TW406033B - Method of preparing catalyst for use in oxidation of carbon monoxide and hydrocarbons - Google Patents

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4Q6033 A7 ： B7 五、發明説明（I ) 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 發明背g 本發明係有關製備觸媒的方法，特別是一氧化碳和烴 的氧化所用的觸媒。 供氧化反應的雙_金靥觸媒係技藝中熟知者。於這種 觸媒中，其中一種金羼可為過渡元素*通常至少部份為K 氧化物形式存在，而另一金羼為貴金鼷，或者兩者皆為過 渡元素。 這種觸媒可Μ用多種方法製成。例如，其常常是於含 有金屬的溶液中將兩種金靨共沈澱而製成。另外，也可Κ 用載體物質浸漬於金羼溶液而製成。該觸媒可於2 0 0¾ 或更高溫度下加熱而活化。 美國專利第4，880，763號掲示一種將含有氫 和一氧化碳的合成氣體轉化成烴之觸媒。該觸媒包含鈷· 釕和鹼及視情況加入的金靥氧化物粉末。這種金羼可K經 由浸k或共沈澱而製成。該觸媒係經由將其置於溫度2 0 0 至5 0 0¾的流動空氣下煅燒而活化。 美國專利第3，878 ，1 3 1號揭示一種觸媒複合 物，其包含鉑族金羼，氧化鍚，氣化緒和鹼金醒或驗土金 羼氧化物與多孔性載體材料等之組合。其活性金靥可經由 共沈澱或共膠凝而摻加到觸媒内。將觸媒置於空氣圍中煅 燒可活化該觸媒。此外，據稱需要將所得煅燒過的觸媒複 合物於使用至烴轉化之前用實質上無水的氫氣用於遨原處 理。 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（2丨0X297公釐） 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A7 u b7 |4β6033 五、發明説明（>) 發明槪沭 根據本發明，提出一種製備觸媒的方法，該觸媒含有 至少兩種捕獲於多孔載體上的金靥，其中至少有一金屬係 能夠形成遢原性氧化物者，該方法包括下列步驟：提供金 羼溶液，浸潰該載體於該能夠形成堪原性氧化物之金屬溶 液内，將浸漬後的載體暴露於溫度超過3 0 〇口的堪原性 氣圃及將如此處理過的載體用另一溶液予K浸漬。 繪_說明 圖1至圖5為Μ圖形闡明在存有不同觸媒系统的C0 轉化百分率，亦即，一氣化碳氧化成二氧化碳。於這些圖 中： 圖1所示為金-錳/氧化鋁觸媒在有和無中間處理步 驟時的一氧化碳轉化率。其反應溫度為3 OC，流速為 1 8毫升/分，金含量為0 · 4重量％且其金：錳比例為 1:60° - 圖2所示為銅一鈷/氧化鋁觸媒在有和無中間處理步 驟時的一氧化碳轉化率。其流速為3 0毫升/分，飼含量 為0 · 2重量％且其銅：鈷比例為1 : 32。 圖3所示為金一鈷/氧化鋁觸媒在有和無中間處理步 驟時的一氧化碳轉化率。其流速為1 8毫升_/分，金含量 為0 · 4重量％，金：鈷比例為1 : 60且其反應溫度為 3 0 V 〇 圖4所示為金一鈷/氧化鋁觸媒於兩種中間處理時的 本纸張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂

406033 一Α7_· 經濟部中央標準局員工消費合作杜印裝 五、發明説明（$ ) —氧化碳轉化率。其流速為3 0毫升/分，金含量為〇 . 4 重量％’金：鈷比例為1 ·· 60且其反應溫度為30C。 圖5所示為金一鈷/氧化鋁觸媒的一氧化碳轉化率與 各種中間處理之闞係。其流速為70毫升/分。 奮旃例說昍 本發明方法可製成一種觸媒具有至少兩種捕獲於多孔 性載體上的金靨。這種觸媒經發現比先前技藝方法所製成 的類似觸媒更具活性且更為毽定。其中特別者，在依序浸 潰步驟之間包括一堪原步驟促成該效果。 該多孔型載體通常為多孔型氧化物載體，例如氧化鋁 ，氧化钛·氧化矽，氧化锆，氧化鈽或上述的混合物等。 這種載體具有大表面積，典型者為8 0至4 0 0平方米/ 克。該載體可為任何適當形式，例如，單晶，九粒*擠颳 物，環，珠，或粉狀。 該堪原步驟包括將K能夠形成可還原氧化物的金属浸 潰過之載體暴露於遨原性氣圍，其可選自氮氣，一氧化碳 或其與另一種氣體的混合物。這種暴露係在至少3 Ο 〇υ *且較佳者低於7 0 01C的溫度下進行。典型較佳溫度為 5 0 0C。本發明方法的要素在於該堪原步驟進行於依序 進行的兩浸潰之間。 於暴露於還原性氣圍之後及後鑛之浸潰之前，可將該 載體暴露於氧化性氣圍中。這種暴露可為溫和者，例如， 在低於50 =的溫度 > 典型者在25至35"C範圍內之溫 -5 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（21 〇 X 297公釐） (請先聞讀背面之注意事項再填寫本頁) 訂 406^)33 Β7 五、發明説明（+) 度。這些條件可特別用於該遢原步驟中使用氫氣作為堪原 性氣體之時。當适原步驟中所用遢原性氣體為一氧化碳時 *可使用一般之2001至5001的氧化溫度Μ達到良 好的觸媒棰定性。適當的氧化性氣圍之例子有氧氣或氧氣 混合另一氣體，如空氣等。 該載體最好是在至少該第一次浸潰之後予Μ乾煉。乾 燥可在高達1501的溫度下達到且可進行數個小時及長 達2 4小時之久。該乾烽的較適當溫度範圍為8 0至14 0 C。這種乾煉可在環境壓下進行。 該溶液的溶劑可為技藝中任何已知者。例如*該溶劑 可為有機溶劑，例如，酵，醚或酵/醚混合物。該溶劑最 好是水。Κ水作為溶劑時，該溶液最好具有酸性之ρ Η值 。於水溶液形式時，可以使用氯化物和硫酸鹽，不過由於 其可能毒化觸媒，因此，通常避免使用。較適當的溶液為 硝酸鹽溶液。其亦可為酸溶液，其中該酸含有可被捕獲在 該載體上的金羼。 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 該堪原步驟具有將第一次浸潰中被捕獲在載體上的金 羼化合物予Μ堪原之效應。該金属化合物通常是以鹽形式 存在於浸潰溶液中。當該載體以上文所述方式乾燥時，這 棰鹽通常至少至某程度地可被轉化為氧化物。這種鹽及/ 或氧化物可在還原步驟中被還原成金臛。 本發明方法可應用於技藝中已知的金屬觸媒。例如. 該觭媒可為含有兩種不同，但兩種都能夠產生可堪原氧化 -6- 本紙張尺度適用中國國家標率（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） 、f. Ϊ . 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 知、"委釔·ώ:-κ:本案修"後是否變更原實質，内容。 406033 A7 __ _B7_ 五、發明說明（5：) 物的金屬。這種金靥的例子有錫，鈽，或過渡金屬，如， 鐵，綢，鈷，踏，鎳，鉻或錳等。該觸媒也可Μ為含有為 上述金屬之金屬及其他金屬之貴金靥者。 於本發明一較佳形式中，用該方法來製備含有金及能 夠產生可還原氧化物的金屬之觸媒，其中該能夠產生可遢 原氧化物的金靥為如上文所列者，較佳者為鈷或錳，且為 被捕獲在多孔型氧化物載體之上者。