TW202417590A - 黏著劑組成物、黏著劑層、附黏著劑層之光學膜及顯示裝置 - Google Patents
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Abstract
本發明係關於黏著劑組成物、黏著劑層、附黏著劑層之光學膜以及顯示裝置。目的在於提供一種提高高溫環境下的耐久性的黏著劑組成物。提供含有第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)、和第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的黏著劑組成物。所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重量平均分子量為30萬以上且350萬以下。所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重量平均分子量為3萬以上且40萬以下。所述黏著劑組成物中，相對於所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份含有所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)1質量份以上且50質量份以下。
Description
本發明係關於黏著劑組成物、黏著劑層、附黏著劑層之光學膜以及顯示裝置。
近年，在車輛搭載用、戶外儀器用、以及個人電腦用等廣泛的用途中使用了液晶顯示裝置。由黏著劑組成物構成的黏著劑層將偏光板貼附在液晶顯示裝置的液晶元件(玻璃基板)上。但是，偏光板由於具有在高溫環境下伸縮的特性，因此有時偏光板從玻璃基板剝離。
基於上述問題，專利文獻1公開了如下光學用感壓黏著劑組成物，其具有丙烯酸系聚合物、以及具有水解性矽基的丙烯酸/聚矽氧系接枝共聚物。另外，專利文獻2和專利文獻3公開了如下黏著劑組成物，其具有丙烯酸系聚合物、以及具有水解性烷氧基矽基的丙烯酸系聚合物。另外，專利文獻4公開了如下黏著劑組成物，其具有含有具備烷氧基的矽烷化合物的丙烯酸系低聚物型矽烷偶合劑和丙烯酸系共聚合物。
[先前技術文獻]
[專利文獻]
[專利文獻1] 日本特開2014-037502號公報
[專利文獻2] 日本特開2019-014778號公報
[專利文獻3] 國際公開第2017-098870號
[專利文獻4] 日本特開2020-002225號公報
[發明欲解決之課題]
但是，專利文獻1的聚合物由於在高溫環境下與丙烯酸系聚合物產生相分離，因此沒有充分的耐久性。另外，專利文獻2的丙烯酸系低聚物的重量平均分子量(Mw)為400～5000、丙烯酸系聚合物和具有水解性烷氧基矽基的丙烯酸系聚合物之間的相互作用小，高溫環境下沒有充分的耐久性。另外，專利文獻3和專利文獻4的黏著劑組成物也與上述同樣，高溫環境下的耐久性不充分。
因此，本發明目的在於提供提高高溫環境下的耐久性的黏著劑組成物。
[用以解決課題之手段]
根據本發明，提供一種黏著劑組成物，其含有第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有70質量份以上且100質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)、0質量份以上且30質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)、以及相對於所述(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)和所述具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)的合計量100質量份為0.01質量份以上且10質量份以下的具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元，所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重量平均分子量為30萬以上且350萬以下，對於所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中，含有0質量份以上且85質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1)、0質量份以上且85質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2)、以及15質量份以上且70質量份以下的具有烷氧基矽基的單體(b3)作為構成單元，所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重量平均分子量為3萬以上且40萬以下，所述黏著劑組成物中，相對於所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，含有所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)1質量份以上且50質量份以下。
[發明之效果]
通過本發明，能夠提供提高高溫環境下的耐久性的黏著劑組成物。
以下，詳細說明實施方式。需要說明的是，以下的實施方式並不限定於申請專利範圍涉及的發明，另外，實施方式中說明的特徵的組合的全部也不是發明所必須的。實施方式中說明的多個特徵中的兩個以上特徵也可以任意組合。
＜黏著劑組成物＞
本發明的黏著劑組成物含有第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)。
一實施方式涉及的黏著劑組成物中，相對於第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，含有第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)1質量份以上且50質量份以下、優選含有2質量份以上且25質量份以下。
(第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A))
