TW202338932A - 半導體裝置 - Google Patents

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TW202338932A
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長岡仁
前田剛
川畑泰毅
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日商京瓷股份有限公司
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Abstract

本發明係一種半導體裝置，其具有基板、搭載於基板上之半導體元件以及密封半導體元件之樹脂組合物之硬化物， 樹脂組合物包含(A)熱硬化性樹脂、(B)硬化劑及(C)無機填充材， 於將硬化物之表面在波長λ下之反射率記作R 0，將依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 0，a * 0，b * 0)，將以532 nm之雷射波長進行雷射加工時雷射加工之位置在波長λ下之反射率記作R 1，將以532 nm之雷射波長進行雷射加工時雷射加工之位置依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 1，a * 1，b * 1)時，滿足下述式(1)～(3)。 R 1≥-0.0050×λ+9.3(450≤λ≤600)   (1) R 0≤-0.0047×λ+7.6(450≤λ≤600)   (2) │b * 1－b * 0│≤0.45   (3)

Description

半導體裝置
本發明係關於一種半導體裝置，其具有基板、搭載於上述基板上之半導體元件、以及密封上述半導體元件之樹脂組合物之硬化物。
先前，於半導體裝置中，在密封半導體之樹脂組合物之硬化物之表面上，用雷射照射來標記製品名等。 例如，專利文獻1中揭示了一種密封用樹脂組合物，其係以提高雷射壓印視認性等為目的，其含有環氧樹脂、硬化劑、無機填充材及黑色氧化鈦，該密封用樹脂組合物之硬化物之L *a *b *顏色座標中，亮度L *值為29.0～33.5，a *值為-2.0～-0.1，b *值為-5.0～-2.5。又，專利文獻1中揭示了一種電子裝置，其係具備電子構件及密封上述電子構件之密封材料者，上述密封材料由上述密封用樹脂組合物之硬化物構成。專利文獻1中，用波長1090 nm之雷射對密封材料進行標記。 [先前技術文獻] [專利文獻]
[專利文獻1]日本專利特開2020-132750號公報
[發明所欲解決之問題]
近年來，使用綠色雷射(波長532 nm)等高輸出之雷射進行雷射標記。當使用該高輸出(短波長)之雷射進行雷射標記時，能夠使雷射之線寬變窄，並清晰地完成標記。 但是，雷射之線寬變窄則視認性變差，僅如專利文獻1般設定密封材料(硬化物)之顏色座標之範圍不能夠充分確保視認性。尤其是，於標記QR碼(註冊商標)等時，需要一種藉由即使使用綠色雷射等高輸出雷射亦可獲得清楚之對比度之密封材料(樹脂組合物之硬化物)來密封半導體而成之半導體裝置。
本發明提供一種半導體裝置，其具有能使用高輸出且線寬窄之雷射進行視認性優異之標記之密封材料(樹脂組合物之硬化物)。 [解決問題之技術手段]
本發明人發現，雷射照射之位置之反射率及顏色座標與未照射雷射之位置之反射率及顏色座標具有特定關係之密封材料(硬化物)可解決上述課題。
即，本發明如下。 [1]一種半導體裝置，其具有基板、搭載於上述基板上之半導體元件、以及密封上述半導體元件之樹脂組合物之硬化物， 上述樹脂組合物包含(A)熱硬化性樹脂、(B)硬化劑及(C)無機填充材， 於將上述硬化物之表面在波長λ下之反射率記作R 0， 將上述硬化物依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 0，a * 0，b * 0)， 將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置在波長λ下之反射率記作R 1， 將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 1，a * 1，b * 1)時， 滿足下述式(1)～(3)。 R 1≥-0.0050×λ+9.3(450≤λ≤600)・・・(1) R 0≤-0.0047×λ+7.6(450≤λ≤600)・・・(2) │b * 1－b * 0│≤0.45・・・(3) [2]如上述[1]記載之半導體裝置，其滿足下述式(4)～(6)。 R 1≥-0.0046×λ+9.1(500≤λ≤780)・・・(4) R 0≤-0.0025×λ+6.5(500≤λ≤780)・・・(5) │a * 1－a * 0│≤0.35・・・(6) [3]如上述[1]或[2]記載之半導體裝置，其中上述反射率R 1為6.5～8.0%。 [4]如上述[1]至[3]中任一項記載之半導體裝置，其中於將上述樹脂組合物中僅由(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑構成之組合物(y)依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 2，a * 2，b * 2)時，滿足下述式(7)及(8)。 │a * 2│≤0.40・・・・(7) │b * 2│≤10.00・・・(8) (其中，上述組合物(y)之色度座標(L * 2，a * 2，b * 2)表示：對於使歸類為(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑之各原料各自熔融後冷卻並固化而成之固化物，依據JIS Z8781-4(2013)測定色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)，並根據上述組合物(y)所含之各原料之質量比將上述色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)加權平均而獲得之色度座標) [發明之效果]
