . 1 Λ -40 填 寫 本 I 1 重 量 % 較佳約1 20重 量 X ,單體於聚合反應溶液內之含 頁 1 1 量 可 為 通 常 約 2~ -30重量% 較 佳 為 5 ’ -15重量S: 〇 1 I 此 等 被 固 定 生 物 觸 媒 可 被 製 成 任 何 形 狀 如 粒 飞 膜 Λ 片等。 1 1 I 本 發 明 生 物 觸 媒 固 定 載 體 之 使 用 提 供 製 備 固 定 的 生 物觸 1 訂 媒 其 儲 存 安 定 性 方 面 優 異 同 時 具 有 強 度 等 習 知 高 聚合 1 1 物 類 載 體 特 別 是 聚 丙 烯 醢 胺 類 載 體 之 優 點 〇 本 發 明 之被 1 I 固 定 生 物 觸 媒 不 會 腐 化 9 即 使 在 普 通 溫 度 下 儲 存 1個月後 1 I 亦 秋 因 此 極 具 安 定 性 〇 1 提 供 下 列 實 施 例 進 步 例 示 本 發 明 ύ 但 須 知 實 胞 例 僅為 1 1 例 示 性 而 非 用 來 本 發 明 之 限 制 之 界 定 0 此 處 所 用 之 "份” 1 1 及 ” _ -詞乃基於重量計 除非另予指明 1 | 實 施 例 1 1 紅 球 菌 靨 r h 〇 d 0 C h r U 0 S菌株J -1 (FERM ΒΡ - 1 47 8 )於有氧環 1 境 下 培 養 洗 m 並 濃 縮 所 得 细 胞 >x 製 備 细 胞 懸 浮 液 (15¾ 1 1 為乾细胞)供固定用 >將16份50ra Μ磷酸鉀緩衝劑(PH7. 0 - 1 1 此被以下重複)及10份由92XN, N- 二 乙 基 丙 烯 醯 胺 8 > 35SN , Ν- 1 1 1 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS Μ4規格(2丨OX297公釐) A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、 發明説明 (6 ) i 二 甲 胺 丙 基 丙 烯 醜 胺及 5%Ν . Ν ' -亞甲基雙丙烯豳胺所組成 I f 之 單 體 混 合 物 溶 液 加入 70份 Η 冰浴 冷卻之濃 縮细 胞懸 浮液 1 1 内 0 接 著 將 混 合 物 於冰 浴 内 攪 拌, 以得均匀 懸浮 液。 加入 1 1 請 t- 1 2份1 0ΧΗ, N, N, ,N » — 四甲 基 乙 二 胺水 溶液及2份》:過 硫酸 銨水 閲 1 1 讀 溶 疲 接 著 在 溫 度 35 "C 或 Μ 下 培養 1小時,以實施聚合及 背 之 1 膠 凝 作 用 〇 將 如 此 所得 之 固 定 细胞 塊切成小 粒並 用水 洗滌 注 意 I 9 作 為 固 定 细 胞 之 樣品 評 估 0 事 項 1 I 再 1 I 當 20 g份如此製備之樣品被浸泡於包含於聚乙烯瓶內之 填 寫 1 本 I 80 g 0 . 5¾ 硫 酸 鈉 水 溶液 内 並 在 密封 瓶在30 C 下儲 存一 個月 頁 '·· 1 l 後 » 發 現 外 觀 未 變 且微 生 物 之 污染 掻低。 1 ί 比 較 例 1 1 1 I 為 了 比 較 起 見 使用 Μ 丙 烯 醢胺 類固定載 體製 備固 定的 1 訂 细 胞 之 樣 品 0 將 1 份 50m Μ磷酸鉀媛衝劑(ρΗ7. 0)及 25份 由 1 1 92¾丙烯醢胺、 33JN ,Η-二甲胺丙基甲基丙烯酸酯及5XN ,Ν- 1 1 亞 甲 基 雙 丙 itjK m 醒 胺 所組 成 之 40¾單體混合物水溶液加入70 1 I 份 濃 縮 细 胞 懸 浮 液 内。 將 2份1 00 , Ν , Ν ' , Η '- 四甲 基乙 二胺 1 水 溶 液 及 2份10%過 硫酸 銨 水 溶 液加 人此混合 物中 。此 後, 1 1 Μ 如 實 拖 例 1相同方式實胞聚合及洗滌。 i 1 當 製 備 成 之 樣 品 以如 實 施 例 1所述相同方式浸泡於0 .5¾ 1 'I 硫 酸 納 水 溶 液 並 在 30 1D 下 儲 存 一個 月時,可 見明 顯大 量之 1 1 污 染 微 生 物 之 生 長 及強 裂 腐 化 氣味 與濁度之 產生 〇 1 實 施 例 2〜6及 比 較 例2〜6 1 1 以 如 實 施 例 1及比較例1 相 同 方式 ,藉改變 單體 及生 物觸 1 1 媒 之 種 類 及 濃 度 製 備被 固 定 生 物觸 媒並評估 之0 面9 其結 果被 1 1 1 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(2IOX297公釐) A7 B7 41135(1 五、發明説明(7 ) 示於表1。 