一實施方式涉及的第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有70質量份以上且100質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)、0質量份以上且30質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)、以及相對於(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)和具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)的合計量100質量份為0.01質量份以上且10質量份以下的具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元。
本說明書等中的「第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)」是指，至少含有(甲基)丙烯酸酯的單體成分作為聚合性單體進行聚合而成的聚合物，至少具有來源於(甲基)丙烯酸酯的結構單元。本說明書等中，「(甲基)丙烯酸」這一表述是指包含「丙烯酸」和「甲基丙烯酸」這兩方面的含義。另外，同樣地，「(甲基)丙烯酸酯」這一表述是指包含「丙烯酸酯」和「甲基丙烯酸酯」這兩方面的含義。
(甲基)丙烯酸酯例如包括(甲基)丙烯酸烷基酯、(甲基)丙烯酸羥基烷基酯、(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯、(甲基)丙烯酸芳烷基酯、及(甲基)丙烯酸芳基酯、以及除此以外的其他的(甲基)丙烯酸酯等。(甲基)丙烯酸酯可以單獨使用其中一種或者使用兩種以上。
((甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1))
第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有70質量份以上且100質量份以下、優選80質量份以上且100質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)作為構成單元。
一實施方式涉及的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)的烷基為C1以上且C14以下。
(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)例如包括(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸異冰片酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸月桂酯等。(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)可以單獨使用其中一種，也可以使用兩種以上。
(具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2))
第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有0質量份以上且30質量份以下、優選0質量份以上且25質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a2)作為構成單元。
具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)例如包括(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基二乙二醇酯、(甲基)丙烯酸苯氧基三乙二醇酯、壬基苯氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯等。具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)可以單獨使用上述中的一種，也可以使用兩種以上。
(具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3))
第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有相對於(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)和具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)的合計量100質量份，為0.01質量份以上且10質量份以下、優選0.1質量份以上且7質量份以下的具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元。第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)通過以上述質量份的範圍含有具有與後述的交聯劑(C)反應的反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元，從而能夠形成高溫環境下的耐久性優異的黏著劑層。
另一方面，第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有比上述質量份的範圍少的具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元的情況下，黏著劑層的凝集力降低，高溫環境下黏著劑層產生發泡。另外，第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有比上述質量份的範圍多的具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元的情況下，黏著劑層的凝集力過高，黏著劑層對被黏物及基材的密合性降低，黏著劑層會從被黏物(例如，液晶顯示裝置的玻璃基板)或基材(例如，偏光板)剝離。
一實施方式涉及的具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)的反應性官能基為羥基、環氧基、含氮基中的至少一種。