根據本發明，能夠提供一種半導體裝置，其具有能使用高輸出且線寬窄之雷射進行視認性良好之標記之密封材料(樹脂組合物之硬化物)。
以下，參照一實施方式詳細說明本發明。
本實施方式之半導體裝置具有基板、搭載於上述基板上之半導體元件、以及密封上述半導體元件之樹脂組合物之硬化物， 上述樹脂組合物包含(A)熱硬化性樹脂、(B)硬化劑及(C)無機填充材， 於將上述硬化物之表面在波長λ下之反射率記作R 0、 將上述硬化物依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 0，a * 0，b * 0)， 將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置在波長λ下之反射率記作R 1， 將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 1，a * 1，b * 1)時， 滿足下述式(1)～(3)。 R 1≥-0.0050×λ+9.3(450≤λ≤600)・・・(1) R 0≤-0.0047×λ+7.6(450≤λ≤600)・・・(2) │b * 1－b * 0│≤0.45・・・(3)
＜樹脂組合物＞ 本實施方式之樹脂組合物包含(A)熱硬化性樹脂、(B)硬化劑及(C)無機填充材。
[(A)熱硬化性樹脂] 本實施方式中使用之(A)熱硬化性樹脂係熱硬化性樹脂即可，對分子量、分子結構等沒有特別之限定。作為(A)熱硬化性樹脂，例如可舉出環氧樹脂、醯亞胺樹脂、丙烯酸樹脂等，從收縮性之觀點出發，較佳為環氧樹脂。 環氧樹脂只要在一分子中具有兩個以上環氧基即可，其分子量及分子結構等沒有特別之限定。 作為環氧樹脂，例如，可舉出聯苯型環氧樹脂、聯苯酚醛清漆型環氧樹脂、甲酚型環氧樹脂、甲酚酚醛清漆型環氧樹脂、苯酚酚醛清漆型環氧樹脂、雙酚A型環氧樹脂、雙酚F型環氧樹脂、雙酚S型環氧樹脂、二環戊二烯型環氧樹脂、三苯甲烷型環氧樹脂、含三嗪骨架之環氧樹脂等雜環型環氧樹脂、二苯乙烯型二官能環氧樹脂、萘型環氧樹脂、縮合環芳香族烴改性環氧樹脂、脂環型環氧樹脂、多官能型環氧樹脂等。其中，可為聯苯型環氧樹脂、萘型環氧樹脂、多官能型環氧樹脂。 該等環氧樹脂既可使用一種，亦可混合使用兩種以上。
從樹脂組合物之操作性及成形時之熔融黏度之觀點出發，環氧樹脂之軟化點可為40～130℃，可為50～110℃，可為80～110℃。 再者，本說明書中之軟化點係指「環球式軟化點」，係依據ASTM D36測定之值。
列舉環氧樹脂之市售品，例如，可舉出三菱化學股份有限公司製YX-4000(環氧當量185，軟化點105℃)、三菱化學股份有限公司製YX-4000H(環氧當量193，軟化點105℃)、三菱化學股份有限公司製YX-4000HK(環氧當量180，軟化點107℃)、日本化藥股份有限公司製NC-3000(環氧當量273，軟化點58℃)、日本化藥股份有限公司製NC-3000H(環氧當量288，軟化點91℃)、日本化藥股份有限公司製EPPN-502H(環氧當量168，軟化點67℃)、DIC股份有限公司製N-655EXP-S(環氧當量200，軟化點55℃)(以上均為商品名)等。
相對於樹脂組合物總量，(A)熱硬化性樹脂之含量可為2～20質量%，可為4～15質量%，可為7～13質量%。當(A)熱硬化性樹脂之含量為2質量%以上時，能夠使硬化物成形，當(A)熱硬化性樹脂之含量為20質量%以下時，可獲得足夠之彈性模數。 於熱硬化性樹脂為環氧樹脂之情形時，相對於樹脂組合物總量，環氧樹脂之含量可為2～20質量%，可為4～15質量%，可為7～13質量%。當環氧樹脂之含量為2質量%以上時，能夠使硬化物成形，當環氧樹脂之含量為20質量%以下時，可獲得足夠之彈性模數。
[(B)硬化劑] 本實施方式中使用之(B)硬化劑係能夠使上述(A)熱硬化性樹脂硬化者，只要是通常用作電子構件之密封材料之硬化劑就能夠沒有特別限制之使用。
(B)硬化劑可含有酚系硬化劑。從耐燃性、耐濕性、電氣特性、硬化性及保存穩定性等之平衡之觀點出發，較佳為酚系硬化劑。酚系硬化劑係每一分子具有兩個以上酚性羥基，且能夠使上述(A)成分之樹脂硬化者。
作為酚樹脂硬化劑，例如，可舉出苯酚酚醛清漆樹脂、甲酚酚醛清漆樹脂、芳烷基型酚樹脂、聯苯芳烷基型酚樹脂、萘型酚樹脂、環戊二烯型酚樹脂、三酚烷烴型酚樹脂等。其中，從能夠適當調節成形時之流動性，易於提高(D)成分之無機填充材等之填充性之觀點出發，可為聯苯芳烷基型酚樹脂。該等既可單獨使用一種，亦可組合使用兩種以上。
作為酚系硬化劑以外之(B)硬化劑，例如，可舉出胺系硬化劑、酸酐系硬化劑、硫醇系硬化劑、觸媒型硬化劑等。 作為胺系硬化劑，可舉出脂肪族聚胺、芳香族聚胺等。 作為酸酐系硬化劑，例如，可舉出六氫鄰苯二甲酸酐(HHPA)、甲基四氫鄰苯二甲酸酐(MTHPA)等脂環族酸酐、偏苯三甲酸酐(TMA)、均苯四甲酸酐(PMDA)、二苯甲酮四羧酸二酐(BTDA)等芳香族酸酐。 作為硫醇系硬化劑，可舉出多硫化物、硫酯、硫醚等聚硫醇化合物。 作為觸媒型之硬化劑，可舉出苄基二甲胺(BDMA)、2,4,6-三-二甲基胺基甲基苯酚等三級胺化合物；2-甲基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑等咪唑化合物；BF 3錯合物等路易斯酸等。
(B)硬化劑之含量可為樹脂組合物整體之0.5～15質量%，亦可為2～10質量%。當(B)硬化劑之含量占樹脂組合物整體之0.5質量%以上時，成形性、密合性好，當(B)硬化劑之含量占15質量%以下時，可獲得足夠之彈性模數。