該方法包括下列步驟 :用能夠產生可還原氧化物的金屬溶液浸淆載體，將浸漬 過的載體在超過3 0 〇〇的溫度下暴露於還原性氣圍中， 並將如此處理過的載體浸湏金溶液。 本發明方法所製得之觸媒係經由將捕獲兩種金靥的載 體置於至少3 0 0^的溫度下，於氧化性氣圍中加熱而活 化。據發現這種熱處理最好後面接著另一熱處理，也是在 超過300t：的溫度，於還原性氣圍内進行，且其後，再 加上另一在溫度至少為3 0 0 °C的氧化性氣園内進行之熱 處理。該氧化性氣圍可為純氧氣，不過，較佳者為氧氣混 合另一氧氣，例如氮氣。該還原性氣圍可為純氫氣或為純 一氧化碳，不過，較佳者為這些種氣體混合另一氣體，例 如氮氣。 用本發明方法製成的含金觸媒業經發現具有優良的一 氧化碳氧化活性和穩定性。這種觸媒可應用於，特別是汽 車的排氣糸統，氣體安全罩，礦場和地下操作中的空氣純 化，各種工業排放氣體的純化，雷射和燃料電池中的二氧 -7 - 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） I; 裳---------^訂---------味.— (請先閱讀笊面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 A 7 40刪 3 B7 ___ 五、發明説明（&) 化碳之回收利用等。此外，這種觸媒可催化烴的氧化。例 如，在2 ο ου以上的溫度氧化成水和二氧化碳。 本發明要用下列諸實施例予κ閜述。 實施例1所述為本發明範園之外的先前技藝或傳統方 法製造觸媒之方法；而實施例2至5闌述製備本發明觸媒 的最佳具體實施例之方法。 審掄例1 取一份多孔型氣化鋁載體材料（3克）置於120 = 乾燥兩小時。將該樣品置於真空糸統的受納形成性零件内 。在用真空泵抽真空1·5分鐘之後*將該載體材料置於 浸潰溶液内（4 * 5蠹升的硝酸鈷溶液，2 · 7莫耳/升 )。讓真空泵運轉兩分鐘。將糸統放氣到大氣壓之後，脫 除過剩的溶液並將載體材料置於1 20*0乾燥14小時。 將步嫌1的產物Μ類似於用鈷浸漬程序浸漬金水溶液 。將含鈷化合物的載體材料之乾煉產物在減壓下，如用機 械抽真空1 · 5分鐘所達到者，導到4 · 5毫升的四氛金 酸溶液（0 · 077莫耳/升，pHl * 3)。將載體材 料導到金溶液之後約3 0秒之内，將系統放氣到大氣懕並 脫除剩餘溶液。將該樣品置於1 20¾空氣中乾燥约1 2 小時。 將浸潰後的載體置於3 0毫升/分的純氧氣流中加熱 到5 0 〇〇溫度並保持該溫度約2 0至3 0分鐘而達到活 化目的。 -8 - 本紙張尺度適用中國國家標车（CNS ) Α4規格（210Χ 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)

、1T 經濟部中央標準局員工消費合作社印裂 406033 B7五、發明説明（1 ) 審掄例2 正確稱取多孔型氧化鋁載體材料（1 一 4克）並置於 1 20 °C烘箱内乾燥最少2小時。依茛施例1所述，將乾 燥材料於真空中浸潢硝酸鈷溶液。 將浸過鈷的氧化鋁載體材料置於1 2 OT乾燥最少 24小時，促使硝酸鹽發生某些分解。於乾煉之後，將該 材料於500¾，流動氫氣（30毫升/分）之下加熱並 保持在該溫度20分鐘。之後，將該材料置於流動氫氣中 冷却到室溫。其後用氧氣或其他氧化性氣面在低於4 0Ό 的溫度，如25¾至35C處理該材料20至30分鐘。 依實施例1所述，將如此處理過的產物浸漬金溶液， .典型者為四氯金酸或四氛金酸銨溶液。 將浸潰過的載體材料置於3 0毫升/分純氧氣流中加 熱到5 Ο 0 υ之溫度予K活化。將該溫度維持2 0分鐘之 期間。 . 