在此例中,在實施例2〜4及比較例2〜4之情況下,將被 固定生物觸媒浸泡於lOOmM磷酸鉀緩衝劑(PH7)内,或在實 腌例5及6與比較例5及6之情況下浸泡於0.9¾氯化納水溶液 内,在30P下儲存一個月。 根據浸泡溶液產生之氣味及形成之濁度來判斷腐化程度。 在表中,評估之結果K5種程度表示,其中0表示浸泡溶 液無腐化氣味或濁度|而4表示最大程度之氣味或濁度。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -9 經濟部中央標隼局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(2l〇X29"7公釐)
41135G A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明(8 ) i 表1 編號 單 體 生物觸媒 腐 化 Ί 1 名 稱 比率 濃度 污點 澹度 氣味 濁度 1 U) (%) (¾) 1 實腌例2 Mi-二甲基丙烯釀胺 92 請 £ 1 紅球菌雇 聞 Η,Ν-二甲基胺基丙基 5 10 sp.ΕΑ4 10 0 0 讀 背 甲基丙烯醢胺 (FERH Ρ- 面 之 注 1 12136) 亞甲基雙丙烯醢 胺 3 意 事 項 再 填 1 1 比較例2 丙烯釀胺 92 紅球菌屬 1 寫 本 頁 Ν,Ν-二甲基胺基丙基 5 10 sp.ΕΑ4 10 3 4 1 甲基丙烯酸酯 (PERM P- 1 12136) 1 Ν,Ν-亞甲基雙丙烯醢 胺 3 1 1 實施例3 Ν,Ν-二乙基丙烯醢胺 95 棒狀桿菌 1 訂 Ν,Ν-二甲基肢基丙基 1 10 sp.N-771 8 0 0 1 甲基丙烯醢胺四元化 (FERM BP- 1 合物 Ν,Ν-亞甲基雙丙烯醯 胺 4 959) i 1 1 比較例3 丙烯釀胺 95 棒狀桿菌 1 Ν,Ν-二甲基胺基丙基 1 10 sp.N-771 8 3 4 1 甲基丙烯酸騮 (FERM BP-959) 1 1 Ν,Ν-亞甲基雙丙烯醯 胺 4 1 1 實施例4 Ν,Ν-二乙基丙烯醯胺 92 Gordona terrae I Ν,Ν-二甲基胺基丙基 2 8 HA-l 5 0 0 甲基丙烯_胺四元化 (FERM BP- 合物 Ν,Ν-亞甲基雙丙烯醸 4 4535 1 i 胺 1 t i 1 1 本紙張尺度適用申國國家標準(CNS > A4規格(2丨0XM7公釐) -11 -
41135C A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 五、發明説明(9 ) 表1 (鑛) 進行編號 單 體 生物觭媒 腐 化 名 稱 比率 濃度 污點 濃度 氣味 濁度 ΤΙΓ ⑴ 比較例4 丙烯醯胺 92 Gordona terrae N,N-二甲基胺基丙基 2 8 HA-l 5 2 3 甲基丙烯酸酯 (FERM P- 4535 ) N,N-亞甲基雙丙烯醢 胺 6 實施例5 Ν,Ν-二甲基丙烯醢胺 8 諾卡氐菌屬 Η,Ν-二乙基丙烯醢胺 5 sp.N-775 (FERM BP-961) Ν,Ν-二甲基胺基丙基 丙烯醢胺 5 10 8 0 0 Ν,Ν-亞甲基雙丙烯醯 m 5 比較例5 丙烯酿胺 90 諾卡氐菌屬 H,N-二甲基胺基丙基 5 10 sp.K-775 8 3 3 丙烯酸酯 (FERM BP- 961) Ν,Ν-亞甲基雙丙烯醯 胺 5 實施例6 Ν,Ν-二乙基丙烯醸胺 92 短桿菌 二甲基胺基丙基 3 8 sp.R-312 4 0 0 甲基丙烯醯胺 (FERM P- 2722) Ν,Ν-亞甲基雙丙烯醢 胺 5 比較例6 丙烯豳胺 92 短桿菌 Ν,Ν-二甲基胺基丙基 2 8 sp.R-312 4 2 3 甲基丙烯醯胺四元化 (FERM P- 合物 Ν,Ν-亞甲基雙丙晞醢 胺 5 2722) 請 先 閱 面 之 注 意 事 項 再 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格(21〇X297公釐) f 訂 12 411350 at B7 五、發明説明(1 〇) 雖然本發明已參照其特定實胞例詳述之,任何熟悉此技 藝之人士當可明白在不脫離本發明之精神及範圍外,可對 其作各種改變及修改。 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) -今、 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS ) A4規格{ 210X297公釐)_ 13