[(D)硬化促進劑] 本實施方式中使用之(D)硬化促進劑，只要是通常用作樹脂組合物之構成成分即(A)熱硬化性樹脂之硬化促進劑之硬化促進劑，就能夠沒有特別限制地使用。 作為(D)硬化促進劑，例如，可舉出1,8-二氮雜環[5.4.0]十一碳烯-7、1,5-二氮雜環[4.3.0]壬烯-5、5,6-二丁基胺基-1,8-二氮雜二環[5.4.0]十一碳烯-7等環脒化合物；將該等環脒化合物與馬來酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌等醌化合物、重氮苯甲烷、酚樹脂等具有π鍵之化合物加成而生成之具有分子內極化之化合物；苄基二甲胺、三乙醇胺、二甲基胺基乙醇、三(二甲基胺基甲基)苯酚等三級胺化合物及該等之衍生物；2-甲基咪唑、2-乙基咪唑、2-苯基咪唑、2-乙基-4-甲基咪唑、2-苯基-4-甲基咪唑、2-十七烷基咪唑、2-苯基-4,5-二羥甲基咪唑、2-苯基-4-甲基-5-羥甲基咪唑、2,4-二胺基-6-[2'-甲基咪唑基-(1')]-乙基對稱三嗪、2,4-二胺基-6-[2'-十一烷基咪唑基-(1')]-乙基對稱三嗪、2,4-二胺基-6-[2'-乙基-4'-甲基咪唑基-(1')]-乙基對稱三嗪等具有咪唑環之含二胺基-s-矽之三嗪化合物等咪唑化合物及該等之衍生物；三丁基膦、甲基二苯基膦、三苯基膦、三(4-甲基苯基)膦、二苯基膦、苯基膦等有機膦化合物；將該等有機膦化合物與馬來酸酐、1,4-苯醌、2,5-甲苯醌、1,4-萘醌、2,3-二甲基苯醌、2,6-二甲基苯醌、2,3-二甲氧基-5-甲基-1,4-苯醌、苯基-1,4-苯醌等醌化合物、重氮苯甲烷、酚樹脂等具有π鍵之化合物加成而生成之具有分子內極化之磷化合物；四苯基鏻四苯基硼酸鹽、四苯基鏻乙基三苯基硼酸鹽、四丁基鏻四丁基硼酸鹽等四取代鏻-四取代硼酸鹽；2-乙基-4-甲基咪唑-四苯基硼酸鹽、N-甲基嗎啉-四苯基硼酸鹽等四苯基硼酸鹽及該等之衍生物等。(D)硬化促進劑既可使用一種，亦可混合使用兩種以上。
作為(D)硬化促進劑，從流動性之觀點出發，可為咪唑系硬化促進劑。
相對於樹脂組合物總量，(D)硬化促進劑之含量可為0.08～3.00質量%，可為0.10～1.00質量%。當(D)硬化促進劑之含量為0.08質量%以上時，可獲得硬化性之促進效果，當(D)硬化促進劑之含量為3.00質量%以下時，能夠使填充性良好。
[(C)無機填充材] 本實施方式中使用之(C)無機填充材只要是通常使用於樹脂組合物之無機填充材，就能夠沒有特別限制地使用。作為(C)無機填充材，具體而言，能夠使用熔融二氧化矽、結晶二氧化矽、氧化鋁、鋯石、矽酸鈣、碳酸鈣、鈦酸鉀、鈦酸鋇、碳化矽、氮化矽、氮化鋁、氮化硼、氧化鈹、氧化鋯、鎂橄欖石、塊滑石、尖晶石、莫來石、二氧化鈦等粉體、使該等球形化而成之珠、單晶纖維、玻璃纖維等。(C)無機填充材可使用一種，亦可混合使用兩種以上。
從提高機械強度之觀點出發，(C)無機填充材可為熔融二氧化矽、結晶二氧化矽。從提高導熱率之觀點出發，(C)無機填充材可為氧化鋁；從提高介電常數之觀點出發，可為鈦酸鋇。
(C)無機填充材之平均粒徑可為1～25 μm，可為3～20 μm，可為3～18 μm。當(C)無機填充材之平均粒徑為1 μm以上時，能夠提高樹脂組合物之填充性，當為25 μm以下時，能夠提高樹脂組合物之窄部填充性。在此，平均粒徑係指於調配複數種無機填充材時調配之無機填充材整體之平均粒徑。 再者，本實施方式中之平均粒徑係指使用雷射繞射散射式粒度分佈測定裝置獲得之體積基準之粒度分佈中自小徑側開始累積為50%時之粒徑(D50)。 從提高流動性之觀點出發，(C)無機填充材之形狀可為球狀。
相對於樹脂組合物總量，(C)無機填充材之含量可為70～95質量%，可為75～95質量%，可為77～90質量%，可為78～90質量%。當(C)無機填充材之含量為70質量%以上時，能夠使樹脂組合物之硬化物之彈性模數保持得較高，當(C)無機填充材之含量為95質量%以下時，能夠提高成形性。
[其他成分] 本實施方式之樹脂組合物中，除以上各成分之外，還能夠根據需要調配通常於這種組合物中調配之阻燃劑、碳黑、鈦黑、有機染料、氧化鈦、氧化鐵紅等著色劑、脫模劑、矽烷偶合劑等偶合劑、離子捕捉劑、棕櫚蠟等蠟等添加劑。 於本實施方式之樹脂組合物含有上述添加劑之情形時，相對於各個樹脂組合物總量，其調配量可為0.01～3.00質量%，可為0.1～1.2質量%。
本實施方式之樹脂組合物中，上述(A)～(D)成分之含量可為80質量%以上，可為90質量%以上，可為95質量%以上。
[樹脂組合物之物性] 該樹脂組合物之螺旋流動值可為100～300 cm。當為100 cm以上時，成形時可獲得足夠之流動性，當為300 cm以下時，能減少毛邊。從該觀點出發，螺旋流動值可為150～250 cm。
該樹脂組合物之凝膠時間可為50～80 s。當在此範圍內時，可獲得合適之硬化時間，適於生產性。從該觀點出發，凝膠時間之值可為60～70 s。
從製造性之觀點出發，該樹脂組合物之流動黏度可為3～20 Pa・s，可為5～10 Pa・s。
於將上述樹脂組合物中僅由(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑構成之組合物(y)依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 2，a * 2，b * 2)時，可滿足下述式(7)及(8)。 │a * 2│≤0.40・・・(7) │b * 2│≤10.00・・・(8) (其中，上述組合物(y)之色度座標(L * 2，a * 2，b * 2)表示：對於使歸類為(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑之各原料各自熔融後冷卻並固化而成之固化物，依據JIS Z8781-4(2013)測定色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)，並根據上述組合物(y)所含之各原料之質量比將上述色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)加權平均而獲得之色度座標) 又，亦可滿足下述式(9)。 │L * 2│≥50・・・・(9)