實施例2所製觸媒的X—光繞射研究顯示在氧化鋁上 形成C〇3 〇4和CoA 12 〇4尖晶石（spinel)，且 與金原子或细分的金粉密切接觸。 奮旃例3 根據莨施例2所述程序用硝酸鈷溶液浸漬多孔型氧化 鋁載體。 於鈷浸漬之後*將該材料置於1 20*0乾煉至少24 小時。於乾燥之後，將該材料在流動氧氣（30奄升/分 -9 - ϋ ^n— nm ^—^1* I ,^々 - ι^ϋ - I— DB^i 一SJ (請先k讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標隼（CNS ) A4規格（2丨0X297公釐） -經濟部中央標準局員工消費合作社印製

.;ΐ.. 五、發明説明（又·) )之下加熱到500¾並維持該溫度10分鐘。在500 t氧化之後，將該材料暴露於500Ό—氧化碳流（30 毫升/分）之中。於該流動一氧化碳中將該材料冷却到 450C與250D之間，較佳者為3001與200它 之間，於該溫度下，用氧氣或其他氧化性氣圍在300t； 溫度下處理該材料後，使之冷却到室溫（必要時）。 如實施例1和2所述方法，將如此處理後的產物浸潰 金溶液，典型者為四氛金酸或四氯金酸銨溶液。 將所得產物置於3 0毫升/分純氧氣流中加熱到5 0 0 υ溫度2 0分鐘Μ促成活化。 窨施例4 稱取氧化鋁載體丸（35克）並置於120C烘箱中 燥兩小時。依實施例2所述，將該乾燥氧化鋁丸粒在真空 中用硝酸鈷溶液予以浸潰。 取一份重5克，已浸潰過鈷溶液的氧化鋁載體置於 12〇υ乾燥24小時。在120¾下乾煉約24小時期 間之後於氫氣流（30毫升/分）下將該材料加熱到 5 0 OC維持在該溫度2 0分鐘。於5 0 Ot)氫氣中适原 之後，於氫氣流中將該材料冷却到室溫。接著，使該材料 暴露於低於4 〇·Ό之溫度下2 0分鐘。 依實施例1所述，將如此處理後的產物浸潰四氯金酸 液。 用1克樣品置於3 0毫升/分純氧氣流中加熱到 -10- ^紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4規格（210Χ297公釐） —~~ HI In - - I —HI --- i- ! - HI I * '·· (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)

、1T 40603? A7 B7 經濟部中央標準局員工消費合作社印製 五、發明説明 ( )' 1 1 5 0 0 t： 溫 度 Μ 進 行 觭 媒 的 活 化 〇 1 1 I 於 5 0 0 V 9 下 繼 續 進 行 觸 媒 氧 化 1 0 分 鏡 〇 於 將 樣 品 1 1 置 於 5 0 0 氮 氣 流 中 沖 洗 後 > 將 該 觸 媒 置 於 5 0 0 下 請 先 1 1 9 3 0 — 5 0 毫 升 / 分 純 —* 氧 化 碳 流 中 堪 原 2 0 分 鐘 〇 於 閲《 讀 背- 1 | 還 原 之 後 ) 將 觸 媒 置 於 5 0 毫 升 / 分 純 氮 氣 流 中 從 5 0 0 V 面L 之 1 注 1 冷 却 到 3 5 0 V 〇 然 後 9 將 該 觸 媒 置 於 3 5 0 » 5 0 奄 意 事 1 室 溫 | 升 / 分 純 氧 氣 流 中 再 氧 化 1 5 分 鐘 〇 於 樣 品 冷 却 到 之 再 1 期 間 保 持 該 氧 氣 環 境 0 本 頁 I 實 旅 例 5 1 I 多 孔 型 细 粉 狀 氧 化 鋁 載 99 ( 1 0 0 克 ) 於 1 5 毫 去 1 1 離 子 水 中 被 攪 拌 之 漿 液 中 逐 滴 加 人 硝 酸 鈷 溶 液 ( 3 3 Μ 1 1 t 1 0 * 0 毫 升 ) 〇 於 1 5 分 鐘 期 間 將 該 漿 液 的 溫 度 從 訂 I 2 5 V 增 高 到 6 5 °c 〇 在 該 增 溫 下 授 拌 1 5 小 時 之 後 * 1 I 已 蒸 掉 大 部 份 溶 劑 而 留 下 濃 棟 糊 〇 將 該 糊 移 置 於 烘 箱 内 1 1 並 於 靜 態 空 氣 中 於 1 2 0 V 下 乾 煉 2 2 小 時 〇 - 1 ! 