此處，液晶面板的玻璃基板上有時形成有透明導電層(由氧化物半導體構成的薄膜層(ITO層等))。透明導電層具有作為用於防止由於靜電產生的誤動作的抗靜電層的功能及作為靜電電容式觸控面板的感測器電極的功能。第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)在含有具有羧基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)的情況下，有時由於黏著劑組成物而使得透明導電層被腐蝕或損傷。因此，第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)只要根據黏著劑組成物的用途選擇是否含有具有羧基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元即可。
具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)例如含有(甲基)丙烯酸2-羥乙酯、(甲基)丙烯酸4-羥基丁酯等含羥基的(甲基)丙烯酸酯單體、(甲基)丙烯酸、β-羧乙基(甲基)丙烯酸酯等含羧基的單體、(甲基)丙烯酸縮水甘油酯、4-羥基丁基(甲基)丙烯酸酯縮水甘油醚等含環氧基單體、(甲基)丙烯醯胺、二甲基胺基丙基(甲基)丙烯醯胺等醯胺系單體。具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)可以單獨使用上述中的一種或兩種以上。
(物性)
一實施方式涉及的第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重量平均分子量(GPC測定、標準聚苯乙烯換算)為30萬以上且350萬以下、優選120萬以上且250萬以下。在第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重量平均分子量少於30萬的情況下，不能對黏著劑層賦予充分的耐久性。另一方面，第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重量平均分子量超過350萬的情況下，第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的黏度變得非常高，黏著劑組成物的塗布性變差。
第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)可以通過通常的溶液聚合、本體聚合、乳化聚合、及懸浮聚合等而製造。尤其是，優選使用能夠以溶液方式獲得第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的溶液聚合來製造第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)。由此，能夠將溶液狀態的第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)直接應用於本發明的黏著劑組成物的製造中。溶液聚合中使用的溶劑例如包括乙酸乙酯、甲苯、正己烷、丙酮、及甲基乙基酮等有機溶劑。
(聚合起始劑)
將上述(a1)～(a3)進行聚合時使用的聚合起始劑例如包括：2,4-二氯過氧化苯甲醯、叔丁基過氧化新戊酸酯、過氧化苯甲醯、過氧化鄰甲基苯甲醯、雙-3,5,5-三甲基己醯過氧化物、辛醯基過氧化物、過氧化-2-乙基己酸叔丁酯、過氧化環己酮、過氧化甲基乙基酮、二枯基過氧化物、月桂醯過氧化物、過氧化氫二異丙苯、叔丁基過氧化氫、及叔丁基過氧化物等的油溶性有機過氧化物、例如，2,2'-偶氮二異丁腈、2,2'-偶氮雙(2,4-二甲基戊腈)、2,2'-(2,4-二甲基-4-甲氧基戊腈)等油溶性偶氮化合物等。油溶性聚合起始劑優選為油溶性偶氮化合物。油溶性聚合起始劑可以單獨使用上述中的一種或者使用兩種以上。
(鏈轉移劑)
為了調節上述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的分子量，可以適當使用鏈轉移劑。鏈轉移劑例如包括巰基乙酸辛酯、巰基乙酸甲氧基丁酯、巰基丙酸辛酯、巰基丙酸甲氧基丁酯、十八硫醇、月桂硫醇等硫醇類、α-甲基苯乙烯二聚物等，可以單獨使用上述一種，也可以使用兩種以上。另一方面，也可以不使用現有公知的鏈轉移劑來製造第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)。
(第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B))
對於一實施方式涉及的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中，含有0質量份以上且85質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1)、0質量份以上且85質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2)、以及15質量份以上且70質量份以下的具有烷氧基矽基的單體(b3)作為構成單元。
本說明書中的、「第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)」是指，至少含有(甲基)丙烯酸酯的單體成分作為聚合性單體進行聚合而成的聚合物，至少具有來源於(甲基)丙烯酸酯的結構單元。本說明書等中，「(甲基)丙烯酸」這一表述是指包含「丙烯酸」及「甲基丙烯酸」這兩方面的含義。另外，同樣地，「(甲基)丙烯酸酯」這一表述是指包含「丙烯酸酯」及「甲基丙烯酸酯」這兩方面的含義。
(甲基)丙烯酸酯例如包括(甲基)丙烯酸烷基酯、(甲基)丙烯酸羥基烷基酯、(甲基)丙烯酸烷氧基烷基酯、(甲基)丙烯酸芳烷基酯、及(甲基)丙烯酸芳基酯、以及除此之外的其他的(甲基)丙烯酸酯等。(甲基)丙烯酸酯可以使用上述中的一種或者使用兩種以上。
((甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1))