當│a * 2│為0.40以下時，能夠充分減少對硬化物之紅色方向之色調之影響。從該觀點出發，│a * 2│可為0.30以下，可為0.20以下。 當│b * 2│為11.0以下時，能夠充分減少對硬化物之藍色方向之色調之影響。從該觀點出發，│b * 2│可為10.5以下，可為10.0以下。 當│L * 2│為50以上時，硬化物之反射率變得足夠大。 再者，藉由選擇色調淺(接近無色)之樹脂，尤其是色調淺之硬化劑，具有│a * 2│之值減小之傾向，藉由使用色調強烈，尤其是紅色調強之硬化劑，具有│a * 2│之值增大之傾向。又，藉由選擇色調淺(接近無色)之樹脂，尤其是色調淺之環氧樹脂，具有│b * 2│之值減小之傾向，藉由使用色調強烈，尤其是黃色調強之硬化劑，具有│b * 2│之值增大之傾向。進而，藉由選擇色調明亮之樹脂，尤其是色調明亮之環氧樹脂，具有│L * 2│之值減小之傾向，藉由選擇色調暗之樹脂、尤其是色調暗之硬化劑，具有│L * 2│之值增大之傾向。
＜樹脂組合物之製備＞ 於製備本發明之樹脂組合物時，能夠藉由在用混合機等將(A)熱硬化性樹脂、(B)硬化劑、(C)無機填充材及(D)硬化促進劑以及上述添加劑等各種成分預混合後，用分散機、捏合機、三輥磨機等進行混練處理，繼而，冷卻固化並粉碎成適當尺寸來製備。 上述粉碎方法沒有特別之限制，可使用一般之粉碎機。 作為粉碎機，可使用切割研磨機、球磨機、旋風磨機、錘磨機、振動磨機、切碎機、研磨機，可使用速磨機。
本發明之樹脂組合物可加工成片劑狀、粉粒狀、片狀等對應於成形方法之形狀。
製造片劑狀樹脂組合物之方法包括對獲得之樹脂組合物加壓，成形成片劑狀之步驟。作為成形成片劑狀之方法，例如，可舉出投入符合顧客要求之片劑尺寸之模具中，使用壓縮成形機以80～95%之壓縮率進行壓縮成形之方法等。
製造粉粒狀樹脂組合物之方法可藉由分級步驟來獲得，該分級步驟係藉由對上述粉碎步驟中獲得之粉碎物進行篩分、空氣分級等調節成具有規定之粒度分佈之粒子集合體。例如，使用7～500目左右之篩進行分級。
製造片狀樹脂組合物之方法可藉由於將樹脂組合物用溶劑稀釋後進行膜化來獲得。例如，可藉由從塗佈用溶劑稀釋之樹脂組合物而獲得之塗佈膜中除去溶劑來獲得。 藉由製成片狀，例如，能夠成為單片狀或能卷取之卷狀。
＜樹脂組合物之硬化物＞ 硬化物係前述樹脂組合物之硬化物。 關於該硬化物， 於將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置之反射率記作R 1， 將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 1，a * 1，b * 1)時， 滿足下述式(1)～(3)。 R 1≥-0.0050×λ+9.3(450≤λ≤600)・・・(1) R 0≤-0.0047×λ+7.6(450≤λ≤600)・・・(2) │b * 1－b * 0│≤0.45・・・(3) 藉由滿足上述式(1)～(3)，能使用高輸出且線寬窄之雷射對該硬化物進行視認性優異之標記。
該式(1)～(3)全部滿足時視認性提高之理由尚不明確，但推測如下。 於該方面，使用下述式(1A)、式(1B)及圖1來說明。 式(1A)係將式(1)變為等式，且將R 1變更為R，同樣地，式(2A)係將式(2)變為等式，且將R 0變更為R。又，將式(1A)及式(2A)示於圖中時，如圖1所示。 R＝-0.0050×λ+9.3(450≤λ≤600)・・・(1A) R＝-0.0047×λ+7.6(450≤λ≤600)・・・(2A)
推測如下：如圖1所示，於波長λ為450～600 nm之區域即從藍色到黃色之區域中，藉由使雷射加工位置之反射率R 1示出式(1A)之直線或更高之值，並使未雷射加工之位置之反射率R 0示出式(2A)之直線或更低之值，從而使雷射加工位置之黃色波長被增強，藉此雷射加工位置之視認性提高。 又，b *對應黃色與藍色之間之位置，負值對應偏向藍色，正值對應偏向黃色。由於本發明滿足上述式(3)，因此雷射加工位置之b *(b * 1)與未雷射加工之位置之b *(b * 0)之差(│b * 1－b * 0│)小。因此推測，防止因滿足式(1)及式(2)而引起之雷射加工位置之黃色波長之增強受到b *之差(│b * 1－b * 0│)之影響而降低，藉此視認性提高。 從上述觀點出發，該b *之差(│b * 1－b * 0│)可為0.30以下，可為0.25以下，可為0.20以下，可為0.15以下。 再者，於450≤λ≤600之範圍中，藉由使用亮度高之樹脂之組合，具有R 1值減小之傾向，藉由使用亮度不過高(具體而言，L * 2為約60以下)之樹脂之組合，具有R 1值增大之傾向。又，於450≤λ≤600之範圍中，藉由增多著色劑之調配量，具有R 0值減小之傾向，藉由減少著色劑之調配量，具有R 0值增大之傾向。進而，藉由組合原材料本身之亮度L *在約50～60之間之成分，具有從R 1減去R 0之值(R 1－R 0)減小之傾向，在除此之外之範圍內，具有從R 1減去R 0之值(R 1－R 0)增大之傾向。藉由減小b * 2之絕對值，具有該b *之差(│b * 1－b * 0│)減小之傾向，藉由增大b * 2之絕對值，具有該b *之差(│b * 1－b * 0│)增大之傾向。
該硬化物較佳為進而滿足下述式(4)～(6)中之一個以上，更佳為滿足兩個以上，進而較佳為滿足全部三個。 R 1≥-0.0046×λ+9.1(500≤λ≤780)・・・(4) R 0≤-0.0025×λ+6.5(500≤λ≤780)・・・(5) │a * 1－a * 0│≤0.35・・・(6)