Claims (1)
- 89. 4. 11 修正本 A8 411350 § D8 、申請專利範圍 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 1. 一種固定生物觸媒用之載體,其愫藉由第一單體與陽 離子丙烯醢胺單體及水溶性交聯單體共聚合而得(後二單 體均可與第一單體共聚合); 其中該第一單體為Ν,Η-二甲基丙烯醢胺或Η,Η-二乙基丙 烯醣胺者; 該陽《子丙烯醢胺單體為Η,Η-二甲胺丙基丙烯醯胺、 Η,Η-二甲胺丙基甲基丙烯醣胺、Ν,Ν-二乙胺丙基丙烯醚胺 或Ν,Η-二乙胺丙基甲基丙烯醢胺,該交瞄單髖為Η,Η'-亞 甲基雙丙烯皤胺; Κ單體之全部重虽計*該第一單體之用量為70〜99.8重 量无,該陽皤子丙烯醢胺單體之用量為0.1〜10重量X及該 水溶性交聯單艟之用量為0.1〜20重量Si者。 2. —種被固定生物觸媒*其係藉將生物觸媒截留於供生 物觸媒固定用之載體內而得,其中*該載體係藉由第一單 體與陽離子丙烯睡胺單體及水溶性交聯單體共聚合而得( 後二單體均可與第一單驩共聚合); 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 其中該第一單體為Ν,Ν-二甲基丙烯醢胺或Ν,Η-二乙基丙 烯醢胺者; 該陽皤子丙烯豳胺單體為H,N-二甲胺丙基丙烯豳胺、 Η,Η-二甲胺丙基甲基丙烯醸肢、Η,Ν-二乙胺丙基丙烯醸胺 或Ν,Ν-二乙骹丙基甲基丙烯醯胺,該交聯簞體為亞 甲基雙丙烯醢胺; Μ單體之全部重量計*該第一單體之用量為70〜99.8重 量3;,該陽離子丙烯釀胺單體之用量為0.1〜10重量I及該 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 89. 4. 11 修正本 A8 411350 § D8 、申請專利範圍 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 1. 一種固定生物觸媒用之載體,其愫藉由第一單體與陽 離子丙烯醢胺單體及水溶性交聯單體共聚合而得(後二單 體均可與第一單體共聚合); 其中該第一單體為Ν,Η-二甲基丙烯醢胺或Η,Η-二乙基丙 烯醣胺者; 該陽《子丙烯醢胺單體為Η,Η-二甲胺丙基丙烯醯胺、 Η,Η-二甲胺丙基甲基丙烯醣胺、Ν,Ν-二乙胺丙基丙烯醚胺 或Ν,Η-二乙胺丙基甲基丙烯醢胺,該交瞄單髖為Η,Η'-亞 甲基雙丙烯皤胺; Κ單體之全部重虽計*該第一單體之用量為70〜99.8重 量无,該陽皤子丙烯醢胺單體之用量為0.1〜10重量X及該 水溶性交聯單艟之用量為0.1〜20重量Si者。 2. —種被固定生物觸媒*其係藉將生物觸媒截留於供生 物觸媒固定用之載體內而得,其中*該載體係藉由第一單 體與陽離子丙烯睡胺單體及水溶性交聯單體共聚合而得( 後二單體均可與第一單驩共聚合); 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 其中該第一單體為Ν,Ν-二甲基丙烯醢胺或Ν,Η-二乙基丙 烯醢胺者; 該陽皤子丙烯豳胺單體為H,N-二甲胺丙基丙烯豳胺、 Η,Η-二甲胺丙基甲基丙烯醸肢、Η,Ν-二乙胺丙基丙烯醸胺 或Ν,Ν-二乙骹丙基甲基丙烯醯胺,該交聯簞體為亞 甲基雙丙烯醢胺; Μ單體之全部重量計*該第一單體之用量為70〜99.8重 量3;,該陽離子丙烯釀胺單體之用量為0.1〜10重量I及該 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 888ΰ ABCD 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 411350 六、申請專利範圍 水溶性交聯單體之用量為0,1〜20重量3;者 I n n —Jg —I 1 n n n n n n ·^ n n n 1 ^ el . n It n I I I (請先閱讀背面之注帝爹項再填窝本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準(CNS)A4規格(210 X 297公釐) 2
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