對於一實施方式涉及的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中含有0質量份以上且85質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1)作為構成單元。
一實施方式涉及的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1)的烷基為C1以上且C14以下。
(甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1)例如包括(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸異丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸異冰片酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸辛酯、(甲基)丙烯酸異辛酯、(甲基)丙烯酸異壬酯、(甲基)丙烯酸月桂酯等。(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)可以單獨使用上述中的一種或兩種以上。
(具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2))
對於一實施方式涉及的具有芳香族基的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中含有0質量份以上且85質量份以下、優選0質量份以上且70質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2)作為構成單元。
具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2)例如包括(甲基)丙烯酸苄酯、(甲基)丙烯酸苯氧基乙酯、(甲基)丙烯酸苯氧基二乙二醇酯、(甲基)丙烯酸苯氧基三乙二醇酯、壬基苯氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯等。具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2)可以單獨使用上述中的一種或使用兩種以上。
(具有烷氧基矽基的單體(b3))
對於一實施方式涉及的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中作為構成單元含有15質量份以上且70質量份以下的具有烷氧基矽基的單體(b3)。第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)由於含有上述質量份的範圍的具有烷氧基矽基的單體(b3)，從而能夠對被黏物或者基材的密合性提高，且與第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)具有良好的相溶性，因此，與第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)之間產生充分的相互作用，因此高溫環境下的黏著劑層的耐久性提高。另一方面，在第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)含有低於15質量份的具有烷氧基矽基的單體(b3)的情況下，與被黏物或基材反應的烷氧基矽基變少，因此，對被黏物或基材的密合性不足，高溫環境下的黏著劑層的耐久性降低。另外，第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)含有高於70質量份的具有烷氧基矽基的單體(b3)的情況下，與第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的相溶性降低，由此，與第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的相互作用變小，高溫環境下的黏著劑層的耐久性降低。
具有烷氧基矽基的單體(b3)包括例如乙烯基三甲氧基矽烷、乙烯基三乙氧基矽烷、乙烯基參(β-甲氧基乙氧基)矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基二甲基甲氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-(甲基)丙烯醯氧基辛基三甲氧基矽烷等。具有烷氧基矽基的單體(b3)可以單獨使用上述中的一種或者使用兩種以上。
(其他單體)
對於第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在(b1)～(b3)之外可以含有乙烯基系單體、具有醚基的單體、以及含有醯胺基或取代醯胺基的單體。對於一實施方式涉及的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中，含有5質量份以上且50質量份以下、優選10質量份以上且35質量份以下的乙烯基系單體、具有醚基的單體、以及含有醯胺基或取代醯胺基的單體中的任意一種作為構成單元。
乙烯基系單體例如包括苯乙烯、α-甲基苯乙烯、乙烯基甲苯、二乙烯基苯、乙烯基吡啶、乙烯基吡咯烷酮、乙烯基咔唑、乙酸乙烯酯及丙烯腈、丁二烯、異戊二烯及氯丁二烯等共軛二烯單體、氯乙烯及溴乙烯等鹵化乙烯、偏二氯乙烯等鹵化亞乙烯等。
含有醚基的單體例如包括甲氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、乙氧基聚乙二醇(甲基)丙烯酸酯、甲氧基聚丙二醇(甲基)丙烯酸酯等。
含有醯胺基或取代醯胺基的單體例如包括(甲基)丙烯醯胺、N,N-二甲基(甲基)丙烯醯胺、N-甲基(甲基)丙烯醯胺、N-正丁氧基甲基(甲基)丙烯醯胺、二甲基胺基丙基(甲基)丙烯醯胺等。
(物性)