滿足該式(4)～(6)時視認性提高之理由尚不明確，但推測如下。 於該方面，使用下述式(4A)、式(4B)及圖2來說明。 式(4A)係將式(4)變為等式，且將R 1變更為R，同樣地，式(5A)係將式(5)變為等式，且將R 0變更為R。又，將式(4A)及式(5A)與前述式(1A)及式(2A)一併示於圖中時，如圖2所示。 R＝-0.0046×λ+9.1(500≤λ≤780)・・・(4A) R＝-0.0025×λ+6.5(500≤λ≤780)・・・(5A)
推測如下：如圖2所示，於波長λ為500～780 nm之區域即從綠色到藍色之區域中，藉由使雷射加工位置之反射率R 1示出式(4A)之直線上或更高之值，並使未雷射加工之位置之反射率R 0示出式(5A)之直線上或更低之值，從而使本區域之色度在目視時之對比度提高，藉此雷射加工位置之視認性提高。 又，a *對應紅色與綠色之間之位置，負值對應偏向綠色，正值對應偏向紅色。由於本發明滿足上述式(6)，因此雷射加工位置之a *(a * 1)與未雷射加工之位置之a *(a * 0)之差(│a * 1－a * 0│)小。因此推測，藉由與綠色波長及紅色波長、尤其是與紅色波長協同，視認性提高。再者，由於紅色波長之協同與黃色波長相比，對視認性之影響不大，因此推測，相對於式(3)為必須要件，滿足式(6)為較佳之任選要件。推測藉由滿足式(3)，防止受到a *之差(│a * 1－a * 0│)之影響，藉此視認性提高。
波長580 nm下之反射率R 1可為6.5～8.0%。當反射率R 1為6.5%以上時，雷射加工位置與未雷射加工之位置之對比度變得良好，當反射率R 1為8.0%以下時，能夠減少因透射光被填料漫反射之影響所導致之視認性降低。從該觀點出發，反射率R 1可為6.5～7.9%。
波長580 nm下之反射率R 0可為3.5～6.0%。當反射率R 0為3.5%以上時，作為樹脂成形物之硬化物具有一般之亮度，當反射率R 0為6.0%以下時，能夠減少與雷射標記部以外之對比度之降低。
上述反射率R 1與上述反射率R 0之差│R 1－R 0│可為1～7%。當差│R 1－R 0│為1%以上時，與雷射標記部之對比度變得充分，當差│R 1－R 0│為7%以下時，能夠在作為樹脂組合物之硬化物之一般色度之範圍內。從該觀點出發，差│R 1－R 0│可為1.5～5.0%，可為2.0～4.0%。
將ΔL *定義如下，該ΔL *可為0～3。 ΔL *＝│L * 1－L * 0│ 當上述ΔL *為1以下時，能夠減少填料引起之透射光之漫反射之影響所導致之視認性降低。從該觀點出發，ΔL *可為2.5以下，可為2.0以下，可為0.5以下。 再者，於500≤λ≤780之範圍中，藉由使用亮度高之樹脂之組合，具有R 1值減小之傾向，藉由使用亮度不過高(具體而言，L * 2為約60以下)之樹脂之組合，具有R 1值增大之傾向。又，於500≤λ≤780之範圍中，藉由增多著色劑之調配量，具有R 0值減小之傾向，藉由減少著色劑之調配量，具有R 0值增大之傾向。此外，藉由組合原材料本身之亮度L *在約50～60之間之成分，具有從R 1減去R 0之值(R 1－R 0)減小之傾向，於除此之外之範圍內，具有從R 1減去R 0之值(R 1－R 0)增大之傾向。藉由減小a * 2之絕對值，具有該a *之差(│a * 1－a * 0│)減小之傾向，藉由增大a * 2之絕對值，具有該a *之差(│a * 1－a * 0│)增大之傾向。
將該硬化物於未達玻璃轉移溫度時之線膨脹係數(ppm/℃)記作CTE1，將該硬化物之玻璃轉移溫度以上之線膨脹係數(ppm/℃)記作CTE2。 該CTE1可為8～20 ppm/℃，可為9～18 ppm/℃。於該範圍時，能減少翹曲。 該CTE2可為30～70 ppm/℃，可為35～60 ppm/℃，可為40～55 ppm/℃，可為43～53 ppm/℃。於該範圍時，能減少翹曲。 從提高成形性之觀點出發，該硬化物之玻璃轉移溫度為110℃以上，從成形時翹曲之觀點出發，為200℃以下。從該觀點出發，可為120～180℃，可為130～150℃。 上述玻璃轉移溫度(Tg)能夠藉由熱機械分析(Thermal Mechanical Analysis：TMA)測定，具體而言，能夠藉由實施例中記載之方法來測定。
＜半導體裝置＞ 接下來，說明本發明之半導體裝置。
本發明之半導體裝置中，由前述樹脂組合物密封半導體元件。
圖3係示出本發明之半導體裝置之構成之一個例子之剖視圖。 半導體裝置具有以下結構：於背面具有焊球5之基板4上介由凸塊3而具備半導體元件1，於半導體元件1與凸塊3之間及其等之周圍(側面、上表面)具有由前述硬化物製成之密封材料2。 焊球5用作與佈線板連接用之端子，凸塊3用於連接半導體元件1及形成於基板4之佈線。
＜半導體裝置之製造方法＞ 本發明之半導體裝置能夠使用前述樹脂組合物，藉由轉移成形、壓縮成形、片材成形等如下所示地製造。
於使用片劑狀樹脂組合物之情形時，能夠藉由通常之轉移成形等公知之模製方法，於150～250℃之間之密封溫度條件下製造。
於使用粉粒狀樹脂組合物之情形時，如下所示地製造。 首先，向成形模具之上模供給安裝了半導體元件之基板，並且向下模腔體內供給本發明之粉粒狀樹脂組合物。其次，藉由用所需之鎖模壓力使上下兩模鎖模，將半導體元件浸漬於下模腔體內加熱熔融之樹脂組合物中。此後，用腔體底面構件按壓下模腔體內加熱熔融之樹脂組合物，於減壓條件下施加所需之壓力，進行壓縮成形。成形條件較佳為溫度120～200℃、壓力2～20 MPa。藉由在此種成形條件下壓縮成形，可獲得本發明之半導體裝置。
於使用片狀樹脂組合物之情形時，例如，藉由將搭載於基材上之半導體元件安裝於上下模具之腔體內，於載置片狀樹脂組合物後，使用衝壓機使上下模具鎖模，於加壓之同時加熱以使片狀樹脂組合物硬化，藉此可獲得本發明之半導體裝置。
本發明之半導體裝置中能夠應用之半導體元件沒有特別之限定，例如為積體電路、大規模積體電路、電晶體、閘流體、二極體、固體成像元件、AP(Application Processor：應用處理器)或GPU(Graphics Processing Unit：圖形處理器)等半導體元件。 實施例
其次，藉由實施例具體說明本發明，本發明完全不受該等例子之限定。