於 乾 燥 之 後 將 該 材 料 置 於 5 0 0 X： 氫 氣 流 下 ( | 3 0 毫 升 / 分 ) 加 熱 m 後 在 氫 氣 流 中 冷 却 到 室 溫 0 用 氮 1 I 氣 沖 滌 該 樣 品 i 並 於 最 不 接 觸 到 空 氣 之 情 況 下 9 導 至 水 ( 1 1 3 5 毫 升 ) 中 〇 然 後 將 四 氯 金 酸 溶 液 ( 0 0 5 0 8 Μ · > 5 毫 升 ) 加 到 搅 拌 漿 液 中 並 於 1 0 分 鐘 期 間 將 溫 度 升 Γ 高 到 6 5 〇 於 3 7 小 時 後 ， 溶 劑 蒸 發 即 告 完 全 0 接 著 1 | 9 將 觸 媒 前 驅 體 置 於 1 2 0 10 烘 箱 9 靜 態 空 氣 内 乾 燦 » 產 1 1 生 细 黑 粉 狀 產 物 ( 0 • 4 2 % ( W / W ) A U * 7 * 3 % 1 1 - 11 - 1 1 1 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS〉A4規格（210X297公釐）

A7 BT 40603# 五、發明説明（π ) (W / W ) Co)。 使用實施例4所述方法達到該前驅體的活化。不過* 於本例中，係用2% —氧化碳並用氮氣加到1 0 0%氣圃 進行适原，而用5%氧氣並用氮氣加到1 〇〇%氣圍進行 氧化。 觴媒沃桦筘虫宙忡試酴 於一糸列實驗中*對實施例2方法，亦即，本發明方 法製成的觸媒，與先前技藝或傳統方法製成的觸媒進行活 性和安定性之比較。採用本發明方法時，不僅在浸潰步驟 之間施K一個堪原步驟•而且也施Μ—堪原步驟和一氧化 步驟而製成觸媒。此外，也評估用本發明方法在各種條件 下製成的各種觭媒之活性。 瑄些實驗所用設備包括一個三一固定床式試驗室微反 應器，兩個是用不锈網製成，另一個用石英玻璃製成。這 種設計可以用來同時在相同實驗條件下試驗幾個樣品。氣 體係從一俚歧管供給到反應器，其中含有流量計和精密控 制針型閥Μ調整流速。這些買驗所得结果示於圖1 , 2 , 3，4和5及表1和2等之中。得到圖1至圖5所示结果 的實驗中所用反應混合物具有下示组成：1%C0 ; 〇 . 5 至25%氧；其餘至100%為氮。使用1〇—7〇毫升 /分的反應物流速。對於得到表1和表2所示结果的實驗 ，其反應混合物含有350ppm的丙烷，350PPm 的丙烯，1 . 0¾的一氧化碳，0 . 9%的氧，其餘到 -12- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) Α4规格（210Χ297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ’丨 '个· 、?τ 經濟部中央標準局員工消費合作杜印聚 si 406033五、發明説明（11 ) 經濟部中央標率局員工消費合作杜印製 / 傳 4 可有 用傳降到 鋁可化遢上定 之行，行 升 用.圖具 與用銳達 化 3 轉以流安 漬進上進 奄 與 ο 該媒 媒到的可 氧圖Ό施一的 浸媒MP ο 媒為從觸 觸看然仍 \ 從 C 明時佳 序觸 PO ο。 觸量。的 鋁K突後 鈷。