一實施方式涉及的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重量平均分子量(GPC測定、標準聚苯乙烯換算)為3萬以上且40萬以下、優選3萬以上且36萬以下。通過第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)為上述範圍的重量平均分子量，從而第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)之間的相互作用適度產生，高溫環境下的黏著劑層的耐久性提高。另一方面，第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重量平均分子量不足3萬的情況下，與第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的相互作用減少，高溫環境下的黏著劑層的耐久性降低。另外，第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重量平均分子量大於40萬的情況下，與第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的相溶性降低，與第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的相互作用減少，高溫環境下的黏著劑層的耐久性降低。
第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)通過通常的溶液聚合、本體聚合、乳化聚合、以及懸浮聚合等製造而得到。尤其是，優選使用能夠以溶液方式獲得第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的溶液聚合來製造第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)。由此，能夠將溶液狀態的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)直接使用到本發明的黏著劑組成物的製造中。溶液聚合中使用的溶劑例如包括乙酸乙酯、甲苯、正己烷、丙酮、及甲基乙基酮等有機溶劑。
(聚合起始劑)
將上述(b1)～(b3)及其他單體進行聚合時使用的聚合起始劑與製造第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)時同樣，包括現有公知的油溶性有機過氧化物、油溶性偶氮化合物等。油溶性聚合起始劑優選為油溶性偶氮化合物。油溶性聚合起始劑可以單獨使用一種，也可以使用兩種以上。
(鏈轉移劑)
為了調整上述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的分子量，與製造第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)時同樣地可以適當使用現有公知的鏈轉移劑。鏈轉移劑包括硫醇類、α-甲基苯乙烯二聚物等，可以單獨使用上述中的一種，也可以使用兩種以上。另一方面，也可以不使用現有公知的鏈轉移劑來製造第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)。
(交聯劑(C))
一實施方式涉及的黏著劑組成物相對於第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，含有交聯劑(C)0.01質量份以上且10質量份以下、優選0.01質量份以上且4質量份以下。
一實施方式涉及的交聯劑(C)包括異氰酸酯系化合物、金屬螯合化合物、環氧系化合物、氮丙啶系化合物、及三聚氰胺系化合物中的至少一種。即，交聯劑(C)可以單獨使用上述中的一種或使用兩種以上。
需要說明的是，黏著劑組成物含有的交聯劑(C)的調配量可以根據具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體的調配量及種類而決定。交聯劑(C)的調配量少於上述質量份的範圍的情況下，黏著劑層的凝集力降低，高溫環境下的黏著劑層產生發泡。另一方面，交聯劑(C)的調配量超過上述質量份的範圍的情況下，黏著劑層的凝集力過高，貼附於液晶顯示裝置的玻璃基板上的偏光板會從玻璃基板剝離。
異氰酸酯系化合物是1分子中具有兩個以上異氰酸酯基的多異氰酸酯化合物。多異氰酸酯化合物例如包括五亞甲基二異氰酸酯、六亞甲基二異氰酸酯、苯二亞甲基二異氰酸酯、甲苯二異氰酸酯、異佛爾酮二異氰酸酯等與三羥甲基丙烷等的加成體、異氰脲酸酯化合物、縮二脲型化合物等。多異氰酸酯化合物優選甲苯二異氰酸酯及苯二亞甲基二異氰酸酯的化合物。
金屬螯合化合物包括例如鋁螯合化合物、鋯螯合化合物、鈦螯合化合物等金屬螯合化合物。
對於環氧系化合物，除了雙酚型化合物、脂肪族縮水甘油醚化合物、聯苯型化合物之外，包括分子內具有兩個以上環氧基的環氧樹脂。
(抗靜電劑(D))
一實施方式涉及的黏著劑組成物相對於第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，含有抗靜電劑(D)1質量份以上且200質量份以下、優選1質量份以上且25質量份以下。
一實施方式涉及的抗靜電劑(D)為含有氟或矽中任一者的化合物(其中，排除包含M為鹼金屬的由
M
+[(FSO
2)
2N]
-表示的化合物的情況)。
抗靜電劑(D)例如包括乙基甲基咪唑鎓雙(三氟甲磺醯基)醯亞胺、乙基甲基咪唑鎓雙(氟磺醯基)醯亞胺、4-甲基-1-辛基吡啶鎓雙(三氟甲磺醯基)醯亞胺、4-甲基-1-辛基吡啶鎓雙(氟磺醯基)醯亞胺、三丁基甲基銨雙(三氟甲磺醯基)醯亞胺、三丁基苄基銨雙(氟磺醯基)醯亞胺、月桂基三甲基銨雙(氟磺醯基)醯亞胺、1-辛基-4-甲基吡啶鎓六氟磷酸鹽等。抗靜電劑(D)可以單獨使用上述中的一種或使用兩種以上。
(其他的添加劑)
黏著劑組成物還可以進一步含有矽烷偶合劑(E)。另一方面，黏著劑組成物也可以不含有矽烷偶合劑(E)。矽烷偶合劑(E)可以是公知的矽烷偶合劑。一實施方式涉及的黏著劑組成物，相對於第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，含有矽烷偶合劑(E)0.05質量份以上且3.0質量份以下、優選0.1質量份以上且1.5質量份以下。