(實施例1～3及比較例1～4) 使用雙軸擠出混練機，將表1中記載之種類及調配量之各成分於混練溫度100℃、混練時間5分鐘之條件下混練，從而製備樹脂組合物。 再者，表1中，空白欄表示未調配。
樹脂組合物之製備中使用之表1中記載之各成分具體如下。
[(A)熱硬化性樹脂] ・YX-4000HK：聯苯型環氧樹脂(商品名，三菱化學股份有限公司製，環氧當量：180，軟化點：107℃)。 ・NC-3000：聯苯酚醛清漆環氧樹脂(商品名，日本化藥股份有限公司製，環氧當量273，軟化點58℃)。 ・EPPN-502H：三苯甲烷型環氧樹脂，日本化藥股份有限公司製，商品名，環氧當量168，軟化點67℃。
[(B)硬化劑] ・MEHC-7851-SS：含亞聯苯基骨架之苯酚芳烷基樹脂，商品名，明和化成股份有限公司製，羥基當量203，軟化點66℃。 ・MEHC-7800SS：芳烷基型酚樹脂，商品名，明和化成股份有限公司製，羥基當量172，軟化點65℃。 ・MEH-7500：三苯甲烷型酚樹脂，商品名，明和化成股份有限公司製，羥基當量97，軟化點110℃。 ・MF-1M：甲酚型酚樹脂，商品名，明和化成股份有限公司製，羥基當量106，軟化點86℃。
[(C)無機填充材] ・FB-105FC：球狀熔融二氧化矽，商品名，電化股份有限公司製，平均粒徑11.9 μm。 ・SC-4500SQ：球狀熔融二氧化矽，商品名，亞都瑪科技股份有限公司(ADMATECHS CO., LTD.)製，平均粒徑1 μm。 ・FB-940：球狀熔融二氧化矽，商品名，電化股份有限公司製，平均粒徑15.2 μm。 ・МUF-46：球狀熔融二氧化矽，商品名，龍森股份有限公司製，平均粒徑4 μm。
[(D)硬化促進劑] ・TIC-188：咪唑包合物(商品名，日本曹達股份有限公司製)。 ・2P4MHZ-PW：2-苯基-4-甲基-5-羥甲基咪唑，四國化成工業股份有限公司製，商品名(與雙酚A型環氧樹脂之反應起始溫度：129℃)。
[(E)著色劑] ・Tilack-D TM-B：鈦黑，商品名，赤穗化成股份有限公司製。 ・MA-100RMJ：碳黑，商品名，三菱化學公司製。
[其他成分] ・脫模劑：棕櫚蠟1號，商品名，東洋ADL股份有限公司製。 ・矽烷偶合劑：Y-9669(商品名，邁圖公司製，3-(N-苯基)胺基丙基三甲氧基矽烷)。
藉由以下示出之測定條件，測定並評價實施例1～3及比較例1～4中製備之樹脂組合物之特性。將評價結果示於表1。
[評價項目] (1)螺旋流動 藉由將獲得之樹脂組合物於成形溫度175℃、成形壓力7 MPa之條件下進行轉移成形，來測定螺旋流動。
(2)凝膠時間 於保持175℃之熱板上，於將獲得之樹脂組合物擴散成直徑3～5 cm之圓狀，並以恆定速度捏合時，測定該樹脂組合物增黏並最終失去黏性之時間。
(3)流動黏度 依據JIS K 7210：1999，使用高化型流變儀(島津製作所股份有限公司製，製品名稱：CFT-500C)測定獲得之樹脂組合物之黏度。
(4)硬化物之玻璃轉移溫度(Tg)及熱膨脹係數(CTE1、CTE2) 用轉移成形機將獲得之樹脂組合物於模具溫度175℃、成形壓力7 MPa、硬化時間120秒之條件下成形，進一步於溫度175℃保持8小時後硬化，來製作試驗片(3 mm×4 mm×17 mm)。使用獲得之試驗片，於熱分析裝置(精工儀器股份有限公司製，製品名稱：TMA/SS150)中，於升溫速度10℃/min、載荷98 mN之條件下測定TMA曲線。 將獲得之TMA曲線在40～90℃之切線之斜率記作線膨脹係數CTE1，將獲得之TMA曲線在200～230℃之切線之斜率記作線膨脹係數CTE2。又，讀取90℃及190℃處之TMA曲線與切線之交點溫度，將該溫度記作玻璃轉移溫度(Tg)。
(5)硬化物之反射率 用轉移成形機將獲得之樹脂組合物於模具溫度175℃、成形壓力7 MPa、硬化時間120秒之條件下成形，進一步於溫度175℃保持8小時後硬化，來製作試驗片(ϕ100 mm×2 mm)。
於以下條件下，對該試驗片之表面進行雷射照射。 ・裝置名：三維微細雷射加工裝置(OPTEC公司，型號：WS-Flex)。 ・雷射波長：532 nm。 ・輸出：20 W。 ・脈衝寬度：15 ps。 ・速度：2000 mm/s。 ・線寬：15 μm。 ・最大重複頻率：20 МHz。 ・光束品質：М2＜1.3。
對於該試驗片中被雷射照射之位置，使用分光光度計(Jasco公司製，製品名稱：V-670)，每隔2 nm測定400～800 nm範圍之波長下之反射率R 1(%)。將其結果示於圖4。 同樣地，對於該試驗片中未被雷射照射之位置，使用分光光度計(Jasco公司製，製品名稱：V-670)，每隔2 nm測定400～800 nm範圍之波長下之反射率R 0(%)。將其結果示於圖5。
(6)硬化物之色調 用轉移成形機將獲得之樹脂組合物於模具溫度175℃、成形壓力7 MPa、硬化時間120秒之條件下成形，進一步於溫度175℃保持8小時後硬化，來製作試驗片(ϕ100 mm×2 mm)。 對該試驗片，使用積分球分光測色儀(愛色麗公司製，SP-62)，依據JIS Z8781-4(2013)，分別測定5次L *、a *及b *，將各自之平均值記作色度座標(L * 0，a * 0，b * 0)。
於以下條件下對該試驗片之表面進行雷射照射。 ・裝置名：三維微細雷射加工裝置(OPTEC公司，型號：WS-Flex)。 ・雷射波長：532 nm。 ・輸出：20 W。 ・脈衝寬度：15 ps。 ・速度：2000 mm/s。 ・線寬：15 μm。 ・最大重複頻率：20 МHz。 ・光束品質：М2＜1.3。
對於該試驗片中被雷射照射之位置，使用積分球分光測色儀(愛色麗公司製，SP-62)，依據JIS Z8781-4(2013)，分別測定5次L *、a *及b *，將各自之平均值記作色度座標(L * 1，a * 1，b * 1)。