，發小較 依種 03 3 分鋁含 ο 成 化可有時 I 良後本 ο 到 在各 ο 在 為 \ 化金 6 製 氧圖率小 金改時據 2 達 但的 3 於 速升氧的：法 \ 此化 5 的的小根 1 可 ，成在對 流毫/媒 1 方 鈷從轉 2 成上 ο, 在中 法製及生 物 ο 錳觸為統 |。0 在 製性 3 出——丨 方所中產 應 OI 該比傳 飼較 C 使 法活在看時St述件碳可 反 ο 金。量比 的比後即 方在媒可理te所條化原 用 1 製較質媒 成行時媒 明}觸4 處 a 3 理氧還 所為所比子觸 製進小觸 發 U 的圖原ea例處一行 據速法行原的 法媒 5 的 本 A 成從遢tr施化在進 數流方進η成。方觭於成 出的製，有-S實氧出下 1 用明媒 Μ 製性明似，製 示%法而只on據 / 看度 表所發觸一法定發類媒法。顯量方。比S-根原 K 溫 。 據本似 υ 方安本的觸方化4重統況理Ur用還可Ό 氮數對類 A 明和用成的明轉画4傳情處ho對的 50 為 2 係製其發性係製成發 ο 和.用之化 Q 係同圖 ο %表 1 所而本活 2 法製本 C30, 降氧125 不從 5 ο 而圖法¾出的圖方法用的圖 {出銳著 ί 圖用。者 ο 方量看佳 統 方而異 媒看有 接驗。 使較佳 1 分 統重Μ較 傳統，儍 觴以率原試性 間比較 n^i tn In I »: ^—u i^n I -!- - I iiin In 一84 ··,- (請先閲讀背面之注意事項再填寫本頁) 本紙張尺度適用中國國家標準·（ CNS ) Α4規格（210Χ297公釐）

40603^, ... .— 五、發明説明（A ) 的CO氧化為最佳之觸媒安定性。此外，在一氧化碳中遨 原後接著氧化也具重要性。化學吸著研究（CheBi-Sorption Studies)顯示在高溫，如 5 0 0*0，C 0 還原 之後使用氧化處理時，所得觸媒的C0轉化容量會在6小 時後銳降。不過，在還原後施M3 0 0¾氧化處理則顯示 特別有效。 表1所示為用實施例4的方法及使用兩種不同活化程 序所製觴媒在所選反應溫度下的一氧化碳（C0)和烴（ HC〉之轉化。從這些结果，可K看出當活化程序包含 C0 — 〇2時，該觸媒可同時氧化一氧化碳和烴。觸媒所 具氧化活性在低溫（如25 — 50C)仍然明顯且會随反 應溫度上升而增高。 表 1 m ^—n flvf^— ^^^^1 ^mf —^ϋ Bt mV n^i m ml 孑 、\έ , ** , (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) 經濟部中央標準局員工消費合作杜印製 反應溫度 C0轉化率（％) 烴轉化率（％) 〇2處 理 C0 —02處理 〇2處 理 C0-02處理 30¾ 34，0 35 * 0 0 16*0 220Ό 32 * 0 36，0 0 13*0 3 15¾ 77，0 83*0 1 6，0 32，0 4 1 0V 93 * 0 94 * 0 83 * 0 86，0 -14- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS ) A4規格（210X297公釐） A7 B7 406ΰϋ^ 五、發明説明（6) 試驗條件：300奄升/分流速。 表2所示為用實施例5的方法及兩種不同活化程序所 製得的觸媒在各種反應溫度下之C0和H C氧化活性。從 該等结果明顯可看出，用粉末氧化鋁載體進行製備及在依 序氧氣-一氧化碳-氧氣流中進行活化可產生能夠在低反 應溫度（如25 — 5〇1〇)同時氧化C0和HC之觸媒， 且其比在氧化鋁九粒上製成的類似觸媒（實施例4)有較 高的反應溫度及明顯較高的空間速度。 