矽烷偶合劑(E)例如包括γ-縮水甘油醚氧基丙基三甲氧基矽烷、γ-縮水甘油醚氧基丙基三乙氧基矽烷、γ-縮水甘油醚氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-縮水甘油醚氧基丙基甲基二乙氧基矽烷、β-(3,4-環氧環己基)乙基三甲氧基矽烷、含環氧基的烷氧基矽烷低聚物等含環氧基的矽烷偶合劑、γ-巰基丙基三甲氧基矽烷、γ-巰基丙基三乙氧基矽烷、γ-巰基丙基甲基二甲氧基矽烷、γ-巰基丙基甲基二乙氧基矽烷、含巰基的烷氧基矽烷低聚物等含巰基的矽烷偶合劑、γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基三乙氧基矽烷、N-β-(胺基乙基)-γ-胺基丙基甲基二甲氧基矽烷、N-苯基-γ-胺基丙基三甲氧基矽烷等含胺基的矽烷偶合劑、γ-異氰酸酯丙基三甲氧基矽烷、γ-異氰酸酯丙基三乙氧基矽烷等含異氰酸酯基的矽烷偶合劑。矽烷偶合劑(E)可以單獨使用上述中的一種或兩種以上。
黏著劑組成物根據調整黏著力等所需的要求性能，也可以還含有各種添加劑。添加劑例如是萜烯系、萜烯-苯酚系、香豆酮茚系、苯乙烯系、松香系、二甲苯系、酚系或石油系等增黏樹脂、抗氧化劑、紫外線吸收劑、填充劑、顏料等。添加劑可以單獨使用上述中的一種或使用兩種以上。
＜黏著劑層＞
由本發明的黏著劑組成物構成的黏著劑層，可以通過將規定量的黏著劑組成物塗布在脫模膜上，使黏著劑組成物硬化、乾燥而得到。一實施方式涉及的黏著劑層的厚度優選10～50μm、更優選10～25μm。通過將黏著劑層的厚度設置成上述厚度的範圍內，能夠形成耐久性和抗靜電性優異的後述的黏著片。並且，使用本發明的黏著片，例如，通過在液晶顯示裝置的玻璃基板上貼附偏光板，能夠牢固貼附玻璃基板和偏光板。需要說明的是，黏著劑層能夠將由任意的有機材料構成的被黏材料彼此、由任意的無機材料構成的被黏材料彼此、或者由任意的有機材料構成的被黏材料和由任意的無機材料構成的被黏材料進行黏附。
＜黏著片＞
具有由一實施方式涉及的黏著劑組成物形成的黏著劑層的黏著片，將偏光板貼附在被黏物上。黏著片具有脫模膜等和形成於脫模膜等上的黏著劑層。黏著劑層的一方的黏著面貼附於偏光板，另一方的黏著面貼附於脫模膜等。能夠將貼附於黏著片的另一方的黏著面的脫模膜等剝離，從而貼附於被黏物上。
另外，本發明的黏著片具有在嚴格環境條件下的耐久性優異的效果。例如，高溫(105℃或115℃)或高溫高濕的嚴酷環境下，使用黏著片貼附於玻璃基板上的偏光板不會從玻璃基板剝離，黏著劑層不產生發泡。由此，能夠抑制液晶顯示裝置的顯示品質的降低。能夠應用本發明的黏著片的偏光板是現有公知的偏光板。偏光板例如包括使用了未處理TAC膜的偏光板、塗覆或未塗覆有盤狀液晶的偏光板、以拉伸膜(例如，拉伸三乙醯纖維素系膜、拉伸聚環烯烴系膜或拉伸乙酸丙酸纖維素膜)作為基材的偏光板等。
脫模膜等上形成有黏著劑層的形態的黏著片可以按照以下的步驟製造而得到。使用通常的塗布裝置(例如，輥塗裝置等)，向表面塗布聚矽氧樹脂等剝離劑的聚對苯二甲酸乙二醇酯膜(PET膜)等脫模膜上塗布規定量的黏著劑組成物，將其乾燥。由此，得到脫模膜上形成有黏著劑層的黏著片。並且未與脫模膜接觸的一側的黏著劑層的面可以直接貼合偏光板。或者，也可以在黏著劑層的兩側存在有脫模膜的狀態下保管黏著片，根據需要剝離脫模膜，將黏著劑層貼合在偏光板上。另外，根據黏著劑組成物的構成材料，可以通過加熱交聯或紫外線等進行光硬化而將黏著劑層形成於脫模膜上。
＜附黏著劑層之光學膜＞
本發明的附黏著劑層之光學膜在光學膜的至少一面具備黏著劑層。一實施方式涉及的光學膜例如包括聚苯乙烯、苯乙烯-丙烯酸類共聚物、丙烯酸類樹脂、聚對苯二甲酸乙二醇酯、聚碳酸酯、聚醚醚酮、三乙醯纖維素等塑膠膜、防反射膜、電磁波屏蔽膜等。
＜顯示裝置＞
本發明的顯示裝置具備上述的附黏著劑層之光學膜，例如為液晶顯示裝置、有機EL顯示器。液晶顯示裝置是在液晶元件(將沿規定方向配向的液晶成分用兩張玻璃基板夾著而構成)的玻璃基板的外面，借助由黏著劑組成物形成的黏著劑層而將偏光板或偏光板和相位差板的層合體等進行黏合而成的。有機EL顯示器具備在透明基材(玻璃)上以矩陣狀配置有多個有機EL元件而成的裝置。
＜黏著劑組成物的製造＞
表1示出表2～表9的縮略語的說明。表2示出實施例1～17及比較例1～7的第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的原料配方。表3～4示出實施例1～17的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的原料配方。表5示出比較例1～7的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的原料配方。表6～8示出實施例1～17的黏著劑組成物的原料配方。表9示出比較例1～7的黏著劑組成物的原料配方。
[表1]
| (甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1) | BA | 丙烯酸正丁酯 |
| MA | 丙烯酸甲酯 | |
| 具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2) | BZA | 丙烯酸苄酯 |
| PHEA | 丙烯酸苯氧基乙酯 | |
| 具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3) | HEA | 丙烯酸2-羥乙酯 |
| 4HBA | 丙烯酸4-羥基丁酯 | |
| mAM | 甲基丙烯醯胺 | |
| GMA | 甲基丙烯酸縮水甘油酯 | |
| (甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1) | BA | 丙烯酸正丁酯 |
| MA | 丙烯酸甲酯 | |
| EA | 丙烯酸乙酯 | |
| IBA | 丙烯酸異丁酯 | |
| MMA | 甲基丙烯酸甲酯 | |
| IBXMA | 甲基丙烯酸異冰片酯 | |
| 具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2) | PHEA | 丙烯酸苯氧基乙酯 |
| BZA | 丙烯酸苄酯 | |
| 其他單體 | VAC | 乙酸乙烯酯 |
| MPEGA | 甲氧基聚乙二醇丙烯酸酯(n≈9) | |
| DMAA | N,N-二甲基丙烯醯胺 | |