又，根據下述計算式，求出ΔL *、Δa *及Δb *。 ΔL *＝│L * 1－L * 0│ Δa *＝│a * 1－a * 0│ Δb *＝│b * 1－b * 0│
(7)(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑之硬化物之色調 將(A)環氧樹脂「YX-4000HK」裝入鋁杯，於100～150℃左右熔融並使其均勻後，進行空冷並固化。對該固化物，使用積分球分光測色儀(愛色麗公司製，SP-62)，依據JIS Z8781-4(2013)，分別測定5次L *、a *及b *，將各自之平均值記作色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)。 同樣地，分別對(A)環氧樹脂「NC-3000」、(A)環氧樹脂「EPPN-502H」、(B)硬化劑「MEHC-7851-SS」、(B)硬化劑「MEHC-7800SS」、(B)硬化劑「MEH-7500」、(B)硬化劑「MF-1М」進行相同之操作，並記作色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)。
其次，對於各實施例及比較例，將各(A)環氧樹脂之L * raw、a * raw及b * raw及各(B)硬化劑之L * raw、a * raw及b * raw按照表1所示之調配比加權平均後之值L * 2、a * 2及b * 2記作(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑之硬化物之色度座標(L * 2，a * 2，b * 2)。 例如，於實施例1中，如下算出(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑之硬化物之L * 2、a * 2及b * 2。 ・L * 2＝｛(YX-4000HK之L * raw×2.40)+(NC-3000之L * raw×5.90)+(MEHC-7800SS之L * raw×5.80)｝/(2.40+5.90+5.80) ・a * 2＝｛(YX-4000HK之a * raw×2.40)+(NC-3000之a * raw×5.90)+(MEHC-7800SS之a * raw×5.80)｝/(2.40+5.90+5.80) ・b * 2＝｛(YX-4000HK之b * raw×2.40)+(NC-3000之b * raw×5.90)+(MEHC-7800SS之b * raw×5.80)｝/(2.40+5.90+5.80)
(8)印於硬化物上之QR碼(註冊商標)之視認性 用轉移成形機將獲得之樹脂組合物於模具溫度175℃、成形壓力7 MPa、硬化時間120秒之條件下成形，進一步於溫度175℃保持8小時後硬化，來製作試驗片(ϕ100 mm×2 mm)。
於以下之條件下對該試驗片之表面進行雷射照射，印上QR碼(註冊商標)。 ・裝置名：三維微細雷射加工裝置(OPTEC公司，型號：WS-Flex)。 ・雷射波長：532 nm。 ・輸出：20 W。 ・脈衝寬度：15 ps。 ・速度：2000 mm/s。 ・線寬：15 μm。 ・最大重複頻率：20 МHz。 ・光束品質：М2＜1.3。
用QR碼(註冊商標)讀取機(JASCO公司製，商品名V-670)讀取該QR碼(註冊商標)，並如下進行評價。將其結果示於表1。 〇：能讀取。 ×：不能讀取。
表1
   實施例 比較例
1 2 3 1 2 3 4
樹脂組合物 (A)熱硬化性樹脂 環氧樹脂 YX-4000HK 質量份 2.40 2.48 2.95    7.45 9.45 3.91
環氧樹脂 NC-3000 質量份 5.90 5.84    8.00       3.91
環氧樹脂 EPPN-502H 質量份       8.75            
(B)硬化劑 酚樹脂 MEHC-7851-SS 質量份          6.20       2.90
酚樹脂 MEHC-7800SS 質量份 5.80 5.74       6.75    1.09
酚樹脂 MEH-7500 質量份                4.75 0.36
酚樹脂 HF-1M 質量份       6.00            
(C)無機填充材 填料 二氧化矽填料 FB-105FC 質量份    59.43 76.00          83.20
FB-940 質量份    16.84               
SC-4500SQ 質量份    6.93 3.65            
MUF-46 質量份 83.94       83.84 83.84 83.84   
(D)硬化促進劑 咪唑 TIC-188 質量份    0.26 0.20            
2P4MHZ-PW 質量份 0.13       0.13 0.13 0.13 0.13
(E)著色劑 鈦黑著色劑 Tilack-DTM-B 質量份 1.00 0.94 0.95 1.00 1.00 1.00 1.50
碳黑 MA-100 質量份 0.30 0.30 0.30 0.30 0.30 0.30   
(F)添加劑 矽烷偶合劑 Y-9669 質量份 0.30 0.30 0.40 0.30 0.30 0.30 0.08
蠟 棕櫚蠟1號(東洋) 質量份 0.20       0.20 0.20 0.20 0.20
合計 質量份 100.0 99.1 99.2 100.0 100.0 100.0 97.3
視認性 式(5) R0≤-0.0025×λ+6.5(500≤λ≤780) - 〇 〇 〇 〇 〇 〇 〇
式(2) R0≤-0.0047×λ+7.6(450≤λ≤600) - 〇 〇 〇 × 〇 〇 ×
式(4) R1≥-0.0046×λ+9.1(500≤λ≤780) - 〇 〇 〇 〇 × 〇 ×
式(1) R1≥-0.0050×λ+9.3(450≤λ≤600) - 〇 〇 〇 〇 × 〇 ×