表 2 (讀先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) i -衣. 經濟部中央標準局負工消費合作社印聚 反應溫度 C0轉化率（⑹ 烴轉化率（％) 〇2處 理 C0-02處理 〇2處 理 C0 — 02處理 35Ό 35，0 42 * 0 7，0 15*0 200V 32，0 36*0 7，0 15*0 300¾ 100-0 100-0 36，0 50 · 0 400¾ 100-0 100*0 83，0 86 * 0 試驗條件：1000毫升/分流速。 -15-

11T 本紙張尺度適用中國國家樣率（CNS ) A4規格（210X297公釐）

Claims (1)

1. 六、申請專利範圍 1 · 一種製備一氧化碳與烴氧化作用所用觸媒的方法 ’ n觸媒含有至少兩種捕獲於多孔型氧化物載體上的金屬 ’該多孔型氧化物載體係選自氧化鈦，氧化矽，氧化鋁， 氧化IS，氧化鈽，及彼等的混合物，該等金屬中有一種為 過渡金屬及另一種金屬為金，其特激在於提供彼等金屬的 溶液*用過渡金屬溶液浸潰該載體，將.浸漬後的載體於超 過3 U (] °c的溫度下暴露於還原性氣圍中，將經如此處理過 的載體用另一含有金的溶液予κ浸漬，及將經兩種溶液浸 潰過的載體於超過3 ο ο υ的溫度暴露於氧化性氣圍中。 2 *如申請專利範圍第1項之方法，其中該遢原性氣 圍係選自氳，一氧化碳及此任一氧體與氮氣的混合物。 3 ·如申請專利範圍第1項之方法，其中該浸潰遇的 載體在還原性氣圍中的暴露係進行於低於7 0 0 υ的溫度。 4 ‘如申請專利範圍第1項之方法，其中該浸漬過的 載體在還原性氣圍中的暴露係進行於500°c的溫度。 5 *如申請專利範圍第1項之方法，其中至少一種溶 液之溶劑係選自酵，醚及其與水的混合物。 6 ·如申請專利範圍第1項之方法，其中至少一種溶 液之溶劑為水。 7 ·如申請專利範圍第1項之方法，其中於至少一種 溶液中之金屬為硝酸鹽形式或含該金屬之酸形式。 8 ·如申請專利範圍第1項之方法，其中該經浸湏過 -1- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210 X 297公釐） (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁) ^il---- 訂---I-----線 經濟部智慧財產局員工消費合作社印製 經濟部智慧財產局員工消費合作杜印製 A8 B8 C8 ---406033__ 六、申請專利範圍 的載體在至少第一次浸潰步驟後進行乾燥C, 9 ·如申請專利範圍第8項之方法 > 其中該乾燋係進 行於溫度8 0至1 4 0 "C。 1 0 *如申請專利範圍第1項之方法，其中該氧化性 氣園係選自氧氣和氧氣與氮氣的混合物。 1 1 ·如申請專利範圍第1項之方法，其中經浸漬過 的載體暴露於氧化性氣圍之後，更將該載體於超過3 0 0 〇 的溫度暴露於遝原性氣圍且其後再於至少3Q0 10的溫度暴 露於氧化性氣圍。 1 2 ·如申諸專利範圍第1 1項之方法，其中該遢原 性氣圍係選自厘氣和一氧化碳及此任一氣體與氮氣的温合 物。 1 3 *如申請專利範圍第1 1項之方法，其中該氧化 性氣圍係選自氧氣與氧氣和氮氣的混合物。 1 4 ·如申請專利範圍第1項之方法，其中該過渡金 屬係選自鐵，銅，鈷，誥，鎳，鉻和錳。 1 5 ·如申請專利範圍第1項之方法，其中該過渡金 屬係選自錳或鈷。 -2- 本紙張尺度適用中國國家標準（CNS)A4規格（210x297公釐〉 ------------- 裝------訂· —丨丨1!·線 (請先閱讀背面之注意事項再填寫本頁)