| AAEM | 甲基丙烯酸乙醯乙醯氧基乙酯 | |
| 具有烷氧基矽基的單體(b3) | KBM-503 | 3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷 |
| KBM-502 | 3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷 | |
| KBE-503 | 3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷 | |
| 交聯劑(C) | Takenate D-262 | 三井化學公司製，甲苯二異氰酸酯=異氰脲酸酯型交聯劑 |
| TETRAD-C | 三菱瓦斯化學製，多官能環氧樹脂硬化劑 | |
| Al(acac)3 | 參(乙醯丙酮)鋁 | |
| 抗靜電劑(D) | 三丁基甲基銨雙(三氟甲磺醯基)醯亞胺 | |
| 矽烷偶合劑(E) | X-41-1810 | 信越化學公司製：矽烷偶合劑 |
(實施例1)
[第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的製造]
基於表2的製造例1的原料配方，向具備攪拌機、溫度計、回流冷卻器和氮氣導入管的反應裝置中，封入氮氣後，加入乙酸乙酯140份、丙烯酸正丁酯80份、丙烯酸甲酯20份、丙烯酸2-羥乙酯2份、聚合起始劑(2,2'-偶氮二異丁腈)0.05份。將其一邊攪拌，一邊在氮氣氣流中使其在55℃下反應7小時。反應結束後，用乙酸乙酯稀釋，得到固體部分15.0質量%、重量平均分子量200萬的第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)溶液A1。
[第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的製造]
基於表3的製造例1的原料配方，向具備攪拌機、溫度計、逐次滴加裝置、回流冷卻器和氮氣導入管的反應裝置中，封入氮氣後，加入甲苯80份、甲基乙基酮20份、聚合起始劑(2,2'-偶氮二異丁腈)0.3份。另外，在另一容器中，準備由丙烯酸正丁酯35份、丙烯酸甲酯20份、丙烯酸苯氧基乙酯15份、3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷15份、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷15份構成的單體混合物。將上述反應裝置在氮氣氣流中升溫至90℃，花費120分鐘滴加在其他容器中計量過的單體混合物，90℃下進行7小時聚合反應。反應結束後，用甲苯稀釋，得到固體部分50質量%、重量平均分子量72,000的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)溶液B1。
相對於上述得到的第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)溶液A1的固體部分100份，添加以固體部分計5.0份的第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)溶液B1、以固體部分計0.3份的作為交聯劑(C)的Takenate D-262(商品名、三井化學公司製)、0.75份的作為矽烷偶合劑(E)的X-41-1810(商品名、信越化學公司製)，充分混合得到黏著劑組成物。
基於表2～表9的原料配方，以與實施例1同樣的步驟得到實施例2～17及比較例1～7的黏著劑組成物。
＜試驗方法＞
使用實施例1～17及比較例1～7的各自的黏著劑組成物，進行以下的試驗例1～5評價性能。
(試驗準備 偏光板的製作)
將黏著劑組成物塗布在塗覆了聚矽氧樹脂的PET膜(脫模性基材)上之後，在90℃下乾燥由此去除溶劑，形成厚度20μm的黏著劑層。在形成有該黏著劑層的面上貼合厚度110μm的偏光膜(TAC)之後，通過在23℃、50%RH的環境下熟化7天，製作尺寸80mm×150mm的評價用樣品。
(試驗例1 105℃下的耐久性評價)
將評價用樣品(即偏光板)貼附在玻璃上之後，105℃(乾燥)的環境下放置500小時後，目視確認評價用樣品的發泡和剝離，基於以下的評價基準來評價耐久性。
[評價基準]
(1)發泡
○：偏光板上未確認到發泡。
△：偏光板上僅確認到少量發泡。
×：偏光板上確認到發泡。
(2)剝離
○：偏光板上未確認到剝離。
△：偏光板上確認到少量剝離。
×：偏光板上確認到剝離。
(試驗例2 115℃下的耐久性評價)
將評價用樣品(即，偏光板)貼附在玻璃上之後，在115℃(乾燥)的環境下放置500小時之後，目視確認評價用樣品的發泡和剝離，基於以下的評價基準來評價耐久性。
[評價基準]
(1)發泡
○：偏光板上未確認到發泡。
△：偏光板上僅確認到少量發泡。
×：偏光板上確認到發泡。
(2)剝離
○：偏光板上未確認到剝離。
△：偏光板上僅確認到少量剝離。
×：偏光板上確認到剝離。
(試驗例3 65℃95%RH下的耐久性評價)
將評價用樣品(即，偏光板)貼附在玻璃上之後，65℃95%RH的環境下放置500小時之後，通過目視確認評價用樣品的發泡和剝離，基於以下的評價基準評價耐久性。
[評價基準]
(1)發泡
○：偏光板上未確認到發泡。
△：偏光板上僅確認到少量發泡。
×：偏光板上確認到發泡。
(2)剝離
○：偏光板上未確認到剝離。
△：偏光板上僅確認到少量剝離。
×：偏光板上確認到剝離。
(試驗例4 再加工性的評價)
將評價用樣品(即，偏光板)貼附在玻璃上之後、50℃(乾燥)或60℃90%RH的環境下放置72小時(3日)之後，目視確認在剝離評價用樣品時的玻璃上的黏著劑層的殘留狀態，基於以下的評價基準評價再加工性。這裡，再加工性是指，在將評價用樣品貼附在玻璃上之後，即使在長時間經過之後，也能將評價用樣品從玻璃上剝離，將評價用樣品從玻璃上剝離之後，玻璃上不殘留黏著劑層的特性。再加工性是能夠進行將偏光板重新貼附在液晶元件的工作所需要的特性。
[評價基準]
○：玻璃上不殘留黏著劑層。
△：玻璃上殘留黏著劑層的一部分。
×：玻璃上殘留黏著劑層的大部分。
(試驗例5 基材密合性的評價)