硬化物 反射率R 0 - 435 4.09 4.07 4.66 4.36 4.42 4.72
反射率R 1 - 6.62 7.81 7.90 7.59 6.25 8.10 6.40
∆R =|R 1－R 0| - 2.26 3.72 3.83 2.93 1.89 3.68 1.68
L * 0 - 31.86 30.47 30.78 30.31 29.20 29.13 31.25
a * 0 - -0.56 -0.74 -0.54 -0.47 -0.63 -0.66 -0.14
b * 0 - -1.36 -1.42 -1.44 -1.55 -0.90 -0.55 -2.82
L * 1 - 31.65 32.69 30.66 31.43 31.01 29.83 31.21
a * 1 - -0.91 -1.06 -0.89 -0.89 -1.10 -1.07 -0.60
b * 1 - -1.19 -1.31 -1.50 -1.13 -0.60 -0.07 -2.80
∆L=|L * 1－L * 0| - 0.21 2.22 0.12 1.12 1.81 0.71 0.04
∆a=|a * 1－a * 0| - 0.35 0.32 0.35 0.41 0.48 0.41 0.47
∆b=|b * 1－b * 0| - 0.17 0.11 0.06 0.42 0.30 0.48 0.02
QR碼之讀取性 - 〇 〇 〇 × × × ×
(A)及(B)之加權平均 加權平均 L * 2 - 57.56 57.76 52.21 54.46 68.47 66.88 63.21
a * 2 - -0.153 -0.175 -1.53 -1.53 -0.25 -1.97 -1.59
b * 2 - 8.97 9.00 9.97 16.19 11.39 8.83 14.04
其他特性 樹脂組合物 螺旋流動 cm 210 215 240 160 230 260 200
凝膠時間 s 63 65 54 55 76 72 65
流動黏度 Pa s 8 8 5 12 6 6 12
硬化物 Tg degC 135 135 200 130 135 160 130
CTE-1 ppm/degC 12 12 16 12 12 12 11
CTE-2 ppm/degC 46 46 50 46 46 48 44
由表1可知，由於實施例1～3滿足式(1)～(3)，因此QR碼(註冊商標)之讀取性好，因此視認性好。 另一方面，由於比較例1不滿足式(2)，比較例2不滿足式(1)，比較例3不滿足式(3)，比較例4不滿足式(1)及式(2)，因此QR碼(註冊商標)之讀取性都差，因此視認性都差。
1:半導體元件 2:密封材料 3:凸塊 4:基板 5:焊球
圖1係說明式(1)及式(2)之內容之圖。 圖2係說明式(4)及式(5)之內容之圖。 圖3係示出本發明之半導體裝置之構成之一個例子之剖視圖。 圖4係示出實施例及比較例之試驗片中被雷射照射之位置在400～800 nm範圍之波長下之反射率R 1(%)之圖。 圖5係示出實施例及比較例之試驗片中未被雷射照射之位置在400～800 nm範圍之波長下之反射率R 0(%)之圖。
1:半導體元件
2:密封材料
3:凸塊
4:基板
5:焊球

Claims (4)

  1. 一種半導體裝置，其具有基板、搭載於上述基板上之半導體元件、以及密封上述半導體元件之樹脂組合物之硬化物， 上述樹脂組合物包含(A)熱硬化性樹脂、(B)硬化劑及(C)無機填充材， 於將上述硬化物之表面在波長λ下之反射率記作R 0， 將上述硬化物依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 0，a * 0，b * 0)， 將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置在波長λ下之反射率記作R 1， 將以532 nm之雷射波長對上述硬化物進行雷射加工時雷射加工之位置依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 1，a * 1，b * 1)時， 滿足下述式(1)～(3)， R 1≥-0.0050×λ+9.3(450≤λ≤600)   (1)， R 0≤-0.0047×λ+7.6(450≤λ≤600)   (2)， │b * 1－b * 0│≤0.45   (3)。
  2. 如請求項1之半導體裝置，其滿足下述式(4)～(6)， R 1≥-0.0046×λ+9.1(500≤λ≤780)   (4)， R 0≤-0.0025×λ+6.5(500≤λ≤780)   (5)， │a * 1－a * 0│≤0.35   (6)。
  3. 如請求項1或2之半導體裝置，其中 波長580 nm下之上述反射率R 1為6.5～8.0%。
  4. 如請求項1至3中任一項之半導體裝置，其中 於將上述樹脂組合物中僅由(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑構成之組合物(y)依據JIS Z8781-4(2013)測定之色度座標記作(L * 2，a * 2，b * 2)時，滿足下述式(7)及式(8)， │a * 2│≤0.40   (7) │b * 2│≤10.00   (8) (其中，上述組合物(y)之色度座標(L * 2，a * 2，b * 2)表示：對於使歸類為(A)熱硬化性樹脂及(B)硬化劑之各原料各自熔融後冷卻並固化而成之固化物，依據JIS Z8781-4(2013)測定色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)，並根據上述組合物(y)所含之各原料之質量比將上述色度座標(L * raw，a * raw，b * raw)加權平均而獲得之色度座標)。
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