用手指摩擦評價用樣品(即，偏光板)的黏著劑層面，對黏著劑層從偏光板脫落為止的次數進行計數，評價黏著劑層對基材的密合性。
[試驗結果的記載要領]
1～9：通過1～9次的手指的摩擦，黏著劑層從偏光板脫落。
≥10：即使進行10次以上的手指的摩擦，黏著劑層也不會從偏光板脫落。
＜試驗結果＞
表10～表12示出實施例1～17的試驗結果。表13示出比較例1～7的試驗結果。
如表10～13的結果所示，由實施例1～17的黏著劑組成物形成的黏著劑層在高溫環境(105℃或115℃)及高溫高濕環境(65℃95%RH)下的耐久性優異。此處，推測提高了黏著劑層的高溫環境及高溫高濕環境下的耐久性的理由是由於：第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)含有本發明的規定量的具有烷氧基矽基的單體(b3)以及第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重量平均分子量為本發明的規定量中的至少一者而帶來的。
另一方面，由比較例1～7的黏著劑組成物形成的黏著劑層在高溫環境(105℃或115℃)及高溫高濕環境(65℃95%RH)下的耐久性不佳。
另外，實施例1～17的黏著劑層由於與作為基材的一個例子的偏光板的密合性高，因此，能夠抑制顯示裝置的顯示品質的降低。
如上所述，本發明的黏著劑組成物具有提高高溫環境下的黏著劑層的耐久性的顯著效果。
發明不限於上述的實施方式，在發明的主旨的範圍內，能夠進行各種變形/變更。
Claims (10)
- 一種黏著劑組成物，其含有第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)和第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)， 所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)含有70質量份以上且100質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)、0質量份以上且30質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)、以及相對於所述(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)和所述具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(a2)的合計量100質量份為0.01質量份以上且10質量份以下的具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)作為構成單元， 所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)的重量平均分子量為30萬以上且350萬以下， 對於所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中，含有0質量份以上且85質量份以下的(甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1)、0質量份以上且85質量份以下的具有芳香族基的(甲基)丙烯酸酯單體(b2)、以及15質量份以上且70質量份以下的具有烷氧基矽基的單體(b3)作為構成單元， 所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)的重量平均分子量為3萬以上且40萬以下， 所述黏著劑組成物中，相對於所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，含有所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)1質量份以上且50質量份以下。
- 如請求項1之黏著劑組成物，其中，所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)中含有的所述(甲基)丙烯酸烷基酯單體(a1)及所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)中含有的所述(甲基)丙烯酸烷基酯單體(b1)的各自的烷基為C1以上且C14以下。
- 如請求項1之黏著劑組成物，其中，對於所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)，在所述第二(甲基)丙烯酸系聚合物(B)100質量份中，含有5質量份以上且50質量份以下的乙烯基系單體、具有醚基的單體、以及含有醯胺基或取代醯胺基的單體中的任一者作為構成單元。
- 如請求項1之黏著劑組成物，其中，所述具有反應性官能基的(甲基)丙烯酸酯單體(a3)的反應性官能基為羥基、環氧基、含氮基中的至少一者。
- 如請求項1之黏著劑組成物，其中，相對於所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，所述黏著劑組成物含有交聯劑(C)0.01質量份以上且10質量份以下， 所述交聯劑(C)含有異氰酸酯系化合物、金屬螯合化合物、環氧系化合物、氮丙啶系化合物、及三聚氰胺系化合物中的至少一者。
- 如請求項1之黏著劑組成物，其中，相對於所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，所述黏著劑組成物含有抗靜電劑(D)1質量份以上且200質量份以下， 所述抗靜電劑(D)為含有氟或矽中任一者的化合物，其中排除包含M為鹼金屬的由M ＋［(FSO 2) 2N］ －表示的化合物的情況。
- 如請求項1之黏著劑組成物，其中，相對於所述第一(甲基)丙烯酸系聚合物(A)100質量份，所述黏著劑組成物含有矽烷偶合劑(E)0.05質量份以上且3.0質量份以下。
- 一種黏著劑層，其包含如請求項1至7中任一項之黏著劑組成物。
- 一種附黏著劑層之光學膜，其在至少一面具備如請求項8之黏著劑層。
- 一種顯示裝置，其具備如請求項9之附黏著劑層之光學膜。
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